WO2025115986A1

WO2025115986A1 - ジルコニア複合焼結体

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Publication number: WO2025115986A1
Application number: PCT/JP2024/042238
Authority: WO
Inventors: 貴広丹羽; 新一郎加藤
Original assignee: Kuraray Noritake Dental Inc
Current assignee: Kuraray Noritake Dental Inc
Priority date: 2023-11-28
Filing date: 2024-11-28
Publication date: 2025-06-05
Anticipated expiration: 2026-05-28

Abstract

本発明は、歯科用として好適な強度を有し、焼結体の状態での機械加工性に優れ、かつ審美性に優れるジルコニア複合焼結体を提供する。本発明は、ジルコニアと、ジルコニアの相転移を抑制可能な安定化剤と、Ｎｂ₂Ｏ₅又はＴａ₂Ｏ₅の少なくとも一方とを含有し、　ジルコニア、前記安定化剤、Ｎｂ₂Ｏ₅、及びａ₂Ｏ₅の合計ｍоｌに対して、　前記安定化剤、Ｎｂ₂Ｏ₅、又はＴａ₂Ｏ₅の少なくとも１成分の含有率が異なる複数の層を備える、ジルコニア複合焼結体に関する。

Description

ジルコニア複合焼結体

　本発明は、ジルコニア複合焼結体に関する。より詳細には、本発明は、歯科用として好適な強度を有し、焼結体の状態で機械加工性に優れ、かつ審美性に優れるジルコニア複合焼結体に関する。

　金属酸化物からなるセラミックスは、工業的に幅広く利用されてきた。中でも、ジルコニア焼結体は、その高い強度と審美性から、歯科用補綴物等の歯科材料用途に使用されている。

　ジルコニア焼結体は、強度に優れるため、補綴物等の歯科材料用途に使用された場合、破損などの問題はほとんど起きない。また、ジルコニア焼結体は、透光性も高く、口腔内で着色しづらいため、審美性にも優れる。一方、完全に焼結した状態の焼結体とした後は、高い硬度を有するため、歯科用加工機ではほとんど加工することができない。例えば、立方体の形状を有するジルコニア焼結体を、患者の歯の形状に合う形状を有するジルコニア焼結体を得るために機械加工すると、金属製の加工用工具の消耗が非常に大きくなる上、わずか１個の歯科用補綴物を製造する場合にも膨大な時間を要する。

　このような事情から、ジルコニア焼結体を歯科材料用途に使用する際には、通常、完全に焼結した焼結体ではなく、加工しやすい半焼結状態である仮焼体を所望の歯科用補綴物の形状に加工した後、さらに焼結させることにより、目的の歯科用補綴物の形状に加工された焼結体として製造される。その後、歯科用補綴物の形状を有する焼結体を歯科医院で患者の口腔内に装着した際に違和感なく適合するように、焼結体に対して微量の調整加工が行われている。
　また、近年、仮焼体を所望の歯科用補綴物の形状に加工する際には、患者の治療部位の歯牙に合わせた形状を得ることができるＣＡＤ／ＣＡＭシステムによる機械加工が使用され、ＣＡＤ／ＣＡＭシステム用の仮焼体（ミルブランク）が多用されている。

　上記のように、ジルコニア焼結体を歯科材料用途に使用する場合、ジルコニアの焼結における特有の問題に起因して、焼結体とした後に大きな機械加工を行うことを回避し、焼結体への加工は歯科医院で患者の口腔内に装着した際に微調整のために行う程度に留まっている。言い換えると、ジルコニアの焼結による段階的な物性変化に沿った、歯科材料用途における対応がなされている。

　また、歯科治療においては、上記のジルコニア焼結体の物性に起因する特有の事情を考慮して、歯列情報などの患者の口腔内形状の情報を取得する工程、取得した情報に基づいてＣＡＤ／ＣＡＭシステムにより仮焼体（ミルブランク）を所望の歯科用補綴物の形状に機械加工する工程、所望の歯科用補綴物の形状を有する仮焼体を焼結して焼結体を得る工程、及び歯科医院で患者の口腔内に装着した際に違和感なく適合するように焼結体に対して微量の調整加工をする工程、という多くの工程を経た治療が一般的に行われる。

　このような状況下、前記した仮焼体を焼成して焼結体を得る工程を短縮できる仮焼体も提案されている（例えば、特許文献１）。

　特許文献１には、ジルコニアと、ジルコニアの相転移を抑制可能な安定化剤と、を含有し、ジルコニアの主たる結晶系が単斜晶系であり、ジルコニアと安定化剤の合計ｍｏｌに対する安定化剤の含有率が異なる複数の層を備える、ジルコニア仮焼体が開示されている。

　しかしながら、ジルコニア焼結体の歯科用補綴物を用いた歯科治療において、１回の通院では、上記したすべての工程を完結することは困難である。そのため、１本の歯の治療であっても、歯科医院への通院が複数回になり、治療開始から治療完了までの治療期間も１か月以上を要することが多い。

　一方、患者としては、治療後の新しい人工歯が装着されるまでの時間を減らす点、通院負担を軽減する点から、できるだけ通院回数が少ないことが望ましく、短時間で治療を終えたいというニーズは年々高まっている。

　仮に、ジルコニア焼結体の状態において大幅な機械加工ができる場合、一度仮焼体の状態で機械加工し、その後、焼結によって焼結体を製造する工程が不要になり、患者の口腔内形状の情報を取得した後に、当該情報に基づいてＣＡＤ／ＣＡＭシステムにより未加工の焼結体を所望の歯科用補綴物の形状に機械加工し、患者の口腔内に装着して微調整の加工を行い、一日で歯科治療を終えることも可能となる。

　また、歯科用補綴物を用いる場合に一日で終える歯科治療は、ジルコニア以外の二ケイ酸リチウムガラスセラミック、長石系ガラスセラミック等の材料を用いた場合は可能になっているものの、ジルコニア焼結体の場合、ジルコニア焼結体の物性に起因する特有の事情があり、実現には高い困難性がある。

　上記のように、ジルコニアには強度及び審美性の面から需要も高いため、治療期間の短縮に対するニーズの高まりに伴って、従来の仮焼体で機械加工したのち、焼成して焼結体を得るジルコニア材料と異なり、焼結体の状態で機械加工性に優れ、角柱状又は円盤状のミルブランクから、所望の歯科用補綴物の形状に加工できるジルコニア焼結体も新たに提案されている（例えば、特許文献２～３）。

　特許文献２には、７９．８～９２ｍｏｌ％のＺｒＯ₂及び４．５～１０．２ｍｏｌ％のＹ₂Ｏ₃と、３．５～７．５ｍｏｌ％のＮｂ₂Ｏ₅又は５．５～１０．０ｍｏｌ％のＴａ₂Ｏ₅と、を含む正方晶ジルコニア複合粉末と、前記ジルコニア複合粉末に対する質量比が０質量％超２．５質量％以下であるＴｉＯ₂ナノ粉末とを含むように形成された焼結体である加工性ジルコニア及びその製造方法が開示されている。

　また、特許文献３には、７８～９５ｍｏｌ％のＺｒＯ₂と２．５～１０ｍｏｌ％のＹ₂Ｏ₃と、２～８ｍｏｌ％のＮｂ₂Ｏ₅及び／又は３～１０ｍｏｌ％のＴａ₂Ｏ₅とを含み、かつＺｒＯ₂の主たる結晶相が単斜晶である原料を用いる機械加工性を有するジルコニア複合焼結体及びその製造方法が開示されている。

国際公開第２０２０／１３８３１６号特開２０１５－１２７２９４号公報国際公開第２０２１／１３２６４４号

　特許文献１では、イットリアの含有率が異なるジルコニア粉末を積層させることで、透明性の高い層と不透明な層を再現しているものの、機械加工した後に焼結させる必要があり、患者の治療時間が長くなり、治療時間の短縮という観点からは、改善の余地があった。
　また、特許文献２及び３に開示されたジルコニア焼結体では、焼結体の状態で機械加工は可能であるが、積層の記載はなく、切端部と歯頚部の透明感が同じになってしまい、焼結体の状態での機械加工性を維持しながら、人との距離が非常に近い場合においても天然歯により近い外観とするためにはさらなる改善の余地があることが本発明者らによって見出された。

　また、機械加工性を向上させるために、材料の硬度を下げるように組成を変更すると、材料の強度が低下してしまうという問題があった。そのため、焼結体が強度に優れ、焼結体の状態における優れた機械可能性を有し、さらに、切端部と歯頚部の透明感が異なり、天然歯により近い外観の歯科用補綴物が得られるという性質を兼ね備えたジルコニア焼結体の提供には困難性があった。

　本発明は、歯科用として好適な強度を有し、焼結体の状態で機械加工性に優れ、かつ審美性に優れるジルコニア複合焼結体を提供することを目的とする。

　本発明者らは、上記課題を解決するために鋭意研究を重ねた結果、ジルコニアと、ジルコニアの相転移を抑制可能な安定化剤と、Ｎｂ₂Ｏ₅又はＴａ₂Ｏ₅の少なくとも一方とを含有し、ジルコニア、前記安定化剤、Ｎｂ₂Ｏ₅、及びＴａ₂Ｏ₅の合計ｍоｌに対して、前記安定化剤、Ｎｂ₂Ｏ₅、又はＴａ₂Ｏ₅の少なくとも１成分の含有率が異なる複数の層を備える、ジルコニア複合焼結体とすることによって、課題を解決できることを見出し、この知見に基づいてさらに研究を進め、本発明を完成するに至った。

　すなわち、本発明は以下の発明を包含する。
［１］ジルコニアと、ジルコニアの相転移を抑制可能な安定化剤と、Ｎｂ₂Ｏ₅又はＴａ₂Ｏ₅の少なくとも一方とを含有し、
　ジルコニア、前記安定化剤、Ｎｂ₂Ｏ₅、及びＴａ₂Ｏ₅の合計ｍоｌに対して、
　前記安定化剤、Ｎｂ₂Ｏ₅、又はＴａ₂Ｏ₅の少なくとも１成分の含有率が異なる複数の層を備える、ジルコニア複合焼結体。
［２］前記複数の層が、Ｎｂ₂Ｏ₅、又はＴａ₂Ｏ₅の含有率が異なる複数の層である、［１］に記載のジルコニア複合焼結体。
［３］前記ジルコニア複合焼結体の一端から他端に向かう第１方向に延在する直線上において、前記一端から他端に向かってジルコニア、前記安定化剤、Ｎｂ₂Ｏ₅、及びＴａ₂Ｏ₅の合計ｍоｌに対して、Ｎｂ₂Ｏ₅又はＴａ₂Ｏ₅の含有率の増減傾向が変化しない、［２］に記載のジルコニア複合焼結体。
［４］前記安定化剤がイットリアである、［３］に記載のジルコニア複合焼結体。
［５］ジルコニア、イットリア、Ｎｂ₂Ｏ₅、及びＴａ₂Ｏ₅の合計ｍоｌに対して、
　前記一端を含む層のＮｂ₂Ｏ₅又はＴａ₂Ｏ₅の含有率が、２ｍоｌ％以上１２ｍоｌ％以下であり、
　前記他端を含む層のＮｂ₂Ｏ₅又はＴａ₂Ｏ₅の含有率が、１ｍоｌ％以上１０ｍоｌ％以下である、［４］に記載のジルコニア複合焼結体。
［６］前記複数の層が、前記安定化剤の含有率が異なる複数の層である、［１］に記載のジルコニア複合焼結体。
［７］前記ジルコニア複合焼結体の一端から他端に向かう第１方向に延在する直線上において、前記ジルコニア複合焼結体の一端から他端に向かってジルコニア、前記安定化剤、Ｎｂ₂Ｏ₅、及びＴａ₂Ｏ₅の合計ｍоｌに対して、前記安定化剤の含有率の増減傾向が変化しない、［６］に記載のジルコニア複合焼結体。
［８］前記安定化剤がイットリアである、［７］に記載のジルコニア複合焼結体。
［９］ジルコニア、イットリア、Ｎｂ₂Ｏ₅、及びＴａ₂Ｏ₅の合計ｍоｌに対して、
　前記一端を含む層のイットリアの含有率が、１ｍоｌ％以上８ｍоｌ％以下であり、
　前記他端を含む層のイットリアの含有率が、２ｍоｌ％以上９ｍоｌ％以下である、［８］に記載のジルコニア複合焼結体。
［１０］前記複数の層の少なくとも１層が、キャッピング剤由来の元素又はイオンをさらに含む、［１］～［９］のいずれかに記載のジルコニア複合焼結体。
［１１］前記キャッピング剤由来の元素又はイオンの含有率が、ジルコニア、前記安定化剤、Ｎｂ₂Ｏ₅、及びＴａ₂Ｏ₅の合計１００ｍｏｌ％に対して、０ｍｏｌ％超５ｍｏｌ％以下である、［１０］に記載のジルコニア複合焼結体。
［１２］前記キャッピング剤由来の元素又はイオンが、周期表の第２～第７周期に属し、第一イオン化エネルギーが、同一周期の第１８族元素より小さい元素又はそのイオン、及び／又は電子親和力が高い元素又はそのイオンである、［１０］又は［１１］に記載のジルコニア複合焼結体。
［１３］前記キャッピング剤由来の元素又はイオンが、Ｃｕ、Ａｇ、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｆｒ、Ａｔ、Ｉ、Ｂｒ、Ｃｌ、及びＦからなる群より選択される少なくとも１つの元素又はそのイオンを含む、［１０］又は［１１］に記載のジルコニア複合焼結体。
［１４］前記キャッピング剤由来の元素又はイオンが、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、及びＦｒからなる群より選択される少なくとも１つの元素又はそのイオンを含む、［１０］又は［１１］に記載のジルコニア複合焼結体。
［１５］前記安定化剤の含有率をＡｍｏｌ％とし、Ｎｂ₂Ｏ₅及びＴａ₂Ｏ₅の合計含有率をＢｍｏｌ％とするとき、
　前記複数の層の少なくとも１層が、Ａ／Ｂの比率が０．９以上３以下を満たす、［１］～［１４］のいずれかに記載のジルコニア複合焼結体。
［１６］前記複数の層の少なくとも１層が、ジルコニア強化剤をさらに含み、前記ジルコニア強化剤の含有率が、ジルコニアと、前記安定化剤と、Ｎｂ₂Ｏ₅及びＴａ₂Ｏ₅との合計１００質量％に対して、０質量％超６．０質量％以下である、［１］～［１５］のいずれかに記載のジルコニア複合焼結体。
［１７］前記ジルコニア強化剤が、ＴｉＯ₂及び／又はＡｌ₂Ｏ₃を含む、［１６］に記載のジルコニア複合焼結体。
［１８］前記ジルコニア複合焼結体の平均結晶粒径が、０．５～５．０μｍである、［１］～［１７］のいずれかに記載のジルコニア複合焼結体。

　本発明によれば、歯科用として好適な強度を有し、焼結体の状態で機械加工性に優れ、かつ審美性に優れるジルコニア複合焼結体を提供できる。
　また、本発明によれば、審美性に関して、透光性に優れるのみならず、機械加工後に得られる歯科用補綴物における切端部と歯頚部の透明感が異なり、透光性のグラデーションにより天然歯により近い外観の歯科用補綴物が得られるため、相手との距離が非常に近い距離（例えば、約４５ｃｍ）においても、天然歯と同様の審美性を得ることができる。

　本発明のジルコニア複合焼結体は、ジルコニアと、ジルコニアの相転移を抑制可能な安定化剤（以下、単に「安定化剤」とも称する）と、Ｎｂ₂Ｏ₅又はＴａ₂Ｏ₅の少なくとも一方とを含有し、
　ジルコニア、前記安定化剤、Ｎｂ₂Ｏ₅、及びＴａ₂Ｏ₅の合計ｍоｌに対して、
　前記安定化剤、Ｎｂ₂Ｏ₅、又はＴａ₂Ｏ₅の少なくとも１成分の含有率が異なる複数の層を備える。

　本明細書において、「成形体」とは、半焼結状態（仮焼状態）、焼結状態のいずれにも至っていないものを意味する。すなわち、成形体は、成形により成形体とした後に未焼成である点で、仮焼体及び焼結体とは区別される。
　本明細書において、「ジルコニア複合仮焼体」は、ジルコニア等の原料粉末同士がネッキング（固着）しており、ジルコニア等の原料粉末が完全には焼結していない半焼結状態であるものを意味する。
　本明細書において、「ジルコニア複合焼結体」は、ジルコニア等の原料粉末が完全に焼結している焼結状態であるものを意味する。ジルコニア複合焼結体では、焼結によってジルコニア等の原料粉末同士が固結又は固溶が進行し、焼結に伴って相対密度が上昇し、緻密化が進行するため、相対密度が９５％以上である完全に焼結した状態である。
　本明細書において、「ジルコニア」は、酸化ジルコニウム（ＩＶ）（ＺｒＯ₂）を意味し、ＺｒＯ₂の量に対して微量（０．５質量％以上３質量％以下）のＨｆＯ₂を含む。ＨｆＯ₂は分離が困難であるため、「ジルコニア」及び「ジルコニア粉末」等の用語は、ＺｒＯ₂及びＨｆＯ₂を含むものを意味する。また、安定化剤がジルコニアに固溶している粉末についても「ジルコニア粉末」に含まれる。
　本明細書において、「大気中」とは、標準気圧（１ａｔｍ）下であることを意味する。
　本明細書において、「ジルコニア強化剤」とは、ジルコニア複合焼結体の機械的強度を向上させる機能を有する成分を意味する。
　本明細書において、ジルコニア複合焼結体における各成分の含有率は、原料の仕込み量から算出できる。
　本明細書において、機械加工は、切削加工及び研削加工を含む。また、機械加工は、湿式加工、乾式加工のどちらでもよく、特に限定されない。
　なお、本明細書において、数値範囲（温度範囲、各成分の含有率、結晶系の存在率、成分等及びこれらから算出される値及び各物性値等）の上限値及び下限値は適宜組み合わせ可能である。

　本明細書において、「安定化剤、Ｎｂ₂Ｏ₅、又はＴａ₂Ｏ₅の少なくとも１成分の含有率が異なる」とは、安定化剤、Ｎｂ₂Ｏ₅、又はＴａ₂Ｏ₅の少なくとも１成分の層間における含有率の差が、０．０５ｍоｌ％以上であり、０．０８ｍоｌ％以上であることが好ましく、０．０９ｍоｌ％以上であることがより好ましく、０．１０ｍоｌ％以上であることがさらに好ましく、０．１１ｍоｌ％以上であることが特に好ましい。
　また、安定化剤、Ｎｂ₂Ｏ₅、又はＴａ₂Ｏ₅の少なくとも１成分の層間における含有率の差が、３．０ｍоｌ％以下であることが好ましく、２．８ｍоｌ％以下であることがより好ましく、２．５ｍоｌ％以下であることがさらに好ましく、２．０ｍоｌ％以下であることが特に好ましい。

　本発明のジルコニア複合焼結体は、すべての層において、ジルコニアと、ジルコニアの相転移を抑制可能な安定化剤と、Ｎｂ₂Ｏ₅又はＴａ₂Ｏ₅の少なくとも一方とを含有する積層構造を備え、
　ジルコニア、前記安定化剤、Ｎｂ₂Ｏ₅、及びＴａ₂Ｏ₅の合計ｍоｌに対して、
　前記積層構造が、前記安定化剤、Ｎｂ₂Ｏ₅、又はＴａ₂Ｏ₅の少なくとも１成分の含有率が異なる複数の層を備える。
　本明細書において、「ジルコニア、前記安定化剤、Ｎｂ₂Ｏ₅、及びＴａ₂Ｏ₅の合計ｍоｌに対して、ある成分の含有率が異なる」とは、ある特定の１層におけるジルコニア、前記安定化剤、Ｎｂ₂Ｏ₅、及びＴａ₂Ｏ₅の合計ｍоｌを算出し、他の特定の１層におけるジルコニア、前記安定化剤、Ｎｂ₂Ｏ₅、及びＴａ₂Ｏ₅の合計ｍоｌを算出した場合に、前記した特定の１層と他の特定の１層との層間におけるある成分（前記安定化剤、Ｎｂ₂Ｏ₅、又はＴａ₂Ｏ₅の少なくとも１成分）の含有率が異なることを意味する。

　また、本発明のジルコニア複合焼結体が、強度を維持しつつ、焼結体の状態で機械加工性に優れる理由は定かではないが、従来の安定化剤が添加されたジルコニアに対して、Ｎｂ₂Ｏ₅又はＴａ₂Ｏ₅の少なくとも一方を追加で添加することによる破壊靭性（ＩＦ法）の向上と、微細構造の粗大化により硬度を最小化することで実現されると推測される。

　本発明のジルコニア複合焼結体が、天然歯に近い審美性を有する理由は、以下のように考えられる。
　前記安定化剤に加えて、Ｎｂ₂Ｏ₅又はＴａ₂Ｏ₅の少なくとも一方を含有する焼結体において、ジルコニア、前記安定化剤、Ｎｂ₂Ｏ₅、及びＴａ₂Ｏ₅の合計ｍоｌに対して、安定化剤、Ｎｂ₂Ｏ₅、又はＴａ₂Ｏ₅の少なくとも１成分の含有率が異なる複数の層を備えることで、切端部に相当する層においては、少なくとも歯頚部に相当する層に比べて結晶粒子が大きくなり、高い透光性を有するのに対して、歯頚部に相当する層においては、少なくとも切端部に比べて結晶粒子が小さくなり、透光性が下がるものと考えられる。
　その結果、機械加工後に得られる歯科用補綴物においては、天然歯と同等以上の透光性を有しつつ、天然歯と比べても透光性のグラデーションが十分に得られたものと考えられる。

　本発明のジルコニア複合焼結体は、すべての層が、ジルコニアと、安定化剤と、Ｎｂ₂Ｏ₅又はＴａ₂Ｏ₅の少なくとも一方とを含有する積層構造において、（１）安定化剤の含有率に対するＮｂ₂Ｏ₅又はＴａ₂Ｏ₅の少なくとも一方の含有率、（２）Ｎｂ₂Ｏ₅の含有率に対する安定化剤の含有率、又は（３）Ｔａ₂Ｏ₅の含有率に対する安定化剤の含有率のいずれかを層間で変更することで、上記のように、焼結体の状態での機械加工性を有し、焼結体が強度に優れ、かつ天然歯により近い外観を有する歯科用補綴物を提供できるという性質を兼ね備えることができる。

　本明細書において、本発明のジルコニア複合焼結体に関する記載は、特に言及する場合を除いて、すべての実施形態に適用できる。
　また、各成分及びその含有率について、特に言及する場合を除いて、積層構造におけるすべての層に適用できる。

　本発明のジルコニア複合焼結体において、ジルコニアの含有率は、ジルコニア、前記安定化剤、Ｎｂ₂Ｏ₅、及びＴａ₂Ｏ₅の合計１００ｍｏｌ％において、７８～９７．５ｍｏｌ％であることが好ましく、透光性及び強度により優れる点から、７９ｍｏｌ％以上９６ｍｏｌ％以下であることがより好ましく、８０ｍｏｌ％以上９４ｍｏｌ％以下であることがさらに好ましく、８１ｍｏｌ％以上９３ｍｏｌ％以下であることが特に好ましい。

　本発明のジルコニア複合焼結体において、ジルコニアの相転移を抑制可能な安定化剤としては、例えば、酸化カルシウム（ＣａＯ）、酸化マグネシウム（ＭｇＯ）、酸化イットリウム（Ｙ₂Ｏ₃）、酸化セリウム（ＣｅＯ₂）、酸化スカンジウム（Ｓｃ₂Ｏ₃）、酸化ランタン（Ｌａ₂Ｏ₃）、酸化エルビウム（Ｅｒ₂Ｏ₃）、酸化プラセオジム（Ｐｒ₂Ｏ₃、Ｐｒ₆Ｏ₁₁）、酸化サマリウム（Ｓｍ₂Ｏ₃）、酸化ユウロピウム（Ｅｕ₂Ｏ₃）、酸化ツリウム（Ｔｍ₂Ｏ₃）、酸化ガリウム（Ｇａ₂Ｏ₃）、酸化インジウム（Ｉｎ₂Ｏ₃）及び酸化イッテルビウム（Ｙｂ₂Ｏ₃）等の酸化物が挙げられ、Ｎｂ₂Ｏ₅又はＴａ₂Ｏ₅の少なくとも一方を含む他の成分と組み合わせた際に、焼結体の状態での機械加工性と強度に優れ、かつ機械加工後に得られる補綴物が天然歯により近いという審美性に優れる点から、Ｙ₂Ｏ₃（イットリア）及び／又はＣｅＯ₂が好ましい。前記安定化剤は、１種を単独で使用してもよく、２種以上を併用してもよい。

　本発明のジルコニア複合焼結体において、安定化剤の含有率は、ジルコニア、前記安定化剤、Ｎｂ₂Ｏ₅、及びＴａ₂Ｏ₅の合計１００ｍｏｌ％において、１～１２ｍｏｌ％であることが好ましく、十分な機械加工性が得られやすい点から、２ｍｏｌ％以上１０ｍｏｌ％以下であることがより好ましく、透光性及び強度により優れる点から、３ｍｏｌ％以上８．０ｍｏｌ％以下であることがさらに好ましく、３．５ｍｏｌ％以上７．５ｍｏｌ％以下であることがよりさらに好ましく、３．８ｍｏｌ％以上７．０ｍｏｌ％以下であることが特に好ましく、４．０ｍｏｌ％以上６．５ｍｏｌ％以下であることが最も好ましい。

　本発明のジルコニア複合焼結体において、Ｎｂ₂Ｏ₅又はＴａ₂Ｏ₅の含有率は、ジルコニア、前記安定化剤、Ｎｂ₂Ｏ₅、及びＴａ₂Ｏ₅の合計１００ｍｏｌ％において、１～９ｍｏｌ％であることが好ましく、１．５ｍｏｌ％以上８．５ｍｏｌ％以下であることがより好ましく、より優れた機械加工性を有する点から、２．５ｍｏｌ％以上８．０ｍｏｌ％以下であることがさらに好ましく、２．７ｍｏｌ％以上７．０ｍｏｌ％以下であることがよりさらに好ましく、２．８ｍｏｌ％以上６．０ｍｏｌ％以下であることが特に好ましく、３．０ｍｏｌ％以上５．５ｍｏｌ％以下であることが最も好ましい。
　Ｎｂ₂Ｏ₅又はＴａ₂Ｏ₅の含有率が、前記範囲内であれば、欠け等の欠損の発生を抑制しつつ、十分な機械加工性が得られる。

　ジルコニア複合焼結体の積層構造のすべての層において、ジルコニア、安定化剤、Ｎｂ₂Ｏ₅及びＴａ₂Ｏ₅の含有率は、前記した範囲内に含まれる。

　本発明のジルコニア複合焼結体の積層構造における層の数は、特に限定されないが、２～１０層とすることができ、３～６層とすることができ、４～５層とすることもできる。
　ある好適な実施形態としては、前記積層構造における層の数が、３～５層である、ジルコニア複合焼結体が挙げられる。

　本発明のジルコニア複合焼結体の積層構造において、前記積層構造がｎ層である場合（ｎは好適には３以上１０以下の整数）、第１層（切端部に相当する層）における透光性ΔＬ^*（Ｗ－Ｂ）と、第ｎ層（歯頚部に相当する層）における透光性ΔＬ^*（Ｗ－Ｂ）との差は、天然歯により近い外観が得られる点から、１．２以上であることが好ましく、１．５以上であることがより好ましく、相手との距離が非常に近い距離（例えば、約４５ｃｍ）においても、天然歯と同様の審美性を得ることができる点から、１．８以上であることがさらに好ましく、２．０以上であることが特に好ましい。
　また、第１層（切端部に相当する層）における透光性ΔＬ^*（Ｗ－Ｂ）と、第ｎ層（歯頚部に相当する層）における透光性ΔＬ^*（Ｗ－Ｂ）との差は、天然歯により近い外観が得られる点から、６．０以下であることが好ましく、５．５以下であることがより好ましく、５．０以下であることがさらに好ましく、４．５以下であることが特に好ましい。
　透光性ΔＬ^*（Ｗ－Ｂ）の測定方法は、後記する実施例に記載のとおりである。

　本発明のジルコニア複合焼結体の好適な各実施形態について、以下に説明する。

　ある好適な実施形態（以下、本実施形態を「第１実施形態」とも称する。）としては、ジルコニアと、ジルコニアの相転移を抑制可能な安定化剤と、Ｎｂ₂Ｏ₅又はＴａ₂Ｏ₅の少なくとも一方とを含有し、
　ジルコニア、前記安定化剤、Ｎｂ₂Ｏ₅、及びＴａ₂Ｏ₅の合計ｍоｌに対して、
　Ｎｂ₂Ｏ₅、又はＴａ₂Ｏ₅の含有率が異なる複数の層を備える、ジルコニア複合焼結体が挙げられる。

　第１実施形態に係るジルコニア複合焼結体の積層構造において、天然歯により近い外観の歯科用補綴物が得られる限り、Ｎｂ₂Ｏ₅、又はＴａ₂Ｏ₅の含有率の増減傾向が変化していてもよい。

　第１実施形態において、例えば、透光性のグラデーションにより天然歯により近い外観の歯科用補綴物が得られる点から、隣接する各層間のＮｂ₂Ｏ₅、又はＴａ₂Ｏ₅の含有率の差が０．０８ｍоｌ％以上３．０ｍоｌ％以下である、ジルコニア複合焼結体が挙げられる。

　また、第１実施形態において、透光性のグラデーションにより天然歯により近い外観の歯科用補綴物が得られる点から、ジルコニア複合焼結体の一端から他端に向かう第１方向に延在する直線上において、前記一端から他端に向かってジルコニア、前記安定化剤、Ｎｂ₂Ｏ₅、及びＴａ₂Ｏ₅の合計ｍоｌに対して、Ｎｂ₂Ｏ₅又はＴａ₂Ｏ₅の含有率の増減傾向が変化しない、ジルコニア複合焼結体がより好ましい。
　本明細書において、前記「一端」を切端部側とし、「一端を含む層」を切端部側の層とし、前記「他端」を歯頚部側とし、「他端を含む層」を歯頚部側の層とすることができる。
　第１実施形態において、透光性に優れるのみならず、機械加工後に得られる歯科用補綴物における切端部と歯頚部の透明感が異なり、透光性のグラデーションが得られやすく、天然歯により近い外観の歯科用補綴物が得られやすい点から、前記一端から他端に向かってジルコニア、前記安定化剤、Ｎｂ₂Ｏ₅、及びＴａ₂Ｏ₅の合計ｍоｌに対して、Ｎｂ₂Ｏ₅又はＴａ₂Ｏ₅の含有率の減少傾向が変化しない、ジルコニア複合焼結体がより好ましい。

　さらに、第１実施形態において、強度及び焼結体の状態での機械加工性により優れ、かつ透光性のグラデーションにより天然歯により近い外観の歯科用補綴物が得られる点から、ジルコニア、前記安定化剤、Ｎｂ₂Ｏ₅、及びＴａ₂Ｏ₅の合計ｍоｌに対して、
　前記一端を含む層のＮｂ₂Ｏ₅又はＴａ₂Ｏ₅の含有率が、２ｍоｌ％以上１２ｍоｌ％以下であり、
　前記他端を含む層のＮｂ₂Ｏ₅又はＴａ₂Ｏ₅の含有率が、１ｍоｌ％以上１０ｍоｌ％以下である、ジルコニア複合焼結体がさらに好ましく、
　前記一端を含む層のＮｂ₂Ｏ₅又はＴａ₂Ｏ₅の含有率が、２ｍоｌ％以上８ｍоｌ％以下であり、
　前記他端を含む層のＮｂ₂Ｏ₅又はＴａ₂Ｏ₅の含有率が、１ｍоｌ％以上６ｍоｌ％以下である、ジルコニア複合焼結体がよりさらに好ましく、
　前記一端を含む層のＮｂ₂Ｏ₅又はＴａ₂Ｏ₅の含有率が、２．５ｍоｌ％以上６ｍоｌ％以下であり、
　前記他端を含む層のＮｂ₂Ｏ₅又はＴａ₂Ｏ₅の含有率が、１．５ｍоｌ％以上５ｍоｌ％以下である、ジルコニア複合焼結体が特に好ましい。
　また、前記他端を含む層のＮｂ₂Ｏ₅又はＴａ₂Ｏ₅の含有率の範囲であることで、ジルコニア複合焼結体における結晶粒子をより小さくすることができ、得られる歯科用補綴物が天然歯により近い外観を有する範囲内となるように、歯頚部に相当する層である他端を含む層の透光性を下げることができる。

　他のある好適な実施形態（以下、本実施形態を「第２実施形態」とも称する。）としては、ジルコニアと、ジルコニアの相転移を抑制可能な安定化剤と、Ｎｂ₂Ｏ₅又はＴａ₂Ｏ₅の少なくとも一方とを含有し、
　ジルコニア、前記安定化剤、Ｎｂ₂Ｏ₅、及びＴａ₂Ｏ₅の合計ｍоｌに対して、
　安定化剤の含有率が異なる複数の層を備える、ジルコニア複合焼結体が挙げられる。

　第２実施形態に係るジルコニア複合焼結体の積層構造において、天然歯により近い外観の歯科用補綴物が得られる限り、安定化剤の含有率の増減傾向が変化していてもよい。

　第２実施形態において、例えば、透光性のグラデーションにより天然歯により近い外観の歯科用補綴物が得られる点から、隣接する各層間の安定化剤の含有率の差が０．０８ｍоｌ％以上３．０ｍоｌ％以下である、ジルコニア複合焼結体が挙げられる。

　また、第２実施形態において、透光性のグラデーションにより天然歯により近い外観の歯科用補綴物が得られる点から、ジルコニア複合焼結体の一端から他端に向かう第１方向に延在する直線上において、前記ジルコニア複合焼結体の一端から他端に向かってジルコニア、前記安定化剤、Ｎｂ₂Ｏ₅、及びＴａ₂Ｏ₅の合計ｍоｌに対して、前記安定化剤の含有率の増減傾向が変化しない、ジルコニア複合焼結体がより好ましい。
　第２実施形態において、透光性に優れるのみならず、機械加工後に得られる歯科用補綴物における切端部と歯頚部の透明感が異なり、透光性のグラデーションが得られやすく、天然歯により近い外観の歯科用補綴物が得られやすい点から、前記一端から他端に向かってジルコニア、前記安定化剤、Ｎｂ₂Ｏ₅、及びＴａ₂Ｏ₅の合計ｍоｌに対して、前記安定化剤の含有率の増加傾向が変化しない、ジルコニア複合焼結体がより好ましい。

　さらに、第２実施形態において、強度及び焼結体の状態での機械加工性により優れ、かつ透光性のグラデーションにより天然歯により近い外観の歯科用補綴物が得られる点から、ジルコニア、前記安定化剤、Ｎｂ₂Ｏ₅、及びＴａ₂Ｏ₅の合計ｍоｌに対して、
　前記一端を含む層の前記安定化剤（好適には、イットリア）の含有率が、１ｍоｌ％以上８ｍоｌ％以下であり、
　前記他端を含む層の前記安定化剤（好適には、イットリア）の含有率が、２ｍоｌ％以上９ｍоｌ％以下である、ジルコニア複合焼結体がさらに好ましく、
　前記一端を含む層の前記安定化剤（好適には、イットリア）の含有率が、２ｍоｌ％以上８ｍоｌ％以下であり、
　前記他端を含む層の前記安定化剤（好適には、イットリア）の含有率が、３ｍоｌ％以上９ｍоｌ％以下である、ジルコニア複合焼結体がよりさらに好ましく、
　前記一端を含む層の前記安定化剤（好適には、イットリア）の含有率が、３ｍоｌ％以上７．５ｍоｌ％以下であり、
　前記他端を含む層の前記安定化剤（好適には、イットリア）の含有率が、４ｍоｌ％以上８．５ｍоｌ％以下である、ジルコニア複合焼結体が特に好ましい。
　また、前記他端を含む層の安定化剤がイットリアである場合、前記イットリアの含有率の範囲では、従来のイットリアで安定化されたジルコニア焼結体であれば、イットリアの含有率が増えると透光性は高くなるものの、Ｎｂ₂Ｏ₅又はＴａ₂Ｏ₅の少なくとも一方が存在するジルコニア複合焼結体においては、ジルコニア複合焼結体における結晶粒子をより小さくすることができ、得られる歯科用補綴物が天然歯により近い外観を有する範囲内となるように、歯頚部に相当する層である他端を含む層の透光性を下げることができる。

　また、本発明のいずれの実施形態においても、ジルコニア複合焼結体は、より焼結体の状態での機械加工性に優れる点から、前記積層構造における少なくとも１層において、キャッピング剤由来の元素又はイオンをさらに含むことが好ましく、すべての層にキャッピング剤由来の元素又はイオンを含むこともできる。

　本明細書において、キャッピング剤由来の元素又はイオン（以下、「キャッピング元素又はイオン」とも称する。）は、ジルコニア系複合酸化物から構成されるジルコニア複合焼結体において、ジルコニア系複合酸化物の結合手の末端をキャッピングして、結晶界面（以下、「粒界」とも称する）の強度（以下、「粒界強度」とも称する）を弱める元素又はイオンをいう。
　キャッピング剤は、結晶粒界の少なくとも一部をキャッピングすることができる。
　「キャッピング」とは、対象となる元素又はイオン（キャッピング元素又はイオン）が、ジルコニア系複合酸化物の結合手と、前記金属元素の代わりに結合し、結晶粒界に存在することをいう。
　キャッピング元素又はイオンが、＋１価のカチオン又は－１価のアニオンの形態で粒界に存在することによって、キャッピングしたカチオン同士又はアニオン同士が静電反発し、粒界強度を弱めることが推定される。

　また、ジルコニア複合焼結体における、ジルコニア、安定化剤、Ｎｂ₂Ｏ₅及びＴａ₂Ｏ₅の各成分の含有率は、例えば、誘導結合プラズマ（ＩＣＰ；Inductively Coupled Plasma）発光分光分析、蛍光Ｘ線分析等によって測定することもできる。
　キャッピング剤由来の元素又はイオンの含有率（ｍｏｌ％）は、ジルコニア、前記安定化剤、Ｎｂ₂Ｏ₅、及びＴａ₂Ｏ₅の合計１００ｍｏｌ％に対する外部添加率である。そのため、ジルコニア複合焼結体における、キャッピング剤由来の元素又はイオンの含有率は、添加する際の原料の仕込み量（質量）をｍｏｌ％に換算して算出できる。
　また、ジルコニア強化剤の含有率（質量％）は、ジルコニア、前記安定化剤、Ｎｂ₂Ｏ₅、及びＴａ₂Ｏ₅の合計１００質量％に対する外部添加率である。そのため、ジルコニア複合焼結体における、ジルコニア強化剤の含有率は、添加する際の原料の仕込み量（質量）から算出できる。

　本発明のジルコニア複合焼結体が、歯科用として好適な強度と透光性を有し、かつ高い機械加工性を有するため、焼結体の状態で機械加工できる理由は定かではないが、以下のように推測される。
　ジルコニアと、ジルコニアの相転移を抑制可能な安定化剤と、Ｎｂ₂Ｏ₅及び／又はＴａ₂Ｏ₅とが含まれるジルコニア複合焼結体において、結晶粒界にキャッピング元素又はイオンが存在することにより、キャッピング元素又はイオンが＋１価のカチオン又は－１価のアニオンの形態で粒界強度を低下させて粒子同士を剥離しやすい方向に作用し、削りやすくなり、機械加工性が向上していると推測される。

　キャッピング元素又はイオンは、ジルコニア複合焼結体の粒界において、＋１価のカチオン又は－１価のアニオンとなって、ジルコニア系複合酸化物が有する結合手と結合する。この結合によって、カチオン同士又はアニオン同士が静電反発し、ジルコニア複合焼結体を構成する粒子として強度及び透光性の性質を維持しつつ、粒界強度を弱めることができ、機械加工性を改善する方向に作用する。
　例えば、＋１価のカチオンが、ジルコニア系複合酸化物に含まれる金属元素（例えば、Ｚｒ、Ｈｆ、Ｙ、Ｎｂ、又はＴａ）に結合した酸素原子のもう一方の結合手と、前記金属元素の代わりに結合する形態が考えられる。
　また、－１価のアニオンが、ジルコニア系複合酸化物に含まれる金属元素（例えば、Ｚｒ、Ｈｆ、Ｙ、Ｎｂ、又はＴａ）に結合したＯＨ₂ ⁺と結合する形態が考えられる。
　さらに、－１価のアニオンが、ジルコニア系複合酸化物に含まれ、他の金属元素と結合している金属元素（例えば、Ｚｒ、Ｈｆ、Ｙ、Ｎｂ、又はＴａ）由来のカチオンに結合する形態が考えられる。

　また、Ｎｂ₂Ｏ₅及び／又はＴａ₂Ｏ₅は、ジルコニア複合焼結体において、微細構造を粗大化し、硬度を低下させる方向に作用するため、キャッピング元素又はイオンと、Ｎｂ₂Ｏ₅及び／又はＴａ₂Ｏ₅とが一体となって、機械加工性をさらに改善する方向に作用する。よって、キャッピング元素又はイオンと、Ｎｂ₂Ｏ₅及び／又はＴａ₂Ｏ₅とが一体となって作用し、人工歯として必要になる強度を有しつつ、優れた快削性をより高めることができるため、機械加工による加工時間を短くできることに加えて、加工用工具の消耗を抑制でき、１つの加工用工具を用いた連続的な加工によって得られる歯科用補綴物の個数を増加させることができる。

　本発明のジルコニア複合焼結体において、キャッピング元素又はイオンは、機械加工性をさらに向上させ、上記のように快削助剤として作用し、さらに強度及び透光性を大きく損なうことがないものである。

　本発明のジルコニア複合焼結体を構成する複数の層の少なくとも１層がキャッピング剤由来の元素又はイオンをさらに含む層である場合、前記層に含まれるキャッピング元素又はイオンの含有率としては、０ｍｏｌ％超５ｍｏｌ％以下であることが好ましく、焼結体の状態での機械加工性により優れ、１つの加工用工具で連続して加工できる歯科用補綴物の個数をより増加できる点から、０．０５ｍｏｌ％以上３ｍｏｌ％以下であることがより好ましく、０．０６ｍｏｌ％以上２．５ｍｏｌ％以下であることがさらに好ましく、０．０７ｍｏｌ％以上１．０ｍｏｌ％以下であることが特に好ましく、０．０８ｍｏｌ％以上０．３４ｍｏｌ％以下であることが最も好ましい。
　また、本発明のジルコニア複合焼結体に含まれるキャッピング元素又はイオンが、第１７族元素又はイオンである場合、焼結体の状態での機械加工性により優れ、１つの加工用工具で連続して加工できる歯科用補綴物の個数をより増加できる点から、０．２ｍｏｌ％以上５ｍｏｌ％以下であることがより好ましく、０．３ｍｏｌ％以上４ｍｏｌ％以下であることがさらに好ましく、０．４ｍｏｌ％以上３．５ｍｏｌ％以下であることが特に好ましく、０．５ｍｏｌ％以上３．０ｍｏｌ％以下であることが最も好ましい。

　また、キャッピング元素又はイオンが含まれるジルコニア複合焼結体の積層構造のすべての層において、キャッピング元素又はイオンの含有率は、同一であってもよく、異なっていてもよい。
　本明細書において、「キャッピング元素又はイオンの含有率が異なる」とは、ある特定の１層におけるジルコニア、前記安定化剤、Ｎｂ₂Ｏ₅、及びＴａ₂Ｏ₅の合計１００ｍｏｌ％に対する外部添加率を算出し、他の特定の１層におけるジルコニア、前記安定化剤、Ｎｂ₂Ｏ₅、及びＴａ₂Ｏ₅の合計１００ｍｏｌ％に対する外部添加率を算出した場合に、前記した特定の１層と他の特定の１層との層間におけるキャッピング元素又はイオンの含有率が異なることを意味する。
　本明細書において、「キャッピング元素又はイオンの含有率が異なる」場合、キャッピング元素又はイオンの層間における含有率の差が、０．０１ｍｏｌ％以上であり、０．０２ｍｏｌ％以上であることが好ましく、０．０３ｍｏｌ％以上であることがより好ましく、０．０４ｍｏｌ％以上であることがさらに好ましく、０．０５ｍｏｌ％以上であることが特に好ましい。
　また、キャッピング元素又はイオンの層間における含有率の差は、３．０ｍоｌ％以下であることが好ましく、２．０ｍоｌ％以下であることがより好ましく、１．０ｍоｌ％以下であることがさらに好ましく、０．５ｍоｌ％以下であることが特に好ましい。

　また、ある好適な実施形態としては、ジルコニアと、安定化剤と、Ｎｂ₂Ｏ₅又はＴａ₂Ｏ₅の少なくとも一方と、キャッピング元素又はイオンとを含有し、ジルコニア、前記安定化剤、Ｎｂ₂Ｏ₅、及びＴａ₂Ｏ₅の合計ｍоｌに対して、Ｎｂ₂Ｏ₅、又はＴａ₂Ｏ₅の含有率が異なる複数の層を備えるジルコニア複合焼結体であって、
　前記ジルコニア複合焼結体の一端から他端に向かう第１方向に延在する直線上において、前記一端から他端に向かってジルコニア、前記安定化剤、Ｎｂ₂Ｏ₅、及びＴａ₂Ｏ₅の合計ｍоｌに対して、Ｎｂ₂Ｏ₅又はＴａ₂Ｏ₅の含有率の増減傾向が変化せず、かつキャッピング元素又はイオンの含有率が各層において異なり、前記一端から他端に向かってキャッピング元素又はイオンの含有率の増減傾向が変化しない、ジルコニア複合焼結体が挙げられる。
　さらに、焼結体の状態での機械加工性により優れる点から、Ｎｂ₂Ｏ₅又はＴａ₂Ｏ₅の含有率の増減傾向に対して、キャッピング元素又はイオンの含有率の増減傾向が逆方向となる、ジルコニア複合焼結体が挙げられる。具体例としては、Ｎｂ₂Ｏ₅又はＴａ₂Ｏ₅の含有率が減少傾向にあるのに対して、キャッピング元素又はイオンの含有率の増加傾向にあるジルコニア複合焼結体；Ｎｂ₂Ｏ₅又はＴａ₂Ｏ₅の含有率が増加傾向にあるのに対して、キャッピング元素又はイオンの含有率が減少傾向にあるジルコニア複合焼結体が挙げられ、焼結体の状態での機械加工性に特に優れる点から、Ｎｂ₂Ｏ₅又はＴａ₂Ｏ₅の含有率が減少傾向にあるのに対して、キャッピング元素又はイオンの含有率の増加傾向にあるジルコニア複合焼結体が好ましい。
　前記好適な実施形態においては、透光性のグラデーションにより天然歯により近い外観の歯科用補綴物が得られ、かつ焼結体の状態での機械加工性により優れる。

　また、別のある好適な実施形態としては、ジルコニアと、安定化剤と、Ｎｂ₂Ｏ₅又はＴａ₂Ｏ₅の少なくとも一方と、キャッピング元素又はイオンとを含有し、ジルコニア、前記安定化剤、Ｎｂ₂Ｏ₅、及びＴａ₂Ｏ₅の合計ｍоｌに対して、前記安定化剤の含有率が異なる複数の層を備えるジルコニア複合焼結体であって、
　前記ジルコニア複合焼結体の一端から他端に向かう第１方向に延在する直線上において、前記一端から他端に向かってジルコニア、前記安定化剤、Ｎｂ₂Ｏ₅、及びＴａ₂Ｏ₅の合計ｍоｌに対して、前記安定化剤の含有率の増減傾向が変化せず、かつキャッピング元素又はイオンの含有率が各層において異なり、前記一端から他端に向かってキャッピング元素又はイオンの含有率の増減傾向が変化しない、ジルコニア複合焼結体が挙げられる。
　さらに、焼結体の状態での機械加工性により優れる点から、前記安定化剤の含有率の増減傾向に対して、キャッピング元素又はイオンの含有率の増減傾向が同一方向となる、ジルコニア複合焼結体が挙げられる。具体例としては、前記安定化剤の含有率が減少傾向にあるのに対して、キャッピング元素又はイオンの含有率の減少傾向にあるジルコニア複合焼結体；前記安定化剤の含有率が増加傾向にあるのに対して、キャッピング元素又はイオンの含有率が増加傾向にあるジルコニア複合焼結体が挙げられ、焼結体の状態での機械加工性に特に優れる点から、前記安定化剤の含有率が増加傾向にあるのに対して、キャッピング元素又はイオンの含有率が増加傾向にあるジルコニア複合焼結体が好ましい。
　前記好適な実施形態においては、透光性のグラデーションにより天然歯により近い外観の歯科用補綴物が得られ、かつ焼結体の状態での機械加工性により優れる。

　上記したように、キャッピング元素又はイオンとしては、粒界における荷電サイトと、吸着サイトとの適切な相互作用を示す点から、＋１価のカチオン又は－１価のアニオンとなり、粒界に存在することが重要である。

　キャッピング元素又はイオンとしては、周期表の第２～第７周期に属し、第一イオン化エネルギーが、同一周期の第１８族元素より小さい元素又はそのイオン、電子親和力が高い元素又はそのイオン、硝酸イオン、次亜塩素酸イオン、亜塩素酸イオン、塩素酸イオン、過塩素酸イオン、臭素酸イオン、過マンガン酸イオン、メタホウ酸イオン、シアン化物イオンが好ましい。
　ある好適な実施形態としては、前記キャッピング剤由来の元素又はそのイオンが、周期表の第２～第７周期に属し、第一イオン化エネルギーが、同一周期の第１８族元素より小さい元素又はそのイオン、及び／又は電子親和力が高い元素又はそのイオンであるジルコニア複合焼結体が挙げられる。

　前記周期表の第２～第７周期に属し、第一イオン化エネルギーが、同一周期の第１８族元素より小さい元素としては、＋１価のカチオンがより得られやすく、焼結体の状態での機械加工性により優れる点から、Ｃｕ、Ａｇ、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｆｒ等が好適に挙げられる。

　電子親和力が高い元素としては、－１価のアニオンがより得られやすく、焼結体の状態での機械加工性により優れる点から、第１７族元素が好ましい。第１７族元素としては、Ａｔ、Ｉ、Ｂｒ、Ｃｌ、及びＦが好ましい。

　第一イオン化エネルギーは、中性状態の原子から１つの電子を除去してイオン化するために必要なエネルギーである。第一イオン化エネルギーは、「シュライバー・アトキンス　無機化学（上）　第４版　第Ｉ部　基礎　１．原子構造」に記載された第一イオン化エネルギーと同様とすることができる。第一イオン化エネルギーは、「シュライバー・アトキンス　無機化学（上）　第４版　付録２」に記載された第一イオン化エネルギーの単位「ｅＶ」より、１ｅＶ＝９６．４８５ＫＪ／ｍｏｌとして「ＫＪ／ｍｏｌ」単位に換算できる。第一イオン化エネルギーは、光電子収量分光（ＰＹＳ）法によって求めることもできる。
　電子親和力（ＥＡ）は、中性状態の原子に電子を１つ取り入れる際に放出されるエネルギーである。電子親和力は、イオン化ポテンシャルからエネルギーギャップの差分により測定することができる。イオン化ポテンシャルとは、化合物の分子の軌道のうち最もエネルギーの高い占有軌道と真空準位のエネルギー差と定義され、紫外光電子分光法を用いてその値が測定される。
　第一イオン化エネルギー及び電子親和力としては、ＮＩＳＴ　Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ　ＷｅｂＢｏｏｋ（https://webbook.nist.gov/chemistry/）に蓄積されているデータ（Ion energetics properties から、Ionization Energy又はElectron Affinityを選択する）を利用してもよい。
　第一イオン化エネルギー及び電子親和力は、＋１価のカチオン又は－１価のアニオンへのなりやすさを、他の比較対象の元素と元素同士を比較できれば足りるため、測定方法は、上記したものを適宜利用できる。

　キャッピング元素としては、具体的には、Ｃｕ、Ａｇ、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｆｒ、Ａｔ、Ｉ、Ｂｒ、Ｃｌ、及びＦが挙げられ、機械加工性をより向上できる点から、Ｃｕ、Ａｇ、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｆｒ、Ｉ、Ｂｒ、Ｃｌ、及びＦが好ましい。
　ある好適な実施形態においては、キャッピング剤由来の元素が、Ｃｕ、Ａｇ、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｆｒ、Ａｔ、Ｉ、Ｂｒ、Ｃｌ、及びＦからなる群より選択される少なくとも１つの元素を含み、前記元素のイオンが、Ｃｕ、Ａｇ、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｆｒ、Ｉ、Ｂｒ、Ｃｌ、及びＦからなる群より選択される少なくとも１つの＋１価のカチオン又は－１価のアニオンである、ジルコニア複合焼結体が挙げられる。
　他の好適な実施形態においては、キャッピング剤由来の元素又はイオンが、Ａｇ、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｆｒ、Ａｔ、Ｉ、Ｂｒ、Ｃｌ、及びＦからなる群より選択される少なくとも１つの元素又はそのイオンを含む、ジルコニア複合焼結体が挙げられる。
　キャッピング元素又はイオンは、１種を単独で使用してもよく、２種以上を併用してもよい。

　上記したように、キャッピング元素又はイオンと、Ｎｂ₂Ｏ₅及び／又はＴａ₂Ｏ₅とが一体となって作用し、前記安定化剤の効果を損なうことがないため、前記安定化剤は、特に限定されず、本発明の効果を奏する。

　Ｎｂ₂Ｏ₅及びＴａ₂Ｏ₅は、上記のように、微細構造を粗大化し、硬度を低下させる方向に作用し、キャッピング元素又はイオンと、一体となって作用し優れた快削性を付与できることに加えて、ジルコニア複合焼結体に添加される他の成分（例えば、ＴｉＯ₂、Ａｌ₂Ｏ₃）との相互作用及びＨＩＰの適用によって焼結密度を最大化して、天然歯の審美性を確保することができる。

　前記したジルコニア、安定化剤、Ｎｂ₂Ｏ₅及びＴａ₂Ｏ₅の各成分の含有率は、ジルコニア、安定化剤、Ｎｂ₂Ｏ₅及びＴａ₂Ｏ₅の合計１００ｍｏｌ％における割合であり、ジルコニア、安定化剤、Ｎｂ₂Ｏ₅及びＴａ₂Ｏ₅の合計は１００ｍｏｌ％を超えない。例えば、原料組成物がＮｂ₂Ｏ₅を含み、Ｔａ₂Ｏ₅を含まない場合、ジルコニア、安定化剤、及びＮｂ₂Ｏ₅の各成分の含有率は、ジルコニア、安定化剤、及びＮｂ₂Ｏ₅の合計１００ｍｏｌ％に対する含有割合を意味する。

　また、安定化剤の含有率をＡｍｏｌ％とし、Ｎｂ₂Ｏ₅及びＴａ₂Ｏ₅の合計含有率をＢｍｏｌ％とするとき、前記複数の層の少なくとも１層において、Ａ／Ｂの比率は、機械加工性の点から、０．９以上３以下であることが好ましく、０．９５以上２以下であることがより好ましく、より優れた快削性を付与でき、加工用工具の消耗を抑制でき、１つの加工用工具を用いた連続的な加工によって得られる歯科用補綴物の個数をより増加させることができる点から、１．０以上１．７以下であることがさらに好ましい。
　ある好適な実施形態としては、機械加工性の点から、本発明のジルコニア複合焼結体を構成する複数の層のうち、少なくとも切端部側の層が、前記Ａ／Ｂの比率を満たすことが好ましい。
　前記したいずれの実施形態においても、Ａ／Ｂの比率が前記範囲内にある層において、キャッピング剤由来の元素又はイオンをさらに含む場合、キャッピング元素又はイオンと、Ｎｂ₂Ｏ₅及び／又はＴａ₂Ｏ₅とが一体となって作用する効果が高まり、より焼結体の状態での機械加工性に優れる。

　本発明のある好適な実施形態としては、すべての層において、ジルコニアと、安定化剤と、Ｎｂ₂Ｏ₅又はＴａ₂Ｏ₅の少なくとも一方とを含有する積層構造を備え、
　ジルコニア、前記安定化剤、Ｎｂ₂Ｏ₅、及びＴａ₂Ｏ₅の合計ｍоｌに対して、
　前記積層構造が、前記安定化剤、Ｎｂ₂Ｏ₅、又はＴａ₂Ｏ₅の少なくとも１成分の含有率が異なる複数の層を備え、
　すべての層が、ジルコニア、前記安定化剤、Ｎｂ₂Ｏ₅、及びＴａ₂Ｏ₅の合計１００ｍｏｌ％において、
ジルコニアの含有率が、７８～９７．５ｍｏｌ％であり、
前記安定化剤の含有率が１～１２ｍｏｌ％であり、
Ｎｂ₂Ｏ₅及びＴａ₂Ｏ₅の合計含有率が１～９ｍｏｌ％であり、
　さらにキャッピング元素又はイオンを含み、
前記安定化剤が、Ｙ₂Ｏ₃及び／又はＣｅＯ₂を含み、
前記キャッピング元素又はイオンの含有率が、ジルコニア、前記安定化剤、Ｎｂ₂Ｏ₅、及びＴａ₂Ｏ₅の合計１００ｍｏｌ％に対して、０ｍｏｌ％超５ｍｏｌ％以下であり、
前記安定化剤の含有率をＡｍｏｌ％とし、Ｎｂ₂Ｏ₅及びＴａ₂Ｏ₅の合計含有率をＢｍｏｌ％とするとき、Ａ／Ｂの比率が０．９以上３以下である、ジルコニア複合焼結体が挙げられる。

　本発明のある実施形態としては、強度により優れる点から、ジルコニアと、前記安定化剤と、Ｎｂ₂Ｏ₅又はＴａ₂Ｏ₅の少なくとも一方とを含有し、
　ジルコニア、前記安定化剤、Ｎｂ₂Ｏ₅、及びＴａ₂Ｏ₅の合計ｍｏｌに対して、
　前記安定化剤、Ｎｂ₂Ｏ₅、又はＴａ₂Ｏ₅の少なくとも１成分の含有率が異なる複数の層を備え、
　ジルコニアと、前記安定化剤と、Ｎｂ₂Ｏ₅及び／又はＴａ₂Ｏ₅と、キャッピング元素又はイオンに加えて、さらに前記積層構造の少なくとも１層にジルコニア強化剤を含む、ジルコニア複合焼結体が挙げられる。また、強度に特に優れる点から、前記ジルコニア強化剤が前記積層構造のすべての層に含まれる、ジルコニア複合焼結体も挙げられる。
　ジルコニア強化剤は、ジルコニアと、前記安定化剤と、Ｎｂ₂Ｏ₅及び／又はＴａ₂Ｏ₅とが含まれるジルコニア複合焼結体において、キャッピング元素又はイオンと一体的に作用し、焼結体における強度を向上させることができる。

　ジルコニア強化剤を含むジルコニア複合焼結体においても、前記したように、ジルコニアの含有率、安定化剤の種類及び含有率、Ｎｂ₂Ｏ₅及びＴａ₂Ｏ₅の合計含有率、キャッピング元素又はイオンの種類及び含有率、Ａ／Ｂの比率を適宜変更できる。

　ジルコニア複合焼結体を構成する複数の層の少なくとも１層がジルコニア強化剤を含む層である場合、前記層に含まれるジルコニア強化剤の含有率は、ジルコニアと、前記安定化剤と、Ｎｂ₂Ｏ₅及びＴａ₂Ｏ₅との合計１００質量％に対して、０質量％超６．０質量％以下であることが好ましく、キャッピング元素又はイオンと組み合わせた際に一体となって作用し、強度により優れる点から、０．０１質量％以上５．５質量％以下であることがより好ましく、０．５質量％以上５．０質量％以下であることがさらに好ましい。

　ジルコニア強化剤としては、ＴｉＯ₂、Ａｌ₂Ｏ₃などが挙げられる。前記ジルコニア強化剤は、１種を単独で使用してもよく、２種以上を併用してもよい。
　前記ジルコニア強化剤の含有率は、すべての層で同一であってもよく、異なっていてもよい。
　本明細書において、「ジルコニア強化剤の含有率が異なる」とは、ある特定の１層におけるジルコニア、前記安定化剤、Ｎｂ₂Ｏ₅、及びＴａ₂Ｏ₅の合計１００質量％に対する外部添加率を算出し、他の特定の１層におけるジルコニア、前記安定化剤、Ｎｂ₂Ｏ₅、及びＴａ₂Ｏ₅の合計１００質量％に対する外部添加率を算出した場合に、前記した特定の１層と他の特定の１層との層間におけるジルコニア強化剤の含有率が異なることを意味する。
　本明細書において、「ジルコニア強化剤の含有率が異なる」場合、ジルコニア強化剤の層間における含有率の差が、０．０５質量％以上であり、０．０８質量％以上であることが好ましく、０．０９質量％以上であることがより好ましく、０．１０質量％以上であることがさらに好ましく、０．１１質量％以上であることが特に好ましい。
　また、ジルコニア強化剤の層間における含有率の差は、３．０質量％以下であることが好ましく、２．５質量％以下であることがより好ましく、２．０質量％以下であることがさらに好ましく、１．５質量％以下であることが特に好ましい。

　ある好適な実施形態としては、ジルコニア強化剤がＴｉＯ₂を含み、ＴｉＯ₂の含有率が、ジルコニアと、前記安定化剤と、Ｎｂ₂Ｏ₅及びＴａ₂Ｏ₅との合計１００質量％に対して、０．６～４．５質量％である、ジルコニア複合焼結体が挙げられる。

　ある好適な実施形態としては、ジルコニアと、安定化剤と、Ｎｂ₂Ｏ₅又はＴａ₂Ｏ₅の少なくとも一方と、キャッピング元素又はイオンとを含有し、
　ジルコニア、前記安定化剤、Ｎｂ₂Ｏ₅、及びＴａ₂Ｏ₅の合計ｍоｌに対して、
　前記安定化剤、Ｎｂ₂Ｏ₅、又はＴａ₂Ｏ₅の少なくとも１成分の含有率が異なる複数の層を備え、
　ジルコニア、前記安定化剤、Ｎｂ₂Ｏ₅、及びＴａ₂Ｏ₅の合計１００ｍｏｌ％において、
ジルコニアの含有率が、７８～９７．５ｍｏｌ％であり、
前記安定化剤の含有率が１～１２ｍｏｌ％であり、
Ｎｂ₂Ｏ₅及びＴａ₂Ｏ₅の合計含有率が１～９ｍｏｌ％であり、
前記安定化剤が、Ｙ₂Ｏ₃及び／又はＣｅＯ₂を含み、
前記ジルコニア強化剤がＴｉＯ₂を含み、ＴｉＯ₂の含有率が、ジルコニアと、前記安定化剤と、Ｎｂ₂Ｏ₅及びＴａ₂Ｏ₅との合計１００質量％に対して、
０．６～４．５質量％であり、前記キャッピング元素又はイオンの含有率が、ジルコニア、前記安定化剤、Ｎｂ₂Ｏ₅、及びＴａ₂Ｏ₅の合計１００ｍｏｌ％に対して、０ｍｏｌ％超５ｍｏｌ％以下であり、
前記安定化剤の含有率をＡｍｏｌ％とし、Ｎｂ₂Ｏ₅及びＴａ₂Ｏ₅の合計含有率をＢｍｏｌ％とするとき、Ａ／Ｂの比率が０．９以上３以下である、ジルコニア複合焼結体が挙げられる。

　本発明のジルコニア複合焼結体の平均結晶粒径は、０．５～５．０μｍであることが好ましく、機械加工性、強度及び透光性により優れる点から、０．５～４．５μｍであることがより好ましく、１．０～４．０μｍであることがさらに好ましい。平均結晶粒径の測定方法は、後記する実施例に記載のとおりである。
　平均結晶粒径は、実施例に記載の方法において、１視野分のＳＥＭ写真像に含まれる粒子の数が、５０個、１００個、２００個、５００個又は１０００個程度となるように、粒子の数を調整して測定することができる。

　ジルコニア複合焼結体の密度は、高密度ほど内部の空隙が少なく、光散乱しにくくなり、透光性が向上する点及び強度が向上する点から、５．５ｇ／ｃｍ³以上であることが好ましく、５．７ｇ／ｃｍ³以上であることがより好ましく、５．９ｇ／ｃｍ³以上であることがさらに好ましい。
　ジルコニア複合焼結体は、実質的には空隙が含有されていないことが特に好ましい。
　複合焼結体の密度は、（複合焼結体の質量）／（複合焼結体の体積）にて算出できる。

　本発明のジルコニア複合焼結体の製造方法としては、例えば、原料組成物を用いて成形体を作製する工程と、前記成形体を焼結する工程とを含み、
　前記成形体が、すべての層において、ジルコニアと、安定化剤と、Ｎｂ₂Ｏ₅又はＴａ₂Ｏ₅の少なくとも一方とを含有する積層構造を備え、
　ジルコニア、前記安定化剤、Ｎｂ₂Ｏ₅、及びＴａ₂Ｏ₅の合計ｍоｌに対して、
　前記積層構造が、前記安定化剤、Ｎｂ₂Ｏ₅、又はＴａ₂Ｏ₅の少なくとも１成分の含有率が異なる複数の層を備える、ジルコニア複合焼結体の製造方法が挙げられる。
　成形体を製造する際に、ジルコニアと、安定化剤と、Ｎｂ₂Ｏ₅又はＴａ₂Ｏ₅の少なくとも一方とを含有し、前記安定化剤、Ｎｂ₂Ｏ₅、又はＴａ₂Ｏ₅の少なくとも１成分の含有率が異なるように成分の含有率を調整した原料組成物を用いることで、目的の積層構造を有する成形体を得ることができる。

　ジルコニア複合焼結体の原料組成物は、ジルコニアと、ジルコニアの相転移を抑制可能な安定化剤と、Ｎｂ₂Ｏ₅及び／又はＴａ₂Ｏ₅と、必要に応じてキャッピング剤とを含む。
　前記原料組成物が、キャッピング剤を含むことにより、Ｎｂ₂Ｏ₅又はＴａ₂Ｏ₅の少なくとも一方を添加することによって得られる機械加工性をさらに顕著に高めることができる。
　ジルコニア複合焼結体の原料組成物は、乾燥した状態であってもよく、液体を含む状態又は液体に含まれる状態であってもよい。原料組成物は、例えば、粉末、顆粒又は造粒物、ペースト、スラリー等の形態であってもよい。

　得られるジルコニア複合焼結体がキャッピング元素又はイオンを含む実施形態において、原料組成物はキャッピング剤を含む。前記キャッピング剤としては、水を含む溶媒中で１価のイオン（＋１価のカチオン又は－１価のアニオン）となりえる化合物であれば特に限定されず、例えば、キャッピング剤由来の元素又はイオンを含む水酸化物、塩、ハロゲン化物（フッ化物、塩化物、臭化物、ヨウ化物）、シアン化物等が挙げられる。キャッピング剤は、それぞれ１種を単独で使用してもよく、２種以上を併用してもよい。

　キャッピング元素又はイオンを含む水酸化物としては、例えば、水酸化リチウム、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、水酸化ルビジウム、水酸化セシウム、水酸化フランシウム等が挙げられる。
　キャッピング元素又はイオンを含む塩としては、例えば、炭酸塩、炭酸水素塩、硝酸塩、次亜塩素酸塩、亜塩素酸塩、塩素酸塩、過塩素酸塩、臭素酸塩、過マンガン酸塩、メタホウ酸塩、硫化物塩、シアン化塩が挙げられる。

　キャッピング元素又はイオンを含む炭酸塩としては、例えば、炭酸リチウム、炭酸ナトリウム、炭酸カリウム、炭酸ルビジウム、炭酸フランシウム、炭酸セシウム等が挙げられる。
　キャッピング元素又はイオンを含む炭酸水素塩としては、例えば、炭酸水素リチウム、炭酸水素ナトリウム、炭酸水素カリウム、炭酸水素ルビジウム、炭酸水素フランシウム、炭酸水素セシウム等が挙げられる。
　キャッピング元素又はイオンを含む硝酸塩としては、例えば、硝酸カルシウム、硝酸ストロンチウム、硝酸鉄（ＩＩ）、硝酸鉄（ＩＩＩ）、硝酸コバルト（ＩＩ）、硝酸マグネシウム、硝酸ガリウム、硝酸イットリウム（ＩＩＩ）、硝酸ランタン（ＩＩＩ）、硝酸プラセオジム、硝酸ネオジム（ＩＩＩ）、硝酸マンガン（ＩＩ）、硝酸ユウロピウム、硝酸銅（ＩＩ）、硝酸トリウム、硝酸アルミニウム、硝酸ニッケル（ＩＩ）、硝酸クロム（ＩＩＩ）、硝酸チタン（ＩＶ）、硝酸ジルコニウム、オキシ硝酸ジルコニウム（ＩＶ）水和物（ＺｒＯ（ＮＯ₃）₂・ｘＨ₂Ｏ）、硝酸セリウム（ＩＩＩ）、硝酸スズ、硝酸ビスマス（ＩＩＩ）、硝酸スカンジウム（ＩＩＩ）、硝酸インジウム（ＩＩＩ）、硝酸ハフニウム（ＩＶ）等が挙げられる。
　キャッピング元素又はイオンを含む次亜塩素酸塩としては、例えば、次亜塩素酸ナトリウム、次亜塩素酸カルシウム等が挙げられる。
　キャッピング元素又はイオンを含む亜塩素酸塩としては、例えば、亜塩素酸ナトリウム、亜塩素酸カリウム、亜塩素酸リチウム、亜塩素酸カルシウム、亜塩素酸マグネシウム、亜塩素酸バリウム、亜塩素酸銅（ＩＩ）、亜塩素酸銅（ＩＩＩ）、亜塩素酸銀、亜塩素酸ニッケル等が挙げられる。
　キャッピング元素又はイオンを含む塩素酸塩としては、例えば、塩素酸カルシウム、塩素酸バリウム、塩素酸コバルト、塩素酸ニッケル、塩素酸マグネシウム、塩素酸亜鉛、塩素酸銅等が挙げられる。
　キャッピング元素又はイオンを含む過塩素酸塩としては、例えば、過塩素酸鉄（ＩＩＩ）、過塩素酸バリウム、過塩素酸カルシウム、過塩素酸コバルト、過塩素酸ニッケル、過塩素酸マグネシウム、過塩素酸ベリリウム、過塩素酸アルミニウム、過塩素酸セリウム等が挙げられる。
　キャッピング元素又はイオンを含む臭素酸塩としては、例えば、臭素酸ネオジム、臭素酸ランタン、臭素酸プラセオジム等が挙げられる。
　キャッピング元素又はイオンを含む過マンガン酸塩としては、例えば、過マンガン酸カルシウム（ＶＩＩ）、過マンガン酸カリウム（ＶＩＩ）、過マンガン酸ナトリウム（ＶＩＩ）等が挙げられる。
　キャッピング元素又はイオンを含むメタホウ酸塩としては、例えば、メタホウ酸ナトリウム、メタホウ酸バリウム等が挙げられる。
　キャッピング元素又はイオンを含む硫化物塩としては、例えば、硫化銅（Ｉ）等が挙げられる。
　キャッピング元素又はイオンを含むシアン化塩としては、例えば、シアン化バリウム、シアン化ナトリウム、シアン化カリウム、シアン化カルシウム等が挙げられる。

　キャッピング元素又はイオンを含むフッ化物としては、例えば、フッ化リチウム、フッ化ナトリウム、フッ化カリウム、フッ化ルビジウム、フッ化セシウム、フッ化フランシウム、フッ化ベリリウム、フッ化マグネシウム、フッ化カルシウム、フッ化ストロンチウム、フッ化バリウム、フッ化スカンジウム（ＩＩＩ）、フッ化イットリウム（ＩＩＩ）、フッ化ランタン（ＩＩＩ）、フッ化セリウム（ＩＩＩ）、フッ化ネオジム（ＩＩＩ）、フッ化チタン（ＩＩＩ）、フッ化チタン（ＩＶ）、フッ化ジルコニウム（ＩＶ）、フッ化ハフニウム（ＩＶ）、フッ化タンタル（Ｖ）、フッ化マンガン（ＩＩ）、フッ化マンガン（ＩＩＩ）、フッ化鉄（ＩＩ）、フッ化鉄（ＩＩＩ）、フッ化銅（ＩＩ）、フッ化亜鉛（ＩＩ）、フッ化アルミニウム、フッ化クロム（ＩＩＩ）、フッ化ビスマス（ＩＩＩ）、フッ化インジウム（ＩＩＩ）、フッ化スズ（ＩＩ）等が挙げられる。

　キャッピング元素又はイオンを含む塩化物としては、例えば、オキシ塩化ジルコニウム、塩化リチウム、塩化ナトリウム、塩化カリウム、塩化ルビジウム、塩化セシウム、塩化フランシウム、塩化ベリリウム、塩化マグネシウム、塩化カルシウム、塩化ストロンチウム、塩化バリウム、塩化スカンジウム（ＩＩＩ）、塩化イットリウム（ＩＩＩ）、塩化ランタン（ＩＩＩ）、塩化セリウム（ＩＩＩ）、塩化プラセオジム、塩化ネオジム（ＩＩＩ）、塩化サマリウム、塩化ユウロピウム、塩化チタン（ＩＩＩ）、塩化チタン（ＩＶ）、塩化ジルコニウム（ＩＶ）、塩化ハフニウム（ＩＶ）、塩化タンタル（Ｖ）、塩化マンガン、塩化鉄（ＩＩ）、塩化鉄（ＩＩＩ）、塩化コバルト（ＩＩ）、塩化ニッケル（ＩＩ）、塩化銅（Ｉ）、塩化銅（ＩＩ）、塩化亜鉛（ＩＩ）、塩化アルミニウム、塩化ガリウム、塩化ビスマス（ＩＩＩ）、塩化インジウム（Ｉ）、塩化インジウム（ＩＩＩ）、塩化スズ（ＩＩ）等が挙げられる。

　キャッピング元素又はイオンを含む臭化物としては、例えば、臭化リチウム、臭化ナトリウム、臭化カリウム、臭化ルビジウム、臭化セシウム、臭化フランシウム、臭化ベリリウム、臭化マグネシウム、臭化カルシウム、臭化ストロンチウム、臭化バリウム、臭化スカンジウム（ＩＩＩ）、臭化イットリウム（ＩＩＩ）、臭化セリウム（ＩＩＩ）、臭化ネオジム（ＩＩＩ）、臭化チタン（ＩＶ）、臭化ジルコニウム（ＩＶ）、臭化タンタル（Ｖ）、臭化マンガン（ＩＩ）、臭化鉄（ＩＩ）、臭化鉄（ＩＩＩ）、臭化コバルト（ＩＩ）、臭化ニッケル（ＩＩ）、臭化銅（Ｉ）、臭化銅（ＩＩ）、臭化亜鉛（ＩＩ）、臭化クロム（ＩＩＩ）、臭化ビスマス（ＩＩＩ）、臭化バナジウム（ＩＩＩ）、臭化インジウム（ＩＩＩ）、臭化スズ等が挙げられる。

　キャッピング元素又はイオンを含むヨウ化物としては、例えば、ヨウ化リチウム、ヨウ化ナトリウム、ヨウ化カリウム、ヨウ化ルビジウム、ヨウ化セシウム、ヨウ化フランシウム、ヨウ化ベリリウム、ヨウ化カルシウム、ヨウ化マグネシウム、ヨウ化ストロンチウム、ヨウ化バリウム、ヨウ化スカンジウム（ＩＩＩ）、ヨウ化イットリウム（ＩＩＩ）、ヨウ化ランタン（ＩＩＩ）、ヨウ化セリウム（ＩＩＩ）、ヨウ化ネオジム（ＩＩＩ）、ヨウ化チタン（ＩＶ）、ヨウ化ジルコニウム（ＩＶ）、ヨウ化ハフニウム（ＩＶ）、ヨウ化タンタル（Ｖ）、ヨウ化マンガン（ＩＩ）、ヨウ化鉄（ＩＩ）、ヨウ化鉄（ＩＩＩ）、ヨウ化コバルト（ＩＩ）、ヨウ化ニッケル（ＩＩ）、ヨウ化銅（Ｉ）、ヨウ化亜鉛（ＩＩ）、ヨウ化アルミニウム、ヨウ化クロム（ＩＩＩ）、ヨウ化バナジウム（ＩＩ）、ヨウ化ビスマス（ＩＩＩ）、ヨウ化インジウム（ＩＩＩ）、ヨウ化スズ（ＩＩ）、ヨウ化スズ（ＩＶ）等のヨウ化物が挙げられる。

　ジルコニアについては、市販のジルコニア粉末を使用することできる。
　市販品としては、例えば、ジルコニア粉末（商品名「Ｚｐｅｘ（登録商標）」（Ｙ₂Ｏ₃の含有率：３ｍｏｌ％）、「Ｚｐｅｘ（登録商標）４」（Ｙ₂Ｏ₃の含有率：４ｍｏｌ％）、「Ｚｐｅｘ（登録商標）　Ｓｍｉｌｅ（登録商標）」（Ｙ₂Ｏ₃の含有率：５．５ｍｏｌ％）、「ＴＺ－３Ｙ」（Ｙ₂Ｏ₃の含有率：３ｍｏｌ％）、「ＴＺ－３ＹＳ」（Ｙ₂Ｏ₃の含有率：３ｍｏｌ％）、「ＴＺ－４ＹＳ」（Ｙ₂Ｏ₃の含有率：４ｍｏｌ％）、「ＴＺ－６Ｙ」（Ｙ₂Ｏ₃の含有率：６ｍｏｌ％）、「ＴＺ－６ＹＳ」（Ｙ₂Ｏ₃の含有率：６ｍｏｌ％）、「ＴＺ－８ＹＳ」（Ｙ₂Ｏ₃の含有率：８ｍｏｌ％）、「ＴＺ－１０ＹＳ」（Ｙ₂Ｏ₃の含有率：１０ｍｏｌ％）、「ＴＺ－３Ｙ－Ｅ」（Ｙ₂Ｏ₃の含有率：３ｍｏｌ％）、「ＴＺ－３ＹＳ－Ｅ」（Ｙ₂Ｏ₃の含有率：３ｍｏｌ％）、「ＴＺ－３ＹＢ－Ｅ」（Ｙ₂Ｏ₃の含有率：３ｍｏｌ％）、「ＴＺ－３ＹＳＢ－Ｅ」（Ｙ₂Ｏ₃の含有率：３ｍｏｌ％）、「ＴＺ－３ＹＢ」（Ｙ₂Ｏ₃の含有率：３ｍｏｌ％）、「ＴＺ－３ＹＳＢ」（Ｙ₂Ｏ₃の含有率：３ｍｏｌ％）、「ＴＺ－３Ｙ２０ＡＢ」（Ｙ₂Ｏ₃の含有率：３ｍｏｌ％）、「ＴＺ－８ＹＳＢ」（Ｙ₂Ｏ₃の含有率：８ｍｏｌ％）、「ＴＺ－０」（Ｙ₂Ｏ₃の含有率：０ｍｏｌ％）；以上、東ソー株式会社製）等が挙げられる。前記市販のジルコニア粉末には、ＨｆＯ₂も含まれている。市販品としては、Ｙ₂Ｏ₃も含まれているものを使用できる。
　ジルコニア粉末としては、本発明の原料組成物には、前記市販品のＴＺシリーズ（商品名の一部に「ＴＺ」を含む）のように、Ｙ₂Ｏ₃を均一に分散固溶させたジルコニア粉末を使用できる。

　ジルコニア粉末の製造方法に特に制限はなく、例えば、粗粒子を粉砕して微粉化するブレークダウンプロセス、原子又はイオンから核形成及び成長過程により合成するビルディングアッププロセスなどの公知の方法を採用できる。

　前記原料組成物におけるジルコニア粉末の種類は特に限定されず、ジルコニア粉末が、ジルコニアを含み、安定化剤を含まない場合又は必要に応じて安定化剤の含有率を増加させる場合、別途安定化剤の粒子を添加できる。安定化剤の粒子は、ジルコニア複合焼結体に含まれる安定化剤の含有率が前記した所定の範囲に調整できればよく、特に限定されない。
　安定化剤の粒子は、例えば、市販品を用いてもよく、市販品の粉末を公知の粉砕混合装置（ボールミル等）で粉砕してから使用してもよい。

　前記安定化剤は、ジルコニアに対して固溶していない安定化剤、ジルコニアに対して固溶している安定化剤のいずれも用いることができる。
　ある好適な実施形態においては、前記原料組成物において、目的とするジルコニア複合焼結体が容易に得られる一因となる点から、安定化剤（好適には、Ｙ₂Ｏ₃）が、ジルコニアに対して固溶していない安定化剤を含むジルコニア複合焼結体の製造方法が挙げられる。安定化剤がジルコニアに固溶されていないものを含むことは、例えば、Ｘ線回折（ＸＲＤ；Ｘ－ＲａｙＤｉｆｆｒａｃｔｉｏｎ）パターンによって確認できる。

　原料組成物又は成形体のＸＲＤパターンにおいて、安定化剤に由来するピークが確認された場合には、原料組成物又は成形体中においてジルコニアに固溶されていない安定化剤が存在していることになる。
　安定化剤の全量がジルコニアに固溶している場合には、基本的に、ＸＲＤパターンにおいて安定化剤に由来するピークは確認されない。ただし、安定化剤の結晶状態等の条件によっては、ＸＲＤパターンに安定化剤のピークが存在していない場合であっても、安定化剤がジルコニアに固溶されていないこともあり得る。

　安定化剤が、ジルコニアに対して固溶していない安定化剤を含む場合について、安定化剤がイットリアを例として、以下に説明する。

　本発明の原料組成物又は成形体において、ジルコニアに固溶されていないイットリア（以下において「未固溶イットリア」ということがある）の存在率ｆ_yは、以下の数式（１）に基づいて算出することができる。
　　ｆ_y＝Ｉ₂₉／（Ｉ₂₈＋Ｉ₂₉＋Ｉ₃₀）×１００　（１）
（式中、ｆ_yは未固溶イットリアの割合（％）を表し、ＸＲＤ測定において、Ｉ₂₈は単斜晶系のメインピークが現れる２θ＝２８°付近のピークの面積強度を表し、Ｉ₂₉はイットリアのメインピークが現れる２θ＝２９°付近のピークの面積強度を表し、Ｉ₃₀は正方晶系又は立方晶系のメインピークが現れる２θ＝３０°付近のピークの面積強度を表す。）

　また、イットリア以外の安定化剤を併せて用いる場合、Ｉ₂₉の代わりに他の安定化剤のピークを代入することによって、イットリア以外の安定化剤の未固溶存在率の算出にも適用することができる。

　未固溶イットリアの存在率ｆ_yは、目的とするジルコニア複合焼結体が容易に得られやすいなどの観点から、０％より大きいことが好ましく、１％以上であることがより好ましく、２％以上であることがさらに好ましく、３％以上であることが特に好ましい。未固溶イットリアの存在率ｆ_yの上限は、例えば２５％以下であってもよいが、好適には原料組成物又は成形体におけるイットリアの含有率に依存する。

　例えば、本発明の原料組成物又は成形体におけるイットリアの含有率が３ｍｏｌ％以上８ｍｏｌ％以下である場合、以下のとおりである。
　イットリアの含有率が３ｍｏｌ％以上４．５ｍｏｌ％未満であるとき、ｆ_yは１５％以下とすることができる。イットリアの含有率が４．５ｍｏｌ％以上５．８ｍｏｌ％未満であるとき、ｆ_yは２０％以下とすることができる。イットリアの含有率が５．８ｍｏｌ％以上８ｍｏｌ％以下であるとき、ｆ_yは２５％以下とすることができる。

　例えば、イットリアの含有率が３ｍｏｌ％以上４．５ｍｏｌ％未満であるとき、ｆ_yは２％以上であることが好ましく、３％以上であることがより好ましく、４％以上であることがさらに好ましく、５％以上であることが特に好ましい。
　イットリアの含有率が４．５ｍｏｌ％以上５．８ｍｏｌ％未満であるとき、ｆ_yは３％以上であることが好ましく、４％以上であることがより好ましく、５％以上であることがさらに好ましく、６％以上であることがよりさらに好ましく、７％以上であることが特に好ましい。
　イットリアの含有率が５．８ｍｏｌ％以上８ｍｏｌ％以下であるとき、ｆ_yは４％以上であることが好ましく、５％以上であることがより好ましく、６％以上であることがさらに好ましく、７％以上であることがよりさらに好ましく、８％以上であることが特に好ましい。

　本発明の原料組成物又は成形体においては、前記安定化剤の全部がジルコニアに固溶されていなくてもよい。なお、本発明において、安定化剤が固溶するとは、例えば、安定化剤に含まれる元素（原子）がジルコニアに固溶することをいう。

　本発明の原料組成物に添加するＮｂ₂Ｏ₅及び／又はＴａ₂Ｏ₅は、ジルコニア複合焼結体に含まれるＮｂ₂Ｏ₅及び／又はＴａ₂Ｏ₅の含有率が前記した所定の範囲に調整できればよく、特に限定されない。Ｎｂ₂Ｏ₅及び／又はＴａ₂Ｏ₅は、特に限定されず、例えば、市販品を用いてもよく、市販品の粉末を公知の粉砕混合装置（ボールミル等）で粉砕してから使用してもよい。

　原料組成物を作製する工程としては、例えば、前記原料組成物の各原料（ジルコニアと、安定化剤と、Ｎｂ₂Ｏ₅及び／又はＴａ₂Ｏ₅と、必要に応じてキャッピング剤（例えば、水を含む溶媒中で１価のイオンとなりえる化合物）と、さらに必要に応じてジルコニア強化剤と）を、水を含む溶媒中で湿式混合して原料組成物を得る方法等が挙げられる。

　前記各原料を、水を含む溶媒中で湿式混合する方法は、特に限定されず、例えば、各原料を公知の粉砕混合装置（ボールミル等）で湿式粉砕混合してスラリーを形成し、その後、スラリーを乾燥させて造粒し、顆粒状の原料組成物を作製してもよい。

　湿式混合工程において、バインダー、可塑剤、分散剤、乳化剤、消泡剤、ｐＨ調整剤、潤滑剤などの添加剤をさらに含んでいてもよい。添加剤は、それぞれ１種を単独で使用してもよく、２種以上を併用してもよい。

　前記バインダーは、ジルコニアと、Ｙ₂Ｏ₃と、Ｎｂ₂Ｏ₅及び／又はＴａ₂Ｏ₅と、必要に応じてキャッピング剤との混合物からなる一次粉末を水に添加してスラリーとした後に、粉砕した該スラリーに後から添加してもよい。

　前記バインダーは、特に限定されず、公知のものを使用することができる。バインダーとしては、例えば、ポリビニルアルコール系バインダー、アクリル系バインダー、ワックス系バインダー（パラフィンワックス等）、メチルセルロース、カルボキシメチルセルロース、ポリビニルブチラール、ポリメタクリル酸メチル、エチルセルロース、ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン酢酸ビニル共重合体、ポリスチレン、アタクチックポリプロピレン、メタクリル樹脂等が挙げられる。

　可塑剤としては、例えば、ポリエチレングリコール、グリセリン、プロピレングリコール、ジブチルフタル酸等が挙げられる。

　分散剤としては、例えば、ポリカルボン酸アンモニウム（クエン酸三アンモニウム等）、ポリアクリル酸アンモニウム、アクリル共重合体樹脂、アクリル酸エステル共重合体、ポリアクリル酸、ベントナイト、カルボキシメチルセルロース、アニオン系界面活性剤（例えば、ポリオキシエチレンラウリルエーテルリン酸エステル等のポリオキシエチレンアルキルエーテルリン酸エステル等）、非イオン系界面活性剤、オレイングリセリド、アミン塩型界面活性剤、オリゴ糖アルコール、ステアリン酸などが挙げられる。

　乳化剤としては、例えば、アルキルエーテル、フェニルエーテル、ソルビタン誘導体などが挙げられる。

　消泡剤としては、例えば、アルコール、ポリエーテル、シリコーン、ワックスなどが挙げられる。

　ｐＨ調整剤としては、例えば、アンモニア、アンモニウム塩（水酸化テトラメチルアンモニウム等の水酸化アンモニウムを含む）などが挙げられる。

　潤滑剤としては、例えば、ポリオキシエチレンアルキルエーテル、ワックスなどが挙げられる。

　湿式混合に用いる溶媒としては、水を含む限り特に限定されず、有機溶媒を使用し、水と有機溶媒の混合溶媒を使用してもよく、水のみを使用してよい。有機溶媒としては、例えば、アセトン、エチルメチルケトンなどのケトン溶媒；エタノール、１－プロパノール、２－プロパノール、２－メチル－２－プロパノール、グリセリン、ジグリセリン、ポリグリセリン、プロピレングリコール、ジプロピレングリコール、ポリプロピレングリコール、エチレングリコール、ジエチレングリコール、ポリエチレングリコール、ポリエチレングリコールモノメチルエーテル、１,２－ペンタジオール、１,２－ヘキサンジオール、１,２－オクタンジオールなどのアルコール溶媒などが挙げられる。

　本発明において用いられるジルコニア複合焼結体の原料組成物は、本発明の効果を奏する限り、ジルコニア、Ｙ₂Ｏ₃、Ｎｂ₂Ｏ₅、Ｔａ₂Ｏ₅、さらに必要に応じてキャッピング剤、ジルコニア強化剤以外の他の成分を含有してもよい。該他の成分としては、例えば、着色剤（顔料、及び複合顔料）、蛍光剤、ＳｉＯ₂等が挙げられる。他の成分は、それぞれ１種を単独で使用してもよく、２種以上を併用してもよい。

　前記顔料としては、例えば、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｚｎ、Ｙ、Ｚｒ、Ｓｎ、Ｓｂ、Ｂｉ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ及びＥｒからなる群から選択される少なくとも１つの元素の酸化物（具体的には、ＮｉＯ、Ｃｒ₂Ｏ₃等）が挙げられ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｚｎ、Ｙ、Ｚｒ、Ｓｎ、Ｓｂ、Ｂｉ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、及びＴｂからなる群から選択される少なくとも１つの元素の酸化物が好ましく、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｚｎ、Ｙ、Ｚｒ、Ｓｎ、Ｓｂ、Ｂｉ、Ｃｅ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、及びＴｂからなる群から選択される少なくとも１つの元素の酸化物がより好ましい。ただし、顔料から、Ｙ₂Ｏ₃及びＣｅＯ₂を除いてもよい。

　前記複合顔料としては、例えば、（Ｚｒ，Ｖ）Ｏ₂、Ｆｅ（Ｆｅ，Ｃｒ）₂Ｏ₄、（Ｎｉ，Ｃｏ，Ｆｅ）（Ｆｅ，Ｃｒ）₂Ｏ₄・ＺｒＳｉＯ₄、（Ｃｏ，Ｚｎ）Ａｌ₂Ｏ₄等が挙げられる。

　前記蛍光剤としては、例えば、Ｙ₂ＳｉＯ₅：Ｃｅ、Ｙ₂ＳｉＯ₅：Ｔｂ、（Ｙ，Ｇｄ，Ｅｕ）ＢＯ₃、Ｙ₂Ｏ₃：Ｅｕ、ＹＡＧ：Ｃｅ、ＺｎＧａ₂Ｏ₄：Ｚｎ、ＢａＭｇＡｌ₁₀Ｏ₁₇：Ｅｕ等が挙げられる。

　次に、得られた原料組成物を成形して、成形体を作製する。成形方法は、特に限定されず、公知の方法（例えば、プレス成形等）を使用することができる。

　原料組成物をプレス成形する工程を有する方法によりジルコニア成形体を製造する場合において、プレス成形の具体的な方法に特に制限はなく、公知のプレス成形機を用いて行うことができる。プレス成形の具体的な方法としては、例えば、一軸プレスなどが挙げられる。

　プレス成形におけるプレス圧は、目的とする成形体のサイズ、開気孔率、２軸曲げ強さ、原料粉末の粒子径により適宜最適な値が設定され、通常は５ＭＰａ以上１０００ＭＰａ以下である。前記製造方法における成形時のプレス圧を高くすることによって、得られる成形体の気孔がより埋まり、開気孔率を低く設定でき、成形体の密度を上げることができる。また、得られるジルコニア成形体の密度を上げるため、一軸プレスした後に冷間等方圧加圧（ＣＩＰ）処理をさらに施してもよい。

　次に、得られた成形体を焼結して、ジルコニア複合焼結体を得る。
　ジルコニア複合焼結体を得るために成形体を焼結する焼結温度（最高焼結温度）は、例えば、１３００℃以上が好ましく、１３５０℃以上がより好ましく、１４００℃以上がさらに好ましく、１４５０℃以上がよりさらに好ましく、１５００℃以上が特に好ましい。また、該焼結温度は、例えば、１６８０℃以下が好ましく、１６５０℃以下がより好ましく、１６００℃以下がさらに好ましい。本発明のジルコニア複合焼結体の製造方法としては、成形体を１３００～１６８０℃の最高焼結温度で焼結する工程とを含むことが好ましい。前記最高焼結温度は、大気中での温度であることが好ましい。

　最高焼結温度における保持時間（係留時間）は、温度にもよるが、３０時間以下が好ましく、２０時間以下がより好ましく、１０時間以下がさらに好ましく、５時間以下がよりさらに好ましく、３時間以下が特に好ましく、２時間以下が最も好ましい。さらに、該保持時間は２５分以下、２０分以下、又は１５分以下とすることもできる。また、該保持時間は１分以上が好ましく、５分以上がより好ましく、１０分以上がさらに好ましい。本発明の製造方法によれば、安定化剤の含有率に応じて、曲げ強さ、透光性、及び焼結体の状態での機械加工性において優れるジルコニア複合焼結体を作製できる。また、本発明の効果を得られる限り、焼結時間を短縮してもよい。焼結時間を短縮することにより、生産効率を高めるとともに、エネルギーコストを低減させることができる。

　本発明のジルコニア複合焼結体の製造方法において、前記成形体を焼結する際、昇温速度は特に限定されず、０．１℃／分以上であることが好ましく、０．２℃／分以上であることがより好ましく、０．５℃／分以上であることがさらに好ましい。また、昇温速度は、５０℃／分以下であることが好ましく、３０℃／分以下であることがより好ましく、２０℃／分以下であることがさらに好ましい。昇温速度が上記下限以上であることにより生産性が向上する。

　前記成形体を焼結する工程には、一般的な歯科ジルコニア用焼成炉を使用することができる。歯科ジルコニア用焼成炉としては、市販品を用いてもよい。市販品としては、ノリタケ　カタナ（登録商標）　Ｆ－１、Ｆ－１Ｎ、Ｆ－２（以上、ＳＫ　メディカル電子株式会社）等が挙げられる。

　さらに、成形体を焼結する工程は、前記した最高焼結温度における焼結以外に、熱間静水圧プレス（ＨｏｔＩｓｏｓｔａｔｉｃＰｒｅｓｓｉｎｇ；ＨＩＰ）処理する工程を含むことが好ましい。ＨＩＰ処理によって、ジルコニア複合焼結体の透光性及び強度をさらに向上させることができる。

　以下において、前記した最高焼結温度における焼結によって得られる焼結体を「一次焼結体」と称し、ＨＩＰ処理後の焼結体を「ＨＩＰ処理焼結体」と称する。

　ＨＩＰ処理は、公知の熱間静水圧プレス（ＨＩＰ）装置を用いて行うことができる。

　ＨＩＰ処理の温度は、特に限定されないが、強度が高い緻密なジルコニア複合焼結体を得ることができることなどから、ＨＩＰ温度は、１２００℃以上であることが好ましく、１３００℃以上であることがより好ましく、１４００℃以上であることがさらに好ましい。また、ＨＩＰ温度は、１７００℃以下であることが好ましく、１６５０℃以下であることがより好ましく、１６００℃以下であることがさらに好ましい。

　本発明のジルコニア複合焼結体の製造方法において、前記一次焼結体をＨＩＰ処理する際、ＨＩＰ圧力は特に限定されず、強度が高い緻密な焼結体を得ることができることなどから、ＨＩＰ圧力は、１００ＭＰａ以上であることが好ましく、１２５ＭＰａ以上であることがより好ましく、１３０ＭＰａ以上であることがさらに好ましい。また、ＨＩＰ圧力の上限は特に限定されないが、例えば、４００ＭＰａ以下、３００ＭＰａ以下、さらには２００ＭＰａ以下とすることができる。

　本発明のジルコニア複合焼結体の製造方法において、前記一次焼結体をＨＩＰ処理する際、昇温速度は特に限定されず、０．１℃／分以上であることが好ましく、０．２℃／分以上であることがより好ましく、０．５℃／分以上であることがさらに好ましい。また、昇温速度は、５０℃／分以下であることが好ましく、３０℃／分以下であることがより好ましく、２０℃／分以下であることがさらに好ましい。昇温速度が上記下限以上であることにより生産性が向上する。

　本発明のジルコニア複合焼結体の製造方法において、前記一次焼結体をＨＩＰ処理する際、ＨＩＰ時間は特に限定されず、強度が高い緻密なジルコニア複合焼結体を得ることができることなどから、ＨＩＰ処理の時間は、５分以上であることが好ましく、１０分以上であることがより好ましく、３０分以上であることがさらに好ましい。また、ＨＩＰ処理の時間は、１０時間以下であることが好ましく、６時間以下であることがより好ましく、３時間以下であることがさらに好ましい。

　本発明のジルコニア複合焼結体の製造方法において、前記一次焼結体をＨＩＰ処理する際、圧力媒体は特に限定されず、ジルコニアへの影響が低い観点から、圧力媒体は、酸素ガス、酸素混合ガス、空気、及び不活性ガス（例えば窒素ガス、アルゴンガス等）からなる群から選ばれる少なくとも１種を選択できる。
　酸素混合ガス雰囲気下で、前記一次焼結体をＨＩＰ処理する場合、酸素濃度は、特に限定されないが、例えば、０％超２０％以下とすることができる。
　酸素混合ガスを使用する場合における酸素以外のガスとしては、不活性ガス（例えば窒素ガス、アルゴンガス等）の少なくとも１種を選択できる。

　本発明のジルコニア複合焼結体の製造方法において、前記ＨＩＰ処理の際に不活性ガスを使用する等、還元雰囲気にて行うと、酸素欠陥により黒変が生じることがある。その場合、黒変を取り除くため、前記ＨＩＰ処理する工程後に、１６５０℃以下で大気中又は酸素過剰雰囲気にて熱処理する工程（以下、「焼き戻し処理」とも称する）を含むことが好ましく、効率的に熱処理を行う観点から、酸素過剰雰囲気にて行うことがより好ましい。「酸素過剰雰囲気」とは、酸素濃度が大気中より多いことを意味する。酸素過剰雰囲気としては、酸素濃度２１％超１００％以下であれば特に限定されず、この範囲から適宜選択できる。例えば、酸素濃度１００％としてもよい。

　本発明のジルコニア複合焼結体の製造方法において、前記したＨＩＰ処理での各種条件を適切に調整することにより、透光性を調整することもできる。例えば、熱処理の温度を低くすることにより透光性を意図的に低くできる。そのため、歯頚部に相当する層では透光性を低くし、切端部に相当する層では透光性を高くする等、成分での調整等に加えて、ＨＩＰ処理での各種条件の調整によっても、各層において所望の透光性に調整できる。

　本発明のジルコニア複合焼結体は、本発明の効果を奏する限り、特に限定されず、一次焼結体であってもよく、ＨＩＰ処理焼結体であってもよく、焼き戻し処理後の焼結体であってもよい。
　ある好適な実施形態としては、焼き戻し処理後の焼結体であるジルコニア複合焼結体が挙げられる。

　ジルコニア複合焼結体の審美性（例えば、歯科用補綴物のシェード）に応じて、大気中又は酸素過剰雰囲気における熱処理の温度は、適宜変更できる。
　ある好適な実施形態においては、大気中又は酸素過剰雰囲気における熱処理の温度は、ジルコニア複合焼結体の審美性の点から、１６５０℃以下であることが好ましく、１６００℃以下であることがより好ましく、１５５０℃以下であることがさらに好ましい。
　他の好適な実施形態においては、大気中又は酸素過剰雰囲気における熱処理の温度は、ジルコニア複合焼結体の審美性の点から、１４００℃以下であることが好ましく、１３００℃以下であることがより好ましく、１２００℃以下であることがさらに好ましい。
　さらに、いずれの実施形態においても、該熱処理の温度は、５００℃以上であることが好ましく、６００℃以上であることがより好ましく、７００℃以上であることがさらに好ましい。

　前記焼き戻し処理には、一般的な歯科ジルコニア用焼成炉を使用することができる。歯科ジルコニア用焼成炉としては、市販品を用いてもよい。市販品としては、ノリタケ　カタナ（登録商標）　Ｆ－１、Ｆ－１Ｎ、Ｆ－２（以上、ＳＫ　メディカル電子株式会社）等が挙げられる。

　本発明のジルコニア複合焼結体は、焼結体であるにもかかわらず、機械加工性に優れるため、半焼結状態の複合仮焼体のミルブランクの状態で機械加工したのち、焼結させて焼結体とする必要がない。
　一方、ジルコニア複合焼結体の製造方法としては、前記原料組成物を用いて得られる成形体を仮焼して半焼結状態の複合仮焼体として製造し、未加工の複合仮焼体を機械加工してから、焼結体とする製造方法としてもよい。

　ある他の実施形態としては、前記原料組成物を用いて成形体を作製する工程と、得られた成形体を仮焼して、ジルコニア複合仮焼体を得る工程（仮焼工程）と、ジルコニア複合仮焼体を焼結する工程とを含む、ジルコニア複合焼結体の製造方法が挙げられる。

　仮焼工程における焼成温度（仮焼温度）は、ブロック化を確実にするため、例えば、８００℃以上が好ましく、９００℃以上がより好ましく、９５０℃以上がさらに好ましい。
　また、仮焼温度は、例えば、１２００℃以下が好ましく、１１５０℃以下がより好ましく、１１００℃以下がさらに好ましい。仮焼温度としては、例えば、８００℃～１２００℃であることが好ましい。このような仮焼温度であれば、仮焼工程において安定化剤の固溶は大きく進行しないと考えられる。

　ジルコニア複合仮焼体の密度は、２．７ｇ／ｃｍ³以上が好ましい。また、ジルコニア複合仮焼体の密度は４．０ｇ／ｃｍ³以下が好ましく、３．８ｇ／ｃｍ³以下がより好ましく、３．６ｇ／ｃｍ³以下がさらに好ましい。この密度範囲にある場合、加工を容易に行うことができる。複合仮焼体の密度は、例えば、（複合仮焼体の質量）／（複合仮焼体の体積）として算出することができる。

　また、ジルコニア複合仮焼体の３点曲げ強さは、１５～７０ＭＰａが好ましく、１８～６０ＭＰａがより好ましく、２０～５０ＭＰａがさらに好ましい。
　前記曲げ強さは、厚み５ｍｍ×幅１０ｍｍ×長さ５０ｍｍの試験片を用い、試験片のサイズ以外はＩＳＯ　６８７２：２０１５に準拠して測定することができる。該試験片の面及びＣ面（試験片の角を４５°の角度で面取りした面）は、６００番のサンドペーパーで長手方向に面仕上げする。該試験片は、最も広い面が鉛直方向（荷重方向）を向くように配置する。曲げ試験測定において、スパンは３０ｍｍ、クロスヘッドスピードは１．０ｍｍ／分とする。

　ジルコニア複合仮焼体を焼結する工程は、前記した成形体を焼結する工程と同様の方法及び条件（温度、圧力等）で行うことができる。そのため、ジルコニア複合仮焼体を用いる製造方法の実施形態においては、「成形体」を「複合仮焼体」に読み替えることもできる。

　本発明のジルコニア複合焼結体は強度に優れる。本発明のジルコニア複合焼結体の２軸曲げ強さは、３００ＭＰａ以上であることが好ましく、３５０ＭＰａ以上であることがより好ましく、４００ＭＰａ以上であることがさらに好ましく、４５０ＭＰａ以上であることがよりさらに好ましく、５００ＭＰａ以上であることが特に好ましい。本発明のジルコニア複合焼結体がこのような２軸曲げ強さを有することで、例えば歯科用補綴物として用いた際に口腔内での破折などを抑制することができる。当該２軸曲げ強さの上限に特に制限はないが、当該２軸曲げ強さは、例えば、１２００ＭＰａ以下、さらには１０００ＭＰａ以下とすることができる。なお、ジルコニア複合焼結体の２軸曲げ強さは、ＩＳＯ　６８７２：２０１５に準拠して測定できる。

　本発明のジルコニア複合焼結体は高い透光性を有していることが好ましい。透光性は、ΔＬ^*（Ｗ－Ｂ）で評価できる。
　透光性に関して、具体的には、本発明のジルコニア複合焼結体の積層構造を構成する各層において、直径１５ｍｍ、厚さ１．２ｍｍの試料におけるΔＬ^*（Ｗ－Ｂ）が、１０以上であることが好ましく、１１以上であることがより好ましく、１２以上であることがさらに好ましく、１３以上であることが特に好ましい。
　当該ΔＬ^*（Ｗ－Ｂ）が上記のような範囲内であることと、安定化剤、Ｎｂ₂Ｏ₅、又はＴａ₂Ｏ₅の少なくとも１成分の含有率が異なる複数の層を備えることで、層間の透光性のグラデーションが得られ、天然歯と比べて十分な透光性のグラデーションが得られることにより、天然歯により近い審美性の高いジルコニア複合焼結体が得られる。

　ΔＬ^*（Ｗ－Ｂ）は、同一の試料における白背景での明度（第１のＬ＊値）と、黒背景での明度（第２のＬ＊値）との差を意味する。具体的には、白背景でのＬ＊値（ＪＩＳ　Ｚ　８７８１－４：２０１３　測色－第４部：ＣＩＥ　１９７６　Ｌ＊ａ＊ｂ＊色空間）と、黒背景でのＬ＊値の差を意味する。白背景とは、ＪＩＳ　Ｋ　５６００－４－１：１９９９第４部第１節に記載の隠ぺい率試験紙の白部を意味し、黒背景とは、前記隠ぺい率試験紙の黒部を意味する。

　ΔＬ^*（Ｗ－Ｂ）の上限に特に制限はないが、例えば、２５以下、審美性の点から、さらには２０以下とすることができる。

　なお、ジルコニア複合焼結体の直径１５ｍｍ、厚さ１．２ｍｍにおけるΔＬ＊は分光測色計を用いて測定でき、例えば、歯科用測色装置（「クリスタルアイ　ＣＥ１００－ＣＥ／ＪＰ」、７ｂａｎｄＬＥＤ光源、解析ソフト「クリスタルアイ」（オリンパス株式会社製））を用い、測定できる。

　本発明のジルコニア複合焼結体にて製造される歯科用補綴物としては、例えば、インレー、アンレー、ベニア、クラウン、コア一体型クラウン、ブリッジ等の歯冠修復物の他、支台歯、歯科用ポスト、義歯、義歯床、インプラント部材（フィクスチャー、アバットメント）等が挙げられる。
　また、機械加工は、例えば市販の歯科用ＣＡＤ／ＣＡＭシステムを用いて行うことが好ましい。かかるＣＡＤ／ＣＡＭシステムの例としては、デンツプライシロナデンタルシステムズ株式会社製のＣＥＲＥＣシステム、クラレノリタケデンタル株式会社製の「カタナ（登録商標）システム」が挙げられる。

　また、本発明のジルコニア複合焼結体は、歯科用途以外の用途にも用いることができ、特に異形状ないし複雑形状と強度を必要とするジルコニア部材に好適に用いられる。
　既存の製造方法（射出成形、ＣＩＰ、鋳込み成形、又は３Ｄプリンティング等）のみで製造した焼結体に比べて、本発明のジルコニア複合焼結体は、焼結体をそのまま加工可能である。そのため、例えば、短時間で所望のジルコニア部材が得られる場合は経済的であり、従来の製造方法で製造し難い複雑形状部品の場合は複数の部材を機械的嵌合で得ていく必要が無くなるため高い強度を維持したジルコニア部材を得ることが可能である。さらに、焼結体をそのまま加工可能であることから、寸法精度が必要な場合は焼結工程が不要となり、不均一な焼成収縮が無くなるためジルコニア部材が高い精度で得られる。具体的には、宝飾用途、航空機、自動車等のモビリティのエンジン部材及び内装部材、表示パネルの枠材、建築用部材、電化製品部材、家庭用品部材、玩具類の部品を製造する方法としても用いることができる。
　また、本ジルコニア部材と異種材料とを嵌合して複合部材として用いてもよい。

　本発明は、本発明の効果を奏する限り、本発明の技術的思想の範囲内において、上記した構成及び実施形態の全部又は一部を種々組み合わせた実施形態を含む。

　以下、実施例を挙げて本発明をさらに具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例により何ら限定されるものではなく、本発明の技術的思想の範囲内で多くの変形が当分野において通常の知識を有する者により可能である。

　なお、下記実施例及び比較例において、平均粒子径とは平均一次粒子径であり、レーザー回折散乱法により求めることができる。具体的にはレーザー回折／散乱式粒子径分布測定装置（ＰａｒｔｉｃａＬＡ－９５０：株式会社堀場製作所製）を用い、水で希釈したスラリーを３０分間超音波照射して、その後、超音波を当てながら体積基準で測定することができる。

［実施例１～１１及び比較例１～２］
　各実施例及び比較例の測定サンプルは、顆粒状の原料組成物の作製、成形体の作製、ジルコニア複合焼結体の作製（一次焼結体の作製、ＨＩＰ処理、及び焼き戻し処理）の工程を経て作製した。

［顆粒状の原料組成物の作製］
　各実施例及び比較例の顆粒状の原料組成物を作製するため、市販のＺｒＯ₂粉末、Ｙ₂Ｏ₃粉末、Ｎｂ₂Ｏ₅粉末、Ｔａ₂Ｏ₅粉末、キャッピング剤、及びＴｉＯ₂粉末を、焼結後のジルコニア複合焼結体における各成分の含有率が表１及び表２に記載の組成になるように混合し、水を添加してスラリーを作製し、平均粒子径０．１３μｍ以下になるまでボールミルで湿式粉砕混合した。粉砕後のスラリーにバインダーを添加した後、スプレードライヤで乾燥させて、顆粒状の原料組成物（以下、単に「原料組成物」とも称する）を作製し、後述の成形体の製造に用いた。
　前記平均粒子径は、レーザー回折／散乱式粒子径分布測定装置（ＰａｒｔｉｃａＬＡ－９５０：株式会社堀場製作所製）を用い、水で希釈したスラリーを３０分間超音波照射して、その後、超音波を当てながら体積基準で測定した値である。

　［成形体の作製］
　各実施例及び比較例について、透光性及び強度評価用と加工性評価用のジルコニア複合焼結体サンプルが得られるように、ペレット形状の成形体と、ブロック形状の成形体とを以下の通り作製した。
　ペレット形状の成形体では、直径１９ｍｍの円柱状金型を使用し、焼結後のジルコニア複合焼結体の厚さが１．２ｍｍとなるように前記原料組成物を金型に入れた。
　次に、原料組成物を一軸プレス成形機によって、面圧２００ＭＰａでプレス成形して、ペレット形状の成形体を作製した。

　また、ブロック形状の成形体では、内寸１９ｍｍ×１８ｍｍの金型に、焼結後のジルコニア複合焼結体の高さが１４．５ｍｍとなるように前記原料組成物を表１及び表２に記載された順に充填した。なお、この際、各層の充填量は均等となるようにした。次に、原料組成物を一軸プレス成形機によって、面圧２００ＭＰａで９０秒間、プレス成形し、積層構造の成形体を作製した。

　［一次焼結体の作製］
　得られたペレット形状及びブロック形状の成形体について、ＳＫメディカル電子株式会社製の焼成炉「ノリタケ　カタナ（登録商標）Ｆ－１」を用いて、大気中で表１及び表２に記載の最高焼結温度にて２時間係留することにより、ペレット形状及びブロック形状のジルコニア複合焼結体（一次焼結体）の試料を得た。

［ＨＩＰ処理焼結体の作製］
　得られたペレット形状及びブロック形状のジルコニア複合焼結体（一次焼結体）について、株式会社神戸製鋼所製ＨＩＰ装置「Ｏ₂－Ｄｒ．ＨＩＰ」を用いて、アルゴン雰囲気にて１５０ＭＰａで表１及び表２に記載のＨＩＰ温度にて２時間係留することにより、ペレット形状及びブロック形状のジルコニア複合焼結体（ＨＩＰ処理焼結体）の試料を得た。

［ジルコニア複合焼結体（焼き戻し処理後の焼結体）の作製］
　得られたペレット形状及びブロック形状のジルコニア複合焼結体（ＨＩＰ処理焼結体）について、ＳＫメディカル電子株式会社製の焼成炉「ノリタケカタナ（登録商標）Ｆ－１」を用いて、７００℃にて６０時間係留することにより、ペレット形状及びブロック形状のジルコニア複合焼結体（焼き戻し処理後の焼結体）の試料を得た。得られた試料のサイズについて、ペレット形状は直径１５ｍｍ×厚さ１．２ｍｍであり、ブロック形状は幅１５．７ｍｍ×長さ１６．５ｍｍ×高さ１４．５ｍｍであった。

　なお、表１及び表２におけるジルコニア複合焼結体の各成分の含有率は、原料の仕込み量から算出した値である。
　表１及び表２におけるキャッピング元素又はイオン（例：Ｎａ）の含有率（ｍｏｌ％）は、ジルコニア、前記安定化剤（イットリア）、Ｎｂ₂Ｏ₅、及びＴａ₂Ｏ₅の合計１００ｍｏｌ％に対する外部添加率である。
　表１及び表２におけるジルコニア、前記安定化剤、Ｎｂ₂Ｏ₅、及びＴａ₂Ｏ₅のそれぞれの含有率（ｍｏｌ％）は、ジルコニア、前記安定化剤、Ｎｂ₂Ｏ₅、及びＴａ₂Ｏ₅の合計１００ｍｏｌ％における各成分の含有率である。
　表１及び表２におけるＴｉＯ₂の含有率（質量％）は、ジルコニア、前記安定化剤、Ｎｂ₂Ｏ₅、及びＴａ₂Ｏ₅の合計１００質量％に対する外部添加率である。
　表１及び表２におけるＡ／Ｂは、Ｙ₂Ｏ₃の含有率をＡｍｏｌ％とし、Ｎｂ₂Ｏ₅及びＴａ₂Ｏ₅の合計含有率をＢｍｏｌ％としたときのＢに対するＡの比率を表す。

［ジルコニア複合焼結体の透光性評価］
　各実施例及び比較例のペレット形状のジルコニア複合焼結体（焼き戻し処理後の焼結体）の試料（直径約１５ｍｍ×厚さ１．２ｍｍ）をそのまま用いて、透光性を以下の方法により評価した（ｎ＝３）。
　測定装置として、オリンパス株式会社製歯科用測色装置「クリスタルアイ」（７ｂａｎｄＬＥＤ光源）を用い、まず、試料の背景（下敷き）を白色にして（試料に対して測定装置と反対側を白色にして）Ｌ＊ａ＊ｂ＊表色系（ＪＩＳ　Ｚ　８７８１－４：２０１３　測色－第４部：ＣＩＥ　１９７６　Ｌ＊ａ＊ｂ＊色空間）のＬ^*値を測定し、第１のＬ^*値とした。
　次に、第１のＬ^*値を測定した同一の試料について、試料の背景（下敷き）を黒色にして（試料に対して測定装置と反対側を黒色にして）Ｌ＊ａ＊ｂ＊表色系のＬ^*値を測定し、第２のＬ^*値とした。
　本発明においては、第１のＬ^*値と第２のＬ^*値との差（第１のＬ^*値から第２のＬ^*値を控除した値）を透光性とし、ΔＬ^*（Ｗ－Ｂ）と表記した。
　ΔＬ^*（Ｗ－Ｂ）が高ければ透光性が高く、ΔＬ＊が低ければ透光性が低いことを示す。
　色度測定の際に背景（下敷き）とする黒色及び白色は、ＪＩＳ　Ｋ　５６００－４－１：１９９９に記載される塗料に関する測定に使用する隠ぺい率試験紙を使用した。各試料のΔＬ^*（Ｗ－Ｂ）の算術平均値を結果として表１及び表２に示す。

［ジルコニア複合焼結体の審美性評価］
　後記する［ジルコニア複合焼結体の加工性評価］で使用した前歯の歯冠形状の試料を至近距離（試料から１０ｃｍ程度）で目視により観察した（ｎ＝３）。
　３つの試料すべてにおいて、色調（透明感）が天然歯と同様の外観を呈した場合を「〇」（合格）と評価した。
　３つの試料すべてにおいて、色調（透明感）が天然歯と同様の外観を呈していない場合を「×」（不合格）と評価した。
　なお、比較例１では表２に記載の加工性評価の結果の通り、焼結体にて機械加工することができなかった。そのため、比較例１ではブロック形状の成形体を１０００℃にて２時間係留した仮焼体を用いて前歯の歯冠形状に加工し、その後１５５０℃にて２時間係留することにより、審美性評価で使用する歯冠形状の試料を得た。

［ジルコニア複合焼結体の強度評価］
　各実施例及び比較例のペレット形状のジルコニア複合焼結体（焼き戻し処理後の焼結体）の試料をそのまま用いて、２軸曲げ強さを、万能試験機「ＡＧＳ－Ｘ」（株式会社島津製作所製）を用いて、クロスヘッドスピードを１．０ｍｍ／ｍｉｎに設定して、ＩＳＯ６８７２：２０１５に従って測定した（ｎ＝５）。算術平均値を測定結果として表１及び表２に示す。強度としては、３００ＭＰａ以上を合格とした。

［焼結体中の平均結晶粒径の測定方法］
　各実施例及び比較例のペレット形状のジルコニア複合焼結体（焼き戻し処理後の焼結体）において、走査電子顕微鏡（商品名「ＶＥ－９８００」、株式会社キーエンス製）にて表面の撮像を得た。得られた像に各結晶粒子の粒界を記載した後、画像解析にて平均結晶粒径を算出した。結果を下記表１及び表２に示す。
　平均結晶粒径の計測には画像解析ソフトウェア（商品名「Ｉｍａｇｅ－Ｐｒｏ　Ｐｌｕｓ」、伯東株式会社製）を用い、取り込んだＳＥＭ像を二値化して、粒界が鮮明となるように輝度範囲を調節し、視野（領域）から粒子を認識させた。Ｉｍａｇｅ－Ｐｒｏ　Ｐｌｕｓで得られる結晶粒径とは、結晶粒子の外形線から求まる重心を通る外形線同士を結んだ線分の長さを、重心を中心として２度刻みに測定して平均化したものであり、各実施例及び比較例のＳＥＭ写真像（３視野）において、画像端にかかっていない粒子全ての結晶粒径の算術平均値を、焼結体中の平均結晶粒径（個数基準）とした。
　「画像端にかかっていない粒子」とは、ＳＥＭ写真像の画面内に、外形線が入りきらない粒子（上下左右の境界線上で外形線が途切れる粒子）を除いた粒子を意味する。画像端にかかっていない粒子全ての結晶粒径は、Ｉｍａｇｅ－Ｐｒｏ　Ｐｌｕｓにおいて、すべての境界線上の粒子を除外するオプションで選択した。

［ジルコニア複合焼結体の加工性評価］
　各実施例及び比較例のブロック形状のジルコニア複合焼結体（焼き戻し処理後の焼結体）の試料について、幅１５．７ｍｍ×高さ１４．５ｍｍの面に金属製の治具を接着した試料を３０個用意し、ＣＥＲＥＣシステム「ＭＣ-ＸＬ」(ＤｅｎｔｓｐｌｙＳｉｒｏｎａ社製)を用いて一般的な前歯の歯冠形状に加工した。加工プログラムはソフトウェア「ｉｎＬａｂ（登録商標）ＣＡＭｖｅｒｓｉｏｎ２０.０.１.２０３８４１」を用い、Ｍａｎｕｆａｃｔｕｒｅ：ＩＶＯＣＬＡＲ　ＶＩＶＡＤＥＮＴ、Ｍａｔｅｒｉａｌ　ｎａｍｅ：ＩＰＳ　ｅ．ｍａｘ　ＣＡＤ、Ｐｒｏｄｕｃｔｉｏｎ　Ｍｅｔｈｏｄ：Ｇｒｉｎｄｉｎｇ、Ｂｌｏｃｋ　ｓｉｚｅ：Ｃ１６を選択し、加工用工具はＳｔｅｐ　Ｂｕｒ　１２、Ｃｙｌｉｎｄｅｒ　Ｐｏｉｎｔｅｄ　Ｂｕｒ　１２Ｓを用いた。

［加工時間］
　表１及び表２に示した加工時間は、新品の加工用工具を用い、上記の［ジルコニア複合焼結体の加工性評価］に記載の条件で試料の加工を開始し、１つ目の試料１個を加工完了するまでに要した時間である。
　また、加工時の負荷等によってエラーが起き、ＣＥＲＥＣシステム「ＭＣ-ＸＬ」が加工途中で停止した場合は、新品の加工用工具に付け換え、加工を再開した。試料１個を加工完了するまで、この操作を繰り返し、要した時間を加工時間とした。
　なお、表１及び表２中、全く加工できないものを「×」（不可能）で示した。

［加工個数］
　表１及び表２に示した加工個数とは、新品の１組の加工用工具を用い、上記の［ジルコニア複合焼結体の加工性評価］に記載の条件で試料の加工を開始し、加工用工具を一度も交換せずに前歯の歯冠形状に加工できた試料数である。試験に使用する試料は最大３０個とし、３０個まで１つの加工用工具で加工が完了できた場合は、追加の加工試験は行わず、一律に「３０個以上」とした。
　また、１個目の試料の加工を完了する前に、加工時の負荷等によってエラーが起き、ＭＣ－ＸＬが加工途中で停止した場合は新品の加工用工具に付け換え、加工を再開する。試料１個を加工完了するまで、この操作を繰り返し、使用した加工用工具の数の逆数を加工個数とした。例えば、「０．２個」という表記は、５個の加工用工具を使用して、１個の前歯の歯冠形状に加工された試料が得られたことを意味する。結果を下記表１及び表２に示す。

　上記結果から、本発明のジルコニア複合焼結体は、歯科用として好適な強度を有し、焼結体の状態での機械加工性に優れ、かつ透光性のグラデーションが十分に得られ、審美性に優れることが確認できた。
　また、実施例１～１１では、加工用工具の消耗を抑制でき、１つの加工用工具で連続して加工できる歯科用補綴物の個数が顕著に多かった。

　一方、Ｎｂ₂Ｏ₅及びＴａ₂Ｏ₅を含まない比較例１では、焼結体の状態で全く機械加工できなかった。
　安定化剤、Ｎｂ₂Ｏ₅、又はＴａ₂Ｏ₅の少なくとも１成分の含有率が異なる複数の層を備える積層構造を有してない比較例２では、全体として高い透光性を有するため、歯頚部に相当する部分も透明性が高すぎてしまい、審美性に劣っていた。

　本発明のジルコニア複合焼結体は、歯科用として好適な強度を有し、焼結体の状態での機械加工性に優れ、かつ審美性に優れる。そのため、本発明のジルコニア複合焼結体は、特に、歯科治療用途を目的とした歯科用補綴物等の歯科材料として有用である。

Claims

　ジルコニアと、ジルコニアの相転移を抑制可能な安定化剤と、Ｎｂ₂Ｏ₅又はＴａ₂Ｏ₅の少なくとも一方とを含有し、
　ジルコニア、前記安定化剤、Ｎｂ₂Ｏ₅、及びＴａ₂Ｏ₅の合計ｍоｌに対して、
　前記安定化剤、Ｎｂ₂Ｏ₅、又はＴａ₂Ｏ₅の少なくとも１成分の含有率が異なる複数の層を備える、ジルコニア複合焼結体。
　前記複数の層が、Ｎｂ₂Ｏ₅、又はＴａ₂Ｏ₅の含有率が異なる複数の層である、請求項１に記載のジルコニア複合焼結体。
　前記ジルコニア複合焼結体の一端から他端に向かう第１方向に延在する直線上において、前記一端から他端に向かってジルコニア、前記安定化剤、Ｎｂ₂Ｏ₅、及びＴａ₂Ｏ₅の合計ｍоｌに対して、Ｎｂ₂Ｏ₅又はＴａ₂Ｏ₅の含有率の増減傾向が変化しない、請求項２に記載のジルコニア複合焼結体。
　前記安定化剤がイットリアである、請求項３に記載のジルコニア複合焼結体。
　ジルコニア、イットリア、Ｎｂ₂Ｏ₅、及びＴａ₂Ｏ₅の合計ｍоｌに対して、
　前記一端を含む層のＮｂ₂Ｏ₅又はＴａ₂Ｏ₅の含有率が、２ｍоｌ％以上１２ｍоｌ％以下であり、
　前記他端を含む層のＮｂ₂Ｏ₅又はＴａ₂Ｏ₅の含有率が、１ｍоｌ％以上１０ｍоｌ％以下である、請求項４に記載のジルコニア複合焼結体。
　前記複数の層が、前記安定化剤の含有率が異なる複数の層である、請求項１に記載のジルコニア複合焼結体。
　前記ジルコニア複合焼結体の一端から他端に向かう第１方向に延在する直線上において、前記ジルコニア複合焼結体の一端から他端に向かってジルコニア、前記安定化剤、Ｎｂ₂Ｏ₅、及びＴａ₂Ｏ₅の合計ｍоｌに対して、前記安定化剤の含有率の増減傾向が変化しない、請求項６に記載のジルコニア複合焼結体。
　前記安定化剤がイットリアである、請求項７に記載のジルコニア複合焼結体。
　ジルコニア、イットリア、Ｎｂ₂Ｏ₅、及びＴａ₂Ｏ₅の合計ｍоｌに対して、
　前記一端を含む層のイットリアの含有率が、１ｍоｌ％以上８ｍоｌ％以下であり、
　前記他端を含む層のイットリアの含有率が、２ｍоｌ％以上９ｍоｌ％以下である、請求項８に記載のジルコニア複合焼結体。
　前記複数の層の少なくとも１層が、キャッピング剤由来の元素又はイオンをさらに含む、請求項１又は２に記載のジルコニア複合焼結体。
　前記キャッピング剤由来の元素又はイオンの含有率が、ジルコニア、前記安定化剤、Ｎｂ₂Ｏ₅、及びＴａ₂Ｏ₅の合計１００ｍｏｌ％に対して、０ｍｏｌ％超５ｍｏｌ％以下である、請求項１０に記載のジルコニア複合焼結体。
　前記キャッピング剤由来の元素又はイオンが、周期表の第２～第７周期に属し、第一イオン化エネルギーが、同一周期の第１８族元素より小さい元素又はそのイオン、及び／又は電子親和力が高い元素又はそのイオンである、請求項１０に記載のジルコニア複合焼結体。
　前記キャッピング剤由来の元素又はイオンが、Ｃｕ、Ａｇ、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｆｒ、Ａｔ、Ｉ、Ｂｒ、Ｃｌ、及びＦからなる群より選択される少なくとも１つの元素又はそのイオンを含む、請求項１０に記載のジルコニア複合焼結体。
　前記キャッピング剤由来の元素又はイオンが、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、及びＦｒからなる群より選択される少なくとも１つの元素又はそのイオンを含む、請求項１０に記載のジルコニア複合焼結体。
　前記安定化剤の含有率をＡｍｏｌ％とし、Ｎｂ₂Ｏ₅及びＴａ₂Ｏ₅の合計含有率をＢｍｏｌ％とするとき、
　前記複数の層の少なくとも１層が、Ａ／Ｂの比率が０．９以上３以下を満たす、請求項１又は２に記載のジルコニア複合焼結体。
　前記複数の層の少なくとも１層が、ジルコニア強化剤をさらに含み、前記ジルコニア強化剤の含有率が、ジルコニアと、前記安定化剤と、Ｎｂ₂Ｏ₅及びＴａ₂Ｏ₅との合計１００質量％に対して、０質量％超６．０質量％以下である、請求項１又は２に記載のジルコニア複合焼結体。
　前記ジルコニア強化剤が、ＴｉＯ₂及び／又はＡｌ₂Ｏ₃を含む、請求項１６に記載のジルコニア複合焼結体。
　前記ジルコニア複合焼結体の平均結晶粒径が、０．５～５．０μｍである、請求項１又は２に記載のジルコニア複合焼結体。