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DE2450661A1 - Verfahren zur herstellung von 6-/d (-)-alpha-aminophenylacetamido/-penicillansaeure - Google Patents

Verfahren zur herstellung von 6-/d (-)-alpha-aminophenylacetamido/-penicillansaeure

Info

Publication number
DE2450661A1
DE2450661A1 DE19742450661 DE2450661A DE2450661A1 DE 2450661 A1 DE2450661 A1 DE 2450661A1 DE 19742450661 DE19742450661 DE 19742450661 DE 2450661 A DE2450661 A DE 2450661A DE 2450661 A1 DE2450661 A1 DE 2450661A1
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
added
temperature
solution
group
acetone
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DE19742450661
Other languages
English (en)
Inventor
Auf Nichtnennung Antrag
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
KRKA dd
Original Assignee
KRKA Tovarna Zdravil dd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by KRKA Tovarna Zdravil dd filed Critical KRKA Tovarna Zdravil dd
Publication of DE2450661A1 publication Critical patent/DE2450661A1/de
Pending legal-status Critical Current

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D499/00Heterocyclic compounds containing 4-thia-1-azabicyclo [3.2.0] heptane ring systems, i.e. compounds containing a ring system of the formula:, e.g. penicillins, penems; Such ring systems being further condensed, e.g. 2,3-condensed with an oxygen-, nitrogen- or sulfur-containing hetero ring

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Cephalosporin Compounds (AREA)
  • Preparation Of Compounds By Using Micro-Organisms (AREA)
  • Peptides Or Proteins (AREA)

Description

MOLLER-BORt ■ GROLHING - DEUFEI. · SCHON ■ HERTEL
PATENTANWÄLTE
BRAUNSCHWEIG · MÜNCHEN · KÖLN
Dr. W. MOIIer-Bore · Br«un«ctiwelg H. Greening, Dipl.-Ing. ■ München Dr. P. Daufal, DIpl.-Chem. ■ München Dr. A. Schön, Dipl.-Chem. · München Werner Hertel, Dipl.-Phy«. · Köln
D/S/Sh - K 1130
München
2 4. OKT. «71
KRKA tovarna farmacevtskih in kemicnih
izdelkov, NOVO MESTO, Komandanta Staneta 19,
Jugoslawien
Verfahren zur Herstellung von 6-/D {-)-££-Aminophtenylacetamido/-penicillansäure
Die Erfindung betrifft ein neues Verfahren zur Herstellung von 6-/D(-) -DC-toinophenylacetamido/.-penicillansäure der Formel I
HOO(I
(D
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Die Verbindung der Formel I wird nach einem Verfahren"hergestellt, welches darin besteht,
a) 6-Aminopenicillansäure der Formel II
HOpC ^O
H,
(Ii)
mit einem substituierten D-Phenylglycin der Formel J.J.J
(III)
zu kondensieren, wobei
R1 für eine 2-(l-Carbalkoxy)-propenylgruppef eine 2~(1<Alkylcarbonyl)-propenylgruppe oder ein Wasserstoffatom stehtf
R, eine Oxycarbäthoxygruppe, eine Oxyacylgrüppe, eine Cyanomethylengruppe, eine p-Nitropheny!gruppe, eine 2,4 , 5*-Trichlorphenylgruppe oder ein Halogenatom bedeutet und
R1 und R2 zusammen eine Oxycarbonylgruppe bilden können,
b) eine Extraktion mit einem chlorierten inerten Kohlenwasserstoff mit 1 bis 2 Kohlenstoffatomen sowie 1 bis 3 Chloratomen durchgeführt wird, und
c) eine Behandlung mit einem primären oder sekundären aliphatischen Alkohol mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen durchgeführt wird.
Die Kondensationsreaktion wird in wäßrigen Lösungen von aliphatischen C3_g-Ketonen, vorzugsweise in Aceton oder Methylisobutylketon, innerhalb eines Temperaturbereiches von -60 bis *-300C durchgeführt. Die Kondensationsreaktion wird in zweckmäßiger Weise in Gegenwart eines azaheterocyclischen organischen Katalysators
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durchgeführt, vorzugsweise in Gegenwart von N^Methylmorpholin oder N-ivthylpiperidin,
Aufgrund pharmakologischer Erfordernisse, welche keine größeren Mengen an D-Phenylglycin in dem Endprodukt gestatten, würde dieses so weitgehend wie möglich entfernt werden. Dies wird in der Weise bewirkt, daß nicht umgesetzten D-Phenylglycin durch Extraktion mit chlorierten organischen- Lösungsmitteln entfernt wird, die 1 bis 2 Kohlenstoffatome sowie 1-3 Chloratome enthalten, wobei die Extraktion vorzugsweise mit Methylenchlorid oder Chloroform durchgeführt wird. Am zweckmäßigsten wird die Extraktion in einem ziemlich sauren. Medium sowie innerhalb eines Temperaturbereiches von -10 bis +100C durchgeführt. Die extrahierte Lösung wird ferner durch Behandlung mit primären oder sekundären aliphatischen Alkoholen, die 1 bis 4 Kohlenstoffatome enthalten, gereinigt, vorzugsweise mit Isopropanol, und zwar innerhalb eines Temperaturbereichs von 50 bis 1000C, wobei in einem leicht sauren Medium gearbeitet wird.
Die Verbindung der Formel I ist ein halbsynthetisches Penicillin, die einen breiten Bereich antibiotischer Aktivität zeigt und gegenüber Säuren und dem Enzym Penicillase resistent ist, Sie wird in der Medizin hauptsächlich zur Behandlung von Magen-Darm-Infektionen, Lungeninfektionen oder HarnwegInfektionen eingesetzt. Die Verbindung ist bekannt und wird in der Literatur beschrieben (vgl. K.E. Price, A, Guorevitch, L.C, Cheney; Antimicrob, Agents Chemother., 1966, 670 etc.),
Im allgemeinen wird die 6-/D(-}-Qi-Aminophenylacetamido/-penicillansäure in Form eines Monohydrats der Formel JV
HOOC,
1
(IVl
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sowie in Form eines Trihydrats der FOrmel V
HOOC>
(V)
erhalten.
Die wasserfreie Form der (>-/D('-)-0<»-Aminophenylacetamido/*- penicillansäure wurde bisher in der Weise erzeugt, daß die hydratisierten Formen gemäß den Formeln IV und V hergestellt wurden, worauf diese bei einer Temperatur zwischen 50 und 800C in organischen Lösungsmitteln oder in Mischungen von organischen Lösungsmitteln mit Wasser dehydratisiert wurden.
Es wurde festgestellt, daß die wasserfreie 6<-/D(-)\^- £&-Aminophenylacetamid/-'penicillansäure der Formel I stabiler ist und bei der menschlichen Therapie im Blut in größeren Mengen im Vergleich zu den hydratisierten Formen gemäß den Formell IV und V angetroffen wird. Daher wird die wasserfreie Form für die menschliche Therapie immer wichtiger.
Das erfindungsgemäße Verfahren führt direkt zu der reinen wasserfreien 6-/D (-) - OL -Aminophenylacetamido/'-penicillansäure, Es ist wirtschaftlicher und einfacher als die bekannten Verfahren, da bei seiner Durchführung eine lange dauernde Isolation der hydratisierten Formen vermieden wird. Das erfindungsgemäße Verfahren liefert höhere Ausbeuten im Vergleich zu dem bekannten Verfahren. Das Endprodukt enthält in der reinen Form weniger als 1 Gew,- % des unerwünschten, in Mischung vorliegenden D^-Phenylglycins,
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Die folgenden Beispiele erläutern die Erfindungf ohne gie zu beschränken,
Beispiel 1
120 g (0,55 Mol). 6-rAminopenicillansäure werden Jn 200 ml destillier^ tem Wasser suspendiert und in 85 ml Triäthylamin bei einer Temperatur von 0 bis 100C sowie bei einem ρίϊτ-Wert von 8f4 aufgelöst. Der Lösung werden 200 ml Aceton zugesetzt, worauf sie auf eine Temperatur von -^150C abgekühlt wird,
185,2 g (0,65 Moll des Kaliumsalzes von Ντ·/2*- (1-Carboxyäthyl-1-propenyl/-D-phenylglycin werden in .1620 ml Aceton suspendiert, worauf auf -570C abgekühlt wird, Dann werden 56,4 ml (0,5s5 Moll Äthylchrorcarbonat zugesetzt. Die Mischung wird während einer Zeitspanne von 15 Minuten bei -570C gerührt, worauf 0,42 ml N-Methylmorpholin zugesetzt werden. Das Rühren wird während eigner Zeitspanne von 40 Minuten fortgesetzt, worauf die Lösung der ör-Aminopenicillansäure in einer Portion zugesetzt vird. Die Mischung wird unter Rühren während einer Zeitspanne von 1 Stunde auf *-45*C gehalten, Über Celite filtriert und zweimal mit 200 ml Aceton gewaschen. Das Filtrat wird mit 385 ml destillier* tem Wasser verdünnt, worauf während einer Zeitspanne von 1 Stunde die Temperatur des Filtrats bei O0C gehalten wird, Der pU-Wert wird unter Verwendung von konzentrierter HCl auf 1,35 herabge·^ setzt. Die wäßrige lösung wird mit 1,5 1 Methylenchlorid bei 00C extrahiert, worauf die wäßrige Phase abgetrennt wird, Dann schließt sich die Zugabe von verdünntem Ammoniak (27 gewichts« proζentig) an, bis ein pH-Wert von. 5,1 erreicht worden ist. Anschließend werden 650 ml Isopropanol zugesetzt. Die Lösung wird bis zum Siedepunkt erhitzt, während einer Zeitspanne von 30 Mir nuten bei 730C am Rückfluß gehalten und auf 0eC abgekühlt. Das abgetrennte Produkte wird abfiltriert und zweimal, mit 20 ml Portionen eines destillierten Wasser,s gewaschen und im Vakuum
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(50 iranHg) bei 450C getrocknet. Man erhält 103 g (53,2 %) der reinen wasserfreien 6-/D(-)-£*-Aminophenylacetamido/-penicillansäure.(F. 202 - 2040C).
Weitere Eigenschaften:
Feuchtigkeit (K. Fischer) 0,3 %
D-Phenylglycingehalt 0,5 %
Mikrobiologische Titration (FDA) 99,5 %
Beispiel 2
120 g (0,55 Mol) 6-Aminopenicillansäure werden in 20 ml destilliertem Wasser suspendiert und in 85 ml Triäthylamin bei einer Temperatur von 0 bis +1O0C bei einem pH-Wert von 8,4 aufgelöst. Der Mischung werden 200 ml Aceton zugesetzt, worauf sie auf eine Temperatur von -15°C abgekühlt wird.
185,2 g (0,65 Mol) des Kaliumsalzes von N-/2-(1-Carboxyäthyl-ipropenyl)/-D-phenylglycins werden in 1620 ml Aceton suspendiert, worauf auf eine Temperatur von -570C abgekühlt wird. Dann schließt sich die Zugabe von 56,4 ml (0,55 Mol) Xthylchlorcarbonat an. Die Mischung wird wahrend einer Zeitspanne von 15 Minuten bei -57 *C gerührt, worauf 0,42 ml N-Methylntorpholin zugesetzt werden. Das Rühren wird während einer Zeitspanne von weiteren 40 Minuten fortgesetzt, worauf die Lösung der 6-Aminopenicillansäure in einer Portion zugesetzt wird.
Die Mischung wird während einer !Zeitspanne von 1 Stunde bei -45°c gerührt, über Celite filtriert und zweimal mit 200 ml Aceton gewaschen. Das Filtrat wird mit 385 ml destilliertem Wasser verdünnt,' worauf während einer Zeitspanne von 1 Stunde die Temperatur des Filtrats auf 00C gehalten wird. Der pH-Wert wird unter Verwendung von konzentrierter HCl auf 1,35 herabgesetzt. Die wäßrige Lösung wird mit 1,5 1 Methylenchlorid bei O0C extrahiert. Die wäßrige Phase wird abgetrennt, worauf sich die Zugabe von verdünnten Ammoniak (27 gew.-%ig) anschließt, bis ein pH-Wert von
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BAD ORIGINAL
5,T erreicht worden ist. Dann werden 650 ml n-Propanol zugesetzt. Die Lösung wird tie zum Siedepunkt erhitzt, wahrend einer Zeitspanne von 30 Minuten bei 73eC am Rückfluß gehalten und auf 00C abgekühlt. Das abgetrennte Produkt wird abfiltriert und zweimal mit 20 ml Portionen destilliertem Wasser gewaschen und im Vakuum (50 mmHg) bei 45*C getrocknet. Man erhalt 85 g (43,8 %) der reinen wasserfreien 6«-/D-(-)-Ä-Aminophenylacetamido/-penicillansäure (F. 202 bis 204*C).
Weitere Eigenschaften:
Feuchtigkeit (X. Fischer) 0 8 %
D-phenylglycingehalt O 7 %
Mikrobiologische Titration (FDA) 99 9 %
Beispiel 3
120 g (0,55 Mol) 6-Aminopenicillansäure werden in 200 ml destilliertem Wasser suspendiert und in 85 ml Triäthylamin bei einer Temperatur von 0 bis +100C sowie bei einem pH-Wert von 8,4 aufgelöst. Der Lösung werden 200 ml Aceton zugesetzt, worauf auf eine Temperatur von -15°C abgekühlt wird.
185,2 g (0,65 Mol) des Kaliumsalzes von N-/2-(1-Carboxyäthyl-1-propenyl/-D-phenylglycin werden in 1620 ml Aceton zugesetzt, worauf auf -570C abgekühlt wird. Dann erfolgt die Zugabe von 56,4 ml (0,55 Mol) Äthylchlorcarbonat. Die Mischung wird während einer. Zeitspanne von 15 Minuten bei -570C gerührt, worauf 0,42 ml N-Methylmorpholin zugesetzt werden. Das Rühren wird während einer Zeitspanne von weiteren 40 Minuten fortgesetzt, worauf die Lösung der 6-Aminopenicillansäure in einer Portion .zugesetzt wird.
Die Mischung wird während einer Zeitspanne von 1 Stunde bei -45°C gerührt, über Gelite filtriert und zweimal mit 200 ml Aceton gewaschen. Das Filtrat wird mit 385 ml destilliertem Wasser verdünnt,
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worauf während einer Zeitspanne von 1 Stunde die Temperatur des Filtrats bei 00C gehalten wird. Der pH-Wert wird auf 1,35 unter Verwendung von konzentrierter HCl herabgesetzt. Die wäßrige Lösung wird mit 1,5 1 Methylenchlorid bei O0C extrahiert. Die wäßrige Phase wird abgetrennt, worauf verdünntes Ammoniak (27 gewichtsprozentig) solange zugesetzt wird, bis ein pH-Wert von 5,1 erreicht worden ist. Dann werden 700 ml Äthanol zugesetzt. Die Lösung wird bis zum Siedepunkt erhitzt und während einer Zeitspanne von 30 Minuten bei 730C am Rückfluß gehalten und dann auf 00C abgekühlt. Das ausgefällte Produkt wird abfiltriert und zweimal mit 20 ml Portionen destilliertem Wasser gewaschen und im Vakuum (50 mmHg) bei 45°C getrocknet. Man erhält 98 g (50,5 %) der reinen wasserfreien 6-/D(-)-&-Aminophenylacetamido/-penicillansäure (F. 202 - 2o4°C).
Weitere Eigenschaften:
Feuchtigkeit (K. Fischer) " 1,0 %
D-Phenylglycingehalt 0,5 %
Mikrobiologische Titration (FDA) 99,7 %
Beispiel 4
120 g (0,'55 Mol) 6-Aminopenicillansäure werden in 200 ml destilliertem Wasser suspendiert und in 85 ml Triäthylamin bei einer Temperatur von 0 bis +100C sowie bei einem pH-Wert von 8,4 aufgelöst. Der Lösung werden 200 ml Aceton zugesetzt, worauf auf eine Temperatur von -15°C abgekühlt wird.
185,2 g (0,65 Mol) des Kaliumsalzes von N-/2-(1-Carboxyäthyl-ipropenyl) /-D-phenylglycin werden in 1620 ml Aceton suspendiert, worauf auf -570C abgekühlt wird. Dann schließt sich die Zugabe von 56,4 ml (0,55 Mol) Äthylchlorcarbonat an. Die Mischung wird während einer Zeitspanne von 15 Minuten bei -570C gerührt, worauf 0,42 ml N-Methylmorpholin zugesetzt werden. Das Rühren wird während einer Zeitspanne von weiteren 40 "Minuten fortgesetzt,
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worauf sich die Zugabe der Lösung von G'-Aininopenicillansäure in einer Portion anschließt.
Die Mischung wird während einer Zeitspanne von 1 Stunde bei -450C gerührt, über Celite filtriert und zweimal mit 200 ml Aceton gewaschen. Das Filtrat wird mit 335 ml destilliertem wasser verdünnt, worauf während einer Zeitspanne von 1 Stunde die Temperatur des Filtrats auf 00C gehalten wird. Der pHr-$ert wird durch Zugabe von konzentrierter HCl auf 1,35 herabgesetzt. Die wäßrige Lösung wird mit 1,5 1 Methylenchlorid bei 00C extrahiert. Die wäßrige Phase wird abgetrennt, worauf sich die Zugabe von verdünntem Ammoniak (27 qew.-%iq) anschließt, bis ein pH-Wert von 5,1 erreicht worden ist. Dann werden 600 ml Methanol zugesetzt. Die Lösung wird bis zum Siedepunkt erhitzt, während einer Zeit- . spanne von 30 Minuten bei 73°C am Rückfluß gehalten und auf 00C abgekühlt. Das abgeschiedene Produkt wird abfiltriert, zweimal mit 20 ml Portionen destilliertem Wasser gewaschen und im Vakuum (50 mmHg) bei 45°C getrocknet. Man erhält 80 g (41,3 %). der reinen, wasserfreien 6-/D(-) -Ci -Aminophenylacetamido/'-penicillansaure (P. 202 - 204* 0C) .
Weitere Eigenschaften:
Feuchtigkeit (K. Fischer) 0,8 %
D-Phenylglycingehalt 0,9 %
Mikrobiologische Titration (FDA) 98,3 %
Beispiel 5
120 g (0,55 Mol) 6-Aminopenicillansäure werden in 200 ml destilliertem Wasser suspendiert und in 85 ml Triäthylamin bei einer Temperatur von 0 bis +100C sowie bei einem pH-Wert von 8,4 aufgelöst. Der Lösung werden 200 ml Aceton zugesetzt, worauf sie auf einec Temperatur von -150C abgekühlt wird.
185,2 g (0,65 Mol) des Kaliumsalzes von N-/2-(1-Carboxyäthyl-i^ propenyl)/-D'-phenylglycin werden in 1620 ml Aceton suspendiert,
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worauf auf -570C abgekühlt wird. Dann werden 56,4 ml (O755 Mol) Äthylchlorcarbonat zugesetzt. Die Mischung wird bei -570C unter Rühren während einer Zeitspanne von 15 Minuten gehalten, worauf sich die Zugabe von 0,42 ml N-Methylmorpholin anschließt. Das Rühren wird während einer Zeitspanne von weiteren 40 Minuten fortgesetzt. Anschließend wird die Lösung der 6^Aminopenicillansäure in einer Portion zugesetzt.
Die Mischung wird während einer Zeitspanne von 1 Stunde bei ^-450C. geruht, über Celite abfiltriert und zweimal mit 200 ml Aceton gewaschen. Das Filtrat wird mit 385 ml destilliertem Wasser verdünnt, worauf während einer Zeitspanne von 1 Stunde die Temperatur des Filtrats bei O0C gehalten'wird. Der pH wird auf 1,35 mit konzentrierter HCl herabgesetzt. Die wäßrige Lösung wird mit 1,5 1 Chloroform bei O0C extrahiert. Die wäßrige Phase wird abgetrennt, worauf sich die Zugabe von verdünntem Ammoniak (27 gewichtsprozentig) anschließt, bis ein pH von 5,1 erreicht worden ist. Dann werden 650 ml Isopropanol zugesetzt. Die Lösung wird bis zum Siedepunkt erhitzt, während einer Zeitspanne von 3 0 Minuten bei 730C am Rückfluß gehalten und auf 00C abgekühlt. Das abgetrennte Produkt wird abfiltriert, zweimal mit 20 ml Portionen destilliertem Wasser gewaschen und im Vakuum (50 mmHg) bei 450C getrocknet. Man erhält 105 g (54,5 %) der reinen wasserfreien 6-/D(-)-^-AminophenylacetamidoZ-penicillansaure (F. 202 - 2040C).
Weitere Eigenschaften:
Feuchtigkeit (K. Fischer) 1,2 %
D-Phenylglycingehalt 0,5 %
Mikrobiologische Titration (FDA) 98,7 %
Beispiel 6
120 g (0,55 Mol) 6-Aminopenicillansäure werden in 200 ml destilliertem Wasser suspendiert und in 85 ml Triäthylamin bei einer Temperatur von 0 bis 100C sowie bei einem pH-Wert von 8,4 aufgelöst,
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Der Lösung werden 200 ml Aceton zugesetzt, worauf ?ie auf eine Temperatur von -15°C abgekühlt wird,
185,2 g (0,65 Mol) des Kaliumsalzes von N-/2- (1r-Car boxy äthy 1-1-propenyl/i-D~phenylglycin werden in 1620 ml Aceton suspendiert und auf -570C abgekühlt. Dann werden 56,4 ml (0,55 Moll Äthylchlorcarbonat zugesetzt. Die Mischung wird während einer Zeit^ spanne von 15 Minuten bei -570C gerührt, worauf 0,42 ml N-Methylmorpholin zugesetzt werden. Das Rühren wird während einer Zeitrspanne von 40 Minuten fortgesetzt, worauf die Lösung\der 6-Aminopenicillansäure in einer Portion zugesetzt wird,
Die Mischung wird während einer Zeitspanne von 1 (Stunde bei -45°C gerührt, über Celite abfiltriert und zweimal mit 200 ml Aceton gewaschen. Das FiItrat wird mit 38 5 ml destilliertem passer verdünnt, worauf während einer Zeitspanne von 1 Stunde die Temperatur des Filtrats bei 00C gehalten wird. Der pH-Wert wird unter Verwendung von konzentrierter HCl auf 1,35 herabgesetzt. Die wäßrige Lösung wird mit 1,5 1 Methylenchlorid bei 00C extrahiert. Die wäßrige Phase wird abgetrennt, worauf verdünntes Ammoniak (2 7 gewichtsprozentig) so lange zugesetzt wird, bis ein pH^-Wert von 5,1 erreicht worden ist. Dann werden 650 ml Jsopropanol zugesetzt. Die Lösung wird auf Rückflußtemperatur erhitzt. Das Iso'-propanol wird abdestilliert, worauf auf 00C abgekühlt wird. Das ausgefällte Produkt wird abfiltriert und zweimal mit 20 ml Portionen destilliertem Wasser gewaschen und im Vakuum (50 mmHg). bei 4"5°C getrocknet. Man erhält 105 g (54,2 %) der reinen, wasser^- freien 6-/D(-) -(/> W\minophenylacetamido/-penicillansäure (F. - 204 0C) ,
Weitere Eigenschaften:
Feuchtigkeit (K, Fischer) 1,5 %
D-Phenylglycingehalt 0,6 %
Mikrobiologische Titration 97,9 %
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Beispiel 7
120 g (0,55 Mol) 6-Aminopenicillansäure werden in 200 ml destilliertem Wasser suspendiert und in 85 ml Triäthylamin bei einer Temperatur von 0-bis 100C sowie bei einem pH-Wert von 8,4 aufgelöst. Der Lösung werden 200 ml Aceton zugesetzt, worauf sie auf eine Temperatur von -15°C abgekühlt wird.
185,2 g (0,65 Mol) des Kaliumsalzes von N-/2-(1-Carboxyäthyl-1-propenyl)/-D-phenylglycin werden in 1620 ml Aceton suspendiert, worauf auf -57°C abgekühlt wird. Dann werden 56,4 ml (0,55 Mol) Äthylchlorcarbonat zugesetzt. Die Mischung wird während einer Zeitspanne von 15 Minuten bei -570C gerührt, worauf 0,8 ml N-Äthylpiperidin zugesetzt werden. Das Rühren wird während einer Zeitspanne von weiteren 40 Minuten fortgesetzt, worauf die Lösung der 6-Aminopenicillansäure in einer Portion zugegeben wird.
Die Mischung wird während einer Zeitspanne von 1 Stunde bei -450C gerührt, über Celite abfiltriert und zweimal mit 200 ml Aceton gewaschen. Das Filtrat Wird mit 385 ml destilliertem Wasser verdünnt, worauf während einer Zeitspanne von 1 Stunde die Temperatur des Filtrats .bei 00C gehalten wird. Der pH-Wert wird unter Verwendung von konzentrierter HCl auf 1,35 herabgesetzt. Die wäßrige Lösung wird mit 1,5 1 Methylenchlorid bei O0C extrahiert. Die wäßrige Phase wird abgetrennt, worauf sich die Zugabe von verdünntem Ammoniak (27 gewichtsprozentig) anschließt, bis ein pH-Wert von 5,1 erreicht worden ist. Anschließend werden 650 ml Isopropanol zugesetzt. Die Lösung wird bis zur Rückflußtemperatur erhitzt. Das Isopropanol wird abdestilliert, worauf auf 00C abgekühlt wird. Das ausgefällte Produkt wird abfiltriert und zweimal mit 20 ml Portionen destilliertem Wasser gewaschen und im Vakuum (50 mmHg) bei 45°C getrocknet. Man erhält 83 g {42,8 %) der reinen, wasserfreien 6-/D(-)-Ctf-Aminophenylacetamid^-penicillansäure (F. 202 - 2040C).
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Weitere Eigenschaften:
Feuchtigkeit (K. Fischer) 0,5 %
D-Phenylglycingehalt 0,5 %
Mikrobiologische Titration 98,3 %
Beispiel 8
120 g (0,55 Mol) 6-Aminopenicillansäure werden in 200 ml destilliertem Wasser suspendiert und in 85 ml Triäthylamin bei einer Temperatur von 0 bis 100C sowie bei einem pH-Wert von 8,4 aufgelöst. Der Lösung werden 200 ml Aceton zugesetzt, worauf sie auf eine Temperatur von -15°C abgekühlt wird.'
176,2 g (0,65 Mol) des Kaliumsalzes von N-/2-(1-Acetyl-1-propenyl) /-D-phenylglycin werden in 1620 ml Aceton suspendiert, worauf auf -57°C abgekühlt wird. Dann werden 56,4 ml (0,55 Mol). Äthylchlorcarbonat zugesetzt. Die Mischung wird während einer Zeitspanne von 15 Minuten bei -57°C gerührt, worauf sich die Zugabe von 0,42 ml N-Methylmorpholin anschließt. Das Rühren wird während einer Zeitspanne von weiteren 4 0 Minuten fortgesetzt, worauf die Lösung der 6-Aminopenicillansäure in einer Portion zugesetzt wird.
Die Mischung wird während einer Zeitspanne von 1 Stunde bei -450C gerührt, über Celite abfiltriert und zweimal mit 200 ml Portionen Aceton gewaschen. Das Filtrat wird mit 385 ml destilliertem Wasser verdünnt, worauf während einer Zeitspanne von 1 Stunde die Temperatur des Filtrats auf 00C gehalten wird. Der pH--Wert wird unter Verwendung von konzentrierter HCl auf 1,35 herabgesetzt. Die wäßrige Lösung wird mit 1,5 1 Methylenchlorid bei 00C extrahiert. Die wäßrige Phase wird abgetrennt. Anschließend wird·verdünntes Ammoniak (27 gewichtsprozentig) so lange zugesetzt, bis ein pH-Wert von 5,1 erreicht worden ist. Dann werden 650 ml Isopropanol zugesetzt. Die Lösung wird bis zur Rückflußtemperatür erhitzt. Das Isopropanol wird abdestilliert, worauf auf 00C abge^- kühlt wird. Das ausgefällte Produkt wird abfiltriert, zweimal mit
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20 ml Portionen destilliertem Wasser gewaschen und im Vakuum (50 mmHg). bei 450C getrocknet, Man erhält 88 g (45,4 %) der reinen wasserfreien 6-/D(T-).-<#-Aminophenylacetamidoy-penicillansäure (F, 202 - 2Q4°C),
Weitere Eigenschaften;
Feuchtigkeit (K, Fischer). 3 f 15 %
D-Phenylglycingehalt 0,8 %
Mikrobiologische Titration 98 f. 5 %
Beispiel 9
120 g (0,55 Mol). 6VAminopenicillansäure werden £n 200 ml destilliertem Wasser suspendiert und in 8 5 ml Triäthylamin bei einer Temperatur von 0 bis 3O0C sowie bei einem pH-Wert von 8,4 aufgelöst. Der Lösung werden 200 ml Aceton zugesetzt, worauf sie auf eine Temperatur von -3 50C abgekühlt wird.
185,2 g (0,65 Mol) des Kaliumsalzes von M-/2- (IrpropenyDV-p-phenylglycin werden in 1620 ml Aceton, suspendiert, worauf auf -570C abgekühlt wird. Dann werden 78, 3 ml (0,55 Mol) Trimethylessigsäurechlorid zugesetzt. Die Mischung wird während einer Zeitspanne von 15 Minuten bei -570C gerührt, worauf sich die Zugabe von 0,42 ml N-Methylmorpholin anschließt. Das Rühren wird während einer Zeitspanen von weiteren 40 Minuten fortgesetzt, worauf die Lösung der 6-Aminopenicillansäure in einer Portion zugesetzt wird.
Die Mischung wird während einer Zeitspanne von 3 stunde bei -450C .gerührt, über Celite abfiltriert und zweimal mit 200 ml Aceton gewaschen, Das Filtrat wird mit 385 ml destilliertem Wasser verdünnt, worauf während einer Zeitspanne von 1 Stunde die Temperatur des Filtrats bei O0C gehalten wird. Der pH-Wert wird unter Verwendung von konzentrierter PCI auf 1,35 herabgesetzt. Die wäßrige Lösung wird mit 1,5 1 Methylenchlorid bei Q0C
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extrahiert. Die wäßrige Phase wird abgetrennt, worauf sich die Zugabe von verdünntem Ammoniak (27 gewichtsprozentig) bis- zur Einstellung eines pH-Wertes von 5,1 anschließt. Anschließend werden 650 ml Isopropanol zugesetzt. Die Lösung wird bis zur Rückflußtemperatür erhitzt. Das Isopropanol wird abdestilliert, worauf auf 0°C abgekühlt wird. Das ausgeschiedene Produkt wird abfiltriert, zweimal mit 20 ml Portionen destilliertem Wasser gewaschen und im Vakuum (50 mmHg) bei 4 5°C getrocknet, Man erhält 80 g (41,2 %) der reinen, wasserfreien 6-/D (<-1*· Oi t- Amino - " phenvlacetamidoZ-penicillansäure (F, 202 bis 2040Cl,
Weitere Eigenschaften:
Feuchtigkeit (K. Fischer} 0,95 %
D-Phenylglycingehalt . 0,5 %
Mikrobiologische Titration 99,3 %
Beispiel 10
120 g (0,55 Mol) 6-Aminopenicillansäure werden in 200 ml destilliertem Wasser suspendiert und in 85 ml Triäthylamin bei einer Temperatur von 0 bis 100C sowie bei einem pH-Wert von 8,4 auf gerlöst. Der Lösung werden 200 ml Aceton zugesetzt, worauf sie auf eine Temperatur von -^150C abgekühlt wird,
1.15,0 g (0,65 Mol) 4-Phenyloxazolidin^2,5-dion werden in 1620 ml Aceton s\ispendiert, worauf auf -570C abgekühlt wird, Dann werden 56,4 ml (0,55 Mol) Xthylchlorcarbonat zugesetzt. Die Mischung wird während einer Zeitspanne von 15 Minuten bei -57°C gerührt, worauf sich die Zugabe von 0,4 2 ml H-rMethylmorphol.in anschließt. Das Rühren wird während einer Zeitspanne von weiteren .40 Minuten fortgesetzt, worauf die Lösung der 6^Aminopenicillänsäure in einer Portion zugesetzt wird.
Die Mischung wird während einer Zeitspanne von 1 ßtunde bei -45°C gerührt, über Celite abfiltriert und zweimal mit 200 ml
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Portionen Aceton gewaschen. Das Filtrat wird mit 38 5 ml destilliertem Wasser verdünnt, worauf während einer Zeitspanne von 1 Stunde die Temperatur des Filtrats auf 00C gehalten wird. Der pH-Wert wird auf 1,35 unter Verwendung von konzentrierter HCl herabgesetzt. Die wäßrige Lösung wird mit 1,5 1 Methylenchlorid bei 00C extrahiert, worauf die wäßrige Phase abgetrennt wird. Dann wird verdünntes Ammoniak (27 gewichtsprozentig) so lange zugesetzt, bis ein pH-Wert von 5,1 erreicht worden ist. Anschließend werden 650 ml Isopropanol zugegeben. Die Lösung wird auf Rückflußtemperatur erhitzt. Das Isopropanol wird abdestilliert. Dann wird auf 0°C abgekühlt. Das abgeschiedene Produkt wird abfiltriert, zweimal mit 20 ml Portionen destilliertem Wasser gewaschen und im Vakuum (50 mmHg) bei 4 5°C getrocknet, Man erhält 93 g (48,0 %) der reinen, wasserfreien 6-/D(-)->^- AminophenylacetamidoZ-penicillansaure (F. 202 bis 2040C).
Weitere Eigenschaften:
Feuchtigkeit (K. Fischer) 0,43 %
D-Phenylglycingehalt 0,5 %
Mikrobiologische Titration 98,3 %
Beispiel 11
Bei 2O0C werden 100 g (0,46 Mol) 6-Aminopenicillansäure in einer Mischung aus 120 ml destilliertem Wasser, 120 ml Aceton sowie 90 ml einer 15 %igen wäßrigen Lösung von HCl aufgelöst. Die Lösung wird mit 1100 ml Aceton verdünnt und auf -3 00C abgekühlt. Der auf diese Weise hergestellten Lösung werden während einer Zeitspanne von 30 Minuten bei einer Temperatur von -300C 110 g (0,53 Mol) D-Phenylglycylchloridhydrochlorid sowie eine wäßrige Ammoniaklösung (27 gewichtsprozentig) zugesetzt, um den pH-Wert der Reaktionsmischung innerhalb des Bereiches von 1,8 bis 2 zu halten. Die Mischung wird während einer Zeitspanne von 30 Minuten bei -25°C gerührt, anschließend filtriert, mit 200 ml destilliertem Wasser verdünnt und mit 1500 ml Methylenchlordd bei 0QC extrahiert. Die wäßrige Phase wird abgetrennt, worauf sich die Zugabe von Ammoniak (27 gewichtsprozentig) bei
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einer Temperatur von 0°C bis zur Einstellung eines pH-Wertes von 5,1 anschließt. Anschließend werden 500 ml Isopropanol zugesetzt. Es wird während einer Zeitspanne von 30 Minuten bei Rückflußtemperatur gerührt. Die Reaktionsmischung wird auf O0C abgekühlt. Das abgeschiedene Produkt wird abfiltriert, zweimal mit 20 ml Portionen destilliertem Wasser gewaschen und im Vakuum (50 mmHg) bei 4 50C getrocknet. Man erhält 140 g (8 6,7 %) der reinen wasserfreien 6-/D (-)-&' -AminophenylacetamidoZ-penicillansäure (F. 202 - 2040C).
Weitere Eigenschaften:
Feuchtigkeit (K. Fischer) 0,8 %
D-Phenylglycingehalt 0,5 %
Mikrobiologische Titration 98,5 %
Beispiel 12
Bei 00C werden 60·g (0,28 Mol) 6-Aminopenicillansäure in 100 ml destilliertem Wasser suspendiert und in 43 ml Triäthylamin. aufgelöst. Die Lösung wird mit 100 ml Aceton verdünnt und auf -150C abgekühlt.
Die auf diese Weise hergestellte Lösung von 6-Aminopenicillansäure wird in einer Portion der Suspension von 92,6 g (0,34 Mol) des Kaliumsalzes von N-/2-(1-Acetyl-i-propenyl)/-D-phenylglycin, 10 ml Aceton, 28,2 ml Methylcarbonat sowie 0,4 ml N-Methylpiperidin zugesetzt. Die ganze Mischung wird während einer Zeitspanne von 1 Stunde bei einer Temperatur von -470C gerührt und über 18 g Celite abfiltriert. Der Rückstand auf dem Filter wird zweima,! mit 100 ml Portionen Aceton gewaschen. Das Filtrat wird mit 192 ml, destilliertem Wasser verdünnt. Bei O0C wird der pH*-Wert unter Verwendung von konzentrierter HCl auf 1,2 gehalten, Die Lösung wird mit 75g ml Methylenchlorid extrahiert. Die wäßrige Phase wird abgetrennt, worauf der pH^-Wert bei 5,5 unter Verwendung von Ammoniak (27 gewichtsprozentig) erhalten wird. Die Lo^- sung wird im Vakuum (50 mmHg) während einer Zeitspanne von 2 Stun·;
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τ- 38 τ-
den bei 40 bis 500C eingedampft. Der Rückstand wird auf 00C abgekühlt. Das abgeschiedene Produkt wird abfnitriert, zweimal mit. 10 ml Portionen destilliertem Wasser gewaschen und anschließend im Vakuum (50 mmHgl bei 500C getrocknet, Man erhält 80 g (78,5 %) des Trihydrats von 6-/D (-). - % -Aminophenylacetamido/Tpenicillansäure (F, 200 bis 2020CL,
Weitere Eigenschaften;
Feuchtigkeit (K, Fischer) .12,8 % . - -
D-Phenylglycingehalt praktisch keiner
Mikrobiologischer Test .99,3 %
Beispiel 13
Bei 00C werden 120 g (0,55 Mol) 6-aminopenicillansäure j_n 200 ml destilliertem Wasser suspendiert und in 85 ml Triäthylamin aufgelöst. Die Lösung wird mit 200 ml Aceton verdünnt und auf -150C abgekühlt.
Die auf diese Weise- hergestellte Lösung von ÖT-Aminopenicillansäure wird in einer Portion einer Suspension aus J90 g (0,67 Mol) des N-/2- (i-Carboxyäthyl^l-propenyliV-D·^-phenylglycincyanomethylesters, 1620 ml Aceton, 56,4 ml (0,55 Moll £thy!chlorcarbonat und 0,4 ml N-Methylmorpholin zugesetzt. Die ganze Mischung wird während einer Zeitspanne von 1 Stunde bei -450C gerührt und über 36 g Gelite abfiltriert. Der Rückstand auf dem Filter wird zweimal mit 200 ml Portionen Aceton gewaschen. Das Filtrat wird dann mit 385 ml destilliertem Wasser verdünnt. Bei O0C wird der pH-Wert auf 1,35 unter Verwendung von konzentrierter HCl gehalten. Die Lösung wird mit 1500 ml Methylenchlorid extrahiert. Die wäßrige Phase wird abgetrennt, worauf der pH-Wert bei 5,1 unter Verwendung einer Ammoniaklösung (27 gewichtsprozentig) gehalten wird. Anschließend werden 650 ml Isopropanol zugesetzt. Unter Rühren wird die Lösung während einer Zeitspanne von 30 Minuten am Rückfluß gehalten, worauf sie auf O0C abgekühlt wird,
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*- 19 -
Das abgeschiedene Produkt wird abfiltriert und zweimal mit 20 ml Portionen destilliertem Wasser gewaschen und anschließend im Vakuum (50 mmHg) bei 45°C getrocknet. Man erhält 98,5 g (51,0 %) der reinen wasserfreien 6-/D (-) -OO -AminophenylacetamidoyVpenicillansäure (F, 202 - 2040C).
Weitere Eigenschaften:
Feuchtigkeit (K, Fischer). 0f9 %
D-Phenylglycingehalt ' 0,5 %
Mikrobiologischer Test 99,4 %
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Claims (8)

2A50661 Patentansprüche
1. Verfahren zur Herstellung der 6-/D (-) -Oi -Aminophenylacetamido/-penicillansäure der Formel I
(D
dadurch gekennzeichnet, daß
a) die 6-Aminopenicillansäure der Formel II
HOOC
(II)
mit einem substituierten D-Phenylglycin der allgemeinen Formel III
(III)
kondensiert wird, wobei
R^ für eine 2-(1-Carbalkoxy)-propenylgruppe, eine 2-(1-Alkylcarbonyl)-propenylgruppe oder ein Wasserstoffatom steht,
R2 eine Oxycarbäthoxygruppe, eine Oxyacylgruppe, eine Cyanomethylengruppe, eine p-Nitrophenylgruppe, eine 2,4,5-Trichlorphenylgruppe oder ein Halogenatom bedeutet, und
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R1 und 1*2 zusammen eine Oxycarbonylgruppe bilden können,
■ b) eine Extraktion mit einem chlorierten Kohlenwasserstoff mit 1 bis 2 Kohlenstoffatomen sowie 1 bis 3 Chloratomen durchgeführt wird und
c) eine Behandlung mit einem primären oder sekundären aliphatischen Alkohol mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen durchgeführt wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Kondensationstemperatur auf einem Wert zwischen -60 und -300C gehalten wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Kondensation in einer wäßrigen Lösung eines aliphatischen Ketons mit 3 bis 6 Kohlenstoffatomen durchgeführt wird.
4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Extraktionstemperatur zwischen -10 und +100C gehalten wird.
5. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der pH-Wert der Extraktion zwischen 0,5 und 3 gehalten wird.
6. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Behandlung bei einer Temperatur zwischen 50 und 1000C durchgeführt wird.
7. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Behandlung in einem leicht sauren Medium durchgeführt wird.
8. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß reine wasserfreie 6-/D(-)-i£~Aminophenylacetamido/-penicillansäure hergestellt wird.
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DE19742450661 1973-10-26 1974-10-24 Verfahren zur herstellung von 6-/d (-)-alpha-aminophenylacetamido/-penicillansaeure Pending DE2450661A1 (de)

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Cited By (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP0001133A1 (de) * 1977-09-06 1979-03-21 Gist-Brocades N.V. Verfahren zur Herstellung von 6- D-alpha-amino-(p-hydroxyphenyl)-acetamido penicillansaüre
EP0439096A3 (en) * 1990-01-22 1992-06-10 Biochemie Gesellschaft M.B.H. Improvements in or relating to beta lactam production
CN106520893A (zh) * 2016-11-04 2017-03-22 内蒙古常盛制药有限公司 一种由青霉素钾制备氨苄西林的方法

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CN106520893A (zh) * 2016-11-04 2017-03-22 内蒙古常盛制药有限公司 一种由青霉素钾制备氨苄西林的方法
CN106520893B (zh) * 2016-11-04 2021-05-04 内蒙古常盛制药有限公司 一种由青霉素钾制备氨苄西林的方法

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GB1442920A (en) 1976-07-14
YU36733B (en) 1984-08-31
YU280473A (en) 1982-06-18
KE2800A (en) 1978-01-06
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