WO2005110581A1

WO2005110581A1 - 気体分離装置、及びその装置の運転方法

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Publication number: WO2005110581A1
Application number: PCT/JP2005/008892
Authority: WO
Inventors: Takahiko Kondo; Takuya Hasegawa; Naohiro Morimoto; Hidetoshi Masugi
Original assignee: Asahi Kasei Corp; Asahi Kasei Chemicals Corp; Asahi Chemical Industry Co Ltd
Current assignee: Asahi Kasei Corp; Asahi Kasei Chemicals Corp; Asahi Chemical Industry Co Ltd
Priority date: 2004-05-18
Filing date: 2005-05-16
Publication date: 2005-11-24
Anticipated expiration: 2006-11-18
Also published as: JP5563646B2; JP2013056343A; JPWO2005110581A1; JP5414148B2; US20070287036A1; DE112005001084T5; CN1953799B; US7985279B2; DE112005001084B4; CN1953799A

Abstract

【課題】加湿性能、圧力損失、容積効率及び耐久性に優れ、特に車載燃料電池に使用される気体の加湿に好適な加湿装置及びその装置の運転方法を提供する。【解決手段】気体分離膜と少なくとも１層の通気性補強材からなる複合膜をプリーツ加工してなるプリーツ成形体の、該成形体の外辺部に補強フレームが配置されたプリーツエレメントの、該プリーツエレメントの上面及び下面が少なくとも１組の吸気口及び排気口を有するプレートで覆われており、該プリーツ成形体の高さ（Ｈ）に対する該吸気口と該排気口の最短距離（Ｌ）の比（Ｒ＝Ｌ／Ｈ）が０．１以上７．０以下、かつ、該プリーツ成形体の長さ（Ｌｅ）に対する幅（Ｗ）の比（Ｗ／Ｌｅ）が０．３以上１０．０以下であることを特徴とする気体分離装置、及びその装置の運転方法であって、容積流量比がそれぞれ２００以上である加湿装置の運転方法。

Description

気体分離装置、及びその装置の運転方法

技術分野

[0001] 本発明は、気体分離装置、特に、燃料電池に使用される各種気体の加湿に好適な加湿装置、及びその装置の運転方法に関する。

背景技術

[0002] 膜分離は他の分離操作 (蒸留や吸着など）に比べて装置が比較的簡単で、運転コストが低！ヽと！ヽぅ長所を有するため、溶液の濃縮や浄水の製造とヽつた液体処理において広く実用化されている。一方、膜分離による気体処理は、アンモニアプラントにおける水素回収やガソリン油槽所力の揮発性有機化合物 (VOC)回収ゃェアコン用酸素富化装置などに一部実用化されているものの、液体処理に比べると処理能力が十分ではなぐ現時点において大きな産業を形成するには至っていない。ここでいう処理能力には、単位膜面積あたりの気体透過量 (膜性能)以外にも、単位容積あたりの気体透過量 (装置性能)、装置内部における圧力損失、気体分離膜の寿命 (化学的な変質及び物理的な破損）、製造コスト及び運転コストなどが含まれる。本発明者らはこうした課題を解決するための具体的手段として燃料電池排気ガスによる空気加湿を選択し、膜分離による新規な気体処理を検討した。

燃料電池は、水素やメタノール等の燃料を電気化学的に酸化することによって電気エネルギーを取り出す一種の発電装置であり、近年、クリーンなエネルギー供給源として注目されている。燃料電池は、用いられる電解質の種類によって、リン酸型、溶融炭酸塩型、固体酸化物型又は固体高分子電解質型等に分類されるが、このうち固体高分子電解質型燃料電池は、標準的な作動温度が ioo°c以下と低ぐかつ、エネルギー密度が高、ことから、電気自動車等の電源として幅広、応用が期待されてヽる。

[0003] 固体高分子電解質型燃料電池の基本構成は、イオン交換膜とその両面に接合された一対のガス拡散電極からなり、一方の電極に水素、他方に酸素を供給し、両電極間を外部負荷回路へ接続することによって発電させるものである。より具体的には、水素側電極でプロトンと電子が生成され、プロトンは、イオン交換膜の内部を移動して酸素側電極に達した後、酸素と反応して水を生成する。一方、水素側電極から導線を伝って流れ出した電子は、外部負荷回路において電気エネルギーが取り出された後、さらに導線を伝って酸素側電極に達し、前記の水生成反応の進行に寄与する固体高分子電解質型燃料電池に使用されるイオン交換膜の材質としては、高い化学的安定性を有することから、フッ素系イオン交換樹脂が広く用いられており、中でも主鎖がパーフルォロカーボンであって、側鎖末端にスルホン酸基を有するデュポン社製の「ナフイオン (登録商標）」が広く用いられて、る。こうしたフッ素系イオン交換榭脂は、当業者にはよく知られているように、高いイオン伝導性を発現させるためには水で十分に膨潤させておくことが必要である。したがって、水の供給に制限のある移動体用途、具体的には、車載燃料電池においては、このための水の確保が大きな課題となっている。

燃料電池は前述したとおり、反応に伴って酸素側電極で水を生成するため、酸素側の排気に含まれる水蒸気を利用して酸素側又は水素側の吸気を加湿することができれば、別途、水タンク等を用意することなく水を自給自足することが可能になる。本発明では、酸素ガスや窒素ガスよりも水蒸気ガスを優先的に透過させる性質を持った「気体分離膜」である「水蒸気透過膜」を介して水蒸気透過膜の一方の側面にある水蒸気を優先的に透過させることによって、水蒸気透過膜の他方の側面にある気体を加湿する機能を有する「気体分離装置」のことを「加湿装置」と呼称する。

車載燃料電池用の加湿装置については、下記のような特性が求められている。

1)加湿性能 · · ·燃料電池運転に必要十分な加湿量

2)圧力損失' · 'コンプレッサーに負担を力 4ナない低圧力損失

3)容積効率' · 'コンパクトな容積を実現するための高い容積効率

4)耐久性 · · ·長期間使用下での各種性能維持

こうした加湿装置の従来技術としては、例えば、特許文献 1には、燃料電池単電池の積層方向と同一方向に積層された複数の半透膜 (水蒸気透過膜)カゝらなる加湿装置が開示されている。当該技術によれば、酸素側又は水素側の吸気を加湿することが可能であるが、十分な加湿に必要な膜面積を確保するには相当枚数の半透膜を積層する必要があるため、枚数に応じて半透膜のシール部分が増してコストが高くなるとともに、枚数に応じて気体流路 (セパレーター）の数も増すため、容積効率に欠けていた。

特許文献 2には、水蒸気透過膜が中空糸であることを特徴とする加湿装置が開示されている。当該技術によれば、中空糸を用いるため特許文献 1のようなセパレーターは不要であるため容積効率を改善することが出来る。しかし、中空糸の偏り等によつて気体の流れが不均質になり易、ため、十分な加湿性能を得られな、場合があった。また、中空糸の内部，外部とも高速の気流にさらされるために自励振動や外部振動によって中空糸のばたつきが発生し、中空糸が互いに摩擦して摩耗又は破損し易い、又は中空糸両端の固定部に無理な力が力かって破損し易いという問題があった。特許文献 3には、シート状の水蒸気透過膜をひだ折りにして円筒プリーツ状に丸め、その合わせ目を気密的にシールし、円筒プリーツの両端はドーナツ状の端板により気密的にシールした円筒プリーツ構造力なる加湿装置が開示されている。当該技術によれば、平膜をプリーツ状にして用いるため、特許文献 1のようなコスト及び容積効率上の問題や、特許文献 2のような物理的耐久性の問題を回避することは可能であるが、当該特許文献の明細書の図 3や段落番号 0030に記載されているような円筒プリーツは、通常、外径の半分程度の内径力なるデッドスペースを有するため、容積効率が低、と、う問題があった。

容積効率が低い加湿装置であっても、収納する膜面積を増大させることによってカロ湿性能を向上させることは可能である。し力しながら、容易に想像されるように膜面積が増大すると通気抵抗が上昇するため、所定の流量を維持するにはより高い押し込み圧、すなわち加湿装置の圧力損失が大きくなるという問題があった。

特許文献 1：特開平 11― 354142号公報

特許文献 2：特開平 08 - 273687号公報

特許文献 3 :特開 2002— 252012号公報

発明の開示

発明が解決しょうとする課題 [0005] 本発明は、気体分離膜の利用効率、圧力損失、及び耐久性に優れた気体分離装置及びその装置の運転方法、特に固体高分子型燃料電池に好適な加湿装置及びその装置の運転方法を提供することを目的とする。

課題を解決するための手段

[0006] 本発明者らは前記課題を解決するため鋭意検討を重ねた結果、気体分離装置の特定の形状因子が気体分離膜の利用効率や圧力損失と密接な関係があること、及び、気体分離装置の特定の運転条件が気体分離膜の利用効率や圧力損失と密接な関係があることを見出し、本発明を成すに至った。

すなわち本発明は、以下の通りである。

1.気体分離膜と少なくとも 1層の通気性補強材カなる複合膜をプリーツ加工してなるプリーツ成形体の外辺部に補強フレームが配置されているプリーツエレメントの上面及び下面が少なくとも 1組の吸気口及び排気口を有するプレートで覆われており、該プリーツ成形体の高さ (H)に対する該吸気口と該排気口の最短距離 (L)の比 (R = LZH)が 0. 1以上 7. 0以下、かつ、該プリーツエレメントの長さ（Le)に対する幅（ W)の比 (WZLe)が 0. 3以上 10. 0以下である気体分離装置。

2.気体分離膜が水蒸気透過膜である 1に記載の気体分離装置。

3.加湿機能を有する 2に記載の気体分離装置。

4.外部配管と吸気口'排気口の間に圧力緩衝部がある 1〜3のいずれか一に記載の気体分離装置。

5.すべての吸気口と、排気口と、圧力緩衝部とがー体成型されている 1〜4のいずれか一に記載の気体分離装置。

6.補強フレームがシール材料で構成されている 1〜5のいずれか一に記載の気体分離装置。

7.少なくとも 1個のプリーツエレメントが 2枚の圧力プレートの中に配置され、各プリ一ッエレメントの補強フレームと 2枚の圧力プレートが互いに密着して 1つの気密空間を構成する 1〜6のいずれか一に記載の気体分離装置。

8.プリーツエレメントの外形容器 (Ve)に対する単位時間当たりの気体流量 (NL)の比 (容積流量比 = NLZVe)を 200以上で運転する 1〜7のいずれか一に記載の気体分離装置の運転方法。

発明の効果

[0007] 本発明によると、気体分離膜の利用効率、圧力損失、及び耐久性に優れた気体分離装置、特に固体高分子型燃料電池に好適な加湿装置及びその装置の運転方法を提供することができる。

発明を実施するための最良の形態

[0008] [各部の定義]

本発明における「プリーツ加工」は、気体分離膜基材に V字状、 U字状又は Ω字状等の断面形状を付与するような加工を、、、このような加工を行わな、場合に比べ、同じ投影面積及び同じ容積の中に、より大きな膜面積を収納することができる。本発明における「気体分離膜基材」は、気体分離膜と少なくとも 1層の通気性補強材からなるエレメントの基本構成部材をヽ、必要に応じて気体分離膜と通気性補強材の積層体とすることが出来る。「加湿膜基材」は、水蒸気透過膜と少なくとも 1層の通気性補強材カゝらなる基本構成部材をヽ、必要に応じて水蒸気透過膜と通気性補強材の積層体とすることが出来る。

本発明における「気体分離膜」は、混合気体から特定の気体を優先的に透過させる性質を持った一種の選択透過膜を! ヽ、特定気体の特定の分圧下でのみ選択透過性を示す膜もこれに含まれる。「水蒸気透過膜」は気体分離膜の一例であり、水蒸気を含む混合気体から水蒸気を優先的に透過させる性質を持った一種の選択透過膜をいい、所定の水蒸気存在下でのみ選択透過性を示す膜 (後述する多孔性加湿膜など)もこれに含まれる。特に、水蒸気以外の気体を透過させない性質に対しては、耐リーク性と呼称する場合がある。本発明は、こうした気体分離膜の形態としてプリ一ッ加工可能な「平膜」を用いることを特徴とする。

本発明における「通気性補強材」は、プリーツ内部で隣接する気体分離膜の密着を妨げることによって良好な膜利用効率を達成するための手段に資するものであり、更にプリーツ成形体に必要な自立性を付与するための補助的な機能を担う。

本発明における「プリーツ成形体」は、平膜状の気体分離膜基材をプリーツ加工することによって得られた構造体をいう。本発明における「補強フレーム」は、プリーツ成形体の周囲と気密的に接着することによってプリーツエレメントを構成するための構造材をいう。すなわち、プリーツ成形体の端面と一体ィ匕することによって、プリーツエレメントの上面と下面を気密的に分離する機能を持つ。榭脂、金属、 FRP (繊維強化榭脂)等の目的に応じて各種材料を用いることが出来る。

本発明における「プリーツエレメント」は、プリーツ成形体と補強フレームから成る集合体をいう。

本発明における「ハウジング」は、プリーツエレメントに気体分離機能以外の機能（機械的破壊力ゝらの保護機能及び外部回路との接続機能等)を提供するための補助手段をいう。多くの場合、プリーツエレメントはハウジングに収納又は接続されることによって実用上必要な機能が追加され「気体分離装置」を構成する。

本発明において、プリーツの「長さ」とは、プリーツと平行な方向における寸法又は距離を言い、プリーツの「幅」とは、プリーツと垂直な方向における寸法又は距離を言以下、本発明の実施形態について図面を用いて説明する。

[燃料電池システム]

図 1は、本発明の実施形態の一例を示す燃料電池システム構成図である (ハウジングは明示されて、な、)。この燃料電池は水素と酸素源としての空気を用いる。

加湿装置 2は、空気が導入される乾燥側流路 21と、燃料電池 1からの力ソード側排気が導入される湿潤側流路 22と、吸気口 211及び 221と、排気口 212及び 222と、これらの流路を分離する加湿膜基材 23とを具備してヽる。この加湿装置 2の乾燥側流路 21の吸気口 211は、空気供給源であるコンプレッサー 3が配管 31で接続されており、乾燥側流路 21の排気口 212は、燃料電池 1の力ソード側の吸気口 35と配管 3 2で接続されている。湿潤側流路 22の吸気口 221は、燃料電池 1の力ソード側の排気口 36と配管 33で接続されており、湿潤側流路 22の排気口 222は、排気用の配管 34が接続されている。水素供給源 4は、燃料電池 1のアノード側の吸気口 37と配管 4 1で接続されており、燃料電池 1のアノード側の排気口 38には排気用の配管 42が接続されている。燃料電池 1の力ソード側からの排気は、電池反応で生成された水と加湿装置 2から供給されて燃料電池 1の内部で吸収されな力つた水、並びに加湿装置 2から供給されて電池反応に使用されな力つた酸素と窒素等の酸素以外の空気構成気体とからなる混合気体である。この混合気体は、配管 33から加湿装置 2の湿潤側流路 22に導入されるが、加湿膜基材 23は水蒸気のみを透過するため、湿潤側流路 22内の水蒸気が乾燥側流路 21に移動し、乾燥側流路 21内の空気が加湿される。加湿された空気は、配管 32を通って燃料電池 1の力ソード側の吸気口 35に導入される。したがつて、この加湿のための加湿装置 2は、水蒸気以外の気体組成や圧力を変化させることなく燃料電池の運転に必要な加湿を安定して行うことができる。このため、本発明の加湿装置は、特に燃料電池自動車への搭載に適して!/ヽる。

乾燥側流路はコンプレッサー 3で加圧されて、るため、湿潤側流路よりも全圧は高くなる。このため、水蒸気透過膜は前記した水蒸気透過性に加え、全圧差に対する十分な耐リーク性、すなわち空気を含む他の気体に対する非透過性を併せ持つ必要がある。

[水蒸気透過膜]

水蒸気透過膜の水蒸気透過性は様々な方法で評価することが可能であるが、例えば、 JIS—L— 1099に記載された塩ィ匕カルシウム法の透湿度で評価することが出来る。

水蒸気透過膜の空気を含む他の気体に対する非透過性は様々な方法で評価することが可能であるが、例えば、 JIS -P-8117に記載の透気度で評価することが出来る。加湿装置を燃料電池用途に使用する場合は、上記特性に加えて耐熱性を有することが好ましい。

水蒸気透過膜は、多孔性水蒸気透過膜、均質水蒸気透過膜及び複合水蒸気透過膜に分類される。

水蒸気透過膜の透湿度は、好ましくは1000〜30000 (₈/111²' 24111：)、ょり好ましくは 2000〜20000 (g/m²- 24hr)、更に好ましくは 5000〜15000 (g/m²- 24hr) である。

水蒸気透過膜の透気度は、好ましくは 500秒以上、より好ましくは 1000秒以上、更に好ましくは 10000秒以上、より更に好ましくは 100000秒以上、特に好ましくは 100 0000秒以上である。なお、後述の多孔性水蒸気透過膜は湿潤下でのみ非透過性を発現するため、非透過性の尺度として透気度は使用しな、。

水蒸気透過膜の膜厚は、： m以上 1000 m以下が好ましい。膜厚の下限は 5 m以上がより好ましぐ 10 m以上が更に好ましぐ 20 m以上が最も好ましい。膜厚の上限は 500 μ m以下がより好ましぐ 300 μ m以下が更に好ましぐ 200 μ m以下が最も好ましい。膜厚が 1 μ m未満になると、機械強度が不足する場合があり、膜厚が 1000 mを超えると、水蒸気透過性が低下する場合がある。

[0011] [多孔性水蒸気透過膜]

多孔性水蒸気透過膜としては、織布、不織布、又は微多孔膜等を用いることができる。当業者にはよく知られているように、孔径 10 m以下の多孔性水蒸気透過膜に水蒸気を含む気体が接触すると、いわゆる「ケルビン凝縮」が発生し、多孔性水蒸気透過膜の微細孔に水蒸気が凝縮して一種の液膜が形成され、耐リーク性が発現する。当該液膜は水力なるため水蒸気透過性が高ぐ自由表面水と同等の速度で水蒸気を透過することができる。

多孔性水蒸気透過膜の孔径は、 0. 001 m以上 10 m以下が好ましい。孔径の下限は 0. 005 μ m以上がより好ましぐ 0. 01 μ m以上が更に好ましい。孔径の上限は 5 μ m以下がより好ましぐ 1 μ m以下が更に好ましぐ 0. 5 m以下がより更に好ましぐ 0. 2 m以下が特に好ましぐ 0. 1 m以下が最も好ましい。孔径が 0. 001 μ m未満では、水蒸気透過性が不足する場合があり、孔径が 10 mを超えると、ケルビン凝縮が発生しにくヽ場合がある。

多孔性水蒸気透過膜の気孔率は、 5%以上 90%以下が好ましぐ気孔率の下限は 10%以上がより好ましぐ 20%以上が更に好ましぐ 30%以上がより更に好ましぐ 4 0%以上が最も好ましい。気孔率が 5%未満では、水蒸気透過性が不十分な場合があり、気孔率が 90%を超えると、機械強度が不足する場合がある。

[0012] [均質水蒸気透過膜]

水蒸気透過性材料カゝらなる均質膜を、均質水蒸気透過膜とヽぅ。

水蒸気透過性材料としては、ポリエチレンオキサイド、ポリビニルアルコール、セルロースエーテル及びデンプン等の非電解質高分子やこれらの共重合体、ポリアクリル酸、ポリアクリルアミド、ポリイソプロピルアクリルアミド、ポリスチレンスルホン酸、ポリビ -ルピリジン及びポリアミノ酸等の電解質高分子やこれらの共重合体並びにそれらの塩、さらには前述したようなフッ素系イオン交換榭脂等の吸水性又は含水性榭脂として知られる榭脂であれば公知の如何なる材料でも使用可能である。必要に応じて、ィオン架橋、化学架橋、放射線架橋等の架橋、繊維補強又はフィブリル補強等の補強を施すことにより含水率の調整や水への不溶ィ匕を図ることができる。

水蒸気透過性材料の含水率は、 5%以上 95%以下が好ましい。均質多孔膜の含水率の下限は、 20%以上がより好ましぐ 40%以上が更に好ましぐ 60%以上がより更に好ましぐ 80%以上が最も好ましい。含水率の上限は、 90%以下がより好ましい。含水率が 5%未満になると、十分な加湿性能を示すことが難しくなる場合があり、含水率が 95%を超えると、「乾燥時の体積収縮が大きい」、「機械強度が低い」等の問題が発生する場合がある。

[複合水蒸気透過膜]

織布、不織布、又は微多孔膜等の多孔性基材に水蒸気透過性材料を塗布又は含浸することにより得られる複合膜を複合水蒸気透過膜という。

水蒸気透過性材料の含水率は、 5%以上 95%以下が好ましい。含水率の下限は 2 0%以上がより好ましぐ 40%以上が更に好ましぐ 60%以上がより更に好ましぐ 80 %以上が最も好ましい。含水率の上限は 90%以下がより好ましい。含水率が 5%未満では、十分な加湿性能を示すことが難しい場合があり、含水率が 95%を超えると、「乾燥時の体積収縮が大き!/、」、「機械強度が低、」等の問題が生じる場合がある。多孔性基材の気孔率は、 5%以上 95%以下が好ましい。気孔率の下限は 10%以上がより好ましぐ 20%以上が更に好ましぐ 30%以上がより更に好ましぐ 40%以上が最も好ましい。気孔率が 5%未満では、水蒸気透過性が不足する場合があり、気孔率が 95%を超えると、機械強度が不足する場合がある。

[通気性補強材]

通気性補強材は網状又は多孔質状のシートであり、気体分離膜と積層することによつてプリーツピッチを維持し、プリーツの深部へ良好に気体を導くことが出来る。また、気体分離膜は一般的に剛性に欠けるが、通気性補強材と積層することによってプリーッ成形体の自立性や構造強度、特に座屈強度、を改善することが出来る。

通気性補強材は気体分離膜の両面又は片面に設けることが出来る。特に、気体分離膜を介して圧力差が存在する場合は少なくとも低圧側に設けることが好ましい。通気性補強材としては、織布、不織布、榭脂製ネット (例えば、ポリプロピレン、ポリエステル、ナイロン等)又は金属製ネット等を使用することが出来るが、このうち、榭脂製ネット及び金属製ネットが好ましヽ。

通気性補強材の厚さは、 10 μ m以上 5000 μ m以下が好ましぐ厚さの下限は 100 μ m以上がより好ましぐ 200 μ m以上が更に好ましぐ 500 μ m以上が最も好ましい。厚さの上限は 3000 m以下がより好ましぐ 2000 m以下力 S更に好ましく、 1000 μ m以下が最も好ましい。厚さが 10 m未満では、機械強度が不足する場合があり、厚さが 5000 mを超えると、気体透過性が低下する場合がある。なお、通気性補強材の厚さは、 JIS—L— 1096に記載の方法で測定される。

通気性補強材の気孔率は、 30%以上 95%以下が好ましぐ気孔率の下限は 40% 以上がより好ましぐ 50%以上が更に好ましぐ 60%以上がより更に好ましぐ 70% 以上が最も好ましい。気孔率が 30%未満では、気体分離性が不足する場合があり、気孔率が 95%未満では、機械強度が不足する場合がある。

通気性補強材の透気度は、 100秒以下が好ましぐより好ましくは 10秒以下、最も好ましくは 1秒以下である。

ネットを使用する際のメッシュ数は、 2以上 1000以下が好ましい。メッシュ数の下限は 3以上がより好ましぐ 5以上が更に好ましぐ 10以上がより更に好ましぐ 12以上が特に好ましい。メッシュ数の上限は 100以下がより好ましぐ 50以下が更に好ましく、 30以下がより更に好ましぐ 20以下が特に好ましい。

ネットを使用する際の線径は、 0. 01mm以上 2mm以下が好ましい。線径の下限は 0. 02mm以上がより好ましぐ 0. 04mm以上が更に好ましぐ 0. 06mm以上がより更に好ましぐ 0. 08mm以上が特に好ましい。線径の上限は lmm以下がより好ましぐ 0. 6mm以下が更に好ましぐ 0. 4mm以下がより更に好ましぐ 0. 2mm以下が特に好ましい。

メッシュ数が 100以下のネットを使用する場合は、気体分離膜を保護するため、気体分離膜と通気性補強材の間に薄手の通気性補強材を設けることが好ましい。この種の通気性補強材として、片面又は両面を平滑ィ匕処理したものがより好ま、。

[0015] [プリーツ成形体]

平膜状の気体分離膜基材にプリーツ加工を施すことによってプリーツ成形体が得られる。通常は、気体分離膜と通気性補強材からなる積層体に対してプリーツ加工を施すが、何らかの必要性がある場合は、気体分離膜単独でプリーツ加工を施したあとプリーツ間に通気性補強材を挿入することも可能である。図 2a及び bは、本発明のプリーツ成形体の一例を示す概略図である。図 2では、気体分離膜 23Aと通気性補強材 23Bで構成された気体分離膜基材をプリーツ加工することによって得られるプリーツ成形体を示している。

プリーツ力卩ェの方法としては、公知の方法が使用可能であり、例えばレシプロ（アコ一ディオン）プリーツマシンやロータリープリーツマシンを用いることが出来る。

プリーツの高さ Hは、プリーツ成形体の山から山までの高さであり、高さ Hが一定でない場合は、高さの平均値を Hとすることができる。高さ Hは、 5mm以上 200mm以下が好ましい。高さ Hの下限は 10mm以上がより好ましぐ 15mm以上が更に好ましい。高さ Hの上限は 150mm以下がより好ましぐ 100mm以下が更に好ましぐ 80m m以下がより更に好ましぐ 50mm以下が特に好ましい。

[0016] [補強フレーム]

プリーツエレメントの構成部材である補強フレームは、接着剤やシール材等の樹脂で固めたものでもよいし、榭脂板や金属板等をカ卩ェしたものであってもよぐまた、両方を複合したものであってよ、。

榭脂で直接固めたものは、ゴム状の弾性体であることが好ましぐシリコン系ゃブタジェン系等の一般的に知られているシール材、弾性接着剤等、本発明の目的を損なわない範囲内で様々なものを用いることができる。この場合、補強フレームの厚さは、 lmm以上 50mm以下が好ましい。厚さの下限は、 2mm以上がより好ましぐ 5mm以上が更に好ましい。厚さの上限は、 40mm以下がより好ましぐ 30mm以下が更に好ましぐ 20mm以下がより更に好ましい。

板を加工する場合は、平面状であってもよいし、コの字形等の折り曲げ部を設けてもよい。コの字形断面などの折り曲げ部を設けると、補強フレームの強度及びプリ一ッ成形体との接着面積が増えるとともに、折り曲げ部を介してハウジングと気密的に接続することも容易になるため好まし、。本発明における補強フレームの端部とは、例えば、平面状の補強フレームを用いるときにはプリーツ成形体の上面又は下面に向、た切断面を言、、折り曲げ部を設けた補強フレームを用いるときには折り曲げた部分の面を言う。

この場合の板厚は、 0. lmm以上 5mm以下が好ましい。板厚の下限は、 0. 2mm 以上がより好ましぐ 0. 5mm以上が更に好ましい。板厚の上限は、 4mm以下がより好ましぐ 3mm以下が更に好ましぐ 2mm以下がより更に好ましい。

補強フレームの高さは、通常はプリーツの高さ Hにあわせて設定されるが、補強フレームの高さの内寸をプリーツの高さより意図的に長くすることによって、後述するような「空間部流路」を設けることが出来る。複数の材料を組み合わせて補強フレームとする際には、接続部の強度を増すために入れ子構造とすることが好ましい。

補強フレームの折り曲げ部の幅は、 lmm以上 50mm以下が好ましい。折り曲げ部の幅の下限は 5mm以上がより好ましぐ 10mm以上が更に好ましい。折り曲げ部の幅の上限は 40mm以下がより好ましぐ 30mm以下が更に好ましぐ 20mm以下がより更に好ましい。

[プリーツエレメント]

プリーツエレメントは、平面型が好ましい。「平面型」はプリーツと平行方向の気体分離膜の両端が互ヽに接着されなヽタイプであり、プリーッに対して垂直方向と平行方向の両端にそれぞれ 2面、合計 4面の補強フレーム（主に矩形)を備える。

平面型プリーツエレメントには、プリーツ成形体の外辺部を接着剤やシール材等の榭脂で直接固めるものと、先述した板上のものを加工した補強フレームの内周部に接着固定することによってプリーツエレメントを構成するもの、または、両方を複合したものがある。

図 3は、補強フレームが接着剤やシール材等で直接固めたタイプの平面型プリーツエレメントの一例を示す概略図である。図 3において、 Aは、プリーツ方向に対して平行方向から見た断面図、 Bは、プリーツ方向に対して垂直方向から見た断面図である。プリーツ成形体 23の外辺部に樹脂で固めた補強フレーム 52が形成されている。図 4は、補強フレームが板状のものを加工したタイプの平面型プリーツエレメントの一例を示す概略図である。図 4において、 Aは、プリーツ方向に対して平行方向から見た断面図、 Bは、プリーツ方向に対して垂直方向から見た断面図である。プリーツ成形体 23の外辺部と補強フレーム 5の内周部を接着する方法としては、例えば、図 4 A及び Bに示すように、コの字断面の補強フレーム内周部に接着剤 51を流し込んだあと、プリーツ成形体 23を導入して硬化させてもよいし、熱融着により接合してもよい図 5及び図 6は、板状のものをカ卩ェしたタイプの平面型プリーツエレメントのシール材の一例を示す概略図である。図 5及び図 6において、 aはプリーツ方向に対して垂直に切断した断面図、 bはプリーツ方向に対して平行に切断した断面図、 cはプリ一ッ方向に対して平行に見た外観図、 dはプリーツ方向に対して垂直に見た外観図である。図 5では、補強フレームの側面にシール材 7が全周にわたって備えられている。図 6では、シール材 7は補強フレームの上部と下部の折り曲げ部の全周にわたって備えられている。これ以外に、シール材をノヽウジングに備えて、補強フレームに備えないことも可能であるし、ハウジングと補強フレームの両方にシール材を備えることも可能である。

また、外辺部をゴム状の弾性接着剤やシール材等の樹脂で直接固めるプリーツェレメントは、補強フレーム自体がシール材となり、後述するハウジングとの機密性に優れ、特に内圧が力かる使用条件では、プリーツエレメントが膨らもうとする力が大きくなるほど、ハウジングとの間のシール力も高くなるいわゆるセルフロック機能が働くので好ましい。

さらに、気密を確保できるような処置を別途にとる場合は、ハウジングと補強フレームの両方にシール材を備えな、ことも可能である。

シーノレ材 7としては、本発明の目的を損なわない範囲内で O—リング、ゴムシート、金属シート及び接着剤等の様々なシール材を使用できる。このうち、 O—リング及びゴムシートが好ましい。 O—リングを使う場合は、ハウジング側又は補強フレーム側に溝力卩ェを行って O—リングを固定することが好ましい。シール材 7としてゴムシートを使う場合は、厚みが厚すぎると内圧によってゴムシートが押し出されることがあるので、ゴムシートの厚みは好ましくは 5mm以下、より好ましくは 3mm以下、最も好ましくは lmmである。

ピッチ Pは、プリーツ成形体の隣接する山と山の間の距離であり、ピッチが一定でない場合は、ピッチの平均値を Pとする。ピッチ Pは 0. lmm以上 10mm以下が好ましい。ピッチ Pの下限は 0. 4mm以上がより好ましぐ 0. 6mm以上が更に好ましぐ 0. 8mm以上がより更に好ましぐ 1. Omm以上が特に好ましい。ピッチ Pの上限は 8mm 以下がより好ましぐ 6mm以下が更に好ましぐ 4mm以下がより更に好ましい。ピッチ Pは、補強フレームの内幅と収納したいプリーツの山数で調整することが出来る。ピッチ Pの気体分離膜基材の厚さ Tに対する比率 Mは、 0. 5以上 3. 0以下が好ましい。比率 Mの下限は、より好ましくは 0. 8以上、更に好ましくは 1. 0以上、より更に好ましくは 1. 2以上、特に好ましくは 1. 4以上、最も好ましくは 1. 6以上である。比率 Mの上限は、より好ましくは 2. 5以下、更に好ましくは 2. 2以下、より更に好ましくは 2 . 1以下、特に好ましくは 2. 0以下、最も好ましくは 1. 9以下である。比率 Mが 0. 5未満の場合、ピッチが狭くなるため通気性が低下して気体分離性能が損なわれ易、。比率 Mが 3. 0を超えると、ピッチが広くなるため収納できる膜面積が小さくなるとともに、気流で気体分離膜基材がばたつくため、摩耗又は破損し易ぐまた、気体分離膜両端の固定部に無理な力が力かるので破損し易い。

なお、比率 Mが 2. 0とはプリーツの中で隣接する気体分離膜基材表面が互いに接していることを示しており、比率 Mが 2. 0以下とはプリーツの中で気体分離膜基材が圧縮されて薄くなつていることを示している。図 2aは、断面が V字状の 1例であり、比率 Mは 3. 0である。図 2bは、断面が U字状の 1例であり、比率 Mは 2. 0である。一般的なプリーツエレメントは、長辺と短辺を有する矩形である力後述するようにハウジングの梁間隔を短くする目的から、プリーツエレメントの短辺は不必要に長くしないことが好ましい。好ましい短辺の長さは 300mm以下であり、 250mm以下がより好ましぐ 200mm以下が更に好ましぐ 150mm以下がより更に好ましぐ 100mm以下が特に好ましい。梁間隔を短くする必要がない場合においても短辺の長さは 1000 mm以下が好ましぐ 500mm以下がより好ましい。

また、本発明のプリーツエレメントの長さ (Le)に対する幅 (W)の比 (WZLe)は、気体分離性能 (分離効率)、圧力損失の観点から、 0. 3以上 10. 0以下であることが好ましく、 0. 5以上 8. 0以下が更に好ましぐ 1. 0以上 7以下が特に好ましい。

[気体分離装置 (加湿装置) ]

プリーツエレメントに適切な吸気口、排気口、流路 (特に明記しない限り、これら 3つを総称して「流路」と呼称する）、を設けることによって気体分離装置を構成する。図 7Bと C及び図 8Bと Cは本発明の気体分離装置を示す概略図であり、加湿装置の場合には、点線は湿潤側流路、そして実線は乾燥側流路を表している。

図 7B及び図 8Bは、流路構成手段 70を用いてプリーツエレメント上に「流路」を構成する例を示している。流路構成手段としては、例えばウレタンフォームやゲル状シートのような追従性の高い材料に 2つの開口部（吸気口 '排気口）を形成したシート状の材料を用いることが可能であり、これをプリーツエレメント 6の表面に備えることによつてプリーツエレメント上に流路が構成される。図 7及び図 8のハウジング 8は、気体分離 (加湿)機能以外の補助機能、すなわち、機械的破壊からの保護機能や外部回路との接続機能等をプリーツエレメントに提供している。

図 7C及び図 8Cは、流路構成手段 70の代替としてハウジング 8を用いて「流路」を構成する例を示している。

図 7C及び図 8Cのような構成を取ると、プリーツエレメントとハウジング内表面の間に空間が生じる。本発明においては、この流路を「空間部流路」、そしてプリーツエレメント内部の流路を「基材部流路」と呼称する。エレメントが空間部流路を持つ場合、空間部流路に金網等の流路制御手段を設置することによって通気抵抗を調整することが出来る。例えば、空間部流路の通気抵抗を大きくすると圧力損失は大きくなるが、基材部流路へ流れる気流が増えるため、気体分離 (加湿)性能が向上する場合がある。

本発明の加湿装置の湿潤側流路容積の乾燥側流路容積に対する比率 V： [ (22M + 22S)Z(21M + 21S) ]は、 0. 5以上 100以下であることが好ましい。 Vの下限は 0. 8以上がより好ましぐ 1. 0以上が更に好ましぐ 1. 2以上がより更に好ましぐ 1. 5 以上がより特に好ましぐ 2. 0以上が最も好ましい。 Vの上限は 50以下がより好ましく、 20以下が更に好ましぐ 10以下がより更に好ましぐ 5以下が特に好ましい。 Vが 0. 5未満では、乾燥側流路の圧力損失に比べて湿潤側流路の圧力損失が大きくなりすぎる。 Vが 100を超えると、湿潤側流路の圧力損失に比べて乾燥側流路の圧力損失が大きくなりすぎる。

[気体分離装置 (加湿装置)の吸気口'排気口]

本発明の気体分離装置 (加湿装置）は、プリーツエレメントの両面にそれぞれ少なくとも 1組の吸気口'排気口を備える。本発明においては、膜利用効率の観点からプリーッエレメントの幅方向にわたって気体を均等に流すことが好ましい。図 9は、プリ一ッエレメントの吸気口 ·排気口の関係の一例を示す概略図である。

吸気口'排気口の幅 61は、プリーツエレメントの内幅に対して、 50%以上が好ましく、 80%以上がより好ましぐ 90%以上が更に好ましぐ 95%以上が特に好ましい。吸気口'排気口の断面積は、外部配管の断面積に対して、 10%以上が好ましぐ 2 0%以上がより好ましぐ 50%以上が更に好ましぐ 100%以上がより更に好ましぐ 2 00%以上が特に好ましぐ 300%以上が最も好ましい。

吸気口'排気口の長さ 62は、前記の幅と断面積力も好ましい範囲を求めることが出来るが、通常は lmm以上 lm以下の範囲で好ましい長さを求めることが出来る。長さの下限は 5mm以上がより好ましぐ 10mm以上が更に好ましぐ 15mm以上がより更に好ましい。長さの上限は 20cm以下が好ましぐ 10cm以下がより好ましぐ 5cm以下が更に好ましい。吸気口'排気口の形状は、前記の好ましい範囲の中で、長方形、楕円形、菱形、台形、及びこれらを複数組み合わせた集合体等の任意の形状を採用することが出来る。このうち、幅方向に長い長方形の場合は、 2つの短辺を直線ではなく半円形とすることによって機械加工を容易にすることが出来るため好ま、。

吸気口 '排気口の間隔 63は、吸気口 '排気口の中心間距離ではなぐ各開口部間の最短距離で定義される。本発明においては、この距離を接触距離 Lと呼称する。さらに、プリーツの高さ Hに対する接触距離 Lの比率を比率 R(R=LZH)と呼称する。すなわち、本発明の気体分離装置 (加湿装置）は、比率 Rが 0. 1以上 7. 0以下であることを特徴とする。比率 Rの下限は、 0. 2以上が好ましぐ 0. 4以上がより好ましく、 0. 6以上が更に好ましぐ 0. 8以上がより更に好ましぐ 1. 0以上が特に好ましい。比率 Rの上限は、 6. 0以下が好ましぐ 5. 0以下がより好ましぐ 4. 0以下が更に好ましぐ 3. 0以下が最も好ましい。

例えば加湿装置の場合、ある高さ '幅'長さを有するプリーツエレメント Aに対して、長さ 1Z2のプリーツエレメント Bでは圧力損失を 1Z2にすることが出来る力容積と同時に膜面積が半分になるため加湿性能は半減することが予想される。しかしながら、本発明者らは、驚くべきことに単位容積あたりの加湿性能で両者を比較するとプリ一ッエレメント Aよりプリーツエレメント Bの方が優れることを見出した。本発明者らはこの知見に基づき鋭意検討した結果、特定の比率 Rを有する加湿装置が従来の比較的大きヽ比率 Rを有する加湿装置と比較して、以下の優れた特徴を兼ね備えることを見出し、本発明を成すに到った。

1)同じ加湿膜構成、同じ膜面積、同じ容積で、より高い水分移動量を示す。

2)同じ加湿膜構成、同じ膜面積、同じ容積で、より低い圧力損失を示す。

比率 Rが 0. 1より小さい場合は、気体がプリーツ深部まで十分に浸透できないため、好ましい加湿性能が得られない場合がある。比率 Rが 7. 0より大きい場合は、接触距離が長！ヽため好まヽ圧力損失が得られな！/、場合がある。

接触距離 Lは、比率 Rとプリーツ高さ H力好ましい範囲を求めることが出来るが、通常は 10mm以上、 1000mm以下の範囲で好ましい接触距離 Lを求めることが出来る。接触距離 Lの下限は、 20mm以上がより好ましぐ 30mm以上が更に好ましぐ 40mm以上がより更に好ましぐ 50mm以上が特に好ましい。接触距離 Lの上限は、 500mm以下がより好ましぐ 300mm以下が更に好ましぐ 200mm以下がより更に好ましぐ 150mm以下が特に好ましい。このように、プリーツエレメントの長さは比率 Rとプリーツ高さ Hの関係によって高々数百 mmにとどまる力プリーツエレメントの幅は、目的とする流量、加湿性能及び圧力損失によって大小さまざまな寸法を取り得る [ハウジング]

プリーツエレメントをハウジングと接続することによって、気体分離 (加湿)機能以外の補助機能 (機械的破壊力ゝらの保護機能や外部回路との接続機能等)が付与された実用的な気体分離装置 (加湿装置)が構成される。

ハウジングとしては、プリーツエレメントの両面に配置された 2枚の箱型圧力プレートと補強フレームの一部が互いに密着することによって気密容器を構成するのが好ましい。

図 10は、本発明のプリーツエレメント用ハウジングの好ましい例である圧力プレート式ハウジングを説明する概略図である。

このような構成をとることにより、高圧気体にも耐えうる丈夫な気密信頼性の高い気体分離 (加湿)装置を構成することが可能となる。

さらに、従来の平面プリーツ型の分離装置は前述したように使い捨てが主流であり、プリーツエレメントを分離装置力取り出すためのメンテナンス性はあまり考慮されていなかったが、本発明の圧力プレート式ノヽウジングを用いると、コンパクトな装置構成でありながら高いメンテナンス性を併せ持つことができる。

図 10aは、本発明の気体分離加湿装置を加湿装置とした場合の第 1の例の外観の斜視図であり、図 10bは、その加湿装置の分解図である。

ノ、ウジングとプリーツエレメント 6は、補強フレーム 5を介して気密的に接触、即ち密着している。

図 11は図 10aの B方向の断面図である。水蒸気透過膜で仕切られた下側の流路を乾燥側流路 21、上側を湿潤側流路 22としているが、これらは目的に応じて適宜逆に構成してもよい。乾燥側流路 21と湿潤側流路 22は、水蒸気透過膜基材 23、シール材を兼ねた補強フレーム 5及びハウジング 8によって気密的に分離されており、乾燥側流路 21は乾燥側吸気口 211及び乾燥側排気口 212に、湿潤側流路 22は湿潤側吸気口 221及び湿潤側排気口 222に接続されて、る。

湿潤側吸気口 221から導入された湿潤気体は、図 7の点線で示す湿潤側流路 22 を左から右方向に流れ、湿潤側排気口 222から排出される。一方、乾燥側吸気口 21 1から導入された乾燥気体は、図 7の実線で示す乾燥側流路 21を右から左に流れ、乾燥側排気口 212から排出される。この過程の中で、湿潤気体の中に含まれる水蒸気が水蒸気透過膜を横切って乾燥気体に移動する。

1対の圧力プレートは、任意の方法で接合することができる。例えば、接着剤や溶着による接合及びベルトやボルト等による締め付けを用いることができる。

使用気体の圧力が高い場合は、変形する可能性があるため、ハウジングの周囲に補強材を導入することができる。

また、本発明のハウジングは、すべての吸気口、排気口及び圧力緩衝部 (圧力緩衝部につヽては後述する）がー体成形されて!、ることが好ま、。

一体成形とは、ボルト止めゃネジ止めによってハウジング材料が分割されて、な！/ヽことを言う。例えば、ハウジング材料が分割されていたとしても、分割された材料同士が溶着等されてヽれば一体成形となる。

このようなハウジング構造とすることにより、振動や圧力変化に対する耐久性が高度に向上する。

図 12は本発明の加湿装置の好ましい一例であるハウジングを説明するための概略図である。図 13は、図 12の A方向の断面図である。

ノ、ウジングとプリーツエレメント 6は、補強フレーム 5を介して気密的に接触 (密着）している。

図 14は図 12の B方向の断面図でもある。水蒸気透過膜で仕切られた下側の流路を乾燥側流路 21とし、上側を湿潤側流路 22としているが、これらは目的に応じて適宜逆に構成してもよい。乾燥側流路 21と湿潤側流路 22は、水蒸気透過膜基材 23、補強フレーム 5、ハウジング 8、必要に応じて、補強フレームと圧力プレートの間に介在するシール材 7によって気密的に分離されており、乾燥側流路 21は乾燥側吸気口 211及び乾燥側排気口 212に、湿潤側流路 22は、湿潤側吸気口 221及び湿潤側排気口 222に接続されて、る。

湿潤側吸気口 221から導入された湿潤気体は、図 14の点線で示す湿潤側流路 22 を左から右方向に流れ、湿潤側排気口 222から排出される。一方、乾燥側吸気口 21 1から導入された乾燥気体は、図 14の実線で示す乾燥側流路 21を右から左に流れ、乾燥側排気口 212から排出される。この過程の中で、湿潤気体の中に含まれる水蒸気が水蒸気透過膜を横切って乾燥気体に移動する。

ハウジングには、本発明の目的が損なわれない範囲内で様々な構造のものが使用可能であり、例えば、榭脂等を金型成型して作成することができる。ハウジングの材質には、ステンレス、アルミ、プラスチックなどの各種材料を使用することができる。また、リブやノヽ-カム構造材などの公知の材料技術により、必要に応じて軽量ィ匕することができる。ハウジングがプリーツエレメントと接触する面はシール性を向上させるために十分平滑であることが好まし、。

ノ、ウジングとプリーツエレメント 6は、補強フレーム 5を介して気密的に接触するが、この際、ハウジングと補強フレーム 5の間に、必要に応じてシール材 7を導入することができる。

[ハウジングと圧力緩衝部]

本発明の圧力緩衝部は、気体分離 (加湿)装置の吸気口'排気口で局所吹き付けを防止するために用いられる整流手段の呼称であり、外部配管と吸気口'排気口の間にハウジングが提供する補助機能の一部として設けられる。本発明において、圧力緩衝部は多くの場合に好ましく用いられる。

圧力緩衝部は、図 8に示されるように、外部配管側とプリーツエレメント側にそれぞれ開口部 Aと開口部 Bを備える。開口部 Aは外部配管と同じ形状をもち、開口部 Bはプリーツエレメントの吸気口 ·排気口と同じ形状を持つ。開口部 Bの幅は開口部 Aの幅にくらべて広い場合が多いが、外部配管と吸気口'排気口の幅が近い場合は、圧力緩衝部を省略することが出来る。

圧力緩衝部の構造は、前記の整流作用を有するものであれば如何なる構造でも使用可能であるが、例えば、 1)開口部 Aと開口部 Bを接続する管であって A— B間の長さが比較的長い構造、 2)管の内部に不織布やネットからなるフィルタを設けた構造、 3)開口部 Aと開口部 Bの気流の向きを互いに垂直とする構造等を好ましく用いることが出来る。これらの構造を採用することによって開口部 Bにおける圧力分布及び速度分布を比較的均一にすることが可能となり、プリーツエレメントの全面にわたって気体分離 (水蒸気透過)膜を有効利用できるため好ましい。このうち 3)の構造は、他の構造よりもコンパクトで低圧力損失であるため、より好ましい。ここで「互いに垂直」とは管の内部で気流の向きを転じる概念を示す表記であり、 90度にカ卩えて 30度〜 150度の角度も含まれる場合がある。

例えば加湿装置の場合、点線で表記された湿潤側流路 22においては、外部回路力も左のパイプの開口部 A91に導入された気体は、金属板等で封鎖された対向面 9 3にぶつ力つてパイプ内部に比較的均一な圧力場を形成する。その後、パイプの下部に設けられた排気側の開口部 B力プリーツエレメントの内部に導入され、水蒸気透過膜を介して乾燥側流路 21へ水蒸気を透過させたあと、開口部 Bから右のパイプの中に排気される。排気された気体はパイプの中で比較的均一な圧力場を形成したあと開口部 A92から外部回路へ排気される。図 11及び図 13は、圧力緩衝部の例も示す概略図である。

図 15は、圧力緩衝部の気体の流し方の一例を示す概略図である。 aは、気体分離 ( 加湿)装置の吸気口と排気口を上方から見て、気体が左手前から右奥へ流れる流路構成をとり、 bは、気体が左手前から右手前へ流れる流路構成をとり、 cは、気体が左手前と左奥の 2箇所の吸気口から右手前と右奥の 2箇所の排気口へ流れる流路構成をとつている。このうち、圧力緩衝作用は cの流路構成が最も好ましい。

圧力緩衝部の容積は、開口部 Aと開口部 Bで閉じられた空間の容積として定義される。外部配管の断面積とプリーツエレメント内幅の積を基準容積としたとき、圧力緩衝部の容積は基準容積に対して、 0. 1以上 100以下が好ましい。本発明においてはこの比率を比率 VBと呼称する。比率 VBの下限は、 0. 2以上がより好ましぐ 0. 5以上が更に好ましぐ 1. 0以上がより更に好ましぐ 2. 0以上が特に好ましい。 VBが 0. 1 未満の場合は十分な圧力緩衝作用を得られない場合がある。 VBの上限は特に限定されないが、 100を超えると装置が必要以上に大型化するため好ましくない。圧力緩衝部の幅は、プリーツエレメントの吸気口'排気口の幅に対して、 50%以上 800%以下が好ましい。幅の下限は、 70%以上がより好ましぐ 80%以上が更に好ましぐ 90%以上がより更に好ましい。幅の上限は、 600%以下がより好ましぐ 400 %以下が更に好ましぐ 200%以下がより更に好ましい。

圧力緩衝部の開口部 Bの幅は、圧力緩衝部の幅の 50%以上が好ましぐ 80%以上がより好ましぐ 90%以上が更に好ましぐ 95%以上がより更に好ましい。

圧力緩衝部の開口部 Bの断面積は、開口部 Aの断面積の 50%以上が好ましぐ 10 0%以上がより好ましぐ 200%以上が更に好ましぐ 300%以上がより更に好ましぐ 400%以上が特に好ましぐ 500%以上が最も好ましい。

加湿装置の場合、乾燥気体と湿潤気体が水蒸気透過膜を介して接触する形式としては、対向流、並行流、直交流及び放射流等の公知の様々な形式をとることができる。このうち対向流又は並行流が好ましい。

[0025] [プリーツエレメントの積層]

本発明において、ハウジングに複数のプリーツエレメントを備えることによって大きな膜面積を得ることができる。例えば、本発明において、プリーツの高さ Pは 5mm以上、 200mm以下が好ましいが、何らかの理由で加湿装置の平面方向への大きさの制限が強ぐかつ、高さ方向への大きさの制限が弱い場合、高さ 200mm以下のエレメントを乾燥側流路又は湿潤側流路を共有しながら積層することによって大きな膜面積を達成することができる。

[0026] [気体分離装置 (加湿装置)の運転方法]

本発明者らは、プリーツ成形体からなる気体分離装置 (加湿装置）に加え、その運転方法にっ、て鋭意研究した結果、プリーツエレメントの外形容積に対する単位時間あたりの気体流量を多くすることによって膜利用効率をさらに向上できることを見出した。

本発明の気体分離装置 (加湿装置)の運転方法は、容積流量比が 200以上であることを特徴とする。本発明の容積流量比とはプリーツエレメントの外形容器 (Ve)に対する 1分間あたりの装置全体に供給する気体 (加湿装置の場合は乾燥空気)の流量（ NL)の比で定義される。ここで NLとは標準状態における気体の体積を意味している。容積流量比の下限は、好ましくは 400以上、より好ましくは 600以上、更に好ましくは 800以上、より更に好ましくは 1000以上、特に好ましくは 1200以上である。容積流量比の上限は特に制限されないが、 100000以下であることが好ましぐ 50000以下であることがより好ましぐ 10000以下であることが更に好ましい。

一定流量のもとに容積流量比を大きくするには定義に従ってプリーツエレメントの容積を小さくすることが必要であるが、例えばプリーツエレメントを相似形で 1Z2に縮小する（高さ 0. 5倍、幅 0. 5倍、長さ 0. 5倍)と、容積は 1Z8倍となるが、圧力損失は 2倍に拡大する。本発明の運転方法はこうした場合も含まれるが、例えば圧力損失の増大が好ましくない場合は（高さ 0. 5倍、幅 0. 71倍、長さ 0. 35倍）とすることによつて、容積は同じ 1Z8倍ながら圧力損失は 1倍を維持することが出来る。

容積流量比の単位は（1Z分)であり、時間の逆数の次元を持つ。すなわち容積流量比が 200以上とは、気体分離装置 (加湿装置）内部における気体の滞留時間が平均して 0. 3秒以下であることと等価である。

本発明の断面積流量比とは、プリーツ方向と垂直に切断した断面積 (cm²)に対する 1分間当たりの乾燥気体の流量 (NLZ分)の比で定義される。本発明における断面積流量比の単位は（10mZ分)であり、速度の次元を持つ。容積流量比 (滞留時間）は長過ぎないことが好ましぐ断面積流量比（装置内部における気体の速度）は速過ぎないことが好ましい。このことは、一定容積のもとでは比率 Rの小さな気体分離装置 (加湿装置)がより好ましいことを意味している。即ち、本発明の気体分離装置（加湿装置)とその運転方法は、互いに装置と運転方法の立場から同じ技術思想を具現ィ匕するためになされた発明である。断面積流量比の上限は、好ましくは 100以下、より好ましくは 80以下、更に好ましくは 60以下、より更に好ましくは 40以下、特に好ましくは 20以下である。

[加湿装置の性能]

以下、本発明の気体分離装置を加湿装置として用いた場合の性能について説明する。

本発明の加湿装置の性能は以下のような指標で評価することが出来る。以下の説明では簡略ィ匕のために乾燥側入口、乾燥側出口、湿潤側入口、湿潤側出口をそれぞれ DI、 DO、 WI、 WOと呼称する。

水分移動量 (gZ分） =DO水蒸気流量 DI水蒸気流量

容積当たり水分移動量 (gZ分 ZL) =水分移動量 Zプリーツエレメント容積平均水蒸気分圧差 (kPa) = (WI水蒸気分圧 +WO水蒸気分圧 DI水蒸気分圧 DO水蒸気分圧) Z2

交換能力 (gZ分 ZkPaZL) =水分移動量 Z平均水蒸気分圧差

容積当たりの交換能力 (gZ分 ZkPaZL) =交換能力 Zプリーツエレメント容積圧力損失和（kPa) = WI^j± - WO^j± + DI^j± - DO^j±

総合性能 (g/分 /kPa²/L) =容積当たり交換能力/圧力損失和 (kPa) X 1000 容積当たりの交換能力は、 0. 1以上が好ましぐ 0. 2以上がより好ましぐ 0. 5以上が更に好ましぐ 0. 7以上がより更に好ましぐ 1. 0以上が特に好ましい。容積当たりの交換能力が 0. 1未満では十分な加湿を行うために必要な装置サイズが大きくなり過ぎるため好ましくない。多くの加湿用途においては、 2. 5以上の容積当たりの交換能力があれば、十分に目的を達成することができる。

圧力損失は、乾燥側と湿潤側の両方とも、 50kPa以下が好ましぐ 20kPa以下がより好ましぐ lOkPa以下が更に好ましぐ 5kPa以下がより更に好ましぐ 3kPa以下が特に好ましい。圧力損失が高ぐ 50kPaを超える場合は、多くの加湿用途において加湿装置で失われるエネルギーが無視できなくなるため好ましくない。

総合性能は、 10以上が好ましぐ 20以上がより好ましぐ 40以上が更に好ましぐ 6 0以上がより更に好ましぐ 80以上が特に好ましい。

実施例

実施例 1

[加湿膜]

ポリエチレン製微多孔膜 (膜厚 16 πι 目付け 9g/m²気孔率 40%、透気度 300 秒)を、パーフルォロイオン交換榭脂溶液 (旭化成 (株)製、 Aciplex— SS— 1000) に連続浸漬装置を使用して浸漬し、 80°Cで乾燥することにより複合加湿膜を得た。このときのパーフルォロイオン交換樹脂の塗工目付け量は 4gZm²であった。

[プリーツエレメント] 作成した加湿膜の片面に通気性補強材としてポリプロピレン製ネット A (目付け 104 gZm²、繊維径 0. 3mm、開口率 66%、厚さ 0. 7mm)及びポリプロピレン製ネット B ( 目付け 50gZm²、繊維径 0. 25mm,開口率 86%、厚さ 0. 5mm)を、反対面にポリプロピレン製ネット C (目付け 50gZm²、繊維径 0. 25mm,開口率 86%、厚さ 0. 5m m)を配置し、プリーツ高さ Hを 40mmとしてプリーツ成形を行った。このプリーツをプリーツエレメントとして幅 400mm、長さ 240mm、高さ 44mmとなるような補強フレーム（折り曲げ部の幅 10mm)を使用し、エポキシ接着剤を用いてプリーツ成形体と補強フレームを固定し、シールすることにより平面型プリーツエレメントを作成した。この時、山数 Nは 137山とし、プリーツピッチ Pは 2. 9mmとした。また、この時のピッチ P の加湿膜基材の厚さ Tに対する比率 Mは、 1. 7であった。

[加湿エレメント '加湿装置]

プリーツエレメントを図 11のようなハウジングと接続することにより加湿エレメント及び加湿装置を構成した。このとき、基材部流路と空間部流路の断面積比率 Cは湿潤側では 1. 1、乾燥側では 1. 2であり、乾燥側全流路容積に対する湿潤側流路容積の比率 Vは 1. 5とした。また、湿潤側の空間部には流路制御手段として金網 (厚さ 3 mm、線径 1. 5mm,開口率 78%)を配置した。また、プリーツ高さ Hに対する吸気口と排気口間の距離の比率 Rは 3. 6とした。湿潤空気、乾燥空気の吸排気は向流接触となるように接続した。

[評価]

この加湿装置の湿潤側入口に相対湿度 90%で温度 80°Cの湿潤空気を、流量 30 OONLZminで湿潤側入口の圧力を 40kPaGとなるように湿潤側出口に設けたバルブにより調整し供給するとともに、乾燥側入口に相対湿度 1%で温度 80°Cの乾燥空気を流量 3000NLZminで乾燥側出口の圧力を 60kPaGとなるように乾燥側出口に設けたバルブにより調整し供給した。

これらの条件での加湿エレメントに供給を 1時間行った後に、湿潤側出口及び乾燥側出口の相対湿度と温度を計測し、加湿膜を介しての水分移動量を算出した。また、湿潤側吸排気口間及び乾燥側吸排気口間の圧力損失を測定した。

得られた結果を表 1に示す。 [0029] 実施例 2

加湿膜及び通気性補強材は実施例 1と同様のものを使用し、プリーッ高さ Hを 40m mとしてプリーツ成形を行った。このプリーツをプリーツエレメントとして幅 400mm、長さ 120mm、高さ 44mmとなるような補強フレームを使用し、エポキシ接着剤を用いてプリーツ成形体と補強フレームを固定して、シールすることにより平面型プリーツエレメントを作成した。この時、山数 Nは 176山とし、プリーツピッチ Pは 2. 3mmとした。また、この時のピッチ Pの加湿膜基材の厚さ Tに対する比率 Mは、 1. 4であった。プリーツエレメントを図 11のようなハウジングと接続することにより加湿エレメント及び加湿装置を構成した。このとき、基材部流量と空間部流量の断面積比率 Cは湿潤側では 1. 1、乾燥側では 1. 2であり、乾燥側全流路容積に対する湿潤側流路容積の比率 Vは 1. 5とした。また、湿潤側の空間部には流路制御手段として金網 (厚さ 3 mm、線径 1. 5mm,開口率 78%)を配置した。また、プリーツ高さ Hに対する吸気口と排気口間の距離の比率 Rは 1. 9とした。この加湿装置を実施例 1と同じ条件で評価を行った。

得られた結果を表 1に示す。

[0030] 実施例 3

加湿膜及び通気性補強材は実施例 1と同様のものを使用し、プリーッ高さ Hを 40m mとしてプリーツ成形を行った。このプリーツをプリーツエレメントとして幅 300mm、長さ 300mm、高さ 44mmとなるような補強フレームを使用し、エポキシ接着剤を用いてプリーツ成形体と補強フレームを固定し、シールすることにより平面型プリーツエレメントを作成した。この時、山数 Nは 103山とし、プリーツピッチ Pは 2. 9mmとした。比率 Mは、 1. 7であった。

プリーツエレメントを図 11のようなハウジングと接続することにより加湿エレメント及び加湿装置を構成した。このとき、基材部流量と空間部流量の断面積比率 Cは湿潤側 1. 1、乾燥側 1. 2であり、乾燥側全流路容積に対する湿潤側流路容積の比率 V は 1. 5とした。また、湿潤側の空間部には流路制御手段として金網 (厚さ 3mm、線径 1. 5mm,開口率 78%)を配置した。また、プリーツ高さ Hに対する吸気口と排気口間の距離の比率 Rは 5. 8とした。この加湿装置を実施例 1と同じ条件で評価を行った得られた結果を表 1に示す。

[0031] (比較例）

加湿膜及び通気性補強材は実施例 1と同様のものを使用し、プリーッ高さ Hを 24m mとしてプリーツ成形を行った。このプリーツをプリーツエレメントとして幅 240mm、長さ 430mm、高さ 28mmとなるような補強フレームを使用し、エポキシ接着剤を用いてプリーツ成形体と補強フレームを固定し、シールすることにより平面型プリーツエレメントを作成した。この時、山数 Nは 82山とし、プリーツピッチ Pは 2. 9mmとした。比率 Mは、 1. 7であった。

プリーツエレメントを図 11のようなハウジングと接続することにより加湿エレメント及び加湿装置を構成した。このとき、基材部流量と空間部流量の断面積比率 Cは湿潤側では 1. 2、乾燥側では 1. 3であり、乾燥側全流路容積に対する湿潤側流路容積の比率 Vは 1. 5とした。また、湿潤側の空間部には流路制御手段として金網 (厚さ 3 mm、線径 1. 5mm,開口率 78%)を配置した。また、プリーツ高さ Hに対する吸気口と排気口間の距離の比率 Rは 14. 0とした。この加湿装置を実施例 1と同じ条件で評価を行った。

得られた結果を表 1に示す。

表 1には本実施例及び比較例の加湿装置の性能を示した。

いずれの実施例も低い圧力損失で、高い容積当たりの加湿性能を有し、高い総合性能を示している。

[0032] [表 1] 実施例 1 実施例 2 実施例 3 比較例膜面積 m" 1 . 7 1 . 4 2 . 2 1 . 4 エレメント L 4 . 2 2 . 1 4 . 0 2 . 7 比率 R 3 . 6 1 . 5 5 . 8 1 4 . 0

W/Le 1 . 7 3 . 3 1 . 0 0 . 5 乾燥側出口湿度 %RH 2 4 2 7 2 5 1 6 移動水分量 g /nun 1 8 0 1 7 0 1 8 0 1 2 0 移動水分量 g /min/L

4 2 1 1 0 4 5 4 3 (容積あたり）

交換能力 g /min/kPa 6 . 0 5 . 5 6 . 3 4 . 1 交換能力 g /min/kPa/L

1 . 4 2 . 6 1 . 6 1 . 5 (容積当たり）

湿潤側圧損 kPa 1 0 8 2 3 3 6 乾燥側圧損 kPa 1 1 3 8 2 3 総合性能 g /min/kPa' /L 8 8 2 4 0 5 1 2 6

[0033] 実施例 4

加湿空気及び乾燥空気の評価流量を表 2の様に変更した以外は、実施例 1と同様の加湿装置を使用して、同様の条件で評価を行った。

得られた結果を表 2に示す。

容積流量比が大きいほど水分移動量が大きい結果となり、容積当たりの効率が向上していることがわ力る。

[0034] [表 2]

[0035] 実施例 5

プリーツエレメント幅を 300mm、山数 Nを 103山とした以外は全て実施例 1と同様の条件で評価を行った。得られた結果を表 3に示す。

実施例 1と実施例 6を比較すると、一定流量のもとにプリーツエレメント容積を小さくして容積流量比を大きくすることにより、容積当たりの効率が向上していることがわかる。

[0036] [表 3]

産業上の利用可能性

[0037] 本発明による気体分離装置及びその装置の運転方法は、固体高分子型燃料電池に用いる気体の加湿'除湿のほか、空調装置や工業用の気体製造装置など様々な用途に対して、コスト、容積効率及び物理的耐久性に優れものとして利用できる。図面の簡単な説明

[0038] [図 1]本発明の実施形態の一例を示す燃料電池システム構成図である。

[図 2]a及び bは、本発明のプリーツ成形体の一例を示す概略図である。

[図 3]接着剤等固定型の平面型プリーツエレメントの一例を示す概略図である。

[図 4]板状物加工型の平面型プリーツエレメントの一例を示す概略図である。

[図 5]平面型プリーツエレメントのシール材の一例を示す概略図である。

[図 6]平面型プリーツエレメントのシール材の一例を示す概略図である。

[図 7]Aは平面型プリーツエレメント、 Bと Cは本発明の加湿装置を示す概略図である [図 8]Aは平面型プリーツエレメント、 Bと Cは本発明の加湿装置を示す概略図である

[図 9]プリーツエレメントの吸気口 '排気口の関係を示す概略図である。

[図 10]本発明の圧力プレート式ハウジングを説明する概略図であり、 aは本発明の加湿装置の外観の斜視図、 bはその加湿装置の分解図である。

[図 11]図 10aの B方向の断面図である。

[図 12]加湿装置のハウジングの一例を説明する概略図である。

[図 13]図 12の A方向の断面図である。

[図 14]本発明の加湿装置の一例を示す概略図である。

[図 15]圧力緩衝部の気体の流し方の一例を示す概略図である。

符号の説明

1 燃料電池

2 加湿装置

3 コンプレッサー

4 水素供給源

5 補強フレーム

6 プリーツエレメント

7 シール材

8 ハウジング

21 乾燥側流路

22 湿潤側流路

23 気体分離膜基材でもあるプリーツ成形体

23A 気体分離膜

23B 通気性補強材

31、 32、 33、 34、 41、 42 配管

35 力ソード側の吸気口

36 力ソード側の排気口アノード側の吸気口アノード側の吸気口接着剤

補強フレーム

吸気口 ·排気口の幅 (w) 吸気口'排気口の長さ（Le) 吸気口'排気口の間隔流路構成手段

92 開口部 A

対向面

、 221 吸気口

、 222 排気口

Claims

請求の範囲

[1] 気体分離膜と少なくとも 1層の通気性補強材カもなる複合膜をプリーツ加工してなるプリーツ成形体の外辺部に補強フレームが配置されているプリーツエレメントの上面及び下面が、少なくとも 1組の吸気口及び排気口を有するプレートで覆われており、該プリーツ成形体の高さ (H)に対する該吸気口と該排気口の最短距離 (L)の比 (R = LZH)が 0. 1以上 7. 0以下、かつ、該プリーツエレメントの長さ（Le)に対する幅（ W)の比 (WZLe)が 0. 3以上 10. 0以下である気体分離装置。

[2] 気体分離膜が水蒸気透過膜である請求項 1に記載の気体分離装置。

[3] 加湿機能を有する請求項 2に記載の気体分離装置。

[4] 外部配管と吸気口'排気口の間に圧力緩衝部がある請求項 1〜3のいずれか一項に記載の気体分離装置。

[5] すべての吸気口と、排気口と、圧力緩衝部とがー体成型されている請求項 1〜4の

V、ずれか一項に記載の気体分離装置。

[6] 補強フレームがシール材料で構成されて!、る請求項 1〜5の、ずれか一項に記載の気体分離装置。

[7] 少なくとも 1個のプリーツエレメントが 2枚の圧力プレートの中に配置され、各プリ一ッエレメントの補強フレームと 2枚の圧力プレートが互いに密着して 1つの気密空間を構成する請求項 1〜6のいずれか一項に記載の気体分離装置。

[8] プリーツエレメントの外形容積 (Ve)に対する単位時間当たりの気体流量 (NL)の比

(容積流量比 = NLZVe)を 200以上で運転する請求項 1〜7のいずれか一項に記載の気体分離装置の運転方法。