TW315377B - - Google Patents

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315377 A7 B7 五、發明説明（I ) 本發明涤有關分支聚i旨，其具有對粒子形成時的凝鏐形 成作用之改良抗性因而產生具有良好透明性的物件：如本 -發明所用者，”聚酯"一詞意肷包括共聚詣及均聚酯：本 發明特別可用於具有多官能酸，酐或醇分支之聚對笨二甲 -酸乙烯酯（P E T )。 如技藝中·所熟知者，將分支劑加到聚酷上會增高其熔融 強度。不過、到目前為止、市面上成功的分支聚酯仍然非 常少。分支聚酯的一項缺陷為在押出成膜的應用中具有形 成凝膠的傾向。這種凝膠為局部化的較高分子最區，會使 膜產生不平均，透明性不良的表觀。一種常用的解決之道 為在押出機上装備具有高剪切或高混合能力的螺桿：如此 會迫使使用者在其既有機器上裝置新的螺桿因而给终端使 用者添加額外的費用。這棰凝膠問題可K經由在聚酯固態 聚合過程的排放氣體（如、氮、氦、氬等或其包括空氣的 混合物等）中導入控制量的溼氣（如水、醇或二醇及一般而 言，任何具有一或多個羥基的有機化合物等之蒸氣）即可 解決，且普通押出螺桿即可得到具有高透明性的薄膜。 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 高分子量聚酯通常是用熔融相聚縮合方法接著固態聚合 方法所製備成。當該聚酯有分支時，分支鏈常會使鏈交纏 傾向增向。高交纏區可視為一種局部化的網路，其在模造 成物件時即在巨觀規模上觀察到凝膠中心。 於熔融相聚合中，聚合物鐽具有足夠的移動性因而減少 交纒所促成的局部化網路。相反地，於固態聚合過程中， 有部份的聚合物键就已交通到结晶區内。因而，該等键 83. 3. 10,000 (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X297公釐）

五、發明説明（D A7 B7 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 具有有限的移動性。如此，隨著聚合和交聯的進展，會形 成”節”和”糾结”如此，會使交绳程度增高而導致局部化 聚合物網路之形成。這種交通本身顯現成在模造成物件常 觀察到的凝膠·固態聚合分子量與熔融相聚合分子量之間 的差異愈大，形成凝膠的傾向即愈大： 固態聚·合中形成的局部化聚合物網路所含部份聚合物鍵 會因為該等漣缺乏運動性而窀於過份的應要之下。沿著聚 合物鏈的最高應要點最易於受到化學作用。若固態聚合期 間的排放氣體中含有某些分子時*則處於最大應變下的键 會愈快斷開，因而對於該等網路產生”鬆弛”效應致使'交澳 減少。其结果為減少凝膠數目。 據本案申請人所知沒有任何先前揭示提及將具有反應性 ϋ Η基的化合物蒸氣加到排放氣内Μ產生會減少凝膠的高分 子最分支聚酯而導致高'透明性物件。事實上，大部份的文 獻都建議要將溼氣保持到最低Κ防止減損固態聚合速率。 有少數專利提及使用水/醇於固態聚合中_，但是，如下文 所解說者~這些專利都與本發明無關。例如已知有用超臨 界二氧化碳和水在高壓下處理聚（對苯二甲酸乙烯酯）聚合 物Μ減少乙醛者。不過*其中要同時用到二氧化碳和高壓 且不是在固態聚合條件之下。瑞士專利申請第6 5 5 , 9 3 8號 揭示一種兩階段的方法：（1)用醇或醇/水處理聚詣到醛含 量低於3 5 ρ p in Μ下為止，然後（2 :)在2 0 0 - 2 4 5 :C 進行後縮合 。其中需要在第一階段測量乙醛，所K從本發明應用於聚 合物不需要中途測量乙薛的事實來看，與本發明不相關：ι (請先閔讀背面之注意事項再填寫本頁) 訂 -線 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X297公釐） 83. 3. 10,000 等Λ * > 3 ί 5 3 8 3 1 0 0 0 4 7號專利由請案 中文說明書再修正頁（8 4年9冉7) B7 五、發明説明（ 日太專利第59 219328號揭示一搏方法，包括使用至少0.2 重量％的溼氣含量進行溼氣調理Μ減少乙醛。其所揭示的 水含鼉遠高於本發明所要求者，所W彼此不相關。日本專 利第5 5 0 1 3 7 1 5號揭示在固態聚合之前或之後將聚酯浸到溶 劑内Μ萃取該聚酷。歐洲專利申請第389，948號揭示將具 有固有鈷度至少0.50分升/克及密度為1.38克/立方厘米 或更高的PET與水接觸Μ減少楔造時所形成的寡聚物和乙 醛之含最。 太發明包括將前體聚_粒子與水或具有一或多個羥基的 有機化合物之蒸氣接觸*較佳者為在聚酯的固態聚合之中 或之後，包括结晶期間進入排放氣體之中。 根撺*發明，提出一樺用Κ製造具有改良凝膠形成抗性 的分支聚酯之方法，包括a )製造前體聚酯，b >將前體聚酯 形成粒子* c )將該粒子在固態中續予聚合，及d )於約1 40 到低於該聚酯熔點約2 υ 之溫度下將該粒子與水或具有至 少一個0 Η基的有機化合物之蒸氣接觸一段約0 . 1到約1 0 0小 時之時間。 根搏太發明一較佳實施例，於包括先形成前體聚酯，_ 後將該前體聚酯形成粒子及在固態中續予聚合等之製造分 支聚酯的方法中，提出一榑改良*包括將該粒子於約1 40 到低於該聚酯熔點約2 的溫度下與具有大於2 X 1 0 _ 2米/ 秒的流速之惰性氣體接觸約1到约1 0 0小時之時間*該惰性 氣體含有約3 0 0到約7 0 0 0份每百萬份·體積的水蒸氣或具有 至少一個0 Η基的有機化合物之蒸氣。

Ll外，根撺太發明，提出一《製造具有改良透明性及減 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X297公釐） --------i— (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 訂 線 經濟部中央螵準局員工消費合作杜印裝 83. 3. 10,000 315^yy31 〇0047號專利申請案 中文說明書修王百（8 4年9月）A7 B7 五、發明説明（） 經濟部中央櫺進局員工消費合作枉印裝 少凝膠含最的聚酯粒子之方法，包拮 a ) 用至少一種具有3到22個碳原子的二元羧酸或對應的 酯，如二甲酷，至少一種具有2到1 8個碳原子的二醇 ，和至少一種多官能基分支劑，K熔融相聚合製造一 種固有黏度約0 . 3到約1 . 0分升/克的聚酯* b ) 用該聚酯形成K重量表出的徑為約〇 . 〇 〇 2克/粒到約 0 . 2克/粒之粒子， c ) 將該粒子於約1 40到低於該聚酯熔點約2 C的溫度下與 水蒸氣或具有至少一個〇 Η基的有機化合物蒸氣接觸一 般約0 . 1到約1 0 0小時之時間， d) 加熱該粒子K形成熔融體，及 e ) 將該熔融體模造成粒子。 較佳者本文所述蒸氣係混合到或注射到固態方法慣用的 惰性氣體内。不過，也可K將該聚酯粒子與該蒸氣單獨接 阉。若該蒸氣為纯者或為K高濃度使用時，則接觸時間可 W在上述範圍之内的短時間。不過，若該蒸氣係K低濃度 使用時，則接觸時間為上述範圍内的長時間。因此，所需 接觸時間與蒸氣的濃度或純度成反比。因為將蒸氣與傳統 固態方法所用惰性氣體相混合所具之明顯優點，所K本發 明大部份將提出者為蒸氣與惰性氣體混合之方法。如此， 戟不需要另外給予處理步驟。 ’ 蒸氣的導入點可為連_固態聚合程序上的任何點。亦即 ，該導入點可為反應器的底部，接近反應器頂部之處或在 連绿[方法中介於上述兩處之間的圧何點。甚至於可在固態 -6 - (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) .裝. 訂 级 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X 297公釐） 83. 3. 10,000 A7 B7五、發明説明（） 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 聚合结束時在固態聚合程序末端的反應器内用蒸氣窀理丸 粒。也可κ在批式方法的反應過程中之任何處導入：亦即 ，可在批式方法的起始時，將结束時或兩者之間的任何時 加入蒸氣。 該蒸氣可用連湞流或脈流形式加入。該蒸氣也可以在多 處同時地•，連續或脈衝方式導入程序内。於後述情況中， 於不同處的脈流可K同步或猫開式者。 通常，在聚醋連續固態化中，係將前體在強制運動下， 於1 0 (TC到2 6 (TC的溫度及通到連湞固定床反應器内的惰性 氣體，空氣，或惰,性氣體/空氣混合物等氣團下進行Ί吉晶 ，再於該反應器内與鈍性氣流接觸之情況下進行連键聚縮 合反應。 該前體聚酯通常具有約0 . 3到約1 . 0，最常者為約0 , 5到 約0 . 8分升/克的固有黏度。該前體聚_典型者是經由用一 或多種二元羧酸或其二烷基詣（如，對苯二甲酸二甲酯）與 一或多種二醇和少量的分支劑等Μ傳統熟知的g旨化或轉i旨 化技術τ接著縮合成低分子量而製成者。 雖然本說明大部份ί糸有關聚對苯二甲酸乙烯酯之製備， Κ其所具商業重要性之故，不過，本發明方法也適用於類 似的均聚物和共聚物之處理。擧洌而言，如對苯二甲酸、 異茏二甲酸、氯對苯二甲酸、硝基對笼二甲酸或氫化對苯 二甲酸與一或多種二醇，如、乙二醇、丙二醇、2,2 -二甲 基丙二醇-1 , 3 , 1 , 4 - 丁二醇和1 , 4 -環己垸二甲醇等的可结 晶性均聚酯和共聚§旨，Μ及可用一或多種這呰二醇和多種 坤水 訂 —各 (請先閣讀背面之注意事項再填寫本頁) 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) Α4規格（210X29*7公釐） 83. 3. 10,000 315377 A7 B7 五、發明説明（） 包拮（1 )經取代和未取代對苯二甲酸，如上文述及者 > 和 (2 ) —或多種如己二酸，癸二酸或2 , 6 -萘二羧酸等的酸類 所衍生出之共聚物等。例如，可用對苯二甲酸和乙二醇與 1 , 4 -環己烷二甲醇之混合物，或用乙二醇，二乙二醇與主 要部份為對苯二甲酸和少部份異苯二甲酸的混合物等所製 成之適當1共聚酯。根據本發明所製成的聚酯不侷限於用這 些二醇和酸所直接製成者，其他製備方法通常也適用，如 對苯二甲酸與環氧烷類，如環氧乙烷之酯化，或對笼二甲 酸二甲酯與乙二醇之轉酯化等。 二元羧酸，二醇和分支劑等都是Μ熟知的方式進行> 反應 而形成該聚酯前體。任何熟知的傳统觸媒，例如，但不限 於，Μ η , T i , Z n , G e , S b，C 〇和Ρ等都可Κ用於本發明中 K形成聚酯。例如，美國專利第4 , 0 1 0 , 1 4 5和3，9 (5 2 , 1 8 9號 中所提及者。前體粒子係經由用該前體聚合物K熟知方式 形成固體粒子，如九粒等而製成。 經濟部中央標準局員工消費合作社印裝 傳統分支劑，例如多官能酸，酐或醇（通常為三官能或 四官能卞等可用於單體反應混合物中。典型用最為約 0 . 0 0 1到約0 . 5莫耳％ 。其例子包括苯三甲酸-[1 , 2 , 4 ]，苯 三甲酸酐，季戊四醇，和苯四甲酸- [1,2,4,5]二酐等。 聚酯前體粒子通常是在固態聚合之前，在約1 0 0° - 2 6 (TC 溫度的強制移動下结晶。 一般而言，根據本發明進行的固態處理粒子可以採甩規 則或不規則形状的粒子。該粒子可為多種形狀和尺寸，洌 如球形 > 立方形，不規則形*如美國專利第5 , 1 4 5，7 4 2號 _ 8 - 83. 3.10,000 (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X297公釐） 315377 Α7 Β7 五、發明説明（） 屮所述者（該專利併於本文作為參考），圓柱形，或如美國 專利第4 , 0 6 4 , 1 1 2號中所述者等。”粒子”也包括慨括地扁 平形狀者。 固態聚合為一揷技藝中熟知的方法。參看，例如，美國 專利第4 , 0 6 4 , 1 1 2號，其併於本文作為參考。一般而言， 在製造模造级丸粒時，可用批式或連續式方法。基於明顯 埋由，K連壤式方法較適用於商業操作。 固態反應通常是將聚酯粒子置於約1 4(Γ到低於聚II熔 點約；TC，較佳者約1 8 0 - 1 Ο Τ'的溫度下而完成者：固態 反應時間可根據得,到所需固有黏度的溫度而有廣範圍'的變 異（約1到1 0 0小時），不過對於較高溫度*通常用約5到約 40小時即足Κ得到所需固有黏度或分子量。於固態反應期間 ，一般作法是將一鈍性氣流流過粒子Μ幫助聚酯九粒的溫 度控制並帶走反應氣體，如乙二醇和乙醛等。氮氣Κ其對 程序的整體經濟之貢獻而成為一般較適用的惰性氣體。較 佳者，該惰性氣體要循環使用Κ收經濟效益。 經濟部中央標準局員工消費合作社印裝 可Κ採用的其他氣體包括氦、氬、氫及其混合物等。有 些固態聚合方法使用空氣或其與惰性氣體的混合物作為惰 性氣體，特別是在结晶過程中。 本發明所用”將惰性氣體流經粒子”或類似的文句之意為 將含有惰性氣體的氣圍，其中可含有水或本發明提及的有 機化合物，在水或有機化合物為蒸氣狀態的溫度下，環繞 粒子流通約1到約1 0 0小時，較佳者約5 - 2 0小時之時間：較 佳者，其中係將空氣或有機化合物注射到固態反應所用惰 -9- 83.3. 10,000 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 本紙張尺度適用中國國家梂準（CNS ) Α4規格（210X297公釐） 315377 A7 B7五、發明説明（） 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 性氣體内而完成該步驟。 根據本發明，ί糸將水或具有反應性Ο Η基的有機化合物之 蒸氣注射到惰性氣體内。雖然這一步驟可在固態反應之中 或之後進行，不過，較佳者是在固態反應中將蒸氣注射到 惰性氣體内。所用蒸氣可為蒸氣形式與惰性氣體ft合或為 與惰性氣髒接觸即迅速汽化的液體形式。惰性氣體與聚詣 粒必須皆處於足夠高的溫度以使該蒸氣在整個固態反應程 序中都保持為蒸氣狀態。 在傳统固態反應方法中，所用蒸氣量為3 0 0到7，0 0 0份毎 百萬份（p p m )惰性氣體體積。較佳者為採用約5 0 0到約' 2 , 0 0 0 p p Hi 。Μ個別步驟使用時，可K使用未稀釋的蒸氣 或用惰件氣體稀釋到至少3 Ο Ο ρ ρ in 7¾氣含最的蒸氣：如前 文提及者，該惰性氣體可含有一些空氣。 -L 水為較適用的化合物。可Μ使用的其他有機化合物包祜 甲.醇、乙醇、丙醇和乙二醇。在實用上，該有機化合物為 不具有4個Μ.上的羥基者。 於流‘链九粒之前*要將蒸氣充分地與惕性氣體混合。此 步驟可Κ羿由安置在正好位於進入固態反應容器之前的惰 性氣體導管内之傳.统注射器來完成。可用於本發明的典型 混合設餚或方法皆為技藝中所熟知者。例如，可以僅經由 將蒸氣從導管給到鈍性氣流内而完成該渴合。 惰性氣體的流速較佳者為大於2 X 1 (Τ 2米/秒，更佳者為 大於約8 X 1 0 _ 2米/秒。 本發明所用丸粒可用慣用程序予Κ模造成。將丸粒熔化 -1 0 - (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) Α4規格（210X297公釐） 83. 3. 10,000 經濟部中央樣準局員工消費合作杜印製

五、發明説明（ 第831000 47號專利申請案 中文說明書修正頁（8 4年9月）A7 B7 和形成模造粒子可Μ用技藝中已知的設備和程序來完成， 例如’用柙出吹模機，拉伸吹模機，注模機，或鐃膜設備 等（參看，例如’美國專利第5, 149,48 5號*其併於本文作 為參考）。 如本發明所用者，SCFΗ意為標準立方呎每小時，而 SCFM意為標準立方呎每分。 下面的實施例係用Κ對本發明予以更佳了解者。 置.施例_Λ—將.氮氣流Μ 14.0 s c f Μ檷準立方呎每小時 )的流速與另一含溼氣的氮氣流（流速為0.67 scfh)混合 後，經由混合槽加到固態聚合反懕器内。該氮氣流的露點 為-19±0.51〇。將該氮氣用熱交換器加熱到215 1〇，並將 該反應器也加熱到215 然後，將含有0.259重量X偏苯三 甲酸作為分支劑的聚（苯二甲酸乙烯酯-共-1,4-次甲基環 己烷酯96,1:3.9)(δ50克，固有黏度0.626分升/克，不規 則形吠丸粒，0.0 1 8克/九粒，1 8 0 10，6 0分鐘）加到該固態 反應器內。該樣品即於此固態聚合4.203小時。所得產物 的固有黏度為0.850分升/克。該產物於Kill ion押出機上 用Γ-时螺—擇和出得到無凝膠的高透明薄膜。 將聚酯前體（固有黏度=0.626〉連壤地給人連 _反應器的頂部並從其底部取出，其方式為使該九粒形成 緩.慢流動的床，使丸粒的滯留時間為1 6小時。該反應器的 尺寸為高12呎，直徑2呎。進入頂部的丸粒溫度為210C而 取出丸粒的溫度為220¾。將氮氣纆由環繞的供應環從接 近®部處給入反應器内而從其頂部經由一導管排出。該氮 11 - 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) μ規格~( 210X297公釐） --------二衣------1T------.^. (請先聞讀背面之注意事項再填寫本頁) 83. 3. 10,000 5 3 7¾ 8 3 } 〇 〇 〇 4 7號專利申請案 中文說明書修正頁（8 4年9月）A7 B7 五、發明説明（） 經濟部中夬標隼局員工消费合作社印裝 氣 係 Η 慣 用 方式 循 環使 用 0 進入反 應器的氮 氣 溫度為2 2 0 而 離 開 反 應器 的 氮氣 溫 度 為2 1 4它。其流遝為2 3 s c f m 丨0 於 氮 氣 流 進 人供 應 管之 前 > 將溫度 為 160D 的 水蒸氣注 射 到 其 内 ， 注 入量 為 使得 水 蒸 氣濃度 Μ氮氣重 量 計為 1300 'Ρ Ρ m 〇 從反 懕 器取 出 的 丸粒具 有固有黏 度 :0 . 9 8 分 升 /克趫後將這些丸粒Μ慣用的柙出劑押出成1 0密爾的薄膜 » 其 於 巨 視 檢察 之 下為 寅 質 地無凝 膠。 實 例 3- -重複進行實施例2 。反.應 器尺寸， 氮 氣滾速， 滯 as 田 時 間 和 水蒸 氣 濃度 等 皆 依下面 的表中所 列 而變更> 各 例 中 ， 固 態 反懕 過 的聚 合 物 所具固 有黏度值 約 為0.98分 升 /克< >皆可製成目視檢查簧質地無凝膠之薄膜( 反應 器 尺时 高 度 X 滯留時間 9 水蒸氣* 育摔 呎 N2 流 涑 小時 D D ffl 茛 施 例 3 12 X 2 23 s c f m 10.4 300 簧 施 例 4 12 X 2 23 S C f ffl 19.8 2500 實 陁 例 5 11 X 1 4 s c f π» 17.7 1800 如 本 發 明 所用 者 ’固 有 黏 度是在 2 5°C，用 0 . 50克聚合 體 /10 0 毫 孙 由 60重 量 Ϊ；酚和40重量％四 氛乙烷所 組 成的溶劑 進 行 潮 量 所 得 者。 除 非 另 外 載明 > 否則 所 有 份數， 0分比， 比 例等皆Μ 重 量 計 〇 顯 然 地 > 從上 面 的銳 明 部 份可κ 對本發明 進 行眾多修 改 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) -12 - 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X 297公釐） 83. 3. 10,000 A7 Β7 五、發明説明（） 和變更。所Μ，要了解者，在後附申請專利範圍之内，本 發明即可不限於上面所特定說明者而簧施之。 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 裝. -線 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 -13- 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) Α4規格（210Χ297公釐） 83. 3. 10,000

Claims (1)

1. 315 3f7100047號專利申請案 gg. A8 B8 裝圍修正本（86年7月） C8 D8 1 . 一種製造具有改良抗凝膠形成性之分支聚酷之方法，包 括a)于分支劑存在下製造一先質聚酯，其中該先質聚酷 具有至少60莫耳％對酞酸及至少60莫耳％乙二醇的重覆 星元，並具有0.3至1.0分升/克的固有黏度，b)將先質 聚酯轉變成粒子，c)於固態中進一步聚合該粒子，及 d)讓該粒子於140T!到低於該聚酯熔點2t：之溫度下，與 流速大於每秒2 釆之惰性氣體接觸，K體稹計， 該惰性氣體每百萬份中含300至2500份之水蒸氣。 2. 根搏申請專利範圍第1項之方法，其中改良菀包括於固 態聚合該粒子之同時，將該粒子與惰性氣體接觸。 3. 根據申請專利範圍第1項之方法，其中改良處包括先固 態聚合該粒子，然後將該粒子與該惰性氣體接觸。 4. 根撺申請專利範圍第1項之方法*其中該聚酯粒子係置 於140P到低於聚酯熔點2P的溫度下歷時丄到1〇〇小時， K達到0.6至1·6分升/克之固有黏度。 5. 根撺申請專利範圍第1項之方法，其中該惰性氣體係選 自氮、氦、氬、氫、空氣或其混合物。 6. 根據申請專利範圍第1項之方法，其中該情性氣體以體 積計每百萬份中含500-2000份之水蒸氣。 7 ·根搏申請專利範圍第1項之方法，其中該蒸氣為水蒸氣 〇 8. 根據申請專利範圍第1項之方法，其中該粒子係置於 1 8 0 t到低於該聚酯熔點1 〇 之溫度下。 9. 根據申請專利範圍第1項之方法，其中該情性氣體的流 本纸張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X297公釐） I I I I I 裝 I I I 訂— —旅 (請先閲請背面之注意事項再填寫本頁) 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 A83^5377 I六、申請專利範圍 速為至少12xl〇-2米/秒。 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 有 具 質 先 該 中 其 法 方 之 項 11 第 圍 範 MU 禾 專 請 申 0 ο 根到 度 黏 有 固 之 内 圍 範 克 / 升 分 有 含 子 粒 酯 聚 該 中 其 法 方 之 項 1X 第 圍 範 利 專。 請渣 申殘 據媒 根觸 .1 係 氣 蒸 水 該 中 其 法 方 之 項 1 0 第加 圍施 範式 利形 專流 請脈 申或 據流 根绩 處 多 於 係 氣 蒸 該 中 其 法 方 之 項 ii 第 圍 範 利 專。 請入 申加 據置 根泣 自酸 選二 係酸 劑甲 支四 分茏 該及 中醇 其四 ，戊 法異 方， 之軒 項酸 1 甲 第三 圍苯 範偏 利， 專酸 請甲 申三 搏苯 根偏 軒 2 本纸張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X297公釐） (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) .裝· -5