[go: up one dir, main page]

MD4484C1 - Forma cristalină VIII a agomelatinei, procedeu de preparare, utilizarea acesteia şi compoziţie farmaceutică care o conţine - Google Patents

Forma cristalină VIII a agomelatinei, procedeu de preparare, utilizarea acesteia şi compoziţie farmaceutică care o conţine Download PDF

Info

Publication number
MD4484C1
MD4484C1 MDA20130074A MD20130074A MD4484C1 MD 4484 C1 MD4484 C1 MD 4484C1 MD A20130074 A MDA20130074 A MD A20130074A MD 20130074 A MD20130074 A MD 20130074A MD 4484 C1 MD4484 C1 MD 4484C1
Authority
MD
Moldova
Prior art keywords
agomelatine
crystalline form
form viii
preparation
water
Prior art date
Application number
MDA20130074A
Other languages
English (en)
Russian (ru)
Other versions
MD4484B1 (ro
MD20130074A2 (ro
Inventor
Хуан
Лун
Сюейянь ЧЖУ
Ханьбинь Шань
Чжедун Юань
С Юй
Original Assignee
Hanghai Institute Of Pharmaceutical Industry
Les Laboratoires Servier
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Hanghai Institute Of Pharmaceutical Industry, Les Laboratoires Servier filed Critical Hanghai Institute Of Pharmaceutical Industry
Publication of MD20130074A2 publication Critical patent/MD20130074A2/ro
Publication of MD4484B1 publication Critical patent/MD4484B1/ro
Publication of MD4484C1 publication Critical patent/MD4484C1/ro

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C233/00Carboxylic acid amides
    • C07C233/01Carboxylic acid amides having carbon atoms of carboxamide groups bound to hydrogen atoms or to acyclic carbon atoms
    • C07C233/02Carboxylic acid amides having carbon atoms of carboxamide groups bound to hydrogen atoms or to acyclic carbon atoms having nitrogen atoms of carboxamide groups bound to hydrogen atoms or to carbon atoms of unsubstituted hydrocarbon radicals
    • C07C233/08Carboxylic acid amides having carbon atoms of carboxamide groups bound to hydrogen atoms or to acyclic carbon atoms having nitrogen atoms of carboxamide groups bound to hydrogen atoms or to carbon atoms of unsubstituted hydrocarbon radicals with carbon atoms of carboxamide groups bound to acyclic carbon atoms of a saturated carbon skeleton containing rings
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61KPREPARATIONS FOR MEDICAL, DENTAL OR TOILETRY PURPOSES
    • A61K31/00Medicinal preparations containing organic active ingredients
    • A61K31/16Amides, e.g. hydroxamic acids
    • A61K31/165Amides, e.g. hydroxamic acids having aromatic rings, e.g. colchicine, atenolol, progabide
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P1/00Drugs for disorders of the alimentary tract or the digestive system
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P25/00Drugs for disorders of the nervous system
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P25/00Drugs for disorders of the nervous system
    • A61P25/18Antipsychotics, i.e. neuroleptics; Drugs for mania or schizophrenia
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P25/00Drugs for disorders of the nervous system
    • A61P25/20Hypnotics; Sedatives
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P25/00Drugs for disorders of the nervous system
    • A61P25/22Anxiolytics
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P25/00Drugs for disorders of the nervous system
    • A61P25/24Antidepressants
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P43/00Drugs for specific purposes, not provided for in groups A61P1/00-A61P41/00
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P9/00Drugs for disorders of the cardiovascular system
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C233/00Carboxylic acid amides
    • C07C233/01Carboxylic acid amides having carbon atoms of carboxamide groups bound to hydrogen atoms or to acyclic carbon atoms
    • C07C233/16Carboxylic acid amides having carbon atoms of carboxamide groups bound to hydrogen atoms or to acyclic carbon atoms having the nitrogen atom of at least one of the carboxamide groups bound to a carbon atom of a hydrocarbon radical substituted by singly-bound oxygen atoms
    • C07C233/17Carboxylic acid amides having carbon atoms of carboxamide groups bound to hydrogen atoms or to acyclic carbon atoms having the nitrogen atom of at least one of the carboxamide groups bound to a carbon atom of a hydrocarbon radical substituted by singly-bound oxygen atoms with the substituted hydrocarbon radical bound to the nitrogen atom of the carboxamide group by an acyclic carbon atom
    • C07C233/18Carboxylic acid amides having carbon atoms of carboxamide groups bound to hydrogen atoms or to acyclic carbon atoms having the nitrogen atom of at least one of the carboxamide groups bound to a carbon atom of a hydrocarbon radical substituted by singly-bound oxygen atoms with the substituted hydrocarbon radical bound to the nitrogen atom of the carboxamide group by an acyclic carbon atom having the carbon atom of the carboxamide group bound to a hydrogen atom or to a carbon atom of an acyclic saturated carbon skeleton
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07BGENERAL METHODS OF ORGANIC CHEMISTRY; APPARATUS THEREFOR
    • C07B2200/00Indexing scheme relating to specific properties of organic compounds
    • C07B2200/13Crystalline forms, e.g. polymorphs

Landscapes

  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • Bioinformatics & Cheminformatics (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Nuclear Medicine, Radiotherapy & Molecular Imaging (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Neurosurgery (AREA)
  • Neurology (AREA)
  • Biomedical Technology (AREA)
  • Psychiatry (AREA)
  • Epidemiology (AREA)
  • Pain & Pain Management (AREA)
  • Heart & Thoracic Surgery (AREA)
  • Cardiology (AREA)
  • Anesthesiology (AREA)
  • Acyclic And Carbocyclic Compounds In Medicinal Compositions (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Abstract

Invenţia se referă la forma cristalină mixtă VIII a agomelatinei, procedeul de preparare, utilizarea acesteia şi la o compoziţie farmaceutică care o conţine.Această formă cristalină VIII a agomelatinei este stabilă şi posedă o reproductibilitate bună. În urma testelor de stabilitate s-a dovedit că forma dată este superioară formei cristaline VI. Ca urmare a acestui fapt, forma cristalină VIII din prezenta invenţie posedă avantaje în producere. Procedeul de preparare, conform invenţiei, include dizolvarea compusului agomelatinei în acid acetic, la care se adaugă acetat de sodiu, după care la acest amestec al reacţiei se adaugă apă prin picurare şi se agită la o temperatură cuprinsă între 7…13°C pentru a provoca cristalizarea, cristalele fiind apoi separate din soluţie.

Description

Invenţia se referă la o formă cristalină mixtă VIII a agomelatinei N-[2-(7-metoxi-1-naftil)etil]acetamidă, la un procedeu de preparare, aplicarea acesteia şi la o compoziţie farmaceutică care o conţine.
Agomelatina, cu denumirea chimică N-[2-(7-metoxi-1-naftil)etil]acetamidă şi cea comercială Valdoxan, are următoarea structură chimică (I):
Ea are un efect dublu, acţionând nu doar ca un agonist al receptorilor sistemului melatoninergic, ci şi ca un antagonist al receptorului 5HT2C. Proprietăţile sale indică faptul că ea este activă în sistemul nervos central, îndeosebi în tratamentul depresiei majore, tulburărilor afective sezoniere, tulburărilor de somn, patologiilor cardiovasculare, patologiilor sistemului digestiv, insomniei şi oboselii provocate de diferenţele de fus orar, dereglărilor poftei de mâncare şi obezităţii. Agomelatina este primul antidepresiv melatoninergic, fiind eficientă în tratamentul depresiei şi ameliorarea parametrilor somnului, totodată nu afectează funcţiile sexuale.
Prepararea şi utilizarea terapeutică a agomelatinei a fost descrisă în brevetul european EP 0 447 285 [1].
Având în vedere valoarea farmaceutică a compusului menţionat, este important de a obţine o formă cristalină extrem de pură, cu o reproductibilitate bună şi avantajoasă în prepararea farmaceutică şi suficient de stabilă pentru păstrarea pe termen lung fără a avea cerinţe specifice în ce priveşte temperatura, lumina, umiditatea sau nivelul de oxigen.
Brevetele CN200510071611.6, CN200610108396.7, CN200610108394.8, CN200610108395.2, CN200910047329.2, CN200910245029.5 [2-7] au făcut publice diverse forme cristaline ale agomelatinei, precum şi procedeele de preparare.
Printre acestea, în CN200910047329.2, forma cristalină VI dezvăluită public, obţinută prin procedeul recristalizării din acid acetic şi apă, posedă o solubilitate superioară în comparaţie cu majoritatea formelor cristaline existente dezvăluite public, având astfel valoare unică în ce priveşte proprietăţile sale în tehnologia de preparare a produselor farmaceutice. Cu toate acestea, atunci când forma cristalină VI este plasată în condiţii extreme (temperatură înaltă de 60°C) timp de 10 zile, poate avea loc tranziţia cristalelor în cantităţi mici.
Cercetătorii şi-au concentrat atenţia asupra căutării unei forme cristaline sau cristaline mixte care ar avea o stabilitate mai mare fără a compromite solubilitatea.
În mod avantajos, explorând diverse procedee de preparare şi comparând stabilitatea, a fost găsită o formă cristalină mixtă care, atunci când este plasată în condiţii extreme, oferă o stabilitate superioară în comparaţie cu forma cristalină VI. Cristalul mixt menţionat atinge o stabilitate mai mare fără a compromite solubilitatea excelentă a formei cristaline VI. Acesta oferă o reproductibilitate excelentă, iar în condiţii extreme, stabilitate în procesul său de preparare, sporind astfel considerabil fezabilitatea tehnologiei de preparare a produselor farmaceutice.
Scopul prezentei invenţii este de a oferi o formă cristalină mixtă a agomelatinei, forma VIII, precum şi un procedeu de preparare a ei. Fiind comparată cu forma cristalină VI, forma menţionată VIII oferă o stabilitate mai mare la temperatură înaltă. Totodată, ea prezintă proprietăţi valoroase în tehnologia de preparare a produselor farmaceutice.
Forma cristalină mixtă VIII a agomelatinei din invenţia prezentă poate fi utilizată în tratamentul bolilor sistemului melatoninergic, tulburărilor de somn, stresului, anxietăţii, tulburărilor afective sezoniere, depresiei majore, patologiilor cardiovasculare, patologiilor sistemului digestiv, insomniei şi oboselii provocate de diferenţele de fus orar, schizofreniei, fobiilor şi depresiei.
Prezenta invenţie are, de asemenea, ca scop elaborarea unui procedeu de preparare a formei VIII a agomelatinei, care este simplu în realizare şi asigură o reproductibilitate bună.
Un alt scop al prezentei invenţii este de a oferi o compoziţie farmaceutică, care include forma cristalină mixtă VIII a agomelatinei din prezenta invenţie, precum şi adjuvanţi sau excipienţi acceptabili farmaceutic.
Compoziţia farmaceutică menţionată poate fi configurată pentru a fi utilizată în diverse moduri de aplicare, în special atunci când este administrată pe cale orală sau prin injectare.
Conform naturii sau gradului de severitate al bolii, tratamentul poate fi administrat într-o doză regulată conform vârstei şi greutăţii pacientului. Doza poate varia între 0,1 mg şi 1 g pe zi, fiind administrată doar o singură dată sau de câteva ori.
Următoarele exemple de diagrame de difracţie a razelor X a formei cristaline VIII a agomelatinei din prezenta invenţie folosesc distanţa interplanară d în cristale, unghiul Bragg 2Θ şi intensitatea relativă I (%) pentru a indica:
2Θ° d (Å) Intensitatea relativă, I (%) 9,493 9,3085 12,86 9,809 9,0096 15,62 10,815 8,1735 13,10 11,171 7,9141 17,53 11,879 7,4439 64,67 12,770 6,9264 17,90 13,811 6,4065 17,10 14,939 5,9255 12,14 15,315 5,7808 10,48 16,085 5,5057 19,89 17,544 5,0510 48,47 18,491 4,7943 66,41 19,065 4,6512 24,02 19,538 4,5398 99,39 19,774 4,4861 100,00 20,801 4,2668 50,35 21,156 4,1961 30,66 21,807 4,0722 37,31 22,499 3,9486 22,63 23,032 3,8583 31,18 23,780 3,7387 39,67 24,610 3,6144 21,02 25,419 3,5011 30,30 27,075 3,2906 14,67 31,931 2,8004 14,14
La utilizarea difracţiei razelor X pentru măsurarea cristalizării în prezenta invenţie, uneori din cauza echipamentului de măsurare sau a condiţiilor de testare, punctele maxime măsurate indică devieri uşoare în măsurare; îndeosebi, spre exemplu, poate fi o deviere de circa ±0,2 în măsurarea valorii 2Θ; chiar dacă se foloseşte un echipament extrem de exact, se poate observa o deviere de circa ±0,1. Ca rezultat, această deviere trebuie luată în considerare în timpul determinării fiecărei structuri cristaline.
Condiţiile testării XRD (difracţia razelor X) a formei VIII a agomelatinei din prezenta invenţie
Modelul instrumentului: difractometru de raze X Bruker D8 ADVANCE
Parametrii experimentului
Detector: detector LynxEye
Sursa de lumină: CuKα 40 kV 40 mA
Monocromator: disc de filtru din Ni
Valoarea devierii: 1°
Valoarea devierii L.O.: 1,0 mm
Proba: proba LynxEye
Metoda de scanare: scanare continuă Θ-Θ
Intervalul de scanare: 3°~45°
Lungimea etapei: 0,02°
Viteza de scanare: 8,0°/min
Timpul de scanare: 5 min
Temperatura de scanare: temperatura camerei
Condiţiile testării diagramei de modificare în absorbţie DSC (calorimetria diferenţială) a formei menţionate VIII a agomelatinei din prezenta invenţie
Modelul instrumentului: NETZSCH DSC 204F1
Condiţiile experimentale
Tipul creuzetului: Creuzet standard din aluminiu (perforat)
Gaz de protecţie: azot cu puritatea înaltă 20 ml/min
Gaz pentru purjare: azot cu puritatea înaltă 60 ml/min
Viteza de încălzire: 10°C/min
Intervalul de temperatură: temperatura camerei ~140°C
Valoarea de plecare a punctului maxim endotermic al diagramei de modificare în absorbţie DSC din prezenta invenţie se caracterizează prin: intervalul valorii de plecare de 97…98°C, suprafaţa maximă endotermică de cel puţin 90%, cu raportul preferabil de 95…99%.
Atunci când se foloseşte calorimetria diferenţială (DSC) pentru măsurarea cristalelor din prezenta invenţie, uneori din cauza echipamentului de măsurare sau a condiţiilor de testare, punctele maxime măsurate indică devieri uşoare în măsurare; îndeosebi, spre exemplu, poate fi o deviere de circa ±1°C în măsurarea valorii de plecare, chiar dacă se foloseşte un echipament extrem de exact, se poate observa o deviere de circa ±0,5°C. Ca rezultat, această deviere trebuie luată în considerare în timpul determinării fiecărei structuri cristaline.
Condiţiile testării TGA (termogravimetrice) din prezenta invenţie
Modelul instrumentului: NETZSCH TG 209F1
Condiţiile experimentale
Tipul creuzetului: Al2O3
Gaz pentru purjare: N2 20 ml/min; gaz de protecţie: N2 10 ml/min
Intervalul de temperatură: temperatura camerei ~300°C
Viteza de încălzire: 10°C/min
Procedeul de preparare a formei cristaline VIII din prezenta invenţie implică dizolvarea compuşilor agomelatinei cu formula (II) (Agomelatină-HCl-H2O) în acid acetic, la care se adaugă ulterior acetat de sodiu, apoi la acest amestec al reacţiei se adaugă apă prin picurare şi se agită la o temperatură de 7…13°C pentru a provoca cristalizarea, cristalele fiind apoi separate din soluţie.
(II)
După cum s-a descris, în prezenta invenţie nu sunt cerinţe speciale cu privire la cantitatea acidului acetic care urmează să fie adăugată, fiind utilizată o cantitate suficientă pentru dizolvarea materiilor prime, iar încălzirea poate, de asemenea, fi aplicată în modul potrivit pentru facilitarea dizolvării.
Raportul molar dintre compuşii agomelatinei cu formula (II) şi acetatul de sodiu este, de preferinţă, în următoarea ordine 1:(1…1,5), cel optimal fiind 1:(1…1,1).
În procedeul de preparare din prezenta invenţie după cum s-a descris, raportul dintre volumul acidului acetic şi apă este de 1: (15…30).
Într-o variantă preferenţială de executare a procedeului de preparare a formei cristaline VIII a agomelatinei din prezenta invenţie, atunci când temperatura amestecului rezultat al reacţiei atinge 12…18°C, şi în special circa 15°C, se adaugă apă prin picurare pentru a provoca cristalizarea.
Într-o altă variantă preferenţială de executare, după ce la amestecul rezultat al reacţiei se adaugă apă prin picurare, are loc agitarea la o temperatură de circa 10°C. Aceasta se poate efectua pe o perioadă de circa 1,5 ore pentru a provoca cristalizarea.
Într-o altă variantă preferenţială de executare, după adăugarea acetatului de sodiu, amestecul reacţiei este încălzit până la 40…80°C, apoi se adaugă o cantitate corespunzătoare, care nu este fixată, de carbon activat, urmată de agitare şi filtrare; soluţia menţionată este apoi lăsată să se răcească de sine stătător, ulterior se adaugă apă prin picurare pentru a provoca cristalizarea.
Forma cristalină VIII a agomelatinei oferită de prezenta invenţie poate fi utilizată împreună cu adjuvanţi sau excipienţi acceptabili farmaceutic pentru prepararea produselor farmaceutice.
Prezenta invenţie are ca rezultat o formă nouă VIII a agomelatinei, cu o stabilitate mai mare în comparaţie cu cea a formei cristaline VI, prezentând astfel avantaje în producere cu privire la stabilitate.
Conform cererii de brevet CN 201010126254.X, compusul agomelatinei cu formula (II), după cum s-a descris anterior, poate fi produs prin intermediul următorului procedeu de preparare, care implică intrarea agomelatinei în reacţie cu diverse forme de HCl pentru a forma un hidrat. Cele două procedee sunt realizate după cum urmează: agomelatina este mai întâi dizolvată într-un solvent organic ce conţine apă, după care se adaugă gaz HCl, cristalele solide sunt spălate şi apoi uscate; sau agomelatina este adăugată la un solvent care conţine HCl, iar cristalele solide sunt apoi spălate şi uscate. La aplicarea primului procedeu, o supraabundenţă de HCl poate duce la o micşorare a randamentului, în timp ce în al doilea procedeu cantitatea de HCl prezentă în solvent este controlată uşor. De aceea este preferabil al doilea procedeu.
În mod specific, agomelatina poate fi adăugată la un solvent organic ce conţine apă, urmată de adăugarea prin picurare a unui solvent care conţine HCl. Cristalele solide sunt ulterior spălate şi uscate.
De asemenea, este posibil de a adăuga agomelatina la un solvent organic, urmată de adăugarea prin picurare a unei soluţii apoase care conţine HCl. Cristalele solide sunt ulterior spălate şi apoi uscate. Conţinutul deplin al documentelor citate sau menţionate în prezenta cerere a fost adus ca referinţă.
Invenţia se explică prin desenele din fig. 1-7, care reprezintă:
- fig. 1, diagrama difracţiei razelor X a formei a VIII-a în varianta 1 de executare a prezentei invenţii;
- fig. 2, diagrama modificării în absorbţie DSC a formei a VIII-a în varianta 1 de executare a prezentei invenţii;
- fig. 3, diagrama difracţiei razelor X a formei a VIII-a în varianta 2 de executare a prezentei invenţii;
- fig. 4, diagrama modificării în absorbţie DSC a formei a VIII-a în varianta 2 de executare a prezentei invenţii;
- fig. 5, diagrama difracţiei razelor X a formei a VIII-a în varianta 3 de executare a prezentei invenţii;
- fig. 6, diagrama modificării în absorbţie DSC a formei a VIII-a în varianta 3 de executare a prezentei invenţii;
- fig. 7, curba analizei termogravimetrice TGA a produsului în varianta 5 de executare a prezentei invenţii.
Descrierea detaliată a variantelor de executare
Următoarele variante de executare descriu în continuare prezenta invenţie, însă nu limitează întinderea acesteia.
Varianta 1 de executare
Se dizolvă 14 g de compus al agomelatinei cu formula (II) în 55 mL de acid acetic, la care se adaugă 4,5 g de acetat de sodiu; amestecul este apoi încălzit până la 60°C, după care se adaugă 0,5 g de carbon activat. Se agită timp de 2 ore, după care amestecul este filtrat; la temperatura de 15°C se adaugă apoi 1 L de apă prin picurare. Soluţia devine treptat tulbure, la temperatura de ~10°C se efectuează agitarea timp de 1,5 ore, urmată de filtrarea, apoi spălarea şi uscarea turtei de filtrare la 45°C în vid până la atingerea greutăţii constante, obţinându-se 9,6 g de substanţă solidă de culoare albă.
(A se vedea fig. 1 pentru diagrama difracţiei razelor X; a se vedea fig. 2 pentru diagrama modificării în absorbţie DSC)
Varianta 2 de executare
Se dizolvă 140 g de compus al agomelatinei cu formula (II) în 490 mL de acid acetic, la care se adaugă 60 g de acetat de sodiu; amestecul este apoi încălzit până la 60°C, după care se adaugă 1,4 g de carbon activat. Se agită timp de o oră, după care amestecul este filtrat; la temperatura de 15°C se adaugă 8,8 L de apă prin picurare. Soluţia devine treptat tulbure, la temperatura de ~10°C se efectuează agitarea timp de 1,5 ore, urmată de filtrarea, apoi spălarea şi uscarea turtei de filtrare la 45°C în vid până la atingerea greutăţii constante, obţinându-se 94 g de substanţă solidă de culoare albă.
(A se vedea fig. 3 pentru diagrama difracţiei razelor X; a se vedea fig. 4 pentru diagrama modificării în absorbţie DSC)
Varianta 3 de executare
Se dizolvă 66 g de compus al agomelatinei cu formula (II) în 230 mL de acid acetic, la care se adaugă 21 g de acetat de sodiu; amestecul este apoi încălzit până la 60°C, după care se adaugă 1,3 g de carbon activat. Se agită timp de o oră, după care amestecul este filtrat; la temperatura de 15°C se adaugă apoi 6,9 L de apă prin picurare. Soluţia devine treptat tulbure, la temperatura de ~10°C se efectuează agitarea timp de 1,5 ore, urmată de filtrarea, apoi spălarea şi uscarea turtei de filtrare la 50°C în vid până la atingerea greutăţii constante, obţinându-se 49 g de substanţă solidă de culoare albă.
(A se vedea fig. 5 pentru diagrama difracţiei razelor X; a se vedea fig. 6 pentru diagrama modificării în absorbţie DSC)
Varianta 4 de executare
Formele cristaline VI şi VIII ale agomelatinei (obţinute prin intermediul variantei 2 de executare) sunt fiecare plasate în recipiente termostatice la o temperatură de 40°C şi păstrate timp de 20 zile, stabilitatea acestor probe fiind studiată cu ajutorul metodei cromatografiei în fază lichidă de înaltă performanţă.
1. Măsurarea purităţii probei
Condiţiile cromatografice: siliciu legat chimic cu octadecil silan este utilizat în calitate de ambalaj; o soluţie mixtă de tampon fosfat de 10 mmol/L (ajustată până la pH 7,0 cu hidroxid de sodiu) şi acetonitril în raport de 2:7 după volum acţionează în calitate de fază mobilă; temperatura coloanei 40°C; lungimea de undă a detecţiei de 220 nm. Puritatea este măsurată cu ajutorul unui procedeu standard intern.
În fază mobilă, formele cristaline VI şi VIII sunt distribuite în soluţii de 1mg/mL, 10µL de fiecare soluţie, fiind apoi trecute într-un cromatograf lichid, cu înregistrarea cromatogramelor acestora.
2. Prelevarea probei
A fost folosit procedeul de măsurare a purităţii probei de referinţă, măsurările fiind făcute cu ajutorul unui procedeu standard extern. Rezultatele sunt prezentate în tabelul I.
Tabelul I
Denumirea probei Forma cristalină VI Forma VIII Puritate (%) Conţinut (%) Puritate (%) Conţinut (%) Înainte de păstrare 99,7 100,1 99,8 100,3 După păstrare în recipiente controlate termostatic timp de 20 de zile 99,6 99,8 99,7 100,1
3. Măsurarea solubilităţii în apă
A fost folosită metoda HPLC pentru a determina solubilitatea în apă, măsurările fiind făcute cu ajutorul unui procedeu standard extern. Rezultatele sunt prezentate în tabelul II.
Tabelul II
Denumirea probei Forma cristalină VI Forma VIII Solubilitate (mg/mL) 0,336 0,335
4. Determinarea stabilităţii cristaline
A fost măsurată cu ajutorul procedeului de evaluare a stabilităţii farmacopeice:
1) testarea factorului influenţabil (expunere timp de 10 zile): temperatură înaltă (60°C), iluminare (4500 lx), umiditate înaltă (92,5% RH, 25°C),
2) testare accelerată (sigilat ermetic timp de 6 luni): temperatură 30°C, umiditate 65% RH,
3) testare pe termen lung (sigilat ermetic timp de 12 luni): temperatură 25°C, umiditate 60% RH.
Tabelul III
Denumirea probei Forma cristalină VI Forma cristalină VIII Factorul influenţabil Temperatură înaltă x* √* Iluminare √ √ Umiditate înaltă √ √ Testare accelerată √ Testare pe termen lung (6 luni) √ Testare pe termen lung (9 luni) √ Testare pe termen lung (12 luni) √ *: √- stabil; ×- instabil
După cum se poate vedea din rezultatele testărilor, forma VIII a agomelatinei din prezenta invenţie oferă în mod clar o stabilitate mai mare la temperatură înaltă şi solubilitate comparabilă faţă de forma cristalină VI. Procedeul de preparare oferă o reproductibilitate bună. Totodată, forma VIII a agomelatinei prezintă proprietăţi valoroase în prepararea produselor farmaceutice.
5. Studiu referitor la prepararea şi stabilitatea compoziţiilor farmaceutice (forma cristalină, puritate şi conţinut)
1000 capsule prescrise (doză: 25 mg) Forma VIII 25 mg Lactoză 71,2 mg Stearat de magneziu 1,3 mg Acid stearic 1,3 mg Amidon (Starch 1500) 19,5 mg Amidon carboximetil de sodiu (CMS-Na) 6,5 mg
Produsul a fost supus procedeului de evaluare a stabilităţii farmacopeice şi testării factorului influenţabil (expunere timp de 10 zile): temperatură înaltă (60°C), iluminare (4500 lx), umiditate înaltă (92,5% RH, 25°C); testare accelerată (sigilat ermetic timp de 6 luni): temperatura 30°C, umiditatea 65% RH; testare pe termen lung (sigilat ermetic timp de 12 luni): temperatura 25°C, umiditatea 60% RH. Rezultatele evaluării demonstrează că în condiţiile sus-menţionate nici forma cristalină, nici puritatea şi nici conţinutul produsului nu au suferit careva schimbări.
În consecinţă, rezultatele testării ingredientelor farmaceutice şi ale capsulelor produsului dat indică că forma VIII are un potenţial mare în producerea farmaceutică.
Varianta 5 de executare
Compusul agomelatinei cu formula (II)
Se adaugă 10 g de agomelatină la o soluţie de 100 mL de acetat de etil. La temperatura de 10°C se adaugă lent prin picurare 4,6 g de o soluţie apoasă de HCl (36%). Se agită timp de o oră, apoi se filtrează şi substanţa solidă rezultată este spălată de două ori în 10 mL de acetat de etil şi uscată la temperatura de 40°C pentru a obţine 10,2 g de substanţă solidă albă de forma II; puritatea: 99,8%, randament: 88,7%.
Analiza elementară a Cl
Valoarea teoretic calculată: conţinut Cl - 11,91% mas.
Valoarea măsurată: conţinut Cl - 11,86% mas.
Determinarea conţinutului apei de cristalizare în compusul agomelatinei cu formula (II):
Conţinutul teoretic calculat al apei de cristalizare a C15H17NO2·HCl·H2O este de 6,06% mas.
5.1. Metoda Fischer (Farmacopeea chinezească Ediţia 2010, anexa VIII M)
Produsul obţinut din varianta 5 de executare a fost măsurat conform metodei Fischer sus-menţionate, conţinutul înregistrat al apei de cristalizare a fost de: 6,15% mas.
5.2. Analiza termogravimetrică (Farmacopeea chinezească Ediţia 2010, anexa VIII Q)
Produsul obţinut din varianta 5 de executare a fost măsurat conform analizei termogravimetrice sus-menţionate, pierderea înregistrată a apei de cristalizare a fost de: 6,67% mas., adică conţinutul apei de cristalizare a produsului iniţial a fost de: 6,67% mas. Pentru curba TGA, faceţi referinţă la fig. 7.
1. EP 0447285 B1 1993.05.12
2. CN 1680284 A 2005.10.12
3. CN 1907959 A 2007.02.07
4. CN 1907957 A 2007.02.07
5. CN 1907958 A 2007.02.07
6. CN 101585779 A 2009.11.25
7. CN 101781226 A 2010.07.21

Claims (14)

1. Forma cristalină VIII a agomelatinei, diagrama sa de difracţie a razelor X având următoarele valori ale unghiului Bragg 2Θ:
2Θ±0,2° 9,493 9,809 10,815 11,171 11,879 12,770 13,811 14,939 15,315 16,085 17,544 18,491 19,065 19,538 19,774 20,801 21,156 21,807 22,499 23,032 23,780 24,610 25,419 27,075 31,931
2. Forma cristalină VIII a agomelatinei, diagrama sa de difracţie a razelor X având următoarele valori ale distanţei interplanare d în cristale, unghiului Bragg 2Θ şi intensităţii relative:
2Θ±0,2° d (Å) Intensitatea relativă (I%) 9,493 9,3085 12,86 9,809 9,0096 15,62 10,815 8,1735 13,10 11,171 7,9141 17,53 11,879 7,4439 64,67 12,770 6,9264 17,90 13,811 6,4065 17,10 14,939 5,9255 12,14 15,315 5,7808 10,48 16,085 5,5057 19,89 17,544 5,0510 48,47 18,491 4,7943 66,41 19,065 4,6512 24,02 19,538 4,5398 99,39 19,774 4,4861 100,00 20,801 4,2668 50,35 21,156 4,1961 30,66 21,807 4,0722 37,31 22,499 3,9486 22,63 23,032 3,8583 31,18 23,780 3,7387 39,67 24,610 3,6144 21,02 25,419 3,5011 30,30 27,075 3,2906 14,67 31,931 2,8004 14,14
3. Forma cristalină VIII a agomelatinei conform revendicării 1 sau 2, caracterizată prin diagrama sa de modificare în absorbţie DSC, intervalul valorii de pornire fiind de 97...98°C, suprafaţa maximă endotermică nefiind mai joasă de 90%, cu raportul preferabil de 95...99%.
4. Procedeu de preparare a formei cristaline VIII a agomelatinei, conform oricăreia dintre revendicările 1 - 3, unde compusul agomelatinei cu formula (II) este dizolvat în acid acetic, la care se adaugă acetat de sodiu, apoi la acest amestec al reacţiei se adaugă apă prin picurare şi se agită la o temperatură de 7...13°C pentru a provoca cristalizarea, cristalele fiind apoi separate din soluţie.
5. Procedeu de preparare, conform revendicării 4, caracterizat prin aceea că raportul molar dintre compusul agomelatinei cu formula (II) şi acetatul de sodiu este de 1:(1…1,5), cel mai optimal fiind 1:(1…1,1).
6. Procedeu de preparare, conform revendicării 4 sau 5, caracterizat prin aceea că raportul dintre volumul acidului acetic şi apă este de 1:(15…30).
7. Procedeu de preparare, conform oricăreia dintre revendicările 4 - 6, caracterizat prin aceea că atunci când temperatura amestecului rezultat al reacţiei atinge 12...18°C, în special 15°C, se adaugă apă prin picurare pentru a provoca cristalizarea.
8. Procedeu de preparare, conform oricăreia dintre revendicările 4-7, caracterizat prin aceea că la amestecul rezultat al reacţiei se adaugă apă prin picurare şi se agită apoi la temperatura de 10°C pentru a provoca cristalizarea.
9. Procedeu de preparare, conform oricăreia dintre revendicările 4-8, caracterizat prin aceea că, după adăugarea acetatului de sodiu, amestecul reacţiei este încălzit până la 40...80°C; soluţia menţionată este apoi lăsată să se răcească de sine stătător şi se adaugă apă prin picurare pentru a provoca cristalizarea.
10. Compoziţie farmaceutică, care include forma cristalină VIII a agomelatinei, conform oricăreia dintre revendicările 1 - 3, şi adjuvanţi sau excipienţi acceptabili farmaceutic.
11. Compoziţie farmaceutică, conform revendicării 10, pentru utilizare la prepararea unui medicament pentru tratamentul bolilor sistemului melatoninergic.
12. Compoziţie farmaceutică, conform revendicării 10, pentru utilizare la prepararea unui medicament pentru tratamentul tulburărilor de somn, stresului, anxietăţii, tulburărilor afective sezoniere, depresiei majore, patologiilor cardiovasculare, patologiilor sistemului digestiv, insomniei şi oboselii provocate de diferenţele de fus orar, schizofreniei, fobiilor sau al depresiei.
13. Forma cristalină VIII a agomelatinei, conform oricăreia dintre revendicările 1 - 3, pentru utilizare în tratamentul bolilor sistemului melatoninergic.
14. Forma cristalină VIII a agomelatinei, conform oricăreia dintre revendicările 1 - 3, pentru utilizare în tratamentul tulburărilor de somn, stresului, anxietăţii, tulburărilor afective sezoniere, depresiei majore, patologiilor cardiovasculare, patologiilor sistemului digestiv, insomniei şi oboselii provocate de diferenţele de fus orar, schizofreniei, fobiilor sau al depresiei.
MDA20130074A 2011-03-23 2012-03-22 Forma cristalină VIII a agomelatinei, procedeu de preparare, utilizarea acesteia şi compoziţie farmaceutică care o conţine MD4484C1 (ro)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CN2011100706340A CN102690209A (zh) 2011-03-23 2011-03-23 阿戈美拉汀的混晶(形式-ⅷ)、其制备方法、应用和包含其的药物组合物
PCT/CN2012/072818 WO2012126386A1 (zh) 2011-03-23 2012-03-22 阿戈美拉汀的混晶(形式-ⅷ)、其制备方法、应用和包含其的药物组合物

Publications (3)

Publication Number Publication Date
MD20130074A2 MD20130074A2 (ro) 2014-03-31
MD4484B1 MD4484B1 (ro) 2017-05-31
MD4484C1 true MD4484C1 (ro) 2017-12-31

Family

ID=46855965

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
MDA20130074A MD4484C1 (ro) 2011-03-23 2012-03-22 Forma cristalină VIII a agomelatinei, procedeu de preparare, utilizarea acesteia şi compoziţie farmaceutică care o conţine

Country Status (29)

Country Link
US (1) US20140088197A1 (ro)
EP (1) EP2690088B1 (ro)
JP (1) JP6203171B2 (ro)
KR (1) KR20130136546A (ro)
CN (2) CN102690209A (ro)
AR (1) AR085915A1 (ro)
AU (1) AU2012231548B2 (ro)
BR (1) BR112013024022A2 (ro)
CA (1) CA2829690C (ro)
CY (1) CY1118751T1 (ro)
DK (1) DK2690088T3 (ro)
EA (1) EA023278B1 (ro)
ES (1) ES2626030T3 (ro)
GE (1) GEP201606567B (ro)
HR (1) HRP20170575T1 (ro)
HU (1) HUE034329T2 (ro)
LT (1) LT2690088T (ro)
MA (1) MA34959B1 (ro)
MD (1) MD4484C1 (ro)
ME (1) ME02731B (ro)
MX (1) MX355551B (ro)
MY (1) MY166444A (ro)
PL (1) PL2690088T3 (ro)
PT (1) PT2690088T (ro)
RS (1) RS55918B1 (ro)
SG (1) SG193305A1 (ro)
SI (1) SI2690088T1 (ro)
WO (1) WO2012126386A1 (ro)
ZA (1) ZA201306761B (ro)

Families Citing this family (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
PH12012000132B1 (en) * 2011-06-09 2014-10-20 Servier Lab New co-crystals of agomelatine, a process for their preparation and pharmaceutical compositions containing them
EA031237B1 (ru) * 2013-07-29 2018-12-28 Ле Лаборатуар Сервье Новые комплексы агомелатина и сульфокислот, способ их получения и фармацевтические композиции, которые их содержат
CN104529804A (zh) * 2014-12-11 2015-04-22 连云港金康医药科技有限公司 阿戈美拉汀的新晶型
EP3075724B1 (en) 2015-03-31 2023-07-12 F.I.S.- Fabbrica Italiana Sintetici S.p.A. Solid form of agomelatine
EP3466923A1 (en) 2017-10-09 2019-04-10 KRKA, d.d., Novo mesto Process for the preparation of agomelatine in crystalline form

Citations (10)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP0447285B1 (fr) * 1990-02-27 1993-05-12 Adir Et Compagnie Nouveaux dérivés à structure naphtalénique, leur procédé de préparation et les compositions pharmaceutiques qui les contiennent
CN1680284A (zh) * 2004-02-13 2005-10-12 瑟维尔实验室 阿戈美拉汀的新合成方法、新晶型及其药物组合物
CN1907959A (zh) * 2005-08-03 2007-02-07 瑟维尔实验室 阿戈美拉汀的新晶形ⅲ、它的制备方法和包含它的药物组合物
CN1907957A (zh) * 2005-08-03 2007-02-07 瑟维尔实验室 阿戈美拉汀的新晶形ⅳ、它的制备方法和包含它的药物组合物
CN1907958A (zh) * 2005-08-03 2007-02-07 瑟维尔实验室 阿戈美拉汀的新晶形ⅴ、它的制备方法和包含它的药物组合物
CN101585779A (zh) * 2009-03-10 2009-11-25 上海医药工业研究院 阿戈美拉汀的新晶型ⅵ及其制备方法和应用
CN101723844A (zh) * 2009-11-21 2010-06-09 浙江华海药业股份有限公司 一种阿戈美拉汀晶形b、它的制备方法和包含它的药物组合物
CN101781226A (zh) * 2009-12-23 2010-07-21 天津泰普药品科技发展有限公司 阿戈美拉汀及其药物组合物
CN101792400A (zh) * 2010-03-16 2010-08-04 华东师范大学 一种阿戈美拉汀的合成方法
CN101955440A (zh) * 2009-07-17 2011-01-26 北京德众万全药物技术开发有限公司 一种阿戈美拉汀新晶型及其制备方法

Family Cites Families (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US7498466B2 (en) * 2004-02-13 2009-03-03 Les Laboratoires Servier Process for the synthesis and crystalline form of agomelatine
FR2923482B1 (fr) * 2007-11-09 2010-01-29 Servier Lab Nouvelle forme cristalline vi de l'agomelatine, son procede de preparation et les compositions pharmaceutiques qui la contiennent
WO2011006387A1 (zh) * 2009-07-11 2011-01-20 浙江华海药业股份有限公司 阿戈美拉汀的制备方法、阿戈美拉汀晶形及其制备方法
EP2319827A1 (en) * 2009-11-09 2011-05-11 Ratiopharm GmbH Process for the production of polymorph form I of agomelatine
WO2011154140A2 (en) * 2010-06-10 2011-12-15 Gador S.A. New process for the preparation of n-[2-(7-methoxy-1-naphthyl)-ethyl]acetamide and new crystalline form
WO2012046253A2 (en) * 2010-10-08 2012-04-12 Msn Laboratories Limited Process for the preparation of n-[2- (7-methoxy-l-naphthyl) ethyl] acetamide and its novel crystalline forms
CN102452952A (zh) * 2010-11-03 2012-05-16 天津药物研究院 一种高纯度的i型阿戈美拉汀晶体制备方法

Patent Citations (10)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP0447285B1 (fr) * 1990-02-27 1993-05-12 Adir Et Compagnie Nouveaux dérivés à structure naphtalénique, leur procédé de préparation et les compositions pharmaceutiques qui les contiennent
CN1680284A (zh) * 2004-02-13 2005-10-12 瑟维尔实验室 阿戈美拉汀的新合成方法、新晶型及其药物组合物
CN1907959A (zh) * 2005-08-03 2007-02-07 瑟维尔实验室 阿戈美拉汀的新晶形ⅲ、它的制备方法和包含它的药物组合物
CN1907957A (zh) * 2005-08-03 2007-02-07 瑟维尔实验室 阿戈美拉汀的新晶形ⅳ、它的制备方法和包含它的药物组合物
CN1907958A (zh) * 2005-08-03 2007-02-07 瑟维尔实验室 阿戈美拉汀的新晶形ⅴ、它的制备方法和包含它的药物组合物
CN101585779A (zh) * 2009-03-10 2009-11-25 上海医药工业研究院 阿戈美拉汀的新晶型ⅵ及其制备方法和应用
CN101955440A (zh) * 2009-07-17 2011-01-26 北京德众万全药物技术开发有限公司 一种阿戈美拉汀新晶型及其制备方法
CN101723844A (zh) * 2009-11-21 2010-06-09 浙江华海药业股份有限公司 一种阿戈美拉汀晶形b、它的制备方法和包含它的药物组合物
CN101781226A (zh) * 2009-12-23 2010-07-21 天津泰普药品科技发展有限公司 阿戈美拉汀及其药物组合物
CN101792400A (zh) * 2010-03-16 2010-08-04 华东师范大学 一种阿戈美拉汀的合成方法

Non-Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
Tinant B., Declercq J.P. N-[2-(7-methoxy-1-naphthyl)ethyl]-acetamide, a potent melatonin analog. Acta Crystallographica, 1994, C50, p. 907-910 *

Also Published As

Publication number Publication date
CN103476743B (zh) 2015-02-25
AR085915A1 (es) 2013-11-06
AU2012231548B2 (en) 2015-11-19
EP2690088A4 (en) 2014-09-17
MY166444A (en) 2018-06-27
MD4484B1 (ro) 2017-05-31
NZ615714A (en) 2016-03-31
MX2013010634A (es) 2013-10-07
DK2690088T3 (en) 2017-06-06
CA2829690C (en) 2016-08-09
CN103476743A (zh) 2013-12-25
CY1118751T1 (el) 2017-07-12
ES2626030T3 (es) 2017-07-21
MD20130074A2 (ro) 2014-03-31
WO2012126386A1 (zh) 2012-09-27
PL2690088T3 (pl) 2017-09-29
BR112013024022A2 (pt) 2016-12-06
EA023278B1 (ru) 2016-05-31
SI2690088T1 (sl) 2017-06-30
CN102690209A (zh) 2012-09-26
AU2012231548A1 (en) 2013-10-03
JP2014516921A (ja) 2014-07-17
RS55918B1 (sr) 2017-09-29
HK1193086A1 (en) 2014-09-12
CA2829690A1 (en) 2012-09-27
HUE034329T2 (en) 2018-02-28
HRP20170575T1 (hr) 2017-06-30
JP6203171B2 (ja) 2017-09-27
EP2690088A1 (en) 2014-01-29
MA34959B1 (fr) 2014-03-01
MX355551B (es) 2018-04-23
US20140088197A1 (en) 2014-03-27
KR20130136546A (ko) 2013-12-12
GEP201606567B (en) 2016-11-10
PT2690088T (pt) 2017-03-20
EP2690088B1 (en) 2017-02-22
ZA201306761B (en) 2014-05-25
EA201301065A1 (ru) 2014-02-28
ME02731B (me) 2017-10-20
SG193305A1 (en) 2013-10-30
LT2690088T (lt) 2017-04-10

Similar Documents

Publication Publication Date Title
EA017836B1 (ru) Новая полиморфная форма ротиготина и способ ее получения
MD4391C1 (ro) Formă cristalină nouă VII a agomelatinei, procedeu de preparare şi utilizarea acesteia, şi compoziţie farmaceutică care o conţine
MD4484C1 (ro) Forma cristalină VIII a agomelatinei, procedeu de preparare, utilizarea acesteia şi compoziţie farmaceutică care o conţine
CN114644681A (zh) 一种奈玛特韦异丙醇溶剂化物晶型及其制备方法
NZ615707B2 (en) New crystalline form vii of agomelatine, preparation method and use thereof and pharmaceutical composition containing same
NZ615714B2 (en) Mixed crystalline form-VIII of agomelatine, its method of preparation, application and pharmaceutical use
HK1194358B (en) New crystal form vii of agomelatine, preparation method and use thereof and pharmaceutical composition containing same
HK1193086B (en) Mixed crystal agomelatine (form-viii), preparation method and use thereof and pharmaceutical composition containing same
HK1194358A (en) New crystal form vii of agomelatine, preparation method and use thereof and pharmaceutical composition containing same
HK1194357A (en) Mixed crystal agomelatine (form-viii), preparation method and use thereof and pharmaceutical composition containing same
HK1193087B (en) New crystal form vii of agomelatine, preparation method and use thereof and pharmaceutical composition containing same
HK1222167B (zh) 阿戈美拉汀和对甲苯磺酸的共晶的新形式、其制备方法和包含其的药物组合物

Legal Events

Date Code Title Description
FG4A Patent for invention issued
KA4A Patent for invention lapsed due to non-payment of fees (with right of restoration)
MM4A Patent for invention definitely lapsed due to non-payment of fees