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WO2023032971A1 - 圧縮成形用エポキシ樹脂組成物及び電子部品装置 - Google Patents

圧縮成形用エポキシ樹脂組成物及び電子部品装置 Download PDF

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WO2023032971A1
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Definitions

  • the melting point or softening point of the curing agent shall be the value measured in the same manner as the melting point or softening point of the epoxy resin.
  • an unsubstituted aryl group having 6 to 12 carbon atoms or 6 to 12 carbon atoms including substituents is preferable, and an unsubstituted aryl group having 6 to 10 carbon atoms or including substituents is preferred.
  • Aryl groups of 6 to 10 are more preferred, and phenyl, p-tolyl and p-methoxyphenyl groups are even more preferred.
  • R 1 to R 6 in general formula (I-2) are the same as specific examples of R 1 to R 6 in general formula (I-1), and preferred ranges are also the same.
  • the particle shape of the inorganic filler is preferably spherical rather than square, and the particle size distribution of the inorganic filler is preferably distributed over a wide range.
  • Mold shrinkage rate (%) ⁇ (length of cured product before post-curing - length of cured product after post-curing) / (length of cured product before post-curing) ⁇ x 100
  • the length of the cured product is the length of any one side of the rectangular cured product.
  • An epoxy resin composition was prepared with the composition of Example 1 shown in Table 1.
  • a particulate epoxy resin composition obtained by pulverizing the prepared epoxy resin composition was used as an epoxy resin composition of Comparative Example 3.
  • the epoxy resin composition of Comparative Example 3 was not sieved, and the maximum particle size of the composition exceeded 2.0 mm.
  • the solubility was evaluated as follows. First, an aluminum cup ( ⁇ 5.5 cm) was placed on a hot plate, and then 5 g of each of the epoxy resin compositions of Examples 1 to 4 and Comparative Example 3 was spread horizontally in the cup.

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Abstract

多環構造及び２種以上の環構造の少なくとも一方を含むエポキシ樹脂と、硬化剤と、無機充填材と、を含み、無機充填材の含有率が圧縮成形用エポキシ樹脂組成物全量に対して８７．０質量％以上であり、圧縮成形用エポキシ樹脂組成物の最大粒径は、２．０ｍｍ以下である圧縮成形用エポキシ樹脂組成物。

Description

圧縮成形用エポキシ樹脂組成物及び電子部品装置
　本開示は、圧縮成形用エポキシ樹脂組成物及び電子部品装置に関する。
　従来から、トランジスタ、ＩＣ（Ｉｎｔｅｇｒａｔｅｄ　Ｃｉｒｃｕｉｔ）等の電子部品封止の分野ではエポキシ樹脂組成物が広く用いられている。この理由としては、エポキシ樹脂が電気特性、耐湿性、耐熱性、機械特性、インサート品との接着性等のバランスがとれているためである。
　エポキシ樹脂組成物を用いて電子部品を封止する方法としては、トランスファ成形が最も一般的である。一方、トランスファ成形では、溶融したエポキシ樹脂組成物を加圧により金型内に流動させるため、その流動によりワイヤ流れが発生することがある。これに対してエポキシ樹脂組成物の高流動化の手法が検討されているが、ワイヤ流れの抑制には未だ課題がある。トランスファ成形に代わる成形方法としては、圧縮成形（圧縮成形）が知られている。圧縮成形では、金型のキャビティ内にエポキシ樹脂組成物を入れて溶融させ、金型を閉じて加圧することにより素子を封止する。圧縮成形によれば、エポキシ樹脂組成物の流動がほとんど起こらないため、ワイヤ流れの発生を抑制することができる。
　圧縮成形により半導体素子を封止するためのエポキシ樹脂組成物として、例えば特許文献１には、エポキシ樹脂、硬化剤、硬化促進剤、無機充填材、融点が７０℃以下の脂肪酸、及び沸点が２００℃以上のシランカップリング剤を含有し、粒子径分布が１００μｍ～３ｍｍの範囲内に８５質量％以上を占めることを特徴とする粒子状のエポキシ樹脂組成物が提案されている。
特開２０１１－１５３１７３号公報
　ところで、エポキシ樹脂組成物を半導体パッケージ等の電子部品装置の封止材に用いる際に、低コスト化、小型化等のためにヒートシンク等の部材を無くすことが検討されている。しかし、ヒートシンク等の部材を一部使用しない場合、電子部品装置に反りが発生しやすくなる。そのため、電子部品装置の反りを抑制可能なエポキシ樹脂組成物が望ましい。
　例えば、エポキシ樹脂組成物中の無機充填材の含有量を増加させることで電子部品装置の反りを抑制可能となる。しかし、無機充填材の含有量を増加させた場合、ワイヤ流れが発生しやすくなってしまい、反りの抑制とワイヤ流れの抑制とを両立することは困難である。
　本開示は、上記に鑑みてなされたものであり、電子部品装置における反りの抑制及びワイヤ流れの抑制が可能な圧縮成形用エポキシ樹脂組成物、及びこの組成物により封止された素子を備える電子部品装置を提供することを目的とする。
　前記課題を達成するための具体的手段は以下の通りである。
＜１＞　多環構造及び２種以上の環構造の少なくとも一方を含むエポキシ樹脂と、
　硬化剤と、
　無機充填材と、
　を含み、
　無機充填材の含有率が圧縮成形用エポキシ樹脂組成物全量に対して８７．０質量％以上であり、
　圧縮成形用エポキシ樹脂組成物の最大粒径は、２．０ｍｍ以下である圧縮成形用エポキシ樹脂組成物。
＜２＞　前記エポキシ樹脂は、ナフタレン型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂及びビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂からなる群より選択される少なくとも１つのエポキシ樹脂を含む＜１＞に記載の圧縮成形用エポキシ樹脂組成物。
＜３＞　前記エポキシ樹脂のエポキシ当量は、２００ｇ／ｅｑ～１０００ｇ／ｅｑである＜１＞又は＜２＞に記載の圧縮成形用エポキシ樹脂組成物。
＜４＞　前記無機充填材はアルミナを含む＜１＞～＜３＞のいずれか１つに記載の圧縮成形用エポキシ樹脂組成物。
＜５＞　無機充填材全体に対する前記アルミナの含有率は、４０質量％～８０質量％である＜４＞に記載の圧縮成形用エポキシ樹脂組成物。
＜６＞　エポキシ樹脂全体に対する前記多環構造及び２つ以上の環構造の少なくとも一方を含むエポキシ樹脂の含有率は、５質量％～５０質量％である＜１＞～＜５＞のいずれか１つに記載の圧縮成形用エポキシ樹脂組成物。
＜７＞　素子と、前記素子を封止する＜１＞～＜６＞のいずれか１つに記載の圧縮成形用エポキシ樹脂組成物の硬化物と、を備える電子部品装置。
　本開示によれば、電子部品装置における反りの抑制及びワイヤ流れの抑制が可能な圧縮成形用エポキシ樹脂組成物、及びこの組成物により封止された素子を備える電子部品装置を提供することができる。
　以下、本発明を実施するための形態について詳細に説明する。但し、本発明は以下の実施形態に限定されるものではない。以下の実施形態において、その構成要素（要素ステップ等も含む）は、特に明示した場合を除き、必須ではない。数値及びその範囲についても同様であり、本発明を制限するものではない。
　本開示において「工程」との語には、他の工程から独立した工程に加え、他の工程と明確に区別できない場合であってもその工程の目的が達成されれば、当該工程も含まれる。
　本開示において「～」を用いて示された数値範囲には、「～」の前後に記載される数値がそれぞれ最小値及び最大値として含まれる。
　本開示中に段階的に記載されている数値範囲において、一つの数値範囲で記載された上限値又は下限値は、他の段階的な記載の数値範囲の上限値又は下限値に置き換えてもよい。また、本開示中に記載されている数値範囲において、その数値範囲の上限値又は下限値は、実施例に示されている値に置き換えてもよい。
　本開示において各成分は該当する物質を複数種含んでいてもよい。組成物中に各成分に該当する物質が複数種存在する場合、各成分の含有率又は含有量は、特に断らない限り、組成物中に存在する当該複数種の物質の合計の含有率又は含有量を意味する。
　本開示において各成分に該当する粒子を複数種含んでいてもよい。組成物中に各成分に該当する粒子が複数種存在する場合、各成分の粒子径は、特に断らない限り、組成物中に存在する当該複数種の粒子の混合物についての値を意味する。
＜圧縮成形用エポキシ樹脂組成物＞
　本開示の圧縮成形用エポキシ樹脂組成物（以下、「エポキシ樹脂組成物」とも称する。
）は、多環構造及び２種以上の環構造の少なくとも一方を含むエポキシ樹脂（以下、「特定のエポキシ樹脂」ともいう。）と、硬化剤と、無機充填材と、を含み、無機充填材の含有率が圧縮成形用エポキシ樹脂組成物全量に対して８７．０質量％以上であり、圧縮成形用エポキシ樹脂組成物の最大粒径は、２．０ｍｍ以下である。
　本開示のエポキシ樹脂組成物を素子の封止に用いることにより、素子を封止してなる電子部品装置における反りの抑制及びワイヤ流れの抑制が可能となる。この理由は例えば以下のように推測される。本開示は、以下の推測に限定されない。
　本開示のエポキシ樹脂組成物は、特定のエポキシ樹脂を含み、かつ無機充填材の含有率が圧縮成形用エポキシ樹脂組成物全量に対して８７．０質量％以上である。特定のエポキシ樹脂に含まれる多環構造及び２種以上の環構造のような剛直な骨格が、エポキシ樹脂組成物を硬化させた際の硬化物において、低熱膨張化及び低収縮化に寄与する。無機充填材の含有率が所定量以上であることにより、硬化物の低熱膨張化及び低収縮化に寄与する。これらにより、電子部品装置における反りが好適に抑制される、と推測される。一方、エポキシ樹脂組成物が特定のエポキシ樹脂を含み、かつ、無機充填材の含有率が所定量以上であることにより、ワイヤ流れが発生しやすくなる。
　しかしながら、エポキシ樹脂組成物の最大粒径は、２．０ｍｍ以下であることにより、エポキシ樹脂組成物を加熱した際の溶け性が向上する。これにより、前述のワイヤ流れの発生が抑制される、と推測される。
　以上のように、本開示のエポキシ樹脂組成物を素子の封止に用いることにより、素子を封止してなる電子部品装置における反りの抑制が可能となる。低コスト化、小型化等のためにヒートシンク等の部材を無くした場合であっても、電子部品装置の反りが好適に抑制される。
　エポキシ樹脂組成物の最大粒径は、ワイヤ流れの発生をより好適に抑制する観点から、１．４ｍｍ以下であることが好ましく、１．０ｍｍ以下であることがより好ましい。また、エポキシ樹脂組成物の最大粒径は、０．５ｍｍ以上であってもよい。
　以下、本開示のエポキシ樹脂組成物に含まれ得る成分について詳細に説明する。
［特定のエポキシ樹脂］
　本開示のエポキシ樹脂組成物は、多環構造及び２種以上の環構造の少なくとも一方を含むエポキシ樹脂（特定のエポキシ樹脂）を含む。特定のエポキシ樹脂は、１分子中に２個以上のエポキシ基を有するものであることが好ましい。
　本開示において、多環構造とは、多環構造内の少なくとも２つの環構造が１つ以上の原子を共有している環構造を意味する。例えば、多環構造は、縮合環であってもよく、ジシクロペンタジエン型構造のような架橋縮合環であってもよい。
　本開示において、２種以上の環構造とは、単環（例えば、１つの脂肪族環、１つの芳香環又は１つのヘテロ環）及び２つ以上の環が単結合で結合した環集合（例えば、ビフェニル基）から選択される２種以上の構造を意味する。２種以上の環構造は、２種以上の単環であってもよく、２種以上の環集合であってもよく、ベンゼン環等の単環とビフェニル基等の環集合との組み合わせであってもよい。
　なお、エポキシ樹脂がビフェニル基等の環集合を１種のみ含む場合は、特定のエポキシ樹脂には該当しない。
　特定のエポキシ樹脂は、電子部品装置の反りをより好適に抑制する観点から、ナフタレ
ン型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂及びビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂からなる群より選択される少なくとも１つのエポキシ樹脂を含むことが好ましい。特定のエポキシ樹脂は、ナフタレン型エポキシ樹脂及びジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂からなる群より選択される少なくとも１つであることがより好ましい。
　ナフタレン型エポキシ樹脂としては、エポキシ基及びナフタレン環構造を有する樹脂であれば特に限定されない。例えば、１つのナフタレン環に２つのグリシジルエーテル基が結合するエポキシ樹脂（例えば、１，６－ビス（グリシジルオキシ）ナフタレン）であってもよく、複数のナフタレン環が連結基（エーテル基、メチレン基等）によって結合し、少なくとも２つのナフタレン環にそれぞれ１つのグリシジルエーテル基が結合するエポキシ樹脂であってもよく、ナフタレン環及びベンゼン環が連結基（エーテル基、メチレン基等）によって交互又はランダムに結合し、少なくとも２つのナフタレン環にそれぞれ１つ以上のグリシジルエーテル基が結合するエポキシ樹脂であってもよい。
　ナフタレン型エポキシ樹脂としては、例えば、下記一般式（Ｉ）～下記一般式（ＩＩＩ）で表されるエポキシ樹脂等が挙げられる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000001
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000002
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000003
　一般式（Ｉ）～一般式（ＩＩＩ）中、Ｒ１～Ｒ３は、それぞれ独立に置換若しくは非置換の炭素数１～１２の１価の炭化水素基を示す。ｐは平均値であり、ｐはそれぞれ独立に１～１０の数を示す。ｉはそれぞれ独立に０～４の整数を、ｊはそれぞれ独立に０～２の整数を、ｋはそれぞれ独立に０～２の整数を示す。
　Ｒ１～Ｒ３における置換若しくは非置換の炭素数１～１２の１価の炭化水素基としては、アルキル基等が挙げられる。
　一般式（Ｉ）又は一般式（ＩＩＩ）において、ナフタレン環に結合するグリシジルオキシ基は、それぞれ独立にナフタレン環を構成する２つのベンゼン環のどちらか一方に結合していればよい。
　ナフタレン型エポキシ樹脂は、ナフトール化合物及びフェノール化合物と、アルデヒド化合物とから得られるノボラック樹脂をエポキシ化した共重合型エポキシ樹脂であってもよく、例えば、ナフトール骨格を有する化合物及びフェノール骨格を有する化合物を用いたノボラック型フェノール樹脂をグリシジルエーテル化して得られるエポキシ樹脂であってもよい。このような共重合型エポキシ樹脂としては、例えば、以下の一般式（ＩＶ）で表されるエポキシ樹脂が挙げられる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000004
　一般式（ＩＶ）中、Ｒ１９～Ｒ２１はそれぞれ独立に炭素数１～１８の１価の有機基を示す。ｉはそれぞれ独立に０～３の整数、ｊはそれぞれ独立に０～２の整数、ｋはそれぞれ独立に０～４の整数を示す。ｌ及びｍはそれぞれ平均値であり、１～１０の数であり、（ｌ＋ｍ）は２～２０の数を示す。一般式（ＩＶ）で表されるエポキシ樹脂の末端は、下記式（ＩＶ－１）又は（ＩＶ－２）のいずれか一方である。式（ＩＶ－１）及び（ＩＶ－２）において、Ｒ１９～Ｒ２１は、ｉ、ｊ及びｋの定義は式（ＩＶ）におけるＲ１９～Ｒ２１は、ｉ、ｊ及びｋの定義と同じである。ｎは１（メチレン基を介して結合する場合）又は０（メチレン基を介して結合しない場合）である。
　一般式（ＩＶ）で表されるエポキシ樹脂の中でも、Ｒ２１がメチル基でｉが１であり、ｊが０であり、ｋが０であるエポキシ樹脂が好ましい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000005
　上記一般式（ＩＶ）で表されるエポキシ樹脂としては、ｌ個の構造単位及びｍ個の構造単位をランダムに含むランダム共重合体、交互に含む交互共重合体、規則的に含む共重合体、ブロック状に含むブロック共重合体等が挙げられる。これらのいずれか１種を単独で用いても、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
　共重合型エポキシ樹脂としては、下記２種の構造単位をランダム、交互又はブロックの順序で含む、下記の一般式（Ｖ）で表されるメトキシナフタレン・クレゾールホルムアルデヒド共縮合型エポキシ樹脂であってもよい。下記一般式（ＩＶ）では、ｎ及びｍはそれぞれ平均値であり、１～１０の数であり、（ｎ＋ｍ）は２～１０の数を示し、好ましくはｎ及びｍはそれぞれ平均値であり、１～９の数であり、（ｎ＋ｍ）は２～１０の数を示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000006
　ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂は、ジシクロペンタジエン骨格を有する化合物を原料としてエポキシ化して得られるエポキシ樹脂であれば特に限定されない。例えば、下記一般式（ＶＩ）で表されるエポキシ樹脂が好ましい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000007
　一般式（ＶＩ）中、Ｒ１６はそれぞれ独立に炭素数１～１８の１価の有機基を示す。ｉはそれぞれ独立に０～３の整数を示す。ｎは平均値であり、０～１０の数を示す。
　ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂としては、例えば、フェノール、クレゾール等のフェノール化合物と、ビス（メトキシメチル）ビフェニル又はこの誘導体から合成されるフェノール樹脂と、を原料とするエポキシ樹脂が挙げられる。このようなエポキシ樹脂としては、例えば、一般式（ＶＩＩ）で表されるエポキシ樹脂が好ましい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000008
　一般式（ＶＩＩ）中、Ｒ３８はそれぞれ独立に水素原子又は炭素数１～１８の１価の有機基を示す。Ｒ３７はそれぞれ独立に炭素数１～１８の１価の有機基を示す。ｌはそれぞれ独立に０～３の整数を示す。ｎは平均値であり、０～１０の数である。
　下記一般式（ＶＩＩ）で表されるエポキシ樹脂の中でも、ｌが０であり、Ｒ３８が水素原子であるエポキシ樹脂が好ましい。
　ナフタレン型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂及びビフェニルアラ
ルキル型エポキシ樹脂の合計含有率は、特定のエポキシ樹脂の全体に対して、５０質量％～１００質量％であることが好ましく、７０質量％～１００質量％であることがより好ましく、９０質量％～１００質量％であることがさらに好ましい。
　特定のエポキシ樹脂のエポキシ当量は、電子部品装置の反りを好適に低減する観点から、２００ｇ／ｅｑ～１０００ｇ／ｅｑであることが好ましく、２００ｇ／ｅｑ～５００ｇ／ｅｑであることがより好ましい。特定のエポキシ樹脂のエポキシ当量は、ＪＩＳ　Ｋ　７２３６：２００９に準じた方法で測定される値とする。
　本開示のエポキシ樹脂組成物は、前述の特定のエポキシ樹脂以外のエポキシ樹脂（以下、「その他のエポキシ樹脂」とも称する。）を含んでいてもよく、含んでいなくてもよい。
　その他のエポキシ樹脂としては、具体的には、フェノール、クレゾール、キシレノール、レゾルシン、カテコール、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ等のフェノール化合物と、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド等の脂肪族アルデヒド化合物とを酸性触媒下で縮合又は共縮合させて得られるノボラック樹脂をエポキシ化したものであるノボラック型エポキシ樹脂（フェノールノボラック型エポキシ樹脂、オルソクレゾールノボラック型エポキシ樹脂等）；上記フェノール性化合物と、ベンズアルデヒド、サリチルアルデヒド等の芳香族アルデヒド化合物とを酸性触媒下で縮合又は共縮合させて得られるトリフェニルメタン型フェノール樹脂をエポキシ化したものであるトリフェニルメタン型エポキシ樹脂；ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ等のジグリシジルエーテルであるジフェニルメタン型エポキシ樹脂；アルキル置換又は非置換のビフェノールのジグリシジルエーテルであるビフェニル型エポキシ樹脂；スチルベン系フェノール化合物のジグリシジルエーテルであるスチルベン型エポキシ樹脂；ビスフェノールＳ等のジグリシジルエーテルである硫黄原子含有エポキシ樹脂；ブタンジオール、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール等のアルコール類のグリシジルエーテルであるエポキシ樹脂；フタル酸、イソフタル酸、テトラヒドロフタル酸等の多価カルボン酸化合物のグリシジルエステルであるグリシジルエステル型エポキシ樹脂；アニリン、ジアミノジフェニルメタン、イソシアヌル酸等の窒素原子に結合した活性水素をグリシジル基で置換したものであるグリシジルアミン型エポキシ樹脂；分子内のオレフィン結合をエポキシ化したものであるビニルシクロヘキセンジエポキシド、３，４－エポキシシクロヘキシルメチル－３，４－エポキシシクロヘキサンカルボキシレート等の脂環型エポキシ樹脂；パラキシリレン変性フェノール樹脂のグリシジルエーテルであるパラキシリレン変性エポキシ樹脂；メタキシリレン変性フェノール樹脂のグリシジルエーテルであるメタキシリレン変性エポキシ樹脂；テルペン変性フェノール樹脂のグリシジルエーテルであるテルペン変性エポキシ樹脂；シクロペンタジエン変性フェノール樹脂のグリシジルエーテルであるシクロペンタジエン変性エポキシ樹脂；ハロゲン化フェノールノボラック型エポキシ樹脂；ハイドロキノン型エポキシ樹脂；トリメチロールプロパン型エポキシ樹脂；オレフィン結合を過酢酸等の過酸で酸化して得られる線状脂肪族エポキシ樹脂；フェノールアラルキル樹脂等のアラルキル型エポキシ樹脂；などが挙げられる。さらにはシリコーン樹脂のエポキシ化物、アクリル樹脂のエポキシ化物等もエポキシ樹脂として挙げられる。これらのその他のエポキシ樹脂は、１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
　その他のエポキシ樹脂は、ビフェニル型エポキシ樹脂及び硫黄原子含有エポキシ樹脂の少なくとも一方を含んでいてもよく、ビフェニル型エポキシ樹脂及び硫黄原子含有エポキシ樹脂の両方を含んでいてもよい。
　その他のエポキシ樹脂のエポキシ当量は特に制限されない。成形性、耐リフロー性及び電気的信頼等の各種特性バランスの観点からは、その他のエポキシ樹脂の官能基当量は、１００ｇ／ｅｑ～１０００ｇ／ｅｑであることが好ましく、１５０ｇ／ｅｑ～５００ｇ／ｅｑであることがより好ましい。エポキシ樹脂のエポキシ当量は、ＪＩＳ　Ｋ　７２３６：２００９に準じた方法で測定される値とする。
　特定のエポキシ樹脂又はその他のエポキシ樹脂が固体である場合、その軟化点又は融点は特に制限されない。成形性と耐リフロー性の観点からは４０℃～１８０℃であることが好ましく、エポキシ樹脂組成物の調製の際の取扱い性の観点からは５０℃～１３０℃であることがより好ましい。特定のエポキシ樹脂及びその他のエポキシ樹脂の融点は示差走査熱量測定（ＤＳＣ）で測定される値とする。特定のエポキシ樹脂及びその他のエポキシ樹脂の軟化点はＪＩＳ　Ｋ　７２３４：１９８６に準じた方法（環球法）で測定される値とする。
　エポキシ樹脂全体に対する特定のエポキシ樹脂の含有率は、５質量％～５０質量％であることが好ましく、１０質量％～４０質量％であることがより好ましく、１５質量％～３０質量％であることがさらに好ましい。
　エポキシ樹脂がその他のエポキシ樹脂を含む場合、エポキシ樹脂全体に対するその他のエポキシ樹脂の含有率は、５０質量％～９５質量％であってもよく、６０質量％～９０質量％であってもよく、７０質量％～８５質量％であってもよい。
　その他のエポキシ樹脂がビフェニル型エポキシ樹脂を含む場合、エポキシ樹脂全体に対するビフェニル型エポキシ樹脂の含有率は、４５質量％～８０質量％であってもよく、５０質量％～７５質量％であってもよく、５５質量％～６５質量％であってもよい。
　その他のエポキシ樹脂が硫黄原子含有エポキシ樹脂を含む場合、エポキシ樹脂全体に対する硫黄原子含有エポキシ樹脂の含有率は、５質量％～３０質量％であってもよく、１０質量％～２５質量％であってもよく、１５質量％～２０質量％であってもよい。
　エポキシ樹脂組成物中の特定のエポキシ樹脂及びその他のエポキシ樹脂の合計含有率は、強度、粘度、耐熱性、成形性等の観点から０．５質量％～５０質量％であることが好ましく、２質量％～３０質量％であることがより好ましい。
［硬化剤］
　本開示のエポキシ樹脂組成物は、硬化剤を含有する。硬化剤としては、フェノール性水酸基を分子中に有するフェノール硬化剤が挙げられる。
　フェノール硬化剤としては、例えば、１分子中に２個以上のフェノール性水酸基を有するフェノール樹脂及び多価フェノール化合物が挙げられる。具体的には、レゾルシン、カテコール、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、置換又は非置換のビフェノール等の多価フェノール化合物；フェノール、ｍ－クレゾール、ｐ－クレゾール、キシレノール、レゾルシン、カテコール、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、フェニルフェノール、アミノフェノール等のフェノール化合物及びα－ナフトール、β－ナフトール、ジヒドロキシナフタレン等のナフトール化合物からなる群より選ばれる少なくとも一種のフェノール性化合物と、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ベンズアルデヒド、サリチルアルデヒド等のアルデヒド化合物とを酸性触媒下で縮合又は共縮合させて得られるノボラック型フェノール樹脂；上記フェノール化合物と、ジメトキシパラキシレン、ビス（メトキシメチル）ビフェニル等とから合成されるフェノールアラルキル樹脂、ナフトールアラルキル樹脂等のアラルキル型フェノール樹脂；パラキシリレン及び／又はメタキシリレン変性フェノール樹脂；メラミン変性フェノール樹脂；テルペン変性フェノール樹脂；上記フェノール性化合物と、ジシクロペンタジエンとから共重合により合成されるジシクロペンタジエン型フェノール樹脂及びジシクロペンタジエン型ナフトール樹脂；シクロペンタジエン変性フェノール樹脂；多環芳香環変性フェノール樹脂；ビフェニル型フェノール樹脂；上記フェノール性化合物と、ベンズアルデヒド、サリチルアルデヒド等の芳香族アルデヒド化合物とを酸性触媒下で縮合又は共縮合させて得られるトリフェニルメタン型フェノール樹脂；これら２種以上を共重合して得たフェノール樹脂などが挙げられる。これらのフェノール硬化剤は、１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
　硬化剤の官能基当量（フェノール性水酸基を分子中に有する硬化剤では、水酸基当量）は、特に制限されない。成形性、耐リフロー性、電気的信頼性等の各種特性バランスの観点からは、７０ｇ／ｅｑ～１０００ｇ／ｅｑであることが好ましく、８０ｇ／ｅｑ～５００ｇ／ｅｑであることがより好ましい。
　硬化剤の官能基当量（フェノール性水酸基を分子中に有する硬化剤では、水酸基当量）は、例えば、ＪＩＳ　Ｋ　００７０：１９９２に準じた方法により測定される値であってもよい。
　硬化剤が固体である場合、その軟化点又は融点は、特に制限されない。成形性と耐リフロー性の観点からは、４０℃～１８０℃であることが好ましく、エポキシ樹脂組成物の製造時における取扱い性の観点からは、５０℃～１３０℃であることがより好ましい。
　硬化剤の融点又は軟化点は、エポキシ樹脂の融点又は軟化点と同様にして測定される値とする。
　エポキシ樹脂と硬化剤との当量比、すなわちエポキシ樹脂中のエポキシ基数に対する硬化剤中の官能基数の比（硬化剤中の官能基数／エポキシ樹脂中のエポキシ基数）は、特に制限されない。それぞれの未反応分を少なく抑える関連からは、０．５～２．０の範囲に設定されることが好ましく、０．６～１．３の範囲に設定されることがより好ましい。成形性と耐リフロー性の観点からは、０．８～１．２の範囲に設定されることがさらに好ましい。
［硬化促進剤］
　エポキシ樹脂組成物は、硬化促進剤を含んでもよい。硬化促進剤の種類は特に制限されず、エポキシ樹脂の種類、エポキシ樹脂組成物の所望の特性等に応じて選択できる。
　硬化性及び粘度の観点からは、硬化促進剤はホスホニウム化合物を含むことが好ましい。ホスホニウム化合物として具体的には、トリフェニルホスフィン、ジフェニル（ｐ－トリル）ホスフィン、トリス（アルキルフェニル）ホスフィン、トリス（アルコキシフェニル）ホスフィン、トリス（アルキル・アルコキシフェニル）ホスフィン、トリス（ジアルキルフェニル）ホスフィン、トリス（トリアルキルフェニル）ホスフィン、トリス（テトラアルキルフェニル）ホスフィン、トリス（ジアルコキシフェニル）ホスフィン、トリス（トリアルコキシフェニル）ホスフィン、トリス（テトラアルコキシフェニル）ホスフィン、トリアルキルホスフィン、ジアルキルアリールホスフィン、アルキルジアリールホスフィン等の三級ホスフィンと、無水マレイン酸、１，４－ベンゾキノン、２，５－トルキノン、１，４－ナフトキノン、２，３－ジメチルベンゾキノン、２，６－ジメチルベンゾキノン、２，３－ジメトキシ－５－メチル－１，４－ベンゾキノン、２，３－ジメトキシ－１，４－ベンゾキノン、フェニル－１，４－ベンゾキノン等のキノン化合物、ジアゾフェニルメタンなどの、π結合をもつ化合物を付加してなる分子内分極を有する化合物；前記三級ホスフィン又は前記ホスフィン化合物と４－ブロモフェノール、３－ブロモフェノール、２－ブロモフェノール、４－クロロフェノール、３－クロロフェノール、２－クロロフェノール、４－ヨウ化フェノール、３－ヨウ化フェノール、２－ヨウ化フェノール、４－ブロモ－２－メチルフェノール、４－ブロモ－３－メチルフェノール、４－ブロモ－２，６－ジメチルフェノール、４－ブロモ－３，５－ジメチルフェノール、４－ブロモ－２，６－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフェノール、４－クロロ－１－ナフトール、１－ブロモ－２－ナフトール、６－ブロモ－２－ナフトール、４－ブロモ－４’－ヒドロキシビフェニル等のハロゲン化フェノール化合物を反応させた後に、脱ハロゲン化水素の工程を経て得られる、分子内分極を有する化合物；テトラフェニルホスホニウム等のテトラ置換ホスホニウム、テトラ－ｐ－トリルボレート等のホウ素原子に結合したフェニル基がないテトラ置換ホスホニウム及びテトラ置換ボレート；テトラ置換ホスホニウムとフェノール化合物からプロトンが脱離したアニオンとの塩、テトラ置換ホスホニウムとカルボン酸化合物からプロトンが脱離したアニオンとの塩、などが挙げられる。
　上記ホスホニウム化合物の中でも、下記一般式（Ｉ－１）で表される化合物（以下、特定硬化促進剤とも称する）が好ましい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000009
　式（Ｉ－１）中、Ｒ１～Ｒ３は、それぞれ独立して、炭素数１～１８の炭化水素基であり、Ｒ１～Ｒ３のうち２以上が互いに結合して環状構造を形成してもよく、Ｒ４～Ｒ７は、それぞれ独立して、水素原子、水酸基又は炭素数１～１８の１価の有機基であり、Ｒ４～Ｒ７のうち２以上が互いに結合して環状構造を形成してもよい。
　一般式（Ｉ－１）のＲ１～Ｒ３として記載した「炭素数１～１８の炭化水素基」は、炭素数が１～１８である脂肪族炭化水素基及び炭素数が６～１８である芳香族炭化水素基を含む。
　粘度の観点からは、炭素数１～１８の脂肪族炭化水素基は炭素数１～８であることが好ましく、２～６であることがより好ましく、４～６であることがさらに好ましい。
　炭素数１～１８の脂肪族炭化水素基は、炭素数１～１８の直鎖又は分岐状の脂肪族炭化水素基であっても、炭素数３～１８の脂環式炭化水素基であってもよい。製造しやすさの観点からは、直鎖又は分岐状の脂肪族炭化水素基であることが好ましい。
　炭素数１～１８の直鎖又は分岐状の脂肪族炭化水素基として具体的には、メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ｎ－ブチル基、ｓｅｃ－ブチル基、ｔ－ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、オクチル基、デシル基、ドデシル基等のアルキル基、アリル基、ビニル基などが挙げられる。直鎖又は分岐状の脂肪族炭化水素基は、置換基を有していても有していなくてもよい。置換基としては、メトキシ基、エトキシ基、ブトキシ基、ｔ－ブトキシ基等のアルコキシ基、フェニル基、ナフチル基等のアリール基、水酸基、アミノ基、ハロゲン原子などが挙げられる。直鎖又は分岐状の脂肪族炭化水素基は２以上の置換基を有してもよく、その場合の置換基は同じでも異なっていてもよい。直鎖又は分岐状の脂肪族炭化水素基が置換基を有する場合、脂肪族炭化水素基と置換基に含まれる炭素数の合計が１～１８であることが好ましい。硬化性の観点からは無置換のアルキル基が好ましく、炭素数１～８の無置換のアルキル基がより好ましく、ｎ－ブチル基、イソブチル基、ｎ－ペンチル基、ｎ－ヘキシル基及びｎ－オクチル基がさらに好ましい。
　炭素数３～１８の脂環式炭化水素として具体的には、シクロペンチル基、シクロヘキシル基、シクロヘプチル基等のシクロアルキル基、シクロペンテニル基、シクロヘキセニル基等のシクロアルケニル基などが挙げられる。脂環式炭化水素基は、置換基を有していても有していなくてもよい。置換基としては、メチル基、エチル基、ブチル基、ｔｅｒｔ－
ブチル基等のアルキル基、メトキシ基、エトキシ基、ブトキシ基、ｔ－ブトキシ基等のアルコキシ基、フェニル基、ナフチル基等のアリール基、水酸基、アミノ基、ハロゲン原子などが挙げられる。脂環式炭化水素基は２以上の置換基を有してもよく、その場合の置換基は同じでも異なっていてもよい。脂環式炭化水素基が置換基を有する場合、脂環式炭化水素基と置換基に含まれる炭素数の合計が３～１８であることが好ましい。脂環式炭化水素基が置換基を有する場合、置換基の位置は特に限定されない。硬化性の観点からは無置換のシクロアルキル基が好ましく、炭素数４～１０の無置換のシクロアルキル基がより好ましく、シクロヘキシル基、シクロペンチル基及びシクロヘプチル基がさらに好ましい。
　炭素数が６～１８である芳香族炭化水素基は炭素数６～１４であることが好ましく、６～１０であることがより好ましい。芳香族炭化水素基は置換基を有していても、有していなくてもよい。置換基としては、メチル基、エチル基、ブチル基、ｔ－ブチル基等のアルキル基、メトキシ基、エトキシ基、ブトキシ基、ｔ－ブトキシ基等のアルコキシ基、フェニル基、ナフチル基等のアリール基、水酸基、アミノ基、ハロゲン原子などが挙げられる。芳香族炭化水素基は２以上の置換基を有してもよく、その場合の置換基は同じでも異なっていてもよい。芳香族炭化水素基が置換基を有する場合、芳香族炭化水素基と置換基に含まれる炭素数の合計が６～１８であることが好ましい。芳香族炭化水素基が置換基を有する場合、置換基の位置は特に限定されない。
　炭素数が６～１８である芳香族炭化水素基として具体的には、フェニル基、１－ナフチル基、２－ナフチル基、トリル基、ジメチルフェニル基、エチルフェニル基、ブチルフェニル基、ｔ－ブチルフェニル基、メトキシフェニル基、エトキシフェニル基、ブトキシフェニル基、ｔ－ブトキシフェニル基が挙げられる。これらの芳香族炭化水素基における置換基の位置はオルト位、メタ位及びパラ位のうちいずれでもよい。粘度の観点からは、無置換で炭素数が６～１２又は置換基を含めた炭素数が６～１２のアリール基が好ましく、無置換で炭素数が６～１０又は置換基を含めた炭素数６～１０のアリール基がより好ましく、フェニル基、ｐ－トリル基及びｐ－メトキシフェニル基がさらに好ましい。
　一般式（Ｉ－１）のＲ１～Ｒ３として記載した用語「Ｒ１～Ｒ３のうち２以上が互いに結合して環状構造を形成してもよい」とは、Ｒ１～Ｒ３のうち２個又は３個が結合し、全体としてひとつの２価又は３価の炭化水素基となる場合を意味する。この場合のＲ１～Ｒ３の例としては、リン原子と結合して環状構造を形成し得るエチレン、プロピレン、ブチレン、ペンチレン、ヘキシレン等のアルキレン基、エチレニレン、プロピレニレン、ブチレニレン基等のアルケニレン基、メチレンフェニレン基等のアラルキレン基、フェニレン、ナフチレン、アントラセニレン等のアリーレン基等の、リン原子と結合して環状構造を形成しうる置換基が挙げられる。これらの置換基はさらにアルキル基、アルコキシ基、アリール基、アリールオキシ基、アミノ基、水酸基、ハロゲン原子等で置換されていてもよい。
　上記一般式（Ｉ－１）のＲ４～Ｒ７として記載した「炭素数１～１８の１価の有機基」は、炭素数１～１８であり、かつ置換されても置換されていなくてもよい脂肪族炭化水素基、芳香族炭化水素基、脂肪族炭化水素オキシ基、芳香族炭化水素オキシ基、アシル基、炭化水素オキシカルボニル基、及びアシルオキシ基を含むことを意味する。
　上記脂肪族炭化水素基及び芳香族炭化水素基の例としては、Ｒ１～Ｒ３で表される脂肪族炭化水素基及び芳香族炭化水素基の例として上述したものが挙げられる。
　上記脂肪族炭化水素オキシ基としては、メトキシ基、エトキシ基、プロポキシ基、イソプロポキシ基、ｎ－ブトキシ基、２－ブトキシ基、ｔ－ブトキシ基、シクロプロピルオキシ基、シクロヘキシルオキシ基、シクロペンチルオキシ基、アリルオキシ基、ビニルオキ
シ基等の上述の脂肪族炭化水素基に酸素原子が結合した構造のオキシ基、これらの脂肪族炭化水素オキシ基がさらにアルキル基、アルコキシ基、アリール基、アリールオキシ基、アミノ基、水酸基、ハロゲン原子等で置換されたものなどが挙げられる。
　上記芳香族炭化水素オキシ基としては、フェノキシ基、メチルフェノキシ基、エチルフェノキシ基、メトキシフェノキシ基、ブトキシフェノキシ基、フェノキシフェノキシ基等の上述の芳香族炭化水素基に酸素原子が結合した構造のオキシ基、これらの芳香族炭化水素オキシ基がさらにアルキル基、アルコキシ基、アリール基、アリールオキシ基、アミノ基、ハロゲン原子等で置換されたものなどが挙げられる。
　上記アシル基としては、ホルミル基、アセチル基、エチルカルボニル基、ブチリル基、シクロヘキシルカルボニル基、アリルカルボニル等の脂肪族炭化水素カルボニル基、フェニルカルボニル基、メチルフェニルカルボニル基等の芳香族炭化水素カルボニル基等、これらの脂肪族炭化水素カルボニル基又は芳香族炭化水素カルボニル基がさらにアルキル基、アルコキシ基、アリール基、アリールオキシ基、アミノ基、ハロゲン原子等で置換されたものなどが挙げられる。
　上記炭化水素オキシカルボニル基としては、メトキシカルボニル基、エトキシカルボニル基、ブトキシカルボニル基、アリルオキシカルボニル基、シクロヘキシルオキシカルボニル基等の脂肪族炭化水素オキシカルボニル基、フェノキシカルボニル基、メチルフェノキシカルボニル基等の芳香族炭化水素オキシカルボニル基、これらの脂肪族炭化水素カルボニルオキシ基又は芳香族炭化水素カルボニルオキシ基がさらにアルキル基、アルコキシ基、アリール基、アリールオキシ基、アミノ基、ハロゲン原子等で置換されたものなどが挙げられる。
　上記アシルオキシ基としては、メチルカルボニルオキシ基、エチルカルボニルオキシ基、ブチルカルボニルオキシ基、アリルカルボニルオキシ基、シクロヘキシルカルボニルオキシ基等の脂肪族炭化水素カルボニルオキシ基、フェニルカルボニルオキシ基、メチルフェニルカルボニルオキシ基等の芳香族炭化水素カルボニルオキシ基、これらの脂肪族炭化水素カルボニルオキシ基又は芳香族炭化水素カルボニルオキシ基がさらにアルキル基、アルコキシ基、アリール基、アリールオキシ基、アミノ基、ハロゲン原子等で置換されたものなどが挙げられる。
　上記一般式（Ｉ－１）のＲ４～Ｒ７として記載した用語「２以上のＲ４～Ｒ７が互いに結合して環状構造を形成してもよい」とは、２個～４個のＲ４～Ｒ７が結合し、全体としてひとつの２価～４価の有機基を形成してもよいことを意味する。この場合のＲ４～Ｒ７としては、エチレン、プロピレン、ブチレン、ペンチレン、ヘキシレン等のアルキレン基、エチレニレン、プロピレニレン、ブチレニレン等のアルケニレン基、メチレンフェニレン等のアラルキレン基、フェニレン、ナフチレン、アントラセニレン等のアリーレン基などの環状構造を形成しうる置換基、これらのオキシ基又はジオキシ基などが挙げられる。これらの置換基はさらにアルキル基、アルコキシ基、アリール基、アリールオキシ基、アミノ基、水酸基、ハロゲン原子等で置換されていてもよい。
　上記一般式（Ｉ－１）のＲ４～Ｒ７としては、特に限定されるものではない。例えば、それぞれ独立に、水素原子、水酸基、置換又は非置換のアルキル基、置換又は非置換のアリール基、置換又は非置換のアルコキシ基、又は置換又は非置換のアリールオキシ基から選択されることが好ましい。中でも原料の入手しやすさの観点からは、水素原子、水酸基、非置換若しくはアルキル基及びアルコキシ基からなる群より選ばれる少なくとも１つで置換されたアリール基、又は鎖状若しくは環状のアルキル基が好ましい。非置換又はアルキル基及びアルコキシ基からなる群より選ばれる少なくとも１つで置換されたアリール基
としては、フェニル基、ｐ－トリル基、ｍ－トリル基、ｏ－トリル基、ｐ－メトキシフェニル基等が挙げられる。鎖状又は環状のアルキル基としては、メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ブチル基、２－ブチル基、ｔ－ブチル基、オクチル基、シクロヘキシル基等が挙げられる。硬化性の観点からは、Ｒ４～Ｒ７はすべて水素原子である場合か、又はＲ４～Ｒ７の少なくとも１つが水酸基であり、残りがすべて水素原子である場合が好ましい。
　一般式（Ｉ－１）においてより好ましくは、Ｒ１～Ｒ３のうち２個以上が炭素数１～１８のアルキル基又は炭素数３～１８のシクロアルキル基であり、Ｒ４～Ｒ７がすべて水素原子であるか、少なくとも１つが水酸基であり残りがすべて水素原子である。さらに好ましくは、Ｒ１～Ｒ３のすべてが炭素数１～１８のアルキル基又は炭素数３～１８のシクロアルキル基であり、Ｒ４～Ｒ７がすべて水素原子であるか、少なくとも１つが水酸基であり残りがすべて水素原子である。
　速硬化性の観点からは、特定硬化促進剤は、下記一般式（Ｉ－２）で表される化合物であることが好ましい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000010
　式（Ｉ－２）中、Ｒ１～Ｒ３は、それぞれ独立して、炭素数１～１８の炭化水素基であり、Ｒ１～Ｒ３のうち２以上が互いに結合して環状構造を形成してもよく、Ｒ４～Ｒ６は、それぞれ独立して、水素原子又は炭素数１～１８の１価の有機基であり、Ｒ４～Ｒ６のうち２以上が互いに結合して環状構造を形成してもよい。
　一般式（Ｉ－２）におけるＲ１～Ｒ６の具体例はそれぞれ一般式（Ｉ－１）におけるＲ１～Ｒ６の具体例と同様であり、好ましい範囲も同様である。
　特定硬化促進剤の具体例としては、トリフェニルホスフィンと１，４－ベンゾキノンの付加反応物、トリ－ｎ－ブチルホスフィンと１，４－ベンゾキノンの付加反応物、トリシクロヘキシルホスフィンと１，４－ベンゾキノンの付加反応物、ジシクロヘキシルフェニルホスフィンと１，４－ベンゾキノンの付加反応物、シクロヘキシルジフェニルホスフィンと１，４－ベンゾキノンの付加反応物、トリイソブチルホスフィンと１，４－ベンゾキノンの付加反応物、トリシクロペンチルホスフィンと１，４－ベンゾキノンの付加反応物
等が挙げられる。
　特定硬化促進剤は、例えば、第三ホスフィン化合物とキノン化合物との付加物として得ることができる。
　第三ホスフィン化合物として具体的には、トリフェニルホスフィン、トリブチルホスフィン、ジブチルフェニルホスフィン、ブチルジフェニルホスフィン、エチルジフェニルホスフィン、トリス（４－メチルフェニル）ホスフィン、トリス（４－エチルフェニル）ホスフィン、トリス（４－プロピルフェニル）ホスフィン、トリス（４－ブチルフェニル）ホスフィン、トリス（イソプロピルフェニル）ホスフィン、トリス（ｔ－ブチルフェニル）ホスフィン、トリス（２，４－ジメチルフェニル）ホスフィン、トリス（２，６－ジメチルフェニル）ホスフィン、トリス（２，４，６－トリメチルフェニル）ホスフィン、トリス（２，６－ジメチル－４－エトキシフェニル）ホスフィン、トリス（４－メトキシフェニル）ホスフィン、トリス（４－エトキシフェニル）ホスフィン等が挙げられる。成形性の観点からは、トリフェニルホスフィン及びトリブチルホスフィンが好ましい。
　キノン化合物として具体的には、ｏ－ベンゾキノン、ｐ－ベンゾキノン、ジフェノキノン、１，４－ナフトキノン、アントラキノン等が挙げられる。耐湿性と保存安定性の観点からは、ｐ－ベンゾキノンが好ましい。
　エポキシ樹脂組成物は、ホスホニウム化合物以外の硬化促進剤を含んでもよい。
　ホスホニウム化合物以外の硬化促進剤として具体的には、１，５－ジアザビシクロ［４．３．０］ノネン－５（ＤＢＮ）、１，８－ジアザビシクロ［５．４．０］ウンデセン－７（ＤＢＵ）等のジアザビシクロアルケン、２－メチルイミダゾール、２－フェニルイミダゾール、２－フェニル－４－メチルイミダゾール、２－ヘプタデシルイミダゾール等の環状アミジン化合物；前記環状アミジン化合物の誘導体；前記環状アミジン化合物又はその誘導体のフェノールノボラック塩；これらの化合物に無水マレイン酸、１，４－ベンゾキノン、２，５－トルキノン、１，４－ナフトキノン、２，３－ジメチルベンゾキノン、２，６－ジメチルベンゾキノン、２，３－ジメトキシ－５－メチル－１，４－ベンゾキノン、２，３－ジメトキシ－１，４－ベンゾキノン、フェニル－１，４－ベンゾキノン等のキノン化合物、ジアゾフェニルメタンなどの、π結合をもつ化合物を付加してなる分子内分極を有する化合物；ＤＢＵのテトラフェニルボレート塩、ＤＢＮのテトラフェニルボレート塩、２－エチル－４－メチルイミダゾールのテトラフェニルボレート塩、Ｎ－メチルモルホリンのテトラフェニルボレート塩等の環状アミジニウム化合物；ピリジン、トリエチルアミン、トリエチレンジアミン、ベンジルジメチルアミン、トリエタノールアミン、ジメチルアミノエタノール、トリス（ジメチルアミノメチル）フェノール等の三級アミン化合物；前記三級アミン化合物の誘導体；酢酸テトラ－ｎ－ブチルアンモニウム、リン酸テトラ－ｎ－ブチルアンモニウム、酢酸テトラエチルアンモニウム、安息香酸テトラ－ｎ－ヘキシルアンモニウム、水酸化テトラプロピルアンモニウム等のアンモニウム塩化合物などが挙げられる。
　エポキシ樹脂組成物が硬化促進剤として特定硬化促進剤を含む場合、特定硬化促進剤の含有率は、硬化促進剤全体の３０質量％以上であることが好ましく、５０質量％以上であることがより好ましく、７０質量％以上であることがさらに好ましい。特定硬化促進剤の含有率は、硬化促進剤全体の１００質量％以下であればよい。
　エポキシ樹脂組成物が硬化促進剤を含む場合、その量は、樹脂成分１００質量部に対して０．１質量部～３０質量部であることが好ましく、１質量部～１５質量部であることがより好ましい。硬化促進剤の量が樹脂成分１００質量部に対して０．１質量部以上であると、短時間で良好に硬化する傾向にある。硬化促進剤の量が樹脂成分１００質量部に対して３０質量部以下であると、硬化速度が速すぎず良好な成形品が得られる傾向にある。
［無機充填材］
　エポキシ樹脂組成物は、無機充填材を含む。
　無機充填材の種類は、特に制限されない。具体的には、溶融シリカ、結晶シリカ、ガラス、アルミナ、炭酸カルシウム、ケイ酸ジルコニウム、ケイ酸カルシウム、窒化珪素、窒化アルミ、窒化ホウ素、ベリリア、ジルコニア、ジルコン、フォステライト、ステアタイト、スピネル、ムライト、チタニア、タルク、クレー、マイカ等の無機材料が挙げられる。難燃効果を有する無機充填材を用いてもよい。難燃効果を有する無機充填材としては、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、マグネシウムと亜鉛の複合水酸化物等の複合金属水酸化物、硼酸亜鉛などが挙げられる。中でも、線膨張係数低減の観点からは溶融シリカが好ましく、高熱伝導性の観点からはアルミナが好ましい。無機充填材は１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。無機充填材の状態としては粉未、粉末を球形化したビーズ、繊維等が挙げられる。
　なお、「無機充填材を２種類以上組み合わせて用いる」とは、例えば、同じ成分で平均粒子径が異なる無機充填材を２種類以上用いる場合、平均粒子径が同じで成分の異なる無機充填材を２種類以上用いる場合並びに平均粒子径及び種類の異なる無機充填材を２種類以上用いる場合が挙げられる。
　また、無機充填材の含有率は、エポキシ樹脂組成物全体に対して、８７．０質量％以上であり、電子部品装置の反りの抑制及び粘度の観点から、８８．０質量％～９５．０質量％であることが好ましく、８９．０質量％～９４．０質量％であることがより好ましく、９０．０質量％～９３．０質量％であることがさらに好ましく、９１．０質量％～９３．０質量％であってもよい。
　無機充填材がアルミナを含む場合、アルミナの含有率は、無機充填材全体の４０質量％～８０質量％であることが好ましく、５０質量％～８０質量％であることがより好ましく、６０質量％～７５質量％であることがさらに好ましい。
　無機充填材の平均粒子径は、特に制限されない。例えば、体積平均粒子径が０．２μｍ～８０μｍであることが好ましく、０．５μｍ～７０μｍであることがより好ましい。体積平均粒子径が０．２μｍ以上であると、エポキシ樹脂組成物の粘度の上昇がより抑制される傾向がある。体積平均粒子径が８０μｍ以下であると、狭い隙間への充填性がより向上する傾向にある。無機充填材の体積平均粒子径は、レーザー回折散乱法粒度分布測定装置により、体積平均粒子径（Ｄ５０）として測定することができる。
　エポキシ樹脂組成物又はその硬化物中の無機充填材の体積平均粒子径は、公知の方法によって測定することができる。例えば、有機溶剤、硝酸、王水等を用いて、エポキシ樹脂組成物又は硬化物から無機充填材を抽出し、超音波分散機などで充分に分散して分散液を調製する。この分散液を用いて、レーザー回折散乱法粒度分布測定装置により測定される体積基準の粒度分布から、無機充填材の体積平均粒子径を測定することができる。あるいは、硬化物を透明なエポキシ樹脂等に埋め込み、研磨して得られる断面を走査型電子顕微鏡にて観察して得られる体積基準の粒度分布から、無機充填材の体積平均粒子径を測定することができる。さらには、ＦＩＢ装置（集束イオンビームＳＥＭ）などを用いて、硬化物の二次元の断面観察を連続的に行い、三次元構造解析を行なうことで測定することもできる。
　無機充填材の最大粒子径（カットポイントともいう）は特に制限されない。狭い隙間への充填性の観点からは、無機充填材の最大粒子径は１５０μｍ以下であることが好ましく、７５μｍ以下であることがより好ましく、５５μｍ以下であることがさらに好ましい。
　エポキシ樹脂組成物の混練性の観点からは、無機充填材の粒子形状は角形よりも球形が好ましく、また無機充填材の粒度分布は広範囲に分布したものが好ましい。
　高熱伝導性の硬化物を得る場合には、無機充填材はアルミナを含むことが好ましく、アルミナを主成分として含むことがより好ましい。無機充填材がアルミナを含む場合のアルミナの平均粒子径は特に制限されない。例えば、アルミナの体積平均粒子径は０．２μｍ～８０μｍであることが好ましく、０．５μｍ～７０μｍであることがより好ましい。体積平均粒子径が０．２μｍ以上であると、エポキシ樹脂組成物の粘度の上昇が抑制される傾向がある。体積平均粒子径が８０μｍ以下であると、狭い隙間への充填性が向上する傾向にある。
　アルミナの最大粒子径は特に制限されない。狭い隙間への充填性の観点からは、アルミナの最大粒子径は１５０μｍ以下であることが好ましく、７５μｍ以下であることがより好ましく、５５μｍ以下であることがさらに好ましい。
　好ましい一実施形態において、体積平均粒子径が０．１μｍ～２．０μｍ、好ましくは０．２μｍ～１．５μｍ、より好ましくは０．３μｍ～１．０μｍのアルミナと、体積平均粒子径が２．０μｍを超え７５μｍ以下、好ましくは５.０μｍ～５５μｍ、より好ま
しくは８．０μｍ～２０μｍのアルミナと、を併用してもよい。平均粒子径の異なる２種類以上のアルミナを併用することによって、充填性を好適なものとすることができる傾向にある。
　アルミナの形状は特に制限されない。エポキシ樹脂組成物の混練性の観点からは、アルミナの粒子形状は球形であることが好ましい。
　無機充填材がアルミナを含む場合、無機充填材はアルミナに加えてシリカを含むことが好ましい。無機充填材がシリカを含むと、粘度が低下し、混練性及び流動性を向上させることができる傾向にあり、特に微細なシリカを併用することで、硬化物としたときのバリの発生が抑制される傾向にある。特に、無機充填材は微粒シリカ、例えば体積平均粒子径が０．０１μｍ～２．０μｍ、より好ましくは０．１μｍ～１．５μｍ、さらに好ましくは０．２μｍ～１．０μｍのシリカを含むことが好ましい。弾性率の低減、線膨張係数の低減の観点から無機充填材は大粒子径シリカを含むことが好ましい。
　大粒径シリカとしては、体積平均粒子径が好ましくは２．０μｍを超え７５μｍ以下、より好ましくは５.０μｍ～５５μｍ、さらに好ましくは８．０μｍ～２０μｍであるシリカが挙げられる。
　耐リフロー性、粘度の上昇抑制等の観点からは、無機充填材はシリカを含むことが好ましく、シリカを主成分として含んでいてもよい。無機充填材がシリカを含む場合のシリカの平均粒子径は特に制限されない。例えば、シリカの体積平均粒子径は０．２μｍ～８０μｍであることが好ましく、０．５μｍ～７０μｍであることがより好ましい。体積平均粒子径が０．２μｍ以上であると、エポキシ樹脂組成物の粘度の上昇が抑制される傾向がある。体積平均粒子径が８０μｍ以下であると、狭い隙間への充填性が向上する傾向にある。また、無機充填材は微粒シリカ、例えば体積平均粒子径が０．０１μｍ～２．０μｍ、より好ましくは０．１μｍ～１．５μｍ、さらに好ましくは０．２μｍ～１．０μｍのシリカを含むことが好ましい。無機充填材が微粒シリカを含むと、狭部への充填性が向上し、硬化物としたときのバリの発生が抑制される傾向にある。
　シリカの最大粒子径は特に制限されない。狭い隙間への充填性の観点からは、シリカの最大粒子径は１５０μｍ以下であることが好ましく、７５μｍ以下であることがより好ましく、５５μｍ以下であることがさらに好ましい。
　シリカの形状は特に制限されない。エポキシ樹脂組成物の混練性の観点からは、シリカの粒子形状は球形であることが好ましい。
　無機充填材がシリカを含む場合、シリカの含有率は特に限定されず、無機充填材の全体に対して、７０質量％～１００質量％であってもよく、８０質量％～１００質量％であってもよく、９０質量％～１００質量％であってもよい。また、シリカをアルミナと併用する場合のシリカの含有率は、無機充填材の全体に対して、２０質量％～６０質量％であってもよく、２０質量％～５０質量％であってもよく、２５質量％～４０質量％であってもよい。
［各種添加剤］
　エポキシ樹脂組成物は、上述の成分に加えて、以下に例示するカップリング剤、イオン交換体、離型剤、難燃剤、着色剤、応力緩和剤等の各種添加剤を含んでもよい。エポキシ樹脂組成物は、以下に例示する添加剤以外にも必要に応じて当技術分野で周知の各種添加剤を含んでもよい。
（カップリング剤）
　エポキシ樹脂組成物が無機充填材を含む場合は、樹脂成分と無機充填材との接着性を高めるために、カップリング剤を含んでもよい。カップリング剤としては、エポキシシラン、メルカプトシラン、アミノシラン、アルキルシラン、ウレイドシラン、ビニルシラン等のシラン系化合物、チタン系化合物、アルミニウムキレート化合物、アルミニウム／ジルコニウム系化合物などの公知のカップリング剤が挙げられる。
　エポキシ樹脂組成物がカップリング剤を含む場合、カップリング剤の量は、無機充填材１００質量部に対して０．０５質量部～５質量部であることが好ましく、０．１質量部～２．５質量部であることがより好ましい。カップリング剤の量が無機充填材１００質量部に対して０．０５質量部以上であると、フレームとの接着性がより向上する傾向にある。カップリング剤の量が無機充填材１００質量部に対して５質量部以下であると、パッケージの成形性がより向上する傾向にある。
（イオン交換体）
　エポキシ樹脂組成物は、イオン交換体を含んでもよい。特に、エポキシ樹脂組成物を封止用成形材料として用いる場合には、封止される素子を備える電子部品装置の耐湿性及び高温放置特性を向上させる観点から、イオン交換体を含むことが好ましい。イオン交換体は特に制限されず、従来公知のものを用いることができる。具体的には、ハイドロタルサイト化合物、並びにマグネシウム、アルミニウム、チタン、ジルコニウム及びビスマスからなる群より選ばれる少なくとも１種の元素の含水酸化物等が挙げられる。イオン交換体は、１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。中でも、下記一般式（Ａ）で表されるハイドロタルサイトが好ましい。
　　Ｍｇ（１－Ｘ）ＡｌＸ（ＯＨ）２（ＣＯ３）Ｘ／２・ｍＨ２Ｏ　……（Ａ）
　　（０＜Ｘ≦０．５、ｍは正の数）
　エポキシ樹脂組成物がイオン交換体を含む場合、その含有量は、ハロゲンイオン等のイオンを捕捉するのに充分な量であれば特に制限はない。例えば、樹脂成分１００質量部に対して０．１質量部～３０質量部であることが好ましく、１質量部～１５質量部であることがより好ましい。
（離型剤）
　エポキシ樹脂組成物は、成形時における金型との良好な離型性を得る観点から、離型剤を含んでもよい。離型剤は特に制限されず、従来公知のものを用いることができる。具体的には、カルナバワックス、モンタン酸、ステアリン酸等の高級脂肪酸、高級脂肪酸金属塩、モンタン酸エステル等のエステル系ワックス、酸化ポリエチレン、非酸化ポリエチレン等のポリオレフィン系ワックスなどが挙げられる。離型剤は、１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
　エポキシ樹脂組成物が離型剤を含む場合、その量は樹脂成分１００質量部に対して０．０１質量部～１５質量部が好ましく、０．１質量部～１０質量部がより好ましい。離型剤の量が樹脂成分１００質量部に対して０．０１質量部以上であると、離型性が充分に得られる傾向にある。１５質量部以下であると、より良好な接着性が得られる傾向にある。
　中でも、エポキシ樹脂組成物は、離型剤を含み、離型剤の含有率がエポキシ樹脂組成物の全質量に対して０質量％を超え２．０質量％以下であることが好ましく、０質量％を超え１．５質量％以下であることがより好ましく、０質量％を超え１．２質量％以下であることがさらに好ましい。離型剤を上記含有率で含有することにより、上記含有率よりも多く含有する場合と比べて、外観、接着力、及びレーザーマーキング性を顕著に低下させることを抑制できる傾向にある。また、本開示のエポキシ樹脂組成物によれば、離型剤の含有率が上記範囲であっても、良好な離型性を維持することができる傾向にある。
（難燃剤）
　エポキシ樹脂組成物は、難燃剤を含んでもよい。難燃剤は特に制限されず、従来公知のものを用いることができる。具体的には、ハロゲン原子、アンチモン原子、窒素原子又はリン原子を含む有機又は無機の化合物、金属水酸化物等が挙げられる。難燃剤は、１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
　エポキシ樹脂組成物が難燃剤を含む場合、その量は、所望の難燃効果を得るのに充分な量であれば特に制限されない。例えば、樹脂成分１００質量部に対して１質量部～３００質量部であることが好ましく、２質量部～１５０質量部であることがより好ましい。
（着色剤）
　エポキシ樹脂組成物は、着色剤をさらに含んでもよい。着色剤としてはカーボンブラック、有機染料、有機顔料、酸化チタン、鉛丹、ベンガラ等の公知の着色剤を挙げることができる。着色剤の含有量は目的等に応じて適宜選択できる。着色剤は、１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
（応力緩和剤）
　エポキシ樹脂組成物は、シリコーンオイル、シリコーンゴム粒子等の応力緩和剤を含んでもよい。応力緩和剤を含むことにより、パッケージの反り変形及びパッケージクラックの発生をより低減させることができる。応力緩和剤としては、一般に使用されている公知の応力緩和剤（可とう剤）が挙げられる。具体的には、シリコーン系、スチレン系、オレフィン系、ウレタン系、ポリエステル系、ポリエーテル系、ポリアミド系、ポリブタジエン系等の熱可塑性エラストマー、ＮＲ（天然ゴム）、ＮＢＲ（アクリロニトリル－ブタジエンゴム）、アクリルゴム、ウレタンゴム、シリコーンパウダー等のゴム粒子、メタクリル酸メチル－スチレン－ブタジエン共重合体（ＭＢＳ）、メタクリル酸メチル－シリコーン共重合体、メタクリル酸メチル－アクリル酸ブチル共重合体等のコア－シェル構造を有するゴム粒子などが挙げられる。応力緩和剤は、１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。中でも、シリコーン系応力緩和剤が好ましい。シリコーン系応力緩和剤としては、エポキシ基を有するもの、アミノ基を有するもの、これらをポリエーテル変性したもの等が挙げられる。
（エポキシ樹脂組成物の調製方法）
　エポキシ樹脂組成物の調製方法は、特に制限されない。一般的な手法としては、所定の配合量の成分をミキサー等によって十分混合した後、ミキシングロール、押出機等によって溶融混練し、冷却し、粉砕する方法を挙げることができる。より具体的には、例えば、上述した成分の所定量を均一に撹拌及び混合し、予め７０℃～１４０℃に加熱してあるニーダー、ロール、エクストルーダー等で混練し、冷却し、粉砕する方法を挙げることができる。
　さらに、粉砕によって得られた粒子状のエポキシ樹脂組成物を、目開き２．０ｍｍの篩で篩って、篩を通過した粉砕物を回収することで最大粒径が２．０ｍｍ以下であるエポキシ樹脂組成物を得ることができる。使用する篩の目開きを変更することによって、エポキシ樹脂組成物の最大粒径を調節することができる。
＜電子部品装置＞
　本開示の一実施形態である電子部品装置は、素子と、前記素子を封止する上述のエポキシ樹脂組成物の硬化物と、を備える。
　電子部品装置としては、リードフレーム、配線済みのテープキャリア、配線板、ガラス、シリコンウエハ、有機基板等の支持部材に、素子（半導体チップ、トランジスタ、ダイオード、サイリスタ等の能動素子、コンデンサ、抵抗体、コイル等の受動素子など）を搭載して得られた素子部をエポキシ樹脂組成物で封止したものが挙げられる。
　より具体的には、リードフレーム上に素子を固定し、ボンディングパッド等の素子の端子部とリード部とをワイヤボンディング、バンプ等で接続した後、エポキシ樹脂組成物を用いて封止した構造を有するＤＩＰ（Ｄｕａｌ　Ｉｎｌｉｎｅ　Ｐａｃｋａｇｅ）、ＰＬＣＣ（Ｐｌａｓｔｉｃ　Ｌｅａｄｅｄ　Ｃｈｉｐ　Ｃａｒｒｉｅｒ）、ＱＦＰ（Ｑｕａｄ
　Ｆｌａｔ　Ｐａｃｋａｇｅ）、ＳＯＰ（Ｓｍａｌｌ　Ｏｕｔｌｉｎｅ　Ｐａｃｋａｇｅ）、ＳＯＪ（Ｓｍａｌｌ　Ｏｕｔｌｉｎｅ　Ｊ－ｌｅａｄ　ｐａｃｋａｇｅ）、ＴＳＯＰ（Ｔｈｉｎ　Ｓｍａｌｌ　Ｏｕｔｌｉｎｅ　Ｐａｃｋａｇｅ）、ＴＱＦＰ（Ｔｈｉｎ　Ｑｕａｄ　Ｆｌａｔ　Ｐａｃｋａｇｅ）等の一般的な樹脂封止型ＩＣ；テープキャリアにバンプで接続した素子をエポキシ樹脂組成物で封止した構造を有するＴＣＰ（Ｔａｐｅ　Ｃａｒｒｉｅｒ　Ｐａｃｋａｇｅ）；支持部材上に形成した配線に、ワイヤボンディング、フリップチップボンディング、はんだ等で接続した素子を、エポキシ樹脂組成物で封止した構造を有するＣＯＢ（Ｃｈｉｐ　Ｏｎ　Ｂｏａｒｄ）モジュール、ハイブリッドＩＣ、マルチチップモジュール等；裏面に配線板接続用の端子を形成した支持部材の表面に素子を搭載し、バンプ又はワイヤボンディングにより素子と支持部材に形成された配線とを接続した後、エポキシ樹脂組成物で素子を封止した構造を有するＢＧＡ（Ｂａｌｌ　Ｇｒｉｄ　Ａｒｒａｙ）、ＣＳＰ（Ｃｈｉｐ　Ｓｉｚｅ　Ｐａｃｋａｇｅ）、ＭＣＰ（Ｍｕｌｔｉ　Ｃｈｉｐ　Ｐａｃｋａｇｅ）などが挙げられる。また、プリント配線板においてもエポキシ樹脂組成物を好適に使用することができる。
　以下、本発明を実施例により具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
〔エポキシ樹脂組成物の調製〕
　下記の材料を表１に記載の組成で混合し、混練温度１００℃の条件で二軸混練機を用いて混練を行うことによって、エポキシ樹脂組成物をそれぞれ調製した。前述のエポキシ樹脂組成物を粉砕して得られた粒子状のエポキシ樹脂組成物を、目開き１．０ｍｍの篩で篩って、篩を通過した粉砕物を回収することで最大粒径が１．０ｍｍ以下である各実施例及び比較例のエポキシ樹脂組成物を得た。
　なお、以下の表中の「－」は、その成分が未配合であることを意味する。
（エポキシ樹脂）
エポキシ樹脂１：ビフェニル骨格を有するエポキシ樹脂（エポキシ当量：１９６ｇ／ｅｑ、その他のエポキシ樹脂に相当）
エポキシ樹脂２：複数のナフタレン環がエーテル基によって結合し、末端の２つのナフタレン環にそれぞれ１つのグリシジルエーテル基が結合するエポキシ樹脂（エポキシ当量：２５０ｇ／ｅｑ、特定のエポキシ樹脂に相当）
エポキシ樹脂３：ビスフェノールＳのジグリシジルエーテルである硫黄原子含有エポキシ樹脂（エポキシ当量：２４５ｇ／ｅｑ、その他のエポキシ樹脂に相当）
（硬化剤）
・硬化剤：トリフェニルメタン型フェノール樹脂（水酸基当量１０４ｇ／ｅｑ）
（硬化促進剤）
・硬化促進剤：トリフェニルホスフィンと１，４－ベンゾキノンの付加反応物
（カップリング剤）
・カップリング剤１：３－メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン
・カップリング剤２：３－メルカプトプロピルトリメトキシシラン
（イオントラップ剤）
・マグネシウム・アルミニウムハイドロオキサイド・カーボネート・ハイドレート
（添加剤）
・離型剤：モンタン酸エステルワックス
・着色剤：カーボンブラック
（応力緩和剤）
・応力緩和剤１：エポキシ基を有するシリコーン系応力緩和剤
・応力緩和剤２：下記構造単位を含む応力緩和剤
（無機充填材）
・無機充填材１：微粒子シリカ（平均粒子径０．５μｍ）
・無機充填材２：大粒子シリカ（平均粒子径１０μｍ）
・無機充填材３：アルミナ／シリカ＝体積比９／１の混合物（平均粒子径：１０μｍ）
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000011
〔エポキシ樹脂組成物の評価〕
　実施例及び比較例で調製したエポキシ樹脂組成物の特性を、次の特性試験により評価した。結果を表１に示す。
（１）スパイラルフロー（ＳＦ）
　ＥＭＭＩ－１－６６に準じたスパイラルフロー測定用金型を用いて、エポキシ樹脂組成物を金型温度１５０℃、成形圧力６．９ＭＰａ、硬化時間１８０秒の条件で成形し、流動距離（ｃｍ）を求めた。
（２）ゲルタイム（ＧＴ）
　エポキシ樹脂組成物のゲルタイムは、キュラストメータ（ＪＳＲトレーディング株式会社）を用い、試料量１．５ｍｌを１６０℃の条件で測定した。得られたチャートのトルクの立ち上がり開始の時間をゲルタイム（秒）とした。
（３）ガラス転移温度（Ｔｇ）、ＣＴＥ１（α１）及びＣＴＥ２（α２）
　エポキシ樹脂組成物を用い、トランスファ成形機により、金型温度１７５℃、硬化時間９０秒、成形圧６．９ＭＰａの条件で、４ｍｍ×４ｍｍ×２０ｍｍの成形物を得た。得られた成形物を１７５℃で６時間の条件で完全に硬化させ、熱機械分析装置（ＮＥＴＺＳＣＨ社、ＴＭＡ４０００ＳＥ）を用いて線膨張係数（ＣＴＥ）を測定した。測定温度範囲は３０℃～２６０℃とし、昇温速度は１０℃／分とした。
　４０℃～８０℃の範囲におけるＣＴＥの平均値をα１とし、２３０℃～２５０℃のＣＴＥの平均値をα２とした。
　４０℃～８０℃の範囲におけるＣＴＥの接線と、２３０℃～２５０℃におけるＣＴＥの接線との交点をガラス転移温度（Ｔｇ）とした。
（４）室温弾性率及び高温弾性率
　エポキシ樹脂組成物を用い、トランスファ成形機により、金型温度１７５℃、硬化時間９０秒、成形圧６．９ＭＰａの条件で長さ５０ｍｍ×幅５ｍｍ×厚み２ｍｍの成形物を得た。得られた成形物を１７５℃で６時間の条件で完全に硬化させて硬化物を得た。その後粘弾性測定装置ＲＳＡ－３（ティー・エイ・インスツルメント社）を用い、３点曲げモードで昇温速度１０℃／ｍｉｎ、周波数１Ｈｚの条件で弾性率を測定した。測定結果から、室温（２５℃）での弾性率（室温弾性率）及び２６０℃での弾性率（高温弾性率）をそれぞれ求めた。
（５）熱時硬度
　エポキシ樹脂組成物を、トランスファ成形機により、金型温度１７５℃、硬化時間９０秒、成形圧６．９ＭＰａの条件で成形し、ショアＤ型硬度計（株式会社上島製作所製、ＨＤ－１１２０（タイプＤ））を用いて１７５℃での熱時硬度を測定した。
（６）１４０℃における粘度
　エポキシ樹脂組成物を加熱して溶融させ、レオメータＡＲ２０００（ＴＡインストルメント製）を用い、４０ｍｍのパラレルプレートにて、せん断速度：３２．５／ｓｅｃの条件にて１４０℃における粘度を測定した。
（７）成形収縮率
　エポキシ樹脂組成物を用い、トランスファ成形機により、金型温度１７５℃、硬化時間９０秒、成形圧６．９ＭＰａの条件で成形物（後硬化前の硬化物に相当）を得た。得られた成形物を１７５℃で６時間の条件で完全に硬化させて硬化物（後硬化後の硬化物に相当）を得た。後硬化前後における成形収縮率を以下の式に基づいて求めた。
　成形収縮率（％）＝｛（後硬化前の硬化物の長さ－後硬化後の硬化物の長さ）／（後硬化前の硬化物の長さ）｝×１００
　上記硬化物の長さは、矩形の硬化物の任意の１辺の長さである。
（８）熱伝導率
　エポキシ樹脂組成物を用いて、圧縮成形機により、金型温度１７５℃～１８０℃、成形圧力７ＭＰａ、硬化時間１５０秒の条件で半導体素子を封止して熱伝導率評価用の試験片を作製した。次いで、試験片の熱伝導率をキセノンフラッシュ（Ｘｅ－ｆｌａｓｈ）法により測定した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000012
　表１に示すように、実施例１～４のエポキシ樹脂組成物を用いることで比較例１及び２のエポキシ樹脂組成物を用いた場合と比較してα１及びα２の値が小さく、かつ、成形収縮率の値も低い傾向にあった。そのため、実施例１～４のエポキシ樹脂組成物を用いて電子部品装置を製造することで電子部品装置における反りの抑制が可能であった。
〔溶け性の評価〕
　表１に記載の実施例１の組成でエポキシ樹脂組成物を調製した。調製したエポキシ樹脂組成物を粉砕して得られた粒子状のエポキシ樹脂組成物を、比較例３のエポキシ樹脂組成物とした。比較例３のエポキシ樹脂組成物は、篩で篩われておらず、組成物の最大粒径が２．０ｍｍを超えていた。最大粒径が１．０ｍｍ以下である実施例１～４のエポキシ樹脂組成物と、比較例３のエポキシ樹脂組成物とを用いて以下のように溶け性の評価を行った。
　まず、ホットプレート上にアルミニウム製のカップ（Φ５．５ｃｍ）を配置した後、カップ内に実施例１～４及び比較例３のエポキシ樹脂組成物を５ｇ水平方向にそれぞれ敷き詰めた。その後、エポキシ樹脂組成物を敷き詰めたカップを１７５℃で３分間加熱し、加熱後のエポキシ樹脂組成物の外観を確認し、エポキシ樹脂組成物の溶け具合を確認した。実施例１～４では、比較例３よりも均一性が高く全体が溶解しており、かつ溶け残りがほとんど確認されなかった。これにより、実施例１～４のエポキシ樹脂組成物を用いることでワイヤ流れの抑制が可能であることが推測された。
　２０２１年９月２日に出願された日本国特許出願２０２１－１４３４６５の開示はその全体が参照により本明細書に取り込まれる。
　本明細書に記載された全ての文献、特許出願、及び技術規格は、個々の文献、特許出願、及び技術規格が参照により取り込まれることが具体的且つ個々に記された場合と同程度に、本明細書中に参照により取り込まれる。

Claims (7)

  1. 　多環構造及び２種以上の環構造の少なくとも一方を含むエポキシ樹脂と、
    　硬化剤と、
    　無機充填材と、
    　を含み、
    　無機充填材の含有率が圧縮成形用エポキシ樹脂組成物全量に対して８７．０質量％以上であり、
    　圧縮成形用エポキシ樹脂組成物の最大粒径は、２．０ｍｍ以下である圧縮成形用エポキシ樹脂組成物。
  2. 　前記エポキシ樹脂は、ナフタレン型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂及びビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂からなる群より選択される少なくとも１つのエポキシ樹脂を含む請求項１に記載の圧縮成形用エポキシ樹脂組成物。
  3. 　前記エポキシ樹脂のエポキシ当量は、２００ｇ／ｅｑ～１０００ｇ／ｅｑである請求項１又は請求項２に記載の圧縮成形用エポキシ樹脂組成物。
  4. 　前記無機充填材はアルミナを含む請求項１～請求項３のいずれか１項に記載の圧縮成形用エポキシ樹脂組成物。
  5. 　無機充填材全体に対する前記アルミナの含有率は、４０質量％～８０質量％である請求項４に記載の圧縮成形用エポキシ樹脂組成物。
  6. 　エポキシ樹脂全体に対する前記多環構造及び２つ以上の環構造の少なくとも一方を含むエポキシ樹脂の含有率は、５質量％～５０質量％である請求項１～請求項５のいずれか１項に記載の圧縮成形用エポキシ樹脂組成物。
  7. 　素子と、前記素子を封止する請求項１～請求項６のいずれか１項に記載の圧縮成形用エポキシ樹脂組成物の硬化物と、を備える電子部品装置。
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