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DE1957591B2 - Verfahren zur Herstellung von 2,2-Dimethylpropandiol-(1,3) - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von 2,2-Dimethylpropandiol-(1,3)

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DE1957591B2
DE1957591B2 DE1957591A DE1957591A DE1957591B2 DE 1957591 B2 DE1957591 B2 DE 1957591B2 DE 1957591 A DE1957591 A DE 1957591A DE 1957591 A DE1957591 A DE 1957591A DE 1957591 B2 DE1957591 B2 DE 1957591B2
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DE
Germany
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hydrogenation
catalyst
reaction
end product
dimethyl
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DE1957591A
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DE1957591C3 (de
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Werner Dr. Fuchs
Erich Dr. 6702 Bad Duerkheim Haarer
Franz Dr. 6700 Ludwigshafen Merger
Siegfried Dr. Winderl
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BASF SE
Original Assignee
BASF SE
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Publication of DE1957591B2 publication Critical patent/DE1957591B2/de
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
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    • C07C45/68Preparation of compounds having >C = O groups bound only to carbon or hydrogen atoms; Preparation of chelates of such compounds by reactions not involving the formation of >C = O groups by isomerisation; by change of size of the carbon skeleton by increase in the number of carbon atoms
    • C07C45/72Preparation of compounds having >C = O groups bound only to carbon or hydrogen atoms; Preparation of chelates of such compounds by reactions not involving the formation of >C = O groups by isomerisation; by change of size of the carbon skeleton by increase in the number of carbon atoms by reaction of compounds containing >C = O groups with the same or other compounds containing >C = O groups
    • C07C45/75Reactions with formaldehyde

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Description

butyrat und Hydroxypivalat des 2,2-Dimethylpropan- Es wurde nun gefunden, daß man 2,2-Dimethyl-
diol-(l,3) unter den für die Hydrierung von 2,2-Di- 45 propandiol-(lv3) durch Umsetzung von Isobutyrmethyl-5-hydroxy-propanal optimalen Bedingungen aldehyd und Formaldehyd in Gegenwart eines ba nicht hydriert werden. Ausbeute und Reinheit des sischen Katalysators und anschließender Hydrierung Endstoffes sind daher unbefriedigend, im großtech- des gebildeten 2,2-Dimethyl-3-hydroxypropanaIs in nischen Maßstab ist das Verfahren unwirtschaftlich. Gegenwart eines Hydrierkatalysators vorteilhaft er-Zur Vermeidung dieser Nachteile empfiehlt die 50 hält; wenn man die Umsetzung der Aldehyde in Gedeuts.iie Auslegeschrift 1014 089 die Isolierung des genwart von tertiären Aminen durchführt und das an-2,2-Dimethyl-3-hydroxy-propanals vor der Hydrierung. fallende Reaktiunsgemisch mit Wasserstoff hydriert. Zur Zerstörung des Anteils von 10 bis 15% an dem Die Umsetzung läßt sich durch die folgenden
instabilen Hydroxypivalinsäureester im rohen 2,2-Di- Formeln wiedergeben:
CH3
TJ-» HOCH2-C-CH2OH
+ «2 ι
CH3
Im Hinblick auf die bekannten Verfahren liefert oder Zusatzstoffe, die vor der Hydrierung entfernt das Verfahren nach der Erfindung 2,2-Dimethyl- werden müssen, sind nicht notwendig.
propandiol-(l,3) auf einfacherem und wirtschaft- 65 Überraschend werden diese vorteilhaften Ergebnisse licherem Wege in guter Ausbeute und Reinheit ohne auch ohne Abtrennung der Salze, die bei der Umwesentliche Bildung von Nebenprodukten und Zer- setzung der Aldehyde gebildet werden, vor der Hysetzungsprodukten. Zusätzliche Reinigungsoperationen drierung oder vor der anschließenden Destillation er-
CH3n CH2O -
CH3 7
;CH- -> HOCH;
- CKO + CH3
,—C —CHO
I
CH3
zirit. Da vor der Hydrierung im Reaktionsgemisch aminoalkylstyrol) 3 bis 15 Stunden, vorzugsweise 5 bis
keine wesentlichen Mengen an Ester vorliegen, 10 Stunden.
brauchen extreme und damit kostspielige Hydrier- Die Reaktion der 1. Stufe kann wie folgt durch-
bindungen nicht angewendet zu werden. Der Endstoff geführt werden: Isobutyraldehyd, Formaiin und das
enthält in der Regel nur Verunreinigungen von weniger 5 Amin werden bei Raumtemperatur in den genannten
als 0,2 Gewichtsprozent Ester. Verhältnissen durch Rühren vermischt, z. B. in einem
In der ersten Reaktionsstufe wird Formaldehyd Rührkessel. Die exotherm verlaufende Reaktion kann in einem Molverhältnis von 0,5 bis 1,5, vorzugsweise durch Erhitzen, zweckmäßig unter Rückfluß, beschleu-1 bis 1,1 Mol zu 1 Mol Isobutyraldehyd umgesetzt. nigt werden. Das Reaktionsgemisch wird nun während Zweckmäßig verwendet man ihn in Gestalt einer wäß- io 20 bis 40 Minuten bei der Reaktionstemperatur gerigen, z.B. 37gewichtsprozentigen Formalinlösung, halten. Während der Reaktionszeit kann die Reaktionsdie gegebenenfalls auch mit Methanol stabilisiert sein temperatur innerhalb des angegebenen Intervalls noch kann- ansteigen, z. B. kann man die Reaktion bei 600C be-
Die Umsetzung der 1. Stufe wird in der Regel bei ginnen und das Gemisch nach Zugabe des Amins unter einer Temperatur zwischen 20 und 100° C, Vorzugs- 15 Rückfluß bis auf 95°C erhitzen. Man kann in entweise zwischen 60 und 95°C, kontinuierlich oder dis- sprechender Weise das Gemisch auch in einem Rohrkontinuierlich durchgeführt. Wenn auch Unterdruck reaktor, der zur Förderung der Durchmischung mit oder Überdruck angewendet werden können, ist die Füllkörpern beschickt ist, mit Verweilzeiten von 20 Reaktion bei Normaldruck die vorteilhafte Ausfüh- bis 60 Minuten und bei einer Temperatur von 90 bis rungsform. Im allgemeinen verwendet man nur Wasser 20 95CC umsetzen.
als Lösungsmittel, wobei die durch die Formalinlösung Das anfallende Reaktionsgemisch enthält den End-
zugefül.ite Wassermenge in der Mehrzahl der Fälle stoff in solcher Reinheit, daß man es vorteilhaft ohne
genügt. Die Menge an Wasser liegt zweckmäßig Isolierung von 2,2-DimethyI-3-hydroxypropanaI der
zwischen 15 und 50 Gewichtsprozent, bezogen auf das Hydrierung zuführt. Die Verunreinigungen bestehen
Reaktionsgemisch. as aus Estern, Aldoxanen und Acetalen des 2,2-Di-
Die Reaktion der 1. Stufe wird in Gegenwart von methyl-3-hydroxypropanols sowie aus dem Formiat
tertiären Aminen als Katalysatoren, in der Regel in des entsprechenden tertiären Amins und liegen im all-
einer Menge von 0,5 bis 25, vorteilhaft von 2 bis gemeinen in einer Menge von 2 bis 6 Gewichtsprozent,
10 Molprozent, bezogen auf Isobutyraldehyd, durch- bezogen auf 2,2-Dimethyl-3-hydroxy-propanal, vor.
geführt. Bevorzugt sind Amine mit einer Basen- '3° Das tertiäre Amin kann nach der Aldolisierung oder
konstante von mindestens 10". Es kommen cyclo- riach der Hydrierstufe durch Destillation zurück-
aliphatisc'he, araliphatische, aromatische, heterocycli- gewonnen werden.
sehe und insbesondere aliphatische tertiäre Amine für Bevorzugte Hydrierkatalysatoren sind im allge-
das Verfahren in Betracht, wobei die am Stickstoff- meinen ein oder mehrere Metalle mit einer Ordnungsatom befindlichen Substituenten gleich oder verschie-·35 zahl zwischen 24 und 29, in der Regel Kobalt-, Kupfer-,
den sein können. Tertiäre Mono- oder Polyamine, z. B. Mangan- und/oder Nickelkatalysatoren, z. B. ent-
Diamine, sind verwendbar. Geeignete Amine sind sprechende Sinterkatalysatoren. Die Metalle können
z. B. Trimethyl-, Triäthyl-, Methyl-diäthyl-, Methyl- im Katalysator auch in Form ihrer Oxide und/oder
diisopropylamin, Tributylamin; Dimethyl-tert.-butyl- im Gemisch mit Phosphorsäure vorliegen. Vorteilhafte amin; Ν,Ν'-Tetramethyl-äthylendiamin, Cyclohexyl-^o Katalysatoren der genannten Art enthalten zwischen
dimethylamin; Tribenzvlamin, N-Methyl-pyrrclidin, 3 und 30 Gewichtsprozent Kupfer, 0,5 und 10 Ge-
N-Methyl-piperidin, Ν,Ν'-Dimethylpiperazin, N-Me- wichtsprozent Mangan und 10 und 80 Gewichtsprozent
thylmorpholin, Triäthanolamin. Die Reaktionszeit der Kobalt oder Nickel. Hierzu treten gegebenenfalls 0,1
1. Stufen beträgt in der Regel 3 bis 180, vorteilhaft bis 5 Gewichtsprozent Phosphorsäure, bezogen auf die
10 bis 30 Minuten. 45 Metallmenge.
Man wählt zweckmäßig ein Amin, dessen Siedepunkt Der Hydrierkatalysator wird in der Regel bei der unter 100°C liegt, so daß das freie Amin bereits nach Hydrierung in einer Menge von 5 bis 30 Gewichtsder Aldolisierung leicht abdestilliert werden kann und prozent, bezogen auf 2,2-Dimethyl-3-hydroxy-proder Siedepunkt des gegebenenfalls enthaltenen tertiären panal, verwendet. Er kann im Gemisch mit einem für Ammoniumformiats unter dem Siedepunkt von 2,2-Di- 50 die Hydrierung geeigneten Trägermaterial, z. B. Simethylpropandiol-(l,3) liegt. Beispielsweise liegt der liciumdioxid, zur Anwendung gelangen, wobei in der Siedepunkt von Triäthylammoniumformiat bei 890C Regel die Menge des Katalysators 10 bis 40 Gewichtsund 10 Torr. Hierdurch ist die Vorabtrennung des ier- prozent des Gemisches von Katalysator und Träger tiären Ammoniumformiats als Vorlauf bei der Destil- beträgt.
lation des 2,2-Dimethylpropandiol-(l,3) nach der Hy- 55 Sehr gute Ergebnisse liefern z. B. folgende Kataly-
drierung möglich. Tertiäre Amine, deren Neutruli- satormischungen:
sationsprodukt mit Ameisensäure nicht bzw. schwierig &) 7Q5 % c 19 7 % c 5 4% Mn 4 2% Phosphor.
durch Destillation abzutrennen ist, können gegebenen- säure·
falls ohne Nachteil durch Überleiten des rohen Hy- b) 15% 'N· 61% c j 5% Mn> 09% Phosphor.
dnerungsgemisches über einen vorzugsweise sulfon- 60 säure auf SiO ■
sauren Kationenaustauscher entfernt werden. c\ 150/jsji 5 2^Cu 13 °/ Mn auf SiO
An Stelle der tertiären Amine können auch solche ' ' ' ' 2'
tertiären Aminogiuppen tragende, basische, insbeson- Mit diesen Katalysatoren können nach dem Verdere makroporöse Ionenaustauscher verwendet wer- fahren der Erfindung auch in Anwesenheit von bis den, z. B. Poly-(dimclhyl-amino-alkylstyrol). In der 65 70 Gewichtsprozent Wasser, vorteilhaft 30 bis 40 GeRegel wird man im Falle der Austauscher im kontinu- wichtsprozent, im Reaktionsgemisch die genannten, ierlichen Betrieb längere Verweilzeiten wählen, z. B. vorteilhaften Ergebnisse erzielt werden, wobei z. B. bei Verwendung von makroporösem Poly-(dimethyl- im Falle des Katalysators a) auch nach mehr als
<l
4000 Betriebsstunden keine Verminderung der Reak- nuten bei dieser Temperatur und destilliert während
tionsgeschwindigkeit und der Selektivität beobachtet der letzten 5 Minuten 20 bis 25 Teile Triäthylamin
wird. und Wasser ab. Das homogene Gemisch wird dann in
Inder Regel werden dem Reaktionsgemisch am An- einen mit Stickstoff gespülten Rollautoklav, der mit
fang und im Verlauf der Hydrierung solche Mengen f 30 Teilen eines reduzierten Katalysators (15 Gewichts-
an Wasserstoff zugeführt, daß sich bei der Hydrie- prozent Nickel, 5,2 Gewichtsprozent Kupfer und
rungstemperatur stets ein entsprechender Rsaktions- 1,3 Gewichtsprozent Mangan auf Kieselsäureträger)
druck, zweckmäßig zwischen 150 und 300 at, einstellt. beschickt ist, eingeführt.
Die Hydrierung wird im allgemeinen bei einer Tempe- Man gibt zunächst 100 at Wasserstoff zu, steigert ratur zwischen 80 und 2000C, vorzugsweise zwischen to die Temperatur auf 1500C und vervollständigt die 120 und 190° C, diskontinuierlich oder kontinuierlich Hydrierung bei 280 at Wasserstoff während 2 Stunden, durchgeführt. Zur entsprechenden Druckeinstellung Der Hydrieraustrag wird vom Katalysator abfiltriert können auch inerte Gase wie Stickstoff verwendet und über eine Glasfüllkörperkolonne fraktioniert. Man werden. Die Verweüzeiten im Hydrierraum betragen erhält bei 70 Torr nach einem Vorlauf, der im wesentin der Regel zwischen 15 und 300 Minuten. Die Hy- 15 liehen aus Wasser, Triäthylamin, Methanol und Tridrierung kann wie folgt durchgeführt werden: Das äthylammoniumformiat besteht, 181 Teile 2,2-Di-Reaktionsgemisch der 1. Stufe wird nach oder ohne methyl-propandiol-(l,3) vom Siedepunkt 138 bis Abtrennung des Amins über eine Kolonne mit Hilfe 1400C (Schmelzpunkt 127 bis 128°C. Estergehalt von Einspritzpumpen in einen mit dem Katalysator 0,11 Gewichtsprozent), entsprechend 87% der Theobeschickten Hochdruck-Hydrierreaktor eingeführt und 30 rie, bezogen auf jeden der Ausgangsstoffe,
bei den genannten Bedingungen von Temperatur und Der wäßrige Vorlauf wird zur vollständigen RückDruck mit Wasserstoff hydriert. Der Reaktor-Austrag gewinnung des Triäthylamins mit etwas Natronlauge wird entweder unmittelbar in eine kontinuierlich auf pH 12 bis 13 eingestellt und zur Isolierung des arbeitende Fraktionierkolonne eingeführt oder in Triäthylamins bei Normaldruck destilliert. Man erhält Vorratsbehältern gesammelt und chargenweise frak- 35 ein 50 bis 60 Gewichtsprozent Triäthylamin enthaltentioniert. Die Bodenzahl beträgt zweckmäßig 10 bis 40, des Destillat,
vorzugsweise 15 bis 20. Man wählt im allgemeinen den B e i s d i e 1 2
Kolonnendruck so, daß der Siedepunkt des End-
stoffes höher liegt als sein Schmelzpunkt (Fp. 129°C), Durch ein senkrecht stehendes, mit Siebboden und
d. h. oberhalb 50 Torr. Das Verfahren kann voll oder 30 am oberen Ende mit einem Rückflußkühler versehenes
gegebenenfalls auch teilweise kontinuierlich durch- Reaktionsrohr (mit Glasfüllkörpern gefüllt) führt man
geführt werden. über getrennte Zuleitungen stündlich ein Gemisch aus
Das nach dem Verfahren der Erfindung herstellbare 72 Teilen Isobutyraldehyd und 8 Teilen Triäthylamin 2,2-Dimethylpropandiol-(l,3) ist ein wertvoller Aus- sowie 81 Teile einer 37 %igen, wäßrigen Formaldehydgangsstoff für die Herstellung von Schmiermitteln, 35 lösung mit einer Verweilzeit von 40 Minuten bei einer Kunststoffen, Lacken und Kunstharzen, z.B. ent- Temperatur von 90 bis 95° C. Das am Kopf des Rohsprechenden Polyestern. Bezüglich der Verwendung res ablaufende Reaktionsprodukt wird kontinuierlich wird auf die genannten Veröffentlichungen und Uli- über eine Einspritzpumpe zusammen mit Wasserstoff manns Encyklopädie der technischen Chemie, Bd. 15, in einen Hochdruckreaktor eingegeben, der mit einem S. 292 ff., verwiesen. 40 reduzierten Katalysator folgender Zusammensetzung
Die in den Beispielen angegebenen Teile bedeuten gefüllt ist: 70,5% Kobalt, 19,7% Kupfer, 5,4% Man-
Gewichtsteile. Sie verhalten sich zu den Volumen- gan und 4,2 % Phosphorsäure. Die Hydrierung erfolgt
teilen wie Kilogramm zu Liter. bei 170°C und 280 at. Die Abgasmenge beträgt hierbei
200 000 Volumenteile Wasserstoff/Stunde. Der Roh-
B e 1 s ρ 1 e +5 austrag wjrcj üjjer ejne Füllkörperkolonne fraktioniert.
144 Teile Isobutyraldehyd und 162 Teile 37 %ige Man erhält nach einer Umsetzungsperiode von
wäßrige Formaldehydlösung werden unter Stickstoff 5Stunden 464Teile 2,2-Dimethyl-propandiol-(l,3) vom
auf 6O0C erhitzt. Man läßt unter Rühren und Rück- Siedepunkt 138 bis 139°C bei 70 Torr (Schmelzpunkt
flußkühlung während 5 Minuten 20 Teile Triäthyl- 127,5 bis 128,50C; Estergehalt 0,09 Gewichtsprozent),
amin zufließen, erhitzt während 10 bis 15 Minuten auf so entsprechend 89,2% der Theorie, bezogen auf jeden
93 bis 95°C, hält das Reaktionsgemisch weitere 10 Mi- der eingesetzten Ausgangsstoffe.

Claims (1)

  1. methylpropandiol-(l,3) nach der Hydrierung beschreibt
    Patentanspruch: die USA.-Patentscnrift 2 895 996 eine Reinigung
    durch Verseifung mit Alkali und Wasserdampf-Verfahren zur Herstellung von 2,2-Dimethyl- destillation des Verseifungsgemisches
    propandiol-(U) durch Umsetzung von Isobutyr- 5 Ein weiteres Verfahren (franzosische Patentschrift aldehyd und Formaldehyd in Gegenwart eines 1 230 558) verwendet wasserfreie Losungen von hormbasischen Katalysators und anschließender Hy- aldehyd in polaren Lösungsmitteln, z. B. Alkoholen drierung des gebildeten 2,2-Dimethyl-3-hydroxy- oder Chlorverbindungen, und entsprechend lösliche propanals in Gegenwart eines Hydrierkatalysators, Umsetzungskatalysatoren, liefert aber trotz mehrerer dadurch g e k e η η ζ e i c h η e t, daß man die iq Reinigungsoperationen nach der Hydrierung keinen Umsetzung der Aldehyde in Gegenwart von in der Reinheit befriedigenden Endstoff. In der tertiären Aminen durchführt und das anfallende britischen Patentschrift 1 017 618 wird eine Um-Reaktionsgemisch mit Wasserstoff hydriert. setzung mit dem teuren Paraformaldehyd an Stelle
    von Formaldehyd in Abwesenheit von Wasser mit 15 Triäthylamin als Katalysator beschrieben, wobei der Katalysator vor der Hydrierung abgetrennt wird. Der Endstoff enthält auch bei diesem Verfahren beträchtliche Anteile an Produkten einer Tischtschenko-Reaktion, die die Aufarbeitung und die Ausbeute am
    Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung 20 Endstoff beeinträchtigen. Bei einem weiteren Vervon 2,2-Diinethylpropandiol-(l,3) durch Umsetzuns fahren (britische Patentschrift 1 048 530) wird 2,2-Divon Isobutyraldehyd und Formaldehyd in Gegenwart methyl-3-hydroxy-propanal gleichzeitig mit Isobutyrvon tertiären Aminen und anschließender Hydrierung aldehyd in Gegenwart eines Kupfer-Chromoxid-Katades Umsetzungsgemisches mit Wasserstoff in Gegen- lysators hydriert. Auch bei diesem Verfahren treten wart von Katalysatoren. 25 zahlreiche Nebenprodukte in deutlichem Maße auf.
    Es ist aus der USA.-Patentschrift 2 400 724 bekannt, Wirtschaftlich einschränkend ist der Zwang, die andaß man isobutyraldehyd und Formaldehyd in Gegen- falL^den Mengen Isobutanol weiterverarbeiten. Um wart von einem Alkalihydroxid zu 2,2-Dimethyl- größere Verluste an den Ausgangsstoffen der Hydrie-3-hydroxypropanal umsetzen (Aldolisierung) und den rung zu vermeiden, muß die wäßrige Phase wieder dem Endstoff mit Wasserstoff in Gegenwart eines Hydrier- 30 Hydrierungsreaktor zugeführt werden, was die Menge katalysators zu 2,2-Dimethylpropandiol-(l,3) hydrie- an Nebenprodukten noch erhöht. In der deutschen ren kann. Nachteilig bei diesem Verfahren ist, daß das Offenlegungsschrift 1 804 984 wird empfohlen, die Aidolisierungsgemisch in der Regel als Nebenprodukt Umsetzung der Aldehyde in Gegenwart von einem auch Isobutyraldol ^^-TrimethyW-hydroxy-pen- Alkohol mit 1 bis 3 Kohlenstoffatomen durchzuführen, tanal) und als Folge von Cannizzaro- sowie Tisch- 35 den Alkohol und den Überschuß an Isobutyraldehyd tschenko-Reaktionen Salze organischer Säuren bzw. dann durch Destillation zu entfernen, aus der wäßrigen Ester enthält. Die Katalysatoren selbst sowie die ge- Restlösung das 2,2-Dimethyl-3-hydroxypropana! mit bildeten Alkali-Salze organischer Säuren erschweren organischen Lösungsmitteln zu extrahieren und schließdie Hydrierung und verursachen darüber hinaus bei Hch den Extrakt zu waschen, um Salze zu entfernen, der Isolierung durch Destillation teilweise Zersetzung 40 Auch bei allen diesen Verfahren befriedigen im großdes Endstoffes. Isobutyraldehyd wird zu 2,2,4-Tri- technischen Maßstab die Wirtschaftlichkeit der methylpentandiol-1,3 hydriert, während durch Tisch- Arbeitsweise und die Ausbeute an reinem Endstoff tschenko-Reaktion gebildete Ester, z. B. das Iso- nicht.
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