[go: up one dir, main page]

WO2013031460A1 - 樹脂製モールドの接合方法およびこの接合方法で製造されたロール トゥー ロール用連続モールド構成体 - Google Patents

樹脂製モールドの接合方法およびこの接合方法で製造されたロール トゥー ロール用連続モールド構成体 Download PDF

Info

Publication number
WO2013031460A1
WO2013031460A1 PCT/JP2012/069478 JP2012069478W WO2013031460A1 WO 2013031460 A1 WO2013031460 A1 WO 2013031460A1 JP 2012069478 W JP2012069478 W JP 2012069478W WO 2013031460 A1 WO2013031460 A1 WO 2013031460A1
Authority
WO
WIPO (PCT)
Prior art keywords
resin
roll
mold
molds
resin mold
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Ceased
Application number
PCT/JP2012/069478
Other languages
English (en)
French (fr)
Inventor
紘子 山田
孝徳 高橋
須藤　康夫
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Soken Kagaku KK
Soken Chemical and Engineering Co Ltd
Original Assignee
Soken Kagaku KK
Soken Chemical and Engineering Co Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Soken Kagaku KK, Soken Chemical and Engineering Co Ltd filed Critical Soken Kagaku KK
Priority to CN201280040635.3A priority Critical patent/CN103764361A/zh
Priority to US14/239,643 priority patent/US20140196845A1/en
Priority to EP12827068.3A priority patent/EP2752283A4/en
Priority to KR1020147002891A priority patent/KR20140056255A/ko
Priority to JP2013531183A priority patent/JP5768133B2/ja
Publication of WO2013031460A1 publication Critical patent/WO2013031460A1/ja
Anticipated expiration legal-status Critical
Ceased legal-status Critical Current

Links

Images

Classifications

    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29C—SHAPING OR JOINING OF PLASTICS; SHAPING OF MATERIAL IN A PLASTIC STATE, NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; AFTER-TREATMENT OF THE SHAPED PRODUCTS, e.g. REPAIRING
    • B29C33/00—Moulds or cores; Details thereof or accessories therefor
    • B29C33/38—Moulds or cores; Details thereof or accessories therefor characterised by the material or the manufacturing process
    • B29C33/40—Plastics, e.g. foam or rubber
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29C—SHAPING OR JOINING OF PLASTICS; SHAPING OF MATERIAL IN A PLASTIC STATE, NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; AFTER-TREATMENT OF THE SHAPED PRODUCTS, e.g. REPAIRING
    • B29C65/00—Joining or sealing of preformed parts, e.g. welding of plastics materials; Apparatus therefor
    • B29C65/48—Joining or sealing of preformed parts, e.g. welding of plastics materials; Apparatus therefor using adhesives, i.e. using supplementary joining material; solvent bonding
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29C—SHAPING OR JOINING OF PLASTICS; SHAPING OF MATERIAL IN A PLASTIC STATE, NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; AFTER-TREATMENT OF THE SHAPED PRODUCTS, e.g. REPAIRING
    • B29C33/00—Moulds or cores; Details thereof or accessories therefor
    • B29C33/0011—Moulds or cores; Details thereof or accessories therefor thin-walled moulds
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29C—SHAPING OR JOINING OF PLASTICS; SHAPING OF MATERIAL IN A PLASTIC STATE, NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; AFTER-TREATMENT OF THE SHAPED PRODUCTS, e.g. REPAIRING
    • B29C59/00—Surface shaping of articles, e.g. embossing; Apparatus therefor
    • B29C59/02—Surface shaping of articles, e.g. embossing; Apparatus therefor by mechanical means, e.g. pressing
    • B29C59/04—Surface shaping of articles, e.g. embossing; Apparatus therefor by mechanical means, e.g. pressing using rollers or endless belts
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29C—SHAPING OR JOINING OF PLASTICS; SHAPING OF MATERIAL IN A PLASTIC STATE, NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; AFTER-TREATMENT OF THE SHAPED PRODUCTS, e.g. REPAIRING
    • B29C65/00—Joining or sealing of preformed parts, e.g. welding of plastics materials; Apparatus therefor
    • B29C65/48—Joining or sealing of preformed parts, e.g. welding of plastics materials; Apparatus therefor using adhesives, i.e. using supplementary joining material; solvent bonding
    • B29C65/4805—Joining or sealing of preformed parts, e.g. welding of plastics materials; Apparatus therefor using adhesives, i.e. using supplementary joining material; solvent bonding characterised by the type of adhesives
    • B29C65/481—Non-reactive adhesives, e.g. physically hardening adhesives
    • B29C65/4825—Pressure sensitive adhesives
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29C—SHAPING OR JOINING OF PLASTICS; SHAPING OF MATERIAL IN A PLASTIC STATE, NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; AFTER-TREATMENT OF THE SHAPED PRODUCTS, e.g. REPAIRING
    • B29C65/00—Joining or sealing of preformed parts, e.g. welding of plastics materials; Apparatus therefor
    • B29C65/48—Joining or sealing of preformed parts, e.g. welding of plastics materials; Apparatus therefor using adhesives, i.e. using supplementary joining material; solvent bonding
    • B29C65/4805—Joining or sealing of preformed parts, e.g. welding of plastics materials; Apparatus therefor using adhesives, i.e. using supplementary joining material; solvent bonding characterised by the type of adhesives
    • B29C65/483—Reactive adhesives, e.g. chemically curing adhesives
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29C—SHAPING OR JOINING OF PLASTICS; SHAPING OF MATERIAL IN A PLASTIC STATE, NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; AFTER-TREATMENT OF THE SHAPED PRODUCTS, e.g. REPAIRING
    • B29C65/00—Joining or sealing of preformed parts, e.g. welding of plastics materials; Apparatus therefor
    • B29C65/48—Joining or sealing of preformed parts, e.g. welding of plastics materials; Apparatus therefor using adhesives, i.e. using supplementary joining material; solvent bonding
    • B29C65/4805—Joining or sealing of preformed parts, e.g. welding of plastics materials; Apparatus therefor using adhesives, i.e. using supplementary joining material; solvent bonding characterised by the type of adhesives
    • B29C65/483—Reactive adhesives, e.g. chemically curing adhesives
    • B29C65/4845—Radiation curing adhesives, e.g. UV light curing adhesives
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29C—SHAPING OR JOINING OF PLASTICS; SHAPING OF MATERIAL IN A PLASTIC STATE, NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; AFTER-TREATMENT OF THE SHAPED PRODUCTS, e.g. REPAIRING
    • B29C65/00—Joining or sealing of preformed parts, e.g. welding of plastics materials; Apparatus therefor
    • B29C65/48—Joining or sealing of preformed parts, e.g. welding of plastics materials; Apparatus therefor using adhesives, i.e. using supplementary joining material; solvent bonding
    • B29C65/50—Joining or sealing of preformed parts, e.g. welding of plastics materials; Apparatus therefor using adhesives, i.e. using supplementary joining material; solvent bonding using adhesive tape, e.g. thermoplastic tape; using threads or the like
    • B29C65/5057—Joining or sealing of preformed parts, e.g. welding of plastics materials; Apparatus therefor using adhesives, i.e. using supplementary joining material; solvent bonding using adhesive tape, e.g. thermoplastic tape; using threads or the like positioned between the surfaces to be joined
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29C—SHAPING OR JOINING OF PLASTICS; SHAPING OF MATERIAL IN A PLASTIC STATE, NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; AFTER-TREATMENT OF THE SHAPED PRODUCTS, e.g. REPAIRING
    • B29C65/00—Joining or sealing of preformed parts, e.g. welding of plastics materials; Apparatus therefor
    • B29C65/48—Joining or sealing of preformed parts, e.g. welding of plastics materials; Apparatus therefor using adhesives, i.e. using supplementary joining material; solvent bonding
    • B29C65/52—Joining or sealing of preformed parts, e.g. welding of plastics materials; Apparatus therefor using adhesives, i.e. using supplementary joining material; solvent bonding characterised by the way of applying the adhesive
    • B29C65/524—Joining or sealing of preformed parts, e.g. welding of plastics materials; Apparatus therefor using adhesives, i.e. using supplementary joining material; solvent bonding characterised by the way of applying the adhesive by applying the adhesive from an outlet device in contact with, or almost in contact with, the surface of the part to be joined
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29C—SHAPING OR JOINING OF PLASTICS; SHAPING OF MATERIAL IN A PLASTIC STATE, NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; AFTER-TREATMENT OF THE SHAPED PRODUCTS, e.g. REPAIRING
    • B29C65/00—Joining or sealing of preformed parts, e.g. welding of plastics materials; Apparatus therefor
    • B29C65/48—Joining or sealing of preformed parts, e.g. welding of plastics materials; Apparatus therefor using adhesives, i.e. using supplementary joining material; solvent bonding
    • B29C65/52—Joining or sealing of preformed parts, e.g. welding of plastics materials; Apparatus therefor using adhesives, i.e. using supplementary joining material; solvent bonding characterised by the way of applying the adhesive
    • B29C65/54—Joining or sealing of preformed parts, e.g. welding of plastics materials; Apparatus therefor using adhesives, i.e. using supplementary joining material; solvent bonding characterised by the way of applying the adhesive between pre-assembled parts
    • B29C65/546—Joining or sealing of preformed parts, e.g. welding of plastics materials; Apparatus therefor using adhesives, i.e. using supplementary joining material; solvent bonding characterised by the way of applying the adhesive between pre-assembled parts by gravity, e.g. by pouring
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29C—SHAPING OR JOINING OF PLASTICS; SHAPING OF MATERIAL IN A PLASTIC STATE, NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; AFTER-TREATMENT OF THE SHAPED PRODUCTS, e.g. REPAIRING
    • B29C66/00—General aspects of processes or apparatus for joining preformed parts
    • B29C66/01—General aspects dealing with the joint area or with the area to be joined
    • B29C66/05—Particular design of joint configurations
    • B29C66/10—Particular design of joint configurations particular design of the joint cross-sections
    • B29C66/11—Joint cross-sections comprising a single joint-segment, i.e. one of the parts to be joined comprising a single joint-segment in the joint cross-section
    • B29C66/112—Single lapped joints
    • B29C66/1122—Single lap to lap joints, i.e. overlap joints
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29C—SHAPING OR JOINING OF PLASTICS; SHAPING OF MATERIAL IN A PLASTIC STATE, NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; AFTER-TREATMENT OF THE SHAPED PRODUCTS, e.g. REPAIRING
    • B29C66/00—General aspects of processes or apparatus for joining preformed parts
    • B29C66/01—General aspects dealing with the joint area or with the area to be joined
    • B29C66/05—Particular design of joint configurations
    • B29C66/10—Particular design of joint configurations particular design of the joint cross-sections
    • B29C66/12—Joint cross-sections combining only two joint-segments; Tongue and groove joints; Tenon and mortise joints; Stepped joint cross-sections
    • B29C66/128—Stepped joint cross-sections
    • B29C66/1282—Stepped joint cross-sections comprising at least one overlap joint-segment
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29C—SHAPING OR JOINING OF PLASTICS; SHAPING OF MATERIAL IN A PLASTIC STATE, NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; AFTER-TREATMENT OF THE SHAPED PRODUCTS, e.g. REPAIRING
    • B29C66/00—General aspects of processes or apparatus for joining preformed parts
    • B29C66/01—General aspects dealing with the joint area or with the area to be joined
    • B29C66/05—Particular design of joint configurations
    • B29C66/10—Particular design of joint configurations particular design of the joint cross-sections
    • B29C66/12—Joint cross-sections combining only two joint-segments; Tongue and groove joints; Tenon and mortise joints; Stepped joint cross-sections
    • B29C66/128—Stepped joint cross-sections
    • B29C66/1284—Stepped joint cross-sections comprising at least one butt joint-segment
    • B29C66/12841—Stepped joint cross-sections comprising at least one butt joint-segment comprising at least two butt joint-segments
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29C—SHAPING OR JOINING OF PLASTICS; SHAPING OF MATERIAL IN A PLASTIC STATE, NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; AFTER-TREATMENT OF THE SHAPED PRODUCTS, e.g. REPAIRING
    • B29C66/00—General aspects of processes or apparatus for joining preformed parts
    • B29C66/40—General aspects of joining substantially flat articles, e.g. plates, sheets or web-like materials; Making flat seams in tubular or hollow articles; Joining single elements to substantially flat surfaces
    • B29C66/41—Joining substantially flat articles ; Making flat seams in tubular or hollow articles
    • B29C66/43—Joining a relatively small portion of the surface of said articles
    • B29C66/432—Joining a relatively small portion of the surface of said articles for making tubular articles or closed loops, e.g. by joining several sheets ; for making hollow articles or hollow preforms
    • B29C66/4322—Joining a relatively small portion of the surface of said articles for making tubular articles or closed loops, e.g. by joining several sheets ; for making hollow articles or hollow preforms by joining a single sheet to itself
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29C—SHAPING OR JOINING OF PLASTICS; SHAPING OF MATERIAL IN A PLASTIC STATE, NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; AFTER-TREATMENT OF THE SHAPED PRODUCTS, e.g. REPAIRING
    • B29C66/00—General aspects of processes or apparatus for joining preformed parts
    • B29C66/40—General aspects of joining substantially flat articles, e.g. plates, sheets or web-like materials; Making flat seams in tubular or hollow articles; Joining single elements to substantially flat surfaces
    • B29C66/49—Internally supporting the, e.g. tubular, article during joining
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29C—SHAPING OR JOINING OF PLASTICS; SHAPING OF MATERIAL IN A PLASTIC STATE, NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; AFTER-TREATMENT OF THE SHAPED PRODUCTS, e.g. REPAIRING
    • B29C66/00—General aspects of processes or apparatus for joining preformed parts
    • B29C66/50—General aspects of joining tubular articles; General aspects of joining long products, i.e. bars or profiled elements; General aspects of joining single elements to tubular articles, hollow articles or bars; General aspects of joining several hollow-preforms to form hollow or tubular articles
    • B29C66/51—Joining tubular articles, profiled elements or bars; Joining single elements to tubular articles, hollow articles or bars; Joining several hollow-preforms to form hollow or tubular articles
    • B29C66/53—Joining single elements to tubular articles, hollow articles or bars
    • B29C66/532—Joining single elements to the wall of tubular articles, hollow articles or bars
    • B29C66/5326—Joining single elements to the wall of tubular articles, hollow articles or bars said single elements being substantially flat
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29C—SHAPING OR JOINING OF PLASTICS; SHAPING OF MATERIAL IN A PLASTIC STATE, NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; AFTER-TREATMENT OF THE SHAPED PRODUCTS, e.g. REPAIRING
    • B29C66/00—General aspects of processes or apparatus for joining preformed parts
    • B29C66/70—General aspects of processes or apparatus for joining preformed parts characterised by the composition, physical properties or the structure of the material of the parts to be joined; Joining with non-plastics material
    • B29C66/72—General aspects of processes or apparatus for joining preformed parts characterised by the composition, physical properties or the structure of the material of the parts to be joined; Joining with non-plastics material characterised by the structure of the material of the parts to be joined
    • B29C66/723—General aspects of processes or apparatus for joining preformed parts characterised by the composition, physical properties or the structure of the material of the parts to be joined; Joining with non-plastics material characterised by the structure of the material of the parts to be joined being multi-layered
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29D—PRODUCING PARTICULAR ARTICLES FROM PLASTICS OR FROM SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE
    • B29D99/00—Subject matter not provided for in other groups of this subclass
    • B29D99/0032—Producing rolling bodies, e.g. rollers, wheels, pulleys or pinions
    • B29D99/0035—Producing rolling bodies, e.g. rollers, wheels, pulleys or pinions rollers or cylinders having an axial length of several times the diameter, e.g. for embossing, pressing, or printing
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29C—SHAPING OR JOINING OF PLASTICS; SHAPING OF MATERIAL IN A PLASTIC STATE, NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; AFTER-TREATMENT OF THE SHAPED PRODUCTS, e.g. REPAIRING
    • B29C35/00—Heating, cooling or curing, e.g. crosslinking or vulcanising; Apparatus therefor
    • B29C35/02—Heating or curing, e.g. crosslinking or vulcanizing during moulding, e.g. in a mould
    • B29C35/08—Heating or curing, e.g. crosslinking or vulcanizing during moulding, e.g. in a mould by wave energy or particle radiation
    • B29C35/0805—Heating or curing, e.g. crosslinking or vulcanizing during moulding, e.g. in a mould by wave energy or particle radiation using electromagnetic radiation
    • B29C2035/0827—Heating or curing, e.g. crosslinking or vulcanizing during moulding, e.g. in a mould by wave energy or particle radiation using electromagnetic radiation using UV radiation
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29C—SHAPING OR JOINING OF PLASTICS; SHAPING OF MATERIAL IN A PLASTIC STATE, NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; AFTER-TREATMENT OF THE SHAPED PRODUCTS, e.g. REPAIRING
    • B29C33/00—Moulds or cores; Details thereof or accessories therefor
    • B29C33/0022—Multi-cavity moulds
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29C—SHAPING OR JOINING OF PLASTICS; SHAPING OF MATERIAL IN A PLASTIC STATE, NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; AFTER-TREATMENT OF THE SHAPED PRODUCTS, e.g. REPAIRING
    • B29C65/00—Joining or sealing of preformed parts, e.g. welding of plastics materials; Apparatus therefor
    • B29C65/02—Joining or sealing of preformed parts, e.g. welding of plastics materials; Apparatus therefor by heating, with or without pressure
    • B29C65/14—Joining or sealing of preformed parts, e.g. welding of plastics materials; Apparatus therefor by heating, with or without pressure using wave energy, i.e. electromagnetic radiation, or particle radiation
    • B29C65/1403—Joining or sealing of preformed parts, e.g. welding of plastics materials; Apparatus therefor by heating, with or without pressure using wave energy, i.e. electromagnetic radiation, or particle radiation characterised by the type of electromagnetic or particle radiation
    • B29C65/1406—Ultraviolet [UV] radiation
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29C—SHAPING OR JOINING OF PLASTICS; SHAPING OF MATERIAL IN A PLASTIC STATE, NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; AFTER-TREATMENT OF THE SHAPED PRODUCTS, e.g. REPAIRING
    • B29C65/00—Joining or sealing of preformed parts, e.g. welding of plastics materials; Apparatus therefor
    • B29C65/76—Making non-permanent or releasable joints
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29C—SHAPING OR JOINING OF PLASTICS; SHAPING OF MATERIAL IN A PLASTIC STATE, NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; AFTER-TREATMENT OF THE SHAPED PRODUCTS, e.g. REPAIRING
    • B29C66/00—General aspects of processes or apparatus for joining preformed parts
    • B29C66/01—General aspects dealing with the joint area or with the area to be joined
    • B29C66/05—Particular design of joint configurations
    • B29C66/10—Particular design of joint configurations particular design of the joint cross-sections
    • B29C66/11—Joint cross-sections comprising a single joint-segment, i.e. one of the parts to be joined comprising a single joint-segment in the joint cross-section
    • B29C66/114—Single butt joints
    • B29C66/1142—Single butt to butt joints
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29C—SHAPING OR JOINING OF PLASTICS; SHAPING OF MATERIAL IN A PLASTIC STATE, NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; AFTER-TREATMENT OF THE SHAPED PRODUCTS, e.g. REPAIRING
    • B29C66/00—General aspects of processes or apparatus for joining preformed parts
    • B29C66/70—General aspects of processes or apparatus for joining preformed parts characterised by the composition, physical properties or the structure of the material of the parts to be joined; Joining with non-plastics material
    • B29C66/71—General aspects of processes or apparatus for joining preformed parts characterised by the composition, physical properties or the structure of the material of the parts to be joined; Joining with non-plastics material characterised by the composition of the plastics material of the parts to be joined
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29C—SHAPING OR JOINING OF PLASTICS; SHAPING OF MATERIAL IN A PLASTIC STATE, NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; AFTER-TREATMENT OF THE SHAPED PRODUCTS, e.g. REPAIRING
    • B29C66/00—General aspects of processes or apparatus for joining preformed parts
    • B29C66/70—General aspects of processes or apparatus for joining preformed parts characterised by the composition, physical properties or the structure of the material of the parts to be joined; Joining with non-plastics material
    • B29C66/72—General aspects of processes or apparatus for joining preformed parts characterised by the composition, physical properties or the structure of the material of the parts to be joined; Joining with non-plastics material characterised by the structure of the material of the parts to be joined
    • B29C66/723—General aspects of processes or apparatus for joining preformed parts characterised by the composition, physical properties or the structure of the material of the parts to be joined; Joining with non-plastics material characterised by the structure of the material of the parts to be joined being multi-layered
    • B29C66/7232—General aspects of processes or apparatus for joining preformed parts characterised by the composition, physical properties or the structure of the material of the parts to be joined; Joining with non-plastics material characterised by the structure of the material of the parts to be joined being multi-layered comprising a non-plastics layer
    • B29C66/72322—General aspects of processes or apparatus for joining preformed parts characterised by the composition, physical properties or the structure of the material of the parts to be joined; Joining with non-plastics material characterised by the structure of the material of the parts to be joined being multi-layered comprising a non-plastics layer consisting of elements other than metals, e.g. boron
    • B29C66/72323—Carbon
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29C—SHAPING OR JOINING OF PLASTICS; SHAPING OF MATERIAL IN A PLASTIC STATE, NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; AFTER-TREATMENT OF THE SHAPED PRODUCTS, e.g. REPAIRING
    • B29C66/00—General aspects of processes or apparatus for joining preformed parts
    • B29C66/70—General aspects of processes or apparatus for joining preformed parts characterised by the composition, physical properties or the structure of the material of the parts to be joined; Joining with non-plastics material
    • B29C66/72—General aspects of processes or apparatus for joining preformed parts characterised by the composition, physical properties or the structure of the material of the parts to be joined; Joining with non-plastics material characterised by the structure of the material of the parts to be joined
    • B29C66/723—General aspects of processes or apparatus for joining preformed parts characterised by the composition, physical properties or the structure of the material of the parts to be joined; Joining with non-plastics material characterised by the structure of the material of the parts to be joined being multi-layered
    • B29C66/7232—General aspects of processes or apparatus for joining preformed parts characterised by the composition, physical properties or the structure of the material of the parts to be joined; Joining with non-plastics material characterised by the structure of the material of the parts to be joined being multi-layered comprising a non-plastics layer
    • B29C66/72324—General aspects of processes or apparatus for joining preformed parts characterised by the composition, physical properties or the structure of the material of the parts to be joined; Joining with non-plastics material characterised by the structure of the material of the parts to be joined being multi-layered comprising a non-plastics layer consisting of inorganic materials not provided for in B29C66/72321 - B29C66/72322
    • B29C66/72326—Glass
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29C—SHAPING OR JOINING OF PLASTICS; SHAPING OF MATERIAL IN A PLASTIC STATE, NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; AFTER-TREATMENT OF THE SHAPED PRODUCTS, e.g. REPAIRING
    • B29C66/00—General aspects of processes or apparatus for joining preformed parts
    • B29C66/70—General aspects of processes or apparatus for joining preformed parts characterised by the composition, physical properties or the structure of the material of the parts to be joined; Joining with non-plastics material
    • B29C66/72—General aspects of processes or apparatus for joining preformed parts characterised by the composition, physical properties or the structure of the material of the parts to be joined; Joining with non-plastics material characterised by the structure of the material of the parts to be joined
    • B29C66/723—General aspects of processes or apparatus for joining preformed parts characterised by the composition, physical properties or the structure of the material of the parts to be joined; Joining with non-plastics material characterised by the structure of the material of the parts to be joined being multi-layered
    • B29C66/7232—General aspects of processes or apparatus for joining preformed parts characterised by the composition, physical properties or the structure of the material of the parts to be joined; Joining with non-plastics material characterised by the structure of the material of the parts to be joined being multi-layered comprising a non-plastics layer
    • B29C66/72327—General aspects of processes or apparatus for joining preformed parts characterised by the composition, physical properties or the structure of the material of the parts to be joined; Joining with non-plastics material characterised by the structure of the material of the parts to be joined being multi-layered comprising a non-plastics layer consisting of natural products or their composites, not provided for in B29C66/72321 - B29C66/72324
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29L—INDEXING SCHEME ASSOCIATED WITH SUBCLASS B29C, RELATING TO PARTICULAR ARTICLES
    • B29L2016/00—Articles with corrugations or pleats
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29L—INDEXING SCHEME ASSOCIATED WITH SUBCLASS B29C, RELATING TO PARTICULAR ARTICLES
    • B29L2031/00—Other particular articles
    • B29L2031/32—Wheels, pinions, pulleys, castors or rollers, Rims
    • B29L2031/324—Rollers or cylinders having an axial length of several times the diameter, e.g. embossing, pressing or printing
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y10—TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC
    • Y10T—TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER US CLASSIFICATION
    • Y10T156/00—Adhesive bonding and miscellaneous chemical manufacture
    • Y10T156/10—Methods of surface bonding and/or assembly therefor
    • Y10T156/1089—Methods of surface bonding and/or assembly therefor of discrete laminae to single face of additional lamina

Definitions

  • the present invention relates to a resin mold bonding method and a roll-to-roll continuous mold structure manufactured by this bonding method. More specifically, the present invention relates to a large amount of resin structure (especially a resin replica) from one mold as an original plate.
  • the present invention relates to a resin mold joining method suitable for continuously producing a mold) and a roll-to-roll continuous mold structure produced by this joining method.
  • the imprint technique is a fine processing technique in which a mold having a reverse pattern of a desired fine uneven pattern is pressed against a transfer material such as a liquid resin on a substrate, thereby transferring the reverse pattern of the mold to the transfer material. .
  • Inversion patterns of fine concavo-convex patterns exist from nanoscales of 10 nm level to 100 ⁇ m, and are used in various fields such as semiconductor materials, optical materials, storage media, micromachines, biotechnology, and the environment. Yes.
  • the surface of the metal roll can be cut if it is formed by continuous transfer with a roll-to-roll using a resin mold that is flexible and can follow the transfer material. Compared with the case of forming a reverse pattern of a desired fine uneven pattern by processing, it can be manufactured at a low cost.
  • Patent Document 1 As a technique for arranging a large number of resin molds on a transfer roll, a technique described in Patent Document 1 is known.
  • Patent Document 1 for example, as shown in FIG. 12 (A), the end portions of the resin films 20 and 20 that are abutted are sandwiched between a pair of heaters 14 and 14, and the heaters 14 and 14 are pressure welded. As shown in FIG. 12 (B), a technique is disclosed in which the ends of the resin films 20 and 20 to be joined are arranged in an overlapped state, and the corresponding part is pressure fused from this state. ing.
  • the resin films 20 and 20 are pressure-bonded in a butt state as shown in FIG. 12A, wound around a transfer roll, and an imprint mold is formed with a roll-to-roll.
  • peeling occurred at the joint between the resin films 20 and 20 in a continuous operation of about 4 hours.
  • the present invention provides a strength of the joint when joining the ends of the resin mold in order to mass-produce a resin structure (particularly a resin replica mold) by roll-to-roll. Can be made strong, and there is no step in the joint portion, which makes it possible to transfer the reversal pattern of the desired fine concavo-convex pattern satisfactorily, and this joining method
  • the purpose of this is to provide a continuous mold structure for roll-to-roll manufactured in Japan.
  • the present invention was invented to solve the problems in the prior art as described above,
  • the joining method of the resin mold of the present invention is as follows: A method for joining resin molds in which end portions of a resin mold on which a reversal pattern of a desired fine concavo-convex pattern is formed are joined together.
  • the resin mold is filled with a releasable resin in a gap between end portions of the resin mold, and the end portions of the resin mold are integrally joined by curing the releasable resin.
  • the resin of the transfer material does not enter the gap.
  • the bonding method of the resin mold of the present invention is as follows.
  • the gap between the butted portions of the resin mold is 0.5 ⁇ m to 3 mm.
  • Such a gap makes it possible to sufficiently maintain the strength of the joined portion by curing the peelable resin loaded in the gap, and in addition, the joining operation can be carried out satisfactorily.
  • the step can be made 30 ⁇ m or less, and this step has no effect on the transfer.
  • the bonding method of the resin mold of the present invention is as follows.
  • the peelable resin is a silicone resin.
  • Such a silicone resin can be easily obtained at low cost, and can sufficiently exhibit releasability with respect to a transfer material to which a reverse pattern of the concavo-convex pattern is transferred by a roll-to-roll.
  • the continuous mold structure for roll-to-roll of the present invention comprises: A roll-to-roll continuous mold structure for replicating a resin structure on which a desired fine uneven pattern is formed in a large amount by roll-to-roll,
  • the roll-to-roll continuous mold component is: A plurality of resin molds on which a reversal pattern of the desired fine concavo-convex pattern is formed;
  • the plurality of resin molds are arranged in a plane, a peelable resin filled in a gap between the plurality of resin molds arranged in a plane, and With The plurality of resin molds are integrated by curing the filled peelable resin.
  • the transfer roll can be made large in size corresponding to the diameter of the transfer roll suitable for mass production, and can be produced at low cost. Moreover, it can endure a continuous operation for a long time, and this makes it possible to efficiently form a large amount of resin structures.
  • the continuous mold structure for roll-to-roll of the present invention comprises:
  • the resin structure is a replica mold.
  • the resin structure is thus a replica mold, a large amount of replica mold can be efficiently formed using the roll-to-roll continuous mold structure of the present invention.
  • the continuous mold structure for roll-to-roll of the present invention comprises:
  • the resin mold is It is arranged side by side on a double-sided adhesive tape.
  • the continuous mold structure for roll-to-roll of the present invention comprises: The position of the edge part in the longitudinal direction of the said resin mold and the said double-sided adhesive tape has shifted
  • the strength of the joint is increased when joining the ends of the resin mold.
  • a resin mold bonding method capable of satisfactorily transferring a reversal pattern of a desired fine concavo-convex pattern and a roll manufactured by this bonding method.
  • a continuous mold structure for two rolls can be provided.
  • FIG. 1 is a schematic perspective view of a resin mold according to an embodiment of the present invention.
  • FIG. 2 is an enlarged sectional view of the resin mold shown in FIG.
  • FIG. 3 is a schematic plan view when a large number of resin molds are arranged side by side on a PET film as a support in order to form a roll-to-roll continuous mold structure.
  • FIG. 4 is a schematic plan view when a protective tape is attached to the surface of the resin mold from the state of FIG.
  • FIG. 5 is a schematic cross-sectional view when the PET film is peeled off from the state of FIG. 4 and a double-sided adhesive tape is attached thereto.
  • FIG. 6 is a schematic cross-sectional view when the protective tape on the surface side is peeled from the state of FIG. FIG.
  • FIG. 7A is a schematic cross-sectional view showing a resin mold joining method according to one embodiment of the present invention
  • FIG. 7B is a roll-to-roll continuous mold configuration joined by the method of FIG. 7A.
  • It is a schematic sectional drawing of a body.
  • FIG. 8 is a schematic perspective view when a roll-to-roll continuous mold structure formed in one embodiment of the present invention is attached to a transfer roll and a replica mold is replicated with the roll-to-roll.
  • FIG. 9A relates to another embodiment of the present invention, in which a protective tape is attached to the upper surface of the resin mold, and another protection is provided on the lower surface side of the resin mold provided at the end in the longitudinal direction.
  • FIG. 9C is a schematic cross-sectional view showing a state where a tape is attached
  • FIG. 9B is a schematic cross-sectional view showing a state where a double-sided adhesive tape is attached to the lower surface side from the state of FIG. 9A
  • FIG. 9D is a schematic cross-sectional view showing a state where the protective tape attached to the lower surface side from the state of 9 (B) is removed by cutting with a double-sided adhesive tape together with a cutter
  • FIG. 9D is from the state of FIG.
  • FIG. 3 is a schematic cross-sectional view of the roll-to-roll continuous mold structure produced by peeling off the protective tape on the upper surface side and filling a photocurable silicone resin between the exposed resin molds.
  • FIG. 10 shows an outline of the roll-to-roll continuous mold structure produced in FIG. 9D wound around a transfer roll, and the gap between the resin molds corresponding to the butt portion is filled with a photocurable silicone resin. It is a perspective view.
  • FIG. 11 is a schematic sectional side view of FIG. 12 (A) and 12 (B) are cross-sectional views showing an example disclosed in Patent Document 1 as an example of joining resin films to replicate replica molds with a conventional roll-to-roll.
  • a substantially rectangular resin mold 2 in which a reverse pattern of a desired fine uneven pattern is formed are prepared in advance or one or more.
  • the resin mold 2 is formed by a known imprint technique, and becomes an original plate for later forming a large amount of a resin structure (particularly a resin replica mold).
  • the resin mold 2 is provided with a resin layer 6 having a reverse pattern of a desired fine uneven pattern on a flexible substrate 4 as shown in an enlarged view in FIG.
  • Examples of the substrate 4 include one selected from a resin substrate, a glass substrate, a silicon substrate, a sapphire substrate, a carbon substrate, and a GaN substrate.
  • the resin substrate is preferable for forming a flexible resin mold 2, specifically, a group consisting of polyethylene terephthalate, polycarbonate, polyester, polyolefin, polyimide, polysulfone, polyethersulfone, cyclic polyolefin, and polyethylene naphthalate. It consists of one kind selected from.
  • examples of the resin forming the resin layer 6 include a thermoplastic resin, a thermosetting resin, and a photocurable resin.
  • thermoplastic resin examples include acrylic resins, styrene resins, olefin resins, polycarbonate resins, and polyester resins.
  • thermosetting resin or the photocurable resin an epoxy resin is preferably used. More preferably, polymethyl methacrylate, a cycloolefin resin, a styrene resin, an epoxy resin, a polycarbonate, or olefin terephthalate is used.
  • the resin layer 6 may include an additive having a substituent capable of binding to a release agent and having a substituent compatible with the above-described resin and having a bleeding property with respect to the resin.
  • Examples of the additive include a compound represented by the following general formula (1) or a hydrolyzate thereof.
  • Y is a methoxy group or ethoxy group
  • A is a single bond, ethylene group or propyl group
  • X is an epoxy group, a glycidoxy group, an optionally substituted phenyl group and an amino group. 1 type selected from the group, n is 0 or 1.
  • Y or a hydrolyzed group thereof is considered to be a group capable of binding to the release agent
  • X is considered to be a group compatible with the above-described solvent-soluble resin.
  • the resin for forming the resin layer 6 is preferably the above-described thermoplastic resin having a structural unit having the same type of substituent as X from the viewpoint of compatibility with the additive.
  • the structural unit having the same kind of substituent as X is preferably contained in the total structural unit of the resin in an amount of 1 to 15% by weight, more preferably 2 to 10% by weight.
  • the additive is added in an amount of 1 to 13 parts by weight, preferably 2 to 9 parts by weight, where the total amount of the resin and the additive is 100 parts by weight.
  • the thickness of the resin layer 6 is usually 50 nm to 1 mm, preferably 500 nm to 500 ⁇ m. With such a thickness, imprinting is easy to perform.
  • the surface shape of the resin layer 6 is not particularly limited, but preferably has a period of 10 nm to 2 mm, a depth of 10 nm to 500 ⁇ m, and a transfer surface of 1.0 to 1.0 ⁇ 106 mm 2 and a period of 20 nm It is more preferable to have a thickness of ⁇ 20 ⁇ m, a depth of 50 nm to 1 ⁇ m, and a transfer surface of 1.0 to 0.25 ⁇ 106 mm 2 .
  • a sufficient reverse pattern of the concavo-convex pattern can be transferred to the transfer body.
  • the surface shape include moth-eye, line, cylinder, monolith, cone, polygonal pyramid, and microlens.
  • the surface of the resin layer 6 may be subjected to a peeling process for preventing adhesion to the transfer body, and the peeling process may form a peeling layer (not shown).
  • the release agent for forming the release layer is preferably a group consisting of a fluorine-based silane coupling agent, a perfluoro compound having an amino group or a carboxyl group, and a perfluoroether compound having an amino group or a carboxyl group. More preferably selected from the group consisting of a fluorine-based silane coupling agent, a single-terminal aminated perfluoro (perfluoroether) compound and a single-terminal carboxylated perfluoro (perfluoroether) compound. It consists of at least 1 sort (s) chosen from the group which consists of a mixture of a composite_body
  • the adhesion to the resin layer 6 is good and the releasability from the resin to be imprinted is good.
  • the thickness of the release layer (not shown) is preferably in the range of 0.5 to 20 nm, more preferably 0.5 to 10 nm, and most preferably 0.5 to 5 nm.
  • the release layer (not shown) is bonded to the resin layer 6 by chemically bonding the group capable of binding to the release agent of the additive that is unevenly distributed near the surface of the resin layer 6 and the release agent. It is thought that there is.
  • the chemical bond is considered to be condensation.
  • the substituent Y or a hydrolyzed group thereof is chemically bonded to a substituent (including a hydrolyzed group) of the release agent. It is thought that. The chemical bond is considered to be condensation.
  • the resin mold 2 of this embodiment formed of such a material has, for example, a vertical length A ⁇ horizontal length B of 80 mm ⁇ 80 mm and a thickness t of 130 ⁇ m.
  • the replica mold can be replicated extremely efficiently compared to the case where a conventional resin mold is stamped on a transfer material. .
  • the roll-to-roll continuous mold constituent 40 wound around the transfer roll 42 is manufactured.
  • the protective tape 34 is attached so as to cover the surface on which the reverse pattern of the desired fine uneven pattern of the resin molds 2 arranged adjacent to each other is formed.
  • the protective tape 34 is attached to the surface side of the resin mold 2 on which the reverse pattern of the fine concavo-convex pattern is formed, as shown in FIG. 5, the PET film 12 used as the support film on the back side is further attached.
  • the strong adhesive side of the double-sided adhesive tape 36 having different physical properties strong adhesion / removability is attached to the position, that is, the back side of the resin mold 2.
  • the double-sided pressure-sensitive adhesive tape 36 has a PET resin as a base material 36a and a release film 36b on at least one side.
  • the double-sided pressure-sensitive adhesive tape 36 having one surface covered with the release film 36b is attached to the back surface side of the resin mold 2.
  • the end in the longitudinal direction of the resin mold 2 and the double-sided pressure-sensitive adhesive tape 36 can be arranged so as not to cause a step in the joined portion when wound around the transfer roll 42, Alternatively, it is preferable because the step can be reduced.
  • pressure-sensitive adhesive layers strong adhesion / removability
  • the strongly adhesive pressure-sensitive adhesive layer is attached to the back surface of the resin mold 2.
  • the double-sided adhesive tape 36 can be omitted.
  • the protective tape 34 on the surface side is peeled off.
  • the releasable resin 8 is filled with the micropipette 10 in the gap between the resin molds 2 and 2 exposed by the peeling of the protective tape 34 as shown in an enlarged manner in FIG.
  • the separation distance S between the resin mold 2a and another resin mold 2b adjacent thereto is 0.5 ⁇ m to 3 mm, preferably 1 ⁇ m to 2.5 mm, more preferably 2 ⁇ m to 2 mm.
  • a silicone resin a fluororesin, an alkyd resin, a long-chain alkyl compound, a wax, or the like can be used, and among these, a silicone resin is preferable.
  • silicone resin If it is a silicone resin, it can be easily obtained at a low cost, and it can sufficiently exhibit releasability with respect to a transfer material onto which a reverse pattern of the uneven pattern is transferred by a roll-to-roll.
  • the peelable resin 8 When such a peelable resin 8 is loaded in the gap, the peelable resin 8 can be cured spontaneously with time or by ultraviolet irradiation. In the joint part of the resin molds 2a and 2b integrated by the peelable resin 8, the gap is solidified by the peelable resin 8, so that no other resin enters the portion.
  • the thickness at the time of filling with the peelable resin 8 is preferably as close as possible to the thickness of the substrate 4 constituting the resin mold 2 shown in FIG. A thickness exceeding ⁇ 30 ⁇ m compared to the thickness of the substrate 4 is not preferable because the transfer material is easily deposited.
  • the peelable resin 8 is cured by performing UV irradiation or the like.
  • a roll-to-roll continuous mold structure 40 is formed.
  • the release film 36b on the back side of the double-sided pressure-sensitive adhesive tape 36 shown in FIG. 7B is peeled off.
  • the roll-to-roll continuous mold structure 40 formed in this way is wound around the surface of the transfer roll 42 in a loop as shown in FIG.
  • the wound roll has a gap at the joint between the beginning and end of the continuous mold structure 40 for rolls, it is preferable to load the release resin 8.
  • the roll-to-roll continuous mold component 40 is integrally attached to the peripheral surface of the transfer roll 42, it is conveyed from the left side to the right side as indicated by the arrow D in FIG.
  • the transfer roll 42 is rotated clockwise with respect to the transfer material 46, the reverse pattern of the fine uneven pattern of a large number (20 in the embodiment) of the resin mold 2 is transferred to the downstream transfer material.
  • the resin structure is obtained by continuously transferring to 46 'and forming a desired fine uneven pattern.
  • the obtained resin structure is preferably used as a replica mold, but can also be used as an antireflection film.
  • imprinting using the resin mold 2 can be continuously performed by roll-to-roll. Furthermore, it has been confirmed through experiments that it can withstand continuous operation for 8 hours in continuous operation.
  • 20 resin molds 2 are wound around the transfer roll 42.
  • one large resin mold is formed as an original plate, this one sheet is used.
  • a large resin mold may be wound around the transfer roll 42 in a loop shape, and the end portions may be bonded to each other with the peelable resin 8 interposed between the both ends.
  • Example 1 ⁇ Preparation of roll-to-roll continuous mold structure 40> A resin mold 2 having the same structure as that of Example 1 described in International Application No. PCT / JP2011 / 0676769 was prepared (substrate 4: polyethylene terephthalate film having a thickness of 125 ⁇ m, resin layer 6: methyl methacrylate, glycidyl methacrylate). , And 3-glycidoxypropyltrimethoxysilane, release layer: perfluoropolyether system).
  • resin molds 2 with the surface on which the reversal pattern of the fine concavo-convex pattern was formed were arranged so that the gap between the resin molds 2 was about 1 mm.
  • the PET film 12 is removed by inversion, and the physical properties of the back surface of the resin mold 2 are different from each other using a laminator (strong Adhesiveness / removability)
  • the strong adhesive side of the double-sided adhesive tape 36 was pasted.
  • the protective tape 34 is peeled off, a releasable photocurable silicone resin (peelable resin 8) is applied to the gap between the resin molds 2 and cured with UV light, and a long roll-to-roll A continuous mold structure 40 was prepared.
  • peelable resin 8 a releasable photocurable silicone resin
  • the roll-to-roll continuous mold structure 40 was attached to a ⁇ 250 mm SUS roll (transfer roll 42). .
  • the joint between the beginning and the end of the roll-to-roll continuous mold structure 40 was filled with the same photocurable silicone resin (peelable resin 8) as described above.
  • a transfer resin (PAK-02, manufactured by Toyo Gosei Co., Ltd.) was applied onto a PET material transfer substrate using a die coater (film thickness 125 ⁇ m) to prepare a transfer material 46.
  • the transfer roll 42 around which the roll-to-roll continuous mold structure 40 is wound is rotated at a feed rate of 1 m / min, the resin mold 2 is pressed against the transfer material 46 and cured with UV light, and then released. This process was repeated.
  • the transfer resin does not enter and accumulate in the gaps between the butted portions of the resin mold 2, and no defects in the resin layer 6 of the resin mold 2 occur, and continuous transfer for 8 hours or more is possible. It was.
  • the transfer area 97% of the reverse pattern area of the resin mold 2 could be secured.
  • the resin mold 2 and the transferred product were observed with an electron microscope. As a result, the resin mold 2 had no surface contamination and no shape destruction or deformation after 8 hours of continuous transfer. It was confirmed that the shape was the same in the initial and final stages.
  • Example 2 ⁇ Preparation of roll-to-roll continuous mold structure 40>
  • 20 resin molds 2 that were accurately cut into 80 mm squares using a template were produced.
  • the produced 20 resin molds 2 have a surface on which a reverse pattern of a desired fine uneven pattern is formed on a separately prepared PET film 12, and the gap between the resin molds 2 is about 1 mm. It arranged so that it might become.
  • the PET film 12 After affixing the protective tape 34 on the surface on which the reverse pattern of the desired fine concavo-convex pattern is formed, the PET film 12 is removed by inversion, and one end of the resin molds 2 arranged in the longitudinal direction is arranged Then, as schematically shown in FIG. 9A, a protective tape 34 ′ having a width of 5 mm was attached.
  • the protective tape 34 is peeled off, and a photocurable silicone resin having a peelable property is applied to the gap between the resin molds 2 and cured with UV light.
  • a continuous mold structure 40 for roll-to-roll was prepared.
  • the roll-to-roll continuous mold structure 40 is pasted on the transfer roll 42 made of SUS with a diameter of 250 mm while peeling the release film 36b laminated on the removable adhesive side of the double-sided adhesive tape 36. (See FIG. 10).
  • the joint P of the double-sided adhesive tape 36 and the joint of the resin mold 2 are misaligned at the joint between the beginning and the end of the roll-to-roll continuous mold structure 40. Only the joint of the resin mold 2 is It was filled with a peelable resin 8 ′ made of the same photo-curable silicone resin as that shown in FIG.
  • the transfer resin does not enter and accumulate in the gap between the butt portions of the resin mold 2, and the resin layer 6 of the resin mold 2 does not have a defect, and continuous transfer for 8 hours or more is possible. there were.
  • the resin mold 2 and the transferred product were observed with an electron microscope. As a result, the resin mold 2 had no surface contamination and no shape destruction or deformation after 8 hours of continuous transfer. It was confirmed that the shape was the same in the initial and final stages.

Landscapes

  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Mechanical Engineering (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Manufacturing & Machinery (AREA)
  • Shaping Of Tube Ends By Bending Or Straightening (AREA)
  • Moulds For Moulding Plastics Or The Like (AREA)

Abstract

［課題］樹脂構造物（特には樹脂製のレプリカモールド）をロール　トゥー　ロールで大量生産するために、樹脂製モールドの端部同士を接合するにあたり、接合部の強度を充分に強固にすることができるとともに、接合部に段差が生じることがなく、これにより所望とする微細な凹凸パターンの反転パターンの転写を良好に行うことができる樹脂製モールドの接合方法およびこの接合方法で製造されたロール　トゥー　ロール用連続モールド構成体を提供する。 ［解決手段］所望とする微細な凹凸パターンの反転パターンが形成された樹脂製モールドの端部間を突合せて接合するにあたり、前記樹脂製モールドの端部の突合せ部の隙間に剥離性の樹脂を装填し、前記剥離性の樹脂の硬化により、前記樹脂製モールドの端部間を一体的に接合することを特徴とする。

Description

樹脂製モールドの接合方法およびこの接合方法で製造されたロール　トゥー　ロール用連続モールド構成体
　本発明は、樹脂製モールドの接合方法およびこの接合方法で製造されたロール　トゥー　ロール用連続モールド構成体に関し、詳しくは、原版となる１つのモールドから多量の樹脂構造物（特には樹脂製のレプリカモールド）を連続的に作成する場合に好適な樹脂製モールドの接合方法およびこの接合方法で製造されたロール　トゥー　ロール用連続モールド構成体に関する。
　インプリント技術とは、所望とする微細な凹凸パターンの反転パターンを有するモールドを、基板上の液状樹脂等の転写材料へ押し付け、これによりモールドの反転パターンを転写材料に転写する微細加工技術である。
　微細な凹凸パターンの反転パターンとしては、１０ｎｍレベルのナノスケールのものから、１００μｍ程度のものまで存在し、半導体材料，光学材料，記憶メディア，マイクロマシン，バイオ，環境等、様々な分野で用いられている。
　ところで、１つのモールドから多量のレプリカモールドを製造する場合、フレキシブルで転写材料に対して追従性のある樹脂製モールドを用いてロール　トゥー　ロールにより連続転写して形成すれば、金属ロールの表面を切削加工して所望とする微細な凹凸パターンの反転パターンを形成する場合と比べて安価に製造できる。
　また、金属ロールでは達成することができないナノオーダーレベルの要求であっても樹脂製モールドであれば、短時間で多量かつ安価に製造することができる。
　このように樹脂製モールドを用いてロール　トゥー　ロールにより多量のレプリカモールドを生産する場合には、多数の樹脂製モールドをシート上に並べて配置し、これを１つのユニットとして転写用ロールに巻回するようにしている。
　すなわち、多数の樹脂製モールドを転写用ロールの周面に並べて配置すれば、転写用ロールが一回転する間に、多数のレプリカモールドを同時に形成することができる。
　ここで、多数の樹脂製モールドを転写用ロールに配置する技術として、特許文献１に記載の技術が知られている。
　この特許文献１には、例えば図１２（Ａ）に示したように、突き合わされた樹脂フィルム２０，２０の端部を一対のヒータ１４，１４で挟み込み、このヒータ１４，１４で加圧融着する技術、あるいは図１２（Ｂ）に示したように、接合する樹脂フィルム２０，２０の端部を重ね合わせた状態に配置し、この状態から該当する部分を加圧融着する技術が開示されている。
ＷＯ２０１１／０４９０９７号公報
　しかしながら、図１２（Ａ）に示したように、樹脂フィルム２０，２０の端部を互いに突合せて加圧融着した場合には、接合部を十分に接合することができず、後に離反してしまうという問題があった。
　実験によれば、図１２（Ａ）に示したような突合せ状態で樹脂フィルム２０，２０間を加圧融着し、これを転写用ロールに巻きつけて、ロール　トゥー　ロールでインプリント用モールドを作成した場合には、４時間ほどの連続運転で樹脂フィルム２０，２０間の接合部で剥離が生じてしまった。
　一方、図１２（Ｂ）に示したように、接合すべき樹脂フィルム２０，２０の端部間を一部重ね合わせた状態にしてから、該当する部分を加圧融着した場合には、両者の接合性は向上するものの、接合部に段差が生じてしまうものであった。
　このように接合部に段差が生じてしまうと、後に行う反転パターンの転写に悪影響が生じてしまう。
　本発明は、このような実情に鑑み、樹脂構造物（特には樹脂製のレプリカモールド）をロール　トゥー　ロールで大量生産するために、樹脂製モールドの端部同士を接合するにあたり、接合部の強度を強固にすることができるとともに、接合部に段差が生じることがなく、これにより所望とする微細な凹凸パターンの反転パターンの転写を良好に行うことができる樹脂製モールドの接合方法およびこの接合方法で製造されたロール　トゥー　ロール用連続モールド構成体を提供することを目的としている。
　本発明は、前述したような従来技術における問題点を解決するために発明されたものであって、
　本発明の樹脂製モールドの接合方法は、
　所望とする微細な凹凸パターンの反転パターンが形成された樹脂製モールドの端部間を突合せて接合する樹脂製モールドの接合方法であって、
　前記樹脂製モールドの端部の突合せ部の隙間に剥離性の樹脂を装填し、前記剥離性の樹脂の硬化により、前記樹脂製モールドの端部間を一体的に接合することを特徴とする。
　このような樹脂製モールドの接合方法であれば、樹脂製モールドの端部の突合せ部を強固に接合することができる。
　さらに、突合せ部の隙間に剥離性樹脂が充填されているため、転写材料の樹脂が隙間内に入り込んでしまうことがない。
　また、確実な接合が行われることから、接合部が部分的に剥がれてしまうなどの不具合を防止することができる。
　また、実験によれば、転写用ロールに巻きつけ、ロール　トゥー　ロールでレプリカモールドを作成した場合には、８時間ほどの連続運転を行うことが可能であった。
　また、本発明の樹脂製モールドの接合方法は、
　前記樹脂製モールドの突合せ部の隙間が、０．５μｍ～３ｍｍであることを特徴とする。
　このような隙間であれば、隙間に装填される剥離性樹脂の硬化により、接合部の強度を十分に保持することが可能となり、加えて接合作業を良好に実施することができる。
　さらにこのような隙間が設けられていれば、転写に悪影響が出るような段差が、突合せ部に形成されることはない。
　また、実験によれば、段差を３０μｍ以下にすることができ、この段差では転写に影響がでることはなかった。
　また、本発明の樹脂製モールドの接合方法は、
　前記剥離性の樹脂が、シリコーン樹脂であることを特徴とする。
　このようにシリコーン樹脂であれば、安価で容易に入手できるとともに、ロール　トゥー　ロールにより凹凸パターンの反転パターンが転写される転写材料に対して剥離性を充分に発揮することが可能である。
　また、本発明のロール　トゥー　ロール用連続モールド構成体は、
　所望とする微細な凹凸パターンが形成された樹脂構造物をロール　トゥー　ロールで多量に複製するためのロール　トゥー　ロール用連続モールド構成体であって、
　前記ロール　トゥー　ロール用連続モールド構成体は、
　前記所望とする微細な凹凸パターンの反転パターンが形成された複数個の樹脂製モールドと、
　前記複数個の樹脂製モールドを平面的に並べて配置し、前記平面的に並べられた複数個の樹脂製モールド間の隙間に充填された剥離性の樹脂と、
　を備え、
　前記充填された剥離性の樹脂が硬化することにより、前記複数個の樹脂製モールドが一体化されてなることを特徴とする。
　このように構成されていれば、大量生産に適する転写用ロールの径に対応して大型化することができ、しかも安価に作成することができる。また、長時間の連続運転に耐えることができ、これにより効率的に多量の樹脂構造物を形成することが可能となる。
　さらに転写用ロールへの巻装の際、ロール　トゥー　ロール用連続モールド構成体の端部同士を重ね合わせる必要がないため、段差を生じさせることがない。
　また、本発明のロール　トゥー　ロール用連続モールド構成体は、
　前記樹脂構造物が、レプリカモールドであることを特徴とする。
　このように樹脂構造物がレプリカモールドであれば、本発明のロール　トゥー　ロール用連続モールド構成体を用いて、効率的に多量のレプリカモールドを形成することが可能となる。
　また、本発明のロール　トゥー　ロール用連続モールド構成体は、
　前記樹脂製モールドが、
　両面粘着テープ上に並べて配置されていることを特徴とする。
　このような構成であれば、転写用ロールに対するロール　トゥー　ロール用連続モールド構成体の設置が容易である。
　また、本発明のロール　トゥー　ロール用連続モールド構成体は、
　前記樹脂製モールドと前記両面粘着テープの長尺方向における端部の位置がずれていることを特徴とする。
　このように構成されていれば、転写用ロールにロール　トゥー　ロール用連続モールド構成体を巻装する際に、段差を生じさせることなく、互いの間を確実に接合することができる。
　本発明によれば、樹脂構造物（特には樹脂製のレプリカモールド）をロール　トゥー　ロールで大量生産するために、樹脂製モールドの端部同士を接合するにあたり、接合部の強度を強固にすることができるとともに、接合部に段差が生じることがなく、これにより所望とする微細な凹凸パターンの反転パターンの転写を良好に行うことができる樹脂製モールドの接合方法およびこの接合方法で製造されたロール　トゥー　ロール用連続モールド構成体を提供することができる。
図１は本発明の一実施例による樹脂製モールドの概略斜視図である。 図２は図１に示した樹脂製モールドの拡大断面図である。 図３はロール　トゥー　ロール用連続モールド構成体を形成するために支持体としてのＰＥＴフィルム上に樹脂製モールドを多数並べて配置したときの概略平面図である。 図４は図３の状態から樹脂製モールドの表面に保護テープを貼り付けたときの概略平面図である。 図５は図４の状態からＰＥＴフィルムを剥がして、そこに両面粘着テープを貼り付けたときの概略断面図である。 図６は図５の状態から表面側の保護テープを剥離したときの概略断面図である。 図７（Ａ）は、本発明の一実施例による樹脂製モールドの接合方法を示す概略断面図、図７（Ｂ）は図７（Ａ）の方法で接合されたロール　トゥー　ロール用連続モールド構成体の概略断面図である。 図８は本発明の一実施例で形成されたロール　トゥー　ロール用連続モールド構成体を転写用ロールに貼り付け、ロール　トゥー　ロールでレプリカモールドを複製する場合の概略斜視図である。 図９（Ａ）は、本発明の他実施例に係わり、樹脂製モールドの上面に保護テープを張り付け、さらに、長尺方向の端部に設けられた樹脂製モールドの下面側に、他の保護テープを貼り付けた状態を示す概略断面図、図９（Ｂ）は図９（Ａ）の状態から下面側に両面粘着テープを貼り付けた状態を示す概略断面図、図９（Ｃ）は図９（Ｂ）の状態から下面側に貼着された保護テープを、両面粘着テープとともにカッターで切除して取り除いた状態を示す概略断面図、図９（Ｄ）は図９（Ｃ）の状態から上面側の保護テープを剥がし、さらに露出した樹脂製モールドの間に光硬化性シリコーン樹脂を充填してロール　トゥー　ロール用連続モールド構成体を作製したときの概略断面図である。 図１０は図９（Ｄ）で作製されたロール　トゥー　ロール用連続モールド構成体を転写用ロールに巻き付け、突合せ部に相当する樹脂製モールド間の隙間を光硬化性シリコーン樹脂で埋めたときの概略斜視図である。 図１１は図１０の概略側断面図である。 図１２（Ａ），（Ｂ）は、それぞれ従来のロール　トゥー　ロールでレプリカモールドを複製するために樹脂フィルム同士を接合する一例として、特許文献１に開示された例を示す断面図である。
　以下、図面を参照しながら本発明の好ましい実施の形態について具体的に説明する。
　本実施例に係る樹脂製モールドの接合方法を実施するに先立って、先ず、図１に示したように、所望とする微細な凹凸パターンの反転パターンが形成された略矩形状の樹脂製モールド２が予め１枚または複数枚用意される。
　この樹脂製モールド２は、公知のインプリント技術により形成されたもので、後に樹脂構造物（特には樹脂製のレプリカモールド）を多量に形成するための原版となるものである。
　この樹脂製モールド２は、図２に拡大して示したようにフレキシブルな基板４上に、所望とする微細な凹凸パターンの反転パターンを有する樹脂層６が具備されている。
　基板４としては、樹脂基板、ガラス基板、シリコン基板、サファイア基板、炭素基板およびＧａＮ基板の中から選択される１種が挙げられる。
　中でも樹脂基板は、柔軟性を有する樹脂製モールド２の形成に好ましく、具体的には、ポリエチレンテレフタレート、ポリカーボネート、ポリエステル、ポリオレフィン、ポリイミド、ポリサルフォン、ポリエーテルサルフォン、環状ポリオレフィンおよびポリエチレンナフタレートからなる群から選ばれる１種からなるものである。
　一方、樹脂層６を形成する樹脂としては、熱可塑性樹脂、熱硬化性樹脂または光硬化性樹脂が挙げられる。
　熱可塑性樹脂として、好ましくは、アクリル系樹脂、スチレン系樹脂、オレフィン系樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリエステル系樹脂が挙げられる。
　熱硬化性樹脂または光硬化性樹脂としては、好ましくは、エポキシ樹脂が挙げられる。さらに好ましくは、ポリメタクリル酸メチル、シクロオレフィン樹脂、スチレン樹脂、エポキシ樹脂、ポリカーボネート、オリエチレンテレフタレートが挙げられる。
　また、樹脂層６には、離型剤と結合可能な置換基を有するとともに上記した樹脂と相溶性を有する置換基とを有し、樹脂に対するブリード性を有する添加剤を用いることができる。
　添加剤としては、例えば下記一般式（１）で表わされる化合物またはその加水分解物が挙げられる。
　　Ｙ3－ｎ（ＣＨ3）ｎＳｉＡＸ　　　　　　　　（１）
（式（１）中、Ｙはメトキシ基またはエトキシ基、Ａは単結合、エチレン基またはプロピル基、Ｘはエポキシ基、グリシドキシ基、置換基を有していてもよいフェニル基およびアミノ基からなる群から選ばれる１種、ｎは０または１である。）
　ここで、Ｙまたはその加水分解された基は前記離型剤と結合可能である基であると考えられ、またＸは、上記した溶媒可溶性樹脂と相溶性を有する基であると考えられる。
　樹脂層６を形成する樹脂としては、添加剤との相溶性の観点からＸと同種の置換基を有する構成単位を有する上記記載の熱可塑性樹脂が好ましい。Ｘと同種の置換基を有する構成単位は、樹脂の全構成単位中好ましくは１～１５重量％、より好ましくは２～１０重量％含まれる。
　このような範囲であると、樹脂と添加剤とが分離することがない一方で、添加剤の樹脂層表面へのブリードアウトが生じると考えられる。
　添加剤は、樹脂および添加剤の合計を１００重量部とすると、１～１３重量部、好ましくは２～９重量部の割合で添加される。
　上記した樹脂層６の厚さは、通常５０ｎｍ～１ｍｍ、好ましくは、５００ｎｍ～５００μｍである。このような厚さとすれば、インプリント加工が行い易い。
　樹脂層６の表面形状（凹凸パターンの反転パターン）に特に制限はないが、周期１０ｎｍ～２ｍｍ、深さ１０ｎｍ～５００μｍ、転写面１．０～１．０×１０６ｍｍ2のものが好ましく、周期２０ｎｍ～２０μｍ、深さ５０ｎｍ～１μｍ、転写面１．０～０．２５×１０６ｍｍ2のものがより好ましい。
　このように設定すれば、転写体に充分な凹凸パターンの反転パターンを転写することができる。表面形状としては、モスアイ、線、円柱、モノリス、円錐、多角錐、マイクロレンズが挙げられる。
　樹脂層６の表面は、転写体との付着を防止するための剥離処理がされていてもよく、剥離処理は剥離層（図示せず）を形成するものであってもよい。
　剥離層（図示せず）を形成する離型剤としては、好ましくはフッ素系シランカップリング剤、アミノ基又はカルボキシル基を有するパーフルオロ化合物およびアミノ基又はカルボキシル基を有するパーフルオロエーテル化合物からなる群から選ばれる少なくとも１種からなり、より好ましくは、フッ素系シランカップリング剤、片末端アミン化パーフルオロ（パーフルオロエーテル）化合物ならびに片末端カルボキシル化パーフルオロ（パーフルオロエーテル）化合物の単体または単体および複合体の混合物からなる群から選ばれる少なくとも１種からなる。
　離型剤として上記のものを用いると、樹脂層６への密着が良好であるとともに、インプリントを行う樹脂との剥離性が良好である。
　剥離層（図示せず）の厚さは、好ましくは０．５～２０ｎｍ、より好ましくは０．５～１０ｎｍ、最も好ましくは０．５～５ｎｍの範囲内である。
　剥離層（図示せず）は、樹脂層６の表面近傍に偏在する添加剤の離型剤と結合可能な基と離型剤とが化学的に結合することにより、樹脂層６と接合しているものと考えられる。化学的な結合としては、縮合であると考えられる。
　上記した添加剤が、一般式（１）で表わされる場合、置換基Ｙまたはその加水分解された基が、離型剤の置換基（加水分解を生じた基も含む）と化学的に結合しているものと考えられる。化学的な結合としては、縮合であると考えられる。
　このような材料から形成された本実施例の樹脂製モールド２は、例えば縦の長さＡ×横の長さＢが、８０ｍｍ×８０ｍｍ、厚さｔが１３０μｍである。
　ここで、ロール　トゥー　ロールでレプリカモールドを連続的に形成すれば、従来行っていた樹脂製モールドを転写材料にスタンプ式でプレスする場合に比べて、極めて効率的にレプリカモールドを複製することができる。
　また、レプリカモールドを貼付する転写用ロールの径を大きくすればするほど、生産効率を高めることができる。
　その場合には、１つの樹脂製モールド２を用いるのではなく、多数の樹脂製モールド２を用いることが好ましく、これらの樹脂製モールド２を板状に整列させた後、転写用ロール４２に巻回することが好ましい。
　すなわち、転写用ロール４２の周面に多数の樹脂製モールド２が配置されていれば、転写用ロール４２の回転で、連続的に多数個のレプリカモールドを形成することができる。
　本実施例では、転写用ロール４２に巻回されるロール　トゥー　ロール用連続モールド構成体４０が製造される。
　すなわち、本実施例では、先ず、図３に示したように、微細な凹凸パターンの反転パターンが形成された例えば２０枚の樹脂製モールド２が、互いに隣接し合うようにＰＥＴフィルム１２の上に２列に並べられる。
　次いで、図４に示したように、隣接して並べられた樹脂製モールド２の所望とする微細な凹凸パターンの反転パターンが形成された表面を覆うように保護テープ３４が貼着される。
　樹脂製モールド２の微細な凹凸パターンの反転パターンが形成された表面側に保護テープ３４が貼着されたら、さらに、図５に示したように、裏面側の支持フィルムとして使用したＰＥＴフィルム１２を取り外すとともに、その位置すなわち樹脂製モールド２の裏面側に、片面ずつ物性の異なる（強粘着性／再剥離性）両面粘着テープ３６の強粘着側を貼り付ける。
　なお、この両面粘着テープ３６は、ＰＥＴ樹脂を基材３６ａとし、少なくとも片面に離型フィルム３６ｂを具備したものである。
　このように、片面が離型フィルム３６ｂで被覆された両面粘着テープ３６が樹脂製モールド２の裏面側に貼り付けられる。このときに樹脂製モールド２と両面粘着テープ３６の長尺方向における端部は、ずらして配置した方が転写用ロール４２に巻回したときに接合部分の段差を生じなくすることができるか、または段差を少なくできるので好ましい。
　なお、別の態様として、ＰＥＴフィルム１２の両面に片面ずつ物性の異なる粘着剤層（強粘着性／再剥離性）が形成されていても良い。強粘着性の粘着剤層は樹脂製モールド２の裏面に貼り付けられる。この場合には、両面粘着テープ３６は省略することができる。
　また、この場合でも樹脂製モールド２とＰＥＴフィルム１２の長尺方向における端部はずらした方が、転写用ロール４２に巻回したときに接合部分の段差を生じなくすることができるか、または段差を少なくできるので好ましい。
　さらに、次の工程で、図６に示したように、表面側の保護テープ３４を剥離する。本実施例では、この保護テープ３４の剥離により露出された樹脂製モールド２，２間の隙間に、図７に拡大して示したように、剥離性樹脂８がマイクロピペット１０で充填される。
　なお、樹脂製モールド２ａと、これに隣接する他の樹脂製モールド２ｂとの離間距離Ｓは、０．５μｍ～３ｍｍ、好ましくは１μｍ～２．５ｍｍ、より好ましくは２μｍ～２ｍｍである。
　剥離性樹脂８は、シリコーン樹脂、フッ素樹脂、アルキッド樹脂、長鎖アルキル化合物、およびワックスなどを用いることができ、中でもシリコーン樹脂が好ましい。
　シリコーン樹脂であれば、安価で容易に入手できるとともに、ロール　トゥー　ロールにより凹凸パターンの反転パターンが転写される転写材料に対して剥離性を充分に発揮することが可能である。
　このような剥離性樹脂８が隙間内に装填されることにより、時間の経過に伴って自然に、あるいは紫外線照射により積極的に剥離性樹脂８を硬化させることができる。剥離性樹脂８により一体化された樹脂製モールド２ａ，２ｂの接合部では、隙間が剥離性樹脂８で固結されていることから、この部分に他の樹脂などが入り込むこともない。
　剥離性樹脂８の充填時の厚みは、図２に示した樹脂製モールド２を構成する基板４の厚さに近いほど好ましい。なお、基板４の厚さに比べ±３０μｍを超えると転写材料が堆積しやすくなるので好ましくない。
　そして、ＵＶ照射などを行うことにより、剥離性樹脂８を硬化させる。
　これにより、図７（Ｂ）に示したように、ロール　トゥー　ロール用連続モールド構成体４０が形成される。剥離性樹脂８が完全に硬化した後、図７（Ｂ）に示した両面粘着テープ３６の裏面側の離型フィルム３６ｂが剥がされる。
　本実施例では、このようにして形成されたロール　トゥー　ロール用連続モールド構成体４０が、図８に示したように、転写用ロール４２の表面にループ状に巻回される。
　巻回されたロール　トゥー　ロール用連続モールド構成体４０の巻頭と巻末との繋ぎ目に隙間が生じた場合には、剥離性樹脂８を装填することが好ましい。
　このようにして、転写用ロール４２の周面にロール　トゥー　ロール用連続モールド構成体４０が一体的に貼着されたら、図８において矢印Ｄで示したように図の左方から右方に搬送されてくる転写材料４６に対し、転写用ロール４２が時計方向に回転することにより、多数（実施例では２０個）の樹脂製モールド２の微細な凹凸パターンの反転パターンが、下流側の転写材料４６'に連続的に転写され、所望とする微細な凹凸パターンが形成された樹脂構造物が得られる。
　得られた樹脂構造物は、レプリカモールドとして使用されるのが好ましいが、反射防止膜として使用することもできる。
　このように本実施例では、ロール　トゥー　ロールにより樹脂製モールド２を用いたインプリントを連続的に行うことができる。さらに、実験によれば、連続運転した場合に８時間の連続稼動に耐えることが確認できた。
　以上、本発明の一実施例について説明したが、本発明はこの実施例に何ら限定されない。
　例えば、上記実施例では、２０個の樹脂製モールド２を転写用ロール４２に巻回しているが、例えば、原版として一枚の大型の樹脂製モールドが形成されている場合には、この一枚の大型の樹脂製モールドを転写用ロール４２にループ状に巻き付け、その両端部間の接合に、剥離性樹脂８を介在させて互いの端部を接合すれば良い。
　以下、実際に行った実施例について説明する。
［実施例１］
　＜ロール　トゥー　ロール用連続モールド構成体４０の作製＞
　樹脂製モールド２として、国際出願番号ＰＣＴ／ＪＰ２０１１／０６７７６９号に記載の実施例１と同じ構成のものを用意した（基板４：１２５μｍ厚のポリエチレンテレフタレート製フィルム、樹脂層６：メチルメタクリレート、グリシジルメタクリレート、および３－グリシドキシプロピルトリメトキシシランを含む混合物、剥離層：パーフロロポリエーテル系）。
　この樹脂製モールド２を、テンプレートを用いて正確に８０ｍｍ角にカットしたものを２０枚作製した。
　別途用意したＰＥＴフィルム１２の上に、微細な凹凸パターンの反転パターンが形成された面を上向きにした樹脂製モールド２を、樹脂製モールド２同士の隙間が１ｍｍ程度となるように並べた。
　微細な凹凸パターンの反転パターンが形成された面に保護テープ３４を貼り付けた後、反転させてＰＥＴフィルム１２を取り外し、樹脂製モールド２の裏面に、ラミネーターを用いて片面ずつ物性の異なる（強粘着性／再剥離性）両面粘着テープ３６の強粘着性粘着剤側を貼り付けた。
　次いで、保護テープ３４を剥がし、樹脂製モールド２同士の隙間に、剥離性のある光硬化性シリコーン樹脂（剥離性樹脂８）を塗り込み、ＵＶ光で硬化させて、長尺状のロール　トゥー　ロール用連続モールド構成体４０を作製した。
　両面粘着テープ３６の再剥離性粘着剤側に積層されていた離型フィルム３６ｂを剥がしながら、φ２５０ｍｍのＳＵＳ製ロール（転写用ロール４２）に、ロール　トゥー　ロール用連続モールド構成体４０を貼り付けた。
　ロール　トゥー　ロール用連続モールド構成体４０の巻頭と巻末の繋ぎ目は、前記と同じ光硬化性シリコーン樹脂（剥離性樹脂８）で埋めた。
＜ロール　トゥー　ロール連続転写の結果＞
　ＰＥＴ素材の転写基材の上に、ダイコーターを用いて転写樹脂（東洋合成社製、ＰＡＫ－０２）を塗布して（膜厚１２５μｍ）、転写材料４６を作製した。
　次いで、送り速度１ｍ／ｍｉｎでロール　トゥー　ロール用連続モールド構成体４０を巻き付けた転写用ロール４２を回転させ、前記転写材料４６に樹脂製モールド２を押し付け、ＵＶ光で硬化させた後、離型する工程を繰り返し行なった。
　その結果、樹脂製モールド２の突合せ部の隙間に転写樹脂が入り込んで堆積することはなく、また樹脂製モールド２の樹脂層６の欠陥は発生せず、８時間以上の連続転写が可能であった。
　転写面積については、樹脂製モールド２の反転パターン面積の９７％が確保できた。形状については、樹脂製モールド２および転写品を電子顕微鏡で観察したところ、樹脂製モールド２は、８時間連続転写した後も表面の汚染が無く形状の破壊や変形がないこと、転写品は転写初期と終期で同等な形状であることが確認できた。
［実施例２］
＜ロール　トゥー　ロール用連続モールド構成体４０の作製＞
　実施例１と同じく、テンプレートを用いて正確に８０ｍｍ角にカットした樹脂製モールド２を、２０枚作製した。作成した２０枚の樹脂製モールド２は、別途用意したＰＥＴフィルム１２の上に、所望とする微細な凹凸パターンの反転パターンが形成された面を上向きにし、樹脂製モールド２同士の隙間が１ｍｍ程度となるように並べた。
　所望とする微細な凹凸パターンの反転パターンが形成された面に保護テープ３４を貼り付けた後、反転させてＰＥＴフィルム１２を取り外し、並べられた樹脂製モールド２の長尺方向の一方の端部に、図９（Ａ）に模式的に示したように、５ｍｍ幅の保護テープ３４’を貼った。
　その後、図９（Ｂ）に示したように、樹脂製モールド２の裏面に、ラミネーターを用いて、片面ずつ物性の異なる（強粘着性／再剥離性）両面粘着テープ３６の強粘着性粘着剤側を貼り付けた。
　その後、図９（Ｃ）に示したように、カッターを用いて保護テープ３４’および保護テープ３４’に積層された部分の両面粘着テープ３６の一部を切除した。
　これによって、長尺方向においては、樹脂製モールド２と両面粘着テープ３６との端部の位置をずらすことができた。
　次いで、図９（Ｄ）に示したように、保護テープ３４を剥がし、樹脂製モールド２同士の隙間に剥離性のある光硬化性シリコーン樹脂を塗り込み、ＵＶ光で硬化させて、長尺状のロール　トゥー　ロール用連続モールド構成体４０を作製した。
　しかる後、両面粘着テープ３６の再剥離性粘着剤側に積層されていた離型フィルム３６ｂを剥がしながら、φ２５０ｍｍでＳＵＳ製の転写用ロール４２に、ロール　トゥー　ロール用連続モールド構成体４０を貼り付けた（図１０参照）。
　ロール　トゥー　ロール用連続モールド構成体４０の巻頭と巻末のつなぎ目では、両面粘着テープ３６のつなぎ目Ｐと、樹脂製モールド２のつなぎ目がずれた状態になっており、樹脂製モールド２のつなぎ目のみ、前記と同じ光硬化性シリコーン樹脂からなる剥離性樹脂８’で埋めた（図１１参照）。
＜ロール　トゥー　ロール連続転写の結果＞
　送り速度１ｍ／ｍｉｎでロール　トゥー　ロール用連続モールド構成体４０を巻き付けた転写用ロール４２を回転させ、実施例１と同じ転写材料４６に樹脂製モールド２を押し付け、ＵＶ光で硬化させた後、離型する工程を繰り返し行なった。
　その結果、樹脂製モールド２の突合せ部の隙間に、転写樹脂が入り込んで堆積することはなく、また樹脂製モールド２の樹脂層６の欠陥は発生せず、８時間以上の連続転写が可能であった。
　転写面積については、樹脂製モールド２の反転パターン面積の９７％が確保できた。
　形状については、樹脂製モールド２および転写品を電子顕微鏡で観察したところ、樹脂製モールド２は、８時間連続転写した後も表面の汚染が無く形状の破壊や変形がないこと、転写品は転写初期と終期で同等な形状であることが確認できた。
　２　　　樹脂製モールド
　２ａ　　樹脂製モールド
　２ｂ　　樹脂製モールド
　４　　　基板
　６　　　樹脂層
　８　　　剥離性樹脂
　８’　　剥離性樹脂
１０　　　マイクロピペット
１２　　　ＰＥＴフィルム
１４　　　ヒータ
２０　　　樹脂フィルム
３４　　　保護テープ
３４’　　保護テープ
３６　　　両面粘着テープ
３６ａ　　基材
３６ｂ　　離型フィルム
４０　　　ロール　トゥー　ロール用連続モールド構成体
４２　　　転写用ロール
４６　　　転写材料
４６’　　転写材料
　Ｐ　　　つなぎ目
　Ｓ　　　離間距離

Claims (7)

  1. 　所望とする微細な凹凸パターンの反転パターンが形成された樹脂製モールドの端部間を突合せて接合する樹脂製モールドの接合方法であって、
    　前記樹脂製モールドの端部の突合せ部の隙間に剥離性の樹脂を装填し、前記剥離性の樹脂の硬化により、前記樹脂製モールドの端部間を一体的に接合することを特徴とする樹脂製モールドの接合方法。
  2. 　前記樹脂製モールドの突合せ部の隙間が、０．５μｍ～３ｍｍであることを特徴とする請求項１に記載の樹脂製モールドの接合方法。
  3. 　前記剥離性の樹脂が、シリコーン樹脂であることを特徴とする請求項１に記載の樹脂製モールドの接合方法。
  4. 　所望とする微細な凹凸パターンが形成された樹脂構造物をロール　トゥー　ロールで多量に複製するためのロール　トゥー　ロール用連続モールド構成体であって、
    　前記ロール　トゥー　ロール用連続モールド構成体は、
    　前記所望とする微細な凹凸パターンの反転パターンが形成された複数個の樹脂製モールドと、
    　前記複数個の樹脂製モールドを平面的に並べて配置し、前記平面的に並べられた複数個の樹脂製モールド間の隙間に充填された剥離性の樹脂と、
    　を備え、
    　前記充填された剥離性の樹脂が硬化することにより、前記複数個の樹脂製モールドが一体化されてなることを特徴とするロール　トゥー　ロール用連続モールド構成体。
  5. 　前記樹脂構造物が、レプリカモールドであることを特徴とする請求項４に記載のロール　トゥー　ロール用連続モールド構成体。
  6. 　前記樹脂製モールドが、
    　両面粘着テープ上に並べて配置されていることを特徴とする請求項５に記載のロール　トゥー　ロール用連続モールド構成体。
  7. 　前記樹脂製モールドと前記両面粘着テープの長尺方向における端部の位置がずれていることを特徴とする請求項６に記載のロール　トゥー　ロール用連続モールド構成体。
PCT/JP2012/069478 2011-08-30 2012-07-31 樹脂製モールドの接合方法およびこの接合方法で製造されたロール トゥー ロール用連続モールド構成体 Ceased WO2013031460A1 (ja)

Priority Applications (5)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CN201280040635.3A CN103764361A (zh) 2011-08-30 2012-07-31 树脂制模具的接合方法及由该接合方法制得的辊对辊用连续模具结构体
US14/239,643 US20140196845A1 (en) 2011-08-30 2012-07-31 Bonding Method of Resin Mold and Roll-to-Roll Continuous Mold Composition Produced by Using the Bonding Method
EP12827068.3A EP2752283A4 (en) 2011-08-30 2012-07-31 RESIN MOLD BONDING METHOD AND ROLLER ROLL CONTINUOUS MOLD COMPOSITION USING THE SAME
KR1020147002891A KR20140056255A (ko) 2011-08-30 2012-07-31 수지제 몰드의 접합 방법 및 이 접합 방법에 의해 제조된 롤투롤용 연속 몰드 구성체
JP2013531183A JP5768133B2 (ja) 2011-08-30 2012-07-31 樹脂製モールドの接合方法およびこの接合方法で製造されたロールトゥーロール用連続モールド構成体

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2011-187099 2011-08-30
JP2011187099 2011-08-30

Publications (1)

Publication Number Publication Date
WO2013031460A1 true WO2013031460A1 (ja) 2013-03-07

Family

ID=47755962

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PCT/JP2012/069478 Ceased WO2013031460A1 (ja) 2011-08-30 2012-07-31 樹脂製モールドの接合方法およびこの接合方法で製造されたロール トゥー ロール用連続モールド構成体

Country Status (7)

Country Link
US (1) US20140196845A1 (ja)
EP (1) EP2752283A4 (ja)
JP (1) JP5768133B2 (ja)
KR (1) KR20140056255A (ja)
CN (1) CN103764361A (ja)
TW (1) TW201313452A (ja)
WO (1) WO2013031460A1 (ja)

Cited By (8)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2014080857A1 (ja) * 2012-11-22 2014-05-30 綜研化学株式会社 インプリント用モールドの製造方法、インプリント用モールド、インプリント用モールド製造キット
JP2016119391A (ja) * 2014-12-22 2016-06-30 富士フイルム株式会社 インプリント用モールド
JP2016533520A (ja) * 2013-09-29 2016-10-27 グラジュエート スクール アット シェンチェン、 ツィングワ ユニバーシティー ブレーズド凹面回折格子の製造方法
JP2016203508A (ja) * 2015-04-23 2016-12-08 リコーインダストリアルソリューションズ株式会社 金型及びその製造方法、並びに光学素子
EP3351364A4 (en) * 2015-09-17 2018-07-25 Soken Chemical & Engineering Co., Ltd. Method for manufacturing mold for imprinting
WO2019160058A1 (ja) * 2018-02-19 2019-08-22 Ｓｃｉｖａｘ株式会社 モールド形成方法およびモールド
WO2019188271A1 (ja) * 2018-03-26 2019-10-03 株式会社コムラテック 連結印刷版
JP2020152075A (ja) * 2019-03-22 2020-09-24 シーシーアイホールディングス株式会社 成形体の製造方法、及び工程紙

Families Citing this family (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US8790561B2 (en) * 2011-07-18 2014-07-29 Oracle International Corporation Methods for manufacturing an embosser drum for use in pre-formatting optical tape media
DE102018216601B4 (de) * 2018-09-27 2025-03-27 Adidas Ag Heißpresssystem
EP3895867B1 (en) * 2020-04-14 2025-06-18 Essilor International Method for generating microstructure on a film by a roller

Citations (6)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPH05189815A (ja) * 1992-01-13 1993-07-30 Canon Inc 光記録媒体用基板製造用ローラーの製造方法
JPH05205322A (ja) * 1991-06-14 1993-08-13 Canon Inc 情報記録媒体用基板シートの成形用ロールスタンパー及びそれを用いた情報記録媒体用基板の製造装置
JP2007334195A (ja) * 2006-06-19 2007-12-27 Ricoh Co Ltd トナー定着用回転体とその製造方法及び定着装置
JP2009078521A (ja) * 2007-09-27 2009-04-16 Hitachi Ltd ベルト状金型およびそれを用いたナノインプリント装置
JP2010079961A (ja) * 2008-09-25 2010-04-08 Toppan Printing Co Ltd スタンパーおよび転写物
WO2011049097A1 (ja) 2009-10-21 2011-04-28 旭硝子株式会社 インプリント用モールド、その製造方法、インプリント装置およびインプリント方法

Family Cites Families (13)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPS61139491A (ja) * 1984-12-12 1986-06-26 Osaka Seihan Center Kyogyo Kumiai 樹脂刷版の接合方法
US5174937A (en) * 1987-09-05 1992-12-29 Canon Kabushiki Kaisha Method for molding of substrate for information recording medium and method for preparing substrate for information recording medium
EP0308104B1 (en) * 1987-09-05 1994-07-20 Canon Kabushiki Kaisha Mold for molding of substrate for information recording medium and method for preparing substrate for information recording medium
JPH0620308A (ja) * 1992-07-02 1994-01-28 Canon Inc 光情報記録媒体形成用ロール状スタンパーおよび光情報記録媒体用基板の製造方法
US20050126410A1 (en) * 2003-11-07 2005-06-16 Samsung Electronics Co., Ltd. System and method for printing an alignment film
US8027086B2 (en) * 2007-04-10 2011-09-27 The Regents Of The University Of Michigan Roll to roll nanoimprint lithography
JP4417990B2 (ja) * 2007-09-27 2010-02-17 株式会社コムラテック 樹脂凸版
JP5140499B2 (ja) * 2008-06-25 2013-02-06 東芝機械株式会社 転写ロール及び転写装置
KR100962507B1 (ko) * 2008-08-25 2010-06-14 엘지디스플레이 주식회사 인쇄판과 이를 이용한 배향막 인쇄방법
JP5627684B2 (ja) * 2009-08-21 2014-11-19 ビーエーエスエフ ソシエタス・ヨーロピアＢａｓｆ Ｓｅ 超顕微鏡的及び光学的可変像を有するデバイスのための装置及び方法
JP4616410B1 (ja) * 2010-03-23 2011-01-19 株式会社コムラテック 大形樹脂凸版の製法およびそれによって得られた大形樹脂凸版
KR101009748B1 (ko) * 2010-06-23 2011-01-19 홍영기 배향막 인쇄용 스템퍼 및 이의 제조 방법
CN104903072A (zh) * 2012-11-22 2015-09-09 综研化学株式会社 压印用模具的制造方法、压印用模具、压印用模具制造组件

Patent Citations (6)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPH05205322A (ja) * 1991-06-14 1993-08-13 Canon Inc 情報記録媒体用基板シートの成形用ロールスタンパー及びそれを用いた情報記録媒体用基板の製造装置
JPH05189815A (ja) * 1992-01-13 1993-07-30 Canon Inc 光記録媒体用基板製造用ローラーの製造方法
JP2007334195A (ja) * 2006-06-19 2007-12-27 Ricoh Co Ltd トナー定着用回転体とその製造方法及び定着装置
JP2009078521A (ja) * 2007-09-27 2009-04-16 Hitachi Ltd ベルト状金型およびそれを用いたナノインプリント装置
JP2010079961A (ja) * 2008-09-25 2010-04-08 Toppan Printing Co Ltd スタンパーおよび転写物
WO2011049097A1 (ja) 2009-10-21 2011-04-28 旭硝子株式会社 インプリント用モールド、その製造方法、インプリント装置およびインプリント方法

Non-Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
See also references of EP2752283A4

Cited By (15)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2014080857A1 (ja) * 2012-11-22 2014-05-30 綜研化学株式会社 インプリント用モールドの製造方法、インプリント用モールド、インプリント用モールド製造キット
US9815230B2 (en) 2012-11-22 2017-11-14 Soken Chemical & Engineering Co., Ltd. Imprint mold manufacturing method, imprint mold, and imprint mold manufacturing kit
JPWO2014080857A1 (ja) * 2012-11-22 2017-01-05 綜研化学株式会社 インプリント用モールドの製造方法、インプリント用モールド、インプリント用モールド製造キット
JP2016533520A (ja) * 2013-09-29 2016-10-27 グラジュエート スクール アット シェンチェン、 ツィングワ ユニバーシティー ブレーズド凹面回折格子の製造方法
WO2016103653A1 (ja) * 2014-12-22 2016-06-30 富士フイルム株式会社 インプリント用モールド
JP2016119391A (ja) * 2014-12-22 2016-06-30 富士フイルム株式会社 インプリント用モールド
JP2016203508A (ja) * 2015-04-23 2016-12-08 リコーインダストリアルソリューションズ株式会社 金型及びその製造方法、並びに光学素子
EP3351364A4 (en) * 2015-09-17 2018-07-25 Soken Chemical & Engineering Co., Ltd. Method for manufacturing mold for imprinting
WO2019160058A1 (ja) * 2018-02-19 2019-08-22 Ｓｃｉｖａｘ株式会社 モールド形成方法およびモールド
WO2019188271A1 (ja) * 2018-03-26 2019-10-03 株式会社コムラテック 連結印刷版
CN111587185A (zh) * 2018-03-26 2020-08-25 株式会社小村技术 连结印刷版
JPWO2019188271A1 (ja) * 2018-03-26 2021-02-12 株式会社コムラテック 連結印刷版
CN111587185B (zh) * 2018-03-26 2022-03-11 株式会社小村技术 连结印刷版
JP7153637B2 (ja) 2018-03-26 2022-10-14 株式会社コムラテック 連結印刷版
JP2020152075A (ja) * 2019-03-22 2020-09-24 シーシーアイホールディングス株式会社 成形体の製造方法、及び工程紙

Also Published As

Publication number Publication date
JP5768133B2 (ja) 2015-08-26
EP2752283A1 (en) 2014-07-09
TW201313452A (zh) 2013-04-01
JPWO2013031460A1 (ja) 2015-03-23
EP2752283A4 (en) 2015-04-01
CN103764361A (zh) 2014-04-30
KR20140056255A (ko) 2014-05-09
US20140196845A1 (en) 2014-07-17

Similar Documents

Publication Publication Date Title
JP5768133B2 (ja) 樹脂製モールドの接合方法およびこの接合方法で製造されたロールトゥーロール用連続モールド構成体
JP6275048B2 (ja) インプリント用モールドの製造方法、インプリント用モールド、インプリント用モールド製造キット
JP6100651B2 (ja) 樹脂製モールドおよび樹脂製モールドをインプリントして得られる光学素子の製造方法
CN104853897B (zh) 压印用模具的制造方法
JP6173354B2 (ja) 光透過型インプリント用モールド、大面積モールドの製造方法
JP5760714B2 (ja) ナノインプリント用モールド
CN108025484B (zh) 压印用模具的制造方法
JPWO2016148118A1 (ja) 凹凸パターン形成体の製造方法およびインプリント装置
KR101895182B1 (ko) 임프린트용 몰드
US9855703B2 (en) Method of forming aligned pattern in pattern formation region by using imprint process
CN106457815B (zh) 柔性印刷版的制造方法以及液晶显示元件的制造方法
JP6041212B2 (ja) 化粧板の製造方法
CN106029753A (zh) 剥离片

Legal Events

Date Code Title Description
121 Ep: the epo has been informed by wipo that ep was designated in this application

Ref document number: 12827068

Country of ref document: EP

Kind code of ref document: A1

ENP Entry into the national phase

Ref document number: 2013531183

Country of ref document: JP

Kind code of ref document: A

ENP Entry into the national phase

Ref document number: 20147002891

Country of ref document: KR

Kind code of ref document: A

WWE Wipo information: entry into national phase

Ref document number: 2012827068

Country of ref document: EP

WWE Wipo information: entry into national phase

Ref document number: 14239643

Country of ref document: US

NENP Non-entry into the national phase

Ref country code: DE