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DE1277227B - Verfahren zur Herstellung eines koernigen Zirkondioxydproduktes - Google Patents

Verfahren zur Herstellung eines koernigen Zirkondioxydproduktes

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Publication number
DE1277227B
DE1277227B DEN19381A DEN0019381A DE1277227B DE 1277227 B DE1277227 B DE 1277227B DE N19381 A DEN19381 A DE N19381A DE N0019381 A DEN0019381 A DE N0019381A DE 1277227 B DE1277227 B DE 1277227B
Authority
DE
Germany
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zirconium
product
granular
zirconium dioxide
zirconia
Prior art date
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Pending
Application number
DEN19381A
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English (en)
Inventor
Augustus Jeremiah Hathaway
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
NAT LEAD CO
NL Industries Inc
Original Assignee
NAT LEAD CO
NL Industries Inc
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Filing date
Publication date
Application filed by NAT LEAD CO, NL Industries Inc filed Critical NAT LEAD CO
Publication of DE1277227B publication Critical patent/DE1277227B/de
Pending legal-status Critical Current

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01GCOMPOUNDS CONTAINING METALS NOT COVERED BY SUBCLASSES C01D OR C01F
    • C01G25/00Compounds of zirconium
    • C01G25/02Oxides
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01PINDEXING SCHEME RELATING TO STRUCTURAL AND PHYSICAL ASPECTS OF SOLID INORGANIC COMPOUNDS
    • C01P2004/00Particle morphology
    • C01P2004/50Agglomerated particles
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01PINDEXING SCHEME RELATING TO STRUCTURAL AND PHYSICAL ASPECTS OF SOLID INORGANIC COMPOUNDS
    • C01P2006/00Physical properties of inorganic compounds
    • C01P2006/60Optical properties, e.g. expressed in CIELAB-values
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01PINDEXING SCHEME RELATING TO STRUCTURAL AND PHYSICAL ASPECTS OF SOLID INORGANIC COMPOUNDS
    • C01P2006/00Physical properties of inorganic compounds
    • C01P2006/80Compositional purity

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Inorganic Chemistry (AREA)
  • Silicon Compounds (AREA)

Description

  • Verfahren zur Herstellung eines körnigen Zirkondioxydproduktes Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung eines körnigen, im wesentlichen nicht porösen Zirkondioxydproduktes mit niedrigem Siliciumdioxydgehalt durch Schmelzen eines Gemisches von siliciumdioxydhaltigem Zirkoniumerz, Kohlenstoff bei Temperaturen von mindestens 2480° C und anschließendes Erhitzen der abgekühlten Schmelze ohne vorheriges Brechen auf mindestens 815° C unter oxydierenden Bedingungen. Dieses Verfahren zeichnet sich dadurch aus, daß dem Ausgangsgemisch ein Erdalkalioxyd zugesetzt wird.
  • Es ist schon lange bekannt, daß Zirkonsilikat beim Erhitzen auf Temperaturen oberhalb 1800° C instabil ist und in Zirkondioxyd übergeführt wird, wobei Si02 allmählich verdampft.
  • Weiter wurde ein Verfahren zur Herstellung von reinem Zirkondioxyd durch Erhitzen von Zirkonsilikat ohne Schmelzen in einem elektrischen Widerstandsofen mit Kohle auf ungefähr 2500° C vorgeschlagen, wobei sich der Siliciumbestandteil teilweise verflüchtigt und zum Teil Siliciumkarbid bildet. Die Kohle und das Zirkonsilikat werden getrennt in den Widerstandsofen eingefüllt. Das erhaltene graue Zirkondioxydprodukt, das von dem zersetzten Zirkonsilikat herrührt und aus einer Mischung von schwach gesinterten Aggregaten von Zirkondioxyd und einer kleinen Menge Zirkonoxykarbid besteht, wird mechanisch gebrochen und anschließend calciniert.
  • Es ist ferner bekannt, Zirkonsand mit Kohle, Kalk als Stabilisator und Eisenspänen zu erhitzen, wobei sich ein Drittel des im Zirkonsand vorhandenen Si02 verflüchtigt und die restlichen zwei Drittel zu metallischem Silicium reduziert werden und mit den Eisenspänen Ferrosilicium bilden. Die weitere Aufbereitung nach dem Schmelzvorgang geschieht durch mechanisches Zerkleinern, Sieben und magnetische Trennung, wobei ein feinverteiltes Zirkondioxydprodukt mit etwa 9411/o Zr02 erhalten wird. Weiter ist vorgeschlagen worden, ein derartiges Produkt unter oxydierenden Bedingungen mehrere Stunden bei 1400 bis 1450° C zu erhitzen, um restlichen Kohlenstoff oder reduzierte Oxyde zu entfernen.
  • Den vorstehend beschriebenen, bisher bekannten Verfahren zur Herstellung von körnigen, im wesentlichen nicht porösen Zirkondioxydprodukten mit niedrigem Siliciumdioxydgehalt haftet der Nachteil an, daß die in Form von großen Stücken anfallenden Zirkonoxydprodukte zur Überführung in körnige Produkte gebrochen und/oder vermahlt werden müssen. Dieses Vermahlen ist auf Grund der großen Härte des Zirkondioxyds nicht nur unwirtschaftlich, sondern es wird darüber hinaus auch eine beträchtliche Menge an Eisen als unerwünschte Verunreinigung aus den Brech- und Mahlvorrichtungen aufgenommen, welche sich nur auf mühsame und kostspielige Weise wieder entfernen läßt.
  • Durch das erfindungsgemäße Verfahren werden die vorstehend geschilderten Nachteile auf einfache Weise überwunden, da sich einerseits der Eisenzusatz erübrigt und andererseits die verfestigte Reaktionsmasse bei der oxydativen Behandlung auf mindestens 815° C zu einem körnigen Material ohne mechanische Bearbeitung zerfällt.
  • Erfindungsgemäß wird ein Zirkondioxyd erhalten, dessen Siliciumgehalt, auf SiO2 berechnet, nicht über etwa 1,5°/0 liegt.
  • Wenn das harte, komplexe, reduzierte Zirkoniumprodukt noch heiß einer oxydierenden Atmosphäre ausgesetzt wird, wird das darin enthaltene Zirkoniumcyanonitrat oxydiert, und die Masse zerteilt sich daran anschließend, wodurch die Körner oder Kristalle von Zirkondioxyd in Freiheit gesetzt werden. Die genaue Wirkung der Erdalkalioxyde bei dem Verfahren, wie es oben beschrieben ist, ist nicht bekannt, mit der Ausnahme natürlich, daß, falls ausreichend Kalk und/oder Magnesiumoxyd vorhanden ist, das in der Masse vorliegende Zirkondioxyd in gewissem Ausmaß stabilisiert wird. Jedoch, selbst in den Fällen, in denen keine signifikante Stabilisierung des Zirkondioxyds erreicht wird, entsteht ein granuläres Zirkondioxydprodukt mit niedrigem Siliciumdioxydgehalt, wenn die Masse oxydiert wird. Die Teilchengröße und die Teilchengrößeverteilung eines derartig granulären Produktes variiert, offensichtlich als Ergebnis von Unterschiedlichkeiten in dem Zirkoniumcyanonitridgehalt der Schmelzmassen und seiner Verteilung darin. Jedoch zeigte es sich, daß die Hauptmenge der Teilchen eines derartigen Produktes durch ein 4,76-mm-Sieb (4 mesh sieve) geht und auf einem 0,15-mm-Sieb (100 mesh) zurückgehalten wird.
  • Natürlich ist es bekannt, daß bestimmte Erdalkalioxyde, die Oxyde von Magnesium und Calcium, die Wirkung besitzen, Zirkondioxyd zu stabilisieren, d. h. seine Kristallform von der monoklinischen in die kubische umzuwandeln. Es ist jedoch bisher nicht bekanntgeworden, daß diese Oxyde, selbst in so niedrigen Mengen, daß keine Stabilisierung des Zirkoniumdioxyds erzielt wird, ebenso wie die Oxyde der anderen Erdalkalimetalle, Barium und Strontium, wenn sie in einem Bogenofen mit einer Mischung von einem Zirkondioxyderz und Kohlenstoff, entsprechend der vorliegenden Erfindung behandelt werden, ein geschmolzenes, komplexes, reduziertes Zirkoniumprodukt ergeben, welches sich unter heißen oxydierenden Bedingungen zersetzt, so daß sich ein granuläres Zirkoniumdioxydprodukt mit niedrigem Siliciumdioxydgehalt bildet. Der Grad der Stabilisierung, falls er überhaupt vorhanden ist, des letztgenannten Produktes hängt von der in dem Produkt verbleibenden Menge Magnesiumoxyd und/ oder Calciumoxyd ab, Die folgenden Beispiele erläutern die Arbeitsweise des erfindungsgemäßen Verfahrens. Im Beispiel 1 ist eine bevorzugte Methode zur Durchführung des Verfahrens zur Herstellung eines granulären, nicht stabilisierten Zirkondioxydproduktes mit niedrigem Siliciumdioxydgehalt beschrieben.
  • Beispiel 1 Ein Gemisch, bestehend aus 4536 kg Zirkonsand, 544 kg Erdölkoks und 181 kg Magnesiumoxyd, wird einem Ein-Elektroden-Bogenofen der gebräuchlichen Art zugeführt, welcher bei 50 Volt und 15 000 Ampere betrieben wird, um eine Temperatur von oberhalb 248Q0 C zu ergeben. Nachdem der Ofen mit einem Teil des Gemisches, das rund um die Elektrode gepackt wurde, in Betrieb gesetzt wurde, wird der Rest des Gemisches zu dem Ofen in Zwischenräumen im Verlauf von etwa 35 Stunden zugegeben. Das geschmolzene, komplexe, reduzierte Zirkoniumprodukt, das von der Schmelze herrührt, wird in der Ofenmuschel gekühlt, und das so erhaltene Schmelzstück wird entfernt. Dieses Schmelzstück wird von Hand gereinigt, um unumgesetztes und halb umgesetztes Material zu entfernen, und wird danach in einem ölgeheizten Muffelƒfen eingebracht. Das Schmelzstück wird in dem Muffelofen mit einer oxydierenden Atmosphäre bei einer Temperatur von etwa 1200° C caleiniert und ergibt das gewünschte granuläre Zirkondioxyd, welches im wesentlichen nicht stabilisiert ist und einen Durchschnitts-Silieiumdioxydgehalt von etwa 0,5 oh aufweist.
  • Im folgenden Beispiel wird eine bevorzugte Methode zur Durchführung des vorliegenden neuen Verfahrens zur Herstellung eines granulären Zirkondoxydproduktcs mit niedrigem Siliciumdioxydgcbalt und mit einem hohen Stabillslerungsgrad beschrieben. Beispiel 2 Eine Mischurig von. 4536 kg Zirkonsand, S44 kg Erdölkoks und 744 kg gemahlenem Kalkstein wird einem Ofen, entsprechend dem im Beispiel 1 beschriebenen, zugeführt unter Verwendung der gleichen Arbeitsweiße, wie sie dort beschrieben ist. Das erhaltene, geschmalzene. komplexe, reduzierte Zirkoniumprodukt wird in der Ofenschale gekühlt. Das erhaltene Schmelzstück wird von Hand gereinigt und dann in einem ölgeheizten Muffelofen auf 1200° C erhitzt und in einer oxydierenden Atmosphäre calciniert, um durch Zerfall das gewünschte granuläre, stabilisierte Zirkondioxyd zu ergeben. Nach der Abkühlung ist das Produkt ein gelblichweißes, granuläres Zirkondioxyd mit niedrigem Siliciumdioxydgehalt, das eine Durchschnittsmenge von etwa 0,4% Siliciumdioxyd enthält.
  • Im folgenden Beispiel ist die Verwendung eines anderen Ofengemisches zur Herstellung eines granulären, nicht stabilisierten Zirkondioxydprodukte5 mit niedrigem Siliciumdioxydgehalt, entsprechend der vorliegenden Erfindung erläutert.
  • Beispiel 3 Eine Mischung von 4536 kg Zirkonsand, 544 kg Erdölkoks und 181 kg gemahlenem Kalkstein wird als Beschickung für einen gebräuchlichen Ein-Elektroden-Bogenofen der oben beschriebenen Art verwendet. Unter Verwendung derselben Arbeitsweise, wie im Beispiel 1 beschrieben, wird hier ein Schmelzstück eines geschmolzenen, komplexen, reduzierten Zirkoniumpröduktes erhalten, welches nach Reinigung und Calcinierung nach der im Beispiel l beschriebenen Art ein im wesentlichen unstabilisiertes, granuläres Zirkondioxyd mit niedrigem Siliciumdioxydgehalt ergibt.
  • Weitere Beispiele, die die Herstellung nach dem neuen erfindungsgemäßen Verfahren von granulären Zirkondioxydprodukten mit niedrigem Siliciumdioxydgehalt mit verschiedenen Stabilisierungsgraden beschreiben, werden nachfolgend gegeben.
  • Beispiel 4 Eine Mischung von 4082 kg Zirkonsand, 336 kg Erdölkoks und 336 kg gemahlenem Kalkstein wird einem Ein-Elektroden-Bogenofen der gebräuchlichen Art zugeführt. Unter Verwendung der gleichen Arbeitsweise, wie im Beispiel l beschrieben, wird eine geschmolzene Masse eines komplexen, reduzierten Zirkoniumproduktes erhalten, welche nach Reinigung, wie im Beispiel 1 beschrieben, calciniert wird. Nach der Zersetzung ergibt sie ein granuläres, stabilisiertes Zirkondioxydprodukt mit niedrigem Silieiumdioxydgehalt.
  • Beispiel 5 Ein Gemisch, bestehend aus etwa 3720 kg Zirkon.-sand, 445 kg Erdölkoks und 372 kg Calciumoxyd, wird im Ofen in der gleichen Weise, wie im Beispiel 1 beschrieben, behandelt, und die erhaltene Schmelzmasse von geschmolzenen, komplexen, reduzierten Zirkoniumprodukt wird nach der Reinigung, wie hier beschrieben, calciniert und ergibt ein gra< nulares, stabilisiertes Zirkoniumdioxyd finit einem niedrigen Siliciumdioxydgehalt, Ein Gemisch, bestehend aus 4082 kg Zirkonsand, 363 kg Koks und 363 kg Magnesiumoxyd, wird als Beschickung für einen Ein-Elektroden-Bogenofen der ,gebräuchlichen Art, der bei 50 Volt und 15000 Ampere betrieben wird, verwendet. Entsprechend dem Verfahren nach Beispiel 1 wird dabei eine geschmolzene Masse des komplexen, reduzierten Zirkoniumproduktes erhalten. Diese Schmelzmasse wird in dem Ofen gekühlt und wird nach Reinigung in einen Muffelofen eingebracht und bei etwa 8i5° C in einer oxydierenden Atmosphäre calciniert, wobei sich ein granuläres, stabilisiertes Zirkondioxydprodukt mit niedrigem Siliciumdioxydgehalt ergibt.
  • Wie bereits oben ausgeführt, können andere Siliciumdioxydhaltige Zirkondioxyderze außer Zirkon zur Durchführung der vorliegenden Erfindung verwendet werden. Im folgenden Beispiel wird die Verwendung von Baddeleyit, einer Art eines Zirkonerzes, die typisch 75 bis 90 % Zr0 , bis zu etwa 20 0/0 Siliciumdioxyd und bis zu etwa 1ll 0/n andere Oxyde enthalten kann, als Beispiel gegeben. Beispiel 7 Ein Gemisch, bestehend aus 4082 kg granulärem Baddeleyit, 204 kg Erdölkoks und 726 g gemahlenem Kalkstein, wird in der gleichen Weise, wie im Beispiel 1 beschrieben, im Ofen behandelt. Bei der Calcinierung irr einer oxydierenden Atmosphäre bei etwa 81511 C der geschmolzenen Masse des komplexen, reduzierten Zirkoniumproduktes, das durch die Ofenbehandlung erhalten wurde, ergibt sich ein granuläres, stabilisiertes Zirkondioxydprodukt mit niedrigem Siliciumdioxydgehalt.
  • Wie in den vorhergehenden Beispielen ausgeführt, können die Erdalkalioxyde, einschließlich Magnesiumoxyd, die bei der Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens verwendet werden, entweder als solche oder als Verbindungen davon, z. B. den Carbonaten, verwendet werden, welche unter den Verfahrensbedingungen unter Bildung der Oxyde Zersetzung erleiden. In derartigen Fällen können dabei relativ billige Verbindungen, z. B. Kalkstein an Stelle von Kalk, Magnesit an Stelle von Magnesiumoxyd oder dolomitischer Kalkstein, verwendet werden, wo Kalk oder Magnesiumoxyd gewünscht werden. Auf jeden Fall, falls ein Oxyd von einem der oben aufgeführten Metalle nachfolgend aufgeführt wird, ausgenommen, falls anderes angegeben ist, ist darunter zu verstehen, daß auch andere Verbindungen des Metalls, welche unter den Verfahrensbedingungen unter Bildung des Metalloxydes sich zersetzen, eingesetzt werden können.
  • An Stelle der Calcinierung des komplexen, reduzierten Zirkoniumproduktes in einem Muffelofen zur Oxydation des Zirkoniumcyanonitrids darin kann die Caleinierung gegebenenfalls in einer anderen Apparatur, z. B. einem Drehofen mit einer oxydierenden Atmosphäre, durchgeführt werden. Obwohl eine Calcinierungstemperatur von mindestens etwa 815° C erforderlich ist, werden Temperaturen zwischen $15 und 1200° C bevorzugt. Höhere Calcinierungstemperaturen bis zu etwa 1540° C können angewandt werden, doch erscheint dabei kein durchschnittlicher Vorteil aufzutreten. Die zur Vervollständigung der Caicinierung erforderliche Zeit variiert natürlich mit der angewandten Temperatur und wird bei höheren Temperaturen niedriger.
  • Ein anderweitiges Verfahren zur Oxydation des Zirkoniumcyanonitrids, das in dem aus dem Bogenofen herstammenden komplexen, reduzierten Zirkoniumprodukt enthalten ist, wird in dem folgenden Beispiel beschrieben. Beispiel 8 Eine Masse des komplexen, reduzierten Zirkoniumproduktes, die durch Durchführung der Arbeitswelse im Bogenofen nach irgendeinem der vorhergehenden Beispiele erhalten wurde, wird von unreagiertem und halb reagiertem Material gereinigt, während sie noch heiß ist. Sie wird danach, während sie noch bei einer Temperatur oberhalb etwa 815° C ist, auf einem Rost z. B. einem Luftstrom ausgesetzt, welcher das Zirkoniumcyanonitridgeflecht in dem Schmelzstück oxydiert. Das Schmelzstück bricht daraufhin auseinander und ergibt ein granuläres Zirkondioxydprodukt mit niedrigere, Siliciurndioxydgehalt, welches in Abhängigkeit von seiner Zusammensetzung stabilisiert sein kann oder nicht. In einigen Fällen mag eine Calcinierung des erhaltenen Produkts in der oben beschriebenen Weise noch erwünscht sein auf Grund der unvollständigen Oxydation des Cyanonitrids, jedoch ist eine derartige Recalcinierung erleichtert, da das granuläre Material leicht zu handhaben ist und eine relativ kurze Calcinierzeit erforderlich ist.
  • Wie aus den oben aufgeführten Mischungen hervorgeht, kann die Menge Kohlenstoff, die bei der Durchführung der Behandlung im Bogenofen nach dem vorliegenden Verfahren verwendet wird, variieren. In den verschiedenen Gemischen liegt der Kohlenstoffgehalt des verwendeten Kokses in einem Verhältnis von 1 :2 bis 1 :4 für Hinblick auf den Siliciumdioxydgehalt des verwendeten Zirkondioxyderzes vor. Gewünschtenfalls kamt das Verhältnis von Kohlenstoff zu Silieiumdioxyd bis hinauf zu 1 : 1 und bis hinauf zu 1 : 6 betragen. Im allgemeinen ist ein höheres Verhältnis Kohlenstoff zu Siliciumdioxyd zur Verwendung bevorzugt bei Zirkonerzen, welche relativ niedrigere Siliciumdioxydgehalte aufweisen. Obwohl Erdölkoks eine bequeme und bevorzugte Kohlenstoffquelle zur Durchführung des Ver, fahrens ist, kann jede beliebige andere gegebene Kohlenstoffquelle, durch welche keine schädlichen Verunreinigungen eingeführt werden, verwendet werden.
  • Die Menge des verwendeten Erdalkalioxyds und das spezielle Oxyd hängt von dem Grad oder denn Ausmaß der Stabilisierung, falls überhaupt erwünscht, in dem granulären Zirkondioxydprodukt ab. Es ist natürlich bekannt, daß, um ein stabilisiertes Zirkondioxydprodukt zu haben, welches bei der Verwendang zufriedenstellend ist, nicht sämtliche Zirkondioxydteilchen in dem Produkt stabilisiert zu sein brauchen, d. h. in der kubischen Form vorkommen müssen. Für die meistern Zwecke müssen nur etwa 70% des Zirkondioxyds kubisch sein. Dies errtspnicht etwa 6 % Stabilisiermittel in dem Produkt. Um diesen Prozentsatz zu erreichen, ist ein Verhältnis von etwa 1 :16 von Stabalisiermittel zu Zirkondioxyd in dem Gemisch notwendig. Jedoch können Verhältnisse bis hinauf zu 1:5 verwendet werden, und Verhältnisse etwas oberhalb von 1.:8 werden üblicherweise gewählt, um eine mögliche Reduktion und Verdampfung eines Teils des Stabilisiermittels zu erlauben. Wenn es gewünscht wird, das Verfahren nach vorliegender Erfindung zur Herstellung eines unstabilisierten, granularen Zirkondioxydproduktes mit niedrigem Siliciumdioxydgehalt durchzuführen, kann das Verhältnis Erdalkalioxyd zu Zirkondioxyd in dem Ofengemisch bis herab zu etwa 1: 60 betragen. Wenn das Vorkommen einer signifikanten Menge kubischen Zirkondioxyds in dem Produkt zu vermeiden ist, sollte nicht mehr Calciumoxyd und/oder Magnesiumoxyd in dem Gemisch vorhanden sein, als daß sich weniger als etwa 2% derartiger Oxyde in dem Produkt nach der Reduktion und Oxydation des Schmelzstückes ergeben.
  • Bei der Durchführung des Verfahrens nach vorliegender Erfindung kann die Geschwindigkeit, mit welcher das Gemisch von Zirkonerz, Kohlenstoff und Erdalkalioxyd dem Bogenofen, nachdem der Ofen angelassen wurde, zugeführt wird, variieren. Es zeigte sich jedoch günstig, die Zufuhrgeschwindigkeit auf die in den Ofen eingesetzte Kraft einzuregeln, da, wenn die anderen Sachen gleichbleiben, so eine größere Einheitlichkeit erzielt wird. Im allgemeinen erwiesen sich Ofenzufuhrgeschwindigkeiten, ausgedrückt als kg je Stunde je kW von etwa 0,25 bis 0,65 (0,60 bis 1,40) als zufriedenstellend. Als Tatsache der Praxis werden Zusätze des Gemisches zu dem Ofen in geringeren Anteilen bei häufigeren Zwischenräumen als einer Stunde gegeben. Gegebenenfalls ist auch eine kontinuierliche Zufuhr praktisch.
  • Obwohl die geschmolzenen im wesentlichen nicht porösen Zirkondioxydprodukte, die nach dem vorliegenden Verfahren erhalten werden, granular sind, können sie gewalzt oder gemahlen werden zu irgendeiner gewünschten kleineren Teilchengröße. Vorzugsweise wird bei einer derartigen Mahlung eine Mühle angewandt, die mit Zirkondioxyd ausgekleidet ist und die Zirkondioxydmahlmedien, wie z. B. Kugeln, verwendet, um eine Verunreinigung des Produktes auf einem Minimum zu halten. Obwohl die Teilchen der granularen Zirkondioxydprodukte mit niedrigem Siliciumdioxydgehalt nach vorliegender Erfindung wieder erhitzt werden können, um einen gesinterten Kuchen (grog) zu ergeben, welcher nachfolgend auf irgendeine gewünschte Größe zum Gebrauch gebrochen werden kann, können die gröberen Teilchen der bei der oben beschriebenen Oxydation des Schmelzstückes erhaltenen Produkte ebenso als zufriedenstellende Kuchen verwendet werden. Jede Art von Kuchen kann bei der Herstellung von Zirkondioxydgegenständen und -körpern verwendet werden. Wie bereits oben ausgeführt, wurde gefunden, daß der größere Teil der Teilchen, obwohl die granularen Zirkondioxydprodukte, welche durch Oxydation der Schmelzstücke des komplexen, reduzierten Zirkoniumproduktes erhalten wurden, in der Teilchengröße und in der Teilchengrößeverteilung variieren, geht durch ein 4,76 mm Sieb (4 mesh) und wird auf einem 0,15 mm Sieb (100 mesh) zurückgehalten.
  • Die granularen, stabilisierten Zirkondioxydprodukte mit niedrigem Siliciumdioxydgehalt, -die bei der Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens erhalten werden, sind beim Gebrauch sehr zufrieden- i stellend. Typische Analysenwerte ergeben zusätzlich zu ZrO2, 2,0 bis 10,0% CaO und/oder Mg0, 0,0 bis 0,3 % Fe2O3, 0,2 bis 0,6% A1203, 0,1 bis 0,4% TiO2 und 0,4 bis 1,50/a SiO2. Der Grad oder das Ausmaß der Stabilisierung dieser Produkte variiert natürlich mit der Menge Calciumoxyd und/oder Magnesiumoxyd, welche anwesend ist. Obwohl Produkte, bei denen im wesentlichen das gesamte Zirkondioxyd in kubischer Form vorliegt, nach dem vorliegenden neuen Verfahren erhalten werden können, ist für die meisten Zwecke ein niedrigerer Stabilisierungsgrad zufriedenstellend. Die granularen stabilisierten Zirkondioxydprodukte nach vorliegender Erfindung können zur Herstellung feuerfester Körper und Gegenstände an Stelle von Zirkondioxyd in einem äquivalenten Maß stabilisiert, welches nach den bisher bekannten Verfahren hergestellt worden ist, verwendet werden.
  • Das unstabilisierte, granulare Zirkondioxyd mit niederem Siliciumdioxydgehalt, das z. B. nach dem Verfahren von Beispiel 1 erhalten wird, kann sehr zufriedenstellend zur Herstellung von Schleifmitteln, Setzermaterialien, Füllstoffen, keramischen Farbstoffen u. dgl. verwendet werden. Typische unstabilisierte Produkte weisen Zusammensetzungen auf, die neben Zr02 enthalten: 0,1 bis 1,0% Erdalkalioxyde, 0,0 bis 0,3% Fe203, 0,2 bis 0,6% A1203, 0,1 bis 0,4% TiO2 und 0,4 bis 1,5 % Si02.
  • Aus der vorhergehenden Beschreibung geht hervor, daß bei dem vorliegenden neuen Verfahren wertvolle, im wesentlichen nicht poröse granulare Zirkondioxydprodukte mit niedrigem Siliciumdioxydgehalt direkt aus Zirkonerzen erhalten werden. Das Verfahren ist weniger teuer und weit bequemer als die bisher verwendeten, da bei den bisherigen Verfahren die Zirkondioxydprodukte als Schmelzstücke gewonnen wurden, welche zum Gebrauch gebrochen und gemahlen werden mußten. Der niedere Siliciumdioxydgehalt der vorliegenden granularen Zirkondioxydprodukte erlaubt ihre Verwendung bei der Herstellung von superfeuerfesten Materialien, als Setzermaterialien für keramische Artikel, welche empfindlich gegenüber Siliciumdioxyd sind, und für andere Zwecke.
  • Wie bekannt ist, enthält Zirkondioxyd normalerweise etwa 2 bis 3% Hafniumoxyd, die aus den Hafniumverbindungen herstammen, mit denen die Zirkonerze in der Natur verbunden sind. Da die chemischen Eigenschaften und die Reaktionen von Hafnium und Zirkonium weit stärker identisch sind als diejenigen von zwei anderen Elementen, ist die Trennung des Hafniumoxyds von dem Zirkonoxyd ein mühsamer und teurer Arbeitsgang, der für die allermeisten Zwecke unnötig ist. Infolgedessen wird der Hafniumoxydgehalt des Zirkondioxyds gebräuchlicherweise nicht in Betracht gezogen. Im vorliegenden Fall beziehen sich deshalb die Ausdrücke »Zirkondioxyd« oder »Zirkonoxyd« sowohl auf hafniumoxydfreies Zirkondioxyd als auch auf das normale hafniumoxydhaltige Zirkondioxyd. In der Beschreibung sind die aufgeführten Prozentsätze auf das Gewicht bezogen.

Claims (1)

  1. Patentanspruch: Verfahren zur Herstellung eines körnigen, im wesentlichen nicht porösen Zirkondioxydproduktes mit niedrigem Siliciumdioxydgehalt durch Schmelzen eines Gemisches von siliciumdioxydhaltigem Zirkoniumerz und Kohlenstoff bei Temperaturen von mindestens 2480° C und anschließendes Erhitzen der abgekühlten Schmelze ohne vorheriges Brechen auf mindestens 815° C unter oxydierenden Bedingungen, dadurch gekennzeichnet, daß man dem Ausgangsgemisch ein Erdalkalioxyd zusetzt. In Betracht gezogene Druckschriften: USA.-Patentschriften Nr. 2 535 526, 2 270 527, 1342 084. Zeitschrift, anorg. Chemie, 196, 1931, S. 380.
DEN19381A 1959-12-31 1960-12-31 Verfahren zur Herstellung eines koernigen Zirkondioxydproduktes Pending DE1277227B (de)

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