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WO2007071579A1 - Method for the production of fluorosulfonic acid - Google Patents

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Publication number
WO2007071579A1
WO2007071579A1 PCT/EP2006/069512 EP2006069512W WO2007071579A1 WO 2007071579 A1 WO2007071579 A1 WO 2007071579A1 EP 2006069512 W EP2006069512 W EP 2006069512W WO 2007071579 A1 WO2007071579 A1 WO 2007071579A1
Authority
WO
WIPO (PCT)
Prior art keywords
column
hydrogen fluoride
sulfur trioxide
fluorosulfonic acid
acid
Prior art date
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Ceased
Application number
PCT/EP2006/069512
Other languages
German (de)
French (fr)
Inventor
Markus Weber
Christian Müller
Eckhard Stroefer
Jörg ADEL
Jens Uwe Faust
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
BASF SE
Original Assignee
BASF SE
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Filing date
Publication date
Application filed by BASF SE filed Critical BASF SE
Publication of WO2007071579A1 publication Critical patent/WO2007071579A1/en
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Ceased legal-status Critical Current

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01BNON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
    • C01B17/00Sulfur; Compounds thereof
    • C01B17/46Compounds containing sulfur, halogen, hydrogen, and oxygen
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01BNON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
    • C01B17/00Sulfur; Compounds thereof
    • C01B17/46Compounds containing sulfur, halogen, hydrogen, and oxygen
    • C01B17/466Chlorosulfonic acid (ClSO3H)

Definitions

  • the present invention relates to a process for producing fluorosulfonic acid, and more particularly to a process for producing high purity fluorosulfonic acid.
  • Fluorosulfonic acid (systematic name: fluorosulfuric acid, HO-SO2-F) is an extremely strong acid. When mixed with antimony pentafluoride, it is referred to as "magic acid” or “superacid” and is used as an extremely strong protonating agent. It is also needed as a fluorinating agent, for sulfonating, fluorosulfonating and as a catalyst for alkylation and polymerization reactions. For some of these applications, it is used in extremely high purity, for example, in products that are eventually used in the electronics industry, where even exceedingly low levels of contamination can significantly disturb.
  • a process based on the reaction of chlorosulfonic acid with hydrogen fluoride is disclosed, for example, in SU 632,646.
  • the by-product is hydrogen chloride.
  • a disadvantage of such processes is the need to produce chlorosulfonic acid as a first process step, another the inevitable contamination of the fluorosulfonic acid thus produced with traces of chlorosulfonic acid and hydrogen chloride.
  • Japanese Laid-Open Patent Publication No. 50-039,693 teaches a process in which hydrogen fluoride is reacted with oleum in a stirred tank. The product fluorosulfonic acid is then distilled off from the mixture.
  • the use of oleum has the disadvantage that it typically contains sulfur dioxide impurities that must remain in the product and must be removed. Pure oleum is produced by driving out sulfur trioxide from oleum and its absorption after cleaning. In any case, this process has the disadvantage of an additional process step compared to processes which start from sulfur trioxide.
  • Japanese Laid-Open Patent Publication No. 51-076193 discloses a method of purifying fluorosulfonic acid by removing fluorosulfonic acid by passing nitrogen away from volatile impurities such as hydrogen chloride, chlorine, silicon tetrafluoride or sulfur dioxide.
  • volatile impurities such as hydrogen chloride, chlorine, silicon tetrafluoride or sulfur dioxide.
  • the expulsion of the relatively small amounts of impurities requires the passage of high amounts of nitrogen, which requires a considerable effort to separate and dispose of the impurities and the unfavorably large inevitable with vaporized fluorosulfonic acid from the large gas stream.
  • fluorosulfonic acid is produced by reacting liquid anhydrous hydrogen fluoride with liquid anhydrous sulfur trioxide in fluorosulfonic acid as a solvent.
  • No. 3,957,959 teaches a process for the preparation of fluorosulfonic acid in which liquid sulfur trioxide and liquid hydrogen fluoride are metered separately into a stream of fluorosulfonic acid, then the heat of reaction is removed by cooling and the fluorosulfonic acid stream after removal of an amount of 1 to 10% as Product returned.
  • the feed amounts of sulfur trioxide and hydrogen fluoride are adjusted with constant impurity levels so that the density of the product remains constant.
  • DE 100 31 830 A1 discloses a process for reacting sulfur trioxide with hydrogen fluoride, in which hydrogen fluoride and sulfur trioxide are mixed in stoichiometric amounts in a reaction vessel or reaction nozzle in gaseous or liquid form and directly in vapor form at a temperature of 200 to 300 ° C in the middle part be transferred to a distillation column.
  • the product is removed at the bottom of the column or in the stripping section of the column.
  • the heat of reaction is removed via a condenser at the top of the column or by addition of cold fluorosulfonic acid.
  • This method like the other known ones, also has the disadvantage of a non-optimal len waste heat and also requires separate reaction and purification steps.
  • the object was to find a simple and economically advantageous process for the preparation of fluorosulfonic acid, in particular highly pure fluorosulfonic acid, in which an optimal heat integration is possible.
  • the inventive method is based on the finding that no separate reaction apparatus is required. It allows a particularly economical production of highly pure fluorosulfonic acid with optimum heat integration, since the heat of reaction is obtained directly in the column.
  • the process according to the invention can be carried out with liquid or gaseous sulfur trioxide and liquid or gaseous hydrogen fluoride. It is preferred to use both sulfur trioxide and hydrogen fluoride in liquid form.
  • sulfur trioxide and hydrogen fluoride can be introduced at different and arbitrary locations on the column. In general, however, it is advantageous to introduce sulfur trioxide and hydrogen fluoride above the bottom of the column so that the column is divided into a stripping section and a reinforcing section.
  • the two reactants are introduced, for example, at the same height on the column.
  • the introduction can take place directly at the same point in the column, but preferably sulfur trioxide and hydrogen fluoride are introduced separately in order to homogenize the evolution of heat.
  • Hydrogen fluoride and sulfur trioxide may be introduced in portions at various points in the column, at the same level or at different heights of the column in order to even further homogenize the evolution of heat in the column.
  • hydrogen fluoride and sulfur trioxide are divided into two, three, four or five or more subsets, which need not necessarily be equal, and fed at different points in the column, each with a sulfur trioxide and a Wasserstoffhydstoffzugabestelle at the same height of the column lie, but do not necessarily have to lie.
  • Sulfur trioxide and hydrogen fluoride are introduced so far below the top of the column that no significant amounts of unreacted sulfur trioxide or unreacted hydrogen fluoride escape at the top of the column.
  • the product is removed at the bottom or above the sump in the stripping section of the column. It is taken so far below the lowest addition point of hydrogen fluoride or sulfur trioxide that no unreacted reactants are removed with.
  • the product is taken above the bottom of the column in the stripping section to exclude possible impurities by high boilers.
  • the stripping section is preferably designed so that the desired degree of purity of the fluorosulfonic acid is achieved, but it is also possible to distill the fluorosulfonic acid again in a separate process step. Likewise, the process may be carried out in a dividing wall column or thermally coupled columns.
  • inert gas all gases are suitable, which are inert to the reactants, the product and the impurities.
  • inert gases are nitrogen and the noble gases, in particular argon. Nitrogen is preferred.
  • the pressure of the fluorosulfonic acid in the column is adjusted according to the requirements of the heat balance in the column, the boiling point of the fluorosulfonic acid in the column results from it.
  • the heat of reaction liberated by the exothermic reaction is removed from the column.
  • This is preferably carried out at least in part by a condenser at the top of the column which completely condenses the boiling fluorosulfonic acid, at least to insignificant or at least tolerable residual amounts, and allows more easily evolved components and optionally also introduced inert gas to escape from the column.
  • Fluorosulfonic acid is preferably used as the cooling medium in the condenser in order to exclude any disturbances of the distillation column due to possible leakages and to simplify the choice of material.
  • the cooling medium can be nem secondary circuit can be used for steam generation. However, it is also possible to directly generate steam or hot water.
  • the column used is a customary distillation column. It is possible to use tray columns equipped with slotted, sieve, bell or other distillation trays. Preferably, packed columns are used which are packed with conventional packing or with a conventional structured packing.

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Inorganic Chemistry (AREA)
  • Vaporization, Distillation, Condensation, Sublimation, And Cold Traps (AREA)

Abstract

According to the invention, fluorosulfonic acid is produced by reacting sulfur trioxide with hydrogen fluoride, sulfur trioxide and hydrogen fluoride being introduced into a distillation column, being reacted with each other in the column, and liquid fluorosulfonic acid being recovered at the bottom or in the stripping section of the column.

Description

Verfahren zur Herstellung von FluorsulfonsäureProcess for the preparation of fluorosulfonic acid

Beschreibungdescription

Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Fluorsulfonsäure und insbesondere ein Verfahren zur Herstellung von Fluorsulfonsäure hoher Reinheit.The present invention relates to a process for producing fluorosulfonic acid, and more particularly to a process for producing high purity fluorosulfonic acid.

Fluorsulfonsäure (systematischer Name: Fluoroschwefelsäure, HO-SO2-F) ist eine außerordentlich starke Säure. Mit Antimonpentafluorid vermischt wird sie als sogenannte „magische Säure" oder „Supersäure" bezeichnet und als außerordentlich starkes Pro- tonierungsmittel verwendet. Sie wird ferner als Fluorierungsmittel, zum Sulfonieren, Fluorosulfonieren und als Katalysator für Alkylierungs- und Polymerisationsreaktionen gebraucht. Für manche dieser Anwendungen wird sie in außerordentlich hoher Reinheit gebraucht, beispielweise bei Produkten, die letztendlich in der Elektronikindustrie Verwendung finden, wo bereits außerordentlich niedrige Verunreinigungsgrade erheblich stören können.Fluorosulfonic acid (systematic name: fluorosulfuric acid, HO-SO2-F) is an extremely strong acid. When mixed with antimony pentafluoride, it is referred to as "magic acid" or "superacid" and is used as an extremely strong protonating agent. It is also needed as a fluorinating agent, for sulfonating, fluorosulfonating and as a catalyst for alkylation and polymerization reactions. For some of these applications, it is used in extremely high purity, for example, in products that are eventually used in the electronics industry, where even exceedingly low levels of contamination can significantly disturb.

Verfahren zur Herstellung von Fluorsulfonsäure sind bekannt. Die Herstellung erfolgt üblicherweise entweder durch Umsetzung von Schwefeltrioxid mit Fluorwasserstoff oder durch Umsetzung von Chloroschwefelsäure (Trivialname: Chlorsulfonsäure) mit Fluoriden.Processes for the production of fluorosulfonic acid are known. The preparation is usually carried out either by reaction of sulfur trioxide with hydrogen fluoride or by reaction of chlorosulfuric (trivial name: chlorosulfonic acid) with fluorides.

Ein Verfahren, das auf der Umsetzung von Chlorsulfonsäure mit Fluorwasserstoff beruht, wird etwa in SU 632 646 offenbart. Als Nebenprodukt entsteht Chlorwasserstoff. Ein Nachteil derartiger Verfahren ist die Notwendigkeit der Herstellung von Chlorsulfonsäure als erstem Verfahrensschritt, ein weiterer die unausweichliche Verunreinigung der so erzeugten Fluorsulfonsäure mit Spuren von Chlorsulfonsäure und Chlorwasserstoff.A process based on the reaction of chlorosulfonic acid with hydrogen fluoride is disclosed, for example, in SU 632,646. The by-product is hydrogen chloride. A disadvantage of such processes is the need to produce chlorosulfonic acid as a first process step, another the inevitable contamination of the fluorosulfonic acid thus produced with traces of chlorosulfonic acid and hydrogen chloride.

Verfahren auf Basis der Umsetzung von Schwefeltrioxid mit Fluorwasserstoffsäure, meist in Fluorsulfonsäure als Lösungsmittel, sind deshalb technisch verbreiteter.Processes based on the reaction of sulfur trioxide with hydrofluoric acid, usually in fluorosulfonic acid as solvent, are therefore more widely used in industry.

Verfahren, bei denen eine Komponente gasförmig eingesetzt wird (meist Fluorwasserstoff), sind schwieriger zu reiner Fluorsulfonsäure zu führen, da das Molverhältnis von in der flüssigen Fluorsulfonsäure gelöstem Schwefeltrioxid und gasförmigem Fluorwasserstoff schwierig genau einzustellen ist.Processes in which a component is used in gaseous form (usually hydrogen fluoride) are more difficult to produce into pure fluorosulphonic acid, since the molar ratio of sulfur trioxide dissolved in the liquid fluorosulphonic acid and gaseous hydrogen fluoride is difficult to precisely set.

Die japanische Offenlegungsschrift JP 50-039 693 lehrt ein Verfahren, bei dem Fluorwasserstoff in einem Rührkessel mit Oleum umgesetzt wird. Das Produkt Fluorsulfon- säure wird anschließend aus der Mischung abdestilliert. Die Verwendung von Oleum hat den Nachteil, dass typischerweise Verunreinigungen durch Schwefeldioxid enthalten sind, die im Produkt verbleiben und entfernt werden müssen. Da reines Oleum durch Austreiben von Schwefeltrioxid aus Oleum und dessen Absorption nach Reini- gung in reiner Schwefelsäure erzeugt wird, hat dieses Verfahren in jedem Fall den Nachteil eines zusätzlichen Verfahrensschritts gegenüber Verfahren, die von Schwefeltrioxid ausgehen.Japanese Laid-Open Patent Publication No. 50-039,693 teaches a process in which hydrogen fluoride is reacted with oleum in a stirred tank. The product fluorosulfonic acid is then distilled off from the mixture. The use of oleum has the disadvantage that it typically contains sulfur dioxide impurities that must remain in the product and must be removed. Pure oleum is produced by driving out sulfur trioxide from oleum and its absorption after cleaning. In any case, this process has the disadvantage of an additional process step compared to processes which start from sulfur trioxide.

Die japanische Offenlegungsschrift JP 51-076 193 offenbart ein Verfahren zur Reinigung von Fluorsulfonsäure, bei dem Fluorsulfonsäure durch Durchleiten von Stickstoff von leichtflüchtigen Verunreinigungen wie Chlorwasserstoff, Chlor, Siliziumtetrafluorid oder Schwefeldioxid entfernt werden. Das Austreiben der vergleichsweise geringen Mengen an Verunreinigungen erfordert das Durchleiten hoher Stickstoffmengen, was einen erheblichen Aufwand zur Abscheidung und Entsorgung der Verunreinigungen sowie der unvorteilhaft großen unausweichlich mit verdampften Fluorsulfonsäure aus dem großen Gasstrom erfordert.Japanese Laid-Open Patent Publication No. 51-076193 discloses a method of purifying fluorosulfonic acid by removing fluorosulfonic acid by passing nitrogen away from volatile impurities such as hydrogen chloride, chlorine, silicon tetrafluoride or sulfur dioxide. The expulsion of the relatively small amounts of impurities requires the passage of high amounts of nitrogen, which requires a considerable effort to separate and dispose of the impurities and the unfavorably large inevitable with vaporized fluorosulfonic acid from the large gas stream.

Üblicherweise wird Fluorsulfonsäure durch Umsetzung von flüssigem wasserfreiem Fluorwasserstoff mit flüssigem wasserfreiem Schwefeltrioxid in Fluorsulfonsäure als Lösungsmittel erzeugt.Usually, fluorosulfonic acid is produced by reacting liquid anhydrous hydrogen fluoride with liquid anhydrous sulfur trioxide in fluorosulfonic acid as a solvent.

US 3 957 959 lehrt ein Verfahren zur Herstellung von Fluorsulfonsäure, bei dem flüssiges Schwefeltrioxid und flüssiger Fluorwasserstoff getrennt in einen Strom von Fluor- sulfonsäure eindosiert werden, anschließend wird die Reaktionswärme durch Kühlung abgeführt und der Fluorsulfonsäurestrom nach Entnahme einer Menge von 1 bis 10 % als Produkt zurückgeführt. Die Zufuhrmengen von Schwefeltrioxid und Fluorwasserstoff werden mit konstantem Verunreinigungsgrad so eingestellt, dass die Dichte des Produkts konstant bleibt.No. 3,957,959 teaches a process for the preparation of fluorosulfonic acid in which liquid sulfur trioxide and liquid hydrogen fluoride are metered separately into a stream of fluorosulfonic acid, then the heat of reaction is removed by cooling and the fluorosulfonic acid stream after removal of an amount of 1 to 10% as Product returned. The feed amounts of sulfur trioxide and hydrogen fluoride are adjusted with constant impurity levels so that the density of the product remains constant.

Ein Nachteil von Verfahren, in denen Fluorsulfonsäure als Lösungsmittel für die Umsetzung von Schwefeltrioxid mit Fluorwasserstoff verwendet wird, ist die schlechte Verwertbarkeit der entstehenden Reaktionswärme, die maximal bei der Siedetemperatur von Fluorsulfonsäure von 163 °C anfallen kann und in der Praxis bei deutlich niedri- geren Temperaturen anfällt (im Verfahren von US 3 957 959 z. B. bei 0-120 0C), so dass die Abwärme der stark exothermen Reaktion nicht sinnvoll, etwa zur Dampferzeugung genutzt werden kann.A disadvantage of processes in which fluorosulfonic acid is used as a solvent for the reaction of sulfur trioxide with hydrogen fluoride, is the poor usability of the resulting heat of reaction, which can occur at a maximum at the boiling point of fluorosulphonic of 163 ° C and in practice at much lower Temperatures is obtained (in the process of US 3 957 959 z., At 0-120 0 C), so that the waste heat of the highly exothermic reaction does not make sense, can be used for example for steam generation.

DE 100 31 830 A1 offenbart ein Verfahren zur Umsetzung von Schwefeltrioxid mit FIu- orwasserstoff, bei dem Fluorwasserstoff und Schwefeltrioxid gasförmig oder flüssig in einem Reaktionsgefäß oder einer Reaktionsdüse in stöchiometrischen Mengen vermischt und direkt dampfförmig mit einer Temperatur von 200 bis 300 °C in den Mittelteil einer Destillationskolonne überführt werden. Das Produkt wird am Kolonnensumpf oder im Abtriebsteil der Kolonne entnommen. Die Reaktionswärme wird über einen Konden- sator am Kopf der Kolonne oder durch Zugabe von kalter Fluorsulfonsäure abgeführt. Dieses Verfahren hat wie die anderen bekannten auch den Nachteil einer nicht optima- len Abwärmenutzung und bedarf ebenso getrennter Reaktions- und Reinigungsschritten.DE 100 31 830 A1 discloses a process for reacting sulfur trioxide with hydrogen fluoride, in which hydrogen fluoride and sulfur trioxide are mixed in stoichiometric amounts in a reaction vessel or reaction nozzle in gaseous or liquid form and directly in vapor form at a temperature of 200 to 300 ° C in the middle part be transferred to a distillation column. The product is removed at the bottom of the column or in the stripping section of the column. The heat of reaction is removed via a condenser at the top of the column or by addition of cold fluorosulfonic acid. This method, like the other known ones, also has the disadvantage of a non-optimal len waste heat and also requires separate reaction and purification steps.

Es bestand die Aufgabe, ein einfaches und wirtschaftlich vorteilhaftes Verfahren zur Herstellung von Fluorsulfonsäure, insbesondere hochreiner Fluorsulfonsäure zu finden, bei dem eine optimale Wärmeintegration möglich ist.The object was to find a simple and economically advantageous process for the preparation of fluorosulfonic acid, in particular highly pure fluorosulfonic acid, in which an optimal heat integration is possible.

Dem gemäß wurde ein Verfahren zur Herstellung von Fluorsulfonsäure durch Umsetzung von Schwefeltrioxid mit Fluorwasserstoff gefunden, das dadurch gekennzeichnet ist, dass man Schwefeltrioxid und Fluorwasserstoff in eine Destillationskolonne einleitet, in der Kolonne miteinander umsetzt und flüssige Fluorsulfonsäure am Sumpf oder im Abtriebsteil der Kolonne gewinnt.Accordingly, a process for the preparation of fluorosulfonic acid by reacting sulfur trioxide with hydrogen fluoride was found, which is characterized in that one initiates sulfur trioxide and hydrogen fluoride in a distillation column, in the column reacts with each other and liquid fluorosulphonic wins at the bottom or in the stripping section of the column.

Das erfindungsgemäße Verfahren beruht auf der Erkenntnis, dass kein separater Re- aktionsapparat erforderlich ist. Es erlaubt eine besonders wirtschaftliche Herstellung hochreiner Fluorsulfonsäure mit optimaler Wärmeintegration, da die Reaktionswärme direkt in der Kolonne anfällt.The inventive method is based on the finding that no separate reaction apparatus is required. It allows a particularly economical production of highly pure fluorosulfonic acid with optimum heat integration, since the heat of reaction is obtained directly in the column.

Das erfindungsgemäße Verfahren kann mit flüssigem oder gasförmigem Schwefeltri- oxid und flüssigem oder gasförmigem Fluorwasserstoff durchgeführt werden. Es ist bevorzugt, sowohl Schwefeltrioxid als auch Fluorwasserstoff in flüssiger Form einzusetzen.The process according to the invention can be carried out with liquid or gaseous sulfur trioxide and liquid or gaseous hydrogen fluoride. It is preferred to use both sulfur trioxide and hydrogen fluoride in liquid form.

Grundsätzlich können Schwefeltrioxid und Fluorwasserstoff an verschiedenen und be- liebigen Stellen an der Kolonne eingeleitet werden. Im Allgemeinen ist es jedoch vorteilhaft, Schwefeltrioxid und Fluorwasserstoff oberhalb des Kolonnensumpfes einzuleiten, so dass die Kolonne in einen Abtriebs- und einen Verstärkungsteil gegliedert wird. Die beiden Reaktanden werden beispielsweise in derselben Höhe an der Kolonne eingeleitet. Die Einleitung kann direkt an derselben Stelle der Kolonne erfolgen, vorzugs- weise werden Schwefeltrioxid und Fluorwasserstoff jedoch getrennt eingeleitet, um die Wärmeentwicklung zu vergleichmäßigen. Fluorwasserstoff und Schwefeltrioxid können in Teilmengen an verschiedenen Stellen der Kolonne, auf derselben Höhe oder an verschiedenen Höhen der Kolonne eingeleitet werden, um die Wärmeentwicklung in der Kolonne noch weiter zu vergleichmäßigen. Beispielsweise werden Fluorwasserstoff und Schwefeltrioxid in jeweils zwei, drei, vier oder fünf oder auch mehr Teilmengen aufgeteilt, die nicht notwendigerweise gleich groß sein müssen, und an unterschiedlichen Stellen in die Kolonne eingespeist, wobei je eine Schwefeltrioxid- und eine Fluorwasserstoffzugabestelle an gleicher Höhe der Kolonne liegen, aber nicht notwendigerweise liegen müssen. Schwefeltrioxid und Fluorwasserstoff werden so weit unterhalb des Kopfs der Kolonne eingeleitet, dass am Kopf der Kolonne keine wesentlichen Mengen unumgesetztes Schwefeltrioxid oder unumgesetzter Fluorwasserstoff entweichen.In principle, sulfur trioxide and hydrogen fluoride can be introduced at different and arbitrary locations on the column. In general, however, it is advantageous to introduce sulfur trioxide and hydrogen fluoride above the bottom of the column so that the column is divided into a stripping section and a reinforcing section. The two reactants are introduced, for example, at the same height on the column. The introduction can take place directly at the same point in the column, but preferably sulfur trioxide and hydrogen fluoride are introduced separately in order to homogenize the evolution of heat. Hydrogen fluoride and sulfur trioxide may be introduced in portions at various points in the column, at the same level or at different heights of the column in order to even further homogenize the evolution of heat in the column. For example, hydrogen fluoride and sulfur trioxide are divided into two, three, four or five or more subsets, which need not necessarily be equal, and fed at different points in the column, each with a sulfur trioxide and a Wasserstoffhydstoffzugabestelle at the same height of the column lie, but do not necessarily have to lie. Sulfur trioxide and hydrogen fluoride are introduced so far below the top of the column that no significant amounts of unreacted sulfur trioxide or unreacted hydrogen fluoride escape at the top of the column.

Das Produkt wird am Sumpf oder oberhalb des Sumpfes im Abtriebsteil der Kolonne entnommen. Es wird soweit unterhalb der untersten Zugabestelle von Fluorwasserstoff oder Schwefeltrioxid entnommen, dass keine unumgesetzten Reaktanden mit entnommen werden. Bevorzugterweise wird das Produkt oberhalb des Kolonnensumpfes im Abtriebsteil entnommen, um mögliche Verunreinigungen durch Schwersieder aus- zuschließen. Der Abtriebsteil wird vorzugsweise so ausgelegt, dass der gewünschte Reinheitsgrad der Fluorsulfonsäure erreicht wird, es ist jedoch ebenso möglich, die Fluorsulfonsäure in einem getrennten Verfahrensschritt nochmals zu destillieren. E- benso kann das Verfahren in einer Trennwandkolonne oder thermisch gekoppelten Kolonnen ausgeführt werden.The product is removed at the bottom or above the sump in the stripping section of the column. It is taken so far below the lowest addition point of hydrogen fluoride or sulfur trioxide that no unreacted reactants are removed with. Preferably, the product is taken above the bottom of the column in the stripping section to exclude possible impurities by high boilers. The stripping section is preferably designed so that the desired degree of purity of the fluorosulfonic acid is achieved, but it is also possible to distill the fluorosulfonic acid again in a separate process step. Likewise, the process may be carried out in a dividing wall column or thermally coupled columns.

Zur Herstellung reiner Fluorsulfonsäure ist es im Allgemeinen erforderlich, stöchio- metrische Mengen Schwefeltrioxid und Fluorwasserstoff einzusetzen, also äquimolare Mengen. Vorzugsweise werden zur Herstellung hochreiner Fluorsulfonsäure auch hochreine Reaktanden eingesetzt. Die Herstellung hochreinen Schwefeltrioxids und hochreinen Fluorwasserstoffs ist bekannt, beides sind Handelswaren.For the preparation of pure fluorosulfonic acid, it is generally necessary to use stoichiometric amounts of sulfur trioxide and hydrogen fluoride, ie equimolar amounts. Preferably, high-purity reactants are also used to prepare highly pure fluorosulphonic acid. The production of high-purity sulfur trioxide and high-purity hydrogen fluoride is known, both are commercial goods.

Es ist möglich, aber nicht erforderlich, die Kolonne mit Inertgas zu durchströmen, um leichtflüchtige Verunreinigungen auszutreiben. Als Inertgas sind alle Gase geeignet, die gegenüber den Reaktanden, dem Produkt und den Verunreinigungen inert sind. Beispiele von Inertgasen sind Stickstoff und die Edelgase, insbesondere Argon. Stickstoff ist bevorzugt.It is possible, but not necessary, to pass the column through with inert gas in order to drive off volatile contaminants. As the inert gas, all gases are suitable, which are inert to the reactants, the product and the impurities. Examples of inert gases are nitrogen and the noble gases, in particular argon. Nitrogen is preferred.

Der Druck der Fluorsulfonsäure in der Kolonne wird nach den Erfordernissen des Wärmehaushalts in der Kolonne eingestellt, die Siedetemperatur der Fluorsulfonsäure in der Kolonne ergibt sich daraus. Im Allgemeinen wird ein Druck von mindestens 0,05 bar abs. und vorzugsweise von mindestens 0,4 bar abs. sowie im Allgemeinen von höchstens 1 ,5 bar abs. und vorzugsweise höchstens 1 ,1 bar abs. eingestellt. Beispielsweise wird bei Normaldruck gearbeitet.The pressure of the fluorosulfonic acid in the column is adjusted according to the requirements of the heat balance in the column, the boiling point of the fluorosulfonic acid in the column results from it. In general, a pressure of at least 0.05 bar abs. and preferably at least 0.4 bar abs. and in general of not more than 1, 5 bar abs. and preferably at most 1, 1 bar abs. set. For example, working at atmospheric pressure.

Die durch die exotherme Reaktion freigesetzte Reaktionswärme wird aus der Kolonne abgeführt. Dies erfolgt vorzugsweise zumindest teilweise durch einen Kondensator am Kopf der Kolonne, der siedende Fluorsulfonsäure vollständig, zumindest bis auf unwesentliche oder jedenfalls tolerierbare Restmengen kondensiert und leichter flüchtige Komponenten und gegebenenfalls auch eingeleitetes Inertgas aus der Kolonne ent- weichen lässt. Als Kühlmedium im Kondensator wird vorzugsweise Fluorsulfonsäure verwendet, um jegliche Störungen der Destillationskolonne durch mögliche Leckagen auszuschließen und die Werkstoffwahl zu vereinfachen. Das Kühlmedium kann in ei- nem Sekundärkreislauf zur Dampferzeugung genutzt werden. Es ist jedoch ebenso möglich, direkt Dampf oder Heißwasser zu erzeugen.The heat of reaction liberated by the exothermic reaction is removed from the column. This is preferably carried out at least in part by a condenser at the top of the column which completely condenses the boiling fluorosulfonic acid, at least to insignificant or at least tolerable residual amounts, and allows more easily evolved components and optionally also introduced inert gas to escape from the column. Fluorosulfonic acid is preferably used as the cooling medium in the condenser in order to exclude any disturbances of the distillation column due to possible leakages and to simplify the choice of material. The cooling medium can be nem secondary circuit can be used for steam generation. However, it is also possible to directly generate steam or hot water.

Es ist ebenso möglich, Reaktionswärme durch Einleiten kalter Fluorsulfonsäure in die Kolonne, vorzugsweise am Kolonnenkopf, abzuführen. Die beiden vorgenannten Maßnahmen zur Abführung der Reaktionswärme können kombiniert werden. Falls notwendig, wird der Abtriebsteil der Kolonne beheizt, vorzugsweise auf die Siedetemperatur der Fluorsulfonsäure beim in der Kolonne eingestellten Druck.It is also possible to dissipate heat of reaction by introducing cold fluorosulphonic acid into the column, preferably at the top of the column. The two aforementioned measures for removing the heat of reaction can be combined. If necessary, the stripping section of the column is heated, preferably to the boiling point of the fluorosulfonic acid at the set pressure in the column.

Als Kolonne wird eine übliche Destillationskolonne verwendet. Möglich ist die Verwendung von Bodenkolonnen, die mit Schlitz- Sieb-, Glocken- oder sonstigen Destillationsböden ausgestattet sind. Bevorzugterweise werden gepackte Kolonnen verwendet, die mit üblichen Füllkörpern oder mit einer üblichen strukturierten Packung gepackt sind.The column used is a customary distillation column. It is possible to use tray columns equipped with slotted, sieve, bell or other distillation trays. Preferably, packed columns are used which are packed with conventional packing or with a conventional structured packing.

Die Auslegung einer Destillationskolonne einschließlich Festlegung von Betriebsdruck und -temperatur unter Berücksichtigung der in der Kolonne entstehenden Wärme ist Routineaufgabe eines Fachmanns auf dem Gebiet der Destillation. The design of a distillation column including establishment of operating pressure and temperature taking into account the heat generated in the column is routine task of a person skilled in the field of distillation.

Claims

Patentansprüche claims 1. Verfahren zur Herstellung von Fluorsulfonsäure durch Umsetzung von Schwefeltrioxid mit Fluorwasserstoff, dadurch gekennzeichnet, dass man Schwefeltrioxid und Fluorwasserstoff in eine Destillationskolonne einleitet, in der Kolonne miteinander umsetzt und flüssige Fluorsulfonsäure am Sumpf oder im Abtriebsteil der Kolonne gewinnt.1. A process for the preparation of fluorosulfonic acid by reacting sulfur trioxide with hydrogen fluoride, characterized in that one initiates sulfur trioxide and hydrogen fluoride in a distillation column in the column with each other and liquid fluorosulfonic wins at the bottom or in the stripping section of the column. 2. Verfahren nach Anspruch 1 , dadurch gekennzeichnet, dass man flüssiges Schwefeltrioxid und flüssigen Fluorwasserstoff verwendet.2. The method according to claim 1, characterized in that one uses liquid sulfur trioxide and liquid hydrogen fluoride. 3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass man Schwefeltrioxid und Fluorwasserstoff oberhalb des Kolonnensumpfs einleitet.3. The method according to claim 1 or 2, characterized in that one initiates sulfur trioxide and hydrogen fluoride above the column bottom. 4. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass man4. Process according to claims 1 to 3, characterized in that one Teilmengen des gesamten eingesetzten Schwefeltrioxids und Fluorwasserstoffs an verschiedenen Stellen der Kolonne einleitet.Aliquots of the total sulfur trioxide used and hydrogen fluoride at various points in the column initiates. 5. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass man Schwefeltrioxid und Fluorwasserstoff jeweils auf gleicher Höhe an der Kolonne einleitet.5. Process according to claims 1 to 4, characterized in that one initiates sulfur trioxide and hydrogen fluoride at the same height at the column. 6. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass man stöchiometrische Mengen Schwefeltrioxid und Fluorwasserstoff verwendet.6. Process according to claims 1 to 5, characterized in that one uses stoichiometric amounts of sulfur trioxide and hydrogen fluoride. 7. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, dass man zusätzlich Inertgas in die Kolonne einleitet.7. Process according to claims 1 to 6, characterized in that additional inert gas is introduced into the column. 8. Verfahren nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, dass man Stickstoff als Inertgas verwendet.8. The method according to claim 7, characterized in that one uses nitrogen as the inert gas. 9. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, dass man die Kolonne bei einem Druck von mindestens 0,05 bar abs. und 1 ,5 bar abs. betreibt.9. Process according to claims 1 to 8, characterized in that the column abs at a pressure of at least 0.05. and 1, 5 bar abs. operates. 10. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 9, dadurch gekennzeichnet, dass man die Reaktionswärme zumindest teilweise mittels eines Kondensators am Kopf der Kolonne abführt.10. The method according to claims 1 to 9, characterized in that one dissipates the heat of reaction at least partially by means of a condenser at the top of the column. 1 1. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 10, dadurch gekennzeichnet, dass man zusätzlich flüssige Fluorsulfonsäure in die Kolonne einleitet. 1 1. A process according to claims 1 to 10, characterized in that additionally introduces liquid fluorosulphonic acid in the column.
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