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WO2023189089A1 - 光学積層体および光学積層体の製造方法 - Google Patents

光学積層体および光学積層体の製造方法 Download PDF

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WO2023189089A1
WO2023189089A1 PCT/JP2023/006971 JP2023006971W WO2023189089A1 WO 2023189089 A1 WO2023189089 A1 WO 2023189089A1 JP 2023006971 W JP2023006971 W JP 2023006971W WO 2023189089 A1 WO2023189089 A1 WO 2023189089A1
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WO
WIPO (PCT)
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layer
adhesive
porous layer
porous
transparent layer
Prior art date
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Ceased
Application number
PCT/JP2023/006971
Other languages
English (en)
French (fr)
Inventor
大輔 服部
諒太 森島
誠 中村
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Nitto Denko Corp
Original Assignee
Nitto Denko Corp
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
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Priority to CN202380028977.1A priority patent/CN118900764A/zh
Priority to US18/847,888 priority patent/US20250199230A1/en
Priority to KR1020247029997A priority patent/KR20240171074A/ko
Publication of WO2023189089A1 publication Critical patent/WO2023189089A1/ja
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    • C09J2483/00—Presence of polysiloxane
    • C09J2483/006—Presence of polysiloxane in the substrate

Definitions

  • the present invention relates to an optical laminate and a method for manufacturing an optical laminate.
  • variable refractive index extraction layer includes a base material and a variable refractive index extraction layer provided on the base material, and the variable refractive index extraction layer is a first region on which a first substance having a relatively small refractive index is selectively printed. and a second region formed by overcoating the first material with a second material having a relatively high refractive index (for example, see Patent Document 1). .
  • the optical laminate described in Patent Document 1 an adhesive layer is formed on the surface of the base material opposite to the variable refractive index extraction layer, and the adhesive layer is attached to the light guide plate.
  • the optical laminate described in Patent Document 1 includes a base material on which the first substance is selectively printed, and it is difficult to reduce the thickness of the optical laminate. Making the base material thinner or peeling and removing the base material from the variable refractive index extraction layer is considered, but making the base material thinner is difficult from the viewpoint of manufacturing stability of optical laminates, and it is difficult to make the base material thinner.
  • Peeling the material may damage the variable index extraction layer. Furthermore, if the base material is peeled off and an adhesive layer is directly provided on the variable refractive index extraction layer, there is a problem that the optical performance of the variable refractive index extraction layer cannot be maintained sufficiently.
  • the present invention has been made to solve the above-mentioned conventional problems, and its main purpose is to provide an optical laminate and a method for manufacturing the optical laminate that can be made thinner and maintain excellent optical performance.
  • Our goal is to provide the following.
  • An optical laminate according to an embodiment of the present invention includes a transparent layer having a thickness of 20 ⁇ m or less; an adhesive layer disposed on the opposite side of the transparent layer to the porous layer and in contact with the transparent layer; an adhesive layer disposed on the opposite side of the transparent layer to the adhesive layer; and an adhesive layer covering the material layer.
  • the transparent layer has a barrier function that prevents components constituting the adhesive layer from permeating into the porous layer.
  • the porosity of the transparent layer is smaller than the porosity of the porous layer.
  • the adhesive layer is made of an adhesive whose storage modulus at 23° C. is 1.0 ⁇ 10 5 (Pa) or more.
  • a method for manufacturing an optical laminate according to another aspect of the present invention includes the steps of: forming a transparent layer having a thickness of 20 ⁇ m or less on a base material; .25 or less; a step of forming an adhesive layer on the porous layer so as to cover the porous layer from the side opposite to the transparent layer; The method includes a step of peeling off the transparent layer; and a step of forming an adhesive layer on the surface of the transparent layer opposite to the porous layer.
  • the peeling force when peeling the base material from the transparent layer is 1 N/25 mm or less.
  • FIG. 1 is a schematic cross-sectional view of an optical laminate according to one embodiment of the present invention.
  • FIG. 2 is a schematic cross-sectional view of an optical product including the optical laminate of FIG.
  • FIGS. 3(a) to 3(e) are schematic cross-sectional views for explaining a method for manufacturing an optical laminate according to one embodiment of the present invention.
  • FIG. 1 is a schematic sectional view of an optical laminate according to one embodiment of the present invention
  • FIG. 2 is a schematic sectional view of an optical product including the optical laminate of FIG. 1.
  • the illustrated optical laminate 100 includes a transparent layer 1 having a thickness of 20 ⁇ m or less; and a porous layer provided directly in a predetermined pattern on one surface of the transparent layer 1 in the thickness direction and having a refractive index of 1.25 or less.
  • the transparent layer is disposed between the porous layer and the adhesive layer, and the thickness of the transparent layer is 20 ⁇ m or less, so the optical laminate can be made thinner, and the porous The refractive index of the layer can be maintained below the above upper limit. Therefore, the excellent optical performance of the optical laminate can be sufficiently maintained.
  • the thickness of the transparent layer 1 is preferably 10 ⁇ m or less, more preferably 5 ⁇ m or less, even more preferably 4 ⁇ m or less, and typically 0.1 ⁇ m or more.
  • Porous layer 2 typically has voids inside.
  • the refractive index of the porous layer 2 is preferably less than 1.20, more preferably 1.19 or less, even more preferably 1.18 or less, and typically 1.10 or more.
  • the refractive index refers to a refractive index measured at a wavelength of 550 nm, unless otherwise specified.
  • a portion of one surface of the transparent layer 1 in the thickness direction may be exposed from the porous layer 2.
  • the exposed portion is in contact with the adhesive layer 3. Therefore, the adhesive layer 3 is in contact with the porous layer 2 and the transparent layer 1. Thereby, peeling of the transparent layer 1 from the porous layer 2 during handling of the laminate before processing can be suppressed.
  • the refractive index of the adhesive layer 3 is typically larger than the refractive index of the porous layer 2.
  • the refractive index of the adhesive layer 3 exceeds 1.25, preferably 1.4 or more, and typically 1.7 or less.
  • the transparent layer 1 is a barrier layer 1a having a barrier function of suppressing the components constituting the adhesive layer 4 from permeating into the porous layer 2. Therefore, an increase in the refractive index of the porous layer can be stably suppressed.
  • the adhesive layer 4 may be an adhesive layer or an adhesive layer.
  • the porosity of the transparent layer 1 is smaller than the porosity of the porous layer 2. According to such a configuration, the barrier performance of the transparent layer 1 can be sufficiently ensured, and it is possible to stably suppress the pressure-sensitive adhesive or adhesive that constitutes the adhesive layer from entering the voids of the porous layer.
  • the porosity of the transparent layer 1 is, for example, 15% by volume or less, preferably 10% by volume or less, and the lower limit is, for example, 1% by volume or more.
  • the porosity of the porous layer 2 is, for example, more than 10 vol%, preferably 20 vol% or more, more preferably 30 vol% or more, even more preferably 35 vol% or more, and, for example, 60 vol% or less, preferably The content is 55% by volume or less, more preferably 50% by volume or less, even more preferably 45% by volume or less.
  • the refractive index of the porous layer can be set within an appropriate range, and a predetermined mechanical strength can be ensured.
  • the porosity is a value calculated from the refractive index value measured with an ellipsometer using Lorentz-Lorenz's formula.
  • the adhesive layer 3 is made of an adhesive whose storage modulus at 23° C. is 1.0 ⁇ 10 5 (Pa) or more.
  • the storage modulus of the adhesive constituting the adhesive layer 3 at 23° C. is preferably 1.1 ⁇ 10 5 (Pa) or more, more preferably 1.2 ⁇ 10 5 (Pa) or more.
  • the storage elastic modulus of the adhesive is at least the above-mentioned lower limit, it is possible to suppress the adhesive constituting the adhesive layer from entering the voids of the porous layer. Therefore, an increase in the refractive index of the porous layer can be suppressed more stably.
  • the storage modulus was determined in accordance with the method described in JIS K 7244-1 "Plastics - Test method for dynamic mechanical properties" at a temperature increase rate of 5°C in the range of -50°C to 150°C at a frequency of 1 Hz. It is determined by reading the value at 23°C when measured in /min.
  • the upper limit of the storage modulus at 23° C. of the adhesive constituting the adhesive layer 3 is typically 100 ⁇ 10 5 (Pa) or less.
  • the transparent layer 1 can transmit light.
  • the total light transmittance of the transparent layer 1 is, for example, 70% to 100%, preferably 80% to 99%.
  • excellent transparency can be achieved as a whole of the optical laminate. As a result, adverse effects on the use of the optical laminate can be suppressed.
  • the transparent layer 1 may adopt any suitable configuration as long as it can transmit light.
  • the transparent layer 1 include a resin film and an inorganic thin film.
  • materials for the resin film include polar groups such as polyvinyl alcohol (PVA); (meth)acrylic resins such as polymethyl methacrylate (PMMA); polyvinyl acetal resins; polycarbonate resins, polyarylate resins, and polyurethane resins.
  • Thermoplastic resin materials including: heat- or UV-curable resin materials such as acrylic hard coat resin materials, epoxy hard coat resin materials, and silicone hard coat resin materials.
  • (meth)acrylic refers to acrylic and/or methacrylic.
  • the materials for the resin film can be used alone or in combination. Further, the resin film may have a resin composition alone, or may contain other substances added to change the physical properties of the resin film. Specifically, a boric acid compound or a silane compound may be added to introduce a crosslinked structure into PVA.
  • Examples of the material for the inorganic thin film include SiO 2 , ZTO, ITO, IZO, TiO 2 , Si, ZnO, AZO, Al 2 O 3 , MgO, MgF 2 , and SiN.
  • the inorganic thin film materials can be used alone or in combination.
  • Porous Layer 2 is directly provided on one surface of the transparent layer 1 in the thickness direction, and has a predetermined pattern shape.
  • Porous layer 2 typically has a plurality of openings 21 that define a pattern.
  • the porous layer 2 has a gradation pattern in which the opening ratio per unit area increases toward one of a predetermined direction orthogonal to the thickness direction of the transparent layer 1. Opening 21 may adopt any suitable shape and size. When the porous layer 2 has a gradation pattern, the openings 21 having the same size may be distributed so as to become sparser toward one of the predetermined directions. It may be changed so that it becomes larger as the time increases.
  • the total light transmittance of the porous layer 2 is, for example, 85% to 99%, preferably 87% to 98%, and more preferably 89% to 97%.
  • the haze of the porous layer 2 is, for example, less than 5%, preferably less than 3%.
  • the haze is, for example, 0.1% or more, preferably 0.2% or more.
  • the thickness of the porous layer 2 is, for example, 30 nm to 5 ⁇ m, preferably 200 nm to 4 ⁇ m, more preferably 400 nm to 3 ⁇ m, and even more preferably 600 nm to 2 ⁇ m. If the thickness of the porous layer is within this range, the porous layer can effectively exhibit a total reflection function for light in the visible to infrared region.
  • the porous layer 2 may have any suitable configuration as long as it has the above-mentioned desired characteristics.
  • the porous layer may preferably be formed by coating or printing.
  • materials described in WO 2004/113966, JP 2013-254183, and JP 2012-189802 can be adopted.
  • a typical example is a silicon compound. Examples of silicon compounds include silica-based compounds; hydrolyzable silanes, and their partial hydrolysates and dehydrated condensates; silicon compounds containing silanol groups; The activated silica obtained can be mentioned.
  • organic polymers eg, polymerizable monomers (eg, (meth)acrylic monomers and styrene monomers); and curable resins (eg, (meth)acrylic resins, fluorine-containing resins, and urethane resins). These materials may be used alone or in combination.
  • the porous layer can be formed by coating or printing a solution or dispersion of such a material.
  • the size of the voids (pores) in the porous layer refers to the diameter of the major axis of the major axis and the diameter of the minor axis of the voids (pores).
  • the size of the voids (pores) is, for example, 2 nm to 500 nm.
  • the size of the voids (pores) is, for example, 2 nm or more, preferably 5 nm or more, more preferably 10 nm or more, and still more preferably 20 nm or more.
  • the size of the voids (pores) is, for example, 500 nm or less, preferably 200 nm or less, and more preferably 100 nm or less.
  • the size range of the voids (pores) is, for example, 2 nm to 500 nm, preferably 5 nm to 500 nm, more preferably 10 nm to 200 nm, and even more preferably 20 nm to 100 nm.
  • the size of the voids (pores) can be adjusted to a desired size depending on the purpose and use.
  • the size of the voids can be quantified by the BET test method. Specifically, 0.1 g of the sample (formed void layer) was put into the capillary of a specific surface area measurement device (manufactured by Micromeritics: ASAP2020), and then dried under reduced pressure at room temperature for 24 hours to remove the voids. To evacuate gases within the structure. Then, by adsorbing nitrogen gas onto the sample, an adsorption isotherm is drawn and the pore distribution is determined. This allows the void size to be evaluated.
  • a specific surface area measurement device manufactured by Micromeritics: ASAP2020
  • the porous layer having voids inside examples include a porous layer and/or a porous layer having at least a portion of an air layer.
  • the porous layer typically includes airgel and/or particles (eg, hollow particulates and/or porous particles).
  • the porous layer may preferably be a nanoporous layer (specifically, a porous layer in which 90% or more of the micropores have a diameter in the range of 10 ⁇ 1 nm to 103 nm).
  • the particles typically consist of a silica-based compound.
  • the shape of the particles include spherical, plate-like, needle-like, string-like, and grape-like shapes.
  • String-like particles include, for example, particles in which a plurality of particles having a spherical, plate-like, or needle-like shape are connected in a beaded manner, short fiber-like particles (for example, particles described in Japanese Patent Application Laid-open No. 2001-188104) short fibrous particles), and combinations thereof.
  • the string-shaped particles may be linear or branched.
  • Examples of grape cluster-shaped particles include particles in which a plurality of spherical, plate-shaped, and needle-shaped particles are aggregated to form a cluster of grapes.
  • the shape of the particles can be confirmed, for example, by observing with a transmission electron microscope.
  • the porous layer of this embodiment is composed of one or more types of structural units that form a fine pore structure, and the structural units are chemically bonded to each other through catalytic action.
  • Examples of the shape of the structural unit include particulate, fibrous, rod-like, and plate-like shapes.
  • a structural unit may have only one shape or a combination of two or more shapes.
  • the porous layer is a void layer of a porous body in which the microporous particles are chemically bonded to each other.
  • Such a void layer can be formed, for example, by chemically bonding microporous particles (porous particles) together in the void layer forming step.
  • the shape of the "particles" is not particularly limited, and may be, for example, spherical or other shapes.
  • the microporous particles may be, for example, sol-gel beads, nanoparticles (hollow nanosilica/nanoballoon particles), nanofibers, or the like.
  • Microporous particles typically include inorganic materials.
  • the microporous particles are, for example, microporous particles (porous particles) of a silicon compound, and the porous body is, for example, a silicone porous body.
  • the microporous particles of the silicon compound include, for example, a pulverized gel-like silicon compound.
  • the layer is made of a fibrous material such as nanofibers, and the fibrous material is entangled to form voids.
  • a void layer that forms the The method for manufacturing such a void layer is not particularly limited, and is similar to the method for producing the void layer of a porous body in which microporous particles are chemically bonded to each other.
  • Still other forms include a void layer formed using hollow nanoparticles or nanoclay, a void layer formed using hollow nanoballoons, or magnesium fluoride.
  • the void layer may be a void layer made of a single constituent material, or may be a void layer made of a plurality of constituent materials.
  • the void layer may be configured with a single above-mentioned form, or may be formed with a plurality of the above-mentioned forms.
  • the porous structure of the porous body may be, for example, an open-cell structure with a continuous pore structure.
  • the open-cell structure means, for example, in the above silicone porous body, that the pore structure is three-dimensionally connected, and can also be said to be a state in which the internal voids of the pore structure are continuous.
  • the porous body has an open cell structure, it is possible to increase the porosity.
  • closed-cell particles particles each having a pore structure
  • hollow silica an open-cell structure cannot be formed.
  • the particles when using, for example, silica sol particles (pulverized gel-like silicon compound that forms a sol), the particles have a three-dimensional dendritic structure, so the coating film (including the pulverized gel-like silicon compound) is used.
  • the porous layer more preferably has a monolith structure in which the open cell structure includes a plurality of pore distributions.
  • the monolith structure means, for example, a hierarchical structure including a structure in which nano-sized fine voids exist and an open cell structure in which the nano-sized voids are assembled.
  • a monolith structure for example, fine voids provide membrane strength while coarse open voids provide high porosity, making it possible to achieve both membrane strength and high porosity.
  • a monolithic structure can be preferably formed by controlling the pore distribution of the resulting pore structure in the gel (gel-like silicon compound) prior to grinding into silica sol particles.
  • a monolith structure can be formed by controlling the particle size distribution of silica sol particles after pulverization to a desired size.
  • the porous layer includes, for example, a pulverized gel-like compound as described above, and the pulverized materials are chemically bonded to each other.
  • the form of chemical bonding (chemical bonding) between the pulverized materials in the porous layer is not particularly limited, and examples thereof include crosslinking, covalent bonding, and hydrogen bonding.
  • the volume average particle size of the pulverized material in the porous layer is, for example, 0.05 ⁇ m or more, preferably 0.10 ⁇ m or more, and more preferably 0.11 ⁇ m or more.
  • the volume average particle diameter is, for example, 1.00 ⁇ m or less, preferably 0.90 ⁇ m or less, and more preferably 0.50 ⁇ m or less.
  • the range of the volume average particle diameter is, for example, 0.05 ⁇ m to 1.00 ⁇ m, preferably 0.10 ⁇ m to 0.90 ⁇ m, and more preferably 0.11 ⁇ m to 0.55 ⁇ m.
  • the particle size distribution can be measured using, for example, a particle size distribution evaluation device such as a dynamic light scattering method or a laser diffraction method, or an electron microscope such as a scanning electron microscope (SEM) or a transmission electron microscope (TEM). Note that the volume average particle diameter is an index of the variation in particle size of the pulverized material.
  • a particle size distribution evaluation device such as a dynamic light scattering method or a laser diffraction method
  • an electron microscope such as a scanning electron microscope (SEM) or a transmission electron microscope (TEM).
  • SEM scanning electron microscope
  • TEM transmission electron microscope
  • the type of gel compound is not particularly limited.
  • Examples of gel-like compounds include gel-like silicon compounds.
  • the silicon atoms contained therein are bonded with siloxane.
  • the proportion of unbonded silicon atoms (that is, residual silanol) among all silicon atoms contained in the void layer is, for example, less than 50%, preferably 30% or less, and more preferably 15%. It is as follows.
  • the adhesive layer 4 will be described in detail later, but is provided to attach the optical laminate 100 to an optical member (typically the light guide plate 10).
  • the adhesive layer 4 is provided on the surface of the transparent layer 1 opposite to the porous layer 2. Since the adhesive layer 4 is not in contact with the porous layer 2, its configuration is not particularly limited, and any suitable configuration can be adopted.
  • the adhesive layer 4 may be an adhesive layer or an adhesive layer.
  • the adhesive layer 4 is an adhesive layer
  • the adhesive layer 3 is referred to as a first adhesive layer 3
  • the adhesive layer 4 is referred to as a second adhesive layer 4a.
  • Examples of the adhesive constituting the second adhesive layer 4a include (meth)acrylic adhesives.
  • the thickness of the second adhesive layer 4a is, for example, 5 ⁇ m or more and 200 ⁇ m or less, preferably 100 ⁇ m or less.
  • Examples of the adhesive constituting the adhesive layer include a thermosetting adhesive and an ultraviolet curable adhesive.
  • the thickness of the adhesive layer is, for example, 0.1 ⁇ m or more and 200 ⁇ m or less.
  • Adhesive layer (first adhesive layer)
  • the adhesive layer 3 is provided to attach the optical laminate 100 to an optical member. That is, the optical laminate 100 has a double-sided adhesive structure that can connect two optical members.
  • the adhesive layer 3 covers the porous layer 2 so as to embed it therein, and is in contact with the transparent layer 1 through the openings 21 that the porous layer 2 has.
  • any suitable adhesive may be used as long as it has the above characteristics.
  • a typical example of the adhesive is an acrylic adhesive (acrylic adhesive composition).
  • Acrylic pressure-sensitive adhesive compositions typically contain a (meth)acrylic polymer as a main component (base polymer).
  • the (meth)acrylic polymer may be contained in the adhesive composition in a proportion of, for example, 50% by mass or more, preferably 70% by mass or more, more preferably 90% by mass or more, based on the solid content of the adhesive composition.
  • the (meth)acrylic polymer contains alkyl (meth)acrylate as a main component as a monomer unit. Note that (meth)acrylate refers to acrylate and/or methacrylate.
  • alkyl group of the alkyl (meth)acrylate examples include linear or branched alkyl groups having 1 to 18 carbon atoms. The average number of carbon atoms in the alkyl group is preferably 3 to 9.
  • monomers constituting (meth)acrylic polymers include carboxyl group-containing monomers, hydroxyl group-containing monomers, amide group-containing monomers, aromatic ring-containing (meth)acrylates, and heterocycle-containing (meth)acrylates. Examples include comonomers such as acrylates.
  • the comonomer is preferably a hydroxyl group-containing monomer and/or a heterocycle-containing (meth)acrylate, more preferably N-acryloylmorpholine.
  • the acrylic pressure-sensitive adhesive composition may preferably contain a silane coupling agent and/or a crosslinking agent.
  • the silane coupling agent include epoxy group-containing silane coupling agents.
  • the crosslinking agent include isocyanate crosslinking agents and peroxide crosslinking agents. Details of such an adhesive layer or an acrylic adhesive composition are described in, for example, Japanese Patent No. 4140736, and the description of this patent publication is incorporated herein by reference.
  • the thickness of the adhesive layer 3 is, for example, 3 ⁇ m to 30 ⁇ m, preferably 5 ⁇ m to 10 ⁇ m. If the thickness of the adhesive layer is within this range, the optical laminate can be made thinner while having sufficient adhesion.
  • FIGS. 3(a) to 3(e) are schematic cross-sectional views for explaining a method for manufacturing an optical laminate according to one embodiment of the present invention.
  • a method for manufacturing an optical laminate according to one embodiment includes the steps of forming a transparent layer 1 having a thickness of 20 ⁇ m or less on a base material 5; 1.25 or less; a step of forming an adhesive layer 3 on the porous layer 2 so as to cover the porous layer 2 from the side opposite to the transparent layer 1; The method includes the steps of peeling the material 5 from the transparent layer 1; and forming an adhesive layer 4 on the surface of the transparent layer 1 opposite to the porous layer 2.
  • the transparent layer 1 is formed on the base material 5 by any suitable method.
  • the structure of the base material 5 is not particularly limited as long as it can support the transparent layer 1 and the porous layer 2 so that pattern formation of the porous layer 2 can be carried out stably. Any suitable resin film may be employed as the base material 5.
  • cellulose resins such as triacetylcellulose (TAC); polyesters such as polyethylene terephthalate (PET); polyvinyl alcohols; polycarbonates; polyamides; polyimides; Examples include polyethersulfone type; polysulfone type; polystyrene type; polynorbornene type; polyolefin type; (meth)acrylic type; and acetate type.
  • thermosetting resins or ultraviolet curable resins such as (meth)acrylic, urethane, (meth)acrylic urethane, epoxy, and silicone resins may also be mentioned.
  • the surface of the base material 5 may be provided with an inorganic thin film such as a copper oxide film.
  • the thickness of the base material 5 is, for example, more than 5 ⁇ m, preferably 10 ⁇ m or more, and, for example, 100 ⁇ m or less.
  • the transparent layer 1 is composed of a resin film
  • a solution in which the material of the resin film is dissolved is applied onto the base material 5, and then the coating film is dried to form the transparent layer 1 (resin film).
  • a separately prepared transparent layer (resin film) can also be attached to the base material.
  • a material for the inorganic thin film is formed on the base material 5 by a film forming method such as sputtering to form the transparent layer 1 (inorganic thin film).
  • the porous layer 2 is patterned on the surface of the transparent layer 1 opposite to the base material 5 using any suitable method. That is, the porous layer 2 is pattern-formed on the transparent layer 1 while the transparent layer 1 is supported by the base material 5 . Therefore, pattern formation of the porous layer 2 can be stably performed.
  • the step typically includes a precursor forming step of forming a void structure that is a precursor of a porous layer (void layer) on the transparent layer, and a step of forming a void structure that is a precursor of a porous layer (void layer) on the transparent layer, and a step of forming a void structure that is a precursor of a porous layer (void layer) on the transparent layer, and a step of forming a void structure that is a precursor of a porous layer (void layer), and a step of forming a void structure that is a precursor of a porous layer (void layer) on the transparent layer, and a step of forming a void structure that is a precursor of a porous layer (void layer), and a step of forming a void structure that is a precursor of a porous layer (void layer).
  • the process includes a step of preparing a containing liquid containing microporous particles (hereinafter sometimes referred to as "microporous particle containing liquid” or simply “containing liquid”), and a drying process of drying the containing liquid.
  • the method further includes a step of forming a precursor by chemically bonding microporous particles in the dried body to each other in the precursor forming step.
  • the containing liquid is not particularly limited, and is, for example, a suspension containing microporous particles.
  • the microporous particles are a pulverized product of a gel-like compound
  • the void layer is a porous body (preferably a silicone porous body) containing the pulverized product of the gel-like compound.
  • the porous layer can be similarly formed even when the microporous particles are other than the pulverized gel-like compound.
  • a porous layer (void layer) having a very low refractive index is formed.
  • the reason is presumed to be as follows, for example. However, this assumption does not limit the method of forming the porous layer.
  • the three-dimensional structure of the gel-like silicon compound before pulverization is in a state where it is dispersed into a three-dimensional basic structure. Furthermore, in the above method, a precursor of a porous structure based on a three-dimensional basic structure is formed by coating or printing a crushed product of a gel-like silicon compound on a transparent layer. That is, according to the above method, a new porous structure (three-dimensional basic structure) different from the three-dimensional structure of the gel-like silicon compound is formed by coating the crushed material. Therefore, the finally obtained void layer can have a low refractive index that functions to the same degree as, for example, an air layer.
  • the three-dimensional basic structure is fixed because the crushed materials are chemically bonded to each other. Therefore, the finally obtained void layer can maintain sufficient strength and flexibility despite having a structure having voids. Details of the specific structure and formation method of the porous layer are described in, for example, International Publication No. 2019/151073. The description of the publication is incorporated herein by reference.
  • the step is carried out by printing the above-described microporous particle-containing liquid in a predetermined pattern.
  • printing methods include inkjet printing, gravure printing, and screen printing.
  • an adhesive layer 3 covering the porous layer 2 is formed by any appropriate method.
  • the adhesive constituting the adhesive layer 3 is applied to a resin film and dried to form the adhesive layer 3 on the resin film, and then the porous layer 2 is embedded in the adhesive layer 3. It is attached to the porous layer 2 and the transparent layer 1 as shown in FIG.
  • the base material 5 is peeled off from the transparent layer 1.
  • the peeling force when peeling the base material 5 from the transparent layer 1 is preferably 1 N/25 mm or less, more preferably 0.8 N/25 mm or less. Peeling force is measured, for example, by the method below.
  • a laminated film of the base material 5 and the transparent layer 1 is sampled in the form of a strip of 50 mm x 140 mm, and the base material 5 side of the sample is fixed to a glass plate with double-sided tape.
  • An acrylic adhesive layer (thickness 20 ⁇ m) was laminated to a PET film (T100: manufactured by Mitsubishi Plastic Film Co., Ltd.), and adhesive tape pieces cut into 25 mm x 100 mm were laminated to the transparent layer side of the laminated film, and the PET film Laminate with film.
  • the sample is chucked in an Autograph tensile tester (AG-Xplus, manufactured by Shimadzu Corporation) so that the distance between the chucks is 100 mm, and then a tensile test is performed at a tensile speed of 0.3 m/min. .
  • the average test force of the 50 mm peel test is defined as the adhesive peel strength, that is, the adhesive force. Furthermore, adhesive strength can also be measured using the same measuring method.
  • adheresive strength In the present invention, there is no clear distinction between “adhesive strength” and “adhesive strength”.
  • adhesive layer 3 since the adhesive layer 3 is in contact with the transparent layer 1 through the openings 21 of the porous layer 2, when the base material 5 is peeled off, the transparent layer 1 is removed from the porous layer 2. Peeling can be suppressed.
  • an adhesive layer 4 is formed on the surface of the transparent layer 1 opposite to the porous layer 2 by any appropriate method.
  • the adhesive layer 4 is applied to the resin film and dried to form the adhesive layer 4 on the resin film, and then the adhesive layer 4 is attached to the transparent layer 1.
  • an adhesive layer can be formed by applying a pressure-sensitive adhesive or adhesive to the transparent layer and drying it.
  • an optical laminate having the configuration of adhesive layer/porous layer/transparent layer/adhesive layer is manufactured.
  • optical laminate is typically applicable to an optical product 200 including a light guide plate 10, and extracts light propagating through the light guide plate 10 to another optical member. It is possible.
  • the optical laminate 100 is attached to the light guide plate 10 by an adhesive layer 4.
  • other optical members are attached to the adhesive layer 3 of the optical laminate 100.
  • the light guide plate 10 is typically capable of propagating light incident from a light source 11 (typically an LED) in a predetermined direction (horizontal direction in FIG. 2).
  • the porous layer 2 is configured such that a portion with a relatively small opening area is located on the light source 11 side of the light guide plate 10, and a portion with a relatively large opening area is located on the opposite side from the light source 11. , is located.
  • the optical laminate 100 can uniformly extract light from the light guide plate 10, and can propagate the extracted light to another optical member. Furthermore, as described above, since the optical laminate 100 is made thinner, it is possible to suppress the occurrence of color shift.
  • a prism coupler manufactured by Metricon
  • ⁇ 407 nm
  • the refractive index at 407 nm was calculated from the measured value of the total reflection angle
  • the refractive index at 550 nm was converted from the wavelength dispersion of the refractive index separately calculated using an ellipsometer (manufactured by J.A. Woollam).
  • the pulverization process uses a homogenizer (manufactured by SMT Co., Ltd., trade name "UH-50"), and 1.85 g of the gel-like compound in mixture D and IBA are placed in a 5 cc screw bottle.
  • the gel-like silicon compound in the mixed liquid D was pulverized, so that the mixed liquid D became a sol liquid E of the pulverized product.
  • the volume average particle size which indicates the particle size variation of the pulverized material contained in the sol liquid E, was confirmed using a dynamic light scattering nanotrack particle size analyzer (manufactured by Nikkiso Co., Ltd., model UPA-EX150), it was found to be 0.10 ⁇ m to 0. It was .30 ⁇ m.
  • sol solution E 0.062 g of a 1.5% concentration MEK (methyl ethyl ketone) solution of a photobase generator (Wako Pure Chemical Industries, Ltd.: trade name WPBG266) was added to )
  • MEK methyl ethyl ketone
  • WPBG266 photobase generator
  • an acrylic polymer solution Per 100 parts of the solid content of the obtained acrylic polymer solution, 0.2 parts of isocyanate crosslinking agent (Coronate L manufactured by Nippon Polyurethane Industries, an adduct of tolylene diisocyanate of trimethylolpropane), benzoyl peroxide (Japan An acrylic adhesive solution containing 0.3 part of Niper BMT (manufactured by Yushi Co., Ltd.) and 0.2 part of ⁇ -glycidoxypropylmethoxysilane (manufactured by Shin-Etsu Chemical Co., Ltd.: KBM-403) was prepared.
  • isocyanate crosslinking agent Coronate L manufactured by Nippon Polyurethane Industries, an adduct of tolylene diisocyanate of trimethylolpropane
  • benzoyl peroxide Japan An acrylic adhesive solution containing 0.3 part of Niper BMT (manufactured by Yushi Co., Ltd.) and 0.2 part of ⁇
  • the above acrylic adhesive solution was applied to one side of a silicone-treated polyethylene terephthalate (PET) film (manufactured by Mitsubishi Chemical Polyester Film Co., Ltd., thickness: 38 ⁇ m) so that the thickness of the first adhesive layer after drying was It was applied to a thickness of 10 ⁇ m and dried at 150° C. for 3 minutes to form a first adhesive layer.
  • PET polyethylene terephthalate
  • the storage modulus of the obtained adhesive was 1.3 ⁇ 10 5 (Pa).
  • 0.1 part of isocyanate crosslinking agent Takenate D110N, trimethylolpropane xylylene diisocyanate, manufactured by Mitsui Takeda Chemical Co., Ltd.
  • benzoyl peroxide manufactured by NOF Corporation
  • a solution of an acrylic adhesive composition was prepared by blending 0.1 part of Niper BMT) and 0.2 part of ⁇ -glycidoxypropylmethoxysilane (KBM-403, manufactured by Shin-Etsu Chemical Co., Ltd.).
  • a solution of the above acrylic adhesive composition was applied to one side of a polyethylene terephthalate film (separator film: manufactured by Mitsubishi Chemical Polyester Film Co., Ltd., MRF38) treated with a silicone release agent, and heated at 150°C for 3 minutes. After drying, a second adhesive layer having a thickness of 12 ⁇ m was formed on the surface of the separator film.
  • the storage modulus of the obtained adhesive was 8.2 ⁇ 10 4 (Pa).
  • Example 1 After coating a polyvinyl alcohol (PVA) aqueous solution on the base material (PET resin film), the coating film was dried. As a result, a PVA layer as a transparent layer was formed on the base material. The thickness of the PVA layer was 3 ⁇ m.
  • the coating solution for forming a porous layer of Production Example 1 was pattern coated on the surface of the PVA layer opposite to the base material by gravure printing, and then the coating film was dried. This formed a patterned porous layer on the PVA layer.
  • the pattern of the porous layer had a gradation distribution in which the opening ratio per unit area increased toward one side in the width direction.
  • the refractive index of the porous layer was 1.19.
  • the thickness of the porous layer was 0.9 ⁇ m.
  • the first adhesive layer obtained in Production Example 2 was attached to the porous layer.
  • the PET base material was peeled from the PVA layer at a peel angle of 180° and a peel rate of 300 mm/min. The peeling force at this time was measured using an autograph tensile tester. The results are shown in Table 1.
  • the second adhesive layer obtained in Production Example 3 was attached to the surface of the PVA layer opposite to the porous layer.
  • Example 2 An optical laminate was obtained in the same manner as in Example 1, except that a polymethyl methacrylate (PMMA) aqueous solution was used in place of the PVA aqueous solution and a PMMA layer as a transparent layer was formed on the base material.
  • PMMA polymethyl methacrylate
  • Example 3 An optical laminate was obtained in the same manner as in Example 1, except that an ethanol solution of polyvinyl acetal was used instead of the PVA aqueous solution to form a polyvinyl acetal layer as a transparent layer on the base material.
  • Example 4 The procedure was the same as in Example 1, except that a base material in which a CuO sputtered film was laminated on a polyethylene terephthalate (PET) film was prepared, and two SiO layers were formed as a transparent layer on the CuO sputtered film by sputtering. An optical laminate was obtained.
  • PET polyethylene terephthalate
  • Example 5 An optical laminate was obtained in the same manner as in Example 1, except that the coating liquid for forming a porous layer of Production Example 1 was pattern-coated by inkjet printing instead of gravure printing.
  • the optical laminate according to the embodiment of the present invention can be used for various optical products, and can be particularly suitably used for optical products equipped with a light guide plate.

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Abstract

薄厚化を図ることができ、かつ、優れた光学性能を維持できる光学積層体および光学積層体の製造方法が提供される。本発明の実施形態による光学積層体は、厚みが２０μｍ以下である透明層と；前記透明層の厚み方向に一方面に所定のパターンで直接設けられ、屈折率が１．２５以下である多孔質層と；前記透明層に対して前記多孔質層と反対側に配置され、前記透明層と接触する接着層と；前記透明層に対して前記接着層と反対側に配置され、前記多孔質層を覆う粘着剤層と；を備えている。

Description

光学積層体および光学積層体の製造方法
　本発明は、光学積層体および光学積層体の製造方法に関する。
　光を伝搬する導光板に、屈折率が導光板よりも小さい低屈折率層を含む光学積層体を貼り付けて、導光板における光の伝搬を任意に制御することが知られている。このような低屈折率層をパターン化して、光学積層体に光取り出し機能を付与することが検討されている。例えば、基材と、基材上に設けられる可変屈折率抽出層とを備え、可変屈折率抽出層が、相対的に屈折率が小さい第１の物質が選択的に印刷される第１の領域と、相対的に屈折率が大きい第２の物質が第１の物質にオーバーコートされて形成される第２の領域とを含む、光学積層体が提案されている（例えば、特許文献１参照）。特許文献１に記載の光学積層体は、基材における可変屈折率抽出層と反対側の表面に粘着剤層が形成され、粘着剤層によって導光板に貼り付けられる。近年、導光板を備える光学製品の用途が多様化しており、光学製品の小型化、ひいては導光板に貼り付けられる光学積層体の薄型化が望まれている。しかし、特許文献１に記載の光学積層体は第１の物質が選択的に印刷される基材を含んでおり、当該光学積層体の薄型化を図ることは困難である。基材の薄型化や、基材を可変屈折率抽出層から剥離して除去することも検討されるが、基材の薄型化は光学積層体の製造安定性の観点から困難であり、当該基材を剥離すると可変屈折率抽出層が損傷する場合がある。また、当該基材を剥離して、可変屈折率抽出層に直接粘着剤層を設けると、可変屈折率抽出層の光学性能を十分に維持できないという問題がある。
国際公開第２０１４／０３１７２６号
　本発明は上記従来の課題を解決するためになされたものであり、その主たる目的は、薄厚化を図ることができ、かつ、優れた光学性能を維持できる光学積層体および光学積層体の製造方法を提供することにある。
　本発明の実施形態による光学積層体は、厚みが２０μｍ以下である透明層と；該透明層の厚み方向の一方面に所定のパターンで直接設けられ、屈折率が１．２５以下である多孔質層と；該透明層に対して該多孔質層と反対側に配置され、該透明層と接触している接着層と；該透明層に対して該接着層と反対側に配置され、前記多孔質層を覆う粘着剤層と；を備えている。
　１つの実施形態においては、上記透明層は、上記接着層を構成する成分が上記多孔質層に浸透することを抑制するバリア機能を有している。
　１つの実施形態においては、上記透明層の空隙率が、上記多孔質層の空隙率よりも小さい。
　１つの実施形態においては、上記粘着剤層は、２３℃における貯蔵弾性率が１．０×１０５（Ｐａ）以上である粘着剤で構成されている。
　本発明の別の局面による光学積層体の製造方法は、基材上に厚みが２０μｍ以下である透明層を形成する工程と；該透明層における基材と反対側の面に、屈折率が１．２５以下である多孔質層をパターン形成する工程と；該多孔質層に対して透明層と反対側から多孔質層を覆うように、粘着剤層を形成する工程と；上記基材を上記透明層から剥離する工程と；該透明層における多孔質層と反対側の面に接着層を形成する工程と；を含んでいる。
　１つの実施形態においては、上記基材を上記透明層から剥離するときの剥離力が、１Ｎ／２５ｍｍ以下である。
　本発明の実施形態によれば、薄厚化を図ることができ、かつ、優れた光学性能を維持できる光学積層体を実現することができる。
図１は、本発明の１つの実施形態による光学積層体の概略断面図である。 図２は、図１の光学積層体を備える光学製品の概略断面図である。 図３（ａ）～図３（ｅ）は、本発明の１つの実施形態による光学積層体の製造方法を説明するための概略断面図である。
　以下、本発明の実施形態について説明するが、本発明はこれらの実施形態には限定されない。最初に、光学積層体の全体構成の概略を説明し、次いで、光学積層体の構成要素を具体的に説明する。
Ａ．光学積層体の全体構成
　図１は本発明の１つの実施形態による光学積層体の概略断面図であり；図２は図１の光学積層体を備える光学製品の概略断面図である。図示例の光学積層体１００は、厚みが２０μｍ以下である透明層１と；透明層１の厚み方向の一方面に所定のパターンで直接設けられ、屈折率が１．２５以下である多孔質層２と；透明層１に対して多孔質層２と反対側に配置され、透明層１と接触している接着層４と；透明層１に対して接着層４と反対側に配置され、多孔質層２を覆う粘着剤層３と；を備えている。このような構成では、多孔質層と接着層との間に透明層が配置され、該透明層の厚みが２０μｍ以下であるので、光学積層体の薄厚化を図ることができ、かつ、多孔質層の屈折率を上記上限以下に維持することができる。そのため、光学積層体の優れた光学性能を十分に維持できる。透明層１の厚みは、好ましくは１０μｍ以下、より好ましくは５μｍ以下、さらに好ましくは４μｍ以下であり、代表的には０．１μｍ以上である。多孔質層２は、代表的には内部に空隙を有する。多孔質層２の屈折率は、好ましくは１．２０未満、より好ましくは１．１９以下、さらに好ましくは１．１８以下であり、代表的には１．１０以上である。屈折率は、特に断らない限り、波長５５０ｎｍにおいて測定した屈折率をいう。
　１つの実施形態において、透明層１の厚み方向の一方面の一部は、多孔質層２から露出していてもよい。前記露出部分は、粘着剤層３と接触している。そのため、粘着剤層３は、多孔質層２および透明層１と接触している。これにより、加工前の積層体のハンドリング時における多孔質層２に対する透明層１の剥離を抑制できる。粘着剤層３の屈折率は、代表的には多孔質層２の屈折率よりも大きい。粘着剤層３の屈折率は、１．２５を超過し、好ましくは１．４以上であり、代表的には１．７以下である。
　１つの実施形態において、透明層１は、接着層４を構成する成分が多孔質層２に浸透することを抑制するバリア機能を有するバリア層１ａである。そのため、多孔質層の屈折率の上昇を安定して抑制できる。接着層４は、粘着剤層であってもよく、接着剤層であってもよい。
　１つの実施形態において、透明層１の空隙率は、多孔質層２の空隙率よりも小さい。このような構成によれば、透明層１のバリア性能を十分に確保でき、接着層を構成する粘着剤または接着剤が多孔質層の空隙に入り込むことを安定して抑制できる。
　透明層１の空隙率は、例えば１５体積％以下、好ましくは１０体積％以下であり、下限は例えば１体積％以上である。多孔質層２の空隙率は、例えば１０体積％を超過し、好ましくは２０体積％以上、より好ましくは３０体積％以上、さらに好ましくは３５体積％以上であり、例えば６０体積％以下、好ましくは５５体積％以下、より好ましくは５０体積％以下、さらに好ましくは４５体積％以下である。空隙率がこのような範囲であれば、多孔質層の屈折率を適切な範囲とすることができ、かつ、所定の機械的強度を確保することができる。空隙率は、エリプソメーターで測定した屈折率の値から、Ｌｏｒｅｎｔｚ‐Ｌｏｒｅｎｚ’ｓ　ｆｏｒｍｕｌａ（ローレンツ－ローレンツの式）より空隙率を算出された値である。
　１つの実施形態において、粘着剤層３は、２３℃における貯蔵弾性率が１．０×１０５（Ｐａ）以上である粘着剤で構成されている。粘着剤層３を構成する粘着剤の２３℃における貯蔵弾性率は、好ましくは１．１×１０５（Ｐａ）以上、より好ましくは１．２×１０５（Ｐａ）以上である。粘着剤の貯蔵弾性率が上記下限以上であると、粘着剤層を構成する粘着剤が多孔質層の空隙に入り込むことを抑制できる。そのため、多孔質層の屈折率の上昇をより安定して抑制できる。貯蔵弾性率は、ＪＩＳ　Ｋ　７２４４－１「プラスチック－動的機械特性の試験方法」に記載の方法に準拠して、周波数１Ｈｚの条件で、－５０℃～１５０℃の範囲で昇温速度５℃／分で測定した際の、２３℃における値を読み取ることにより求められる。粘着剤層３を構成する粘着剤の２３℃における貯蔵弾性率の上限は、代表的には１００×１０５（Ｐａ）以下である。
　以下、透明層、多孔質層、接着層、ならびに、粘着剤層について具体的に説明する。
Ｂ．透明層
　透明層１は、光を透過可能である。透明層１の全光線透過率は、例えば７０％～１００％であり、好ましくは８０％～９９％である。透明層の全光線透過率が上記範囲であれば、光学積層体全体として優れた透明性を実現できる。その結果、光学積層体の用途における悪影響を抑制することができる。
　透明層１は、光を透過可能であれば、任意の適切な構成を採用し得る。透明層１として、例えば、樹脂フィルム、無機薄膜が挙げられる。樹脂フィルムの材料として、例えば、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）；ポリメチルメタクルレート（ＰＭＭＡ）などの（メタ）アクリル系樹脂；ポリビニルアセタール樹脂；ポリカーボネート樹脂、ポリアリレート樹脂、ポリウレタン系樹脂などの極性基を有する熱可塑性樹脂材料；アクリル系ハードコート樹脂材料、エポキシ系ハードコート樹脂材料、シリコーン系ハードコート樹脂材料などの熱もしくはＵＶ硬化性樹脂材料が挙げられる。なお、（メタ）アクリル系とは、アクリル系および／またはメタクリル系をいう。樹脂フィルムの材料は、単独でまたは組み合わせて使用できる。また、前記樹脂フィルムは、樹脂組成単独でもよいし、前記樹脂フィルムの物性変化のために他の物質が添加されていてもよい。具体的には、ＰＶＡ中への架橋構造導入のためにホウ酸化合物やシラン系化合物の添加が挙げられる。
　無機薄膜の材料として、例えば、ＳｉＯ２、ＺＴＯ、ＩＴＯ、ＩＺＯ、ＴｉＯ２、Ｓｉ、ＺｎＯ、ＡＺＯ、Ａｌ２Ｏ３、ＭｇＯ、ＭｇＦ２、ＳｉＮが挙げられる。無機薄膜の材料は、単独でまたは組み合わせて使用できる。
Ｃ．多孔質層
　多孔質層２は、透明層１の厚み方向の一方面に直接設けられており、所定のパターン形状を有している。多孔質層２は、代表的には、パターンを規定する複数の開口部２１を有している。１つの実施形態では、多孔質層２は、透明層１の厚み方向と直交する所定方向の一方に向かうにつれて、単位面積あたりの開口割合が大きくなるグラデーションパターンを有している。開口部２１は、任意の適切な形状およびサイズを採用し得る。多孔質層２がグラデーションパターンを有する場合、同一のサイズを有する開口部２１を所定方向の一方に向かうにつれて疎となるように分布させてもよく、開口部２１のサイズを所定方向の一方に向かうにつれて大きくなるように変更してもよい。
　多孔質層２の全光線透過率は、例えば８５％～９９％であり、好ましくは８７％～９８％であり、より好ましくは８９％～９７％である。多孔質層２のヘイズは、例えば５％未満であり、好ましくは３％未満である。一方、ヘイズは、例えば０．１％以上であり、好ましくは０．２％以上である。このような多孔質層を所定の位置に設けることにより、光学積層体全体として優れた透明性を実現することができる。ヘイズは、例えば、以下のような方法により測定できる。
　空隙層（多孔質層）を５０ｍｍ×５０ｍｍのサイズにカットし、ヘイズメーター（村上色彩技術研究所社製：ＨＭ－１５０）にセットしてヘイズを測定する。ヘイズ値については、以下の式より算出する。
ヘイズ（％）＝［拡散透過率（％）／全光線透過率（％）］×１００（％）
　多孔質層２の厚みは、例えば３０ｎｍ～５μｍであり、好ましくは２００ｎｍ～４μｍであり、より好ましくは４００ｎｍ～３μｍであり、さらに好ましくは６００ｎｍ～２μｍである。多孔質層の厚みがこのような範囲であれば、可視光～赤外領域の光に対して多孔質層が効果的に全反射機能を示すことができる。
　多孔質層２は、上記所望の特性を有する限りにおいて、任意の適切な構成が採用され得る。多孔質層は、好ましくは塗工または印刷により形成され得る。多孔質層を構成する材料としては、例えば、国際公開第２００４／１１３９６６号、特開２０１３－２５４１８３号公報、および特開２０１２－１８９８０２号公報に記載の材料を採用し得る。代表例としては、ケイ素化合物が挙げられる。ケイ素化合物としては、例えば、シリカ系化合物；加水分解性シラン類、ならびにその部分加水分解物および脱水縮合物；シラノール基を含有するケイ素化合物；ケイ酸塩を酸やイオン交換樹脂に接触させることにより得られる活性シリカが挙げられる。有機ポリマー；重合性モノマー（例えば、（メタ）アクリル系モノマー、およびスチレン系モノマー）；硬化性樹脂（例えば、（メタ）アクリル系樹脂、フッ素含有樹脂、およびウレタン樹脂）も挙げられる。これらの材料は、単独で用いてもよく組み合わせて用いてもよい。多孔質層は、このような材料の溶液または分散液を塗工または印刷等することにより形成され得る。
　多孔質層における空隙（孔）のサイズは、空隙（孔）の長軸の直径および短軸の直径のうち、長軸の直径を指すものとする。空隙（孔）のサイズは、例えば、２ｎｍ～５００ｎｍである。空隙（孔）のサイズは、例えば２ｎｍ以上であり、好ましくは５ｎｍ以上であり、より好ましくは１０ｎｍ以上であり、さらに好ましくは２０ｎｍ以上である。一方、空隙（孔）のサイズは、例えば５００ｎｍ以下であり、好ましくは２００ｎｍ以下であり、より好ましくは１００ｎｍ以下である。空隙（孔）のサイズの範囲は、例えば２ｎｍ～５００ｎｍであり、好ましくは５ｎｍ～５００ｎｍであり、より好ましくは１０ｎｍ～２００ｎｍであり、さらに好ましくは２０ｎｍ～１００ｎｍである。空隙（孔）のサイズは、目的および用途等に応じて、所望のサイズに調整することができる。
　空隙（孔）のサイズは、ＢＥＴ試験法により定量化できる。具体的には、比表面積測定装置（マイクロメリティック社製：ＡＳＡＰ２０２０）のキャピラリに、サンプル（形成された空隙層）を０．１ｇ投入した後、室温で２４時間、減圧乾燥を行って、空隙構造内の気体を脱気する。そして、上記サンプルに窒素ガスを吸着させることで吸着等温線を描き、細孔分布を求める。これによって、空隙サイズが評価できる。
　上記内部に空隙を有する多孔質層としては、例えば、多孔質層、および／または空気層を少なくとも一部に有する多孔質層が挙げられる。多孔質層は、代表的には、エアロゲル、および／または粒子（例えば、中空微粒子および／または多孔質粒子）を含む。多孔質層は、好ましくはナノポーラス層（具体的には、９０％以上の微細孔の直径が１０－１ｎｍ～１０３ｎｍの範囲内の多孔質層）であり得る。
　上記粒子としては、任意の適切な粒子を採用し得る。粒子は、代表的には、シリカ系化合物からなる。粒子の形状としては、例えば、球状、板状、針状、ストリング状、およびブドウの房状が挙げられる。ストリング状の粒子としては、例えば、球状、板状、または針状の形状を有する複数の粒子が数珠状に連なった粒子、短繊維状の粒子（例えば、特開２００１－１８８１０４号公報に記載の短繊維状の粒子）、およびこれらの組み合わせが挙げられる。ストリング状の粒子は、直鎖状であってもよく、分岐状であってもよい。ブドウの房状の粒子としては、例えば、球状、板状、および針状の粒子が複数凝集してブドウの房状になったものが挙げられる。粒子の形状は、例えば透過電子顕微鏡で観察することによって確認できる。
　以下、多孔質層の具体的な構成の一例について説明する。本実施形態の多孔質層は、微細な空隙構造を形成する一種類または複数種類の構成単位からなり、該構成単位同士が触媒作用を介して化学的に結合している。構成単位の形状としては、例えば、粒子状、繊維状、棒状、平板状が挙げられる。構成単位は、１つの形状のみを有していてもよく、２つ以上の形状を組み合わせて有していてもよい。以下においては、主として、多孔質層が、上記微細孔粒子どうしが化学的に結合している多孔体の空隙層である場合について説明する。
　このような空隙層は、空隙層形成工程において、例えば微細孔粒子（多孔質粒子）どうしを化学的に結合させることにより形成され得る。なお、本発明の実施形態において「粒子」（例えば、上記微細孔粒子）の形状は特に限定されず、例えば球状でもよく他の形状でもよい。また、本発明の実施形態において、上記微細孔粒子は、例えば、ゾルゲル数珠状粒子、ナノ粒子（中空ナノシリカ・ナノバルーン粒子）、ナノ繊維等であってもよい。微細孔粒子は、代表的には無機物を含む。無機物の具体例としては、ケイ素（Ｓｉ）、マグネシウム（Ｍｇ）、アルミニウム（Ａｌ）、チタン（Ｔｉ）、亜鉛（Ｚｎ）、ジルコニウム（Ｚｒ）が挙げられる。これらは、単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。１つの実施形態においては、上記微細孔粒子は、例えばケイ素化合物の微細孔粒子（多孔質粒子）であり、上記多孔体は、例えばシリコーン多孔体である。上記ケイ素化合物の微細孔粒子は、例えば、ゲル状ケイ素化合物の粉砕体を含む。また、多孔質層および／または空気層を少なくとも一部に有する多孔質層の別形態としては、例えば、ナノファイバー等の繊維状物質からなり、該繊維状物質が絡まり合い空隙が形成されて層を成している空隙層がある。このような空隙層の製造方法は特に限定されず、例えば、上記微細孔粒子どうしが化学的に結合している多孔体の空隙層の場合と同様である。さらに別の形態としては、中空ナノ粒子やナノクレイを用いた空隙層、中空ナノバルーンやフッ化マグネシウムを用いて形成した空隙層が挙げられる。空隙層は、単一の構成物質からなる空隙層であってもよいし、複数の構成物質からなる空隙層であってもよい。空隙層は、単一の上記形態で構成されていてもよく、複数の上記形態を含んで構成されていてもよい。
　本実施形態においては、多孔体の多孔質構造は、例えば、孔構造が連続した連泡構造体であり得る。連泡構造体とは、例えば上記シリコーン多孔体において、三次元的に孔構造が連なっていることを意味し、孔構造の内部空隙が連続している状態ともいえる。多孔質体が連泡構造を有することにより、空隙率を高めることが可能である。ただし、中空シリカのような独泡粒子（個々に孔構造を有する粒子）を使用する場合には、連泡構造を形成できない。一方、例えばシリカゾル粒子（ゾルを形成するゲル状ケイ素化合物の粉砕物）を使用する場合、当該粒子が三次元の樹状構造を有するために、塗工膜（ゲル状ケイ素化合物の粉砕物を含むゾルの塗工膜）中で当該樹状粒子が沈降および堆積することで、容易に連泡構造を形成することが可能である。多孔質層は、より好ましくは、連泡構造が複数の細孔分布を含むモノリス構造を有する。モノリス構造は、例えば、ナノサイズの微細な空隙が存在する構造と、同ナノ空隙が集合した連泡構造とを含む階層構造を意味する。モノリス構造を形成する場合、例えば、微細な空隙で膜強度を付与しつつ、粗大な連泡空隙で高い空隙率を付与し、膜強度と高空隙率とを両立することができる。このようなモノリス構造は、好ましくは、シリカゾル粒子に粉砕する前段階のゲル（ゲル状ケイ素化合物）において、生成する空隙構造の細孔分布を制御することにより形成され得る。また例えば、ゲル状ケイ素化合物を粉砕する際、粉砕後のシリカゾル粒子の粒度分布を所望のサイズに制御することにより、モノリス構造を形成することができる。
　多孔質層は、例えば上記のようにゲル状化合物の粉砕物を含み、当該粉砕物同士が化学的に結合している。多孔質層における粉砕物同士の化学的な結合（化学結合）の形態は、特に制限されず、例えば架橋結合、共有結合、水素結合が挙げられる。
　多孔質層における上記粉砕物の体積平均粒子径は、例えば０．０５μｍ以上であり、好ましくは０．１０μｍ以上であり、より好ましくは０．１１μｍ以上である。一方、体積平均粒子径は、例えば１．００μｍ以下であり、好ましくは０．９０μｍ以下であり、より好ましくは０．５０μｍ以下である。体積平均粒子径の範囲は、例えば０．０５μｍ～１．００μｍであり、好ましくは０．１０μｍ～０．９０μｍであり、より好ましくは０．１１μｍ～０．５５μｍである。粒度分布は、例えば、動的光散乱法、レーザー回折法等の粒度分布評価装置、および走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）、透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）等の電子顕微鏡等により測定することができる。なお、体積平均粒子径は、粉砕物の粒度のバラツキの指標である。
　ゲル状化合物の種類は、特に制限されない。ゲル状化合物としては、例えばゲル状ケイ素化合物が挙げられる。
　また、多孔質層（空隙層）においては、例えば、含まれるケイ素原子がシロキサン結合していることが好ましい。具体例として、空隙層に含まれる全ケイ素原子のうち、未結合のケイ素原子（つまり、残留シラノール）の割合は、例えば５０％未満であり、好ましくは３０％以下であり、より好ましくは１５％以下である。
Ｄ．接着層
　接着層４は、詳しくは後述するが、光学積層体１００を光学部材（代表的には導光板１０）に貼り付けるために設けられる。接着層４は、透明層１における多孔質層２と反対側の面に設けられている。接着層４は、多孔質層２と接触していないため、その構成は特に制限されず、任意の適切な構成を採用し得る。接着層４は、上記の通り、粘着剤層であってもよく、接着剤層であってもよい。接着層４が粘着剤層である場合、粘着剤層３を第１粘着剤層３とし、接着層４を第２粘着剤層４ａとして区別する。
　第２粘着剤層４ａを構成する粘着剤として、例えば（メタ）アクリル系粘着剤が挙げられる。第２粘着剤層４ａの厚みは、例えば５μｍ以上２００μｍ以下、好ましくは１００μｍ以下である。
　接着剤層を構成する接着剤として、例えば熱硬化型接着剤、紫外線硬化型接着剤が挙げられる。接着剤層の厚みは、例えば０．１μｍ以上２００μｍ以下である。
Ｅ．粘着剤層（第１粘着剤層）
　粘着剤層３は、詳しくは後述するが、光学積層体１００を光学部材に貼り付けるために設けられる。つまり、光学積層体１００は、２つの光学部材を接続可能な両面粘接着構成を有している。１つの実施形態において、粘着剤層３は、多孔質層２を埋め込むように覆っており、多孔質層２が有する開口部２１を介して、透明層１と接触している。
　粘着剤層３を構成する粘着剤としては、上記のような特性を有する限りにおいて任意の適切な粘着剤が用いられ得る。粘着剤としては、代表的には、アクリル系粘着剤（アクリル系粘着剤組成物）が挙げられる。アクリル系粘着剤組成物は、代表的には、（メタ）アクリル系ポリマーを主成分（ベースポリマー）として含む。（メタ）アクリル系ポリマーは、粘着剤組成物の固形分中、例えば５０質量％以上、好ましくは７０質量％以上、より好ましくは９０質量％以上の割合で粘着剤組成物に含有され得る。（メタ）アクリル系ポリマーは、モノマー単位としてアルキル（メタ）アクリレートを主成分として含有する。なお、（メタ）アクリレートはアクリレートおよび／またはメタクリレートをいう。アルキル（メタ）アクリレートのアルキル基としては、例えば、１個～１８個の炭素原子を有する直鎖状または分岐鎖状のアルキル基が挙げられる。当該アルキル基の平均炭素数は、好ましくは３個～９個である。（メタ）アクリル系ポリマーを構成するモノマーとしては、アルキル（メタ）アクリレート以外に、カルボキシル基含有モノマー、ヒドロキシル基含有モノマー、アミド基含有モノマー、芳香環含有（メタ）アクリレート、複素環含有（メタ）アクリレート等のコモノマーが挙げられる。コモノマーは、好ましくはヒドロキシル基含有モノマーおよび／または複素環含有（メタ）アクリレートであり、より好ましくはＮ－アクリロイルモルホリンである。アクリル系粘着剤組成物は、好ましくは、シランカップリング剤および／または架橋剤を含有し得る。シランカップリング剤としては、例えばエポキシ基含有シランカップリング剤が挙げられる。架橋剤としては、例えば、イソシアネート系架橋剤、過酸化物系架橋剤が挙げられる。このような粘着剤層またはアクリル系粘着剤組成物の詳細は、例えば特許第４１４０７３６号に記載されており、当該特許公報の記載は本明細書に参考として援用される。
　粘着剤層３の厚みは、例えば３μｍ～３０μｍ、好ましくは５μｍ～１０μｍである。粘着剤層の厚みがこのような範囲であれば、充分な密着力を有しつつ、光学積層体の薄型化を図ることができる。
Ｆ．光学積層体の製造方法
　次に、１つの実施形態による光学積層体の製造方法について説明する。
　図３（ａ）～図３（ｅ）は、本発明の１つの実施形態による光学積層体の製造方法を説明するための概略断面図である。
　１つの実施形態による光学積層体の製造方法は、基材５上に厚みが２０μｍ以下である透明層１を形成する工程と；透明層１における基材５と反対側の面に、屈折率が１．２５以下である多孔質層２をパターン形成する工程と；多孔質層２に対して透明層１と反対側から多孔質層２を覆うように粘着剤層３を形成する工程と；基材５を透明層１から剥離する工程と；透明層１における多孔質層２と反対側の面に接着層４を形成する工程と；を含んでいる。
　当該方法では、図３（ａ）に示すように、まず、基材５上に、上記透明層１を任意の適切な方法で形成する。基材５は、多孔質層２のパターン形成が安定して実施可能となるように、透明層１および多孔質層２を支持できれば、その構成は特に制限されない。基材５として、任意の適切な樹脂フィルムが採用され得る。当該樹脂フィルムの主成分となる材料の具体例としては、トリアセチルセルロース（ＴＡＣ）などのセルロース系樹脂；ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）などのポリエステル系；ポリビニルアルコール系；ポリカーボネート系；ポリアミド系；ポリイミド系；ポリエーテルスルホン系；ポリスルホン系；ポリスチレン系；ポリノルボルネン系；ポリオレフィン系；（メタ）アクリル系；アセテート系が挙げられる。また、（メタ）アクリル系、ウレタン系、（メタ）アクリルウレタン系、エポキシ系、シリコーン系等の熱硬化型樹脂または紫外線硬化型樹脂等も挙げられる。基材５の表面には、酸化銅膜などの無機薄膜が設けられていてもよい。
　基材５の厚みは、例えば５μｍを超過し、好ましくは１０μｍ以上であり、例えば１００μｍ以下である。
　上記透明層１が樹脂フィルムから構成される場合、樹脂フィルムの材料が溶解された溶液を基材５上に塗工した後、当該塗膜を乾燥させて、透明層１（樹脂フィルム）を形成する。また、別途調製した透明層（樹脂フィルム）を基材に貼り付けることもできる。
　上記透明層１が無機薄膜から構成される場合、無機薄膜の材料を、スパッタリングなどの成膜方法により基材５上に成膜して、透明層１（無機薄膜）を形成する。
　次いで、図３（ｂ）に示すように、透明層１における基材５と反対側の面に上記多孔質層２を、任意の適切な方法でパターン形成する。つまり、基材５により透明層１が支持された状態で、透明層１上に多孔質層２をパターン形成する。そのため、多孔質層２のパターン形成を安定して実施できる。
　１つの実施形態において、当該工程は、代表的には、透明層上に多孔質層（空隙層）の前駆体である空隙構造を形成する前駆体形成工程、および、前駆体形成工程後に当該前駆体内部で架橋反応を起こさせる架橋反応工程、を含む。当該工程は、微細孔粒子を含む含有液（以下、「微細孔粒子含有液」または単に「含有液」という場合がある。）を作製する含有液作製工程、および、当該含有液を乾燥させる乾燥工程をさらに含み、前駆体形成工程において、乾燥体中の微細孔粒子どうしを化学的に結合させて前駆体を形成する。含有液は、特に限定されず、例えば、微細孔粒子を含む懸濁液である。なお、以下においては、主として、微細孔粒子がゲル状化合物の粉砕物であり、空隙層がゲル状化合物の粉砕物を含む多孔体（好ましくはシリコーン多孔体）である場合について説明する。ただし、多孔質層は、微細孔粒子がゲル状化合物の粉砕物以外である場合も、同様に形成することができる。
　上記の方法によれば、例えば、非常に低い屈折率を有する多孔質層（空隙層）が形成される。その理由は、例えば以下のように推測される。ただし、当該推測は、多孔質層の形成方法を限定するものではない。
　上記粉砕物は、ゲル状ケイ素化合物を粉砕したものであるため、粉砕前のゲル状ケイ素化合物の三次元構造が、三次元基本構造に分散された状態となっている。さらに、上記方法では、ゲル状ケイ素化合物の破砕物を透明層上に塗工または印刷することで、三次元基本構造に基づく多孔性構造の前駆体が形成される。つまり、上記の方法によれば、ゲル状ケイ素化合物の三次元構造とは異なる、粉砕物の塗工による新たな多孔構造（三次元基本構造）が形成される。このため、最終的に得られる空隙層においては、例えば空気層と同程度に機能する低屈折率を実現することができる。さらに、上記の方法においては、砕物同士を化学的に結合させるため、三次元基本構造が固定化される。このため、最終的に得られる空隙層は、空隙を有する構造であるにもかかわらず、十分な強度と可撓性とを維持することができる。多孔質層の具体的な構成および形成方法の詳細は、例えば国際公開第２０１９／１５１０７３号に記載されている。当該公報の記載は、本明細書に参考として援用される。
　１つの実施形態において、当該工程は、上記した微細孔粒子含有液を所定のパターンに印刷して実施される。印刷方法として、例えばインクジェット印刷、グラビア印刷、スクリーン印刷が挙げられる。
　次いで、図３（ｃ）に示すように、多孔質層２を覆う粘着剤層３を任意の適切な方法で形成する。１つの実施形態において、粘着剤層３を構成する粘着剤を樹脂フィルムに塗布および乾燥して、樹脂フィルム上に粘着剤層３を形成した後、粘着剤層３を、多孔質層２を埋め込むように、多孔質層２および透明層１に貼り付ける。
　次いで、図３（ｄ）に示すように、基材５を透明層１から剥離する。基材５を透明層１から剥離するときの剥離力は、好ましくは１Ｎ／２５ｍｍ以下、より好ましくは０．８Ｎ／２５ｍｍ以下である。剥離力は、例えば下記の方法で測定される。
　基材５と透明層１の積層フィルムを、５０ｍｍ×１４０ｍｍの短冊状にサンプリングを行い、前記サンプルの基材５側をガラス板に両面テープで固定する。ＰＥＴフィルム（Ｔ１００：三菱樹脂フィルム社製）にアクリル粘着層（厚み２０μｍ）を貼合し、２５ｍｍ×１００ｍｍにカットした粘着テープ片を、前記積層フィルムにおける、透明層側に貼合し、前記ＰＥＴフィルムとのラミネートを行う。次に、前記サンプルを、オートグラフ引っ張り試験機（島津製作所社製：ＡＧ－Ｘｐｌｕｓ）にチャック間距離が１００ｍｍになるようにチャッキングした後に、０．３ｍ／ｍｉｎの引張速度で引っ張り試験を行う。５０ｍｍピール試験を行った平均試験力を、粘着ピール強度、すなわち粘着力とする。また、接着力も同一の測定方法で測定できる。本発明において、「粘着力」と「接着力」とに明確な区別はない。
　１つの実施形態において、粘着剤層３が多孔質層２の開口部２１を介して透明層１と接触しているので、基材５の剥離に伴って、透明層１が多孔質層２から剥離することを抑制できる。
　次いで、図３（ｅ）に示すように、透明層１における多孔質層２と反対側の面に接着層４を任意の適切な方法で形成する。１つの実施形態において、接着層４を構成する粘着剤または接着剤を樹脂フィルムに塗布および乾燥して、樹脂フィルム上に接着層４を形成した後、接着層４を透明層１に貼り付ける。また、粘着剤または接着剤を透明層に塗布して乾燥させ、接着層を形成することもできる。
　以上によって、粘着剤層／多孔質層／透明層／接着層の構成を有する光学積層体が製造される。
Ｇ．光学積層体の使用形態
　本発明の実施形態による光学積層体は、代表的には、導光板１０を備える光学製品２００に適用可能であり、導光板１０を伝搬する光を別の光学部材に取り出し可能である。１つの実施形態においては、図２に示すように、光学積層体１００は、接着層４によって導光板１０に貼り付けられる。図示しないが、光学積層体１００の粘着剤層３には、他の光学部材が貼り付けられている。
　導光板１０は、代表的には、光源１１（代表的にはＬＥＤ）から入射された光を、所定方向（図２における左右方向）に伝搬可能である。多孔質層２は、好ましくは、開口面積が相対的に小さい部分が導光板１０の光源１１側に位置し、かつ、開口面積が相対的に大きい部分が光源１１と逆側に位置するように、配置されている。これによって、光学積層体１００は、導光板１０から光を均一に取り出すことができ、取り出した光を別の光学部材に伝搬することができる。また、上記のように、光学積層体１００が薄型化されているので、カラーシフトが生じることを抑制できる。
　以下、実施例によって本発明を具体的に説明するが、本発明はこれら実施例によって限定されるものではない。なお、各特性の測定方法は以下の通りである。また、特に明記しない限り、実施例における「％」および「部」は質量基準である。
（１）屈折率
　粘着剤層を多孔質層上に貼り合わせる前では、多孔質層を形成した後に２５ｍｍ×５０ｍｍのサイズにカットしたものを、粘着剤を介してガラス板（厚み：３ｍｍ）の表面に貼合した。上記ガラス板の裏面中央部（直径２０ｍｍ程度）を黒マジックで塗りつぶして、該ガラス板の裏面で反射しないサンプルとした。エリプソメーター（Ｊ．Ａ．Ｗｏｏｌｌａｍ　Ｊａｐａｎ社製：ＶＡＳＥ）に上記サンプルをセットし、５５０ｎｍの波長、入射角５０～８０度の条件で、屈折率を測定した。
　一方で、粘着剤付きの構成での屈折率測定は、形成した多孔質層上に粘着剤層を貼り合わせした後に、プリズムカプラー（メトリコン社製）を用いて、透明層側からレーザー（λ＝４０７ｎｍ）を入射し、全反射角度の測定値から４０７ｎｍにおける屈折率を算出し、別途エリプソメーター（Ｊ．Ａ．Ｗｏｏｌｌａｍ社製）により算出した屈折率の波長分散から、５５０ｎｍにおける屈折率を換算した。
（２）光学耐久性
　各実施例および各比較例で得られた光学積層体を、６５℃９５％ＲＨ（相対湿度）のオーブンに投入し、１０００ｈの加熱加湿耐久性試験を行なった。前記加熱加湿耐久性試験後の初期からの屈折率上昇度合いを測定し、上昇幅が０．０５以下の積層体を〇、上昇幅が０．０５を超過する積層体を×とした。その結果を表１に示す。
［製造例１］多孔質層形成用塗工液の調製
（１）ケイ素化合物のゲル化
　２．２ｇのジメチルスルホキシド（ＤＭＳＯ）に、ケイ素化合物の前駆体であるメチルトリメトキシシラン（ＭＴＭＳ）を０．９５ｇ溶解させて混合液Ａを調製した。この混合液Ａに、０．０１ｍｏｌ／Ｌのシュウ酸水溶液を０．５ｇ添加し、室温（２３℃）で３０分撹拌を行うことでＭＴＭＳを加水分解して、トリス（ヒドロキシ）メチルシランを含む混合液Ｂを生成した。
　５．５ｇのＤＭＳＯに、２８質量％のアンモニア水０．３８ｇ、および純水０．２ｇを添加した後、さらに、上記混合液Ｂを追添し、室温（２３℃）で１５分撹拌することで、トリス（ヒドロキシ）メチルシランのゲル化を行い、ゲル状ケイ素化合物を含む混合液Ｃを得た。
（２）熟成処理
　上記のように調製したゲル状ケイ素化合物を含む混合液Ｃを、そのまま、４０℃で２０時間インキュベートして、熟成処理を行った。
（３）粉砕処理
　つぎに、上記のように熟成処理したゲル状ケイ素化合物を、スパチュラを用いて数ｍｍ～数ｃｍサイズの顆粒状に砕いた。次いで、混合液Ｃにイソブチルアルコール（ＩＢＡ）を４０ｇ添加し、軽く撹拌した後、室温で６時間静置して、ゲル中の溶媒および触媒をデカンテーションした。同様のデカンテーション処理を３回行うことにより、溶媒置換し、混合液Ｄを得た。次いで、混合液Ｄ中のゲル状ケイ素化合物を粉砕処理（高圧メディアレス粉砕）した。粉砕処理（高圧メディアレス粉砕）は、ホモジナイザー（エスエムテー社製、商品名「ＵＨ－５０」）を使用し、５ｃｃのスクリュー瓶に、混合液Ｄ中のゲル状化合物１．８５ｇおよびＩＢＡを１．１５ｇ秤量した後、５０Ｗ、２０ｋＨｚの条件で２分間の粉砕で行った。
　この粉砕処理によって、上記混合液Ｄ中のゲル状ケイ素化合物が粉砕されたことにより、混合液Ｄは、粉砕物のゾル液Ｅとなった。ゾル液Ｅに含まれる粉砕物の粒度バラツキを示す体積平均粒子径を、動的光散乱式ナノトラック粒度分析計（日機装社製、ＵＰＡ－ＥＸ１５０型）にて確認したところ、０．１０μｍ～０．３０μｍであった。さらに、０．７５ｇのゾル液Ｅに対し、光塩基発生剤（和光純薬工業株式会社：商品名ＷＰＢＧ２６６）の１．５質量％濃度ＭＥＫ（メチルエチルケトン）溶液を０．０６２ｇ、ビス（トリメトキシシリル）ヘキサンの５％濃度ＭＥＫ溶液を０．０３６ｇの比率で添加し、多孔質層形成用塗工液を得た。
［製造例２］第１粘着剤層の調製
　攪拌羽根、温度計、窒素ガス導入管、冷却器を備えた４つ口フラスコに、ブチルアクリレート９０．７部、Ｎ－アクリロイルモルホリン６部、アクリル酸３部、２－ヒドロキシブチルアクリレート０．３部、重合開始剤として２，２’－アゾビスイソブチロニトリル０．１質量部を酢酸エチル１００ｇと共に仕込み、緩やかに攪拌しながら窒素ガスを導入して窒素置換した後、フラスコ内の液温を５５℃付近に保って８時間重合反応を行い、アクリル系ポリマー溶液を調製した。得られたアクリル系ポリマー溶液の固形分１００部に対して、イソシアネート架橋剤（日本ポリウレタン工業社製のコロネートＬ，トリメチロールプロパンのトリレンジイソシアネートのアダクト体）０．２部、ベンゾイルパーオキサイド（日本油脂社製のナイパーＢＭＴ）０．３部、γ－グリシドキシプロピルメトキシシラン（信越化学工業社製：ＫＢＭ－４０３）０．２部を配合したアクリル系粘着剤溶液を調製した。次いで、上記アクリル系粘着剤溶液を、シリコーン処理を施したポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルム（三菱化学ポリエステルフィルム社製、厚さ：３８μｍ）の片面に、乾燥後の第１粘着剤層の厚さが１０μｍになるように塗布し、１５０℃で３分間乾燥を行い、第１粘着剤層を形成した。得られた粘着剤の貯蔵弾性率は、１．３×１０５（Ｐａ）であった。
［製造例３］第２粘着剤層の調製
　攪拌羽根、温度計、窒素ガス導入管、冷却器を備えた４つ口フラスコに、ブチルアクリレート９９部、４－ヒドロキシブチルアクリレート１部、重合開始剤として２，２’－アゾビスイソブチロニトリル０．１部を酢酸エチル１００部と共に仕込み、緩やかに攪拌しながら窒素ガスを導入して窒素置換した後、フラスコ内の液温を５５℃付近に保って８時間重合反応を行い、アクリル系ポリマーの溶液を調製した。得られたアクリル系ポリマー溶液の固形分１００部に対して、イソシアネート架橋剤（三井武田ケミカル社製のタケネートＤ１１０Ｎ，トリメチロールプロパンキシリレンジイソシアネート）０．１部、ベンゾイルパーオキサイド（日本油脂社製のナイパーＢＭＴ）０．１部、γ－グリシドキシプロピルメトキシシラン（信越化学工業社製：ＫＢＭ－４０３）０．２部を配合して、アクリル系粘着剤組成物の溶液を調製した。次いで、上記アクリル系粘着剤組成物の溶液を、シリコーン系剥離剤で処理されたポリエチレンテレフタレートフィルム（セパレータフィルム：三菱化学ポリエステルフィルム（株）製，ＭＲＦ３８）の片面に塗布し、１５０℃で３分間乾燥を行い、セパレータフィルムの表面に厚さが１２μｍの第２粘着剤層を形成した。得られた粘着剤の貯蔵弾性率は、８．２×１０４（Ｐａ）であった。
［実施例１］
　基材（ＰＥＴ樹脂フィルム）上に、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）水溶液を塗工した後、塗膜を乾燥させた。これによって、透明層としてのＰＶＡ層を基材上に形成した。ＰＶＡ層の厚みは、３μｍであった。
　次いで、ＰＶＡ層における基材と反対側の面に、製造例１の多孔質層形成用塗工液をグラビア印刷によってパターン塗工した後、塗膜を乾燥させた。これによって、パターン化された多孔質層をＰＶＡ層上に形成した。多孔質層のパターンは、幅方向の一方に向かうにつれて、単位面積あたりの開口割合が大きくなるグラデーション分布を有していた。多孔質層の屈折率は、１．１９であった。多孔質層の厚みは、０．９μｍであった。
　次いで、製造例２で得られた第１粘着剤層を多孔質層に貼り付けた。
　次いで、ＰＥＴ基材をＰＶＡ層から、剥離角度１８０°かつ剥離速度３００ｍｍ／分で剥離した。このときの剥離力をオートグラフ引っ張り試験機によって測定した。その結果を表１に示す。
　次いで、ＰＶＡ層における多孔質層と反対側の面に、製造例３で得られた第２粘着剤層を貼り付けた。
　以上によって、第１粘着剤層／多孔質層／透明層／第２粘着剤層の構成を有する光学積層体を得た。
［実施例２］
　ＰＶＡ水溶液に代えてポリメチルメタクルレート（ＰＭＭＡ）水溶液を用いて、透明層としてのＰＭＭＡ層を基材上に形成したこと以外は、実施例１と同様にして、光学積層体を得た。
［実施例３］
　ＰＶＡ水溶液に代えてポリビニルアセタールのエタノール溶液を用いて、透明層としてのポリビニルアセタール層を基材上に形成したこと以外は、実施例１と同様にして、光学積層体を得た。
［実施例４］
　ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルム上にＣｕＯスパッタ膜が積層された基材を準備して、ＣｕＯスパッタ膜上にスパッタリングにより、透明層としてのＳｉＯ２層を形成したこと以外は、実施例１と同様にして、光学積層体を得た。
［実施例５］
　グラビア印刷に代えてインクジェット印刷により、製造例１の多孔質層形成用塗工液をパターン塗工したこと以外は、実施例１と同様にして、光学積層体を得た。
［比較例１］
　厚み１００μｍの基材（シクロオレフィン（ＣＯＰ）フィルム；ＺＦ１６；日本ゼオン社製）上に、製造例１の多孔質層形成用塗工液をグラビア印刷によってパターン塗工した後、塗膜を乾燥させた。これによって、パターン化された多孔質層を基材上に形成した。
　次いで、製造例２で得られた第１粘着剤層を多孔質層に貼り付けた。次いで、基材を多孔質層から剥離し、その剥離面に製造例３で得られた第２粘着剤層を貼り付けた。
　以上によって、第１粘着剤層／多孔質層／第２粘着剤層の構成を有する光学積層体を得た。
［比較例２］
　厚み３０μｍの基材（アクリル系樹脂フィルム）上に、製造例１の多孔質層形成用塗工液をグラビア印刷によってパターン塗工した後、塗膜を乾燥させた。これによって、パターン化された多孔質層を基材上に形成した。
　次いで、製造例２で得られた第１粘着剤層を多孔質層に貼り付けた。次いで、基材における多孔質層と反対側の面に、製造例３で得られた第２粘着剤層を貼り付けた。
　以上によって、第１粘着剤層／多孔質層／基材／第２粘着剤層の構成を有する光学積層体を得た。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　表１から明らかなように、本発明の実施例によれば、厚み２０μｍ以下の透明層をパターン化された多孔質層と接着層との間に設けることにより、光学積層体において、薄厚化を図ることができ、かつ、優れた光学耐久性を実現できることがわかる。
　本発明の実施形態による光学積層体は、各種光学製品に用いることができ、特に導光板を備える光学製品に好適に用いられ得る。
　１　　　　透明層
　１ａ　　　バリア層
　２　　　　多孔質層
　２１　　　開口部
　３　　　　粘着剤層
　４　　　　接着層
　１００　　光学積層体
　２００　　光学製品

Claims (6)

  1. 　厚みが２０μｍ以下である透明層と；
    　前記透明層の厚み方向の一方面に所定のパターンで直接設けられ、屈折率が１．２５以下である多孔質層と；
    　前記透明層に対して前記多孔質層と反対側に配置され、前記透明層と接触している接着層と；
    　前記透明層に対して前記接着層と反対側に配置され、前記多孔質層を覆う粘着剤層と；を備えている、光学積層体。
  2. 　前記透明層は、前記接着層を構成する成分が前記多孔質層に浸透することを抑制するバリア機能を有している、請求項１に記載の光学積層体。
  3. 　前記透明層の空隙率が、前記多孔質層の空隙率よりも小さい、請求項２に記載の光学積層体。
  4. 　前記粘着剤層が、２３℃における貯蔵弾性率が１．０×１０５（Ｐａ）以上である粘着剤で構成されている、請求項１から３のいずれかに記載の光学積層体。
  5. 　基材上に厚みが２０μｍ以下である透明層を形成する工程と；
    　前記透明層における前記基材と反対側の面に、屈折率が１．２５以下である多孔質層をパターン形成する工程と；
    　前記多孔質層に対して前記透明層と反対側から前記多孔質層を覆うように、粘着剤層を形成する工程と；
    　前記基材を前記透明層から剥離する工程と；
    　前記透明層における前記多孔質層と反対側の面に接着層を形成する工程と；を含んでいる、光学積層体の製造方法。
  6. 　前記基材を前記透明層から剥離するときの剥離力が、１Ｎ／２５ｍｍ以下である、請求項５に記載の光学積層体の製造方法。
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