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WO2003017386A1 - Ii-vi compound semiconductor crystal and photo-electric conversion function element - Google Patents

Ii-vi compound semiconductor crystal and photo-electric conversion function element Download PDF

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WO2003017386A1
WO2003017386A1 PCT/JP2002/007890 JP0207890W WO03017386A1 WO 2003017386 A1 WO2003017386 A1 WO 2003017386A1 JP 0207890 W JP0207890 W JP 0207890W WO 03017386 A1 WO03017386 A1 WO 03017386A1
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WO
WIPO (PCT)
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layer
type
znte
compound semiconductor
cdse
Prior art date
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Ceased
Application number
PCT/JP2002/007890
Other languages
English (en)
French (fr)
Inventor
Katsumi Kishino
Ichiro Nomura
Song-Bek Che
Kenji Sato
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Nippon Mining Holdings Inc
Original Assignee
Nikko Materials Co Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Nikko Materials Co Ltd filed Critical Nikko Materials Co Ltd
Priority to US10/381,880 priority Critical patent/US6933519B2/en
Priority to EP02755772.7A priority patent/EP1416544B8/en
Publication of WO2003017386A1 publication Critical patent/WO2003017386A1/ja
Anticipated expiration legal-status Critical
Priority to US11/115,182 priority patent/US7045871B2/en
Ceased legal-status Critical Current

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Classifications

    • H—ELECTRICITY
    • H10—SEMICONDUCTOR DEVICES; ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H10H—INORGANIC LIGHT-EMITTING SEMICONDUCTOR DEVICES HAVING POTENTIAL BARRIERS
    • H10H20/00—Individual inorganic light-emitting semiconductor devices having potential barriers, e.g. light-emitting diodes [LED]
    • H10H20/80—Constructional details
    • H10H20/81—Bodies
    • H10H20/822—Materials of the light-emitting regions
    • H10H20/823—Materials of the light-emitting regions comprising only Group II-VI materials, e.g. ZnO
    • H—ELECTRICITY
    • H10—SEMICONDUCTOR DEVICES; ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H10F—INORGANIC SEMICONDUCTOR DEVICES SENSITIVE TO INFRARED RADIATION, LIGHT, ELECTROMAGNETIC RADIATION OF SHORTER WAVELENGTH OR CORPUSCULAR RADIATION
    • H10F77/00—Constructional details of devices covered by this subclass
    • H10F77/10—Semiconductor bodies
    • H10F77/12—Active materials
    • H10F77/123—Active materials comprising only Group II-VI materials, e.g. CdS, ZnS or HgCdTe

Definitions

  • the present invention relates to an II-VI compound semiconductor crystal having a semiconductor layer and a contact layer, and a photoelectric conversion element using the same as a base.
  • Group II-VI compound semiconductors have a wide bandgap among compound semiconductors, and can emit yellow light, green light, and blue light. Therefore, in recent years, development of a high-efficiency, long-life photoelectric conversion function element using an II-VI compound semiconductor crystal as a base has been attempted.
  • the conductivity type of the semiconductor can be controlled to be p-type or n-type. It is known that mold control is difficult.
  • a ZnSe-based compound semiconductor is relatively easy to control to a low-resistance n-type, but difficult to control to a p-type.
  • a ZnTe compound semiconductor is easy to control to p-type, but difficult to control to n-type.
  • a ZnSe-based compound semiconductor refers to a semiconductor that includes a compound semiconductor that substantially lattice-matches with ZnSe, and a ZnTe-based compound semiconductor is similarly a ZnTe compound semiconductor.
  • a ZnSe-based compound semiconductor crystal used for a photoelectric conversion function element contains reactive nitrogen, which is obtained by plasma excitation of nitrogen using a molecular beam epitaxy growth method, in ZnSe.
  • a photoelectric conversion function element using a crystal has a problem that the operating voltage is increased and power consumption is increased, and that the element is deteriorated quickly due to heat generation.
  • a ZnTe layer capable of adding p-type impurities at a high concentration is stacked on a pn junction of a ZnSe-based compound semiconductor, and this ZnTe layer is used as a contact layer with a ⁇ -type electrode.
  • Transform functional elements have been proposed. However, when the ZnTe layer was directly laminated on the ZnSe layer, the resistance was increased due to the large band gap at the interface, and it was not possible to realize a low voltage.
  • a ZnSeTe composition gradient layer was formed on the ZnSe layer by gradually changing the composition ratio of Se and Te, and a p-type ZnTe contact layer was formed thereon.
  • a photoelectric conversion element using a crystal with a laminated structure, a ZnSe / ZnTe superlattice layer formed on a ZnSe layer, and a p-type ZnTe contact layer formed thereon A photoelectric conversion function element using a crystal having a laminated structure has been developed, and the voltage has been reduced.
  • the above-mentioned crystals having a laminated structure including a ZnSeTe composition gradient layer and a ZnSe / ZnTe superlattice layer have significantly different lattice constants of ZnSe and ZnSe. For this reason, it is difficult to manufacture the device with high crystallinity, and there is a disadvantage that the characteristics of the photoelectric conversion element are adversely affected. That is, although a photoelectric conversion element using a ZnSe-based compound semiconductor crystal having the above-described laminated structure has been put to practical use, the operating voltage cannot be sufficiently low, and power consumption and element deterioration The problem has not been improved sufficiently.
  • a ZnTe-based compound semiconductor crystal used as a substrate for a photoelectric conversion function element generally has a laminated structure shown below.
  • a group 13 (3B) element is disposed on the surface of a p-type ZnTe single crystal substrate, and heat treatment is performed to diffuse the group 13 (3B) element into the substrate as an n-type impurity.
  • n type It has a laminated structure obtained by forming a ZnTe layer.
  • it has a laminated structure obtained by forming an n-type ZnTe thin film on a p-type ZnTe single crystal substrate by an epitaxy method.
  • a p-type ZnTe buffer layer and a MgZnSeTe, CdZnSeTe, etc. containing Mg, Cd, Se, etc. It has a layered structure obtained by sequentially forming a quaternary mixed crystal p-type cladding layer, a ZnTe active layer, and a quaternary mixed crystal n-type cladding layer by epitaxy.
  • the photoelectric conversion function element using the ZnTe-based compound semiconductor has a problem that when the operating voltage is increased and the power consumption is increased, the ray problem and deterioration of the element due to heat generation are accelerated.
  • n-type semiconductor layer in the above-described laminated structure carrier concentration (n-type Z nT e layer quaternions n-type cladding layer of mixed crystal) is limit 1 0 17 / cm- 3, the carrier of this level Since ohmic contact with the electrode cannot be obtained with the concentration, it was difficult to reduce the contact resistance. Therefore, at present, a photoelectric conversion element using a ZnTe-based compound semiconductor crystal with a pn junction as a base has not reached the practical use level, and a report example that the voltage could be effectively reduced was achieved. Nor.
  • the present invention has been made to solve the above problems, and provides a II-VI compound semiconductor crystal having a contact layer that can be controlled to a desired conductivity type, and a photoelectric conversion element using the same as a base.
  • the purpose is to do. Disclosure of the invention
  • the present inventors have described the technology used in the aforementioned ZnSe compound semiconductor, that is, the technology using the ZnTe layer as a p-type contact layer in the ZnSe compound semiconductor.
  • the same (136 is a group 17 (7B) element such as 0 1 (chlorine) and A 1
  • the 1 3 (3 B) group element not only be easily raised carrier concentration to 10 19 cm one 3 by adding a lattice constant a 6.
  • a Z nT e lattice constant (6.1 Since it is relatively close to 0A)
  • the resistance increases due to the large band gap at the interface.
  • the n-type ZnTe layer and the n-type CdSe layer By forming a ZnTe / CdSe superlattice layer or a ZnCdSeTe gradient layer between contact layers, the slope of the bandgap is moderated and the resistance is increased. We found that we could avoid the problem.
  • a ZnSe / ZnTe superlattice layer or a compositional gradient layer of ZnSeTe is located between the ZnSe layer and the p-type ZnTe contact layer.
  • the difference in lattice constant between ZnTe and ZnSe is likely to adversely affect the crystallinity, but the ZnTe / CdSe superlattice or
  • a composition gradient layer of ZnCdSeTe was formed, the effect on crystallinity was relatively small because the lattice constants of ZnTe and CdSe were relatively close.
  • the conduction type of a contact layer is controlled by forming a ZnTe / CdSe superlattice layer or a ZnCdSeTe gradient layer between a semiconductor layer and a contact layer.
  • the idea is thought to be effective not only for controlling the n-type of the ZnTe-based compound semiconductor crystal but also for controlling the p-type of the CdSe-based compound semiconductor crystal.
  • the present invention has been completed based on the above findings, and is a superlattice layer in which n-type CdSe and n-type ZnTe are laminated on a ZnTe-based compound semiconductor layer.
  • a group II-VI compound semiconductor crystal having an n-type contact layer including a composition gradient layer of ZnCdSeTe.
  • a p-type CdSe and a p-type ZnTe are stacked on a CdSe-based compound semiconductor layer, and a superlattice layer or a composition gradient layer of ZnCdSeTe is included.
  • It is a II_VI group compound semiconductor crystal having a type contact layer.
  • the conductivity type of the contact layer can be controlled relatively easily even in the case of II-VI compound semiconductors whose conductivity type is difficult to control. That is, the carrier concentration of the contact layer can be easily increased. Therefore, this In a semiconductor element using a semiconductor crystal as a base as described above, the contact between the contact layer and the electrode becomes ohmic contact, so that the voltage of the semiconductor element can be reduced.
  • electrodes are provided on the front surface and the back surface of a ZnTe-based compound semiconductor crystal having a pn junction, respectively, and an n-type contact layer is provided between the n-type semiconductor layer and the n-type electrode.
  • There is a photoelectric conversion function element in which at least a part of the n-type contact layer is constituted by a superlattice layer formed by laminating 11-type CdSe and n-type ZnTe. .
  • an n-type CdSe / n-type ZnTe superlattice layer is formed on an n-type ZnTe layer, and a layer in contact with the n-type electrode is formed.
  • An n-type CdSe layer is formed.
  • the n-type CdSe layer in contact with the n-type electrode may be doped with a group 17 (7B) element such as C1 or a group 13 (13B) element such as A1.
  • the carrier concentration is preferably at least 10 18 cm ⁇ 3 , more preferably at least 10 19 cm ⁇ 3 .
  • the contact between the n-type electrode and the n-type contact layer can be made an ohmic contact, and Z nT e / C d S e
  • Z nT e / C d S e By forming a superlattice layer or a composition gradient layer of ZnCdSeTe so that the band gap is gently inclined, it is possible to avoid an increase in resistance due to a band gap difference.
  • the operating voltage of this photoelectric conversion element is 4 V or less, practical application of the photoelectric conversion element using a ZnTe-based compound semiconductor crystal as a base is expected.
  • the film thickness ratio between ZnTe and CdSe in the superlattice layer is gradually increased. It can be achieved by changing and forming.
  • a superlattice layer is formed by alternately stacking a ZnTe layer having a substantially constant thickness and a CdSe layer having a gradually increased thickness on a ZnTe-based compound semiconductor layer.
  • the thickness of the ZnTe layer was fixed between 1 nm and 50 nm.
  • the thickness of the 136 layer may be increased in several steps from about 0.2 nm to 20 nm to the thickness of the ZnTe layer.
  • CdS eZZ nT e Since the lattice constants of C d Se and Z nTe constituting the CdSe / ZnTe superlattice layer or the composition gradient layer of ZnCdSeTe are relatively close, CdS eZZ nT e The possibility that the lattice or the ZnCdSeTe gradient layer will adversely affect the crystallinity of the ZnTe-based compound semiconductor crystal is small. Therefore, a photoelectric conversion function element having excellent light emitting characteristics can be obtained.
  • a P-type contact is provided between the p-type semiconductor layer and the p-type electrode.
  • at least a part of the P-type contact layer is composed of a p-type CdSe and a p-type ZnTe superlattice layer or a compositional layer of ZnCdSeTe. It is good to do so.
  • a p-type contact layer having a high carrier concentration can be formed. Since the contact between the p-type contact layer and the p-type contact layer is an ohmic contact, the operating voltage of the photoelectric conversion function element can be reduced.
  • FIG. 1 is an explanatory diagram illustrating a configuration of a light emitting diode (LED) as a photoelectric conversion function element according to the present invention.
  • LED light emitting diode
  • FIG. 2 is an energy storage diagram obtained by evaluating the ZnTe compound semiconductor crystal according to the present embodiment by the PL method.
  • FIG. 3 is an energy spectrum diagram obtained by evaluating the light emitting diode of the present embodiment by the EL method.
  • FIG. 4 is a diagram showing current-voltage characteristics of the light emitting diode of the present embodiment.
  • FIG. 1 is an explanatory diagram illustrating a configuration of a light emitting diode (LED) as a photoelectric conversion function element according to the present invention.
  • LED light emitting diode
  • the light emitting diode of the present embodiment includes a p-type ZnTe clad layer 13, a ZnTe intermediate layer 14, and a ZnTe buffer layer 12 on a ZnTe substrate 11.
  • nC d Te active layer 15, Z nTe intermediate layer 16, n-type ZnTe clad layer 17, n Au electrodes 10 and 20 are formed on the front and back surfaces of a semiconductor crystal in which a type C d Se / n type Z nTe super lattice layer 18 and an n type C d Se contact layer 19 are sequentially laminated. Is formed.
  • the ZnTe single crystal substrate 11 was etched with a bromo-methanol solution and then introduced into a molecular beam epitaxy apparatus.
  • the substrate surface is cleaned by heat treatment at 350 ° C for 1 minute, and then a ZnTe buffer layer 12 is formed on ZnTe single crystal substrate 11 at a low temperature of 240 ° C with a thickness of 5 nm. did.
  • a p-type ZnTe clad layer 13 was formed with a thickness of 500 nm.
  • the p-type ZnTe cladding layer 13 was controlled to be p-type by doping N (nitrogen) activated by plasma excitation as an impurity.
  • an undoped ZnTe intermediate layer 14 is formed with a thickness of 50 nm on the p-type ZnTe clad layer 13, and an undoped ZnCdTe active layer 15 is
  • the undoped ZnTe intermediate layer 16 was formed thereon with a thickness of 50 nm, and the n-type ZnTe clad layer 17 was formed thereon with a thickness of 200 nm.
  • the n-type ZnTe clad layer 17 was controlled to be n-type by doping C1 as an impurity.
  • the n-type CdSe layer and the n-type ZnTe layer were alternately stacked 7 layers (total of 14 layers) of CdSe / ZnTe.
  • a superlattice layer 18 was formed.
  • the force (the thickness of the 136 layers is 0.3 nm (n-type ZnTe clad layer 17 side)) and gradually to 1.7 nm (the n-type CdSe layer 19 side)
  • the thickness of the ZnTe layer was kept constant at 2 nm.
  • an n-type CdSe layer 19 is formed with a thickness of 50 nm on the CdSe / ZnTe superlattice layer 18 to form a ZnTe compound semiconductor serving as a light emitting diode base. Crystals were made.
  • the n-type CdSe layer 19 is controlled to be n-type by doping C1 as an impurity, and has a carrier concentration of 9 ⁇ 10 18 to cm— 3 .
  • the CdSe / ZnTe superlattice layer 18 and the n-type CdSe contact layer 19 are shown separately, but the n-type CdSe layer 19 Also C d S e / Z nT Since it can be regarded as a part of the e-superlattice layer 18, it can be said that the CdSe / ZnTe superlattice layer forms a part of the n- type contact layer.
  • FIG. 2 is an energy spectrum diagram obtained by evaluating the ZnTe compound semiconductor crystal according to the present embodiment by a photoluminescence method (PL method). Specifically, the energy of the light emitted from the ZnCdTe active layer 15 when light is incident on the ZnTe compound semiconductor crystal fabricated as described above at a temperature of 15K. It is a vector diagram.
  • PL method photoluminescence method
  • the ZnTe compound semiconductor crystal according to the present embodiment was a high-quality crystal having no crystal defects and was suitable as a substrate of a light emitting diode.
  • Au electrodes 10 and 20 were formed on the surface of the n-type CdSe layer 19 and the back surface of the p-type ZnTe single crystal substrate by vapor deposition using the above-mentioned ZnTe compound semiconductor crystal as a substrate. A light emitting diode having the structure shown in 1 was produced. In addition, A1 or Inn may be used for the n-type electrode in addition to Au.
  • FIG. 3 is an energy spectrum diagram obtained by evaluating the light emitting diode of this embodiment by the electorole luminescence method (EL method). Specifically, when a pulse current of 20 mA, 40 mA, 6 OmA (current density of 12 A / cm 2 , 23 A / cm 2 , 35 A / cm 2 ) is applied to the light emitting diode of this embodiment, FIG. 2 is an energy spectrum diagram of emitted light.
  • the pulse used in this experiment, Repetition rate frequency (ratio of ON current) duty ratio 1 kH Z is Mel 1 0% of the square wave.
  • FIG. 4 is a diagram showing current-voltage characteristics of the light emitting diode of the present embodiment. From this, it can be seen that the rising voltage (voltage at which current starts flowing) of the light emitting diode of this embodiment is around 4 V. Conventionally, a ZnTe compound semiconductor It was difficult to put the light emitting diode into practical use because the rise voltage was about 7 V, but the light emitting diode of the present embodiment was improved to a practical level because the rise voltage was improved to 4 V. It became.
  • the rise voltage of the light emitting diode is still high at 4 V
  • the configuration of the CdSe / ZnTe superlattice layer applied in this embodiment (the thickness of each layer and the number of layers) is optimal. Therefore, it is expected that the voltage can be further reduced.
  • a ZnTe compound semiconductor crystal was used as a substrate of the light emitting diode.
  • the same effect can be obtained as long as the compound semiconductor is substantially lattice-matched with ZnTe. It is thought that it can be obtained.
  • the n-type contact layer is improved by forming a part of the n-type contact layer of the ZnTe compound semiconductor layer with a CdSeZZnTe superlattice layer.
  • CdSe system in which the p-type contact layer is improved by forming a part of the p-type contact layer of the compound semiconductor that is substantially lattice-matched with Se with a CdSe / ZnTe superlattice layer It is also possible to produce a compound semiconductor crystal, and a photoelectric conversion function device using this CdSe-based compound semiconductor crystal as a base can be expected to have the same characteristics as the light emitting diode of the present embodiment.
  • a part of the n-type contact layer of the ZnTe compound semiconductor layer is constituted by a CdSe / ZnTe superlattice layer, but instead of the superlattice layer, Zn Even if a composition gradient layer of CdSeTe is formed, the same effect can be expected because the band gap can be gently inclined.
  • Nitrogen, phosphorus and arsenic are suitable as p-type impurities when epitaxially growing a semiconductor layer, and group III elements such as A1 or group VII elements such as C1 are suitable as n-type impurities. is there.
  • the epitaxial growth method is not limited to the molecular beam epitaxy method (MBE) but may be a metal organic chemical vapor deposition method (MOCVD).
  • MBE molecular beam epitaxy method
  • MOCVD metal organic chemical vapor deposition method
  • a superlattice layer or n-type ZdTe laminated with n-type CdSe and n-type ZnTe on a ZnTe-based compound semiconductor layer Since it has an n-type contact layer including a composition gradient layer of nCdSeTe, it is difficult to control the conduction type to n-type even if it is a ZnTe-based compound semiconductor,
  • the conduction type can be relatively easily controlled by increasing the carrier concentration of the contact layer.
  • the contact between the contact layer and the electrode is an ohmic contact, so that the voltage of the semiconductor element can be reduced and the quality of the semiconductor crystal is excellent. Therefore, for example, in a photoelectric conversion function element, there is an effect that excellent emission characteristics can be obtained.
  • the present invention is not limited to II-VI compound semiconductor crystals and photoelectric conversion functional devices using the same as a base, and semiconductor devices that require ohmic contact for contacting the electrodes with the semiconductor crystals at low resistance. Widely available to.

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Description

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明細書
I I一 V I族化合物半導体結晶および光電変換機能素子 技術分野 '
本発明は、 半導体層とコンタクト層を有する I I一 V I族化合物半導体結晶お よびそれを基体として用いた光電変換機能素子に関する。 背景技術
I I - V I族化合物半導体は、 化合物半導体の中でも特にワイドパンドギヤッ プを有する半導体であるため、 黄色発光、 緑色発光、 青色発光などが可能である。 そこで近年、 I I一 V I族化合物半導体結晶を基体として用いて、 高効率、 長寿 命の光電変換機能素子の開発が試みられている。
また、 高効率の光電変換機能素子を作製するためには、 半導体の伝導型を p型 にも n型にも制御可能であることで必要あるが、 一般に I I— V I族化合物半導 体は伝導型の制御が困難であることが知られている。 例えば、 Z n S e系化合物 半導体は、 低抵抗の n型に制御するのは比較的容易であるが、 p型に制御するの は困難である。 逆に、 Z n T e系化合物半導体は、 p型に制御するのは容易であ るが、 n型に制御するのは困難である。
ここで、 Z n S e系化合物半導体とは Z n S eと実質的に格子整合する化合物 半導体を包含した半導体のことを意味し、 同様に Z n T e系化合物半導体とは Z n T eと実質的に格子整合する化合物を包含した半導体のことを意味する。
一般に、 光電変換機能素子に用いられる Z n S e系化合物半導体結晶は、 分子 線ェピタキシャル成長法を用いて窒素をプラズマ励起させることにより得られる 反応性に富んだ活性窒素を Z n S e中に高濃度で照射する方法により形成された p型 Z n S e層を有し、 この p型 Z n S e層を電極とのコンタクト層としている。 しかし、 Z n S e系化合物半導体は p型の高いキヤリァ濃度を得るのは困難で あるため、 p型電極と p型 Z n S eコンタクト層との接触抵抗を充分に小さくす ることはできなかった。 そのため、 p 11接合を有する Z n S e系化合物半導体結 晶を用いた光電変換機能素子は、 その動作電圧が高くなり、 消費電力が多くなる という問題や発熱により素子の劣化が早くなるという問題があった。
そこで、 Z n S e系化合物半導体の p n接合の上に、 p型不純物を高濃度で添 加できる Z nT e層を積層し、 この Z nT e層を ρ型電極とのコンタクト層とし た光電変換機能素子が提案された。 しかし、 Z n S e層上に Z nT e層を直接積 層したのでは、 界面におけるバンドギヤップが大きいために抵抗が大きくなり、 低電圧化を実現することはできなかった。
また、 Z n S e層の上に S eと T eの組成比を徐々に変化させた Z n S e T e 組成勾配層を形成し、 その上に p型 Z nT eコンタクト層を形成した積層構造を 有する結晶を用いた光電変換機能素子や、 Z n S e層の上に Z n S e/Z nT e 超格子層を形成し、 その上に p型 Z nT eコンタクト層を形成した積層構造を有 する結晶を用いた光電変換機能素子が開発され低電圧化が図られた。
しかし、 上述した Z n S e T e組成勾配層や、 Z n S e / Z n T e超格子層を 含む積層構造を有する結晶は、 Z nT eと Z n S eの格子定数が大きく異なるた めに高い結晶性で作製することが困難であり、 光電変換素子の特性に悪影響を与 えるという欠点がある。 すなわち、 上述した積層構造を有する Z n S e系化合物 半導体結晶を用いた光電変換素子は実用化されているものの、 動作電圧を充分に 低電圧とすることはできず、 消費電力および素子劣化の問題は充分に改善されて いない。
一方、 Z nT e系化合物半導体を用いた光電変換機能素子は、 これまで Z nT e単結晶を容易に育成することができなかったために開発はあまり進められてい なかった。 しかし近年、 本発明者等は p型 Z nT e単結晶の育成に成功し、 これ によって安定的に p型 Z nT e単結晶基板を入手できるようになった。 そして、 これに伴い Z nT e系化合物半導体を用いた光電変換機能素子の開発も広く行わ れるようになった。
ところで、 光電変換機能素子用の基体として用いられる Z nT e系化合物半導 体結晶は一般に以下に示す積層構造を有している。
例えば、 p型 Z nT e単結晶基板表面に第 1 3 (3 B) 族元素を配置し、 熱処 理を施して前記第 1 3 (3 B) 族元素を n型不純物として基板中に拡散させ n型 Z nT e層を形成して得られる積層構造を有している。
または、 p型 Z nT e単結晶基板上にェピタキシャル成長法で n型 Z nT e薄 膜を形成して得られる積層構造を有している。
または、 p型 Z nT e単結晶基板上に p型 Z nT eバッファ層と、 Mg、 C d、 S eなどを含む Mg Z n S e T e、 C d Z n S e T e等の四元混晶の p型クラッ ド層と、 Z nT e活性層と、 四元混晶の n型クラッド層とをェピタキシャル成長 により順次形成して得られる積層構造を有している。
しかしながら、 Z nT e系化合物半導体は、 n型の高いキャリア'濃度を得るこ とが困難であるため、 n型電極と n型 Z nT e層との接触抵抗を充分に小さくす ることができなかった。 このため、 Z nT e系化合物半導体を用いた光電変換機 能素子は、 動作電圧が高くなり消費電力が高くなるとレヽぅ問題や発熱により素子 の劣化が早くなるという問題を抱えていた。
すなわち、 上述した積層構造における n型半導体層 （n型 Z nT e層、 四元混 晶の n型クラッド層） のキャリア濃度は 1 017/c m— 3が限界であり、 このレ ベルのキャリア濃度では電極とォーミック接触を得ることはできないため、 接触 抵抗を低くすることは困難であった。 したがって、 現在のところ p n接合を有す る Z n T e系化合物半導体結晶を基体として用いた光電変換機能素子は実使用レ ベルには至っておらず、 効果的に低電圧化できたという報告例もない。
本発明は、 上記問題点を解決するためなされたもので、 所望の伝導型に制御可 能なコンタクト層を有する I I一 V I族化合物半導体結晶およびそれを基体とし て用いた光電変換機能素子を提供することを目的とする。 発明の開示
本発明者等は、 前述した Z n S e系化合物半導体で用いられている技術、 すな わち Z n S e系化合物半導体において Z nT e層を p型コンタクト層として利用 する技術を、 Z nT e系化合物半導体結晶を基体とする光電変換機能素子に応用 できないか検討した。 つまり、 Z 11 T e系化合物半導体において伝導型を n型に 制御しゃすい S e系化合物半導体を n型コンタタト層として利用することを検討 した。 その結果、 じ（136は0 1 (塩素） 等の第 1 7 (7 B) 族元素や A 1等の 第 1 3 (3 B) 族元素を添加することによりキャリア濃度を 1019 cm一3まで 容易にあげられるだけでなく、 格子定数が 6. 05 Aであり Z nT eの格子定数 (6. 1 0 A) と比較的近いので結晶性の面からも Z nT e系化合物半導体の n 型コンタク ト層として最適であるという結論を得た。
また、 Z n T e層の上に C d S e層を直接積層したのでは、 界面におけるバン ドギヤップが大きいために抵抗が大きくなるが、 n型 Z n T e層と n型 C d S e コンタクト層の間に Z n T e/C d S e超格子層または Z n C d S e T eの組成 勾配層を形成することにより、 バンドギャップの傾斜を緩やかにして抵抗が大き くなるという問題を回避できることを見出した。
また、 Z n S e系化合物半導体において、 Z n S e層と p型 Z nT eコンタク ト層の間に Z n S e/Z nT e超格子層または Z n S e T eの組成勾配層を形成 するようにした場合は、 Z nT eと Z n S eの格子定数の差が大きいために結晶 性に悪影響を与える可能性が高かったが、 Z nT e/C d S e超格子または Z n C d S e T eの組成勾配層を形成するようにした場合は Z nT eと C d S eの格 子定数が比較的近いために結晶性に与える影響も比較的小さいことを見出した。 なお、 半導体層とコンタクト層との間に Z nT e/C d S e超格子層または Z nC d S e T eの糸且成勾配層を形成してコンタク ト層の伝導型を制御するという 考えは、 Z nT e系化合物半導体結晶の n型制御に関して有効なだけでなく、 C d S e系化合物半導体結晶の p型制御についても有効であると考えられる。 本発明は、 上記知見に基づいて完成されたものであり、 Z nT e系化合物半導 体層の上に n型 C d S eと n型 Z nT eとが積層されてなる超格子層または Z n C d S e T eの組成勾配層を含む n型コンタクト層を有するようにした I I—V I族化合物半導体結晶である。 また、 C d S e系化合物半導体層の上に p型 C d S eと p型 Z nT eとが積層されてなる超格子層または Z n C d S e T eの組成 勾配層を含む p型コンタクト層を有するようにした I I _V I族化合物半導体結 晶である。
これにより、 伝導型の制御が困難な I I一 V I族化合物半導体であっても、 コ ンタクト層の伝導型を比較的容易に制御することができるようになる。 つまり、 コンタクト層のキャリア濃度を容易に大きくすることができる。 したがって、 こ のような半導体結晶を基体として用いた半導体素子は、 コンタクト層と電極との 接触がォーミック接触となるめで、 半導体素子の低電圧化を図ることができる。 例えば、 p n接合を有する Z n T e系化合物半導体結晶の表面及び裏面にそれ ぞれ電極を設けてなり、 n型半導体層と n型電極との間に n型コンタクト層を有 するとともに、 前記 n型コンタクト層の少なくとも一部は 11型 C d S eと n型 Z nT eとが積層されてなる超格子層で構成されるようにした光電変換機能素子が あ。。
具体的には、 Z nT e系化合物半導体結晶において、 n型 Z nT e層の上に n 型 C d S e/n型 Z nT e超格子層を形成し、 n型電極と接触する層が n型 C d S e層となるようにしている。 このとき、 n型電極と接触する n型 C d S e層は、 C 1等の第 1 7 (7 B) 族元素や A 1等の第 1 3 ( 1 3 B ) 族元素を添加するこ とによりキャリア濃度を 1 018 cm—3以上、 さらに好ましくは 1 019 cm一3以 上とするのが望ましい。
この光電変換機能素子によれば、 n型コンタクト層のキャリア濃度が大きいの で n型電極と n型コンタクト層との接触をォーミック接触とすることができると ともに、 Z nT e/C d S e超格子層または Z n C d S e T eの組成勾配層を形 成することによりバンドギヤップが緩やかに傾斜するようにしているのでパンド ギャップ差により抵抗が大きくなるのを回避できる。 また、 この光電変換機能素 子の動作電圧は 4 V以下になるので、 Z nT e系化合物半導体結晶を基体とした 光電変換機能素子の実用化が期待される。
ここで、 パンドギヤップ差のないコンタク ト層を Z nT e/C d S e超格子構 造で形成する場合、 超格子層内の Z n T eと C d S eの膜厚比を段階的に変えて 形成することにより達成できる。 例えば、 Z nT e系化合物半導体層上に、 ほぼ 一定の膜厚を有する Z nT e層と、 膜厚を段階的に増加させた C d S e層とを交 互に積層して超格子層を形成する。 このとき、 Z nT e層の膜厚は 1 nm〜50 nmの間で固定し、 。（136層の膜厚は0. 2 n m〜 20 n m程度からはじめて Z nT e層の膜厚程度まで数段階で増加させるようにするとよい。
また、 C d S e/Z nT e超格子層または Z n C d S e T eの組成勾配層を構 成する C d S eと Z nT eの格子定数は比較的近いので、 C d S eZZ nT e超 格子または Z n C d S e T e組成勾配層が Z nT e系化合物半導体結晶の結晶性 に悪影響を与える可能性は小さい。 したがって、 優れた発光特性を有する光電変 換機能素子を得ることができる。
また、 p n接合を少なくとも有する C d S e系化合物半導体結晶の表面及び裏 面にそれぞれ電極を設けてなる光電変換機能素子の場合は、 p型半導体層と p型 電極との間に P型コンタクト層を有するとともに、 前記 P型コンタクト層の少な くとも一部は p型 C d S eと p型 Z nT eの超格子層または Z n C d S e T eの 組成勾配層から構成されるようにするとよい。
例えば、 伝導型を p型に制御するのが困難な C d S e系化合物半導体に本発明 を適用することにより、 高キャリア濃度の p型コンタクト層を形成することがで きるので、 p型電極と p型コンタクト層との接触がォーミック接触となるので、 光電変換機能素子の動作電圧の低電圧化を図ることができる。 図面の簡単な説明
図 1は、 本発明に係る光電変換機能素子としての発光ダイオード （LED) の 構成を表す説明図である。
図 2は、 本実施形態に係る Z nT e化合物半導体結晶を P L法により評価して 得られたエネノレギースぺク トノレ図である。
図 3は、 本実施形態の発光ダイオードを E L法により評価して得られたェネル ギースぺクトル図である。
図 4は、 本実施形態の発光ダイォードの電流一電圧特性を示す図である。 発明を実施するため最良の形態
以下、 本発明の好適な実施の形態について、 図面を参照して詳細に説明する。 図 1は、 本発明に係る光電変換機能素子としての発光ダイオード （LED) の 構成を表す説明図である。
本実施形態の発光ダイォードは、 Z n T e基板 1 1上に Z n T eバッファ層 1 2を介して、 p型 Z n T eクラッド層 1 3と、 Z nT e中間層 14と、 Z nC d T e活性層 1 5と、 Z nT e中間層 1 6と、 n型 Z n T eクラッド層 1 7と、 n 型 C d S e/n型 Z nT e超格子層 1 8と、 n型 C d S eコンタクト層 1 9と、 が順次積層されてなる半導体結晶の表面および裏面に A u電極 1 0、 20を形成 して構成される。
以下、 本発明者等が実施した上記のような構造を有する発光ダイォードの製造 手順の一例について説明する。
まず、 Z nT e単結晶基板 1 1をブロム一メタノール溶液でエッチングした後、 分子線ェピタキシャル装置へ導入した。 350°Cで 1分間の熱処理を施して基板 表面を洗浄し、 次いで、 Z nT e単結晶基板 1 1上に Z nT eバッファ層 1 2を 240°Cの低温で 5 nmの厚さで形成した。
次に、 p型 Z nT eクラッド層 1 3を 500 nmの厚さで形成した。 なお、 p 型 Z nT eクラッド層 1 3は、 不純物としてプラズマ励起により活性化した N (窒素） をドーピングして p型に制御した。
次に、 p型 Z nT eクラッド層 1 3上にアンドープ Z n T e中間層 14を 50 nmの厚さで形成し、 その上にアンドープ Z n C d T e活性層 1 5を 1 0 nmの 厚さで形成し、 さらにその上にアンドープ Z n T e中間層 1 6を 50 nmの厚さ で形成し、 さらに n型 Z nTeクラッド層 1 7を 200 n mの厚さで形成した。 なお、 n型 Z nT eクラッド層 1 7は、 不純物として C 1をドーピングして n型 に制御した。
次に、 n型 Z nT eクラッド層 1 7上に n型 C d S e層と n型 Z nT e層を交 互に 7層 （計 14層） 積み重ねた C d S e/Z nT eの超格子層 1 8を形成した。 このとき、 じ（136層の厚さは0. 3 nm ( n型 Z n T eクラッド層 1 7側） 力、 ら 1. 7 nm (n型 C d S e層 1 9側） まで徐々に厚くなるようにし、 Z nT e 層の厚さは 2 nmで一定とした。
次に、 C d S e/Z nT e超格子層 1 8の上に n型 C d S e層 1 9を 50 nm の厚さで形成して、 発光ダイオードの基体となる Z nT e化合物半導体結晶を作 製した。 ここで、 n型 C d S e層 1 9は、 不純物として C 1をドーピングして n 型に制御しており、 そのキャリア濃度は 9 X 1 018〜cm— 3とした。
なお、 図 1の構成では、 C d S e/Z nT e超格子層 1 8と n型 C d S eコン タクト層 1 9を区別して示しているが、 n型 C d S e層 1 9も C d S e/Z nT e超格子層 1 8の一部と見ることができるので、 C d S e/Z nTe超格子層は n型コンタクト層の一部を構成しているということができる。
図 2は、 本実施形態に係る Z n T e化合物半導体結晶をフォ トルミネッセンス 法 （P L法） により評価して得られたエネルギースペクトル図である。 具体的に は、 上述のようにして作製した Z nT e化合物半導体結晶に 1 5 Kの温度下で光 を入射したときに Z n C d T e活性層 1 5から放射された光のエネルギースぺク トル図である。
図 2に示すように、 2. 22 e V付近に鮮明なピークが観測され、 その半値幅 は 5. 9me Vであった。 これより、 本実施形態にかかる Z n T e化合物半導体 結晶は、 結晶欠陥のない高品質な結晶であり発光ダイォードの基体として適して いることが確認できた。
さらに、 上記 Z nT e化合物半導体結晶を基体として、 n型 C d S e層 1 9の 表面および p型 Z nTe単結晶基板の裏面に蒸着法により A u電極 1 0, 20を 形成し、 図 1に示す構造を有する発光ダイオードを作製した。 なお、 n型電極に は Auの他に A 1や I nを用いてもよレ、。
図 3は、 本実施形態の発光ダイォードをエレクト口ルミネッセンス法 (EL 法） により評価して得られたエネルギースペク トル図である。 具体的には、 本実 施形態の発光ダイオードに 20mA、 40mA, 6 OmA (電流密度で 1 2 A/ cm2, 23 A/cm2, 35 A/cm2) のパルス電流を流したときに放射され る光のエネノレギースペク トル図である。 なお、 本実験に用いたパルスは、 繰り返 し周波数が 1 kH Zでデューティ比 （電流を ONする割合） が 1 0%の方形波で める。
図 3より、 電流値が大きくなるにつれて E L強度は大きくなることがわかる。 また、 電流値の大きさに関わらず 2. 1 1 eV付近に鮮明なピークが観測され、 ピークの半値幅は 25. 9me Vであった。 また、 得られた発光は波長が 587 n mの明るい黄色光であり、 室温下でも肉眼で視認することができた。
図 4は、 本実施形態の発光ダイオードの電流一電圧特性を示す図である。 これ より、 本実施形態の発光ダイオードは、 立ち上がり電圧 （電流が流れ始める電 圧） が 4 V付近であることが分かる。 従来、 Z nT e系化合物半導体を基体とし た発光ダイォードは立ち上がり電圧が 7 V程度であったために実用化するのが困 難であつたが、 本実施形態の発光ダイォードでは ¾ち上がり電圧が 4 Vと改善さ れたために実用化できるレベルとなった。
なお、 発光ダイォードの立ち上がり電圧としては 4 Vでもまだ高いと考えられ るが、 本実施形態で適用した C d S e/Z nT e超格子層の構成 （各層,の厚さや 積層数） を最適化することにより、 より低電圧化を図ることが期待できる。
以上、 本発明者等によってなされた発明を実施形態に基づき具体的に説明した が、 本発明は上記実施の形態に限定されるものではなレ、。
例えば、 本実施形態では、 発光ダイォードの基体として Z n T e化合物半導体 結晶を用いたが、 Z nT e化合物半導体以外でも実質的に Z nT eと格子整合す る化合物半導体であれば同様の効果を得られると考えられる。
また、 本実施形態では、 Z nT e化合物半導体層の n型コンタクト層の一部を C d S eZZnT e超格子層で構成することにより n型コンタクト層を改良した 例について説明したが、 C d S eと実質的に格子整合する化合物半導体の p型コ ンタクト層の一部を C d S e/Z nT e超格子層で構成することにより p型コン タクト層を改良した C d S e系化合物半導体結晶を作製することも可能であり、 この C d S e系化合物半導体結晶を基体として用いた光電変換機能素子は本実施 形態の発光ダイォードと同等の特性を期待できる。
また、 本実施形態では Z nT e化合物半導体層の n型コンタクト層の一部を C d S e/Z nT e超格子層で構成するようにしているが、 前記超格子層のかわり に Z n C d S e T eの組成勾配層を形成するようにしてもバンドギャップを緩や かに傾斜させることができるので同様の効果を期待できる。
また、 半導体層をェピタキシャル成長させるときの p型不純物としては、 窒素、 燐、 砒素が適当であり、 n型不純物としては A 1等の I I I族元素あるいは C 1 等の V I I族元素が適当である。
また、 ェピタキシャル成長法は、 分子線ェピタキシャル成長法 （MBE) に限 らず有機金属気相成長法 （MOCVD) でもよい。
本発明によれば、 Z nT e系化合物半導体結晶において、 Z nT e系化合物半 導体層の上に n型 C d S eと n型 Z nT eとが積層されてなる超格子層または Z n C d S e T eの組成勾配層を含む n型コンタクト層を有するようにしたので、 伝導型を n型に制御するのが困難な Z n T e系化合物半導体であってもその n型 コンタクト層のキヤリァ濃度を大きくして伝導型を比較的容易に制御することが できる。 また、 コンタクト層と電極との間に C d S e/Z nT e超格子層または Z n C d S e T eの組成勾配層を形成するようにしているので、 パンドギャップ 差により抵抗が増大するのを抑えることができる。 さらに、 C d S e/Z nT e 超格子層または Z n C d S e T eの組成勾配層を構成する C d S eと Z nT eの 格子定数は比較的近いので半導体結晶の結晶性に悪影響を与える可能性は低く、 高品質の半導体結晶を得ることができる。
したがって、 このような半導体結晶を基体とする半導体素子は、 コンタク ト層 と電極との接触がォーミック接触となるので半導体素子の低電圧化を図ることが できるとともに、 半導体結晶の品質が優れているので例えば光電変換機能素子に おいては優れた発光特性を得ることができるという効果を奏する。 産業上の利用可能性
本発明は、 I I一 V I族系化合物半導体結晶およびそれを基体とした光電変換 機能素子に限定されるものでなく、 半導体結晶に電極を低抵抗で接触させるォー ミック接触を必要とする半導体素子に広く利用できる。

Claims

請求の範囲
1. Z nT e系化合物半導体層の上に、 n型 C d S eと n型 Z n T eとが積層さ れてなる超格子層を含む n型コンタクト層を有することを特徴とする I I—V I 族化合物半導体結晶。
2. Z n T e系化合物半導体層の上に、 Z n、 C d、 S e、 T eの組成を徐々に 変えた n型 Z n C d S e T eの組成勾配層を含む n型コンタクト層を有すること を特徴とする I I一 V I族化合物半導体結晶。
3. C d S e系化合物半導体層の上に、 p型 C d S eと p型 Z n T eとが積層さ れてなる超格子層を含む P型コンタクト層を有することを特徴とする I I—V I 族化合物半導体結晶。
4. C d S e系化合物半導体層の上に、 Z n、 C d、 S e、 T eの組成を徐々に 変えた ρ型 Z n C d S e T eの組成勾配層を含む p型コンタクト層を有すること を特徴とする I I一 V I族化合物半導体結晶。
5. p n接合を有する Z nT e系化合物半導体結晶の表面及び裏面にそれぞれ電 極を設けてなる光電変換機能素子において、
n型半導体層と n型電極との間に n型コンタクト層を有するとともに、 前記 n型コンタクト層の少なくとも一部は n型 C d S eと n型 Z nT eとが積 層されてなる超格子層または Z n C d S e T eの組成勾配層で構成されているこ とを特徴とする光電変換機能素子。
6. p n接合を少なくとも有する C d S e系化合物半導体結晶の表面及び裏面に それぞれ電極を設けてなる光電変換機能素子において、
P型半導体層と P型電極との間に P型コンタクト層を有するとともに、 前記 p型コンタクト層の少なくとも一部は ρ型 C d S eと p型 Z nT eとが積 層されてなる超格子層または Z n C d S e T eの組成勾配層で構成されている とを特徴とする光電変換機能素子。
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