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MXPA96006531A - Compuestos activos a los receptores 5-ht2a y5-ht1doc - Google Patents

Compuestos activos a los receptores 5-ht2a y5-ht1doc

Info

Publication number
MXPA96006531A
MXPA96006531A MXPA/A/1996/006531A MX9606531A MXPA96006531A MX PA96006531 A MXPA96006531 A MX PA96006531A MX 9606531 A MX9606531 A MX 9606531A MX PA96006531 A MXPA96006531 A MX PA96006531A
Authority
MX
Mexico
Prior art keywords
dihydro
alkyl
carbon atoms
indol
hydrogen
Prior art date
Application number
MXPA/A/1996/006531A
Other languages
English (en)
Other versions
MX9606531A (es
Inventor
Thaddeus Gallagher Peter
William Smith Colin
Martin Owton William
Original Assignee
Lilly Industries Limited
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Priority claimed from GB9525963A external-priority patent/GB2308362A/en
Application filed by Lilly Industries Limited filed Critical Lilly Industries Limited
Publication of MXPA96006531A publication Critical patent/MXPA96006531A/es
Publication of MX9606531A publication Critical patent/MX9606531A/es

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Abstract

La presente invención se refiere a un compuesto de la fórmula I:caracterizado porque R1 y R2 son cada uno hidrógeno, alquilo de 1 a 4átomos de carbono, alcoxi de 1 a 4átomos de carbono, HO-C1-4alquilo, C1-4alcoxi-C1-4alquilo, alquiltio de 1 a 4átomos de carbono, halo, Ph, PhCR'R"- en donde Ph es fenilo opcionalmente substituido y R'y R"son cada uno hidrógeno o alquilo de 1 a 4átomos de carbono, o R1 y R2 junto con elátomo de carbono, al cual están unidos forman un grupo cicloalquilo de 3 a 6átomos de carbono,>C=0,>C=NOR'en donde R'es hidrógeno o alquilo de 1 a 4átomos de carbono. R3, R4 y R5 son cada uno hidrógeno, halo, nitro, alquilo de 1 a 4átomos de carbono, alcoxi de 1 a 4átomos de carbono, alquiltio de 1 a 4átomos de carbono, C1-4-alquilo-CO-, C1-4-alquilo-S(O)m- en donde m es 0, 1ó2, R'R"N-SO2-, COOR', -CONR'R", -NR'R", -N(OR')COOR", -COR', NHSO2R', en donde R'y R"son cada uno hidrógeno o alquilo de 1 a 4átomos de carbono, R6 y R7 son cada uno hidrógeno o alquilo de 1 a 4átomos de carbono y n es 1 a 6, X es oxigenoóazufre, W es en donde p es 4 a 7, y q y r son cada uno 1 a 3, Y es>CO o -CH(OH)-, y Z es fenilo opcionalmente substituido o heteroarilo opcionalmente substituido;y sales yésteres de los mismos.

Description

COMPUESTOS FARMACÉUTICOS La presente invención se refiere a compuestos farmacéuticos, su preparación y uso.
Los compuestos del tipo indol-2-ona han sido descritos en la literatura y tienen uso potencial como analgésicos o para tratar trastornos cognitivos o como inhibidores de la colinesterasa como, por ejemplo, en J. Med. Chem. 1991, 34, 827-841, WO 93/12085 y CA 119:225964t.
Los compuestos de la invención son de la fórmula: en la cual R1 y R son cada uno hidrógeno, alquilo de 1 a 4 átomos de carbono, alcoxi de 1 a 4 átomos de carbono, HO-C1-4 alquilo, C1-.4 alcoxi-C?-4 alquilo, alquiltio de 1 a 4 átomos de carbono, halo, Ph, PhCR'R"- en donde Ph es fenilo opcionalmente substituido y R' y R" son cada uno hidrógeno o alquilo de 1 a REF: 23709 4 átomos de carbono, o R1 y R2 junto con el átomo de carbono, al cual están unidos forman un grupo cicloalquilo de 3 a 6 átomos de carbono, >C=0, >C=NOR' en donde R' es hidrógeno o alquilo de 1 a 4 átomos de carbono.
R 3, R4 y R5 son cada uno hidrógeno, halo, nitro, alquilo de 1 a 4 átomos de carbono, alcoxi de 1 a 4 átomos de carbono, alquiltio de 1 a 4 átomos de carbono, C1-4 -alquilo-CO-, C1-4- alquilo-S (0)m- en donde m es 0, 1 ó 2, R'R"N-S?2-, -COOR' , -CONR'R", -NR'R", -N (OR' ) COOR", -COR', NHS02R' , en donde R' y R" son cada uno hidrógeno o alquilo de 1 a 4 átomos de carbono, R 6 y R7 son cada uno hidrógeno o alquilo de 1 a 4 átomos de carbono y n es 1 a 6, X es oxígeno ó azufre, W es en donde p es 4 a 7 , y q y r son cada uno 1 a 3 , Y es >CO o -CH (OH) - , Z es fenilo opcionalmente substituido o heteroarilo opcionalmente substituido; y sales y esteres de los mismos.
Los compuestos de la invención están indicados para usarse en el tratamiento de trastornos del sistema nervioso central. Estos son activos en pruebas que indican modulación serotonérgica.
En la fórmula (I) anterior, un grupo alquilo de 1 a 4 átomos de carbono incluye metilo, etilo, propilo, isopropilo, butilo y ter-butilo y es preferiblemente metilo o etilo. Un grupo alcoxi de 1 a 4 átomos de carbono es uno tal como un grupo alquilo enlazado a un anillo vía un átomo de oxígeno y un átomo halo es preferiblemente cloro, bromo o flúor y especialmente cloro o flúor. Un grupo fenilo substituido es fenilo substituido con o más por ejemplo uno a tres, substituyentes seleccionados de entre, por ejemplo alquilo de 1 a 4 átomos de carbono, especialmente metilo, alcoxi de 1 a 4 átomos de carbono, especialmente metoxi y etoxi, hidroxi, nitro, ciano, halo, especialmente cloro, o flúor, trihalo etilo, especialmente trifluorometilo, carboxi y C?-4alcoxi-carbonilo .
Un grupo heteroarilo puede tener uno o más átomos hetero seleccionados de entre, por ejemplo, oxígeno, nitrógeno y azufre y contiene preferiblemente de entre 5 a 10 átomos de carbono. Preferiblemente un grupo heteroarilo contiene un hetero átomo simple y es de la fórmula: en donde Q es -O-, -S- o -NR-, y R es hidrógeno o alquilo de 1 a 6 átomos de carbono. Alternativamente, un grupo heteroarilo puede comprender un benceno fusionado a un anillo como, por ejemplo: Además los grupos heteroarilo incluyen aquellos de la fórmula: Cuando n es mayor que 1. los valores de R y R no necesitan ser idénticos en cada unidad repetitiva de metileno.
Los compuestos preferidos son aquellos que tienen uno o más de los siguientes aspectos: (i) X es oxígeno (ii) R 1 y R2 son cada uno hidrógeno, alquilo de 1 a 4 átomos de carbono, alquiltio de 1 a 4 átomos de carbono o bencilo, (iii) R 1 y R2 son ambos metilo (iv) R 1 es hidrógeno y R2 es metilo 3 4 5 (v) R , R y R son cada uno hidrógeno, halo o alquilo de 1 a 4 átomos de carbono _ 7 (vi) R y R son ambos hidrógeno (vii) n es 2 (viii) W es (ix) p es 5 Y es >CO (xi) Z es fenilo opcionalmente substituido Un grupo de compuestos preferido es el de la fórmula: y preferiblemente uno en el cual R 1 y R2 son cada uno hidrógeno o alquilo de 1 a 4 átomos de carbono, R3 es hidrógeno, alquilo de 1 a 4 átomos de carbono o halo, n es 2 y R es hidrógeno o halo. Preferiblemente el substituyente benzoilo está unido al anillo piperidinilo en la posición 4. Un grupo particularmente preferido es uno en el cual R y R son ambos hidrógeno y R 3 es hidrógeno o flúor, n es 2 y R8 es halo, preferiblemente flúor y sales de los mismos. Se podrá apreciar que los compuestos de la invención pueden contener uno o más átomos de carbono asimétricos los cuales dan origen a los isómeros. Los compuestos se preparan normalmente como mezclas racémicas y pueden ser usados convenientemente como tales, pero los isómeros individuales pueden ser aislados, si se desea, por medio de técnicas convencionales. Tales mezclas racémicas e isómeros ópticos individuales forman parte de la presente invención. Se prefiere usar una forma enantio éricamente pura.
Es posible, por supuesto, preparar sales y esteres de los compuestos de la invención y tales sales y esteres están incluidos en la invención. Las sales son preferiblemente las aceptables farmacéuticamente, sales de adición no tóxicas con ácidos apropiados, tales como aquellos con ácidos inorgánicos, p r ejemplo ácido clorhídrico, bromhídrico, nítrico, sulfúrico o fosfórico, o con ácidos orgánicos tales como ácidos carboxílicos orgánicos, por ejemplo, glicólico, maléico, hidroximaléico, fumárico, álico, tartárico, cítrico, salicílico, o-acetoxibenzóico, o sulfónico orgánico, 2-hidroxietano sulfónico, toluen-p-sulfónico o naftalen-2-sulfónico .
Además de las sales farmacéuticamente aceptables, se incluyen otras sales en la invención. Estas pueden servir como intermediarias en la purificación de compuestos o en la preparación de otros, por ejemplo sales de adición de ácido farmacéuticamente aceptables, o son útiles para la identificación, caracterización o purificación.
Los compuestos también pueden ser utilizados en forma de éster, tales esteres son alifáticos o aromáticos. Los esteres más preferidos son los esteres de alquilo derivados de alcanoles de 1 a 4 átomos de carbono especialmente metil y etil esteres.
La invención también incluye un proceso parta producir un compuesto de la fórmula (I) anterior, el cual comprende hacer reaccionar un compuesto de la fórmula H-W-Y-Z con un compuesto de la fórmula: en donde los sustituyentes tienen los valores dados anteriormente y Q es un grupo saliente, por ejemplo halo, o un mesilato o tosilato. La reacción se lleva a cabo preferiblemente en un solvente orgánico inerte, por ejemplo metil isobutil cetona o acetonitrilo y a una temperatura de entre 80°C a 110°C: La reacción tiene lugar en condiciones alcalinas mediante el uso de, por ejemplo carbonato de sodio o carbonato de potasio. Los compuestos de la fórmula (III) ya sea que sean conocidos o pueden ser preparados por métodos bien conocidos en el arte.
En el caso de compuestos en que W es los compuestos pueden ser preparados haciendo reaccionar un nitrógeno parcialmente protegido que contiene una amina cíclica con un fenilo o un haluro de carbonil heteroarilc, seguido de la desprotección para obtener los compuestos de la fórmula: opcionalmente seguido por la reducción para obtener el compuesto de la fórmula (III) en la cual Y es -CH(OH)-.
Los compuestos de la fórmula (IV) ya sea que sean conocidos o pueden preparase por métodos bien conocidos en el arte, como por ejemplo, haciendo reaccionar un compuesto de la fórmula: con un compuesto de la fórmula Q' (CR 6R7)nQ, en donde Q' es también un grupo saliente.
Una vía alternativa para los compuestos de la invención consiste de una condensación inversa, análoga de los componentes principales de la molécula como por ejemplo, haciendo reaccionar un compuesto de la fórmula (V) anterior con un compuesto de la fórmula Q(CR6R7)n-W-Y-Z Tales reactivos pueden prepararse como se describió anteriormente o por métodos análogos.
Como antes se mencionó, los compuestos de la invención tienen actividad útil en el sistema nervioso central. Los compuestos son activos en el receptor 5-HT?Da de la serotonina. Su actividad de enlace ha sido demostrada en una prueba descrita por Zgombic , J. M. et al., Molecular Pharmacology Vol. 40 1992, páginas 1036-1042, y los compuestos de la invención como se describen en los siguientes ejemplos tienen una Ki de 2 nM a 5000 nM. Algunos de los compuestos, por ejemplo, aquellos de la fórmula (III) también tienen actividad de enlace en el receptor 5-HT?ß Además, los compuestos tienen actividad en los receptores 5-HT2A como se muestra en la prueba descrita por Leysen, J. E. et al., Molecular Pharmacology Vol . 21 1981, páginas 301-314.
Debido a su selectiva afinidad por los receptores 5-HT los compuestos de la presente invención están indicados para utilizarse en el tratamiento de una variedad de condiciones tales como la obesidad, buli ia, alcoholismo, dolor, depresión, hipertensión, envejecimiento, pérdida de la memoria, disfuncion sexual, ansiedad, esquizofrenia, trastornos gastrointestinales, dolor de cabeza, trastornos cardiovasculares, suspensión de fumar, adicción a las drogas, emesis, trastornos del sueño y mal de Alzheimer. Los compuestos de la invención son efectivos sobre un amplio intervalo de dosis, la dosis real administrada es dependiente de factores tales como el compuesto en particular que está siendo usado, la condición, el tipo y tamaño del mamífero a ser tratado. Sin embargo, la dosis requerida caerá normalmente dentro del intervalo de 0.01 a 20 mg/Kg. por día, por ejemplo en el tratamiento de humanos adultos pueden usarse dosis de desde 0.5 a 100 mg por día.
Los compuestos de la invención serán administrados normalmente por vía oral o mediante inyección y para este propósito, los compuestos serán utilizados comúnmente en La forma de una composición farmacéutica. Tales composiciones están preparadas de una manera bien conocida en la materia farmacéutica y comprenden por lo menos un compuesto activo.
De conformidad, la invención incluye una composición farmacéutica, que comprende como ingrediente activo un compuesto de fórmula (I) o una sal farmacéuticamente aceptable o solvato del mismo, asociado con un excipiente farmacéuticamente aceptable. En la preparación de las composiciones de la invención, el ingrediente activo se mezclará, generalmente con un portador o vehículo, o diluido por un portador, o englobado dentro de un portador, el cual puede estar en la forma de una cápsula, sachet, papel u otro contenedor. El excipiente puede ser un material sólido, semi-sólido o líquido, el cual actúa como un vehículo excipiente o medio para el ingrediente activo. Algunos ejemplos de excipientes adecuados son la lactosa, dextrosa, sucrosa, sprbitol, manitol, almidones, goma de acacia, fosfato de calcio, alginatos, tragacantos, gelatina, jarabe, metilcelulosa, metil- y propil-hidroxibenzoato, talco, estearato de magnesio o aceite. Las composiciones de la invención pueden, si se desea, ser formuladas para proporcionar una liberación rápida, sostenida o retardada del ingrediente activo después de ser administrada al paciente.
Dependiendo de la vía de administración, las composiciones anteriores pueden ser formuladas como tabletas, cápsulas o suspensiones para uso oral o soluciones inyectables o suspensiones para uso parenteral o como supositorios. Preferiblemente las composiciones estén formuladas en forma de dosis unitarias, cada dosis contiene de 0.5 a 100 mg, más generalmente de 1 a 100 mg del ingrediente activo.
Los siguientes ejemplos ilustran la invención: EJEMPLO 1 3, 3-Dimetil-l- (2-hidroxietil) -1, 3-dihidro-2H-indol-2-ona El 3, 3-dimetilindol-l, 3-dihidro-2H-indol-2-ona (6.3g, 40mmol) se disolvió en dimetilformamida seca bajo nitrógeno a temperatura ambiente. Se agregó hidruro de sodio (601 dispersión en aceite mineral, 1.8g, 45 mmol) y la mezcla se agitó hasta que cesó la emisión del gas. Se agregó 2- (2-cloroetoxi) tetrahidro-2H-pirano (7.5g, 42mmol) y yoduro de sodio (0.6g, 4 mmol) y la mezcla se calentó a 75°C durante 15 horas. Se agregó agua y la mezcla se concentró bajo presión reducida. El residuo se extrajo en acetato de etilo, se lavó (x 3) con agua, se secó (MgS04), se filtró y se concentró bajo presión reducida. El aceite resultante se extrajo en metanol, se agregó ácido para-toluensulfónico (0.75g, 4 mmol) y la mezcla se agitó a temperatura ambiente durante 12 horas. La mezcla se concentró bajo presión reducida, se extrajo en acetato de etilo, se lavó (x 3) con solución acuosa de carbonato ácido de sodio, se secó (MgS04) , se filtró y se concentró bajo presión reducida. El aceite resultante se purificó mediante cromatografía sobre gel de sílice, y hexano/acetato de etilo como eluente, para dar 3, 3-dimetil-l- (2-hidroxi-l-etil) -indol-2 (3H) -ona, la cual se caracterizó mediante H rmn y MS . 1H RMN (CDC13) d 1.4 (6H s), 3.05 (1H amplio), 3.95(4H s) , 6.96(lH d), 7.04(1H t), 7.12(2H m).
El MS muestra 206 (MH ) en la base del pico.
Monoclorhidrato de 3, 3-dimetil-l- (2- [4- (4-fluorobenzoil) -1-piperidinil] -l-etil}-l, 3-dihidro-2H-indol-2-ona: La 3,3-dimetil-1- (2-hidroxietil) -1, 3-dihidro-2H-indol-2-ona (2.05g, 10 mmol) y la trietilamina (l.lg, 10.9 mmol) se disolvieron en diclorometano bajo nitrógeno y se enfrío a menos de 5°C en un baño de hielo/agua. Se agregó cloruro de metansulfonilo (1.3g, 11.3mmol) y la mezcla se agitó durante una hora con enfriamiento. La mezcla se lavó con ácido clorhídrico diluido frío, se secó (MgS04) , se filtró y se concentró bajo presión reducida. El aceite resultante se disolvió en acetonitrilo seco, se agregaron 4-fluorobenzoilpiperidina para-toluensulfonato (Acros, 2.83g, 11.7mmol), carbonato de potasio (3g, 21.7mmol) y yoduro de potasio (0.15g, 0.9mmol). La mezcla se agitó vigorosamente y se calentó bajo reflujo suave por dos días. La mezcla se vertió en cloroformo, se lavó con agua, se secó (MgS?4) , se filtró y se concentró bajo presión reducida. El aceite resultante se extrajo en ácido clorhídrico 5N en lo cual se separó un sólido blanco. El sólido se recristalizó a partir de etanol para dar monoclorhidrato de 3, 3-dimetil-l- (2- [4- (4-fluorobenzoil) -1-piperidinil}-l-etil) -1, 3-dihidro-2H-indol-2-ona.
Punto de fusión 236-8°C.
EJEMPLO 2 3-Metil-3-metiltio-l/3-dihidro-2H-indol-2-ona: El 1,3-dihidro-2H-indol-2-ona (3.3g, 25mmol) y la tetrametiletilen-diamina (6.4g, 55mmol) se disolvieron en tetrahidrofurano recientemente destilado bajo nitrógeno y se enfriaron a -75°C en un baño de acetona/hielo seco. Se agregó n-butil-litio (2.5M, 22ml, 55mmol) y la mezcla se agitó a -75°C durante 30 minutos. Se agregó yodometano (3.57g, 25mmol) y se permitió que la mezcla se calentara a -20°C, la mezcla se volvió a enfriar a -75°C, entonces se agregó dimetil disulfuro (2.35g, 25mmol) y se permitió que la mezcla se calentara a temperatura ambiente. Se agregó agua (5 mi) y la mezcla se concentró bajo presión reducida a un aceite amarillo. La cromatografía en columna sobre gel de sílice (eluente acetato de etilo/hexano) dio la 3-metil-3-metiltis-l, 3-dihidro-2H-indol-2-ona como un aceite amarillo, el cual solidificó en reposo.
XH RMN (CDC13) d 1.6K3H s) , 1.91(3H s) , 6.96(1H d) , 7.04(1H t), 7.12(2H m), 8.05 (1H amplio) . 1- (2-hidroxietil-3-metil-3-metiltio-l, 3-dihidro-2H-indol-2-ona: Preparada a partir de la 3-metil-3-metiltio-l, 3-dihidro-2H-indol-2-ona y 2- (2-cloroetoxi) tetrahidro-2H-pirano como se describió en el Ejemplo 1.
El MS muestra 238 (MH+) en la base del pico.
Monoclorhidrato de 1- (2- [4- (4-fluorobenzoil) -1-piperidinil] -1-etil } -3-metil-3-metiltio-l , 3-dihidro-2H-indo1-2-ona : Preparada a partir de 1- (2-hidroxi-l-etil) -3-metil-3-metiltio-1, 3-dihidro-2H-indol-2-ona, vía el metansulfonato y el tosilato de 4-fluorobenzoil piperidina como se describió en el Ejemplo 1. Punto de fusión 198-201°C EJEMPLO 3 Monoclorhidrato de 1- (2- [4- (4-fluorobenzoil) -1-piperidinil] -1-etil} -3-metil-l, 3-dihiaro-2H-indol-2-ona: La l-{2- [4- (4-fluorobenzoil) -1-piperidinil }-l-etil }-3-metil-3-metiltio-l, 3-dihidro-2H-indol-2-ona (1.42g, 3.3mmol) se disolvió en etanol, se agregó níquel Raney y la mezcla se agitó a temperatura ambiente hasta que el TLC indicó que la reacción había terminado. La mezcla se filtró y se concentró bajo presión reducida para dar el producto crudo el cual se purificó mediante cromatografía en columna sobre gel de sílice (acetato de etilo/hexano como eluente) . El aceite claro resultante se disolvió en etanol, se agregó HCl etanólico y la mezcla se concentró bajo presión reducida para dar un sólido blanco el cual se recristalizó a partir de 2-propanol para dar monoclorhidrato de l-{2-[4-(4-fluorobenzoil) -1-piperidinil }-l-etil }-3-metil-l, 3-dihidro-2H-indol-2-ona. Punto de fusión 209-211°C.
EJEMPLO 4 3-bencil-3-metiltio-l, 3-dihidro-2H-indol-2-ona: La 3-fenilmetil-l, 3-dihidro-2H-indol-2-ona (4g, 18.25mmol) (preparada a partir de 1, 3-dihidro-2H-indol-2-ona y benzaldehido mediante el método de Daisley & Walker J. Chem Soc. (C) (1971) pag. 1373) y la tetrametiletilendiamina (4.5g, 38.7mmol) se disolvieron en tetrahidrofurano recientemente destilado bajo nitrógeno y se enfriaron a -75°C en un baño de acetona/hielo seco. Se agregó n-butil-litio (2.5M, 20ml, 50mmol) y la mezcla se agitó a -75°C durante 30 minutos. Se agregó disulfuro de dimetilo (1.65g, 17.6mmol) y se permitió que la mezcla se calentara a temperatura ambiente. Se agregó agua (5 mi) y la mezcla se concentró bajo presión reducida a un aceite amarillo. La cromatografía en columna sobre gel de sílice (eluente de acetato ele etilo/hexano) dio la 3-metiltio-3-fenilmetil-l, 3-dihidro-2H-indol-2-ona como un aceite amarillo el cual solidificó en reposo.
XH RMN (CDC13) 1.9K3H s), 3.25(1H d) , 3.42(1H d) , 6.76(1H d) , 6.94(1H t), 7.12(5H m) , 7.20(1H t) , 7.28 (1H t) 8.08(1H amplio) . 1- (2-hidroxietil) -3-metiltio-3-fenilmetil-l, 3-dihidro-2H-indol-2-ona: Preparada a partir de 3-metiltio-3-fenilmetil-1, 3-dihidro-2H-indol-2-ona y 2- (2-cloroetoxi) tetrahidro-2H-pirano como se describió en el Ejemplo 1.
El MS muestra 314 (MH+) en la base del pico.
Monoclorhidrato de l-{2- [4- (4-fluorobenzoil) -1-piperidinil 1 -1-etil }-3-metiltio-3-fenilmetil-1, 3-dihidro-2H-indol-2-ona: Preparado a partir de 1- (2-hidroxietil) -3-metiltio-3-fenilmetil-1, 3-dihidro-2H-indol-2-ona, vía el metansulfonato y el tosilato de 4-fluorobenzoil piperidina como se describió en el Ejemplo 1. Punto de fusión de 182-184°C.
EJEMPLO 5 Monoclorhidrato de l-{2- [4- (4-fluorobenzoil) -1-piperidinil] -l-etil}-3-fenilmetil-l, 3-dihidro-2H-indol-2-ona: Preparada a partir de la reducción en níquel Raney de la 1- {2- [4- (4-fluorobenzoil) -1-piperidinil] -l-etil}-3-metiltio-3-fenilmetil-1, 3-dihidro-2H-indol-2-ona como se describió en el Ejemplo 1.
Punto de fusión 213-216°C.
EJEMPLO 6 3-Metil-3-fenilmetil-l,3-dihidro-2H-indol-2-ona: La 3-fenilmetil-l, 3-dihidro-2H-indol-2-ona (preparada a partir de 1, 3-dihidro-2H-indol-2-ona) (4g, 18.25mmol) y benzaldehido mediante el método de Daisley & Walker J. Chem Soc. (C) (1971) pag. 1373) y la tetrametiletilendiamina (4.5g, 38.7mmol) se disolvieron en tetrahidrofurano recién destilado bajo nitrógeno y se enfrió a -75°C en un baño de acetona/hielo seco. Se agregó n-butil-litio (2.5M, 20ml, 50mmol) y la mezcla se agitó a -75°C durante 30 minutos. Se agregó yodometano (2.84g, 20mmol) y se permitió que la mezcla se calentara a temperatura ambiente. Se agregó agua (5 mi) y la mezcla se concentró bajo presión reducida a un aceite amarillo. La cromatografía en columna sobre gel de sílice (eluente de acetato de etilo/hexano) dio la 3-metil-3-fenilmetil-1, 3-dihidro-2H-indol-2-ona como un aceite amarillo el cual solidificó en reposo.
El MS muestra 238 (MH+) en la base del pico y 255 (M+NH4+) 3-Bencil-l- (2-hidroxi-l-etil) -3-metilindol-2 (3H) -ona: Preparada a partir de 3-bencil-3-metilindol-2 (3H) -ona y 2- (2-cloroetoxi) tetrahidro-2H-pirano .
El MS muestra 282 (MH+) en la base del pico.
Monoclorhidrato de l-{2- [4- (4-fluorobenzoil) -1-piperidinil] -l-etil}-3-metil-3-fenilmetil-l, 3-dihidro-2H-indol-2-ona: Preparado a partir de 1- (2-hidroxietil) -3-metil-3-fenilmetil-1, 3-dihidro-2H-indol-2-ona, vía el metansulfonato y el tosilato de 4-fluorobenzoil piperidina. Punto de fusión de 204-207°C.
EJEMPLO 7 3-Etil-l- (2-hidroxietil) -3-metil-l, 3-dihidro-2H-indol-2-ona: Preparada a partir de la 3-etil-3-metil-l, 3-dihidro-2H-indol-2-ona (preparada por el método de Endler & Becker; Organic Syntheses Coll. Vol. 4 pag. 657) y el 2- (2-cloroetoxi) tetrahidro-2H-pirano.
El MS muestra una base del pico de 220 (MH ) .
Monoclorhidrato de 3-etil-l-{2-[4- (4-fluorobenzoil) -1-piperidinil] -l-etil}-3-metil-l, 3-dihidro-2H-indol-2-ona: Preparado a partir de 3-etil-l- (2-hidroxietil) -3-metil-l, 3-dihidro-2H-indol-2-ona, vía el metansulfonato y el tosilato de 4-fluorobenzoil piperidina como se describió anteriormente. Punto de fusión de 210-212°C.
EJEMPLO 8 3- (l-metiletil)-3-metiltio-l,3-dihidro-2H-indol-2-ona: Preparada a partir de la 3- (1-metiletil) -1, 3-dihidro-2H-indol-2-ona (preparada a partir de 1, 3-dihidro-2H-indol-2-ona y acetona mediante el método de Daisley & Walker J. Chem Soc. (C) (1971) pag. 1373) por el método descrito anteriormente para la 3-metiltio-3-fenilmetil-l, 3-dihidro-2H-indol-2-ona.
El MS muestra una base del pico de 222 (M+) 1- (2-Hidroxietil) -3- (1-metiletil) -3-metiltio-l, 3-dihidro-2H-indol-2-ona: Preparada a partir de 3- (1-metiletil) -3-metiltio-l, 3-dihidro-2H-indol-2-ona y 2- (2-cloroetoxi) tetrahidro-2H-pirano.
El MS muestra 266 (MH ) en la base del pico.
Monoclorhidrato de 1- {2- [4- (4-fluorobenzoil) -1-piperidinil] -l-etil}-3- (1-metiletil) -3-metiltio-l, 3-dihidro-2H-indol-2-ona: Preparado a partir de 1- (2-hidroxietil) -3- (1-metiletil) -3-metiltio-l, 3-dihidro-2H-indol-2-ona, vía el metansulfonato y el tosilato de 4-fluorobenzoil piperidina.
Punto de fusión de 150-152°C.
EJEMPLO 9 Monoclorhidrato de 1- {2- [4- (4-fluorobenzoil) -1-piperidinil] -l-etil}-3- (1-metiletil) -1, 3-dihidro-2H-indol-2-ona: Preparado a partir de la reducción con níquel Raney de la 1- {2- [4- (4-fluorobenzoil) -1-piperidinil] -l-etil}-3- (1-metil-etil) -3-metiltio-l, 3-dihidro-2H-indol-2-ona como se describió anteriormente . Punto de fusión de 207-209°C.
EJEMPLO 10 -Bromo-3, 3-dimetil-l, 3-dihidro-2H-indol-2-ona: La 3,3-dimetil-1, 3-dihidro-2H-indol-2-ona (1.12g, ß.95mmol) se disolvió en cloroformo y se agitó a temperatura ambiente bajo nitrógeno. Se agregó bromo (1.12g) y la mezcla se calentó bajo reflujo hasta que cesó la emisión de HBr y el color bromo se descargó de la solución. La solución se lavó con solución de metabisulfito de sodio y solución de carbonato ácido de sodio, se secó (MgS04) , se filtró y se concentró a sequedad bajo presión reducida para dar el 5-bromo-3,3-dimetil-1, 3-dihidro-2H-indol-2-ona como un sólido amarillo.
XH RMN (CDC13) d 1.39(6H s) , 6.8(1H d) , 7.3(2H m) , 7.9(1H amplio) .
-Bromo-3, 3-dimetil-l- (2-hidroxietil) -1, 3-dihidro-2H-indol-2-ona: Preparada a partir de la 5-bromo-3, 3-dimetil-l, 3-dihidro-2H-indol-2-ona y 2- (2-cloroetoxi) tetrahidro-2H-pirano.
.H RMN (CDCI3) d 1.39(6H s), 3.05(1H amplio), 3.95(4H s), 6.8 (1H d) , 7.3(2H m) . 5-Bromo-3, 3-dimetil-l- {2- [4- (4-fluorobenzoil) -1-piperidi-nil]-l-etil}-l, 3-dihidro-2H-indo1-2-ona : Preparado a partir de la 5-bromo-3, 3-dimetil-l- (2-hidroxietil) -1, 3-dihidro-2H-indol-2-ona, vía el metansulfonato y el tosilato de 4-fluorobenzoilpiperidina .
Punto de fusión de 208-2il°C.
EJEMPLO 11 3, 3-dimetil-5-metansulfonil-l, 3-dihidro-2H-indol-2-ona: La 5-bromo-3, 3-dimetil-l, 3-dihidro-2H-indol-2-ona (2g, 8.3mmol) se disolvió en tetrahidrofurano recién destilado con tetrametiletilendiamina (2g, 17.2mmol) y se enfrió a -75°C bajo nitrógeno. Se agregó n-butil-litio en hexano (2.5M, 8ml, 20mmol) y la mezcla se agitó a -75°C durante 40 minutos. Se agregó disulfuro de dimetilo (lg, lO.ßmmol) y se permitió que la mezcla se calentara a temperatura ambiente. Se agregó agua (5 mi) y la mezcla se concentró bajo presión reducida, el aceite resultante se extrajo en diclorometano, se lavó con ácido clorhídrico diluido, se secó (MgS? ) , se filtró y se concentró a sequedad bajo presión reducida. El aceite resultante se extrajo en ácido acético, se agregó perborato de sodio (7g, 45mmol) y la mezcla se agitó a 50°C durante toda la noche. La mezcla se vertió en agua y se extrajo con acetato de etilo. Las fases orgánicas combinadas se lavaron con solución de hidróxido de sodio 2N, se secó (MgS04), se filtró y se concentró bajo presión reducida. La cromatografía en columna sobre gel de sílice (eluente de acetato de etilo/hexano) dio la 3, 3-dimetil-5-metansulfonii-1, 3-dihidro-2H-indol-2-opa como un sólido amarillo pálido.
El MS muestra 240 (MH+) en la base del pico y 257 (M+NH4) 3, 3-dimetil--l- (2-hidroxietil) -5-metansulfonil-l, 3-dihidro-2H-indol-2-ona: Preparada a partir de la 3, 3-dimetil-5-metansulfonil-1, 3-dihidro-2H-indol-2-ona y el 2-(2-cloro-etoxi) tetrahidro-2H-pirano.
XH RMN (CDC13) d 1.4K6H s) , 2.5(1H amplio), 3.05(3H s), 3.95(4H s), 7.18(lH d), 7.76(lH s), 7.84 (lH d).
Monoclorhidrato de 3, 3-dimetil-l-{2- [4- (4-fluorobenzoil) -1-piperidinil] -l-etil}-5-metansulfonil-l, 3-dihidro-2H-indol-2-ona: Preparado a partir de la 3, 3-dimetil-l- (2-hidroxietil) -5-metansulfonil-l, 3-dihidro-2H-indol-2-ona, vía el metansulfonato y el tosilato de 4-fluorobenzoil piperidina.
Punto de fusión de 223-226°C.
EJEMPLO 12 3, 3-Dimetil-5-fluoro-1- (2-hidroxietil) -1, 3-dihidro-2H-indol-2-ona: El 5-fluoro-1, 3-dihidro-2H-indol-2-ona (2.4g, 15.9mmol) (preparado de acuerdo al método de Clarck et al., Synthesis (1991) 871) se disolvió en tetrahidrofurano recién destilado con tetrametiletilendiamina (3.7g, 31.9mmol) y se enfrió a -75°C, bajo nitrógeno. Se agregó n-butil-litio (2.4 equivalentes) y la mezcla se agitó a -75°C durante 40 minutos. Se agregó yodometano (9g, 63mmol) y se permitió que la mezcla se calentara a temperatura ambiente. Después de dos horas de agitación a esta temperatura, se agregó agua (5 mi) y la mezcla se concentró bajo presión reducida, el aceite resultante se extrajo en diclorometano, se lavó con ácido clorhídrico diluido, se secó (MgS04) , se filtró y se concentró a sequedad bajo presión reducida para dar un aceite amarillo. Este aceite se disolvió en N-metilpirrolidona y se agitó a temperatura ambiente bajo nitrógeno. Se agregó hidruro de sodio (0.625g, 15.6mmol) y la mezcla se agitó hasta que cesó la emisión del gas. Se agregó 2- (2-cloroetoxi) tetrahidro-2H-pirano (2.5g, 15mmol) y yoduro de sodio (O.lg, O.ßßmmol) y la mezcla se calentó a 75°C durante 15 horas. Se agregó agua y la mezcla se concentró bajo presión reducida. El residuo se extrajo en acetato de etilo, se lavó (x 3) con agua, se secó (MgS?4) , se filtró y se concentró bajo presión reducida. El aceite resultante se extrajo en metanol, se agregó ácido para-toluensulfónico (O.lg, 0.5mmol) y la mezcla se agitó a temperatura ambiente durante 12 horas. La mezcla se concentró bajo presión reducida, se extrajo en acetato de etilo, se lavó (x 3) con solución acuosa de carbonato ácido de sodio, se secó (MgS04) se filtró y se concentró bajo presión reducida. El aceite resultante se purificó mediante cromatografía sobre gel de sílice, (eluente de hexano/acetato de etilo) para dar la 3,3-dimetil-5-fluoro-l- (2-hidroxietil) -1, 3-dihidro-2H-indol-2-ona como un aceite amarillo.
El MS muestra 224 (MH+) en la base del pico y 241 (M+NH4) Monoclorhidrato de 3, 3-Dimetil-5-fluoro-l-{2- [4- (4-fluoro-benzoil) -1-piperidinil] -l-etil}-l, 3-dihidro-2H-indol-2-ona: Preparado a partir de la 3, 3-dimetil-5-fluoro-l- (2-hidroxietil) -1, 3-dihidro-2H-indol-2-ona vía el metansulfonato y el tosilato de 4-flourobenzoil piperidina como se describió anteriormente. Punto de fusión de 221-223°C.
EJEMPLO 13 5, 6-Difluro-3, 3-dimetil-l, 3-dihidro-2H-indol-2-ona: El 3,4-difluoroacetonitrilo (5g, 32.7mmol) se agregó gota a gota al ácido nítrico fumante al 90% (25 mi) se agitó y se enfrió en un baño de hielo/agua. Después de 15 horas de agitación, la mezcla se vertió en agua, se neutralizó con bicarbonato de sodio y se extrajo en diclorometano. La fase orgánica se secó (MgS04) , se filtró y se concentró bajo presión reducida.
El aceite resultante se disolvió en un complejo de ácido acético en trifluoruro de boro (30 mi), se agregó agua (1 mi) y la mezcla se calentó bajo reflujo durante tres horas. La mezcla se vertió en agua, el pH se ajustó a 4 y la mezcla se extrajo con acetato de etilo. La fase orgánica se secó (MgS04), se filtró y se concentró bajo presión reducida. El sólido oleoso resultante se disolvió en ácido acético, se agregó hierro en polvo y la mezcla se calentó bajo reflujo por 1 hora. La mezcla se filtró a través de Celite y se concentró bajo presión reducida hasta obtener un aceite obscuro. La cromatografía en columna sobre gel de sílice (cloroformo/ etanol como eluente) dio la 5, 6-difluro-3, 3-dimetil-1, 3-dihidro-2H-indol-2-ona como un sólido naranja.
XH RMN (CDC13) d 3.48(2H s) , 6.7(1H dd) , 7.05(1H dd) , 8.65(1H amplio) . , 6-Difluro-3, 3-dimetil-l- (2-hidroxietil) -1, 3-dihidro-2H-indol-2-ona : Preparado a partir la 5, ß-difluro-3, 3-dimetil-1, 3-dihidro-2H-indol-2-ona.
XH RMN (CDCI3) d 1.38(6H s) , 3.20(1H amplio), 3.84(4H m) 6.7 (1H dd) , 7.03 ( 1H dd) .
Monoclorhidrato de 5, 6-Difluro-3, 3-dimetil-l-{2- [4- (4-fluorobenzoil) -1-piperidinil] -l-etil}-l, 3-dihidro-2H-indol-2-ona: Preparado a partir de la 5, 6-difluro-3, 3-dimetil-l- (2-hidroxietil) -1, 3-dihidro-2H-indol-2-ona, vía el metansulfonato y el tosilato de 4-fluorobenzoil piperidina como se describió anteriormente.
Punto de fusión de 223-225°C EJEMPLO 14 3, 3-dimetil-l- (2-hidroxietil) -4-metoxi-l, 3-dihidro-2H-indol-2-ona: Preparado a partir de la 3, 3-dimetil-4-metoxi-l, -dihidro-2H-indol-2-ona (preparada de acuerdo al método de Clarck et al., Synthesis (1991) 871).
XH RMN (CDCI3) d 1.42 (6H s) , 2.8 (1H amplio), 3.75(4H m) 3.8(3H s), 6.57(2H t) , 7.06(1H dd) .
Monoclorhidrato de 3, 3-dimetil-l- {2- [4- (4-fluorobenzoil) -1-piperidinil] -l-etil}-4-metoxi-l, 3-dihidro-2H-indol-2-ona: Preparado a partir de la 3, 3-dimetil-l- (2-hidroxietil) -4-metoxi-1, 3-dihidro-2H-indol-2-ona, vía el metansulfonato y el tosilato de 4-fluorobenzoil piperidina.
Punto de fusión de 224-227°C.
EJEMPLO 15 1- (2-Hidroxietil) -3, 3, 5-trimetil-l, 3-dihidro-2H-indol-2-ona Preparado a partir de la 3, 3, 5-trimetil-l, 3-dihidro-2H-indol-2-ona (preparada mediante el método de Endler & Becker.; Organic Syntheses Coil. vol. 4 pag. 657).
El MS muestra en la base del pico 220 (MH+) y 237 (M+NH4) Monoclorhidrato de l-{2- [4- (4-fluorobenzoil) -1-piperidinil] -l-etil}-3,3, 5-trimetil-l, 3-dihidro-2H-indo1-2-ona Preparado a partir de la 1- (2-hidroxietil) -3, 3, 5-trimetil-1, 3-dihidro-2H-indol-2-ona, vía el metansulfonato y el tosilato de 4-fluorobenzoil piperidina.
Punto de fusión de 228-230°C.
EJEMPLO 16 -Cloro-3, 3-dimetil-l- (2-hidroxietil) -1, 3-dihidro-2H-indol-2-ona: Preparada a partir de la 5-cloro-3, 3-dimetil-l, 3-dihidro-2H-indol-2-ona (preparada de acuerdo al método de Endler & Becker; Organic Syntheses Coil. vol. 4 pag. 657).
XH RMN (CDC13) d 1.39(6H s), 3.05(1H amplio), 3.95(4H s) 6.8 (1H d) , 7.3(2H m) .
Monoclorhidrato de 5-Cloro-3, 3-dimetil-l- {2- [4- (4-fluorobenzoil) -l-piperidinil] -l-etil}-l, 3-dihidro-2H-indol-2-ona: Preparado a partir de la 5-cloro-3, 3-dimetil-l- (2-hidroxietil) -1, 3-dihidro-2H-indol-2-ona, vía el metansulfonato y el tosilato de 4-fluorobenzoil piperidina.
Punto de fusión de 175-17ß°C.
EJEMPLO 17 1- (2-Hidroxietil) -3, 3, 7-trimetil-l, 3-dihidro-2H-indol-2-ona Preparado a partir de la 3, 3, 7-trimetil-l, 3-dihidro-2H-indol-2-ona (preparada mediante el método de Endler & Becker; Organic Syntheses Coil. vol. 4 pag. 657).
El MS muestra 220 (MH+) en la base del pico y 237 (M+NH4) .
Monoclorhidrato de l-{2- [4- (4-fluorobenzoil) -1-piperidinil] -l-etil}-3,3, 7-trimetil-l, 3-dihidro-2H-indol-2-ona Preparado a partir de la 1- (2-hidroxietil) -3, 3, 7-trimetil-1, 3-dihidro-2H-indol-2-ona, vía el metansulfonato y el tosilato de 4-fluorobenzoil piperidina.
Punto de fusión de 150-152°C.
EJEMPLO 18 3, 3-dimetil-l- (2-hidroxietil) -5-metoxi-l, 3-dihidro-2H-indol-2-ona: Preparada a partir de la 3, 3-dimetil-5-metoxi-l, 3-dihidro-2H-indol-2-ona (preparada por el método de Endler & Becker; Organic Syntheses Coil. vol. 4 pag. 657). 1H RMN (CDCI3) d 1.39(6H s), 3.05(1H amplio), 3.82(3H s) 3.95(4H s), 6.8(1H d) , 7.3(2H m) .
Monoclorhidrato de 3, 3-dimetil-l- {2- [4- (4-fluorobenzoil) -1-piperidinil] -1-etil} -5-metoxi-l, 3-dihidro-2H-indo1-2-ona: Preparado a partir de la 3, 3-dimetil-l- (2-hidroxietil) -5-metoxi-1, 3-dihidro-2H-indol-2-ona, vía el metansulfonato y el tosilato de 4-fluorobenzoil piperidina. Punto de fusión de 117.5-118°C.
EJEMPLO 19 3, 3, 4-trimetil-l, 3-dihidro-2H-indol-2-ona y 3, 3, 6-trimetil-1, 3-dihidro-2H-indol-2-ona: Preparadas a partir de la N-isobutil-3-metilfenilhidrazida por el método de Endler & Becker; Organic Syntheses Coil. vol. 4 pag. 657 y separadas por HPLC preparativo. Punto de fusión de la 3, 3, 4-trimetil-l, 3-dihidro-2H-indol-2-ona 133°C. Punto de fusión de la 3, 3, 6-trimetil-l, 3-dihidro-2H-indol-2-ona 178°C 1- (2-Hidroxietil) -3, 3, 4-trimetil-l, 3-dihidro-2H-indol-2-ona Preparado a partir de la 3, 3, 4-trimetil-l, 3-dihidro-2H-indo -2-ona (preparada por el método de Endler & Becker; Organic Syntheses Coil. vol. 4 pag. 657) como se describió anteriormente.
El MS muestra 220 (MH+) en la base del pico y 237 (M+NH ) Monoclorhidrato de l-{2- [4- (4-fluorobenzoil) -1-piperidinil] -l-etil}-3, 3, 4-trimetil-indol-2 (3H) -ona Preparado a partir de la 1- (2-hidroxietil) -3, 3, 4-trimetil-1, 3-dihidro-2H-indol-2-ona, vía el metansulfonato y el tosilato de 4-fluorobenzoil piperidina como se describió anteriormente.
Punto de fusión de 211-214°C.
EJEMPLO 20 1- (2-Hidroxietil) -3, 3, 6-trimetil-l, 3-dihidro-2H-indol-2-ona Preparada a partir de la 3, 3, 6-trimetil-l, 3-dihidro-2H-indol-2-ona (preparada por el método de Endler & Becker; Organic Syntheses Coil. vol. 4 pag. 657) como se describió anteriormente.
El MS muestra 220 (MH+) en la base del pico y 237 (M+NH4) .
Monoclorhidrato de l-{2- [4- (4-fluorobenzoil) -1-piperidinil] -l-etil}-3, 3, 6-trimetil-l, 3-dihidro-2H-indol-2-ona: Preparado a partir de la 1- (2-hidroxietil) -3, 3, 6-trimetil-1, 3-dihidro-2H-indol-2-ona, vía el metansulfonato y el tosilato de 4-fluorobenzoil piperidina como se describió anteriormente .
Punto de fusión de 198. r;-200.5°C.
EJEMPLO 21 1- (2-Cloroetil) -1, 3-dihidro-2H-indol-2-ona: La l-(2-cloro-etil) -lH-indol-2,3-diona (5.24g) [C.A. Reg. No 77218-99-6] se suspendió en ácido acético (50 mi) e hidrogenó a 60 p.s.i. a temperatura ambiente, en la presencia de ácido perclórico al 70% (0.2 mi) y paladio 5% en carbón (lg) durante 24 horas. La solución clara se filtró y se concentró bajo presión reducida. El residuo se purificó mediante cromatografía sobre gel de sílice, y cloroformo como eluente, para dar la 1- (2-Cloroetil) -1, 3-dihidro-2H-indol-2-ona como un sólido blanco.
Punto de fusión 74°C Clorhidrato de l-{2- [4- (4-fluorobenzoil) -1-piperidinil] -1-etil}-l, 3-dihidro-2H-indol-2-ona: Se agregó 1- (2-Cloroetil) 1, 3-dihidro-2H-indol-2-ona (1.95g) y 4-fluorobenzoil piperidina para toluensulfonato (4.1g) a una solución de carbonato de sodio (3.18g) y agua (20 mi). La mezcla se agitó mecánicamente a reflujo durante 9 horas. La solución caliente se enfrió (baño de agua-hielo) y el sólido duro se rompió, filtró, lavó con agua y se secó. El sólido se purificó mediante cromatografía sobre gel de sílice y cloroformo-l%metanol coir eluente, para dar un aceite. La base libre pura se disolvió en un poco de cloroformo, se agregó HCl etanólico, la solución se evaporó hasta sequedad y se tituló con éter para dar el monoclorhidrato de l-{2-[4-(4-fluorobenzoil) -1-piperidinil] -l-etil}-l, 3-dihidro-2H-indol-2-ona como un sólido blanco.
Punto de fusión 206-213°C.
EJEMPLO 22 1- (2-Cloroetil) -5-fluoro-lH-indol-2, 3-diona: La 5-fluoro-lH-indol-2, 3-diona (8.92g) se disolvió en dimetilformamida (60 mi) . Se agregó hidruro de sodio (60% dispersión en aceite mineral, 3.08g) en porciones con agitamiento y enfriamiento (baño de hielo-agua) y la mezcla se agitó hasta que cesó la emisión del gas. Se agregó gota a gota l-bromo-2-cloroetano (5.4 mi, 9.3 g) . La mezcla se agitó a temperatura ambiente durante 24 horas después se enfrió en agua y se extrajo en cloroformo. Las fases orgánicas combinadas se lavaron con agua, se secaron (MgS?4) , se filtraron y se concentraron bajo presión reducida. El aceite resultante se purificó mediante cromatografía sobre gel de sílice, y cloroformo como eluente, para dar la 1- (2-cloroetil) -5-fluoro-lH-indol-2, 3-diona como un sólido rojo. Punto de fusión 103°C. 1- (2-Cloroetil) -1, 3-dihidro-5-fluoro-2-oxo-2H-indol-3-espiro-2 ' -1, 3-ditiano: Se agregó gota a gota una solución de l-(2-cloroetil) -5-fluoro-lH-indol-2, 3-diona (2.27g), propanditiol (l.lml) en cloroformo a una solución agitada de eterato trifluoruro de boro (1.2 mi) en ácido acético (2.2 mi) y cloroformo (10 mi) la cual se mantuvo a un reflujo suave durante la adición. Después de un tiempo de reacción de 1.5 horas, la mezcla se enfrió, se lavó con agua y solución de carbonato ácido de sodio, se secó (MgS?4) y se filtró a través de una almohadilla de sílice flash usando cloroformo como eluente. Las fracciones combinadas se evaporaron bajo presión reducida y se titularon con éter para dar l-(2-Cloroetil) -1, 3-dihidro-5-fluoro-2-oxo-2H-indol-3-espiro-2' -1, 3-ditiano. Punto de fusión 122°C.
EJEMPLO 23 1- (2-Cloroetil) -5-fluoro-1, 3-dihidro-2H-indol-2-ona: El 1- (2-Cloroetil) -1, 3-dihidro-5-fluoro-2-oxo-2H-indol-3-espiro-2' -1, 3-ditiano (2.08g) se disolvió en una mezcla de etanol (30 mi) y tetrahidrofurano (20 mi) . Se agregó níquel Raney y la mezcla se calentó bajo reflujo con agitación vigorosa durante 3 horas. La solución fría se filtró, se evaporó bajo presión reducida y se tituló con éter para dar la 1- (2-cloroetil) -5-fluoro-l, 3-dihidro-2H-indol-2-ona como un sólido blanco.
Punto de fusión 127°C Clorhidrato de 1- {2- [4- (4-fluorobenzoil) -1-piperidinil] -1-etil}-5-fluoro-l, 3-dihidro-2H-indol-2-ona: La 1- (2-cloroetil) -5-fluoro-1, 3-dihidro-2H-indol-2-ona (0.15g, 0.737mmol), el 4-fluorobenzoil piperidina para toluensulfonato (0.307g, 0.811mmol) y el carbonato de sodio (0.258g, 2.19 mmol) en agua (5 mi) se calentaron bajo reflujo con agitación magnética durante 16 horas, se agregó acetato de etilo frío (10 mi) y la mezcla se agito por 2 horas, el acetato de etilo se separó, la capa acuosa se extrajo con más acetato de etilo (2 x 20) se combinó, se secó (MgS04) , se filtró y el solvente se evaporó al vacío para dar un sólido blanco el cual se purificó mediante cromatografía sobre gel de sílice eluyendo con acetato de etilo para dar un sólido (148 mg) . 100 mg de este sólido se convirtió al clorhidrato con cloruro de trimetilsililo (0.033ml) en metanol (8 mi) para dar el clorhidrato de l-{2- [4- (4-fluorobenzoil) -1-piperidinil] -l-etil}-5-fluoro-1, 3-dihidro-2H-indol-2-ona: Punto de fusión 221-223°C, EJEMPLO 24 1- (2-Cloroetil) -3, 3-difluoro-1, 3-dihidro-2H-indol-2-ona : La 1- (2-cloroetil) -lH-indol-2, 3-diona (l.lg, 5.2 mmol) [C.A. Reg. No 77218-99-6] se calentó a 65°C bajo nitrógeno en trifluoruro de dietilaminosulfuro (3 mi) . La mezcla de reacción se vertió en agua y se extrajo con cloroformo. La fase orgánica se lavó con una solución de carbonato ácido de sodio, se secó (MgS?4) y se filtró para dar la l-(2-cloroetil) -3, 3-difluoro-l, 3-dihidro-2H-indol-2-ona como un aceite obscuro. El MS muestra 231 y 233 (MH+) .
Monoclorhidrato de 1- (2- [4- (4-fluorobenzoil) -1-piperidinil] -l-etil}-3, 3-difluoro- 1 , 3-dihidro-2H-indol-2-ona: La 1- (2-cloroetil) -3, 3-difluoro-1, 3-dihidro-2H-indol-2-ona (0.85g, 3.67mmol), la sal del 4-fluorobenzoil piperidina para toluensulfonato (1.4g, 3.68mmol), el carbonato de potasio (1.2g, 8.7mmol) y el yoduro de potasio (0,lg, 0.6mmol) se disolvieron en N-metil pirrolidona y se calentaron con agitación a 85°C durante 6 horas. La mezcla de reacción se vertió en agua y se extrajo en acetato de etilo, se secó (MgS? ) , se filtró y se concentró bajo presión reducida. El aceite resultante se purificó mediante cromatografía sobre gel de sílice, y hexano/acetato de etilo como eluente, para dar un aceite amarillo. El aceite se disolvió en etanol, se agregó HCl etanólico y la mezcla se concentró bajo presión reducida para dar un sólido blanco. Este se extrajo en acetato de etilo caliente y se refrigeró con lo cual se precipitó un sólido blanco, éste se colectó por filtración para dar el monoclorhidrato de l-{2- [4- (4-fluorobenzoil) -1-piperidinil] -l-etil}-3, 3-difluoro-l, 3-dihidro-2H-indol-2-ona: Punto de fusión 202-205°C.
EJEMPLO 25 1- (2-Cloroetil) -3, 3, 5-trifluoro-1, 3-dihidro-2H-indol-2-ona: Preparada a partir de la 1- (2-cloroetil) -5-fluoro-lH-indol-2,3-diona y el trifluoruro de dietilaminosulfuro. El MS muestra 249 y 251 (MH+) .
Monoclorhidrato de l-{2- [4- (4-fluorobenzoil) -1-piperidinil] -1-etil }-3, 3, 5-trifluoro-l, 3-dihidro-2H-indol-2-ona: Preparada a partir de la 1- (2-Cloroetil) -3, 3, 5-trifluoro-1, 3-dihidro-2H-indol-2-ona y la 4-fluorobenzoil piperidina.
Punto de fusión 209-212°C EJEMPLO 26 1-Aceti1-1, 3-dihidro-2H-indol-2-ona: La 1, 3-díhidro-2H-indol-2-ona (35. ßg 0.268 mmol) se suspendió en anhídrido acético (30 mi) y la mezcla se mantuvo bajo reflujo durante 20 horas. Se filtró y se lavó con dietil éter (50ml) se secó al vacío a 80°C para dar un sólido. 3-Espirociclopropil-l, 3-dihidro-2H-indo1-2-ona: La 1-acetil-l, 3-dihidro-2H-indol-2-ona (15.0g, 85.7mmol) se disolvió en dimetilformamida (180 mi) y se agregó a la suspensión de hidruro de sodio (60% en dispersión de aceite, 7.2g, 4.32g, 0.18mol) en dimetilformamida (30 mi). Después de 30 minutos se agregó 1, 2-dibromoetano (17.71g, 94.27mmol) y la mezcla se agitó a temperatura ambiente durante 20 horas. Se agregó más hidruro de sodio (1.4g, 0.84g, 14mmol) seguido por 1, 2-dibromoetano (4g, 21.96mmol) y se agitó por 1 hora a temperatura ambiente. El solvente se eliminó al vacío y se agregó el residuo se trató con agua (100 mi), se extrajo con acetato de etilo (2x150 mi), se separó y se secó (MgS?4) , se filtró y concentró al vacío para dar un aceite el cual se purificó por cromatografía en columna sobre sílice eluyenclo con acetato de etilo/hexano para dar un aceite.
H RMN (CDC13) d 1.54(2H m) , 1.78 (2H m) , 6.82(1H d) , 7.02(2H m) , 7.22(lH m), 9.0 (1H amplio) .
EJEMPLO 27 1- (2-Hidroxietil) -3-espirociclopropil-l, 3-dihidro-2H-indol-2-ona: Preparada a partir de la 3-espirociclopopil-l, .3-dihidro-2H-indol-2-ona y el 2- (2-cloroetoxi) tetrahidro-2H-pirano. 1H RMN (CDC13) dl.54(2H m), 1.78(2H m), 3.85(4H m) 6.82(lH d), 7.02 (2H m) , 7.22 (1H m) . Monoclorhidrato de 1- {2- [4- (4-fluoro-benzoil) -1-piperidi-nil] -l-etil}-l, 3-dihidro-3-espiro-l-ciclopropil-2H-indol-2-ona: Preparado a partir de la 1- (2-hidroxietil) -3-espirociclopropil-1, 3-dihidro-2H-indol-2-ona vía el metansulfonato y el tosilato de 4-fluorobenzoilpiperidina.
Punto de fusión 238-240°C EJEMPLO 28 1- (2-Hidroxietil) -3-metil-3-fenil-l, 3-dihidro-2H-indol-2-ona: Preparada a partir de la 3-metil-3-fenil-l, 3-dihidro-2H-indol-2-ona: (preparada por el método de Endler & Becker; Organic Syntheses Coil. vol. 4 pag. 657) y el 2- (2-cloroetoxi) tetrahidro-2H-pirano. 1H RMN (CDCI3) d 1.78(3H s), 6.82(1H d) , 7.02(2H m) , 7.22 (1H m) , 7.3(5H m), 9.25 ( 1H amplio) .
Monoclorhidrato de 1- (2- [4- (4-fluorobenzoil) -1-piperidinil] -l-etil}-3-metil-3-fenil-l, 3-dihidro-2H-indo1-2-ona: Preparado a partir de la 1- (2-hidroxietil) -3-metil-3-fenil-1, 3-dihidro-2H-indol-2-ona, vía el metansulfonato y el tosilato de 4-fluorobenzoil piperidina.
Punto de fusión 215-216°C.
EJEMPLO 29 Monoclorhidrato de l-{2- [4- (4-fluorobenzoil) -1-piperidinil] -l-etil}-lH-indol-2, 3-diona: Preparado a partir de la 1- (2-cloroetil) -lH-indol-2, 3-diona y la 4-fluorobenzoil piperidina para toluensulfonato y carbonato de potasio y yoduro de sodio en N-metilpirrolidinona. Punto de fusión 230-231°C.
EJEMPLO 30 Tabletas, conteniendo cada una 10 mg del ingrediente activo, se prepararon de la siguiente manera: Ingrediente Activo 10 mg Almidón 160 mg Celulosa Microcristalina 10C i mg Polivinilpirrolidona (como 10% solución en agua 13 mg Almidón de Carboximetil de sodio 14 mg Estearato de Magnesio 3 mg Total 300 g El ingrediente activo, el almidón y la celulosa se mezclaron completamente. La solución de polivinilpirrolidona se mezcló con los polvos resultantes y se pasó a través de un tamiz. Los granulos así producidos se secaron y se pasaron nuevamente a través de un tamiz. El almidón de carboximetil de sodio y el estearato de magnesio se agregaron entonces a los granulos, los cuales, después de mezclados se comprimieron en una máquina de tabletas para producir tabletas cada una con un peso de 300 mg.
EJEMPLO 31 Cápsulas, que contenían cada una 20 mg de medicamento, se prepararon de la siguiente manera: Ingrediente Activo 20 mg Almidón seco 178 mg Estearato de magnesio 2 mg Total 200 g El ingrediente activo, el almidón y el estearato de magnesio se pasaron a través de un tamiz y se introdujeron en cápsulas de gelatina dura en cantidades de 200 mg. Se hace constar que en relación a esta fecha, el mejor método conocido por el solicitante para llevar a la práctica la citada invención, es el que resulta claro de la presente descripción de la invención. Habiéndose descrito la invención como antecede, se reclama como propiedad lo contenido en las siguientes:

Claims (6)

REIVINDICACIONES
1 . Un compuesto de la fórmula : caracterizado porque R 1 y R2 son cada uno hidrógeno, alquilo de 1 a 4 átomos de carbono, alcoxi de 1 a 4 átomos de carbono, HO-C?_4alquilo, C?-4alcoxi-C?_4alquilo, alquiltio de 1 a 4 átomos de carbono, halo, Ph, PhCR'R"- en donde Ph es fenilo opcionalmente substituido y R' y R" son cada uno hidrógeno o alquilo de 1 a 4 átomos de carbono, o R 1 y R2 junto con el átomo de carbono, al cual están unidos forman un grupo cicloalquilo de 3 a 6 átomos de carbono, >C=0, >C=NOR' en donde R' es hidrógeno o alquilo de 1 a 4 átomos de carbono. R , R y R son cada uno hidrógeno, halo, nitro, alquilo de 1 a 4 átomos de carbono, alcoxi de 1 a 4 átomos de carbono, alquiltio de 1 a 4 átomos de carbono, C1-4 -alquilo-CO-, C?-4-alquilo-S (0)m- en donde m es 0, 1 ó 2, R'R"N-S?2-, -COOR' , -CONR'R", -NR'R", - (OR' ) COOR", -COR', NHS02R' , en donde R' y R" son cada uno hidrógeno o alquilo de 1 a 4 átomos de carbono, 6 1 R y R son cada uno hidrógeno o alquilo de 1 a 4 átomos de carbono y n es 1 a 6, X es oxígeno ó azufre, W es en donde p es 4 a 7, y q y r son cada uno 1 a 3, Y es >CO o -CH(OH)-, Z es fenilo opcionalmente substituido o heteroarilo opcionalmente substituido; y sales y esteres de los mismos.
2. Un compuesto de conformidad con la reivindicación 1, caracterizado porque X es oxígeno y W es:
3. Un compuesto de conformidad con cualquiera de las reivindicaciones 1 y 2, caracterizado porque Z es fenilo opcionalmente substituido.
4. Un compuesto de la fórmula caracterizado porque R 1 y R2 son cada uno hidrógeno o alquilo de 1 a 4 átomos de carbono, R 3 y R4 son cada uno hidrógeno, alquilo de 1 a 4 átomos de carbono o halo, n es 2 y R8 es hidrógeno o halo, y sales de los mismos.
5. Un compuesto de conformidad con la reivindicación 1 o una sal farmacéuticamente aceptable o un éster del mismo para usarse como un fármaco.
6. Una formulación farmacéutica caracterizada porque comprende un compuesto de conformidad con la reivindicación 1 o una sal farmacéuticamente aceptable o éster del mismo junto con un vehículo farmacéuticamente aceptable o un diluyente del mismo. RESUMEN DE LA INVENCIÓN Un compuesto farmacéutico de la fórmula en el cual R 1 y R2 son cada uno hidrógeno, alquilo de 1 a 4 átomos de carbono, alcoxi de 1 a 4 átomos de carbono, HO-C?_4alquilo, C?-4alcoxi-C?-4alquilo, alquiltio de 1 a 4 átomos de carbono, halo, Ph, PhCR'R"- en donde Ph es fenilo opcionalmente substituido y R' y R" son cada uno hidrógeno o alquilo de 1 a 4 átomos de carbono, o R 1 y R2 junto con el átomo de carbono, al cual están unidos forman un grupo cicloalquilo de 3 a 6 átomos de carbono, >C=0, >C=NOR' en donde R' es hidrógeno o alquilo de 1 a 4 átomos de carbono. R3, R4 y R5 son cada uno hidrógeno, halo, nitro, alquilo de 1 a 4 átomos de carbono, alcoxi de 1 a 4 átomos de carbono, alquiltio de 1 a 4 átomos de carbono, C1-4 -alquilo-CO-, Ci-4alquilo-S (0)m- en donde m es 0, 1 ó 2, R'R"N-S02-, COOR', -CONR'R", -NR'R", -N (OR' ) COOR", -COR', NHS02R' , en donde R' y R" son cada uno hidrógeno o alquilo de 1 a. 4 átomos de carbono, 6 7 R y R son cada uno hidrógeno o alquilo de 1 a 4 átomos de carbono y n es 1 a 6, X es oxígeno ó azufre, W es en donde p es 4 a 7, y q y r son cada uno 1 a 3, Y es >CO o -CH(OH)-, y Z es fenilo opcionalmente substituido o heteroarilo opcionalmente substituido; y sales y esteres de los mismos.
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