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WO2019017334A1 - アスファルト組成物 - Google Patents

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Publication number
WO2019017334A1
WO2019017334A1 PCT/JP2018/026719 JP2018026719W WO2019017334A1 WO 2019017334 A1 WO2019017334 A1 WO 2019017334A1 JP 2018026719 W JP2018026719 W JP 2018026719W WO 2019017334 A1 WO2019017334 A1 WO 2019017334A1
Authority
WO
WIPO (PCT)
Prior art keywords
asphalt
polyester
styrene
less
mass
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Ceased
Application number
PCT/JP2018/026719
Other languages
English (en)
French (fr)
Inventor
橋本　良一
亮司 岩本
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Kao Corp
Original Assignee
Kao Corp
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Kao Corp filed Critical Kao Corp
Priority to ES18835024T priority Critical patent/ES2958615T3/es
Priority to US16/630,992 priority patent/US11168215B2/en
Priority to EP18835024.3A priority patent/EP3656821B1/en
Priority to BR112020000878-8A priority patent/BR112020000878B1/pt
Priority to SG11202000439SA priority patent/SG11202000439SA/en
Priority to CN201880047294.XA priority patent/CN110914367B/zh
Priority claimed from JP2018134127A external-priority patent/JP6800919B2/ja
Publication of WO2019017334A1 publication Critical patent/WO2019017334A1/ja
Anticipated expiration legal-status Critical
Ceased legal-status Critical Current

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Classifications

    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L67/00—Compositions of polyesters obtained by reactions forming a carboxylic ester link in the main chain; Compositions of derivatives of such polymers
    • C08L67/02—Polyesters derived from dicarboxylic acids and dihydroxy compounds
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L9/00—Compositions of homopolymers or copolymers of conjugated diene hydrocarbons
    • C08L9/06—Copolymers with styrene
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L95/00—Compositions of bituminous materials, e.g. asphalt, tar, pitch
    • E—FIXED CONSTRUCTIONS
    • E01—CONSTRUCTION OF ROADS, RAILWAYS, OR BRIDGES
    • E01C—CONSTRUCTION OF, OR SURFACES FOR, ROADS, SPORTS GROUNDS, OR THE LIKE; MACHINES OR AUXILIARY TOOLS FOR CONSTRUCTION OR REPAIR
    • E01C7/00—Coherent pavings made in situ
    • E01C7/08—Coherent pavings made in situ made of road-metal and binders
    • E01C7/18—Coherent pavings made in situ made of road-metal and binders of road-metal and bituminous binders
    • E01C7/26—Coherent pavings made in situ made of road-metal and binders of road-metal and bituminous binders mixed with other materials, e.g. cement, rubber, leather, fibre

Definitions

  • the present invention relates to asphalt compositions used in the paving of roads, asphalt mixtures, and methods of making asphalt mixtures.
  • asphalt paving with asphalt composition is carried out ing.
  • the asphalt pavement has a good hardness and durability because the road surface is formed by an asphalt mixture in which aggregates are joined by asphalt.
  • asphalt pavement surfaces become wrinkled or cracked due to long-term use, it is necessary to repair the pavement, and as a result, maintenance costs are increased and traffic of vehicles is greatly affected.
  • Patent Document 1 describes a waste toner-containing paving material comprising 100 parts by weight of asphalt and 1 to 10 parts by weight of waste toner.
  • the pavement material mixes the toner, which is waste, to provide a pavement material excellent in flow resistance, abrasion resistance and crack resistance, and reuses the waste toner which has been conventionally treated as industrial waste. It is stated that.
  • Patent Document 1 Japanese Patent Application Laid-Open No. 2000-169208
  • An embodiment of the present invention relates to the following [1] to [3].
  • It contains asphalt, thermoplastic elastomer and polyester,
  • the polyester has a softening point of 90 ° C. or more and 140 ° C. or less, and a glass transition point of 40 ° C. or more and 80 ° C. or less,
  • the asphalt composition whose ratio of the said polyester is 1 mass part or more and 17 mass parts or less with respect to 100 mass parts of asphalt.
  • An asphalt mixture comprising the asphalt composition according to [1] and an aggregate.
  • a method for producing an asphalt mixture which comprises the steps of mixing heated aggregate, asphalt, a thermoplastic elastomer, and polyester, The polyester has a softening point of 90 ° C.
  • an embodiment of the present invention relates to an asphalt composition excellent in the durability of a pavement surface after construction, an asphalt mixture, and a method for producing an asphalt mixture.
  • An embodiment of the present invention relates to the aforementioned [1] to [3]. According to an embodiment of the present invention, it is possible to provide an asphalt composition, an asphalt mixture, and a method for producing an asphalt mixture, which are excellent in the durability of the pavement surface after construction.
  • An asphalt composition according to an embodiment of the present invention (hereinafter, also simply referred to as “asphalt composition”) comprises asphalt, a thermoplastic elastomer and a polyester. Then, the polyester has a softening point of 90 ° C. or more and 140 ° C. or less and a glass transition point of 40 ° C. or more and 80 ° C. or less. Furthermore, the ratio of polyester is 1 part by mass or more and 17 parts by mass or less with respect to 100 parts by mass of asphalt. According to the above, an asphalt composition having excellent durability of the pavement surface after construction (hereinafter, also simply referred to as "durability”) can be obtained. Furthermore, this technology can be applied to provide asphalt mixtures and methods of making asphalt mixtures.
  • the polyester By having a softening point of a predetermined value or more and a glass transition point of a predetermined value or more, the polyester exerts high intermolecular force (van der Waals force), and the thermoplastic elastomer which is an asphalt modifying component and the intermolecular mutual It is thought that it acts and adsorbs to the aggregate. And, while the polyester has a softening point of a predetermined value or less and a glass transition point of a range of a predetermined value or less, it is a bone which could not be realized only by the thermoplastic elastomer while maintaining the flexibility of the thermoplastic elastomer. It is considered that the flow resistance is improved by imparting the effect of securing the material to asphalt, and the durability of the paved surface after construction is improved.
  • Binder mixture means a mixture containing asphalt and a thermoplastic elastomer, and is a concept including, for example, a modified asphalt with a thermoplastic elastomer described later.
  • Constituent unit derived from alcohol component means a structure in which hydrogen atom is removed from hydroxyl group of alcohol component
  • constituent unit derived from carboxylic acid component means hydroxyl group from carboxyl group of carboxylic acid component. It means the removed structure.
  • carboxylic acid compound includes not only the carboxylic acid but also an anhydride which is decomposed during the reaction to form an acid, and an alkyl ester of the carboxylic acid (for example, an alkyl group having 1 to 3 carbon atoms) It is.
  • an alkyl ester of the carboxylic acid for example, an alkyl group having 1 to 3 carbon atoms
  • the carboxylic acid compound is an alkyl ester of a carboxylic acid
  • the carbon number of the alkyl group which is an alcohol residue of the ester is not counted as the carbon number of the carboxylic acid compound.
  • asphalt for example, various asphalts can be used.
  • straight asphalt which is petroleum asphalt for paving
  • straight asphalt is a residual bituminous substance obtained by processing crude oil with an atmospheric distillation apparatus, a vacuum distillation apparatus or the like.
  • blown asphalt is meant asphalt obtained by heating a mixture of straight asphalt and heavy oil and then blowing in air for oxidation.
  • the penetration of asphalt is preferably more than 40, and preferably 120 or less, more preferably 80 or less, and still more preferably 60 or less.
  • the measurement method of penetration is according to the method defined in JIS K2207: 2006.
  • a length of 0.1 mm in which a specified needle vertically enters the sample is represented as 1.
  • the content of asphalt in the asphalt composition is preferably 60% by mass or more, more preferably 70% by mass or more, still more preferably 75% by mass or more, still more preferably 80% by mass or more, and preferably 98% by mass. % Or less, more preferably 96% by mass or less, still more preferably 95% by mass or less.
  • thermoplastic elastomer for example, styrene / butadiene block copolymer (hereinafter, also simply referred to as “SB”), styrene / butadiene / styrene block copolymer (hereinafter, also simply referred to as “SBS”), styrene / butadiene random Copolymer (hereinafter referred to simply as “SBR”), styrene / isoprene block copolymer (hereinafter referred to simply as "SI”), styrene / isoprene / styrene block copolymer (hereinafter referred to simply as "SIS”) And styrene / isoprene random copolymer (hereinafter, also simply referred to as “SIR”), ethylene / vinyl acetate copolymer, and ethylene / acrylic
  • thermoplastic elastomers As a commercial item of ethylene / acrylic acid ester copolymer, "Elvaroy" (made by Dupont company) is mentioned, for example.
  • styrene / butadiene block copolymer As a commercial item of ethylene / acrylic acid ester copolymer, "Elvaroy” (made by Dupont company) is mentioned, for example.
  • thermoplastic elastomers from the viewpoint of further improving the durability, styrene / butadiene block copolymer, styrene / butadiene / styrene block copolymer, styrene / butadiene random copolymer, styrene / isoprene block copolymer Styrene / isoprene / styrene block copolymers and styrene / isoprene random copolymers are preferable, and styrene
  • the content of the thermoplastic elastomer in the asphalt composition is preferably 0.1% by mass or more, more preferably 0.5% by mass or more, still more preferably 1% by mass or more, from the viewpoint of further improving the durability.
  • the content is preferably 2% by mass or more, and preferably 30% by mass or less, more preferably 20% by mass or less, still more preferably 10% by mass or less, and still more preferably 5% by mass or less.
  • the proportion of the thermoplastic elastomer is preferably 0.1 parts by mass or more, more preferably 0.5 parts by mass or more, and further preferably, with respect to 100 parts by mass of asphalt from the viewpoint of further improving the durability. Is 1 part by mass or more, more preferably 2 parts by mass or more, and preferably 30 parts by mass or less, more preferably 20 parts by mass or less, still more preferably 10 parts by mass or less, still more preferably 5 parts by mass or less .
  • Asphalt and thermoplastic elastomers are preferably used as binder mixtures which are mixtures of these.
  • the binder mixture include straight asphalt modified with a thermoplastic elastomer (hereinafter, also referred to as "modified asphalt”) and the like.
  • polyester preferably includes a structural unit derived from an alcohol component containing 60 mol% or more of an alkylene oxide adduct of bisphenol A and a structural unit derived from a carboxylic acid component.
  • the polyester according to the first embodiment contains the aromatic dicarboxylic acid compound in an amount of 50 mol% or more in the carboxylic acid component, from the viewpoint of further improving the durability.
  • the polyester according to the second embodiment contains the aliphatic dicarboxylic acid compound in an amount of 50% by mole or more in the carboxylic acid component, from the viewpoint of further improving the durability.
  • Alcohol component examples include diols and polyhydric alcohols having a valence of 3 to 8. Examples of the alcohol component include aliphatic diols, aromatic diols, and trivalent or higher polyhydric alcohols. These alcohol components can be used alone or in combination of two or more.
  • the alcohol component preferably contains an alkylene oxide adduct of bisphenol A from the viewpoint of obtaining excellent durability, and more preferably a compound of formula (I):
  • OR 1 and R 1 O are alkylene oxides
  • R 1 is an alkylene group having 2 or 3 carbon atoms
  • x and y are positive numbers indicating the average addition mole number of the alkylene oxide
  • x and y are positive numbers indicating the average addition mole number of the alkylene oxide
  • the alkylene oxide adduct of bisphenol A represented by the following formula is preferable: 1 or more, preferably 1.5 or more, and 16 or less, preferably 8 or less, more preferably 4 or less.
  • the polyester contains a structural unit derived from an alcohol component containing 60 mol% or more of an alkylene oxide adduct of bisphenol A, it interacts with the thermoplastic elastomer which is an asphalt modifying component and is adsorbed to the aggregate It is considered to be a thing.
  • the flow resistance is improved by imparting the effect of anchoring the aggregate to asphalt, which could not be realized by the thermoplastic elastomer alone while maintaining the flexibility of the thermoplastic elastomer, and the pavement surface after construction It is believed that the durability of the Among thermoplastic elastomers, in particular, SBS and SBR described later are likely to exhibit this effect.
  • Examples of the alkylene oxide adduct of bisphenol A represented by the formula (I) include a propylene oxide adduct of bisphenol A [2,2-bis (4-hydroxyphenyl) propane], and an ethylene oxide adduct of bisphenol A Be Among these, a combination of a propylene oxide adduct of bisphenol A and an ethylene oxide adduct of bisphenol A is preferred.
  • the amount of the alkylene oxide adduct of bisphenol A in the alcohol component is preferably 65% by mole or more from the viewpoint of enhancing melt dispersibility on asphalt and enhancing affinity with the thermoplastic elastomer to obtain excellent durability. More preferably, it is 80 mol% or more and 100 mol% or less.
  • the molar ratio of propylene oxide adduct of bisphenol A / ethylene oxide adduct of bisphenol A is preferably 5/95 or more, more preferably 10/90 or more, and the melt dispersibility on asphalt It is preferably 50/50 or less, more preferably 40/60 or less, still more preferably 30/70 or less, from the viewpoint of enhancing the affinity to the thermoplastic elastomer and obtaining excellent durability.
  • the aliphatic diol is, for example, an aliphatic diol having 2 to 20 carbon atoms.
  • Examples of aliphatic diols include ethylene glycol, 1,2-propanediol, 1,3-propanediol, 1,4-butanediol, 1,5-pentanediol, 1,6-hexanediol, 1,4- Examples include butenediol, 1,3-butanediol, neopentyl glycol, 1,10-decanediol and 1,12-dodecanediol.
  • the trihydric or higher polyhydric alcohol is, for example, a trihydric alcohol. Examples of trihydric or higher polyhydric alcohols include glycerin.
  • Carboxylic acid component examples include aliphatic dicarboxylic acid compounds, aromatic dicarboxylic acid compounds, and trivalent to hexavalent polyvalent carboxylic acid compounds. These carboxylic acid components can be used alone or in combination of two or more.
  • the carbon number of the main chain of the aliphatic dicarboxylic acid is preferably 3 or more, more preferably 4 or more, and preferably 10 or less, more preferably 8 or less, from the viewpoint of further improving the durability.
  • aliphatic dicarboxylic acid compounds include fumaric acid, maleic acid, oxalic acid, malonic acid, citraconic acid, itaconic acid, glutaconic acid, succinic acid, adipic acid, suberic acid, azelaic acid, sebacic acid, dodecanedioic acid, Succinic acid substituted by an alkyl group having 1 to 20 carbon atoms or an alkenyl group having 2 to 20 carbon atoms, or anhydrides thereof, alkyl esters thereof (for example, 1 to 3 carbon atoms of an alkyl group) Can be mentioned.
  • substituted succinic acid examples include dodecyl succinic acid, dodecenyl succinic acid and octenyl succinic acid.
  • aliphatic dicarboxylic acid compounds fumaric acid, maleic acid and adipic acid are preferable, and adipic acid is more preferable.
  • the content of the aliphatic dicarboxylic acid compound is preferably 1% by mol or more, more preferably 5% by mol or more, and further preferably from the viewpoint of enhancing the flexibility of the polyester in the carboxylic acid component to further improve the durability. Is 10 mol% or more, and preferably 30 mol% or less, more preferably 25 mol% or less.
  • aromatic dicarboxylic acid compound examples include terephthalic acid, phthalic acid, isophthalic acid, naphthalenedicarboxylic acid, or anhydrides thereof, alkyl esters thereof (for example, 1 to 3 carbon atoms of alkyl group). .
  • terephthalic acid and isophthalic acid are preferable.
  • terephthalic acid is preferable from the viewpoint of further improving the durability.
  • the content of the aromatic dicarboxylic acid compound is preferably 65% by mol or more, more preferably 70% by mol or more in the carboxylic acid component from the viewpoint of enhancing the affinity between the thermoplastic elastomer and the polyester and obtaining excellent durability. And preferably 99 mol% or less, more preferably 95 mol% or less, and still more preferably 90 mol% or less.
  • the trivalent to hexavalent polyvalent carboxylic acid is preferably a trivalent carboxylic acid.
  • trivalent to hexavalent polyhydric carboxylic acids include trimellitic acid, 2,5,7-naphthalenetricarboxylic acid, and pyromellitic acid.
  • the alcohol component may appropriately contain a monohydric alcohol
  • the carboxylic acid component may appropriately contain a monovalent carboxylic acid compound.
  • the carbon number of the main chain of the aliphatic dicarboxylic acid is preferably 3 or more, and preferably 10 or less, more preferably 6 or less, more preferably 4 or less, from the viewpoint of further improving the durability.
  • the content of the aliphatic dicarboxylic acid compound is preferably 65 mol% or more, more preferably 70 mol% or more, and still more preferably 75 mol% or more in the carboxylic acid component from the viewpoint of further improving the durability.
  • it is 99 mol% or less, More preferably, it is 95 mol% or less, More preferably, it is 90 mol% or less.
  • the content of the aromatic dicarboxylic acid compound is preferably 1 mol% or more, more preferably 5 mol% or more, still more preferably 10 mol% or more in the carboxylic acid component from the viewpoint of obtaining excellent durability. Preferably it is 30 mol% or less, More preferably, it is 25 mol% or less.
  • the molar ratio of the structural unit derived from the carboxylic acid component to the structural unit derived from the alcohol component [carboxylic acid component / alcohol component] is preferably 0.7 or more, more preferably 0.8 or more from the viewpoint of adjusting the acid value. And preferably 1.5 or less, more preferably 1.3 or less, and still more preferably 1.1 or less.
  • the softening point of the polyester is 90 ° C. or more, more preferably 95 ° C. or more, more preferably 100 ° C. or more, and 140 ° C. or less, preferably 130 ° C. or less, from the viewpoint of obtaining durability.
  • it is 125 degrees C or less, More preferably, it is 120 degrees C or less, More preferably, it is 115 degrees C or less.
  • the acid value of the polyester is preferably 2 mg KOH / g or more, more preferably 3 mg KOH / g or more, still more preferably 5 mg KOH / g or more, from the viewpoint of promoting adsorption to the aggregate and further improving the durability. From the viewpoint of enhancing the water resistance of the pavement, it is preferably 30 mg KOH / g or less, more preferably 20 mg KOH / g or less, and more preferably 18 mg KOH / g or less.
  • the hydroxyl value of the polyester is preferably 1 mg KOH / g or more, more preferably 2 mg KOH / g or more, still more preferably 5 mg KOH / g or more, and further preferably 10 mg KOH / g or more, from the viewpoint of further improving the durability. It is preferably 70 mg KOH / g or less, more preferably 50 mg KOH / g or less, further preferably 30 mg KOH / g or less, still more preferably 20 mg KOH / g or less, further preferably less than 20 mg KOH / g, further preferably 18 mg KOH / g or less.
  • the glass transition point of the polyester is 40 ° C. or more, more preferably 45 ° C. or more, and 80 ° C. or less, more preferably, from the viewpoint of obtaining durability and from the viewpoint of improving the flow resistance at high temperatures. It is 70 ° C. or less, more preferably 60 ° C. or less.
  • a softening point, an acid value, a hydroxyl value, and a glass transition point can be measured by the method as described in an Example.
  • a softening point, an acid value, a hydroxyl value, and a glass transition point can be adjusted with a raw material monomer composition, molecular weight, a catalyst amount, or reaction conditions.
  • polyester is not specifically limited, For example, it can manufacture by polycondensing the alcohol component and carboxylic acid component which were mentioned above.
  • the temperature of the polycondensation reaction is not particularly limited, but is preferably 160 ° C. or more and 260 ° C. or less from the viewpoint of reactivity.
  • a total of 100 parts by mass of an alcohol component and a carboxylic acid component is catalyzed by a tin (II) compound having no Sn-C bond such as di (2-ethylhexanoate) tin (II) as a catalyst
  • a tin (II) compound having no Sn-C bond such as di (2-ethylhexanoate) tin (II) as a catalyst
  • 0.01 parts by mass or more, more preferably 0.2 parts by mass or more, and preferably 1.5 parts by mass or less, more preferably 0.6 parts by mass or less may be used.
  • a pyrogallol compound such as gallic acid is used as an esterification catalyst, preferably 0.001 parts by mass or more, more preferably to 100 parts by mass of the total of the alcohol component and the carboxylic acid component. Is preferably 0.005 parts by mass or more, more preferably 0.01 parts by mass or more, and preferably 0.15 parts by mass or less, more preferably 0.10 parts by mass or less, still more preferably 0.05 parts by mass or less May be
  • the proportion of polyester is 1 part by mass or more, preferably 2 parts by mass or more, more preferably 3 parts by mass or more, with respect to 100 parts by mass of asphalt, from the viewpoint of improving durability. 17 parts by mass or less, preferably 15 parts by mass or less, more preferably 12 parts by mass or less, more preferably 10 parts by mass or less, still more preferably 7 parts by mass or less, more preferably 5 parts by mass or less, more preferably 4 parts by mass It is below.
  • the asphalt composition may contain a dispersant.
  • the dispersant is preferably soluble in asphalt and has an affinity to polyester.
  • surfactant such as a polymer dispersing agent, polyoxyethylene alkylamine, an alkanolamine, etc. can be mentioned, for example.
  • the polymer dispersant for example, polyamidoamine and its salt, polycarboxylic acid and its salt, high molecular weight unsaturated acid ester, modified polyurethane, modified polyester, modified poly (meth) acrylate, (meth) acrylic copolymer And naphthalene sulfonic acid formalin condensates and the like. These dispersants may be used alone or in combination of two or more.
  • the dispersant is preferably a polymer dispersant from the viewpoint of improving high-temperature storage stability.
  • the "polymer dispersant” in the present invention means a dispersant having a weight average molecular weight of 1,000 or more. Although depending on the type of polymer, the weight average molecular weight is preferably 2,000 or more, more preferably 4,000 or more, and preferably 80,000 or less, more preferably 40,000 or less.
  • the dispersant preferably has a basic functional group.
  • the basic functional group means a group such that the pKa of the conjugate acid is -3 or more.
  • a basic functional group an amino group, an imino group, a quaternary ammonium group is mentioned, for example.
  • the base number of the dispersant is preferably 10 mg KOH / g or more, more preferably 20 mg KOH / g or more, still more preferably 30 mg KOH / g or more, and preferably 150 mg KOH / g or less, more preferably 120 mg KOH / g or less, further Preferably it is 100 mgKOH / g or less.
  • the base number is measured by the method specified in JIS K 7237: 1995.
  • dispersants include, for example, “Disk” series “byk-101”, “byk-130”, “byk-161”, “byk-162”, “byk-170”, “byk-2020”, “Byk-2164", “byk-LPN 21324" (above, made by BIC Chemie (BYK)); “Sol Sparse” series of “9000”, “11200”, “13240”, “13650”, “13940”, “17000” “18000”, “24000”, “22000”, “32000”, “38500”, “71000” (all available from Lubrisol Corporation); “Arisper” series of “PB 821”, “PB 822”, “PB 880”, “ “PB881” (above, made by Ajinomoto Fine Techno Co., Ltd.); 47 “,” 48 “,” 49 “,” 4010 “,” 4047 “,” 4050 “,” 4165 “,” 5010 "(manufactured by BASF Corporation);” Floren TG-710 "(manufactured by Kyoe
  • the content of the dispersant is preferably 1 part by mass or more, more preferably 3 parts by mass or more, still more preferably 4 parts by mass or more, and preferably 80 parts by mass or less, with respect to 100 parts by mass of polyester.
  • the amount is preferably 60 parts by mass or less, more preferably 40 parts by mass or less, still more preferably 30 parts by mass or less, and still more preferably 20 parts by mass or less.
  • An asphalt mixture according to an embodiment of the present invention contains the aforementioned asphalt composition and aggregate. That is, the asphalt mixture contains asphalt, thermoplastic elastomer, polyester, and aggregate.
  • the content of the asphalt composition in the asphalt mixture is preferably 2% by mass or more, more preferably 3% by mass or more, still more preferably 4% by mass or more, from the viewpoint of further improving the durability, and preferably It is 15% by mass or less, more preferably 10% by mass or less, more preferably 8% by mass or less.
  • the aggregate for example, crushed stone, cobbles, gravel, sand, regenerated aggregate, ceramics and the like can be arbitrarily selected and used.
  • any of coarse aggregate with a particle diameter of 2.36 mm or more and fine aggregate with a particle diameter of less than 2.36 mm can be used.
  • the coarse aggregate for example, crushed stone with a particle size range of 2.36 mm to 4.75 mm, crushed stone with a particle size range of 4.75 mm to 12.5 mm, crushed stone with a particle size range of 12.5 mm to 19 mm, a particle size Crushed stone of the range 19 mm or more and 31.5 mm or less is mentioned.
  • the fine aggregate is preferably a fine aggregate having a particle size of not less than 0.075 mm and less than 2.36 mm.
  • Fine aggregates include, for example, river sand, hill sand, mountain sand, sea sand, crushed sand, fine sand, screenings, crushed dust, silica sand, artificial sand, glass cullet, cast sand, recycled aggregate crushed sand .
  • the above particle diameter is a value defined in JIS 5001: 1995. Among these, the combination of coarse aggregate and fine aggregate is preferable.
  • the filler for example, sand
  • the lower limit value of the average particle diameter of the filler is, for example, 0.001 mm or more.
  • the average particle diameter of the filler is preferably 0.001 mm or more, and preferably 0.05 mm or less, more preferably 0.03 mm or less, and still more preferably 0.02 mm or less, from the viewpoint of improving the dry strength.
  • the average particle size of the filler can be measured by a laser diffraction type particle size distribution measuring device.
  • the average particle diameter means an average particle diameter of 50% of volume accumulation.
  • Method of measuring filler average particle size The average particle diameter of the filler is a value measured under the conditions shown below using a laser diffraction type particle size distribution measuring apparatus (“LA-950” manufactured by Horiba, Ltd.).
  • Measurement method Flow method Dispersion medium: Ethanol Sample preparation: 2 mg / 100 mL ⁇ Dispersion method: Stirring, built-in ultrasonic wave 1 minute
  • Fillers include sand, fly ash, calcium carbonate, calcium hydroxide and the like. Among these, calcium carbonate is preferable from the viewpoint of improving the dry strength.
  • the mass ratio of coarse aggregate to fine aggregate is preferably 10/90 or more, more preferably 20/80 or more, still more preferably 30/70 or more, and preferably 90/10 or less, more preferably It is 80/20 or less, more preferably 70/30 or less.
  • the content of aggregate is preferably 1,000 parts by mass or more, more preferably 1,200 parts by mass or more, more preferably 1,400 parts by mass with respect to 100 parts by mass in total of asphalt, thermoplastic elastomer and polyester. It is the above, and preferably 3,000 parts by mass or less, more preferably 2,500 parts by mass or less, and still more preferably 2,000 parts by mass or less.
  • the asphalt mixture of an example is, for example, 30% by volume to less than 45% by volume coarse aggregate, 30% by volume to 50% by volume fine aggregate, and 5% by volume to 10% by volume asphalt composition Containing substances (fine particle size asphalt).
  • the asphalt mixture of an example is, for example, 45% to 70% by volume of coarse aggregate, 20% to 45% by volume of fine aggregate, and 3% to 10% by volume of asphalt composition Containing substances (dense asphalt).
  • the asphalt mixture of one example is, for example, 70% by volume to 80% by volume coarse aggregate, 10% by volume to 20% by volume fine aggregate, and 3% by volume to 10% by volume asphalt composition Containing substances (porous asphalt).
  • the asphalt mixture may further contain other components, if necessary.
  • the blending ratio of asphalt in asphalt mixtures containing conventional aggregate and asphalt is usually determined from “blending design of asphalt composition” described in “Pave design design and construction guidelines” issued by Japan Road Association. It is used in accordance with the optimum asphalt amount to be In the present specification, the above-mentioned optimum asphalt amount corresponds to the total amount of asphalt, thermoplastic elastomer and polyester. Therefore, in general, it is preferable to set the optimum asphalt content to the total blending amount of asphalt, thermoplastic elastomer and polyester. However, the method does not have to be limited to the method described in “Pave design design guidelines”, and may be determined by other methods.
  • the method for producing an asphalt mixture according to an embodiment of the present invention includes the step of mixing the heated aggregate, asphalt, the thermoplastic elastomer, and the above-described polyester, from the viewpoint of further improving the durability.
  • a method of manufacturing an asphalt mixture which is called a conventional plant mix system, a premix system or the like, may be mentioned. All are methods of adding asphalt, a thermoplastic elastomer, and polyester to the heated aggregate.
  • the method of addition is, for example, asphalt, a thermoplastic elastomer, a premix method in which polyester is previously dissolved, or a plant mix method in which a modified asphalt in which thermoplastic elastomer is dissolved in asphalt is added and then polyester is added.
  • the premix system is preferable.
  • the mixing step in the mixing step, preferably, (I) Add and mix asphalt and thermoplastic elastomer to heated aggregate, then add and mix polyester, or (Ii) Add and mix asphalt, thermoplastic elastomer and polyester simultaneously to the heated aggregate.
  • the method (i) is preferable.
  • the temperature of the heated aggregate is preferably higher than the softening point of the polyester, preferably 130 ° C. or more, more preferably 150 ° C. or more, still more preferably 170 ° C. or more, from the viewpoint of durability.
  • the temperature is more preferably 180 ° C. or more, and preferably 230 ° C. or less, more preferably 210 ° C. or less, still more preferably 200 ° C. or less from the viewpoint of preventing thermal deterioration of asphalt.
  • the mixing temperature is preferably a temperature higher than the softening point of the polyester, preferably 130 ° C. or more, more preferably 150 ° C. or more, still more preferably 170 ° C. or more, still more preferably 180 ° C. or more
  • the temperature is preferably 230 ° C. or less, more preferably 210 ° C. or less, and still more preferably 200 ° C. or less.
  • the mixing time in the mixing step is, for example, 30 seconds or more, preferably 1 minute or more, more preferably 2 minutes or more, more preferably 5 minutes or more, and the upper limit of the time is not particularly limited, for example, about 30 minutes It is.
  • the method for producing an asphalt mixture has a step of holding the obtained mixture at a temperature higher than the softening point of the polyester after the mixing step.
  • the mixture may be further mixed, as long as the temperature is equal to or higher than the above temperature.
  • the mixing temperature is preferably a temperature higher than the softening point of the polyester, preferably 130 ° C. or more, more preferably 150 ° C. or more, still more preferably 170 ° C. or more, still more preferably 180 ° C. or more
  • the temperature is preferably 230 ° C. or less, more preferably 210 ° C.
  • the holding time in the step of holding is preferably 0.5 hours or more, more preferably 1 hour or more, and still more preferably 1.5 hours or more, and the upper limit of the time is not particularly limited, for example, about 5 hours. is there.
  • Asphalt mixtures are used for road paving.
  • the road paving method preferably comprises the steps of applying the aforementioned asphalt mixture to form an asphalt paving layer.
  • the asphalt pavement layer is preferably a base layer or a surface layer.
  • the asphalt mixture may be compacted by the same method using known construction machines.
  • the compaction temperature when used as a heated asphalt mixture is preferably a temperature higher than the softening point of polyester, preferably 100 ° C. or more, more preferably 120 ° C. or more, still more preferably 130 ° C. or more, and preferably It is 200 ° C. or less, more preferably 180 ° C. or less.
  • Asphalt containing thermoplastic elastomer and polyester
  • the polyester has a softening point of 90 ° C. or more and 140 ° C. or less, and a glass transition point of 40 ° C. or more and 80 ° C. or less
  • the asphalt composition whose ratio of the said polyester is 1 mass part or more and 17 mass parts or less with respect to 100 mass parts of asphalt.
  • the polyester contains an aromatic dicarboxylic acid compound in an amount of 50 mol% or more in a carboxylic acid component.
  • the asphalt composition as described in ⁇ 2> in which ⁇ 4> said polyester contains an aliphatic dicarboxylic acid compound 50 mol% or more in a carboxylic acid component.
  • thermoplastic elastomer is a styrene / butadiene block copolymer, a styrene / butadiene / styrene block copolymer, a styrene / butadiene random copolymer, a styrene / isoprene block copolymer, a styrene / isoprene / styrene block copolymer ⁇ 1> to ⁇ 5>, which is at least one selected from the group consisting of a polymer, a styrene / isoprene random copolymer, an ethylene / vinyl acetate copolymer, and an ethylene / acrylic acid ester cop
  • the thermoplastic elastomer is a styrene / butadiene block copolymer, a styrene / butadiene / styrene block copolymer, a styrene / butadiene random copolymer, a styrene / isoprene block copolymer, a styrene / isoprene / styrene block copolymer
  • An asphalt mixture comprising the asphalt composition according to any one of ⁇ 1> to ⁇ 7> and an aggregate.
  • a method for producing an asphalt mixture which comprises the steps of mixing heated aggregate, asphalt, a thermoplastic elastomer, and polyester, The polyester has a softening point of 90 ° C. or more and 140 ° C. or less, and a glass transition point of 40 ° C. or more and 80 ° C. or less, The manufacturing method of the asphalt mixture whose ratio of the said polyester is 1 mass part or more and 17 mass parts or less with respect to 100 mass parts of asphalt.
  • ⁇ 14> The method for producing an asphalt mixture according to any one of ⁇ 9> to ⁇ 13>, wherein the polyester has a hydroxyl value of 1 mg KOH / g to 70 mg KOH / g.
  • the thermoplastic elastomer is a styrene / butadiene block copolymer, a styrene / butadiene / styrene block copolymer, a styrene / butadiene random copolymer, a styrene / isoprene block copolymer, a styrene / isoprene / styrene block copolymer ⁇ 9> to ⁇ 14>, which is at least one selected from the group consisting of a polymer, a styrene / isoprene random copolymer, an ethylene / vinyl acetate copolymer, and an ethylene / acrylic ester copolymer
  • the manufacturing method of the asphalt mixture as described in any.
  • thermoplastic elastomer is styrene / butadiene block copolymer, styrene / butadiene / styrene block copolymer, styrene / butadiene random copolymer, styrene / isoprene block copolymer, styrene / isoprene / styrene block co-polymer
  • Production Example A5 (Resin A-5) The alcohol component of polyester shown in Table 1 and terephthalic acid are placed in a 5-liter four-necked flask equipped with a thermometer, a stainless steel stirring rod, a downflow condenser and a nitrogen inlet tube, and 20 g of ethyl (hexanoic acid) and 2 g of gallic acid are added, heated to 235 ° C. in 10 hours in a mantle heater and held for 5 hours after reaching 235 ° C., then 1 hour at 8.0 kPa A vacuum reaction was performed.
  • ethyl hexanoic acid
  • Example A1 As a binder mixture, 2200 g of SBS 3% by mass modified asphalt (Mexico FESPA) heated to 180 ° C. is placed in a 3 L stainless steel container and stirred at 100 rpm, and the dispersant “Sorspurse 11200” (Lubrisol Co., Ltd.) A polymer dispersant having a basic functional group, 3.4 g of base number 37 mg KOH / g, was added. Thereafter, 68 g of polyester was gradually added, and the mixture was stirred at 500 rpm for 2 hours to prepare asphalt composition AS-1. The component ratio of the produced asphalt composition AS-1 is shown in Table 2.
  • the La Vega (Mexico) aggregate (the composition of the aggregate is as described below) heated to 190 ° C. was put into a mixer for asphalt, and mixed at 190 ° C. for 30 seconds.
  • 552 g of the asphalt composition AS-1 was added and mixed in an asphalt mixer for 2 minutes.
  • the obtained asphalt mixture was stored at 180 ° C. for 2 hours, and then put in a gyro compactor (circular molding machine Cooper load 600 kPa, 100 rotation pressure) to obtain a specimen.
  • gyro compactor circular molding machine Cooper load 600 kPa, 100 rotation pressure
  • Example A2 to A6, A8, Comparative Examples A1 to A4 A specimen was obtained in the same manner as in Example A1, except that the components were of the types and amounts shown in Tables 2 and 3. Various evaluation tests were conducted, and the results are shown in Table 3.
  • Example A7 As a binder mixture, 2200 g of SBS 2.2 mass% containing modified asphalt (Mexico ARO Co., Ltd.) heated to 180 ° C. is placed in a 3 L stainless steel container and stirred at 100 rpm, and the dispersant “Sorspurse 11200” (Lubrisol) is contained therein. Company-made) 3.4g was added. Thereafter, 68 g of polyester (resin A-1) was gradually added, and the mixture was stirred at 500 rpm for 2 hours to prepare an asphalt composition AS-7. The component ratio of the produced asphalt composition AS-7 is shown in Table 2.
  • Example B1 Place Carretera aggregate (2300 g of coarse aggregate Grava aggregate Sello 2300 g, fine aggregate Arena 4600 g (the composition of the aggregate is the same as described above)) preheated to 190 ° C. into the asphalt mixer and continue at 190 ° C. for 30 seconds Mixed. Then, 640 g of SBS 2.2% by mass containing modified asphalt (Mexico ARO Co., Ltd.) was added, and mixed for 1 minute in an asphalt mixer. Next, 20 g of resin A-1 was added and mixed for 1 minute. The obtained asphalt mixture was stored at 180 ° C. for 2 hours, and then put in a gyro compactor (circular molding machine Cooper load 600 kPa, 100 rotation pressure) to obtain a specimen. The durability test was conducted, and the displacement amount at 20,000 tire passes was 6 mm.
  • a gyro compactor circular molding machine Cooper load 600 kPa, 100 rotation pressure
  • Comparative example B1 Place Carretera aggregate (2300 g of coarse aggregate Grava aggregate Sello 2300 g, fine aggregate Arena 4600 g (as described above for aggregate composition design)) heated to 190 ° C into asphalt mixer and mix at 190 ° C for 30 seconds did. Then, 660 g of SBS 2.2% modified asphalt was added, and mixed for 1 minute in an asphalt mixer. The obtained asphalt mixture was stored at 180 ° C. for 2 hours, and then put in a gyro compactor (circular molding machine Cooper load 600 kPa, 100 rotation pressure) to obtain a specimen. The durability test was conducted, and the displacement amount at 20,000 tire passes was 10 mm.

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Abstract

乾燥後の耐久性に優れるアスファルト組成物、アスファルト混合物、及びアスファルト混合物の製造方法に関する。 〔１〕アスファルト、熱可塑性エラストマー及びポリエステルを含有してなり、前記ポリエステルが、９０℃以上１４０℃以下の軟化点、及び４０℃以上８０℃以下のガラス転移点を有し、前記ポリエステルの比率が、アスファルト１００質量部に対し１質量部以上１７質量部以下である、アスファルト組成物、〔２〕〔１〕に記載のアスファルト組成物と、骨材と、を含むアスファルト混合物、及び〔３〕加熱した骨材と、アスファルトと、熱可塑性エラストマーと、ポリエステルとを混合する工程を含む、アスファルト混合物の製造方法であって、前記ポリエステルが、９０℃以上１４０℃以下の軟化点、及び４０℃以上８０℃以下のガラス転移点を有し、前記ポリエステルの比率が、アスファルト１００質量部に対し１質量部以上１７質量部以下である、アスファルト混合物の製造方法。

Description

アスファルト組成物
　本発明は、道路の舗装に用いられるアスファルト組成物、アスファルト混合物、及びアスファルト混合物の製造方法に関する。
　自動車道や駐車場、貨物ヤード、歩道等の舗装には、敷設が比較的容易であり、舗装作業開始から交通開始までの時間が短くてすむことから、アスファルト組成物を用いるアスファルト舗装が行われている。
　このアスファルト舗装は、骨材をアスファルトで結合したアスファルト混合物によって路面が形成されているので、舗装道路は良好な硬度や耐久性を有している。
　しかしながら、アスファルト舗装面は、長期使用によって轍やひび割れが入るため、舗装の補修を行う必要が生じ、維持費用が増大するとともに、自動車の交通に大きな影響を与える結果となっていた。
　特許文献１では、アスファルト１００重量部と、廃トナー１～１０重量部とを含むことを特徴とする廃トナー含有舗装材が記載されている。当該舗装材により、廃棄物であるトナーを配合して耐流動性、耐磨耗性及び耐クラック性に優れた舗装材を提供すると共に、従来産業廃棄物として処理されていた廃トナーを再利用すると記載されている。
　　特許文献１：特開２０００－１６９２０８号公報
　本発明の実施形態は、以下の〔１〕～〔３〕に関する。
〔１〕アスファルト、熱可塑性エラストマー及びポリエステルを含有してなり、
　前記ポリエステルが、９０℃以上１４０℃以下の軟化点、及び４０℃以上８０℃以下のガラス転移点を有し、
　前記ポリエステルの比率が、アスファルト１００質量部に対し１質量部以上１７質量部以下である、アスファルト組成物。
〔２〕〔１〕に記載のアスファルト組成物と、骨材と、を含むアスファルト混合物。
〔３〕加熱した骨材と、アスファルトと、熱可塑性エラストマーと、ポリエステルとを混合する工程を含む、アスファルト混合物の製造方法であって、
　前記ポリエステルが、９０℃以上１４０℃以下の軟化点、及び４０℃以上８０℃以下のガラス転移点を有し、
　前記ポリエステルの比率が、アスファルト１００質量部に対し１質量部以上１７質量部以下である、アスファルト混合物の製造方法。
　従来、アスファルトとポリエステルを含有する組成物を用いた場合、乾燥強度の強いアスファルト組成物が得られるが、よりいっそう、わだちが付きにくい耐久性の優れた舗装面を形成できるアスファルト組成物が求められる。
　そこで、本発明の実施形態は、施工後の舗装面の耐久性に優れるアスファルト組成物、アスファルト混合物、及びアスファルト混合物の製造方法に関する。
　本発明の実施形態は、前述の〔１〕～〔３〕に関する。
　本発明の実施形態によれば、施工後の舗装面の耐久性に優れるアスファルト組成物、アスファルト混合物、及びアスファルト混合物の製造方法を提供することができる。
［アスファルト組成物］
　本発明の実施形態に係るアスファルト組成物（以下、単に「アスファルト組成物」ともいう）は、アスファルト、熱可塑性エラストマー及びポリエステルを含有してなる。
　そして、ポリエステルが、９０℃以上１４０℃以下の軟化点、及び４０℃以上８０℃以下のガラス転移点を有する。
　さらに、ポリエステルの比率が、アスファルト１００質量部に対し１質量部以上１７質量部以下である。
　以上によれば、施工後の舗装面の耐久性（以下、単に「耐久性」ともいう）に優れるアスファルト組成物が得られる。更にこの技術を応用して、アスファルト混合物、及びアスファルト混合物の製造方法を提供することができる。
　本発明の実施形態の効果が得られる理由は定かではないが、以下のように考えられる。
　ポリエステルが、所定値以上の軟化点及び所定値以上のガラス転移点を有することで、高い分子間力（ファンデルワールス力）を発揮して、アスファルト改質成分である熱可塑性エラストマーと分子間相互作用し、且つ骨材に吸着しているものと考えられる。
　そして、ポリエステルが、所定値以下の軟化点及び所定値以下の範囲のガラス転移点を有することで、熱可塑性エラストマーの可撓性を残しながらも、これまで熱可塑性エラストマーだけでは実現できなかった骨材をアスファルトに繋ぎ止める効果を付与することで耐流動性が向上し、施工後の舗装面の耐久性が向上したと考えられる。
　本明細書における各種用語の定義等を以下に示す。
　「バインダ混合物」とは、アスファルトと熱可塑性エラストマーとを含む混合物を意味し、例えば、後述の熱可塑性エラストマーによる改質アスファルトを含む概念である。
　ポリエステル中、「アルコール成分由来の構成単位」とは、アルコール成分の水酸基から水素原子を除いた構造を意味し、「カルボン酸成分由来の構成単位」とは、カルボン酸成分のカルボキシル基から水酸基を除いた構造を意味する。
　「カルボン酸化合物」とは、そのカルボン酸のみならず、反応中に分解して酸を生成する無水物、及びカルボン酸のアルキルエステル（例えば、アルキル基の炭素数１以上３以下）も含む概念である。
　カルボン酸化合物がカルボン酸のアルキルエステルである場合、カルボン酸化合物の炭素数には、エステルのアルコール残基であるアルキル基の炭素数を算入しない。
〔アスファルト〕
　アスファルトとしては、例えば、種々のアスファルトが使用できる。例えば、舗装用石油アスファルトであるストレートアスファルトの他、ブローンアスファルトが挙げられる。
　ストレートアスファルトとは、原油を常圧蒸留装置，減圧蒸留装置などで処理して得られる残留瀝青物質のことである。
　ブローンアスファルトとは、ストレートアスファルトと重質油との混合物を加熱し、その後空気を吹き込んで酸化させることによって得られるアスファルトを意味する。
　これらの中でも、汎用性の観点からストレートアスファルトが好ましい。
　アスファルトの針入度としては、好ましくは４０超え、そして、好ましくは１２０以下、より好ましくは８０以下、更に好ましくは６０以下である。針入度の測定方法は、ＪＩＳ　Ｋ２２０７:２００６に規定された方法による。なお、ＪＩＳ　Ｋ２２０７:２００６に記載された試験条件の下で、規定の針が試料中に垂直に進入した長さ０．１ｍｍを１として表す。
　アスファルト組成物中のアスファルトの含有量は、好ましくは６０質量％以上、より好ましくは７０質量％以上、更に好ましくは７５質量％以上、更に好ましくは８０質量％以上であり、そして、好ましくは９８質量％以下、より好ましくは９６質量％以下、更に好ましくは９５質量％以下である。
〔熱可塑性エラストマー〕
　熱可塑性エラストマーとしては、例えば、スチレン／ブタジエンブロック共重合体（以下、単に「ＳＢ」ともいう）、スチレン／ブタジエン／スチレンブロック共重合体（以下、単に「ＳＢＳ」ともいう）、スチレン／ブタジエンランダム共重合体（以下、単に「ＳＢＲ」ともいう）、スチレン／イソプレンブロック共重合体（以下、単に「ＳＩ」ともいう）、スチレン／イソプレン／スチレンブロック共重合体（以下、単に「ＳＩＳ」ともいう）、スチレン／イソプレンランダム共重合体（以下、単に「ＳＩＲ」ともいう）、エチレン／酢酸ビニル共重合体、エチレン／アクリル酸エステル共重合体が挙げられる。
　エチレン／アクリル酸エステル共重合体の市販品としては、例えば、「Ｅｌｖａｒｏｙ」（デュポン社製）が挙げられる。
　これらの熱可塑性エラストマーの中でも、耐久性をより向上させる観点から、スチレン／ブタジエンブロック共重合体、スチレン／ブタジエン／スチレンブロック共重合体、スチレン／ブタジエンランダム共重合体、スチレン／イソプレンブロック共重合体、スチレン／イソプレン／スチレンブロック共重合体、スチレン／イソプレンランダム共重合体が好ましく、スチレン／ブタジエンランダム共重合体、スチレン／ブタジエン／スチレンブロック共重合体がより好ましい。
　アスファルト組成物中の熱可塑性エラストマーの含有量は、耐久性をより向上させる観点から、好ましくは０．１質量％以上、より好ましくは０．５質量％以上、更に好ましくは１質量％以上、更に好ましくは２質量％以上であり、そして、好ましくは３０質量％以下、より好ましくは２０質量％以下、更に好ましくは１０質量％以下、更に好ましくは５質量％以下である。
　アスファルト組成物において、熱可塑性エラストマーの比率は、耐久性をより向上させる観点から、アスファルト１００質量部に対して、好ましくは０．１質量部以上、より好ましくは０．５質量部以上、更に好ましくは１質量部以上、更に好ましくは２質量部以上であり、そして、好ましくは３０質量部以下、より好ましくは２０質量部以下、更に好ましくは１０質量部以下、更に好ましくは５質量部以下である。
　アスファルト及び熱可塑性エラストマーは、これらの混合物であるバインダ混合物として使用されることが好ましい。バインダ混合物としては、熱可塑性エラストマーで改質したストレートアスファルト（以下、「改質アスファルト」ともいう）等が挙げられる。
〔ポリエステル〕
　ポリエステルは、施工後の舗装面の耐久性をより向上させる観点から、好ましくは、ビスフェノールＡのアルキレンオキシド付加物を６０モル％以上含むアルコール成分由来の構成単位とカルボン酸成分由来の構成単位とを含む。
　第１の実施形態に係るポリエステルは、耐久性をより向上させる観点から、芳香族ジカルボン酸化合物を、カルボン酸成分中５０モル％以上含む。
　第２の実施形態に係るポリエステルは、耐久性をより向上させる観点から、脂肪族ジカルボン酸化合物を、カルボン酸成分中５０モル％以上含む。
＜アルコール成分＞
　アルコール成分としては、例えば、ジオール、３価以上８価以下の多価アルコールが挙げられる。
　アルコール成分としては、例えば、脂肪族ジオール、芳香族ジオール、３価以上の多価アルコールが挙げられる。これらのアルコール成分は、単独で又は２種以上を組み合わせて使用することができる。
　アルコール成分は、優れた耐久性を得る観点から、好ましくは、ビスフェノールＡのアルキレンオキシド付加物を含み、より好ましくは式（Ｉ）：
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000001
〔式中、ＯＲ1及びＲ1Ｏはアルキレンオキシドであり、Ｒ1は炭素数２又は３のアルキレン基、ｘ及びｙはアルキレンオキシドの平均付加モル数を示す正の数を示し、ｘとｙの和は１以上、好ましくは１．５以上であり、そして、１６以下、好ましくは８以下、より好ましくは４以下である〕で表されるビスフェノールＡのアルキレンオキシド付加物を含む。
　ポリエステルがビスフェノールＡのアルキレンオキシド付加物を６０モル％以上含むアルコール成分由来の構成単位を含むことで、アスファルト改質成分である熱可塑性エラストマーと分子間相互作用し、且つ骨材に吸着しているものと考えられる。
　これにより熱可塑性エラストマーの可撓性を残しながらも、これまで熱可塑性エラストマーだけでは実現できなかった骨材をアスファルトに繋ぎ止める効果を付与することで耐流動性が向上し、施工後の舗装面の耐久性が向上したと考えられる。特に熱可塑性エラストマーの中では、後述のＳＢＳやＳＢＲがこの効果を発現しやすい。
　式（Ｉ）で表されるビスフェノールＡのアルキレンオキシド付加物としては、例えば、ビスフェノールＡ〔２，２－ビス（４－ヒドロキシフェニル）プロパン〕のプロピレンオキシド付加物、ビスフェノールＡのエチレンオキシド付加物が挙げられる。これらの中でも、ビスフェノールＡのプロピレンオキシド付加物及びビスフェノールＡのエチレンオキシド付加物の組み合せが好ましい。
　アルコール成分中、ビスフェノールＡのアルキレンオキシド付加物の量は、アスファルトへの溶融分散性を高め、且つ熱可塑性エラストマーとの親和性を高め、優れた耐久性を得る観点から、好ましくは６５モル％以上、より好ましくは８０モル％以上であり、そして、１００モル％以下である。
　アルコール成分中、ビスフェノールＡのプロピレンオキシド付加物／ビスフェノールＡのエチレンオキシド付加物のモル比率は、好ましくは５／９５以上、より好ましくは１０／９０以上であり、そして、アスファルトへの溶融分散性をより高め、且つ熱可塑性エラストマーとの親和性を高め、優れた耐久性を得る観点から、好ましくは５０／５０以下、より好ましくは４０／６０以下、更に好ましくは３０／７０以下である。
　脂肪族ジオールとしては、例えば、炭素数２以上２０以下の脂肪族ジオールである。脂肪族ジオールとしては、例えば、エチレングリコール、１，２－プロパンジオール、１，３－プロパンジオール、１，４－ブタンジオール、１，５－ペンタンジオール、１，６－ヘキサンジオール、１，４－ブテンジオール、１，３－ブタンジオール、ネオペンチルグリコール、１，１０－デカンジオール、１，１２－ドデカンジオールが挙げられる。
　３価以上の多価アルコールは、例えば、３価アルコールである。３価以上の多価アルコールとしては、例えば、グリセリンが挙げられる。
＜カルボン酸成分＞
　カルボン酸成分としては、例えば、脂肪族ジカルボン酸化合物、芳香族ジカルボン酸化合物、３価以上６価以下の多価カルボン酸化合物が挙げられる。これらのカルボン酸成分は、単独で又は２種以上を組み合わせて使用することができる。
　以下、第１の実施形態のポリエステルにおけるカルボン酸成分について説明する。
　脂肪族ジカルボン酸の主鎖の炭素数は、耐久性をより向上させる観点から、好ましくは３以上、より好ましくは４以上であり、そして、好ましくは１０以下、より好ましくは８以下である。
　脂肪族ジカルボン酸化合物としては、例えば、フマル酸、マレイン酸、シュウ酸、マロン酸、シトラコン酸、イタコン酸、グルタコン酸、コハク酸、アジピン酸、スベリン酸、アゼライン酸、セバシン酸、ドデカン二酸、炭素数１以上２０以下のアルキル基若しくは炭素数２以上２０以下のアルケニル基で置換されたコハク酸、又は、これらの無水物、これらのアルキルエステル（例えば、アルキル基の炭素数１以上３以下）が挙げられる。置換されたコハク酸としては、例えば、ドデシルコハク酸、ドデセニルコハク酸、オクテニルコハク酸が挙げられる。
　以上の脂肪族ジカルボン酸化合物の中でも、フマル酸、マレイン酸、アジピン酸が好ましく、アジピン酸がより好ましい。
　脂肪族ジカルボン酸化合物の含有量は、カルボン酸成分中、ポリエステルの可撓性を上げて、耐久性をより向上させる観点から、好ましくは１モル％以上、より好ましくは５モル％以上、更に好ましくは１０モル％以上であり、そして、好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２５モル％以下である。
　芳香族ジカルボン酸化合物としては、例えば、テレフタル酸、フタル酸、イソフタル酸、ナフタレンジカルボン酸、又は、これらの無水物、これらのアルキルエステル（例えば、アルキル基の炭素数１以上３以下）が挙げられる。
　以上の芳香族ジカルボン酸化合物の中でも、テレフタル酸、イソフタル酸が好ましい。これらの中でも、耐久性をより向上させる観点から、テレフタル酸が好ましい。
　芳香族ジカルボン酸化合物の含有量は、熱可塑性エラストマーとポリエステルとの親和性を高め、優れた耐久性を得る観点から、カルボン酸成分中、好ましくは６５モル％以上、より好ましくは７０モル％以上であり、そして、好ましくは９９モル％以下、より好ましくは９５モル％以下、更に好ましくは９０モル％以下である。
　３価以上６価以下の多価カルボン酸は、好ましくは３価カルボン酸である。
　３価以上６価以下の多価カルボン酸としては、例えば、トリメリット酸、２，５，７－ナフタレントリカルボン酸、ピロメリット酸が挙げられる。
　なお、物性調整の観点から、アルコール成分には１価のアルコールが適宜含有されていてもよく、カルボン酸成分には１価のカルボン酸化合物が適宜含有されていてもよい。
　以下、第２の実施形態のポリエステルにおけるカルボン酸成分について説明する。なお、第１の実施形態のポリエステルのカルボン酸成分と共通する部分については省略し、第２の実施形態のポリエステルにおける好適な態様のみを説明する。
　脂肪族ジカルボン酸の主鎖の炭素数は、耐久性をより向上させる観点から、好ましくは３以上であり、そして、好ましくは１０以下、より好ましくは６以下、より好ましくは４以下である。
　脂肪族ジカルボン酸化合物の中でも、フマル酸、マレイン酸、アジピン酸が好ましく、フマル酸がより好ましい。
　脂肪族ジカルボン酸化合物の含有量は、カルボン酸成分中、耐久性をより向上させる観点から、好ましくは６５モル％以上、より好ましくは７０モル％以上、更に好ましくは７５モル％以上であり、そして、好ましくは９９モル％以下、より好ましくは９５モル％以下、更に好ましくは９０モル％以下である。
　芳香族ジカルボン酸化合物の含有量は、優れた耐久性を得る観点から、カルボン酸成分中、好ましくは１モル％以上、より好ましくは５モル％以上、更に好ましくは１０モル％以上であり、そして、好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２５モル％以下である。
（アルコール成分由来の構成単位に対するカルボン酸成分由来の構成単位のモル比）
　アルコール成分由来の構成単位に対するカルボン酸成分由来の構成単位のモル比〔カルボン酸成分／アルコール成分〕は、酸価の調整の観点から、好ましくは０．７以上、より好ましくは０．８以上であり、そして、好ましくは１．５以下、より好ましくは１．３以下、更に好ましくは１．１以下である。
（ポリエステルの物性）
　ポリエステルの軟化点は、耐久性を得る観点から、９０℃以上であり、より好ましくは９５℃以上、より好ましくは１００℃以上であり、そして、１４０℃以下であり、好ましくは１３０℃以下、より好ましくは１２５℃以下、更に好ましくは１２０℃以下、更に好ましくは１１５℃以下である。
　ポリエステルの酸価は、骨材への吸着を促進し、耐久性をより向上させる観点から、好ましくは２ｍｇＫＯＨ／ｇ以上、より好ましくは３ｍｇＫＯＨ／ｇ以上、更に好ましくは５ｍｇＫＯＨ／ｇ以上であり、そして、舗装面の耐水性を高める観点から、好ましくは３０ｍｇＫＯＨ/ｇ以下、より好ましくは２０ｍｇＫＯＨ/ｇ以下、より好ましくは１８ｍｇＫＯＨ／ｇ以下である。
　ポリエステルの水酸基価は、耐久性をより向上させる観点から、好ましくは１ｍｇＫＯＨ／ｇ以上、より好ましくは２ｍｇＫＯＨ／ｇ以上、更に好ましくは５ｍｇＫＯＨ／ｇ以上、更に好ましくは１０ｍｇＫＯＨ／ｇ以上であり、そして、好ましくは７０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下、より好ましくは５０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下、更に好ましくは３０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下、更に好ましくは２０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下、更に好ましくは２０ｍｇＫＯＨ／ｇ未満、更に好ましくは１８ｍｇＫＯＨ／ｇ以下である。
　ポリエステルのガラス転移点は、耐久性を得る観点、及び、高温における耐流動性を向上させる観点から、４０℃以上、より好ましくは４５℃以上であり、そして、８０℃以下であり、より好ましくは７０℃以下、更に好ましくは６０℃以下である。
　軟化点、酸価、水酸基価、及びガラス転移点は、実施例に記載の方法により測定することができる。なお、軟化点、酸価、水酸基価、及びガラス転移点は、原料モノマー組成、分子量、触媒量又は反応条件により調整することができる。
（ポリエステルの製造方法）
　ポリエステルの製造方法は、特に限定されるものではないが、例えば、上述したアルコール成分及びカルボン酸成分を重縮合することにより製造することができる。
　重縮合反応の温度は、特に限定されるものではないが、反応性の観点から、好ましくは１６０℃以上２６０℃以下である。
　重縮合反応には、ジ（２－エチルヘキサン酸）錫（II）等のＳｎ－Ｃ結合を有していない錫（II）化合物を触媒として、アルコール成分とカルボン酸成分との総量１００質量部に対して、好ましくは０．０１質量部以上、より好ましくは０．２質量部以上、そして、好ましくは１．５質量部以下、より好ましくは０．６質量部以下、用いてもよい。
　重縮合反応には、触媒に加えて、没食子酸等のピロガロール化合物をエステル化触媒として、アルコール成分とカルボン酸成分との総量１００質量部に対して、好ましくは０．００１質量部以上、より好ましくは０．００５質量部以上、更に好ましくは０．０１質量部以上、そして、好ましくは０．１５質量部以下、より好ましくは０．１０質量部以下、更に好ましくは０．０５質量部以下、用いてもよい。
（ポリエステルの比率）
　アスファルト組成物において、ポリエステルの比率は、耐久性を向上させる観点から、アスファルト１００質量部に対して、１質量部以上、好ましくは２質量部以上、より好ましくは３質量部以上であり、そして、１７質量部以下、好ましくは１５質量部以下、より好ましくは１２質量部以下、更に好ましくは１０質量部以下、更に好ましくは７質量部以下、更に好ましくは５質量部以下、更に好ましくは４質量部以下である。
〔分散剤〕
　アスファルト組成物は、分散剤を含んでいてもよい。
　分散剤は、アスファルトに溶解するものであり、且つポリエステルとの親和性があるものが好ましい。
　分散剤としては、例えば、高分子分散剤、ポリオキシエチレンアルキルアミン、アルカノールアミン等の界面活性剤等を挙げることができる。
　高分子分散剤としては、例えば、ポリアミドアミンとその塩、ポリカルボン酸とその塩、高分子量不飽和酸エステル、変性ポリウレタン、変性ポリエステル、変性ポリ（メタ）アクリレート、（メタ）アクリル系共重合体、ナフタレンスルホン酸ホルマリン縮合物等が挙げられる。これらの分散剤は、単独で又は２種以上を組み合わせて使用してもよい。
　分散剤は、高温保管安定性を向上させる観点から、好ましくは高分子分散剤である。なお、本発明における「高分子分散剤」とは、重量平均分子量が１，０００以上の分散剤を意味する。ポリマー種にもよるが、重量平均分子量としては、好ましくは２，０００以上、より好ましくは４，０００以上であり、そして、好ましくは８０，０００以下、より好ましくは４０，０００以下である。
　分散剤は、好ましくは塩基性官能基を有する。塩基性官能基とは、共役酸のｐＫａが－３以上となるような基を意味する。
　塩基性官能基としては、例えば、アミノ基、イミノ基、４級アンモニウム基が挙げられる。
　分散剤の塩基価は、好ましくは１０ｍｇＫＯＨ／ｇ以上、より好ましくは２０ｍｇＫＯＨ／ｇ以上、更に好ましくは３０ｍｇＫＯＨ／ｇ以上であり、そして、好ましくは１５０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下、より好ましくは１２０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下、更に好ましくは１００ｍｇＫＯＨ／ｇ以下である。
　塩基価の測定方法は、ＪＩＳ　Ｋ　７２３７：１９９５に規定の方法により測定する。
　市販の分散剤としては、例えば、「ディスパー」シリーズの「ｂｙｋ－１０１」、「ｂｙｋ－１３０」、「ｂｙｋ－１６１」、「ｂｙｋ－１６２」、「ｂｙｋ－１７０」、「ｂｙｋ－２０２０」、「ｂｙｋ－２１６４」、「ｂｙｋ－ＬＰＮ２１３２４」（以上、ビックケミー（ＢＹＫ）社製）；「ソルスパース」シリーズの「９０００」、「１１２００」、「１３２４０」、「１３６５０」、「１３９４０」、「１７０００」、「１８０００」、「２４０００」、「２８０００」、「３２０００」、「３８５００」、「７１０００」（以上、ルブリゾール社製）；「アジスパー」シリーズの「ＰＢ８２１」、「ＰＢ８２２」、「ＰＢ８８０」、「ＰＢ８８１」（以上、味の素ファインテクノ株式会社製）；「エフカ」シリーズの「４６」、「４７」、「４８」、「４９」、「４０１０」、「４０４７」、「４０５０」、「４１６５」、「５０１０」（以上、ＢＡＳＦ社製）；「フローレンＴＧ－７１０」（共栄社化学株式会社製）；「ＴＡＭＮ－１５」（日光ケミカルズ株式会社製）が挙げられる。
　分散剤の含有量は、ポリエステル１００質量部に対して、好ましくは１質量部以上、より好ましくは３質量部以上、更に好ましくは４質量部以上であり、そして、好ましくは８０質量部以下、より好ましくは６０質量部以下、更に好ましくは４０質量部以下、更に好ましくは３０質量部以下、更に好ましくは２０質量部以下である。
［アスファルト混合物］
　本発明の実施形態に係るアスファルト混合物は、前述のアスファルト組成物、及び骨材を含有する。つまり、アスファルト混合物は、アスファルト、熱可塑性エラストマー、ポリエステル、及び骨材を含有する。
　アスファルト混合物中のアスファルト組成物の含有量は、耐久性をより向上させる観点から、好ましくは２質量％以上、より好ましくは３質量％以上、更に好ましくは４質量％以上であり、そして、好ましくは１５質量％以下、より好ましくは１０質量％以下、より好ましくは８質量％以下である。
〔骨材〕
　骨材としては、例えば、砕石、玉石、砂利、砂、再生骨材、セラミックスなどを任意に選択して用いることができる。
　骨材としては、粒径２．３６ｍｍ以上の粗骨材、粒径２．３６ｍｍ未満の細骨材のいずれも使用することができる。
　粗骨材としては、例えば、粒径範囲２．３６ｍｍ以上４．７５ｍｍ以下の砕石、粒径範囲４．７５ｍｍ以上１２．５ｍｍ以下の砕石、粒径範囲１２．５ｍｍ以上１９ｍｍ以下の砕石、粒径範囲１９ｍｍ以上３１．５ｍｍ以下の砕石が挙げられる。
　細骨材は、好ましくは粒径０．０７５ｍｍ以上２．３６ｍｍ未満の細骨材である。細骨材としては、例えば、川砂、丘砂、山砂、海砂、砕砂、細砂、スクリーニングス、砕石ダスト、シリカサンド、人工砂、ガラスカレット、鋳物砂、再生骨材破砕砂が挙げられる。
　上記の粒径はＪＩＳ　５００１：１９９５に規定される値である。
　これらの中でも、粗骨材と細骨材との組み合わせが好ましい。
　なお、細骨材には、粒径０．０７５ｍｍ未満のフィラー（例えば、砂）が含まれていてもよい。フィラーの平均粒径の下限値は、例えば、０．００１ｍｍ以上である。
　フィラーの平均粒径は、乾燥強度向上の観点から、好ましくは０．００１ｍｍ以上であり、そして、好ましくは０．０５ｍｍ以下、より好ましくは０．０３ｍｍ以下、更に好ましくは０．０２ｍｍ以下である。フィラーの平均粒径は、レーザー回折式粒度分布測定装置で測定することができる。ここで、平均粒径とは、体積累積５０％の平均粒径を意味する。
〔フィラー平均粒径の測定方法〕
　フィラーの平均粒径は、レーザー回折式粒度分布測定装置（堀場製作所製「ＬＡ－９５０」）を用い、以下に示す条件で測定した値である。
・測定方法：フロー法
・分散媒：エタノール
・試料調製：２ｍｇ／１００ｍＬ
・分散方法：撹拌、内蔵超音波１分
　フィラーとしては、砂、フライアッシュ、炭酸カルシウム、消石灰などが挙げられる。このうち、乾燥強度向上の観点から、炭酸カルシウムが好ましい。
　粗骨材と細骨材との質量比率は、好ましくは１０／９０以上、より好ましくは２０／８０以上、更に好ましくは３０／７０以上であり、そして、好ましくは９０／１０以下、より好ましくは８０／２０以下、更に好ましくは７０／３０以下である。
　骨材の含有量は、アスファルトと熱可塑性エラストマーとポリエステルの合計１００質量部に対して、好ましくは１，０００質量部以上、より好ましくは１，２００質量部以上、より好ましくは１，４００質量部以上であり、そして、好ましくは３，０００質量部以下、より好ましくは２，５００質量部以下、更に好ましくは２，０００質量部以下である。
　アスファルト混合物における好適な配合例は、以下のとおりである。
（１）一例のアスファルト混合物は、例えば、３０容量％以上４５容量％未満の粗骨材と、３０容量％以上５０容量％以下の細骨材と、５容量％以上１０容量％以下のアスファルト組成物とを含む（細粒度アスファルト）。
（２）一例のアスファルト混合物は、例えば、４５容量％以上７０容量％未満の粗骨材と、２０容量％以４５容量％以下の細骨材と、３容量％以上１０容量％以下のアスファルト組成物とを含む（密粒度アスファルト）。
（３）一例のアスファルト混合物は、例えば、７０容量％以上８０容量％以下の粗骨材と、１０容量％以上２０容量％以下の細骨材と、３容量％以上１０容量％以下のアスファルト組成物とを含む（ポーラスアスファルト）。
　アスファルト混合物には、さらに必要に応じて、その他の成分を配合してもよい。
　なお、従来の骨材とアスファルトを含むアスファルト混合物におけるアスファルトの配合割合については、通常、社団法人日本道路協会発行の「舗装設計施工指針」に記載されている「アスファルト組成物の配合設計」から求められる最適アスファルト量に準じて用いられている。
　本明細書においては、上記の最適アスファルト量が、アスファルト、熱可塑性エラストマー及びポリエステルの合計量に相当する。したがって、通常、前記最適アスファルト量を、アスファルト、熱可塑性エラストマー及びポリエステルの合計配合量とすることが好ましい。
　ただし、「舗装設計施工指針」に記載の方法に限定する必要はなく、他の方法によって決定してもよい。
［アスファルト混合物の製造方法］
　本発明の実施形態に係るアスファルト混合物の製造方法は、耐久性をより向上させる観点から、加熱した骨材と、アスファルトと、熱可塑性エラストマーと、前述のポリエステルとを混合する工程を含む。
　具体的な製造方法としては、従来のプラントミックス方式、プレミックス方式等といわれるアスファルト混合物の製造方法が挙げられる。いずれも加熱した骨材にアスファルト、熱可塑性エラストマー、ポリエステルを添加する方法である。添加方法は、例えば、アスファルト、熱可塑性エラストマー、ポリエステルを予め溶解させたプレミックス方式、又はアスファルトに熱可塑性エラストマーを溶解させた改質アスファルトを添加し、その後にポリエステルを投入するプラントミックス法が挙げられる。これらの中でも、プレミックス方式が好ましい。
　より具体的には、アスファルト混合物の製造方法は、当該混合する工程において、好ましくは、
　（ｉ）加熱した骨材に、アスファルト及び熱可塑性エラストマーを添加及び混合した後、ポリエステルを添加及び混合する、又は、
　（ii）加熱した骨材に、アスファルト、熱可塑性エラストマー及びポリエステルを同時に添加及び混合する。
　これらの中でも、（ｉ）の方法が好ましい。
　混合する工程において、加熱した骨材の温度は、耐久性の観点から、ポリエステルの軟化点よりも高い温度が好ましく、好ましくは１３０℃以上、より好ましくは１５０℃以上、更に好ましくは１７０℃以上、更に好ましくは１８０℃以上であり、アスファルトの熱劣化を防止する観点から、好ましくは２３０℃以下、より好ましくは２１０℃以下、更に好ましくは２００℃以下である。
　混合する工程において、混合温度は、ポリエステルの軟化点よりも高い温度が好ましく、好ましくは１３０℃以上、より好ましくは１５０℃以上、更に好ましくは１７０℃以上、更に好ましくは１８０℃以上であり、アスファルトの熱劣化を防止する観点から、好ましくは２３０℃以下、より好ましくは２１０℃以下、更に好ましくは２００℃以下である。
　混合する工程における混合時間は、例えば、３０秒以上、好ましくは１分以上、より好ましくは２分以上、より好ましくは５分以上であり、時間の上限は、特に限定されないが例えば約３０分程度である。
　アスファルト混合物の製造方法は、耐久性をより向上させる観点から、混合する工程後、得られた混合物をポリエステルの軟化点よりも高い温度以上で保持する工程を有することが好ましい。
　保持する工程においては、混合物を更に混合してもよいが、前述の温度以上を保持していればよい。
　保持する工程において、混合温度は、ポリエステルの軟化点よりも高い温度が好ましく、好ましくは１３０℃以上、より好ましくは１５０℃以上、更に好ましくは１７０℃以上、更に好ましくは１８０℃以上であり、そして、アスファルト組成物の熱劣化を防止する観点から、好ましくは２３０℃以下、より好ましくは２１０℃以下、更に好ましくは２００℃以下である。
　保持する工程における保持時間は、好ましくは０．５時間以上、より好ましくは１時間以上、更に好ましくは１．５時間以上であり、そして、時間の上限は、特に限定されないが例えば５時間程度である。
［道路舗装方法］
　アスファルト混合物は、道路舗装のために使用される。
　道路舗装方法は、好ましくは、前述のアスファルト混合物を施工し、アスファルト舗装材層を形成する工程を有する。
　アスファルト舗装材層は、基層又は表層であることが好ましい。
　アスファルト混合物は、公知の施工機械編成で、同様の方法によって締固め施工すればよい。加熱アスファルト混合物として使用する場合の締固め温度は、ポリエステルの軟化点よりも高い温度が好ましく、好ましくは１００℃以上、より好ましくは１２０℃以上、更に好ましくは１３０℃以上であり、そして、好ましくは２００℃以下、より好ましくは１８０℃以下である。
　前述した実施形態に関し、本明細書は更に以下のアスファルト組成物、アスファルト混合物等を開示する。以下、「含有する」及び「含む」は、「から成る」と置き換え可能であるものとする。
＜１＞　アスファルト、熱可塑性エラストマー及びポリエステルを含有してなり、
　前記ポリエステルが、９０℃以上１４０℃以下の軟化点、及び４０℃以上８０℃以下のガラス転移点を有し、
　前記ポリエステルの比率が、アスファルト１００質量部に対し１質量部以上１７質量部以下である、アスファルト組成物。
＜２＞　前記ポリエステルが、ビスフェノールＡのアルキレンオキシド付加物を６０モル％以上含むアルコール成分由来の構成単位と、カルボン酸成分由来の構成単位とを含む、＜１＞に記載のアスファルト組成物。
＜３＞　前記ポリエステルが、芳香族ジカルボン酸化合物を、カルボン酸成分中５０モル％以上含む、＜２＞に記載のアスファルト組成物。
＜４＞　前記ポリエステルが、脂肪族ジカルボン酸化合物を、カルボン酸成分中５０モル％以上含む、＜２＞に記載のアスファルト組成物。
＜５＞　前記ポリエステルが、１ｍｇＫＯＨ／ｇ以上７０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下の水酸基価を有する、＜１＞～＜４＞のいずれかに記載のアスファルト組成物。
＜６＞　前記熱可塑性エラストマーが、スチレン／ブタジエンブロック共重合体、スチレン／ブタジエン／スチレンブロック共重合体、スチレン／ブタジエンランダム共重合体、スチレン／イソプレンブロック共重合体、スチレン／イソプレン／スチレンブロック共重合体、スチレン／イソプレンランダム共重合体、エチレン／酢酸ビニル共重合体、及び、エチレン／アクリル酸エステル共重合体からなる群より選択される少なくとも１種である、＜１＞～＜５＞のいずれかに記載のアスファルト組成物。
＜７＞　前記熱可塑性エラストマーが、スチレン／ブタジエンブロック共重合体、スチレン／ブタジエン／スチレンブロック共重合体、スチレン／ブタジエンランダム共重合体、スチレン／イソプレンブロック共重合体、スチレン／イソプレン／スチレンブロック共重合体、及びスチレン／イソプレンランダム共重合体からなる群より選択される少なくとも１種である、＜１＞～＜６＞のいずれかに記載のアスファルト組成物。
＜８＞　＜１＞～＜７＞のいずれかに記載のアスファルト組成物と、骨材と、を含むアスファルト混合物。
＜９＞　加熱した骨材と、アスファルトと、熱可塑性エラストマーと、ポリエステルとを混合する工程を含む、アスファルト混合物の製造方法であって、
　前記ポリエステルが、９０℃以上１４０℃以下の軟化点、及び４０℃以上８０℃以下のガラス転移点を有し、
　前記ポリエステルの比率が、アスファルト１００質量部に対し１質量部以上１７質量部以下である、アスファルト混合物の製造方法。
＜１０＞　前記混合する工程において、
　（ｉ）加熱した骨材に、アスファルト及び熱可塑性エラストマーを添加及び混合した後、ポリエステルを添加及び混合する、又は、
　（ii）加熱した骨材に、アスファルト、熱可塑性エラストマー及びポリエステルを同時に添加及び混合する、＜９＞に記載のアスファルト混合物の製造方法。
＜１１＞　前記ポリエステルが、ビスフェノールＡのアルキレンオキシド付加物を６０モル％以上含むアルコール成分由来の構成単位と、カルボン酸成分由来の構成単位とを含む、＜９＞又は＜１０＞に記載のアスファルト混合物の製造方法。
＜１２＞　前記ポリエステルが、芳香族ジカルボン酸化合物を、カルボン酸成分中５０モル％以上含む、＜１１＞に記載のアスファルト混合物の製造方法。
＜１３＞　前記ポリエステルが、脂肪族ジカルボン酸化合物を、カルボン酸成分中５０モル％以上含む、＜１１＞に記載のアスファルト混合物の製造方法。
＜１４＞　前記ポリエステルが、１ｍｇＫＯＨ／ｇ以上７０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下の水酸基価を有する、＜９＞～＜１３＞のいずれかに記載のアスファルト混合物の製造方法。
＜１５＞　前記熱可塑性エラストマーが、スチレン／ブタジエンブロック共重合体、スチレン／ブタジエン／スチレンブロック共重合体、スチレン／ブタジエンランダム共重合体、スチレン／イソプレンブロック共重合体、スチレン／イソプレン／スチレンブロック共重合体、スチレン／イソプレンランダム共重合体、エチレン／酢酸ビニル共重合体、及び、エチレン／アクリル酸エステル共重合体からなる群より選択される少なくとも１種である、＜９＞～＜１４＞のいずれかに記載のアスファルト混合物の製造方法。
＜１６＞　前記熱可塑性エラストマーが、スチレン／ブタジエンブロック共重合体、スチレン／ブタジエン／スチレンブロック共重合体、スチレン／ブタジエンランダム共重合体、スチレン／イソプレンブロック共重合体、スチレン／イソプレン／スチレンブロック共重合体、及びスチレン／イソプレンランダム共重合体からなる群より選択される少なくとも１種である、＜９＞～＜１５＞のいずれかに記載のアスファルト混合物の製造方法。
＜１７＞＜１＞～＜７＞のいずれかに記載のアスファルト組成物の道路舗装への使用。
＜１８＞＜８＞のいずれかに記載のアスファルト混合物の道路舗装への使用。
　樹脂等の各物性値については次の方法により測定、評価した。
［測定方法］
〔ポリエステルの酸価、及び水酸基価〕
　ポリエステルの酸価、及び水酸基価は、ＪＩＳ　Ｋ　００７０：１９９２の方法に基づき測定した。但し、測定溶媒のみＪＩＳ　Ｋ　００７０：１９９２の規定のエタノールとエーテルの混合溶媒から、アセトンとトルエンの混合溶媒（アセトン：トルエン＝１：１（容量比））に変更した。
〔ポリエステルの軟化点及びガラス転移点〕
（１）軟化点
　フローテスター「ＣＦＴ－５００Ｄ」（株式会社島津製作所製）を用い、１ｇの試料を昇温速度６℃／分で加熱しながら、プランジャーにより１．９６ＭＰａの荷重を与え、直径１ｍｍ、長さ１ｍｍのノズルから押し出した。温度に対し、フローテスターのプランジャー降下量をプロットし、試料の半量が流出した温度を軟化点とした。
（２）ガラス転移点
　示差走査熱量計「Ｑ－１００」（ティー　エイ　インスツルメント　ジャパン株式会社製）を用いて、試料０．０１～０．０２ｇをアルミパンに計量し、２００℃まで昇温し、その温度から降温速度１０℃／分で０℃まで冷却した。次に昇温速度１０℃／分で１５０℃まで昇温しながら測定した。吸熱の最大ピーク温度以下のベースラインの延長線とピークの立ち上がり部分からピークの頂点までの最大傾斜を示す接線との交点の温度をガラス転移点とした。
［評価］
〔耐久性〕
　耐久性試験に用いたハンブルクホイールトラッキング試験機（荷重７０５Ｎ、鉄輪幅　４７ｍｍ、線圧１５０Ｎ/ｃｍ）６０℃に設定した温水に前記供試体を浸漬し、タイヤ通過回数１０，０００回、２０，０００回時の変位量を測定した。測定条件は、浸漬温度以外はＡＡＳＨＴＯ　Ｔ－３２４－０４（２００８）に準じた。
　交通状況によって一概には言えないが、タイヤ通過回数２０，０００回において０．５ｍｍの変位量は耐用年数１～２年に相当し、実用的な耐久性において区別できる有意差である。
製造例Ａ１～Ａ３（樹脂Ａ－１～Ａ－３）
　表１に示すポリエステルのアルコール成分と、テレフタル酸を、温度計、ステンレス製撹拌棒、流下式コンデンサー及び窒素導入管を装備した５リットル容の四つ口フラスコに入れ、窒素雰囲気にてジ（２－エチルヘキサン酸）錫（II） ２０ｇ、及び没食子酸２ｇを添加し、マントルヒーター中で３時間かけて２３５℃まで昇温を行い２３５℃到達後７時間保持した後８．０ｋＰａにて１時間減圧反応を行った。その後、１８０℃まで冷却後、残りの酸を投入し、２１０℃まで２時間かけて昇温後２１０℃で１時間保持し、８．０ｋＰａにて減圧反応を行った後、表に示す軟化点に達するまで反応を行い、目的の樹脂Ａ－１～Ａ－３を得た。
製造例Ａ４，Ａ６，Ａ７（樹脂Ａ－４、Ａ－６、Ａ－７）
　表１に示すポリエステルのアルコール成分と、カルボン酸成分を、温度計、ステンレス製撹拌棒、流下式コンデンサー及び窒素導入管を装備した５リットル容の四つ口フラスコに入れ、窒素雰囲気にてジ（２－エチルヘキサン酸）錫（II） ２０ｇ、没食子酸２ｇ、及びｔ－ブチルカテコール２ｇを添加し、マントルヒーター中で５時間かけて２１０℃まで昇温を行い２１０℃到達後２時間保持した後８．０ｋＰａにて減圧反応を行った後、表に示す軟化点に達するまで反応を行い、目的の樹脂Ａ－４、Ａ－６、Ａ－７を得た。
製造例Ａ５（樹脂Ａ－５）
　表１に示すポリエステルのアルコール成分と、テレフタル酸を、温度計、ステンレス製撹拌棒、流下式コンデンサー及び窒素導入管を装備した５リットル容の四つ口フラスコに入れ、窒素雰囲気にてジ（２－エチルヘキサン酸）錫（II） ２０g、及び没食子酸２gを添加し、マントルヒーター中で１０時間かけて２３５℃まで昇温を行い２３５℃到達後５時間保持した後８．０ｋＰａにて１時間減圧反応を行った。その後、１８０℃まで冷却後、フマル酸、アジピン酸、及びｔ－ブチルカテコール２ｇを投入し、２１０℃まで２時間かけて昇温後２１０℃で１時間保持し、８．０ｋＰａにて減圧反応を行った後、表に示す軟化点に達するまで反応を行い、目的の樹脂Ａ－５を得た。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
実施例Ａ１
　バインダ混合物として、１８０℃に加熱したＳＢＳ　３質量％含有改質アスファルト（メキシコ　ＦＥＳＰＡ製）２２００ｇを３Ｌのステンレス容器に入れて１００ｒｐｍで撹拌し、その中に分散剤「ソルスパース１１２００」（ルブリゾール社製、塩基性官能基を有する高分子分散剤、塩基価３７ｍｇＫＯＨ／ｇ）３．４ｇ添加した。その後、ポリエステルを６８ｇ徐々に添加し、５００ｒｐｍにて２時間撹拌し、アスファルト組成物ＡＳ－１を作製した。作製したアスファルト組成物ＡＳ－１の成分比率を表２に示した。
　次に１９０℃に加熱したＬａ　Ｖｅｇａ(メキシコ)産骨材（骨材の組成は以下を参照）をアスファルト用混合機に入れ、１９０℃にて３０秒間混合した。
　次いで前記アスファルト組成物ＡＳ－１　５５２ｇを加え、アスファルト用混合機にて２分間混合した。得られたアスファルト混合物を１８０℃で２時間保管後、ジャイロコンパクター（円形成形機　クーパー社製　荷重６００ｋＰａ、１００回転圧）にいれ、供試体を得た。各種評価試験を行い、その結果を表３に示した。
＜Ｌａ　Ｖｅｇａ(メキシコ)産骨材の組成＞
　　通過質量％：
　　　　ふるい目　１９　　　ｍｍ：　１００　　質量％
　　　　ふるい目　１２．５　ｍｍ：　　８１．３質量％
　　　　ふるい目　　９．５　ｍｍ：　　６８．１質量％
　　　　ふるい目　　４．７５ｍｍ：　　４５．１質量％
　　　　ふるい目　　２．３６ｍｍ：　　３１．３質量％
　　　　ふるい目　　１．１８ｍｍ：　　１８．５質量％
　　　　ふるい目　　０．６　ｍｍ：　　１１．５質量％
　　　　ふるい目　　０．３　ｍｍ：　　　８．１質量％
　　　　ふるい目　　０．１５ｍｍ：　　　６．１質量％
　　　　ふるい目　　０．０７５ｍｍ：　　４．５質量％
実施例Ａ２～Ａ６，Ａ８、比較例Ａ１～Ａ４
　表２、３に示した種類及び量の成分としたこと以外、実施例Ａ１と同様にして、供試体を得た。各種評価試験を行い、その結果を表３に示した。
実施例Ａ７
　バインダ混合物として、１８０℃に加熱したＳＢＳ　２．２質量％含有改質アスファルト（メキシコ　ＡＲＯ社製）２２００ｇを３Ｌのステンレス容器に入れて１００ｒｐｍで撹拌し、その中に分散剤「ソルスパース１１２００」（ルブリゾール社製）３．４ｇ添加した。その後、ポリエステル（樹脂Ａ－１）を６８ｇ徐々に添加し、５００ｒｐｍにて２時間撹拌し、アスファルト組成物ＡＳ－７を作製した。作製したアスファルト組成物ＡＳ－７の成分比率を表２に示した。
　１９０℃に予め加熱したＣａｒｒｅｔｅｒａ産骨材（骨材Ｇｒａｖa　２３００ｇ、骨材Ｓｅｌｌｏ　２３００ｇ、骨材Ａｒｅｎａ　４６００ｇ（骨材の組成は、以下を参照））９２００ｇをアスファルト用混合機に入れ、１９０℃にて３０秒間混合した。次いで前記アスファルト組成物６４０ｇを加え、アスファルト用混合機にて２分間混合した。得られたアスファルト混合物を１８０℃で２時間保管後、ジャイロコンパクター（円形成形機　クーパー社製　荷重６００ｋＰａ、１００回転圧）にいれ、供試体を得た。各種評価試験を行い、その結果を表３に示した。
＜Ｃａｒｒｅｔｅｒａ（メキシコ）産骨材の組成＞
　　通過質量％：
　　　　ふるい目　１９　　　ｍｍ：　９８．７質量％
　　　　ふるい目　１２．５　ｍｍ：　８４．４質量％
　　　　ふるい目　　９．５　ｍｍ：　７６．７質量％
　　　　ふるい目　　４．７５ｍｍ：　５７．５質量％
　　　　ふるい目　　２．３６ｍｍ：　３４．３質量％
　　　　ふるい目　　１．１８ｍｍ：　２２．６質量％
　　　　ふるい目　　０．６　ｍｍ：　１３．８質量％
　　　　ふるい目　　０．３　ｍｍ：　１０．３質量％
　　　　ふるい目　　０．１５ｍｍ：　　７．８質量％
　　　　ふるい目　　０．０７５ｍｍ：　４．６質量％
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000004
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000005
実施例Ｂ１
　１９０℃に予め加熱したＣａｒｒｅｔｅｒａ産骨材（粗骨材Ｇｒａｖa２３００ｇ、粗骨材Ｓｅｌｌｏ２３００ｇ、細骨材Ａｒｅｎａ４６００ｇ（骨材の組成は前述のとおり））をアスファルト用混合機に入れ、１９０℃にて３０秒間混合した。次いでＳＢＳ　２．２質量％含有改質アスファルト（メキシコ　ＡＲＯ社製）６４０ｇを加え、アスファルト用混合機にて１分間混合した。次に樹脂Ａ－１を２０ｇ添加し１分間混合した。得られたアスファルト混合物を１８０℃で２時間保管後、ジャイロコンパクター（円形成形機　クーパー社製　荷重６００ｋＰａ、１００回転圧）にいれ、供試体を得た。耐久性試験を行い、タイヤ通過回数２０，０００回時の変位量は、６ｍｍであった。
比較例Ｂ１
　１９０℃に加熱したＣａｒｒｅｔｅｒａ産骨材（粗骨材Ｇｒａｖa２３００ｇ、粗骨材Ｓｅｌｌｏ２３００ｇ、細骨材Ａｒｅｎａ４６００ｇ（骨材配合設計は前述のとおり））をアスファルト用混合機に入れ、１９０℃にて３０秒間混合した。次いでＳＢＳ　２．２％改質アスファルト６６０ｇを加え、アスファルト用混合機にて１分間混合した。得られたアスファルト混合物を１８０℃で２時間保管後、ジャイロコンパクター（円形成形機　クーパー社製　荷重６００ｋＰａ、１００回転圧）にいれ、供試体を得た。耐久性試験を行い、タイヤ通過回数２０，０００回時の変位量は、１０ｍｍであった。
　以上、実施例によれば、比較例と比較して、耐久性に優れることが理解できる。

Claims (10)

  1. 　アスファルト、熱可塑性エラストマー及びポリエステルを含有してなり、
    　前記ポリエステルが、９０℃以上１４０℃以下の軟化点、及び４０℃以上８０℃以下のガラス転移点を有し、
    　前記ポリエステルの比率が、アスファルト１００質量部に対し１質量部以上１７質量部以下である、アスファルト組成物。
  2. 　前記ポリエステルが、ビスフェノールＡのアルキレンオキシド付加物を６０モル％以上含むアルコール成分由来の構成単位と、カルボン酸成分由来の構成単位とを含む、請求項１に記載のアスファルト組成物。
  3. 　前記ポリエステルが、芳香族ジカルボン酸化合物を、カルボン酸成分中５０モル％以上含む、請求項２に記載のアスファルト組成物。
  4. 　前記ポリエステルが、脂肪族ジカルボン酸化合物を、カルボン酸成分中５０モル％以上含む、請求項２に記載のアスファルト組成物。
  5. 　前記ポリエステルが、１ｍｇＫＯＨ／ｇ以上７０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下の水酸基価を有する、請求項１～４のいずれかに記載のアスファルト組成物。
  6. 　前記熱可塑性エラストマーが、スチレン／ブタジエンブロック共重合体、スチレン／ブタジエン／スチレンブロック共重合体、スチレン／ブタジエンランダム共重合体、スチレン／イソプレンブロック共重合体、スチレン／イソプレン／スチレンブロック共重合体、スチレン／イソプレンランダム共重合体、エチレン／酢酸ビニル共重合体、及び、エチレン／アクリル酸エステル共重合体からなる群より選択される少なくとも１種である、請求項１～５のいずれかに記載のアスファルト組成物。
  7. 　前記熱可塑性エラストマーが、スチレン／ブタジエンブロック共重合体、スチレン／ブタジエン／スチレンブロック共重合体、スチレン／ブタジエンランダム共重合体、スチレン／イソプレンブロック共重合体、スチレン／イソプレン／スチレンブロック共重合体、及びスチレン／イソプレンランダム共重合体からなる群より選択される少なくとも１種である、請求項１～６のいずれかに記載のアスファルト組成物。
  8. 　請求項１～７のいずれかに記載のアスファルト組成物と、骨材と、を含むアスファルト混合物。
  9. 　加熱した骨材と、アスファルトと、熱可塑性エラストマーと、ポリエステルとを混合する工程を含む、アスファルト混合物の製造方法であって、
    　前記ポリエステルが、９０℃以上１４０℃以下の軟化点、及び４０℃以上８０℃以下のガラス転移点を有し、
    　前記ポリエステルの比率が、アスファルト１００質量部に対し１質量部以上１７質量部以下である、アスファルト混合物の製造方法。
  10. 　前記混合する工程において、
    　（ｉ）加熱した骨材に、アスファルト及び熱可塑性エラストマーを添加及び混合した後、ポリエステルを添加及び混合する、又は、
    　（ii）加熱した骨材に、アスファルト、熱可塑性エラストマー及びポリエステルを同時に添加及び混合する、請求項９に記載のアスファルト混合物の製造方法。
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