WO2016208970A1

WO2016208970A1 - 만곡형 전극 조립체 제조 방법

Info

Publication number: WO2016208970A1
Application number: PCT/KR2016/006643
Authority: WO
Inventors: 최순형; 최정석
Original assignee: LG Chem Ltd
Current assignee: LG Chem Ltd
Priority date: 2015-06-23
Filing date: 2016-06-23
Publication date: 2016-12-29
Anticipated expiration: 2017-12-23
Also published as: CN107810569B; JP6596504B2; EP3261162A4; CN107810569A; EP3261162A1; US10566604B2; JP2018511144A; EP3261162B1; TWI641176B; KR20170000368A; TW201711253A; KR101963763B1; US20180076442A1

Abstract

본 발명은 전기 화학 소자용 전극 조립체를 제조하는 방법에 대한 것이다. 더욱 상세하게는 일정한 곡률 반경을 갖도록 곡면이 형성된 만곡형 전극 조립체를 제조하는 방법에 대한 것이다. 본원 발명에 따라, 만곡형 전극 조립체는 일정한 곡률 반경(R)을 갖는 복수의 만곡형 단위셀을 적층하여 제조되므로 평면형상의 전극 조립체를 구부려서 제조된 전극 조립체에 비해 본원 변형력이 낮고 형태 안정성이 높다. 또한, 하나의 전극 조립체에 포함되는 단위셀들이 일정한 조건의 롤 라미네이션 공정에 따라 곡면을 갖도록 제조되며, 이들의 곡률 반경(R)이 동일하거나 곡률 반경(R)의 차이가 적으므로 단위셀을 무리하게 변형시키지 않으면서도 소망하는 곡률 반경(R)을 갖는 전극 조립체를 용이하게 제조할 수 있다.

Description

만곡형 전극 조립체 제조 방법

본 출원은 2015년 6월 23일에 출원된 한국특허출원 제10-2015-0089126호에 기초한 우선권을 주장한다. 본 발명은 전기 화학 소자용 전극 조립체를 제조하는 방법에 대한 것이다. 더욱 상세하게는 일정한 곡률 반경을 갖도록 곡면이 형성된 만곡형 전극 조립체를 제조하는 방법에 대한 것이다.

PDA, 이동 전화, 노트북 컴퓨터 등 정보 통신의 위한 휴대용 전자 기기나 전기 자전거, 전기 자동차 등에 필요한 이차 전지의 수요가 급증하고 있고, 이러한 전자 기기의 소형화 및 경량화 추세에 따라 소형 경량이면서 에너지 밀도가 높고, 고용량으로 충방전 가능한 이차 전지가 실용화되고 있다.

상기 이차 전지의 대표적인 형상으로는 얇은 두께로 휴대폰 등과 같은 전자 기기에 적용될 수 있는 각형이나 파우치형과 같은 리튬 이온 이차 전지를 들 수 있다. 그러나 각형이나 파우치형과 같은 이차 전지는 평면 형태로 내부 공간을 효율적으로 사용할 수 없으며, 다양한 형상 및 사이즈의 이차 전지에 맞추어 적용될 수 없다. 따라서 유선형과 같은 형상 및/또는 사이즈를 갖는 휴대폰 등과 같은 전자 기기에 사용하기 위해 내부 공간을 효율적으로 사용하여 높은 용량을 갖는 형상의 배터리 셀 및 배터리 팩이 요구된다.

종래 만곡형 전지를 제조하는 방법으로는 평판형 전극 조립체나 전지를 제조하고 이를 만곡형 지그로 가압하여 만곡형 전지를 제조하는 방식이 사용되었다.

이와 관련하여 종래 전극 조립체에 곡면을 형성하는 기술이 일부 존재한다. 예를 들어, 미국 특허출원공개 제2007/009595호는 젤리-롤형 전극 조립체 에 있어서 권회축에 수직한 단면이 만곡 형상을 갖는 전지를 개시하고 있다. 상기 기술에 따르면 만곡 형상은 오목형 히터와 볼록형 히터를 이용한 열압착 성형을 통해 달성됨을 기재하고 있다.

또한, 한국 공개 특허 2014-0101888도 만곡형인 한 쌍의 지그에 평면 형상의 전해액이 주입된 배터리 셀을 장착한 후 가압하여 만곡 형상을 갖는 전지를 제조하는 방법을 개시하고 있다.

일반적으로 다수의 판상형 적층체들을 소정의 곡률 반경으로 함께 구부리면 내층 적층체의 변형량이 외측 적층체의 변형량에 비해 상대적으로 크다. 반면에 이차 전지는 충방전 과정에서 극판에 도포되어 있는 활물질들이 팽창과 수축을 반복하게 되므로 소정의 형태로 변형 상태를 유지하기가 용이하지 않다. 따라서 곡률 반경이 작은 구조, 즉, 휨 상태가 상대적으로 큰 구조의 이차 전지에서는 반복적인 충방전 과정에서 휨 상태가 복원되는 경향이 나타날 수 있으며, 이 경우에는 극판들의 단부가 셀 케이스에 의해 가압되면서 많은 힘을 받아 분리막을 관통하여 단락을 유발할 수 있다.

셀 중앙부에 응력이 집중되게 되어 뒤틀림 등의 변형이 발생될 수 있고, 특히 곡률 반경이 작아질수록 이러한 경향이 증가되므로 제조할 수 있는 형상의 범위가 극히 제한적이다. 또한, 전지의 지속적인 충방전에 따라 전극판의 수축 및 팽창되면서 전극 조립체의 형태 변화를 가속화시킬 우려가 있다. 따라서 형태 안정성이 우수한 만곡형 전지를 제조하는 방법에 대한 신규 개발이 요청되고 있다.

본 발명의 목적은 상기와 같은 종래 기술의 문제점과 과거로부터 요청되어온 기술적 과제를 해결하는 것으로서, 구체적으로는 형태 안정성이 우수한 만곡형 전극 조립체를 제조하는 방법을 제공하는 것을 목적으로 한다. 본 발명의 다른 목적 및 장점들은 하기 설명에 의해서 이해될 수 있을 것이다. 또한, 본 발명의 목적 및 장점들은 특허청구범위에서 기재되는 수단 또는 방법, 및 이의 조합에 의해 실현될 수 있음을 쉽게 알 수 있을 것이다.

본 발명은 상기 기술적 과제를 해결하기 위한 만곡형 전극 조립체의 제조 방법을 제공한다.

본 발명의 제1 구현예에 따르면, 상기 만곡형 전극 조립체의 제조 방법은,

(S1) 하나 이상의 음극, 하나 이상의 양극 및 하나 이상의 분리막을 포함하며, 여기에서 음극과 양극은 분리막이 개재되어 전기적으로 절연된 상태로 적층된 적층 구조체를 준비하는 단계; 및

(S2) 상기 적층 구조체를 한 쌍의 압착 롤러 사이로 통과시켜 압착하는 압착 공정을 수행하여 단위셀을 준비하는 단계; 를 포함하며,

상기 (S2) 단계를 통해 수득된 단위셀은 곡률 반경(R)로 만곡된 형태를 갖는 것이다.

본 발명의 제2 구현예는, 상기 제1 구현예에 있어서, (S3) 상기 (S2)를 통해 수득된 둘 이상의 단위셀들을 적층하고 압착하는 단계를 더 포함하는 것이다.

본 발명의 제3 구현예는, 상기 제1 내지 제2 구현예 중 어느 하나에 있어서, 상기 (S2) 단계를 수행하기 전 단위셀이 곡률 반경(R)으로 만곡된 형태를 가질 수 있도록 롤 라미네이션 공정의 조건이 설정되는 단계(S2') 더 포함한다.

본 발명의 제4 구현예는 제1 내지 제3 구현예 중 어느 하나에 있어서, 상기 (S2) 단계가 가열 조건에서 수행되는 것이다.

본 발명의 제5 구현예는, 제1 내지 제4 구현예 중 어느 하나에 있어서, 상기 (S2)의 압착 롤러가 설정된 온도, 압력 및/또는 롤러의 회전 속도를 제어할 수 있는 제어 장치가 구비된 것이다.

본 발명의 제6 구현예는, 상기 제2 내지 제5 구현예 중 어느 하나에 있어서, 상기 단위셀들이 동일한 온도, 압력 및/또는 롤러 회전 속도로 제어된 (S2) 단계를 통해 수득되는 것이다.

본 발명의 제7 구현예는, 상기 제2 내지 제6 구현예 중 어느 하나에 있어서, 상기 (S3) 단계가 만곡형 지그를 이용하여 수행되며, 상기 지그는 a) 상기 전극 적층체가 안착되며 열압착시 상기 전극 적층체를 상방 지지하는 하부 지그와 상기 b) 전극 적층체를 하방 가압하는 상부 지그를 구비하며, 상기 하부 지그와 상부 지그는 곡률 반경(R)을 갖는 것이다.

본 발명의 제8 구현예는, 상기 제7 구현예에 있어서, 상기 상부 지그와 하부 지그는 압착시 서로 포개어질 수 있도록 동일한 방향으로 만곡된 것이다.

또한, 본 발명의 제9 구현예는 곡률 반경(R)을 갖는 복수의 단위셀들을 적층하여 만곡형 전극 조립체를 제조 하는 방법에 대한 것이다. 상기 제9 구현예에 있어서, 상기 단위셀들 중 최장 곡률 반경(R1)을 갖는 단위셀과 최단 곡률 반경(R2)을 갖는 단위셀의 곡률 반경의 차이를 나타내는 곡률 반경의 최대차는 10% 이내인 것이다.

본 발명의 제10 구현예는 상기 제9 구현예에 있어서, 상기 곡률 반경의 최대차가 하기 식 2을 통해 계산되는 것이다.

[식 2]

마지막으로 본 발명의 제11 구현예는, 상기 제9 내지 제10 구현예에 있어서, 상기 단위셀이 롤 라미네이션에 공정에 의해 기설정된 곡률 반경(R)을 갖도록 만곡되어 준비되는 것이다.

본원 발명에 따라, 만곡형 전극 조립체는 일정한 곡률 반경(R)을 갖는 복수의 만곡형 단위셀을 적층하여 제조되므로 평면형상의 전극 조립체를 구부려서 제조된 전극 조립체에 비해 본원 변형력이 낮고 형태 안정성이 높다. 또한, 하나의 전극 조립체에 포함되는 단위셀들이 일정한 조건의 롤 라미네이션 공정에 따라 곡면을 갖도록 제조되며, 이들의 곡률 반경(R)이 동일하거나 곡률 반경(R)의 차이가 적으므로 단위셀을 무리하게 변형시키지 않으면서도 소망하는 곡률 반경(R)을 갖는 전극 조립체를 용이하게 제조할 수 있다.

첨부된 도면은 발명의 바람직한 실시예를 예시하는 것이며, 상세한 설명과 함께 본 발명의 원리를 설명하는 것으로, 발명의 범위가 이에 국한되는 것은 아니다. 한편, 본 명세서에 수록된 도면에서의 요소의 형상, 크기, 축척 또는 비율 등은 보다 명확한 설명을 강조하기 위해서 과장될 수 있다.

도 1은 본원 발명의 구체적인 일 실시양태에 따른 전극 조립체 제조 방법의 공정 흐름도이다.

도 2는 본 발명의 구체적인 일 실시양태에 따른 단위 셀 제조 공정을 도식화하여 나타낸 것이다.

도 3은 본 발명의 구체적인 일 실시양태에 따른 전극 조립체 제조 공정을 도식화 하여 나타낸 것이다.

도 4는 서로 다른 단위셀의 곡률 반경 차이를 도시한 것이다.

이하 첨부된 도면을 참조하여 본원 발명을 상세하게 설명한다. 본 명세서 및 특허청구범위에 사용된 용어 또는 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니되며, 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다. 따라서, 본 명세서에 기재된 실시예와 도면에 도시된 구성은 본 발명의 가장 바람직한 일 실시예에 불과할 뿐이고 본 발명의 기술적 사상을 모두 대변하는 것은 아니므로, 본 출원시점에 있어서 이들을 대체할 수 있는 다양한 균등물과 변형예들이 있을 수 있음을 이해하여야 한다.

본원 발명은 곡률 반경(R)을 갖도록 구부러진 만곡형 전극 조립체를 제조하는 방법을 제공한다. 상기 제조 방법은 기설정된 곡률 반경(R)을 갖는 만곡형의 단위셀들을 제조한 후 이들을 둘 이상 적층하여 곡률 반경(R)을 갖는 만곡형 전극 조립체를 제조하는 것을 특징으로 한다. 본 발명의 제조 방법에 의해 제조된 전극 조립체는 만곡 형태를 유지하는 형태 안정성이 매우 우수하다.

도 1은 본 발명에 따른 상기 만곡형 전극 조립체의 제조 방법을 나타낸 공정 흐름도를 나타낸 것이다. 도 1을 참조하면, 본 발명에 따른 만곡형 전극 조립체의 제조 방법은 하기 (S1) 내지 (S3) 단계를 포함한다:

(S1) 음극, 양극 및 분리막을 포함하는 적층 구조체를 준비하는 단계;

(S2) 상기 적층 구조체를 압착하여 단위셀을 준비하는 단계; 및

(S3) 상기 (S2)를 통해 수득된 둘 이상의 단위셀들을 적층하고 압착하는 단계.

본 발명의 구체적인 일 실시양태에 따르면, 상기 적층 구조체는 하나 이상의 음극, 하나 이상의 양극 및 하나 이상의 분리막을 포함할 수 있으며, 음극과 양극은 분리막에 의해 전기적으로 절연상태를 유지하도록 적층된다.

본 발명의 구체적인 일 실시양태에 있어서, 상기 (S2) 단계는 한 쌍의 롤러가 구비된 압착 부재를 이용하여 수행될 수 있다. 상기 상기 압착 부재는, 예를 들어, 롤 라미네이션 장치일 수 있다. 상기 적층 구조체는 롤 라미네이션 장치에 구비된 한 쌍의 롤러 사이를 통과하며 압착되어 음극, 양극 및 분리막이 서로 결착된 형태의 단위셀을 형성한다. 본 발명의 구체적인 일 실시양태에 따른 상기 압착은 가열 조건하에서 수행될 수 있다.

본 발명에 있어서, 상기 만곡형 전극 조립체 제조 방법은 단위셀들에 부여될 곡률 반경(R)을 미리 설정하고 단위셀들이 이러한 기설정된 곡률 반경(R)을 갖도록 하기 위해 공정 조건을 제어할 수 있다. 예를 들어 상기 압착 공정시의 온도 조건, 압력 조건, 및/또는 롤러의 회전 속도 등을 조절함으로써 단위셀들이 기설정된 곡률 반경(R)을 갖도록 구부러져 곡면을 가질 수 있다. 본 발명의 구체적인 일 실시양태에 따르면 상기 곡면은 원이나 타원의 호(arc)의 형태일 수 있다.

상기 단위셀은 이 자체로 소정의 만곡 형상을 갖는 전지 케이스에 장입되어 만곡형의 전지를 제조할 수 있다. 또는 본 발명의 다른 측면에 따라서, 상기 단위셀들을 둘 이상 적층함으로써 소정의 곡률 반경(R)을 갖는 만곡형 전극 조립체를 제조할 수 있다.

본 발명에 있어서, 상기 양극은 예를 들어 알루미늄(Al) 재질의 양극 집전체 및 이의 일측 표면 또는 양측 표면에 양극 활물질이 도포되어 형성된 양극 활물질층을 포함할 수 있다. 마찬가지로 음극은 구리 재질의 집전체 및 이의 일측 표면에 음극 활물질이 도포되어 형성된 음극 활물질층을 포함할 수 있다.

상기 양극 활물질로는 예를 들어, 들어, LiCoO₂, LiNiO₂, LiNi₁ _-yCo_yO₂(0<y<1), LiMO₂(M=Mn, Fe 등), Li(Ni_aCo_bMn_c)O₂(0<a<1, 0<b<1, 0<c<1, a+b+c=1), LiNi₁ _- _yMn_yO₂(O≤y<1) 등의 층상형 양극 활물질; LiMn₂O₄, LiMn₂ _- _zCo_zO₄ (0<z<2), LiMn₂ _- _zNi_zO₄(0<z<2), Li(Ni_aCo_bMn_c)O₄(0<a<2, 0<b<2, 0<c<2, a+b+c=2) 등의 스피넬형 양극 활물질; LiCoPO₄, LiFePO₄ 등의 올리빈형 양극 활물질 등이 이용될 수 있다.

또한, 상기 음극 활물질로는 예를 들어, 석유코크(petroleum coke), 활성화 탄소(activated carbon), 그라파이트(graphite), 난흑연화 탄소, 흑연계 탄소 등의 탄소계 물질; Li_xFe₂O₃(0≤x≤1), Li_xWO₂ (0≤x≤1), Sn_xMe₁ _- _xMe'_yO_z (Me: Mn, Fe, Pb, Ge; Me': Al, B, P, Si, 주기율표의 1족, 2족, 3족 원소, 할로겐; 0<x≤1; 1≤y≤3; 1≤z≤8)의 금속 복합 산화물; 리튬 금속; 리튬 합금; 규소계 합금; 주석계 합금; SnO, SnO₂, PbO, PbO₂, Pb₂O₃, Pb₃O₄, Sb₂O₃, Sb₂O₄, Sb₂O₅, GeO, GeO₂, Bi₂O₃, Bi₂O₄, Bi₂O₅ 등의 산화물; 폴리아세틸렌 등의 도전성 고분자; Li-Co-Ni계 재료 등이 이용될 수 있다.

본 발명에 있어서, 상기 음극과 양극은 각각 음극탭 또는 양극탭의 전극탭이 형성될 수 있다. 상기 전극 탭은 예를 들어 상기 음극 집전체 및/또는 양극 집전체와 일체로 형성될 수 있는 것으로서, 전극 활물질이 도포되지 않은 무지부 영역에 해당한다. 즉, 상기 전극 탭(T)은 집전체의 표면 중 전극 활물질이 도포되지 않은 영역에 해당하는 영역이 적절한 형상으로 타발되어 형성될 수 있다.

본 발명의 구체적인 일 실시양태에 있어서, 상기 분리막은 음극과 양극 사이의 전기적 접촉을 차단하면서 이온을 통과시키는 이온 전도성 배리어의 역할을 수행하는 것이다. 본 발명의 구체적인 일 실시양태에 따르면 상기 분리막은 복수의 미세 기공을 갖는 다공성 고분자 기재를 포함할 수 있다. 더 나아가 분리막은 상기 다공성 고분자 기재의 표면에 복수의 무기물 입자와 고분자 바인더 수지를 포함하는 다공성 코팅층이 형성될 수 있다. 상기 다공성 코팅층은 코팅층 내에 무기물 입자들이 바인더 수지를 매개로 하여 점결착 및/또는 면결착 되어 집적된 층으로서 상기 코팅층은 무기 입자들 사이의 인터스티셜 볼륨(interstitial volume)에 기인한 다공성 구조를 갖는다.

상기 다공성 고분자 기재로는 예를 들어, 폴리올레핀, 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리부틸렌테레프탈레이트, 폴리아세탈, 폴리아미드, 폴리카보네이트, 폴리이미드, 폴리에테르에테르케톤, 폴리에테르설폰, 폴레페닐렌옥사이드, 폴리페닐렌설파이드, 폴리에틸렌나프탈렌과 같은 고분자 수지 중 적어도 어느 하나로 형성된 다공성 고분자 기재 등이 있으나 특별히 여기에 한정되는 것이 아니다. 또한, 상기 다공성 고분자 기재로는 고분자 수지를 용융하여 성막한 시트 형태의 필름이나 고분자 수지를 용융방사하여 얻은 필라멘트를 집적시킨 부직포 형태를 모두 사용할 수 있다. 바람직하게는 상기 고분자 수지를 용융/성형 하여 시트 형태로 제조된 다공성 고분자 기재인 것이다.

다음으로 본 발명의 구체적인 일 실시양태를 첨부된 도면을 참조하여 설명한다.

도 2는 롤 라미네이션 장치를 이용하여 만곡형의 단위셀을 제조하는 방법을 예시적으로 나타낸 것이다. 도 2를 참조하면, 음극, 양극 및 분리막이 순차적으로 적층된 상태로 롤 라미네이션 장치에 연속적으로 공급되고(S1) 롤러를 통과하면서 압착되어 음극, 양극 및 분리막이 결착된 단위셀이 제조된다(S2). 상기 롤러를 통과한 단위셀은 커터(50)에 의해 적절한 크기로 절단되어 준비될 수 있다.

본 발명의 구체적인 일 실시양태에 따르면, 상기 단위셀은 롤 라미네이션에 의해 압착되면서 롤러의 진행 방향을 따라 휘어져 만곡되어 소정의 곡률 반경(R)을 갖도록 곡면이 형성된다.

본 발명에 있어서, 단위셀(들)은 층상 구조를 가지며 각 층을 구성하는 음극, 양극, 분리막은 각각 상이한 재료를 포함하므로 롤 압착시 가하여지는 온도, 압력 및/또는 롤러의 회전 속도와 같은 공정 조건에 의해 각 층이 반응하는 정도, 예를 들어 수축되거나 인장되는 정도가 서로 다르다. 따라서, 이러한 공정 조건을 적절하게 제어함으로써 소정 곡률 반경(R)을 갖는 단위셀의 제조가 가능하다.

종래에는 평판형 전극 조립체나 전지를 만곡형 지그로 가압하여 만곡형의 전극 조립체나 전지를 제조하였다. 그러나 전술한 바와 같이, 이 경우에는 셀 중앙부에 응력이 집중되게 되어 뒤틀림 등의 변형이 발생되거나 형태 복원력에 의해 재차 원상태, 즉 편평한 상태로 회복되는 문제가 있었다.

종래 만곡형 전극 조립체 제조 방법과는 달리, 본원 발명은 단위셀이 일정한 곡률 반경(R)을 갖는 만곡 형태를 안정적으로 유지할 수 있도록 롤 라미네이션 공정 조건을 제어하는 방법을 채택하였다. 본 발명에 따른 구체적인 일 실시양태에 따르면, 롤 라미네이션 공정을 수행하기 전에 단위셀이 소망하는 곡률 반경(R)을 갖도록 공정 조건을 설정한 후, 설정된 공정 조건에 따라 단위셀을 제조할 수 있다. 동일한 롤 라미네이션 공정 조건에 따라 제조된 복수의 단위셀은 동일하거나 경우에 따라 차이가 적은 곡률 반경(R)을 가진다. 따라서 이들을 적절하게 적층하여 소정의 곡률 반경(R)을 갖는 만곡형 전극 조립체를 제조할 수 있다. 최종 생산된 만곡형 전극 조립체는 만곡형 단위셀을 적층하여 생산된 것이므로 종래 제조 방법에 따른 만곡형 전극 조립체에 비해 곡면 형태가 안정적으로 유지되며 형태 변형의 우려가 없다.

본 발명의 구체적인 일 실시양태에 따르면 상기 롤 라미네이션은 가열 조건하에서 수행될 수 있으며, 가열 온도는 소망하는 곡률 반경(R) 또는 만곡률에 따라 적절하게 제어될 수 있다.

본 발명의 구체적인 일 실시양태에 따르면 상기 (S2) 단계를 수행하기 전 단위셀에 소망하는 곡률 반경(R)이 형성될 수 있도록 롤 라미네이션 공정의 세부 조건, 예를 들어 가열 조건, 압력 조건 및/또는 롤러의 회전 속도 등을 적절하게 설정하는 단계(S2')을 더 포함할 수 있다.

후속 공정을 위해서 상기 (S2) 단계를 통해 동일하거나 일정한 범위 내에 속하는 곡률 반경을 갖는 복수의 단위체들을 제조할 수 있다. 이때 제조되는 복수의 단위셀들이 일정한 만곡률을 유지할 수 있도록, 즉 동일한 곡률 반경(R)을 갖거나 소정 오차 범위 내에 포함되는 곡률 반경(R)을 갖도록 하기 위해서 롤 라미네이션의 공정 조건은 소망하는 개수의 단위셀을 수득할 때 까지 일정하게 유지되는 것이 바람직하다. 이를 위해서 상기 롤러는 온도, 압력 및/또는 롤러의 회전 속도 등 공정 조건을 각각 또는 동시에 제어할 수 있는 제어 장치가 구비될 수 있다.

본 발명의 구체적인 일 실시양태에 따르면 단위셀에서 곡면의 만곡축은 롤러의 진행방향(MD)과 평행하게 형성될 수 있다. 또한 상기 만곡형 단위셀의 형상은 타원이나 원의 호 형상의 곡면으로 단위셀의 양측 단부가 동일한 방향으로 휘어져 있는 것, 즉, 수평면을 기준으로 둘 다 상방으로 휘어져 있거나 또는 하방으로 휘어져 있는 것을 의미한다.

본 발명의 구체적인 일 실시양태에 있어서 상기 단위셀은 최상부 및 최하부 전극층이 동일 극성인 바이셀일 수 있다. 또는 최상부와 최하부 전극층이 서로 다른 극성을 갖는 전극이 배치된 풀셀일 수 있다. 또한, 단위셀의 최상부 및/또는 최상부는 분리막이 배치될 수 있다.

본 발명의 구체적인 일 실시양태에 있어서, 상기 단위셀은 휘어진 곡면이 원형이거나 타원형의 일부인 호의 형태일 수 있다. 타원형인 경우 곡면 중앙부의 곡률 반경이 곡면 말단부의 곡률 반경에 비해 크거나 작을 수 있다.

도 3은 상기 (S2)를 통해 얻은 단위셀을 둘 이상 적층하여 전극 조립체를 제조하는 단계(S3)를 예시적으로 나타낸 것이다. 도 3을 참조하면, 상기 (S3)은 곡면을 갖는 한 쌍의 지그(60a, 60b)를 이용하여 수행될 수 있다. 본 발명의 구체적인 일 실시양태에 있어서, 상기 지그는 복수의 단위셀들이 안착되며 단위셀들의 압착시 단위셀들을 상방 지지하는 하부 지그(60a)와 단위셀들과 하부 지그를 하방 가압하는 상부 지그(b)를 포함한다. 또한, 하부 지그(60a)는 곡률 반경(R)을 갖는 오목부가 형성되고 상부 지그(60b)는 하부 지그(60a)와 포개어질 수 있도록 곡률 반경(R)을 갖는 볼록부가 형성되어 있다. 본 발명의 일 실시양태에 따르면 상기 지그의 곡률 반경(R)은 장착되는 단위셀들의 곡률 반경(R)과 동일하거나 단위셀들의 곡률 반경(R)에 대해 소정 오차 범위내의 곡률 반경(R)을 갖는 것이다.

본 발명의 바람직한 일 실시양태에 따르면, 상기 지그의 곡률 반경(R)은 바람직하게는 상기 (S2')에서 기설정된 곡률 반경(R)과 동일한 것일 수 있으며, 상기 지그를 이용한 압착 공정을 통해 (S2')에서 기설정된 곡률 반경(R)을 갖는 전극 조립체가 완성될 수 있다.

구체적인 일 실시양태에서, 단위셀들은 (S2')에서 기설정된 곡률 반경(R)과 완벽하게 일치하지 않고 소정 오차 범위 내에 속하는 다른 곡률 반경(R)을 가질 수 있다. 또는 적층되는 복수의 단위셀들의 곡률 반경(R)이 완벽하게 일치하지 않을 수 있다. 이에 따라 (S2')에서 기설정된 곡률 반경(R)과 동일한 곡률 반경(R)을 갖는 만곡형 지그로 상기 단위셀들을 압착하여 (S2')에서 기설정된 곡률 반경(R)에 따른 곡면이 형성된 만곡형 전극 조립체를 제조할 수 있다.

도 3을 참조하여 (S3)단계를 더욱 상세하게 설명하면, 우선 (S2)를 통해 복수의 단위셀들을 준비하고 이들을 순차적으로 적층하여 하부 지그(60a)에 장착한다. 이때 상기 복수의 단위셀들은 층의 배치가 서로 동일하거나 동일하지 않을 수 있다. 본 발명의 구체적인 일 실시양태에 있어서 상부에 배치되는 단위셀(100a)은 분리막/음극/분리막/양극의 구조로 되어 있고, 하부에 배치되는 단위셀(100a')은 분리막/음극/분리막/양극/분리막의 구조로 되어 있다. 이는 전극 조립체의 최상부와 최하부층에 분리막을 배치하기 위한 것이다. 또한, 구체적인 실시양태에서 전극 조립체의 최종 사용 목적에 따라 각 층의 배치는 적절하게 변경될 수 있다.

다음으로 하부 지그(60a)에 장착된 단위셀들(100a, 100a')을 상부 지그(60b)로 가압하여 전극 조립체(100b)를 형성한다.

상기 하부 지그에 장착되는 복수의 단위셀들은 서로 동일한 곡률 반경(R)을 갖거나 또는 소정 오차 범위 내에 포함되는 것이 바람직하다. 본 발명의 구체적인 일 실시양태에 따르면 오차 범위는 (S2') 단계에서 기설정된 곡률 반경(R)±10%, 또는 5%, 또는 3%인 것이며, 구체적으로 하기 [식 1]에 의해서 계산될 수 있다.

[식 1]

본 발명의 구체적인 일 실시양태에 있어서, 필요한 경우 상기 가압 과정에서 열처리를 수행할 수 있으며, 가열 방법은 특별히 제한되지 않는다. 예를 들어 상기 지그의 내부에 히터를 설치하여 가압과 동시에 가열할 수 있다. 상기 가압과정에서 가해지는 압력 및 온도는 전극 조립체의 열화를 초래하지 않을 정도로서, 150 내지 500kgF의 압력으로 10℃ 내지 90℃ 에서 수행되는 것이 바람직하다. 다만 가열로 인한 전극 조립체의 열화를 최소화 할 수 있도록 별도의 가열 공정 없이 상온에서 가압을 수행할 수 있다.

한편 본 발명의 구체적인 일 실시양태에 있어서, 복수의 만곡형 단위셀들을 적층하여 만곡형 전극 조립체를 제조할 때, 적충되는 단위셀들의 곡률 반경(R)은 최대 차가 10% 이내인 것이 바람직하다. 다시 말하여 단위셀들 중 최장 곡률 반경(R1)을 갖는 단위셀과 최단 곡률 반경(R2)를 갖는 단위셀의 곡률 반경의 차이를 나타내는 곡률 반경의 최대차를 10%이내로 한다.

본 발명에 있어서, 상기 곡률 반경의 최대차는 하기 [식 2]를 통해 계산되는 것이다.

[식 2]

설명한 바와 같이 본 발명에 따른 만곡형 전극 조립체는 롤 라미네이션 공정에서 기설정된 곡률 반경(R)을 갖도록 형성된 단위셀들을 적층하여 제조되므로 곡면 형태의 형태 안정성이 매우 높으며 전지 사용에 따른 형태 변형 우려가 낮다.

이상과 같이, 본 발명은 비록 한정된 실시예 및 도면에 의해 설명되었으나, 본 발명은 이것에 의해 한정되지 않으며, 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에 의해 본 발명의 기술사상과 아래에 기재될 특허청구범위의 균등범위 내에서 다양한 수정 및 변형이 가능함은 물론이다.

[부호의 설명]

40a, 40b 롤러

50 커터

100a, 100a'단위셀

100b 전극 조립체

Claims

(S1) 하나 이상의 음극, 하나 이상의 양극 및 하나 이상의 분리막을 포함하며, 여기에서 음극과 양극은 분리막이 개재되어 전기적으로 절연된 상태로 적층된 적층 구조체를 준비하는 단계; 및

(S2) 상기 적층 구조체를 한 쌍의 압착 롤러 사이로 통과시켜 압착하는 압착 공정을 수행하여 단위셀을 준비하는 단계; 를 포함하며,

상기 (S2) 단계를 통해 수득된 단위셀은 곡률 반경(R)로 만곡된 형태를 갖는 것인, 만곡형 전극 조립체의 제조 방법.
제1항에 있어서,

(S3) 상기 (S2)를 통해 수득된 둘 이상의 단위셀들을 적층하고 압착하는 단계를 더 포함하는 것인, 만곡형 전극 조립체의 제조 방법.
제1항에 있어서,

상기 (S2) 단계를 수행하기 전 단위셀이 곡률 반경(R)으로 만곡된 형태를 가질 수 있도록 롤 라미네이션 공정 조건이설정되는 단계(S2')를 더 포함하는 것인, 만곡형 전극 조립체의 제조 방법.
제1항에 있어서,

상기 (S2) 단계는 가열 조건에서 수행되는 것인, 만곡형 전극 조립체의 제조 방법.
제1항에 있어서,

상기 (S2)의 압착 롤러는 설정된 온도, 압력 및/또는 롤러의 회전 속도를 제어할 수 있는 제어 장치가 구비된 것인 만곡형 전극 조립체의 제조 방법.
제2항에 있어서,

상기 단위셀들은 동일한 온도, 압력 및/또는 롤러 회전 속도로 제어된 (S2) 단계를 통해 수득되는 것인, 만곡형 전극 조립체의 제조 방법.
제2항에 있어서,

상기 (S3) 단계는 만곡형 지그를 이용하여 수행되며, 상기 지그는 a) 상기 전극 적층체가 안착되며 열압착시 상기 전극 적층체를 상방 지지하는 하부 지그와 상기 b) 전극 적층체를 하방 가압하는 상부 지그를 구비하며, 상기 하부 지그와 상부 지그는 곡률 반경(R)을 갖는 것인, 만곡형 전극 조립체의 제조 방법.
제7항에 있어서,

상기 상부 지그와 하부 지그는 압착시 서로 포개어질 수 있도록 동일한 방향으로 만곡된 것인, 만곡형 전극 조립체의 제조 방법.
곡률 반경(R)을 갖는 복수의 단위셀들을 적층하여 전극 조립체를 제조 하는 방법이며, 여기에서 상기 단위셀들 중 최장 곡률 반경(R1)을 갖는 단위셀과 최단 곡률 반경(R2)을 갖는 단위셀의 곡률 반경의 차이를 나타내는 곡률 반경의 최대가 10% 이내인 것인, 만곡형 전극 조립체의 제조 방법.
제9항에 있어서,

상기 곡률 반경의 최대차는 하기 [식 2]를 통해 계산되는 것인, 만곡형 전극 조립체의 제조 방법:

[식 2]
제9항에 있어서,

상기 단위셀은 롤 라미네이션에 공정에 의해 기설정된 곡률 반경(R)을 갖도록 만곡되어 준비되는 것인, 만곡형 전극 조립체의 제조 방법.