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WO2019175014A1 - Elektrochemischer energiewandler mit reduziertem übergangswiderstand - Google Patents

Elektrochemischer energiewandler mit reduziertem übergangswiderstand Download PDF

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Publication number
WO2019175014A1
WO2019175014A1 PCT/EP2019/055702 EP2019055702W WO2019175014A1 WO 2019175014 A1 WO2019175014 A1 WO 2019175014A1 EP 2019055702 W EP2019055702 W EP 2019055702W WO 2019175014 A1 WO2019175014 A1 WO 2019175014A1
Authority
WO
WIPO (PCT)
Prior art keywords
electrically conductive
gas diffusion
energy converter
media distribution
electrochemical energy
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Ceased
Application number
PCT/EP2019/055702
Other languages
English (en)
French (fr)
Inventor
Friedrich Kneule
Arne Stephen FISCHER
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Robert Bosch GmbH
Original Assignee
Robert Bosch GmbH
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Robert Bosch GmbH filed Critical Robert Bosch GmbH
Publication of WO2019175014A1 publication Critical patent/WO2019175014A1/de
Anticipated expiration legal-status Critical
Ceased legal-status Critical Current

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Classifications

    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
    • H01M8/02—Details
    • H01M8/0202—Collectors; Separators, e.g. bipolar separators; Interconnectors
    • H01M8/023—Porous and characterised by the material
    • H01M8/0241—Composites
    • H01M8/0245—Composites in the form of layered or coated products
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C25—ELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES; APPARATUS THEREFOR
    • C25B—ELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES FOR THE PRODUCTION OF COMPOUNDS OR NON-METALS; APPARATUS THEREFOR
    • C25B9/00—Cells or assemblies of cells; Constructional parts of cells; Assemblies of constructional parts, e.g. electrode-diaphragm assemblies; Process-related cell features
    • C25B9/70—Assemblies comprising two or more cells
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
    • H01M8/02—Details
    • H01M8/0202—Collectors; Separators, e.g. bipolar separators; Interconnectors
    • H01M8/0204—Non-porous and characterised by the material
    • H01M8/0223—Composites
    • H01M8/0228—Composites in the form of layered or coated products
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
    • H01M8/10—Fuel cells with solid electrolytes
    • H01M2008/1095—Fuel cells with polymeric electrolytes
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
    • Y02E60/30—Hydrogen technology
    • Y02E60/50—Fuel cells

Definitions

  • the invention relates to an electrochemical energy converter having a reduced contact resistance between various components of the electrochemical energy converter, such as e.g. between media distribution structure and gas diffusion layer. Furthermore, the invention relates to a method for producing such an electrochemical energy converter and its use.
  • Electrochemical energy converters are electrochemical cells that are capable of converting chemical energy into electrical energy and / or converting electrical energy into chemical energy.
  • Electrochemical energy converters are, for example, fuel cells and electrolyzers.
  • a fuel cell is a galvanic cell that converts the chemical reaction energy of a continuously supplied fuel and an oxidant into electrical energy.
  • Fuel cells are converted in particular hydrogen (H 2 ) and oxygen (0 2 ) into water (H 2 0), electrical energy and heat.
  • An electrolyzer is an electrochemical energy converter, which splits water (H 2 0) into hydrogen (H 2 ) and oxygen (0 2 ) by means of electrical energy.
  • gases are produced (electrolyzer) or consumed (fuel cell).
  • the respective reaction takes place at a membrane arranged centrally in the electrochemical energy converter.
  • these usually comprise at least one media distribution structure and at least one disposed between the media distribution structure and the membrane
  • the media distribution structure takes over the rough
  • Gas diffusion layer are made of the same material. Are these
  • thermoplastic base polymer is made, and in which a current collector and a gas distributor ring may be connected by gluing or welding together.
  • Fuel cell stack among other things, the gas diffusion layer and the bipolar plate are connected by a circumferential adhesive layer and the adhesive is electrically conductive (Poster by E. Firat, S. Brokamp, P. Beckhaus, A. Heinzei, C. Tzschoch, K. Dilger, 9 Workshop "AiF Fuel Cell Alliance” 2016 - SME Research for the Energy Mais, 21 June 2016, ZBT, Duisburg). Disclosure of the invention
  • the invention relates to an electrochemical energy converter in which gases are generated and / or consumed, comprising at least one
  • Gas diffusion layer a planar, electrically conductive contact is formed.
  • electrochemical cells in which chemical energy is converted into electrical energy or electrical energy is converted into chemical energy, wherein gases are generated and / or consumed.
  • electrochemical energy converters are fuel cells and electrolyzers. More preferred are fuel cells or electrolyzers comprising at least one polymer membrane.
  • the polymer membrane may be conductive to protons or hydroxide ions. Suitable proton exchange membranes (proton exchange membrane, PEM) and hydroxide ion exchange membranes (hydroxy exchange membrane, HEM) are known in the art.
  • the electrochemical energy converter typically includes at least one anode side and at least one cathode side.
  • At least one structure for the coarse distribution of the media (so-called media distribution structure), at least one structure for the fine distribution of the media (so-called gas diffusion layer), as well as an electrode, which is located directly on the membrane, are located on both the anode side and on the cathode side .
  • media distribution structure, the gas diffusion layer and the electrode are each electrically conductive.
  • the media distribution structure has at least one structure which makes it possible to evenly distribute fluid media.
  • the media distribution structure is designed, for example, as a bipolar plate.
  • the media distribution structure serves, on the one hand, to distribute the fuel on the anode side or the oxidant on the other Cathode side.
  • the fuel or the oxidant are through
  • Connection points initiated and distributed in the media distribution structure.
  • the fuel is introduced at the anode side in a porous gas diffusion layer.
  • the gas diffusion layers distribute the gases evenly and transport them to the membrane, which is located between the gas diffusion layers and separates the anode and cathode sides.
  • the gas diffusion layers are also electrically conductive.
  • the media distribution structure serves to distribute the medium to be decomposed by electrolysis or to remove the resulting reaction products, in particular gases.
  • Electrolysis however, low, so that a cooling circuit is often not needed.
  • the starting materials can be introduced and distributed and the products are removed.
  • the electrolyzer also has porous gas diffusion layers, which serve for the further distribution of the educts to the membrane or for the discharge of the products from the membrane.
  • the gas diffusion layers are also electrically conductive.
  • the media distribution structures of the electrochemical energy converters are made of an electrically conductive material.
  • This may be a metal, a metal alloy, an electrically conductive polymer or even an electrically conductive carbon compound.
  • electrically conductive metals and metal alloys are in particular iron, titanium, copper, nickel, aluminum and alloys of said metals mentioned.
  • electrical Conductive polymers include polymers that are electrically conductive (intrinsic conductivity) due to their chemical structure, especially polymers containing conjugated double bonds. As examples are polypyrrole,
  • conductive polymers can be obtained by the addition of conductive additives to a non-electrically conductive polymer, in particular by addition of particles of metal, carbon black and / or graphite and / or graphene, carbon fibers, carbon nanotubes, as well as by the addition of particles and / or Fibers of the aforementioned intrinsically conductive polymers. These conductive additives are preferably uniformly distributed in the non-electrically conductive polymer. As electrically conductive carbon compounds graphite and graphene are mentioned in particular.
  • the aforementioned polymers which already have an intrinsic electrical conductivity, can be improved by the addition of the aforementioned conductive additives in terms of their electrical conductivity.
  • the gas diffusion layers are usually made of electrically conductive polymers or electrically conductive carbon compounds.
  • Suitable electrically conductive polymers here likewise include polymers which, owing to their structure, are electrically conductive (intrinsic conductivity), in particular polymers which contain conjugated double bonds. Examples include polypyrrole, polythiophene, polyaniline, polyparaphenylene, polyacetylene, polyethyne, and derivatives and copolymers of the foregoing. These can also be doped.
  • conductive polymers can be obtained by the addition of conductive additives to a non-electrically conductive polymer, in particular by addition of particles of metal, carbon black and / or graphite, graphene, carbon nanotubes carbon fibers, as well as by the addition of particles and / or fibers of the above mentioned intrinsically conductive polymers.
  • conductive additives to a non-electrically conductive polymer, in particular by addition of particles of metal, carbon black and / or graphite, graphene, carbon nanotubes carbon fibers, as well as by the addition of particles and / or fibers of the above mentioned intrinsically conductive polymers.
  • conductive additives are preferably uniformly distributed in the non-electrically conductive polymer.
  • electrically conductive carbon compounds graphite and graphene are mentioned in particular.
  • the aforementioned polymers, which already have an intrinsic electrical conductivity, by the addition of above-mentioned conductive additives are improved in terms of their electrical conductivity.
  • the gas diffusion layers have an at least partially porous structure.
  • the mean diameter of the pores of the gas diffusion layers are typically in a range from 1 to 500 ⁇ m. Often they are
  • Gas diffusion layers made of carbon paper or fabric.
  • the media distribution structure and the gas diffusion layer are made of different materials. This is often the case as the media distribution structure and the gas diffusion layer perform different tasks.
  • the media distribution structure gives the
  • electrochemical energy converter has additional stability and needs
  • a material having high thermal conductivity is preferable for dissipating the heat of reaction as a material for the media distribution structure. Often that is
  • the gas diffusion layer and the media distribution structure are arranged adjacent to each other.
  • the individual configuration of both components results in contact areas and areas in which there is no direct contact.
  • Gas diffusion layer includes. There is no such thing between these structures
  • Media distribution structure is a direct mechanical contact between the surface of the gas diffusion layer and the surface of the
  • the contact resistance ie the electrical resistance in these contact areas comparatively high and may in particular increase further, for example due to oxidation and other chemical changes in the surface of the media distribution structure and / or the gas diffusion layer in the course of the useful life.
  • the electrochemical energy converter according to the invention solves this problem by providing, at the contact areas between the surface of the at least one media distribution structure and the surface of the at least one
  • planar, electrically conductive contact in the sense of this invention is an electrically conductive contact which is not selectively limited to direct contact points between the surface of the at least one media distribution structure and the surface of the at least one gas diffusion layer, but also by a contacting means between the individual contact points the surrounding areas extends.
  • the contact resistance of the electrochemical energy converter is significantly reduced and stabilized in the long term.
  • the planar, electrically conductive contact extends at the contact regions over the entire surface of the individual contact regions (contact surface).
  • the planar, electrically conductive contact is formed at all contact areas between the surface of the at least one media distribution structure and the surface of the at least one gas diffusion layer. This allows the greatest possible reduction of the contact resistance.
  • the planar, electrically conductive contact is thus over the entire sum of the contact surfaces of the contact regions between the at least one
  • the planar, electrically conductive contact in the form of an electrically conductive cohesive connection is formed.
  • a cohesive connection is a connection in which the connection partners are held together by atomic or molecular forces.
  • a cohesive connection is not solvable and can only be separated by destruction of the bonding agent.
  • the flat, electrically conductive contact is in the form of a detachable, electrically conductive contact.
  • the planar, electrically conductive contact is preferably formed by an electrically conductive material as a contacting agent.
  • This material is preferably characterized in that it is under conditions in which the at least one gas diffusion layer and the at least one
  • Media distribution structure are mechanically stable, at least partially plastically deformable. This ensures that in the production of the
  • the electrically conductive material is preferably chemically and mechanically stable under operating conditions of the electrochemical energy converter. This means that the electrically conductive material during operation of the
  • the electrically conductive material has a good electrical conductivity, preferably of at least 0.1 S / cm, more preferably at least 1 S / cm and in particular at least 10 S / cm, at 20 ° C.
  • the electrically conductive material is preferably a material based on a polymer having a molecular weight of at least 500 g / mol, preferably at least 750 g / mol and in particular at least 1000 g / mol (measured by gel permeation chromatography).
  • the electrically conductive material at least during operation of the electrochemical energy converter according to the invention in a range of -40 to 120 ° C, a viscosity of at least 10 4 Pa-s, more preferably at least 10 5 Pa-s, and especially at least 10 6 Pa -s up.
  • a viscosity of at least 10 4 Pa-s, more preferably at least 10 5 Pa-s, and especially at least 10 6 Pa -s up.
  • an electrically conductive material is used, the viscosity of which is optionally subsequently increased by curing processes.
  • Suitable curing processes include in particular physical processes, such as the solidification of a molten material or the evaporation of a solvent and chemical processes, such as the chemical crosslinking of a chemically reactive material.
  • Suitable materials include polymers that are electrically conductive due to their structure (intrinsic conductivity), especially polymers containing conjugated double bonds. Examples include polypyrrole, polythiophene, polyaniline, polyparaphenylene, polyacetylene, polyethyne, and derivatives and copolymers of the foregoing. These can also be doped.
  • conductive polymers can be obtained by the addition of conductive additives to a non-electrically conductive polymer, in particular by adding particles of metal, carbon black and / or graphite, carbon fibers, as well as by the addition of particles and / or fibers of the aforementioned intrinsically conductive polymers , Particularly suitable are particles of the abovementioned materials, in particular metal particles, having an average particle diameter of 10 to 1000 nm, preferably 100 to 500 nm.
  • the electroconductive additives are added to the polymer preferably in an amount of 1 to 95% by weight, more preferably 5 to 90% by weight, and
  • the non-electrically conductive polymer contains metal-containing, electrically conductive additives preferably in an amount of from 1 to 95% by weight, more preferably from 30 to 90% by weight and in particular from 50 to 85% by weight, based on the total weight of the electrically conductive material added.
  • metal-free, electrically conductive additives are preferably added to the non-electrically conductive polymer in an amount of 1 to 95% by weight, more preferably 5 to 75% by weight and in particular 20 to 60% by weight. , based on the total weight of the electrically conductive material.
  • Metal-containing, electrically conductive additives for the purposes of this invention are additives which
  • Metal atoms or metal ions in any form.
  • Metal-free, electrically conductive additives for the purposes of this invention are additives which are substantially free of metal atoms or metal ions, i. less than 5% by weight, preferably less than 2% by weight and in particular less than 1% by weight of metal atoms or metal ions.
  • metal-free, electrically conductive additives are in particular carbon black and / or graphite, carbon fibers, as well as by the addition of particles and / or fibers of the aforementioned intrinsically conductive polymers mentioned.
  • Suitable non-electrically conductive polymers include in particular
  • Polyolefins such as polyethylene, polypropylene, polystyrene, and copolymers thereof, polyesters such as polyethylene terephthalate, polycarbonates, polyethers such as polyepoxides, polysulfones, polyethersulfones, polyetherketones, and mixtures of the foregoing.
  • the electrically conductive material according to the invention comprises at least one polyolefin, in particular a polyethylene or polypropylene, having a weight-average molecular weight Mw of from 1000 g / mol to 100,000 g / mol (measured by gel permeation chromatography in trichlorobenzene against a polystyrene standard), and at least an additive, in particular metal particles, carbon black or graphite.
  • the metal particles are preferably selected from copper, nickel and / or aluminum particles.
  • the abovementioned polymers which already have an intrinsic electrical conductivity can be used as suitable materials, the electrical conductivity of which has been further improved by the addition of the abovementioned conductive additives. Even small amounts of additives are usually sufficient here.
  • the electrically conductive material additionally has anti-corrosive properties. This is preferably achieved by the electroconductive material being hydrophobic, thus suppressing the penetration of corrosive media such as water or acids.
  • the electrically conductive material is preferably chemical largely inert. Thus, the oxidation or corrosion of the contact surfaces of at least part of the surfaces of the gas diffusion layer and / or the media distribution structure can be reduced or even prevented.
  • the electrically conductive material comprises at least one adhesive based on epoxy resin. These are characterized by the fact that they are chemically very inert and the
  • the inventive electrically conductive material so as to achieve a planar, electrically conductive contact.
  • all contact areas in the electrochemical energy converter which has a high electrical
  • the invention also provides a process for producing an electrochemical energy converter, the process comprising at least the following steps:
  • At least one gas diffusion layer so as to achieve a planar, electrically conductive contact between the at least one media distribution structure and the at least one gas diffusion layer, which passes through the at least one electrically conductive, plastically deformable material is formed, wherein the assembly can optionally take place under the action of elevated pressure and / or elevated temperature;
  • the curing can be done physically (e.g., by solidification of a molten material) or chemically (e.g., by chemically crosslinking a chemically reactive material).
  • the selected temperature is in a range in which the media distribution structure and the material of the gas diffusion layer are mechanically stable.
  • the temperature is in a range of -40 to 200 ° C, especially in a range of -40 to 150 ° C.
  • the selected pressure is preferably in a range of 0 to 1 MPa, especially 0.1 to 0.7 MPa. In this case, pressure and temperature are in particular matched to one another such that an intimate contact is formed between the surface of the gas diffusion layer and the electrically conductive material without the electrically conductive material filling the pores of the gas diffusion layer.
  • the electrically conductive material penetrates no more than to a depth of 20%, more preferably 10%, in particular 5%, based on the layer thickness of the entire gas diffusion layer in the pores thereof. In a preferred embodiment, the electrically conductive material penetrates no more than to a depth of 5%, more preferably 2%, in particular 1%, based on the layer thickness of the entire
  • the invention also provides the use of an electrochemical energy converter according to the invention for converting chemical energy into electrical energy and / or for converting electrical energy into chemical energy.
  • the electrochemical energy converter according to the invention is characterized both initially and permanently in operation by a reduced resistance between the media distribution structure and the gas diffusion layer. This provides in particular in cases where the media distribution structure and the
  • Gas diffusion layer are made of different materials and a sufficient electrically conductive contact not by conventional
  • the electrochemical energy converter according to the invention can be produced in a simple process, which can be easily integrated into existing processes for the production of fuel cells or electrolyzers.
  • the inventive electrochemical energy converter allows for its production a greater manufacturing tolerance, since the used electrically conductive material allows compensation over a wider Toleranzberiech.
  • Figure 1 is a schematic representation of a conventional
  • Figure 2 is a schematic representation of an inventive
  • Fig. 1 shows schematically a section of a conventional
  • electrochemical energy converter 1 This is exemplified in the form of a fuel cell stack comprising a plurality of individual
  • Fuel cells 2 In the present case, two fuel cells 2 are shown. Each fuel cell 2 comprises a central membrane 3 which is permeable to protons or hydroxide ions. On a surface of the membrane 3 a gas diffusion layer 4 is arranged flat. On the opposite surface of the membrane 3, a gas diffusion layer 5 is also arranged areally. These gas diffusion layers 4, 5 serve to introduce the reactants, for example hydrogen and oxygen, uniformly distributed from the different sides to the membrane 3. In addition, the reaction products, for example water, which is formed in the reaction of oxygen and hydrogen, by at least one of
  • Media distribution structure 7 fed into the fuel cell and passed evenly to the gas diffusion layers 4 and 5 respectively. This is done via the channels 10 and 11, which are formed between the surface of the media distribution structures 6 and 7 and the surface of the gas diffusion layers 4 and 5 respectively.
  • the channels 10 and 11 are delimited from one another by contact regions 20 in which there is direct contact between the surface of the media distribution structure 6 or 7 and the surface of the gas diffusion layers 4 and 5, respectively.
  • the media distribution structures 6 and 7 comprise, in addition to the channels 10 and 11, further channels 12 through which a temperature control medium, in particular a coolant, can flow. This serves the resulting
  • the channels 12 are not in direct contact with the channels 10 and 11 or the
  • Gas diffusion layers 4 and 5 respectively.
  • the heat transfer takes place via the material from which the media distribution structures 6 and 7 are made.
  • Temperature control can thus not enter the gas diffusion layers 4 and 5 respectively.
  • the gas diffusion layers 4 and 5 are usually made of a porous, electrically conductive material. Often an electrically conductive polymer or graphite is used.
  • the media distribution structures 6 and 7 are usually made of a non-porous, electrically conductive and thermally conductive material. Often a metal or a metal alloy is used.
  • the contact areas 20 serve, in addition to the mechanical stabilization of the electrochemical energy converter 1, among other things, to an electrically conductive contact between the electrically conductive gas diffusion layers 4 and
  • the schematic representation shown in FIG. 1 can also be transferred to other electrochemical energy converters, in particular electrolyzers. These have in principle the same structure and only often dispense with the channels 12, since in the electrolysis often no cooling is needed. However, it is also possible to operate a fuel cell 2 as an electrolyzer.
  • Fig. 2 shows schematically an electrochemical according to the invention
  • the electrochemical energy converter 1 also shown in the form of a fuel cell stack, which comprises a plurality of fuel cells 2.
  • the electrochemical energy converter 1 according to the invention differs from the conventional electrochemical energy converter 1 shown in FIG. 1 in that an electrically conductive material 30 is arranged in the contact region 20 between the surface of the gas diffusion layers 4 and 5 and the media distribution structures 6 and 7.
  • the electrically conductive material 30 is preferably at least during the production of the electrochemical according to the invention
  • the electrical conductivity of the electrically conductive material 30 is preferably at least 0.1 S / cm, more preferably at least 1 S / cm, and most preferably at least 10 S / cm, at 20 ° C.
  • the electrically conductive material 30 comprises, for example, a polyolefin, in particular a polyethylene or polypropylene, having a weight-average molecular weight Mw of from 1000 g / mol to 100,000 g / mol (measured with
  • Particle size of 100 to 500 nm includes. This electrically conductive material 30 thus provides excellent electrical contact between the
  • the electrically conductive material 30 is hydrophobic and forms by this property a corrosion-inhibiting coating, since the water which is formed during operation of the fuel cell in this, in the
  • Contact areas 20 can not come into contact with the surfaces of the gas diffusion layers 4 and 5 and / or the media distribution structures 6 and 7 and can corrode them.
  • the inventive electrochemical energy converter according to FIG. 2 can also be operated both as a fuel cell and as an electrolyzer.
  • the channels 12, in which coolant flows through the energy converter are not mandatory.

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Abstract

Die Erfindung betrifft einen elektrochemischen Energiewandler (1) in dem Gase erzeugt und/oder verbraucht werden, umfassend mindestens eine Medienverteilstruktur (6, 7) und mindestens eine Gasdiffusionslage (4, 5), wobei an den Kontaktbereichen (20) zwischen der Oberfläche der mindestens einen Medienverteilstruktur (6, 7) und der Oberfläche der mindestens einen Gasdiffusionslage (4, 5) ein flächiger, elektrisch leitfähiger Kontakt ausgebildet ist. Die Erfindung betrifft auch ein Verfahren zur Herstellung eines solchen elektrochemischen Energiewandlers (1)sowie dessen Verwendung.

Description

Elektrochemischer Energiewandler mit reduziertem Übergangswiderstand
Die Erfindung betrifft einen elektrochemischen Energiewandler mit einem reduzierten Übergangswiderstand zwischen verschiedenen Komponenten des elektrochemischen Energiewandlers, wie z.B. zwischen Medienverteilstruktur und Gasdiffusionslage. Ferner betrifft die Erfindung ein Verfahren zur Herstellung eines solchen elektrochemischen Energiewandlers sowie dessen Verwendung.
Stand der Technik
Elektrochemische Energiewandler sind elektrochemische Zellen, die in der Lage sind chemische Energie in elektrische Energie umzuwandeln und/oder elektrische Energie in chemische Energie umzuwandeln. Bekannte
elektrochemische Energiewandler sind beispielsweise Brennstoffzellen und Elektrolyseure. Eine Brennstoffzelle ist eine galvanische Zelle, welche die chemische Reaktionsenergie eines kontinuierlich zugeführten Brennstoffes und eines Oxidationsmittels in elektrische Energie wandelt. Bei bekannten
Brennstoffzellen werden insbesondere Wasserstoff (H2) und Sauerstoff (02) in Wasser (H20), elektrische Energie und Wärme gewandelt. Ein Elektrolyseur ist ein elektrochemischer Energiewandler, welcher Wasser (H20) mittels elektrischer Energie in Wasserstoff (H2) und Sauerstoff (02) spaltet.
Häufig werden bei dem Betrieb der elektrochemischen Energiewandler Gase erzeugt (Elektrolyseur) oder verbraucht (Brennstoffzelle). Die jeweilige Reaktion findet an einer zentral im elektrochemischen Energiewandler angeordneten Membran statt. Um die Gase zu der Membran in dem elektrochemischen
Energiewandler zu leiten (bzw. von der Membran wegzuleiten), umfassen diese üblicherweise mindestens eine Medienverteilstruktur sowie mindestens eine zwischen der Medienverteilstruktur und der Membran angeordnete
Gasdiffusionslage. Die Medienverteilstruktur übernimmt dabei die grobe
Verteilung der Gase in dem elektrochemischen Energiewandler, welche dann durch die Gasdiffusionslage gleichmäßiger verteilt und in einer Brennstoffzelle definiert zur Membran geführt werden bzw. in einem Elektrolyseur von dieser abgeführt werden.
An der Membran findet die eigentliche elektrochemische Reaktion statt. Um einen möglichst guten Grad der Energieumwandlung zu erreichen, ist es essentiell, dass die elektrische Leitfähigkeit der Medienverteilstrukturen und der Gasdiffusionslagen möglichst hoch ist. Kritisch ist hier insbesondere der
Kontaktwiderstand zwischen der Medienverteilstruktur und der
Gasdiffusionslage. Dieser wird häufig auch als Übergangswiderstand bezeichnet. Stoffschlüssige Verbindungen, die durch Schweißen, Löten oder Sintern erzielt werden, haben einen geringen Kontaktwiderstand zwischen den zu verbindenden Komponenten zur Folge, sind in der Regel jedoch nur dann möglich, wenn die mindestens eine Medienverteilstruktur und die mindestens eine
Gasdiffusionslage aus demselben Material gefertigt sind. Sind diese
Komponenten aus unterschiedlichen Materialien hergestellt, hat dies häufig einen hohen Übergangswiderstand zur Folge.
DE 11 2004 001 443 B4 offenbart die Verbindung der Anoden- und der
Kathodenseite von Bipolarplatten mittels eines elektrisch leitfähigen Klebstoffs.
DE 43 14 745 CI beschreibt eine Brennstoffzelle, die aus einem
thermoplastischen Grundpolymer gefertigt ist, und in der ein Stromableiter und ein Gasverteilerring durch Verkleben oder Verschweißen miteinander verbunden sein können.
E. Firat et al. beschreiben ein Verfahren zur Montage graphitischer
Brennstoffzellenstapel, wobei unter anderem die Gasdiffusionslage und die Bipolarplatte durch eine umlaufende Klebstoffschicht verbunden werden und der Klebstoff elektrisch leitfähig ist (Poster von E. Firat, S. Brokamp, P. Beckhaus, A. Heinzei, C. Tzschoch, K. Dilger, 9. Workshop "AiF-Brennstoffzellenallianz" 2016 - Mittelstandsforschung für die Energiewende; 21. Juni 2016, ZBT, Duisburg). Offenbarung der Erfindung
Die Erfindung betrifft einen elektrochemischen Energiewandler, in dem Gase erzeugt und/oder verbraucht werden, umfassend mindestens eine
Medienverteilstruktur und mindestens eine Gasdiffusionslage, wobei an den Kontaktbereichen zwischen der Oberfläche der mindestens einen
Medienverteilstruktur und der Oberfläche der mindestens einen
Gasdiffusionslage ein flächiger, elektrisch leitfähiger Kontakt ausgebildet ist.
Erfindungsgemäße elektrochemische Energiewandler sind sämtliche
elektrochemischen Zellen, in denen chemische Energie in elektrische Energie umgewandelt wird oder elektrische Energie in chemische Energie umgewandelt wird, wobei Gase erzeugt und/oder verbraucht werden. Beispiele für solche elektrochemischen Energiewandler sind Brennstoffzellen und Elektrolyseure. Stärker bevorzugt sind Brennstoffzellen oder Elektrolyseure, die mindestens eine Polymermembran umfassen. Die Polymermembran kann leitfähig gegenüber Protonen oder Hydroxid-Ionen sein. Geeignete Protonenaustauschmembranen (Proton- Exchange- Membran, PEM) und Hydroxidionenaustauschmembranen (Hydroxy-Exchange-Membran, HEM) sind aus dem Stand der Technik bekannt.
Der elektrochemische Energiewandler umfasst typischerweise mindestens eine Anodenseite und mindestens eine Kathodenseite. Sowohl auf der Anodenseite, als auch auf der Kathodenseite befinden sich jeweils mindestens eine Struktur zur Grobverteilung der Medien (sog. Medienverteilstruktur), mindestens eine Struktur zur Feinverteilung der Medien (sog. Gasdiffusionslage), sowie eine Elektrode, welche sich unmittelbar an der Membran befindet. Üblicherweise sind die Medienverteilstruktur, die Gasdiffusionslage und die Elektrode jeweils elektrisch leitfähig.
Die Medienverteilstruktur weist jeweils mindestens eine Struktur auf, die es ermöglicht fluide Medien gleichmäßig zu verteilen. In einer Ausführungsform ist die Medienverteilstruktur beispielsweise als Bipolarplatte ausgestaltet. Die Medienverteilstruktur dient in einer Brennstoffzelle einerseits der Verteilung des Brennstoffs auf der Anodenseite bzw. des Oxidationsmittels auf der Kathodenseite. Darüber hinaus ist es möglich unter Verwendung einer entsprechend ausgebildeten Medienverteilstruktur einen Kühlkreislauf zu etablieren, um so ggf. entstehende Wärmeenergie aus der Brennstoffzelle abzuleiten. Der Brennstoff bzw. das Oxidationsmittel werden durch
Anschlussstellen in die Medienverteilstruktur eingeleitet und verteilt.
Zur weiteren (feineren) Verteilung des Brennstoffs und des Oxidationsmittels wird der Brennstoff an der Anodenseite in eine poröse Gasdiffusionslage eingeleitet. Ebenso wird das Oxidationsmittel an der Kathodenseite in eine poröse
Gasdiffusionslage eingeleitet. Die Gasdiffusionslagen verteilen die Gase gleichmäßig und transportieren diese zur Membran, welche zwischen den Gasdiffusionslagen angeordnet ist und Anoden- und Kathodenseite voneinander trennt. Die Gasdiffusionslagen sind ebenfalls elektrisch leitfähig.
In einem Elektrolyseur dient die Medienverteilstruktur zur Verteilung des mittels Elektrolyse zu zersetzenden Mediums bzw. des Abtransports der entstehenden Reaktionsprodukte, insbesondere Gase. Darüber hinaus ist es möglich unter Verwendung einer entsprechend ausgebildeten Medienverteilstruktur einen Kühlkreislauf zu etablieren, um so ggf. entstehende Wärme aus dem
Elektrolyseur abzuleiten. In der Regel ist die Wärmeentwicklung bei der
Elektrolyse jedoch gering, sodass ein Kühlkreislauf häufig nicht benötigt wird. Durch Anschlussstellen der Medienverteilstruktur können die Edukte eingeleitet und verteilt sowie die Produkte entnommen werden.
Auch der Elektrolyseur verfügt über poröse Gasdiffusionslagen, welche zur weiteren Verteilung der Edukte zur Membran bzw. zur Ableitung der Produkte von der Membran dienen. Die Gasdiffusionslagen sind ebenfalls elektrisch leitfähig.
Die Medienverteilstrukturen der elektrochemischen Energiewandler sind aus einem elektrisch leitfähigen Material gefertigt. Hierbei kann es sich um ein Metall, eine Metalllegierung, ein elektrisch leitfähiges Polymer oder auch um eine elektrisch leitfähige Kohlenstoffverbindung handeln. Als elektrisch leitfähige Metalle und Metalllegierungen sind insbesondere Eisen, Titan, Kupfer, Nickel, Aluminium sowie Legierungen der genannten Metalle zu nennen. Elektrisch leitfähige Polymere umfassen Polymere, die aufgrund ihrer chemischen Struktur elektrisch leitfähig sind (intrinsische Leitfähigkeit), insbesondere Polymere, die konjugierte Doppelbindungen enthalten. Als Beispiele sind Polypyrrol,
Polythiophen, Polyanilin, Polyparaphenylen, Polyacetylen, Polyethin, sowie Derivate und Copolymere der vorgenannten. Diese können auch dotiert sein. Darüber hinaus können leitfähige Polymere durch den Zusatz leitfähiger Additive zu einem nicht elektrisch leitfähigen Polymer erhalten werden, insbesondere durch Zusatz von Partikeln aus Metall, Ruß und/oder Graphit und/oder Graphen, Kohlenstofffasern, Kohlenstoffnanoröhrchen, sowie durch den Zusatz von Partikeln und/oder Fasern der zuvor genannten intrinsisch leitfähigen Polymere. Diese leitfähigen Additive sind vorzugsweise gleichmäßig in dem nicht elektrisch leitfähigen Polymer verteilt. Als elektrisch leitfähige Kohlenstoffverbindungen sind insbesondere Graphit und Graphen zu nennen. Zudem können die vorgenannten Polymere, welche bereits eine intrinsische elektrische Leitfähigkeit besitzen, durch den Zusatz der vorgenannten leitfähigen Additive hinsichtlich ihrer elektrischen Leitfähigkeit verbessert werden.
Die Gasdiffusionslagen sind üblicherweise aus elektrisch leitfähigen Polymeren oder elektrisch leitfähigen Kohlenstoffverbindungen gefertigt. Geeignete elektrisch leitfähige Polymere umfassen hier ebenfalls Polymere, die aufgrund ihrer Struktur elektrisch leitfähig sind (intrinsische Leitfähigkeit), insbesondere Polymere, die konjugierte Doppelbindungen enthalten. Als Beispiele sind Polypyrrol, Polythiophen, Polyanilin, Polyparaphenylen, Polyacetylen, Polyethin, sowie Derivate und Copolymere der vorgenannten. Diese können auch dotiert sein. Darüber hinaus können leitfähige Polymere durch den Zusatz leitfähiger Additive zu einem nicht elektrisch leitfähigen Polymer erhalten werden, insbesondere durch Zusatz von Partikeln aus Metall, Ruß und/oder Graphit, Graphen, Kohlenstoffnanoröhrchen Kohlenstofffasern, sowie durch den Zusatz von Partikeln und/oder Fasern der zuvor genannten intrinsisch leitfähigen Polymere. Dabei kommen auch Mischungen der zuvor genannten
Materialien/Partikel in Frage. Diese leitfähigen Additive sind vorzugsweise gleichmäßig in dem nicht elektrisch leitfähigen Polymer verteilt. Als elektrisch leitfähige Kohlenstoffverbindungen sind insbesondere Graphit und Graphen zu nennen. Zudem können die vorgenannten Polymere, welche bereits eine intrinsische elektrische Leitfähigkeit besitzen, durch den Zusatz der vorgenannten leitfähigen Additive hinsichtlich ihrer elektrischen Leitfähigkeit verbessert werden.
Die Gasdiffusionslagen weisen eine wenigstens teilweise poröse Struktur auf.
Die mittleren Durchmesser der Poren der Gasdiffusionslagen liegen hierbei typischerweise in einem Bereich von 1 bis 500 pm. Häufig sind die
Gasdiffusionslagen aus Kohlenstoffpapier oder Gewebe gefertigt.
In einer bevorzugten Ausführungsform sind die Medienverteilstruktur und die Gasdiffusionslage aus unterschiedlichen Materialien gefertigt. Dies ist häufig der Fall, da die Medienverteilstruktur und die Gasdiffusionslage unterschiedliche Aufgaben erfüllen. Beispielsweise gibt die Medienverteilstruktur dem
elektrochemischen Energiewandler zusätzliche Stabilität und muss
gegebenenfalls das Kühlmedium sicher vom Reaktionsraum trennen. Zudem ist zum Abführen der Reaktionswärme als Material für die Medienverteilstruktur ein Material mit hoher thermischer Leitfähigkeit bevorzugt. Häufig ist die
Medienverteilstruktur daher aus einem Metall oder einer Metalllegierung gefertigt, während die Gasdiffusionslage aus einem elektrisch leitfähigen Polymer und/oder einer elektrisch leitfähigen Kohlenstoffverbindung gefertigt ist.
Die Gasdiffusionslage und die Medienverteilstruktur sind benachbart zueinander angeordnet. Durch die individuelle Ausgestaltung beider Komponenten ergeben sich Kontaktbereiche und Bereiche in denen kein unmittelbarer Kontakt besteht.
In erster Linie wird dies durch die Medienverteilstruktur erreicht, welche
Strukturen zur Verteilung eines Fluids entlang einer Oberfläche der
Gasdiffusionslage umfasst. Zwischen diesen Strukturen besteht kein
unmittelbarer Kontakt zwischen der Oberfläche der Gasdiffusionslage und der Oberfläche der Medienverteilstruktur. In den weiteren Bereichen der
Medienverteilstruktur besteht ein unmittelbarer mechanischer Kontakt zwischen der Oberfläche der Gasdiffusionslage und der Oberfläche der
Medienverteilstruktur. Diese Bereiche werden nachfolgend auch Kontaktbereiche genannt. Aufgrund der porösen Struktur der Gasdiffusionslage ist die tatsächliche Fläche die für den elektrischen Kontakt zu Verfügung steht in den
Kontaktbereichen im Vergleich zu nicht-porösen Materialien geringer. Der Kontaktwiderstand d.h. der elektrische Widerstand in diesen Kontaktbereichen ist vergleichsweise hoch und kann insbesondere beispielsweise durch Oxidation und andere chemische Veränderungen der Oberfläche der Medienverteilstruktur und/oder der Gasdiffusionslage im Verlauf der Nutzungsdauer weiter ansteigen.
Der erfindungsgemäße elektrochemische Energiewandler löst dieses Problem, indem an den Kontaktbereichen zwischen der Oberfläche der mindestens einen Medienverteilstruktur und der Oberfläche der mindestens einen
Gasdiffusionslage ein flächiger, elektrisch leitfähiger Kontakt ausgebildet ist. Der flächige, elektrisch leitfähige Kontakt im Sinne dieser Erfindung ist ein elektrisch leitfähiger Kontakt, welcher nicht punktuell auf unmittelbare Kontaktpunkte zwischen der Oberfläche der mindestens einen Medienverteilstruktur und der Oberfläche der mindestens einen Gasdiffusionslage begrenzt ist, sondern sich durch ein Kontaktierungsmittel zwischen den einzelnen Kontaktpunkten auch auf die umliegenden Bereiche erstreckt. So wird der Kontaktwiderstand des elektrochemischen Energiewandlers signifikant reduziert und langfristig stabilisiert.
Vorzugsweise erstreckt sich der flächige, elektrisch leitfähige Kontakt an den Kontaktbereichen über die gesamte Fläche der einzelnen Kontaktbereiche (Kontaktfläche). In einer weiter bevorzugten Ausführungsform ist der flächige, elektrisch leitfähige Kontakt an sämtlichen Kontaktbereichen zwischen der Oberfläche der mindestens einen Medienverteilstruktur und der Oberfläche der mindestens einen Gasdiffusionslage ausgebildet. Dies ermöglicht eine größtmögliche Reduzierung des Kontaktwiderstands. In einer Ausführungsform ist der flächige, elektrisch leitfähige Kontakt somit über die gesamte Summe der Kontaktflächen der Kontaktbereiche zwischen der mindestens einen
Medienverteilstruktur und der mindestens einen Gasdiffusionslage ausgebildet.
In einer Ausführungsform ist der der flächige, elektrisch leitfähige Kontakt in Form einer elektrisch leitfähigen stoffschlüssigen Verbindung ausgebildet. Unter einer stoffschlüssigen Verbindung ist eine Verbindung zu verstehen, bei der die Verbindungspartner durch atomare oder molekulare Kräfte zusammengehalten werden. Eine stoffschlüssige Verbindung ist nicht lösbar und lässt sich nur durch Zerstörung des Verbindungsmittels trennen. In einer alternativen Ausführungsform ist der flächige, elektrisch leitfähige Kontakt in Form eines lösbaren, elektrisch leitfähigen Kontakts ausgebildet.
Der flächige, elektrisch leitfähige Kontakt wird vorzugsweise durch ein elektrisch leitfähiges Material als Kontaktierungsmittel ausgebildet. Dieses Material zeichnet sich vorzugsweise dadurch aus, dass es unter Bedingungen, bei denen die mindestens eine Gasdiffusionslage und die mindestens eine
Medienverteilstruktur mechanisch stabil sind, mindestens teilweise plastisch verformbar ist. So wird gewährleistet, dass bei der Herstellung des
elektrochemischen Energiewandlers ein inniger Kontakt zwischen der Oberfläche der Gasdiffusionslage bzw. der Oberfläche der Medienverteilstruktur und des elektrisch leitfähigen Materials erzielt werden kann und sich das
Kontaktierungsmittel an die Oberfläche der der Gasdiffusionslage bzw. der Oberfläche der Medienverteilstruktur anschmiegt. Darüber hinaus ist das elektrisch leitfähige Material unter Betriebsbedingten des elektrochemischen Energiewandlers vorzugsweise chemisch und mechanisch stabil. Das bedeutet, dass das elektrisch leitfähige Material während des Betriebs des
elektrochemischen Energiewandlers im Wesentlichen keine chemischen
Reaktionen eingeht und mechanisch nicht wesentlich verformt wird.
Das elektrisch leitfähige Material weist eine gute elektrische Leitfähigkeit auf, vorzugsweise von mindestens 0,1 S/cm, stärker bevorzugt mindestens 1 S/cm und insbesondere mindestens 10 S/cm, bei 20°C.
Vorzugsweise handelt es sich bei dem elektrisch leitfähigen Material um ein Material auf Basis eines Polymers mit einem Molekulargewicht von mindestens 500 g/mol, vorzugsweise mindestens 750 g/mol und insbesondere mindestens 1000 g/mol (gemessen mit Gelpermeationschromatographie).
Besonders bevorzugt weist das elektrisch leitfähige Material mindestens während des Betriebs des erfindungsgemäßen elektrochemischen Energiewandlers in einem Bereich von -40 bis 120°C eine Viskosität von mindestens 104 Pa-s, stärker bevorzugt mindestens 105 Pa-s, und insbesondere mindestens 106 Pa-s auf. Dies kann beispielsweise dadurch erreicht werden, dass zur Herstellung des erfindungsgemäßen elektrochemischen Energiewandlers ein elektrisch leitfähiges Material eingesetzt wird, dessen Viskosität entweder bereits die genannten Anforderungen erfüllt, oder dass Herstellung des erfindungsgemäßen elektrochemischen Energiewandlers ein elektrisch leitfähiges Material eingesetzt wird, dessen Viskosität ggf. nachfolgend durch Härtungsprozesse erhöht wird. Geeignete Härtungsprozesse umfassen dabei insbesondere physikalische Verfahren, wie das Erstarren einer Materialschmelze oder das Verdampfen eines Lösungsmittels und chemische Verfahren, wie das chemische Vernetzen eines chemisch reaktionsfähigen Materials.
Geeignete Materialien umfassen Polymere, die aufgrund ihrer Struktur elektrisch leitfähig sind (intrinsische Leitfähigkeit), insbesondere Polymere, die konjugierte Doppelbindungen enthalten. Als Beispiele sind Polypyrrol, Polythiophen, Polyanilin, Polyparaphenylen, Polyacetylen, Polyethin, sowie Derivate und Copolymere der vorgenannten. Diese können auch dotiert sein.
Darüber hinaus können leitfähige Polymere durch den Zusatz leitfähiger Additive zu einem nicht elektrisch leitfähigen Polymer erhalten werden, insbesondere durch Zusatz Partikeln aus Metall, Ruß und/oder Graphit, Kohlenstofffasern, sowie durch den Zusatz von Partikeln und/oder Fasern der zuvor genannten intrinsisch leitfähigen Polymere. Geeignet sind insbesondere Partikel der vorgenannten Materialien, insbesondere Metallpartikel, mit einem mittleren Teilchendurchmesser von 10 bis 1000 nm, vorzugsweise 100 bis 500 nm.
Die elektrisch leitfähigen Additive werden dem Polymer vorzugsweise in einer Menge von 1 bis 95 Gew.-%, stärker bevorzugt 5 bis 90 Gew.-% und
insbesondere 10 bis 85 Gew.-%, bezogen auf das Gesamtgewicht des elektrisch leitfähigen Materials, zugegeben und ist vorzugsweise gleichmäßig darin verteilt.
In einer Ausführungsform der Erfindung werden dem nicht elektrisch leitfähigen Polymer Metall-haltige, elektrisch leitfähige Additive vorzugsweise in einer Menge von 1 bis 95 Gew.-%, stärker bevorzugt 30 bis 90 Gew.-% und insbesondere 50 bis 85 Gew.-%, bezogen auf das Gesamtgewicht des elektrisch leitfähigen Materials, zugegeben. In einer weiteren Ausführungsform der Erfindung werden dem nicht elektrisch leitfähigen Polymer Metall-freie, elektrisch leitfähige Additive vorzugsweise in einer Menge von 1 bis 95 Gew.-%, stärker bevorzugt 5 bis 75 Gew.-% und insbesondere 20 bis 60 Gew.-%, bezogen auf das Gesamtgewicht des elektrisch leitfähigen Materials, zugegeben. Metall-haltige, elektrisch leitfähige Additive in Sinne dieser Erfindung sind dabei Additive, welche
Metallatome oder Metallionen in jeglicher Form umfassen. Metall-freie, elektrisch leitfähige Additive in Sinne dieser Erfindung sind dabei Additive, welche im Wesentlichen frei von Metallatomen oder Metallionen sind, d.h. weniger als 5 Gew.-%, vorzugsweise weniger als 2 Gew.-%, und insbesondere weniger als 1 Gew.-% an Metallatomen oder Metallionen umfassen. Als Metall-freie, elektrisch leitfähige Additive sind insbesondere Ruß und/oder Graphit, Kohlenstofffasern, sowie durch den Zusatz von Partikeln und/oder Fasern der zuvor genannten intrinsisch leitfähigen Polymere zu nennen.
Geeignete nicht elektrisch Leitfähige Polymere umfassen insbesondere
Polyolefine, wie Polyethylen, Polypropylen, Polystyrol, und Copolymere der genannten, Polyester, wie Polyethylenterephthalat, Polycarbonate, Polyether wie Polyepoxide, Polysulfone, Polyethersulfone, Polyetherketone, sowie Mischungen der genannten. In einer besonders bevorzugten Ausführungsform umfasst das erfindungsgemäße elektrisch leitfähige Material mindestens ein Polyolefin insbesondere ein Polyethylen oder Polypropylen, mit einem gewichtsgemittelten Molekulargewicht Mw von 1000 g/mol bis 100.000 g/mol (gemessen mit Gelpermeationschromatographie in Trichlorbenzol gegen einen Polystyrol- Standard), sowie mindestens ein Additiv, insbesondere Metallpartikel, Ruß oder Graphit. Die Metallpartikel sind vorzugsweise ausgewählt aus Kupfer-, Nickel und/oder Aluminium-Partikeln.
Zudem können als geeignete Materialien die vorgenannten Polymere, welche bereits eine intrinsische elektrische Leitfähigkeit besitzen, eingesetzt werden, wobei deren elektrischen Leitfähigkeit durch den Zusatz der vorgenannten leitfähigen Additive verbessert weiter verbessert wurde. Hier sind bereits geringe Mengen an Additiven in der Regel ausreichend.
In einer besonders bevorzugten Ausführungsform weist das elektrisch leitfähige Material zusätzlich korrosionsschützende Eigenschaften auf. Dies wird vorzugsweise dadurch erzielt, dass das elektrisch leitfähige Material hydrophob ist, und so das Eindringen korrodierender Medien wie Wasser oder Säuren unterdrückt. Zudem ist das elektrisch leitfähige Material vorzugsweise chemisch weitgehend inert. So kann die Oxidation bzw. Korrosion der Kontaktflächen mindestens eines Teils der Oberflächen der Gasdiffusionslage und/oder der Medienverteilerstruktur reduziert oder sogar verhindert werden. Der
Kontaktwiderstand kann so langfristig stabil auf einem niedrigen Niveau gehalten werden. Diese Eigenschaften werden insbesondere durch die zuvor
beschriebenen Polyolefine erfüllt.
In einer weiteren besonders bevorzugten Ausführungsform umfasst das elektrisch leitfähige Material mindestens einen Kleber auf Epoxidharzbasis. Diese zeichnen sich dadurch aus, dass sie chemisch sehr inert sind und die
darunterliegenden Flächen gut vor Korrosion schützen.
In einer weiteren bevorzugten Ausführungsform sind weitere Kontaktbereiche in dem elektrochemischen Energiewandler, welche eine hohe elektrische
Leitfähigkeit gewährleisten müssen, ebenfalls mit dem erfindungsgemäßen elektrisch leitfähigen Material versehen, um so einen flächigen, elektrisch leitfähigen Kontakt zu erreichen. Vorzugsweise sind sämtliche Kontaktbereiche in dem elektrochemischen Energiewandler, welche eine hohe elektrische
Leitfähigkeit gewährleisten müssen, ebenfalls mit dem erfindungsgemäßen elektrisch leitfähigen Material versehen.
Gegenstand der Erfindung ist auch ein Verfahren zur Herstellung eines elektrochemischen Energiewandlers, wobei das Verfahren mindestens die folgenden Schritte umfasst:
(i) Bereitstellen mindestens einer Medienverteilstruktur und mindestens einer Gasdiffusionslage;
(ii) Beschichten mindestens der Bereiche der mindestens einen
Medienverteilstruktur und/oder der mindestens einen Gasdiffusionslage mit einem elektrisch leitfähigen, plastisch verformbaren Material, welche nach dem Zusammenfügen der mindestens einen Medienverteilstruktur und der mindestens einen Gasdiffusionslage in dem elektrochemischen
Energiewandler die Kontaktbereiche zwischen beiden ausbilden;
(iii) Zusammenfügen der mindestens einen Medienverteilstruktur und der
mindestens einen Gasdiffusionslage, um so einen flächigen, elektrisch leitfähigen Kontakt zwischen der mindestens einen Medienverteilstruktur und der mindestens einen Gasdiffusionslage zu erzielen, welcher durch das mindestens eine elektrisch leitfähige, plastisch verformbare Material ausgebildet wird, wobei das Zusammenfügen gegebenenfalls unter Einwirkung von erhöhtem Druck und/oder erhöhter Temperatur erfolgen kann; und
(iv) gegebenenfalls Härten des elektrisch leitfähigen, plastisch verformbaren Materials, wobei das Härten physikalisch (z.B. durch Erstarren einer Materialschmelze) oder chemisch (z.B. durch chemisches Vernetzen eines chemisch reaktionsfähigen Materials) erfolgen kann.
Bezüglich der einzelnen Komponenten gelten die zuvor gemachten Angaben. Die ausgewählte Temperatur liegt in einem Bereich, in dem das Medienverteilstruktur und das Material der Gasdiffusionslage mechanisch stabil ist. Vorzugsweise liegt die Temperatur in einem Bereich von -40 bis 200°C, insbesondere in einem Bereich von -40 bis 150°C. Der ausgewählte Druck liegt vorzugsweise in einem Bereich von 0 bis 1 MPa, insbesondere 0,1 bis 0,7 MPa. Druck und Temperatur werden dabei insbesondere so aufeinander abgestimmt, dass ein inniger Kontakt zwischen der Oberfläche der Gasdiffusionslage und dem elektrisch leitfähigen Material ausgebildet wird, ohne dass das elektrisch leitfähige Material die Poren der Gasdiffusionslage füllt. Vorzugsweise dringt das elektrisch leitfähige Material nicht mehr als bis zu einer Tiefe von 20 %, stärker bevorzugt 10 %, insbesondere 5 %, bezogen auf die Schichtdicke der gesamten Gasdiffusionslage in die Poren derselben ein. In einer bevorzugten Ausführungsform dringt das elektrisch leitfähige Material nicht mehr als bis zu einer Tiefe von 5 %, stärker bevorzugt 2 %, insbesondere 1 %, bezogen auf die Schichtdicke der gesamten
Gasdiffusionslage in die Poren derselben ein
Gegenstand der Erfindung ist auch die Verwendung eines erfindungsgemäßen elektrochemischen Energiewandlers zur Umwandlung chemischer Energie in elektrische Energie und/oder zur Umwandlung elektrischer Energie in chemische Energie.
Vorteile der Erfindung
Der erfindungsgemäße elektrochemische Energiewandler zeichnet sich sowohl initial als auch dauerhaft im Betrieb durch einen reduzierten Widerstand zwischen der Medienverteilstruktur und der Gasdiffusionslage aus. Dies bietet insbesondere in Fällen, in denen die Medienverteilstruktur und die
Gasdiffusionslage aus unterschiedlichen Materialien gefertigt sind und ein ausreichender elektrisch leitfähiger Kontakt nicht durch herkömmliche
Fertigungstechniken wie Schweißen oder Löten erreicht werden kann, große Vorteile. Zudem ist der erfindungsgemäße elektrochemische Energiewandler in einem einfachen Verfahren herstellbar, welches problemlos in bestehende Verfahren zur Herstellung von Brennstoffzellen oder Elektrolyseure integriert werden kann. Darüber hinaus erlaubt der erfindungsgemäße elektrochemische Energiewandler bei seiner Herstellung eine größere Fertigungstoleranz, da das eingesetzte elektrisch leitfähige Material einen Ausgleich über einen breiteren Toleranzberiech ermöglicht.
Kurze Beschreibung der Zeichnungen
Ausführungsformen der Erfindung werden anhand der Zeichnungen und der nachfolgenden Beschreibung näher erläutert.
Es zeigen:
Figur 1 eine schematische Darstellung eines herkömmlichen
elektrochemischen Energiewandlers am Beispiel eines
Brennstoffzellenstapels,
Figur 2 eine schematische Darstellung eines erfindungsgemäßen
elektrochemischen Energiewandlers am Beispiel eines
Brennstoffzellenstapels.
Ausführungsformen der Erfindung
In der nachfolgenden Beschreibung der Ausführungsformen der Erfindung werden gleiche oder ähnliche Elemente mit gleichen Bezugszeichen bezeichnet, wobei auf eine wiederholte Beschreibung dieser Elemente in Einzelfällen verzichtet wird. Die Zeichnungen stellen den Gegenstand der Erfindung nur schematisch dar. Fig. 1 stellt schematisch einen Ausschnitt aus einem herkömmlichen
elektrochemischen Energiewandler 1 dar. Dieser ist beispielhaft dargestellt in Form eines Brennstoffzellenstapels, umfassend eine Vielzahl einzelner
Brennstoffzellen 2. Vorliegend sind zwei Brennstoffzellen 2 dargestellt Jede Brennstoffzelle 2 umfasst dabei eine zentrale Membran 3 welche für Protonen oder Hydroxidionen durchlässig ist. Auf einer Oberfläche der Membran 3 ist flächig eine Gasdiffusionslage 4 angeordnet. Auf der gegenüberliegenden Oberfläche der Membran 3 ist ebenfalls flächig eine Gasdiffusionslage 5 angeordnet. Diese Gasdiffusionslagen 4, 5 dienen dazu, die Reaktionspartner, beispielsweise Wasserstoff und Sauerstoff, von den unterschiedlichen Seiten gleichmäßig verteilt an die Membran 3 heranzuführen. Zudem werden die Reaktionsprodukte, beispielsweise Wasser, welches bei der Umsetzung von Sauerstoff und Wasserstoff gebildet wird, durch mindestens eine der
Gasdiffusionslagen 4 bzw. 5 von der Membran 3 abtransportiert. Die
Reaktionspartner werden durch die Medienverteilstruktur 6 bzw. die
Medienverteilstruktur 7 in die Brennstoffzelle eingespeist und gleichmäßig zu den Gasdiffusionslagen 4 bzw. 5 geleitet. Dies geschieht über die Kanäle 10 bzw. 11, die zwischen der Oberfläche der Medienverteilstrukturen 6 bzw. 7 und der Oberfläche der Gasdiffusionslagen 4 bzw. 5 ausgebildet sind. Die Kanäle 10 bzw. 11 werden durch Kontaktbereiche 20 voneinander abgegrenzt, in denen ein direkter Kontakt zwischen der Oberfläche der Medienverteilstruktur 6 bzw. 7 und der Oberfläche der Gasdiffusionslagen 4 bzw. 5 besteht. In der Regel umfassen die Medienverteilstrukturen 6 bzw. 7 zusätzlich zu den Kanälen 10 bzw. 11 weitere Kanäle 12, welche von einem Temperiermittel, insbesondere einem Kühlmittel durchströmt werden können. Dies dient dazu die entstehende
Reaktionswärme aus der Brennstoffzelle 2 zu entfernen. Die Kanäle 12 stehen in keinem direkten Kontakt zu den Kanälen 10 bzw. 11 oder den
Gasdiffusionslagen 4 bzw. 5. Die Wärmeübertragung findet über das Material statt, aus dem die Medienverteilstrukturen 6 bzw. 7 gefertigt sind. Das
Temperiermittel kann somit nicht in die Gasdiffusionslagen 4 bzw. 5 eintreten.
Die Gasdiffusionslagen 4 bzw. 5 sind üblicherweise aus einem porösen, elektrisch leitfähigen Material gefertigt. Häufig wird ein elektrisch leitfähiges Polymer oder Graphit eingesetzt. Die Medienverteilstrukturen 6 bzw. 7 sind üblicherweise aus einem nicht porösen, elektrisch leitfähigen und thermisch leitfähigen Material gefertigt. Häufig wird ein Metall oder eine Metalllegierung eingesetzt.
Die Kontaktbereiche 20 dienen neben der mechanischen Stabilisierung des elektrochemischen Energiewandlers 1 unter anderem dazu, einen elektrisch leitenden Kontakt zwischen den elektrisch leitfähigen Gasdiffusionslagen 4 bzw.
5 und den elektrisch leitfähigen Medienverteilstrukturen 6 bzw. 7 herzustellen. Dieser ist notwendig, um den an der Membran 3 entstehenden elektrischen Strom abzutransportieren. Sind die Gasdiffusionslagen 4 bzw. 5 und die
Medienverteilstrukturen 6 bzw. 7 aus unterschiedlichen Materialien gefertigt, so kann kein ausreichender elektrisch leitfähiger Kontakt an den Kontaktbereichen 20 ausgebildet werden, da die Bereiche z.B. nicht miteinander verschweißt oder verlötet werden können. Das hat einen hohen elektrischen Widerstand zur Folge (hierin auch als Übergangswiderstand oder Kontaktwiderstand bezeichnet), der die Leistungsfähigkeit der Brennstoffzelle mindert.
Die in Fig. 1 gezeigte schematische Darstellung kann auch auf andere elektrochemische Energiewandler übertragen werden, insbesondere auf Elektrolyseure. Diese weisen prinzipiell dieselbe Struktur auf und verzichten nur häufig auf die Kanäle 12, da bei der Elektrolyse häufig keine Kühlung benötigt wird. Es ist allerdings auch möglich, eine Brennstoffzelle 2 als Elektrolyseur zu betreiben.
Fig. 2 zeigt schematisch einen erfindungsgemäßen elektrochemischen
Energiewandlers 1, ebenfalls dargestellt in Form eines Brennstoffzellenstapels, welcher eine Vielzahl von Brennstoffzellen 2 umfasst. Der erfindungsgemäße elektrochemische Energiewandler 1 unterscheidet sich von dem in Fig. 1 dargestellten herkömmlichen elektrochemischen Energiewandler 1 dadurch, dass im Kontaktbereich 20 zwischen der Oberfläche der Gasdiffusionslagen 4 bzw. 5 und der Medienverteilstrukturen 6 bzw. 7 ein elektrisch leitfähiges Material 30 angeordnet ist. Das elektrisch leitfähige Material 30 ist vorzugsweise wenigstens während der Herstellung des erfindungsgemäßen elektrochemischen
Energiewandlers 1 plastisch verformbar und weist zudem vorzugsweise korrosionshemmende Eigenschaften auf. Die elektrische Leitfähigkeit des elektrisch leitfähigen Materials 30 beträgt vorzugsweise mindestens 0,1 S/cm, stärker bevorzugt mindestens 1 S/cm und insbesondere mindestens 10 S/cm, bei 20°C. Das elektrisch leitfähige Material 30 umfasst beispielsweise ein Polyolefin, insbesondere ein Polyethylen oder Polypropylen, mit einem gewichtsgemittelten Molekulargewicht Mw von 1000 g/mol bis 100.000 g/mol (gemessen mit
Gelpermeationschromatographie in Trichlorbenzol gegen einen Polystyrol- Standard), welches 10 bis 85 Gew.-%, bezogen auf das Gesamtgewicht des elektrisch leitfähigen Materials 30, an Kupferpartikeln mit einer mittleren
Teilchengröße von 100 bis 500 nm umfasst. Dieses elektrisch leitfähige Material 30 stellt so einen hervorragenden elektrischen Kontakt zwischen den
Gasdiffusionslagen 4 bzw. 5 und den Medienverteilstrukturen 6 bzw. 7 her, indem ein inniger, flächiger Kontakt an den Kontaktbereichen 20, vorzugsweise an sämtlichen Kontaktbereichen 20, ausgebildet wird. Zudem ist das elektrisch leitfähige Material 30 hydrophob und bildet durch diese Eigenschaft eine korrosionshemmende Beschichtung, da das Wasser, welches während des Betriebs der Brennstoffzelle in dieser gebildet wird, im Bereich der
Kontaktbereiche 20 nicht mit den Oberflächen der Gasdiffusionslagen 4 bzw. 5 und /oder der Medienverteilstrukturen 6 bzw. 7 in Kontakt treten und diese korrodieren kann.
Auch der erfindungsgemäße elektrochemische Energiewandler gemäß Fig. 2 kann sowohl als Brennstoffzelle als auch als Elektrolyseur betrieben werden. Im Falle der Verwendung als Elektrolyseur sind die Kanäle 12, in denen Kühlmittelt durch den Energiewandler strömt, nicht zwingend erforderlich.
Die Erfindung ist nicht auf die hier beschriebenen Ausführungsbeispiele und die darin hervorgehobenen Aspekte beschränkt. Vielmehr ist innerhalb des durch die Ansprüche angegebenen Bereichs eine Vielzahl von Abwandlungen möglich, die im Rahmen fachmännischen Handelns liegen.

Claims

Ansprüche
1. Elektrochemischer Energiewandler (1) in dem Gase erzeugt und/oder verbraucht werden, umfassend mindestens eine Medienverteilstruktur (6, 7) und mindestens eine Gasdiffusionslage (4, 5), wobei an den Kontaktbereichen (20) zwischen der Oberfläche der mindestens einen Medienverteilstruktur (6, 7) und der Oberfläche der mindestens einen Gasdiffusionslage (4, 5) ein flächiger, elektrisch leitfähiger Kontakt ausgebildet ist.
2. Elektrochemischer Energiewandler (1) nach Anspruch 1, wobei die
mindestens eine Medienverteilstruktur (6, 7) und die mindestens eine Gasdiffusionslage (4, 5) aus unterschiedlichen Materialien gefertigt sind.
3. Elektrochemischer Energiewandler (1) nach Anspruch 1 oder 2, wobei der flächig, elektrisch leitfähige Kontakt durch ein Kontaktierungsmittel ausgebildet ist.
4. Elektrochemischer Energiewandler (1) nach einem der Ansprüche 1 bis
3, wobei der elektrisch leitfähige Kontakt an sämtlichen
Kontaktbereichen (20) zwischen der Oberfläche der mindestens einen Medienverteilstruktur (6, 7) und der Oberfläche der mindestens einen Gasdiffusionslage (4, 5) ausgebildet ist.
5. Elektrochemischer Energiewandler (1) nach einem der Ansprüche 1 bis
4, wobei der elektrisch leitfähige Kontakt sich über die gesamte Summe der Kontaktbereiche (20) zwischen der Oberfläche der mindestens einen Medienverteilstruktur (6, 7) und der Oberfläche der mindestens einen Gasdiffusionslage (4, 5) ausgebildet ist.
6. Elektrochemischer Energiewandler (1) nach einem der Ansprüche 1 bis 5, wobei der elektrisch leitfähige Kontakt durch ein elektrisch leitfähiges Material (30) ausgebildet wird.
7. Elektrochemischer Energiewandler (1) nach Anspruch 6, wobei das
elektrisch leitfähige Material (30) zusätzlich korrosionsschützende Eigenschaften hat.
8. Elektrochemischer Energiewandler (1) nach Anspruch 6 oder 7, wobei das elektrisch leitfähige Material (30) mindestens polymeres Material umfasst.
9. Verfahren zur Herstellung eines elektrochemischen Energiewandlers (1), wobei das Verfahren mindestens die folgenden Schritte umfasst:
(i) Bereitstellen mindestens einer Medienverteilstruktur (6, 7) und
mindestens einer Gasdiffusionslage (4, 5);
(ii) Beschichten mindestens der Bereiche der mindestens einen
Medienverteilstruktur (6, 7) und/oder der mindestens einen
Gasdiffusionslage (4, 5) mit einem elektrisch leitfähigen, plastisch verformbaren Material, welche nach dem Zusammenfügen der mindestens einen Medienverteilstruktur (6, 7) und der mindestens einen Gasdiffusionslage (4, 5) in dem elektrochemischen Energiewandler (1) die Kontaktbereiche (20) zwischen beiden ausbilden; und
(iii) Zusammenfügen der mindestens einen Medienverteilstruktur (6, 7) und der mindestens einen Gasdiffusionslage (4, 5), um so einen flächigen, elektrisch leitfähigen Kontakt zwischen der mindestens einen Medienverteilstruktur (6, 7) und der mindestens einen
Gasdiffusionslage (4, 5) zu erzielen, welcher durch das mindestens eine elektrisch leitfähige, plastisch verformbare Material ausgebildet wird, wobei das Zusammenfügen gegebenenfalls unter Einwirkung von erhöhtem Druck und/oder erhöhter Temperatur erfolgen kann.
10. Verwendung eines elektrochemischen Energiewandlers (1) nach einem der Ansprüche 1 bis 8 oder eines elektrochemischen Energiewandlers, erhalten nach einem Verfahren nach Anspruch 9, zur Umwandlung chemischer Energie in elektrische Energie und/oder zur Umwandlung elektrischer Energie in chemische Energie.
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