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WO2021182632A1 - マイクロ液滴・気泡生成デバイス - Google Patents

マイクロ液滴・気泡生成デバイス Download PDF

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WO2021182632A1
WO2021182632A1 PCT/JP2021/010205 JP2021010205W WO2021182632A1 WO 2021182632 A1 WO2021182632 A1 WO 2021182632A1 JP 2021010205 W JP2021010205 W JP 2021010205W WO 2021182632 A1 WO2021182632 A1 WO 2021182632A1
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WO
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dispersed phase
microchannels
continuous phase
slit
slits
Prior art date
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PCT/JP2021/010205
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English (en)
French (fr)
Inventor
西迫 貴志
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Tokyo Institute of Technology NUC
Original Assignee
Tokyo Institute of Technology NUC
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Publication date
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Priority to US17/911,096 priority patent/US20230142172A1/en
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    • B81B2203/03Static structures
    • B81B2203/0323Grooves
    • B81B2203/0338Channels

Definitions

  • the present invention relates to a microdroplet / bubble generation device using a microchannel.
  • the microdroplet / bubble generation method using the branched structure of the microchannel can generate emulsion droplets and bubbles with excellent monodispersity, and is therefore applied in various fields including chemical and biochemical analysis. ..
  • this method is applied to production technology, it is difficult to realize a required production amount, for example, several tons / year, in a single microchannel (Non-Patent Documents 1 and 2).
  • Non-Patent Documents 3 and 4 In the generation of microdroplets and bubbles using the branched structure of the microchannel, the size of the droplets and bubbles generated changes depending on the flow rates of the dispersed phase and the continuous phase. Needs to uniformly distribute and supply the dispersed phase and the continuous phase to the microchannels arranged in parallel.
  • a structure in which symmetrically branched distribution flow paths are connected to each generation flow path (Non-Patent Documents 3 to 5) and a flow path sufficiently large with respect to the size of the generation flow path are provided.
  • Non-Patent Documents 5 to 7 Due to the structure of connecting in a ladder shape (Non-Patent Documents 5 to 7), even flow rate distribution to each generation flow path is realized. So far, a case (Non-Patent Document 8) in which a maximum of 512 cross-shaped droplet generation channels are arranged in an annular shape by using a distribution channel having a symmetrical branch structure, and a ladder-shaped liquid distribution channel have been described. An example (Non-Patent Document 9) in which a maximum of 1000 droplet generation channels are arranged in parallel in a matrix has been reported. An example of mass production of bubbles using a similar device has also been reported (Non-Patent Document 10). In addition, a device that can attach and detach the liquid supply flow path and the droplet generation flow path has also been proposed (Non-Patent Documents 2 and 3).
  • each droplet or bubble generation flow path has a simple configuration in which a slit and a micro flow path array are three-dimensionally combined.
  • a microdroplet / bubble generation device that does not require a separate through hole corresponding to the above has been proposed.
  • This device is a microdroplet / bubble generating device that can be easily mounted and managed and has microdroplets or bubble generating parts arranged at high density.
  • a small-sized flow path is simply used, which has a problem of high pressure loss and a high risk of clogging.
  • continuous phase supply channels are arranged on both sides of the dispersed phase supply channel on the substrate, and the flow of the dispersed phase is sandwiched between the flows of the continuous phase.
  • a technique (flow focusing) for generating droplets or bubbles by supplying a flow path to a locally narrowed portion is widely used (Non-Patent Document 11).
  • this technology has a problem that it is not suitable for high-density integration because two continuous phase supply channels are arranged on both sides of one dispersed phase supply channel.
  • the present invention solves the above problems and can generate smaller size droplets / bubbles in a device configuration in which a slit and a microchannel array are three-dimensionally combined, resulting in lower pressure loss and lower clogging. It is an object of the present invention to provide a microdroplet / bubble generation device capable of generating microdroplets or bubbles at risk.
  • the present invention provides the following inventions and aspects in order to solve the above problems.
  • the microdroplet / bubble generation device (100) includes a plurality of rows of microchannels (9) and slits (3,4).
  • the plurality of microchannels (9) are connected to the ends of the slits (3, 4) in the reference plane (S), and the slits (3, 4) are formed from the reference plane (S). It extends in the transverse direction of the plurality of microchannels (9) so as to move away from the plurality of microchannels (9).
  • the plurality of microchannels (9) have a microchannel (9-1) on the first side and a microchannel on the second side on both sides of the connection portion (P) with the slits (3,4).
  • the micro flow path (9-1) on the first side is connected to one of the continuous phase supply port (7) and the dispersed phase supply port (6), and the slits (3, 4) are connected to the one. It is connected to the other continuous phase supply port (7) or the dispersed phase supply port (6) different from the above, and the continuous phase (2) is supplied from the continuous phase supply port (7), and the dispersed phase supply port is supplied.
  • the dispersed phase (1) is supplied from (6), and the dispersed phase (1) is supplied.
  • the microchannel (9-2) on the second side is connected to the discharge port (8).
  • the plurality of microchannels (9) flow in the microchannel (9-2) on the second side in contact with or in the vicinity of the connection point (P) with the slits (3,4). It has a narrowed portion (N) where the cross-sectional area of the road is locally narrowed, and has a narrowed portion (N).
  • the continuous phase (2) and the dispersed phase (1) associated with the plurality of microchannels (9) at the connection point (P) of the slits (3, 4) flow into the narrowed portion (N).
  • the dispersed phase (1) is sheared by the flow of the continuous phase (2) as a driving force to generate droplets or bubbles of the dispersed phase (1), and the product is discharged from the outlet.
  • a microdroplet / bubble generation device configured in this way.
  • the cross-sectional area of the narrowed portion (N) is within the range of 1/100 to 1/1.5 of the cross-sectional area of the microchannel (9-2) on the second side.
  • the length of the narrowed portion (N) in the flow path direction is within the range of 0.01 to 10 times the square root of the cross-sectional area of the micro flow path (9-2) on the second side.
  • the microdroplet / bubble generation device according to 1 or 2.
  • the distance from the connection portion (P) of the plurality of microchannels (9) and the slits (3,4) to the constricted portion (N) is the distance of the microchannel (9-2) on the second side. It is 5 times or less (including zero) the square root of the area of the cross section, but the plurality of microchannels (9) and the slits (3, 4) are separately provided on both sides of the reference plane (S).
  • the narrowed portion (N) can exist overlapping with the connecting portion (P), according to any one of aspects 1 to 3.
  • Droplet / bubble generation device. (Aspect 5)
  • the microchannel (9) has a width of 0.1 to 1000 ⁇ m in a plan view of the reference plane (S) and a height of 0.1 to 1000 ⁇ m in a direction perpendicular to the reference plane (S).
  • the microdroplet / bubble generation device according to any one of 1 to 4.
  • (Aspect 6) The microdroplet / bubble generation device according to any one of aspects 1 to 5, wherein the width of the slits (3, 4) at the end of the slit (3, 4) is 1 to 1000 ⁇ m in a plan view of the reference plane (S).
  • (Aspect 7) The microdroplet / bubble generation device according to any one of aspects 1 to 6, wherein the cross-sectional dimension of the narrowed portion (N) is in the range of 0.1 to 1000 ⁇ m.
  • (Aspect 8) The microdroplet / bubble generation device according to any one of aspects 1 to 7, wherein the length of the narrowed portion (N) in the flow path direction is in the range of 0.1 to 1000 ⁇ m.
  • connection portion (P) of the plurality of microchannels (9) and the slits (3,4) to the constriction portion (N) is 1000 ⁇ m or less (including zero), except that the plurality of microchannels (9) and the slits (3, 4) have a distance of 1000 ⁇ m or less (including zero).
  • the narrowed portion (N) is connected to the connection in the plan view of the reference plane (S).
  • the continuous phase supply port (7) or the dispersed phase supply port (6) and / or the discharge port (8) of the micro flow path (9-1) on the first side has additional slits (3, 3).
  • the additional slits (3, 4, 5) include 4, 5), the ends of which are connected to the plurality of microchannels (9) in the transverse direction of the plurality of microchannels (9).
  • the microdroplet / bubble generation device according to any one of aspects 1 to 9, which extends away from the plurality of microchannels (9).
  • the discharge port (8) includes a cylindrical hole (5-1), and the microchannel (9-2) on the second side of the plurality of microchannels (9) is the cylindrical hole (5-).
  • the microdroplet / bubble generation device according to any one of aspects 1 to 10, which is connected to 1).
  • Aspect 12 The microdroplet / bubble generation device according to any one of aspects 1 to 11, wherein the dispersed phase (1) is a gas phase and the continuous phase (2) is a liquid phase.
  • Aspect 13 The microdroplet / bubble generation device according to any one of aspects 1 to 11, wherein both the dispersed phase (1) and the continuous phase (2) are liquid phases.
  • Aspect 14 Any one of aspects 1 to 11, wherein the inner walls of the plurality of microchannels (9) are formed of a hydrophobic surface, the dispersed phase (1) is an aqueous phase, and the continuous phase (2) is an organic phase.
  • a microdroplet or bubble generating device (100) that can be easily mounted and managed and has microdroplets or bubble generating portions arranged at high density, and a smaller size droplet.
  • a microdroplet or bubble generating device (100) capable of generating bubbles and producing microdroplets or bubbles with a lower pressure loss and a lower risk of clogging is provided.
  • a droplet of a desired size is obtained at a certain dispersed phase flow rate, it can be obtained at a lower continuous phase flow rate, and with the realization of a higher dispersed phase volume ratio, continuous phase consumption There are effects such as saving and generating a denser droplet sequence.
  • FIG. 1 It is a figure which shows typically the row and the slit (3) of the plurality of microchannels (9) in the microdroplet / bubble generation device of this invention.
  • An example of the droplet / bubble generation flow path in the first embodiment of the microdroplet / bubble generation device (100) of the present invention is shown.
  • (A) is a top view of a component having a fine groove
  • (b) is a developed perspective view of a component for liquid distribution.
  • An example of the droplet / bubble generation flow path in the first embodiment of the microdroplet / bubble generation device (100) of the present invention is shown.
  • (C) is a perspective view showing a part having a fine groove and a liquid distribution part (partial cross section) to be joined
  • (d) is a top view when a part having a fine groove and a liquid distribution part are joined.
  • An example of the droplet / bubble generation flow path in the first embodiment of the microdroplet / bubble generation device (100) of the present invention is shown.
  • (E) and (f) are perspective views of how droplets are generated at the intersection of the slit and the microchannel.
  • (a) is a perspective view showing a part having a fine groove and a liquid distribution part (partial cross section) to be joined
  • (b) is a perspective view showing a part having a fine groove and a liquid distribution part (partial cross section) to be joined
  • FIG. b) is a top view when the lid and the liquid distribution component having the fine groove processed are joined.
  • (a) includes a component having fine grooves and an annular liquid distribution component (partial cross section) after assembling the three members.
  • (B) is a top view when a part having a fine groove and a liquid distribution part are joined.
  • (c) and (d) are diagrams showing how droplets are generated at the intersection of a slit and a microchannel.
  • (a) is an annular liquid distribution component (partially cross-sectional) in which a lid and microgrooves after assembling the three members are machined. ), And (b) is a top view when the lid is joined to the liquid distribution component in which the fine groove is machined.
  • the present invention is a microdroplet / bubble generation device (100).
  • the microdroplet / bubble generation device (100) includes a plurality of rows of microchannels (9) and slits (3,4).
  • the plurality of microchannels (9) are connected to the ends of the slits (3, 4) in the reference plane (S), and the slits (3, 4) are formed from the reference plane (S). It extends in the transverse direction of the plurality of microchannels (9) so as to move away from the plurality of microchannels (9).
  • the plurality of microchannels (9) have a microchannel (9-1) on the first side and a microchannel on the second side on both sides of the connection portion (P) with the slits (3,4).
  • the micro flow path (9-1) on the first side is connected to one of the continuous phase supply port (7) and the dispersed phase supply port (6), and the slits (3, 4) are connected to the one. It is connected to the other continuous phase supply port (7) or the dispersed phase supply port (6) different from the above, and the continuous phase (2) is supplied from the continuous phase supply port (7), and the dispersed phase supply port is supplied.
  • the dispersed phase (1) is supplied from (6), and the dispersed phase (1) is supplied.
  • the microchannel (9-2) on the second side is connected to the discharge port (8).
  • the plurality of microchannels (9) are in contact with or near the connection point (P) with the slits (3,4) in the microchannel (9-2) on the second side.
  • the present invention relates to a microdroplet / bubble generation device configured as described above.
  • the "microdroplet / bubble generation device” means a microdroplet or bubble generation device.
  • the device may be any device that produces at least one of microdroplets or microbubbles.
  • the microdroplet / bubble generation device (100) of the present invention includes a plurality of rows of microchannels (9) and slits (3,4).
  • the plurality of microchannels (9) exist in the reference plane (S).
  • the plurality of microchannels (9) exist particularly on the reference plane (S).
  • the plurality of microchannels (9) are channels through which any of a continuous phase (2), a dispersed phase (1), or a microdroplet / bubble product phase flows through the fine channel.
  • the reference plane (S) can be the surface of an actual part, but the reference plane (S) does not have to be the surface of an actual part and is a virtual plane in the definition of the present invention.
  • the shape of the cross section of the microchannel (9) is selected according to the material to be processed and the processing means, such as a rectangle, a trapezoid, a triangle, a polygon, a semicircle, a circle, an ellipse, and a semicircle. good.
  • the width of the channel in the plan view of the rows of the plurality of microchannels (9) is, for example, 0.1 to 1000 ⁇ m, preferably 1 to 200 ⁇ m, and more preferably 10 to.
  • the height of the flow path in the cross section perpendicular to the reference plane (S) of the rows of the plurality of micro flow paths (9) is, for example, 0.1 to 1000 ⁇ m, preferably 1 to 200 ⁇ m. , More preferably in the range of 10 to 100 ⁇ m.
  • it can be operated within a predetermined range by the flow rate operation, it is possible to generate droplets or bubbles having a size corresponding to the dimensions of the microchannel (9).
  • the size of the microchannel (9) is smaller than a predetermined size, the number of microchannels (9) in the device can be increased and the productivity of droplets / bubbles is improved, which is preferable.
  • the size of the microchannel (9) is larger than a predetermined size, the pressure loss in the flow can be reduced, which is preferable. If the dimensions of the microchannel (9) are too small, clogging may easily occur, pressure loss may increase, and it may be difficult to flexibly control the flow rate. On the other hand, the dimensions of the microchannel (9) may be too small. If it is too large, the flow in the flow path is likely to be turbulent, and as a result, it becomes difficult to evenly supply the dispersed phase or the continuous phase to a plurality of micro flow paths, and the monodispersity of the generated droplets may be impaired. Therefore, the size of the microchannel (9) is preferably in the range of 0.1 to 1000 ⁇ m.
  • the plurality of microchannels (9) are connected to the ends of the slits (3,4) in the reference plane (S), and the slits (3,4) are connected to the plurality of microchannels from the reference plane (S). It extends in the transverse direction of (9) so as to move away from the plurality of microchannels (9).
  • the slits (3, 4) have a linear slit end face having a width and an axis (slit length) having a dimension larger than the width and the dimension of the width in the reference plane (S), and the reference plane (S) is one of them. It is a plane in which a plurality of rows of microchannels (9) exist on the side, particularly on the side, and the slits (3, 4) are from the reference plane (S) to the reference plane (S) with the reference plane (S) as the end. Can extend to the other side in the transverse direction, especially below (the slit in the present invention has a slit-shaped end face in the reference plane (S), and the slit-shaped cross section has a reference plane (S).
  • the shape of the slit end face is not particularly limited, and may be, for example, a straight line or an annular shape.
  • the dimension of the slits (3,4) in the transverse direction of the reference plane (S) can be said to be the depth (height) of the slits (3,4).
  • the rows of the plurality of microchannels (9) exist on one side of the reference plane (S), particularly above, and the rows of the plurality of microchannels (9) terminate at the reference plane (S). It may be connected to the slits (3, 4) by a reference plane (S). At this time, the plurality of microchannels (9) have connection points (P) with slits (3, 4) in the reference plane (S).
  • FIG. 1 schematically shows an example of rows and slits (dispersed phase supply slit (3)) of a plurality of microchannels (9).
  • FIG. 1A is a schematic view of slits (3)
  • FIG. 1B is a schematic view of rows of a plurality of microchannels (9) viewed from a direction perpendicular to a reference plane (S).
  • FIG. 1A may be an end view of the slit (3) in the reference plane (S).
  • FIG. 1 (c) shows a microdroplet / bubble generating device having both a slit (3) and a row of a plurality of microchannels (9) in a reference plane (S) as in FIGS. 1 (a) and 1 (b).
  • FIG. 1 (d) is a schematic view of the device of FIG. 1 (c) as viewed from the side.
  • the plurality of microchannels (9) have a narrowed portion (N) in which the width of the channel is narrowed, and in FIGS. 1 (c) and 1 (d), the narrowed portion (N) is a slit. It is near the connection point (P) between (3) and the microchannel (9).
  • the narrowed portion (N) may be in contact with the connection portion (P) between the slit (3) and the microchannel (9), and there may be no gap between the two.
  • the surface having the slit end surface is in contact with the lower surface of the micro flow path (9), and the surface having the slit end surface and the lower surface of the micro flow path (9) is the reference plane (S). be.
  • the dispersed phase (1) is supplied from the slit (3)
  • the continuous phase (2) is supplied from the left side of the connection point (P) of the micro flow path (9)
  • the slit (3) is supplied.
  • the device having the structure described with reference to FIGS. 1 (a) to 1 (d) includes a plurality of parts having slits (3) on the slit end face as shown in FIG. 1 (a) and a plurality of devices as shown in FIG. 1 (b). It can be manufactured by laminating parts having a row of fine grooves for forming the microchannel (9) to form a structure as shown in FIGS. 1 (c) and 1 (d). Further, if a row of a plurality of fine grooves as shown in FIG. 1 (b) is formed on the surface of the part having the slit end face of the part having the slit (3) formed as shown in FIG. 1 (a) (slits and fine grooves).
  • the formation order of the parts may be reversed), and the surface of the part has slits and a row of a plurality of fine grooves as shown in FIG. 1 (c). ), A device having a plurality of rows of microchannels (9) and slits (3) is formed.
  • the surface of the component having the slit and the row of the plurality of microgrooves that is, the upper surface of the plurality of microgrooves is not the reference plane (S), but the reference planes (S) are plural.
  • (9) that is, a flat surface that joins with a slit on the lower surface of a plurality of microgrooves. Therefore, the reference plane (S) in this case is not the surface of the component but a virtual plane.
  • the microdroplet / bubble generation device (100) of the present invention has a dispersed phase supply port (6), a continuous phase supply port (7), and a discharge port (8).
  • the dispersed phase supply port (6) is a transport path for supplying the dispersed phase to the plurality of microchannels (9), and has connection points (P) with the plurality of microchannels (9).
  • the continuous phase supply port (7) is a transport path for supplying the continuous phase to the plurality of microchannels (9), and has a connection point (P) with the plurality of microchannels (9).
  • the discharge port (8) is a transport path for discharging droplets / bubble products generated from the plurality of microchannels (9), and has connection points (P) with the plurality of microchannels (9).
  • At least one slit is any one or more of the continuous phase supply slit (4) and the dispersed phase supply slit (3), and the continuous phase supply is here.
  • the slit (4) for the dispersed phase and the slit (3) for supplying the dispersed phase form a part of the dispersed phase supply port (6) and the continuous phase supply port (7), respectively, and a plurality of microchannels ( The end point is the connection point (P) with 9).
  • the microchannels (9) of the plurality of microchannels (9) are located on both sides of the connection points (P) with the specific slits (3,4). It has a microchannel (9-1) on the first side and a microchannel (9-2) on the second side.
  • the micro flow path (9-1) on the first side is connected to one of the continuous phase supply port (7) and the dispersed phase supply port (6), and the specific slits (3, 4) are connected to the continuous phase supply port (3, 4). It is connected to the other of the port (7) and the dispersed phase supply port (6), which is different from the one.
  • the continuous phase (2) is supplied from the continuous phase supply port (7)
  • the dispersed phase (1) is supplied from the dispersed phase supply port (6)
  • the microchannel (9-2) on the second side is a discharge port. It is connected to (8).
  • the specific slits are the dispersed phase supply port (6) or the continuous phase supply port (7) as the connection positions with the plurality of micro flow paths (9). It is arranged so as to be sandwiched between the discharge port (8) and the discharge port (8).
  • the specific slits (3, 4) are the continuous phase supply slits (4), they are sandwiched between the dispersed phase supply port (6) and the discharge port (8), and the specific slits (3, 4) are dispersed.
  • the phase supply slit (3) it is sandwiched between the continuous phase supply port (7) and the discharge port (8).
  • the plurality of microchannels (9) have the specific slits (3,4) in the plane (reference plane (S)) perpendicular to the specific slits (3,4) where the ends of the specific slits (3,4) exist. It is arranged so as to connect the terminal of the above and the supply ports (6, 7) and the discharge port (8) on both sides thereof.
  • the supply ports (6, 7) and discharge ports (8) on both sides of the specific slits (3, 4) are the closest supply ports (6, 7) and discharge ports (6, 7) on both sides of the specific slits (3, 4). 8).
  • the dispersed phase (1) is supplied from the dispersed phase supply port (6), and the continuous phase (2) is supplied from the continuous phase supply port (7). It is supplied and one of the dispersed phase (1) and the continuous phase (2) is distributed to a plurality of microchannels (9).
  • being distributed to a plurality of microchannels (9) means that the dispersed phase (1) and / or the continuous phase supplied from the dispersed phase supply port (6) and / or the continuous phase supply port (7) is used.
  • the plurality of microchannels (9) are first on both sides of the connection points (P) with the specific slits (3,4). It has a microchannel (9-1) on the side and a microchannel (9-2) on the second side, respectively.
  • the micro flow path (9-1) on the first side is connected to one of the continuous phase supply port (7) and the dispersed phase supply port (6), and the specific slits (3, 4) are connected to the continuous phase supply port (3, 4). 7) and the dispersed phase supply port (6) are connected to the other, which is different from the one.
  • the plurality of microchannels (9) are in contact with or in the vicinity of the connection points (P) with the specific slits (3,4) in the microchannel (9-2) on the second side. It has a narrowed portion (N) whose cross-sectional area is locally narrowed.
  • the microchannel (9-2) on the second side is adjacent to or near the connection point (P) with the specific slits (3,4), that is, at the connection point (P). Since it has a narrowed portion (N) in which the cross-sectional area of the flow path is locally narrowed almost continuously (hereinafter, for the sake of simplicity, it is also referred to as “nearby", that is, “continuously” including almost continuous), it is micro.
  • the continuous phase (2) and the dispersed phase (1) associated at the connection point (P) between the flow path (9) and the specific slits (3, 4) are continuous of the continuous phase (2) and the dispersed phase (1), respectively.
  • the dispersed phase (1) is still completely sheared by the flow of the continuous phase (2) and flows into the constriction (N) without forming droplets or bubbles, while basically maintaining the normal flow. be able to.
  • the narrowed portion (N) continuously existing at the connection point (P) between the micro flow path (9) and the specific slits (3, 4) the flow of the continuous phase (2) and the flow of the dispersed phase (1) are Since the cross-sectional area of the flow path is narrowed, the flow velocity is locally increased.
  • the dispersed phase (1) is sheared by the flow of the continuous phase (2) in which the flow velocity is increased in the narrowed portion (N), and droplets or bubbles of the dispersed phase (1) are generated in the narrowed portion (N).
  • "a droplet or a bubble is generated in the narrowed portion” means that a droplet or a bubble is generated in the vicinity of the exit of the narrowed portion (N) and the narrowed portion (N).
  • the dispersed phase (1) is sheared by the accelerated flow of the continuous phase (2) in the constricted portion (N) having a small cross-sectional area, and the dispersed phase (1) is sheared.
  • the size of the droplets or bubbles of the dispersed phase (1) generated is narrowed if the flow rates of the continuous phase (2) and the dispersed phase (1) are the same.
  • the size can be smaller and the density of droplets or bubbles (number density) can be increased as compared with the case where there is no portion (N). ii) Further, in the device having the narrowed portion (N) of the present invention, the portion of the narrow flow path (narrowed portion (N)) that causes pressure loss is minimized, and there is no narrowed portion (N), which is simply the size. Since the pressure loss can be significantly reduced compared to the case of using a small flow path, the device as a whole can generate droplets or bubbles with a lower pressure loss and a lower risk of clogging. ..
  • the generation site of the droplet or the bubble is set to the second side from the specific slit (3, 4) as compared with the case where there is no narrowed portion (N).
  • the transition can be made to the downstream side of the microchannel (9-2).
  • irregular microconcavo-convex shapes that occur during processing, such as minute defects and burrs, at the corners of the specific slits (3, 4) that are in contact with the microchannel (9-2) on the second side become droplets or The effect of disturbing the formation of bubbles can be suppressed.
  • the continuous phase (2) and the dispersed phase (1) meet, and the continuous phase (2) becomes the dispersed phase (1).
  • a double-phase flow of a continuous phase (2) and a dispersed phase (1) usually, a laminar flow in which the flow of the continuous phase (2) partially surrounds the flow of the dispersed phase (1). Then, it flows toward the narrowed portion (N) of the microchannel (9-2) on the second side.
  • the dispersed phase (1) is sheared by the flow of the continuous phase (2) as a driving force in the microchannel (9-2) on the second side, and the dispersed phase (1) becomes Droplets or bubbles are generated.
  • the connection point (P) of the plurality of microchannels (9) and the slits (3, 4) it is formed at the connection point (P).
  • the double-phase flow of the continuous phase (2) and the dispersed phase (1) flows into the narrowed portion (N) in a state where droplets or bubbles of the dispersed phase (1) are not generated, and the flow flows into the narrowed portion (N).
  • the dispersed phase (1) is sheared by the flow of the continuous phase (2), and the droplets of the dispersed phase (1) or the droplets of the dispersed phase (1) are formed mainly on the outlet side of the narrowed portion (N). Bubbles are generated.
  • the liquid flows into the constricted portion (N) before the droplets or bubbles of the dispersed phase (1) are generated in the microchannel (9-2) on the second side.
  • the cross-sectional area of the flow path is locally narrowed at a specific location (in contact with or near the connection portion (P)) of the microchannel (9-2) on the second side. It is the part that is present.
  • the shape of the cross section of the narrowed portion (N) may be selected according to the material to be processed and the processing means, such as a rectangle, a trapezoid, a triangle, a polygon, a semicircle, a circle, an ellipse, and a semicircle.
  • the cross-sectional area of the flow path is locally narrower than the cross-sectional area of the micro flow path (9-2) on the second side, and the flow path in the plan view of the rows of the plurality of micro flow paths (9).
  • the width of the flow path may be narrowed, or the height of the flow path in the cross section perpendicular to the reference plane (S) of the rows of the plurality of micro flow paths (9) may be narrowed, or both.
  • the plurality of microchannels (9) are narrowed at the center in the width or height direction, but they may be narrowed at any position.
  • the cross-sectional area of the constriction (N) is 1/100 to 1 / 1.5 of the cross-sectional area of the microchannel (9-2) on the second side other than the constriction (N). It may be preferably in the range of one-tenth to one-half, more preferably one-fifth to one-third.
  • the cross-sectional area of the narrowed portion (N) is the average value of the cross-sectional area of the narrowed portion (N). If the cross-sectional area of the microchannel in the portion between the connection portion (P) and the narrowed portion (N) is larger than the cross-sectional area of the narrowed portion (N), there is no problem, and there is no problem with the microchannel of the other portion.
  • the cross-sectional area of the microchannel (9-2) which is a reference when measuring the cross-sectional area of the narrowed portion (N), is the second side opposite to the connection point (P) of the narrowed portion (N). It is the cross-sectional area of the microchannel (9-2) on the side of 2.
  • the microchannel (9-2) on the second side is usually a straight line and its cross-sectional area is constant, but when the cross-sectional area changes in the flow path direction, the second side
  • the cross-sectional area of the portion of the microchannel (9-2) near the narrowed portion (N) is used.
  • the dimension of the flow direction of the micro flow path (9-2), which is a reference when measuring the cross-sectional area of the narrowed portion (N) is the width (micro) of the slit end face in the immediate vicinity of the narrowed portion (N). It is sufficient if the length is twice or more, further three times or more, or five times or more the dimension in the flow direction of the flow path).
  • the cross section of the constriction (N) is smaller than the cross section of the microchannel (9-2) on the second side, especially if it is smaller than 1 / 1.5, the size of the droplet or bubble generated will be determined. It is possible to obtain the effect of providing the narrowed portion (N), such as making the size smaller and increasing the density (number) of the generated droplets or bubbles.
  • the cross section of the narrowed portion (N) is not too small compared to the cross section of the microchannel (9-2) on the second side, and in particular, the microchannel on the second side other than the narrowed portion (N). When it is 1/100 or more of the cross-sectional area of the above, the pressure loss does not become too large, which is preferable.
  • the size of the constriction is too small for the size of the microchannel, the pressure loss due to the constriction increases, which may cause clogging, and the size of the droplets generated in the constriction is controlled. It becomes spicy, and more specifically, small droplets close to the cross-sectional size of the constriction can be formed, but larger droplets close to the cross-sectional size of the microchannel are difficult to generate (the tip of the dispersed phase is inside the microchannel). It may be sheared before it grows large).
  • the square root of the cross-sectional area of the constriction (N) may be in the range of 0.1 to 1000 ⁇ m, preferably 1 to 100 ⁇ m, more preferably 10 to 50 ⁇ m. ..
  • the length of the narrowed portion (N) in the flow path direction is 0.01 to 10 times, preferably 0.1 to 2 times the square root of the area of the cross-sectional dimension of the micro flow path (9-2) on the second side. It may be in the range of times, more preferably 0.2 to 1 times.
  • the area of the cross section of the microchannel (9-2) on the second side is measured as described above.
  • the length of the narrowed portion (N) in the flow path direction is a certain value or more, especially when it is 0.01 times or more of the square root of the cross-sectional dimension area of the micro flow path (9-2) on the second side. It is preferable because the structure of the narrowed portion (N) can be made thicker and stronger.
  • the cross-sectional area is narrow, especially if it is 10 times or less the square root of the cross-sectional dimension area of the microchannel (9-2) on the second side. Since the size of the narrowed portion (N) is small, the pressure loss in the narrowed portion (N) can be reduced, which is preferable. If the length of the constriction (N) in the flow path direction is too small compared to the cross-sectional size of the microchannel, the constriction is a very thin film-like structure (for example, the length for a 100x100 ⁇ m channel).
  • the length of the narrowed portion (N) in the flow path direction is in the range of 0.1 to 1000 ⁇ m, preferably 1 to 200 ⁇ m, and more preferably 10 to 100 ⁇ m. You can do it.
  • the narrowed portion (N) is in contact with or near the connection portion (P) of the plurality of microchannels (9) and the slits (3, 4) (almost continuously to the connection portion (P)).
  • the distance from the connection point (P) to the constriction (N) is 5 times or less, preferably 2 times or less, more preferably 1 time or less of the square root of the cross-sectional area of the microchannel (9) on the second side. (Both may include zero).
  • the cross-sectional area of the narrowed portion (N) is the average value of the cross-sectional area of the narrowed portion (N).
  • the narrowed portion (N) is usually used. It may be the same as the cross-sectional area of the microchannel (9-2) on the second side opposite to the connection point (P). Therefore, the cross-sectional area of the microchannel (9-2), which is a reference when measuring the cross-sectional area of the narrowed portion (N), is the second side opposite to the connection point (P) of the narrowed portion (N). It is the cross-sectional area of the microchannel (9-2) on the side of 2.
  • the microchannel (9-2) on the second side is usually a straight line and its cross-sectional area is constant, but when the cross-sectional area changes in the flow path direction, the second side
  • the cross-sectional area of the portion of the microchannel (9-2) near the narrowed portion (N) is used.
  • the dimension of the flow direction of the micro flow path (9-2), which is a reference when measuring the cross-sectional area of the narrowed portion (N) is the width (micro) of the slit end face in the immediate vicinity of the narrowed portion (N). It is sufficient if the length is twice or more, further three times or more, or five times or more the dimension in the flow direction of the flow path).
  • the droplet size may be divided (non-uniformly) at the constriction portion (N), and as a result, the monodispersity of the droplet size may be impaired. It is preferably 5 times or less the square root of the cross-sectional area of the microchannel (9) on the 2 side.
  • the distance from the connection point (P) of the plurality of microchannels (9) and the slits (3,4) to the narrowed portion (N) is 1000 ⁇ m or less (including zero). ), It may be preferably 400 ⁇ m or less (including zero), and more preferably 200 ⁇ m or less (including zero).
  • the distance from the slits (3, 4) to the constriction (N) may be smaller than the specific length as described above, and may not be the same in all the microchannels in the row of the plurality of microchannels.
  • This distance may be zero and depends on the flow velocity condition, but when this distance is increased after a certain range, droplets or bubbles of the dispersed phase (1) are generated before the flow from the slit side enters the narrowed portion (N). It becomes easier to do.
  • the narrowed portion (N) of the microchannels (9) will be the slits (3,4).
  • the stenosis (N) becomes integral with the slits (3,4), and the end of the stenosis (N) coincides with the position in contact with the connection (P) with the slits (3,4). .. Therefore, at this time, the distance from the connection portion (P) to the narrowed portion (N) becomes zero.
  • a plurality of microchannels (9) and slits (3, 4) can be provided separately on both sides of the reference plane (S), and in this case, in the plan view of the reference plane (S).
  • a part of the narrowed portion (N) can exist overlapping with the connecting portion (P).
  • the connecting portion (P) As described above, in the plan view of the reference plane (S), when a part of the narrowed portion (N) overlaps with the connecting portion (P), the flow of the continuous phase (2) and the dispersed phase (1) flows. Since the road is continuous at the connection point (P), in the present invention, the distance from the connection point (P) to the narrowed portion (N) is zero, that is, the narrowed portion (N) is the connecting point (P). It is considered to be adjacent to.
  • the width of the slit (3,4) is, for example, in the range of 1 to 1000 ⁇ m, preferably 10 to 500 ⁇ m, and more preferably 20 to 200 ⁇ m. It may be inside.
  • the width of the slits (3, 4) is equal to or larger than a certain value, the pressure loss can be reduced, which is preferable.
  • the width of the slits (3, 4) is not more than a certain value, the stability of the flow is increased, and it is preferable for forming fine droplets or bubbles.
  • the width of the slits (3, 4) is preferably 1 to 1000 ⁇ m at the end of the slits (3,4) in the reference plane (S).
  • the product is on the second side. It is collected from the discharge port (8) connected to the micro flow path (9-2).
  • the discharge port (8) is located on the side opposite to the connection point (P) between the micro flow path (9) and the slit (3, 4) with respect to the narrowed portion (N) of the micro flow path (9-2) on the second side. It is connected.
  • the portion where the discharge port (8) connects to the microchannel (9-2) on the second side of the row of the plurality of microchannels (9) is an additional slit (5) or a cylindrical hole (5).
  • the additional slit (5) or the cylindrical hole (5-1) constitutes a part of the discharge port (8).
  • the additional slit (5) or the cylindrical hole (5-1) constitutes a part of the discharge port (8).
  • the additional slit (5) or the cylindrical hole (5-1) constitutes a part of the discharge port (8).
  • the connection point (P) between the specific slits (3, 4) and the microchannels (9) on both sides thereof is a location where the specific slit and the microchannels (9-1, 9-2) on both sides of the specific slit meet.
  • the positions where the microchannels (9-1, 9-2) on both sides meet are not necessarily the same positions of the specific slits (3, 4), but may be positioned different from each other (see FIG. 4). ..
  • the dispersed phase (1) and the continuous phase (2) are supplied to the specific slits (3, 4) and the microchannel (9-1) on one side (first side) thereof, and the dispersed phase (1) is supplied.
  • the specific slits (3, 4) form a part of the dispersed phase supply port (6) or the continuous phase supply port (7) as described above, but at the same time, the micro flow paths on both sides thereof.
  • the specific slit (dispersed phase or continuous phase supply port) and the supply ports / discharge ports on both sides thereof are not necessarily different supply ports / discharge ports, and are not necessarily different supply ports / discharge ports.
  • One or both of the supply ports / discharge ports on both sides (next to each other) may be the same supply port / discharge port.
  • the number of specific slits may be one or two or more.
  • the dispersed phase supply port (No. 2) of the dispersed phase supply port (No. 1) A constriction (N) is provided on at least one of the side and the discharge port side of the dispersed phase supply port (No. 2), particularly both.
  • the continuous phase supply port (7), the dispersed phase supply port (6), and the discharge port (8) other than the specific slits (3, 4) are also microchannels.
  • the end connected to (9) may be a slit (referred to as an additional slit).
  • the additional slit is any one or more of the continuous phase supply slit (4), the dispersed phase supply slit (3), and the discharge port (8), and here, the continuous phase supply slit (4) and the dispersed phase
  • the supply slit (3) and the discharge slit (5) form a part of the dispersed phase supply port (6), the continuous phase supply port (7), and the discharge port (8), respectively, and a plurality of them.
  • the connection point (P) with the micro flow path (9) of the above is terminated. Therefore, in the microdroplet / bubble generation device (100) of the present invention, there is at least one specific slit (3,4), but the number of slits (3,4,5) is the specific slit (3,4).
  • the continuous phase supply port (7) is arranged in the order of ⁇ continuous phase supply port-dispersed phase supply port-discharge port> on the reference plane (S). )
  • the end of the outlet (8) can optionally be additional slits.
  • the end of the continuous phase supply port (7) and the discharge port (8) may be optionally a cylindrical hole (5-1) or the like.
  • the liquid forming the dispersed phase (1) and the continuous phase (2) is an organic compound or water.
  • the organic compound is not particularly limited, but preferred examples thereof include alkanes such as decane and octane, halogenated hydrocarbons such as chloroform, aromatic hydrocarbons such as toluene, and fatty acids such as oleic acid.
  • alkanes such as decane and octane
  • halogenated hydrocarbons such as chloroform
  • aromatic hydrocarbons such as toluene
  • fatty acids such as oleic acid.
  • Known polymerizable monomers, oligomers or polymers preferably acrylate-based monomers, styrene-based monomers and the like.
  • the combination of dispersed phase (1) and continuous phase (2) is usually oil-in-water type (O / W type), oil-in-oil type (O / O type), or water-in-oil type (O / O type). W / O type).
  • the dispersed phase (1) is a gas
  • the continuous phase (2) is a liquid composed of an aqueous phase or an organic phase.
  • the gas is not particularly limited, but preferred examples thereof include air, oxygen, nitrogen, carbon dioxide, and argon gas.
  • the flow rates of the dispersed phase (1) and the continuous phase (2) per single microchannel (9) are usually selected from about 0.001 mL to 10 mL / hour, although it depends on the type and the like.
  • the microdroplet / bubble generation device (100) of the present invention includes a plurality of parallel linear microgroove array substrates (10) having a rectangular cross-sectional shape, and a liquid or gas distribution component (20). It is composed of (Fig. 2-1 to Fig. 2-3). With reference to FIGS. 2-1 (a) and 2-2 (d), the microgroove array substrate (also referred to as a microchannel array) (10) has 16 rectangular cross sections (width 100 ⁇ m, height 100 ⁇ m).
  • each of the fine groove array substrate has a length of 4.875 mm or more on both sides of the central axis (C) in the fine groove direction.
  • Each microgroove (10-1) is within a range of 125 ⁇ m to 175 ⁇ m from the central axis (C) of the microgroove array substrate (10) toward one end (right side of FIG. 2-1 (a)).
  • the narrowed portion (N) At a distance position, there is a narrowed portion (N) in which the cross-sectional area of the groove is narrowed, and the narrowed portion (N) has a rectangular cross section (width 50 ⁇ m, height 100 ⁇ m) and a length 50 ⁇ m.
  • the liquid or gas distribution component (20) has four members (20-1) having a width of 30 mm, a length of 30 mm, and a height of 8 mm. , 20-2, 20-3, 20-4).
  • the uppermost first member (20-1) has a continuous phase supply slit (4), a dispersed phase supply slit (3), a product discharge slit (5), and a discharge port (8).
  • the second member (20-2) in the second stage from the top has a continuous phase supply slit (4), a dispersed phase supply slit (3), and a continuous phase supply port (7).
  • the third member (20-3) in the third stage from the top has a dispersion phase supply slit (3) and a dispersion phase supply port (6).
  • the lowermost fourth member (20-4) is a flat plate for closing the through hole formed at the bottom by the dispersion phase supply slit (3) of the third member (20-3).
  • FIG. 2-2 (c) shows a cross-sectional perspective view when the first to fourth members of the liquid or gas distribution component (20) are combined.
  • the supplied dispersed phase (1) and continuous phase (2) flow from the lower layer through the slit-shaped flow paths (3, 4) inside the component (20) to the upper part of the liquid or gas distribution component (20). Is supplied.
  • the dispersed phase (1) is supplied from the dispersed phase supply port (6) to the dispersed phase supply slit (3) in the third member (20-3), and the continuous phase (2) is supplied to the second member (20).
  • the continuous phase supply port (7) is supplied to the continuous phase supply slit (4), and the continuous phase (2) and the dispersed phase (1) are sent upward in each slit (3, 4). ..
  • the portions other than the slit are indicated as the dispersed phase supply port (6), the continuous phase supply port (7), and the discharge port (8). Is functionally part of the dispersed phase supply port (6), continuous phase supply port (7) or discharge port (8), as described above (similar to the following aspects). , Do not repeat.).
  • the fine groove array substrate (10) is provided with three slits on the liquid or gas distribution component (20), namely, a continuous phase supply slit (4), a dispersed phase supply slit (3), and a product discharge slit (5).
  • 2-2 (d) shows a plan view of the fine groove array substrate (10) that has been aligned with) and combined.
  • the long side width at the slit end portion (slit end face) is 5 mm
  • the short side width is 250 ⁇ m
  • the pitch between the slits (distance between centers) is 3 mm
  • the slits are 2.75 mm apart.
  • N There is a narrowed portion (N) having a width of 50 ⁇ m and a length of 50 ⁇ m at intervals of 0 to 50 ⁇ m on the product discharge slit (5) side from the dispersed phase supply slit (3).
  • the continuous phase (2) is supplied to the upper slit (4), the dispersed phase (1) is supplied to the central slit (3), and the continuous phase (2) is a fine groove (2).
  • FIGS. 2-3 (e) and (f) show how droplets or bubbles are generated in the apparatus (100).
  • the dispersed phase (1) is entrained in the flow of the continuous phase (2) at the connection point (P) between the dispersion phase supply slit (3) and the microchannel (9), and the continuous phase (2) and the dispersed phase (1)
  • Each of the flows enters the narrowed portion (N) while being continuous, and the flow velocity of the flow of the continuous phase (2) and the dispersed phase (1) increases in the narrowed portion (N) where the cross-sectional area of the flow path is narrowed.
  • the continuous phase (2) As a result of the dispersion phase (1) being sheared at the location where the cross-sectional area of the flow path at the outlet of the constriction (N) is widened by the flow of the continuous phase (2) with increased flow velocity, the continuous phase (2) and When the flow rate conditions of the dispersed phase (1) are the same, smaller and denser (number) droplets or bubbles are generated as compared with the case where there is no narrowed portion (N).
  • the product is discharged from the discharge port (8) through the discharge slit (5).
  • the second embodiment of the present invention is the same as the first embodiment, but the arrangement of the continuous phase supply slit (4) and the dispersed phase supply slit (3) in the liquid or gas distribution component (20) is reversed.
  • the fine groove array substrate (10) is the same as that of the first embodiment (FIG. 3-1 (b)).
  • the liquid or gas distribution component (20) is composed of four members (20-1, 20-2, 20-3, 20-4). With reference to FIG. 3-1 (b), the uppermost first member (20-1) has a continuous phase supply slit (4), a dispersed phase supply slit (3), and a product discharge slit (5). , And a discharge port (8).
  • the second member (20-2) in the second stage from the top has a continuous phase supply slit (4), a dispersed phase supply slit (3), and a dispersed phase supply port (6).
  • the third member (20-3) in the third stage from the top has a continuous phase supply slit (4) and a continuous phase supply port (7).
  • the fourth member (20-4) at the bottom is a flat plate for closing the through hole formed at the bottom by the continuous phase supply slit (4) of the third member (20-3) (FIG. 3-1). (A)).
  • FIG. 3-1 (a) shows a cross-sectional perspective view when the first to fourth members of the liquid or gas distribution component (20) are combined.
  • the supplied dispersed phase (1) and continuous phase (2) flow through a slit from the lower layer and are supplied to the upper part of the liquid or gas distribution component (20). That is, the dispersed phase (1) is supplied from the dispersed phase supply port (6) to the dispersed phase supply slit (3) in the second member (20-2), and the continuous phase (2) is supplied to the third member (20). In -3), the continuous phase supply port (7) is supplied to the continuous phase supply slit (4), and the continuous phase (2) and the dispersed phase (1) are sent upward in each slit.
  • the microgroove array substrate (10) is combined with three slits on the liquid or gas distribution component (20), namely the continuous phase supply slit (4), the dispersed phase supply slit (3) and the discharge slit (5).
  • FIG. 3-1 (b) shows the aligned and coupled ones viewed from above of the fine groove array substrate (10) in a plan view.
  • the long side width at the end of the slit is 5 mm
  • the short side width is 250 ⁇ m
  • the pitch between the slits (distance between centers) is 3 mm
  • the slits are 2.75 mm apart.
  • the microgroove (10-1) has a narrowed portion (N) on the side of the product discharge slit (5) closest to the continuous phase supply slit (4).
  • the dispersed phase (1) is supplied to the upper slit (3), the continuous phase (2) is supplied to the central slit (4), and the dispersed phase (1) is a fine groove (1). It is supplied to the microchannel (9) formed from 10-1), and droplets or air bubbles are supplied at the connection point (P) and the narrowed portion (N) between the continuous phase supply slit (4) and the microchannel (9). Is generated, and the produced product is discharged through the lower slit (5) through the microchannel (9).
  • FIGS. 3-2 (c) and 3-2 (d) show how droplets or bubbles are generated in the apparatus.
  • the dispersed phase (1) is entrained in the flow of the continuous phase (2), and the continuous phase (2) and the dispersed phase (1) are taken.
  • the continuous phase (2) As a result of shearing the dispersed phase (1) at the point where the cross-sectional area of the flow path at the outlet of the constriction (N) expands due to the flow of the continuous phase (2) with increased flow velocity, the continuous phase (2) When the flow rate conditions of the dispersed phase (1) are the same, smaller and denser (number) droplets or bubbles are generated as compared with the case where there is no narrowed portion (N).
  • the product is discharged from the discharge port (8) through the discharge slit (5).
  • FIG. 4 shows the groove shape of the part having the fine groove (10-1) joined to the liquid or gas distribution part (20) in the first and second embodiments of the present invention.
  • FIG. 4A shows a case where three slits (broken line) are vertically bridged by a row of linear microchannels (solid line), and
  • FIG. 4B shows a case where the three slits (broken line) are linear.
  • the width of the microchannels (solid lines) bridging the three slits changes continuously in FIG. 4 (c). If this is the case.
  • the width of the fine groove may change discontinuously.
  • FIGS. 4 (d) to 4 (f) show the case where the micro flow path (solid line) connecting the sandwiched slit (broken line) and the slits on both sides (broken line) is divided, and FIG. 4 (d) shows.
  • FIG. 4 (e) shows the case where the position and the size match
  • FIG. 4 (e) shows the case where the position is misaligned
  • FIG. 4 (f) shows the case where the number correspondence is not 1: 1.
  • FIG. 4 (g) shows a case where the rows of the microchannels (solid lines) bridging are partially joined to each other.
  • the features of FIGS. 4A to 4G may be arbitrarily combined.
  • the microgroove array substrate (10) is a silicone resin (10) from a mold prepared using, for example, SU-8 (Nippon Kayaku Co., Ltd.), which is a negative photoresist, on a Si substrate. It can be produced by transferring the pattern to PDMS: polydimethylsiloxane).
  • the liquid or gas distribution component (20) can be manufactured, for example, by machining a stainless steel material (SUS304). Further, the slit-shaped through hole of the liquid or gas distribution component (20) can be produced by, for example, wire electric discharge machining.
  • W / O droplets are generated by feeding, for example, a dispersed phase such as pure water and a continuous phase such as a fluorine-based oil to which 1 wt% of a surfactant is added. ..
  • a glass syringe and a syringe pump can be used to feed the dispersed phase and the continuous phase.
  • an upright optical microscope and a high-speed video camera in combination.
  • Embodiment 3 of the present invention is similar to Embodiment 1, but in Embodiment 3, a row of a plurality of microchannels (9) is formed on the liquid or gas distribution component (21) side, and the embodiment 1
  • the component corresponding to the microgroove array substrate (10) is merely a lid (11) for sealing the slits (3, 4, 5) of the liquid or gas distribution component (21) and the microgroove (11-1). ..
  • the liquid or gas distribution component (21) is composed of four members (21-1, 21-2, 21-3, 21-4) (FIG. 5).
  • the first member (21-1) at the uppermost portion includes a slit for supplying a continuous phase (4), a slit for supplying a dispersed phase (3), a slit for discharging a product (5), and a fine groove (11) bridging each slit with each other. It has an array of -1) and a discharge port (8) connected to a product discharge slit (5).
  • the fine groove (11-1) has a narrowed portion (N) slightly spaced from the dispersed phase supply slit (3) on the product discharge slit (5) side of the dispersed phase supply slit (3). ..
  • the second member (21-2) in the second stage from the top has a continuous phase supply slit (4), a dispersed phase supply slit (3), and a continuous phase supply port (7).
  • the third member (21-3) in the third stage from the top has a dispersion phase supply slit (3) and a dispersion phase supply port (6).
  • the lowermost fourth member (21-4) is a flat plate for closing the through hole formed at the bottom by the dispersion phase supply slit (3) of the third member (21-3).
  • FIG. 5A shows a cross-sectional perspective view of the liquid or gas distribution component (21) when the first to fourth members are combined.
  • the supplied dispersed phase (1) and continuous phase (2) flow through a slit from the lower layer and are supplied to the upper part of the liquid or gas distribution component (21). That is, the continuous phase (2) is supplied from the continuous phase supply port (7) to the continuous phase supply slit (4) in the second member (21-2), and the dispersed phase (1) is supplied to the third member (21).
  • the dispersion phase supply port (6) is supplied to the dispersion phase supply slit (3), and the continuous phase (2) and the dispersion phase (1) are sent upward in each slit.
  • FIG. 5 (b) shows a plan view of the joined lid (11) for the purpose of forming the gas from above the lid (11).
  • the continuous phase (2) is supplied to the upper slit (4)
  • the dispersed phase (1) is supplied to the central slit (3)
  • the continuous phase (2) is the fine groove (11-).
  • the product supplied to the microchannel (9) formed from 1) and generated at the connection point (P) and the narrowed portion (N) between the dispersed phase supply slit (3) and the microchannel (9) is micro.
  • FIG. 5-2 (c) shows how droplets or bubbles are generated in the apparatus.
  • the dispersion phase (1) is taken along with the flow of the continuous phase (2), and the continuous phase (2) and the dispersion phase (1) are taken.
  • the flow of the continuous phase (2) with increased flow velocity causes the dispersed phase (1) to be sheared at the point where the cross-sectional area of the flow path at the outlet of the constriction (N) expands, resulting in the continuous phase (2).
  • the flow rate conditions of the dispersed phase (1) are the same, smaller and denser (number) droplets or bubbles are generated as compared with the case where there is no narrowed portion (N).
  • the product is discharged from the discharge port (8) through the discharge slit (5).
  • the fourth embodiment of the present invention is the same as the third embodiment, but the arrangement of the continuous phase supply slit (4) and the dispersed phase supply slit (3) in the liquid or gas distribution component (21) is reversed. It is a different aspect in that it is.
  • the relationship between the fourth embodiment and the third embodiment is the same as the relationship between the second embodiment and the first embodiment, and the detailed description of the fourth embodiment will not be described repeatedly.
  • the sealing lid (11) is made of a transparent member such as a silicone resin (PDMS: polydimethylsiloxane), an acrylic resin, or glass.
  • the liquid or gas distribution component (21) is manufactured by machining, for example, a stainless steel material (SUS304). Further, the slit-shaped through hole of the liquid or gas distribution component (20) can be produced by, for example, wire electric discharge machining. Further, the fine groove that bridges the slits can be produced by machine cutting, laser processing, etching, or the like.
  • W / O droplets are generated by feeding, for example, a dispersed phase such as pure water and a continuous phase such as a fluorine-based oil to which 1 wt% of a surfactant is added. ..
  • a glass syringe and a syringe pump can be used to feed the dispersed phase and the continuous phase.
  • the liquid or gas distribution component (22) is composed of three members (22-1, 22-2, 22-3) (FIGS. 6-1 and 6-2). ..
  • the liquid or gas distribution component (22) is located at the bottom of the substrate (12) having the microgrooves (12-1) and is the top first member (22-) with a continuous phase supply port (7).
  • FIG. 6-1 shows a cross-sectional perspective view of the liquid or gas distribution component (22) when the first to third members are combined.
  • the supplied dispersed phase (1) and continuous phase (2) flow from the lower layer through the annular slits (3, 4) and are supplied to the upper part of the liquid or gas distribution component (22).
  • the dispersed phase (1) is supplied from the dispersed phase supply port (6) to the annular slit (3) for supplying the dispersed phase in the second member (22-2), and the continuous phase (2) is the first.
  • the continuous phase supply port (7) is supplied to the annular slit (4) for supplying the continuous phase, and the continuous phase (2) and the dispersed phase (1) are fed upward in each slit. Be liquid.
  • the portions other than the annular slits (3, 4) and the cylindrical holes (5-1) are dispersed.
  • the annular slit (3, 4) and the cylindrical hole (5-1) are referred to as a phase supply port (6), a continuous phase supply port (7), and a discharge port (8).
  • a phase supply port (6) a phase supply port (6)
  • a continuous phase supply port (7) a continuous phase supply port (7)
  • a discharge port (8) a discharge port (8).
  • it is a part of the dispersed phase supply port (6), the continuous phase supply port (7) or the discharge port (8) (in the following aspects, the annular slit and the cylindrical shape).
  • the relationship between the dispersed phase supply port, the continuous phase supply port, and the discharge port is the same, but the description is not repeated.
  • FIG. 6-1 (b) shows a joint of the 5-1) and the component (12) having the fine groove (12-1).
  • the microgroove (12-1) has a constricted portion (N) on the product discharge port (8) side in the immediate vicinity of the dispersed phase supply slit (3).
  • the continuous phase (2) is supplied to the outer annular slit (4), the dispersed phase (1) is supplied to the inner slit (3), and the continuous phase (2) is fine.
  • FIG. 6-2 (c) shows how droplets or bubbles are generated in the apparatus.
  • the dispersion phase (1) is taken along with the flow of the continuous phase (2), and the continuous phase (2) and the dispersion phase (1) are taken.
  • the sixth embodiment of the present invention is the same as that of the fifth embodiment, but in the liquid or gas distribution component (22), two annular slits (that is, a continuous phase supply slit (4) and a dispersed phase supply slit (3)). ) Are reversed, the dispersed phase supply slit (3)) is on the outside, and the continuous phase supply slit (4) is on the inside. The same applies and is omitted).
  • the liquid or gas distribution component (22) is composed of three members. The liquid or gas distribution component (22) is located at the bottom of the component (12) having the microgrooves (12-1) and is the top first member (22-) with a dispersed phase supply port (6).
  • annular slit (3) for supplying the dispersed phase (1) by providing 1) and a continuous phase supply port (7) and combining with the first member (22-1).
  • annular slit (4) for supplying the continuous phase (2) is formed and the product is discharged in the center. It is provided with a third member (22-3) at the third stage from the top, which is provided with a cylindrical hole (5-1) and a discharge port (8).
  • the supplied dispersed phase (1) and continuous phase (2) flow from the lower layer through the annular slits (3, 4) and are supplied to the upper part of the liquid or gas distribution component (22).
  • the dispersed phase (1) is supplied from the dispersed phase supply port (6) to the annular slit (3) for supplying the dispersed phase in the first member (22-1), and the continuous phase (2) is the second.
  • the continuous phase supply port (7) is supplied to the annular slit (4) for supplying the continuous phase, and the continuous phase (2) and the dispersed phase (1) are respectively fed upward in each slit.
  • the dispersed phase (1) is supplied to the outer annular slit (3) and to the inner slit (4).
  • the continuous phase (2) is supplied, and the dispersed phase (1) is supplied to the microchannel (9) formed from the microgrooves (12-1), and the continuous phase supply slit (4) and the microchannel (9) are supplied.
  • the dispersed phase (1) is entrained in the flow of the continuous phase (2), and the continuous phase (2) and the dispersed phase (1) are taken.
  • the dispersed phase (1) is sheared at the outlet of the constriction (N) where the cross-sectional area of the flow path expands, and as a result, the continuous phase (2).
  • the liquid or gas distribution component (23) is composed of three members (23-1, 23-2, 23-3) (FIG. 7).
  • the liquid or gas distribution component (23) is a flat plate for sealing a slit (3, 4), a cylindrical hole (5-1), and a fine groove (13-1) having a narrowed portion (N). It is arranged at the bottom of the lid (13) of the.
  • the continuous phase (2) can be combined with the first member (23-1) at the uppermost part having the continuous phase supply port (7) and the first member (23-1) having the dispersed phase supply port (6).
  • the dispersed phase (1) is formed by combining the second member (23-2) in the second stage from the top with the second member (23-2). It is provided with a third member (23-3) at the third stage from the top, which forms an annular slit (3) for supplying and has a cylindrical hole (5-1) for discharging products in the center. Further, it is fine between the annular slits (4, 3) formed by combining the three members (23-3) and between the annular slit (5) and the cylindrical hole (5-1).
  • the groove (13-1) is machined.
  • the microgroove (13-1) has a constricted portion (N) in the immediate vicinity of the product discharge port (8) side of the annular slit (3) for supplying the dispersed phase.
  • FIG. 7 (a) A cross-sectional perspective view of the liquid or gas distribution component (23) in which the first to third members (23-1, 23-2, 23-3) are combined is shown in the lower part of FIG. 7 (a).
  • the supplied dispersed phase (1) and continuous phase (2) flow from the lower layer through the annular slits (3, 4) and are supplied to the upper part of the liquid or gas distribution component (22). That is, the dispersed phase (1) is supplied from the dispersed phase supply port (6) to the annular slit (3) for supplying the dispersed phase in the second member (23-2), and the continuous phase (2) is the first.
  • the continuous phase supply port (7) is supplied to the annular slit (4) for continuous phase supply, and the continuous phase (2) and the dispersed phase (1) are in each slit (3, 4). Is sent upward.
  • FIG. 7 (b) shows a joint between 13-1) and a flat plate lid (13) for sealing.
  • the continuous phase (2) is supplied to the outer annular slit (4)
  • the dispersed phase (1) is supplied to the inner slit (3)
  • the continuous phase (2) is a fine groove (2).
  • the flow of the continuous phase (2) with increased flow velocity causes the dispersed phase (1) to be sheared at the point where the cross-sectional area of the flow path at the outlet of the constriction (N) expands, resulting in the continuous phase (2).
  • the flow rate conditions of the dispersed phase (1) are the same, smaller and denser (number) droplets or bubbles are generated as compared with the case where there is no narrowed portion (N).
  • the product is discharged from the discharge port (8) through the discharge cylindrical hole (5-1).
  • the eighth embodiment of the present invention is the same as that of the seventh embodiment, but the arrangement of the continuous phase supply slit (4) and the dispersed phase supply slit (3) in the liquid or gas distribution component (23) is reversed. It is a different aspect in that it is.
  • the relationship between the eighth embodiment and the seventh embodiment is the same as the relationship between the sixth embodiment and the fifth embodiment, and the detailed description of the eighth embodiment will not be repeated.
  • a liquid or gas distribution component (200) is configured using four members so that the central cylindrical hole of the apparatus used in embodiments 5 to 6 is an annular slit. However, it can also be used to generate droplets or bubbles by bonding it to a component having fine grooves (fine groove array substrate).
  • a liquid or gas distribution component (200) is configured using four members so that the central cylindrical hole of the apparatus used in embodiments 7 to 8 is an annular slit. However, it can also be used to generate droplets or bubbles by attaching it to a sealing substrate.
  • Example 1 A droplet generation device (Fig. 2-1 to Fig. 2-3) composed of a parallel linear microchannel substrate (microgroove array substrate) having a rectangular cross-sectional shape and a liquid distribution component was designed, manufactured and used. ..
  • the microchannel substrate is composed of 16 linear microchannels having a rectangular cross section (width 100 ⁇ m, height 100 ⁇ m) and a length of 10 mm, the gap between the channels is 100 ⁇ m, and the linear microchannels are microgrooves.
  • a constricted portion having a rectangular cross section (width 50 ⁇ m, height 100 ⁇ m) and a length 50 ⁇ m was provided at a position within a range of 125 to 175 ⁇ m from the center in the length direction of the array substrate to one end side (Fig. 2-). 1 (a)).
  • the liquid distribution component was composed of a stack of four members having a width of 30 mm, a length of 30 mm, and a height of 8 mm (Fig. 2-2 (b)).
  • the uppermost member consists of a continuous phase supply slit, a dispersed phase supply slit, a product discharge (liquid recovery) slit, a total of three slits, and a product discharge (liquid recovery slit) side discharge port.
  • the width of each slit is 250 ⁇ m, the length is 5 mm, and the pitch between the slits is 3 mm (Fig. 2-2 (c)).
  • the second member from the top is the slit for continuous phase supply. It has a slit for supplying a dispersed phase and a slit for supplying a continuous phase on the side surface connected to the slit for supplying a continuous phase, and seals the slit for collecting liquid of the member directly above.
  • Fig. 2-2 (c) shows a cross-sectional view of the liquid distribution component when the four members are combined.
  • the supplied dispersed phase and continuous phase are slit flow paths from the lower layer. Is supplied to the upper part of the distribution component.
  • Fig. 2-2 (d) shows a conceptual diagram of the microchannel substrate aligned with the three slits on the liquid distribution component and joined together when viewed from above the device.
  • the dispersed phase is supplied to the central slit flow path
  • the continuous phase is supplied to the upper slit flow path
  • the product is recovered in the lower slit flow path.
  • the narrowed portion is formed at an interval of 0 to 50 ⁇ m from the slit flow path for supplying the dispersed phase to the slit side for collecting liquid.
  • FIGS. 2-3 (e) and 2-3 (f) are conceptual diagrams showing how droplets are generated in a microchannel having a constricted portion.
  • the microchannel substrate was prepared by transferring a pattern from a 100 ⁇ m high mold prepared using SU-8 (Nippon Kayaku), which is a negative photoresist, onto a Si substrate to polydimethylsiloxane (PDMS). .. Silpot184 (Toray Dow Corning) was used as a PDMS raw material.
  • the four members of the liquid distribution component were made by machining a stainless steel material (SUS304). Further, the slit-shaped through hole of the liquid distribution component (20) was produced by wire electric discharge machining.
  • PDMS is applied to the adhesive surface and heated at 120 ° C. in order to prevent liquid leakage from the adhesive surface between each member of the liquid distribution component. , Hardened.
  • corn oil (Wako Pure Chemical Industries, Ltd.) containing a surfactant (SY-Glyster CRS-75, Sakamoto Yakuhin Kogyo, 1 wt%) was used as the continuous phase, and pure water was used as the dispersed phase.
  • a 10 ml glass syringe 1000 series, Hamilton Company, USA
  • a syringe pump KDS200, KD Scientific, USA
  • An upright microscope BX-51, Olympus
  • a high-speed video camera (Fastcam-1024PCI, Photron) were used in combination to observe the state of droplet formation in the microchannel.
  • FIG. 8A shows the generation of W / O droplets in the parallelized microchannel when the continuous phase flow rate (Q c ) is set to 20 mL / h and the dispersed phase flow rate (Qd) is set to 10 mL / h. Shown in. It was observed that W / O droplets were generated at the joint between the microchannel and the slit for supplying the dispersed phase. Near the center of the slit, the number of droplets generated per second per microchannel was about 370. The average diameter of the generated droplets was 96 ⁇ m, and the coefficient of variation (CV value) was 6.3% (FIG. 8 (b)).
  • Example 2 Using the same experimental equipment as in Example 1, the experiment was carried out under the same conditions as in Example 1 except that the continuous phase flow rate was 10 mL / h.
  • FIG. 9 shows the state of W / O droplet generation at the center of the slit and the distribution of the generated droplet size.
  • the number of droplets generated per second per microchannel was about 250.
  • the average diameter of the obtained droplets was 110 ⁇ m, and the coefficient of variation was 2.6%.
  • Comparative Example 1 An experiment was conducted under the same conditions as in Example 1 using the same experimental equipment as in Example 1 except that a gas distribution component which is a microchannel having no constriction was used.
  • FIG. 10 shows the state of W / O droplet generation at the center of the slit and the distribution of the generated droplet size.
  • the number of droplets generated per second per microchannel was about 220.
  • the average diameter of the obtained droplets was 115 ⁇ m, and the coefficient of variation was 4.2%.
  • Example 2 when the stenotic portion of Example 2 is present, it is generated at the same dispersed phase flow rate as compared with the case where there is no stenotic portion of Comparative Example 1. It is recognized that the continuous phase flow rate required to equalize the average diameters of the droplets to be produced may be small.
  • a microdroplet / bubble generation device that does not require a separate through hole corresponding to each droplet generation flow path in order to connect the liquid distribution flow path and each droplet generation flow path.
  • a microdroplet or bubble generator (100) capable of producing smaller size droplets / bubbles and producing microdroplets or bubbles with lower pressure loss and lower risk of clogging. ) Is provided and can be applied to various fields including chemistry and biochemical analysis.
  • Dispersed phase 2 Continuous phase 3
  • Dispersed phase supply slit 4 Continuous phase supply slit 5 (Microdroplets / bubbles) Discharge slit 5-1 (Microdroplets / bubbles) Discharge port cylindrical hole 6
  • Dispersed phase supply Port 7 Continuous phase supply port 8 (Microdroplet / bubble) Discharge port 9
  • Microdroplet / bubble generation device 10
  • Microgroove array substrate micro) Channel array
  • 10-1 Microgroove 11 Sealing lid 11-1
  • Microgroove 13 Sealing lid 13-1
  • Microgroove 15-3 Circular slit 20

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Abstract

スリットと複数のマイクロ流路の列を備えるマイクロ液滴・気泡生成デバイスにおいて、スリットには,連続相又は分散相のいずれか一方が供給され,複数のマイクロ流路には、スリットの終端と、連続相又は分散相の他方の供給口と、排出口が接続されており,複数のマイクロ流路は、スリットとの接続箇所と隣接し又は近傍に流路の断面積が局所的に狭まった狭窄部を有しており、上記接続箇所において会合した連続相及び分散相は狭窄部に流入し、狭窄部において、連続相の流れを駆動力として分散相がせん断され,分散相の液滴または気泡が生成され,生成物は排出口から回収される、ように構成してなる。

Description

マイクロ液滴・気泡生成デバイス
 本発明は、マイクロ流路を用いたマイクロ液滴・気泡生成デバイスに関する。
 マイクロ流路の分岐構造を用いたマイクロ液滴・気泡生成法は、単分散性に優れたエマルション液滴や気泡を生成できるため、化学・生化学分析をはじめ、様々な分野で応用されている。しかしながら、この方法を生産技術に応用する場合、所要の生産量、例えば数トン/年、を単一のマイクロ流路で実現することは難しい(非特許文献1および2)。
 このような状況下で、液滴や気泡の生成量を大幅に増加(スケールアップ)させるために、多数のマイクロ流路を並列配置する試みが報告されている(非特許文献3および4)。マイクロ流路の分岐構造を用いたマイクロ液滴・気泡生成では、分散相と連続相の流量により生成される液滴や気泡のサイズが変化するため、サイズの揃った液滴や気泡の生成には、並列配置されたマイクロ流路に、分散相および連続相をそれぞれ均一に分配供給する必要がある。従来の並列化デバイスでは、各生成流路に対して、対称に分岐した分配流路を接続した構造(非特許文献3~5)や、生成流路のサイズに対して十分に大きい流路をはしご状に接続する構造(非特許文献5~7)により、各生成流路への均等な流量分配が実現されている。これまでに、対称分岐構造による分配流路を用いて、円環状に最大512個の十字型液滴生成流路を並列化した事例(非特許文献8)や、はしご状の液体分配流路を用いて、行列状に最大1000個の液滴生成流路を並列化した事例(非特許文献9)が報告されている。同様の装置を用いた気泡の大量生産の事例も報告されている(非特許文献10)。また、液体供給流路と液滴生成流路を着脱可能な装置も提案されている(非特許文献2および3)。
 一方、従来の並列化デバイスでは、液体または気体分配用流路と各液滴または気泡生成用流路を接続するために、各液滴または気泡生成用流路に対応する個別の貫通孔を作製しているため、複雑なデバイス作製工程が必要であった。
 特許文献1では、液滴または気泡生成流路を二次元平面に配置するのではなく、スリットとマイクロ流路アレイを三次元的に組み合わせた単純な構成により、各液滴または気泡生成用流路に対応する個別の貫通孔を必要としないマイクロ液滴・気泡生成デバイスが提案されている。このデバイスは容易に実装・管理ができ且つマイクロ液滴または気泡生成部が高密度に配置されたマイクロ液滴・気泡生成デバイスである。しかし、このデバイスでは、小さいサイズの液滴・気泡を生成する場合に単純にサイズの小さい流路を用いることになり、高い圧力損失、より高い目詰まりの危険性を伴うという問題があった。
 一方,本発明に関連する従来のマイクロ流路技術として,基板上の分散相供給流路の両脇に連続相供給流路を配置し,分散相の流れを連続相の流れで挟みこんで共に流路が局所的に狭まった箇所に供給し,液滴または気泡を生成する技術(フローフォーカシング)が広く用いられている(非特許文献11)。ただし本技術では1つの分散相供給流路の両脇に2つの連続相供給流路を配するため,高密度集積に向かないという課題があった.
T. Nisisako et al., Lab Chip, 8, 287-293,2008. T. Nisisako et al., Lab Chip, 12, 3426-3435,2012. T. Nisisako et al., Curr. Opin. Colloid Interface Sci., 25, 1-12, 2016. H.-H. Jeong et al., Korean J. Chem. Eng.33,1757-1766,2016. G.T.Meris et al., Ind.Eng.Chem.48,881-889,2009. W. Li et al., Lab Chip, 9, 2715-2721,2009. M. B. Romanowsky et al., Lab Chip, 12, 802-807,2012. D. Conchouso et al., Lab Chip, 14, 3011-3020,2014. H.-H. Jeong et al., Lab Chip, 15, 4387-4392,2015. H.-H. Jeong et al., Lab Chip, 17, 2667-2673, 2017. S. L. Anna et al., Appl. Phys. Lett., 82, 364-366, 2003.
WO2019/168130号
 本発明は、上記の課題を解決し、スリットとマイクロ流路アレイを三次元的に組み合わせたデバイス構成において、より小さいサイズの液滴・気泡を生成でき、より低い圧力損失、より低い目詰まりの危険性のもとで、マイクロ液滴または気泡を生成できるマイクロ液滴・気泡生成デバイスを提供することを目的とする。
 本発明は上記の問題を解決するために、以下の発明及び態様を提供するものである。
(態様1)
 マイクロ液滴・気泡生成デバイス(100)であって,
 該マイクロ液滴・気泡生成デバイス(100)は、複数のマイクロ流路(9)の列とスリット(3,4)を備え、
 該複数のマイクロ流路(9)は、基準平面(S)において該スリット(3,4)の終端と接続されており、該スリット(3,4)は、該基準平面(S)から、該複数のマイクロ流路(9)の横断方向に該複数のマイクロ流路(9)から遠ざかるように延在し、
 該複数のマイクロ流路(9)は、該スリット(3,4)との接続箇所(P)の両側に第1の側のマイクロ流路(9-1)と第2の側のマイクロ流路(9-2)をそれぞれ有し、
 該第1の側のマイクロ流路(9-1)は、連続相供給口(7)及び分散相供給口(6)の一方に接続されており、該スリット(3,4)は、該一方と異なる他方の該連続相供給口(7)又は該分散相供給口(6)に接続されており、該連続相供給口(7)から連続相(2)が供給され、該分散相供給口(6)から分散相(1)が供給され、
 該第2の側のマイクロ流路(9-2)は排出口(8)に接続されており、
 該複数のマイクロ流路(9)は、該第2の側のマイクロ流路(9-2)において、該スリット(3,4)との該接続箇所(P)と接して又は近傍に、流路の断面積が局所的に狭まった狭窄部(N)を有し、
 該複数のマイクロ流路(9)と該スリット(3,4)の該接続箇所(P)において会合した該連続相(2)及び該分散相(1)は該狭窄部(N)に流入し、該狭窄部(N)において、該連続相(2)の流れを駆動力として分散相(1)がせん断され,分散相(1)の液滴または気泡が生成され,生成物は該排出口(8)から回収される、
 ように構成してなるマイクロ液滴・気泡生成デバイス。
(態様2)
 前記狭窄部(N)の横断面積は、前記第2の側のマイクロ流路(9-2)の横断面の面積の100分の1~1.5分の1の範囲内である、態様1に記載のマイクロ液滴・気泡生成デバイス。
(態様3)
 前記狭窄部(N)の流路方向の長さは、前記第2の側のマイクロ流路(9-2)の横断面の面積の平方根の0.01~10倍の範囲内である、態様1又は2に記載のマイクロ液滴・気泡生成デバイス。
(態様4)
 前記複数のマイクロ流路(9)と前記スリット(3,4)の前記接続箇所(P)から前記狭窄部(N)まで距離は、前記第2の側のマイクロ流路(9-2)の横断面の面積の平方根の5倍以下(ゼロを含む)であり、ただし、前記複数のマイクロ流路(9)と前記スリット(3,4)が前記基準平面(S)の両側にそれぞれ別にあるときは、前記基準平面(S)の平面視において、前記狭窄部(N)は前記接続箇所(P)と重複して存在することができる、態様1~3のいずれか一項に記載のマイクロ液滴・気泡生成デバイス。
(態様5)
 前記マイクロ流路(9)は,前記基準平面(S)の平面視における幅が0.1~1000μm,前記基準平面(S)と垂直な方向の高さが0.1~1000μmである、態様1~4のいずれか一項に記載のマイクロ液滴・気泡生成デバイス。
(態様6)
 前記基準平面(S)の平面視において、前記スリット(3,4)の前記終端における幅が1~1000μmである、態様1~5のいずれか一項に記載のマイクロ液滴・気泡生成デバイス。
(態様7)
 前記狭窄部(N)の横断面寸法は、0.1~1000μmの範囲内である、態様1~6のいずれか一項に記載のマイクロ液滴・気泡生成デバイス。
(態様8)
 前記狭窄部(N)の流路方向の長さは、0.1~1000μmの範囲内である、態様1~7のいずれか一項に記載のマイクロ液滴・気泡生成デバイス。
(態様9)
 前記複数のマイクロ流路(9)と前記スリット(3,4)の前記接続箇所(P)から前記狭窄部(N)まで距離は、1000μm以下(ゼロを含む)であり、ただし、前記複数のマイクロ流路(9)と前記スリット(3,4)が前記基準平面(S)の両側にそれぞれ別にあるときは、前記基準平面(S)の平面視において、前記狭窄部(N)は前記接続箇所(P)と重複して存在することができる、態様1~8のいずれか一項に記載のマイクロ液滴・気泡生成デバイス。
(態様10)
 前記第1の側のマイクロ流路(9-1)の前記連続相供給口(7)又は前記分散相供給口(6)、及び/又は前記排出口(8)は、追加のスリット(3,4,5)を含み、該追加のスリット(3,4,5)は、その終端が前記複数のマイクロ流路(9)に接続されて、前記複数のマイクロ流路(9)の横断方向に前記複数のマイクロ流路(9)から遠ざかるように延在している、態様1~9のいずれか一項に記載のマイクロ液滴・気泡生成デバイス。
(態様11)
 前記排出口(8)は円筒形孔(5-1)を含み、前記複数のマイクロ流路(9)の前記第2の側のマイクロ流路(9-2)が該円筒形孔(5-1)に接続されている、態様1~10のいずれか一項に記載のマイクロ液滴・気泡生成デバイス。
(態様12)
 前記分散相(1)が気相であり,前記連続相(2)が液相である、態様1~11のいずれか一項に記載のマイクロ液滴・気泡生成デバイス。
(態様13)
 前記分散相(1)と前記連続相(2)がともに液相である、態様1~11のいずれか一項に記載のマイクロ液滴・気泡生成デバイス。
(態様14)
 前記複数のマイクロ流路(9)の内壁が疎水性表面で構成され,前記分散相(1)が水相,前記連続相(2)が有機相である,態様1~11のいずれか一項に記載のマイクロ液滴・気泡生成デバイス。
(態様15)
 前記複数のマイクロ流路(9)の内壁が親水性表面で構成され,前記分散相(1)が有機相,前記連続相(2)が水相である,態様1~11のいずれか一項に記載のマイクロ液滴・気泡生成デバイス。
 本発明によれば、容易に実装・管理ができ且つマイクロ液滴または気泡生成部が高密度に配置されたマイクロ液滴または気泡生成デバイス(100)であって、かつ、より小さいサイズの液滴・気泡を生成でき、より低い圧力損失、より低い目詰まりの危険性のもとで、マイクロ液滴または気泡を生成できるマイクロ液滴または気泡生成デバイス(100)が提供される。さらに、本発明によれば、所望のサイズの液滴をある分散相流量で得る場合に、より低い連続相流量で得ることができ、より高い分散相体積比の実現に伴い、連続相消費の節約、より高密度な液滴列生成などの効果がある。
本発明のマイクロ液滴・気泡生成デバイスにおける複数のマイクロ流路(9)の列とスリット(3)を模式的に示す図である。 本発明のマイクロ液滴・気泡生成デバイス(100)の実施態様1における液滴・気泡生成流路の一例を示す。(a)は微細溝を有する部品の上面図、(b)は液体分配用部品の展開斜視図である。 本発明のマイクロ液滴・気泡生成デバイス(100)の実施態様1における液滴・気泡生成流路の一例を示す。(c)は微細溝を有する部品と、接合する液体分配用部品(一部断面)とを示す斜視図、(d)は微細溝を有する部品と液体分配用部品を接合した際の上面図である。 本発明のマイクロ液滴・気泡生成デバイス(100)の実施態様1における液滴・気泡生成流路の一例を示す。(e)(f)はスリットとマイクロ流路の交差部で液滴が生成される様子を平面視した透視図である。 本発明のマイクロ液滴・気泡生成デバイス(100)の実施態様2において、(a)は、微細溝を有する部品と、接合する液体分配用部品(一部断面)とを示す斜視図、(b)は微細溝を有する部品と液体分配用部品を接合した際の上面図である。 本発明のマイクロ液滴・気泡生成デバイス(100)の実施態様2において、(c)(d)はスリットとマイクロ流路の交差部で液滴が生成される様子を平面視した透視図である。 本発明において液滴分配用部品に接合される微細溝を有する部品の溝形状の例を示す図。 本発明のマイクロ液滴・気泡生成デバイス(100)の実施態様3において、(a)は蓋と、接合する微細溝が加工された液体分配用部品(一部断面)とを示す斜視図、(b)は蓋と微細溝が加工された液体分配用部品を接合した際の上面図である。 本発明のマイクロ液滴・気泡生成デバイス(100)の実施態様5において、(a)は微細溝を有する部品と、3つの部材を組み立てた後の円環状液体分配用部品(一部断面)とを示す斜視図、(b)は微細溝を有する部品と液体分配用部品を接合した際の上面図である。 本発明のマイクロ液滴・気泡生成デバイス(100)の実施態様5において、(c)(d)はスリットとマイクロ流路の交差部で液滴が生成される様子を示す図。 本発明のマイクロ液滴・気泡生成デバイス(100)の実施態様7において、(a)は蓋と、3つの部材を組み立てた後の微細溝が加工された円環状液体分配用部品(一部断面)とを示す斜視図、(b)は微細溝が加工された液体分配用部品に蓋を接合した際の上面図である。 実施例1における、(a)液滴生成の様子と(b)(c)生成液滴のサイズ分布を示す(連続相流量(Qc)=20mL/h,分散相流量(Qd)=10mL/h)。 実施例2における、(a)液滴生成の様子と(b)(c)生成液滴のサイズ分布を示す(連続相流量(Qc)=10mL/h,分散相流量(Qd)=10mL/h)。 比較例1における、(a)液滴生成の様子と(b)(c)生成液滴のサイズ分布を示す(連続相流量(Qc)=20mL/h,分散相流量(Qd)=10mLh)。
 本発明は、マイクロ液滴・気泡生成デバイス(100)であって,
 該マイクロ液滴・気泡生成デバイス(100)は、複数のマイクロ流路(9)の列とスリット(3,4)を備え、
 該複数のマイクロ流路(9)は、基準平面(S)において該スリット(3,4)の終端と接続されており、該スリット(3,4)は、該基準平面(S)から、該複数のマイクロ流路(9)の横断方向に該複数のマイクロ流路(9)から遠ざかるように延在し、
 該複数のマイクロ流路(9)は、該スリット(3,4)との接続箇所(P)の両側に第1の側のマイクロ流路(9-1)と第2の側のマイクロ流路(9-2)をそれぞれ有し、
 該第1の側のマイクロ流路(9-1)は、連続相供給口(7)及び分散相供給口(6)の一方に接続されており、該スリット(3,4)は、該一方と異なる他方の該連続相供給口(7)又は該分散相供給口(6)に接続されており、該連続相供給口(7)から連続相(2)が供給され、該分散相供給口(6)から分散相(1)が供給され、
 該第2の側のマイクロ流路(9-2)は排出口(8)に接続されており、
 該複数のマイクロ流路(9)は、該第2の側のマイクロ流路(9-2)において、該スリット(3,4)との該接続箇所(P)と接し又は近傍に、流路の断面積が局所的に狭まった狭窄部(N)を有し、
 該複数のマイクロ流路(9)と該スリット(3,4)の該接続箇所(P)において会合した該連続相(2)及び該分散相(1)は該狭窄部(N)に流入し、該狭窄部(N)において、該連続相(2)の流れを駆動力として分散相(1)がせん断され,分散相(1)の液滴または気泡が生成され,生成物は該排出口(8)から回収される、
 ように構成してなるマイクロ液滴・気泡生成デバイスに関する。
 本発明において、「マイクロ液滴・気泡生成デバイス」は、マイクロ液滴又は気泡生成デバイスの意味である。マイクロ液滴又はマイクロ気泡の少なくとも一方が生成するデバイスであればよい。
 本発明のマイクロ液滴・気泡生成デバイス(100)は、複数のマイクロ流路(9)の列とスリット(3,4)を備える。
 複数のマイクロ流路(9)は、基準平面(S)に存在する。複数のマイクロ流路(9)は、特に基準平面(S)の上に存在する。複数のマイクロ流路(9)は、その微細な流路の中を連続相(2)、分散相(1)、またはマイクロ液滴・気泡生成物相のいずれかが流れる流路である。基準平面(S)は実際の部品の表面であることができるが、基準平面(S)は実際の部品の表面でなくてもよく、本発明の定義においては仮想の平面である。
 本発明において、マイクロ流路(9)の横断面の形状は、矩形、台形、三角形,多角形、半円,円、楕円,半楕円など、加工対象の材料および加工手段に合わせて選択してよい。マイクロ流路(9)の大きさは,複数のマイクロ流路(9)の列の平面視における流路の幅が、例えば、0.1~1000μm、好ましくは1~200μm、より好ましくは10~100μmの範囲内であってよく、複数のマイクロ流路(9)の列の基準平面(S)に垂直な断面における流路の高さが、例えば、0.1~1000μm、好ましくは1~200μm、より好ましくは10~100μmの範囲内であってよい。流量操作により所定の範囲で操作できるが、マイクロ流路(9)の寸法に応じたサイズの液滴又は気泡を生成できる。マイクロ流路(9)の寸法が所定の大きさより小さいと、デバイスにおけるマイクロ流路(9)の数を多くでき、液滴・気泡の生産性が向上するので好ましい。マイクロ流路(9)の寸法が所定の大きさ以上があると、流れにおける圧力損失が小さくできるので、好ましい。マイクロ流路(9)の寸法が小さすぎると、目詰まりが生じやすくなる,圧力損失が増大し流量操作を柔軟に行い辛くなる、といったおそれがあり、一方、マイクロ流路(9)の寸法が大きすぎると、流路内の流れが乱れやすくなり、結果として複数のマイクロ流路に分散相あるいは連続相を均等に供給することが難しくなり,生成液滴の単分散性が損なわれるおそれがあるので、マイクロ流路(9)の寸法は、0.1~1000μmの範囲が好ましい。
 複数のマイクロ流路(9)は、基準平面(S)においてスリット(3,4)の終端と接続されており、スリット(3,4)は、基準平面(S)から、複数のマイクロ流路(9)の横断方向に複数のマイクロ流路(9)から遠ざかるように延在している。
 スリット(3,4)は、基準平面(S)において幅と該幅の寸法より大きい寸法の軸線(スリット長さ)を有する線状のスリット端面を有し、基準平面(S)はその一方の側、特に上に複数のマイクロ流路(9)の列が存在する平面であり、スリット(3,4)は、その基準平面(S)を終端として基準平面(S)から基準平面(S)の横断方向の他方の側、特に下に延在することができる(本発明におけるスリットは、基準平面(S)におけるスリット状の端面を有するとともに、スリット状の横断面が基準平面(S)を横断する方向に続く三次元のスリットである)。スリット端面の形状は、特に限定されず、例えば、直線状、円環状であってよい。スリット(3,4)の基準平面(S)の横断方向の寸法は、スリット(3,4)の深さ(高さ)ともいえる。
 複数のマイクロ流路(9)の列は、上記基準平面(S)の一方の側、特に上に存在し、複数のマイクロ流路(9)の列は、基準平面(S)を終端とするスリット(3,4)と基準平面(S)で接続されていてよい。このとき、複数のマイクロ流路(9)は、基準平面(S)においてスリット(3,4)との接続箇所(P)を有する。
 図1に複数のマイクロ流路(9)の列とスリット(分散相供給用スリット(3))の例を模式的に示す。図1(a)はスリット(3)、図1(b)は複数のマイクロ流路(9)の列を、それぞれ基準平面(S)に垂直な方向から平面視した模式図である。図1(a)は、スリット(3)の基準平面(S)における端面図であってよい。図1(c)は、スリット(3)と複数のマイクロ流路(9)の列の両方を有するマイクロ液滴・気泡生成デバイスを、図1(a)(b)と同様に基準平面(S)に垂直な方向から平面視したときの、スリット(3)と複数のマイクロ流路(9)の列の相互の位置関係を表す模式図である。図1(d)は、図1(c)のデバイスを横から見た模式図である。図1(b)において、複数のマイクロ流路(9)は流路の幅が狭くなった狭窄部(N)を有し、図1(c)(d)では、狭窄部(N)はスリット(3)とマイクロ流路(9)の接続箇所(P)の近くにある。狭窄部(N)はスリット(3)とマイクロ流路(9)の接続箇所(P)に接して、両者の間に間隔がなくてもよい。図1(d)において、スリット端面がある面と、マイクロ流路(9)の下面とが接しており、このスリット端面及びマイクロ流路(9)の下面がある面が基準平面(S)である。図1(d)を参照すると、スリット(3)から分散相(1)が供給され、マイクロ流路(9)の接続箇所(P)の左側から連続相(2)が供給され、スリット(3)とマイクロ流路(9)の接続箇所(P)において会合した連続相(2)の流れと分散相(1)の流れは、狭窄部(N)に流入して、主に狭窄部(N)の出口で液滴・気泡を生成し、マイクロ流路(9)の右側に接続されている排出口へ導かれる。
 図1(a)~(d)で説明した構造を有するデバイスは、図1(a)に示すようなスリット端面のスリット(3)を有する部品に、図1(b)に示すような複数のマイクロ流路(9)を形成するための微細溝の列を有する部品を貼り合わせて、図1(c)(d)に示すような構造にすることで、作製することができる。また、図1(a)のようなスリット(3)を形成した部品のスリット端面がある表面に、図1(b)に示すような複数の微細溝の列を形成すれば(スリットと微細溝の形成順序は逆でもよい)、部品の表面は図1(c)のようなスリットと複数の微細溝の列を有するので、この部品の上に蓋をすれば、図1(c)(d)に示すような複数のマイクロ流路(9)の列とスリット(3)を有するデバイスが形成される。この場合には、図1(d)において、スリットと複数の微細溝の列を有する部品の表面、すなわち、複数の微細溝の上面は基準平面(S)ではなく、基準平面(S)は複数のマイクロ流路(9)、すなわち、複数の微細溝の下面でスリットと接合する平面である。したがって、この場合の基準平面(S)は、部品の表面ではなく、仮想平面である。
 本発明のマイクロ液滴・気泡生成デバイス(100)は、分散相供給口(6),連続相供給口(7),排出口(8)を有する。分散相供給口(6)は、複数のマイクロ流路(9)に対して分散相を供給する輸送経路であり、複数のマイクロ流路(9)との接続箇所(P)を有する。連続相供給口(7)は、複数のマイクロ流路(9)に対して連続相を供給する輸送経路であり、複数のマイクロ流路(9)との接続箇所(P)を有する。排出口(8)は、複数のマイクロ流路(9)から生成した液滴・気泡生成物を排出する輸送経路であり、複数のマイクロ流路(9)との接続箇所(P)を有する。
 本発明において少なくとも1つのスリット(以下、特定スリットともいう。)は,連続相供給用スリット(4),分散相供給用スリット(3)のいずれか1つ以上であり,ここに、連続相供給用スリット(4),分散相供給用スリット(3)は、それぞれ、分散相供給口(6),連続相供給口(7)の一部を構成するものであり、かつ複数のマイクロ流路(9)との接続箇所(P)を終端とするものである。
 本発明のマイクロ液滴・気泡生成デバイス(100)では、複数のマイクロ流路(9)の各マイクロ流路(9)は、特定スリット(3,4)との接続箇所(P)の両側に第1の側のマイクロ流路(9-1)と第2の側のマイクロ流路(9-2)を有する。第1の側のマイクロ流路(9-1)は、連続相供給口(7)及び分散相供給口(6)の一方に接続されており、特定スリット(3,4)は、連続相供給口(7)及び分散相供給口(6)の該一方と異なる他方に接続されている。連続相(2)が連続相供給口(7)から供給され、分散相(1)が分散相供給口(6)から供給され、第2の側のマイクロ流路(9-2)は排出口(8)に接続されている。
 本発明のマイクロ液滴・気泡生成デバイス(100)では、複数のマイクロ流路(9)との接続位置として、特定スリットは、分散相供給口(6)又は連続相供給口(7)と、排出口(8)との2つに挟まれるように配置されている。特定スリット(3,4)が連続相供給用スリット(4)である場合は、分散相供給口(6)と排出口(8)とに挟まれており、特定スリット(3,4)が分散相供給用スリット(3)である場合は、連続相供給口(7)と排出口(8)とに挟まれている。
 複数のマイクロ流路(9)は,特定スリット(3,4)の終端の存在する,特定スリット(3,4)に垂直な面(基準平面(S))において,特定スリット(3,4)の終端と,その両脇の供給口(6、7)と排出口(8)とを接続するように配置されている。特定スリット(3,4)の両脇の供給口(6、7)、排出口(8)とは、特定スリット(3,4)の両側における最も近い供給口(6、7)、排出口(8)をいう。
 そして、上記の構成を有するマイクロ液滴・気泡生成デバイス(100)において、分散相(1)は分散相供給口(6)から供給され,連続相(2)は連続相供給口(7)から供給され,分散相(1)と連続相(2)のいずれか一方が複数のマイクロ流路(9)に分配される。ここで、複数のマイクロ流路(9)に分配されるとは、分散相供給口(6)及び/又は連続相供給口(7)から供給された分散相(1)及び/又は連続相(2)が、その分散相供給口(6)及び/又は連続相供給口(7)と特定スリット(3,4)との間に存在する複数のマイクロ流路(第1の側のマイクロ流路(9-1))に分配されることを意味する。分散相(1)と連続相(2)のいずれか一方のみが複数のマイクロ流路に分配され、分散相(1)と連続相(2)の他方は、特定スリット(3,4)に供給され、分散相(1)と連続相(2)は、いずれも、最終的に特定スリット(3,4)と複数のマイクロ流路(9)との接続箇所(P)に至る。
 本発明のマイクロ液滴・気泡生成デバイス(100)では、上記のように、複数のマイクロ流路(9)は、特定スリット(3,4)との接続箇所(P)の両側に第1の側のマイクロ流路(9-1)と第2の側のマイクロ流路(9-2)をそれぞれ有する。第1の側のマイクロ流路(9-1)は、連続相供給口(7)及び分散相供給口(6)の一方に接続され、特定スリット(3,4)は、連続相供給口(7)及び分散相供給口(6)の該一方と異なる他方に接続されている。複数のマイクロ流路(9)は、第2の側のマイクロ流路(9-2)において、特定スリット(3,4)との接続箇所(P)と接して又はその近傍に、流路の断面積が局所的に狭まった狭窄部(N)を有する。
 本発明では、第2の側のマイクロ流路(9-2)が、特定スリット(3,4)との接続箇所(P)と隣接して、又はその近傍、即ち、接続箇所(P)にほぼ連続して(以下、簡単のために近傍、即ち、ほぼ連続を含めて「連続して」ともいう)、流路の断面積が局所的に狭まった狭窄部(N)を有するので、マイクロ流路(9)と特定スリット(3,4)の接続箇所(P)において会合した連続相(2)と分散相(1)は、連続相(2)及び分散相(1)のそれぞれの連続的な流れを基本的に維持したままで、連続相(2)の流れによって分散相(1)が未だ完全にせん断され液滴または気泡の生成に至ることなく、狭窄部(N)に流入することができる。マイクロ流路(9)と特定スリット(3,4)の接続箇所(P)に連続して存在する狭窄部(N)において、連続相(2)の流れと分散相(1)の流れは、流路の断面積が狭くなるので、流速が局所的に増大する。狭窄部(N)において流速の増大した連続相(2)の流れを駆動力として分散相(1)がせん断され,狭窄部(N)において分散相(1)の液滴または気泡が生成する。なお、本発明において、「狭窄部において液滴または気泡が生成する」とは、狭窄部(N)及び狭窄部(N)の出口付近において液滴または気泡が生成することを意味する。
 本発明では、上記のような狭窄部(N)を用いて、液滴または気泡が生成される結果として、少なくとも次のような効果が得られる。
 i)本発明の狭窄部(N)を有するデバイスでは、横断面積が小さい狭窄部(N)において加速された連続相(2)の流れを駆動力として分散相(1)がせん断され,分散相(1)の液滴または気泡が生成される結果として、生成する分散相(1)の液滴又は気泡のサイズは、同じ連続相(2)及び分散相(1)の流量であれば、狭窄部(N)がない場合と比べて、より小さいサイズであることができ、液滴又は気泡の密度(個数密度)を高くすることができる。
 ii)また、本発明の狭窄部(N)を有するデバイスでは、圧力損失をもたらす狭い流路の部分(狭窄部(N))を最低限とし、狭窄部(N)がない、単純にサイズの小さい流路を用いる場合と比べて、圧力損失を大幅に少なくできるので、デバイス全体として、より低い圧力損失、より低い目詰まりの危険性のもとで、液滴又は気泡を生成することができる。
 iii)さらに、本発明の狭窄部(N)を有するデバイスでは、所望のサイズの液滴又は気泡を同じ分散相流量で得る場合に、狭窄部(N)がない場合と比べて、より低い連続相流量で得ることができる。その結果、より高い分散相体積比率が実現し、連続相の消費を節約することができる、またより高個数密度の液滴又は気泡の列を生成することができる。
 iv)さらに,本発明の狭窄部(N)を有するデバイスでは,狭窄部(N)がない場合に比べ,液滴または気泡の生成部位を,特定スリット(3,4)から第2の側のマイクロ流路(9-2)下流側に遷移させうる。これにより,第2の側のマイクロ流路(9-2)と接する特定スリット(3,4)の角部における,微小な欠損やバリといった加工時に生じる不規則な微小凹凸形状が,液滴または気泡の生成を乱す効果を抑制できる.
 複数のマイクロ流路(9)とスリット(3,4)の接続箇所(P)において、連続相(2)と分散相(1)が会合して、連続相(2)が分散相(1)を連行する形で、連続相(2)と分散相(1)の複相の流れ(通常、連続相(2)の流れが分散相(1)の流れを部分的に取り囲む層流)を形成して、第2の側のマイクロ流路(9-2)の狭窄部(N)に向かって流れる。狭窄部(N)がなければ、第2の側のマイクロ流路(9-2)において、連続相(2)の流れを駆動力として分散相(1)がせん断され,分散相(1)の液滴または気泡が生成される。しかし、複数のマイクロ流路(9)とスリット(3,4)の接続箇所(P)に接して又はほぼ接して(近傍に)狭窄部(N)があると、接続箇所(P)において形成される連続相(2)と分散相(1)の複相の流れは、分散相(1)の液滴または気泡が生成されない状態で、狭窄部(N)に流入し、狭窄部(N)の狭い構造で流速が増す結果、連続相(2)の流れを駆動力として分散相(1)がせん断され,主に狭窄部(N)の出口側で、分散相(1)の液滴または気泡が生成される。狭窄部(N)を利用して分散相(1)の液滴または気泡を生成するには、接続箇所(P)において形成された連続相(2)と分散相(1)の複相の流れが、第2の側のマイクロ流路(9-2)において分散相(1)の液滴または気泡を生成する前に、狭窄部(N)に流入することが好ましい。
 狭窄部(N)は、第2の側のマイクロ流路(9-2)の特定の箇所(前記接続箇所(P)に接して又は近傍)において、流路の断面積が局所的に狭まっている部位である。狭窄部(N)の横断面の形状は、矩形、台形、三角形,多角形、半円,円、楕円,半楕円など、加工対象の材料および加工手段に合わせて選択してよい。流路の横断面積が第2の側のマイクロ流路(9-2)の横断面積と比べて局所的に狭まっていればよく、複数のマイクロ流路(9)の列の平面視における流路の幅が狭くなっていてもよく、あるいは複数のマイクロ流路(9)の列の基準平面(S)に垂直な断面における流路の高さが狭くなっていても、あるいはその両方でもよい。また、複数のマイクロ流路(9)の幅あるいは高さ方向の中心で狭くなっていることが好ましいが、どの位置で狭くなっていてもよい。
 狭窄部(N)の横断面の面積は、狭窄部(N)以外の第2の側のマイクロ流路(9-2)の横断面の面積の100分の1~1.5分の1、好ましくは10分の1~2分の1、より好ましくは5分の1~3分の1の範囲内であってよい。ここに狭窄部(N)の横断面の面積は、狭窄部(N)の横断面面積の平均値とする。前記接続箇所(P)と狭窄部(N)の間の部分におけるマイクロ流路の横断面面積は、狭窄部(N)の横断面面積より大きければ問題がなく、他の部分のマイクロ流路と同様の基準で選択されてよいが、通常、狭窄部(N)の前記接続箇所(P)と反対側の第2の側のマイクロ流路(9-2)の横断面面積と同じにしてよい。したがって、狭窄部(N)の横断面面積を測定する際の基準となるマイクロ流路(9-2)の横断面面積は、狭窄部(N)の前記接続箇所(P)と反対側の第2の側のマイクロ流路(9-2)の横断面面積である。第2の側のマイクロ流路(9-2)は、通常直線であり、その横断面面積は一定であるが、横断面面積が流路方向に変化している場合には、第2の側のマイクロ流路(9-2)の狭窄部(N)に近い部分の横断面面積を用いる。例えば、狭窄部(N)の横断面面積を測定する際の基準となるマイクロ流路(9-2)の流れ方向の寸法としては、狭窄部(N)の直近にあるスリット端面の幅(マイクロ流路の流れ方向の寸法)の2倍以上、さらには3倍以上あるいは5倍以上の長さであれば十分である。狭窄部(N)の横断面が第2の側のマイクロ流路(9-2)の横断面より小さいと、特に1.5分の1より小さいと、生成される液滴又は気泡の寸法をより小さくし、また生成される液滴又は気泡の密度(個数)をより高めるなど、狭窄部(N)を設ける効果を得ることができる。狭窄部(N)の横断面は、第2の側のマイクロ流路(9-2)の横断面と比べて小さすぎないと、特に狭窄部(N)以外の第2の側のマイクロ流路の横断面の面積の100分の1以上であると、圧力損失が大きくなりすぎないので好ましい。マイクロ流路のサイズに対して狭窄部のサイズが小さすぎると、狭窄部に由来する圧力損失が増大し、目詰まりが起きるおそれがあり、また狭窄部において生成される液滴のサイズが制御し辛くなり、より具体的には、狭窄部断面サイズに近い小さな液滴はできるが、マイクロ流路断面サイズに近い、より大きな液滴は生成し辛くなる(分散相の先端がマイクロ流路内部で大きく成長する前にせん断されてしまう)おそれがある。
 上記の理由から、本発明の一つの態様において、狭窄部(N)の横断面積の平方根は、0.1~1000μm、好ましくは1~100μm、より好ましくは10~50μmの範囲内であってよい。
 狭窄部(N)の流路方向の長さは、第2の側のマイクロ流路(9-2)の横断面寸法の面積の平方根の0.01~10倍、好ましくは0.1~2倍、より好ましくは0.2~1倍の範囲内であってよい。第2の側のマイクロ流路(9-2)の横断面の面積は、上記のように測定する。狭窄部(N)の流路方向の長さが一定以上であると、特に第2の側のマイクロ流路(9-2)の横断面寸法の面積の平方根の0.01倍以上あると、狭窄部(N)の構造をより厚く強固にできるので好ましい。狭窄部(N)の流路方向の長さが小さいと、特に第2の側のマイクロ流路(9-2)の横断面寸法の面積の平方根の10倍以下であると、断面積が狭い狭窄部(N)の寸法が小さいので、狭窄部(N)における圧力損失を低減できて、好ましい。狭窄部(N)の流路方向の長さがマイクロ流路の断面サイズに比して小さすぎる場合には、狭窄部が非常に薄い膜状の構造(たとえば100x100μmの流路に対し、長さ1μmの狭窄部)になり、こうした構造は分散相および連続相の流れに対して脆弱であり耐久性が懸念される。一方、狭窄部が長すぎると、それ自体がマイクロ流路となり狭窄部として機能せずに、分散相流の先端が狭窄部の出口に達せず、常にその前に液滴が狭窄部の中で生成するおそれがある。
 上記の理由から、本発明の一つの態様において、狭窄部(N)の流路方向の長さは、0.1~1000μm、好ましくは1~200μm、より好ましくは10~100μmの範囲内であってよい。
 狭窄部(N)は、複数のマイクロ流路(9)とスリット(3,4)の接続箇所(P)に接して又はその近傍に(接続箇所(P)にほぼ連続して)あるが、接続箇所(P)から狭窄部(N)まで距離は、第2の側のマイクロ流路(9)の横断面の面積の平方根の5倍以下、好ましくは2倍以下、より好ましくは1倍以下(いずれもゼロを含む)であってよい。ここでも、狭窄部(N)の横断面の面積は、狭窄部(N)の横断面面積の平均値とする。前記接続箇所(P)と狭窄部(N)の間の部分におけるマイクロ流路の横断面面積は、狭窄部(N)の横断面面積より大きければ問題がないので、通常、狭窄部(N)の前記接続箇所(P)と反対側の第2の側のマイクロ流路(9-2)の横断面面積と同じにしてよい。したがって、狭窄部(N)の横断面面積を測定する際の基準となるマイクロ流路(9-2)の横断面面積は、狭窄部(N)の前記接続箇所(P)と反対側の第2の側のマイクロ流路(9-2)の横断面面積である。第2の側のマイクロ流路(9-2)は、通常直線であり、その横断面面積は一定であるが、横断面面積が流路方向に変化している場合には、第2の側のマイクロ流路(9-2)の狭窄部(N)に近い部分の横断面面積を用いる。例えば、狭窄部(N)の横断面面積を測定する際の基準となるマイクロ流路(9-2)の流れ方向の寸法としては、狭窄部(N)の直近にあるスリット端面の幅(マイクロ流路の流れ方向の寸法)の2倍以上、さらには3倍以上あるいは5倍以上の長さであれば十分である。スリットから狭窄部(N)までの距離が遠すぎると、狭窄部(N)に達する前に分散相がせん断され液滴となり、その液滴が狭窄部(N)に流入し、その液滴サイズによっては、狭窄部(N)で(不均一に)分割され、結果として液滴サイズの単分散性が損なわれるおそれがあるので、接続箇所(P)から狭窄部(N)まで距離は、第2の側のマイクロ流路(9)の横断面の面積の平方根の5倍以下であることが好ましい。
 上記の理由から、本発明の一つの態様において、複数のマイクロ流路(9)とスリット(3,4)の接続箇所(P)から狭窄部(N)まで距離は、1000μm以下(ゼロを含む)、好ましくは400μm以下(ゼロを含む)、より好ましくは200μm以下(ゼロを含む)であってよい。このスリット(3,4)から狭窄部(N)まで距離は、上記のように特定の長さより小さければよく、複数のマイクロ流路の列のすべてのマイクロ流路において、同じでなくてよい。この距離はゼロでよく、流速条件によるが、この距離がある範囲を終えて大きくなると、スリット側からの流れが狭窄部(N)に入る前に分散相(1)の液滴又は気泡が生成し易くなる。
 なお、複数のマイクロ流路(9)とスリット(3,4)は基準平面(S)の同じ側にあれば、マイクロ流路(9)の狭窄部(N)がスリット(3,4)と接続されると、狭窄部(N)はスリット(3,4)と一体になり、狭窄部(N)の端部はスリット(3,4)との接続箇所(P)と接する位置に一致する。したがって、このとき、接続箇所(P)から狭窄部(N)まで距離はゼロになる。しかし、本発明では複数のマイクロ流路(9)とスリット(3,4)が基準平面(S)の両側にそれぞれ別にあることができ、この場合には、基準平面(S)の平面視において、狭窄部(N)の一部が接続箇所(P)と重複して存在することができる。このように、基準平面(S)の平面視において、狭窄部(N)の一部が接続箇所(P)と重複して存在する場合は、連続相(2)及び分散相(1)の流路としては接続箇所(P)で連続しているので、本発明において、接続箇所(P)から狭窄部(N)まで距離はゼロである、即ち、狭窄部(N)は接続箇所(P)と隣接していると見做される。
 本発明において、スリット(3,4)の基準平面(S)における終端において、スリット(3,4)の幅は、例えば、1~1000μm、好ましくは10~500μm、より好ましくは20~200μmの範囲内であってよい。スリット(3,4)の幅が一定以上であれば、圧力損失を低減でき好ましい。スリット(3,4)の幅が一定以下であれば、流れの安定性が増し,また微細な液滴又は気泡を形成する上で好ましい。スリット(3,4)の幅が小さすぎると、目詰まりが生じやすくなる、圧力損失が増大し流量操作を柔軟に行い辛くなる、といったおそれがあり、スリット(3,4)の幅が大きすぎると、スリット内の流れおよび分散相と連続相の間に形成される界面が乱れやすくなり、結果として各マイクロ流路における液滴生成にばらつきが生じ、生成液滴の単分散性が損なわれるおそれがあるので、スリット(3,4)の基準平面(S)における終端において、スリット(3,4)の幅は、1~1000μmであることが好ましい。
 狭窄部(N)において連続相(2)の流れを駆動力として分散相(1)をせん断し,分散相(1)の液滴または気泡が生成されると、生成物は第2の側のマイクロ流路(9-2)に接続されている排出口(8)から回収される。排出口(8)は、第2の側のマイクロ流路(9-2)の狭窄部(N)に関してマイクロ流路(9)とスリット(3,4)の接続箇所(P)と反対側において接続されている。排出口(8)が複数のマイクロ流路(9)の列の第2の側のマイクロ流路(9-2)に対して接続する部分は、追加スリット(5)、あるいは円筒形孔(5-1)であってよく、この場合追加スリット(5)あるいは円筒形孔(5-1)は排出口(8)の一部を構成するものである。あるいは、複数のマイクロ流路(9)の列が形成されている平面において、複数のマイクロ流路(9)の列から、前記平面に開口する穴状の排出口(8)の端部までの間をマイクロ流路(9)で連結することで、生成物を排出口(8)から回収してもよい。
 液滴または気泡は、特定スリット(3,4)とマイクロ流路(9)の接続箇所(P)及び狭窄部(N)によって生成される。特定スリット(3,4)とその両隣のマイクロ流路(9)の接続箇所(P)は、特定スリットと、その両側のマイクロ流路(9-1,9-2)が会合する箇所であるが、両側のマイクロ流路(9-1,9-2)が会合する位置は、必ずしも特定スリット(3,4)の同一の場所ではなく、互いに位置がずれた位置でもよい(図4参照)。そして、特定スリット(3,4)と、その一方の側(第1の側)のマイクロ流路(9-1)とに分散相(1)と連続相(2)が供給され、分散相(1)の流路と連続相(2)の流路が会合する部位(上記接続箇所(P))及びその会合部位と連続し又はほぼ連続して存在する狭窄部(N)で、連続相(2)の流れを駆動力として分散相(1)がせん断されることで,分散相(1)の液滴または気泡が生成され、マイクロ流路(9)の残り側(第2の側)の流路から生成物(液滴または気泡)が回収される。
 したがって、特定スリット(3,4)は、上記のように、分散相供給口(6)又は連続相供給口(7)の一部を構成するものであるが、同時に、両脇のマイクロ流路(9)との接続箇所(P)及び狭窄部(N)の複合構造において、分散相(1)と連続相(2)とから分散相(1)の液滴または気泡を生成する機能を兼ねる要素である。
 本発明のマイクロ液滴・気泡生成デバイスでは、特定スリット(分散相又は連続相供給口)とその両脇の供給口/排出口が、異なる供給口/排出口であるとは限らず、スリットとその両脇(両隣)の供給口/排出口の一方又は両方が、同じ供給口/排出口であってもよい。本発明のマイクロ液滴・気泡生成デバイスでは、特定スリットは1つでも、2つ以上でもよい。特定スリットが2つ以上であるとは、例えば、基準平面に、<連続相供給口-分散相供給口(その1)-分散相供給口(その2)-排出口>の順で供給口及び排出口が配置されて、分散相供給口(その1)と分散相供給口(その2)が特定スリットであり、これらの供給口及び排出口の間をマイクロ流路(9)が接続している例を挙げることができる。このとき、分散相供給口(その1)と分散相供給口(その2)は、それぞれの両隣の一方は特定スリット(3,4)と同じ分散相供給口である。ただし、分散相供給口(その1)と分散相供給口(その2)は、いずれも、最終的には、連続相供給口と排出口とによって挟まれている配置である。上記の<連続相供給口-分散相供給口(その1)-分散相供給口(その2)-排出口>の例では、分散相供給口(その1)の分散相供給口(その2)側、及び分散相供給口(その2)の排出口側の少なくとも一方、特に両方に、狭窄部(N)を設ける。
 本発明のマイクロ液滴・気泡生成デバイス(100)では、特定スリット(3,4)以外の連続相供給口(7)、分散相供給口(6)、排出口(8)も、マイクロ流路(9)と接続する終端がスリット(追加スリットという)であってもよい。追加スリットは、連続相供給用スリット(4),分散相供給用スリット(3)、排出口(8)のいずれか1つ以上であり,ここに、連続相供給用スリット(4),分散相供給用スリット(3)、排出用スリット(5)は、それぞれ、分散相供給口(6),連続相供給口(7)、排出口(8)の一部を構成するものであり、かつ複数のマイクロ流路(9)との接続箇所(P)を終端とするものである。したがって、本発明のマイクロ液滴・気泡生成デバイス(100)では、特定スリット(3,4)は少なくとも1つであるが、スリット(3,4、5)の個数は特定スリット(3,4)の個数より多くてもよい。例えば、基準平面(S)に、<連続相供給口-分散相供給口-排出口>の順で配置されて、分散相供給口(6)が特定スリットであるとき、連続相供給口(7)と排出口(8)の終端は、任意に追加スリットであることができる。あるいは、連続相供給口(7)と排出口(8)の終端は、任意に円筒形孔(5-1)などであってもよい。
 本発明において、液滴を生成する場合は,好適には、分散相(1)と連続相(2)を形成する液体は,有機化合物または水である。有機化合物としては、特に制限されないが、好適にはデカン、オクタン等のアルカン類、クロロホルム等のハロゲン化炭化水素類、トルエン等の芳香族炭化水素類、オレイン酸等の脂肪酸類等が挙げられる。また,固体またはゲル状の微粒子を得るために,熱や光重合反応等による硬化処理が可能な水相あるいは有機相を分散相(1)として使用することも可能であり,使用できる材料はたとえば、公知の重合性モノマー、オリゴマーまたはポリマーが挙げられ、好適にはアクリレート系モノマー、スチレン系モノマー、等が挙げられる。
 液滴を生成する場合は分散相(1)および連続相(2)の組み合わせは、通常,水中油型(O/W型)、油中油型(O/O型)、または油中水型(W/O型)とすることができる。
 本発明において,気泡を生成する場合には,分散相(1)は気体であり,連続相(2)は水相あるいは有機相から構成される液体である。気体としては,特に制限されないが,好適には,大気,酸素,窒素,二酸化炭素,アルゴンガス等が挙げられる。
 単一のマイクロ流路(9)あたりの分散相(1)および連続相(2)の流量は、その種類等にもよるが、通常0.001mL~10mL/時間程度から選ばれる。
 以下、本発明のマイクロ液滴・気泡生成デバイス(100)を実施態様に基づいて説明する。
 (実施態様1)
 本発明の実施態様1において、マイクロ液滴・気泡生成デバイス(100)は、矩形断面形状を有する複数の並列化直線状微細溝アレイ基板(10)と、液体または気体分配用部品(20)とから構成される(図2-1~図2-3)。図2-1(a)及び図2-2(d)を参照すると、微細溝アレイ基板(マイクロ流路アレイともいう。)(10)は、16本の矩形断面(幅100μm、高さ100μm)形状を有する直線状微細溝(10-1)を有し、隣り合う溝同士の隙間は100μmである(図2-1(a))。微細溝の長さは、10mmであり、微細溝アレイ基板の微細溝方向の中央軸線(C)の両側にそれぞれ4.875mm以上の長さを有する。各微細溝(10-1)は、微細溝アレイ基板(10)の該中央軸線(C)から一方の端部(図2-1(a)の右側)に向かって125μm~175μmの範囲内の距離の位置に、溝の断面積が狭くなった狭窄部(N)を有し、狭窄部(N)は矩形断面(幅50μm、高さ100μm)と長さ50μmを有する。
 一方、図2-1(b)及び図2-2(c)を参照すると、液体または気体分配用部品(20)は、幅30mm、長さ30mm、高さ8mmの4つの部材(20-1、20-2、20-3、20-4)から構成される。最上部の第1部材(20-1)は、連続相供給用スリット(4)、分散相供給用スリット(3)、生成物排出用スリット(5)および排出口(8)を有する。上から2段目の第2部材(20-2)は、連続相供給用スリット(4)、分散相供給用スリット(3)、および連続相供給口(7)を有する。上から3段目の第3部材(20-3)は、分散相供給用スリット(3)、および分散相供給口(6)を有する。最下段の第4部材(20-4)は、第3部材(20-3)の分散相供給用スリット(3)によって底部に形成される貫通孔を閉じるための平板である。液体または気体分配用部品(20)の第1~第4部材を組合せた時の断面斜視図を図2-2(c)に示す。供給された分散相(1)、連続相(2)は、下層から部品(20)の内部のスリット状流路(3,4)を流れて、液体または気体分配用部品(20)の上部へと供給される。すなわち、分散相(1)は、第3部材(20-3)において分散相供給口(6)から分散相供給用スリット(3)に供給され、連続相(2)は、第2部材(20-2)において連続相供給口(7)から連続相供給用スリット(4)に供給され、連続相(2)および分散相(1)は各スリット(3,4)内をそれぞれ上方に送られる。ここでは、スリットの形状を強調するために、スリットを除く部分を分散相供給口(6)、連続相供給口(7)及び排出口(8)と表示しているが、本開示において、スリットは、機能的には、分散相供給口(6)、連続相供給口(7)または排出口(8)の一部であることは、前述のとおりである(以下の態様において同様であるが、繰り返して記載しない。)。
 微細溝アレイ基板(10)を、液体または気体分配用部品(20)上の3つのスリット、すなわち連続相供給用スリット(4)、分散相供給用スリット(3)および生成物排出用スリット(5)と位置合わせをし、結合したものを微細溝アレイ基板(10)の上方から平面視で見たものを図2-2(d)に示す。スリット終端部(スリット端面)における長辺幅は5mm、短辺幅は250μmであり、スリット同士のピッチ(中心間距離)は3mmであり、スリット同士は2.75mm離れている。分散相供給用スリット(3)から生成物排出用スリット(5)側に0~50μmの範囲内の間隔をおいて、幅50μm、長さ50μmの狭窄部(N)がある。図2-2(d)では、上側のスリット(4)に連続相(2)が供給され,中央のスリット(3)に分散相(1)が供給され、連続相(2)は微細溝(10-1)から形成されたマイクロ流路(9)に供給され、分散相供給用スリット(3)とマイクロ流路(9)の接続箇所(P)及び狭窄部(N)によって生成した生成物がマイクロ流路(9)を経て下側のスリット(5)から排出される。
 図2-3(e)及び(f)は、装置(100)内で液滴または気泡が生成される様子を表したものである。分散相供給用スリット(3)とマイクロ流路(9)の接続箇所(P)において連続相(2)の流れに分散相(1)が連行され、連続相(2)と分散相(1)のそれぞれの流れがいずれも連続したまま狭窄部(N)に入り、流路の断面積が狭まった狭窄部(N)内で連続相(2)と分散相(1)の流れの流速が増し、流速が増した連続相(2)の流れにより,狭窄部(N)の出口の流路の断面積が拡がる箇所にて,分散相(1)がせん断される結果、連続相(2)と分散相(1)のそれぞれの流量条件が同一のとき、狭窄部(N)がない場合と比べて小さくて高密度(個数)の液滴または気泡が生成される。生成物は排出用スリット(5)を経て排出口(8)から排出される。
 (実施態様2)
 本発明の実施態様2は実施態様1と同様であるが、液体または気体分配用部品(20)における連続相供給用スリット(4)と分散相供給用スリット(3)の配置が逆である点で異なる態様である(図3-1~図3-2)。実施態様2において,微細溝アレイ基板(10)は実施態様1と同様である(図3-1(b))。液体または気体分配用部品(20)は、4つの部材(20-1、20-2、20-3、20-4)から構成される。図3-1(b)を参照すると、最上部の第1部材(20-1)は、連続相供給用スリット(4)、分散相供給用スリット(3)、生成物排出用スリット(5)、および排出口(8)を有する。上から2段目の第2部材(20-2)は、連続相供給用スリット(4)、分散相供給用スリット(3)、および分散相供給口(6)を有する。上から3段目の第3部材(20-3)は、連続相供給用スリット(4)、および連続相供給口(7)を有する。最下段の第4部材(20-4)は、第3部材(20-3)の連続相供給用スリット(4)によって底部に形成される貫通孔を閉じるための平板である(図3-1(a))。液体または気体分配用部品(20)の第1~第4部材を組合せた時の断面斜視図を図3-1(a)に示す。供給された分散相(1)、連続相(2)は下層からスリットを流れて、液体または気体分配用部品(20)の上部へと供給される。すなわち、分散相(1)は、第2部材(20-2)において分散相供給口(6)から分散相供給用スリット(3)に供給され、連続相(2)は、第3部材(20-3)において連続相供給口(7)から連続相供給用スリット(4)に供給され、連続相(2)および分散相(1)は各スリット内をそれぞれ上方に送られる。
 微細溝アレイ基板(10)を、液体または気体分配用部品(20)上の3つのスリット、すなわち連続相供給用スリット(4)、分散相供給用スリット(3)および排出用スリット(5)と位置合わせをし、結合したものを微細溝アレイ基板(10)の上方から平面視で見たものを図3-1(b)に示す。スリット終端部における長辺幅は5mm、短辺幅は250μmであり、スリット同士のピッチ(中心間距離)は3mmであり、スリット同士は2.75mm離れている。微細溝(10-1)は、連続相供給用スリット(4)の直近の生成物排出用スリット(5)側に狭窄部(N)を有する。図3-1(b)では、上側のスリット(3)に分散相(1)が供給され,中央のスリット(4)に連続相(2)が供給され、分散相(1)は微細溝(10-1)から形成されたマイクロ流路(9)に供給され、連続相供給用スリット(4)とマイクロ流路(9)の接続箇所(P)及び狭窄部(N)において液滴または気泡が生成され、生成した生成物はマイクロ流路(9)を経て下側のスリット(5)で排出される。
 図3-2(c)及び(d)は、装置内で液滴または気泡が生成される様子を表したものである。連続相供給用スリット(4)とマイクロ流路(9)の接続箇所(P)において、連続相(2)の流れに分散相(1)が連行され、連続相(2)と分散相(1)のそれぞれの流れがいずれも連続したまま狭窄部(N)に入り、流路の断面積が狭まった狭窄部(N)内で連続相(2)と分散相(1)の流れの流速が増し、流速が増した連続相(2)の流れにより,狭窄部(N)の出口の流路の断面積が拡がる箇所にて分散相(1)がせん断される結果、連続相(2)と分散相(1)のそれぞれの流量条件が同一のとき、狭窄部(N)がない場合と比べて小さくて高密度(個数)の液滴または気泡が生成される。生成物は排出用スリット(5)を経て排出口(8)から排出される。
 本発明の実施態様1~2において,液体または気体分配用部品(20)に接合される微細溝(10-1)を有する部品の溝形状を図4に示す。図4(a)は,3つのスリット(破線)を直線状マイクロ流路(実線)の列で垂直に橋渡ししている場合であり,図4(b)は3つのスリット(破線)を直線状マイクロ流路(実線)の列で斜めに交わるように橋渡ししている場合であり,図4(c)は3つのスリットを橋渡しするマイクロ流路(実線)の幅が連続的に変化している場合である。なお,微細溝の幅は不連続的に変化してもよい。図4(d)~(f)は,挟まれたスリット(破線)と両脇のスリット(破線)を接続するマイクロ流路(実線)が分割されている場合であり,図4(d)は位置とサイズが合っている場合,図4(e)は位置がずれている場合,図4(f)は数の対応が1:1でない場合,を示す。また図4(g)は橋渡しするマイクロ流路(実線)の列が一部互いに接合されている場合を示す。図4(a)~(g)の特徴は任意に組み合わせてもよい。
 本発明の実施態様1~2において、微細溝アレイ基板(10)は、例えばSi基板上にネガ型フォトレジストであるSU-8(日本化薬株式会社)を用いて作製した鋳型からシリコーン樹脂(PDMS:ポリジメチルシロキサン)にパターンを転写して作製することができる。液体または気体分配用部品(20)は、例えばステンレス鋼素材(SUS304)を機械加工して作製することができる。また、液体または気体分配用部品(20)のスリット状の貫通孔は、例えばワイヤ放電加工により作製することができる。
 本発明の実施態様1~2において、例えば純水等の分散相および1wt%の界面活性剤を添加したフッ素系オイル等の連続相を送液することにより、W/O液滴が生成される。分散相と連続相の送液には、たとえばガラスシリンジおよびシリンジポンプを用いることができる。液滴や気泡の生成の観察および生成液滴または気泡のサイズ測定には、例えば正立型光学顕微鏡および高速度ビデオカメラを組み合わせて使用するのが好適である。
 (実施態様3)
 本発明の実施態様3は、実施態様1と類似するが、実施態様3では、複数のマイクロ流路(9)の列が液体または気体分配用部品(21)側に形成され、実施態様1の微細溝アレイ基板(10)に相当する部品は液体または気体分配用部品(21)のスリット(3,4,5)と微細溝(11-1)を密閉するための蓋(11)にすぎない。
 本発明の実施態様3において,液体または気体分配用部品(21)は、4つの部材(21-1、21-2、21-3、21-4)から構成される(図5)。最上部の第1部材(21-1)は、連続相供給用スリット(4)、分散相供給用スリット(3)、生成物排出用スリット(5)、各スリットを互いに橋渡しする微細溝(11-1)のアレイ、および生成物排出用スリット(5)に接続されている排出口(8)を有する。微細溝(11-1)は、分散相供給用スリット(3)の生成物排出用スリット(5)側に分散相供給用スリット(3)と僅かに間隔をおいて狭窄部(N)を有する。上から2段目の第2部材(21-2)は、連続相供給用スリット(4)、分散相供給用スリット(3)、および連続相供給口(7)を有する。上から3段目の第3部材(21-3)は、分散相供給用スリット(3)、および分散相供給口(6)を有する。最下段の第4部材(21-4)は、第3部材(21-3)の分散相供給用スリット(3)によって底部に形成される貫通孔を閉じるための平板である。液体または気体分配用部品(21)の第1~第4部材を組合せた時の断面斜視図を図5(a)に示す。供給された分散相(1)、連続相(2)は下層からスリットを流れて、液体または気体分配用部品(21)の上部へと供給される。すなわち、連続相(2)は、第2部材(21-2)において連続相供給口(7)から連続相供給用スリット(4)に供給され、分散相(1)は、第3部材(21-3)において分散相供給口(6)から分散相供給用スリット(3)に供給され、連続相(2)および分散相(1)は各スリット内をそれぞれ上方に送られる。
 液体または気体分配用部品(21)上の3つのスリット、すなわち連続相供給用スリット(4)、分散相供給用スリット(3)および排出用スリット(5)と微細溝(11-1)を密閉するための蓋(11)を接合したものを蓋(11)の上方から平面視で見たものを図5(b)に示す。図5(b)では、上側のスリット(4)に連続相(2)が供給され、中央のスリット(3)に分散相(1)が供給され,連続相(2)は微細溝(11-1)から形成されたマイクロ流路(9)に供給され、分散相供給用スリット(3)とマイクロ流路(9)の接続箇所(P)及び狭窄部(N)において生成した生成物がマイクロ流路(9)を経て下側のスリット(5)で排出される。図5-2(c)は、装置内で液滴または気泡が生成される様子を表したものである。分散相供給用スリット(3)とマイクロ流路(9)の接続箇所(P)において、連続相(2)の流れに分散相(1)が連行され、連続相(2)と分散相(1)のそれぞれの流れがいずれも連続したまま狭窄部(N)に入り、流路の断面積が狭まった狭窄部(N)内で連続相(2)と分散相(1)の流れの流速が増し、流速が増した連続相(2)の流れにより,狭窄部(N)の出口の流路の断面積が拡がる箇所にて分散相(1)がせん断される結果、連続相(2)と分散相(1)のそれぞれの流量条件が同一のとき、狭窄部(N)がない場合と比べて小さくて高密度(個数)の液滴または気泡が生成される。生成物は排出用スリット(5)を経て排出口(8)から排出される。
 (実施態様4)
 本発明の実施態様4は実施態様3と同様であるが、液体または気体分配用部品(21)における連続相供給用スリット(4)と分散相供給用スリット(3)の配置が逆になっている点で異なる態様である。実施態様4と実施態様3の関係は、実施態様2と実施態様1の関係と同様であり、実施態様4の詳細の説明は、繰り返して記載しない。
 本発明の実施態様3~4において、密封用の蓋(11)は、例えばシリコーン樹脂(PDMS:ポリジメチルシロキサン)やアクリル樹脂,ガラス等の透明部材を用いて作製することが望ましい。液体または気体分配用部品(21)は、例えばステンレス鋼素材(SUS304)を機械加工して作製する。また、液体または気体分配用部品(20)のスリット状の貫通孔は、例えばワイヤ放電加工により作製することができる。また,スリット同士を橋渡しする微細溝は機械切削加工,レーザ加工,エッチング等にて作製することができる。
 本発明の実施態様3~4において、例えば純水等の分散相および1wt%の界面活性剤を添加したフッ素系オイル等の連続相を送液することにより、W/O液滴が生成される。分散相と連続相の送液には、たとえばガラスシリンジおよびシリンジポンプを用いることができる。液滴や気泡生成の観察および生成液滴または気泡のサイズ測定には、例えば正立型光学顕微鏡および高速度ビデオカメラを組み合わせて使用するのが好適である。
 (実施態様5)
 本発明の実施態様5において,液体または気体分配用部品(22)は,3つの部材(22-1、22-2、22-3)より構成される(図6-1及び図6-2)。液体または気体分配用部品(22)は,微細溝(12-1)を有する基板(12)の下部に配置される,連続相供給口(7)を備えた最上部の第1部材(22-1)と,分散相供給口(6)を備え,且つ第1部材(22-1)と組み合わせることで連続相(2)を供給するための円環状スリット(4)を形成する上から2段目の第2部材(22-2)と,第2部材(22-2)と組み合わせることで分散相(1)を供給するための円環状スリット(3)を形成し且つ中央の生成物排出用円筒形孔(5-1)と排出口(8)を備える上から3段目の第3部材(22-3)を具備する(図6-1)。液体または気体分配用部品(22)の第1~第3部材を組合せた時の断面斜視図を図6-1(a)に示す。供給された分散相(1)、連続相(2)は下層から円環状スリット(3,4)を流れて、液体または気体分配用部品(22)の上部へと供給される。すなわち、分散相(1)は、第2部材(22-2)において分散相供給口(6)から分散相供給用の円環状スリット(3)に供給され、連続相(2)は、第1部材(22-1)において連続相供給口(7)から連続相供給用の円環状スリット(4)に供給され、連続相(2)および分散相(1)は各スリット内をそれぞれ上方に送液される。ここでは、円環状スリット(3,4)及び円筒形孔(5-1)の形状を強調するために、円環状スリット(3,4)及び円筒形孔(5-1)を除く部分を分散相供給口(6)、連続相供給口(7)及び排出口(8)と表示しているが、本開示において、円環状スリット(3,4)及び円筒形孔(5-1)は、機能的には、分散相供給口(6)、連続相供給口(7)または排出口(8)の一部であることは、前述のとおりである(以下の態様において円環状スリット及び円筒形孔に関して分散相供給口、連続相供給口、排出口との関係は同様であるが、繰り返して記載しない。)。
 液体または気体分配用部品(22)上の2つのスリット(すなわち連続相供給用スリット(4)、分散相供給用スリット(3)),及び排出口(8)の一部である円筒形孔(5-1)と、微細溝(12-1)を有する部品(12)とを接合したものを図6-1(b)に示す。微細溝(12-1)は、分散相供給用スリット(3)の直ぐ近くの生成物排出口(8)側に狭窄部(N)を有する。図6-1(b)では、外側の円環状スリット(4)に連続相(2)が供給され、内側のスリット(3)に分散相(1)が供給され,連続相(2)は微細溝(12-1)から形成されたマイクロ流路(9)に供給され、分散相供給用スリット(3)とマイクロ流路(9)の接続箇所(P)及び狭窄部(N)において生成した生成物がマイクロ流路(9)を経て中央の排出用円筒形孔(5-1)から排出される。図6-2(c)は、装置内で液滴または気泡が生成される様子を表したものである。分散相供給用スリット(3)とマイクロ流路(9)の接続箇所(P)において、連続相(2)の流れに分散相(1)が連行され、連続相(2)と分散相(1)のそれぞれの流れがいずれも連続したまま狭窄部(N)に入り、流路の断面積が狭まった狭窄部(N)内で連続相(2)と分散相(1)の流れの流速が増し、流速が増した連続相(2)の流れにより,狭窄部(N)の出口の流路の断面積が拡がる箇所にて分散相(1)がせん断される結果、連続相(2)と分散相(1)のそれぞれの流量条件が同一のとき、狭窄部(N)がない場合と比べて小さくて高密度(個数)の液滴または気泡が生成される。生成物は排出用円筒形孔(5-1)を経て排出口(8)から排出される。
 (実施態様6)
 本発明の実施態様6は実施態様5と同様であるが、液体または気体分配用部品(22)において2つの円環状スリット(すなわち連続相供給用スリット(4)、分散相供給用スリット(3))の位置が逆であり、分散相供給用スリット(3))が外側、連続相供給用スリット(4)が内側にある(実施態様6についての図面は図6-1、図6-2と同様であり、省略する)。本発明の実施態様6において,液体または気体分配用部品(22)は,3つの部材より構成される。液体または気体分配用部品(22)は,微細溝(12-1)を有する部品(12)の下部に配置される,分散相供給口(6)を備えた最上部の第1部材(22-1)と,連続相供給口(7)を備え,且つ第1部材(22-1)と組み合わせることで分散相(1)を供給するための円環状スリット(3)を形成する上から2段目の第2部材(22-2)と,前記第2部材(22-2)と組み合わせることで連続相(2)を供給するための円環状スリット(4)を形成し且つ中央の生成物排出用円筒形孔(5-1)と排出口(8)を備える上から3段目の第3部材(22-3)を具備する。供給された分散相(1)、連続相(2)は下層から円環状スリット(3,4)を流れて、液体または気体分配用部品(22)の上部へと供給される。すなわち、分散相(1)は、第1部材(22-1)において分散相供給口(6)から分散相供給用の円環状スリット(3)に供給され、連続相(2)は、第2部材において連続相供給口(7)から連続相供給用の円環状スリット(4)に供給され、連続相(2)および分散相(1)は各スリット内をそれぞれ上方に送液される。
 液体または気体分配用部品(22)上の2つのスリット(すなわち連続相供給用スリット(4)、分散相供給用スリット(3)),及び円筒形孔(5-1)と、微細溝(12-1)を有する部品(12)とを接合したマイクロ液滴・気泡生成デバイス(100)において、外側の円環状スリット(3)に分散相(1)が供給され、内側のスリット(4)に連続相(2)が供給され,分散相(1)は微細溝(12-1)から形成されたマイクロ流路(9)に供給され、連続相供給用スリット(4)とマイクロ流路(9)の接続箇所(P)及び狭窄部(N)において生成した生成物がマイクロ流路(9)を経て中央の排出用円筒形孔(5-1)から排出される。
 連続相供給用スリット(4)とマイクロ流路(9)の接続箇所(P)において、連続相(2)の流れに分散相(1)が連行され、連続相(2)と分散相(1)のそれぞれの流れがいずれも連続したまま狭窄部(N)に入り、流路の断面積が狭まった狭窄部(N)内で連続相(2)と分散相(1)の流れの流速が増し、流速が増した連続相(2)の流れにより,狭窄部(N)の出口にて流路の断面積が拡がる箇所にて分散相(1)がせん断される結果、連続相(2)と分散相(1)のそれぞれの流量条件が同一のとき、狭窄部(N)がない場合と比べて小さくて高密度(個数)の液滴または気泡が生成される。生成物は排出用円筒形孔(5-1)を経て排出口(8)から排出される。
 (実施態様7)
 本発明の実施態様7において,液体または気体分配用部品(23)は,3つの部材(23-1、23-2、23-3)より構成される(図7)。液体または気体分配用部品(23)は,スリット(3,4)と、円筒形孔(5-1)と、狭窄部(N)を有する微細溝(13-1)とを密封するための平板の蓋(13)の下部に配置される。連続相供給口(7)を備えた最上部の第1部材(23-1)と,分散相供給口(6)を備え,且つ第1部材(23-1)と組み合わせることで連続相(2)を供給するための円環状スリット(4)を形成する上から2段目の第2部材(23-2)と,前記第2部材(23-2)と組み合わせることで分散相(1)を供給するための円環状スリット(3)を形成し且つ中央に生成物排出用の円筒形孔(5-1)を備える上から3段目の第3部材(23-3)を具備する。また,3つの部材(23-3)を組み合わせることで形成された円環状スリット(4,3)の間および,円環状スリット(5)と円筒形孔(5-1)の間には微細な溝(13-1)が加工されている。微細溝(13-1)は、分散相供給用の円環状スリット(3)の生成物排出口(8)側の直近に狭窄部(N)を有する。
 第1~第3部材(23-1、23-2、23-3)を組合せた液体または気体分配用部品(23)の断面斜視図を図7(a)の下部に示す。供給された分散相(1)、連続相(2)は下層から円環状スリット(3、4)を流れて、液体または気体分配用部品(22)の上部へと供給される。すなわち、分散相(1)は、第2部材(23-2)において分散相供給口(6)から分散相供給用の円環状スリット(3)に供給され、連続相(2)は、第1部材(23-1)において連続相供給口(7)から連続相供給用の円環状スリット(4)に供給され、連続相(2)および分散相(1)は各スリット(3、4)内をそれぞれ上方に送液される。
 液体または気体分配用部品(23)上の2つのスリット(すなわち連続相供給用スリット(4)および分散相供給用スリット(3)),排出用円筒形孔(5-1)、及び微細溝(13-1)と、密封用の平板の蓋(13)とを接合したものを図7(b)に示す。図7(b)では、外側の円環状スリット(4)に連続相(2)が供給され、内側のスリット(3)に分散相(1)が供給され,連続相(2)は微細溝(13-1)から形成されたマイクロ流路(9)に供給され、分散相供給用スリット(3)とマイクロ流路(9)の接続箇所(P)及び狭窄部(N)において生成した生成物がマイクロ流路(9)を経て中央の排出用円筒形孔(5-1)から回収される。装置内で液滴または気泡が生成される様子は、図2-3(e)(f)と同様である。分散相供給用スリット(3)とマイクロ流路(9)の接続箇所(P)において、連続相(2)の流れに分散相(1)が連行され、連続相(2)と分散相(1)のそれぞれの流れがいずれも連続したまま狭窄部(N)に入り、流路の断面積が狭まった狭窄部(N)内で連続相(2)と分散相(1)の流れの流速が増し、流速が増した連続相(2)の流れにより,狭窄部(N)の出口の流路の断面積が拡がる箇所にて分散相(1)がせん断される結果、連続相(2)と分散相(1)のそれぞれの流量条件が同一のとき、狭窄部(N)がない場合と比べて小さくて高密度(個数)の液滴または気泡が生成される。生成物は排出用円筒形孔(5-1)を経て排出口(8)から排出される。
 (実施態様8)
 本発明の実施態様8は、は実施態様7と同様であるが、液体または気体分配用部品(23)における連続相供給用スリット(4)と分散相供給用スリット(3)の配置が逆になっている点で異なる態様である。実施態様8と実施態様7の関係は、実施態様6と実施態様5の関係と同様であり、実施態様8の詳細の説明は、繰り返して記載しない。
 本発明の実施態様9において,上記実施態様5~6において用いられた装置の中央円筒形孔を円環状スリットにするように,4つの部材を用いて液体または気体分配用部品(200)を構成し,微細溝を有する部品(微細溝アレイ基板)と貼り合せることにより,同様に液滴または気泡の生成に用いることができる。
 本発明の実施態様10において,上記実施態様7~8において用いられた装置の中央円筒形孔を円環状スリットにするように,4つの部材を用いて液体または気体分配用部品(200)を構成し,密封用の基板と貼り合せることにより,同様に液滴または気泡の生成に用いることができる。
 以下、実施例により、本発明をさらに詳細に説明する。
 実施例1
 矩形断面形状を有する並列化直線マイクロ流路基板(微細溝アレイ基板)と液体分配用部品から構成される液滴生成デバイス(図2-1~図2-3)を設計・製作して用いた。マイクロ流路基板は,16本の矩形断面(幅100μm,高さ100μm)及び長さ10mmの形状を有する直線マイクロ流路からなり,流路同士の隙間は100μmとし、直線マイクロ流路は微細溝アレイ基板の長さ方向の中央から一端側に125~175μmの範囲内の距離の位置に矩形断面(幅50μm,高さ100μm)及び長さ50μmの形状を有する狭窄部を設けた(図2-1(a))。一方,液体分配用部品は,幅30mm,長さ30mm,高さ8mmの4つの部材の積層によって構成した (図2-2(b))。最上部の部材は,連続相供給用スリット,分散相供給用スリット,生成物排出(液体回収)用スリットの計3つのスリット,および生成物排出(液体回収用スリットに接続された側面の排出口を有する。各スリットの幅は250μm,長さは5mmであり,各スリット同士のピッチは3mmとした(図2-2(c))。上から2段目の部材は,連続相供給用スリット,分散相供給用スリット,及び連続相供給用スリットに接続された側面の連続相供給口を有し,直上の部材の液体回収用スリットの密閉を行う。上から3段目の第3部材は,分散相供給用スリット及び分散相供給用スリットに接続された側面の分散相供給口を有し,直上の部材の連続相供給用スリットの密閉を行う。最下段の部材には,直上の部材の分散相供給用スリットを密閉する。液体分配用部品の4つの部材を組み合わせたときの断面図を図2-2(c)に示す。供給された分散相,連続相が下層からスリット流路を流れて,分配用部品の上部へと供給される。
 マイクロ流路基板を液体分配用部品上の3本のスリットと位置合わせをし,接合したものを装置上側から見た際の概念図を図2-2(d)に示す。ここでは,中央のスリット流路に分散相,上側のスリット流路に連続相が供給され,下側のスリット流路で生成物が回収される。狭窄部は分散相供給用スリット流路から液体回収用スリット側に0~50μmの間隔をおいて形成されている。図2-3(e)(f)は,狭窄部を有するマイクロ流路内で液滴が生成される様子を表した概念図である。
 マイクロ流路基板は,Si基板上にネガ型フォトレジストであるSU-8(日本化薬)を用いて作製した高さ100μmの鋳型からポリジメチルシロキサン(PDMS)にパターンを転写することで作製した。PDMS原料として,Silpot184(東レ・ダウコーニング)を用いた。液体分配用部品の4つの部材は,ステンレス素材(SUS304)を機械加工することで作製した。また,液体分配用部品(20)のスリット状の貫通孔はワイヤ放電加工により作製した。流路分配用部品に連続相,分散相を供給する際に,液体分配用部品の各部材間の接着面からの液漏れを防ぐために,接着面にはPDMSを塗布し,120℃で加熱し,硬化させた。
 導入試料には,連続相として界面活性剤(SY-Glyster CRS-75, 阪本薬品工業,1wt%)を含むコーン油(和光純薬工業),分散相として純水を用いた。液体分配用部品への送液には10mlガラスシリンジ(1000 series,Hamilton Company,USA)及びシリンジポンプ(KDS200, KD Scientific,USA)を用いた。マイクロ流路内での液滴生成の様子を観察するために正立顕微(BX-51,オリンパス)と高速度ビデオカメラ(Fastcam-1024PCI,Photron)を組み合わせて用いた。
 連続相流量(Q)を20mL/h,分散相流量(Qd)を10mL/hに設定した際の,並列化マイクロ流路内でのW/O液滴生成の様子を図8(a)に示す。マイクロ流路と分散相供給用スリットの結合箇所においてW/O液滴が生成されることが観察された。スリット中央付近で,マイクロ流路1本あたり1秒間に生成される液滴の個数は約370個であった。また,生成された液滴の平均径は96μm,変動係数(CV値)は6.3%であった(図8(b))。
 実施例2
 実施例1と同一の実験装置を用い,連続相流量を10mL/hとする以外は実施例1と同条件で実験を行った。スリット中央部におけるW/O液滴生成の様子と,生成液滴サイズの分布を図9に示す。マイクロ流路1本あたり1秒間に生成される液滴の個数は約250個であった。得られた液滴の平均径は110μm,変動係数は2.6%であった。
 比較例1
 狭窄部を有していないマイクロ流路である気体分配用部品を用いる以外実施例1と同一の実験装置を用い,実施例1と同条件で実験を行った。スリット中央部におけるW/O液滴生成の様子と,生成液滴サイズの分布を図10に示す。マイクロ流路1本あたり1秒間に生成される液滴の個数は約220個であった。得られた液滴の平均径は115μm,変動係数は4.2%であった。
 図8(実施例1)と図10(比較例1)を対比すると、同じ連続相流量及び分散相流量において、狭窄部を有するとき、狭窄部がない場合と比べて、生成する液滴の平均径が小さくなり、高密度(個数)になっていることが認められる。
 また、図9(実施例2)と図10(比較例1)を比較すると、実施例2の狭窄部を有するとき、比較例1の狭窄部がない場合と比べて、同じ分散相流量において生成する液滴の平均径を同等にするために必要な連続相流量が少なくてよいことが認められる。
 本発明によれば、液体分配用流路と各液滴生成用流路を接続するために、各液滴生成用流路に対応する個別の貫通孔を必要としないマイクロ液滴・気泡生成デバイスであって、より小さいサイズの液滴・気泡を生成でき、より低い圧力損失、より低い目詰まりの危険性のもとで、マイクロ液滴または気泡を生成できるマイクロ液滴または気泡生成デバイス(100)が提供され、化学・生化学分析をはじめ、様々な分野に応用できる。
 1  分散相
 2  連続相
 3  分散相供給用スリット
 4  連続相供給用スリット
 5  (マイクロ液滴・気泡)排出用スリット
 5-1  (マイクロ液滴・気泡)排出口の円筒形孔部分
 6  分散相供給口
 7  連続相供給口
 8  (マイクロ液滴・気泡)排出口
 9  マイクロ流路
 S  基準平面
 N  狭窄部
 P  マイクロ流路とスリットの接続箇所
 100  マイクロ液滴・気泡生成デバイス
 10  微細溝アレイ基板(マイクロ流路アレイ)
 10-1  微細溝
 11  密封用の蓋
 11-1  微細溝
 12  微細溝を有する基板
 12-1  微細溝
 13  密封用の蓋
 13-1  微細溝
 15-3  円環状スリット
 20  液体または気体分配用部品
 20-1  液体または気体分配用部品を構成する部材(第1部材)
 20-2  液体または気体分配用部品を構成する部材(第2部材)
 20-3  液体または気体分配用部品を構成する部材(第3部材)
 20-4  液体または気体分配用部品を構成する部材(第4部材)
 21  液体または気体分配用部品
 21-1  液体または気体分配用部品を構成する部材(第1部材)
 21-2  液体または気体分配用部品を構成する部材(第2部材)
 21-3  液体または気体分配用部品を構成する部材(第3部材)
 22  液体または気体分配用部品
 22-1  液体または気体分配用部品を構成する部材(第1部材)
 22-2  液体または気体分配用部品を構成する部材(第2部材)
 22-3  液体または気体分配用部品を構成する部材(第3部材)
 23  液体または気体分配用部品
 23-1  液体または気体分配用部品を構成する部材(第1部材)
 23-2  液体または気体分配用部品を構成する部材(第2部材)
 23-3  液体または気体分配用部品を構成する部材(第3部材)

Claims (15)

  1.  マイクロ液滴・気泡生成デバイス(100)であって,
     該マイクロ液滴・気泡生成デバイス(100)は、複数のマイクロ流路(9)の列とスリット(3,4)を備え、
     該複数のマイクロ流路(9)は、基準平面(S)において該スリット(3,4)の終端と接続されており、該スリット(3,4)は、該基準平面(S)から、該複数のマイクロ流路(9)の横断方向に該複数のマイクロ流路(9)から遠ざかるように延在し、
     該複数のマイクロ流路(9)は、該スリット(3,4)との接続箇所(P)の両側に第1の側のマイクロ流路(9-1)と第2の側のマイクロ流路(9-2)をそれぞれ有し、
     該第1の側のマイクロ流路(9-1)は、連続相供給口(7)及び分散相供給口(6)の一方に接続されており、該スリット(3,4)は、該一方と異なる他方の該連続相供給口(7)又は該分散相供給口(6)に接続されており、該連続相供給口(7)から連続相(2)が供給され、該分散相供給口(6)から分散相(1)が供給され、
     該第2の側のマイクロ流路(9-2)は排出口(8)に接続されており、
     該複数のマイクロ流路(9)は、該第2の側のマイクロ流路(9-2)において、該スリット(3,4)との該接続箇所(P)と接して又は近傍に、流路の断面積が局所的に狭まった狭窄部(N)を有し、
     該複数のマイクロ流路(9)と該スリット(3,4)の該接続箇所(P)において会合した該連続相(2)及び該分散相(1)は該狭窄部(N)に流入し、該狭窄部(N)において、該連続相(2)の流れを駆動力として分散相(1)がせん断され,分散相(1)の液滴または気泡が生成され,生成物は該排出口(8)から回収される、
     ように構成してなるマイクロ液滴・気泡生成デバイス。
  2.  前記狭窄部(N)の横断面積は、前記第2の側のマイクロ流路(9-2)の横断面の面積の100分の1~1.5分の1の範囲内である、請求項1に記載のマイクロ液滴・気泡生成デバイス。
  3.  前記狭窄部(N)の流路方向の長さは、前記第2の側のマイクロ流路(9-2)の横断面の面積の平方根の0.01~10倍の範囲内である、請求項1又は2に記載のマイクロ液滴・気泡生成デバイス。
  4.  前記複数のマイクロ流路(9)と前記スリット(3,4)の前記接続箇所(P)から前記狭窄部(N)まで距離は、前記第2の側のマイクロ流路(9-2)の横断面の面積の平方根の5倍以下(ゼロを含む)であり、ただし、前記複数のマイクロ流路(9)と前記スリット(3,4)が前記基準平面(S)の両側にそれぞれ別にあるときは、前記基準平面(S)の平面視において、前記狭窄部(N)は前記接続箇所(P)と重複して存在することができる、請求項1~3のいずれか一項に記載のマイクロ液滴・気泡生成デバイス。
  5.  前記マイクロ流路(9)は,前記基準平面(S)の平面視における幅が0.1~1000μm,前記基準平面(S)と垂直な方向の高さが0.1~1000μmである、請求項1~4いずれか一項に記載のマイクロ液滴・気泡生成デバイス。
  6.  前記基準平面(S)の平面視において、前記スリット(3,4)の前記終端における幅が1~1000μmである、請求項1~5のいずれか一項に記載のマイクロ液滴・気泡生成デバイス。
  7.  前記狭窄部(N)の横断面寸法は、0.1~1000μmの範囲内である、請求項1~6のいずれか一項に記載のマイクロ液滴・気泡生成デバイス。
  8.  前記狭窄部(N)の流路方向の長さは、0.1~1000μmの範囲内である、請求項1~7のいずれか一項に記載のマイクロ液滴・気泡生成デバイス。
  9.  前記複数のマイクロ流路(9)と前記スリット(3,4)の前記接続箇所(P)から前記狭窄部(N)まで距離は、1000μm以下(ゼロを含む)であり、ただし、前記複数のマイクロ流路(9)と前記スリット(3,4)が前記基準平面(S)の両側にそれぞれ別にあるときは、前記基準平面(S)の平面視において、前記狭窄部(N)は前記接続箇所(P)と重複して存在することができる、請求項1~8のいずれか一項に記載のマイクロ液滴・気泡生成デバイス。
  10.  前記第1の側のマイクロ流路(9-1)の前記連続相供給口(7)又は前記分散相供給口(6)、及び/又は前記排出口(8)は、追加のスリット(3,4,5)を含み、該追加のスリット(3,4,5)は、その終端が前記複数のマイクロ流路(9)に接続されて、前記複数のマイクロ流路(9)の横断方向に前記複数のマイクロ流路(9)から遠ざかるように延在している、請求項1~9のいずれか一項に記載のマイクロ液滴・気泡生成デバイス。
  11.  前記排出口(8)は円筒形孔(5-1)を含み、前記複数のマイクロ流路(9)の前記第2の側のマイクロ流路(9-2)が該円筒形孔(5-1)に接続されている、請求項1~10のいずれか一項に記載のマイクロ液滴・気泡生成デバイス。
  12.  前記分散相(1)が気相であり,前記連続相(2)が液相である、請求項1~11のいずれか一項に記載のマイクロ液滴・気泡生成デバイス。
  13.  前記分散相(1)と前記連続相(2)がともに液相である、請求項1~11のいずれか一項に記載のマイクロ液滴・気泡生成デバイス。
  14.  前記複数のマイクロ流路(9)の内壁が疎水性表面で構成され,前記分散相(1)が水相,前記連続相(2)が有機相である,請求項1~11のいずれか一項に記載のマイクロ液滴・気泡生成デバイス。
  15.  前記複数のマイクロ流路(9)の内壁が親水性表面で構成され,前記分散相(1)が有機相,前記連続相(2)が水相である,請求項1~11のいずれか一項に記載のマイクロ液滴・気泡生成デバイス。
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