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DE1518740B1 - Verfahren zur Herstellung von Percarbonsaeure-tert.-butylestern - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Percarbonsaeure-tert.-butylestern

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Publication number
DE1518740B1
DE1518740B1 DE19651518740 DE1518740A DE1518740B1 DE 1518740 B1 DE1518740 B1 DE 1518740B1 DE 19651518740 DE19651518740 DE 19651518740 DE 1518740 A DE1518740 A DE 1518740A DE 1518740 B1 DE1518740 B1 DE 1518740B1
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
acid
tert
butyl hydroperoxide
acid chloride
phosphorus trichloride
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DE19651518740
Other languages
English (en)
Inventor
Erna Schmid
Heinz Dr Winter
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
United Initiators GmbH and Co KG
Original Assignee
United Initiators GmbH and Co KG
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by United Initiators GmbH and Co KG filed Critical United Initiators GmbH and Co KG
Priority to DE19651518740 priority Critical patent/DE1518740B1/de
Publication of DE1518740B1 publication Critical patent/DE1518740B1/de
Pending legal-status Critical Current

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C407/00Preparation of peroxy compounds
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C407/00Preparation of peroxy compounds
    • C07C407/003Separation; Purification; Stabilisation; Use of additives

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

  • Bei der Herstellung der Säurechloride mit Phosphortrichlorid wurde es nun bislang stets für notwendig erachtet, nach Abtrennung der in zähflüssiger Form ausfallenden phosphorigen Säure das Säurechlorid einer Reinigungsoperation zu unterziehen. So wird im Lehrbuch von Gattermann, Praxis des organischen Chemikers, 1959, auf S. 112 für beide dort geschilderten Säurechloride eine Reinigung empfohlen. In der USA.-Patentschrift 2262431 wird die Reinigung von mit Hilfe von Phosphortrichlorid hergestellten Säurechloriden vor deren Weiterverarbeitung ausdrücklich gefordert und deshalb ein besonderes Verfahren zur Reinigung von mit Phosphortrichlorid hergestelltem Säurechlorid beschrieben.
  • Es war zu erwarten, daß zur Herstellung von Percarbonsäureestern ganz besonders sorgfältig gereinigtes Säurechlorid benutzt werden müßte, zumal es aus der deutschen Auslegeschrift 1 082895 und aus der USA.-Patentschrift 2960526 bekannt ist, daß Phosphorhalogenide mit Alkylhydroperoxyden zu Phosphorsäureperestern reagieren. Daher war zu befürchten, daß im Säurechlorid verbliebene Reste von Phosphorchloriden den Reaktionsablauf und die Reinheit des Reaktionsprodukts empfindlich stören könnten.
  • Überraschenderweise wurde nun gefunden, daß mit Phosphortrichlorid hergestellte Säurechloride ohne jegliche vorgeschaltete Reinigung sofort zur Herstellung von Percarbonsäureestern weiterverwendet werden können. Erstaunlicherweise erhält man so den Percarbonsäureester nicht nur in der gleichen Reinheit und in der gleichen Ausbeute, bezogen auf eingesetzte Carbonsäure, wie bei der Verwendung von gereinigtem Säurechlorid, sondern die Ausbeuten liegen bei der Verwendung von mit Phosphortrichlorid hergestelltem ungereinigtem Säurechlorid sogar ganz beachtlich höher.
  • Die Erfindung betrifft daher ein Verfahren zur Herstellung von Percarbonsäure-tert.-butylestern durch Umsetzung von Carbonsäurechloriden mit tert.-Butylhydroperoxyd in Gegenwart von Alkali, das dadurch gekennzeichnet ist, daß man die Umsetzung mit einem nicht gereinigten Carbonsäurechlorid durchführt, das in bekannter Weise durch Reaktion einer Carbonsäure mit Phosphortrichlorid und Abtrennen der dabei entstandenen phosphorigen Säure erhalten worden ist.
  • Durch die Einsparung des bislang erforderlich gehaltenen Reinigungsschritts bei der Herstellung der Perester treten bedeutende Ersparnisse für Apparate, Energie und Lohnstunden ein.
  • Besonders vorteilhaft ist das erfindungsgemäße Verfahren natürlich dort, wo Säurechloride verwendet werden sollen, deren Siedepunkte dem des Phosphortrichlorids benachbart liegen, denn in solchen Fällen wäre eine Abtrennung durch Destillation kaum oder nur schwer möglich.
  • Man stellt die Carbonsäurechloride aus Carbonsäure und Phosphortrichlorid im molaren Verhältnis 3: 1,3 bis 1,4 in üblicher Weise her und trennt sie von der in zähflüssiger Form ausfallenden phosphorigen Säure ab. Zur Herstellung der Percarbonsäureester wird das so erhaltene rohe Säurechlorid in üblicher Weise mit dem tert.-Butylhydroperoxyd in Gegenwart einer wäßrigen Lösung von Natronlauge umgesetzt. Dabei kann das Säurechlorid und die wäßrige Natronlauge getrennt, aber gleichzeitig unter Rühren und Kühlen dem vorgelegten tert.-Butylhydroperoxyd zugegeben werden. Es kann aber auch das Säurechlorid wiederum unter Rühren und Kühlen einem Gemisch bzw. einer Lösung des tert.-Butylhydroperoxyds mit bzw. in wäßriger Natronlauge zugesetzt werden. Es hat sich dabei als vorteilhaft erwiesen, das Säurechlorid jeweils unter die Oberfläche der vorgelegten Flüssigkeit einzuleiten. Auf diese Weise ist es möglich, die Reaktion in Gefäßen aus Edelstahl durchzuführen, ohne daß diese durch Säurechloriddämpfe korrodiert werden. Dadurch wird nicht nur eine höhere Lebensdauer der Reaktionsapparatur erreicht, es wird darüber hinaus auch vermieden, daß der gebildete Percarbonsäureester durch Schwermetalle verunreinigt wird, die seine Stabilität später ganz empfindlich beeinträchtigen könnten.
  • In manchen Fällen stören die in den Perestern enthaltenen geringen Mengen tert.-Butylhydroperoxyd. Durch Nachbehandlung mit einer schwach sauren, wäßrigen Lösung von Natriumsulfit können die nach Beendigung der Umsetzung eventuell noch vorhandenen geringen Mengen an tert. -Butylhydroperoxyd vernichtet werden.
  • Vergleichsversuch 8,7 kg os-Äthylhexansäure werden in einem Molverhältnis von 3 : 1,4 mit Phosphortrichlorid (3,85kg) bei 600 C versetzt, wobei das Säurechlorid unterhalb der Oberfläche der Reaktionsflüssigkeit eingeführt wird. Nach Beendigung der Chlorierung wird die gebildete phosphorige Säure (etwa 1,74 kg) als schwere, zähflüssige Phase unten aus dem Chlorierungsgefäß abgelassen und das zurückbleibende rohe o-Äthylhexansäurechlorid im Vakuum bei 7 bis 8 Torr und einem Temperaturbereich von 68 bis 73° C destilliert. Ein Vorlauf wird bei 13 Torr bis maximal 680 C abgenommen.
  • Zur Herstellung des Percarbonsäureesters werden die so gewonnenen 8,37 kg destilliertes a-Athylhexansäurechlorid langsam zusammen mit 7,3 Litern einer 7,8 n Natronlauge in einem Reaktionskessel unter Rühren und Kühlen zu 6,2 kg eines etwa 820/oigen tert.-Butylhydroperoxyds gegeben. Die Reaktionstemperatur soll dabei 250 C betragen. Nach beendeter Reaktion wird durch Zugabe von Wasser, Trennen der Phasen, Waschen mit Natriumsulfatlösung und Trocknen mit wasserfreiem Natriumsulfat aufgearbeitet. Man erhält 10,34 kg etwa 950/oiges tert.-Butylperester der cs-Äthylhexansäure.
  • Die Ausbeute beträgt 75,30/0, bezogen auf die eingesetzte Säure, und 80,2 0/o, bezogen auf tert.-Butylhydroperoxyd.
  • Beispiel 1 0,277 kg kg-Äthylhexansäure werden in einem Molverhältnis von 3: 1,3 mit 0,114 kg Phosphortrichlorid bei 600 C versetzt. Nach Beendigung der Chlorierung wird die gebildete phosphorige Säure (etwa 0,055 kg) als untere schwere, zähflüssige Phase aus dem Chlorierungsgefäß abgelassen.
  • Die obere Phase, das rohe Athylhexansäurechlorid (0,322 kg), wird dann ohne weitere Reinigung langsam zusammen mit 0,32 Liter einer 7,8 n Natronlauge unter Rühren und Kühlen zu 0,232 kg eines etwa 820/oigen tert.-Butylhydroperoxyds gegeben, wobei das Säurechlorid unterhalb der Oberfläche der Reaktionsflüssigkeit eingeführt wird. Die Reaktionstemperatur soll dabei 250 C betragen. Nach 30 Minuten Nachrühren bei 300 C wird die organische Phase nach Zugabe von Wasser abgetrennt und mit Natriumsulfatlösung gewaschen. Dann wird mit wasserfreiem Natriumsulfat getrocknet und abfiltriert. Man erhält 0,399 kg tert.-Butylperester der . X-Äthylhexansäure mit einem jodometrisch bestimmten Gehalt an Aktivsauerstoff von 6,88 O/o, was einem Gehalt an tert.-Butylperester der oc-Sithylhexansäure von 93,00/0 entspricht. Die Ausbeute beträgt 89,20/0, bezogen auf eingesetzte ec-Äthylhexansäure, und 81,1. O/o, bezogen auf tert.-Butylhydroperoxyd.
  • Beispiel 2 Genau nach der im Beispiel 1 beschriebenen Methode wurden mit gleichen Mengen bei einem zweiten Versuch 0,408 kg 940/oiger tert.-Butylperester der os-Äthylhexansäure erhalten. Das entspricht einer Ausbeute von 92,10in, bezogen auf eingesetzte -Äthylhexansäure, und von 82,0 0/o, bezogen auf tert.-Butylhydroperoxyd.
  • Beispiel 3 Genau nach der im Beispiel 1 beschriebenen Methode wurden 8,87 kg o'-Äthylhexansäure mit 3,65 kg Phosphortrichlorid umgesetzt. Die erhaltenen 10,3 kg an rohem nc-Äthylhexansäurechlorid ergaben mit der entsprechenden Menge 7,8 n Natronlauge und 7,4 kg 820/oigem tert.-Butylhydroperoxyd 12,5 kg 940/oigen tert.-Butylperester der a-Athylhexansaure.
  • Das entspricht einer Ausbeute von 88,40/0, bezogen auf eingesetzte Säure, und von 80, 5°/o, bezogen auf tert.-Butylhyaroperoxyd.
  • Beispiel 4 Genau nach der im Beispiel 1 beschriebenen Methode wurden 7,99 kg o ;-Athylhexansäure mit 3,28 kg Phosphortrichlorid umgesetzt und die erhal- tenen 9,25 kg Rohsäurechlorid mit der entsprechenden Menge 7,8 n Natronlauge und 6,66 kg 820$obigem tert.-Butylhydroperoxyd umgesetzt, wobei das Säurechlorid unterhalb der Oberfläche der Reaktionsflüssigkeit eingeführt wird. Anschließend wird 30 Minuten bei 300 C nachgerührt und dann mit 15 Liter destilliertem Wasser verdünnt, geschieden und die wäßrige Phase unten abgezogen. Die organische Phase wird dann mit Eisessig schwach sauer gestellt und mit etwa 180/oiger Natriumsulfitlösung bei 25 bis 300 C unter Rühren so lange behandelt, bis eine Probe der organischen Phase mit Bleitetraazetat keine Gasentwicklung mehr zeigt. Für diesen Reduktionsschritt werden je nach Gehalt an tert.-Butylhydroperoxyd unterschiedliche Mengen Natriumsulfitlösung benötigt. Nach Abtrennung der wäßrigen Phase wird mit Natriumsulfatlösung gewaschen und mit wasserfreiem Natriumsulfat getrocknet. Man erhält 10,85 kg 93,801oiges tert.-Butylperester der a-Athylhexansäure frei von tert.-Butylhydroperoxyd nach Bleitetraazetatprobe. Das entspricht einer Ausbeute von 84,8 0/o, bezogen auf eingesetzte os thylhexansäure, und 77,40io, bezogen auf tert.-Butylhydroperoxyd.
  • Beispiel 5 7,45 kg Pivalinsäure werden in einem Molverhältnis von 3 :1,35 mit 4,5 kg Phosphortrichlorid bei 600 C analog Beispiel 1 in das Säurechlorid übergeführt. Nach dem Abtrennen der phosphorigen Säure wird das rohe organische Säurechlorid (etwa 9,3 kg) direkt zusammen mit 12,1 Liter 7,8 n Natronlauge unter Rühren und Kühlen zu 8,0 kg 820/oigem tert.-Butylhydroperoxyd zugesetzt, wobei das Säurechlorid unterhalb der Oberfläche der Reaktionsflüssigkeit eingeführt wird. Nach beendeter Reaktion wird 30 Minuten bei 300 C nachgerührt und das organische Produkt nach Zugabe von Wasser abgetrennt. Es wird mit Essigsäure schwach sauer gestellt und mit 1 80/obiger Natriumsulfitlösung so lange behandelt, bis in einer Probe keine Gasentwicklung mit Bleitetraazetat mehr auftritt. Nach Wäsche mit Natriumsulfatlösung und Trocknung mit wasserfreiem Natriumsulfat erhält man 11,2 kg eines 900/oigen tert.-Butylperpivalats, das frei von tert.-Butylhydroperoxyd ist. Gehalt an Aktivsauerstoff 8,250/0. Ausbeute: 790/0, bezogen auf Pivalinsäure, 79,2 O/o, bezogen auf tert.-Butylhydroperoxyd.
  • Beispiel 6 1,4 kg Isononansäure (3 ,5,5-Trimethylhexansäure) werden im Molverhältnis von 3: 1,3 mit 0,53 kg Phosphortrichlorid bei 600 C analog Beispiel 1 in das Säurechlorid übergeführt. Nach Entfernen der phosphorigen Säure als schwere Phase wird das rohe Isononansäurechlorid (1,75 kg) zusammen mit 1,8 kg 13,30/oiger Natronlauge unter Rühren und Kühlen zu 1,125 kg 800/obigem tert.-Butylhydroperoxyd bei 200 C zugesetzt, wobei das Säurechlorid unterhalb der Oberfläche der Reaktionsflüssigkeit eingeführt wird. Nach beendeter Reaktion wird 15 Minuten bei 200 C nachgerührt. Die Aufarbeitung der organischen Phase erfolgt wie im Beispiel 5. Man erhält 1,98 kg eines 800/oigen Peresters, der frei von tert.-Butylhydroperoxyd ist. Ausbeute: 78,0 0/o, bezogen auf eingesetzte 3,5,5-Trimethylhexansäure, 72,7 O/o, bezogen auf tert.-Butylhydroperoxyd.
  • Beispiel 7 1,18 kg Diäthylessigsäure werden im Molverhältnis von 3 : 1,3 mit 0,6 kg Phosphortrichlorid analog Beispiel 1 umgesetzt. Nach Abtrennen der phosphorigen Säure wird das rohe Diäthylessigsäurechlorid (etwa 1,4 kg) sofort zusammen mit 1,44 Liter 7,8 n Natronlauge unter gutem Rühren und Kühlen zu 1,125 kg 800/oigem tert.-Butylhydroperoxyd zugesetzt, wobei das Säurechlorid unterhalb der Ober- fläche der Reaktionsflüssigkeit eingeführt wird. Die Reaktionstemperatur soll dabei 250 C betragen. Es wird 30 Minuten bei 300 C nachgerührt. Anschließend wird mit Wasser verdünnt und das organische Produkt abgetrennt und weiter wie im Beispiel 5 verfahren. Man erhält 1,66 kg eines 870/oigen tert.-Butylperisohexanats, das frei von tert.-Butylhydroperoxyd ist. Ausbeute: 78 0/o, bezogen auf Diäthylessigsäure, 76,60/o, bezogen auf tert.-Butylhydroperoxyd.

Claims (2)

  1. Patentansprüche: 1. Verfahren zur Herstellung von Percarbonsäure-tert.-butylestern durch Umsetzung von Carbonsäurechloriden mit tert.-Butylhydroperoxyd in Gegenwart von Alkali, d a d u r c h g ekennzeichnet, daß man die Umsetzung mit einem nicht gereinigten Carbonsäurechlorid durchführt, das in bekannter Weise durch Reaktion einer Carbonsäure mit Phosphortrichlorid und Abtrennen der dabei entstandenen phosphorigen Säure erhalten worden ist.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man das Säurechlorid in das flüssige Reaktionsgemisch unterhalb dessen Oberfläche einleitet.
    Es ist bekannt, Percarbonsäureester aus Carbonsäurechloriden mit Hydroperoxyden herzustellen (Milas und Surgenor, J. A. C. S. 1946, 68, S. 642 und 643). Die dazu benötigten Säurechloride stellt man üblicherweise aus den entsprechenden Carbonsäuren und Chlorierungsmitteln, wie Thionylchlorid, Phosgen und Phosphortrichlorid her.
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