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CN111564626A - 空气电池、空气电池系统和搭载空气电池系统的交通工具 - Google Patents

空气电池、空气电池系统和搭载空气电池系统的交通工具 Download PDF

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CN111564626A CN202010085714.2A CN202010085714A CN111564626A CN 111564626 A CN111564626 A CN 111564626A CN 202010085714 A CN202010085714 A CN 202010085714A CN 111564626 A CN111564626 A CN 111564626A
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Abstract

本公开提供一种新的空气二次电池、空气二次电池系统、以及搭载有空气二次电池系统的交通工具。本公开的空气二次电池，含有能够使氧原子局部规整地插入和脱离的氧化物作为负极活性物质。另外，本公开的空气二次电池系统具有空气二次电池、以及向空气二次电池供给热的热源。另外，本公开的车辆搭载有空气二次电池系统，使用从空气二次电池供给的电力作为至少一部分驱动力。

Description

空气电池、空气电池系统和搭载空气电池系统的交通工具
技术领域
本公开涉及空气电池、空气电池系统和搭载空气电池系统的交通工具。
背景技术
空气电池能够利用空气中的氧作为正极活性物质，因此具有体积能量密度高、比较容易小型化和轻量化等之类的优点。为了进一步活用空气电池的这些优点，对可充电的空气电池、即空气二次电池展开了研究。
作为空气二次电池中所利用的负极活性物质，已知碱金属、碱土金属、铝、锌等。
利用这些负极活性物质的空气二次电池中，具有放电时在负极活性物质的表面形成钝化膜之类的问题、充电时从负极活性物质层的表面生长出枝晶之类的问题等。
关于这一点，专利文献1公开了利用钴作为负极活性物质的空气二次电池。根据该文献可知，作为负极活性物质的钴，即使没有添加剂等也难以发生溶解和形态变化。
另外，专利文献2公开了使用碱金属、碱土金属或铝等作为负极活性物质的空气二次电池中，作为与这些负极活性物质的反应性低的电解液，使用有机电解液。
再者，空气二次电池在充放电中，氢氧根离子在正负极之间移动。除了空气电池以外，作为在充放电中氢氧根离子在正负极之间移动的电池，例如可举出非专利文献1公开的电池。
非专利文献1公开了作为正极活性物质和负极活性物质分别利用铁基钙钛矿型氧化物的二次电池。
在先技术文献
专利文献1：日本特开平5-121105号公报
专利文献2：日本特开平5-258782号公报
非专利文献1：Hibino et al,SCIENTIFIC REPORTS，2012年8月24日
发明内容
如专利文献1和2公开的那样，已知利用金属、例如碱金属、碱土金属、铝、锌或钴等作为负极活性物质的空气二次电池。
对这样的空气二次电池进行了充电的情况下，根据负极活性物质的种类，会在负极活性物质的表面形成钝化膜。这是由于负极活性物质会伴随一次相变而氧化。
另外，对这样的空气二次电池进行了充电的情况下，根据负极活性物质的种类，会从负极活性物质层的表面生长出枝晶。这是由于在空气二次电池的充放电反应中，负极活性物质发生溶解和析出。
关于这一点，本公开人对能够抑制这些问题的空气二次电池进行了研究。
再者，使用金属氧化物作为正极活性物质和负极活性物质的电池，能量密度容易减小。另外，这样的电池由于正极活性物质与负极活性物质的氧化还原电位差小，因此电池的电压也容易减小。
本公开的目的是提供一种新的空气二次电池、空气二次电池系统、以及搭载有空气二次电池系统的交通工具。
本公开人发现通过以下手段能够达成上述课题。
《技术方案1》
一种空气二次电池，依次具有负极活性物质层、电解液层和空气极层，所述负极活性物质层含有能够使氧原子局部规整地插入和脱离的氧化物作为负极活性物质。
《技术方案2》
根据技术方案1所述的空气二次电池，所述氧化物是钙钛矿型、钙铁石型、笼目晶格型或铜铁矿型的金属氧化物。
《技术方案3》
根据技术方案1或2所述的空气二次电池，所述氧化物是CaFeO3、YBaCo4O8.5、YCr1- xPxO4(X：0、0.3、0.5或0.7)、BaYMn2O5+δ、Ca2AlMnO5+δ或BaLnMn2O5+δ(Ln：Pr、Nd、Sm、Gd、Dy、Er和/或Y)。
《技术方案4》
根据技术方案1～3中任一项所述的空气二次电池，还具有负极集电体层，在所述负极集电体层的两面分别依次具有负极活性物质层、电解液层和空气极层。
《技术方案5》
一种空气二次电池系统，具有技术方案1～4中任一项所述的空气二次电池、以及向所述空气二次电池供给热的热源。
《技术方案6》
根据技术方案5所述的空气二次电池系统，所述热源包含除所述空气二次电池以外的其它电池。
《技术方案7》
一种交通工具，搭载有技术方案5或6所述的空气二次电池系统，使用从所述空气二次电池供给的电力作为至少一部分驱动力。
《技术方案8》
根据技术方案7所述的交通工具，所述交通工具交替地切换其使用所述空气二次电池和内燃机中的至少一者作为驱动力，所述热源包含所述内燃机。
根据本公开，能够提供一种新的空气二次电池、空气二次电池系统、以及搭载有空气二次电池系统的交通工具。
附图说明
图1是表示本公开的一个实施方式的空气二次电池的示意图。
图2是表示本公开的另一个实施方式的空气二次电池的示意图。
图3是表示本公开的一个实施方式的空气二次电池系统的示意图。
图4是表示本公开的一个实施方式的搭载有空气二次电池系统的车辆的示意图。
图5是表示作为负极活性物质的YBaCo4O7+δ的还原和氧化峰的循环伏安图。
附图标记说明
10 空气二次电池
11 负极集电体层
12 负极活性物质层
13 电解液层
14 空气极集电体层
15 空气极层
16 疏水性膜
20 热源
100 空气二次电池系统
200 车辆
具体实施方式
以下，对本公开的实施方式进行详细说明。再者，本公开并不限定于以下的实施方式，可以在本公开的主旨范围内进行各种变形。
《空气二次电池》
本公开的空气二次电池，是依次具有负极活性物质层、电解液层和空气极层的空气二次电池。其中，负极活性物质层含有能够使氧原子局部规整(topotactic)地插入和脱离的氧化物作为负极活性物质。
基于利用作为能够使氧原子局部规整地插入和脱离的氧化物的具体例的钙钛矿型金属氧化物作为负极活性物质的例子，对本公开的空气二次电池的原理进行说明，但并不被原理限定。
利用钙钛矿型金属氧化物作为负极活性物质的情况下，电池内部的电化学反应如下式所示。再者，下式中，向右的反应在电池的放电时进行。
负极侧的反应：ABO2+2OH-←→ABO3+H2O+2e-
空气极侧的反应：1/2O2+H2O+2e-←→2OH-
整体的反应：ABO2+1/2O2←→ABO3
上述负极侧的反应中，钙钛矿型金属氧化物是具有氧插入了金属A与B的层之间的结构的层状氧化物，氧原子插入时的晶体结构和脱离时的晶体结构，都维持同样的晶体结构。
因此，与以往作为空气二次电池的负极活性物质利用的金属不同，在将这样的金属氧化物用于负极活性物质层的情况下，充电时负极活性物质表面的相变得到抑制。由此，在以往的空气二次电池中成为问题的、充电时的负极活性物质的氧化导致的钝化膜的形成难以发生。
另外，在放电时的上述反应中，金属不会从钙钛矿型金属氧化物中溶解，因此充电时负极活性物质表面的枝晶的形成也难以发生。
〈负极活性物质〉
本公开的空气二次电池具有的负极活性物质，是能够使氧原子局部规整地插入和脱离的氧化物。
这样的氧化物例如可以是在多个金属原子的层之间配置有氧原子的层间化合物。另外，这样的氧化物可以是钙钛矿型、钙铁石型、笼目(kagome)晶格型或铜铁矿型的金属氧化物。具有这些晶体结构的金属氧化物，晶体结构稳定，即使由于氧化还原反应导致氧从晶体结构中脱离，也容易维持晶体结构。
作为这样的氧化物，更具体而言，可举出CaFeO3、YBaCo4O8.5、YCr1-xPxO4(X：0、0.3、0.5或0.7)、BaYMn2O5+δ、Ca2AlMnO5+δ或BaLnMn2O5+δ(Ln：Pr、Nd、Sm、Gd、Dy、Er和/或Y)等，但不限定于此。
〈其它结构〉
本公开的空气二次电池，还依次具有负极活性物质层、电解液层和空气极层。其中，负极活性物质层含有上述氧化物作为负极活性物质。
另外，本公开的空气二次电池还具有负极集电体层，可以在负极集电体层的两面分别依次具有负极活性物质层、电解液层和空气极层。在空气二次电池具有这样的结构的情况下，两个空气二次电池共用一个负极集电体层，能够减少电池的体积，能够提高体积能量密度。
另外，本公开的空气二次电池，可以具有空气极集电体和疏水性膜。另外，本公开的空气二次电池可以被封入外装体。
图1是表示本公开的一个实施方式的空气二次电池的示意图。图1所示的空气二次电池10依次具有负极集电体层11、负极活性物质层12、电解液层13、空气极集电体层14、空气极层15和疏水性膜16。
图1所示的空气二次电池10，在放电时，氧透过疏水性膜16向空气极层15供给。在空气极层15中，氧接受从空气极集电体层14供给的电子，与电解液中的水反应而生成氢氧根离子。氢氧根离子在电解液层13中传导，到达负极活性物质层12。在负极活性物质层12中，氢氧根离子释放电子而与氧原子形成水，氧原子进入负极活性物质层12中的能够使氧原子局部规整地插入和脱离的氧化物。从氢氧根离子释放出的电子向负极集电体层11供给。
再者，空气极集电体层14和空气极层15可以以与图1所示的方式相反的顺序配置。即、空气极集电体层14可以配置在空气极层15与电解液层13之间、或空气极层15的面之中配置有电解液层13的面的相反侧，例如可以配置在空气极层15与疏水性膜16之间。换言之，可以以电解液层13、空气极集电体层14和空气极层15的顺序或电解液层13、空气极层15和空气极集电体层14的顺序配置。
图2是表示本公开的另一个实施方式的空气二次电池的示意图。图2所示的空气二次电池10的结构为：具有图1所示的结构的两个空气二次电池共用负极集电体层11，并且隔着负极集电体层11相对配置。换言之，图2所示的空气二次电池10从负极集电体层11的两面起，分别依次具有负极活性物质层12、电解液层13、空气极集电体层14、空气极层15和疏水性膜16。
(负极集电体层)
本公开的空气二次电池可以具有负极集电体层。作为负极集电体层的材料，只要具有导电性就不特别限定，例如可举出不锈钢、镍、铜、碳等。负极集电体层的材料，优选使用在空气二次电池的使用条件下相对于电解液稳定的材料。
作为负极集电体层的形状，例如可举出箔状、板状、网状等。
(负极活性物质层)
负极活性物质层至少含有能够使氧原子局部规整地插入和脱离的氧化物作为负极活性物质。另外，负极活性物质层可以任意选择地含有电解液、导电助剂和粘合剂。
电解液可以参照以下的电解液层中的记载。
导电助剂例如可以是VGCF(气相生长碳纤维，Vapor Grown Carbon Fiber)和碳纳米纤维等碳材料以及金属材料等，但不限定于此。
作为粘合剂，可以是聚偏二氟乙烯(PVdF)、聚四氟乙烯(PTFE)、苯乙烯丁二烯橡胶(SBR)等，但不限定于此。
(电解液层)
电解液层至少包含电解液。电解液层包含的电解液可以是对于氢氧根离子具有传导性的任意电解液。
作为这样的电解液，例如可举出碱性水溶液，具体而言为氢氧化钠水溶液和氢氧化钾水溶液等，但不限定于此。
电解液层可以任意选择地包含用于确保空气极层与负极活性物质层的绝缘性的隔板。隔板可以使用能够保持电解液并且能够确保空气极层与负极活性物质层的绝缘性的任意材料。
作为这样的隔板的材料，可以是能够用于空气二次电池的任意的隔板材料，例如聚乙烯、聚丙烯、聚对苯二甲酸乙二酯、纤维素等多孔膜、树脂无纺布、玻璃纤维无纺布等无纺布。
从保持电解液的观点出发，隔板优选具有多孔质结构。隔板的多孔质结构只要能够保持电解液就不特别限定，例如可举出结构纤维规则排列的网结构、结构纤维随机排列的无纺布结构、具有独立孔、连接孔的三维网络结构等。
(空气极层)
空气极层至少具有导电性材料。另外，空气极层可以包含催化剂、电解液和粘合剂。
作为导电性材料，只要具有导电性就不特别限定，例如可以是介孔碳、石墨、乙炔黑、炭黑、碳纳米管和碳纤维等碳材料或金属材料等。
作为催化剂，可以是空气电池的空气极通常所使用的促进氧的还原反应的任意催化剂。催化剂可以担载于上述导电性材料。
作为催化剂，例如可举出钌、铑、钯和铂等贵金属，但不限定于此。
(空气极集电体层)
本公开的空气二次电池可以具有空气极集电体层。
作为空气极集电体层的材料，只要具有导电性就不特别限定，例如可举出不锈钢、镍、铜、碳等。另外，从空气(氧)的扩散性的观点出发，优选具有网状等多孔质结构。作为空气极集电体的形状，例如可举出箔状、板状、网(格)状等。
(疏水性膜)
作为疏水性膜，只要是不使电解液向空气二次电池的外部漏液并且能够使从空气二次电池的外部供给的氧到达空气极的材质就不特别限定。作为疏水性膜，例如可举出多孔性的氟树脂片(PTFE等)、实施了疏水处理的多孔性纤维素等。
《空气二次电池系统》
本公开的空气二次电池系统，具有向上述的空气二次电池和空气二次电池供给热的热源。
图3是表示本公开的一个实施方式的空气二次电池系统的示意图。图3所示的空气二次电池系统100具有空气二次电池10和热源20。再者，图3中的空气二次电池10具有与图1所示的空气二次电池同样的结构。图3所示的空气二次电池系统100，在电池的放电时从热源20向空气二次电池10供给热。
能够使氧原子局部规整地插入和脱离的氧化物，大多是稳定性高的物质。因此，利用这些氧化物作为负极活性物质的本公开的空气二次电池中的电池反应容易变得比较缓慢。
本公开人发现，通过向本公开的空气二次电池、尤其是负极活性物质层中的能够使氧原子局部规整地插入和脱离的氧化物供给热，会使这样的氧化物活性化，从而促进电池反应。
〈热源〉
本公开的空气二次电池系统中，热源向空气二次电池供给热。作为热源，可以是能够向空气二次电池供给热的任意热源。热源例如可以是加热器、热管或其他电池等。在将其他电池作为热源的情况下，可以将其他电池的充放电时在电池内部产生的热向空气二次电池供给。
通过由热源实现的热的供给，空气二次电池的负极活性物质层例如可以被加热至负极活性物质层中的最大温度成为30℃以上且500℃以下。通过由热源实现的热的供给而被加热的负极活性物质层中的最大温度，可以为30℃以上、50℃以上、70℃以上或90℃以上，可以为500℃以下、400℃以下、300℃以下、200℃以下或100℃以下。负极活性物质层中的最大温度优选为低于电解液的沸点的温度，例如优选为低于100℃。
《交通工具》
本公开的交通工具搭载有上述空气二次电池系统，使用从空气二次电池供给的电力作为至少一部分驱动力。
作为这样的交通工具，例如可举出搭载有本公开的空气二次电池系统的汽车、列车、飞机和船舶等，但不限定于此。
本公开的交通工具可以是以电能为驱动力的交通工具，例如电动汽车。电动汽车可以利用在行驶中以风的方式进入车内的空气中的氧，作为本公开的空气二次电池所使用的氧。
另外，本公开的交通工具优选为交替地切换使用本公开的空气二次电池和内燃机中的至少一者作为驱动力的交通工具，热源优选包含内燃机。具有这样结构的交通工具，例如能够使内燃机运行时生成的热促进本公开的空气二次电池的电池反应，因此能够提高能量效率。
图4是表示本公开的一个实施方式的搭载有空气二次电池系统的车辆的示意图。图4所示的车辆200搭载有具有本公开的空气二次电池10和热源20的空气二次电池系统100。
实施例
《实施例1》
在表1的条件下进行循环伏安法，观察作为负极活性物质的YBaCo4O7+δ的还原峰。
表1
工作电极 YBaCo<sub>4</sub>O<sub>7+δ</sub>+Ti基底的碳电极
对电极 Ti基底的碳电极
参比电极 汞/氧化汞电极
电解液 KOH水溶液(1mol/l)
扫掠速度 1mV/s
温度 25℃
图5是表示作为负极活性物质的YBaCo4O7+δ的还原峰的循环伏安图。如图5所示，在表1的条件下观察到YBaCo4O7+δ在大约-0.15V显示还原的峰。
像这样，向作为负极活性物质的YBaCo4O7+δ供给电子和水从而完成还原。
《实施例2》
通过同时进行热重测定(TG)和差示扫描量热测定(DSC)，评价了作为负极活性物质的YBaCo4O7的氧化。
对于作为负极活性物质的YBaCo4O7+δ，在空气中、300℃恒定的条件下，同时进行了热重测定(TG)和差示扫描量热测定(DSC)。
差示扫描量热测定(DSC)结果，测定出2387kJ/L的发热量。该发热量是将试料的密度以5.41g/cm3进行换算而计算出的。
另一方面，热重测定(TG)结果，YBaCo4O7变化了2.67％重量。该重量变化是由于YBaCo4O7被氧化成为YBaCo4O7+δ而导致的重量变化。再者，在假设实验所使用的试料为单相的情况下，相当于δ＝0.96。
因此，确认了YBaCo4O7的氧化。

Claims (8)

1.一种空气二次电池，依次具有负极活性物质层、电解液层和空气极层，所述负极活性物质层含有能够使氧原子局部规整地插入和脱离的氧化物作为负极活性物质。
2.根据权利要求1所述的空气二次电池，所述氧化物是钙钛矿型、钙铁石型、笼目晶格型或铜铁矿型的金属氧化物。
3.根据权利要求1或2所述的空气二次电池，所述氧化物是CaFeO3、YBaCo4O8.5、YCr1- xPxO4、BaYMn2O5+δ、Ca2AlMnO5+δ或BaLnMn2O5+δ，其中，X为0、0.3、0.5或0.7，Ln为Pr、Nd、Sm、Gd、Dy、Er和/或Y。
4.根据权利要求1～3中任一项所述的空气二次电池，还具有负极集电体层，在所述负极集电体层的两面分别依次具有负极活性物质层、电解液层和空气极层。
5.一种空气二次电池系统，具有权利要求1～4中任一项所述的空气二次电池、以及向所述空气二次电池供给热的热源。
6.根据权利要求5所述的空气二次电池系统，所述热源包含除所述空气二次电池以外的其它电池。
7.一种交通工具，搭载有权利要求5或6所述的空气二次电池系统，使用从所述空气二次电池供给的电力作为至少一部分驱动力。
8.根据权利要求7所述的交通工具，所述交通工具交替地切换使用所述空气二次电池和内燃机中的至少一者作为驱动力，所述热源包含所述内燃机。
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