[go: up one dir, main page]

MD4420C1 - Aplicarea componentelor grele întunecate ale petrolului în calitate de catalizator la purificarea oxidativă de hidrogen sulfurat şi mercaptani uşori a compoziţiilor de hidrocarburi şi procedeu de purificare a compoziţiilor de hidrocarburi - Google Patents

Aplicarea componentelor grele întunecate ale petrolului în calitate de catalizator la purificarea oxidativă de hidrogen sulfurat şi mercaptani uşori a compoziţiilor de hidrocarburi şi procedeu de purificare a compoziţiilor de hidrocarburi Download PDF

Info

Publication number
MD4420C1
MD4420C1 MDA20120057A MD20120057A MD4420C1 MD 4420 C1 MD4420 C1 MD 4420C1 MD A20120057 A MDA20120057 A MD A20120057A MD 20120057 A MD20120057 A MD 20120057A MD 4420 C1 MD4420 C1 MD 4420C1
Authority
MD
Moldova
Prior art keywords
hydrogen sulphide
compositions
catalyst
hydrocarbonic
content
Prior art date
Application number
MDA20120057A
Other languages
English (en)
Russian (ru)
Other versions
MD20120057A3 (ro
MD20120057A2 (ro
MD4420B1 (ro
Inventor
Анатолие БИШИР
Иван ЛЕСНИК
Сергей ЧЕРНЫШЕВ
Confidential
Original Assignee
Оп "Matricon" Ооо
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Оп "Matricon" Ооо filed Critical Оп "Matricon" Ооо
Priority to MDA20120057A priority Critical patent/MD4420C1/ro
Priority to US14/410,971 priority patent/US20150224489A1/en
Priority to PCT/IB2013/001318 priority patent/WO2014001872A1/en
Publication of MD20120057A2 publication Critical patent/MD20120057A2/ro
Publication of MD20120057A3 publication Critical patent/MD20120057A3/ro
Publication of MD4420B1 publication Critical patent/MD4420B1/ro
Publication of MD4420C1 publication Critical patent/MD4420C1/ro

Links

Classifications

    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01JCHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J31/00Catalysts comprising hydrides, coordination complexes or organic compounds
    • B01J31/16Catalysts comprising hydrides, coordination complexes or organic compounds containing coordination complexes
    • B01J31/22Organic complexes
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C10PETROLEUM, GAS OR COKE INDUSTRIES; TECHNICAL GASES CONTAINING CARBON MONOXIDE; FUELS; LUBRICANTS; PEAT
    • C10GCRACKING HYDROCARBON OILS; PRODUCTION OF LIQUID HYDROCARBON MIXTURES, e.g. BY DESTRUCTIVE HYDROGENATION, OLIGOMERISATION, POLYMERISATION; RECOVERY OF HYDROCARBON OILS FROM OIL-SHALE, OIL-SAND, OR GASES; REFINING MIXTURES MAINLY CONSISTING OF HYDROCARBONS; REFORMING OF NAPHTHA; MINERAL WAXES
    • C10G27/00Refining of hydrocarbon oils in the absence of hydrogen, by oxidation
    • C10G27/04Refining of hydrocarbon oils in the absence of hydrogen, by oxidation with oxygen or compounds generating oxygen
    • C10G27/10Refining of hydrocarbon oils in the absence of hydrogen, by oxidation with oxygen or compounds generating oxygen in the presence of metal-containing organic complexes, e.g. chelates, or cationic ion-exchange resins
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01JCHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J23/00Catalysts comprising metals or metal oxides or hydroxides, not provided for in group B01J21/00
    • B01J23/16Catalysts comprising metals or metal oxides or hydroxides, not provided for in group B01J21/00 of arsenic, antimony, bismuth, vanadium, niobium, tantalum, polonium, chromium, molybdenum, tungsten, manganese, technetium or rhenium
    • B01J23/20Vanadium, niobium or tantalum
    • B01J23/22Vanadium
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01JCHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J23/00Catalysts comprising metals or metal oxides or hydroxides, not provided for in group B01J21/00
    • B01J23/70Catalysts comprising metals or metal oxides or hydroxides, not provided for in group B01J21/00 of the iron group metals or copper
    • B01J23/72Copper
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01JCHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J23/00Catalysts comprising metals or metal oxides or hydroxides, not provided for in group B01J21/00
    • B01J23/70Catalysts comprising metals or metal oxides or hydroxides, not provided for in group B01J21/00 of the iron group metals or copper
    • B01J23/76Catalysts comprising metals or metal oxides or hydroxides, not provided for in group B01J21/00 of the iron group metals or copper combined with metals, oxides or hydroxides provided for in groups B01J23/02 - B01J23/36
    • B01J23/84Catalysts comprising metals or metal oxides or hydroxides, not provided for in group B01J21/00 of the iron group metals or copper combined with metals, oxides or hydroxides provided for in groups B01J23/02 - B01J23/36 with arsenic, antimony, bismuth, vanadium, niobium, tantalum, polonium, chromium, molybdenum, tungsten, manganese, technetium or rhenium
    • B01J23/847Vanadium, niobium or tantalum or polonium
    • B01J23/8472Vanadium
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01JCHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J31/00Catalysts comprising hydrides, coordination complexes or organic compounds
    • B01J31/02Catalysts comprising hydrides, coordination complexes or organic compounds containing organic compounds or metal hydrides
    • B01J31/12Catalysts comprising hydrides, coordination complexes or organic compounds containing organic compounds or metal hydrides containing organo-metallic compounds or metal hydrides
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01JCHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J2531/00Additional information regarding catalytic systems classified in B01J31/00
    • B01J2531/10Complexes comprising metals of Group I (IA or IB) as the central metal
    • B01J2531/16Copper
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01JCHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J2531/00Additional information regarding catalytic systems classified in B01J31/00
    • B01J2531/50Complexes comprising metals of Group V (VA or VB) as the central metal
    • B01J2531/56Vanadium

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Materials Engineering (AREA)
  • Oil, Petroleum & Natural Gas (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Inorganic Chemistry (AREA)
  • Production Of Liquid Hydrocarbon Mixture For Refining Petroleum (AREA)
  • Catalysts (AREA)

Abstract

Invenţia se referă la purificarea oxidativă de hidrogen sulfurat şi mercaptani uşori a compoziţiilor de hidrocarburi în prezenţa catalizatorului şi poate fi utilizată în industria de petrol şi gaze, de procesare a petrolului, petrochimică şi în alte domenii ale industriei.Se propune aplicarea componentelor grele întunecate ale petrolului în calitate de catalizator la purificarea oxidativă de hidrogen sulfurat şi mercaptani uşori a compoziţiilor de hidrocarburi. Componentele aplicate reprezintă reziduul, având un conţinut de cupru şi/sau vanadiu de cel puţin 0,005% mas., obţinut în urma distilării din petrol a fracţiilor cu o temperatură de fierbere de până la 350°C.Procedeul de purificare de hidrogen sulfurat şi mercaptani uşori a compoziţiilor de hidrocarburi prevede oxidarea compuşilor de sulf cu oxigenul din aer sau cu gaz cu conţinut de oxigen la temperaturi de la 55°C până la 135°C în prezenţa catalizatorului menţionat.

Description

Invenţia se referă la purificarea oxidativă de hidrogen sulfurat şi mercaptani uşori a compoziţiilor de hidrocarburi în prezenţa unui catalizator şi poate fi utilizată în industria de petrol, de gaze, de prelucrare a petrolului, petrochimică şi în alte domenii ale industriei.
Sunt cunoscute procedee de purificare oxidativă de hidrogen sulfurat a compoziţiilor de hidrocarburi lichide prin tratarea materiei prime cu oxigen, folosind o soluţie de bază în prezenţa unui complex de catalizatori introdus continuu.
Este cunoscută aplicarea unui catalizator complex, în componenţa căruia se conţin derivaţi ftalocianinici de cobalt [1], [2].
Mai este cunoscută o aplicare a unui catalizator complex, în componenţa căruia reactivele principale conţin azot în asociere cu o sare hidrosolubilă de metal cu valenţă variabilă [3].
De asemenea este cunoscută o aplicare a unui catalizator complex, în compoziţia căruia reactivele cu conţinut de azot se asociază cu ftalocianine [4].
Dezavantajul principal al aplicării acestor catalizatori este necesitatea dezactivării reziduurilor sulfuroase-alcaline.
Se cunoaşte un procedeu care îmbină purificarea fizică şi chimică, şi anume concentrarea hidrogenului sulfurat şi a mercaptanilor uşori prin desorbţie în fază gazoasă prin insuflarea unei hidrocarburi gazoase şi neutralizarea ulterioară a cantităţii reziduale de hidrogen sulfurat şi de mercaptani uşori cu utilizarea unor reactive [5].
Dezavantajul acestui procedeu constă în pierderea odată cu gazul şi a unor componente ale benzinei cu punct de fierbere redus şi consumul major de reactive-absorbanţi.
La acelaşi tip de purificare se referă şi procedeul care prevede separarea componentelor eliminate în formă de concentrat prin hidrociclonarea petrolului cu eliminarea lor ulterioară cu o substanţă neutralizatoare [6].
În procedeele cunoscute în calitate de neutralizator se utilizează compuşi organici cu conţinut de azot [7], [8].
Dezavantajul acestor procedee constă în consumul mare de substanţe neutralizatoare.
Se ştie că complecşii metalelor de tranziţie cu heterocicluri cu azot sunt catalizatori de oxidare a hidrogenului sulfurat şi a mercaptanilor.
Este cunoscut de asemenea un procedeu de purificare a compoziţiilor de hidrocarburi, în care în calitate de catalizator se foloseşte complexul cu formula generală CuIICl1-2(L)1-2, în care L - derivat de piridină, în formă individuală sau fiind aplicat pe un purtător mineral (dioxid de siliciu sau alumosilicat) [9]. Complexul metalic menţionat se sintetizează din CuCl sau CuCl2 şi un compus heterociclic respectiv prin amestecarea reagenţilor în acetonitril sau alcool. Pentru sinteza complexului metalic imobilizat hidroxialchilpiridina se aplică în prealabil pe suprafaţa purtătorului cu impregnare din soluţie de acetonitril sau alcool, apoi purtătorul modificat interacţionează cu o sare de cupru într-un solvent potrivit. Catalizatorul activ oxidează mercaptanii şi hidrogenul sulfurat cu oxigenul din aer la o temperatură de 20…80°С la presiune atmosferică.
Mai este cunoscut un procedeu de eliminare a hidrogenului sulfurat folosind o compoziţie catalitică omogenă cu conţinut de clorură şi bromură de cupru (II), suplimente organice solvatate din şirul de compuşi heterociclici cu conţinut de azot sau alchilamide cu structură liniară sau ciclică, alcool (С1-С3) şi apă [10]. Catalizatorul se dizolvă în materia primă de petrol (petrol lampant, condensat de gaze) sau în alcool mono- sau biatomic (de exemplu, alcool С1-С3 sau etilenglicol), sau într-un amestec de apă-alcool. Soluţia obţinută catalizează oxidarea hidrogenului sulfurat cu oxigen sau aer la temperatura de 20…50°С şi presiunea atmosferică cu formare de sulf elementar.
Dezavantajele procedeelor menţionate constau în costul înalt al derivaţilor piridinei şi consumul mare de solvenţi.
Cel mai apropiat de esenţa prezentei invenţii este procedeul de rafinare a petrolului şi a produselor de petrol cu eliminarea mercaptanilor prin oxidarea acestora [11]. Invenţia dată se referă la un catalizator pe bază de oxizi ai metalelor tranzitive şi baze organice pentru demercaptanizarea oxidativă şi aplicarea acestui catalizator pentru demercaptanizarea produselor petroliere, fără utilizarea agenţilor alcalini, la trecerea lor printr-un pat fix sau fluidizat de catalizator în prezenţa aerului sau oxigenului.
Dezavantajul acestui procedeu constă în prepararea prealabilă a catalizatorului şi necesitatea de a trece produsul petrolier prin patul de catalizator.
Problema pe care o rezolvă prezenta invenţie este simplificarea tehnologiei de purificare a compoziţiilor de hidrocarburi cu eliminarea hidrogenului sulfurat şi a mercaptanilor uşori datorită folosirii componentelor grele întunecate ale petrolului, care conţin cupru sau vanadiu, în calitate de catalizator de demercaptanizare oxidativă a hidrocarburilor.
Procedeul, conform prezentei invenţii, înlătură dezavantajele menţionate mai sus prin aceea că compoziţia de hidrocarburi se încălzeşte până la temperatura de 55…135°С în prezenţa oxigenului şi a componentelor grele întunecate ale petrolului, reziduul căruia, după separarea fracţiilor care fierb până la o temperatură de 350°С, conţine compuşi de cupru şi/sau de vanadiu în cantitate de cel puţin 0,005% mas. în raport cu metalul pur. Totodată, componentele întunecate ale petrolului au funcţia de catalizator.
Se cunoaşte că reziduurile întunecate grele de la prelucrarea petrolului conţin compuşi cu conţinut de azot, inclusiv heterocicluri, şi compuşi ai metalelor cu valenţă variabilă - cupru şi vanadiu (Химия нефти и газа. Учебное пособие. 1995, С.-П., Химия, 446 с.). Conţinutul de metale menţionate în reziduurile întunecate de la prelucrarea petrolului, în particular, în păcură (reziduul după separarea fracţiilor care fierb la o temperatură mai joasă de 350°С), depinde de originea petrolului şi poate atinge 0,02% mas. La utilizarea unei cantităţi eficiente de aceste substanţe se poate obţine o compoziţie catalitică pentru oxidarea hidrogenului sulfurat şi a mercaptanilor uşori, oxidare care se realizează cu oxigenul din aer sau cu un gaz care conţine oxigen la temperatura de 55…135°C. Păcura folosită (reziduul după separarea fracţiilor care fierb la o temperatură mai joasă de 350°С) trebuie să conţină compuşi ai metalelor de tranziţie - cupru sau vanadiu - în cantitate sumară de cel puţin 0,005% mas. în raport cu metalul pur. În cazul în care conţinutul total de cupru şi de vanadiu în reziduul menţionat este sub nivelul indicat, activitatea catalitică a acestuia se reduce brusc.
Pentru o evoluţie eficientă a procesului toate componentele şi condiţiile menţionate de realizare sunt necesare în egală măsură. Conţinutul menţionat de metale de tranziţie este necesar, deoarece la o concentraţie mai joasă activitatea catalitică a componentelor indicate se reduce brusc. Reducerea temperaturii sub 55°С conduce la o reducere marcantă a vitezei de oxidare a hidrogenului sulfurat. Ridicarea temperaturii peste 135°С conduce la creşterea probabilităţii evoluţiei într-o reacţie inversă - de formare a hidrogenului sulfurat datorită interacţiunii sulfului cu surse organice de hidrogen. O condiţie necesară de evoluţie a procesului este prezenţa oxigenului dizolvat în compoziţia de hidrocarburi, care urmează a fi purificată.
Cantitatea de gaz cu conţinut de oxigen depinde de materia primă care urmează a fi purificată şi se determină din ecuaţiile ce urmează:
2H2S + O2 = 2S + 2H2O,
adică pentru fiecare 2 mol de hidrogen sulfurat se consumă 1 mol de oxigen pentru eliminarea hidrogenului sulfurat şi
4RSH + O2 = 2RSSR + 2H2O,
adică pentru 4 mol de mercaptani se consumă 1 mol de oxigen pentru eliminarea mercaptanilor.
Modalitatea de admisie a oxigenului în zona de reacţie depinde de produsul de petrol concret: este posibilă atât saturarea prealabilă cu oxigen a materiei prime care urmează a fi purificată, cât şi dozarea aerului sau a gazului cu conţinut de oxigen direct în fluxul de materie primă.
Procedeul, conform prezentei invenţii, poate fi realizat folosind în calitate de reactor de oxidare instalaţii cu acumulare şi/sau conducte. Tipul reactorului de oxidare se selectează în fiecare caz concret în funcţie de instalaţiile tehnologice disponibile.
Invenţia este ilustrată de desenul care reprezintă schema realizării procedeului de purificare de hidrogen sulfurat a fracţiei C3-C4.
Invenţia se explică prin exemplele ce urmează.
Exemplul 1.
Într-un reactor cu volumul de 750 mL se încarcă 500 mL fracţie de motorină cu conţinut de 0,01% mas. de hidrogen sulfurat, apoi se introduc 100 mL de păcură de la distilare primară cu conţinut de vanadiu şi cupru, având un conţinut sumar de metale de 0,005% mas., fără hidrogen sulfurat (în continuare «păcură»). Apoi reactorul se etanşează şi se pompează aer în el până la crearea unei presiuni de 2 atm. Procesul se realizează cu termostatare şi amestecare timp de 30 min, la temperatura de 90°С. După finalizarea procesului reactorul se răceşte până la temperatura camerei.
În compoziţia de hidrocarburi răcită s-a analizat conţinutul de hidrogen sulfurat prin metoda de titrare potenţiometrică, conform GOST 17323-71. Conţinutul de hidrogen sulfurat în compoziţie este sub 1 ppm.
Exemplul 2.
Într-un reactor cu volumul de 750 mL se încarcă 300 g fracţie de motorină cu conţinut de 0,01% mas. de hidrogen sulfurat, apoi se introduc 200 g de petrol brut, reziduul distilării căruia, cu o temperatură de fierbere mai mare de 350°С, conţine vanadiu şi cupru în cantitate de 0,0051% mas. în raport cu suma metalelor. Totodată, petrolul introdus conţine el însuşi hidrogen sulfurat în cantitate de 0,0052% mas. În amestecul de fracţie de motorină şi petrol, obţinut în reactor, până la începutul experimentului s-a determinat conţinutul de hidrogen sulfurat, care constituia 0,008% mas. Apoi reactorul se etanşează şi se pompează aer în el până la crearea unei presiuni de 3 atm. Procesul se realizează cu termostatare şi amestecare timp de 30 min, la temperatura de 70°С. După finalizarea procesului reactorul se răceşte până la temperatura camerei.
În compoziţia de hidrocarburi răcită s-a analizat conţinutul de hidrogen sulfurat, nivelul căruia este sub 2 ppm.
Exemplul 3.
Într-un reactor cu volumul de 750 mL se încarcă 300 g petrol brut, reziduul distilării căruia, cu o temperatură de fierbere mai mare de 350°С, conţine vanadiu şi cupru în cantitate de 0,0023% mas. în raport cu suma metalelor. Conţinutul de hidrogen sulfurat în mostră constituie 0,015% mas. Apoi se introduc 200 g de petrol brut, reziduul distilării căruia, cu o temperatură de fierbere mai mare de 350°С, conţine vanadiu şi cupru în cantitate de 0,0063% mas. în raport cu suma metalelor. Totodată, petrolul introdus conţine el însuşi hidrogen sulfurat în cantitate de 0,004% mas. În amestecul de două mostre diferite de petrol, obţinut în reactor, s-a analizat conţinutul de hidrogen sulfurat, care s-a dovedit a fi egal cu 0,011% mas. Apoi reactorul se etanşează şi se pompează aer în el până la crearea unei presiuni de 5 atm. Procesul se realizează cu termostatare şi amestecare timp de 30 min, la temperatura de 55°С. După finalizarea procesului reactorul se răceşte până la temperatura camerei.
În compoziţia de hidrocarburi răcită s-a analizat conţinutul de hidrogen sulfurat, nivelul căruia este sub 2 ppm.
Exemplul 4.
Într-un reactor cu volumul de 750 mL se încarcă 400 g de păcură cu condensat de gaze (reziduul greu de la prelucrarea condensatului de gaze cu temperatura de fierbere mai mare de 400°С), conţinutul de metale în mostră - 0,0013% mas., conţinutul de hidrogen sulfurat - 0,0067% mas., conţinutul de metil- şi etilmercaptani în sumă - 0,013% mas. Apoi se introduc 150 mL de păcură de la distilare primară fără hidrogen sulfurat, metil- şi etilmercaptani, cu un conţinut total de vanadiu şi cupru de 0,0058% mas. Apoi reactorul se etanşează şi se pompează aer în el până la crearea unei presiuni de 2 atm. Procesul se realizează cu termostatare şi amestecare timp de 30 min, la temperatura de 120°С. După finalizarea procesului reactorul se răceşte până la temperatura camerei.
În compoziţia de hidrocarburi răcită s-a analizat conţinutul de hidrogen sulfurat, metil- şi etilmercaptani. Conţinutul de hidrogen sulfurat este sub 2 ppm, conţinutul sumar de metil- şi etilmercaptani fiind sub 2 ppm.
Exemplul 5.
În fracţiile С3-С4 în cantitate de 1,5 kg cu un conţinut de hidrogen sulfurat de 0,012% mas. se dizolvă 3 litri de aer în condiţii normale.
Compoziţia preparată din vasul Е1 (vezi desenul) este “condensată” în vasul Е3, prin intermediul vasului Е2, asamblat cu un sifon, care fiind încălzit pe o baie de apă conţine circa un kilogram de păcură de la distilare primară.
S-a analizat (cromatografic) fracţia С3-С4 din vasul Е3 în vederea determinării conţinutului de hidrogen sulfurat, care s-a dovedit a fi mai mic de 1 ppm. Analiza păcurii din vasul Е2 după finalizarea experienţei atestă absenţa în ea a hidrogenului sulfurat (sub 1 ppm). În experienţă s-a utilizat păcură de la distilare primară cu un conţinut sumar de cupru şi de vanadiu de 0,0084% mas.
Exemplele atestă că nerespectarea doar a uneia din condiţii nu permite obţinerea gradului necesar de purificare.
Exemplul 6.
(experienţa s-a realizat în condiţii similare celor din Exemplul 1, dar fără adiţia în reactor a păcurii de la distilare primară).
Într-un reactor de 750 mL se încarcă 500 mL de fracţie de motorină cu conţinut de 0,01% mas. de hidrogen sulfurat, apoi reactorul se etanşează şi se creează în el o presiune a aerului de 2 atm. Procesul se realizează cu termostatare şi amestecare timp de 30 min, la temperatura de 90°С. După finalizarea procesului reactorul se răceşte până la temperatura camerei.
În compoziţia de hidrocarburi răcită s-a analizat conţinutul de hidrogen sulfurat prin metoda de titrare potenţiometrică, conform GOST 17323-71. Conţinutul de hidrogen sulfurat în compoziţie fiind de 85 ppm (o parte de hidrogen sulfurat a rămas în faza gazoasă a reactorului şi a fost pierdută).
Exemplul 7.
(experienţa s-a realizat în condiţii similare celor din Exemplul 1, dar în reactor păcura de la distilare primară cu conţinut sumar de vanadiu şi cupru de 0,005% mas este înlocuită cu păcură de la distilare primară cu conţinut sumar de vanadiu şi cupru de 0,0023% mas.).
Într-un reactor cu volumul de 750 mL se încarcă 500 mL de fracţie de motorină cu conţinut de 0,01% mas. de hidrogen sulfurat, apoi se adaugă 100 mL de reziduu de petrol (păcură) cu un conţinut sumar de vanadiu şi cupru de 0,0023% mas. Hidrogenul sulfurat în păcură lipseşte. Apoi reactorul se etanşează şi se pompează aer în el până la crearea unei presiuni de 2 atm. Procesul se realizează cu termostatare şi amestecare timp de 30 min, la temperatura de 90 °C. După finalizarea procesului reactorul se răceşte până la temperatura camerei.
În compoziţia de hidrocarburi răcită s-a analizat conţinutul de hidrogen sulfurat prin metoda de titrare potenţiometrică, conform GOST 17323-71. Conţinutul de hidrogen sulfurat în compoziţie fiind de 75 ppm.
Exemplul 8.
(experienţa se realizează în condiţii similare celor din Exemplul 4, dar fără adiţia păcurii de la distilare primară).
Într-un reactor cu volumul de 750 mL se încarcă 400 mL de păcură de tip gazocondensat (reziduul greu de la prelucrarea condensatului de gaze care are temperatura de fierbere mai mare de 400°С), conţinutul de metale în mostră - 0,0013% mas., conţinutul de hidrogen sulfurat - 0,0067% mas., conţinutul sumar de metil- şi etilmercaptani - 0,013% mas. Apoi reactorul se etanşează şi se pompează aer în el până la crearea unei presiuni de 2 atm. Procesul se realizează cu termostatare şi amestecare timp de 30 min, la temperatura de 120 °C. După finalizarea procesului reactorul se răceşte până la temperatura camerei.
În compoziţia de hidrocarburi răcită s-a analizat conţinutul de hidrogen sulfurat, metil- şi etilmercaptani, obţinându-se următoarele date: conţinutul de hidrogen sulfurat - 60 ppm, conţinutul sumar de metil- şi etilmercaptani - 120 ppm.
Exemplul 9.
(experienţa s-a realizat în condiţii similare celor din Exemplul 4, dar la temperatura de 40°С).
În reactorul cu un volum de 750 mL se încarcă 300 g de petrol brut, reziduul distilării căruia are temperatura de fierbere mai mare de 350°С, conţine vanadiu şi cupru în cantitate sumară de 0,0023% mas. Conţinutul de hidrogen sulfurat în mostră constituie 0,015% mas. Apoi se introduc 200 g de petrol brut, reziduul distilării căruia, cu temperatura de fierbere mai mare de 350°С, conţine vanadiu şi cupru în cantitate sumară de 0,0063% mas. Totodată, petrolul introdus conţine el însuşi hidrogen sulfurat în cantitate de 0,004% mas. În amestecul din două mostre de petrol, obţinut în reactor, până la începerea experienţei s-a analizat conţinutul de hidrogen sulfurat, care s-a dovedit a fi egal cu 0,011% mas. Apoi reactorul se etanşează şi se pompează aer în el până la crearea unei presiuni de 5 atm. Procesul se realizează cu termostatare şi amestecare timp de 30 min, la temperatura de 40°С. După finalizarea procesului reactorul se răceşte până la temperatura camerei.
În compoziţia de hidrocarburi răcită s-a analizat conţinutul de hidrogen sulfurat, care s-a dovedit a fi egal cu 98 ppm.
Exemplul 10.
(experienţa s-a realizat în condiţii similare celor din Exemplul 5, dar în fracţia С3-С4 nu se introduce aer).
În vasul Е1, până la încărcarea fracţiei С3-С4, se insuflă azot. Celelalte condiţii sunt similare celor din Exemplul 5.
După finalizarea procesului conţinutul de hidrogen sulfurat în fracţia din Е3 a constituit 103 ppm.
Implementarea prezentei invenţii oferă posibilitatea de a renunţa la catalizatorii folosiţi anterior sau de a reduce semnificativ cantitatea lor, precum şi de a simplifica procedeul de îndepărtare a hidrogenului sulfurat şi a mercaptanilor uşori din compoziţiile de hidrocarburi.
1. RU 2087521 C1 1997.08.20
2. RU 2109033 C1 1998.04.20
3. RU 2167187 C1 2001.05.20 (Fakhriev A.M. et al)
Revendicări (Claims; Формула изобретения) 1-6
4. RU 2224006 C1 2004.02.20
5. RU 2218974 C1 2003.12.20
6. RU 2272066 C2 2006.03.20
7. RU 2318864 C1 2008.03.10
8. RU 2372379 C1 2009.11.10
9. RU 2404225 C2 2010.08.10 (МГУ)
Revendicări (Формула изобретения; Claims) 1,2
10. RU 2398735 C1 2010.09.10
11. WO 02079373 A1 2002.10.10
Claims 8-10

Claims (6)

1. Aplicare a componentelor grele întunecate ale petrolului cu o temperatură de fierbere mai mare de 350°C şi cu un conţinut de cupru şi/sau vanadiu de cel puţin 0,005% mas. în calitate de catalizator pentru purificarea oxidativă de hidrogen sulfurat şi mercaptani uşori a compoziţiilor de hidrocarburi.
2. Aplicare conform revendicării 1, caracterizată prin aceea că conţinutul de cupru este de cel puţin 0,005% mas.
3. Aplicare conform revendicării 1, caracterizată prin aceea că conţinutul de vanadiu este de cel puţin 0,005% mas.
4. Procedeu de purificare oxidativă de hidrogen sulfurat şi mercaptani uşori a compoziţiilor de hidrocarburi în prezenţa unui catalizator cu conţinut de metale tranzitive, caracterizat prin aceea că în calitate de catalizator se utilizează componentele grele întunecate ale petrolului cu o temperatură de fierbere mai mare de 350°C şi cu un conţinut de cupru şi/sau vanadiu de cel puţin 0,005% mas., iar procesul de oxidare se petrece la temperaturi de la 55°C până la 135°C în prezenţa oxigenului sau aerului.
5. Procedeu conform revendicării 4, caracterizat prin aceea că conţinutul de cupru este de cel puţin 0,005% mas.
6. Procedeu conform revendicării 4, caracterizat prin aceea că conţinutul de vanadiu este de cel puţin 0,005% mas.
MDA20120057A 2012-06-26 2012-06-26 Aplicarea componentelor grele întunecate ale petrolului în calitate de catalizator la purificarea oxidativă de hidrogen sulfurat şi mercaptani uşori a compoziţiilor de hidrocarburi şi procedeu de purificare a compoziţiilor de hidrocarburi MD4420C1 (ro)

Priority Applications (3)

Application Number Priority Date Filing Date Title
MDA20120057A MD4420C1 (ro) 2012-06-26 2012-06-26 Aplicarea componentelor grele întunecate ale petrolului în calitate de catalizator la purificarea oxidativă de hidrogen sulfurat şi mercaptani uşori a compoziţiilor de hidrocarburi şi procedeu de purificare a compoziţiilor de hidrocarburi
US14/410,971 US20150224489A1 (en) 2012-06-26 2013-06-21 Use of heavy dark oil components as catalyst in oxidative purification of hydrocarbon compositions from hydrogen sulphide and light mercaptans, catalyst based of heavy dark oil components from hydrogen sulphide and light mercaptans
PCT/IB2013/001318 WO2014001872A1 (en) 2012-06-26 2013-06-21 Purification of hydrocarbon composition

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
MDA20120057A MD4420C1 (ro) 2012-06-26 2012-06-26 Aplicarea componentelor grele întunecate ale petrolului în calitate de catalizator la purificarea oxidativă de hidrogen sulfurat şi mercaptani uşori a compoziţiilor de hidrocarburi şi procedeu de purificare a compoziţiilor de hidrocarburi

Publications (4)

Publication Number Publication Date
MD20120057A2 MD20120057A2 (ro) 2013-12-31
MD20120057A3 MD20120057A3 (ro) 2015-10-31
MD4420B1 MD4420B1 (ro) 2016-05-31
MD4420C1 true MD4420C1 (ro) 2017-02-28

Family

ID=49782345

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
MDA20120057A MD4420C1 (ro) 2012-06-26 2012-06-26 Aplicarea componentelor grele întunecate ale petrolului în calitate de catalizator la purificarea oxidativă de hidrogen sulfurat şi mercaptani uşori a compoziţiilor de hidrocarburi şi procedeu de purificare a compoziţiilor de hidrocarburi

Country Status (3)

Country Link
US (1) US20150224489A1 (ro)
MD (1) MD4420C1 (ro)
WO (1) WO2014001872A1 (ro)

Families Citing this family (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
MD4400C1 (ro) * 2014-12-16 2016-09-30 Государственный Университет Молд0 Procedeu de purificare a aerului de hidrogen sulfurat

Citations (15)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4908122A (en) * 1989-05-08 1990-03-13 Uop Process for sweetening a sour hydrocarbon fraction
RU2087521C1 (ru) * 1994-08-08 1997-08-20 Всероссийский научно-исследовательский институт углеводородного сырья Способ очистки нефти и газоконденсата от низкомолекулярных меркаптанов
RU2109033C1 (ru) * 1996-05-05 1998-04-20 Всероссийский научно-исследовательский институт углеводородного сырья Способ очистки нефти и газоконденсата от сероводорода
RU2167187C1 (ru) * 2000-04-03 2001-05-20 Фахриев Ахматфаиль Магсумович Способ очистки нефти, газоконденсата и нефтепродуктов от сероводорода
WO2002079373A1 (en) * 2001-03-29 2002-10-10 Framson Limited Alkali-free demercaptanization catalyst for hydrocarbon compositions
RU2218974C1 (ru) * 2002-07-05 2003-12-20 Фахриев Ахматфаиль Магсумович Способ подготовки сероводород- и меркаптансодержащей нефти
RU2224006C1 (ru) * 2002-07-22 2004-02-20 Государственное унитарное предприятие Всероссийский научно-исследовательский институт углеводородного сырья Способ очистки углеводородов от меркаптанов, сероводорода, сероокиси углерода и сероуглерода
RU2272066C2 (ru) * 2004-05-05 2006-03-20 Вячеслав Михайлович Андрианов Способ удаления и нейтрализации сероводорода и меркаптанов и установка для его осуществления
US20070181464A1 (en) * 2003-06-20 2007-08-09 Alexei Konovalov Alkali-free demercaptanization catalist for hydrocarbon composition
RU2318864C1 (ru) * 2006-11-17 2008-03-10 Ахматфаиль Магсумович Фахриев Нейтрализатор сероводорода и меркаптанов
RU2372379C1 (ru) * 2008-02-11 2009-11-10 Общество с ограниченной ответственностью Проектно-технологический институт НХП Способ очистки сероводород- и меркаптансодержащей нефти
RU2381067C1 (ru) * 2008-10-21 2010-02-10 Федеральное государственное унитарное предприятие "Государственный научный центр "Научно-исследовательский институт органических полупродуктов и красителей" (ФГУП "ГНЦ "НИОПИК") Катализатор и способ гомогенной окислительной демеркаптанизации нефти и нефтепродуктов
RU2398735C1 (ru) * 2009-05-29 2010-09-10 Ирина Геннадиевна Тарханова Способ очистки газовых потоков от сероводорода
RU2404225C2 (ru) * 2009-02-03 2010-11-20 Государственное учебно-научное учреждение Химический факультет МГУ имени М.В. Ломоносова Способ очистки углеводородных композиций от меркаптанов
RU2408658C1 (ru) * 2009-05-25 2011-01-10 Ввса Инвестментс Групп Инк Способ окислительной демеркаптанизации нефти и нефтяных дистиллятов

Family Cites Families (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3254018A (en) * 1965-03-31 1966-05-31 Universal Oil Prod Co Hydrocarbon hydrocracking process in several stages to obtain hydrocarbons of reduced nitrogen containing impurities
AU530970B2 (en) * 1978-07-24 1983-08-04 Uop Inc. Catalytic composite
US4664902A (en) * 1985-08-23 1987-05-12 Shell Oil Company Recovery of sulfur from a solid sulfur-containing solution of solubilized iron chelate of nitrilotriacetic acid
DE69001099T2 (de) * 1989-06-22 1993-07-01 Mitsubishi Rayon Co Verfahren zum entfernen von mercaptanen.

Patent Citations (15)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4908122A (en) * 1989-05-08 1990-03-13 Uop Process for sweetening a sour hydrocarbon fraction
RU2087521C1 (ru) * 1994-08-08 1997-08-20 Всероссийский научно-исследовательский институт углеводородного сырья Способ очистки нефти и газоконденсата от низкомолекулярных меркаптанов
RU2109033C1 (ru) * 1996-05-05 1998-04-20 Всероссийский научно-исследовательский институт углеводородного сырья Способ очистки нефти и газоконденсата от сероводорода
RU2167187C1 (ru) * 2000-04-03 2001-05-20 Фахриев Ахматфаиль Магсумович Способ очистки нефти, газоконденсата и нефтепродуктов от сероводорода
WO2002079373A1 (en) * 2001-03-29 2002-10-10 Framson Limited Alkali-free demercaptanization catalyst for hydrocarbon compositions
RU2218974C1 (ru) * 2002-07-05 2003-12-20 Фахриев Ахматфаиль Магсумович Способ подготовки сероводород- и меркаптансодержащей нефти
RU2224006C1 (ru) * 2002-07-22 2004-02-20 Государственное унитарное предприятие Всероссийский научно-исследовательский институт углеводородного сырья Способ очистки углеводородов от меркаптанов, сероводорода, сероокиси углерода и сероуглерода
US20070181464A1 (en) * 2003-06-20 2007-08-09 Alexei Konovalov Alkali-free demercaptanization catalist for hydrocarbon composition
RU2272066C2 (ru) * 2004-05-05 2006-03-20 Вячеслав Михайлович Андрианов Способ удаления и нейтрализации сероводорода и меркаптанов и установка для его осуществления
RU2318864C1 (ru) * 2006-11-17 2008-03-10 Ахматфаиль Магсумович Фахриев Нейтрализатор сероводорода и меркаптанов
RU2372379C1 (ru) * 2008-02-11 2009-11-10 Общество с ограниченной ответственностью Проектно-технологический институт НХП Способ очистки сероводород- и меркаптансодержащей нефти
RU2381067C1 (ru) * 2008-10-21 2010-02-10 Федеральное государственное унитарное предприятие "Государственный научный центр "Научно-исследовательский институт органических полупродуктов и красителей" (ФГУП "ГНЦ "НИОПИК") Катализатор и способ гомогенной окислительной демеркаптанизации нефти и нефтепродуктов
RU2404225C2 (ru) * 2009-02-03 2010-11-20 Государственное учебно-научное учреждение Химический факультет МГУ имени М.В. Ломоносова Способ очистки углеводородных композиций от меркаптанов
RU2408658C1 (ru) * 2009-05-25 2011-01-10 Ввса Инвестментс Групп Инк Способ окислительной демеркаптанизации нефти и нефтяных дистиллятов
RU2398735C1 (ru) * 2009-05-29 2010-09-10 Ирина Геннадиевна Тарханова Способ очистки газовых потоков от сероводорода

Non-Patent Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
"Doctor sweetening process". WikipediA, The Free Encyclopedia. Accesat în Internet la 2015.07.31, url: https://en.wikipedia.org/wiki/Doctor_sweetening_process *
"Демеркаптанизация", ВикипедиЯ, Свободная Энциклопедия (WikipediA, The Free Encyclopedia). Accesat în Internet la 2015.07.31 , url: https://ru.wikipedia.org/wiki/%D0%94%D0%B5%D0%BC%D0%B5%D1%80%D0%BA%D0%B0%D0%BF%D1%82%D0%B0%D0%BD%D0%B8%D0%B7%D0%B0%D1%86%D0%B8%D1%8F *

Also Published As

Publication number Publication date
WO2014001872A1 (en) 2014-01-03
MD20120057A3 (ro) 2015-10-31
MD20120057A2 (ro) 2013-12-31
MD4420B1 (ro) 2016-05-31
US20150224489A1 (en) 2015-08-13

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Zhao et al. Oxidative desulfurization of diesel fuel using a Brønsted acid room temperature ionic liquid in the presence of H2O2
Zhu et al. Catalytic kinetics of oxidative desulfurization with surfactant-type polyoxometalate-based ionic liquids
CA2373502C (en) Mercury removal in petroleum crude using sulfur compounds and adsorption
Bokare et al. Bicarbonate-induced activation of H2O2 for metal-free oxidative desulfurization
EP0097055A2 (en) Process for purifying hydrocarbonaceous oils
Li et al. MFM-300 (V) as an active heterogeneous catalyst for deep desulfurization of fuel oil by aerobic oxidation
SA95160352B1 (ar) معالجة مسبقة عن بعد لعامل حفاز لمعالجة الهيدروكربون
ES2606324T3 (es) Procedimiento y aparato de desulfuración selectiva que integra la desulfuración y la hidrodesulfuración oxidativa en fase gaseosa para producir combustible diésel que tiene un nivel ultrabajo de compuestos organosulfurados
JPH0673673B2 (ja) 廃液処理方法
Laperdrix et al. Selective oxidation of H2S over CuO/Al2O3: Identification and role of the sulfurated species formed on the catalyst during the reaction
RU2649444C2 (ru) Установка, способ и катализатор осушки и очистки газообразного углеводородного сырья от сероводорода и меркаптанов
US20190194555A1 (en) Integrated process for activating hydroprocessing catalysts with in-situ produced sulfides and disulphides
Nip et al. Gas-phase reactions of O (3P) atoms with methanethiol, ethanethiol, methyl sulfide, and dimethyl disulfide. 1. Rate constants and Arrhenius parameters
Jiang et al. Synthesis of task-specific ternary deep eutectic solvents for deep desulfurization via reactive extraction
RU2408657C2 (ru) Способ очистки углеводородных смесей от серосодержащих гетероциклических соединений
SA515360006B1 (ar) تحضير مركبات ثنائي كبريتيد متماثلة وغير متماثلة بواسطة تقطير تفاعلي لخلائط مركبات ثنائي كبريتيد
MD4420C1 (ro) Aplicarea componentelor grele întunecate ale petrolului în calitate de catalizator la purificarea oxidativă de hidrogen sulfurat şi mercaptani uşori a compoziţiilor de hidrocarburi şi procedeu de purificare a compoziţiilor de hidrocarburi
Clark et al. Production of H2 from catalytic partial oxidation of H2S in a short-contact-time reactor
US1932369A (en) Removal of sulphur compounds from crude hydrocarbons
Mota et al. Application of VIVO (acac) 2 type complexes in the desulfurization of fuels with ionic liquids
AU2006222351B2 (en) Process for the removal by oxidation, of mercaptans contained in hydrocarbons
Rakhmanov et al. Oxidative desulfurization of catalytically cracked gasoline with hydrogen peroxide
CA2981218C (en) Process for managing sulphur species
NL8204592A (nl) Werkwijze voor het verbeteren van de thermische stabiliteit van gebruikt zwavelzuur; werkwijze voor het bereiden van alcoholen.
Zulkefli et al. PREPARATION AND COMPUTATIONAL STUDY OF BIMETALLIC COBALT-IRON SUPPORTED ON ALUMINA CATALYST IN CATALYTIC OXIDATIVE DESULFURIZATION

Legal Events

Date Code Title Description
FG4A Patent for invention issued
KA4A Patent for invention lapsed due to non-payment of fees (with right of restoration)
MM4A Patent for invention definitely lapsed due to non-payment of fees