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DE1496842A1 - Process for the galvanic deposition of palladium on a metallic substrate from an aqueous solution of a palladium salt - Google Patents

Process for the galvanic deposition of palladium on a metallic substrate from an aqueous solution of a palladium salt

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Publication number
DE1496842A1
DE1496842A1 DE19651496842 DE1496842A DE1496842A1 DE 1496842 A1 DE1496842 A1 DE 1496842A1 DE 19651496842 DE19651496842 DE 19651496842 DE 1496842 A DE1496842 A DE 1496842A DE 1496842 A1 DE1496842 A1 DE 1496842A1
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
palladium
salt
galvanic deposition
bath
aqueous solution
Prior art date
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Pending
Application number
DE19651496842
Other languages
German (de)
Inventor
Kahan George Julius
Hall David Walker
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
International Business Machines Corp
Original Assignee
International Business Machines Corp
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Filing date
Publication date
Application filed by International Business Machines Corp filed Critical International Business Machines Corp
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Pending legal-status Critical Current

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    • C25ELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES; APPARATUS THEREFOR
    • C25DPROCESSES FOR THE ELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PRODUCTION OF COATINGS; ELECTROFORMING; APPARATUS THEREFOR
    • C25D3/00Electroplating: Baths therefor
    • C25D3/02Electroplating: Baths therefor from solutions
    • C25D3/50Electroplating: Baths therefor from solutions of platinum group metals
    • C25D3/52Electroplating: Baths therefor from solutions of platinum group metals characterised by the organic bath constituents used

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Electrochemistry (AREA)
  • Materials Engineering (AREA)
  • Metallurgy (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Chemically Coating (AREA)
  • Electroplating And Plating Baths Therefor (AREA)

Description

AiiMkfliS§sunterlagenAiiMkfliS§s-documents

IBM Deutschland Internationale Büro-Matchinen Gesellschaft mbH IBM Germany Internationale Büro-Matchinen Gesellschaft mbH

Anmelderin:Applicant:

Amtl. Aktenzeichen:Official File number:

Aktenz. der Anmelderin:File of the applicant:

Böblingen, 9. September 1968 ki-schBoeblingen, September 9, 1968 ki-sch

International Business Machines Corporation, Armonk, N. Y. 10 504 P 14 96 842.4 Docket 14 109International Business Machines Corporation, Armonk, N.Y. 10 504 P 14 96 842.4 Docket 14 109

Verfahren zum galvanischen Niederschlagen von Palladium auf eine metallische Unterlage aus einer wässrigen Lösung eines Palladium-Salzes Process for the electroplating of palladium on a metallic substrate from an aqueous solution of a palladium salt

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum galvanischen Niederschlagen von Palla- -dium auf eine metallische Unterlage aus einer wässrigen Lösung eines Palladium-Salzes, als Vorbehandlung für ein anschließendes Aufbringen eines magnetischen Nickel-Eisen-Legierungsüberzuges auf chemischem Weg.The invention relates to a method for the galvanic deposition of palladium -dium on a metallic base made of an aqueous solution of a palladium salt, as a pretreatment for a subsequent chemical application of a magnetic nickel-iron alloy coating.

Das elektrolytische Niederschlagen von Palladium auf Unterlagen birgt große Schwierigkeiten in sich, die -durch die Struktur des Palladiums und die physikalische und chemische Natur des Niederschlages hervorgerufen werden. So wurde beispielsweise beobachtet, daß beim Tauchüberziehen von Kupferoberflächen mit Palladium durch die Palladiumsalze enthaltende Plattierungslösung in dem Niederschlag Knötchen einer dendritisch kristallinen Struktur entstehen. Wenn Nickel-Eisen-Legierungen durch einen stromlosen Ablagerungsprozeß auf solchen Plattierungen niedergeschlagen werden, entstehen unregelmäßige rauhe Oberflächen, die sich manchmal einige hun-The electrolytic deposition of palladium on substrates involves great Difficulties inherent in -by the structure of the palladium and the physical and chemical nature of the precipitate. For example, it has been observed that when dip plating copper surfaces with palladium through the plating solution containing palladium salts, nodules of a dendritic crystalline structure are formed in the precipitate. When nickel-iron alloys are deposited on such platings by an electroless deposition process, irregular ones result rough surfaces, which sometimes become a few hundred

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Neue Unterlagen (Art- 711 Mx. 2 Nr. I Sate 3 de· Änderung«··· ν. 4.9.New documents (Art. 711 Mx. 2 No. I Sate 3 de · Amendment «··· ν. 4.9.

V Neue Anmeldungsunterlagen V New registration documents

dertetel Millimeter tief in das Kupfer ausdehnen, üomit sind solche Palladium-Ablagerungen auf Kupferoberflachen völlig un&eei&net fUr ein katalytisches Aktivieren des Niederschlages von glatten magnetischen Filmen bei der Herstellung von Speichervorrichtun&en. Extend a tenth of a millimeter deep into the copper, so are those Palladium deposits on copper surfaces are completely unacceptable catalytically activating the deposition of smooth magnetic films in the manufacture of memory devices.

Entsprechend den vom Stand der Technik erhaltbarcn Lehren kann bin galvanisüher Niederschlag von Palladium vorteilhaft -vorgenommen wer* den bei einer elektrolytischen Lösung von Palladiumsalzcn entweder unter neutralen oder leicht alkalischen Zuständen oder, wenn sehr geschmeidige Überzüge erwünscht sind« bei relativ niedrigen pH-zarten von 2 und weniger. Jedoch sind derartige Säurebäder nicht geeignet für ein direktes Niederschlagen von Palladium auf Nickel, Kupfer« Eisen, Silber und ähnliches. Bekannte Beläge dieser Art sinu entweder katalytisch inaktiv fUr stromloses Niedersehlagen oder esjtreten unerwünschte Zementierungareaktionen auf·According to the teachings obtainable from the state of the art, Electroplated deposition of palladium is advantageous - carried out if * that of an electrolytic solution of palladium salts either under neutral or slightly alkaline states or when very pliable coatings are desirable «at relatively low pH-delicate of 2 and less. However, such acid baths are not suitable for direct deposition of palladium on nickel, copper, iron, silver and the like. Well-known rubbers of this type are either catalytically inactive for de-energizing or stepping down undesired cementation reactions to

Ks ist somit die Aufgabe der Erfindung» ein elektrolytisches Bad und ein Verfahren fUr galvanisches Niederschlagen von katalytisch aktivem Palladium zu sohaffen, das den stromlosen Niedorachlag von sehr glatten magnetischen Filmen aktiviert.The object of the invention is therefore to provide an electrolytic bath and a method for galvanic deposition of catalytic active palladium so that the currentless low voltage of activated very smooth magnetic films.

Diese Aufgabe wird durch die Erfindung dadurch gelöst, daß das galvanische Niederschlagen bei einem pH-Wert zwischen 4 und 5,5 erfolgt.This object is achieved by the invention in that the galvanic Precipitation occurs at a pH between 4 and 5.5.

Die Erfindung verwendet vorzugsweise wasserlösliche Salae von Palladium mit starken Säuren, wie anorganischen Mineralsäure*! oder organischen niedrig molekularen fetten Säuren bei Anwesenheit einer Menge organischer komplexer Verbindungen oder Agenzien, um einen Mehrstoff mit dem verwendeten Palladiumsalz zu bilden. Aus Gründen der Praxis werden gebräuchliche Palladiumchloride verwendet, aber auch andere wasserlösliche Salze, wie Palladium-Sulfat, Nitrate,.Acetate oder ähnliche dürfen verwendet werden. Aus dem gleichen Grund wird dieThe invention preferably uses water-soluble salae of palladium with strong acids such as inorganic mineral acid *! or organic low molecular weight fatty acids in the presence of a lot of organic complex compounds or agents to form a multicomponent to form with the palladium salt used. For reasons of practice Common palladium chlorides are used, but also others Water-soluble salts such as palladium sulfate, nitrates, acetates or similar may be used. For the same reason, the

- BAD ORIGINAL- BAD ORIGINAL

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Neue AnweldunssuntertagenNew application days

Übliche Dinatriumäthylendiamin-TetraessigsKure verwendet; es dürfen aber auch andere bekannte zueammengesetzte oder abgeschiedene Agensitn verwendet werden·Usual disodium ethylenediamine tetraacetic acid used; it may but also other well-known combined or separated agents be used·

Die Konzentration des Palladium-Salzes in dem galvanischen Bad ist in weiten Grenzen variierbar in Übereinstimmung mit der Löslichkeit des Salzes. Die höhere Konzentration begünstigt ciao Zulassen größerer Stromdichten; die Konzentration 1st jedoch so ausgewählt, urn die wir- ; kungsvollete Verwendung dos in dem Bad enthaltenen Palladiums zu er- j zielen. Brauchbare Konzentrationen des Palladium-oalzes liegen zwischen O4OI bis 0,121 Mol/Liter. Die Menge des zusammengesetzten oder ausgeschiedenen Agens steht in Wechselbeziehung mit der Menge des * Palladium-Salzes und dementsprechend beträgt sie zwei Mol d«e ausgeschiedenen oder zusammengesetzten Agens pro Mol des Palladium-3alze3· j Wenn mit anderen elektrolytischen Lösungen bei einem gewünschten pH- Wert gearbeitet wird, sind Puffer-Agenzien notwendig. Da das galvanische Niederschlagen bei einem sohwachsauren Zustand erfolgt« sind als Puffer-Agenzien ein stark saures Salz mit einer schwachen durch Ammo- ■', niumohlorid gebildeten Base. Andere geeignete.Puffersalze sind Phos- ! phato, wie gemischte alkali sch-saure Phosphate· Natürliun sollte die .. .i Anwesenheit von nledersohlagsfähigen Metallionen außer denen des ; Palladiums vermieden werden·The concentration of the palladium salt in the electroplating bath can be varied within wide limits in accordance with the solubility of the salt. The higher concentration favors ciao permitting higher current densities; however, the concentration is selected in such a way as to To achieve full use of the palladium contained in the bath. Usable concentrations of the palladium salt are between O 4 OI to 0.121 mol / liter. The amount of the compounded or precipitated agent is correlated with the amount of the palladium salt and accordingly it is two moles of the precipitated or compounded agent per mole of the palladium salt3 when with other electrolytic solutions at a desired pH buffering agents are required. Since the galvanic deposition are "carried out at a sohwachsauren state as the buffer agents with a strong acid salt of a weak by ammonium ■ ', niumohlorid formed base. Other suitable buffer salts are phos-! phato, like mixed alkaline and acidic phosphates · Of course, the ... .i presence of metal ions that can be used on leather soles should be excepted for those of the; Palladium must be avoided

Wenn der gewünschte pH-Wert nicht durch die alleinige Verwendung von ! Puffersalzen erhaltbar 1st, sind starke Säuren oder sahwache Basen zu verwenden, die den pH-Wert auf die gewünschte Größe bringen» Wird ■;. zum Beispiel Amraoniumchlorid als Puffersalz verwendet, ist Ammoniumhydroxid oder Chlorwasserstoffsäure für die Einstellung des pH-nertes ' ohne Einführung Süßerer Xonen, die in den galvanischen Niederschlags* |, Vorgang oder in dessen Steuerung eingreifen, zu verwenden·■ J!If the desired pH value is not achieved through the sole use of! Buffer salts obtainable are strong acids or saw-awake bases to use that bring the pH to the desired size »Will ■ ;. For example, ammonium chloride used as a buffer salt is ammonium hydroxide or hydrochloric acid for the adjustment of the pH-nertes' without the introduction of sweeter Xones that occur in the galvanic precipitation * |, Process or intervene in its control to use · ■ Y!

Bei dem erfindungsgeraäßen galvanischen Niederschlagen ist dl« Temperaturkontrolle nicht wichtig, da das galvanische Niederschlagen bei >In the case of the galvanic deposition according to the invention, the temperature is controlled not important because galvanic deposition at>

BAD ORIGINALBATH ORIGINAL

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Neue AnmeldönflsiinterlegetfNew login information

einer Raumtemperatur ohne schädliche Temperaturerhöhung tufrlodon-Btoilend verläuft. Wenn ein rascheres Niederschlagen erwünscht 1st/ muß die temperatur des elektrolytischen Bades geringfügig erhöht wer· don. Es ist klar4* daß Temperaturen über dem Siedepunkt des Plattie- * rungebades Vermieden werden sollten.a room temperature without harmful temperature increase tufrlodon-Btoilend. If more rapid deposition is desired, the temperature of the electrolytic bath must be increased slightly. It is clear that 4 * temperatures should be avoided runge bades above the boiling point of Plattie- *.

Da· erfindungegemafle galvanische Niederschlägen von Palladium erfolgt boi Üblichen atromdiohten, 2. D. zwischen O,J9 A/dm2 und 1*9 A/dme bei BJ0C oder «wischen 0,62 A/dm2 und 4,9 A/dm2 bei 650CThe galvanic deposition of palladium according to the invention takes place in the usual atroma diohten, between 0.19 A / dm 2 and 1 * 9 A / dm e at BJ 0 C or between 0.62 A / dm 2 and 4.9 A / dm 2 at 65 ° C

> Bei» erfinduneegemtiOen Verfahren liefert die Anode das Palladium und das Bad wird wie üblich durch Einblasen von Luft gerührt.> In the case of inventive processes, the anode supplies the palladium and the bath is stirred as usual by blowing in air.

Da Palladlumohlorid ein wirtschaftlicher und sehr brauchbarer iUek- ; trolyt 1st, ist ein bevorzugtes elektrolytisches Bad entsprechend der nachstehenden Tabelle aufgebaut»Since palladium lumbar chloride is an economical and very useful iUek- ; trolyt 1st, is a preferred electrolytic bath according to the table below is set up »

Bestandteile niedrig bovoraugt hoohIngredients low bakes high PdCl0 V4OI H/l .0TÖ5 H/l .121PdCl 0 V 4 OI H / l .0TÖ5 H / l .121 MH^Cl . .04 H/l .254 H/l gesättigtMH ^ Cl. .04 H / l .254 H / l saturated

γ DinatriuiB-K thylen- r . ! diaaln-Tetraeseig- γ DinatriuiB-K thylen- r . ! diaaln-Tetraeseig-

itture , , ' .02 H/l .1*1 H/i .242itture,, '.02 H / l .1 * 1 H / i .242

HCl und KH4OH werden verwendet« wenn ein pH-Wert von 5 erforderlichHCl and KH4OH are used when a pH of 5 is required

.■■■••iltf:·. ■■■ •• iltf: ·

die Erfindung iloh im wesentlichen auf ein galvanische» Niedersohlagen von PAll|diura auf Kupfer besieht, ist nachstehend auch ein derartiijM teeortdiree Beiepiei beschrieben. Es ist Jedoch klar, daß das glAtohe Bad bei gleichen Arbeltebedingungen verwendbar ist fürthe invention essentially relates to a galvanic lower soleplate from PAll | diura on copper, such an installation example is also described below. However, it is clear that the smooth bath can be used for the same working conditions

Neue AnmeldungsunterlagenNew registration documents

U96842U96842

ein galvanisches Niederschlagen von Palladium auf Nickel odor Silber oder Kupferverbindungen wie Berllliumkupfer oder Cadmiumkupfer oder Nickel-Legierungen oder Silber-Legierungen, um einen sehr glatten gleichförmig* katalytisch aktiven und hooh zurüokßtrahlenden Belag zu erhalten«a galvanic deposition of palladium on nickel or silver or copper compounds such as beryllium copper or cadmium copper or Nickel alloys or silver alloys to create a very smooth, uniform * catalytically active and highly reflective coating to obtain"

Gleichförmige galvanisch niedergeschlagene Beläge können mit dem erfindungsgemäßen Bad erhalten werden mittels geeigneter sich nach der Oberflächencharakteristik sich richtenden Kathoden·Uniform electrodeposited deposits can be achieved with the inventive Bath can be obtained by means of suitable cathodes, which are oriented towards the surface characteristics.

Beispiel · Example · Es wird eine wässrige Lösung mit folgenden Zusätzen vorbereitet:An aqueous solution is prepared with the following additives:

PdCl2 12,5 g/lPdCl 2 12.5 g / l

NH4CI 12,5 g/lNH4CI 12.5 g / l

Dinatrium-Äthylendiamin-Tetraeesigsäure 110,0 g/lDisodium Ethylenediamine Tetraacetic Acid 110.0 g / l

HCl od. NH2^OH wenn erforderlichHCl or NH 2 ^ OH if required

Das sich daraus ergebende Bad hat einen pH-Wert von 5. bei Verwendung eines äpelcherelementes aus glattem Kupfer als Kathode und einer Stromdichte von 7,7 mA/cm bei Raumtemperatur ist auf dem Kupfer nach 7 Sekunden eine glatte, gleichförmige, reflektierende und hochkatalytische aktive Belegung erhaltbar, die hinreicht, um die Bildung eines anschließenden magnetischen Niokel-Ei3en-Legierung-Uberzuges auf dem Kupfer durch bekannte chemische Niederschlagsverfahren zu aktivieren. Der so entstandene Belag des magnetischen Materlales ist gleichförmig verteilt und konsistent in der Dicke.The resulting bath has a pH of 5 when in use an äpelcher element made of smooth copper as cathode and a current density of 7.7 mA / cm at room temperature is a smooth, uniform, reflective on the copper after 7 seconds and highly catalytic active coating can be obtained, which is sufficient for the formation of a subsequent magnetic nickel-iron alloy coating activated on the copper by known chemical deposition processes. The resulting coating of the magnetic Materlales is evenly distributed and consistent in thickness.

6AD ORIGINAL 90983 3/10326AD ORIGINAL 90983 3/1032

Claims (5)

Heue AnmeiQungsunterldgen PatentansprücheToday's registration documents for patent claims 1. Verfahren zum galvanischen Niederschlagen von Palladium auf eine me-1. Process for the galvanic deposition of palladium on a metal tallische Unterlage aus einer wässrigen Lösung eines Palladium-Salzes, als Vorbehandlung für ein anschließendes Aufbringen eines magnetischen Nickel-Eisen-Legierungsüberzuges auf chemischem Weg, dadurch gekennzeichnet, daß das galvanische Niederschlagen bei einem pH-Wert zwischen 4 und 5, 5 erfolgt.metallic base made from an aqueous solution of a palladium salt, as a pretreatment for a subsequent application of a magnetic Nickel-iron alloy coating by chemical means, characterized in that the galvanic deposition at a pH between 4 and 5, 5 takes place. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die metallische Unterlage aus einem der Metalle Kupfer, Nickel, Silber und deren Legierungen besteht.2. The method according to claim 1, characterized in that the metallic Base made of one of the metals copper, nickel, silver and their alloys consists. 3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Unterlage aus Kupfer besteht und der pH-Wert ungefähr 5 beträgt.3. The method according to claim 1, characterized in that the base is made of copper and has a pH of around 5. 4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das ein Palladium-Salz enthaltende elektrolytische Bad außerdem eine scharfe Säure, ein organisch gelierendes Agens von einer Menge, die ausreicht für die Bildung eines Komplexes mit dem genannten Salz und ein Puffer-Agens in einer Menge, um den pH-Wert des Bades zwischen 4 und 5, 5 zu halten, enthält.4. The method according to claim 1, characterized in that the a palladium salt The electrolytic bath also contains a harsh acid, an organic gelling agent in an amount sufficient to form a complex with said salt and a buffering agent in one Amount to keep the pH of the bath between 4 and 5.5. 5. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Bad pro Liter 12, 5 g PdCl-, 12, 5 g NH4Cl und 110 g Dinatrium-Äthylendiamin-Tetraessigsäure enthält.5. The method according to claim 1, characterized in that the bath contains 12, 5 g of PdCl, 12, 5 g of NH 4 Cl and 110 g of disodium-ethylenediamine-tetraacetic acid per liter. 909833/1032909833/1032 Neue Unterlagen (Art. 7 s 1 Abs. 2 Nr. 1 Su 3 d«· Arujwuno·»«· v. 4. *.. »·» gAD 0RjG!NalNew documents (Art. 7 s 1 Para. 2 No. 1 Su 3 d «· Arujwuno ·» «· v. 4. * ..» · »g AD 0R j G! N al
DE19651496842 1964-06-30 1965-06-18 Process for the galvanic deposition of palladium on a metallic substrate from an aqueous solution of a palladium salt Pending DE1496842A1 (en)

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