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WO2023120739A1 - エポキシ樹脂組成物及び電子部品装置 - Google Patents

エポキシ樹脂組成物及び電子部品装置 Download PDF

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Publication number
WO2023120739A1
WO2023120739A1 PCT/JP2022/048051 JP2022048051W WO2023120739A1 WO 2023120739 A1 WO2023120739 A1 WO 2023120739A1 JP 2022048051 W JP2022048051 W JP 2022048051W WO 2023120739 A1 WO2023120739 A1 WO 2023120739A1
Authority
WO
WIPO (PCT)
Prior art keywords
epoxy resin
resin composition
compound
viscosity
silicone
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Ceased
Application number
PCT/JP2022/048051
Other languages
English (en)
French (fr)
Inventor
東哲 姜
智博 池田
真志 白神
千嘉 内山
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Resonac Corp
Original Assignee
Resonac Corp
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Resonac Corp filed Critical Resonac Corp
Publication of WO2023120739A1 publication Critical patent/WO2023120739A1/ja
Anticipated expiration legal-status Critical
Ceased legal-status Critical Current

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Classifications

    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08G—MACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G59/00—Polycondensates containing more than one epoxy group per molecule; Macromolecules obtained by polymerising compounds containing more than one epoxy group per molecule using curing agents or catalysts which react with the epoxy groups
    • C08G59/18—Macromolecules obtained by polymerising compounds containing more than one epoxy group per molecule using curing agents or catalysts which react with the epoxy groups ; e.g. general methods of curing
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L63/00—Compositions of epoxy resins; Compositions of derivatives of epoxy resins

Definitions

  • the present disclosure relates to epoxy resin compositions and electronic component devices.
  • epoxy resin compositions containing epoxy resins and the like have been widely used in the fields of molding materials, laminated plate materials, adhesive materials and the like.
  • Epoxy resin-based compositions are widely used in the field of encapsulation technology for electronic components such as transistors and integrated circuits (ICs). The reason for this is that the epoxy resin composition has well-balanced properties such as moldability, electrical properties, moisture resistance, heat resistance, mechanical properties, and adhesiveness to inserts.
  • Epoxy resin compositions are sometimes required to be fast-curing from the viewpoint of improving productivity. Therefore, compounds that accelerate the curing reaction of epoxy resins, that is, curing accelerators are generally used (see, for example, Patent Documents 1 to 3).
  • molding is sometimes used in which a resin encapsulant made of an epoxy resin composition is molded with a mold.
  • transfer molding may be used in which a pellet-shaped resin sealing material is melted and poured into a mold for sealing.
  • a melted resin sealing material is poured into the mold, so when sealing a large area, unfilled portions may occur. Therefore, in recent years, compression molding, in which molding is performed after supplying a resin sealing material to a mold or an object to be sealed in advance, has begun to be used.
  • compression molding since the resin sealing material is directly supplied to the mold or the object to be sealed, there is an advantage that unfilled portions are less likely to occur even when sealing a large area.
  • the present disclosure has been made in view of the following conventional circumstances, and one aspect of the present disclosure is an epoxy resin composition that suppresses an increase in impurities such as chloride ions and foaming during degassing under reduced pressure, and An object of the present invention is to provide an electronic component device using this epoxy resin composition.
  • An epoxy resin composition containing an epoxy resin, a curing agent, an inorganic filler, and a silicone compound The silicone-based compound has a viscosity A at 175° C. of the epoxy resin composition when the silicone-based compound is added in an amount of 0.0015% by mass or more based on the total solid content of the epoxy resin composition, and the epoxy An epoxy resin composition having the following relationship between the viscosity B at 175° C. of a composition obtained by removing the silicone compound from the resin composition.
  • Viscosity A ⁇ Viscosity B ⁇ 2> The epoxy resin composition according to ⁇ 1>, wherein the silicone compound has a ratio of the viscosity A to the viscosity B (viscosity A/viscosity B) of 0.60 or more and less than 1.
  • the silicone-based compound has a gel time A at 175° C. of the epoxy resin composition when the silicone-based compound is added in an amount of 0.0015% by mass or more based on the total solid content of the epoxy resin composition.
  • the epoxy resin composition according to ⁇ 1> or ⁇ 2>, wherein the gel time B at 175° C. for the composition obtained by removing the silicone compound from the epoxy resin composition has the following relationship.
  • gel time A ⁇ gel time B ⁇ 4>
  • ⁇ 5> The epoxy resin composition according to any one of ⁇ 1> to ⁇ 4>, wherein the silicone compound comprises a polyether-modified polysiloxane compound.
  • An electronic component device comprising an element and the cured epoxy resin composition according to any one of ⁇ 1> to ⁇ 5> for encapsulating the element.
  • an epoxy resin composition that suppresses an increase in impurities such as chloride ions and foaming during degassing under reduced pressure, and an electronic component device using this epoxy resin composition. be able to.
  • the term "process” includes a process that is independent of other processes, and even if the purpose of the process is achieved even if it cannot be clearly distinguished from other processes.
  • the numerical range indicated using "-" includes the numerical values before and after "-" as the minimum and maximum values, respectively.
  • the upper limit or lower limit of one numerical range may be replaced with the upper or lower limit of another numerical range described step by step.
  • the upper or lower limits of the numerical ranges may be replaced with the values shown in the examples.
  • each component may contain multiple types of applicable substances.
  • the content rate or content of each component is the total content rate or content of the multiple types of substances present in the composition unless otherwise specified. means quantity.
  • the particles corresponding to each component may include multiple types of particles.
  • the particle size of each component means a value for a mixture of the multiple types of particles present in the composition, unless otherwise specified.
  • An epoxy resin composition of the present disclosure is an epoxy resin composition containing an epoxy resin, a curing agent, an inorganic filler, and a silicone-based compound, wherein the silicone-based compound converts the silicone-based compound into the epoxy Viscosity A at 175° C. of the epoxy resin composition when added in an amount of 0.0015% by mass or more based on the total solid content of the resin composition, and a composition obtained by removing the silicone compound from the epoxy resin composition and the viscosity B at 175° C. for the following relationship. Viscosity A ⁇ Viscosity B
  • the specific silicone compound is the viscosity A at 175° C. of the epoxy resin composition when 0.0015% by mass to 0.6% by mass of the silicone compound is added to the total solid content of the epoxy resin composition.
  • the viscosity B at 175° C. of the composition obtained by removing the silicone compound from the epoxy resin composition may be in the relationship of “viscosity A ⁇ viscosity B”.
  • the gel time of the epoxy resin composition is shortened to improve moldability.
  • the viscosity of the epoxy resin composition usually increases.
  • the epoxy resin composition of the present disclosure tends to achieve a reduction in viscosity while increasing the strength of the cured product. Therefore, the epoxy resin composition of the present disclosure can be said to be most suitable for encapsulation of packages such as ultra-thin packages that are fragile and require filling properties in narrow passages.
  • the epoxy resin composition of the present disclosure contains an epoxy resin, a curing agent, an inorganic filler, and a specific silicone compound, and may contain other components as necessary. Each component contained in the epoxy resin composition of the present disclosure will be described in detail below.
  • Epoxy resin The epoxy resin composition of the present disclosure contains an epoxy resin.
  • the type of epoxy resin is not particularly limited as long as it has two or more epoxy groups in one molecule.
  • at least one phenol selected from the group consisting of phenol compounds such as phenol, cresol, xylenol, resorcinol, catechol, bisphenol A and bisphenol F, and naphthol compounds such as ⁇ -naphthol, ⁇ -naphthol and dihydroxynaphthalene.
  • a novolak type epoxy resin (phenol novolac type epoxy resin, ortho-cresol novolak-type epoxy resins, etc.); epoxidized triphenylmethane-type phenolic resins obtained by condensation or co-condensation of the above phenolic compounds and aromatic aldehyde compounds such as benzaldehyde and salicylaldehyde in the presence of an acidic catalyst.
  • a triphenylmethane type epoxy resin a copolymer type epoxy resin obtained by epoxidizing a novolak resin obtained by co-condensing the above phenol compound and naphthol compound with an aldehyde compound in the presence of an acidic catalyst; bisphenol A, bisphenol diphenylmethane-type epoxy resins that are diglycidyl ethers such as F; biphenyl-type epoxy resins that are diglycidyl ethers of alkyl-substituted or unsubstituted biphenols; stilbene-type epoxy resins that are diglycidyl ethers of stilbene-based phenol compounds; Sulfur atom-containing epoxy resins that are diglycidyl ethers; Epoxy resins that are glycidyl ethers of alcohols such as butanediol, polyethylene glycol and polypropylene glycol; Glycidyl polyvalent carboxylic acid compounds such as phthalic acid, isophthalic acid and
  • biphenyl type epoxy resins stilbene type epoxy resins, diphenylmethane type epoxy resins, sulfur atom-containing type epoxy resins, novolak type epoxy resins, and dicyclopentadiene type epoxy resins are selected from the viewpoint of the balance between heat resistance and fluidity.
  • triphenylmethane type epoxy resins, copolymer type epoxy resins and aralkyl type epoxy resins (these are referred to as "specific epoxy resins").
  • the specific epoxy resin may be used singly or in combination of two or more.
  • the content is preferably 30% by mass or more, more preferably 50% by mass or more, of the entire epoxy resin from the viewpoint of exhibiting the performance of the specific epoxy resin. .
  • biphenyl-type epoxy resin, stilbene-type epoxy resin, diphenylmethane-type epoxy resin or sulfur atom-containing epoxy resin is more preferable from the viewpoint of fluidity, and dicyclopentadiene-type epoxy resin is more preferable from the viewpoint of heat resistance.
  • Resins, triphenylmethane type epoxy resins or aralkyl type epoxy resins are preferred. Specific examples of preferred epoxy resins are shown below.
  • the biphenyl-type epoxy resin is not particularly limited as long as it is an epoxy resin having a biphenyl skeleton.
  • an epoxy resin represented by the following general formula (II) is preferred.
  • the 3, 3', 5, and 5' positions are methyl groups when the positions where the oxygen atoms are substituted in R 8 are the 4 and 4' positions.
  • R 8 represents a hydrogen atom, an alkyl group having 1 to 12 carbon atoms, or an aromatic group having 4 to 18 carbon atoms, all of which may be the same or different.
  • n is the average value and represents a number from 0 to 10.
  • the stilbene-type epoxy resin is not particularly limited as long as it is an epoxy resin having a stilbene skeleton.
  • an epoxy resin represented by the following general formula (III) is preferred.
  • the 3,3',5,5' positions when the positions where the oxygen atoms are substituted in R 9 are the 4 and 4' positions are methyl groups and three of the 3,3′,5,5′ positions of R 9 are methyl groups,
  • a mixed product in which one is a t-butyl group, the other R 9 is a hydrogen atom, and all of the R 10 are hydrogen atoms can be mentioned.
  • R 9 and R 10 each represent a hydrogen atom or a monovalent organic group having 1 to 18 carbon atoms, and may be the same or different.
  • n is the average value and represents a number from 0 to 10.
  • the diphenylmethane-type epoxy resin is not particularly limited as long as it is an epoxy resin having a diphenylmethane skeleton.
  • an epoxy resin represented by the following general formula (IV) is preferred.
  • all of R 11 are hydrogen atoms, and 3,3 when the positions of R 12 substituted with oxygen atoms are 4 and 4′.
  • YSLV-80XY (Nippon Steel Chemical & Materials Co., Ltd., trade name), which has methyl groups at the ', 5, 5' positions and hydrogen atoms at the other R 12 , is available as a commercial product.
  • R 11 and R 12 each represent a hydrogen atom or a monovalent organic group having 1 to 18 carbon atoms, and may be the same or different.
  • n is the average value and represents a number from 0 to 10.
  • the sulfur atom-containing type epoxy resin is not particularly limited as long as it is an epoxy resin containing a sulfur atom.
  • examples thereof include epoxy resins represented by the following general formula (V).
  • the epoxy resins represented by the following general formula (V) t-butyl groups are at the 3 and 3′ positions when the positions substituted with oxygen atoms in R 13 are the 4 and 4′ positions, YSLV-120TE (Nippon Steel Chemical & Materials Co., Ltd., trade name) having methyl groups at the 6 and 6′ positions and a hydrogen atom at the other R 13 is available as a commercial product.
  • R 13 represents a hydrogen atom or a monovalent organic group having 1 to 18 carbon atoms, and all of them may be the same or different.
  • n is the average value and represents a number from 0 to 10.
  • the novolak type epoxy resin is not particularly limited as long as it is an epoxy resin obtained by epoxidizing a novolak type phenol resin.
  • an epoxy resin obtained by epoxidizing a novolak-type phenolic resin such as a phenol novolak resin, a cresol novolak resin, or a naphthol novolak resin using a technique such as glycidyl etherification is preferable, and an epoxy represented by the following general formula (VI) Resin is more preferred.
  • R 14 represents a hydrogen atom or a monovalent organic group having 1 to 18 carbon atoms, and all of them may be the same or different.
  • R 15 represents a monovalent organic group having 1 to 18 carbon atoms, all of which may be the same or different.
  • i each independently represents an integer of 0 to 3;
  • n is the average value and represents a number from 0 to 10.
  • the dicyclopentadiene type epoxy resin is not particularly limited as long as it is an epoxy resin obtained by epoxidizing a compound having a dicyclopentadiene skeleton as a raw material.
  • an epoxy resin represented by the following general formula (VII) is preferred.
  • R 16 represents a monovalent organic group having 1 to 18 carbon atoms, and all of them may be the same or different.
  • i each independently represents an integer of 0 to 3;
  • n is the average value and represents a number from 0 to 10.
  • the triphenylmethane-type epoxy resin is not particularly limited as long as it is an epoxy resin made from a compound having a triphenylmethane skeleton.
  • an epoxy resin obtained by glycidyl-etherifying a triphenylmethane-type phenolic resin obtained from an aromatic aldehyde compound and a phenolic compound is preferable, and an epoxy resin represented by the following general formula (VIII) is more preferable.
  • the epoxy resins represented by the following general formula (VIII) 1032H60 (Mitsubishi Chemical Co., Ltd., trade name) in which i is 0 and k is 0, EPPN-502H (Nippon Kayaku Co., Ltd., trade name) etc. are commercially available.
  • R 17 and R 18 each represent a monovalent organic group having 1 to 18 carbon atoms, and may be the same or different.
  • Each i independently represents an integer of 0 to 3
  • each k independently represents an integer of 0 to 4.
  • n is the average value and represents a number from 0 to 10.
  • the copolymer type epoxy resin obtained by epoxidizing a novolac resin obtained from a naphthol compound, a phenolic compound, and an aldehyde compound is not particularly limited as long as it is an epoxy resin made from a compound having a naphthol skeleton and a compound having a phenolic skeleton.
  • an epoxy resin obtained by glycidyl-etherifying a novolac-type phenol resin using a compound having a naphthol skeleton and a compound having a phenol skeleton is preferable, and an epoxy resin represented by the following general formula (IX) is more preferable.
  • the epoxy resins represented by the following general formula (IX) NC-7300 (Nippon Kayaku Co., Ltd., trade name ) and the like are available as commercial products.
  • R 19 to R 21 represent monovalent organic groups having 1 to 18 carbon atoms, and may be the same or different.
  • Each i independently represents an integer of 0 to 3
  • each j independently represents an integer of 0 to 2
  • each k independently represents an integer of 0 to 4.
  • l and m are average values, numbers from 0 to 10, and (l+m) shows numbers from 0 to 10.
  • the terminal of the epoxy resin represented by formula (IX) is either one of formula (IX-1) or (IX-2) below.
  • Definitions of R 19 to R 21 , i, j and k in formulas (IX-1) and (IX-2) are the same as definitions of R 19 to R 21 , i, j and k in formula (IX).
  • n is 1 (when linked via a methylene group) or 0 (when not linked via a methylene group).
  • Examples of the epoxy resin represented by the general formula (IX) include random copolymers containing l structural units and m structural units at random, alternating copolymers containing alternately, and copolymers containing regularly , block copolymers containing in block form, and the like. Any one of these may be used alone, or two or more may be used in combination.
  • n and m are each an average value and a number of 0 to 10
  • (n+m) is a number of 0 to 10
  • n and m are each an average value and 1 to 9 and (n+m) represents a number from 2 to 10.
  • the aralkyl-type epoxy resin is composed of at least one selected from the group consisting of phenol compounds such as phenol and cresol, and naphthol compounds such as naphthol and dimethylnaphthol, and dimethoxyparaxylene, bis(methoxymethyl)biphenyl or derivatives thereof.
  • phenol compounds such as phenol and cresol
  • naphthol compounds such as naphthol and dimethylnaphthol
  • dimethoxyparaxylene bis(methoxymethyl)biphenyl or derivatives thereof.
  • a phenolic resin synthesized from at least one selected from the group consisting of phenol compounds such as phenol and cresol and naphthol compounds such as naphthol and dimethylnaphthol, and dimethoxyparaxylene, bis(methoxymethyl)biphenyl or derivatives thereof is preferably an epoxy resin obtained by glycidyl etherification, and more preferably an epoxy resin represented by the following general formulas (X) and (XI).
  • epoxy resins represented by the following general formula (X) i is 0 and R 38 is a hydrogen atom, NC-3000S (Nippon Kayaku Co., Ltd., trade name), i is 0 and R 38 CER-3000 (Nippon Kayaku Co., Ltd., trade name), etc., which is a mixture of an epoxy resin in which is a hydrogen atom and an epoxy resin in which all R 8 in the general formula (II) are hydrogen atoms at a mass ratio of 80:20. available as a commodity.
  • ESN-175 Nippon Steel Chemical & Materials Co., Ltd., trade name
  • l j is 0, and k is 0, etc.
  • R 38 represents a hydrogen atom or a monovalent organic group having 1 to 18 carbon atoms, all of which may be the same or different.
  • R 37 , R 39 to R 41 each represent a monovalent organic group having 1 to 18 carbon atoms, and all of them may be the same or different.
  • i is each independently an integer of 0 to 3
  • j is each independently an integer of 0 to 2
  • k is each independently an integer of 0 to 4
  • l is each independently an integer of 0 to 4 show.
  • n is an average value, each independently a number from 0 to 10.
  • R 8 to R 21 and R 37 to R 41 in general formulas (II) to (XI) above “all of which may be the same or different” means, for example, 8 to R 41 in formula (II). It means that all 88 R 8 may be the same or different.
  • Other R 9 to R 21 and R 37 to R 41 also mean that the respective numbers contained in the formula may all be the same or different.
  • R 8 to R 21 and R 37 to R 41 may be the same or different.
  • all of R 9 and R 10 may be the same or different.
  • the monovalent organic group having 1 to 18 carbon atoms in general formulas (III) to (XI) is preferably an alkyl group or an aryl group.
  • n in the above general formulas (II) to (XI) is an average value, and each independently preferably ranges from 0 to 10.
  • n is 10 or less, the melt viscosity of the resin component does not become too high, and the viscosity of the epoxy resin composition during melt molding decreases, resulting in poor filling, deformation of the bonding wire (gold wire that connects the element and the lead), and the like. tend to be suppressed.
  • n is set in the range of 0-4.
  • the epoxy equivalent of the epoxy resin is not particularly limited. From the viewpoint of the balance of various properties such as moldability, heat resistance and electrical reliability, the epoxy equivalent of the epoxy resin is preferably 60 g/eq to 1000 g/eq, more preferably 80 g/eq to 500 g/eq. is more preferred.
  • Epoxy resins may be liquid or solid. If the epoxy resin is solid, the softening point or melting point of the epoxy resin is not particularly limited. From the viewpoint of moldability and heat resistance, the temperature is preferably 40° C. to 180° C., and from the viewpoint of handleability during preparation of the epoxy resin composition, it is more preferably 50° C. to 130° C.
  • softening point refers to a value measured by the ring and ball method of JIS K 7234:1986.
  • melting point refers to a value measured according to the visual observation method of JIS K 0064:1992.
  • the content of the epoxy resin in the epoxy resin composition is preferably 0.5% by mass to 60% by mass, more preferably 2% by mass to 50% by mass, from the viewpoint of strength, fluidity, heat resistance, moldability, etc. It is more preferable to have
  • the epoxy resin composition may contain thermosetting resins other than the epoxy resin.
  • the type of thermosetting resin is not particularly limited, and examples thereof include phenol resins, thiol resins, urea resins, melamine resins, urethane resins, silicone resins, maleimide resins, unsaturated polyester resins, and the like.
  • thermosetting resins includes those that exhibit both thermoplastic and thermosetting properties, such as acrylic resins containing epoxy groups.
  • the thermosetting resin may be solid or liquid at normal temperature and normal pressure (eg, 25° C., atmospheric pressure), and is preferably solid. Thermosetting resins may be used singly or in combination of two or more.
  • the ratio of the epoxy resin to the total of the epoxy resin and the other thermosetting resin is preferably 30% by mass to 85% by mass, and 40% by mass to 80% by mass. % by mass is more preferred, and 50% by mass to 75% by mass is even more preferred.
  • the epoxy resin composition of the present disclosure contains a curing agent.
  • the type of curing agent is not particularly limited as long as it is a compound that undergoes a curing reaction with the epoxy resin used in combination.
  • curing agents used in combination with epoxy resins include phenol-based curing agents, amine-based curing agents, acid anhydride-based curing agents, polymercaptan-based curing agents, polyaminoamide-based curing agents, isocyanate-based curing agents, and blocked isocyanate-based curing agents. agents and the like.
  • the curing agent may be used singly or in combination of two or more.
  • the curing agent may be solid or liquid at normal temperature and normal pressure (for example, 25° C., atmospheric pressure), and is preferably solid. From the viewpoint of heat resistance, the curing agent is preferably a phenol-based curing agent or an amine-based curing agent.
  • Phenolic curing agents include, for example, phenol resins and polyhydric phenol compounds having two or more phenolic hydroxyl groups in one molecule. Specifically, polyhydric phenol compounds such as resorcin, catechol, bisphenol A, bisphenol F, substituted or unsubstituted biphenol; phenol, cresol, xylenol, resorcin, catechol, bisphenol A, bisphenol F, phenylphenol, aminophenol, etc.
  • At least one phenolic compound selected from the group consisting of phenol compounds and naphthol compounds such as ⁇ -naphthol, ⁇ -naphthol, and dihydroxynaphthalene, and aldehyde compounds such as formaldehyde, acetaldehyde, and propionaldehyde are condensed under an acidic catalyst or Novolak-type phenolic resins obtained by cocondensation; phenol-aralkyl-type phenolic resins such as phenol aralkyl resins and naphthol-aralkyl resins synthesized from the above phenolic compounds and dimethoxyparaxylene, bis(methoxymethyl)biphenyl, etc.; para-xylylene-modified phenols Resin; meta-xylylene-modified phenolic resin; melamine-modified phenolic resin; terpene-modified phenolic resin; Modified phenolic resin; polycyclic aromatic ring-modified
  • the phenol-based curing agent also includes a monohydric phenol compound having one phenolic hydroxyl group in one molecule. These phenol-based curing agents may be used singly or in combination of two or more.
  • the aralkyl-type phenol resin may be further copolymerized with another phenol resin.
  • Copolymerized aralkyl-type phenolic resins include copolymerized phenolic resins of triphenylmethane-type phenolic resin and aralkyl-type phenolic resin, copolymerized phenolic resins of salicylaldehyde-type phenolic resin and aralkyl-type phenolic resin, and novolac-type phenolic resin.
  • a copolymer type phenol resin of a resin and an aralkyl type phenol resin can be used.
  • phenolic curing agents from the viewpoint of heat resistance, aralkyl-type phenolic resin, dicyclopentadiene-type phenolic resin, triphenylmethane-type phenolic resin, and copolymer type phenolic resin of triphenylmethane-type phenolic resin and aralkyl-type phenolic resin. and at least one selected from the group consisting of novolac type phenolic resins (these are referred to as "specific phenolic curing agents").
  • the specific phenol-based curing agent may be used alone or in combination of two or more.
  • the content of the specific phenolic curing agent is preferably 30% by mass or more of the total phenolic curing agent from the viewpoint of sufficiently exhibiting their performance. It is more preferably 50% by mass or more.
  • the aralkyl-type phenolic resin is not particularly limited as long as it is a phenolic resin synthesized from at least one selected from the group consisting of phenolic compounds and naphthol compounds and dimethoxyparaxylene, bis(methoxymethyl)biphenyl or derivatives thereof.
  • phenol resins represented by the following general formulas (XII) to (XIV) are preferred.
  • R 23 represents a hydrogen atom or a monovalent organic group having 1 to 18 carbon atoms, all of which may be the same or different.
  • R 22 , R 24 , R 25 and R 28 each represent a monovalent organic group having 1 to 18 carbon atoms, and all of them may be the same or different.
  • R 26 and R 27 each represent a hydroxyl group or a monovalent organic group having 1 to 18 carbon atoms, and may be the same or different.
  • i is each independently an integer of 0 to 3
  • j is each independently an integer of 0 to 2
  • k is each independently an integer of 0 to 4
  • n is an average value, each independently a number from 0 to 10.
  • phenolic resins represented by the general formula (XII), MEH-7851 (Meiwa Kasei Co., Ltd., trade name) in which i is 0 and all R 23 are hydrogen atoms is available as a commercial product. .
  • phenolic resins represented by the general formula (XIII) i is 0 and k is 0 XL-225, XLC (Mitsui Chemicals, Inc., trade name), MEH-7800 (Meiwa Kasei Co., Ltd., (trade name) and the like are available as commercial products.
  • phenolic resins represented by the general formula (XIV) j is 0, k is 0, and p is 0 SN-170 (Nippon Steel Chemical & Materials Co., Ltd., trade name), j is 0, k is 1, R 27 is a hydroxyl group, and p is 0, such as SN-395 (manufactured by Nippon Steel Chemical & Materials Co., Ltd., trade name), etc. are commercially available.
  • the dicyclopentadiene-type phenolic resin is not particularly limited as long as it is a phenolic resin obtained using a compound having a dicyclopentadiene skeleton as a raw material.
  • a phenol resin represented by the following general formula (XV) is preferred.
  • phenolic resins represented by the following general formula (XV) phenolic resins in which i is 0 are commercially available.
  • R 29 represents a monovalent organic group having 1 to 18 carbon atoms, and all of them may be the same or different.
  • i each independently represents an integer of 0 to 3;
  • n is the average value and represents a number from 0 to 10.
  • the triphenylmethane-type phenolic resin is not particularly limited as long as it is a phenolic resin obtained using an aromatic aldehyde compound as a raw material.
  • a phenol resin represented by the following general formula (XVI) is preferred.
  • phenolic resins represented by the following general formula (XVI), MEH-7500 (Meiwa Kasei Co., Ltd., trade name) in which i is 0 and k is 0 is commercially available.
  • R 30 and R 31 each represent a monovalent organic group having 1 to 18 carbon atoms and may be the same or different.
  • Each i is independently an integer of 0 to 3
  • each k is independently an integer of 0 to 4.
  • n is the average value and is a number from 0 to 10.
  • the copolymerized phenolic resin of triphenylmethane-type phenolic resin and aralkyl-type phenolic resin is not particularly limited as long as it is a copolymerized-type phenolic resin of phenolic resin and aralkyl-type phenolic resin obtained by using a compound having a benzaldehyde skeleton as a raw material. .
  • a phenol resin represented by the following general formula (XVII) is preferred.
  • phenol resins represented by the following general formula (XVII) i is 0, k is 0, q is 0 HE-510 (Air Water Chemical Co., Ltd., trade name), etc. are commercially available. available as a commodity.
  • R 32 to R 34 each represent a monovalent organic group having 1 to 18 carbon atoms, and all of them may be the same or different.
  • Each i is independently an integer of 0 to 3
  • each k is independently an integer of 0 to 4
  • each q is independently an integer of 0 to 5.
  • Each l and m is an average value and each independently represents a number from 0 to 11. However, the sum of l and m is a number from 1 to 11.
  • the novolak-type phenolic resin is not particularly limited as long as it is a phenolic resin obtained by condensation or co-condensation of at least one phenolic compound selected from the group consisting of phenolic compounds and naphthol compounds and an aldehyde compound in the presence of an acidic catalyst.
  • a phenol resin represented by the following general formula (XVIII) is preferred.
  • phenolic resins represented by the following general formula (XVIII) i is 0 and R 35 is all hydrogen atoms Tamanol 758, 759 (Arakawa Chemical Industries, Ltd., trade name), H-4 (Meiwa Kasei Co., Ltd., trade name) and the like are available as commercial products.
  • R 35 represents a hydrogen atom or a monovalent organic group having 1 to 18 carbon atoms, all of which may be the same or different.
  • R 36 represents a monovalent organic group having 1 to 18 carbon atoms, all of which may be the same or different.
  • i each independently represents an integer of 0 to 3;
  • n is the average value and represents a number from 0 to 10.
  • R 22 to R 36 in the general formulas (XII) to (XVIII) means, for example, that all i R 22 in formula (XII) are the same However, it means that they may be different from each other.
  • Other R 23 to R 36 also mean that the respective numbers contained in the formula may all be the same or different from each other.
  • R 22 to R 36 may be the same or different.
  • all of R 22 and R 23 may be the same or different
  • all of R 30 and R 31 may be the same or different.
  • n in the general formulas (XII) to (XVIII) is preferably in the range of 0 to 10. If it is 10 or less, the melt viscosity of the resin component does not become too high, and the viscosity of the epoxy resin composition during melt molding becomes low, causing poor filling and deformation of the bonding wire (gold wire connecting the element and the lead). becomes difficult.
  • the average n in one molecule is preferably set in the range of 0-4.
  • Examples of monohydric phenol compounds include “Tinuvin405”, “Tinuvin900”, “Tinuvin99-2”, “Tinuvin326”, “Tinuvin384-2”, “Tinuvin928” and the like (all of which are manufactured by BASF).
  • the proportion of the monohydric phenol compound in the total phenol-based curing agent is preferably 5% by mass to 20% by mass, more preferably 10% by mass to 19% by mass, more preferably 12% by mass to 12% by mass. More preferably, it is 18% by mass. In a certain aspect, it may be 5% by mass or less, 2% by mass or less, 1% by mass or less, or 0% by mass.
  • amine curing agents include aliphatic amine compounds such as diethylenetriamine, triethylenetetramine, n-propylamine, 2-hydroxyethylaminopropylamine, cyclohexylamine, 4,4′-diamino-dicyclohexylmethane, Aromatic amine compounds such as diethyltoluenediamine, 3,3'-diethyl-4,4'-diaminodiphenylmethane, dimethylthiotoluenediamine, and 2-methylaniline; imidazoline compounds such as imidazoline, 2-methylimidazoline, and 2-ethylimidazoline; etc.
  • aliphatic amine compounds such as diethylenetriamine, triethylenetetramine, n-propylamine, 2-hydroxyethylaminopropylamine, cyclohexylamine, 4,4′-diamino-dicyclohexylmethane
  • Aromatic amine compounds such as die
  • aromatic amine compounds are preferred, and diethyltoluenediamine, 3,3'-diethyl-4,4'-diaminodiphenylmethane and dimethylthiotoluenediamine are more preferred.
  • the functional group equivalent weight of the curing agent (hydroxyl group equivalent weight in the case of a phenol curing agent and active hydrogen equivalent weight in the case of an amine curing agent) is not particularly limited. From the viewpoint of the balance of various properties such as moldability, heat resistance and electrical reliability, it is preferably 10 g/eq to 1000 g/eq, more preferably 30 g/eq to 500 g/eq.
  • the hydroxyl equivalent in the case of a phenol curing agent is a value calculated based on the hydroxyl value measured according to JIS K0070:1992.
  • the active hydrogen equivalent in the case of an amine-based curing agent is a value calculated based on the amine value measured according to JIS K7237:1995.
  • the softening point or melting point when the curing agent is solid is not particularly limited. From the viewpoint of moldability and heat resistance, the temperature is preferably 40° C. to 180° C., and from the viewpoint of handleability during production of the epoxy resin composition, it is more preferably 50° C. to 130° C.
  • the equivalent ratio between the epoxy resin and the curing agent (the number of moles of epoxy groups in the resin/the number of moles of active hydrogen in the curing agent) is not particularly limited. .7 to 1.6 is preferred, 0.8 to 1.4 is more preferred, and 0.9 to 1.2 is even more preferred.
  • the epoxy resin composition of the present disclosure contains an inorganic filler.
  • the type of inorganic filler is not particularly limited. Specifically, silica such as spherical silica and crystalline silica, glass, alumina, calcium carbonate, zirconium silicate, calcium silicate, silicon nitride, aluminum nitride, boron nitride, aluminum nitride, boehmite, beryllia, magnesium oxide, zirconia, Inorganic materials such as zircon, forsterite, steatite, spinel, mullite, titania, talc, clay, mica, and titanates. Inorganic fillers having a flame retardant effect may also be used.
  • Inorganic fillers having a flame retardant effect include aluminum hydroxide, magnesium hydroxide, composite metal hydroxides such as composite hydroxides of magnesium and zinc, and zinc borate. Among them, spherical silica is preferable from the viewpoint of reducing the coefficient of linear expansion, and alumina is preferable from the viewpoint of high thermal conductivity.
  • An inorganic filler may be used individually by 1 type, or may be used in combination of 2 or more types. Examples of the state of the inorganic filler include powder, beads obtained by spheroidizing powder, and fibers.
  • the average particle size of the inorganic filler is not particularly limited.
  • the volume average particle size is preferably 30 ⁇ m or less, more preferably 0.1 ⁇ m to 30 ⁇ m, even more preferably 0.2 ⁇ m to 25 ⁇ m, particularly preferably 0.5 ⁇ m to 20 ⁇ m. .
  • the volume average particle size is 30 ⁇ m or less, the filling property into narrow gaps tends to be improved.
  • the volume average particle size is 0.1 ⁇ m or more, the increase in the viscosity of the epoxy resin composition tends to be more suppressed.
  • the volume-average particle size of the inorganic filler can be measured as the volume-average particle size (D50) with a particle size distribution analyzer using a laser diffraction scattering method.
  • the particle shape of the inorganic filler is preferably spherical rather than square, and the particle size distribution of the inorganic filler is preferably distributed over a wide range.
  • the content of the inorganic filler in the epoxy resin composition is not particularly limited. From the viewpoint of fluidity and strength, the total solid content of the epoxy resin composition is preferably 60% by volume or more, more preferably 60% to 90% by volume, and 62% to 88% by volume. It is even more preferable to have When the content of the inorganic filler is 60% by volume or more of the total solid content of the epoxy resin composition, the properties of the cured product, such as coefficient of thermal expansion, thermal conductivity and elastic modulus, tend to be further improved. When the content of the inorganic filler is 90% by volume or less of the total solid content of the epoxy resin composition, the increase in viscosity of the epoxy resin composition is suppressed, the fluidity is further improved, and the moldability is further improved. There is a tendency.
  • the epoxy resin composition of the present disclosure contains a specific silicone compound.
  • the specific silicone compound is not particularly limited as long as the viscosity A and the viscosity B are in the relationship of "viscosity A ⁇ viscosity B".
  • the specific silicone compound preferably has a ratio of viscosity A to viscosity B (viscosity A/viscosity B) of 0.60 or more and less than 1, more preferably 0.61 to 0.99.
  • the viscosity at 175° C. of the epoxy resin composition and the composition from which the silicone compound is removed from the epoxy resin composition refers to the value measured using a Koka-type flow tester.
  • the specific silicone compound may be a compound that is liquid at 25°C.
  • the specific silicone-based compound is the gel time A at 175° C. of the epoxy resin composition when the silicone-based compound is added in an amount of 0.0015% by mass or more based on the total solid content of the epoxy resin composition, and the epoxy resin composition. It is preferable that the gel time B at 175° C. of the composition excluding the silicone-based compound from the above is in the relationship of “gel time A ⁇ gel time B”.
  • the specific silicone-based compound is the gel time A at 175° C. of the epoxy resin composition when 0.0015% by mass to 0.6% by mass of the silicone-based compound is added to the total solid content of the epoxy resin composition. , and the gel time B at 175° C.
  • the ratio of gel time A to gel time B is preferably 0.80 or more and less than 1, more preferably 0.81 to 0.99. More preferably 82 to 0.98.
  • the gel time at 175° C. for the epoxy resin composition and the composition excluding the silicone compound from the epoxy resin composition refers to a value measured using a JSR Trading Co., Ltd. curelastometer. 3 g of the measurement sample is measured at 175° C. using a cureastometer manufactured by JSR Trading Co., Ltd.
  • the gel time (seconds) is defined as the time until the torque curve rises.
  • the chemical shift A appearing at ⁇ 0.3 ppm to 0.3 ppm is a chemical shift corresponding to a hydrophobic organic moiety in a specific silicone compound, and specifically corresponds to a hydrogen atom on a carbon atom bonded to a silicon atom.
  • the chemical shift corresponding to the hydrogen atom in the methyl group of ⁇ Si—CH 3 is a chemical shift corresponding to the hydrophilic organic portion in the specific silicone compound, specifically, on the carbon atom bonded to the etheric oxygen atom
  • Chemical shifts corresponding to hydrogen atoms are included, such as chemical shifts corresponding to hydrogen atoms in the methylene group of —O—CH 2 —.
  • the integrated value of the chemical shift B is preferably 35 to 100, more preferably 40 to 80, even more preferably 45 to 60 when relative to the integrated value of the chemical shift A as 300. .
  • a method for measuring 1 H NMR of a specific silicone-based compound in CDCl 3 is as follows. 10 mg of the sample was dissolved in 0.7 mL of CDCl 3 (not containing tetramethylsilane (TMS)), and subjected to a resonance frequency of 400 MHz and a temperature of 25 using a superconducting Fourier transform nuclear magnetic resonance apparatus (eg, Bruker's "AVANCE3 HD 400 Nanobay”). °C, 16 integration times, and 1 second relaxation time.
  • TMS tetramethylsilane
  • the method for extracting the specific silicone compound from the epoxy resin composition is as follows. 20 g of the epoxy resin composition is dissolved in 40 mL of acetone, and only the organic component of the supernatant is extracted using a centrifuge. After that, the extracted organic matter was subjected to GPC: LC pump LC-20AR (manufactured by Shimadzu Corporation), degasser: DGU-20A3R (manufactured by Shimadzu Corporation), columns: GL-R450, GL-R440, GL-R400, Solvent: acetone, Column temperature: Room temperature (25 ° C.), Flow rate: 4.0 mL / min, Detector: Differential refractive index detector (RI) RID-20A (manufactured by Shimadzu Corporation) is used for fractionation, and the silicone compound is Take out.
  • RI Differential refractive index detector
  • the specific silicone compound preferably has a polyether moiety, more preferably a polyether-modified polysiloxane compound.
  • a polyether moiety examples include a polyethyleneoxy group, a polypropyleneoxy group, and the like.
  • the structure of the polyether portion may be of one type alone or a combination of two or more types.
  • the arrangement position of the polyether portion in the specific silicone-based compound may be any of the side chain, the main chain, and the end.
  • the structure of the polyether portion may be a structure represented by the following formula (1).
  • the C2H4O and C3H6O may be included in a random, alternating or block order .
  • R 1 represents an alkylene group
  • R 2 represents an alkyl group
  • x represents 0 or 1
  • y and z each independently represent 0-40.
  • the alkylene group represented by R 1 may have 1 to 15 carbon atoms
  • the alkyl group represented by R 2 may have 1 to 15 carbon atoms.
  • the structure of the polyether portion may be the structure represented by the following formula (2).
  • R 1 , x, y and z in formula (2) are synonymous with R 1 , x, y and z in formula (1), respectively.
  • Two R 1s included in formula (2) may be the same or different.
  • the specific silicone compound may have other functional groups in addition to the polyether moiety.
  • a hydroxyl group etc. are mentioned as another functional group.
  • a curing accelerator is usually used to improve the curability of the epoxy resin composition.
  • impurities such as chloride ions in the epoxy resin composition tend to increase as the amount of the curing accelerator increases.
  • the viscosity of the epoxy resin composition tends to increase.
  • a polyether-modified polysiloxane compound is used as the specific silicone-based compound, the gel time of the epoxy resin composition becomes shorter as the amount added increases, and impurities such as chloride ions decrease accordingly, and the viscosity increases.
  • the polyether-modified polysiloxane compound used as the specific silicone compound functions as a curing accelerator or its auxiliary agent.
  • the reason why the polyether-modified polysiloxane compound used as the specific silicone-based compound functions as a curing accelerator or its auxiliary agent is considered to be that the pH of the water extracted from the epoxy resin composition is made acidic. It is believed that the polyether-modified polysiloxane compound used as the specific silicone compound does not deteriorate the solubility of the epoxy resin composition during compression molding, and also functions as a curing accelerator or its auxiliary agent.
  • the "solubility" of an epoxy resin composition means the ease with which an epoxy resin composition melts.
  • the content of the specific silicone-based compound in the epoxy resin composition is preferably 0.0010% by mass to 5% by mass, more preferably 0.0012% by mass to 1% by mass, from the viewpoint of exhibiting further antifoaming properties. more preferably 0.0015% by mass to 0.7% by mass.
  • the epoxy resin composition of the present disclosure may contain other silicone-based compounds other than the specific silicone-based compound.
  • Other silicone compounds include conventionally known liquid silicone antifoaming agents.
  • the content of other silicone compounds is preferably from 0.010% by mass to 1% by mass, more preferably from 0.012% by mass to 0.8% by mass, and from 0.015% by mass to More preferably, it is 0.5% by mass.
  • the other silicone-based compounds may be included in the composition excluding the specific silicone-based compound from the epoxy resin composition.
  • the epoxy resin composition of the present disclosure when the curing agent contains a phenolic curing agent, the epoxy resin composition of the present disclosure may or may not contain a curing accelerator.
  • the type of curing accelerator is not particularly limited, and can be selected according to the type of epoxy resin, desired properties of the epoxy resin composition, and the like.
  • diazabicycloalkenes such as 1,5-diazabicyclo[4.3.0]nonene-5 (DBN) and 1,8-diazabicyclo[5.4.0]undecene-7 (DBU); -cyclic amidine compounds such as methylimidazole, 2-phenylimidazole, 2-phenyl-4-methylimidazole, 2-ethyl-4-methylimidazole, 1-benzyl-2-methylimidazole, 2-heptadecylimidazole; derivative of the compound; phenol novolak salt of the cyclic amidine compound or its derivative; ,6-dimethylbenzoquinone, 2,3-dimethoxy-5-methyl-1,4-benzoquinone, 2,3-dimethoxy-1,4-benzoquinone, quinone compounds such as phenyl-1,4-benzoquinone, diazophenylmethane, etc.
  • DBN 1,5-diazabicyclo[4.3.0]n
  • a compound having intramolecular polarization obtained by adding a compound having a ⁇ bond DBU tetraphenylborate salt, DBN tetraphenylborate salt, 2-ethyl-4-methylimidazole tetraphenylborate salt, N-methyl cyclic amidinium compounds such as tetraphenylborate salts of morpholine; tertiary amine compounds such as pyridine, triethylamine, triethylenediamine, benzyldimethylamine, triethanolamine, dimethylaminoethanol, and tris(dimethylaminomethyl)phenol; the tertiary amine compounds derivatives; ammonium salt compounds such as tetra-n-butylammonium acetate, tetra-n-butylammonium phosphate, tetraethylammonium acetate, tetra-n-hexylammonium benzoate, tetrapropyl
  • primary phosphine dimethylphosphine, secondary phosphine such as diphenylphosphine, triphenylphosphine, diphenyl(p-tolyl)phosphine, tris(alkylphenyl)phosphine, tris(alkoxyphenyl)phosphine, tris(alkylalkoxyphenyl)phosphine, tris(dialkylphenyl)phosphine, tris(trialkylphenyl)phosphine, tris(tetraalkylphenyl)phosphine, tris(dialkoxyphenyl)phosphine, tris(trialkoxyphenyl)phosphine, tris(tetraalkoxyphenyl)phosphine, trialkylphosphine , dialkylarylphosphine, alkyldiarylphosphine, trinaphthylphosphine, tris(benzyl)phosphin
  • curing accelerators capable of low-temperature curing include adducts of tributylphosphine and 1,4-benzoquinone, dimethylaminopyridine, 2-ethyl-4-methylimidazole, 2-methylimidazole, 1-benzyl-2-methyl imidazole and the like.
  • a hardening accelerator may be used individually by 1 type, or may be used in combination of 2 or more types.
  • the content of the curing accelerator is, in one aspect, 0.1% by mass to 8% by mass with respect to the total amount of the epoxy resin and the curing agent. is preferred, more preferably 0.3% by mass to 6% by mass, and even more preferably 0.5% by mass to 5% by mass.
  • the content of the curing accelerator is preferably 0.1% by mass to 4% by mass, and 0.3% by mass to 3% by mass, based on the total amount of the epoxy resin and the curing agent. % by mass is more preferred, and 0.5% by mass to 1% by mass is even more preferred.
  • the epoxy resin composition of the present disclosure may contain colorants.
  • the coloring agent include known coloring agents such as carbon black, black titanium oxide, organic dyes, organic pigments, red lead, and red iron oxide.
  • the content of the coloring agent can be appropriately selected depending on the purpose.
  • the colorants may be used singly or in combination of two or more.
  • the content is preferably 0.01% by mass to 5% by mass, more preferably 0.05% by mass to 3% by mass.
  • the epoxy resin composition of the present disclosure may contain an ion exchanger.
  • an ion exchanger is not particularly limited, and conventionally known ones can be used. Specific examples include hydrotalcite compounds and hydrous oxides of at least one element selected from the group consisting of magnesium, aluminum, titanium, zirconium and bismuth.
  • the ion exchangers may be used singly or in combination of two or more. Among them, hydrotalcite represented by the following general formula (A) is preferable.
  • the epoxy resin composition contains an ion exchanger
  • its content is not particularly limited as long as it is sufficient to trap ions such as halogen ions.
  • it is preferably 0.1 to 30 parts by mass, more preferably 1 to 5 parts by mass, with respect to 100 parts by mass of the epoxy resin.
  • the epoxy resin composition of the present disclosure may contain a mold release agent from the viewpoint of obtaining good releasability from the mold during molding.
  • the release agent is not particularly limited, and conventionally known agents can be used. Specific examples include carnauba wax, higher fatty acids such as montanic acid and stearic acid, higher fatty acid metal salts, ester waxes such as montanic acid esters, and polyolefin waxes such as oxidized polyethylene and non-oxidized polyethylene.
  • the release agent may be used singly or in combination of two or more.
  • the content thereof is preferably 0.01 to 15 parts by mass, more preferably 0.1 to 10 parts by mass, based on 100 parts by mass of the epoxy resin.
  • the amount of the release agent is 0.01 parts by mass or more with respect to 100 parts by mass of the epoxy resin, there is a tendency that sufficient releasability can be obtained.
  • the amount of release agent is 15 parts by mass or less with respect to 100 parts by mass of the epoxy resin, there is a tendency that better adhesion is obtained.
  • the epoxy resin composition of the present disclosure may contain flame retardants.
  • the flame retardant is not particularly limited, and conventionally known ones can be used. Specific examples include organic or inorganic compounds containing halogen atoms, antimony atoms, nitrogen atoms or phosphorus atoms, and metal hydroxides.
  • a flame retardant may be used individually by 1 type, or may be used in combination of 2 or more types.
  • the epoxy resin composition contains a flame retardant
  • its content is not particularly limited as long as it is sufficient to obtain the desired flame retardant effect.
  • it is preferably 1 part by mass to 30 parts by mass, more preferably 2 parts by mass to 20 parts by mass with respect to 100 parts by mass of the epoxy resin.
  • the epoxy resin composition of the present disclosure may contain stress relieving agents such as silicone rubber particles.
  • stress relaxation agent By including a stress relaxation agent in the epoxy resin composition, it is possible to further reduce the warpage deformation of the package and the occurrence of package cracks.
  • the stress relaxation agent include commonly used known stress relaxation agents (flexible agents).
  • thermoplastic elastomers such as silicone, styrene, olefin, urethane, polyester, polyether, polyamide, and polybutadiene that may be epoxy-modified, NR (natural rubber), NBR ( acrylonitrile-butadiene rubber), acrylic rubber, urethane rubber, rubber particles such as silicone powder, methyl methacrylate-styrene-butadiene copolymer (MBS), methyl methacrylate-silicone copolymer, methyl methacrylate-butyl acrylate copolymer rubber particles having a core-shell structure such as polymers; A polymer etc. are mentioned.
  • a stress relaxation agent may be used individually by 1 type, or may be used in combination of 2 or more types.
  • the content thereof is preferably 0.1 to 30 parts by mass, more preferably 1 to 25 parts by mass with respect to 100 parts by mass of the epoxy resin. is more preferable.
  • the epoxy resin composition of the present disclosure may contain a coupling agent.
  • the type of coupling agent is not particularly limited, and known coupling agents can be used. Examples of coupling agents include silane coupling agents and titanium coupling agents.
  • a coupling agent may be used individually by 1 type, or may use 2 or more types together.
  • silane coupling agents include 3-glycidoxypropyltrimethoxysilane, 3-glycidoxypropyltriethoxysilane, 3-glycidoxypropylmethyldiethoxysilane, 3-glycidoxy Propylmethyldimethoxysilane, 3-methacryloxypropyltrimethoxysilane, 2-(3,4-epoxycyclohexyl)ethyltrimethoxysilane, 3-aminopropyltriethoxysilane, 3-(2-aminoethyl)aminopropyltrimethoxysilane , 3-(2-aminoethyl)aminopropyltriethoxysilane, 3-aminopropyltrimethoxysilane, N-phenyl-3-aminopropyltrimethoxysilane, 3-mercaptopropyltrimethoxysilane, 3-mercaptopropyltriethoxysilane , 3-ureido
  • Titanium coupling agents include isopropyl triisostearoyl titanate, isopropyl tris(dioctylpyrophosphate) titanate, isopropyl tri(N-aminoethyl-aminoethyl) titanate, tetraoctylbis(ditridecylphosphite) titanate, tetra(2, 2-diallyloxymethyl-1-butyl)bis(ditridecylphosphite)titanate, bis(dioctylpyrophosphate)oxyacetate titanate, bis(dioctylpyrophosphate)ethylene titanate, isopropyltrioctanoyltitanate, isopropyldimethacrylisostearoyltitanate , isopropyltridodecylbenzenesulfonyltitanate, isopropylisostearoyldiacryl
  • the content of the coupling agent is 0.001 with respect to 100 parts by mass of the inorganic filler, from the viewpoint of adhesion at the interface between the epoxy resin and the inorganic filler. It is preferably from 0.01 to 8 parts by mass, even more preferably from 0.05 to 5 parts by mass.
  • the epoxy resin composition of the present disclosure may contain a solvent.
  • the solvent contained in the epoxy resin composition may or may not dissolve either the epoxy resin or the curing agent.
  • the boiling point of the solvent at normal pressure is preferably from 50°C to 180°C, more preferably from 60°C to 170°C, even more preferably from 70°C to 160°C, and at 70°C to 140°C. is particularly preferred, and 70°C to 120°C is most preferred.
  • a solvent may be used individually by 1 type, or may be used in combination of 2 or more types. When two or more solvents are used in combination, the boiling point at normal pressure of the solvent with the highest boiling point is preferably within the above range.
  • solvents include methyl ethyl ketone, methyl isobutyl ketone, toluene, propylene glycol monomethyl ether, propylene glycol monomethyl ether acetate, and cyclohexanone.
  • methyl isobutyl ketone and methyl ethyl ketone are preferred.
  • the content of the solvent in the entire epoxy resin composition is preferably 0.1% by mass to 2% by mass, more preferably 0.1% by mass to 0.5% by mass. is more preferable.
  • the content of the solvent in the entire epoxy resin composition is 2% by mass or less, blocking of the epoxy resin composition is less likely to occur, and the supply of the epoxy resin composition to a molding machine such as a press tends to become easier. It is in.
  • the content of the solvent in the entire epoxy resin composition is 0.1% by mass or more, the fluidity during molding tends to be further improved.
  • the solvent content is calculated based on the change in mass before and after heating the epoxy resin composition at 175° C. for 1 hour.
  • the viscosity of the epoxy resin composition is not particularly limited. It is preferable to adjust the desired viscosity according to the molding method, the composition of the epoxy resin composition, and the like.
  • the viscosity of the epoxy resin composition at 175° C. is preferably 200 Pa s or less, preferably 180 Pa s or less, from the viewpoint of reducing wire flow. It is more preferably 150 Pa ⁇ s or less.
  • the lower limit of the viscosity of the epoxy resin composition is not particularly limited.
  • the epoxy resin composition of the present disclosure may be produced through any process.
  • a general method for producing an epoxy resin composition after thoroughly mixing components in predetermined amounts with a mixer or the like to form a mixture, the mixture is melt-kneaded with a mixing roll, an extruder, or the like, and cooled.
  • a method of crushing can be mentioned. More specifically, for example, predetermined amounts of the above components are uniformly stirred and mixed, kneaded in a kneading device preheated to 70° C. to 140° C., cooled, and pulverized. .
  • the epoxy resin composition obtained through kneading may be cooled and pulverized to obtain a powdery epoxy resin composition. Further, the epoxy resin composition obtained through kneading may be molded into a granular, tablet, pellet or granule (cylindrical granules, etc.).
  • the pulverization method or molding method of the epoxy resin composition is not particularly limited, and conventionally known methods can be used.
  • the epoxy resin composition of the present disclosure is not particularly limited, and for example, it can be used as a resin sealing material for electronic component devices in various mounting techniques.
  • the epoxy resin composition of the present disclosure is used for resin moldings for various modules, resin moldings for motors, vehicle-mounted resin moldings, sealing materials for electronic circuit protective materials, etc. It can be used in various applications where it is desirable to have properties.
  • foaming tends to be suppressed during heating under reduced pressure and degassing.
  • the epoxy resin composition of the present disclosure is used as a resin encapsulant and molded by a transfer molding method, the occurrence of voids after molding tends to be suppressed.
  • An electronic component device of the present disclosure includes an element and a cured product of the epoxy resin composition of the present disclosure that seals the element.
  • elements active elements such as semiconductor chips, transistors, diodes, thyristors, capacitors, resistors, etc.
  • passive elements such as coils, etc.
  • the element is fixed on a lead frame, and the terminal portion of the element such as a bonding pad and the lead portion are connected by wire bonding, bumps, or the like, and then transfer molding or compression molding is performed using an epoxy resin composition.
  • DIP Dual Inline Package
  • PLCC Plastic Leaded Chip Carrier
  • QFP Quadad Flat Package
  • SOP Small Outline Package
  • SOJ Small Outline J-lead pack
  • TCP Tepe Carrier Package having a structure in which an element connected to a tape carrier with bumps is sealed with an epoxy resin composition
  • COB Chip On Board
  • COB Chip On Board
  • hybrid ICs hybrid ICs, multi-chip modules, etc.
  • an epoxy resin composition After mounting the element on the surface of the support member on which terminals for wiring board connection are formed on the back surface, and connecting the element and the wiring formed on the support member by bumps or wire bonding, the element is sealed with an epoxy resin composition.
  • BGA All Grid Array
  • CSP Chip Size Package
  • MCP Multi Chip Package
  • SiP System In a Package
  • the epoxy resin composition can be suitably used in printed wiring boards.
  • Methods for sealing electronic component devices using epoxy resin compositions include transfer molding, injection molding, and compression molding. Among these, the transfer molding method or the compression molding method is preferable, and the compression molding method is more preferable.
  • Examples 1 to 15 and Comparative Examples 1 to 16 The components shown in Tables 1 to 5 were mixed in the amounts (parts by mass) shown in Tables 1 to 5 to prepare epoxy resin compositions. Specifically, after mixing the materials, they were kneaded by a twin-screw extruder whose internal temperature was adjusted to 70° C. to 140° C., cooled and pulverized to obtain an epoxy resin composition. Details of each component are as follows.
  • Epoxy resin 1 biphenyl type epoxy resin (epoxy equivalent: 196 g / eq) ⁇ Epoxy resin 2 ... biphenyl type epoxy resin (epoxy equivalent: 192 g / eq) ⁇ Epoxy resin 3 ... triphenylmethane type epoxy resin (epoxy equivalent: 165 g / eq) ⁇ Epoxy resin 4 ... aralkyl type epoxy resin (epoxy equivalent: 275 g / eq) ⁇ Epoxy resin 5 ... copolymer type epoxy resin (epoxy equivalent: 250 g / eq) ⁇ Curing agent 1 ...
  • novolac type phenol resin (hydroxyl equivalent: 103 g / eq to 107 g / eq g / eq) ⁇ Curing agent 2 ... aralkyl-type phenolic resin (hydroxyl equivalent: 201 g / eq to 205 g / eq g / eq) ⁇ Curing agent 3: triphenylmethane type phenolic resin (hydroxyl equivalent: 103 g/eq) ⁇ Curing agent 4 ...
  • aralkyl-type phenol resin (hydroxyl equivalent: 167 g / eq to 179 g / eq g / eq)
  • Curing agent 6 aralkyl-type phenolic resin (hydroxyl group equivalent: 175 g/eqg/eq) ⁇ Curing agent 6 ...
  • Example 8 is compared with Comparative Example 4, Examples 9 and 10 are compared with Comparative Example 5, Example 11 is compared with Comparative Example 6, and Examples 12 to 14 are comparative examples. 7, Example 15 is compared with Comparative Example 8, Comparative Examples 9 to 15 are compared with Comparative Example 1, and Comparative Example 1 is compared with Comparative Example 16 to determine the viscosity ratio. rice field.
  • the gel time (GT) of the epoxy resin composition was measured using a cureastometer manufactured by JSR Trading Co., Ltd. 3 g of the epoxy resin composition was measured at 175° C. using a cureastometer manufactured by JSR Trading Co., Ltd. The gel time (seconds) was defined as the time until the torque curve rises. Based on the gel time measured as described above, the gel time ratio (ratio (gel time A/gel time B)) for each example and comparative example was obtained. The results obtained are shown in Tables 6 to 10. Incidentally, Examples 1 to 3 are compared with Comparative Example 1, Examples 4 and 5 are compared with Comparative Example 2, Example 6 is compared with Comparative Example 3, and Examples 7 and 3 are compared.
  • Example 8 is compared with Comparative Example 4, Examples 9 and 10 are compared with Comparative Example 5, Example 11 is compared with Comparative Example 6, and Examples 12 to 14 are comparative examples. 7, Example 15 is compared with Comparative Example 8, Comparative Examples 9 to 15 are compared with Comparative Example 1, and Comparative Example 1 is compared with Comparative Example 16 to determine the gel time ratio. rice field.
  • rheometer viscosity (rheometer viscosity) Using a HAAKE RheoStressTM6000 manufactured by Thermo Fisher Scientific, the rheometer viscosity was measured under the conditions of a sample amount of about 1.0 g, a measurement temperature of 140° C., a rotation frequency of 5 rad/sec, and a gap of 0.5 mm.
  • the starting point of the viscosity measurement using the rheometer is the time when the sample is set on the rheometer plate when the temperature reaches 140°C. was taken as the rheometer viscosity. The results are shown in Tables 6-10.
  • the epoxy resin composition was molded using a transfer molding machine at a molding temperature of 175° C., a molding pressure of 6.9 MPa, and a molding time of 120 seconds. Then, post-curing was performed at 175° C. for 5 hours. Thus, a test piece having a length of 130 mm, a width of 13 mm and a thickness of 4 mm was prepared. Using this test piece, using a viscoelasticity measuring device RSA-3 (TA Instruments), the elastic modulus and bending at 25 ° C. and 210 ° C. under the conditions of a temperature increase rate of 10 ° C./min and a frequency of 1 Hz in 3-point bending mode. asked for strength. The elastic modulus and strength at 25° C. were defined as room temperature elastic modulus and room temperature strength. The elastic modulus and strength at 210° C. were defined as high temperature elastic modulus and high temperature strength. The results are shown in Tables 6-10.
  • the epoxy resin composition was molded using a transfer molding machine at a molding temperature of 175° C., a molding pressure of 6.9 MPa, and a molding time of 120 seconds. Then, the molded product obtained was pulverized with an alumina ball mill. 5 g of the obtained pulverized powder was put into a pressure container together with 50 g of ion-exchanged water, left at 121° C. under 2 atmospheres for 20 hours, the pulverized powder and extracted water were filtered, and the obtained extracted water was heated at 25° C. pH was measured using a pH meter. The results are shown in Tables 6-10.
  • the epoxy resin composition was molded using a transfer molding machine at a molding temperature of 175° C., a molding pressure of 6.9 MPa, and a molding time of 120 seconds. Then, the molded product obtained was pulverized with an alumina ball mill. 5 g of the obtained pulverized powder was put into a pressure vessel together with 50 g of ion-exchanged water, left at 121 ° C. under 2 atmospheres for 20 hours, and then filtered. ppm) was determined using ion chromatography. The results are shown in Tables 6-10.

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Abstract

エポキシ樹脂組成物は、エポキシ樹脂と、硬化剤と、無機充填材と、シリコーン系化合物とを含有するものであって、前記シリコーン系化合物が、前記シリコーン系化合物を前記エポキシ樹脂組成物の固形分全体に対して０．００１５質量％以上添加したときにおける前記エポキシ樹脂組成物についての１７５℃での粘度Ａと、前記エポキシ樹脂組成物から前記シリコーン系化合物を除いた組成物についての１７５℃での粘度Ｂとを、「粘度Ａ＜粘度Ｂ」の関係にするものである。

Description

エポキシ樹脂組成物及び電子部品装置
　本開示は、エポキシ樹脂組成物及び電子部品装置に関する。
　従来から、成形材料、積層板用材料、接着剤用材料等の分野において、エポキシ樹脂等を含むエポキシ樹脂組成物が広範囲で使用されている。
　また、トランジスタ、集積回路（Ｉｎｔｅｇｒａｔｅｄ　Ｃｉｒｃｕｉｔ、ＩＣ）等の電子部品の素子に関する封止技術の分野では、エポキシ樹脂をベースとした組成物が広く用いられている。その理由としては、エポキシ樹脂組成物が成形性、電気特性、耐湿性、耐熱性、機械特性、インサート品との接着性等の諸特性においてバランスがとれているためである。
　エポキシ樹脂組成物には、生産性向上の観点から速硬化性が要求される場合がある。そのため、エポキシ樹脂の硬化反応を促進する化合物、すなわち硬化促進剤が一般に用いられている（例えば、特許文献１～３参照）。
　電子部品の素子の封止には、エポキシ樹脂組成物で構成される樹脂封止材を金型で成形するモールド成形が使用される場合がある。例えば、ペレット状の樹脂封止材を溶融させ、金型内に樹脂封止材を流し込むことで封止するトランスファーモールド成形が使用される場合がある。トランスファーモールド成形では、溶融させた樹脂封止材を流し込んで成形するため、大面積を封止しようとする場合、未充填部が発生する可能性がある。そこで、近年、予め金型又は被封止体に樹脂封止材を供給してから成形を行うコンプレッションモールド成形が使用され始めている。コンプレッションモールド成形では、樹脂封止材を金型又は被封止体に直接供給するため、大面積の封止でも未充填部が発生しにくい利点がある。
特開２０００－３２７８８３号公報 特開平１０－１５８３６１号公報 国際公開第２０１８／０１６４０５号
　エポキシ樹脂組成物の短時間硬化を可能にするために硬化促進剤を使用する場合、硬化促進剤の種類、硬化促進剤の添加量等を検討することが考えられる。しかしながら、硬化促進剤を用いることで、電子回路がショートする原因となり得る塩化物イオン等の不純物が、エポキシ樹脂中で増加することがある。そのため、硬化促進剤を使用しないか、又は、硬化促進剤の添加量を低減してもエポキシ樹脂組成物の短時間硬化が可能となる新たな方法が求められていた。
　また、コンプレッションモールド成形では、金型内で樹脂封止材を減圧脱気して加熱する際に樹脂封止材が発泡し、金型周辺が樹脂封止材で汚染されることがあった。そのため、樹脂封止材の発泡を抑制するための消泡剤、抑泡剤等の検討が必要とされていた。
　本開示は下記従来の事情に鑑みてなされたものであり、本開示の一形態は、塩化物イオン等の不純物の増加及び減圧脱気を行った際の発泡が抑制されるエポキシ樹脂組成物並びにこのエポキシ樹脂組成物を用いた電子部品装置を提供することを目的とする。
　前記課題を達成するための具体的手段は以下の通りである。
　　＜１＞　エポキシ樹脂と、硬化剤と、無機充填材と、シリコーン系化合物とを含有するエポキシ樹脂組成物であって、
　前記シリコーン系化合物が、前記シリコーン系化合物を前記エポキシ樹脂組成物の固形分全体に対して０．００１５質量％以上添加したときにおける前記エポキシ樹脂組成物についての１７５℃での粘度Ａと、前記エポキシ樹脂組成物から前記シリコーン系化合物を除いた組成物についての１７５℃での粘度Ｂとを、下記関係にするものであるエポキシ樹脂組成物。
粘度Ａ＜粘度Ｂ
　　＜２＞　前記シリコーン系化合物が、前記粘度Ａの前記粘度Ｂに対する比（粘度Ａ／粘度Ｂ）を、０．６０以上１未満にするものである＜１＞に記載のエポキシ樹脂組成物。
　　＜３＞　前記シリコーン系化合物が、前記シリコーン系化合物を前記エポキシ樹脂組成物の固形分全体に対して０．００１５質量％以上添加したときにおける前記エポキシ樹脂組成物についての１７５℃でのゲルタイムＡと、前記エポキシ樹脂組成物から前記シリコーン系化合物を除いた組成物についての１７５℃でのゲルタイムＢとを、下記関係にするものである＜１＞又は＜２＞に記載のエポキシ樹脂組成物。
ゲルタイムＡ＜ゲルタイムＢ
　　＜４＞　前記シリコーン系化合物が、前記ゲルタイムＡの前記ゲルタイムＢに対する比（ゲルタイムＡ／ゲルタイムＢ）を、０．８０以上１未満にするものである＜３＞に記載のエポキシ樹脂組成物。
　　＜５＞　前記シリコーン系化合物が、ポリエーテル変性ポリシロキサン化合物を含む＜１＞～＜４＞のいずれか１項に記載のエポキシ樹脂組成物。
　　＜６＞　素子と、前記素子を封止する＜１＞～＜５＞のいずれか１項に記載のエポキシ樹脂組成物の硬化物と、を備える電子部品装置。
　本開示の一形態によれば、塩化物イオン等の不純物の増加及び減圧脱気を行った際の発泡が抑制されるエポキシ樹脂組成物並びにこのエポキシ樹脂組成物を用いた電子部品装置を提供することができる。
　以下、本開示を実施するための形態について詳細に説明する。但し、本開示は以下の実施形態に限定されるものではない。以下の実施形態において、その構成要素（要素ステップ等も含む）は、特に明示した場合を除き、必須ではない。数値及びその範囲についても同様であり、本開示を制限するものではない。
　本開示において「工程」との語には、他の工程から独立した工程に加え、他の工程と明確に区別できない場合であってもその工程の目的が達成されれば、当該工程も含まれる。
　本開示において「～」を用いて示された数値範囲には、「～」の前後に記載される数値がそれぞれ最小値及び最大値として含まれる。
　本開示中に段階的に記載されている数値範囲において、一つの数値範囲で記載された上限値又は下限値は、他の段階的な記載の数値範囲の上限値又は下限値に置き換えてもよい。また、本開示中に記載されている数値範囲において、その数値範囲の上限値又は下限値は、実施例に示されている値に置き換えてもよい。
　本開示において、各成分には、該当する物質が複数種含まれていてもよい。組成物中に各成分に該当する物質が複数種存在する場合、各成分の含有率又は含有量は、特に断らない限り、組成物中に存在する当該複数種の物質の合計の含有率又は含有量を意味する。
　本開示において、各成分に該当する粒子には、複数種の粒子が含まれていてもよい。組成物中に各成分に該当する粒子が複数種存在する場合、各成分の粒子径は、特に断らない
限り、組成物中に存在する当該複数種の粒子の混合物についての値を意味する。
＜エポキシ樹脂組成物＞
　本開示のエポキシ樹脂組成物は、エポキシ樹脂と、硬化剤と、無機充填材と、シリコーン系化合物とを含有するエポキシ樹脂組成物であって、前記シリコーン系化合物が、前記シリコーン系化合物を前記エポキシ樹脂組成物の固形分全体に対して０．００１５質量％以上添加したときにおける前記エポキシ樹脂組成物についての１７５℃での粘度Ａと、前記エポキシ樹脂組成物から前記シリコーン系化合物を除いた組成物についての１７５℃での粘度Ｂとを、下記関係にするものである。
粘度Ａ＜粘度Ｂ
　コンプレッションモールド成形では、エポキシ樹脂組成物で構成される樹脂封止材を金型内で減圧脱気して加熱すると、樹脂封止材が発泡してその一部が金型から溢れて金型周辺が樹脂封止材で汚染されることがある。そのため、本発明者等は消泡効果を示す可能性のある各種材料の検討を行ったところ、シリコーン系化合物がエポキシ樹脂組成物の消泡に有効であった。
　さらに、本発明者等の鋭意検討の結果、シリコーン系化合物の中でも、エポキシ樹脂組成物の固形分全体に対して０．００１５質量％以上添加したときにおけるエポキシ樹脂組成物についての１７５℃での粘度Ａと、エポキシ樹脂組成物からシリコーン系化合物を除いた組成物についての１７５℃での粘度Ｂとを「粘度Ａ＜粘度Ｂ」の関係にする特定シリコーン系化合物を用いることで、エポキシ樹脂組成物中の塩化物イオン等の不純物の増加及び減圧脱気を行った際のエポキシ樹脂組成物の発泡のいずれもが抑制されることを見いだし、本発明を完成させた。
　特定シリコーン系化合物は、当該シリコーン系化合物をエポキシ樹脂組成物の固形分全体に対して０．００１５質量％～０．６質量％添加したときにおけるエポキシ樹脂組成物についての１７５℃での粘度Ａと、エポキシ樹脂組成物からシリコーン系化合物を除いた組成物についての１７５℃での粘度Ｂとを「粘度Ａ＜粘度Ｂ」の関係にするものであってもよい。
　なお、エポキシ樹脂組成物に対しては、高温時に、パッケージクラック抑制及び部材との耐剥離性の両立を図るために、従来から硬化物の高強度化及び低弾性化が求められてきた。通常、硬化物を高強度にするためには、エポキシ樹脂組成物のゲルタイムを短くして成形性を上げることが行われる。この場合、通常はエポキシ樹脂組成物の粘度が上昇する。
　本開示のエポキシ樹脂組成物は、粘度の低減を実現しつつ硬化物の高強度化を図ることができる傾向にある。そのため、本開示のエポキシ樹脂組成物は、超薄型パッケージ等の割れやすく、かつ狭路部への充填性を求められるようなパッケージの封止に最適と言える。
　本開示のエポキシ樹脂組成物は、エポキシ樹脂と、硬化剤と、無機充填材と、特定シリコーン系化合物とを含有し、必要に応じてその他の成分を含有してもよい。
　以下に、本開示のエポキシ樹脂組成物に含有される各成分について詳細に説明する。
（エポキシ樹脂）
　本開示のエポキシ樹脂組成物は、エポキシ樹脂を含有する。
　エポキシ樹脂は、１分子中に２個以上のエポキシ基を有するものであればその種類は特に制限されない。
　具体的には、フェノール、クレゾール、キシレノール、レゾルシン、カテコール、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ等のフェノール化合物及びα－ナフトール、β－ナフトール、ジヒドロキシナフタレン等のナフトール化合物からなる群より選ばれる少なくとも１種のフェノール性化合物と、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド等の脂肪族アルデヒド化合物とを酸性触媒下で縮合又は共縮合させて得られるノボラック樹脂をエポキシ化したものであるノボラック型エポキシ樹脂（フェノールノボラック型エポキシ樹脂、オルソクレゾールノボラック型エポキシ樹脂等）；上記フェノール性化合物と、ベンズアルデヒド、サリチルアルデヒド等の芳香族アルデヒド化合物とを酸性触媒下で縮合又は共縮合させて得られるトリフェニルメタン型フェノール樹脂をエポキシ化したものであるトリフェニルメタン型エポキシ樹脂；上記フェノール化合物及びナフトール化合物と、アルデヒド化合物とを酸性触媒下で共縮合させて得られるノボラック樹脂をエポキシ化したものである共重合型エポキシ樹脂；ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ等のジグリシジルエーテルであるジフェニルメタン型エポキシ樹脂；アルキル置換又は非置換のビフェノールのジグリシジルエーテルであるビフェニル型エポキシ樹脂；スチルベン系フェノール化合物のジグリシジルエーテルであるスチルベン型エポキシ樹脂；ビスフェノールＳ等のジグリシジルエーテルである硫黄原子含有型エポキシ樹脂；ブタンジオール、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール等のアルコール類のグリシジルエーテルであるエポキシ樹脂；フタル酸、イソフタル酸、テトラヒドロフタル酸等の多価カルボン酸化合物のグリシジルエステルであるグリシジルエステル型エポキシ樹脂；アニリン、ジアミノジフェニルメタン、イソシアヌル酸等の窒素原子に結合した活性水素をグリシジル基で置換したものであるグリシジルアミン型エポキシ樹脂；ジシクロペンタジエンとフェノール化合物の共縮合樹脂をエポキシ化したものであるジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂；分子内のオレフィン結合をエポキシ化したものであるビニルシクロヘキセンジエポキシド、３，４－エポキシシクロヘキシルメチル－３，４－エポキシシクロヘキサンカルボキシレート、２－（３，４－エポキシ）シクロヘキシル－５，５－スピロ（３，４－エポキシ）シクロヘキサン－ｍ－ジオキサン等の脂環型エポキシ樹脂；パラキシリレン変性フェノール樹脂のグリシジルエーテルであるパラキシリレン変性エポキシ樹脂；メタキシリレン変性フェノール樹脂のグリシジルエーテルであるメタキシリレン変性エポキシ樹脂；テルペン変性フェノール樹脂のグリシジルエーテルであるテルペン変性エポキシ樹脂；ジシクロペンタジエン変性フェノール樹脂のグリシジルエーテルであるジシクロペンタジエン変性エポキシ樹脂；シクロペンタジエン変性フェノール樹脂のグリシジルエーテルであるシクロペンタジエン変性エポキシ樹脂；多環芳香環変性フェノール樹脂のグリシジルエーテルである多環芳香環変性エポキシ樹脂；ナフタレン環含有フェノール樹脂のグリシジルエーテルであるナフタレン型エポキシ樹脂；ハロゲン化フェノールノボラック型エポキシ樹脂；ハイドロキノン型エポキシ樹脂；トリメチロールプロパン型エポキシ樹脂；オレフィン結合を過酢酸等の過酸で酸化して得られる線状脂肪族エポキシ樹脂；フェノールアラルキル樹脂、ナフトールアラルキル樹脂等のアラルキル型フェノール樹脂をエポキシ化したものであるアラルキル型エポキシ樹脂；などが挙げられる。さらにはシリコーン樹脂のエポキシ化物、アミノフェノールのグリシジルエーテルであるアミノフェノール型エポキシ樹脂等もエポキシ樹脂として挙げられる。これらのエポキシ樹脂は、１種類を単独で用いても２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
　上記エポキシ樹脂の中でも、耐熱性と流動性のバランスの観点から、ビフェニル型エポキシ樹脂、スチルベン型エポキシ樹脂、ジフェニルメタン型エポキシ樹脂、硫黄原子含有型エポキシ樹脂、ノボラック型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、トリフェニルメタン型エポキシ樹脂、共重合型エポキシ樹脂及びアラルキル型エポキシ樹脂からなる群より選ばれるエポキシ樹脂（これらを「特定エポキシ樹脂」と称する）が好ましい。特定エポキシ樹脂は、１種類を単独で用いても２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
　エポキシ樹脂が特定エポキシ樹脂を含む場合、特定エポキシ樹脂の性能を発揮する観点からは、その含有率がエポキシ樹脂全体の３０質量％以上であることが好ましく、５０質量％以上であることがより好ましい。
　特定エポキシ樹脂の中でも、流動性の観点からは、ビフェニル型エポキシ樹脂、スチルベン型エポキシ樹脂、ジフェニルメタン型エポキシ樹脂又は硫黄原子含有型エポキシ樹脂がより好ましく、耐熱性の観点からは、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、トリフェニルメタン型エポキシ樹脂又はアラルキル型エポキシ樹脂が好ましい。以下、好ましいエポキシ樹脂の具体例を示す。
　ビフェニル型エポキシ樹脂は、ビフェニル骨格を有するエポキシ樹脂であれば特に限定されない。例えば、下記一般式（ＩＩ）で表されるエポキシ樹脂が好ましい。下記一般式（ＩＩ）で表されるエポキシ樹脂の中でもＲ８のうち酸素原子が置換している位置を４及び４’位としたときの３，３’，５，５’位がメチル基であり、それ以外のＲ８が水素原子であるＹＸ－４０００Ｈ（三菱ケミカル株式会社、商品名）、全てのＲ８が水素原子である４，４’－ビス（２，３－エポキシプロポキシ）ビフェニル、全てのＲ８が水素原子の場合及びＲ８のうち酸素原子が置換している位置を４及び４’位としたときの３，３’，５，５’位がメチル基でそれ以外のＲ８が水素原子である場合の混合品であるＹＬ－６１２１Ｈ（三菱ケミカル株式会社、商品名）等が市販品として入手可能である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000001
　式（ＩＩ）中、Ｒ８は水素原子、炭素数１～１２のアルキル基又は炭素数４～１８の芳香族基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい。ｎは平均値であり、０～１０の数を示す。
　スチルベン型エポキシ樹脂は、スチルベン骨格を有するエポキシ樹脂であれば特に限定されない。例えば、下記一般式（ＩＩＩ）で表されるエポキシ樹脂が好ましい。下記一般式（ＩＩＩ）で表されるエポキシ樹脂の中でも、Ｒ９のうち酸素原子が置換している位置を４及び４’位としたときの３，３’，５，５’位がメチル基であり、それ以外のＲ９が水素原子であり、Ｒ１０の全てが水素原子である場合と、Ｒ９のうち３，３’，５，５’位のうちの３つがメチル基であり、１つがｔ－ブチル基であり、それ以外のＲ９が水素原子であり、Ｒ１０の全てが水素原子である場合との混合品等が挙げられる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000002
　式（ＩＩＩ）中、Ｒ９及びＲ１０は水素原子又は炭素数１～１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい。ｎは平均値であり、０～１０の数を示す。
　ジフェニルメタン型エポキシ樹脂は、ジフェニルメタン骨格を有するエポキシ樹脂であれば特に限定されない。例えば、下記一般式（ＩＶ）で表されるエポキシ樹脂が好ましい。下記一般式（ＩＶ）で表されるエポキシ樹脂の中でも、Ｒ１１の全てが水素原子であり、Ｒ１２のうち酸素原子が置換している位置を４及び４’位としたときの３，３’，５，５’位がメチル基であり、それ以外のＲ１２が水素原子であるＹＳＬＶ－８０ＸＹ（日鉄ケミカル＆マテリアル株式会社、商品名）等が市販品として入手可能である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000003
　式（ＩＶ）中、Ｒ１１及びＲ１２は水素原子又は炭素数１～１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい。ｎは平均値であり、０～１０の数を示す。
　硫黄原子含有型エポキシ樹脂は、硫黄原子を含有するエポキシ樹脂であれば特に限定されない。例えば、下記一般式（Ｖ）で表されるエポキシ樹脂が挙げられる。下記一般式（Ｖ）で表されるエポキシ樹脂の中でも、Ｒ１３のうち酸素原子が置換している位置を４及び４’位としたときの３，３’位がｔ－ブチル基であり、６，６’位がメチル基であり、それ以外のＲ１３が水素原子であるＹＳＬＶ－１２０ＴＥ（日鉄ケミカル＆マテリアル株式会社、商品名）等が市販品として入手可能である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000004
　式（Ｖ）中、Ｒ１３は水素原子又は炭素数１～１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい。ｎは平均値であり、０～１０の数を示す。
　ノボラック型エポキシ樹脂は、ノボラック型フェノール樹脂をエポキシ化して得られるエポキシ樹脂であれば、特に限定されない。例えば、フェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂、ナフトールノボラック樹脂等のノボラック型フェノール樹脂をグリシジルエーテル化等の手法を用いてエポキシ化して得られるエポキシ樹脂が好ましく、下記一般式（ＶＩ）で表されるエポキシ樹脂がより好ましい。下記一般式（ＶＩ）で表されるエポキシ樹脂の中でも、Ｒ１４の全てが水素原子であり、Ｒ１５がメチル基であり、ｉ＝１であるＥＳＣＮ－１９０及びＥＳＣＮ－１９５（住友化学株式会社、商品名）、Ｒ１４の全てが水素原子であり、ｉ＝０であるＮ－７７０及びＮ－７７５（ＤＩＣ株式会社、商品名）、Ｒ１４の全てが水素原子であり、ｉ＝０である部分と、ｉ＝１でありＲ１５が－ＣＨ（ＣＨ３）－Ｐｈである部分と、を有するスチレン変性フェノールノボラック型エポキシ樹脂であるＹＤＡＮ－１０００－１０Ｃ（日鉄ケミカル＆マテリアル株式会社、商品名）、Ｒ１４の全てが水素原子であり、ｉ＝１でありＲ１５がメチル基である部分と、ｉ＝２でありＲ１５のうち一つがメチル基で一つがベンジル基である部分と、を有するベンジル基変性クレゾールノボラック型エポキシ樹脂等が市販品として入手可能である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000005
　式（ＶＩ）中、Ｒ１４は水素原子又は炭素数１～１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい。Ｒ１５は炭素数１～１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい。ｉは各々独立に０～３の整数を示す。ｎは平均値であり、０～１０の数を示す。
　ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂は、ジシクロペンタジエン骨格を有する化合物を原料としてエポキシ化して得られるエポキシ樹脂であれば特に限定されない。例えば、下記一般式（ＶＩＩ）で表されるエポキシ樹脂が好ましい。下記一般式（ＶＩＩ）で表されるエポキシ樹脂の中でも、ｉ＝０であるＨＰ－７２００（ＤＩＣ株式会社、商品名）等が市販品として入手可能である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000006
　式（ＶＩＩ）中、Ｒ１６は炭素数１～１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい。ｉは各々独立に０～３の整数を示す。ｎは平均値であり、０～１０の数を示す。
　トリフェニルメタン型エポキシ樹脂は、トリフェニルメタン骨格を持つ化合物を原料とするエポキシ樹脂であれば特に制限されない。例えば、芳香族アルデヒド化合物とフェノール性化合物とから得られたトリフェニルメタン型フェノール樹脂をグリシジルエーテル化して得られるエポキシ樹脂が好ましく、下記一般式（ＶＩＩＩ）で表されるエポキシ樹脂がより好ましい。下記一般式（ＶＩＩＩ）で表されるエポキシ樹脂の中でも、ｉが０であり、ｋが０である１０３２Ｈ６０（三菱ケミカル株式会社、商品名）、ＥＰＰＮ－５０２Ｈ（日本化薬株式会社、商品名）等が市販品として入手可能である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000007
　式（ＶＩＩＩ）中、Ｒ１７及びＲ１８は炭素数１～１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい。ｉは各々独立に０～３の整数、ｋは各々独立に０～４の整数を示す。ｎは平均値であり、０～１０の数を示す。
　ナフトール化合物及びフェノール化合物と、アルデヒド化合物とから得られるノボラック樹脂をエポキシ化した共重合型エポキシ樹脂は、ナフトール骨格を有する化合物及びフェノール骨格を有する化合物を原料とするエポキシ樹脂であれば、特に限定されない。例えば、ナフトール骨格を有する化合物及びフェノール骨格を有する化合物を用いたノボラック型フェノール樹脂をグリシジルエーテル化して得られるエポキシ樹脂が好ましく、下記一般式（ＩＸ）で表されるエポキシ樹脂がより好ましい。下記一般式（ＩＸ）で表されるエポキシ樹脂の中でも、Ｒ２１がメチル基でｉが１であり、ｊが０であり、ｋが０であるＮＣ－７３００（日本化薬株式会社、商品名）等が市販品として入手可能である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000008
　式（ＩＸ）中、Ｒ１９～Ｒ２１は炭素数１～１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい。ｉは各々独立に０～３の整数、ｊは各々独立に０～２の整数、ｋは各々独立に０～４の整数を示す。ｌ及びｍはそれぞれ平均値であり、０～１０の数であり、（ｌ＋ｍ）は０～１０の数を示す。式（ＩＸ）で表されるエポキシ樹脂の末端は、下記式（ＩＸ－１）又は（ＩＸ－２）のいずれか一方である。式（ＩＸ－１）及び（ＩＸ－２）において、Ｒ１９～Ｒ２１、ｉ、ｊ及びｋの定義は式（ＩＸ）におけるＲ１９～Ｒ２１、ｉ、ｊ及びｋの定義と同じである。ｎは１（メチレン基を介して結合する場合）又は０（メチレン基を介して結合しない場合）である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000009
　上記一般式（ＩＸ）で表されるエポキシ樹脂としては、ｌ個の構造単位及びｍ個の構造単位をランダムに含むランダム共重合体、交互に含む交互共重合体、規則的に含む共重合体、ブロック状に含むブロック共重合体等が挙げられる。これらのいずれか１種類を単独で用いても２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
　共重合型エポキシ樹脂としては、下記２種の構造単位をランダム、交互又はブロックの順序で含むメトキシナフタレン・クレゾールホルムアルデヒド共縮合型エポキシ樹脂であるエピクロンＨＰ－５０００（ＤＩＣ株式会社、商品名）もまた好ましい。下記一般式では、ｎ及びｍはそれぞれ平均値であり、０～１０の数であり、（ｎ＋ｍ）は０～１０の数を示し、好ましくはｎ及びｍはそれぞれ平均値であり、１～９の数であり、（ｎ＋ｍ）は２～１０の数を示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000010
　アラルキル型エポキシ樹脂は、フェノール、クレゾール等のフェノール化合物及びナフトール、ジメチルナフトール等のナフトール化合物からなる群より選ばれる少なくとも１種と、ジメトキシパラキシレン、ビス（メトキシメチル）ビフェニル又はこれらの誘導体と、から合成されるフェノール樹脂を原料とするエポキシ樹脂であれば、特に限定されない。例えば、フェノール、クレゾール等のフェノール化合物及びナフトール、ジメチルナフトール等のナフトール化合物からなる群より選ばれる少なくとも１種と、ジメトキシパラキシレン、ビス（メトキシメチル）ビフェニル又はこれらの誘導体とから合成されるフェノール樹脂をグリシジルエーテル化して得られるエポキシ樹脂が好ましく、下記一般式（Ｘ）及び（ＸＩ）で表されるエポキシ樹脂がより好ましい。
　下記一般式（Ｘ）で表されるエポキシ樹脂の中でも、ｉが０であり、Ｒ３８が水素原子であるＮＣ－３０００Ｓ（日本化薬株式会社、商品名）、ｉが０であり、Ｒ３８が水素原子であるエポキシ樹脂と一般式（ＩＩ）の全てのＲ８が水素原子であるエポキシ樹脂を質量比８０：２０で混合したＣＥＲ－３０００（日本化薬株式会社、商品名）等が市販品として入手可能である。また、下記一般式（ＸＩ）で表されるエポキシ樹脂の中でも、ｌが０であり、ｊが０であり、ｋが０であるＥＳＮ－１７５（日鉄ケミカル＆マテリアル株式会社、商品名）等が市販品として入手可能である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000011
　式（Ｘ）及び（ＸＩ）において、Ｒ３８は水素原子又は炭素数１～１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい。Ｒ３７、Ｒ３９～Ｒ４１は炭素数１～１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい。ｉはそれぞれ独立に０～３の整数であり、ｊはそれぞれ独立に０～２の整数であり、ｋはそれぞれ独立に０～４の整数であり、ｌはそれぞれ独立に０～４の整数を示す。ｎは平均値であり、それぞれ独立に０～１０の数である。
　上記一般式（ＩＩ）～（ＸＩ）中のＲ８～Ｒ２１及びＲ３７～Ｒ４１について、「それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい」とは、例えば、式（ＩＩ）中の８～８８個のＲ８の全てが同一でも異なっていてもよいことを意味している。他のＲ９～Ｒ２１及びＲ３７～Ｒ４１についても、式中に含まれるそれぞれの個数について全てが同一でも異なっていてもよいことを意味している。また、Ｒ８～Ｒ２１及びＲ３７～Ｒ４１はそれぞれが同一でも異なっていてもよい。例えば、Ｒ９とＲ１０の全てについて同一でも異なっていてもよい。
　また、一般式（ＩＩＩ）～（ＸＩ）における炭素数１～１８の１価の有機基はアルキル基又はアリール基であることが好ましい。
　上記一般式（ＩＩ）～（ＸＩ）中のｎは、平均値であり、それぞれ独立に０～１０の範囲であることが好ましい。ｎが１０以下であると樹脂成分の溶融粘度が高くなりすぎず、エポキシ樹脂組成物の溶融成形時の粘度が低下し、充填不良、ボンディングワイヤ（素子とリードを接続する金線）の変形等の発生が抑制される傾向にある。ｎは０～４の範囲に設定されることがより好ましい。
　以上、エポキシ樹脂組成物に使用可能な好ましいエポキシ樹脂の具体例を上記一般式（ＩＩ）～（ＸＩ）に沿って説明したが、より具体的な好ましいエポキシ樹脂として、耐熱性の観点からは、４，４’－ビス（２，３－エポキシプロポキシ）－３，３’，５，５’－テトラメチルビフェニルが挙げられ、成形性及び耐熱性の観点からは、４，４’－ビス（２，３－エポキシプロポキシ）－ビフェニルが挙げられる。
　エポキシ樹脂のエポキシ当量は特に制限されない。成形性、耐熱性及び電気的信頼性等の各種特性バランスの観点からは、エポキシ樹脂のエポキシ当量は、６０ｇ／ｅｑ～１０００ｇ／ｅｑであることが好ましく、８０ｇ／ｅｑ～５００ｇ／ｅｑであることがより好ましい。
　エポキシ樹脂は、液状であっても固形であってもよい。エポキシ樹脂が固形である場合、エポキシ樹脂の軟化点又は融点は特に制限されない。成形性と耐熱性の観点からは４０℃～１８０℃であることが好ましく、エポキシ樹脂組成物の調製の際の取扱い性の観点からは５０℃～１３０℃であることがより好ましい。
　本開示において、軟化点は、ＪＩＳ　Ｋ　７２３４：１９８６の環球法により測定された値をいう。
　本開示において、融点は、ＪＩＳ　Ｋ　００６４：１９９２の目視による方法に則って測定された値をいう。
　エポキシ樹脂組成物中のエポキシ樹脂の含有率は、強度、流動性、耐熱性、成形性等の観点から０．５質量％～６０質量％であることが好ましく、２質量％～５０質量％であることがより好ましい。
　エポキシ樹脂組成物は、エポキシ樹脂以外のその他の熱硬化性樹脂を含有してもよい。
　熱硬化性樹脂の種類は特に制限されず、フェノール樹脂、チオール樹脂、ユリア樹脂、メラミン樹脂、ウレタン樹脂、シリコーン樹脂、マレイミド樹脂、不飽和ポリエステル樹脂等が挙げられる。本開示では、エポキシ基を含有するアクリル樹脂等の、熱可塑性と熱硬化性の両方の性質を示すものは「熱硬化性樹脂」に含めるものとする。熱硬化性樹脂は、常温常圧下（例えば、２５℃、大気圧下）で固体であっても液体であってもよく、固体であることが好ましい。熱硬化性樹脂は１種類を単独で用いても２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
　エポキシ樹脂組成物がその他の熱硬化性樹脂を含有する場合、エポキシ樹脂及びその他の熱硬化性樹脂の合計に占めるエポキシ樹脂の割合は、３０質量％～８５質量％が好ましく、４０質量％～８０質量％がより好ましく、５０質量％～７５質量％がさらに好ましい。
（硬化剤）
　本開示のエポキシ樹脂組成物は、硬化剤を含有する。
　硬化剤の種類は特に制限されず、併用するエポキシ樹脂と硬化反応を生じる化合物であれば特に制限されない。例えば、エポキシ樹脂と併用する硬化剤としては、フェノール系硬化剤、アミン系硬化剤、酸無水物系硬化剤、ポリメルカプタン系硬化剤、ポリアミノアミド系硬化剤、イソシアネート系硬化剤、ブロックイソシアネート系硬化剤等が挙げられる。硬化剤は、１種類を単独で用いても２種類以上を組み合わせて用いてもよい。硬化剤は、常温常圧下（例えば、２５℃、大気圧下）で固体であっても液体であってもよく、固体であることが好ましい。
　硬化剤は、耐熱性の観点から、フェノール系硬化剤又はアミン系硬化剤が好ましい。
　フェノール系硬化剤としては、例えば、１分子中に２個以上のフェノール性水酸基を有するフェノール樹脂及び多価フェノール化合物が挙げられる。具体的には、レゾルシン、カテコール、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、置換又は非置換のビフェノール等の多価フェノール化合物；フェノール、クレゾール、キシレノール、レゾルシン、カテコール、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、フェニルフェノール、アミノフェノール等のフェノール化合物及びα－ナフトール、β－ナフトール、ジヒドロキシナフタレン等のナフトール化合物からなる群より選ばれる少なくとも一種のフェノール性化合物と、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド等のアルデヒド化合物とを酸性触媒下で縮合又は共縮合させて得られるノボラック型フェノール樹脂；上記フェノール性化合物と、ジメトキシパラキシレン、ビス（メトキシメチル）ビフェニル等とから合成されるフェノールアラルキル樹脂、ナフトールアラルキル樹脂等のアラルキル型フェノール樹脂；パラキシリレン変性フェノール樹脂；メタキシリレン変性フェノール樹脂；メラミン変性フェノール樹脂；テルペン変性フェノール樹脂；上記フェノール性化合物と、ジシクロペンタジエンとから共重合により合成されるジシクロペンタジエン型フェノール樹脂及びジシクロペンタジエン型ナフトール樹脂；シクロペンタジエン変性フェノール樹脂；多環芳香環変性フェノール樹脂；ビフェニル型フェノール樹脂；上記フェノール性化合物と、ベンズアルデヒド、サリチルアルデヒド等の芳香族アルデヒド化合物とを酸性触媒下で縮合又は共縮合させて得られるトリフェニルメタン型フェノール樹脂；これら２種以上を共重合して得たフェノール樹脂などが挙げられる。さらには、フェノール系硬化剤としては、１分子中に１個のフェノール性水酸基を有する一価フェノール化合物も挙げられる。これらのフェノール系硬化剤は、１種類を単独で用いても２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
　アラルキル型フェノール樹脂は、さらに他のフェノール樹脂と共重合していてもよい。共重合したアラルキル型フェノール樹脂としては、トリフェニルメタン型フェノール樹脂とアラルキル型フェノール樹脂との共重合型フェノール樹脂、サリチルアルデヒド型フェノール樹脂とアラルキル型フェノール樹脂との共重合型フェノール樹脂、ノボラック型フェノール樹脂とアラルキル型フェノール樹脂との共重合型フェノール樹脂等が挙げられる。
　フェノール系硬化剤の中でも、耐熱性の観点からはアラルキル型フェノール樹脂、ジシクロペンタジエン型フェノール樹脂、トリフェニルメタン型フェノール樹脂、トリフェニルメタン型フェノール樹脂とアラルキル型フェノール樹脂との共重合型フェノール樹脂、及びノボラック型フェノール樹脂からなる群より選択される少なくとも１種（これらを「特定フェノール系硬化剤」と称する）が好ましい。特定フェノール系硬化剤は、１種類を単独で用いても２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
　フェノール系硬化剤が特定フェノール系硬化剤を含む場合、それらの性能を充分に発揮する観点から、特定フェノール系硬化剤の含有率はフェノール系硬化剤全体の３０質量％以上であることが好ましく、５０質量％以上であることがより好ましい。
　アラルキル型フェノール樹脂は、フェノール化合物及びナフトール化合物からなる群より選ばれる少なくとも１種と、ジメトキシパラキシレン、ビス（メトキシメチル）ビフェニル又はこれらの誘導体と、から合成されるフェノール樹脂であれば特に限定されない。例えば、下記一般式（ＸＩＩ）～（ＸＩＶ）で表されるフェノール樹脂が好ましい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000012
　式（ＸＩＩ）～（ＸＩＶ）において、Ｒ２３は水素原子又は炭素数１～１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい。Ｒ２２、Ｒ２４、Ｒ２５及びＲ２８は炭素数１～１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい。Ｒ２６及びＲ２７は水酸基又は炭素数１～１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい。ｉはそれぞれ独立に０～３の整数であり、ｊはそれぞれ独立に０～２の整数であり、ｋはそれぞれ独立に０～４の整数であり、ｐはそれぞれ独立に０～４の整数である。ｎは平均値であり、それぞれ独立に０～１０の数である。
　上記一般式（ＸＩＩ）で表されるフェノール樹脂の中でも、ｉが０であり、Ｒ２３が全て水素原子であるＭＥＨ－７８５１（明和化成株式会社、商品名）等が市販品として入手可能である。
　上記一般式（ＸＩＩＩ）で表されるフェノール樹脂の中でも、ｉが０であり、ｋが０であるＸＬ－２２５、ＸＬＣ（三井化学株式会社、商品名）、ＭＥＨ－７８００（明和化成株式会社、商品名）等が市販品として入手可能である。
　上記一般式（ＸＩＶ）で表されるフェノール樹脂の中でも、ｊが０であり、ｋが０であり、ｐが０であるＳＮ－１７０（日鉄ケミカル＆マテリアル株式会社、商品名）、ｊが０であり、ｋが１であり、Ｒ２７が水酸基であり、ｐが０であるＳＮ－３９５（日鉄ケミカル＆マテリアル株式会社、商品名）等が市販品として入手可能である。
　ジシクロペンタジエン型フェノール樹脂は、ジシクロペンタジエン骨格を有する化合物を原料として得られるフェノール樹脂であれば特に限定されない。例えば、下記一般式（ＸＶ）で表されるフェノール樹脂が好ましい。下記一般式（ＸＶ）で表されるフェノール樹脂の中でも、ｉが０であるフェノール樹脂が市販品として入手可能である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000013
　式（ＸＶ）中、Ｒ２９は炭素数１～１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい。ｉは各々独立に０～３の整数を示す。ｎは平均値であり、０～１０の数を示す。
　トリフェニルメタン型フェノール樹脂は、芳香族アルデヒド化合物を原料として得られるフェノール樹脂であれば特に限定されない。例えば、下記一般式（ＸＶＩ）で表されるフェノール樹脂が好ましい。
　下記一般式（ＸＶＩ）で表されるフェノール樹脂の中でも、ｉが０であり、ｋが０であるＭＥＨ－７５００（明和化成株式会社、商品名）等が市販品として入手可能である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000014
　式（ＸＶＩ）中、Ｒ３０及びＲ３１は炭素数１～１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい。ｉはそれぞれ独立に０～３の整数であり、ｋはそれぞれ独立に０～４の整数である。ｎは平均値であり、０～１０の数である。
　トリフェニルメタン型フェノール樹脂とアラルキル型フェノール樹脂との共重合型フェノール樹脂は、ベンズアルデヒド骨格を有する化合物を原料として得られるフェノール樹脂とアラルキル型フェノール樹脂との共重合型フェノール樹脂であれば特に限定されない。例えば、下記一般式（ＸＶＩＩ）で表されるフェノール樹脂が好ましい。
　下記一般式（ＸＶＩＩ）で表されるフェノール樹脂の中でも、ｉが０であり、ｋが０であり、ｑが０であるＨＥ－５１０（エア・ウォーター・ケミカル株式会社、商品名）等が市販品として入手可能である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000015
　式（ＸＶＩＩ）中、Ｒ３２～Ｒ３４は炭素数１～１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい。ｉはそれぞれ独立に０～３の整数であり、ｋはそれぞれ独立に０～４の整数であり、ｑはそれぞれ独立に０～５の整数である。ｌ及びｍはそれぞれ平均値であり、それぞれ独立に０～１１の数である。ただし、ｌとｍの合計は１～１１の数である。
　ノボラック型フェノール樹脂は、フェノール化合物及びナフトール化合物からなる群より選ばれる少なくとも１種のフェノール性化合物と、アルデヒド化合物とを酸性触媒下で縮合又は共縮合させて得られるフェノール樹脂であれば特に限定されない。例えば、下記一般式（ＸＶＩＩＩ）で表されるフェノール樹脂が好ましい。
　下記一般式（ＸＶＩＩＩ）で表されるフェノール樹脂の中でも、ｉが０であり、Ｒ３５が全て水素原子であるタマノル７５８、７５９（荒川化学工業株式会社、商品名）、Ｈ－４（明和化成株式会社、商品名）等が市販品として入手可能である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000016
　式（ＸＶＩＩＩ）中、Ｒ３５は水素原子又は炭素数１～１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい。Ｒ３６は炭素数１～１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい。ｉは各々独立に０～３の整数を示す。ｎは平均値であり、０～１０の数を示す。
　上記一般式（ＸＩＩ）～（ＸＶＩＩＩ）におけるＲ２２～Ｒ３６について記載した「それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい」は、例えば、式（ＸＩＩ）中のｉ個のＲ２２の全てが同一でも相互に異なっていてもよいことを意味している。他のＲ２３～Ｒ３６についても、式中に含まれるそれぞれの個数について全てが同一でも相互に異なっていてもよいことを意味している。また、Ｒ２２～Ｒ３６は、それぞれが同一でも異なっていてもよい。例えば、Ｒ２２及びＲ２３の全てについて同一でも異なっていてもよく、Ｒ３０及びＲ３１の全てについて同一でも異なっていてもよい。
　上記一般式（ＸＩＩ）～（ＸＶＩＩＩ）におけるｎは、０～１０の範囲であることが好ましい。１０以下であると樹脂成分の溶融粘度が高くなりすぎず、エポキシ樹脂組成物の溶融成形時の粘度も低くなり、充填不良、ボンディングワイヤ（素子とリードを接続する金線）の変形等が発生し難くなる。１分子中の平均ｎは０～４の範囲に設定されることが好ましい。
　一価フェノール化合物としては、「Ｔｉｎｕｖｉｎ４０５」、「Ｔｉｎｕｖｉｎ９００」、「Ｔｉｎｕｖｉｎ９９－２」、「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６」、「Ｔｉｎｕｖｉｎ３８４－２」、「Ｔｉｎｕｖｉｎ９２８」等（いずれもＢＡＳＦ社）が挙げられる。
　フェノール系硬化剤全体に占める一価フェノール化合物の割合は、ある態様では、５質量％～２０質量％であることが好ましく、１０質量％～１９質量％であることがより好ましく、１２質量％～１８質量％であることがさらに好ましい。また、ある態様では、５質量％以下であってもよく、２質量％以下であってもよく、１質量％以下であってもよく、０質量％であってもよい。
　アミン系硬化剤としては、具体的には、ジエチレントリアミン、トリエチレンテトラミン、ｎ－プロピルアミン、２－ヒドロキシエチルアミノプロピルアミン、シクロヘキシルアミン、４，４’－ジアミノ－ジシクロヘキシルメタン等の脂肪族アミン化合物、ジエチルトルエンジアミン、３，３’－ジエチル－４，４’－ジアミノジフェニルメタン、ジメチルチオトルエンジアミン、２－メチルアニリン等の芳香族アミン化合物、イミダゾリン、２－メチルイミダゾリン、２－エチルイミダゾリン等のイミダゾリン化合物などが挙げられる。これらの中でも保存安定性の観点からは、芳香族アミン化合物が好ましく、ジエチルトルエンジアミン、３，３’－ジエチル－４，４’－ジアミノジフェニルメタン及びジメチルチオトルエンジアミンがより好ましい。
　硬化剤の官能基当量（フェノール硬化剤の場合は水酸基当量、アミン系硬化剤の場合は活性水素当量）は、特に制限されない。成形性、耐熱性、電気的信頼性等の各種特性バランスの観点からは、１０ｇ／ｅｑ～１０００ｇ／ｅｑであることが好ましく、３０ｇ／ｅｑ～５００ｇ／ｅｑであることがより好ましい。
　フェノール硬化剤の場合における水酸基当量は、ＪＩＳ　Ｋ００７０：１９９２に準拠して測定された水酸基価に基づいて算出された値をいう。また、アミン系硬化剤の場合における活性水素当量は、ＪＩＳ　Ｋ７２３７：１９９５に準拠して測定されたアミン価に基づいて算出された値をいう。
　硬化剤が固体である場合の軟化点又は融点は、特に制限されない。成形性と耐熱性の観点からは、４０℃～１８０℃であることが好ましく、エポキシ樹脂組成物の製造時における取扱い性の観点からは、５０℃～１３０℃であることがより好ましい。
　エポキシ樹脂と硬化剤との当量比（樹脂中のエポキシ基のモル数／硬化剤の活性水素のモル数）は、特に制限はないが、それぞれの未反応分を少なく抑える観点から、例えば、０．７～１．６であることが好ましく、０．８～１．４であることがより好ましく、０．９～１．２であることがさらに好ましい。
（無機充填材）
　本開示のエポキシ樹脂組成物は、無機充填材を含有する。
　無機充填材の種類は、特に制限されない。具体的には、球状シリカ、結晶シリカ等のシリカ、ガラス、アルミナ、炭酸カルシウム、ケイ酸ジルコニウム、ケイ酸カルシウム、窒化珪素、窒化アルミニウム、窒化ホウ素、窒化アルミニウム、ベーマイト、ベリリア、酸化マグネシウム、ジルコニア、ジルコン、フォステライト、ステアタイト、スピネル、ムライト、チタニア、タルク、クレー、マイカ、チタン酸塩などの無機材料が挙げられる。難燃効果を有する無機充填材を用いてもよい。難燃効果を有する無機充填材としては、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、マグネシウムと亜鉛の複合水酸化物等の複合金属水酸化物、硼酸亜鉛などが挙げられる。中でも、線膨張係数低減の観点からは球状シリカが好ましく、高熱伝導性の観点からはアルミナが好ましい。無機充填材は１種類を単独で用いても２種類以上を組み合わせて用いてもよい。無機充填材の状態としては粉体状、粉体を球形化したビーズ、繊維等が挙げられる。
　無機充填材の平均粒子径は、特に制限されない。例えば、体積平均粒子径が３０μｍ以下であることが好ましく、０．１μｍ～３０μｍであることがより好ましく、０．２μｍ～２５μｍであることがさらに好ましく、０．５μｍ～２０μｍであることが特に好ましい。体積平均粒子径が３０μｍ以下であると、狭い隙間への充填性が向上する傾向にある。また、体積平均粒子径が０．１μｍ以上であると、エポキシ樹脂組成物の粘度の上昇がより抑制される傾向がある。
　無機充填材の体積平均粒子径は、レーザー回折散乱法粒度分布測定装置により、体積平均粒子径（Ｄ５０）として測定することができる。
　エポキシ樹脂組成物の流動性の観点からは、無機充填材の粒子形状は角形よりも球形が好ましく、また無機充填材の粒度分布は広範囲に分布したものが好ましい。
　エポキシ樹脂組成物中の無機充填材の含有率は特に制限されない。流動性及び強度の観点からは、エポキシ樹脂組成物の固形分全体の６０体積％以上であることが好ましく、６０体積％～９０体積％であることがより好ましく、６２体積％～８８体積％であることがさらに好ましい。無機充填材の含有率がエポキシ樹脂組成物の固形分全体の６０体積％以上であると、硬化物の熱膨張係数、熱伝導率、弾性率等の特性がより向上する傾向にある。無機充填材の含有率がエポキシ樹脂組成物の固形分全体の９０体積％以下であると、エポキシ樹脂組成物の粘度の上昇が抑制され、流動性がより向上して成形性がより良好になる傾向にある。
（シリコーン系化合物）
　本開示のエポキシ樹脂組成物は、特定シリコーン系化合物を含有する。
　特定シリコーン系化合物は、上述の粘度Ａと粘度Ｂとを「粘度Ａ＜粘度Ｂ」の関係にするものであれば特に限定されるものではない。特定シリコーン系化合物は、粘度Ａの粘度Ｂに対する比（粘度Ａ／粘度Ｂ）を、０．６０以上１未満にするものが好ましく、０．６１～０．９９にするものがより好ましい。
　本開示において、エポキシ樹脂組成物及びエポキシ樹脂組成物からシリコーン系化合物を除いた組成物についての１７５℃での粘度は、高化式フローテスターを用いて測定された値をいう。
　特定シリコーン系化合物は、２５℃で液状の化合物であってもよい。
　特定シリコーン系化合物は、当該シリコーン系化合物をエポキシ樹脂組成物の固形分全体に対して０．００１５質量％以上添加したときにおけるエポキシ樹脂組成物についての１７５℃でのゲルタイムＡと、エポキシ樹脂組成物から当該シリコーン系化合物を除いた組成物についての１７５℃でのゲルタイムＢとを「ゲルタイムＡ＜ゲルタイムＢ」の関係にするものであることが好ましい。
　特定シリコーン系化合物は、当該シリコーン系化合物をエポキシ樹脂組成物の固形分全体に対して０．００１５質量％～０．６質量％添加したときにおけるエポキシ樹脂組成物についての１７５℃でのゲルタイムＡと、エポキシ樹脂組成物から当該シリコーン系化合物を除いた組成物についての１７５℃でのゲルタイムＢとを「ゲルタイムＡ＜ゲルタイムＢ」の関係にするものであってもよい。
　特定シリコーン系化合物は、ゲルタイムＡのゲルタイムＢに対する比（ゲルタイムＡ／ゲルタイムＢ）を、０．８０以上１未満にするものが好ましく、０．８１～０．９９にするものがより好ましく、０．８２～０．９８にするものがさらに好ましい。
　本開示において、エポキシ樹脂組成物及びエポキシ樹脂組成物からシリコーン系化合物を除いた組成物についての１７５℃でのゲルタイムは、ＪＳＲトレーディング株式会社のキュラストメータを用いて測定された値をいう。測定試料３ｇに対し、ＪＳＲトレーディング株式会社のキュラストメータを用いた測定を１７５℃で実施し、トルク曲線の立ち上がりまでの時間をゲルタイム（秒）とする。
　特定シリコーン系化合物としては、ＣＤＣｌ３中での１Ｈ　ＮＭＲの測定結果において、－０．３ｐｐｍ～０．３ｐｐｍに現れるケミカルシフトの積分値を３００としたときに３．０ｐｐｍ～４．０ｐｐｍに現れるケミカルシフトの積分値が４０～３５０の化合物が挙げられる。
　以下、－０．３ｐｐｍ～０．３ｐｐｍに現れるケミカルシフトを「ケミカルシフトＡ」、３．０ｐｐｍ～４．０ｐｐｍに現れるケミカルシフトを「ケミカルシフトＢ」ともいう。
　－０．３ｐｐｍ～０．３ｐｐｍに現れるケミカルシフトＡは、特定シリコーン系化合物における疎水性有機部分に該当するケミカルシフトであり、具体的には、ケイ素原子に結合する炭素原子上の水素原子に対応するケミカルシフトが含まれ、例えば、≡Ｓｉ－ＣＨ３のメチル基における水素原子等に対応するケミカルシフトである。
　また、３．０ｐｐｍ～４．０ｐｐｍに現れるケミカルシフトＢは、特定シリコーン系化合物における親水性有機部分に該当するケミカルシフトであり、具体的には、エーテル性の酸素原子に結合する炭素原子上の水素原子に対応するケミカルシフトが含まれ、例えば、－Ｏ－ＣＨ２－のメチレン基における水素原子等に対応するケミカルシフトである。
　ケミカルシフトＡの積分値を３００として相対化したときに、ケミカルシフトＢの積分値は３５～１００であることが好ましく、４０～８０であることがより好ましく、４５～６０であることがさらに好ましい。
　ＣＤＣｌ３中での特定シリコーン系化合物の１Ｈ　ＮＭＲの測定方法は、以下のとおりである。
　試料１０ｍｇをＣＤＣｌ３（テトラメチルシラン（ＴＭＳ）を含まない）０．７ｍＬに溶解し、超電導フーリエ変換型核磁気共鳴装置（例えば、Ｂｒｕｋｅｒ製「ＡＶＡＮＣＥ３ ＨＤ ４００ Ｎａｎｏｂａｙ」）で共鳴周波数４００ＭＨｚ、温度２５℃、積算回数１６回、緩和時間１秒で測定する。
　エポキシ樹脂組成物から特定シリコーン系化合物を取り出す方法は、以下のとおりである。
　エポキシ樹脂組成物２０ｇを４０ｍＬのアセトンに溶解し、遠心分離器により、上澄みの有機成分のみ抽出を行う。その後、抽出された有機分をＧＰＣ：ＬＣポンプＬＣ－２０ＡＲ(株式会社島津製作所製)、デガッサー：ＤＧＵ－２０Ａ３Ｒ(株式会社島津製作所製)でカラム：ＧＬ－Ｒ４５０、ＧＬ－Ｒ４４０、ＧＬ－Ｒ４００、溶媒：アセトン、カラム温度：室温（２５℃）、流量：４．０ｍＬ／ｍｉｎ、検出器:示差屈折率検出器(ＲＩ)ＲＩＤ－２０Ａ(島津製作所製)により分取を行い、シリコーン系化合物を取り出す。
　特定シリコーン系化合物は、ポリエーテル部位を有することが好ましく、ポリエーテル変性ポリシロキサン化合物であることがより好ましい。ポリエーテル部位の構造としては、ポリエチレンオキシ基、ポリプロピレンオキシ基等が挙げられる。ポリエーテル部位の構造は、１種単独であっても、２種以上の組み合わせであってもよい。
　特定シリコーン系化合物におけるポリエーテル部位の配置位置は、側鎖、主鎖、及び末端のいずれであってもよい。
　ポリエーテル部位の配置位置が側鎖又は末端の場合、ポリエーテル部位の構造は、下記式（１）で表される構造であってもよい。Ｃ２Ｈ４ＯとＣ３Ｈ６Ｏとは、ランダム、交互又はブロックの順序で含まれていてもよい。
　　－（Ｒ１）ｘ（Ｃ２Ｈ４Ｏ）ｙ（Ｃ３Ｈ６Ｏ）ｚＲ２　　　　　式（１）
　式（１）中、Ｒ１はアルキレン基を表し、Ｒ２はアルキル基を表し、ｘは０又は１を表し、ｙ及びｚはそれぞれ独立に０～４０を示す。
　Ｒ１で表されるアルキレン基の炭素数は１～１５であってもよく、Ｒ２で表されるアルキル基の炭素数は１～１５であってもよい。
　ポリエーテル部位の配置位置が主鎖の場合、ポリエーテル部位の構造は、下記式（２）で表される構造であってもよい。
　　－（Ｒ１）ｘ（Ｃ２Ｈ４Ｏ）ｙ（Ｃ３Ｈ６Ｏ）ｚ（Ｒ１）ｘ－　　　　　式（２）
　式（２）における、Ｒ１、ｘ、ｙ及びｚは、式（１）における、Ｒ１、ｘ、ｙ及びｚとそれぞれ同義である。式（２）に含まれる２つのＲ１は、同じであっても異なっていてもよい。
　特定シリコーン系化合物は、ポリエーテル部位に加えて他の官能基を有していてもよい。他の官能基としては、水酸基等が挙げられる。
　エポキシ樹脂組成物の硬化性を向上するためには、通常、硬化促進剤を使用する。しかし、硬化促進剤を使用すると、硬化促進剤の増量に伴いエポキシ樹脂組成物中の塩化物イオン等の不純物が増加する傾向にある。さらに、エポキシ樹脂組成物の粘度が上昇する傾向にある。しかし、特定シリコーン系化合物としてポリエーテル変性ポリシロキサン化合物を用いると、その添加量の増加に伴いエポキシ樹脂組成物のゲルタイムが短くなり、それに伴い塩化物イオン等の不純物が減少していき、かつ粘度も低下していくというメリットを享受できることがある。
　エポキシ樹脂組成物のゲルタイムが短くなることから、特定シリコーン系化合物として用いられたポリエーテル変性ポリシロキサン化合物が、硬化促進剤又はその補助剤として機能することを示唆する。特定シリコーン系化合物として用いられたポリエーテル変性ポリシロキサン化合物が硬化促進剤又はその補助剤として機能するのは、エポキシ樹脂組成物の抽出水のｐＨを酸性にするためと考えられる。
　特定シリコーン系化合物として用いられるポリエーテル変性ポリシロキサン化合物は、コンプレッション成形時のエポキシ樹脂組成物の溶け性を悪化させることがなく、かつ硬化促進剤又はその補助剤としての働きも併せ持つと考えられる。なお、エポキシ樹脂組成物の「溶け性」とは、エポキシ樹脂組成物の溶融のしやすさをいう。
　エポキシ樹脂組成物中の特定シリコーン系化合物の含有率は、さらなる抑泡性を発現する観点から、０．００１０質量％～５質量％であることが好ましく、０．００１２質量％～１質量％であることがより好ましく、０．００１５質量％～０．７質量％であることがさらに好ましい。
　本開示のエポキシ樹脂組成物は、特定シリコーン系化合物以外のその他のシリコーン系化合物を含有してもよい。その他のシリコーン系化合物としては、従来から公知の液状のシリコーン系の消泡剤等が挙げられる。その他のシリコーン系化合物の含有率としては、０．０１０質量％～１質量％であることが好ましく、０．０１２質量％～０．８質量％であることがより好ましく、０．０１５質量％～０．５質量％であることがさらに好ましい。
　本開示のエポキシ樹脂組成物がその他のシリコーン系化合物を含有する場合、エポキシ樹脂組成物から特定シリコーン系化合物を除いた組成物中に、その他のシリコーン系化合物が含有されてもよい。
（硬化促進剤）
　本開示のエポキシ樹脂組成物において、硬化剤がフェノール系硬化剤を含む場合、本開示のエポキシ樹脂組成物は、硬化促進剤を含んでもよく、含んでいなくともよい。
　硬化促進剤の種類は特に制限されず、エポキシ樹脂の種類、エポキシ樹脂組成物の所望の特性等に応じて選択できる。
　具体的には、１，５－ジアザビシクロ［４．３．０］ノネン－５（ＤＢＮ）、１，８－ジアザビシクロ［５．４．０］ウンデセン－７（ＤＢＵ）等のジアザビシクロアルケン、２－メチルイミダゾール、２－フェニルイミダゾール、２－フェニル－４－メチルイミダゾール、２－エチル－４－メチルイミダゾール、１－ベンジル－２－メチルイミダゾール、２－ヘプタデシルイミダゾール等の環状アミジン化合物；前記環状アミジン化合物の誘導体；前記環状アミジン化合物又はその誘導体のフェノールノボラック塩；これらの化合物に無水マレイン酸、１，４－ベンゾキノン、２，５－トルキノン、１，４－ナフトキノン、２，３－ジメチルベンゾキノン、２，６－ジメチルベンゾキノン、２，３－ジメトキシ－５－メチル－１，４－ベンゾキノン、２，３－ジメトキシ－１，４－ベンゾキノン、フェニル－１，４－ベンゾキノン等のキノン化合物、ジアゾフェニルメタンなどの、π結合をもつ化合物を付加してなる分子内分極を有する化合物；ＤＢＵのテトラフェニルボレート塩、ＤＢＮのテトラフェニルボレート塩、２－エチル－４－メチルイミダゾールのテトラフェニルボレート塩、Ｎ－メチルモルホリンのテトラフェニルボレート塩等の環状アミジニウム化合物；ピリジン、トリエチルアミン、トリエチレンジアミン、ベンジルジメチルアミン、トリエタノールアミン、ジメチルアミノエタノール、トリス（ジメチルアミノメチル）フェノール等の三級アミン化合物；前記三級アミン化合物の誘導体；酢酸テトラ－ｎ－ブチルアンモニウム、リン酸テトラ－ｎ－ブチルアンモニウム、酢酸テトラエチルアンモニウム、安息香酸テトラ－ｎ－ヘキシルアンモニウム、水酸化テトラプロピルアンモニウム等のアンモニウム塩化合物；エチルホスフィン、フェニルホスフィン等の１級ホスフィン、ジメチルホスフィン、ジフェニルホスフィン等の２級ホスフィン、トリフェニルホスフィン、ジフェニル（ｐ－トリル）ホスフィン、トリス（アルキルフェニル）ホスフィン、トリス（アルコキシフェニル）ホスフィン、トリス（アルキルアルコキシフェニル）ホスフィン、トリス（ジアルキルフェニル）ホスフィン、トリス（トリアルキルフェニル）ホスフィン、トリス（テトラアルキルフェニル）ホスフィン、トリス（ジアルコキシフェニル）ホスフィン、トリス（トリアルコキシフェニル）ホスフィン、トリス（テトラアルコキシフェニル）ホスフィン、トリアルキルホスフィン、ジアルキルアリールホスフィン、アルキルジアリールホスフィン、トリナフチルホスフィン、トリス（ベンジル）ホスフィン等の３級ホスフィンなどの、有機ホスフィン；前記有機ホスフィンと有機ボロン類との錯体等のホスフィン化合物；前記有機ホスフィン又は前記ホスフィン化合物と無水マレイン酸、１，４－ベンゾキノン、２，５－トルキノン、１，４－ナフトキノン、２，３－ジメチルベンゾキノン、２，６－ジメチルベンゾキノン、２，３－ジメトキシ－５－メチル－１，４－ベンゾキノン、２，３－ジメトキシ－１，４－ベンゾキノン、フェニル－１，４－ベンゾキノン、アントラキノン等のキノン化合物、ジアゾフェニルメタンなどの、π結合をもつ化合物を付加してなる分子内分極を有する化合物；前記有機ホスフィン又は前記ホスフィン化合物と４－ブロモフェノール、３－ブロモフェノール、２－ブロモフェノール、４－クロロフェノール、３－クロロフェノール、２－クロロフェノール、４－ヨウ化フェノール、３－ヨウ化フェノール、２－ヨウ化フェノール、４－ブロモ－２－メチルフェノール、４－ブロモ－３－メチルフェノール、４－ブロモ－２，６－ジメチルフェノール、４－ブロモ－３，５－ジメチルフェノール、４－ブロモ－２，６－ジ－ｔ－ブチルフェノール、４－クロロ－１－ナフトール、１－ブロモ－２－ナフトール、６－ブロモ－２－ナフトール、４－ブロモ－４’－ヒドロキシビフェニル等のハロゲン化フェノール化合物を反応させた後に、脱ハロゲン化水素の工程を経て得られる、分子内分極を有する化合物；テトラフェニルホスホニウム等のテトラ置換ホスホニウム、テトラフェニルホスホニウムテトラ－ｐ－トリルボレート等のテトラ置換ホスホニウムのテトラフェニルボレート塩、テトラ置換ホスホニウムとフェノール化合物との塩などの、テトラ置換ホスホニウム化合物；ホスホベタイン化合物；ホスホニウム化合物とシラン化合物との付加物などが挙げられる。
　例えば、低温硬化が可能な硬化促進剤としては、トリブチルホスフィンと１，４－ベンゾキノンの付加物、ジメチルアミノピリジン、２－エチル－４－メチルイミダゾール、２－メチルイミダゾール、１－ベンジル－２－メチルイミダゾール等が挙げられる。
　硬化促進剤は１種類を単独で用いても２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
　エポキシ樹脂組成物が硬化促進剤を含有する場合、硬化促進剤の含有率は、ある態様では、エポキシ樹脂と硬化剤との合計量に対して、０．１質量％～８質量％であることが好ましく、０．３質量％～６質量％であることがより好ましく、０．５質量％～５質量％であることがさらに好ましい。また、他の態様では、硬化促進剤の含有率は、エポキシ樹脂と硬化剤との合計量に対して、０．１質量％～４質量％であることが好ましく、０．３質量％～３質量％であることがより好ましく、０．５質量％～１質量％であることがさらに好ましい。
（着色剤）
　本開示のエポキシ樹脂組成物は、着色剤を含有してもよい。
　着色剤としてはカーボンブラック、黒色酸化チタン、有機染料、有機顔料、鉛丹、ベンガラ等の公知の着色剤を挙げることができる。着色剤の含有率は目的等に応じて適宜選択できる。着色剤は、１種類を単独で用いても２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
　エポキシ樹脂組成物が着色剤を含有する場合、その含有率は、０．０１質量％～５質量％であることが好ましく、０．０５質量％～３質量％であることがより好ましい。
（イオン交換体）
　本開示のエポキシ樹脂組成物は、イオン交換体を含有してもよい。
　特に、半導体装置の耐湿性及び高温放置特性を向上させる観点から、イオン交換体を含有することが好ましい。イオン交換体は特に制限されず、従来公知のものを用いることができる。具体的には、例えば、ハイドロタルサイト化合物、並びに、マグネシウム、アルミニウム、チタン、ジルコニウム及びビスマスからなる群より選ばれる少なくとも１種の元素の含水酸化物が挙げられる。イオン交換体は、１種類を単独で用いても２種類以上を組み合わせて用いてもよい。中でも、下記一般式（Ａ）で表されるハイドロタルサイトが好ましい。
　　Ｍｇ（１－Ｘ）ＡｌＸ（ＯＨ）２（ＣＯ３）Ｘ／２・ｍＨ２Ｏ　……（Ａ）
　　（０＜Ｘ≦０．５、ｍは正の数）
　エポキシ樹脂組成物がイオン交換体を含有する場合、その含有量は、ハロゲンイオン等のイオンを捕捉するのに充分な量であれば特に制限はない。例えば、エポキシ樹脂１００質量部に対して０．１質量部～３０質量部であることが好ましく、１質量部～５質量部であることがより好ましい。
（離型剤）
　本開示のエポキシ樹脂組成物は、成形時における金型との良好な離型性を得る観点から、離型剤を含有してもよい。離型剤は特に制限されず、従来公知のものを用いることができる。具体的には、カルナバワックス、モンタン酸、ステアリン酸等の高級脂肪酸、高級脂肪酸金属塩、モンタン酸エステル等のエステル系ワックス、酸化ポリエチレン、非酸化ポリエチレン等のポリオレフィン系ワックスなどが挙げられる。離型剤は、１種類を単独で用いても２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
　エポキシ樹脂組成物が離型剤を含有する場合、その含有量はエポキシ樹脂１００質量部に対して０．０１質量部～１５質量部が好ましく、０．１質量部～１０質量部がより好ましい。離型剤の量がエポキシ樹脂１００質量部に対して０．０１質量部以上であると、離型性が充分に得られる傾向にある。離型剤の量がエポキシ樹脂１００質量部に対して１５質量部以下であると、より良好な接着性が得られる傾向にある。
（難燃剤）
　本開示のエポキシ樹脂組成物は、難燃剤を含有してもよい。難燃剤は特に制限されず、従来公知のものを用いることができる。具体的には、ハロゲン原子、アンチモン原子、窒素原子又はリン原子を含む有機又は無機の化合物、金属水酸化物等が挙げられる。難燃剤は、１種類を単独で用いても２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
　エポキシ樹脂組成物が難燃剤を含有する場合、その含有量は、所望の難燃効果を得るのに充分な量であれば特に制限されない。例えば、エポキシ樹脂１００質量部に対して１質量部～３０質量部であることが好ましく、２質量部～２０質量部であることがより好ましい。
（応力緩和剤）
　本開示のエポキシ樹脂組成物は、シリコーンゴム粒子等の応力緩和剤を含有してもよい。エポキシ樹脂組成物が応力緩和剤を含有することにより、パッケージの反り変形及びパッケージクラックの発生をより低減させることができる。応力緩和剤としては、一般に使用されている公知の応力緩和剤（可とう剤）が挙げられる。具体的には、エポキシ変性されていてもよいシリコーン系、スチレン系、オレフィン系、ウレタン系、ポリエステル系、ポリエーテル系、ポリアミド系、ポリブタジエン系等の熱可塑性エラストマー、ＮＲ（天然ゴム）、ＮＢＲ（アクリロニトリル－ブタジエンゴム）、アクリルゴム、ウレタンゴム、シリコーンパウダー等のゴム粒子、メタクリル酸メチル－スチレン－ブタジエン共重合体（ＭＢＳ）、メタクリル酸メチル－シリコーン共重合体、メタクリル酸メチル－アクリル酸ブチル共重合体等のコア－シェル構造を有するゴム粒子、インデン、アルキルインデン等のインデン類とスチレン、アルキルスチレン等のスチレン類と必要に応じて用いられるその他のモノマーとの共重合樹脂であるインデン含有共重合体などが挙げられる。応力緩和剤は、１種類を単独で用いても２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
　エポキシ樹脂組成物が応力緩和剤を含有する場合、その含有量は、エポキシ樹脂１００質量部に対して０．１質量部～３０質量部であることが好ましく、１質量部～２５質量部であることがより好ましい。
（カップリング剤）
　本開示のエポキシ樹脂組成物は、カップリング剤を含有してもよい。カップリング剤の種類は特に制限されず、公知のカップリング剤を使用することができる。カップリング剤としては、シランカップリング剤、チタンカップリング剤等が挙げられる。カップリング剤は、１種類を単独で使用しても、２種類以上を併用してもよい。
　シランカップリング剤としては、具体的には、例えば、３－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３－グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、３－グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン、３－グリシドキシプロピルメチルジメトキシシラン、３－メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、２－（３，４－エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、３－アミノプロピルトリエトキシシラン、３－（２－アミノエチル）アミノプロピルトリメトキシシラン、３－（２－アミノエチル）アミノプロピルトリエトキシシラン、３－アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ－フェニル－３－アミノプロピルトリメトキシシラン、３－メルカプトプロピルトリメトキシシラン、３－メルカプトプロピルトリエトキシシラン、３－ウレイドプロピルトリエトキシシラン、オクテニルトリメトキシシラン、グリシドキシオクチルトリメトキシシラン及びメタクリロキシオクチルトリメトキシシランを挙げることができる。
　チタンカップリング剤としては、イソプロピルトリイソステアロイルチタネート、イソプロピルトリス（ジオクチルパイロホスフェート）チタネート、イソプロピルトリ（Ｎ－アミノエチル－アミノエチル）チタネート、テトラオクチルビス（ジトリデシルホスファイト）チタネート、テトラ（２，２－ジアリルオキシメチル－１－ブチル）ビス（ジトリデシルホスファイト）チタネート、ビス（ジオクチルパイロホスフェート）オキシアセテートチタネート、ビス（ジオクチルパイロホスフェート）エチレンチタネート、イソプロピルトリオクタノイルチタネート、イソプロピルジメタクリルイソステアロイルチタネート、イソプロピルトリドデシルベンゼンスルホニルチタネート、イソプロピルイソステアロイルジアクリルチタネート、イソプロピルトリ（ジオクチルホスフェート）チタネート、イソプロピルトリクミルフェニルチタネート、テトライソプロピルビス（ジオクチルホスファイト）チタネート等が挙げられる。
　エポキシ樹脂組成物がカップリング剤を含有する場合、カップリング剤の含有量は、エポキシ樹脂と無機充填材との界面の密着性の観点から、無機充填材１００質量部に対して、０．００１質量部～１０質量部であることが好ましく、０．０１質量部～８質量部であることがより好ましく、０．０５質量部～５質量部であることがさらに好ましい。
（溶剤）
　本開示のエポキシ樹脂組成物は、溶剤を含有してもよい。
　エポキシ樹脂組成物中に含有される溶剤は、エポキシ樹脂及び硬化剤の一方を溶解するものであってもよいし溶解しないものであってもよい。
　エポキシ樹脂組成物が溶剤を含有することで、無機充填材の分散性がより向上し、外観不良（特に、封止された素子が透けて見えること（チップ透け））がさらに抑制される傾向にある。
　溶剤の常圧での沸点は、５０℃～１８０℃であることが好ましく、６０℃～１７０℃であることがより好ましく、７０℃～１６０℃であることがさらに好ましく、７０℃～１４０℃であることが特に好ましく、７０℃～１２０℃であることが極めて好ましい。
　溶剤は、１種類を単独で用いても２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
　２種類以上の溶剤が併用される場合、最も沸点の高い溶剤についての常圧での沸点が、上述の範囲内であることが好ましい。
　溶剤の具体例としては、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、トルエン、プロピレングリコールモノメチルエーテル、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート、シクロヘキサノン等が挙げられる。これらの中でも、メチルイソブチルケトン又はメチルエチルケトンが好ましい。
　エポキシ樹脂組成物が溶剤を含有する場合、エポキシ樹脂組成物全体に占める溶剤の含有率は、０．１質量％～２質量％であることが好ましく、０．１質量％～０．５質量％であることがより好ましい。エポキシ樹脂組成物全体に占める溶剤の含有率が２質量％以下であると、エポキシ樹脂組成物のブロッキングが生じにくく、プレス機等の成形機へのエポキシ樹脂組成物の供給が、容易になる傾向にある。エポキシ樹脂組成物全体に占める溶剤の含有率が０．１質量％以上であると、成形時の流動性がより向上する傾向にある。
　溶剤の含有率は、エポキシ樹脂組成物を１７５℃にて１時間の条件で加熱し、加熱前後の質量変化に基づいて算出される。
（エポキシ樹脂組成物の物性）
　エポキシ樹脂組成物の粘度は、特に制限されない。成形方法、エポキシ樹脂組成物の組成等に応じて所望の粘度となるよう調整することが好ましい。エポキシ樹脂組成物を封止材用途で使用する場合には、成形時のワイヤ流れの起こりやすさに応じてエポキシ樹脂組成物の粘度を調整することが好ましい。
　例えば、エポキシ樹脂組成物を封止材用途で使用する場合、ワイヤ流れの低減等の観点から、エポキシ樹脂組成物の粘度は１７５℃で２００Ｐａ・ｓ以下であることが好ましく、１８０Ｐａ・ｓ以下であることがより好ましく、１５０Ｐａ・ｓ以下であることがさらに好ましい。エポキシ樹脂組成物の粘度の下限値は特に限定されず、例えば、１７５℃で２Ｐａ・ｓ以上が好ましく、１０Ｐａ・ｓ以上がより好ましく、２０Ｐａ・ｓ以上がさらに好ましい。
（エポキシ樹脂組成物の製造方法）
　本開示のエポキシ樹脂組成物は、いかなる工程を経て製造されたものであってもよい。
　エポキシ樹脂組成物の製造方法の一般的な手法としては、所定の配合量の成分をミキサー等によって十分混合して混合物とした後、ミキシングロール、押出機等によって混合物を溶融混練し、冷却し、粉砕する方法を挙げることができる。より具体的には、例えば、上述した成分の所定量を均一に撹拌及び混合し、予め７０℃～１４０℃に加熱してある混練装置で混練し、冷却し、粉砕する方法を挙げることができる。
　混練を経て得られたエポキシ樹脂組成物を冷却及び粉砕し、粉体状のエポキシ樹脂組成物を得てもよい。また、混練を経て得られたエポキシ樹脂組成物を粒状、タブレット状、ペレット状又はグラニュール状（円柱状の顆粒等）に成形してもよい。エポキシ樹脂組成物の粉砕方法又は成形方法は特に限定されるものではなく、従来から公知の方法を用いることができる。
（エポキシ樹脂組成物の用途）
　本開示のエポキシ樹脂組成物の用途は特に制限されず、例えば電子部品装置の樹脂封止材として種々の実装技術に用いることができる。また、本開示のエポキシ樹脂組成物は、各種モジュール用樹脂成形体、モーター用樹脂成形体、車載用樹脂成形体、電子回路保護材用封止材等、樹脂組成物が良好な流動性及び硬化性を有することが望ましい種々の用途に用いることができる。
　本開示のエポキシ樹脂組成物を樹脂封止材として用い、コンプレッション成形法にて成形すると、減圧脱気して加熱する際に発泡が抑制される傾向にある。また、本開示のエポキシ樹脂組成物を樹脂封止材として用い、トランスファー成形法にて成形すると、成形後のボイドの発生が抑制される傾向にある。
＜電子部品装置＞
　本開示の電子部品装置は、素子と、前記素子を封止する本開示のエポキシ樹脂組成物の硬化物とを備える。
　電子部品装置としては、リードフレーム、配線済みのテープキャリア、配線板、ガラス、シリコンウエハ、有機基板等の支持部材に、素子（半導体チップ、トランジスタ、ダイオード、サイリスタ等の能動素子、コンデンサ、抵抗体、コイル等の受動素子など）を搭載して得られた素子部をエポキシ樹脂組成物で封止したものが挙げられる。
　より具体的には、リードフレーム上に素子を固定し、ボンディングパッド等の素子の端子部とリード部とをワイヤボンディング、バンプ等で接続した後、エポキシ樹脂組成物を用いてトランスファー成形、コンプレッション成形等によって封止した構造を有するＤＩＰ（Ｄｕａｌ　Ｉｎｌｉｎｅ　Ｐａｃｋａｇｅ）、ＰＬＣＣ（Ｐｌａｓｔｉｃ　Ｌｅａｄｅｄ　Ｃｈｉｐ　Ｃａｒｒｉｅｒ）、ＱＦＰ（Ｑｕａｄ　Ｆｌａｔ　Ｐａｃｋａｇｅ）、ＳＯＰ（Ｓｍａｌｌ　Ｏｕｔｌｉｎｅ　Ｐａｃｋａｇｅ）、ＳＯＪ（Ｓｍａｌｌ　Ｏｕｔｌｉｎｅ　Ｊ－ｌｅａｄ　ｐａｃｋａｇｅ）、ＴＳＯＰ（Ｔｈｉｎ　Ｓｍａｌｌ　Ｏｕｔｌｉｎｅ　Ｐａｃｋａｇｅ）、ＴＱＦＰ（Ｔｈｉｎ　Ｑｕａｄ　Ｆｌａｔ　Ｐａｃｋａｇｅ）等の一般的な樹脂封止型ＩＣ；テープキャリアにバンプで接続した素子をエポキシ樹脂組成物で封止した構造を有するＴＣＰ（Ｔａｐｅ　Ｃａｒｒｉｅｒ　Ｐａｃｋａｇｅ）；支持部材上に形成した配線に、ワイヤボンディング、フリップチップボンディング、はんだ等で接続した素子を、エポキシ樹脂組成物で封止した構造を有するＣＯＢ（Ｃｈｉｐ　Ｏｎ　Ｂｏａｒｄ）モジュール、ハイブリッドＩＣ、マルチチップモジュール等；裏面に配線板接続用の端子を形成した支持部材の表面に素子を搭載し、バンプ又はワイヤボンディングにより素子と支持部材に形成された配線とを接続した後、エポキシ樹脂組成物で素子を封止した構造を有するＢＧＡ（Ｂａｌｌ　Ｇｒｉｄ　Ａｒｒａｙ）、ＣＳＰ（Ｃｈｉｐ　Ｓｉｚｅ　Ｐａｃｋａｇｅ）、ＭＣＰ（Ｍｕｌｔｉ　Ｃｈｉｐ　Ｐａｃｋａｇｅ）、ＳｉＰ（Ｓｙｓｔｅｍ　Ｉｎ　ａ　Ｐａｃｋａｇｅ）などが挙げられる。また、プリント配線板においてもエポキシ樹脂組成物を好適に使用することができる。
　エポキシ樹脂組成物を用いて電子部品装置を封止する方法としては、トランスファー成形法、インジェクション成形法、コンプレッション成形法等が挙げられる。これらの中でも、トランスファー成形法又はコンプレッション成形法が好ましく、コンプレッション成形法がより好ましい。
　以下に、本開示を実施例に基づいて説明するが、本開示は下記実施例に限定されるものではない。なお、下記実施例において、部及び％は特に断りのない限り、質量部及び質量％を示す。
（実施例１～１５及び比較例１～１６）
　表１～表５に示す成分を表１～表５に示す量（質量部）にて混合し、エポキシ樹脂組成物を調製した。具体的には、材料を混合後、装置内部温度が７０℃～１４０℃に調整された２軸押出機により混練し、冷却後粉砕してエポキシ樹脂組成物を得た。
　各成分の詳細は下記の通りである。
・エポキシ樹脂１…ビフェニル型エポキシ樹脂（エポキシ当量：１９６ｇ／ｅｑ）
・エポキシ樹脂２…ビフェニル型エポキシ樹脂（エポキシ当量：１９２ｇ／ｅｑ）
・エポキシ樹脂３…トリフェニルメタン型エポキシ樹脂（エポキシ当量：１６５ｇ／ｅｑ）
・エポキシ樹脂４…アラルキル型エポキシ樹脂（エポキシ当量：２７５ｇ／ｅｑ）
・エポキシ樹脂５…共重合型エポキシ樹脂（エポキシ当量：２５０ｇ／ｅｑ）
・硬化剤１…ノボラック型フェノール樹脂（水酸基当量：１０３ｇ／ｅｑ～１０７ｇ／ｅｑｇ／ｅｑ）
・硬化剤２…アラルキル型フェノール樹脂（水酸基当量：２０１ｇ／ｅｑ～２０５ｇ／ｅｑｇ／ｅｑ）
・硬化剤３…トリフェニルメタン型フェノール樹脂（水酸基当量：１０３ｇ／ｅｑ）
・硬化剤４…アラルキル型フェノール樹脂（水酸基当量：１６７ｇ／ｅｑ～１７９ｇ／ｅｑｇ／ｅｑ）
・硬化剤５…アラルキル型フェノール樹脂（水酸基当量：１７５ｇ/ｅｑｇ／ｅｑ）
・硬化剤６…２－（２Ｈ－ベンゾトリアゾール－２－イル）－４，６－ビス（１－メチル－１－フェニルエチル）フェノール（２－（２Ｈ－ｂｅｎｚｏｔｒｉａｚｏｌ－２－ｙｌ）－４，６－ｂｉｓ（１－ｍｅｔｈｙｌ－１－ｐｈｅｎｙｌｅｔｈｙｌ）ｐｈｅｎｏｌ）・硬化剤７…２－［４－［（２－ヒドロキシ－３－（２’－エチル）ヘキシル）オキシ］－２－ヒドロキシフェニル］－４，６－ビス（２，４－ジメチルフェニル）－１，３，５－トリアジン（２－［４－［（２－ｈｙｄｒｏｘｙ－３－（２’－ｅｔｈｙｌ）ｈｅｘｙｌ）ｏｘｙ］－２－ｈｙｄｒｏｘｙｐｈｅｎｙｌ］－４，６－ｂｉｓ（２，４－ｄｉｍｅｔｈｙｌｐｈｅｎｙｌ）－１，３，５－ｔｒｉａｚｉｎｅ）
・硬化剤８…メラミン変性フェノール樹脂（水酸基当量：１２０ｇ／ｅｑ）
・硬化促進剤１…トリフェニルホスフィンと１，４－ベンゾキノンの付加反応物
・硬化促進剤２…イミダゾール化合物
・カップリング剤１…Ｎ－フェニル－３－アミノプロピルトリメトキシシラン
・カップリング剤２…３－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン
・カップリング剤３…３－メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン
・ワックス…モンタンワックス
・着色剤…カーボンブラック
・イオントラップ剤１…ハイドロタルサイト化合物（Ｍｇ４．３Ａｌ２（ＯＨ）１２．６ＣＯ３・ｍＨ２Ｏ）
・イオントラップ剤２…ハイドロタルサイト化合物（Ｍｇ６Ａｌ２（ＯＨ）１６（ＣＯ３）４Ｈ２Ｏ）
・応力緩和剤１…エポキシ変性シリコーン粒子
・応力緩和剤２…インデン含有共重合体粒子
・シリコーン系化合物１…特定シリコーン系化合物（ケミカルシフトＡの積分値を３００としたときのケミカルシフトＢの積分値が４８．３であるポリエーテル変性ポリシロキサン化合物）
・シリコーン系化合物２…有機変性シリコーン（特定シリコーン系化合物以外のシリコーン系化合物）
・シリコーン系化合物３…シラン末端ポリマー（シリコーン系消泡剤、特定シリコーン系化合物以外のシリコーン系化合物）
・非シリコーン系化合物４…ビニルエーテル系界面活性剤
・シリコーン系化合物５…シリコーン系消泡剤（特定シリコーン系化合物以外のシリコーン系化合物）
・非シリコーン系化合物６…シリコンフリーのポリマー系消泡剤（特定シリコーン系化合物以外のシリコーン系化合物）
・シリコーン系化合物７…ポリエーテル変性シリコーンオイル（特定シリコーン系化合物以外のシリコーン系化合物）
・シリコーン系化合物８…自己乳化型シリコーン系消泡剤（特定シリコーン系化合物以外のシリコーン系化合物）
・無機充填材Ａ…シリカ粒子（体積平均粒子径：１５μｍ）
・無機充填材Ｂ…シリカ粒子（体積平均粒子径：０．６μｍ）
（１７５℃における溶融粘度及び粘度比）
　エポキシ樹脂組成物を加熱して溶融させ、高化式フローテスターを用いて１７５℃における溶融粘度（ηＦＴ）を測定した。結果を表６～表１０に示す。
　また、上述のようにして測定されたηＦＴに基づいて、各実施例及び比較例についての粘度比（比（粘度Ａ／粘度Ｂ））を求めた。得られた結果を表６～表１０に示す。
　なお、実施例１～実施例３は比較例１との対比により、実施例４及び実施例５は比較例２との対比により、実施例６は比較例３との対比により、実施例７及び実施例８は比較例４との対比により、実施例９及び実施例１０は比較例５との対比により、実施例１１は比較例６との対比により、実施例１２～実施例１４は比較例７との対比により、実施例１５は比較例８との対比により、比較例９～比較例１５は比較例１との対比により、比較例１は比較例１６との対比により、粘度比を求めた。
（ゲルタイムの測定及びゲルタイム比）
　エポキシ樹脂組成物のゲルタイム（ＧＴ）は、ＪＳＲトレーディング株式会社のキュラストメータを用いて測定した。エポキシ樹脂組成物３ｇに対し、ＪＳＲトレーディング株式会社のキュラストメータを用いた測定を１７５℃で実施し、トルク曲線の立ち上がりまでの時間をゲルタイム（秒）とした。
　上述のようにして測定されたゲルタイムに基づいて、各実施例及び比較例についてのゲルタイム比（比（ゲルタイムＡ／ゲルタイムＢ））を求めた。得られた結果を表６～表１０に示す。
　なお、実施例１～実施例３は比較例１との対比により、実施例４及び実施例５は比較例２との対比により、実施例６は比較例３との対比により、実施例７及び実施例８は比較例４との対比により、実施例９及び実施例１０は比較例５との対比により、実施例１１は比較例６との対比により、実施例１２～実施例１４は比較例７との対比により、実施例１５は比較例８との対比により、比較例９～比較例１５は比較例１との対比により、比較例１は比較例１６との対比により、ゲルタイム比を求めた。
（スパイラルフロー）
　ＥＭＭＩ－１－６６に準じたスパイラルフロー測定用金型を用いて、エポキシ樹脂組成物をトランスファ成形機により、金型温度１８０℃、成形圧力２２．５ＭＰａ、硬化時間３００秒間の条件で成形して流動距離（ｃｍ）を測定し、スパイラルフロー長とした。結果を表６～表１０に示す。
（レオメータ粘度）
　サーモフィッシャーサイエンティフィック製、ＨＡＡＫＥ　ＲｈｅｏＳｔｒｅｓｓＴＭ６０００を用いて、試料量約１．０ｇ、測定温度１４０℃、回転周波数５ｒａｄ／秒、ギャップ０．５ｍｍの条件でレオメータ粘度を測定した。なお、レオメータを用いた粘度測定の開始時間の基点は、１４０℃に到達したレオメータのプレートに試料をセットした時点をいい、測定開始より１８０秒後までの間で測定された粘度の値のうちの最も低い粘度の値をレオメータ粘度とした。結果を表６～表１０に示す。
（弾性率及び強度の測定）
　トランスファ成形機により、成形温度１７５℃、成形圧力６．９ＭＰａ、成形時間１２０秒でエポキシ樹脂組成物を成形した。次いで、１７５℃５時間の条件で後硬化を行った。このようにして、長さ１３０ｍｍ、幅１３ｍｍ、厚み４ｍｍの試験片を準備した。
　この試験片を用い、粘弾性測定装置ＲＳＡ－３（ＴＡインスツルメンツ社）を用い、３点曲げモードで昇温速度１０℃／ｍｉｎ、周波数１Ｈｚの条件で２５℃及び２１０℃での弾性率及び曲げ強度を求めた。２５℃での弾性率及び強度を、室温弾性率及び室温強度とした。２１０℃での弾性率及び強度を、高温弾性率及び高温強度とした。結果を表６～表１０に示す。
（ｐＨの測定）
　トランスファ成形機により、成形温度１７５℃、成形圧力６．９ＭＰａ、成形時間１２０秒でエポキシ樹脂組成物を成形した。次いで、得られた成形品をアルミナ製ボールミルで粉砕した。得られた粉砕粉５ｇを耐圧容器中にイオン交換水５０ｇと共に投入し、１２１℃、２気圧下で２０時間放置後、粉砕粉と抽出水をろ過し、得られた抽出水の２５℃でのｐＨをｐＨメータを用いて測定した。結果を表６～表１０に示す。
（塩素イオン（Ｃｌ－）濃度の測定）
　トランスファ成形機により、成形温度１７５℃、成形圧力６．９ＭＰａ、成形時間１２０秒でエポキシ樹脂組成物を成形した。次いで、得られた成形品をアルミナ製ボールミルで粉砕した。得られた粉砕粉５ｇを耐圧容器中にイオン交換水５０ｇと共に投入し、１２１℃、２気圧下で２０時間放置後、粉砕粉と抽出水をろ過し、得られた抽出水の塩素イオン濃度（ｐｐｍ）をイオンクロマトグラフィーを用いて測定した。結果を表６～表１０に示す。
（発泡性の評価）
　エポキシ樹脂組成物の顆粒（２ｍｍメッシュパス、０．５ｍｍメッシュオン）を用意し、２３１ｍｍ×６４ｍｍ×１．４ｍｍ（深さ）の金型内に、所定量の顆粒を撒き入れ、その後、減圧を開始した。
　減圧開始から成形完了までの間、観測中、金型の深さ方向の上端からのエポキシ樹脂組成物の最も上昇した長さＨを測定した。評価基準は以下のとおりである。結果を表６～表１０に示す。
Ａ：長さＨが、４ｍｍ未満
Ｂ：長さＨが、４ｍｍ以上８ｍｍ以下
Ｃ：長さＨが、８ｍｍを超える
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000017
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000018
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000019
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000020
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000021
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000022
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000023
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000024
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000025
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000026
　表６～表１０から明らかなように、特定シリコーン系化合物を含む実施例は、特定シリコーン系化合物を含まない比較例に比較して、塩化物イオンの増加及び減圧脱気を行った際の発泡が抑制される傾向にある。
　２０２１年１２月２４日に出願された日本国特許出願２０２１－２１１５１４号の開示は、その全体が参照により本明細書に取り込まれる。
　本明細書に記載された全ての文献、特許出願、及び技術規格は、個々の文献、特許出願、及び技術規格が参照により取り込まれることが具体的かつ個々に記された場合と同程度に、本明細書中に援用されて取り込まれる。

Claims (6)

  1. 　エポキシ樹脂と、硬化剤と、無機充填材と、シリコーン系化合物とを含有するエポキシ樹脂組成物であって、
    　前記シリコーン系化合物が、前記シリコーン系化合物を前記エポキシ樹脂組成物の固形分全体に対して０．００１５質量％以上添加したときにおける前記エポキシ樹脂組成物についての１７５℃での粘度Ａと、前記エポキシ樹脂組成物から前記シリコーン系化合物を除いた組成物についての１７５℃での粘度Ｂとを、下記関係にするものであるエポキシ樹脂組成物。
    粘度Ａ＜粘度Ｂ
  2. 　前記シリコーン系化合物が、前記粘度Ａの前記粘度Ｂに対する比（粘度Ａ／粘度Ｂ）を、０．６０以上１未満にするものである請求項１に記載のエポキシ樹脂組成物。
  3. 　前記シリコーン系化合物が、前記シリコーン系化合物を前記エポキシ樹脂組成物の固形分全体に対して０．００１５質量％以上添加したときにおける前記エポキシ樹脂組成物についての１７５℃でのゲルタイムＡと、前記エポキシ樹脂組成物から前記シリコーン系化合物を除いた組成物についての１７５℃でのゲルタイムＢとを、下記関係にするものである請求項１又は請求項２に記載のエポキシ樹脂組成物。
    ゲルタイムＡ＜ゲルタイムＢ
  4. 　前記シリコーン系化合物が、前記ゲルタイムＡの前記ゲルタイムＢに対する比（ゲルタイムＡ／ゲルタイムＢ）を、０．８０以上１未満にするものである請求項３に記載のエポキシ樹脂組成物。
  5. 　前記シリコーン系化合物が、ポリエーテル変性ポリシロキサン化合物を含む請求項１～請求項４のいずれか１項に記載のエポキシ樹脂組成物。
  6. 　素子と、前記素子を封止する請求項１～請求項５のいずれか１項に記載のエポキシ樹脂組成物の硬化物と、を備える電子部品装置。
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