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DE2651364A1 - Neue d-homosteroide - Google Patents

Neue d-homosteroide

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Publication number
DE2651364A1
DE2651364A1 DE19762651364 DE2651364A DE2651364A1 DE 2651364 A1 DE2651364 A1 DE 2651364A1 DE 19762651364 DE19762651364 DE 19762651364 DE 2651364 A DE2651364 A DE 2651364A DE 2651364 A1 DE2651364 A1 DE 2651364A1
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
homo
androsta
17ass
dien
formula
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Withdrawn
Application number
DE19762651364
Other languages
English (en)
Inventor
Andor Dr Fuerst
Marcel Dr Mueller
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
F Hoffmann La Roche AG
Original Assignee
F Hoffmann La Roche AG
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Priority claimed from CH1456475A external-priority patent/CH616436A5/de
Application filed by F Hoffmann La Roche AG filed Critical F Hoffmann La Roche AG
Publication of DE2651364A1 publication Critical patent/DE2651364A1/de
Withdrawn legal-status Critical Current

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07JSTEROIDS
    • C07J21/00Normal steroids containing carbon, hydrogen, halogen or oxygen having an oxygen-containing hetero ring spiro-condensed with the cyclopenta(a)hydrophenanthrene skeleton
    • C07J21/005Ketals
    • C07J21/006Ketals at position 3
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P5/00Drugs for disorders of the endocrine system
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07JSTEROIDS
    • C07J21/00Normal steroids containing carbon, hydrogen, halogen or oxygen having an oxygen-containing hetero ring spiro-condensed with the cyclopenta(a)hydrophenanthrene skeleton
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07JSTEROIDS
    • C07J41/00Normal steroids containing one or more nitrogen atoms not belonging to a hetero ring
    • C07J41/0033Normal steroids containing one or more nitrogen atoms not belonging to a hetero ring not covered by C07J41/0005
    • C07J41/0038Normal steroids containing one or more nitrogen atoms not belonging to a hetero ring not covered by C07J41/0005 with an androstane skeleton, including 18- or 19-substituted derivatives, 18-nor derivatives and also derivatives where position 17-beta is substituted by a carbon atom not directly bonded to a further carbon atom and not being part of an amide group
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07JSTEROIDS
    • C07J63/00Steroids in which the cyclopenta(a)hydrophenanthrene skeleton has been modified by expansion of only one ring by one or two atoms
    • C07J63/008Expansion of ring D by one atom, e.g. D homo steroids

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  • Public Health (AREA)
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  • Steroid Compounds (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Acyclic And Carbocyclic Compounds In Medicinal Compositions (AREA)

Description

Patentanwälte"
Dr, Franz Lehrer Dipl.-Inij. Revier F. Meyer München 80
Lucile-Grahn-Str. 22, Tel. (039) 472S47
I 0. Nova
RAN 4104/143
F. Hoffmann-La Roche & Co. Aktiengesellschaft, Basel/Schweiz
Neue D-Homosteroide
Die Erfindung betrifft neue D-Homosteroide der Formel
17aß
,17aa
worin die punktierten Linien im A-Ring fakultative C-C-Bindungen bezeichnen; R1 Wasserstoff oder Methyl; R5 Oxo oder, falls der Ring A ungesättigt ist, Oxo, (ct-H, ß-OH) oder (a-H, ß-O-Acyl);
Wasserstoff oder Methyl; R
17aß Wasser-
7 0 3 8 19/1061
stoff, C, ,..-Alkyl, Benzyl, Cyclohexylmethyl, Acyl, Tetrahydropyranyl oder Cycloalkenyl; und R act Wasserstoff, nieder-Alkyl, Aethinyl, Vinyl oder Propadienyl bedeuten.
Der Ausdruck "Acyl" soll insbesondere organische Säurereste bezeichnen, beispielsweise Reste von bis zu 11 C-Atome enthaltenden Alkancarbonsäuren, insbesondere Reste von niederen (bis zu 7 C-Atome enthaltenden) Alkancarbonsäure, wie Essigsäure, Propionsäure, Capronsäure, Valeriansäure, Oenanthsäure, Undecylsäure; oder Oxalsäure, Bernsteinsäure, Zitronensäure; oder Reste von aromatischen Carbonsäuren wie Benzoesäure, Phenylessigsäure, oder Phenoxyessigsäure; oder heterocyclische Carbonsäuren, wie Nicotinsäure; oder cycloaliphatische Carbonsäuren, wie Cyclopenty!propionsäure.
Niedere Alkylreste können bis zu 7 C-Atome enthalten und geradkettig oder verzweigt sein. Beispiele hierfür sind Methyl, Aethyl, Propyl, Isopropyl, Butyl und Isomere davon. Bevorzugte nieder Alkylreste sind Methyl und Aethyl. Ein Alkylrest R kann bis zu 10 C-Atomen enthalten. Beispiele solcher Reste sind Methyl, Aethyl, Propyl, Butyl, Pentyl, Hexyl, Heptyl und Decyl.
Cycloalkenylreste enthalten bevorzugt 5-8 C-Atome. Beispiele hierfür sind Cyclopenten-1-yl und Cyclohexen-1-yl.
Eine bevorzugte Verbindungsgruppe innerhalb der Formel I
1 "5
sind die Verbindungen, in denen R Wasserstoff und R Oxo darstellt und der Ring A eine Doppelbindung enthält. Weiterhin sind solche Verbindungen der Formel I bevorzugt, in denen R a Wasserstoff, Methyl oder Aethyl und R ^ Wasserstoff oder nieder-Alkanoyl darstellen. Beispiele von Verbindungen der Formel I sind
709^19/1081
17aß- (3-Cy clopentyl) pr opionoxy-D-h.omo-and.ros ta-4,16-
dien-3-on,
17aß-Nieotinyloxy-D-homo-androsta-4,16-dien-3-on, lTaß-Propionoxy-D-liomo-androsta-l^jlö-trien-^-on, 17aß-Hydroxy-7a-methyl-I)-h.oiiio-androsta-l, 4,16-trien-
la, 7a-Dimethyl-17aß-hydroxy-D-liomo-androsta-4,16-
dien-5-on,
17aß-Hydroxy-7a-meth.yl-D-liomo-androsta-4,l6-dien-3-on, ^aß-Hydroxy^a-methyl-D-homo^a-androst-lö-en-^-on, 17aß-Hydroxy-7a-meth.yl-D-homo-5a-andros ta-1,16-dien-
17aß-Hydroxy-l-metiiyl-D-h.omo-5a-androsta-l ,16-dien-3-on la,17aa-Dimethyl-D-homo-androsta-4,l6-dien-3-on, 3 β ,17aß-Dih.ydroxy-17aa-methyl-D-homo-5a-androsta-l, 16-
17aß-Hydroxy-17a a-methyl-D-homo-5a-andros ta-1,16-dien-
17aß-Hydroxy-la, 17aa-methyl-D-hoino-5a-andros t-16-en-
^aß-Hydroxy-^aa-äthyl-D-homo-Sa-androst-ie-en-S-on, ^aa-Aethyl-^aß-hydroxy-la-methyl-D-homo-Sa-androst-
l6-en-3-on,
17aß-Hydroxy-la-methyl-D-homo-5a-androst-l6-en-3-on, 17aß-Hydroxy-7a,17aα-dimethyl-D-homo-androsta-4,16-
dien-3-on.
17aß-Pentyloxy-D-homo-androsta-4,16-dien-3-on, 17a/3-n-Decyloxy-D-hoπιo-androsta-4f16-dien-3-on, 17aß-Benzyloxy-D-homo-androsta-4,16-dien-3-on, 17aß-Cyclohexylmet±iyl-D-homo-androsta-4, le-dien-S-on, 17aJ3-Undecanoyloxy-D-homo-androsta-4/16-dien-3-on.
Die D-Homosteroide der Formel I können erfindungsgemäss dadurch erhalten werden, dass man
709819/1061
in einem D-Homosteroid der Formel
,17 aß
II
worin R , R P und R die angegebene Bedeutung besitzen, und die Δ -Doppelbindung fakultativ ist
die 3-Hydroxy- bzw. 3-Hydroxy-Δ -Gruppierung zur 3-Keto- bzw.
3-Keto-^ -Gruppierung oxydiert, oder dass man
b) ein D-Homosteroid der Formel
III
1 3
worin R , R und die punktierten Linien im Α-Ring die angegebene Bedeutung besitzen ,
unter intermediärem Schutz einer 3-Eetogruppe mit einer einen Rest R abgebenden metallorganischen Verbindung umsetzt, oder dass man
709819/1Ö61
ein D-Homosteroid der Formel
,17aß
17aa
IV
in der R1, R 17aa und r17^ die angegebene Bedeutung haben,
mit einer Methyl-Grignard-Verbindung in Gegenwart von Kupfer-I-chlorid umsetzt, oder dass man
eine Verbindung der Formel
,17 aß
17 aa
in der R und R^ die angegebene Bedeutung haben und die Δ -Doppelbindung fakultativ ist,
mit einer Methyl-G-rignard-Verbindung in Gegenwart von Kupfer-I-chlorid umsetzt und eine Δ -Doppelbindung im Eeaktionsprodukt anschliessend durch Säurebehandlung in die 4,5-Stellung umlagert, oder dass man
7 ο ο f-\ ι q /1 ο Β 1
e) die Hydroxygruppe(η) in einem D-Homosteroid der Formel I, in dem mindestens eine Hydroxygruppe in 3- oder 17a3-Steilung anwesend ist, acyliert, oder dass man
f) in einem D-Homosteroid der Formel
Vl
in der R^ und die punktierten Linien die genannte Bedeutung haben und Z Oxo oder
(0R17aß, R17aa) darstellt,
falls Z Oxo darstellt, die 17a-Ketogruppe unter intermediärem Schutz einer 3-Eetogruppe zur Hydroxygruppe reduziert oder, falls R Oxo darstellt und der Α-Ring einfach ungesättigt ist, die 3-Ketogruppe und eine ggf. anwesende 17a- Ketogruppe zur Hydroxygruppe reduziert, oder dass man
g) ein im Α-Ring gesättigtes oder einfach ungesättigtes D-Homosteroid der Formel I, in der R Oxo darstellt, in 1,2- und/oder 4,5-Stellung dehydriert, oder dass man
h) in einem D-Homosteroid der Formel I, in der R Wasserstoff darstellt und R1, R3, R7, R17aa und die punktierten Linien im A-Ring die angegebene Bedeutung haben, die 17a/3-Hydroxygruppe in einen Cycloalkenyl-, Tetrahydropyranyl-, Ci1n-Alkyl-, Benzyl- oder Cyclohexylmethyläther überführt, oder dass man
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i) in einem D-Homosteroid der Formel I, in der R Acyl,
13 7 Tetrahydropyranyl oder Cycloalkenyl darstellt und R , R , R -, R α und die punktierten Linien im Α-Ring die angegebene Bedeutung haben, die 17aß-Acyloxygruppe und eine gegebenfalls anwesende 3-Acyloxygruppe verseift oder einen 17aß-Tetrahydropyranyl- oder -Cycloalkenylather spaltet, oder dass man
j ) in einem D-Homosteroid der Formel
0Rl7aß
^ I
Ri
. I 1 J
VII
worin R , R , R , R1'0 X111Q a±e punktierten Linien im Α-Ring die angegebene Bedeutung haben, die Aethinylgruppe zur Vinylgruppe hydriert.
Die Oxydation gemäss VerfahrensVariante a) kann in an sich bekannter Weise nach Oppenauer, z.B. mitttels AIuminiumisopropylat oder -ter.-butylat; oder mit Oxydationsmittel wie Chromtrioxid (z.B. Jones-Reagens); oder nach Pfitzner-Moffatt mittels Dimethylsulfoxid/Dicyclohexylcarbodiimid (wobei das primär erhaltene Λ -3-Keton anschliessend zum Δ - J-Keton isomerisiert werden muss) oder mittels Dimethylsulfoxid/Pyridin/ S0~ vorgenommen werden.
17a
Die Reaktion der R -Ketogruppe einer Verbindung der
Formel II mit einer metallorganischen Verbindung gemäss Verfahrensvariante b) kann ebenfalls in an sich bekannter Weise
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durchgeführt werden. Die metallorganisch^ Verbindung kann eine G-rignard-Verbindung (z.B. Aethinylmagnesiumbromid, Methylmagnesiumbromid, Vinylmagnesiumbromid) oder eine alkalimetallorganische Verbindung wie Natrium-, Kalium- oder Lithiumacetylid, oder Vinyllithium sein. Eine gleichzeitig anwesende 3-Ketogruppe kann intermediär z.B. als Ketal, Enoläther , Enamin oder Semicarbazon geschützt werden.
Die 7-Methylierung einer Verbindung der Formel IV und die 1-Methylierung einer Verbindung der Formel V gemäss den Verfahrensvarianten c) und d) können ebenfalls in an sich bekannter Weise durch Reaktion mit einer Methylgrignardverbindung durchgeführt werden. Dabei wird zunächst eine la-Methyl-
λ 5 λ5
Δ -Verbindung erhalten, deren Δ -Doppelbindung in die 4.5-Stellung durch Behandlung mit äthanclischer Schwefelsäure unter Erwärmen umgelagert werden kann.
Die Acylierung einer 3- oder 17aß-ständigen freien Hydroxygruppe in einem D-Homosteroid der Formel I kann durch Behandlung mit einem reaktiven Säurederivat,z.B. einem Säurehalogenid oder Säureanhydrid, in Gegenwart einer Base ,wie Pyridin oder Collidin,durchgeführt werden.
Die Reduktion einer 3- oder 17a-Ketogruppe gemäss Verfahrensvariante f) kann in an sich bekannter Weise mittels komplexer Mestallhydride, z.B. Di (nieder-alkoxy)-aluminiumhydriden wie Di-isobutoxyaluminiumhydrid, Tri-(nieder- -alkoxy)-aluminium, wie Triisopropoxyaluminium; Lithiumaluminiumhydrid ; Natriumaluminiumhydrid oder Natriumborhydrid\ oder Trimethoxy- oder Tributoxylithiumaluminiumhydrid durchgeführt werden. Geeignete Lösungsmittel hierfür sind Kohlenwasserstoffe, z.B. Cyclohexan, Benzol, Toluol\ oder Aether, z.B. Diäthyläther oder Tetrahydrofuran. Falls eine 17a-Ketogruppe in Gegenwart einer 3-Ketogruppe allein reduziert werden soll, wird die 3-Keto-
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■η.
gruppe intermediär geschützt. Eine 3-Ketogruppe kann bei Anwesenheit einer 4,5-Doppelbindung in Form eines Enamins oder Enoläthers geschützt werden. Eine nicht konjugierte 3-Ketogruppe kann als Ketal geschützt werden. Die Einführung und die Abspaltung solcher Schutzgruppen kann nach bekannten Arbeitsweisen erfolgen.
Eine 1,2-Dehydrierung gemäss Verfahrensvariante g) kann in an sich bekannter Weise mit Dehydrierungsmitteln wie Selendioxyd, 2,3-Dichlor-5,6-dicyanobenzochinon, Thalliumtriacetat oder Bleitetraacetat vorgenommen werden. Die 1,2-Dehydrierung kann auch mikrobiologisch,beispielsweise mittels Schizomyceten, insbesondere solchen der Genera Arthrobacter,z.B. A«, simplex ATCC 6946; Bacillus, z.B. B. lentus ATCC 13805 und B^sphaericus ATCC 7055» Pseudomonas, z.B. P. aeruginosa IiO 3505,Flavobakterium, z.B. flavenscens Ii1O 3058. Lactobacillus, z.B. L. brevis Ii1O 3345 und Nocardia, z.B. N. opaca ATCC 4276 erfolgen.
Doppelbindungen in 1,2 und 4,5-Stellung können gleichzeitig durch Bromierung zum 2,4-Dibrom-3-keton und Dehydrobromierung des letzteren mittels Lithiumcarbonat und lithiumbromid in Dimethylformamid eingeführt werden. Eine 4,5-Doppelbindung kann auch dadurch, eingeführt werden, dass man ein im A-Ring gesättigtes 3-Eeto-steroid in Eisessig zum 2a,4a-Dibromderivat bromiert und dieses mit Chrom-II-chlorid zur 4a-Bromverbindung reduziert. Die letztere Verbindung kann dann über das Semicarbazon durch Behandlung mit Bernsteinsäure zum Δ -3-Keton dehydrobromiert werden.
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Die Verätherung einer 17aß-Hydroxygruppe gemäss Verfahrensvariante h) kann z.B. durch Behandlung mit Dihydropyran (zwecks Herstellung des Tetrahydropyranylathers) oder durch Behandlung mit einem Cycloalkanon-ketal in Gegenwart einer katalytischen Menge Säure, wie p-Toluol-sulfonsäure, (zwecks Herstellung eines Cycloalkenyläthers) erfolgen. Zur Herstellung eines 17aß-C,_,n-Alkyl-, Benzyl- oder Cyclohexy1-methyläthers wird zweckmässig eine 3-Oxogruppe intermediär geschützt. Der Schutz der 3-0xogruppe wird vorzugsweise durch Ketalisierung bewerkstelligt, z.B. mit Aethylenglykol in Gegenwart einer katalytischen Menge Säure, wie p-Toluol-sulfonsäure. Die Verätherung der 17a/3-Hydroxygruppe kann durch Ueberführung in ein Alkalimetallsalz, z.B. das Natriumsalz, mit einer starken Base, z.B. Natriumhydrid, und Umsetzung mit einem C,_, -Alkyl-, Benzyl- oder Cyclohexylmethylhalogenid, wie Pentyliodid, Benzylchlorid oder Cyclohexylmethyliodid, in einem Lösungsmittel, wie Dirnethylsulfoxyd oder Benzol, bewerkstelligt werden.
Die Verseifung von 17a- und 3-Acyloxygruppen bzw. die Spaltung von 17a-Aethergruppen (Verfahrensvariante i) kann in an sich, bekannter Weise erfolgen. Acyloxygruppen können z.B. mit wässrig-alkoholischen Basen, wie wässrig-methanolischem Kaliumcarbonat verseift werden, Aethergruppen können mittels wässrigalkoholischen Mineralsäuren oder organischen Säuren wie Oxalsäure oder p-Toluolsulfonsäure gespalten werden. Die Hydrierung der Aethinylgruppe gemäss Verfahrensvariante j) kann in Gegenwart von Edel-metallkatalysatoren, wie Pd/CaCCL und, zweckmässigerweise, eines Deaktivators, wie Pyridin, bewerkstelligt werden.
Die Ausgangsmaterialien für die erfindungsgemässe Herstellung der Verbindungen der Formel I können, soweit sie nicht bekannt sind oder ihre Herstellung hier beschrieben ist, nach an sich bekannten Methoden bzw. in Analogie zu den nachstehend
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beschriebenen Methoden hergestellt werden.
Die Verbindungen der Formel I sind hormonal wirksam. Verbindungen der Formel I in denen R a Wasserstoff oder nieder-Alkyl ist,sind insbesondere androgen/anabol wirksam. Verbindungen der Formel I in denen R Aethinyl, Vinyl oder Propadienyl darstellt, sind insbesondere gestagen und ovulationsr hemmend wirksam.
Beispielsweise zeigte das 17aß-Hydroxy-D-homo-androsta-4,l6-dien-3-on bei subcutaner Applikation an juvenilen männlichen Ratten eine der Wirkung von Testosteron vergleichbare androgene Aktivität bei einem Drittel der Dosis. Die androgene Aktivität wurde dabei anhand des Wachstums von Prostata und Samenblase bestimmt. Das 17aß-Phenylacetoxy- und das 17aß-Phenoxyacetoxy-D-homo-ändrosta-4,l6-dien-3-on zeigten bei subcutaner Applikation an juvenilen männlichen Ratten gegenüber Testosteron-önanthat eine verlängerte Wirkungsdauer.
Die Verfahrensprodukte können als Heilmittel z.B. in Form pharmazeutischer Präparate Verwendung finden, welche sie in Mischung mit einem für die enterale, perkutane oder parenterale Applikation geeigneten pharmazeutischen, organischen oder anorganischen inerten Trägermaterial, wie z.B. Wasser, Gelatine, Gummi arabicum, Milchzucker, Stärke, Magnesium-
stearat, Talk, pflanzliche OeIe, Polyaliylenglykole, Vaseline, usw. enthalten. Die pharmazeutischen Präparate können in fester Form, z.B. als Tabletten, Dragees, Suppositorien, Kapseln; oder in flüssiger Form, z.B. als Lösungen, Suspensionen oder Emulsionen, vorliegen. Gegebenenfalls sind sie sterilisiert und bzw. oder enthalten Hilfsstoffe, wie Konservierungs-, Stabilisierungs-, Netz- oder Emulgiermittel, Salze zur Veränderung des osmotischen Druckes oder Puffer. Sie können auch noch andere therapeutisch wertvolle Stoffe enthalten.
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Beispiel 1
50,0 g 3j3-Hydroxy-D-homo-androsta-5,16-dien-17a-on wurden in 1000 ml Cyclohexanon und 3000 ml Toluol gelöst. Aus dieser Lösung wurden 400 ml Lösungsmittel abgedampft, die Lösung auf 80° abgekühlt und mit 60,0 g Aluminium-tert-butylat versetzt. Unter Rühren und Argonbegasung wurde 2 1/2 Stunden am Wasserabscheider zum Rückfluss erhitzt. Zur Aufarbeitung wurde die Reaktionslösung im Vakuum auf ca. 200 ml eingeengt, auf eine eiskalte Mischung von 1500 ml Wasser und 50 ml konz. Salzsäure gegossen und mit Methylenchlorid extrahiert. Der organische Extrakt wurde mit Wasser gewaschen, mit Na SO. getrocknet und im Vakuum eingedampft; schliesslich im Hochvakuum bei 90° getrocknet. Der Rückstand wurde dann aus Aceton-Hexan umkristallisiert. Man erhielt 40,7 g reines D-homo-Androsta-4,16-dien-3,17a-dion vom Smp. 193-194°. UV: ε236 = 21500; Ea]^5 = +60° (c = 0,1 in Dioxan).
Herstellung des Ausgangsstoffs:
18,1 g 30-Acetoxy-D-homo-androst-5-en-17a-on wurden unter Argon bei 45 in 800 ml Methanol gelöst» Zu dieser Lösung gab man 23,5 g Kupfer-II-bromid und erhitzte die Mischung 18 Stunden unter Rückfluss. Die Reaktionsmischung wurde auf 35° abgekühlt, filtriert und der Rückstand gut mit Chloroform nachgewaschen. Die vereinigten Filtrate goss man auf 1,3 1 Wasser, das 100 g Kochsalz enthielt, und 500 g Eis. Es wurde dreimal mit Chloroform extrahiert. Die organischen Phasen wurden mit NaCl-Lösung gewaschen, mit Magnesiumsulfat getrocknet und im Vakuum eingedampft. Man erhielt 19,8 g fast reines 17a-Brom-30-hydroxy-D-homo-androst-5-en-17a-on, das direkt in die nächste Stufe eingesetzt wurde.
35, 1 g Calciumcarbonat wurde in 290 g Dimethylacetamid suspendiert. Unter Argonbegasung wurden 40 ml Dimethylacetamid abdestilliert, dann wurden 18,7 g 17a-Brom-30-hydroxy-D-homo-androst-5-en-17a-on innert 20 Minuten zugegeben
7 0 3 8 19/1061
XI.
und die Mischung während 30 Minuten unter Rückfluss gekocht. Die Reaktionslösung wurde dann auf 60 abgekühlt und der Niederschlag abfiltriert. Das Filtrat goss man auf eine Mischung von 1,25 1 Wasser, 450 g Eis und 170 g Kochsalz. Es wurde dreimal mit Methylenchlorid extrahiert. Die Extrakte wusch man mit IN Salzsäure und Wasser, trocknete mit Magnesiumsulfat und dampfte im Vakuum ein. Man erhielt 14,7 g Rohprodukt, das in 170 ml Aethylacetat gelöst, mit wenig Aktivkohle behandelt wurde. Nach Filtration der Lösung über Speedex Dicalite wurde auf 50 ml konzentriert und kristallisieren gelassen. Man erhielt so 11,7 g reines 3ß-Hydroxy-D-homo-androsta-5,16-dien-17a-on, Smp. 190-193°.
UV: Z221 = 13000. [a] ^5 = -177° (c = 0,1 in Dioxan).
Beispiel 2
15,0 g D-homo-Androsta-4,16-dien-3,17a-dion wurde in 150 ml Methanol gelöst und mit 8,1 ml Pyrrolidin unter Ausschluss von Luft 10 Minuten unter Rückfluss gekocht. Die Reaktionslösung wurde auf -10° gekühlt. Das auskristallisierte Enamin wurde genutscht und bei 20 im Hochvakuum getrocknet. Man erhielt 16,1 g reines 3-(1-Pyrrolidinyl)-D-homo-androsta 3,5,16-trien-17a-on, Smp. 207-210°.
UV: ε2?9 = 19500; S337 = 13000. [α]^5 = -295°.
16,1 g dieses Enamins wurden in 750 ml abs. Tetrahydrofuran gelöst und innert 15 Minuten zu einer gut gerührten Lösung von 8,0 g Lithiumaluminiumhydrid in 750 ml abs. Aether bei 0° zugetropft. Anschliessend wurde noch 1 Stunde bei 0 gerührt. Zur Aufarbeitung wurde die Reaktionslösung vorerst mit 300 ml feuchtem Aether vorsichtig versetzt. Dann gab man 40 ml gesättigte Na-SO.-Lösung zu, rührte noch 10 Minuten und filtrierte den Niederschlag ab. Das Filtrat wurde im Vakuum eingedampft. Man erhielt 15,8 g Substanz, die mit einer Mischung von 1000 ml Methanol und 200 ml 2N Natronlauge 45 Minuten unter Rühren und Argonbegasung auf 50 erwärmt wurden. Die Reaktionslösung wurde dann auf 6 1 Eiswasser und
7 C !: :l 1 9 / Λ 0 M
200 ml Essigsäure gegossen und mit Methylenchlorid dreimal extrahiert. Der organische Extrakt wurde mit Wasser gewaschen, mit Na3SO4 getrocknet und im Vakuum eingedampft. Den Rückstand chromatographierte man auf 650 g Silicagel. Mit Aceton-Hexan 1:1 konnten 13,0 g reines 17aj3-Hydroxy-D-homo-androsta-4,16-dien-3-on eluiert werden. Smp. 183-185°.
UV: ε241 = 16200. [α]£5 = +76°.
Beispiel 3
Eine Lösung von 6,3 g 17aß-Hydroxy-D-homo-androsta-4,16-dien-3-on in 60 ml Pyridin und 60 ml Essigsäureanhydrid wurde über Nacht bei Raumtemperatur gehalten. Dann wurde das Lösungsmittel im Vakuum entfernt und der Rückstand aus Aceton Hexan umkristallisiert. Man erhielt 6,0 g reines 17 a/3 - Ac et oxy D-homo-androsta-4,16-dien-3-on, Smp. 165-167°.
UV: ε240 = 17000. Ca]" = +91 (c = 0,1 in Dioxan) „
Nach derselben Methode, unter Verwendung des entsprechenden Säureanhydride, wurden hergestellt:
17aß-Propionoxy-D-homo-androsta-4,16-dien-3-on, Smp. 139-140°,
17aß-Butyroxy-D-homo-androsta-4,16-dien-3-on, Smp. 117-118°.
Beispiel 4
Zu einer Lösung von 2,0 g 17a/3-Hydroxy-D-homo-androsta-4,16-dien-3-on in 20 ml Pyridin wurden innert 15 Minuten 2,0 ml Phenylacetylchlorid zugetropft und die Mischung
ο L
5 Stunden auf 60 erwärmt. Zur Aufarbeitung wurde auf Wasser gegossen und mit Methylenchlorid extrahiert. Der organische Extrakt wurde mit verdünnter Salzsäure, NaHCO.,-Lösung und Wasser neutral gewaschen, mit Na3SO4 getrocknet und im Vakuum eingedampft. Der Rückstand wurde auf Silicagel chromatographiert. Mit Hexan-Aceton 9:1 eluierte man 1,7 g reines 17aj3-Phenyl-
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acetoxy-D-homo-androsta^^ö-dien-S-on, Smp. 135-136 (Aceton-Hexan).
UV: ε240 = 17200. [α]" = +108 (c = 0,1 in Dioxan) .
Nach derselben Methode, unter Verwendung des entsprechenden Säurechlorids, wurden hergestellt:
17 a/3-Undecanoy loxy-D-homo-andros ta- 4,16-dien- 3-on; amorph; [α] = +80° (c = 0,1 in Dioxan); ε240 = 17100,
17a/3-Heptanoyloxy-D-homo-androsta-4,16-dien-3-on;
ocO r,
ölig, Ca]" = +88° (c = 0,1 in Dioxan),
17aJ3-Phenoxyacetoxy-D-homo-androsta-4,16-dien-3-on, Smp. 174-176°.
Beispiel 5
1,0 g 17aß-Hydroxy-d-homo-androsta-4,16-dien-3-on wurde in 40 ml abs. Benzol gelöst und anschliessend 10 ml Benzol abdestilliert.Zu der verbleibenden Lösung gab man eine Lösung von 5 mg p-Toluolsulfonsäure in 10 ml Benzol und 0,6 ml Dihydropyran und bewahrte die Mischling 30 Minuten bei Raumtemperatur auf. Zur Aufarbeitung wurde die Reaktionslösung nacheinander mit NaHCO3-Lösung und Wasser neutral gewaschen, mit Na2SO4 getrocknet und im Vakuum eingedampft. Der Rückstand wurde aus Aether-Hexan umkristallisiert und ergab reines 17a/3-Tetrahydropyranyloxy-D-homo-androsta-4,16-dien-3-on, Smp.
137-138°. UV: ε24ο = 16650, [α]^5° = +64° (c = 0,1 in Dioxan).
Beispiel 6
Eine Lösung von 2,0 g 17aß-Hydröxy-D-homo-androsta-4,16-dien-3-on in 40 ml Cyclopentanon-diäthylketal wurde 6 Stunden auf 120 erwärmt. Die Reaktionslösung wurde im Vakuum zur Trockene verdampft und der Rückstand durch 40 g Aluminiumoxid Akt. II chromatographiert. Mit Benzol konnten 1,2 g reines ^aß-Cyclopentenyloxy-D-homo-androsta-^ie-dien
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3-on isoliert werden. Smp. 135-137° (Methanol), Ca]^5 = +100° (c = 0,1 in Dioxan). UV-Spektrum: ε240 = 17200.
Beispiel 7
Eine Lösung von 342 mg 17aß-Acetoxy-D-homo-androsta-4,16-dien-3-on und 328 mg 2,3-Dichlor-5,6-dicyano-benzochinon (DDQ) in 30 ml Benzol wurde 24 Stunden unter Rückfluss erhitzt. Die Lösung wurde abgekühlt und durch eine Säule von 10 g Aluminiumoxid Akt. II filtriert. Die Säule wurde schliesslich mit 200 ml Aethylacetat vollständig eluiert. Die vereinigten Eluate lieferten 270 mg kristallines Material, das aus Aceton-Hexan umkristallisiert, reines 17aß-Acetoxy-D-homo-androsta-l,4,16-trien-3-on lieferte. Smp. 222-224°, UV: ε244 = 14800, [α]^5 = +53°.
Nach dieser Methode wurde aus 17aß-Hydroxy-17aa-methyl D-homo-androsta-4,16-dien-3-on die Verbindung 17a/3-Hydroxy-17a-methyl-D-homo-androsta-l,4,16-trien-3-on hergestellt. Smp. 148-150°, UV: ε245 = 15500, [α]^5 = -34°.
Beispiel 8
1,95 g Natriumhydrid-Oel-Dispersion (50%) wurden in 45 ml Tetrahydrofuran und 10 ml Dimethylsulfoxyd gelöst. Die Lösung wurde 30 Min. bei Raumtemperatur gerührt, dann gab man 1,3 g 3,3-Aethylendioxy-17aß-hydroxy-D-homo-androsta-4,16-dien zu, rührte nochmals 30 Min. und gab dann 3,9 ml 1-Jod-pentan dazu. Die Mischung wurde 20 Std. bei Raumtemperatur gerührt. Zur Aufarbeitung wurde vorsichtig mit Wasser versetzt und mit Methylenchlorid extrahiert. Die organischen Extrakte wusch man mit Wasser, trocknete mit Natriumsulfat und dampfte im Vakuum ein. Der Rückstand wurde in 65 ml Aceton gelöst, mit 6,5 ml Wasser und 1,3 g p-Toluolsulfonsäure versetzt und
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2 1/2 Std. bei Raumtemperatur gerührt. Das Reaktionsgemisch wurde auf Wasser gegossen, mit Methylenchlorid extrahiert, mit Na2SO4 getrocknet und eingedampft. Den Rückstand chromatographierte man auf 110 g Silicagel. Mit Hexan-Aceton (8:1) wurden 0,73 g reines 17a3-Pentyloxy-D-homo-androsta-4,16-dien-3-on eluiert. Smp. 58-59° (aus Methanol-Wasser). p = +112 (c = 0,1 in Dioxan). ε24ο = 16700.
Das Ausgangsinaterial wurde wie folgt hergestellt:
3,4 g 17aß-Acetoxy-D-homo-androsta-4,16-dien-3-on, 100 ml Aethylenglykol, 100 ml Methylenchlorid, 15 ml Orthoameisensäureäthylester und 150 mg p-Toluolsulfonsäure wurden 75 Minuten auf 40 erwärmt. Uebliche Aufarbeitung lieferte 5,2 g 3,3-Aethylendioxy-17aß-acetoxy-D-homo-androsta-4,16-dien, das mit 300 ml 5% methanolischer KOH und 100 ml Methylenchlorid bei Raumtemperatur zu 3,3-Aethylendioxy-17aj3-hydroxy-D-homo-androsta-4,16-dien vom Smp. 168-173 verseift wurde.
Nach derselben Methode wurden hergestellt:
17a0-n-Decyloxy-D-homo-androsta-4,16-dien-3-on, ölig, [cc]q5 = +94° (c = 0,1 in Dioxan) ε24ο = 16650;
17aß-Benzyloxy-D-homo-androsta-4,16-dien-3-on; Smp. 139-141° (aus Aceton-Hexan) [a]^ = +130°; ε24ο = 166OOj
17a3-Cyclohexylmethyl-D-homo-androsta-4,16-dien-3-onj Smp. 98-99°; [cc]" = +112°; ε241 = 16700.
Beispiel 9
Zu einer Lösung von 3,0 g Lithiumaluminiumhydrid in ml abs. Aether tropfte man unter Rühren und Kühlung auf eine Lösung von 6,0 g D-homo-Androsta-4,16-dien-3,17a-dion in 100 ml Tetrahydrofuran und 100 ml Aether und rührte die
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Mischung anschliessend noch 1 Stunde bei 0-5°. Zur Aufarbeitung wurde vorsichtig mit 300 ml feuchtem Aether und dann mit 10 ml gesättigter Na„SO.-Lösung versetzt. Das Reaktionsgemisch wurde noch 15 Minuten gerührt, dann wurde der Niederschlag abfiltriert und mit Methylenchlorid gut nachgewaschen. Die vereinigten Filtrate dampfte man im Vakuum ein. Der Rückstand wurde auf 330 g Silicagel chromatographiert und lieferte 4,1 g reines 3j3 ,^aß-Dihydroxy-D-homo-androsta^, 16-dien, Smp. 158-162° (Aceton-Hexan). [cc]£5 = +23° (c = 0,1 in Dioxan).
Eine Lösung von 3,0 g 30,17aß-Dihydroxy-D-homo-androsta-4,16-dien in 50 ml Pyridin und 50 ml Acetanhydrid wurde 18 Stun*· den bei Raumtemperatur gehalten. Die Lösung wurde dann im Vakuum eingedampft und der Rückstand aus Methanol umkristallisiert. Man erhielt reines 3/3 ,^aß-Diacetoxy-D-homo-androsta-4,16-dien, Smp. 115-116°. [a]^5 = +12°.
Beispiel 10
Zu einer gerührten, auf 0° gekühlten Lösung von 3,5 g LiAlH. in 420 ml Aether tropfte man eine Lösung von 7,0 g 2,3-Dimethoxy-D-homo-5a-androst-16-en-17a-on in 280 ml Aether. Die Reaktionsmischung wurde 1 Stunde bei 0-5 gerührt und dann vorsichtig mit 250 ml wassergesättigtem Aether versetzt. Man rührte noch 15 Minuten bei Raumtemperatur und filtrierte dann den reinen Niederschlag ab. Dieser wurde mit Methylenchlorid gut ausgewaschen. Das Filtrat dampfte man im Vakuum ein. Man erhielt 7,0 g Rohprodukt, welches in 140 ml Aceton gelöst und mit einer Lösung von 2,1 g p-Toluolsulfonsäure in 14 ml Wasser versetzt wurde. Die Lösung wurde 2 Stunden bei Raumtemperatur gehalten und dann mit 500 ml Wasser versetzt. Den ausgefallenen Niederschlag nutschte man ab. Zur Reinigung wurde dieser auf der 50-fachen Menge Silicagel chromatographiert. Mit Methylenchlorid-Aceton 95:5 konnten 5,0 g reines 17aß-Hydroxy-D-homo-5cc-androst-16-en-3-on erhalten werden. Smp. 203-205 (Aceton-Hexan), [α]" = +1 (c = 0,1 in Dioxan).
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-a.
Das Ausgangsmaterial wurde wie folgt hergestellt:
30-Acetoxy~D-homö-androst-5-en-17a-on wurde in Aethanol mit Pd/C als Katalysator zu Sß-Acetoxy-D-homo-Sa-androstan-17a-on, Smp. 113-115°, reduziert. Dieses wurde mit Kupferbromid in Methanol bromiert und durch Behandlung mit Calciumcarbonat in Dimethylacetamid in 3ß-Hydroxy-D-homo~androst--16-en-17a-on, Smp. 177-179°, übergeführt. Jones-Oxydation dieser Substanz ergab D-homo-5a-Androst-16-en-3,17a-dion vom Smp. 200-202° (ε223 - 8700). Reaktion dieser Verbindung mit Methanol und katalytischen Mengen p-Toluolsulfonsäure bei Rückflusstemperatur ergab schliesslich 3,S-Dimethoxy-D-homo-Sa-androst-16-en-17a-on, Smp. 125-127 (Aether-Hexan). Ea]^ = -33 . = 8650.
Beispiel 11
Zu 70 ml einer 2-molaren Lösung von Methyllithium in Aether gab man unter Rühren innert 30 Minuten eine Lösung von 3,0 g 3,3-Dimethoxy-D-homo-5a-androst-16-en-17a-on in 20 ml Tetrahydrofuran und 20 ml Aether. Die Lösung wurde über Nacht bei Raumtemperatur gerührt und dann wie üblich aufgearbeitet. Man erhielt 3,2 g Rohprodukt, das in 50 ml Aceton gelöst und dann mit einer Lösung von 1,0 g p-Toluolsulfonsäure in 5 ml Wasser versetzt wurde. Die Mischung wurde 2 Stunden bei Raumtemperatur gehalten, mit Wasser versetzt und mit Methylenchlorid extrahiert. Der Rückstand ergab nach Chromatographie an Silicagel reines 17a3-Hydroxy-17acr-methyl-D-hoitio-5a-androst-16-en-3-on, Smp. 211-214°, [ajp5° = -52° (c = 0,1 in Dioxan).
Beispiel 12
2,0 g 17a/3-Hydroxy-D-homo-5a-androst-16-en-3-on wurden mit 50 ml Pyridin und 50 ml Acetanhydrid bei Raumtemperatur acetyliert. Das durch übliche Aufarbeitung erhaltene 17a-Acetat wurde in 20 ml Dioxan gelöst und nach Zugabe von 3 Tropfen 40% HBr-Eisessig-Lösung innert 30 Minuten mit einer Lösung von
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0,36 ml Brom und 570 mg Natriumacetat in 37 ml Eisessig versetzt. Die Reaktionsmischung wurde dann auf Eiswasser gegossen. Die ausgefallenen Kristalle wurden abgenutscht, mit Wasser gewaschen und im Vakuum über KOH getrocknet. Man erhielt 3,1 g Produkt, das in 20 ml Dimethylacetamid gelöst, innert 20 Minuten zu einer siedenden Mischung von 5,1g Calciumcarbonat und 45 ml Dimethylacetamid gegeben wurde. Anschliessend wurde noch 30 Minuten unter Rückfluss gekocht, dann auf 60 abgekühlt und die Calcium-Salze abfiltriert. Das Filtrat wurde mit Wasser verdünnt und mit Methylenchlorid extrahiert. Die organischen Extrakte wurden mit Wasser gewaschen, mit Na-SO, getrocknet und im Vakuum eingedampft. Man erhielt 2,2 g Rohprodukt, das auf der 50-fachen Menge Silicagel chromatographiert wurde. Mit Methylenchlorid konnten 1,2 g reines 17a3-Acetoxy-D-homoandrosta-l,16-dien-3-on eluiert werden. Smp. 133-135°. = +55°. UV-Spektrum: ε229 = 11100.
Beispiel 13
Zu 60 ml einer 1,2-molaren Lithiummethyl-Lösung in Aether tropfte man unter Rühren und Argonbegasung innert 30 Minuten eine Lösung von 2,5 g 3/3-Acetoxy-D-homo-androsta-5,16-dien-17a-on in 15 ml Tetrahydrofuran und 15 ml Aether. Die Reaktionsmischung wurde über Nacht bei Raumtemperatur gerührt, dann auf Eiswasser gegossen und mit Aether extrahiert. Die Aether-Extrakte wusch man mit Wasser, trocknete mit Na3SO4 und dampfte im Vakuum ein. Der Rückstand lieferte durch zweimaliges Umkristallisieren aus Aceton reines 3j3,17a/3-Dihydroxy-17aa-methyl-D-homo-androsta-5 ,16-dien, Smp. 220-223° [a]25 _ _i69° (C = o,l in Dioxan).
Aus einer Lösung von 1,5 g 3/3,17a|3-Dihydroxy-17aa-methyl D-homo-androsta-5,16-dien in 20 ml Cyclohexanon und 55 ml Toluol wurden 10 ml Toluol abdestilliert. Dann wurde auf 100° abgekühlt und 1,73 g Aluminium-tert.-butylat zugegeben. Die Mischung wurde dann 2 Stunden unter Rückfluss am Wasserabscheider gekocht. Uebliche Aufarbeitung (siehe Beispiel 1)
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lieferte 2,7 g Rohprodukt, das auf Silicagel chromatographiert wurde. Es wurden 1,2 g reines 17 a/3 -Hydroxy-17 aa-me thy l-D-homoandrosta-4,16-dien-3-on erhalten. Smp. 152-154° (Aceton-Hexan). UV: B241 = 16700. [α]25 = +18° (c = 0,1 in Dioxan).
Beispiel 14
Zu einer auf 0 gekühlten Lösung von 1,0 g Lithiumaluminiumhydrid in 200 ml Aether tropfte man eine Lösung von 2,0 g 17a3-Hydroxy-17aa-methyl-D-homo-androsta-4,16-dien-3-on in 100 ml abs. Tetrahydrofuran und 100 ml abs. Aether. Nach beendeter Zugabe wurde noch 1 Stunde bei 0° gerührt und dann wie üblich (siehe Beispiel 2) aufgearbeitet. Durch Umkristalli sation des Rohproduktes aus Aceton-Hexan konnte reines 3ß,17a/3-Dihydroxy-17aa-methyl-D-homo-androsta-4/16-dien erhalten werden.
Smp. 137-141°. ia]^5° = -28° (c = 0,1 in Dioxan)
Beispiel 15
In eine Lösung von 2,0 g Kalium in 100 ml flüssigem Ammoniak wurde Acetylen eingeleitet, bis die Lösung entfärbt war. Nun wurde eine Lösung von 3,4 g 3ß-Acetoxy-D-homo-androsta 5,16-dien-17a-on in 70 ml Tetrahydrofuran innert 1 Stunde zugetropft, wobei weiterhin ein schwacher Strom von Acetylen durch die Reaktionslösung geleitet wurde. Zur Aufarbeitung wurden langsam 30 ml Ammoniumchloridlösung zugetropft und das Ammoniak über Nacht verdampfen gelassen. Das Reaktionsgemisch wurde mit Wasser versetzt und mit Aether-Methylenchlorid extrahiert. Die organischen Extrakte wusch man mit Wasser, trocknete mit Na9SO4 und dampfte im vakuum ein. Der Rückstand wurde auf
£ fs
Silicagel chromatographiert. Mit Hexan-Aceton 5:1 wurde reines 17aa-Aethinyl-3ß ,17aß-dihydroxy-D-homo-androsta-5,16-dien eluiert. Smp. 227-229° (Aceton-Isopropyläther). [a]^5 = -307° (c = 0,1 in Dioxan).
1,1 g 17aa-Aethinyl-3ß, ^aß-dihydroxy-D-homo-androsta-5,16-dien wurden in 15 ml Cyclohexanon und 40 ml Toluol gelöst,
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Nach Abdestillation von 8 ml Lösungsmittel gab man 1,27 g Aluminium-tert.-butylat zu und erhitzte 2 Stunden am Rückfluss unter Verwendung eines Wasserabscheiders. Das Reaktionsgemisch wurde wie üblich aufgearbeitet und ergab 1,5 g Rohprodukt, das auf Silicagel chromatographiert reines 17aa-Aethinyl-lVa)3-hydroxy-D-homo-androsta-4,16-dien-3-on lieferte. Smp. 247-250°.
UV: e23g = 15800. Ca]^5° = -138° (c = 0,1 in Dioxan).
Beispiel 16
649 mg 17aa-Aethinyl-17aß-hydroxy-D-homo-androsta-4,16-dien-3-on wurden in 40 ml Aethylacetat und 5 ml Pyridin gelöst und nach Zugabe von 300 mg Pd/CaCO., bei Normaldruck hydriert bis 1,1 Aequivalent Wasserstoff aufgenommen waren. Der Katalysator wurde abfiltriert und das Lösungsmittel im Vakuum verdampft. Den Rückstand kristallisierte man aus Aceton-Hexan um. Es wurde reines ^aß-Hydroxy-^acc-vinyl-D-homo-androsta^iedien-3-on vom Smp. 120-122° erhalten. UV: ^2AO = 16500· [cc]^5° = -69° (c = 0,1 in Dioxan).
Beispiel 17
Zu 8 g 3^-Hydroxy-la-methyl-17a3-tetrahydropyranyloxy-D-homo-5a-androst-16-en werden in 230 ml Dimethylsulfoxid und 21,2 ml Triäthylamin bei 15 innerhalb 45 Minuten eine Lösung von 16 g Pyridin-SO-^-Komplex in 64 ml Dimethylsulfoxid zugetropft und dann 1 Stunde bei Raumtemperatur nachgerührt. Es wird in Eiswasser gefällt, der Niederschlag abfiltriert, gewaschen und in Aether aufgenommen. Nach dem Trocknen und Eindampfen werden 7,5 g la-Methyl-17a3-tetrahydropyranyloxy-D-homo-5cc-androst-16-en-3-on erhalten.
Herstellung des Ausgangsstoffs:
50 g 17ß-Hydroxy-la-methyl-5cc-androstan-3-on werden in 1000 ml Benzol abs., 125 ml Aethylenglykol und 1,25 g p-Toluolsulfonsäure 7 Stunden unter Rühren mit Wasserabscheider
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am Rückfluss erhitzt. Die Reaktionslösung wird dann mit Aether verdünnt, mit Natriumhydrogencarbonatlösung und Wasser gewaschen, getrocknet und zur Trockene eingedampft. Es werden 55 g 3,3-Aethylendioxy-17ß-hydroxy-la-methyl-5a-androstan erhalten.
55 g 3, S-Aethylendioxy-^ß-hydroxy-la-methyl-Sot-androstan werden in 550 ml Toluol und 110 ml Cyclohexanon in der Siedehitze mit einer Lösung von 5,5 g Aluminiumisopropylat in 55 ml Toluol versetzt und 3 Stunden bei langsamem Abdestillieren erhitzt. Es wird dann mit Aether versetzt, mit eiskalter verdünnter Schwefelsäure und Wasser gewaschen, eingedampft und der Rückstand mit Wasserdampf destilliert. Nach Methylenchloridextraktion wird das erhaltene Produkt aus Diisopropyläther umkristallisiert und es werden 51 g 3,3-Aethylendioxy-la-methyl-5a-androstan-17-on vom Schmelzpunkt 155,5-156,5° erhalten.
51 g 3,3-Aethylendioxy-la-methyl-5a-androstan-17-on werden in 1000 ml Dimethylformamid mit 51 g Trimethylsulfoniumjodid versetzt und unter Rühren über 30 Minuten 27,2 g Kalium-tert.-butylat portionsweise eingetragen. Nach weiteren 60 Minuten Reaktionszeit wird in Eiswasser eingerührt, der ausgefallene Niederschlag abfiltriert, gut mit Wasser gewaschen und in Methylenchlorid aufgenommen. Nach dem Eindampfen wird der Rückstand an Silicagel chromatographiert. Man erhält so 36,6 g 3,3-Aethylendioxy-lcc-methyl-5a-androstan[17 (0-1' )-spiro-3' ] oxiran. Ein aus Diisopropyläther umkristallisierte Probe schmilzt bei 165,5-166,5°.
36,6 g 3,3-Aethylendioxy-la-methyi-5a-androstan[17(ß-11)-spiro-3']oxiran werden in 366 ml Dimethylformamid un 145 ml Wasser mit 41,3 g Natriumazid versetzt und 3 Stunden bei 110° gerührt. Es wird dann in Eiswasser eingerührt, der ausgefallene Niederschlag abfiltriert, mit Wasser gewaschen und in Methylenchlorid aufgenommen. Nach dem Eindampfen werden 38 g S^-Aethylendioxy-^a-azidomethyl-^ß-hydroxy-la-methyl-5a-androstan erhalten.
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38 g S^-Aethylendioxy-^a-azidomethyl-^ß-hydroxy-lamethyl-5a-androstan werden in 380 ml Methanol und 38 ml Wasser mit 19 g Oxalsäure versetzt und 30 Minuten am Rückfluss erhitzt. Die Reaktionslösung wird mit Wasser versetzt und mit Aether extrahiert. Die Aetherphase wird mit Wasser gewaschen, getrocknet und eingedampft. Als Rückstand werden 29,5 g 17a-Azidomethyl-17/3-hydroxy-la-methyl-5a-androstan-3-on erhalten.
29 g Lithiumalanat werden in 350 ml abs. Tetrahydrofuran aufgeschlämmt und unter Eiskühlung und Rühren eine Lösung von 29 g lTa-Azidomethyl-lVß-hydroxy-la-methyl-Sa-androstan-S-on in 350 ml abs. Tetrahydrofuran zugetropft. Anschliessend wird 1 Stunde bei Raumtemperatur nachgerührt. Die Suspension wird dann wieder im Eisbad abgekühlt und vorsichtig nacheinander mit 31,7 ml Wasser, 31,7 ml 15%ige Natronlauge und 94 ml Wasser versetzt. Der Niederschlag wird abgesaugt, mit Aether nachgewaschen und im Soxhlet erschöpfend mit Aether extrahiert. Das abgesaugte Filtrat wird dann mit der Extraktionslösung vereinigt, eingedampft und es werden 27,5 g 17α-Απιϊηοΐη6^γ1-3ξ, 17ß-dihydroxy-la-methyl-5a-androstan erhalten.
27 g 17a-Aminomethyl-3^, 17ß-dihydroxy-la-methyl-5aandrostan werden in 558 ml Essigsäure und 558 ml Wasser gelöst und unter Eiskühlung mit 48,5 g Natriumnitrit gelöst in 381 ml Wasser langsam versetzt. Anschliessend wird 1 Stunde bei Raumtemperatur nachgerührt, mit Wasser verdünnt und der ausgefallene Niederschlag abfiltriert. Nach dem Auflösen in Methylenchlorid wird mit Natriumhydrogencarbonatlösung und Wasser gewaschen, getrocknet und eingedampft. Der Rückstand wird an Silicagel chromatographiert. Man erhält so 17,5 g 3^-Hydroxy-lame thy 1-D-homo- 5a- androstan- 17 -on.
16 g 35-Hydroxy-la-methyl-D-homo-5a-androstan-17a-on werden in 320 ml abs. Tetrahydrofuran mit 22,5 g Kupfer-II-bromid 90 Minuten unter Rühren am Rückfluss erhitzt. Es wird vom ausgeschiedenen Kupfer-I-bromid abfiltriert, mit Aether verdünnt, mit Ammoniumchloridlösung und Wasser gewaschen,
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getrocknet und eingedampft. Man erhält 19,5 g hydr oxy- lcc-methy 1-D-homo-5 a-andros tan-17 a-on.
19,5 g rohes
androstan-17a-on werden in 195 ml Dimethylformamid mit 11,1 g Lithiumcarbonat und 13 g Lithiumbromid 18 Stunden bei 90° gerührt. Es wird dann in Eiswasser gefällt, der Niederschlag abfiltriert, mit Wasser gewaschen, in Methylenchlorid aufgenommen, getrocknet und eingedampft. Der Rückstand wird an Silicagel chromatographiert und es werden 11,5 g 3j-Hydroxy-lamethyl-D-homo-5a-androst-16-en-17a-on erhalten. UV: ε~~-« = 7600.
11 g SS-Hydroxy-la-methyl-D-homo-Sa-androst-ie-en-^a-on werden in 44 ml Pyridin mit 22 ml Acetanhydrid 18 Stunden bei Raumtemperatur stehengelassen. Nach Eiswasserfällung wird der Niederschlag abfiltriert, gut ausgewaschen und getrocknet. Es werden 11,2 g S^-Acetoxy-la-methyl-D-homo-Sa-androst-lö-en-17a-on erhalten.
UV: ε223 = 7200.
11 g 3^-Acetoxy-la-methyl-D-homo-5a-androst-16-en-17a-on werden in 110 ml abs. Tetrahydrofuran unter Eiskühlung mit 22 g Lithium-tri-tert.-butoxyalanat versetzt und 4 Stunden bei Eiskühlung nachgerührt. Die Reaktionslösung wird mit Aether verdünnt, mit verdünnter Schwefelsäure und Wasser gewaschen, getrocknet und eingedampft. Der Rückstand wird an Silicagel chromatographiert und es werden 8,5 g 3)-Acetoxy-17aß-hydroxy-la-methy1-D-homo-5a-androst-16-en erhalten.
8,5 g 3^-Acetoxy-17aß-hydroxy-la-methyl-D-homo-5a-androst-16-en werden in 85 ml abs. Tetrahydrofuran mit 8,5 ml 2,3-Dihydro-4H-pyran und 1 Tropfen Phosphoroxychlorid 1 Stunde bei Raumtemperatur gerührt. Es wird dann mitAether verdünnt, mit gesättigter Natriumhydrogencarbonatlösung und Wasser gewaschen, getrocknet und eingedampft. Man erhält 9,7 g
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3 S -Ace toxy- Ια-methyl-17 a/3- te tr ahy dro-py r any loxy-D-homo- 5 ctandrost-16-en.
9,5 g 3$-Acetoxy-la-methyl-17a0-tetrahydropyranyloxy-D-homo-5a-androst-16-en werden in 95 ml Methanol und 9,5 ml Wasser mit 4,75 g Kaliumcarbonat 1 Stunde am Rückfluss erhitzt. Es wird in Eiswasser gefällt, der Niederschlag abfiltriert, gewaschen und in Methylenchlorid aufgenommen. Nach dem Trocknen und Eindampfen werden 8,1g 3$-Hydroxy-la-methyl-17aß-tetrahydropyranyloxy-D-homo-5a-androst-16-en erhalten.
Beispiel 18
7 g la-Methyl-17aß-tetrahydropyranyloxy-D-homo-5a-androst-16-en-3-on werden in 70 ml Methanol und 7 ml Wasser mit 3,5 g Oxalsäure 30 Minuten am Rückfluss erhitzt. Nach Eiswasserfällung wird der Niederschlag abfiltriert, gewaschen und in Methylenchlorid aufgenommen. Nach dem Trocknen und Eindampfen wird der Rückstand an Silicagel chromatographiert. Durch Umkristallisation aus Diisopropyläther erhält man 3,2 g 17aß-Hydroxy-la-methyl-D-homo-5a-androst-16-en-3-on vom Schmelzpunkt 189-191°.
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Claims (7)

Patentansprüche
1) Verfahren zur Herstellung von D-Homosteroiden der
Formel
>17aß
17aa
worin die punktierten Linien im A-Ring fakultative C-C-Bindungen bezeichnen; R1 Wasserstoff oder Methyl, Έ? Oxo oder, falls der Ring A ungesättigt ist, Oxo, (a-H, ß-OH) oder (a-H, ß-O-Acyl);
R Wasserstoff oder Methyl; R ' ^ Wasserstoff, C1_lQ-Alkyl, Benzyl, Cyclohexylmethyl, Acyl, Tetrahydropyranyl oder Cycloalkenyl; und R ac( Wasserstoff, nieder-Alkyl, Aethinyl, Vinyl oder Propadienyl bedeuten,
dadurch gekennzeichnet, dass man
a) in einem D-Homosteroid der Formel
,17 aß R17aa
II
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ORIGINAL INSPECTED
- »er-
worin R1, R17aß und R17aa die angegebene Bedeutung besitzen, und die-Δ -Doppelbindungen fakultativ ist
die 3-Hydroxy- bzw. 3-Hydroxy- Λ -Gruppierung zur 3-Keto- bzw. 3-Eeto- Δ ^Gruppierung oxydiert, oder dass man
ein D-Homosteroid der Formel
III
1 "5
worin R , R und die punktierten Linien im Α-Ring die angegebene Bedeutung besitzen darstellt,
unter intermediärem Schutz einer 3-Ketogruppe mit einer einen Rest R abgebenden metallorganischen Verbindung umsetzt,
ein D-Homosteroid der Formel
17aß
I7aa
IV
.17acc
,17 aß
in der R"1-, R""*" und R-1"'"" die angegebene Bedeutung haben,
mit einer Methyl-Grignard-Verbindung in Gegenwart von Kupfer-I-
709819/1061
chlorid umsetzt, oder dass man
eine Verbindung der Formel
17 aß
in der R und E7 ^ die angegebene
a 5
Bedeutung haben und die tx -Doppelbindung fakultativ ist
mit einer Methyl-Grignard-Verbindung in Gegenwart von Kupfer-I-chlorid umsetzt und eine Δ -Doppelbindung im Reaktionsprodukt anschliessend durch Säurebehandlung in die 4,5-Stellung umlagert, oder dass man
e) die Hydroxygruppe(n) in einem D-Homosteroid der Formel I, in dem mindestens eine Hydroxy gruppe in 3- oder 17aß-Stellung anwesend ist, acyliert, oder dass man
in einem D-Homosteroid der Formel
VI
η r. ·. -:.- · ο / ι <■"■ f
in der R und die punktierten Linien die genannte Bedeutung haben und Z Oxo
oder (OR17a0, R17ac() darstellt,
falls Z Oxo darstellt, die 17a-Ketogruppe unter intermediärem Schutz einer 3-Ketogruppe zur Hydroxygruppe reduziert oder, falls R Oxo darstellt und der Α-Ring einfach ungesättigt ist, die 3-Ketogruppe und eine ggf. anwesende 17a-Ketogruppe zur Hydroxygruppe reduziert, oder dass man
g) ein im Α-Ring gesättigtes oder einfach ungesättigtes D-Homosteroid der Formel I, in der R Oxo darstellt, in 1,2- und/oder 4,5-Stellung dehydriert, oder dass man
in einem D-Homosteroid der Formel I, in der R
act und die punktierten
13 7
Wasserstoff darstellt und R , R , R ,
Linien im A-Ring die angegebene Bedeutung haben, die 17aß-Hydroxygruppe in einen Cycloalkenyl-, Tetrahydropyranl-, C, , -Alkyl-, Benzyl- oder Cyclohexylmethylather überführt, oder dass man
i) in einem D-Homosteroid der Formel I, in der R Acyl,
13 7 Tetrahydropyranyl oder Cycloalkenyl darstellt und R , R , R , R act und die punktierten Linien im A-Rlng die angegebene Bedeutung haben, die 17a/3-Acyloxygruppe und eine gegebenfalls anwesende 3-Acyloxygruppe verseift oder einen 17aß-Tetrahydropyranyl- oder -Cycloalkenylather spaltet, oder dass man
in einem D-Homosteroid der Formel
17aB CHCH
VII
705H19/1061
worin R , R , R , R und die punktierten Linien im Α-Ring die angegebene Bedeutung haben, die Aethinylgruppe zur Vinylgruppe hydriert.
2) Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man Verbindungen der Formel I herstellt, in denen R Wasserstoff, nie
Cycloalkenyl bedeutet.
R Wasserstoff, nieder-Alkanoyl, Tetrahydropyranyl oder
3) Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass man Verbindungen der Formel I herstellt, in denen R Wasserstoff und R Oxo darstellt und der Ring A eine Doppelbindung enthält.
4) Verfahren nach den Ansprüchen 1, 2 oder 3, dadurch gekennzeichnet, dass man Verbindungen der Formel I herstellt, in denen R17act Wasserstoff, Methyl oder Aethyl und R17a/3 Wasserstoff oder nieder-Alkanoyl darstellen.
70981 9/108 1
5) Verfahren zur Herstellung von Präparaten mit hormonaler Wirkung, dadurch gekennzeichnet, dass man ein D-Homosteroid der Formel I gemäss Definition in Anspruch 1 als wirksamen Bestandteil mit zur therapeutischen Verabreichung geeigneten, nicht-toxischen, inerten, an sich in solchen Präparaten üblichen festen und flüssigen Trägern und/oder Excipientien vermischt.
70 9 819/1061
Λ-
6) Präparate mit hormonaler Wirkung, gekennzeichnet durch ein Gehalt an einem D-Homosteroid der Formel I gemäss Definition in Anspruch 1.
709819/1 OBI
7) D-Homosteroide der Formel
17aß
17aa
worin die punktierten Linien im A-Ring fakultative C-C-Bindungen bezeichnen; R Wasserstoff oder Methyl; R Oxo oder, falls der Ring A ungesättigt ist, Oxo, (σ-Η, ß-OH) oder (a-H, /3-0-Acyl) ; R7 Wasserstoff oder Methyl; R17aß Wasserstoff, C,_,--Alkyl, Benzyl, Cyclohexylmethyl, Acyl, Tetrahydropyranyl oder Cycloalkenyl; und R acc Wasserstoff, nieder-Alkyl, Aethinyl, Vinyl oder Propadienyl bedeuten.
8) D-Homosteroide der Formel I nach Anspruch 7, worin R Wasserstoff, nieder-Alkanoyl, Tetrahydropyranyl oder Cycloalkenyl darstellt.
9) D-Homosteroide der Formel I gemäss Definition in
ι 7 oder 8, worin R Wasserstoff um und der Ring A eine Doppelbindung enthält.
Anspruch 7 oder 8, worin R Wasserstoff und R Oxo darstellt
10) D-Homosteroide der Formel I gemäss Definition in Anspruch 7, 8 oder 9, worin R σ Wasserstoff, Methyl oder Aethyl und R Wasserstoff oder nieder-Alkanoyl darstellen.
70981 9/ 1061
11) D-Homo-andros ta-4,16-dien-3,17 a-dion.
12) 17aß-Hydroxy-D-homo-androsta-4,16-dien-3-on.
13) 17a3-Acetoxy-D-homo-androsta-4,16-dien-3-on.
14) 17aß-Propionoxy-D-homo-androsta-4,16-dien-3-on.
15) 17a/3-Butyroxy-D-homo-androsta-4/16-dien-3-on.
16) 17aß-Phenyl-acetoxy-D-homo-androsta-4,16-dien-3-on.
17) 17a/3-Undecanoyloxy-D-homo-androsta-4,16-dien-3-on.
18) ^aß-Heptanoyloxy-D-homo-androsta^^e-dien-S-on.
19) 17aß-Phenoxyacetoxy-D-homo-androsta-4/16-dien-3-on.
20) ^aß-Tetrahydropyranyloxy-D-homo-androsta^,16-dien-3-on.
21) 17a0-Cyclopentenyloxy-D-homo-androsta-4,16-dien-3-on.
22) 17a0-Acetoxy-D-homo-androsta-l,4,16-trien-3-on.
23) 17aj3-Hydroxy-17aa-methyl-D-homo-androsta-l/4,16-trien-3-on.
24) 17a/3-Pentyloxy-D-homo-androsta-4,16-dien-3-on.
25) 17aß-n-Deeyloxy-D-homo-androsta-4,16-dien-3-on.
26) 17aß-Benzyloxy-D-homo-androsta-4/16-dien-3-on.
27) 17aß-Cyclohexylmethyl-D-homo-androsta-4,16-dien-3-on.
28) 3ßf17aß-Dihydroxy-D-homo-androsta-4,16-dien.
7 0 8 8 19/1061
29) 3/3, lTaß-Diacetoxy-D-homo-androsta-^ie-dien.
30) ^aß-Hydroxy-D-homo-Sa-androst-lö-en^-on.
31) lTaß-Hydroxy-iyaa-methyl-D-homo-Sa-androst-ie-en^-on.
32) ^aß-Acetoxy-D-hoino-androsta-ljie-dien^-on.
33) 17a0-Hydroxy-17aα-Inethyl-D-homo-androsta-4,16-dien-3-on.
34) 3ß,17aß-Dihydroxy-17aa-methyl-D-home-androsta-4,16-dien.
35) 17aa-Aethinyl-17a3-hydroxy-D-homo-androsta-4,16-dien-3-
36) 17aß-Hydroxy-17aa-vinyl-D-homo-androsta-4,16-dien-3-on.
37) Ια-Methyl-17aß-tetrahydrGpyranyloxy-D-homo-5a-androst-16-en-3-on.
38) ^aß-Hydroxy-la-methyl-D-homo-Sa-androst-ie-en-S-on.
7 0 9 3 19/1061
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