WO2006093011A1

WO2006093011A1 - 発光装置

Info

Publication number: WO2006093011A1
Application number: PCT/JP2006/303248
Authority: WO
Inventors: Masami Okamura; Masaaki Tamatani; Naomi Shida; Kazuaki Ootsuka; Yukihiro Fukuta
Original assignee: Toshiba Corp; Toshiba Materials Co Ltd
Current assignee: Toshiba Corp; Toshiba Materials Co Ltd
Priority date: 2005-03-01
Filing date: 2006-02-23
Publication date: 2006-09-08
Anticipated expiration: 2007-09-01
Also published as: TWI307560B; TW200707796A; US7923740B2; JP5288792B2; JPWO2006093011A1; US20090057698A1

Abstract

　半導体発光素子２と、この半導体発光素子２からの発光を波長変換する透明なセラミックス蛍光体１１とを備えた発光装置１であり、上記半導体発光素子２は紫外光を発光し、この紫外光を発光する半導体発光素子２に対応した上記セラミックス蛍光体１１は、波長３５０～４２０ｎｍにおける光透過率の最低値が０．１％以上４０％以下であり、かつセラミックス蛍光体１１の主発光波長における光透過率が１０％以上９０％以下であることを特徴とする発光装置１である。

Description

明細書

発光装置

技術分野

[0001] 本発明は、発光ダイオードから照射される光をセラミックス蛍光体により波長変換して外部に放出する発光装置に係り、特に蛍光体力の発光の取り出し効率が高く発光強度に優れた発光装置に関する。

背景技術

[0002] 発光ダイオード（LED : Light Emitting Diode)は光を放射する半導体ダイォードであり、電気エネルギーを可視光または赤外光に変換するものである。特に可視光を利用するために GaPや GaAsP, GaAlAs等の発光材料で形成した半導体発光素子 (発光チップ)を透明榭脂等で封止した LEDランプとして広く使用されている。また発光材料をプリント基板や金属リードの上面に固定し、数字や文字を形取った榭脂ケースで封止したディスプレイ型の LEDランプ等の発光装置としても多用されている

[0003] また、半導体発光素子の表面な!/、し発光ダイオードの榭脂中に各種の蛍光体粉末を含有させることにより、放射光の色を適正に調整することも可能な発光装置も実用ィ匕されている。すなわち、青色光または紫外光を発する窒化ガリウム系発光ダイォードと、青色光または紫外光で励起され波長の異なる可視光を発する蛍光体とを備え、適当な混色操作によって白色光を発生する発光装置も知られている。この発光装置では、イットリウム ·アルミニウム 'ガーネット (YAG)系 [ (R, Sm) (Al, Ga) O ]など

3 5 12 の蛍光体が用いられる。このような発光装置では、発光ダイオードチップが適当な力ップ内に固着され、所定の蛍光体粉末と適当な榭脂とを混合したスラリーをカップ内に注入し乾燥させることにより蛍光体層を形成している。

[0004] 図 4は上記のような半導体発光素子 (発光ダイオードチップ）と、この発光素子の周囲に榭脂材を介して分散された蛍光体粉末とから成る従来の発光装置の他の構成例を示す断面図である。この発光装置 1は、実装基板上に高密度実装を行うのに好適な表面実装型発光装置（SMD : Surface Mount Device)である。半導体発光素子 (LEDチップ) 2は、第 1リード 3上に接着剤 4などで接着されている。半導体発光素子 2の上面に設けられた第 1の電極は、ボンディングワイヤ 5によって第 1リード 3に接続されている。また、半導体発光素子 2の上面に設けられた第 2の電極は、ボンデイングワイヤ 6によって第 2リード 7に接続されている。上記第 1リード 3および第 2リード 7は、予めリードフレーム上に連結された状態で、熱可塑性榭脂 8などを用いて射出成形などにより埋め込まれて固定されている。第 1リード 3および第 2リード 7上には、半導体発光素子 2を収容する凹部を形成する熱可塑性榭脂 8が配置される。

[0005] 半導体発光素子 2の構成材料としては、例えば GaN系材料や InGaAlP系材料が用いられる。 GaN系発光素子からは、例えば 330〜400nmの波長帯の紫外線が放出される一方、 InGaAlP系発光素子からは、例えば 400〜700nmの波長帯の可視光が放出される。半導体発光素子 2は透明榭脂 9により封止されており、この透明榭脂 9には蛍光体粒子 10が分散されている。半導体発光素子 2から放出された 1次光は、蛍光体粒子 10に吸収され波長変換されて白色光等の 2次光が放出される。

[0006] 前記発光ダイオードランプや発光装置の発光色は、青色から赤色まで各使用用途に応じた可視光領域の発光を再現することができる。また、発光ダイオードは半導体素子であるため、寿命が長く信頼性も高ぐ光源として用いた場合には、その故障による交換作業も軽減化されることから、携帯通信機器，パーソナルコンピュータ周辺機器， OA機器，家庭用電気機器，オーディオ機器，各種スィッチ，ノックライト用光源表示板等の各種表示装置の構成部品として広く使用されている。

特許文献 1 :特開平 10— 215001号公報

[0007] し力しながら、上記従来の発光装置で使用する粉末状蛍光体は不透明であるため、蛍光体粉末が堆積した蛍光体層の内部から発光した光は、その外側の不透明蛍光体に吸収'散乱され、発光素子外部に有効に取り出すことが困難であった。そこで蛍光体からの発光の外部取り出し効率を高めるために蛍光体層の厚さを薄くした場合には、半導体発光素子からの全発光の内、蛍光体に有効に吸収されないで発光素子外部に放出される光量が増カロし全体的な発光効率が低下する。一方、半導体発光素子からの発光を十分に蛍光体層に吸収させるために蛍光体層を厚くすると、蛍光体から発光の取り出し効率が低下してしまうために発光装置全体の効率が低下する問題点が生起されていた。

[0008] また、紫外線を発光する半導体発光素子を用いた場合には、蛍光体粉末と混合された榭脂が紫外線により劣化し発光装置の寿命が制限され発光装置の耐久性が低下する問題もあった。さらに、ディップ法を用いた場合の発光装置の製造ラインでは、榭脂が硬化するまでの工程が長く量産性が悪いという難点があった。

[0009] また、従来の発光ダイオード装置では、榭脂に含有して!/、る蛍光体粉末の濃度と注入量によって発光色の色調が決定される。ところが、榭脂と蛍光体粉末との比重差が大きく蛍光体の濃度管理が困難であり、注入操作毎に蛍光体の濃度が不均一になる問題もあった。また発光装置に対する蛍光体の榭脂懸濁液の注入量は、 0. lmcc以下と極めて少ないが、このような微少量を量産レベルで正確に一定値に制御することは極めて困難であった。その結果、注入量および蛍光体含有量が大きくばらつき、発光装置からの発光の色調が不均一になるという問題があった。

[0010] このような課題を解決する方法として、固体状の樹脂に蛍光体を含有させることも知られているが、蛍光体の濃度が低ぐ十分な発光出力が得られな力つた。また、この場合に蛍光体濃度を高くすると、蛍光体を含有した榭脂層の透明度が低下し、発光出力が低くなるという技術上解決すべき課題があった。

[0011] 本発明は上記課題を解決するためになされたものであり、特に蛍光体力の発光の取り出し効率が高く発光強度に優れた発光装置を提供することを目的とする。

[0012] 発明の開示

上記目的を達成するために、本発明に係る発光装置は、半導体発光素子と、この半導体発光素子からの発光を波長変換する透明なセラミックス蛍光体とを備えた発光装置であり、上記半導体発光素子は紫外光を発光し、この紫外光を発光する半導体発光素子に対応した上記セラミックス蛍光体は、波長 350〜420nmにおける光透過率の最低値が 0. 1%以上 40%以下であり、かつセラミックス蛍光体の主発光波長における光透過率が 10%以上 90%以下であることを特徴とする。

[0013] 本発明に係る他の発光装置は、半導体発光素子と、この半導体発光素子からの発光を波長変換する透明なセラミックス蛍光体を備えた発光装置であり、上記半導体発光素子は青色光を発光し、この青色光を発光する半導体発光素子に対応した上記セラミックス蛍光体は、波長 420〜500nmにおける光透過率の最低値が 20%以上 8 0%以下であり、かつセラミックス蛍光体の主発光波長における光透過率が 10%以上 90%以下であることを特徴とることを特徴とする。

[0014] 本発明の発光装置においては、使用する波長光に対して所定の透明度を有するセラミックス蛍光体を用いることにより、半導体素子力の発光を十分に吸収できる厚さの蛍光体を用いても、蛍光体内部で発光した光が不透明蛍光体粉末により吸収- 散乱されることなく有効に発光装置外部に取り出すことができる。また、蛍光体の榭脂懸濁液を用いることなぐ蛍光体を含むすべての部品を固体ィ匕できるため、発光装置の工業的な生産効率を著しく向上させることができる。

[0015] ここで、紫外光を発光する半導体発光素子を使用する場合には、セラミックス蛍光体の波長 350〜420nmにおける光透過率の最低値を 0. 1%以上 40%以下の範囲にすると同時に、蛍光体の主発光波長における光透過率を 10%以上 90%以下の範囲に制御することが重要であり、また青色光を発光する半導体発光素子を使用する場合には、セラミックス蛍光体の波長 420〜500nmにおける光透過率の最低値を 2 0%以上 80%以下の範囲にすると同時に、蛍光体の主発光波長における光透過率を 10%以上 90%以下の範囲に制御することが重要である。

[0016] 上記紫外光を発光する半導体発光素子の場合、発光波長領域である波長 350〜 420nmにおけるセラミクス蛍光体の光透過率の最低値が 0. 1%未満となると、半導体発光素子からの発光の吸収効率は高まるが、同時に蛍光体層内部で有効に発光しない部分も増加するために、装置全体の発光効率が低下する。また、紫外光を発光する半導体発光素子の場合における波長 350〜420nmの光透過率の最低値が 40%を超えると、セラミックス蛍光体に吸収される光が少なくなり、発光効率が低下する。

[0017] 一方、青色光を発光する半導体発光素子の場合、発光波長領域である波長 420 〜500nmにおけるセラミクス蛍光体の光透過率の最低値が 20%未満となると、半導体素子からの発光の吸収効率は高まるが、素子の外部に透過する青色光成分が減少し演色性が低下する。青色光を発光する半導体素子の場合における波長 420〜5 OOnmにおける光透過率の最低値が 80%を超えると蛍光体に吸収される光が少なくなり、発光効率が低下するとともに、発光素子の外部に透過する青色光成分が増加し同様に演色性が低下する。

[0018] 上記各発光装置において、セラミクス蛍光体の主発光波長における光透過率が 10 %未満になると、セラミックス蛍光体内部で発光した光をセラミックス蛍光体外部に有効に取り出せなくなり発光効率が低下する。一方、セラミクス蛍光体の主発光波長における光透過率を 90%より高くすることは可能ではある力そのような非常に透明度の高いセラミックスを製造するためには、蛍光体の不純物量を極めて少なくしなければならず工業的には適さない。

[0019] 上記のような透明なセラミックス蛍光体を実現するためには、不純物量を低い値に制御すると共に、焼結助剤を可及的に用いない方が好ましい。また、散乱などの原因となる微小な空隙を低減するために焼結体の密度を高めることが重要である。

[0020] また、上記発光装置において、前記セラミックス蛍光体の少なくとも一部の表面の平均表面粗さが算術平均粗さ Raで 0. 5〜 150 /z mの範囲であることが好ましい。セラミックス蛍光体の外表面の平均表面粗さを 0. 5〜150 mの範囲の制御することにより、より高い発光強度が得られる。ここで、セラミックス蛍光体の外表面とは、発光装置として実質的に利用できる光を放出する面を意味する。この平均表面粗さが 0. 5 μ m未満である場合には、セラミックス蛍光体力も放出された光が空気との界面で全反射し易ぐ発光強度が低下する。一方、上記平均表面粗さが 150 /z mを超えると、表面粗さが緩すぎて光の波長に対して実質的に鏡面のように作用し光の散乱が大きくなる。

[0021] さらに、上記発光装置において、前記セラミックス蛍光体の外表面の平均表面粗さが算術平均粗さ Raで 0. 5〜 150 mであることが好ましい。セラミックス蛍光体の外表面は、波長変換された光が放出される面であり、この外表面の表面粗さを上記所定範囲に設定することにより、外表面での全反射や散乱を防止でき、発光強度を高めることができる。

[0022] 上述の表面粗さは機械的な加工、例えば、適当な粗度を有する表面を有する工具を用いた研磨、適当な粗度の刃面による切断などにより実現できる。また、エッチングにより表面を荒らす方法も考えられる。セラミックス蛍光体の場合には、粒界の存在や、結晶粒毎の結晶方位の違いにより、場所毎にエッチング速度が異なり表面に粗さが生じる。

[0023] また上記発光装置において、前記セラミックス蛍光体の少なくとも一部の表面に最大高さが 0. 15〜2mmである突起物が形成されて、ることが好まし、。

[0024] さらに上記発光装置において、前記セラミックス蛍光体の外表面に最大高さが 0. 1 5〜2mmである突起物が形成されて!、ることが好まし!/、。

[0025] 上記所定高さを有する突起物も前記所定範囲の表面粗さを有する凹凸と同様な作用効果を生じるものであり、この突起物の高さが 0. 15mm未満である場合には、セラミックス蛍光体から放出された光が空気との界面で全反射し易ぐ発光強度が低下する。一方、上記突起物の高さが 2mmを超えると、突起物が大き過ぎて光の波長に対して突起物表面が実質的に鏡面のように作用し光の散乱が大きくなる。

[0026] また、前記表面粗さの作用と同様に、セラミックス蛍光体の外表面における突起物の高さを上記所定範囲に設定することにより、外表面での全反射や散乱を防止でき、発光強度を高めることができる。

[0027] 一般に、蛍光体に機械的加工をカ卩えるとメカ-カルダメージによりセラミックス蛍光体の透明性が低下するおそれがある。このような場合には、機械力卩ェの後に適当な熱処理を施すことにより、透明性低下の原因である歪を緩和させることが可能になり透明性を回復させることができ有効である。

[0028] 前記のような透明度の高、セラミックス蛍光体は所定の波長光を放出する蛍光体粉末を成形した後に焼成して焼結体として製造される。特に、透明度が高いセラミツタス蛍光体を得るためには、焼結体の密度を高くすることが重要である。具体的に焼結体の相対密度は、 99. 50%以上 99. 98%以下の範囲が望ましい。焼結体の相対密度が 99. 50%未満では、焼結体内部に存在する空隙での散乱などの影響で透明度が低下してしまう。一方、相対密度が 99. 98%を超える焼結体を実現しょうとすると、不純物量を著しく低下させるために不純物管理を厳重にしたり、 HIP (熱間静水圧プレス)やホットプレスなどの焼結条件を高温にしたりする必要が有り、工業的に好ましくない。

[0029] 本発明のように、蛍光体粉末との比重差が大きい榭脂と蛍光体粉末とを混合したスラリーを用いず、蛍光体粉末を焼結した固体のセラミック蛍光体を用いることにより、スラリーにおける蛍光体粉末の濃度および注入量の管理が不要となり、発光装置間における発光の色調を均一にすることができる。

[0030] 前記セラミックス蛍光体の組成は、特に限定されるものではな、が、母体組成が、珪酸塩、アルミン酸塩、リン酸塩、ハロリン酸塩、ホウ酸塩、酸化物、タングステン酸塩、バナジン酸塩、酸硫化物、硫化物、窒化物、酸窒化物である蛍光体の 1種または 2 種以上が好適に用いられる。より具体的には、青色発光を吸収して発光する蛍光体として、黄色発光の（Sr, Ba, Ca) SiO： Eu、 (Y, Gd) (Al, Ga) O ： Ce、 SrGa2

2 4 3 5 12

S4 :Euがあり、赤色発光の 3. 5MgO -0. 5MgF -GeO： Mnがあげられる。また、

2 2

紫外線を吸収して発光する蛍光体として、赤色発光の La O S :Eu, Sm、緑色発光

2 2

の BaMgAl O ： Eu， Mn、青色発光の（Sr， Ca) (PO ) Cl:Eu、黄色発光の（Sr

10 17 5 4 3

， Ba, Ca) SiO ： Eu、が好適に用いられる。

2 4

[0031] 上述のセラミックス蛍光体の作製方法としては、例えば、以下に示す製造方法を適用することができる。例えば、共沈法、固相反応法、および各種ガスと固体との気相反応法などにより蛍光体粉末を得る。さらに、その作製した粉末を、その材料に応じた高温で焼成し、粒径、組成、均一性、内部欠陥などを調整する。なお、粉体粒子を榭脂中に分散させて半導体発光素子の周囲に配置する場合の蛍光体の組成と本発明の焼結体をおく場合とを比較すると、蛍光体組成中の付活剤の濃度が、後者にお V、て少な、部位に発光が最大になる最適値が存在する。

[0032] 例えば、黄色発光の（Sr, Ba, Ca) SiO： Euの作製に際しては、まず、炭酸スト口

2 4

ンチウム、炭酸バリウム、炭酸カルシウム、酸ィ匕ユーロピウムおよびシリカ力成る蛍光体原料を所定量秤量し、結晶成長剤の塩ィ匕アンモ-ゥムを蛍光体原料に対して 2 重量％の割合で添加して十分に混合する。次に、この混合物をアルミナ製るつぼに充填し、空気中で温度 600°Cで 1時間の条件で仮焼する。冷却後、るつぼ中の原料を十分に混合する。次に、この混合物をアルミナ製るつぼに充填し、水素 Z窒素から成る還元雰囲気中で温度 1200°Cで 2時間の条件で焼成する。さらに、得られた焼成物を粉砕し水洗した後に乾燥し、目開きが 30 mのふるいを通すことにより目的とする蛍光体粉末が得られる。 [0033] また、赤色発光の La O S :Eu, Smの作製に際しては、まず、酸ィ匕ランタン、酸ィ匕

2 2

ユーロピウムおよび酸ィ匕サマリウムの適当量を硝酸に溶解し、この溶液にシユウ酸溶液をカ卩えてシユウ酸塩共沈殿物を得る。これを空気中における温度 1000°Cの焼成によって酸ィ匕物とする。この酸化物と硫黄と炭酸ナトリウムと燐酸アルカリ粉末との所定量を混合する。得られた混合物を、アルミナ製るつぼに充填し、気密性が良好となる蓋を装着して温度 1100°Cで 5時間焼成する。得られた焼成物を十分に水洗し、乾燥した後にふるいを通すことにより目的とする蛍光体が得られる。

[0034] 上述したような蛍光体の混合粉末をラバープレスで適当な形に成形して成形体とした後に、金属容器などに成形体を充填封入して HIP処理を施すことにより、透明なセラミックス蛍光体が得られる。この時の HIP温度 (焼結温度）は、対象とする材料により異なるが、適当な温度範囲が存在する。一般に、その温度範囲より低すぎると結晶粒の成長が不十分となり、相対密度も低ぐ空隙などによる散乱が多くなるため、セラミックス蛍光体の透明性が損なわれる。一方、 HIP温度が過度に高いと、結晶粒の成長が急激に起こるため結晶粒が粗大化し、粒界の影響により同様にセラミックス蛍光体の透明性が低下する。なお、 HIP処理でなく高温焼成のみによってもセラミックス蛍光体の焼結体を作ることもできる。

[0035] (Sr, Ba, Ca) SiO： Euの組成を有するセラミックス蛍光体を調製する場合を例に

2 4

とって具体的に条件を説明すると、 HIP温度は 1000〜1500°Cの範囲とすることが好ましい。より好ましい HIP温度は 1200〜1300°Cの範囲である。また、 HIP圧力は 98MPa以上とする。 HIP圧力力 8MPa未満であると、 HIP処理による緻密化効果を十分に得ることができない。 HIP時間は HIP温度および HIP圧力にもよる力 HIP 温度が 1200〜1300°Cであると共に、 HIP圧力を 98MPa以上とした場合には、 HIP 時間は 5〜7時間の範囲とすることが好ましい。

[0036] La O S :Eu, Smの組成を有するセラミックス蛍光体を調製する場合には、 HIP温

2 2

度は 1200〜 1500°Cの範囲とすることが好まし、。より好まし!/、HIP温度は 1300〜 1 400°Cの範囲である。 HIP温度が 1300〜1400°Cであり HIP圧力を 98MPa以上とした場合には、 HIP時間は 5〜7時間の範囲とすることが好ましい。

[0037] このように調製した焼結体を、例えばダイシング加工などを用いて所定の形状に機械加工し、必要に応じて不活性ガス雰囲気中で熱処理を実施することによりセラミツク蛍光体が得られる。

[0038] また前記発光装置において、図 3に示すように前記セラミックス蛍光体 l ibが先端方向に縮径する砲弾形状に形成されていることが好ましい。この場合、半導体発光素子 2から放出された発光はセラミックス蛍光体 l ibと外部雰囲気との界面において中心方向に屈折して放出されるために、本来の発光方向に光束を揃えられる、いわゆるレンズ効果が発揮される結果、正面方向への放射光強度を高めることができる。

[0039] さらに上記発光装置において、前記セラミックス蛍光体の外表面以外の部分が反射材に被覆されていることが好ましい。反射材としては、厚さが数/ z m程度のアルミ- ゥム (A1)や銀 (Ag)の薄膜が好適である。このようにセラミックス蛍光体の外表面以外の側面部等に上記反射材を形成することにより、セラミックス蛍光体の側面部から逸散する発光を効果的に本来の照射方向に反射させることが可能になり、装置全体における発光強度を高めることができる。

[0040] また前記発光装置にお!、て、前記セラミックス蛍光体は、組成が異なる複数のセラミックス蛍光体層を積層して形成されるように構成することもできる。本発明で使用するセラミックス蛍光体は、前記のように青色、緑色、赤色の各発光色のそれぞれを均一に混合した状態で焼結して形成された一体の蛍光体としても良、が、組成が異なる複数のセラミックス蛍光体層を積層して構成することにより、照射方向に対して直角の方向における各蛍光体成分の配置割合を一定にすることができる。

[0041] 以上のように本発明に係る発光装置によれば、発光効率が高く工業的生産性に優れた発光素子を提供することが可能となる。また蛍光体を含むすべての部品を固体化することが可能になるために、発光装置の工業的な生産効率が著しく向上する。発明を実施するための最良の形態

[0042] 次に本発明の実施形態について以下の実施例に基づいて、より具体的に説明する

[0043] [実施例 1]

炭酸ストロンチウムを 0. 9モルと、炭酸バリウムを 0. 08モルと、炭酸カルシウムを 0. 02モルと、酸化ユーロピウムを 0. 001モルと、シリカを 0. 5モルとの割合から成る蛍光体原料を秤量し、この蛍光体原料に 2質量％の塩ィ匕アンモ-ゥムを添加して十分に混合した。次に、この混合物をアルミナ製るつぼに充填し、空気中において温度 6 00°Cで 1時間の条件で仮焼した。冷却後、るつぼ中の原料を十分に混合した。さらに、この混合物をアルミナ製るつぼに充填し、 3%水素 Z窒素から成る還元雰囲気中において温度 1200°Cで 2時間の条件で焼成した。得られた焼成物を粉砕 '水洗した後に乾燥し、さらに目開きが 30 mのふるいを通すことによりセラミックス蛍光体粉末を得た。この蛍光体粉末をラバープレス法により成形した後に、ニッケル金属容器に充填し真空べ一キング封入し、温度が 1200°Cで加圧力が 150MPaの条件で HIP 処理を実施した。この HIP処理の完了後に金属容器を破ってインゴットを取り出し、ダイシンダカ卩ェにより直径が 2mmで厚さ Tが 0. 4mmである円板状のセラミックス蛍光体 11の焼結体を切り出した。この焼結体の密度は真比重に対して 99. 8%であり、波長 570nmにおける光透過率は 60%であり、波長 470nmにおける光透過率は 40 %であった。また、セラミックス蛍光体の上下面の表面粗さ Raは 50 /z mであった。

[0044] 一方、発光ピーク波長が 470nmであり、寸法が 200 μ mx200 μ mのフリップチップ型半導体発光ダイオードを用意すると共に、底面と壁面に厚さ 3 μ mの A1蒸着膜から成る白色の反射材 12を有する 2mm径のノ ¾ /ケージ容器を用意した。上記の円板状のセラミックス蛍光体 11をパッケージ容器の底面の中心に位置決めし、間に空気が混入しな、程度に薄、エポキシ榭脂から成る接着剤で接着した。

[0045] 図 1は、上記のように調製されたフリップチップ構造を有する実施例 1に係る発光装置 laの断面図である。なお、図 4に示す従来の発光装置 1と同一の構成要素には同一符号を付している。本実施例に係る発光装置 laは、半導体発光素子 2としての発光ダイオードと、例えば透明な接着剤により半導体発光素子 2の上面側に固着されたセラミクス蛍光体 11とを備えている。半導体発光素子 2は、第 1リード 3上に接着剤 4などで接着されている。半導体発光素子 2の上面に設けられた第 1の電極は、ボンデイングワイヤ 5によって第 1リード 3に接続されている。また、半導体発光素子 2の上面に設けられた第 2の電極は、ボンディングワイヤ 6によって第 2リード 7に接続されている。上記第 1リード 3および第 2リード 7は、予めリードフレーム上に連結された状態で、熱可塑性榭脂 8などを用いて射出成形などにより埋め込まれて固定されている。第 1リード 3および第 2リード 7上には、半導体発光素子 2を収容する凹部を形成する熱可塑性榭脂 8が配置されて構成される。

[0046] 上記構成の実施例 1に係る発光装置 laにおいて、半導体発光素子 2から放射された光は、セラミクス蛍光体 11を透過する際に波長変換されて可視光等としてセラミクス蛍光体 11から放出される。この発光装置 laに 3. 5V、 20mAの電力を入力したときの発光出力は 600mCdZm²であり、発光色度は x=0. 27、 y=0. 25であった。以上のように、本実施例によれば、使用する波長光に対して所定の透明度を有するセラミックス蛍光体 11を用いて、るため、蛍光体内部で発光した光が不透明蛍光体粉末により吸収 ·散乱されることなく有効に発光装置外部に取り出すことができる。また、蛍光体の榭脂懸濁液を用いることなぐ蛍光体を含むすべての部品を固体化できるため、発光装置の工業的な生産効率を著しく向上させることができた。

[0047] [実施例 2〜4]

実施例 1にお、て調製した円板状のセラミックス蛍光体 11焼結体の厚さのみを表 1 に示すように変化させた点以外は実施例 1と同様な条件でセラミックス蛍光体 11を調製し、各セラミックス蛍光体 11をパッケージ容器の底面の中心に装着して図 1に示す実施例 1と同一構造を有する実施例 2〜4に係る発光装置を調製した。

[0048] このように調製した各発光装置 laについて、実施例 1と同一条件で電力を入力した時の発光出力および発光色度を測定して下記表 1に示す結果を得た。

[0049] 【表】

上記表 1に示す結果から明らかなように、所定の透明度を有するセラミックス蛍光体 11を用いた各実施例に係る発光装置にぉ、ては、セラミックス蛍光体内部で発光した光が不透明蛍光体粉末により吸収，散乱されることなく高い発光出力で有効に発光装置外部に取り出すことができ、発光色度も良好であることが判明した。

[0050] [比較例 1]

実施例 1で用いた蛍光体粉末を 6mg秤量した。この量は実施例 1に用いたセラミツタス蛍光体の量と同じである。この蛍光体粉末をエポキシ榭脂内に分散せしめた懸濁液をパッケージ容器内に配置した半導体発光ダイオード 2の上に充填することにより、比較例 1に係る従来の発光装置を調製した。この発光装置を実施例 1と同一の給電条件で動作させた時の発光装置の発光出力（光度）は lOOmCdZm²であり、発光色度は x=0. 48、 y=0. 51であった。各実施例 1〜4と比較して、発光出力が低下し発光色度もほとんど蛍光体のみの発光色となり白色からはずれてしまうことが確認された。

[0051] [実施例 5]

蛍光体原料における酸化ユーロピウムの割合を酸化ユーロピウムを 0. 004モルとした点以外は実施例 1と同一条件で原料混合'成形 ·焼成を実施して円板状のセラミックス蛍光体を焼結体として作製した。この焼結体の密度 (相対密度）は真比重に対して 99. 8%であり、波長 570nmにおける光透過率は 40%であり、波長 395nmにおける光透過率は 2%であった。また、円板状セラミックス蛍光体の上下面の表面粗さ Raは 50 μ mであった。

[0052] 一方、発光ピーク波長が 395nmであり、外径寸法が 200 μ mx200 μ mであるフリップチップ型半導体発光ダイオードを底面の中心に有し、底面と壁面に実施例 1と同様の白色の反射材 12を有する 2mm径のパッケージ容器を用意し、上記の円板状のセラミックス蛍光体を空気が混入しない程度に薄いシリコーン榭脂で接着することにより、図 1に示すような実施例 5に係る発光装置 laを調製した。

[0053] この発光装置 laに 3. 5V、 20mAの電力を入力したときの発光出力は 350mCdZ m²であり、発光色度は x=0. 46、 y=0. 45であった。また、装置からの紫外線出力 (放射紫外線比）はセラミックス蛍光体としての焼結体を装着しな、時を基準として 2 %であった。

[0054] 以上のように実施例 5によれば、使用する波長光に対して所定の透明度を有するセラミックス蛍光体 11を用いているため、実施例 1と同様に、蛍光体内部で発光した光が不透明蛍光体粉末により吸収，散乱されることなく有効に発光装置外部に取り出すことができた。

[0055] [実施例 6〜8] 実施例 5において調製した円板状のセラミックス蛍光体 11焼結体の厚さのみを表 2 に示すように変化させた点以外は実施例 5と同様な条件でセラミックス蛍光体 11を調製し、各セラミックス蛍光体 11をパッケージ容器の底面の中心に装着して図 1に示す実施例 5と同一構造を有する実施例 6〜8に係る発光装置を調製した。

[0056] このように調製した各発光装置 laについて、実施例 5と同一条件で電力を入力した時の発光出力および紫外線量を測定して下記表 2に示す結果を得た。

[0057] 【表 ₂】

上記表 2に示す結果力も明らかなように、発光装置力も放出される紫外線 (UV)の透過量が少ない方が、より高い発光出力を実現できることが判明した。

[0058] [比較例 2〜4]

実施例 5で調製した蛍光体粉末の含有量 (充填量)を表 3に示すように変化させた点以外は実施例 5と同様に発光ダイオードパッケージに蛍光体粉末を充填することにより、比較例 2〜4に係る発光装置を調製した。

[0059] このように調製した各発光装置 laについて、実施例 5と同一条件で電力を入力した時の発光出力および紫外線量を測定して下記表 3に示す結果を得た。

[0060] 【表 ₃】

上記表 3に示す結果から明らかなように、蛍光体のパッケージへの充填量を、発光装置での発光出力が高くなるように最適にした場合でも、発光装置力放出される紫外線量が多くなることが確認された。

[比較例 5〜9]

蛍光体原料の酸化ユーロピウムの配合割合を 0. 01モルとした点以外は実施例 1と同様な条件で蛍光体粉末を作製し、その充填量を表 4に示すように変化させて実施例 5で使用した発光ダイオードパッケージに充填することにより、比較例 5〜9に係る発光装置を調製した。ここで上記充填量は実施例 5での充填量を 100%として相対的な重量割合で示した。

[0062] このように調製した各発光装置 laについて、実施例 5と同一条件で電力を入力した時の発光装置の発光出力および紫外線量を測定して下記表 4に示す結果を得た。

[0063] 【表⁴】

上記表 4に示す結果から明らかなように、蛍光体粉末のパッケージへの充填量を最適濃度にしても可視光出力が最大になる充填量で紫外線出力は相当大きぐ発光素子力も放出される紫外線の利用効率が低くなることが判明した。

[0064] [実施例 9〜： L 1]

酸化ランタンを 0. 98モルと、酸化ユーロピウムを 0. 01モルと、酸化サマリウムを 0. 01モルとの割合で各酸ィ匕物を秤量して硝酸に溶解した。この溶液にシユウ酸溶液を加えてシユウ酸塩共沈殿物を得た。この沈殿物を空気中にぉ、て温度 1000°Cで焼成することによって酸ィ匕物を得た。この酸ィ匕物 100gに対して硫黄を 50gと炭酸ナトリゥムを 50gと燐酸カリウムを 14gとを混合した。得られた混合物を、アルミナ製るつぼに充填し、気密性を有する蓋を装着して温度 1100°Cで 5時間焼成した。得られた焼成物を十分に水洗して乾燥した後に、ふるいを通して La O S :Eu, Smなる組成の

2 2

赤色発光蛍光体粉末を得た。

[0065] 上述した蛍光体粉末をラバープレスで成形した後、タンタル金属容器中に充填封入し、温度が 1380°Cであり、加圧力が 200MPaの条件で HIP処理を実施した。 HIP 処理後に金属容器を破ってインゴットを取り出し、表 5に示すように厚さを変えて直径力^ mmである円板状の焼結体をセラミックス蛍光体として切り出した。この焼結体の密度は真比重に対して 99. 9%であり、波長 630nmにおける光透過率は 60%であり、波長 395nmにおける光透過率は、厚さ 0. 5mmのとき 20%であった。また、円板状セラミックス蛍光体の上下面の表面粗さ Raは 50 mであった。この焼結体を実施例 5と同じようにしてパッケージにそれぞれ装着することにより、実施例 9〜： L 1に係る発光装置を調製した。得られた発光装置の赤色出力結果を下記表 5に示す。

[0066] 【表 ₅】

上記表 5に示す結果から明らかなように、紫外線量がゼロに近づくに伴って発光出力が最大になる傾向が確認でき、発光素子から放出される紫外線の利用効率が高くなることが判明した。

[0067] 上記各実施例においては、図 1に示すように、半導体発光素子を中心部に配置した発光ダイオードパッケージに円板型の固形セラミックス蛍光体を装着した発光装置を例にとって説明しているが、本発明はこれに限定されない。例えば、図 2に示すように、 LED素子等の半導体発光素子 2を配置した榭脂基板 13の頂部に半球状のセラミックス蛍光体 11aを装着して構成することもできる。また、図 3に示すように、 LED素子等の半導体発光素子 2を配置した榭脂基板 13の頂部に、先端方向に縮径する砲弹形状に形成されて、るセラミックス蛍光体 1 lbを装着して構成することもできる。特に砲弾型のセラミックス蛍光体 l ibを使用した場合には、半導体発光素子 2から放出された発光はセラミックス蛍光体 1 lbと外部雰囲気との界面にぉ、て中心方向に屈折して放出されるために、本来の発光方向に光束を揃えられる、いわゆるレンズ効果が発揮される結果、正面方向への放射光強度を高めることができる。

産業上の利用可能性

[0068] 以上説明の通り、本発明に係る発光装置によれば、発光効率が高く工業的生産性に優れた発光素子を提供することが可能となる。また蛍光体を含むすべての部品を固体ィ匕することが可能になるために、発光装置の工業的な生産効率が著しく向上する。

図面の簡単な説明

[図 1]本発明に係る発光装置の一実施例を示す断面図。

[図 2]セラミックス蛍光体を半球状に形成した発光装置の実施例を示す断面図。

[図 3]セラミックス蛍光体を砲弾状に形成した発光装置の実施例を示す断面図。

[図 4]半導体発光素子と、この素子の周囲に榭脂材を介して分散された蛍光体粉末とを備える従来の発光装置の構成例を示す断面図。

Claims

請求の範囲

[1] 半導体発光素子と、この半導体発光素子力の発光を波長変換する透明なセラミツタス蛍光体とを備えた発光装置であり、上記半導体発光素子は紫外光を発光し、この紫外光を発光する半導体発光素子に対応した上記セラミックス蛍光体は、波長 35 0〜420nmにおける光透過率の最低値が 0. 1%以上 40%以下であり、かつセラミツタス蛍光体の主発光波長における光透過率が 10%以上 90%以下であることを特徴とする発光装置。

[2] 半導体発光素子と、この半導体発光素子力の発光を波長変換する透明なセラミツタス蛍光体を備えた発光装置であり、上記半導体発光素子は青色光を発光し、この青色光を発光する半導体発光素子に対応した上記セラミックス蛍光体は、波長 420 〜500nmにおける光透過率の最低値が 20%以上 80%以下であり、かつセラミックス蛍光体の主発光波長における光透過率が 10%以上 90%以下であることを特徴とする発光装置。

[3] 前記セラミックス蛍光体の少なくとも一部の表面の平均表面粗さが算術平均粗さ Ra で 0. 5〜150 mの範囲であることを特徴とする請求項 1または 2記載の発光装置。

[4] 前記セラミックス蛍光体の外表面の平均表面粗さが算術平均粗さ Raで 0. 5〜150 mであることを特徴とする請求項 1または 2記載の発光装置。

[5] 前記セラミックス蛍光体の少なくとも一部の表面に最大高さが 0. 15〜2mmである突起物が形成されていることを特徴とする請求項 1または 2記載の発光装置。

[6] 前記セラミックス蛍光体の外表面に最大高さが 0. 15〜2mmである突起物が形成されていることを特徴とする請求項 1または 2記載の発光装置。

[7] 前記セラミックス蛍光体の相対密度が 99. 50%以上 99. 98%以下であることを特徴とする請求項 1〜6の、ずれかに記載の発光装置。

[8] 前記セラミックス蛍光体が先端方向に縮径する砲弾形状に形成されてヽることを特徴とする請求項 1〜7のいずれかに記載の発光装置。

[9] 前記セラミックス蛍光体の外表面以外の部分が反射材に被覆されていることを特徴とする請求項 1〜8のいずれかに記載の発光装置。

[10] 前記セラミックス蛍光体は、組成が異なる複数のセラミックス蛍光体層を積層して形成されていることを特徴とする請求項 1〜9のいずれかに記載の発光装置。

前記セラミックス蛍光体の少なくとも一部の母体組成が、珪酸塩、アルミン酸塩、リン酸塩、ハロリン酸塩、ホウ酸塩、酸化物、タングステン酸塩、バナジン酸塩、酸硫化物、硫化物、窒化物、酸窒化物のいずれかであることを特徴とする請求項 1〜10のいずれかに記載の発光装置。