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WO2014188631A1 - 発光装置 - Google Patents

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Publication number
WO2014188631A1
WO2014188631A1 PCT/JP2014/000221 JP2014000221W WO2014188631A1 WO 2014188631 A1 WO2014188631 A1 WO 2014188631A1 JP 2014000221 W JP2014000221 W JP 2014000221W WO 2014188631 A1 WO2014188631 A1 WO 2014188631A1
Authority
WO
WIPO (PCT)
Prior art keywords
light
refractive index
layer
light extraction
emitting device
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Ceased
Application number
PCT/JP2014/000221
Other languages
English (en)
French (fr)
Inventor
享 橋谷
安寿 稲田
和幸 山江
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Panasonic Intellectual Property Management Co Ltd
Original Assignee
Panasonic Intellectual Property Management Co Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Panasonic Intellectual Property Management Co Ltd filed Critical Panasonic Intellectual Property Management Co Ltd
Priority to JP2015518044A priority Critical patent/JP6471907B2/ja
Priority to US14/891,811 priority patent/US9647240B2/en
Publication of WO2014188631A1 publication Critical patent/WO2014188631A1/ja
Anticipated expiration legal-status Critical
Ceased legal-status Critical Current

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    • G—PHYSICS
    • G02—OPTICS
    • G02B—OPTICAL ELEMENTS, SYSTEMS OR APPARATUS
    • G02B3/00—Simple or compound lenses
    • G02B3/0006—Arrays
    • G02B3/0037—Arrays characterized by the distribution or form of lenses
    • G02B3/0062—Stacked lens arrays, i.e. refractive surfaces arranged in at least two planes, without structurally separate optical elements in-between
    • G02B3/0068—Stacked lens arrays, i.e. refractive surfaces arranged in at least two planes, without structurally separate optical elements in-between arranged in a single integral body or plate, e.g. laminates or hybrid structures with other optical elements
    • G—PHYSICS
    • G02—OPTICS
    • G02B—OPTICAL ELEMENTS, SYSTEMS OR APPARATUS
    • G02B5/00—Optical elements other than lenses
    • G02B5/02—Diffusing elements; Afocal elements
    • G02B5/0205—Diffusing elements; Afocal elements characterised by the diffusing properties
    • G02B5/0236—Diffusing elements; Afocal elements characterised by the diffusing properties the diffusion taking place within the volume of the element
    • G02B5/0242—Diffusing elements; Afocal elements characterised by the diffusing properties the diffusion taking place within the volume of the element by means of dispersed particles
    • G—PHYSICS
    • G02—OPTICS
    • G02B—OPTICAL ELEMENTS, SYSTEMS OR APPARATUS
    • G02B5/00—Optical elements other than lenses
    • G02B5/02—Diffusing elements; Afocal elements
    • G02B5/0273—Diffusing elements; Afocal elements characterized by the use
    • G02B5/0278—Diffusing elements; Afocal elements characterized by the use used in transmission
    • H—ELECTRICITY
    • H10—SEMICONDUCTOR DEVICES; ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H10K—ORGANIC ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES
    • H10K50/00—Organic light-emitting devices
    • H10K50/80—Constructional details
    • H10K50/85—Arrangements for extracting light from the devices
    • H10K50/858—Arrangements for extracting light from the devices comprising refractive means, e.g. lenses
    • H—ELECTRICITY
    • H10—SEMICONDUCTOR DEVICES; ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H10K—ORGANIC ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES
    • H10K2102/00—Constructional details relating to the organic devices covered by this subclass
    • H10K2102/301—Details of OLEDs
    • H10K2102/302—Details of OLEDs of OLED structures
    • H10K2102/3023—Direction of light emission
    • H10K2102/3026—Top emission

Definitions

  • the present application relates to a light emitting device.
  • organic electroluminescence element having a general structure (hereinafter referred to as “organic EL element”)
  • a hole injection layer, a hole transport layer, and organic light emission are formed on a transparent electrode (anode) formed on the surface of a transparent substrate.
  • Anode anode formed on the surface of a transparent substrate.
  • a layer in which a layer, an electron transport layer, an electron injection layer, and a cathode are laminated in this order is known.
  • Light is generated from the organic light emitting layer by applying a voltage between the anode and the cathode. The generated light is transmitted outside through the transparent electrode and the transparent substrate.
  • Organic EL elements are self-luminous elements, have relatively high efficiency light emission characteristics, and can emit light in various colors. For this reason, it is expected to be used for a light emitter in a display device (for example, a flat panel display) and a light source (for example, a backlight or illumination for a liquid crystal display device), and some of them are already put into practical use. In order to apply the organic EL element to these uses, it is desired to develop an organic EL element having superior characteristics such as higher efficiency, longer life, and higher luminance.
  • the driving voltage it is becoming possible to obtain an element that emits light with relatively high luminance at a voltage of about 10 to 20% higher than the voltage corresponding to the energy gap. In other words, there is not much room for improving the efficiency of the organic EL element by reducing the drive voltage.
  • the light extraction efficiency of the organic EL element varies somewhat depending on the light emission pattern and the internal layer structure, but is generally about 20 to 30%, and there is much room for improvement.
  • the reason why the light extraction efficiency is lowered in this way is that the material forming the portion where light is generated and the peripheral portion thereof have characteristics such as high refractive index and light absorption. For this reason, total reflection at interfaces having different refractive indexes and absorption of light by materials occur, and there arises a problem that light cannot effectively propagate to the outside where light emission is observed.
  • the organic EL element light that cannot be used accounts for 70 to 80% of the total light emission amount. For this reason, the expectation for the efficiency improvement of the organic EL element by improvement of light extraction efficiency is very large.
  • Patent Document 1 discloses an organic EL element provided with a diffraction grating in order to suppress total reflection at the interface.
  • Patent Document 2 discloses an organic EL element in which a microlens array is provided on the surface of a transparent substrate.
  • Patent Document 3 discloses an organic EL element provided with an optical sheet having an optical layer in which beads are dispersed in a binder.
  • One non-limiting exemplary embodiment of the present application provides a light-emitting device that can increase light extraction efficiency.
  • a light extraction sheet includes a light-transmitting substrate having a first surface and a second surface, and the first surface side of the light-transmitting substrate.
  • the first light extraction structure provided includes a low refractive index layer and a high refractive index layer having a refractive index higher than that of the low refractive index layer, and the low refractive index layer includes the light-transmitting substrate and A first light extraction structure formed between the high-refractive index layer, wherein an interface between the high-refractive index layer and the low-refractive index layer has an uneven shape; and the first light-extracting structure of the translucent substrate.
  • 2 is a second light extraction structure provided on the side of the second surface, and the average transmittance of light transmitted through the translucent substrate and incident at an incident angle of 60 to 80 degrees is 20% or more. And a second light extraction structure configured as described above.
  • the light-emitting device can increase the light extraction efficiency.
  • FIG. 6B is a sectional view taken along line AA ′ in FIG. 6A. It is a top view which shows the example of a pyramid structure.
  • FIG. 7B is a sectional view taken along line BB ′ in FIG. 7A. It is a top view which shows the example of an arrangement
  • FIG. 21B is a sectional view taken along line DD ′ in FIG. 21A.
  • the refractive index of the organic light emitting layer is 1.7 to 2.0, and the refractive index of the transparent substrate is about 1.5. Reflection occurs. According to the analysis by the present inventors, the loss of light due to the total reflection reaches about 50% or more of the total emitted light. Furthermore, since the refractive index of the transparent substrate is about 1.5 and the refractive index of air is about 1.0, light loss due to total reflection occurring at the interface between the transparent substrate and air also reaches the interface of the transparent substrate. Of about 50%. Thus, the total reflection loss at these two interfaces is very large.
  • the present inventors have found a novel configuration that can reduce the total reflection loss at these two interfaces. Specifically, a first light extraction structure that causes light diffraction is provided between the light emitting layer and the transparent substrate, and a second lens such as a microlens array is provided on the opposite side of the transparent substrate from the light emitting layer. It has been found that the light extraction efficiency can be improved by providing the light extraction structure.
  • a first light extraction structure that causes light diffraction is provided between the light emitting layer and the transparent substrate
  • a second lens such as a microlens array
  • a light emitting device includes a light emitting element that generates light having an average wavelength ⁇ , and a light extraction sheet that transmits light generated from the light emitting element.
  • the light emitting element includes a first electrode having light transparency, a second electrode, and a light emitting layer provided between the first and second electrodes.
  • the light extraction sheet has a first surface on the light emitting element side and a second surface on the opposite side of the light emitting element, and on the first surface side of the light transmitting substrate.
  • the first light extraction structure provided includes a low refractive index layer and a high refractive index layer having a refractive index higher than that of the low refractive index layer, and the low refractive index layer includes the light-transmitting substrate and A first light extraction structure formed between the high-refractive index layer, wherein an interface between the high-refractive index layer and the low-refractive index layer has an uneven shape; and the first light-extracting structure of the translucent substrate. 2 is a second light extraction structure provided on the side of the second surface, and the average transmittance of light transmitted through the translucent substrate and incident at an incident angle of 60 to 80 degrees is 20% or more. A second light extraction structure configured as described above.
  • the second light extraction structure includes a diffusion layer including a light transmissive member having a refractive index na and a plurality of diffusion particles having a refractive index nb provided inside the light transmissive member. is doing.
  • the diffusion force D defined by is greater than 0 and less than or equal to 5.
  • the diffusion force D is 3.5 or less.
  • the diffusion force D is 0.05 or more and 1 or less.
  • the second light extraction structure has a geometric shape on the surface from which light is emitted.
  • an array of trapezoidal prisms is formed on the surface of the second light extraction structure on the light emission side.
  • a cross-sectional shape of the trapezoidal prism is a trapezoid obtained by cutting a top portion of a triangle, and a ratio 1 / L of the trapezoidal height l to a height L of the triangle is referred to as an aspect ratio.
  • the aspect ratio is not less than 0.73 and less than 1, or the apex angle of the triangle is not less than 45 degrees and not more than 115 degrees, and the aspect ratio is not less than 0.44 and less than 1. is there.
  • a microlens array is formed on the surface of the second light extraction structure on the side from which the light is emitted.
  • the aspect ratio which is the ratio of the height and radius of the microlens array, is greater than 0.5.
  • a pyramid-shaped array is formed on the surface of the second light extraction structure on the side from which the light is emitted.
  • the apex angle of the pyramid shape is not less than 25 degrees and not more than 115 degrees.
  • the filling factor of the portion having the geometric shape in the second light extraction structure is 36% or more.
  • the thickness of the low refractive index layer is (1/2) ⁇ or more.
  • the uneven shape is a shape in which a plurality of concave portions and a plurality of convex portions are two-dimensionally randomly or periodically arranged.
  • the concavo-convex shape is a shape in which a plurality of concave portions and a plurality of convex portions are two-dimensionally arranged, and a short side of an ellipse inscribed in each of the plurality of concave portions and the plurality of convex portions.
  • the minimum value of the length is w, among the spatial frequency components of the concavo-convex pattern, a component smaller than 1 / (2w) randomly arranged the plurality of concave portions and the plurality of convex portions. Suppressed compared to the case.
  • the concavo-convex shape is configured such that three or more concave portions or convex portions do not continue in one direction.
  • an average period of each of the plurality of concave portions and the plurality of convex portions is 14.5 ⁇ or less.
  • a minimum value of a length of a short side of an ellipse inscribed in each of the plurality of concave portions and the plurality of convex portions is 0.73 ⁇ or more.
  • each of the plurality of concave portions and the plurality of convex portions has a quadrangular or hexagonal cross section.
  • a light extraction sheet includes a light-transmitting substrate having a first surface and a second surface, and first light provided on the first surface side of the light-transmitting substrate.
  • the extraction structure has a low refractive index layer and a high refractive index layer having a refractive index higher than that of the low refractive index layer, and the low refractive index layer is interposed between the translucent substrate and the high refractive index layer.
  • the interface between the high refractive index layer and the low refractive index layer is provided on the second surface side of the translucent substrate and the first light extraction structure having an uneven shape.
  • the second light extraction structure thus formed is configured such that the average transmittance of light that is transmitted through the light-transmitting substrate and incident at an incident angle of 60 degrees to 80 degrees is 20% or more. Light extraction structure.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view showing a schematic configuration of an organic EL element 100 in the present embodiment.
  • the organic EL element 100 of the present embodiment includes a light emitting element 110 and a light extraction sheet 120 that transmits light generated from the light emitting element 110.
  • the light emitting element 110 includes a reflective electrode 11 having light reflectivity, a transparent electrode 13 having light transmittance, and an organic light emitting layer 12 formed therebetween.
  • the light extraction sheet 120 includes a transparent substrate 14, an internal light extraction layer (first light extraction structure) 15 provided on the first surface side (lower side in FIG. 1) of the transparent substrate 14, and the transparent substrate 14. And an external light extraction layer (second light extraction structure) 16 provided on the second surface side (upper side in FIG. 1). As shown in FIG.
  • the internal light extraction layer 15 includes a low refractive index layer 15a having a relatively low refractive index and a high refractive index layer 15b having a relatively high refractive index.
  • the interface between the low refractive index layer 15a and the high refractive index layer 15b has an uneven shape, and is configured to diffract incident light.
  • the reflective electrode 11 is an electrode (cathode) for injecting electrons into the light emitting layer 12. When a predetermined voltage is applied between the reflective electrode 11 and the transparent electrode 13, electrons are injected from the reflective electrode 11 into the light emitting layer 12.
  • a material of the reflective electrode 11 for example, silver (Ag), aluminum (Al), copper (Cu), magnesium (Mg), lithium (Li), sodium (Na), or an alloy containing these as main components is used. be able to.
  • the reflective electrode 11 may be formed by combining and laminating these metals, or indium tin oxide (ITO) or PEDOT: PSS (mixture of polythiophene and polystyrene sulfonic acid) so as to be in contact with these metals.
  • the reflective electrode 11 may be configured by laminating a transparent conductive material such as.
  • the transparent electrode 13 is an electrode (anode) for injecting holes into the light emitting layer 12.
  • the transparent electrode 13 can be made of a material such as a metal, an alloy, an electrically conductive compound, or a mixture thereof having a relatively high work function.
  • the material of the transparent electrode 13 include ITO, tin oxide, zinc oxide, IZO (registered trademark), inorganic compounds such as copper iodide, conductive polymers such as PEDOT and polyaniline, and conductivity doped with any acceptor.
  • examples thereof include conductive light transmissive materials such as polymers and carbon nanotubes.
  • the transparent electrode 13 can be formed as a thin film by sputtering, vacuum deposition, coating, or the like after the internal light extraction layer 15 is formed on the transparent substrate 14.
  • the sheet resistance of the transparent electrode 13 is set to, for example, several hundred ⁇ / ⁇ or less, and in an example, can be set to 100 ⁇ / ⁇ or less.
  • the film thickness of the transparent electrode 13 is, for example, 500 nm or less, and can be set in the range of 10-200 nm in an example. As the transparent electrode 13 is made thinner, the light transmittance is improved, but the sheet resistance increases in inverse proportion to the film thickness, so that the sheet resistance increases.
  • auxiliary wiring such as metal may be formed on the transparent electrode 13.
  • a material having excellent conductivity can be used.
  • Ag, Cu, Au, Al, Rh, Ru, Ni, Mo, Cr, Pd and alloys thereof MoAlMo, AlMo, AgPdCu, etc.
  • an insulation process may be performed to prevent current from flowing through the grid portion so that the metal grid does not function as a light shielding material.
  • a metal having a high reflectance may be used for the grid.
  • the transparent electrode 13 is used as an anode and the reflective electrode 11 is used as a cathode.
  • the polarities of these electrodes may be reversed.
  • the transparent electrode 13 and the reflective electrode 11 can be made of the same material as described above.
  • the light emitting layer 12 is formed of a material that generates light by recombination of electrons and holes injected from the transparent electrode 13 and the reflective electrode 11.
  • the light emitting layer 12 can be formed of, for example, any known light emitting material such as a low molecular or high molecular light emitting material or a metal complex.
  • an electron transport layer and a hole transport layer may be provided on both sides of the light emitting layer 12.
  • the electron transport layer is disposed on the reflective electrode 11 (cathode) side, and the hole transport layer is disposed on the transparent electrode 13 (anode) side.
  • the electron transport layer is disposed on the transparent electrode 13 side, and the hole transport layer is disposed on the electrode 11 side.
  • the electron transport layer can be appropriately selected from the group of compounds having electron transport properties.
  • a metal complex such as Alq3 known as an electron transporting material
  • a compound having a heterocycle such as a phenanthroline derivative, a pyridine derivative, a tetrazine derivative, or an oxadiazole derivative can be given.
  • the hole transport layer can be appropriately selected from the group of compounds having hole transport properties.
  • Examples of this type of compound include 4,4′-bis [N- (naphthyl) -N-phenyl-amino] biphenyl ( ⁇ -NPD), N, N′-bis (3-methylphenyl)-(1 , 1′-biphenyl) -4,4′-diamine (TPD), 2-TNATA, 4,4 ′, 4 ′′ -tris (N- (3-methylphenyl) N-phenylamino) triphenylamine (MTDATA) , 4,4'-N, N'-dicarbazole biphenyl (CBP), spiro-NPD, spiro-TPD, spiro-TAD, or a triarylamine compound typically represented by TNB, an amine containing a carbazole group Compounds, amine compounds containing fluorene derivatives, etc.
  • TNB 4,4′-bis [N- (naphthyl) -N-phenyl-amino] biphen
  • the present invention is not limited to these materials, and any generally known hole transporting material may be used.
  • other layers such as an electron transport layer and a hole transport layer can be provided between the reflective electrode 11 and the transparent electrode 13 in addition to the light emitting layer 12.
  • the entire layer between the reflective electrode 11 and the transparent electrode 13 may be collectively referred to as an “organic EL layer”.
  • the structure of the organic EL layer is not limited to the above example, and various structures can be employed.
  • a laminated structure of the hole transport layer and the light emitting layer 12 or a laminated structure of the light emitting layer 12 and the electron transport layer may be adopted.
  • a hole injection layer may be interposed between the anode and the hole transport layer, or an electron injection layer may be interposed between the cathode and the electron transport layer.
  • the light emitting layer 12 is not limited to a single layer structure, and may have a multilayer structure. For example, when the desired emission color is white, the light emitting layer 12 may be doped with three types of dopant dyes of red, green, and blue.
  • a laminated structure of a blue hole transporting light emitting layer, a green electron transporting light emitting layer and a red electron transporting light emitting layer may be adopted, or a blue electron transporting light emitting layer, a green electron transporting light emitting layer and a red color may be adopted.
  • a laminated structure with an electron transporting light emitting layer may be adopted.
  • a layer composed of elements that emit light when a voltage is applied between an anode and a cathode is used as one light-emitting unit, and a plurality of light-emitting units are stacked via an intermediate layer having optical transparency and conductivity (electricity).
  • a multi-unit structure connected in series may be employed.
  • the transparent substrate 14 is a member for supporting the internal light extraction layer 15, the transparent electrode 13, the light emitting layer 12, and the reflective electrode 11.
  • a material of the transparent substrate 14 for example, a transparent material such as glass or resin can be used.
  • the refractive index of the transparent substrate 14 is, for example, about 1.45 to 1.65. However, a high refractive index substrate with a refractive index of 1.65 or more may be used, or a low refractive index lower than 1.45. A refractive index substrate may be used.
  • the internal light extraction layer 15 is a translucent layer provided between the transparent substrate 14 and the transparent electrode 13.
  • the internal light extraction layer 15 has a low refractive index layer 15a formed on the transparent substrate 14 side and a high refractive index layer 15b formed on the transparent electrode 13 side. These interfaces form a concavo-convex structure.
  • FIG. 2A is a plan view schematically showing an example of the concavo-convex structure in the present embodiment.
  • FIG. 2B is a cross-sectional view schematically showing a part of the concavo-convex structure.
  • the black and white regions in FIG. 2A represent a portion where the high refractive index layer 15b is formed relatively thick (convex portion) and a portion where the high refractive index layer 15b is formed relatively thin (concave portion), respectively.
  • This uneven structure corresponds to a structure in which two types of unit structures (height difference h) each having a length (width) w of one side are randomly arranged in two dimensions.
  • each unit structure may be referred to as a “block”.
  • the pattern of the concavo-convex structure is not made completely random, but a structure in which randomness is suppressed is employed so that the same type of unit structure does not appear more than a predetermined number of times in one direction. May be.
  • Part of the light generated in the light emitting layer 12 enters the internal light extraction layer 15 through the transparent electrode 13. At this time, the light incident at an incident angle exceeding the critical angle is totally totally totally reflected, but a part thereof is extracted to the transparent substrate 14 side by the diffractive action of the internal light extraction layer 15.
  • the light that has not been extracted by the internal light extraction layer 15 is directed toward the light emitting layer 12 at a different angle due to reflection, but is then reflected by the reflective electrode 11 and is incident on the internal light extraction layer 15 again.
  • part of the light generated in the light emitting layer 12 is reflected by the electrode 11, then passes through the transparent electrode 13 and enters the internal light extraction layer 15.
  • the external light extraction layer 16 is provided on the surface of the transparent substrate 14 (the surface opposite to the surface on which the internal light extraction layer 15 is provided).
  • the external light extraction layer 16 can be formed by, for example, a microlens array.
  • the external light extraction layer 16 is configured so that the average transmittance of light transmitted through the transparent substrate 14 and incident at an incident angle of 60 degrees to 80 degrees is 20% or more. As long as it has such characteristics, the external light extraction layer 16 may have a surface structure different from that of the microlens array. A specific configuration of the external light extraction layer 16 will be described later.
  • the external light extraction layer 16 it is possible to extract a part of light that is transmitted through the transparent substrate 14 and incident at an incident angle exceeding the critical angle to the external air layer.
  • the light not extracted here returns to the light emitting layer 12 again, but is finally reflected by the reflective electrode 11 and can be extracted again to the air layer.
  • the refractive index of the air layer is, for example, 1.0.
  • the reflective electrode 11, the light emitting layer 12, the transparent electrode 13, and the internal light extraction layer 15 in this embodiment have a low light absorption property. Can be used.
  • the uneven structure at the boundary between the low refractive index layer 15a and the high refractive index layer 15b can be formed, for example, by forming an uneven shape on the low refractive index layer 15a and then embedding the unevenness with a material having a high refractive index. . Thereafter, the transparent electrode 13, the organic light emitting layer 12, and the reflective electrode 11 are formed. If the flatness of the surface of the high refractive index layer 15b is poor, a short circuit is likely to occur between the transparent electrode 13 and the reflective electrode 11. In that case, there is a possibility that the element does not shine, and there is a possibility that the yield at the time of manufacture will deteriorate.
  • a configuration is adopted in which the height of the concavo-convex shape is made as low as possible to ensure flatness after the high refractive index layer 15b is embedded. Further, by reducing the height of the concavo-convex structure in this way, the amount of material used for the low refractive index layer 15a and the high refractive index layer 15b can be suppressed, leading to cost reduction.
  • the order of the height (size) of the concavo-convex structure needs to be at least about 1/4 of the wavelength of light. Thereby, a sufficient phase difference of light can be secured and light can be diffracted, so that the efficiency of extracting light can be improved.
  • a diffraction grating such as a random structure or a periodic structure having a height (size) of around 1 ⁇ m is used as an example of the uneven structure.
  • the light after passing through the concavo-convex structure is incident on the low refractive index layer 15a. If the thickness of the low-refractive index layer 15a is 1 ⁇ 2 or less of the wavelength of light, the light does not propagate through the low-refractive index layer 15a, and the light is transmitted to the transparent substrate 14 side through the evanescent field. Therefore, the effect of bending light in the low angle direction by the low refractive index layer 15a cannot be expected. Therefore, the thickness of the low refractive index layer 15a in this embodiment can be set to 1/2 or more of the average emission wavelength.
  • the refractive index of the high refractive index layer 15b can be set to, for example, 1.73 or more.
  • a material used for the high refractive index layer 15b for example, ITO (indium tin oxide), TiO 2 (titanium oxide), SiN (silicon nitride), Ta 2 O 5 (tantalum pentoxide), ZrO 2 (zirconia), etc.
  • An inorganic material having a high refractive index or a high refractive index resin can be used.
  • the transparent substrate 14 glass or resin is generally used, and the refractive index thereof is about 1.5 to 1.65. Therefore, as a material used for the low refractive index layer 15a, for example, an inorganic material such as glass or SiO 2 (quartz), a resin, or the like can be used.
  • an inorganic material such as glass or SiO 2 (quartz), a resin, or the like can be used.
  • a low refractive index layer 15a having a concavo-convex surface is formed on a transparent substrate 14, and a concavo-convex structure is buried with a high refractive index material thereon, on which There is a method of forming the transparent electrode 13, the organic light emitting layer 12, and the reflective electrode 11.
  • the reflective electrode 11 is formed on the substrate, the organic light emitting layer 12, the transparent electrode 13, and the high refractive index layer 15 b having a concavo-convex shape on the surface are formed.
  • a transparent substrate 14 is formed thereon.
  • the internal light extraction layer 15 can be formed by a relatively low cost method such as coating, nanoimprinting, or spin coating. it can.
  • FIG. 3 is a configuration in which a hemispherical lens sufficiently larger than the organic EL element 100 is attached instead of the external light extraction layer 16 of the organic EL element 100 of FIG.
  • the refractive index of the hemispherical lens is substantially the same as the refractive index of the transparent substrate 14.
  • a spectroradiometer was used for light distribution measurement, and was arranged so as to receive light from a light spot in a sufficiently small region of the light emitting layer 12.
  • the transparent substrate 14 glass having a refractive index of 1.51 was used as the transparent substrate 14, and ITO was used as the transparent electrode 13.
  • the “average wavelength” is defined as a wavelength in the emission spectrum where the intensity sum of light having a wavelength longer than that wavelength is equal to the intensity sum of light having a wavelength shorter than that wavelength.
  • the positions of the two light emitting layers in each sample are as shown in Table 1.
  • the distance from the reflective electrode 11 to the layer emitting light of the average wavelength ⁇ 1 is d1
  • the distance from this layer to the transparent electrode 13 is d1 ′
  • the distance from the reflective electrode 11 to the layer emitting light of the wavelength ⁇ 2 is d2.
  • the distance from this layer to the transparent electrode 13 is d2 ′.
  • a resin having a refractive index of 1.52 is used as a material for the low refractive index layer 15a
  • a resin having a refractive index of 1.76 is used as a material for the high refractive index layer 15b.
  • An uneven structure was formed on the surface.
  • the concavo-convex structure the two types of patterns shown in FIGS. 5A and 5B were employed.
  • Samples 1, 2, and 3 are obtained by changing the positional relationship between the two light emitting layers and the two electrodes, and the uneven structure has a random structure (random 1) shown in FIG.
  • the positions of the two light-emitting layers are the same as those in Sample 2, and the uneven structure is changed to the structure (random 2) shown in FIG. 5B.
  • the structure of random 1 corresponds to a random arrangement of two types of blocks having a width of 0.6 ⁇ m and a height difference of 0.6 ⁇ m.
  • the random 2 structure corresponds to a random arrangement of two types of blocks having a width of 1.2 ⁇ m and a height difference of 0.6 ⁇ m.
  • the light intensity on the high angle side mainly increases and has a light intensity peak at 60 to 80 degrees. Since such a tendency is seen regardless of the structure of the light emitting layer 12, it can be said that the internal light extraction layer 15 has the effect of extracting light mainly on the high angle side. As shown in FIG. 4A, it can be seen that the tendency of the light intensity to increase on the high angle side is more remarkable for the sample 2_2 in which the randomness is suppressed.
  • the light passing through the internal light extraction layer 15 has a light intensity peak at an incident angle of 60 degrees to 80 degrees. Therefore, the structure of the external light extraction layer 16 that efficiently extracts light incident at an incident angle of 60 degrees to 80 degrees was examined.
  • the light reaches the external light extraction layer 16 after passing through the transparent substrate 14.
  • the external light extraction layer 16 may be formed by directly processing the transparent substrate 14, but can also be formed by attaching a film provided with a light extraction structure.
  • some of the structures having a geometric shape on the surface on the light emission side hereinafter sometimes referred to as “surface structure” on the basis of the transmittance when a microlens array is used as the light extraction structure. The transmittance was calculated.
  • the “geometric shape” means a structure having an uneven shape having a size sufficiently larger than the wavelength of light (for example, several times to several tens of times the wavelength of light).
  • the surface structure can be made of a transparent material such as glass or resin.
  • the refractive index of the surface structure can be set to be approximately the same as the refractive index of the transparent substrate 14, but the refractive indexes of the two may be different. In this calculation, a surface structure having the same refractive index as that of the transparent substrate 14 was used.
  • FIG. 6A is a plan view of the external light extraction layer 16 having a microlens array structure
  • FIG. 6B is a cross-sectional view taken along the line AA ′ of FIG. 6A.
  • the circular microlens array has the closest packing structure when the honeycomb-like arrangement shown in FIG. 6A is employed, and therefore has the highest light extraction efficiency.
  • a microlens having an aspect ratio h / r of 1 is adopted, where r is the radius of each microlens and h is the height from the surface.
  • FIG. 7A is a plan view of the external light extraction layer 16 having a pyramid structure
  • FIG. 7B is a cross-sectional view taken along the line BB ′ of FIG. 7A.
  • the apex angle of the pyramid structure is 60 degrees and an example in which the apex angle is 90 degrees are employed.
  • 8A is a plan view of the external light extraction layer 16 having a trapezoidal prism structure
  • FIG. 8B is a cross-sectional view taken along the line CC ′ of FIG. 8A.
  • the average value of the transmittance of light incident at an incident angle of 60 degrees to 80 degrees (hereinafter referred to as “average transmittance”). ”).
  • average transmittance As a calculation algorithm, a ray tracing method was applied.
  • FIG. 9 is a graph showing the result of the above calculation.
  • the horizontal axis represents the type of surface structure, and the vertical axis represents the average transmittance.
  • the average transmittance is a maximum of about 0.2, and in other examples where the surface structure is simply changed, the average transmittance of the microlens array is not exceeded. I could not do it.
  • the “diffusion particle” refers to a particle (molecular lump) having an extinction coefficient close to 0 (transparent) and a size of about several hundred nm to several tens of ⁇ m.
  • the diffusing particles have a refractive index different from that of the surrounding translucent member and have a property of diffusing incident light.
  • the diffusion particles for example, compounds shown in the following Table 2 can be used.
  • FIG. 10 is a diagram schematically showing the external light extraction layer 16 including a plurality of diffusion particles.
  • the external light extraction layer 16 has a configuration in which a plurality of diffusion particles 16b are provided inside a translucent member 16a.
  • a layer including the translucent member 16a and the plurality of diffusion particles 16b may be referred to as a “diffusion layer”.
  • the diffusion layer corresponds to the external light extraction layer 16 as it is, but a member other than the diffusion layer may be added, or a surface structure may be provided as described later.
  • the refractive index na of the translucent member 16a surrounding the diffusing particle 16b is 1.52
  • the refractive index nb of the diffusing particle 16b is 1 to 3
  • the radius r of the diffusing particle 16b is 0.5 ⁇ m to 10.5 ⁇ m. It was.
  • the volume occupation ratio of the diffusion particles 16b that is, the ratio of the total volume of the plurality of diffusion particles 16b to the volume of the diffusion layer (hereinafter sometimes referred to as “filling rate”) p was set to 0.05 to 0.75.
  • the thickness (film thickness) d of the diffusion layer was 30 ⁇ m.
  • FIG. 11 shows the range of the radius r and the filling rate p of the diffusing particles where the average transmittance is higher than that when the above-described microlens array is used when the refractive index nb of the diffusing particles is 1.8. It is a graph.
  • the horizontal axis is the diffusing particle radius r [ ⁇ m]
  • the vertical axis is the filling rate p
  • the region where the average transmittance is higher than when the microlens array is used is painted in black.
  • the average transmittance of the diffusion layer was higher than the average transmittance of the microlens array.
  • diffusing force (absolute value of difference in refractive index between diffusing particles and diffusing layer) / diffusing layer refractive index ⁇ filling rate ⁇ diffusing layer film thickness / diffusing particle radius.
  • the diffusing force D can be used as an index representing the diffusive strength of the diffusion layer.
  • FIG. 12 is a graph showing the calculation results with the horizontal axis representing the diffusion force D and the vertical axis representing the average transmittance. For comparison, the average transmittance when a microlens array is used is indicated by a black line. Similar to the results shown in FIG. 11, it can be seen that the average transmittance decreases when the diffusing power is very strong or when the diffusing power is very weak. As shown in FIG. 12, when the external light extraction layer 16 does not have a surface structure and includes only diffusing particles, if the diffusing power is 0.34 or more and 3.5 or less, the microlens array is used. It was found that the average transmittance was exceeded.
  • the refractive index na of the translucent member 16a in the diffusion layer is 1.52
  • the refractive index nb of the diffusion particle 16b is 1 to 3
  • the radius r of the diffusion particle 16b is 0.5 ⁇ m to 10.5 ⁇ m. It was.
  • the filling rate p of the diffusion particles 16b was 0.05 to 0.75, and the film thickness d of the diffusion layer was 30 ⁇ m.
  • FIG. 14 is a graph showing the calculation results with the horizontal axis representing the diffusion force D and the vertical axis representing the average transmittance. Again, for comparison, the average transmittance when only the microlens array is used is indicated by a black line. As shown in FIG. 14, it is understood that the average transmittance of the external light extraction layer 16 exceeds the case where only the microlens array is used when the diffusion force D is larger than 0 and not larger than 3.5. . When the diffusing force D was in the range of 0.05 to 1.0, a particularly high average transmittance was exhibited. From the results of FIGS. 12 and 14, it was found that the average transmittance is higher in the structure having both the diffusing particles and the surface structure than in the structure in which only the diffusing particles are provided.
  • FIG. 15 is a graph showing the calculation results. Again, for comparison, the average transmittance when only the microlens array is used is indicated by a black line. From FIG. 15, it was found that when the film thickness d of the diffusion layer is 2 ⁇ m, if the diffusion force D is 1.2 or less, it exceeds the average transmittance when only the microlens array is used. When the film thickness d of the diffusion layer is 300 ⁇ m, it has been found that if the diffusion force D is 5.0 or less, the average transmittance is often exceeded when only the microlens array is used.
  • FIG. 16 shows a graph in which the horizontal axis represents the diffusion layer thickness d and the vertical axis represents the maximum diffusivity exceeding the average transmittance when only the microlens array is used. This maximum diffusivity tends to increase as the diffusion layer thickness d increases.
  • the film thickness of the diffusion layer is 300 ⁇ m or less, it can be seen that if the diffusion power is smaller than a certain value of 5.0 or less, the average transmittance is higher than when only the microlens array is used. Even when the thickness of the diffusion layer is 300 ⁇ m or more, the average transmittance can be made higher than when only the microlens array is used if the diffusion power is at least 5.0 or less.
  • the “filling ratio of the surface structure” means an area ratio of a portion having a geometric shape in the entire surface of the external light extraction layer 16. For example, in the microlens array shown in FIG. 6A, a portion provided with a circular microlens protruding from the surface corresponds to a “portion having a geometric shape”.
  • the refractive index nb 1.6
  • the diffusion particle radius r 3.5 ⁇ m
  • the diffusion layer thickness d 30 ⁇ m
  • the filling rate of the surface structure was varied in the range of 30% to 90.7% (close-packed structure).
  • FIG. 17 is a graph showing the calculation results.
  • the horizontal axis represents the filling rate of the surface structure, and the vertical axis represents the average transmittance.
  • the average transmittance when only the microlens array is used is indicated by a black line.
  • FIG. 17 shows that the average transmittance shows a tendency to decrease because the effect of the surface structure decreases as the surface structure filling ratio decreases. It was found that when the surface structure filling rate was less than 36%, the average transmittance was lower than when only the microlens array was provided. Therefore, in this case, if the filling rate of the surface structure is set to 36% or more, the light utilization rate can be made higher than the case where only the microlens array is provided. Since this calculation was performed under the condition showing the highest average transmittance, the above-described range of 36% or more includes the range of the desirable surface structure filling rate in the case of other conditions.
  • FIG. 18 is a graph showing the dependence of the average transmittance on the protruding amount (height h) of the spheres of each microlens when the microlens array arranged in a honeycomb shape as shown in FIGS. 6A and 6B is used. is there.
  • the average transmittance of the microlens array is indicated by a black line.
  • the horizontal axis is the aspect ratio (height h ⁇ sphere radius r).
  • FIG. 18 indicates that the higher the aspect ratio, the higher the average transmittance, and the highest light extraction efficiency when the aspect ratio is 1 (a structure in which hemispheres are arranged). From this result, it can be seen that if the aspect ratio is 0.5 or more, it exceeds the average transmittance in the configuration in which only the microlens array is provided.
  • the surface structure of the external light extraction layer 16 has been described by taking a microlens array as an example.
  • a microlens array as a surface structure, the transmittance of light incident at an incident angle of 60 degrees to 80 degrees is increased, and therefore an internal light extraction layer having a peak of light distribution distribution between 60 degrees and 80 degrees.
  • the efficiency can be increased compared to other configurations. Therefore, as in the case of the microlens array, the use of a surface structure having a high transmittance for incident light at an incident angle between 60 degrees and 80 degrees can increase the efficiency compared to other configurations.
  • FIG. 19 is a graph showing the calculation result of the average transmittance when a pyramid structure having a regular quadrangular pyramid shape as shown in FIG. 7B is adopted instead of the microlens array under the same conditions as the above calculation.
  • the horizontal axis represents the apex angle of the pyramid structure, and the vertical axis represents the average transmittance. From this result, it was found that if the apex angle is in the range of 25 to 115 degrees, a higher average transmittance can be obtained than when only the microlens array is used.
  • the shape of the pyramid structure is not limited to a regular quadrangular pyramid, and may be another pyramid or conical shape as long as it has equivalent transmission characteristics.
  • FIG. 20A is a plan view of the external light extraction layer 16 having a trapezoidal prism-shaped surface.
  • 20B is a cross-sectional view taken along the line CC ′ of FIG. 20A.
  • the external light extraction layer 16 is formed with an array of trapezoidal prisms as a surface structure.
  • the shape of the trapezoidal prism structure taken along the line CC ′ is a shape obtained by cutting the top of an isosceles triangle (trapezoid).
  • the angle of the apex of the isosceles triangle is the “apex angle” in the trapezoidal prism
  • the height (maximum height) of the isosceles triangle is L
  • the height of the trapezoid is l.
  • the aspect ratio is defined as 1 / L.
  • FIG. 20C is a graph showing the range of the apex angle and the aspect ratio in which the average transmittance is higher in the case where the trapezoidal prism structure is employed than in the case where only the microlens array is used.
  • the abscissa represents the apex angle
  • the ordinate represents the aspect ratio
  • the area where the average transmittance is higher than when only the microlens array is used is represented in black.
  • the transmittance of light incident at an incident angle of 60 degrees to 80 degrees can be made higher than when only the microlens array is used.
  • the apex angle is not less than 10 degrees and not more than 18 degrees and the aspect ratio is not less than 0.73 and less than 1” or “the apex angle is not less than 45 degrees and not more than 115 degrees and the aspect ratio is not less than 0.44 and less than 1”. It can be seen that generally good average transmittance is achieved if the above condition is satisfied. In particular, if “the apex angle is 60 ° or more and 100 ° or less and the aspect ratio is 0.6 or more and less than 1”, the average transmittance is further improved. More preferably, an array of trapezoidal prisms satisfying the condition that “the apex angle is not less than 70 degrees and not more than 90 degrees and the aspect ratio is not less than 0.7 and less than 1” can be used.
  • FIG. 20D is a diagram for explaining the result shown in FIG. 20C in more detail. If the apex angle is x [degrees] and the aspect ratio is y, the black area in the center of the figure is approximately the area surrounded by the four straight lines represented by the following equations (2) to (5). It can be said that there is.
  • the apex angle and the aspect ratio can be set to values in the region surrounded by the four straight lines represented by the equations (2) to (5).
  • the cross-sectional shape of the trapezoidal prism is a shape obtained by cutting the top of an isosceles triangle, that is, an isosceles trapezoid, but if it has equivalent transmission characteristics, the cross-sectional shape is not an isosceles trapezoid. Also good.
  • a surface structure (a structure in which triangular prisms are arranged) having an aspect ratio of 1, that is, a triangular cross-sectional shape may be employed.
  • 21A and 21B are diagrams showing another configuration example of the external light extraction layer 16.
  • 21A is a plan view of the external light extraction layer 16
  • FIG. 21B is a cross-sectional view taken along the line DD 'in FIG. 21A.
  • the external light extraction layer 16 in this example has a structure in which the top of the pyramid structure is cut.
  • the cross-sectional shape is a shape (trapezoid) obtained by cutting the top of a triangle.
  • L the height of the trapezoid
  • the aspect ratio is defined as l / L.
  • 21C is a graph showing a range of apex angles and aspect ratios in which the average transmittance is higher when this structure is employed than when only a microlens array is used.
  • the abscissa represents the apex angle
  • the ordinate represents the aspect ratio
  • the area where the average transmittance is higher than when only the microlens array is used is represented in black.
  • the transmittance of light incident at an incident angle of 60 degrees to 80 degrees can be made higher than when only the microlens array is used.
  • FIG. 21C shows that generally good average transmittance is achieved if the condition that the apex angle is 10 degrees or more and 115 degrees or less and the aspect ratio is 0.12 or more and less than 1 is satisfied. In particular, if “the apex angle is 30 ° or more and 90 ° or less and the aspect ratio is 0.4 or more and less than 1”, the average transmittance is further improved.
  • FIG. 21D is a diagram for explaining the result shown in FIG. 21C in more detail. Assuming that the apex angle is x [degrees] and the aspect ratio is y, the black region in the figure is approximately a region surrounded by five straight lines represented by the following equations (6) to (10). I can say that.
  • the apex angle and the aspect ratio can be set to values in the region surrounded by the five straight lines represented by the equations (6) to (10).
  • the cross-sectional shape of the above surface structure is an isosceles trapezoid, but the cross-sectional shape may not be an isosceles trapezoid as long as it has equivalent transmission characteristics.
  • disconnected the top parts such as not only the structure which cut
  • the diffusing particles have a shape different from that of the microsphere, the diffusing force D may be obtained by setting the radius of the sphere inscribed in the structure as r described above.
  • a diffusion layer including a plurality of diffusion particles as the external light extraction layer 16.
  • the transmittance of light incident at an incident angle of 60 to 80 degrees can be increased to 20% or more by devising the surface structure, it is not necessary to use diffusing particles.
  • An example of such an external light extraction layer 16 is a microlens array having a close-packed structure shown in FIGS. 6A and 6B. A surface structure other than the microlens array may be employed.
  • the average period in the arrangement direction is 4w.
  • the average period in the arrangement direction is 2w. Note that the average period pexp when the blocks are arranged at random is obtained by the calculation shown in the balloon of FIG.
  • a structure in which the randomness of the concavo-convex structure is controlled can be employed.
  • “a structure in which randomness is controlled” means not a completely random structure but a structure in which randomness is suppressed so that the same type of block does not appear more than a predetermined number of times in one direction. To do.
  • the light extraction efficiency can be further improved by adopting the concavo-convex structure in which the randomness is controlled.
  • the average period can be obtained in the same way as described above.
  • a method for obtaining the average period from the structure pattern is shown in FIG.
  • an ellipse inscribed in a region composed of a group of continuous unit structures of the same type is considered.
  • the average value of the size of the white part in the lower diagram of FIG. 23 can be obtained by calculating the average value of the length of the axis of the ellipse inscribed in the white part.
  • the “axis length” refers to either the short axis length a or the long axis length b shown in the upper diagram of FIG. The same applies to the black part.
  • a value obtained by adding these average values is defined as an average period.
  • FIGS. 24A to 24C are diagrams showing examples of the concavo-convex structure in which randomness is controlled (average periods 3w, 3.3w, and 3.4w, respectively).
  • the concavo-convex structure may be a structure in which blocks having other shapes such as a hexagon are arranged in place of a square.
  • FIG. 25 is a graph showing the result of calculating the dependence of light extraction efficiency on the width w of the concavo-convex shape.
  • the height h of the structure is 1.0 ⁇ m.
  • the refractive index of the transparent substrate 14 was 1.5
  • the refractive index of the low refractive index layer 15a was 1.35
  • the refractive index of the high refractive index layer 15b was 2.0.
  • ( ⁇ ) indicates the uneven shape in which the blocks shown in FIG. 22 (a) are randomly arranged
  • ( ⁇ ) indicates the result when the uneven shape in which the blocks shown in FIG. 22 (b) are periodically arranged is adopted. Show.
  • the light extraction efficiency can be increased to about 70% or more if w is in the range of 0.4 to 2 ⁇ m.
  • the light extraction efficiency can be increased to about 70% or more if w is in the range of 0.4 to 4 ⁇ m.
  • the light extraction efficiency can be increased to about 70% or more by setting w to 2 ⁇ m or less for the random structure and 4 ⁇ m or less for the periodic structure. It has been.
  • the average period of the random structure is 4w and the average period of the periodic structure is 2w, it can be seen that the light extraction efficiency is determined by the average period regardless of the structure pattern.
  • p can be set to 8 ⁇ m or less, for example.
  • the periodic structure is considered to have a large wavelength dependency due to the properties of the diffraction grating, and thus the color unevenness with respect to the viewing angle is increased. Therefore, in order to reduce color unevenness with respect to the viewing angle, a shape in which structures are arranged at random may be adopted as the uneven shape.
  • FIG. 27 is a graph showing the results.
  • ( ⁇ ), ( ⁇ ), and ( ⁇ ) indicate the results of calculation regarding the corresponding random structure in FIG.
  • the refractive index of the transparent substrate 14 is 1.51
  • the refractive index of the low refractive index layer 15a is 1.45
  • the refractive index of the high refractive index layer 15b is 1.76.
  • the structure ( ⁇ ) is a structure in which rectangular parallelepipeds having a structure size of 0.6 ⁇ m and a height of 0.2 to 0.8 ⁇ m are arranged at random.
  • rectangular parallelepipeds having a structure size of 1.2 ⁇ m and a height of 0.6 ⁇ m are randomly arranged.
  • the randomness is controlled so that three or more blocks do not appear continuously in the same direction.
  • the structure of ( ⁇ ) is a structure in which hexagonal columns with a structure size (diameter of a hexagonal inscribed circle) of 1.2 ⁇ m and a height of 0.6 to 1.2 ⁇ m are randomly arranged.
  • the randomness is controlled so that four or more blocks do not appear continuously in the same direction.
  • the diagonal length is ⁇ 2 times the side length, and in the case of a regular hexagon, the diagonal length is ⁇ 3 / 2 times the side length.
  • the reason is that the square is less dependent on the azimuth direction. That is, when the squares are arranged, the extraction efficiency in either the side direction or the diagonal direction is low, but in the case of a regular hexagon, high extraction efficiency is obtained regardless of the orientation. This can also be said from the comparison of the experimental results of ( ⁇ ) and ( ⁇ ) shown in FIG.
  • FIG. 29 is a diagram showing the amplitude of the spatial frequency component by subjecting the random pattern to Fourier transform.
  • the center of the distribution diagram on the right side of FIG. 29 represents a component having a spatial frequency of 0 (DC component).
  • the spatial frequency is displayed so as to increase from the center toward the outside.
  • the low-frequency component is suppressed in the spatial frequency of the controlled random pattern shown in FIG. 29A compared to the random pattern shown in FIG. .
  • a component smaller than 1 / (2w) among the spatial frequency components is suppressed.
  • w becomes a value within the range of 0.4 to 2 ⁇ m.
  • the light extraction efficiency becomes higher as it exceeds about 70%.
  • a plurality of blocks whose sizes are appropriately changed within this range may be arranged at random.
  • each block height gives a phase difference to the light, and the light is extracted by diffracting the light. Therefore, the block height h may not be constant. For example, a plurality of height levels may be provided. Moreover, the height in each block can also be made random.
  • FIG. 30 is a perspective view showing an example of a configuration in which the block height is random.
  • the illustrated relief structure 166 includes a first unit structure 166a having a first height, a second unit structure 166b having a second height, a third unit structure 166c having a third height,
  • the fourth unit structure 166d having the fourth height has a structure that is randomly arranged in a two-dimensional manner.
  • each block is filled with a high refractive index material and a low refractive index material, a difference occurs in the phase of light passing through these portions. Therefore, even if the height is random, the average phase difference of the transmitted light is determined by the average height of the plurality of unit structures. Accordingly, even in this case, a sufficient average phase difference can be given to the transmitted light, and therefore the height may be random.
  • each cross-sectional shape can be configured in a round shape.
  • a corner portion may be processed into a round shape, or a step portion may be processed into a slope shape. Even when these factors occur when processing the concavo-convex structure of the internal light extraction layer 15, as long as the properties of the random pattern described above are not lost, a structure in which corner portions are processed into rounded shapes is also possible. Included in this configuration.
  • noise such as a small structure of 0.73 ⁇ or less (which can be caused by dust) that is unintentionally generated during manufacturing or a large structure (scratch etc.) of 4 ⁇ m or more, these are all If it is about 10% with respect to the area, sufficient effect is obtained. Therefore, even if these noises are intentionally added at about 10%, they are included in the scope of the present invention as long as the effect is obtained.
  • the light emitting element 110 in said embodiment light-emits by organic EL
  • the configuration of the light emitting element 110 is arbitrary.
  • the light-emitting device of the present disclosure can be applied to, for example, a flat panel display, a backlight for a liquid crystal display device, a light source for illumination, and the like. Further, the light extraction sheet of the present disclosure can be applied to the above light emitting device.

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Abstract

　発光装置は、発光素子１１０と、発光素子１１０から生じた光を透過させる光取り出しシート１２０とを備える。発光素子１１０は、光透過性を有する第１の電極１３と、第２の電極１１と、第１および第２の電極の間に設けられた発光層１２とを有する。光取り出しシート１２０は、第１の面および第２の面を有する透光性基板１４と、透光性基板１４の前記第１の面の側に設けられた第１の光取り出し構造１５と、透光性基板１４の前記第２の面の側に設けられた第２の光取り出し構造１６とを有している。第１の光取り出し構造１５は、低屈折率層１５ａ、および低屈折率層１５ａよりも屈折率の高い高屈折率層１５ｂを有し、高屈折率層１５ｂおよび低屈折率層１５ａの界面は凹凸形状を有している。第２の光取り出し構造１６は、透光性基板を透過して６０度から８０度の入射角で入射する光の平均透過率が２０％以上になるように構成されている。

Description

発光装置
　本願は、発光装置に関する。
　一般的な構造を有する有機エレクトロルミネッセンス素子（以下、「有機ＥＬ素子」と称する。）として、透明基板の表面に形成された透明電極（陽極）上に、ホール注入層、ホール輸送層、有機発光層、電子輸送層、電子注入層、陰極がこの順に積層されたものが知られている。陽極と陰極との間に電圧を印加することにより、有機発光層から光が発生する。発生した光は、透明電極および透明基板を透過して外部に取り出される。
　有機ＥＬ素子は、自発光型の素子であること、比較的高い効率の発光特性を有すること、各種の色調で発光可能であること等の特徴を有する。このため、表示装置（例えばフラットパネルディスプレイ）における発光体や、光源（例えば液晶表示装置用のバックライトや照明）への活用が期待されており、一部のものはすでに実用化されている。これらの用途に有機ＥＬ素子を応用するために、より高効率・長寿命・高輝度の優れた特性を有する有機ＥＬ素子の開発が望まれている。
　有機ＥＬ素子の効率を支配する要因は、主に、電気－光変換効率、駆動電圧、光取り出し効率の３つである。
　電気－光変換効率については、最近のいわゆる燐光材料の登場により、外部量子効率が２０％を超えるものが報告されている。この値は、内部量子効率に換算するとほぼ１００％に相当すると考えられる。すなわち、電気－光変換効率がほぼ限界値に到達した例が実験的に確認されたといえる。
　駆動電圧については、エネルギーギャップに相当する電圧の１０～２０％増し程度の電圧で比較的高い輝度の発光を行う素子が得られるようになってきている。言い換えると、駆動電圧の低減による有機ＥＬ素子の効率向上の余地はさほど大きくない。
　したがって、電気－光変換効率および駆動電圧の２つの要因の改善による有機ＥＬ素子の効率の向上はあまり期待できない。
　一方、有機ＥＬ素子の光取り出し効率は、発光パターンや内部の層構造によって多少変動するが、一般に２０～３０％程度であり、改善の余地が大きい。光取り出し効率がこのように低くなる理由として、光が発生する部位およびその周辺部を構成する材料が、高屈折率性および光吸光性などの特性を有することが挙げられる。このため、屈折率の異なる界面での全反射や材料による光の吸収が生じ、発光が観測される外界へ有効に光が伝播できないという問題が発生する。その結果、有機ＥＬ素子では、活用できない光が全発光量の７０～８０％を占めることになる。このため、光取り出し効率の向上による有機ＥＬ素子の効率向上への期待は、非常に大きい。
　このような背景のもとで、光取り出し効率を向上するための試みがこれまでに多くなされている。例えば、特許文献１は、界面での全反射を抑制するために回折格子を設けた有機ＥＬ素子を開示している。特許文献２は、透明基板の表面にマイクロレンズアレイを設けた有機ＥＬ素子を開示している。特許文献３は、バインダー中にビーズが分散する光学層を有する光学シートを設けた有機ＥＬ素子を開示している。
特許第２９９１１８３号明細書 特開２００４－２４１１３０号公報 特開２００３－１００４４４号公報
　しかしながら、上述した従来の技術では、光の取り出し効率を向上する効果は限定的であり、さらなる効率の向上が求められる。この課題は、上述した有機ＥＬ素子に限らず、無機ＥＬ素子や通常の発光ダイオード等を用いた他の種類の発光装置についても同様に当てはまる。
　本願の限定的ではない例示的なある実施形態は、光の取り出し効率を高めることができる発光装置を提供する。
　上記課題を解決するために、本開示の一態様における光取り出しシートは、第１の面および第２の面を有する透光性基板と、前記透光性基板の前記第１の面の側に設けられた第１の光取り出し構造であって、低屈折率層、および前記低屈折率層よりも屈折率の高い高屈折率層を有し、前記低屈折率層は前記透光性基板および前記高屈折率層の間に形成されており、前記高屈折率層および前記低屈折率層の界面は凹凸形状を有している第１の光取り出し構造と、前記透光性基板の前記第２の面の側に設けられた第２の光取り出し構造であって、前記透光性基板を透過して６０度から８０度の入射角で入射する光の平均透過率が２０％以上になるように構成された第２の光取り出し構造とを備える。
　上述の一般的かつ特定の態様は、システム、方法およびコンピュータプログラムを用いて実装され、またはシステム、方法およびコンピュータプログラムの組み合わせを用いて実現され得る。
　本開示の一態様に係る発光装置によれば、光の取り出し効率を高めることができる。
例示的な実施の形態における有機ＥＬ素子を示す断面図である。 凹凸構造の一例を示す平面図である。 凹凸構造の一例を示す断面図である。 外部光取り出し層へ光がどのような角度分布で入射するかを測定する方法を示す図である。 試作したいくつかの素子における単位面積あたりの光強度の入射角度依存性を示すグラフである。 試作した素子の構成を説明するための図である。 （ａ）は試作した第１の素子の凹凸構造を示す図である。（ｂ）は試作した第２の素子の凹凸構造を示す図である。 マイクロレンズアレイの配列例を示す平面図である。 図６ＡにおけるＡ－Ａ´線断面図である。 ピラミッド構造の例を示す平面図である。 図７ＡにおけるＢ－Ｂ´線断面図である。 台形プリズム構造の配列例を示す平面図である。 図８ＡにおけるＣ－Ｃ´線断面図である。 表面構造に対する平均透過率の依存性を示す図である。 透光性部材１６ａの内部に複数の拡散粒子１６ｂが設けられた外部光取り出し層１６の一部を模式的に示す図である。 平均透過率がマイクロレンズアレイを用いた場合と比較して高くなる拡散粒子の半径および充填率の範囲を示すグラフである。 拡散力に対する平均透過率の依存性を示すグラフである。 拡散層とマイクロレンズアレイ構造とを組み合わせた外部光取り出し層１６の一部を模式的に示す図である。 拡散層とマイクロレンズアレイ構造とを組み合わせた外部光取り出し層１６における拡散力に対する平均透過率の依存性を示すグラフである。 拡散層の膜厚を変えたときの拡散力に対する平均透過率の依存性の変化を示すグラフである。 拡散層の膜厚に対するマイクロレンズアレイの平均透過率を上回る最大拡散力の依存性を示すグラフである。 表面構造の充填率に対する平均透過率の依存性を示すグラフである。 マイクロレンズのアスペクト比に対する平均透過率の依存性を示すグラフである。 ピラミッド構造の頂角に対する平均透過率の依存性を示すグラフである。 外部光取り出し層として台形プリズム構造を採用した例を示す平面図である。 図２０ＡにおけるＣ－Ｃ´線断面図である。 台形プリズム構造を採用した場合の平均透過率がマイクロレンズアレイのみを用いた場合の平均透過率を上回る頂角およびアスペクト比の条件を示すグラフである。 図２０Ｃに示す結果をさらに詳細に説明するための図である。 外部光取り出し層としてピラミッド構造の頂部を除去した構造を採用した例を示す平面図である。 図２１ＡにおけるＤ－Ｄ´線断面図である。 ピラミッド構造の頂部を除去した構造を採用した場合の平均透過率がマイクロレンズアレイのみを用いた場合の平均透過率を上回る頂角およびアスペクト比の条件を示すグラフである。 図２１Ｃに示す結果をさらに詳細に説明するための図である。 凹凸構造の周期を説明するための図である。 凹凸構造の周期を説明するための他の図である。 （ａ）は凹凸構造の第１の例を示す図であり、（ｂ）は凹凸構造の第２の例を示す図であり、（ｃ）は凹凸構造の第３の例を示す図である。 凹凸形状の幅に対する光取り出し効率の依存性を示すグラフである。 ランダム性が制御された凹凸構造の例を示す図である。 凹凸構造の高さｈに対する光取り出し効率の依存性と、ランダム性の程度による光取り出し効率の依存性とを示すグラフである。 完全なランダムパターンとランダム性が制御されたランダムパターンとの差異を示すグラフである。 （ａ）は完全なランダムパターンのフーリエ成分を示す図であり、（ｂ）はランダム性が制御されたパターンのフーリエ成分を示す図である。 凹凸構造の変形例を示す図である。
　具体的な実施形態を説明する前に、まず、本発明の基礎となった知見を説明する。
　従来の一般的な有機ＥＬ素子では、有機発光層の屈折率が１．７～２．０、透明基板の屈折率が約１．５であるため、有機発光層と透明基板との界面で全反射が生じる。この全反射による光のロスは、本発明者らの解析によれば、全放射光の約５０％以上に達する。さらに、透明基板の屈折率が約１．５、空気の屈折率が約１．０であるため、透明基板と空気の界面で発生する全反射による光のロスも透明基板の界面に到達する光の約５０％程度となる。このように、これらの２つの界面における全反射ロスは非常に大きい。
　本発明者らは、これらの２つの界面における全反射ロスを低減できる新規な構成を見出した。具体的には、発光層と透明基板との間に、光の回折を生じさせる第１の光取り出し構造を設け、透明基板における発光層とは反対の側に、マイクロレンズアレイ等の第２の光取り出し構造を設けることにより、光取り出し効率を向上させることができることを見出した。以下、この知見に基づく実施形態を説明する。
　本開示の実施形態の概要は以下のとおりである。
　本開示の一態様に係る発光装置は、平均波長λの光を発生する発光素子と、前記発光素子から生じた光を透過させる光取り出しシートと、を備える。前記発光素子は、光透過性を有する第１の電極と、第２の電極と、前記第１および第２の電極の間に設けられた発光層と、を有する。前記光取り出しシートは、前記発光素子の側の第１の面および前記発光素子の反対側の第２の面を有する透光性基板と、前記透光性基板の前記第１の面の側に設けられた第１の光取り出し構造であって、低屈折率層、および前記低屈折率層よりも屈折率の高い高屈折率層を有し、前記低屈折率層は前記透光性基板および前記高屈折率層の間に形成されており、前記高屈折率層および前記低屈折率層の界面は凹凸形状を有している第１の光取り出し構造と、前記透光性基板の前記第２の面の側に設けられた第２の光取り出し構造であって、前記透光性基板を透過して６０度から８０度の入射角で入射する光の平均透過率が２０％以上になるように構成された第２の光取り出し構造と、を有する。
　ある実施形態において、前記第２の光取り出し構造は、屈折率ｎaの透光性部材と、前記透光性部材の内部に設けられた屈折率ｎbの複数の拡散粒子とを含む拡散層を有している。
　ある実施形態において、前記拡散層の体積に対する前記複数の拡散粒子の体積の割合をｐ、前記拡散層の厚さをｄ、前記複数の拡散粒子の平均半径をｒとするとき、
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000001
で定義される拡散力Ｄは、０よりも大きく５以下である。
　ある実施形態において、前記拡散力Ｄは、３.５以下である。
　ある実施形態において、前記拡散力Ｄは、０．０５以上１以下である。
　ある実施形態において、前記第２の光取り出し構造は、光が出射する側の表面に幾何形状を有している。
　ある実施形態において、前記第２の光取り出し構造の前記光が出射する側の表面には、台形プリズムのアレイが形成されている。
　ある実施形態において、前記台形プリズムの断面形状は、三角形の頂部を切断した台形であり、前記三角形の高さＬに対する前記台形の高さｌの比率ｌ／Ｌをアスペクト比と呼ぶとき、前記三角形の頂角が１０度以上１８度以下、かつ前記アスペクト比が０．７３以上１未満、または、前記三角形の頂角が４５度以上１１５度以下、かつ前記アスペクト比が０．４４以上１未満である。
　ある実施形態において、前記第２の光取り出し構造の前記光が出射する側の表面には、マイクロレンズアレイが形成されている。
　ある実施形態において、前記マイクロレンズアレイの高さと半径との比であるアスペクト比は０．５よりも大きい。
　ある実施形態において、前記第２の光取り出し構造の前記光が出射する側の表面には、ピラミッド形状のアレイが形成されている。
　ある実施形態において、前記ピラミッド形状の頂角は２５度以上１１５度以下である。
　ある実施形態において、前記第２の光取り出し構造における前記幾何形状を有する部分の充填率は３６％以上である。
　ある実施形態において、前記低屈折率層の厚さは（１／２）λ以上である。
　ある実施形態において、前記凹凸形状は、複数の凹部と複数の凸部とが２次元的にランダムまたは周期的に配列された形状である。
　ある実施形態において、前記凹凸形状は、複数の凹部と複数の凸部とが２次元的に配列された形状であり、前記複数の凹部および前記複数の凸部の各々に内接する楕円の短辺の長さの最小値をｗとするとき、前記凹凸形状のパターンの空間周波数成分のうち、１／（２ｗ）よりも小さい成分が、前記複数の凹部および前記複数の凸部をランダムに並べた場合と比較して抑制されている。
　ある実施形態において、前記凹凸形状は、３つ以上の凹部または凸部が１つの方向に連続しないように構成されている。
　ある実施形態において、前記複数の凹部および前記複数の凸部の各々の平均周期は１４．５λ以下である。
　ある実施形態において、前記複数の凹部および前記複数の凸部の各々に内接する楕円の短辺の長さの最小値は、０．７３λ以上である。
　ある実施形態において、前記複数の凹部および前記複数の凸部の各々は、四角形状または六角形状の断面を有している。
　本開示の一態様に係る光取り出しシートは、第１の面および第２の面を有する透光性基板と、前記透光性基板の前記第１の面の側に設けられた第１の光取り出し構造であって、低屈折率層、および前記低屈折率層よりも屈折率の高い高屈折率層を有し、前記低屈折率層は前記透光性基板および前記高屈折率層の間に形成されており、前記高屈折率層および前記低屈折率層の界面は凹凸形状を有している第１の光取り出し構造と、前記透光性基板の前記第２の面の側に設けられた第２の光取り出し構造であって、前記透光性基板を透過して６０度から８０度の入射角で入射する光の平均透過率が２０％以上になるように構成された第２の光取り出し構造とを備える。
　（実施の形態）
　以下、より具体的な実施の形態を説明する。本実施の形態では、一例として、有機ＥＬ素子を用いた発光装置を説明する。
　［１．全体構成］
　図１は、本実施の形態における有機ＥＬ素子１００の概略構成を示す断面図である。本実施の形態の有機ＥＬ素子１００は、発光素子１１０と、発光素子１１０から生じた光を透過させる光取り出しシート１２０とを備える。発光素子１１０は、光反射性を有する反射電極１１と、光透過性を有する透明電極１３と、これらの間に形成された有機発光層１２とを有している。光取り出しシート１２０は、透明基板１４と、透明基板１４の第１の面側（図１における下側）に設けられた内部光取り出し層（第１の光取り出し構造）１５と、透明基板１４の第２の面側（図１における上側）に設けられた外部光取り出し層（第２の光取り出し構造）１６とを有している。図１に示すように、反射電極１１、有機発光層１２、透明電極１３、内部光取り出し層１５、透明基板１４、外部光取り出し層１６は、この順に積層されている。内部光取り出し層１５は、相対的に屈折率の低い低屈折率層１５ａと、相対的に屈折率の高い高屈折率層１５ｂとを含む。低屈折率層１５ａと高屈折率層１５ｂとの界面は、凹凸形状を有しており、入射した光を回折させるように構成されている。
　反射電極１１は、発光層１２に電子を注入するための電極（陰極）である。反射電極１１と透明電極１３との間に所定の電圧が印加されると、反射電極１１から発光層１２へ電子が注入される。反射電極１１の材料としては、例えば銀（Ａｇ）、アルミニウム（Ａｌ）、銅（Ｃｕ）、マグネシウム（Ｍｇ）、リチウム（Ｌｉ）、ナトリウム（Ｎａ）や、これらを主成分とした合金などを用いることができる。また、これらの金属を組み合わせて積層することによって反射電極１１を構成してもよいし、これらの金属に接するように酸化インジウム錫（ＩＴＯ）やＰＥＤＯＴ：ＰＳＳ（ポリチオフェンとポリスチレンスルホン酸との混合物）などの透明導電性材料を積層させることによって反射電極１１を構成してもよい。
　透明電極１３は、発光層１２にホールを注入するための電極（陽極）である。透明電極１３は、仕事関数の比較的大きい金属、合金、電気伝導性化合物、あるいはこれらの混合物などの材料から構成され得る。透明電極１３の材料としては、例えばＩＴＯ、酸化錫、酸化亜鉛、ＩＺＯ（登録商標）、ヨウ化銅などの無機化合物、ＰＥＤＯＴ、ポリアニリンなどの導電性高分子、任意のアクセプタなどでドープした導電性高分子、カーボンナノチューブなどの導電性光透過性材料を挙げることができる。
　透明電極１３は、透明基板１４上に内部光取り出し層１５を形成した後、スパッタ法、真空蒸着法、塗布法などによって薄膜として形成することができる。なお、透明電極１３のシート抵抗は、例えば数百Ω／□以下に設定され、ある例では１００Ω／□以下に設定され得る。透明電極１３の膜厚は、例えば５００ｎｍ以下であり、ある例では１０－２００ｎｍの範囲で設定され得る。透明電極１３を薄くするほど光の透過率が向上するが、シート抵抗が膜厚に反比例して増加するため、シート抵抗が増加する。その結果、有機ＥＬの大面積化の際に、高電圧化の問題や、電圧降下による電流密度の不均一化に伴う輝度の不均一化の問題が発生し得る。このトレードオフを回避するため、メタルなどの補助配線（グリッド）を透明電極１３上に形成してもよい。補助配線の材料としては導電性に優れたものが使用され得る。例えば、Ａｇ，Ｃｕ，Ａｕ，Ａｌ，Ｒｈ，Ｒｕ，Ｎｉ，Ｍｏ，Ｃｒ，Ｐｄやこれらの合金（ＭｏＡｌＭｏ、ＡｌＭｏ、ＡｇＰｄＣｕなど）を用いることができる。この際、メタルグリッドが遮光材料として働かないように、グリッド部に電流が流れるのを防ぐ絶縁処理を施してもよい。また、拡散した光がグリッドに吸収されることを防ぐため、反射率の高い金属をグリッドに用いてもよい。
　なお、本実施形態では、透明電極１３を陽極、反射電極１１を陰極としているが、これらの電極の極性は逆であってもよい。透明電極１３を陰極、反射電極１１を陽極とする場合であっても、透明電極１３および反射電極１１には、上記と同様の材料を用いることができる。
　発光層１２は、透明電極１３および反射電極１１から注入される電子およびホールの再結合によって光を発生する材料から形成される。発光層１２は、例えば、低分子または高分子の発光材料や、金属錯体などの一般に知られる任意の発光材料によって形成され得る。図１には示されていないが、発光層１２の両側には、電子輸送層及びホール輸送層が設けられていてもよい。電子輸送層は反射電極１１（陰極）側に配置され、ホール輸送層は透明電極１３（陽極）側に配置される。なお、反射電極１１を陽極とする場合には、電子輸送層は透明電極１３側に配置され、ホール輸送層は電極１１側に配置される。電子輸送層は、電子輸送性を有する化合物の群から適宜選定することができる。この種の化合物としては、例えば、電子輸送性材料として知られるＡｌｑ３のような金属錯体や、フェナントロリン誘導体、ピリジン誘導体、テトラジン誘導体、又は、オキサジアゾール誘導体等のヘテロ環を有する化合物などが挙げられる。但し、これらの材料に限定されるものではなく、一般に知られる任意の電子輸送性材料を用いることが可能である。ホール輸送層は、正孔輸送性を有する化合物の群から適宜選定することができる。この種の化合物としては、例えば、４，４’－ビス［Ｎ－（ナフチル）－Ｎ－フェニル－アミノ］ビフェニル（α－ＮＰＤ）、Ｎ，Ｎ’－ビス（３－メチルフェニル）－（１，１’－ビフェニル）－４，４’－ジアミン（ＴＰＤ）、２－ＴＮＡＴＡ、４，４’，４”－トリス（Ｎ－（３－メチルフェニル）Ｎ－フェニルアミノ）トリフェニルアミン（ＭＴＤＡＴＡ）、４，４’－Ｎ，Ｎ’－ジカルバゾールビフェニル（ＣＢＰ）、スピロ－ＮＰＤ、スピロ－ＴＰＤ、スピロ－ＴＡＤ、又は、ＴＮＢなどを代表例とするトリアリールアミン系化合物、カルバゾール基を含むアミン化合物、フルオレン誘導体を含むアミン化合物などを挙げることができる。但し、これらの材料に限定されるものではなく、一般に知られる任意の正孔輸送性材料を用いることが可能である。このように、反射電極１１と透明電極１３との間には、発光層１２以外にも、電子輸送層やホール輸送層等の他の層が設けられ得る。以下の説明では、反射電極１１と透明電極１３との間の層全体をまとめて「有機ＥＬ層」と呼ぶことがある。
　有機ＥＬ層の構造は、上述の例に限らず、種々の構造を採用することができる。例えば、ホール輸送層と発光層１２との積層構造や、発光層１２と電子輸送層との積層構造を採用してもよい。また、陽極とホール輸送層との間にホール注入層を介在させてもよいし、陰極と電子輸送層との間に電子注入層を介在させてもよい。また、発光層１２は、単層構造に限らず、多層構造を有していてもよい。例えば、所望の発光色が白色である場合には、発光層１２中に赤色、緑色、青色の３種類のドーパント色素をドーピングするようにしてもよい。また、青色正孔輸送性発光層と緑色電子輸送性発光層と赤色電子輸送性発光層との積層構造を採用してもよいし、青色電子輸送性発光層と緑色電子輸送性発光層と赤色電子輸送性発光層との積層構造を採用してもよい。さらに、陽極と陰極とで挟んで電圧を印加すれば発光する素子からなる層を１つの発光ユニットとして、複数の発光ユニットを光透過性および導電性を有する中間層を介して積層した構造（電気的に直列接続されたマルチユニット構造）を採用してもよい。
　透明基板１４は、内部光取り出し層１５、透明電極１３、発光層１２、反射電極１１を支持するための部材である。透明基板１４の材料としては、例えばガラスや樹脂等の透明材料を用いることができる。透明基板１４の屈折率は、例えば１．４５～１．６５程度であるが、屈折率が１．６５以上の高屈折率基板を用いてもよいし、屈折率が１．４５よりも小さい低屈折率基板を用いてもよい。
　内部光取り出し層１５は、透明基板１４と透明電極１３との間に設けられる透光性の層である。内部光取り出し層１５は、透明基板１４側に形成された低屈折率層１５ａと、透明電極１３側に形成された高屈折率層１５ｂとを有する。これらの界面は凹凸構造を形成している。
　図２Ａは、本実施形態における凹凸構造の一例を模式的に示す平面図である。図２Ｂは、凹凸構造の一部を模式的に示す断面図である。図２Ａにおける黒および白の領域は、それぞれ、高屈折率層１５ｂが相対的に厚く形成された部分（凸部）および高屈折率層１５ｂが相対的に薄く形成された部分（凹部）を表している。この凹凸構造は、それぞれが一辺の長さ（幅）ｗの正方形状の２種類の単位構造（高低差ｈ）を２次元状にランダムに並べたものに相当する。以下の説明では、各単位構造を「ブロック」と呼ぶことがある。このような凹凸構造を設けることにより、入射光を回折させることができる。なお、後述するように、凹凸構造のパターンを完全にランダムにするのではなく、１つの方向について同じ種類の単位構造が連続して所定回数以上出現しないように、ランダム性を抑制した構造を採用してもよい。また、凹凸構造のパターンとして、周期的なパターンを採用してもよい。これらの各構成を採用した場合の光取り出し効率については後述する。
　発光層１２で発生した光の一部は、透明電極１３を経て内部光取り出し層１５に入射する。このとき、臨界角を超える入射角で入射する光は、本来全反射するが、内部光取り出し層１５の回折作用により、その一部は透明基板１４の側に取り出される。内部光取り出し層１５によって取り出されなかった光は、反射により、角度を変えて発光層１２の方に向かうが、その後反射電極１１で反射するため、再度内部光取り出し層１５に入射する。一方、発光層１２で発生した光の一部は、電極１１で反射した後、透明電極１３を透過して内部光取り出し層１５に入射する。このように、内部光取り出し層１５を設けることにより、多重反射を繰り返しながら光を外部に取り出すことが可能である。
　外部光取り出し層１６は、透明基板１４の表面（内部光取り出し層１５が設けられた面の反対側の面）に設けられる。外部光取り出し層１６は、例えばマイクロレンズアレイによって形成され得る。後述するように、外部光取り出し層１６は、透明基板１４を透過して６０度から８０度の入射角で入射する光の平均透過率が２０％以上になるように構成される。このような特性を有している限り、外部光取り出し層１６は、マイクロレンズアレイとは異なる表面構造を有していてもよい。外部光取り出し層１６の具体的な構成については後述する。外部光取り出し層１６を設けることにより、透明基板１４を透過して臨界角を越える入射角で入射する光の一部を外部の空気層に取り出すことができる。ここで取り出されなかった光は再度発光層１２へ戻ることになるが、最終的には反射電極１１で反射され、再度空気層へと取り出すことが可能である。なお、空気層の屈折率は、例えば１．０である。
　光が取り出されるまでに材料による光の吸収が生じると効率の低下を招くため、本実施形態における反射電極１１、発光層１２、透明電極１３、内部光取り出し層１５には光吸収性の低い材料が用いられ得る。
　［２．各構成要素の詳細および分析］
　以下、有機ＥＬ素子１００の各構成要素の詳細および本実施形態の構成に至るまでの分析結果を説明する。
　［２－１．内部光取り出し層１５の構成の検討］
　［２－１－１．凹凸構造の構成］
　低屈折率層１５ａと高屈折率層１５ｂとの境界における凹凸構造は、例えば低屈折率層１５ａ上に凹凸形状を形成した後、高屈折率の材料で凹凸を埋め込むことによって形成することができる。その後、透明電極１３、有機発光層１２、反射電極１１を形成するが、もし高屈折率層１５ｂの表面の平坦性が悪いと、透明電極１３－反射電極１１間でショートが起きやすくなる。その場合、素子が光らなくなる可能性があり、製造時の歩留まりが悪くなるおそれがある。よって、本実施形態では、凹凸形状の高さをできるだけ低くし、高屈折率層１５ｂの埋め込み後の平坦性を確保できる構成を採用する。また、このように凹凸構造の高さを低くすることにより、低屈折率層１５ａや高屈折率層１５ｂの材料の使用量も抑えることができるため、低コスト化にもつながる。
　一方、光取り出し効率の改善の観点からは、凹凸構造の高さ（大きさ）のオーダーとしては少なくとも光の波長の１／４程度は必要である。これにより、光の位相差を十分に確保することができ、光を回折させることができるため、光を取り出す効率を改善することができる。以上の観点から、本実施の形態では、凹凸構造として、高さ（大きさ）が１μｍ前後のランダム構造や周期構造などの回折格子を例として採用する。
　凹凸構造通過後の光は、低屈折率層１５ａに入射する。もし、低屈折率層１５ａの厚さが光の波長の１／２以下の場合、光は低屈折率層１５ａの中を伝播せず、エバネッセント場を介して透明基板１４側に光が透過してしまうので、低屈折率層１５ａによって光を低角度方向に曲げる効果は期待できない。よって、本実施形態における低屈折率層１５ａの厚さは、平均発光波長の１／２以上に設定され得る。
　［２－１－２．内部光取り出し層１５の材料および製造方法］
　高屈折率層１５ｂの屈折率は、例えば１．７３以上に設定され得る。高屈折率層１５ｂに用いる材料として、例えばＩＴＯ（酸化インジウム錫）、ＴｉＯ2（酸化チタン）、ＳｉＮ（窒化シリコン）、Ｔａ2Ｏ5（五酸化タンタル）、ＺｒＯ2（ジルコニア）などの比較的高い屈折率の無機材料または高屈折率樹脂などを使用することができる。
　透明基板１４としては、ガラスや樹脂などを用いるのが一般的であり、それらの屈折率は１．５～１．６５程度である。よって、低屈折率層１５ａに用いる材料として、例えばガラス、ＳｉＯ2（石英）などの無機材料や、樹脂などを用いることができる。
　内部光取り出し層１５の形成方法としては、例えば透明基板１４の上に、表面を凹凸形状にした低屈折率層１５ａを形成し、その上から高屈折率材料で凹凸構造を埋め込み、その上に透明電極１３、有機発光層１２、反射電極１１を形成する方法がある。あるいは、基板の上に反射電極１１を形成し、その上に有機発光層１２、透明電極１３、表面を凹凸形状にした高屈折率層１５ｂを形成し、その上から低屈折率材料で凹凸構造を埋め込み、その上に透明基板１４を形成する方法もある。
　低屈折率層１５ａや高屈折率層１５ｂの材料として無機材料を用いると、一般的には切削や半導体プロセスといった比較的コストの高い工法が必要となる。一方、低屈折率層１５ａや高屈折率層１５ｂの材料として上記のような樹脂材料を用いれば、塗布、ナノインプリント、スピンコートといった比較的コストの低い工法で内部光取り出し層１５を形成することができる。
　［２－２．外部光取り出し層１６の分析］
　［２－２－１．外部光取り出し層１６へ入射する光の角度分布の分析］
　まず、本発明者らは、図３に示すような構成で、外部光取り出し層１６に入射する光の角度分布の分析を行った。図３に示す構成は、図１の有機ＥＬ素子１００の外部光取り出し層１６の代わりに、有機ＥＬ素子１００よりも十分大きい半球のレンズを貼り付けた構成である。ここで、半球レンズの屈折率は、透明基板１４の屈折率とほぼ同一である。このような構成により、透明基板１４から半球レンズを介して空気層まで光が屈折することなく取り出されるので、透明基板１４から出射する光の角度分布の測定が可能となる。なお、光の分布測定には分光放射計を用い、発光層１２における十分小さい領域の光のスポットからの光を受光するように配置した。
　以上のような測定を、試作したいくつかの有機ＥＬ素子のサンプルについて行った。結果を図４Ａに示す。図４Ａのグラフにおいて、横軸は入射角度、縦軸は測定された単位面積あたりの光強度（任意単位）を示している。サンプルの構成として、図４Ｂおよび以下の表１に示す構成を採用した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　ここで、透明基板１４として屈折率１．５１のガラスを、透明電極１３としてＩＴＯを用いた。有機発光層１２としては、平均波長λ１＝５８０ｎｍおよびλ２＝４７０ｎｍの光をそれぞれ発する２つの層を含む積層構造を採用した。ここで「平均波長」とは、発光スペクトルにおいて、その波長よりも長い波長の光の強度和と、その波長よりも短い波長の光の強度和とが等しくなる波長として定義される。各サンプルにおける２つの発光層の位置は、表１に示すとおりである。ここで、反射電極１１から平均波長λ１の光を発する層までの距離をｄ１、この層から透明電極１３までの距離をｄ１’、反射電極１１から波長λ２の光を発する層までの距離をｄ２、この層から透明電極１３までの距離をｄ２’としている。内部光取り出し層１５については、低屈折率層１５ａの材料として、屈折率が１．５２の樹脂を用い、高屈折率層１５ｂの材料として屈折率１．７６の樹脂を用いて、これらの界面に凹凸構造を形成した。凹凸構造として、図５（ａ）、（ｂ）に示す２種類のパターンのものを採用した。
　サンプル１、２、３は、２つの発光層と２つの電極との位置関係を変化させたものであり、凹凸構造はいずれも図５（ａ）に示すランダム構造（ランダム１）である。サンプル２＿２は、２つの発光層の位置がサンプル２におけるものと同じで、凹凸構造を図５（ｂ）に示す構造（ランダム２）に変えたものである。ランダム１の構造は、幅０．６μｍ、高低差０．６μｍの２種類のブロックをランダムに配列したものに相当する。一方、ランダム２の構造は、幅１．２μｍ、高低差０．６μｍの２種類のブロックをランダムに配列したものに相当する。ただし、ランダム２では、図５（ｂ）の横方向および縦方向のそれぞれについて、同種のブロックが３つ以上連続して出現しないようにランダム性を抑制している。比較例として、サンプル２の構成から内部光取り出し層１５を除いたサンプル２＿０についても測定を行った。
　図４Ａに示すように、内部光取り出し層１５がないサンプル２＿０（ｂｌａｎｋ）では、光強度が入射角度に対してあまり変化していない。これに対して、内部光取り出し層１５が設けられた他のサンプルでは、主に高角度側の光強度が増加し、６０度～８０度に光強度のピークを有していることがわかる。発光層１２の構成に関わらずこのような傾向が見られることから、内部光取り出し層１５によって主に高角度側に光を取り出す効果がもたらされているといえる。図４Ａに示すように、高角度側で光強度が増加する傾向は、ランダム性を抑制したサンプル２＿２について、より顕著であることがわかる。
　［２－２－２．外部光取り出し層１６の分析］
　上記のように、内部光取り出し層１５を通過した光は、６０度～８０度の入射角において光強度のピークを有している。そこで、６０度～８０度の入射角で入射する光を効率よく取り出す外部光取り出し層１６の構造の検討を行った。光は透明基板１４を通過後、外部光取り出し層１６に到達する。外部光取り出し層１６は、透明基板１４を直接加工することによって形成しても良いが、光取り出し構造が設けられたフィルムを貼ることによって形成することもできる。ここでは、光取り出し構造としてマイクロレンズアレイを用いた場合の透過率を基準として、光出射側の表面に幾何形状を有する構造（以下、「表面構造」と呼ぶことがある。）のいくつかについて、透過率の計算を行った。ここで、「幾何形状」とは、光の波長よりも十分大きい大きさ（例えば、光の波長の数倍～数十倍の大きさ）の凹凸形状を有する構造を意味する。表面構造は、例えばガラスや樹脂等の透明材料で構成され得る。表面構造の屈折率は、透明基板１４の屈折率と同程度に設定され得るが、両者の屈折率が異なっていてもよい。本計算では、表面構造として、透明基板１４と同じ屈折率のものを使用した。
　表面構造は、マイクロレンズアレイ構造、ピラミッド構造、台形プリズム構造の３種類を考え、それぞれ最密構造のものを採用した。図６Ａは、マイクロレンズアレイ構造を有する外部光取り出し層１６の平面図であり、図６Ｂは、図６ＡのＡ－Ａ´線断面図である。円形のマイクロレンズアレイでは、図６Ａに示す蜂の巣状の配列を採用した場合に最密充填の構造となるため、光取り出し効率が最も高くなる。本計算では、各マイクロレンズの半径をｒ、表面からの高さをｈとするとき、アスペクト比ｈ／ｒが１のマイクロレンズを採用した。図７Ａは、ピラミッド構造を有する外部光取り出し層１６の平面図であり、図７Ｂは、図７ＡのＢ－Ｂ´線断面図である。本解析では、ピラミッド構造の頂角を６０度にした例と９０度にした例とを採用した。図８Ａは、台形プリズム構造を有する外部光取り出し層１６の平面図であり、図８Ｂは、図８ＡのＣ－Ｃ´線断面図である。本実施形態では６０度～８０度の入射角で入射する光の透過率が重要であるため、６０度～８０度の入射角で入射する光の透過率の平均値(以下、「平均透過率」と呼ぶことがある。)を比較検討した。なお、計算のアルゴリズムとしては、光線追跡による方法を適用した。
　図９は、上記計算の結果を示すグラフである。図９において、横軸は表面構造の種類、縦軸は平均透過率を表している。このグラフが示すように、マイクロレンズアレイを用いた場合に平均透過率が約０．２と最大になり、単に表面構造を変えた他の例では、マイクロレンズアレイの平均透過率を超えることは出来なかった。
　［２－２－３．外部光取り出し層１６の構造の検討：拡散粒子（計算）］
　次に、外部光取り出し層１６の構造として、表面構造は無いが、その内部に複数の拡散粒子を含むものの検討を行った。ここで、「拡散粒子」とは、消衰係数が０（透明）に近く、数百ｎｍ～数十μｍ程度の大きさを有する粒子（分子の塊）を指す。拡散粒子は、その周囲の透光性部材とは異なる屈折率を有し、入射光を拡散させる特性を有する。拡散粒子として、例えば次の表２に示す化合物を用いることができる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
　図１０は、複数の拡散粒子を含む外部光取り出し層１６を模式的に示す図である。この外部光取り出し層１６は、透光性部材１６ａの内部に複数の拡散粒子１６ｂが設けられた構成を有している。本明細書では、透光性部材１６ａおよび複数の拡散粒子１６ｂを含む層を「拡散層」と呼ぶことがある。図１０に示す例では、拡散層がそのまま外部光取り出し層１６に相当するが、拡散層以外の部材が付加されていたり、後述するように表面構造が設けられていてもよい。本解析では、拡散粒子１６ｂを取り囲む透光性部材１６ａの屈折率ｎａを１．５２、拡散粒子１６ｂの屈折率ｎｂを１～３とし、拡散粒子１６ｂの半径ｒを０．５μｍ～１０．５μｍとした。拡散粒子１６ｂの体積占有率、すなわち拡散層の体積に対する複数の拡散粒子１６ｂの全体積の割合（以下、「充填率」と呼ぶことがある。）ｐは０．０５～０．７５とした。拡散層の厚さ（膜厚）ｄは３０μｍとした。
　図１１は、拡散粒子の屈折率ｎｂが１．８の場合において、平均透過率が上述のマイクロレンズアレイを用いた場合と比較して高くなる拡散粒子の半径ｒおよび充填率ｐの範囲を示すグラフである。図１１では、横軸を拡散粒子半径ｒ［μｍ］、縦軸を充填率ｐとし、マイクロレンズアレイを用いた場合よりも平均透過率が高くなる値の領域を黒く塗った。拡散効果が適当な領域では、拡散層の平均透過率がマイクロレンズアレイの平均透過率よりも高くなった。しかし、拡散粒子半径ｒが小さく、充填率ｐが高い領域、つまり、拡散効果が非常に高い領域では、そもそも拡散層を光が透過しないために、マイクロレンズアレイよりも平均透過率が低くなってしまった。逆に、拡散粒子半径ｒが大きく、拡散効果が小さい領域では、光が十分に拡散されず大気との界面で全反射するため、マイクロレンズアレイよりも平均透過率が低くなった。
　ここで、次の式（１）で定義される拡散力Ｄという量を導入する。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000002
すなわち、拡散力＝（拡散粒子と拡散層の屈折率差の絶対値）/拡散層屈折率×充填率×拡散層膜厚/拡散粒子半径と定義する。拡散力Ｄは、拡散層の拡散性の強さを表す指標として用いることができる。
　図１２は、横軸を拡散力Ｄ、縦軸を平均透過率として、計算結果を示すグラフである。比較のため、マイクロレンズアレイを用いた場合の平均透過率を黒線で示している。図１１に示す結果と同様、拡散力が非常に強い場合、又は、拡散力が非常に弱い場合、平均透過率が減少することがわかる。図１２に示すように、外部光取り出し層１６が表面構造を有さず、拡散粒子のみを含む場合、拡散力が０．３４以上３．５以下であれば、マイクロレンズアレイを用いた場合の平均透過率を超えることがわかった。
　［２－２－４．外部光取り出し層１６の構造の検討：拡散粒子および表面構造（計算）］
　次に、表面構造および拡散粒子を共に有する外部光取り出し層１６の構造を検討した。図１３に示すように、透光性部材１６ａおよび複数の拡散粒子１６ｂを有する拡散層に、表面構造１６ｃを組み合わせた外部光取り出し層１６について、平均透過率を計算した。表面構造１６ｃは、図６Ａ、図６Ｂに示すものと同様、マイクロレンズアレイの最密構造とした。上記の計算と同様、拡散層における透光性部材１６ａの屈折率ｎａを１．５２、拡散粒子１６ｂの屈折率ｎｂを１～３とし、拡散粒子１６ｂの半径ｒを０．５μｍ～１０．５μｍとした。また、拡散粒子１６ｂの充填率ｐは０．０５～０．７５、拡散層の膜厚ｄは３０μｍとした。
　図１４は、横軸を拡散力Ｄ、縦軸を平均透過率として、計算結果を示すグラフである。ここでも比較のため、マイクロレンズアレイのみを用いた場合の平均透過率を黒線で示している。図１４に示すように、外部光取り出し層１６の平均透過率がマイクロレンズアレイのみを用いた場合を上回るのは、拡散力Ｄが０よりも大きく、３．５以下の場合であることがわかる。拡散力Ｄが０．０５～１．０の範囲にある場合には、特に高い平均透過率を示した。図１２、１４の結果より、拡散粒子のみを設けた構造よりも、拡散粒子と表面構造とを共に有する構造の方が平均透過率が高くなることがわかった。
　［２－２－５．外部光取り出し層１６の構造の検討：拡散粒子および表面構造を設けた場合の膜厚依存性（計算）］
　外部光取り出し層１６として、拡散粒子および表面構造を設けた場合における拡散層の膜厚依存性を検証するために、屈折率および充填率を図１１に示す計算と同じ条件にした上で、拡散層の膜厚ｄおよび拡散粒子の半径ｒを変えて平均透過率を計算した。ここでは、（拡散層膜厚、拡散粒子半径）を、（２μｍ、０．５μｍ～１．５μｍ）、（３０μｍ、０．５μｍ～１０．５μｍ）、（３００μｍ、０．５μｍ～２０．５μｍ）のように変えて計算を行った。
　図１５は、計算結果を示すグラフである。ここでも比較のため、マイクロレンズアレイのみを用いた場合の平均透過率を黒線で示している。図１５より、拡散層の膜厚ｄが２μｍの場合、拡散力Ｄが１．２以下であればマイクロレンズアレイのみを用いた場合の平均透過率を上回ることがわかった。拡散層の膜厚ｄが３００μｍの場合は、拡散力Ｄが５．０以下であればマイクロレンズアレイのみを用いた場合の平均透過率を上回る場合が多くなることがわかった。
　図１６は、横軸を拡散層膜厚ｄ、縦軸をマイクロレンズアレイのみを用いた場合の平均透過率を上回る最大拡散力とするグラフを示している。拡散層膜厚ｄが厚くなるほど、この最大拡散力は増加する傾向にある。拡散層の膜厚が３００μｍ以下の場合においては、拡散力が５．０以下のある値よりも小さければ、マイクロレンズアレイのみを用いた場合よりも平均透過率が高くなることがわかる。また、拡散層の膜厚が３００μｍ以上の場合においても、少なくとも拡散力が５．０以下であれば、マイクロレンズアレイのみを用いた場合よりも平均透過率を高くすることができる。
　［２－２－６．外部光取り出し層１６の構造の検討：拡散粒子および表面構造を設けた場合の表面充填率依存性（計算）］
　本発明者らは、さらに、外部光取り出し層１６の表面構造の充填率に対する平均透過率の依存性を調べるため、以下の計算を行った。ここで、「表面構造の充填率」とは、外部光取り出し層１６の表面全体に占める幾何形状を有する部分の面積比率を意味する。例えば、図６Ａに示すマイクロレンズアレイでは、表面から突出する円形のマイクロレンズが設けられた部分が「幾何形状を有する部分」に該当する。計算条件として、図１５において最も高い平均透過率を示した屈折率ｎｂ＝１．６、拡散粒子半径ｒ＝３．５μｍ、拡散層膜厚ｄ＝３０μｍ、拡散粒子充填率ｐ＝０．４５の条件を用いた。表面構造の充填率は３０％～９０．７％(最密構造)の範囲で変動させた。
　図１７は、この計算結果を示すグラフである。横軸は表面構造の充填率、縦軸は平均透過率を表している。ここでも比較のため、マイクロレンズアレイのみを用いた場合の平均透過率を黒線で示している。図１７より、表面構造充填率の低下に従い、表面構造の効果が低下していくため、平均透過率は低下傾向を示した。表面構造充填率が３６％を下回ると、マイクロレンズアレイのみを設けた場合と比較して平均透過率が低くなることがわかった。よって、この場合、表面構造の充填率は３６％以上にすれば、マイクロレンズアレイのみを設けた場合よりも光利用率を高くすることができる。本計算は、最も高い平均透過率を示す条件で行ったため、上述の３６％以上という範囲は、他の条件の場合における望ましい表面構造充填率の範囲を含む。
　［２－２－７．外部光取り出し層１６の構造の検討：拡散粒子および表面構造を設けた場合の表面構造依存性］
　続いて、外部光取り出し層１６の表面構造に対する平均透過率の依存性を説明する。図１８は、図６Ａ、６Ｂに示すような蜂の巣状に配列されたマイクロレンズアレイを用いた場合の各マイクロレンズの球の飛び出し量（高さｈ）に対する平均透過率の依存性を示すグラフである。比較のため、マイクロレンズアレイの平均透過率を黒線で示している。横軸は、アスペクト比（高さｈ÷球の半径ｒ）である。拡散層などの条件は、図１７に示す計算における条件と同様、図１５において最も高い平均透過率を示した屈折率ｎｂ＝１．６、拡散粒子半径ｒ＝３．５μｍ、拡散層膜厚ｄ＝３０μｍ、拡散粒子充填率ｐ＝０．４５の条件を用いた。
　図１８より、アスペクト比が高いほど平均透過率が高くなり、アスペクト比が１（半球が並んでいる構造）の場合に最も光取り出し効率が高くなる。この結果から、アスペクト比が０．５以上であれば、マイクロレンズアレイのみを設けた構成における平均透過率を上回ることがわかる。
　外部光取り出し層１６の表面構造として、本実施の形態ではマイクロレンズアレイを例に挙げて説明を行なった。マイクロレンズアレイを表面構造として用いる事により、６０度～８０度の入射角で入射する光の透過率が高くなるため、６０度～８０度の間に配光分布のピークを持つ内部光取り出し層１５から出てくる光と組み合わせることにより、その他の構成に比べて効率を高めることができる。したがって、マイクロレンズアレイと同様に、６０度～８０度の間の入射角で入射する光の透過率が高い表面構造を用いることにより、その他の構成に比べて効率を高めることができる。
　この点について、マイクロレンズアレイの類似形状であるピラミッド形状のアレイを有する構造を例に説明する。図１９は、上記の計算と同様の条件において、マイクロレンズアレイの代わりに図７Ｂに示すような正四角錐の形状を有するピラミッド構造を採用した場合における平均透過率の計算結果を示すグラフである。横軸はピラミッド構造の頂角を、縦軸は平均透過率を示している。この結果より、頂角が２５～１１５度の範囲にあれば、マイクロレンズアレイのみを用いた場合よりも高い平均透過率が得られることがわかった。なお、ピラミッド構造の形状は正四角錐に限定されず、同等の透過特性を有していれば、他の角錐や円錐の形状であってもよい。
　次に、台形プリズム構造について検討する。図２０Ａは、台形プリズム形状の表面を有する外部光取り出し層１６の平面図である。図２０Ｂは、図２０ＡのＣ－Ｃ´線断面図である。この例では、外部光取り出し層１６には、台形プリズムのアレイが表面構造として形成されている。図示されるように、台形プリズム構造のＣ－Ｃ´線断面の形状は、二等辺三角形の頂部を切断したような形状（台形）である。ここで、当該二等辺三角形の頂部の角度を、この台形プリズムにおける「頂角」とし、当該二等辺三角形の高さ（最大高さ）をＬ、台形の高さ（実際の高さ）をｌとして、アスペクト比をｌ／Ｌで定義する。図２０Ｃは、台形プリズム構造を採用した場合において、マイクロレンズアレイのみを用いた場合と比較して平均透過率が高くなる頂角およびアスペクト比の範囲を示すグラフである。このグラフにおいて、横軸は頂角、縦軸はアスペクト比を表し、平均透過率がマイクロレンズアレイのみを用いた場合と比較して高くなる領域は黒塗りで表されている。黒く塗った領域では、６０度～８０度の入射角で入射する光の透過率をマイクロレンズアレイのみを用いた場合よりも高くすることができる。
　図２０Ｃより、「頂角が１０度以上１８度以下、かつアスペクト比が０．７３以上１未満」、または「頂角が４５度以上１１５度以下、かつアスペクト比が０．４４以上１未満」という条件が満たされていれば、概ね良好な平均透過率が達成されることがわかる。特に、「頂角が６０度以上１００度以下、かつアスペクト比が０．６以上１未満」であれば、さらに平均透過率が向上する。さらに好ましくは、「頂角が７０度以上９０度以下、かつアスペクト比が０．７以上１未満」の条件を満たす台形プリズムのアレイが用いられ得る。
　図２０Ｄは、図２０Ｃに示す結果をさらに詳細に説明するための図である。頂角をｘ［度］、アスペクト比をｙとすると、図の中央部における黒い領域は、近似的に、以下の式（２）～（５）で表される４つの直線によって囲まれる領域であると言える。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000003
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000004
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000005
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000006
　したがって、本構成例では、頂角およびアスペクト比が、式（２）～（５）で表される４つの直線によって囲まれる領域内の値に設定され得る。
　なお、上記の台形プリズムの断面形状は二等辺三角形の頂部を切断したような形状、すなわち等脚台形であるが、同等の透過特性を有していれば、断面形状は等脚台形でなくてもよい。また、アスペクト比が１、すなわち断面形状が三角形となる表面構造（三角柱を並べた構造）を採用してもよい。
　図２１Ａ、２１Ｂは、外部光取り出し層１６の他の構成例を示す図である。図２１Ａは外部光取り出し層１６の平面図を、図２１Ｂは図２１ＡにおけるＤ－Ｄ´線断面図を示している。この例における外部光取り出し層１６は、ピラミッド構造の頂部を切断したような構造を有している。断面形状は、三角形の頂部を切断した形状（台形）である。ここで、当該三角形の高さをＬ、台形の高さをｌとし、アスペクト比をｌ／Ｌで定義する。図２１Ｃは、この構造を採用した場合において、マイクロレンズアレイのみを用いた場合と比較して平均透過率が高くなる頂角およびアスペクト比の範囲を示すグラフである。このグラフにおいて、横軸は頂角、縦軸はアスペクト比を表し、平均透過率がマイクロレンズアレイのみを用いた場合と比較して高くなる領域は黒塗りで表されている。黒く塗った領域では、６０度～８０度の入射角で入射する光の透過率をマイクロレンズアレイのみを用いた場合よりも高くすることができる。
　図２１Ｃより、「頂角が１０度以上１１５度以下、かつアスペクト比が０．１２以上１未満」という条件が満たされていれば、概ね良好な平均透過率が達成されることがわかる。特に、「頂角が３０度以上９０度以下、かつアスペクト比が０．４以上１未満」であれば、さらに平均透過率が向上する。
　図２１Ｄは、図２１Ｃに示す結果をさらに詳細に説明するための図である。頂角をｘ［度］、アスペクト比をｙとすると、図中の黒い領域は、近似的に、以下の式（６）～（１０）で表される５つの直線によって囲まれる領域であると言える。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000007
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000008
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000009
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000010
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000011
　したがって、本構成例では、頂角およびアスペクト比が、式（６）～（１０）で表される５つの直線によって囲まれる領域内の値に設定され得る。
　なお、上記の表面構造の断面形状は等脚台形であるが、同等の透過特性を有していれば、断面形状は等脚台形でなくてもよい。また、正四角錐の頂部を切断した構造に限らず、同等の透過特性を有する限り、任意の角錐または円錐などの頂部を切断した構造を採用してもよい。
　［３．変形例］
　［３－１．外部光取り出し層１６の拡散粒子の変形例］
　本実施の形態では、拡散粒子として微小球を例に挙げて説明を行った。これは、高配光角度側（入射角６０度～８０度）の光を拡散させ低配光角度にするためである。よって、微小球と同様に拡散作用を持つ様々な形状においても、その他の構成に比べて光取り出し効率を高くする事ができる。拡散粒子が微小球と異なる形状の場合は、その構造に内接する球の半径を上記のｒとして拡散力Ｄを求めればよい。
　なお、外部光取り出し層１６として、複数の拡散粒子を含む拡散層を用いることは必須ではない。表面構造を工夫することによって６０～８０度の入射角で入射する光の透過率を２０％以上にできる限り、拡散粒子を用いる必要はない。そのような外部光取り出し層１６の一例として、図６Ａ、６Ｂに示す最密構造のマイクロレンズアレイが挙げられる。マイクロレンズアレイ以外の表面構造を採用してもよい。
　［３－２．凹凸構造の変形例］
　続いて、凹凸構造の変形例を説明する。
　まず、図２２を参照しながら、凹凸構造の考え方を説明する。幅ｗの２種類の単位構造（ブロック）をランダムに並べた場合には、その配列方向の平均周期は４ｗとなる。一方、幅ｗのブロックを周期的に並べた場合には、その配列方向の平均周期は２ｗとなる。なお、ブロックをランダムに並べた場合の平均周期ｐexpは、図２２の吹き出しに示す計算によって求められる。
　本実施形態では、凹凸構造のランダム性を制御した構造を採用することができる。ここで、「ランダム性を制御した構造」とは、完全にランダムな構造ではなく、１つの方向について同じ種類のブロックが連続して所定回数以上出現しないようにランダム性が抑制された構造を意味する。図４Ａを参照して説明したように、ランダム性が制御された凹凸構造を採用することにより、光取り出し効率をさらに向上させることができる。
　ランダム性を制御した構造においても上記と同様の考え方で平均周期を求めることができる。構造のパターンから平均周期を求める方法を図２３に示す。ここで、図２３に示す横方向および縦方向のそれぞれについて、連続する同種の単位構造の群からなる領域に内接する楕円を考える。図２３の下の図における白い部分の大きさの平均値は、白い部分に内接する楕円の軸の長さの平均値を計算することによって求めることができる。ここで、「軸の長さ」とは、図２３の上の図に示す短軸の長さａまたは長軸の長さｂのいずれかを指す。黒い部分についても同様である。これらの平均値を足し合わせた値を平均周期とする。
　図２４（ａ）～（ｃ）は、ランダム性が制御された凹凸構造の一例（それぞれ平均周期３ｗ、３．３ｗ、３．４ｗ）を示す図である。図２４（ｃ）に示すように、凹凸構造は正方形ではなく六角形などの他の形状のブロックを並べた構造でもよい。
　図２５は、凹凸形状の幅ｗに対する光取り出し効率の依存性を計算した結果を示すグラフである。ここでは、構造の高さｈを１．０μｍとしている。透明基板１４の屈折率は１．５、低屈折率層１５ａの屈折率は１．３５、高屈折率層１５ｂの屈折率は２．０とした。図中の（●）は図２２（ａ）に示すブロックをランダムに並べた凹凸形状、（□）は図２２（ｂ）に示すブロックを周期的に並べた凹凸形状を採用したときの結果を示している。ランダムな構造を採用した場合は、ｗが０．４～２μｍの範囲内にあれば、光取り出し効率を約７０％以上にすることができる。周期構造を採用した場合は、ｗが０．４～４μｍの範囲内にあれば、光取り出し効率を約７０％以上にすることができる。
　光は波長よりも十分小さい構造によっては回折されない。このため、ランダム構造でも周期構造でも４００ｎｍ以下の単位構造を並べたときには効果が得られにくい。発光層１２から生じる光の平均波長をλとするとき、ｗは例えば０．７３λ（＝λ×４００／５５０）以上に設定され得る。一方、単位構造が波長よりも十分大きい領域では、ランダム構造ではｗを２μｍ以下に、周期構造ではｗを４μｍ以下にすれば、光取り出し効率を約７０％以上にすることができるという結果が得られている。ランダム構造の平均周期は４ｗであり、周期構造の平均周期は２ｗであることから、光取り出し効率は、構造のパターンによらず、平均周期で決まっていることがわかる。平均周期をｐとすると、ｐは例えば８μｍ以下に設定され得る。また、光の回折原理から、光の回折パターンは構造サイズ（周期）と光の波長との比（即ちｐ／λ）で決まることから、平均周期ｐは、例えば１４．５（＝８／０．５５）λ以下に設定され得る。
　ランダム構造でも周期的構造でも、光取り出し効率にそれほど大きな差異はないが、周期構造では、回折格子の性質により、波長依存性が大きくなるため、視野角に対する色むらが大きくなると考えられる。よって、視野角に対する色むらを低減させるためには、凹凸形状として、ランダムに構造を並べた形状を採用すればよい。
　次に、図２６、図２７を参照しながら、凹凸構造の高さｈに対する光取り出し効率の依存性と、ランダム性の程度による光取り出し効率の依存性とを説明する。図２６に示す３種類の凹凸構造を有する有機ＥＬ素子のサンプルを試作し、それぞれについて光取り出し効率を測定した。図２７は、その結果を示すグラフである。図２７における（●）（△）（□）は、図２６の対応するランダム構造に関して計算を行った結果を示している。ここで、透明基板１４の屈折率は１．５１、低屈折率層１５ａの屈折率は１．４５、高屈折率層１５ｂの屈折率は１．７６とした。
　（●）の構造は、構造サイズ０．６μｍ、高さ０．２～０．８μｍの直方体をランダムに並べたものである。（△）の構造は、構造サイズ１．２μｍ、高さ０．６μｍの直方体をランダムに並べたものである。ただし、同一方向に３つ以上のブロックが連続して出現しないようにランダム性を制御している。（□）の構造は、構造サイズ（六角形の内接円の直径）１．２μｍ、高さ０．６～１．２μｍの六角柱をランダムに並べたものである。ただし、同一方向に４つ以上のブロックが連続して出現しないようにランダム性を制御している。まず、高さ依存性に関しては、いずれの構造においてもほとんど効率に影響しないことがわかる。次に、構造のランダム性に関しては、（●）、（△）、（□）の順に効率が向上していくことが分かった。（●）、（△）の比較結果から、ランダム性を制御し、ブロックが連続して並ぶことを制限する方が効率の向上につながることがわかる。これは、ブロックが連続して並ぶと、実効的に構造のサイズが大きくなる領域できてしまい、その領域における取り出し効率が低下してしまうからである。実際に（●）のランダム構造を見ると、６個以上連続して同一方向にブロックが並んでいる箇所が存在する。つまり、局所的に３．６μｍ（＝０．６μｍ×６）以上の大きさの構造が存在する。図２５に示した周期構造の構造サイズｗに対する効率の依存性の結果を参照すると、もし構造サイズが３．６μｍの場合は取り出し効率があまり高くないことがわかる。このことから、このような大きなサイズの領域が現れることは取り出し効率の低下につながることがわかる。
　さらに、四角形ではなく六角形を並べた方が効率が高くなる。これは、正方形の場合、対角の長さは辺の長さの√２倍であり、正六角形の場合は対角の長さは辺の長さの√３／２倍であるため、正六角形の方が方位方向に対する依存性が小さいことが要因である。つまり、正方形を並べた場合は、辺の方向あるいは対角の方向のいずれかの取り出し効率が低くなってしまうが、正六角形の場合は、方位に寄らず高い取り出し効率が得られる。図２７に示す（△）、（□）の実験結果の比較からも、このことが言える。
　ランダム性を制御したパターンの効果をより詳しく調べるために、図２６に示すランダムとランダム２の素子（高さ０．６μｍ）について、図３と同様の構成で透明基板１４内の光の強度分布を測定した。その結果を図２８に示す。この結果を見ると、特にランダム性を制御した構造の方が高角度側（５０～７０度付近）の光が増加していることがわかる。よって、このようなランダム性を制御した凹凸構造を有する内部光取り出し層１５と、入射角６０度～８０度における透過率の高い外部光取り出し層１６とを組み合わせることで、より高い効率が得られる。
　以上のように、連続して並んだ大きいブロックの発生を抑制することによるランダム性の制御方法とその効果を示したが、このような大きなブロックの抑制については、ランダムパターンをフーリエ変換することでも確認することができる。図２９は、ランダムパターンをフーリエ変換し、空間周波数成分の振幅を示した図である。図２９の右側の分布図の中心は、空間周波数が０の成分（直流成分）を表している。この図において中心から外側に向かうに従い、空間周波数が高くなるように表示している。図から理解されるように、図２９（ａ）に示す制御されたランダムパターンの空間周波数では、図２９（ｂ）に示すランダムパターンと比較して低周波成分が抑制されていることが確認できる。特に、空間周波数成分のうち１／（２ｗ）よりも小さい成分が抑制されていることがわかる。
　なお、本実施の形態では、同一サイズのブロックを並べることで凹凸構造を形成し、それをランダムに並べた場合、図２５に示すように、ｗが０．４～２μｍの範囲内の値に設定されている場合において光取り出し効率が約７０％を超えるほど高くなる。このことから、この範囲内でサイズを適宜変更した複数のブロックをランダムに並べてもよい。
　また、各々のブロック高さによって、光に対して位相差を与えられ、光を回折することにより光を取り出している。よって、ブロックの高さｈは一定でなくてもよい。例えば、高さのレベルを複数設けてもよい。また、各ブロックにおける高さをランダムにすることもできる。図３０は、ブロックの高さをランダムにした構成の一例を示す斜視図である。図示される凹凸構造１６６は、第１の高さを有する第１単位構造１６６ａと、第２の高さを有する第２単位構造１６６ｂと、第３の高さを有する第３単位構造１６６ｃと、第４の高さを有する第４単位構造１６６ｄとが２次元状にランダムに配列された構造を有している。凹凸構造１６６では、それぞれのブロックが高屈折率材料および低屈折率材料で充填されているので、これらの部分を通過する光の位相に差が生じる。よって、もし高さがランダムでも、透過した光の平均位相差は、複数の単位構造の平均高さで決定される。従って、この場合においても、透過した光に十分な平均位相差を与えられるので、高さがランダムであってもよい。
　各々の断面形状における角の部分をアール状に構成することもできる。実際に、切削加工及び半導体プロセス等によりミクロンオーダーの構造を加工する際に、角の部分がアール状に加工される、或いは、段差の部分が斜面状に加工される場合がある。内部光取り出し層１５の凹凸構造を加工する際に、これらの要因が生じた場合であっても、上述したランダムパターンの性質が失われない限り、角の部分がアール状に加工された構造も本構成に含まれる。
　また、製造時に意図せず発生する大きさ０．７３λ以下の小さい構造（ゴミなどが原因でできる）や、４μｍ以上の大きい構造（引っかき傷など）のようなノイズがあっても、それらが全体の面積に対して１０％程度であれば十分効果は得られる。したがって、意図的にこれらのノイズを１０％程度入れても、効果が得られる限り、本願発明の範囲に含まれる。
　なお、上記の実施形態における発光素子１１０は、有機ＥＬによって発光するが、無機ＥＬなどの他の発光素子を用いてもよい。言い換えれば、内部光取り出し層１５、透明基板１４、外部層取り出し層１６を有する光取り出しシート１２０が設けられていれば、発光素子１１０の構成は任意である。また、上記の説明における反射電極１１の代わりに、光反射性を有しない電極を用いてもよい。
　本開示の発光装置は、例えばフラットパネルディスプレイ、液晶表示装置用バックライト、照明用光源等に適用することができる。また、本開示の光取り出しシートは、上記の発光装置に適用することができる。
　１１　反射電極
　１２　発光層
　１３　透明電極
　１４　透明基板
　１５　内部光取り出し層
　１５ａ　低屈折率層
　１５ｂ　高屈折率層
　１６　外部光取り出し層
　１００　有機ＥＬ素子
　１１０　発光素子
　１２０　光取り出しシート

Claims (21)

  1. 　平均波長λの光を発生する発光素子と、
    　前記発光素子から生じた光を透過させる光取り出しシートと、
    を備える発光装置であって、
    　前記発光素子は、
    　　光透過性を有する第１の電極と、
    　　第２の電極と、
    　　前記第１および第２の電極の間に設けられた発光層と、
    を有し、
    　前記光取り出しシートは、
    　　前記発光素子の側の第１の面および前記発光素子の反対側の第２の面を有する透光性基板と、
    　　前記透光性基板の前記第１の面の側に設けられた第１の光取り出し構造であって、低屈折率層、および前記低屈折率層よりも屈折率の高い高屈折率層を有し、前記低屈折率層は前記透光性基板および前記高屈折率層の間に形成されており、前記高屈折率層および前記低屈折率層の界面は凹凸形状を有している第１の光取り出し構造と、
    　　前記透光性基板の前記第２の面の側に設けられた第２の光取り出し構造であって、前記透光性基板を透過して６０度から８０度の入射角で入射する光の平均透過率が２０％以上になるように構成された第２の光取り出し構造と、
    を有する、発光装置。
  2. 　前記第２の光取り出し構造は、屈折率ｎaの透光性部材と、前記透光性部材の内部に設けられた屈折率ｎbの複数の拡散粒子とを含む拡散層を有している、請求項１に記載の発光装置。
  3. 　前記拡散層の体積に対する前記複数の拡散粒子の体積の割合をｐ、前記拡散層の厚さをｄ、前記複数の拡散粒子の平均半径をｒとするとき、
    Figure JPOXMLDOC01-appb-M000012
     で定義される拡散力Ｄは、０よりも大きく５以下である、請求項２に記載の発光装置。
  4. 　前記拡散力Ｄは、３.５以下である、請求項３に記載の発光装置。
  5. 　前記拡散力Ｄは、０．０５以上１以下である、請求項４に記載の発光装置。
  6. 　前記第２の光取り出し構造は、光が出射する側の表面に幾何形状を有している、請求項１から５のいずれかに記載の発光装置。
  7. 　前記第２の光取り出し構造の前記光が出射する側の表面には、台形プリズムのアレイが形成されている、請求項６に記載の発光装置。
  8. 　前記台形プリズムの断面形状は、三角形の頂部を切断した台形であり、前記三角形の高さＬに対する前記台形の高さｌの比率ｌ／Ｌをアスペクト比と呼ぶとき、
    　前記三角形の頂角が１０度以上１８度以下、かつ前記アスペクト比が０．７３以上１未満、または、
    　前記三角形の頂角が４５度以上１１５度以下、かつ前記アスペクト比が０．４４以上１未満である、
    請求項７に記載の発光装置。
  9. 　前記第２の光取り出し構造の前記光が出射する側の表面には、マイクロレンズアレイが形成されている、請求項６に記載の発光装置。
  10. 　前記マイクロレンズアレイの高さと半径との比であるアスペクト比は０．５よりも大きい、請求項９に記載の発光装置。
  11. 　前記第２の光取り出し構造の前記光が出射する側の表面には、ピラミッド形状のアレイが形成されている、請求項６に記載の発光装置。
  12. 　前記ピラミッド形状の頂角は２５度以上１１５度以下である、請求項１１に記載の発光装置。
  13. 　前記第２の光取り出し構造における前記幾何形状を有する部分の充填率は３６％以上である、請求項６から１２のいずれかに記載の発光装置。
  14. 　前記低屈折率層の厚さは（１／２）λ以上である、請求項１から１３のいずれかに記載の発光装置。
  15. 　前記凹凸形状は、複数の凹部と複数の凸部とが２次元的にランダムまたは周期的に配列された形状である、請求項１から１４のいずれかに記載の発光装置。
  16. 　前記凹凸形状は、複数の凹部と複数の凸部とが２次元的に配列された形状であり、前記複数の凹部および前記複数の凸部の各々に内接する楕円の短辺の長さの最小値をｗとするとき、前記凹凸形状のパターンの空間周波数成分のうち、１／（２ｗ）よりも小さい成分が、前記複数の凹部および前記複数の凸部をランダムに並べた場合と比較して抑制されている、請求項１から１５のいずれかに記載の発光装置。
  17. 　前記凹凸形状は、３つ以上の凹部または凸部が１つの方向に連続しないように構成されている、請求項１６に記載の発光装置。
  18. 　前記複数の凹部および前記複数の凸部の各々の平均周期は１４．５λ以下である、請求項１６または１７に記載の発光装置。
  19. 　前記複数の凹部および前記複数の凸部の各々に内接する楕円の短辺の長さの最小値は、０．７３λ以上である、請求項１５から１８のいずれかに記載の発光装置。
  20. 　前記複数の凹部および前記複数の凸部の各々は、四角形状または六角形状の断面を有している、請求項１５から１９のいずれかに記載の発光装置。
  21. 　第１の面および第２の面を有する透光性基板と、
    　前記透光性基板の前記第１の面の側に設けられた第１の光取り出し構造であって、低屈折率層、および前記低屈折率層よりも屈折率の高い高屈折率層を有し、前記低屈折率層は前記透光性基板および前記高屈折率層の間に形成されており、前記高屈折率層および前記低屈折率層の界面は凹凸形状を有している第１の光取り出し構造と、
    　前記透光性基板の前記第２の面の側に設けられた第２の光取り出し構造であって、前記透光性基板を透過して６０度から８０度の入射角で入射する光の平均透過率が２０％以上になるように構成された第２の光取り出し構造と、
    を備える光取り出しシート。
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