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DE1670999C3 - Triazolyl-cumarine - Google Patents

Triazolyl-cumarine

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Publication number
DE1670999C3
DE1670999C3 DE1670999A DEF0055083A DE1670999C3 DE 1670999 C3 DE1670999 C3 DE 1670999C3 DE 1670999 A DE1670999 A DE 1670999A DE F0055083 A DEF0055083 A DE F0055083A DE 1670999 C3 DE1670999 C3 DE 1670999C3
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
triazolyl
blue
general formula
alkyl
reddish blue
Prior art date
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Expired
Application number
DE1670999A
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English (en)
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DE1670999B2 (de
DE1670999A1 (de
Inventor
Alfons Dr. 5090 Leverkusen Dorlars
Carl-Wolfgang Dr. 5670 Opladen Schellhammer
Wolf-Dieter Dr. 5000 Koeln Wirth
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Bayer AG
Original Assignee
Bayer AG
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Bayer AG filed Critical Bayer AG
Publication of DE1670999A1 publication Critical patent/DE1670999A1/de
Publication of DE1670999B2 publication Critical patent/DE1670999B2/de
Application granted granted Critical
Publication of DE1670999C3 publication Critical patent/DE1670999C3/de
Expired legal-status Critical Current

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D231/00Heterocyclic compounds containing 1,2-diazole or hydrogenated 1,2-diazole rings
    • C07D231/02Heterocyclic compounds containing 1,2-diazole or hydrogenated 1,2-diazole rings not condensed with other rings
    • C07D231/10Heterocyclic compounds containing 1,2-diazole or hydrogenated 1,2-diazole rings not condensed with other rings having two or three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D231/12Heterocyclic compounds containing 1,2-diazole or hydrogenated 1,2-diazole rings not condensed with other rings having two or three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members with only hydrogen atoms, hydrocarbon or substituted hydrocarbon radicals, directly attached to ring carbon atoms
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D233/00Heterocyclic compounds containing 1,3-diazole or hydrogenated 1,3-diazole rings, not condensed with other rings
    • C07D233/54Heterocyclic compounds containing 1,3-diazole or hydrogenated 1,3-diazole rings, not condensed with other rings having two double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D233/56Heterocyclic compounds containing 1,3-diazole or hydrogenated 1,3-diazole rings, not condensed with other rings having two double bonds between ring members or between ring members and non-ring members with only hydrogen atoms or radicals containing only hydrogen and carbon atoms, attached to ring carbon atoms
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D249/00Heterocyclic compounds containing five-membered rings having three nitrogen atoms as the only ring hetero atoms
    • C07D249/02Heterocyclic compounds containing five-membered rings having three nitrogen atoms as the only ring hetero atoms not condensed with other rings
    • C07D249/081,2,4-Triazoles; Hydrogenated 1,2,4-triazoles
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08KUse of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K5/00Use of organic ingredients
    • C08K5/16Nitrogen-containing compounds
    • C08K5/34Heterocyclic compounds having nitrogen in the ring
    • C08K5/3467Heterocyclic compounds having nitrogen in the ring having more than two nitrogen atoms in the ring
    • C08K5/3472Five-membered rings

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  • Organic Chemistry (AREA)
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  • Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)

Description

worin
Rs Ci-Cio-Alkylund
Y' ein Anion bedeuten und
Ri, Rj, Ri und R4 die vorstehend genannte Bedeutung besitzen.
2. Verwendung der Triazolyl-cumarine gemäß Anspruch 1 als Aufhclliingsmiltcl.
Gegenstand der Erfindung sind Triazolyl-cum;rine der allgemeinen Formel I
R,
N-.
N '
R4
worin
R1 Wasserstoff, Ci-Ciu-Alkyl oder Phenyl,
R2 Wasserstoff, C1-Cio-Alkyl, Cyan, Carboxy, d—C4-Alkoxycarbonyl, gegebenenfalls durch Ci-CYAIkyl mono- oder disubstituiertes Carbonumid, Ci — C4-Alkoxycarbonylamino, Ci-Cm-Al kylcarbonylamino, Benzoylamino oder
und R2ZUsammenCi —Ci-Alkylen,
Wasserstoff, Ci -Cm-Alkyl oder Phenyl und
Wasserstoff, Ci -Cio-Alkyl oder Phenyl
Ri R1
R1
bedeutet, und deren Quaternierungsprodukte der allgemeinen Formel Il
N —λ
O-
Il
O
worin
Ri Ci-Cm-Alkylund
Y ein Anion bedeuten und
Ri. R2, Ri und R4 die vorstehend genannte Bedeutung
besitzen,
sowie deren Verwendung als Aufhellungsmittel.
Das Anion Y ist vorzugsweise ein farbloses Anion, das entweder dem verwendeten Quaternierungsmittel enlstammt oder durch Austausch des ursprünglich vorhandenen Anions eingeführt wurde. Als solche kommen beispielsweise in Betracht:
Cl, Br, Sulfonatgruppen wie CHiO-SO3, Benzolsulfonat-, Toluolsulfonat-, Phosphat-, Acetat-, Chlorzinkat-. Perchlorat-, Nitrat-, Sulfat- und Oxalatreste.
Durch Umsetzung von Verbindungen der allgemeinen Formel I mit Quaternierungsmitteln in an sich bekannter Weise, beispielsweise in inerter organischer Lösung, erhält man die Verbindungen der allgemeinen Formel II. Geeignete Alkylierungsmittel sind beispielsweise die Ester starker Mineralsiiuren und organischer Sulfonsäuren mit vorzugsweise niedrigmolekularen Alkoholen, wie Alkylchloride, Alkylbromide, Aralkylhalogenide, Dialkylsulfalc und Ester von Sulfonsäuren der Benzolreihe, wie die Methyl-, Äthyl-, Propyl-, n-Butylester der Benzolsulfonsäure, der p-Methylbenzoliulfonsäurc, der p-Clilorbcnzolsulfonsäurc und der p-Nitrobenzolsulfonsäure.
Als inerte organische Lösungsmittel können bcispielsweisc höhersiedende aliphatischc, cycloaliphatische oder aromatische Kohlenwasserstoffe verwendet werden, ferner stabile aliphatische oder cyclische Halogenverbindungen, wie Tetrachlorkohlenstoff, Tctrachloraihylen. Mono- oder Dichlorbenzol, ferner Nitrobenzol. Man kann zur Vermeidung von zu energischen Reaktionsbedingungen auch in überschüssigem flüssigem Quaternierungsmitlel arbeiten.
Die Triazolyl-cumarine der allgemeinen Formel I, in der Ri für einen Ci — Cio-Alkylresl steht, während die Symbole Ri, Rj und R4 die eingangs angegebene Bedeutung haben, erhält man dadurch, daß man ein 7-Hydrazinocumarindcrivat der allgemeinen Formel III
ΙΙ,Ν NH
R1
(III)
in der R1 und R4 die obengenannte Bedeutung haben, mit einem A-Oximinokclon der allgemeinen Formeln IV und V
R,
(IV)
R1 C NOZ
R1-C=NOZ
R,—C=O
(V)
in denen
Ri und R2 die obengenannte Bedeutung haben und
Z für Wasserstoff oder einen Acylrest, z. B. für den Acetylrest,
steht, kondensiert und das so erhaltene «-Oximinohydrazon der allgemeinen Formeln VIa bzw. VIb
(VIaI
OZ
bzw.
C OZ NII N N-
I N
R, C >
O R,
R2
N
(VIb)
unter Abspaltung von HOZ in die 7-v-Triazolyl(2)-cumarinvcrbindung der allgemeinen Formel I, in der R> die obengenannte Bedeutung hat, überführt und gewünschtenfalls anschließend die Substituenten R, bzw. R2 in bekannter Weise umwandelt.
Die Hydrazinoeumarin-derivatc der allgemeinen Formel III werden in an sich bekannter Weise dadurch hergestellt, daß man 4-Acetamino-2-hydroxybenzaldehyd oder dessen Anil mit einer l,2,4Triazolyl-(l)-cssigsäure der allgemeinen Formel VII
IK)OC CM2 N
(VIII
R1
in der
R i und Rj die eingangs: angegebene Bedeutung haben,
zu einem 7-Acetamino-3-[l,2,4-triazolyl-(l)]-cumarin kondensiert, anschließend die Acetaminogruppe zur Aminogruppe hydrolysiert, diese diazotiert und die Diazoniumgruppe in geeigneter Weise zur Hydrazinogruppe reduziert. Als Triazolyl-cssigsäurcn (VII) kommen beispielsweise in Frage:
l,2,4-Triazolyl-(l)-essigsäure,
3,5- Dimethyl-1,2,4-triazolyl-( 1 )-essigsäure,
3-Phenyl-1,2,4-triazolyl-(l)-essigsäure.
Geeignete Verbindungen (IV) bzw. (V) sind unter anderem:
Oximinoaceton, Diacetylmonoxini,
1 -Oximino-butanon-^},
2-Ox«minopentanon-(3),
3-Oximino-4-methyl-pentanon-(2),
3-Oximinohexanon-(2),
2-Oximino-5-methyl-hexanon-(3)-2-Oximinoheptanon-(3),
3-Oximinoheptanon-(4),
3-Oximinooctanon-(2),
4-Oximino-nonanon-(5),
Oximinoacetophenon,
Oximinopropiophenon,
1 -Oximino-1 -phenylaceton,
Oximinobutyrophenon.
Triazolyl-cumarinc der allgemeinen Formel I, in der Rj für Cyan, Carboxy, Ci — Ci-Alkoxycarbonyl oder gegebenenfalls durch Ci-C4-Alkyl mono- oder disubstituierles Carbonamid stehl, während die Symbole R;. Ri und R4 die eingangs angegebene Bedeutung haben, werden dadurch erhalten, daß man ein 7-Aminoeuinarinderivat der allgemeinen Formel VIII
IhN
(VIII)
TN
in der
R1 und Rj die oben angegebene Bedeutung haben,
ι· diazotiert, mit einem Enamin der allgemeinen Formel IX
R1 C NlI.
R, ClI
(IXI
worin
Ri und R)die oben angegebene Bedeutung haben,
kuppelt, z. B. mit /i-Aminocrolonsäurenitril, -estern oder -amiden, oder mit /f-Amino/.imtsäurcnitril, -estern oder π -amiden, die so erhaltene Azovcrbindung der allgemeinen Formel IXa
R4
R1 C Nil· I [I
Il \/
R, CNN
N-
K1
llXal
in der
Ri-R4 die oben angegebene Bedeutung haben,
mit Hilfe von Kupfer(ll)-salzen in einen Kupferkomplex überführt und diesen durch Oxidation, z. B. durch Erwärmen in Gegenwart überschüssiger komplexer Kupfer(II)-salzlösung, in die 7-v-Triazoryl-(2)-cumarinverbindung umwandelt und gewünschtenfalls die Carbonsäurenitril-, -ester- oder -amidgruppe zur Carboxylgruppe verseift.
Diejenigen Triazolyl-(2)-cumarine der allgemeinen Formel I, in der R2 für Ci-Cm-Alkylcarbonylamino, Ci — CrAlkoxycarbonylaniino oder Bcnzoylamino
steht, während Ri, Rj und R4 die eingangs angegebene Bedeutung haben, werden dadurch hergestellt, daß man die durch Diazotierung von 7-Aminocumarinverbindungen der allgemeinen Formel VIII erhältlichen Diazoverbindungen mit einem Λ-Nitro-oxim der allgemeinen Formel X
R1-C = NOH
i
Ο,ΙΜ—Chl·
(Xa)
reduziert und diese in die Acylaminoverbindung umwandelt. Triazolyl-cumarine der allgemeinen Formel I. in der Rj für Ci-Cni-Alkylcarbonylamino, Ci-Q-AIkoxycarbonylamino oder Benzoylamino steht, während Ri, Ri und R4 die eingangs angegebene Bedeutung haben, gewinnt man auch dadurch, daß man eine 7-Hydrazinocumarinverbindung der allgemeinen Formel III mit einem 1,2,4-Oxdiazol der allgemeinen Formel Xl
R1 C-O
C N
(Xl)
C -R-
in der R7 für einen Alkyl- oder Arylrest steht und R| die obengenannte Bedeutung hat, kondensiert, das so
Tabelle Λ
AufheNungsmittcl der allgemeinen Formel I
erhaltene Hydrazon der allgemeinen Formel XIa
R4
in der
Ri die oben angegebene Bedeutung hat,
z. B. mit Nitroacetaldoxim oder mit ω-Nitroacetophenonoxim kuppelt, die so erhaltene Azoverbindung zum entsprechenden 7-[4-Nitrotriazolyl-(2)]-cumarinderivat cyclisiert, dieses zur Aminoverbindung der allgemeinen Formel Xa
R4
R1-C = N-NH
f - Xj
V- 1 N
I I
N O
R-
ixia)
in die 7-v-Triazolyl-(2)-cumarinverbindung der allgemeinen Forme) XH
N
N-I
Yn
(/in
R-CO NH
umlagert und erforderlichenfalls die Acy'aminogruppc R7-CO—NH durch die Acylaminogruppe R2 ersetzt.
Die Umlagerung erfolgt vorzugsweise durch Erwärmen auf Temperaturen von etwa 150—220" C.
Die Triazolyl-cumarine der allgemeinen Formel I. bzw. Il sind wertvolle Aufhellungsmittcl. Sie eignen sich zum Aufhellen von Fasern, Fäden, Geweben, Gewirken, Folien und plastischen Massen synthetischer Herkunft, vor allem zum Aufhellen von Materialien aus Polyacrylnitril, Polyestern, Polyamiden, Polyurethanen und Celluloseestern.
Als Beispiele für Verbindungen der allgemeinen Formel I, die sich besonders als Aufhellungsmittel eignen, seien die folgenden (Tabelle A) angeführt. Aufhellungsmittel der allgemeinen Formel Il sind beispielsweise in Tabelle B zusammengestellt.
Fluoreszenzfarbe-(DMI-)
CH, H
CH, CH,
cn, CjH5
CH, n-C,H7
i-C,H, CH,
ii-C,H 7 CjII5
CH, Ch1H21
(CHj)4 (CH2J4
CIh Il
Il H slurkrolstichigblau
II H rolstichigblau
H H schwachrotstichigblau
H II rotstichigblau
Il Il rolstichigblau
Il H rotstichigblau
Il Il schwachrotstieliigblau
Il Il rotslichigblau
H Ii starkblau
l-nrisi'l/imj; R,
K| cn,
cw. CN
cn, Co2C2H5
cn, COjC2H5
QH5 CH.,CON H
η C2H5CONH
η (CH,),CCONH
IJ C2H5UCONH
η CH1
cn, CH1
C2H5 CH1
CH,
K, K-, I;linir'-^."-'ii/l;irbe
(I)MI-I
Il Il sliirkblau
H !I blau
Il H schwachrotstichigblau
II li blau
H Il rotstichigblau
U Π roistichigblau
H π rot si ic h^blau
Il H rotstichigblau
CH, CH, starkrotstichiblau
CH1 CII1 starkrotstichigblau
II Q1H, schwachgriinstichigblau
Tabelle B
Aufhellungsmitlel der allgemeinen Formel II
R1 R: R; R4 R 5 γ1·' Fluoreszenzfarbe
(Wasser)
cn, H H Il CIl1 CH1O-SO, starkrotstichigblau
cn, cn, H H CH1 CII3O-SO, starkrotstichigblau
cn, CjH5 H H CH1 CH1O-SO1 rotstichigblau
C7IL n-C.ll- H II CH, CH1O-SO, starkrotstichigblau
C „lh 13 H H C2H5 C2II5O-SO, schwachgrünstichigblau
cn, 1-C1II7 H Il CH, CH1O-SO, starkrotstichigblau
(CHj)4 (CHj)4 H Il ClI, CH1O-SO, starkrotstichigblau
CH, Il Il H C4H, Br starkrolstichigblau
CII; CN H Il cn, CH3O-SO, rotstichigblau
π C\lhCONH Il II cw. CH1O-SO1 rotstichigblau
CH, CjIh CH, CH, CH3 CH3O-SO3 starkrotstichigblau
CH-, CU, H QIh cn, CH1O-SO, schwachgrünstichigblai:
CH, COOCIh II H CH CH,0-S0, rotstichigblau
Die erfindungsgemäßen Aufhellungsmittel können in üblicher Art und Weise angewendet werden, beispielsweise in Form von Lösungen in Wasser oder organischen Lösungsmitteln oder in Form wäßriger Dispersionen. Polyjstermaterialien kann man mit den Aufhellungsmitteln auch in der Weise behandeln, daß man sie mit Lösungen oder Dispersionen der Aufhellungsmittel tränkt, dann abquetscht, trocknet und kurze Zeit auf Temperaturen über 15O'JC erhitzt. Weiterhin können die Aufhellungsmittel auch Gieß- und Spinnmassen zugesetzt werden, die zur Herstellung von künstlichen Fasern. Fäden, Folien und anderen Gebilden dienen. Die erforderlichen Mengen lassen sich von Fall zu Fall leicht ermitteln, im allgemeinen haben sich Mengen von 0,05 bis 0,6% bezogen auf das aufzuhellende Material als ausreichend erwiesen.
Die erfindungsgemäßen Aufhellungsmittel sind außerordentlich ergiebig und zeichnen sich durch einen hohen maximalen Weißgrad aus. und die erzielten Aufhellungen sind sehr lichtbeständig.
Beispiel 1
Herstellung von 3-[ 1.2,4-Triazolyl-( 1 )]-7-| 4-mcihvl-5-älhyl-v-iriazolyl-(2)]-cumarin (c)
H3C
H5C2
'SN/
7-Amino-3-[1,2.4-triazolyl-(l)]-cumarin
Eine Mischung aus 254 g 4-Acetylamino-salicyliden- j anilin, 153 g l,2,4-TriazoIyl-(l)-essigsäure, 99 g wasserfreiem Natriumacetat und 510 g Acetanhydrid wird 12 Stunden unter Rühren auf eine Temperatur von 1450C erhitzt. Man läßt dann auf 1000C abkühlen,
versetzt im Verlauf von 10 Minuten mit 500 ml konzentrierter Salzsäure und kocht das Gemisch noch 4 Stunden unter Rückfluß. Anschließend trägt man den Kolbeninhalt auf 5 Liier Kisv/as'-cr aus und stellt mit konzentrierter Nutronlauge auf einen pH-Wert von 1,5 ein. Man saugt das ausgeschiedene Produkt ab, suspendiert den Filterkuchen in 3 Liter Wasser und stellt die Mischung ammoniakalisch. Man saugt erneut ab, wäscht mit Wasser und trocknet bei 1200C. Man erhält 148 g Amino-triazolyl-cumarin vom Schmelzpunkt 265-268" C.
7-Hydrazino-J-[l,2,4-iriazolyl-(l)]-cumurin
148 g Amino-triazolyl-cumann werden in einer Mischung aus 750 ml konzentrierter Salzsäure und 750 ml Wasser heiß gelöst. Man kühlt die Lösung auf 0"C ab und diazotiert mit einer Lösung von 45 g Natriumnitrit in 150 ml Wasser. Man rührt noch eine Stunde nach und läßt die klare Diazolösung bei 0"C zu einer Mischung aus 294 g Zinn(ll)-ehlorid und 600 ml konzentrierter Salzsäure laufen. Man rührt eine Stunde nach und trägt das Reaktionsgemisch dann auf 3 Liter Wasser aus. Das ausgeschiedene Hydrazinolriazolyl-cumarin-hydrochlorid saugt man ab, suspendiert es it. 3 Liter warmem Wasser und stellt die Mischung ammoniakalisch. Man saugt erneut ab. wäscht den Niederschlag mit Wasser und trocknet. Man erhält so 127g 7-llydrazino-3-iria/.olylcumarin vom Schmelzpunkt 249" C (Zcrs).
2-Oximino-pentanon-( 3)-N-[3-as-triazolylcumarinyl-(7)]-hydrazon
127g Hydri'zino-triazolyl-cumarin werden mit big 2-Oximinopentanon-(3) und 40 ml 50%iger Essigsäure
Tabelle
;N
i' I
in 500 ml Glvkolmonomethyläther 4 Stunden bei 9ü-100"C gerührt. Anschließend destilliert man unter vermindertem Druck 450 ml Lösungsmittel ab und verrührt den Rückstand kurze Zeil mit I Liter Wasser. Das ausgefallene gelbbraune kristalline Oximinohydrazon wird dann abgesaugt, mit Wasser gewaschen und unter vermindertem Druck bei 80°C getrocknet. Man erhält 173 g Oximinohydrazon als braungelbes Kristallptilver vom Schmelzpunkt 275 — 276°C(Zers.).
3-[l,2,4-Triazolyl-(l)]-7-[4-methyl-5älhy!-vtriazolyl-(2)]-cumarin
173 g trockenes Oximinopcnlanon-triazolylcumarinyl-hydrazon werden mit 61 g Acetanhydrid und 16 g wasserfreiem Natriumacetat in 300 ml Dimethylformamid verrührt. Man erwärmt das Gemisch innerhalb einer Stunde auf 100-105"C, hält diese Temperatur 3 Stunden und rührt noch eine Stunde bei 120- 125°C. Anschließend wird das Gemisch auf dem Wasserbad unter vermindertem Druck zur Trockne eingedampft. Der Raückstand wird mit 750 ml Wasser gut verrührt; der hellgraue kristalline Niederschlag wird abgesaugt, mit Wasser gewaschen und bei I00°C getrocknet. Das so erhaltene trockene Rohprodukt wird zur Reinigung einmal aus Chlorbcr.zol und einmal aus Mcthylglykol umkristallisiert. Man erhält 128 g des gewünschten Triazolyl-cumarins in Form schwachgrünstichigwcißer Kristalle vom Schmelzpunkt 224 - 225"C.
Auf analoge Weise lassen sich aus 7-Hydrazinoi-as-triazolylcumarin und den jeweils angegebenen Oximinokctonen die in der folgenden Tabelle aufgeführten 3-as-Triazolyl-7-v-triazolyl-cumarine herstellen.
Verbindung K ι Kj l'luorcs/cn/liirhc
(I)MI)
a cn, Il starkrotstichigblau
b CII, CII, rotstichigblau
C CII, C2IIs rotstichigblau
d ISO-C1II7 CII, rotstichigblau
C n-C,II7 C2II, rotstichigblau
r CII, C|(|l '21 schwachrotsliehigblau
g (CIIj)4 (CII2J4 rotstichigblau
h II starkblau
CJIs CH, starkblau
Il
Ib 70 999
Beispiel 2 Herstellung von 3-[4-Melh\l-l.2.4-lria/olyliiini-( l)]-7-l4-
(C)
12
H1C I !
\ .M. · ■* Λ
Tn
Jl5C-,
x= N Cl I,
CH1O SO,
161 g 3-[1,2,4-Triiizoiyl-(i)]-7-[4-methyl-5-äthyl-vtriazolyl-(2)]-cumarin (Beispiel Ic) werden in 800 ml Chlorben/.ol unter Rühren heiß gelöst. Innerhalb von etwa 20 Minuten läßt man bei 130"C 69 g destilliertes Dimethylsulfat zutropfen. Man rührt das Gemisch noch eine Stunde bei IJO'C; während dieser Zeit scheidet sich das so entstandene Triazoliumsalz in Form langer heller schwachgelblichcr Nadeln praktisch quantitativ ab. Anschließend läßt man das Gemisch auf 50-60"C
Tabelle
N Rs abkühlen, saugt die abgeschiedeilen Kristalle ab, wasch! mit Chlorbenzol nach und trocknet bei 80— 100"C. Man erhält 222 g J-[4-Mcthyl-l,2,4-tria/olylium-(l)]-7-[4-methyl-5-älhyl-v-triazolyl(2)]-cumarin-meihosulfat als fast farblose Kristalle, die sich bei 234-236"C zersetzen und sich leicht in Wasser lösen.
In entsprechender Weise erhält man aus den im Beispiel I unter a bis i aufgeführten 3-(as-Triazolyl)-7-vtriazolylcumarincn die folgenden Tria/.oliumsal/e:
Verbindung R ι
lluores/en/l'arhe
(Wasser)
cn, H
cn, cn,
cn, CIIs
1-C1H7 Ci I,
CIIs n-C,ll
cn, C111H,,
(ClI,), (CU,).,
C11Hs H
CHs ClI1
Versiichsbcricht
CIl }
CH t
cn .t
cn .1
CH ■j
CH I
1
cn .1
CH ,C1
a) Fasern aus Polyäthylcnglykoltcrcphthalat werden im Flottcnvcrhällnis 1 :40 in ein Bad eingebracht, das im Liter 1 g Olcylsulfonat, 0,75 g Ameisensäure und 0,025 g der nachstehend bezeichneten Aufheller I und Il bzw. 0,038 g der nachstehend bezeichneten Aufheller III und IV enthält. Das Bad wird unter Druck auf 125° C erhitzt und 45 Minuten bei dieser Temperatur gehalten. Nach dem Entspannen und Abkühlen werden die Fasern aus dem Fürbcbad herausgenommen, gespült und getrocknet.
An den aufgehellten Fasern wurde die Remission mit dem Elrepho-Apparat (Zciss, ohne Filter) gemessen.
CH1SO.,
CIl1SO1
CH1SO4
CII1SO,
CIl1SO,
CH1SO,
C2IIsSO,
CII1SO,
Cl
starkrotstichigblau
starkrotstichighliiu
slarkrolslicliigblau
starkrotstichigblau
stark mtstidiigblau
mlstichigblau
rotslichigblaii
slarkblau
schwachgrünstichigblau
ι-, Von diesen gemessenen Werlen wurde der Weißgrad nach Stensby (vgl. Soap and Chemical Specialities, Vol. 43/7, S. 86, [1967]) bestimmt.
Aus den angegebenen Werten ist die Überlegenheit der erfindungsgemäßen Verbindungen I und III
H) abzulesen.
Aufheller Weißgrad
nach S ι c η s b y
Il
III
IV
143
133
138
128
Aufheller der allueineincii Formel
R,
N'
R,
Aufheller R
N-
ν; Ν
• Ν-
Ri
- (.H2-CH.,
■πι.,
■CH,
b) Polyacrylnitrilfasern werden im Flottenverhältnis 1 :40 in ein wäßriges Bad eingebracht, das im Liter 1 g Oxalsäure, 1 g Natriumchlorit sowie 0,05 g einer der im Beispiel 2 unter a bis e, g oder h aufgeführten Verbindungen enthält. Das Bad wird innerhalb von 20 Minuten zum Sieden erhitzt und 45 — 60 Minuten bei dieser Temperatur gehalten. Anschließend werden die Polyacrylnitrilfasern gespült und getrocknet. Die Fasern sind dann hervorragend aufgehellt.
c) Eine der im Beispiel 2 unter a bis h aufgeführten Verbindungen wird einer übliehen Polyacrylnilril-Spinnlösung in solcher Menge zugesetzt, daß die Konzentration dieser Verbindung im versponnenen Polyacrylniliil-Faseranteil 0,1 Gewichtsprozent beträgt. Die Spinnlösung wird in üblicher Weise versponnen und das erzeugte Fasermaterial wird noch 45 Minuten im Flottenverhältnis 1 :40 in einem wäßrigen Bad von 95"C bewegt, das im Liter 1 g Natriumchlorit und 1 g Oxalsäure enthält. Die erhaltenen Fasern sind dann rein weiß.
d) Fasern aus Polyäthylen-glykulterephthalat werden im Flottenverhälinis 1 :40 in ein Bad eingebracht, das im Liter 1 g Oleylsulfonat, 0,75 g Ameisensäure und 0,1 g einer der im Beispiel 1 unter c, d und e aufgeführten Verbindungen enthält. Das Bad wird anschließend zum Sieden erhitzt und 30 — 60 Minuten auf dieser Temperatur gehallen. Nach dem Spülen und Trocknen zeigen die Polyesterfasern eine «ehr gute Aufhellung.
e) Ein Gewebe aus Polyesterfasern wird mit einer wäßrigen Flotte geklotzt, die im Liter 1 g eines handelsüblichen Dispergiermittels auf der Grundlage von Fettalkoholpolyglykoläthern, 1 g eines handelsüblichen Netzmittels auf der Grundlage von Alkylnaphthalinsulfonsäuren, 4 g Alginatverdickung sowie eine Lösung von 1 g einer der Verbindungen in 20 g Triäthanolamin enthält, die im Beispiel 1 unter a bis i aufgeführt sind. Das Gewebe wird dann auf eine Gewichtszunahme von 100% abgequetscht, hiernach getrocknet, 1 Minute auf 1900C erhitzt und anschließend heiß gewaschen. Es zeigt gegenüber unbehandeltem Gewebe eine sehr starke und klare Aufhellung von ausgezeichneter Licht-, Wasch- und Chloritechtheit.
f) Ein Gewebe aus Celluloseacetatfasern wird im Flottenverhältnis 1 :40 in ein Bad eingebracht, das im Liter 1 g Oleylsulfonat. 0,75 g Ameisensäure und 0,08 g des in Beispiel Ic aufgeführten Aufhellungsmittels enthält. Dann wird das Bad innerhalb von 20 Minuten auf 60°C erwärmt und 30 — 60 Minuten bei dieser Temperatur gehalten. Nach dem Spülen und Trocknen zeigt das Gewebe eine brillante Aufhellung.

Claims (1)

  1. Patentansprüche:
    l.Triazolyl-cumarine der allgemeinen Formel 1
    N-
    R,
    --N
    worin
    Ri Wasserstoff, C, -Cm-Alkyl oder Phenyl,
    R2 Wasserstoff, Ci-Cio-Alkyl, Cyan, Carboxy. Ci-CrAlkoxycarbonyl, gegebenenfalls durch Ci-C4-Alkyl mono- oder disubstituiertes Carbonamid, Ci- d-Alkoxycarbonylamino, Ci—Citi-Alkylcarbonyfamino, Benzoylamino oder
    R1 und R2 zusammen Ci—C4-Alkylen,
    Ri Wasserstoff.Ci-CiM-Alkyl oder Phenyl und
    R4 Wasserstoff.Ci-Ciu-Alkyloder Phenyl
    bedeutet, und deren Quaternierungsprodukle der allgemeinen Formel Il
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