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DE1956815C3 - Verfahren zur Herstellung von Kohlenstoffkörpern - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Kohlenstoffkörpern

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Publication number
DE1956815C3
DE1956815C3 DE1956815A DE1956815A DE1956815C3 DE 1956815 C3 DE1956815 C3 DE 1956815C3 DE 1956815 A DE1956815 A DE 1956815A DE 1956815 A DE1956815 A DE 1956815A DE 1956815 C3 DE1956815 C3 DE 1956815C3
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DE
Germany
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petroleum coke
temperature
coke
binder
heated
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DE1956815A
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DE1956815B2 (de
DE1956815A1 (de
Inventor
Leslie Harrisville Juel
Robert W. Lewiston Rosene
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SGL Carbon Corp
Original Assignee
Great Lakes Carbon Corp
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Publication date
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Publication of DE1956815B2 publication Critical patent/DE1956815B2/de
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    • H05ELECTRIC TECHNIQUES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H05BELECTRIC HEATING; ELECTRIC LIGHT SOURCES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; CIRCUIT ARRANGEMENTS FOR ELECTRIC LIGHT SOURCES, IN GENERAL
    • H05B7/00Heating by electric discharge
    • H05B7/02Details
    • H05B7/06Electrodes
    • H05B7/08Electrodes non-consumable
    • H05B7/085Electrodes non-consumable mainly consisting of carbon
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01BNON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
    • C01B32/00Carbon; Compounds thereof
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C04CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04BLIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B35/00Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products
    • C04B35/515Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on non-oxide ceramics
    • C04B35/52Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on non-oxide ceramics based on carbon, e.g. graphite
    • C04B35/528Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on non-oxide ceramics based on carbon, e.g. graphite obtained from carbonaceous particles with or without other non-organic components
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Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von KohlenstofTkörpern aus einem sich aufblähenden Petrolkoks, der gebrannt, zerkleinert und mit einem verkokbaren Bindemittel gemischt wird, worauf das Gemisch zu einem Körper geformt wird, der anschließend in einer nicht oxydierenden Atmosphäre auf eine Temperatur oberhalb 500° C erhitzt wird, um das Bindemittel zu carbonisieren.
In der deutschen Auslegeschrift 1286 951 ist ein Verfahren zur Herstellung von Formkörpern aus Graphit mit isotroper Wärmeausdehnung beschrieben. Dort wird ein Erdölrückstand verkokt und dieses Verkokungsprodukt bei einer Temperatur gewöhnlich im Bereich zwischen 900 und 1500° C gebrannt, zerkleinert und dann mit einem verkokbaren aromatischen Bindemittel vermischt. Im Anschluß an das Mischen von Koks und Bindemittel wird ein Vorformkörper durch Pressen od. dgl. geformt und dann in einer inerten Atmosphäre auf eine Temperatur von 750 bis 1000° C erhitzt, um das Bindemittel zu verkohlen, wonach der Formkörper bei einer oberhalb von 5000C liegenden Temperatur in einer inerten Atmosphäre in Graphit überführt wird.
Die der vorliegenden Erfindung zugrunde liegende Aufgabe besieht darin, ein Verfahren zur Ht. teilung von Kohlenstoffkörpern der eingangs umris·. η Art derart auszubilden, daß mit ihm Elektroden hoher
ίο Dichte und Festigkeit, hoher elektrischer Leiifähigkeit, hoher thermischer Abschreckfestigkeit und niedrigem Oxydationsverlust hergestellt werden können.
Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch ge-
»5 löst, daß dem Petrolkoks in an sich bekannter Weise ein das Aufblähen verhinderndes Mittel zugegeben wird und daß dieses Gemisch vor dem Zusetzen des Bindemittels in einer nicht oxydierenden Atmosphäre auf eine Temperatur erhitzt wird, die oberhalb 1400 C und oberhalb der Temperatur liegt, bei welcher der Koks ohne das ein Aufblähen verhindernde Mittel aufbläht.
Zweckmäßig wird der Petrolkoks zusammen mit dem das Aufblähen verhindernden Mittel auf eine Temperatur von wenigstens 2000° C erhitzt.
Der Petrolkoks kann aber auch mit dem das Aufblähen verhindernden Mittel auf eine Temperatur zwischen 2000 und 3000° C erhitzt werden, wobei eine maximale Aufheizgeschwindigkeit von etwa 10000'C'h angewendet wird.
Vorteilhaft wird die Erhitzung des geformten Körpers in getrennten Brenn- und Graphitierungsgängen durchgeführt, wobei der geformte Körper nach dem Brenngang und vor dem Graphitierungsgang mit einem kohlenstoffhaltigen Bindemittel imprägniert werden kann. Dabei wird zweckmäßig das Gemisch zu einem zylindrischen Graphitkörper mit einem Mindestdurchmesser von 35,5 cm und einer Mindestlänge von 152 cm geformt.
Mit dem erfindungsgemäßen Verfahren lassen sich insbesondere Elektroden für moderne Elektroöfen zur Stahlherstellung mit hoher Produktionskapazität herstellen, wobei die Elektroden hohen Stromdichten ausgesetzt werden. Außerdem werden bei Anwendung des erfindungsgemäßen Verfahrens die Herstellungszeiten und -kosten für die Elektroden herabgesetzt, welche eine verbesserte thermische Abschreckfestigkeit bei hohen Werten von Dichte, Festigkeit und elektrischer Leitfähigkeit aufweisen.
Die Erfindung wird an Hand der folgenden Eleispiele näher erläutert.
Beispiel 1
Ein gebrannter blähwilliger Petrolkoks wurde in Gegenwart von I1/2 Gewichtsprozent feinverteiltem Eisenoxidpulver auf 2900° C erhitzt. Das Erhitzen wurde während eines Zeitraums von etwa 8 Stunden in einer neutralen oder nicht oxydierenden Atmosphäre durchgeführt. Nach Abkühlen wurde der graphitierte Koks gebrochen und ausgesiebt und ergab eine Teilchcnfra'ktion und eine Staubfraktion. 60 Teile der Teilchen und 40 Teile des Staubs wurden in einem ummantelten Dampfmischer mit 35 Teilen Ko'hleteerpech als Bindemittel gemischt und zu Elektroden von 50,8 cm Durchmesser ausgepreßt. Nach dem Brennen und nachfolgenden Graphitieren auf 27CMD0 C wurden die physikalischen Eigenschaften der Elektroden gemessen. Die Ergebnisse sind in der Tabelle wieder-
gegeben. Zum Vergleich wurde ein ähnliches Gemisch aus dem gleichen ursprünglichen gebrannten Koks unter Verwendung der gleichen Teilchen- und Staubmengen und der gleichen Menge Eisenoxidpulver hergestellt und zusammen mit den obigen Elektroden verarbeitet. Der gebrannte Petrolkoks war nicht vorgraphitiert, bevor er mit dem Bindemittel gemischt wurde; er wurde ausgepreßt, gebrannt und graphitiert. Die physikalischen Eigenschaften dieser Elektroden wurden nach Graphitierung auf 2700° C ebenfalls gemessen und sind nachstehend tabellarisch wiedergegeben.
Tabelle 1 vorgraphi-
Lierter
Petrolkoks
Art des kohlenstoffhaltigen 1,56
Physikalische Eigenschaften Aggregats oder Füllstoffs
gebrannter 90,6
Scheinbare Dichte, g/cm3 Petrolkoks 69,1
Spezifischer Widerstand 1,56
Ohm · cm · 105
Reißmodul, kg/cm2 96,2 3,8
Thermischer Ausdeh 71,10
nungskoeffizient
cr>-io-
7,3
Die enorme Herabsetzung des thermischen Ausdehnungskoeffizienten, was eine entsprechende Herabsetzung der Empfindlichkeit gegenüber thermischer Abschreckung anzeigt, ist von wesentlicher Bedeutung.
Beispiel 2
Unter Verwendung der gleichen Massen wie im Beispiel 1 wurden ausgepreßte Elektroden, die aus gebranntem Koks und aus vorgraphitiertem Koks hergestellt worden waren, gebrannt und dann nach der Standardweise mit Pech imprägniert, um die Dichte und Festigkeit zu erhöhen. Nach Graphitierung dieser Elektroden wurden ihre physikalischen Eigenschaften gemessen. Die Ergebnisse sind nachstehend tabellarisch wiedergegeben.
Tabelle 2 Art des vorgraphi-
tierter
Petrolkoks
Aggregats oder Füllstoffs 1,67
gebrannter
Petrolkoks
Physikalische Eigenschaften 1,68 65,8
Scheinbare Dichte, g/cm3 125,5
Spezifischer Widerstand 65,3
Ohm · cm · 10r> 131,9
Reißmodul, kg/cm2 4,1
Thermischer Ausdeh
nungskoeffizient 9,7
0C-MO'
Beispiel 3
Unter Verwendung der Arbeitsweise aus Beispiel 1, jedocäi bei Verwendung eines Homogengemisches aus 60 0Zo vorgraphitierten Koksteilchen und 4O°/o gebranntem Koksstaub wurde ein Gemisch aus 100 Teilen dieser Mischung und 29 Teilen Kohleteerpech als Bindemittel hergestellt. Die ausgepreßten Elektroden wurden gebrannt und mit Pech imprägniert, bevor abschließend graphitiert wurde. In der folgenden Tabelle werden die physikalischen Eigenschaften von graphitierten Elektroden, die in ähnlicher Weise aus 100 °/o gebranntem Koks gearbeitet wurden, zum Vergleich herangezogen.
15 Tabelle 3 Andes 6O°/o vorgra-
Aggregats oder Füllstoffs phitierter
Petrolkoks,
40 °/o ge
brannter
Petrolkoks
100 »/0 ge
brannter
Petrolkoks
1,70
20 Physikalische Eigenschaften
1,71 55,9
25 Scheinbare Dichte, g/cm3 160,1
Spezifischer Widerstand 68,6
Ohm-cm· 105 145,7
Reißmodul, kg/cm2 7,6
Thermischer Ausdeh
30 nungskoeffizient 12,6
0C-'-10'
Wiederum ist die Verbesserung des thermischen Ausdehnungskoeffizienten, die der Verwendung des vorgraphitierten Einsatzstoffes zuzuschreiben ist, deutlich zu erkennen.
Beispiel 4
Unter Benutzung der Arbeitsweise aus Beispiel 1, jedoch bei Verwendung eines Homogengemisches aus 40% vorgraphitiertem Koks und 60 %> gebranntem Koks wurde ein Gemisch aus 100 Teilen diese Mischung (Korngröße unter 1,651 mm) und 36 Gewichtsteilen Kohleteerpech als Bindemittel hergestellt. Nach dem Brennen wurden die ausgepreßten Elektroden mit Pech imprägniert und graphiert. In der Tabelle sind die physikalischen Eigenschaften der graphitierten Elektroden mit jenen eines entsprechenden Ansatzes verglichen worden, der aus 100 °/o gebranntem Koks gemacht wurde.
Wiederum zeigt die drastische Herabsetzung des thermischen Ausdehungskoeffizienten, die durch Verwendung des vorgraphitierten Kokses erhalten wurde, eine entsprechende Verbesserung der thermischen Abschreckfestigkeit.
Tabelle 55 Physikalische Eigenschaften 60 Scheinbare Dichte, g/cm3 4 Art des 40 °/o vorgra-
Spezifischer Widerstand Aggregats oder Füllstoffs phitierter
Petrolkoks,
60 »/0 ge
brannter
Ohm-cm-10* Petrolkoks
65 Reißmodul, kg/cm2 100 »/0 ge
brannter
Petrolkoks
Thermischer Ausdeh 1,74
nungskoeffizient
0C-MO? 1,77 50,8
205,2
50,8
192,2
6,6
8,2
Die dem vorgraphitierten Koks zuzuschreibende Verbesserung der thermischen Abschiickeigenschaften tritt in der wesentlichen Herabsetzung des thermischen Ausdehnungskoeffizienten deutlich hervor.
Die vorherigen Beispiele veranschaulichen die Verarbeitung von blähwilligen Petroikoksen und deren Vorteile, verglichen mit bisherigen Standardverfahren, die Z!v Herstellung von Graphit-Gegenständen aus sich aufblähendem Petrolkoks verwendet wurden.
IO
Beispiel 5
Blähwilliger Rohpetrolkoks mit einem Gehalt an flüchtiger Substanz von etwa 8% wurde auf 2500 3 C in Gegenwart von VIt Gewichtsprozent feinverteiltem Eisenoxid-Pulver erhitzt. Das Erhitzen wurde während eines Zeitraums von etwa 11 Stunden in einer neutralen oder nicht oxydierenden Atmosphäre durchgeführt. Nach Abkühlen wurde der graphitierte Koks gebrochen und ausgesiebt und ergab eine Teilchenfraktion und eine Staubfraktion. 60 Teile der Teilchen und 40Teile des Staubes wurden in einem ummantelten Dampfmischer mit 35 Teilen Kohleleerpech als Bindemittel gemischt und zu Elektroden von 35,5 cm Durchmesser ausgepreßt. Nach dem Brennen und darauffolgenden Graphitieren bei 2700° C wurden die physikalischen Eigenschaften der Elektroden gemessen. Zum Vergleich wurden Elektroden aus einem ähnlichen Gemisch, Eisenoxidpulver und Kohieteerpech als Bindemittel hergestellt, wobei das ursprüngliche Gemisch durch zunächst Brennen desselben ursprünglichen Rohpetrolkokses bei einer Temperatur von etwa 1250° C in einem Drehrohrofen, Abkühlen des gebranntem. Kokses und dann Brechen und Mahlen, um diesselben Teilchen- und Staub-Größen wie vorstehend zu erhalten, hergestellt worden war. Diese Elektroden wurden zusammen mit den erstgenannten verarbeitet. Die physikalischen Eigenschaften dieser Elektroden nach Graphitieren bei 2700° C sind nachstehend tabellarisch wiedergegeben.
Tabelle 5
Art des vorgraphi-
lierter Roh
petrolkoks
Aggregats oder Füllstoffs 1,58
Physikalische Eigenschaften gebrannter
Petrolkoks
Scheinbare Dichte, g/cm3 1,56 91,4
Spezifischer Widerstand 63,5
Ohm · cm · 105 96,2
Reißmodul, kg/cm2 72,0
Thermischer Ausdeh 3,7
nungskoeffizient
0C-^lO' 7,3
Dieses Beispiel veranschaulicht, daß das erfindungsgemäße Verfahren mit Rohpetrolkoks ebenso angewendet werden kann wie mit gebranntem Petrolkoks.
Das Verhindern des Aufblähens der geformten Gegenstände, die aus dem sich aufblähenden Petrolkoks hergestellt sind, ist zum Beispiel in der USA.-Patentschrift 2 814 076 beschrieben, worin mehrere verwendete Chemikalien zur Blähhemmung diskutiert werden.
Eisenoxid ist das bevorzugte das Aufblähen verhindernde Mittel.

Claims (5)

Patentansprüche:
1. Verfahren zur Herstellung von Kohlenstoffkörpern aus einem sich aufblähenden Petrolkoks, der gebrannt, zerkleinert und mit einem verkokbaren Bindemittel gemischt wird, worauf das Gemisch zu einem Körper geformt wird, der anschließend in einer nicht oxydierenden Atmosphäre auf eine Temperatur oberhalb 500° C erhitzt wird, um das Bindemittel zu carbonisieren, dadurch gekennzeichnet, daß dem Petrolkoks in an sich bekannter Weise ein das Aufblähen verhinderndes Mittel zugegeben wird und daß dieses Gemisch vor dem Zusetzen des Bindemittels in einer nicht oxydierenden Atmosphäre auf eine Temperatur erhitzt wird, die oberhalb 1400° C und oberhalb der Temperatur liegt, bei welcher der Koks ohne das ein Aufblähen verhindernde Mittel aufbläht.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Petrolkoks zusammen mit dem das Aufblähen verhindernden Mittel auf eine Temperatur von wenigstens 2000' C erhitzt wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Petrolkoks mit dem das Aufblähen verhindernden Mittel auf eine Temperatur zwischen 2000 und 3000° C erhitzt wird, wobei eine maximale Aufheizungsgeschwindigkeit von etwa 10 000° C'h angewendet wird.
4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Erhitzung des geformten Körpers in getrennten Brenn- und Graphitierungsgängen durchgeführt wird.
5. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß der geformte Körper nach dem Brenngang und vor dem Graphitierungsgang mit einem kohlenstoffhaltigen Bindemittel imprägniert wird.
6>. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß das Gemisch zu einem zylindrischen Graphitkörper mit einem Mindestdurchmesser von 35,5 cm und einer Mindestlänge von 152 cm geformt wird.
DE1956815A 1969-05-29 1969-11-07 Verfahren zur Herstellung von Kohlenstoffkörpern Expired DE1956815C3 (de)

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DE1956815A1 DE1956815A1 (de) 1970-12-03
DE1956815B2 DE1956815B2 (de) 1974-06-27
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