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TW201946779A - 層合玻璃用中間膜及層合玻璃 - Google Patents

層合玻璃用中間膜及層合玻璃 Download PDF

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TW201946779A
TW201946779A TW108111664A TW108111664A TW201946779A TW 201946779 A TW201946779 A TW 201946779A TW 108111664 A TW108111664 A TW 108111664A TW 108111664 A TW108111664 A TW 108111664A TW 201946779 A TW201946779 A TW 201946779A
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TW
Taiwan
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layer
laminated glass
interlayer film
less
weight
Prior art date
Application number
TW108111664A
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English (en)
Inventor
坂本悠
Original Assignee
日商積水化學工業股份有限公司
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
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Publication date
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Abstract

本發明提供一種可提高層合玻璃之剛性且可將高溫環境下之霧度值抑制為較低之層合玻璃用中間膜。 本發明之層合玻璃用中間膜係具有1層或2層以上之構造之層合玻璃用中間膜，上述中間膜具備包含熱塑性樹脂及發煙二氧化矽粒子之第1層，上述發煙二氧化矽粒子包含疏水性發煙二氧化矽粒子，於上述第1層中，相對於上述熱塑性樹脂100重量份，上述第1層中之上述發煙二氧化矽粒子之含量為4重量份以上且60重量份以下。

Description

層合玻璃用中間膜及層合玻璃
本發明係關於一種用於獲得層合玻璃之層合玻璃用中間膜。又，本發明係關於一種使用上述層合玻璃用中間膜之層合玻璃。
層合玻璃一般即便受到外部衝擊而破損，玻璃碎片之飛散量亦較少而安全性優異。因此，上述層合玻璃廣泛用於汽車、軌道車輛、航空器、船舶及建築物等。上述層合玻璃係藉由於一對玻璃板之間夾入層合玻璃用中間膜而製造。
作為上述層合玻璃用中間膜，存在具有1層構造之單層中間膜與具有2層以上之構造之多層中間膜。
又，為了提高層合玻璃之剛性，有時於上述中間膜中調配二氧化矽粒子。
於下述專利文獻1中揭示有包含熱塑性聚合物及發煙二氧化矽且上述發煙二氧化矽經烷基化之中間膜。該中間膜係用以於多層軋光中使用。於專利文獻1之實施例中，上述發煙二氧化矽係以2.0重量%以下(相對於熱塑性聚合物100重量份之發煙二氧化矽之含量為3.5重量份以下)之相對較少之含量使用。
於下述專利文獻2中揭示有具備包含熱塑性樹脂之第1層及包含熱塑性樹脂之第2層且上述第2層配置於上述第1層之第1表面側之層合玻璃用中間膜。於該層合玻璃用中間膜中，上述第1層包含二氧化矽粒子，上述第1層之玻璃轉移溫度低於上述第2層之玻璃轉移溫度，上述第1層之200℃下之tanδ為0.8以上。於專利文獻2中，關於選擇使用疏水性發煙二氧化矽粒子作為二氧化矽粒子，未作任何記載。於專利文獻2之實施例中僅使用親水性發煙二氧化矽等。 [先前技術文獻] [專利文獻]
[專利文獻1]WO2007/143746A1 [專利文獻2]WO2016/039473A1
[發明所欲解決之問題]
使用專利文獻1所記載之中間膜之層合玻璃雖可某種程度地提高剛性，但並不充分，而要求進一步提高剛性。
使用專利文獻2所記載之中間膜之層合玻璃可一定程度地提高剛性。然而，使用專利文獻2所記載之中間膜之層合玻璃有時會高溫環境下之霧度值增高。
調配有二氧化矽粒子之先前之中間膜雖然可將室溫環境下之霧度值抑制為較低，但難以將高溫環境下之霧度值抑制為較低。
調配有二氧化矽粒子之先前之中間膜難以提高層合玻璃之剛性，且難以將高溫環境下之霧度值抑制為較低。
本發明之目的在於提供一種可提高層合玻璃之剛性且可將高溫環境下之霧度值抑制為較低之層合玻璃用中間膜。又，本發明之目的在於提供一種使用上述層合玻璃用中間膜之層合玻璃。 [解決問題之技術手段]
根據本發明之較寬之態樣，提供一種層合玻璃用中間膜(以下，有時記載為中間膜)，其係具有1層或2層以上之構造之層合玻璃用中間膜，上述中間膜具備包含熱塑性樹脂及發煙二氧化矽粒子之第1層，上述發煙二氧化矽粒子包含疏水性發煙二氧化矽粒子，相對於上述第1層中之上述熱塑性樹脂100重量份，上述第1層中之上述發煙二氧化矽粒子之含量為4重量份以上且60重量份以下。
於本發明之中間膜之某一特定態樣中，上述疏水性發煙二氧化矽粒子係經矽烷偶合劑表面處理而成之疏水性發煙二氧化矽粒子。
於本發明之中間膜之某一特定態樣中，上述矽烷偶合劑係具有於1個矽原子上鍵結有3個烷基之結構之矽烷偶合劑。
於本發明之中間膜之某一特定態樣中，上述矽烷偶合劑係具有三甲基矽烷基之矽烷偶合劑。
於本發明之中間膜之某一特定態樣中，上述第1層包含塑化劑。
於本發明之中間膜之某一特定態樣中，上述第1層於200℃下之tanδ為0.8以上。
於本發明之中間膜之某一特定態樣中，上述第1層於80℃下之霧度值為3%以下。
於本發明之中間膜之某一特定態樣中，上述中間膜具備第2層，且於上述第1層之第1表面積層有上述第2層。
於本發明之中間膜之某一特定態樣中，上述第2層包含熱塑性樹脂。
於本發明之中間膜之某一特定態樣中，上述第2層包含塑化劑。
於本發明之中間膜之某一特定態樣中，上述中間膜具備第3層，且於上述第1層之與上述第1表面相反之第2表面積層有上述第3層。
於本發明之中間膜之某一特定態樣中，上述第3層包含熱塑性樹脂。
於本發明之中間膜之某一特定態樣中，上述第3層包含塑化劑。
於本發明之中間膜之某一特定態樣中，相對於上述第1層中之上述熱塑性樹脂100重量份，上述第1層中之上述發煙二氧化矽粒子之含量為10重量份以上且60重量份以下。
本發明之較寬之態樣提供一種層合玻璃，其具備第1層合玻璃構件、第2層合玻璃構件、及上述層合玻璃用中間膜，且於上述第1層合玻璃構件與上述第2層合玻璃構件之間配置有上述層合玻璃用中間膜。 [發明之效果]
本發明之層合玻璃用中間膜係具有1層或2層以上之構造之層合玻璃用中間膜。於本發明之層合玻璃用中間膜中，上述中間膜具備包含熱塑性樹脂及發煙二氧化矽粒子之第1層，上述發煙二氧化矽粒子包含疏水性發煙二氧化矽粒子，相對於上述第1層中之上述熱塑性樹脂100重量份，上述第1層中之上述發煙二氧化矽粒子之含量為4重量份以上且60重量份以下。本發明之層合玻璃用中間膜由於具備上述構成，故而可提高層合玻璃之剛性，且可將高溫環境下之霧度值抑制為較低。
以下，對本發明進行詳細說明。
本發明之層合玻璃用中間膜(於本說明書中，有時記載為「中間膜」)具有1層構造或2層以上之構造。本發明之中間膜具備包含熱塑性樹脂及發煙二氧化矽粒子之第1層。於本發明之中間膜中，上述發煙二氧化矽粒子包含疏水性發煙二氧化矽粒子。於本發明之中間膜中，相對於上述第1層中之上述熱塑性樹脂100重量份，上述第1層中之上述發煙二氧化矽粒子之含量為4重量份以上且60重量份以下。於上述第1層包含疏水性發煙二氧化矽粒子以外之發煙二氧化矽粒子之情形時，上述第1層中之上述發煙二氧化矽粒子之含量包含疏水性發煙二氧化矽粒子以外之發煙二氧化矽粒子之含量。
本發明之中間膜由於具備上述構成，故而可提高層合玻璃之剛性，且可將高溫環境下之霧度值抑制為較低。
調配有二氧化矽粒子之先前之中間膜有時高溫環境下(例如60℃以上)之霧度值會增高。調配有二氧化矽粒子之先前之中間膜雖可將室溫環境下(例如10℃~30℃)之霧度值抑制為較低，但不易將高溫環境下之霧度值抑制為較低。又，於在高溫環境下二氧化矽粒子之含量相對較多之情形或平均粒徑較大之情形時，容易產生樹脂部分與二氧化矽粒子部分之折射率差，故而不易將霧度值抑制為較低。
本發明之中間膜使用特定之發煙二氧化矽粒子作為二氧化矽粒子，因此可分別將室溫環境下及高溫環境下之霧度值抑制為較低。因此，本發明之中間膜及本發明之層合玻璃可於相對廣泛之溫度區域中提高中間膜及層合玻璃之透明性。
本發明之中間膜可提高中間膜及層合玻璃之等效剛性及彎曲剛性等剛性。
又，本發明之中間膜可提高層合玻璃之隔音性。
本發明之中間膜具有1層構造或2層以上之構造。本發明之中間膜可具有1層構造，亦可具有2層以上之構造。本發明之中間膜可具有2層構造，亦可具有3層構造，亦可具有3層以上之構造。本發明之中間膜可為單層中間膜，亦可為多層中間膜。
上述中間膜可僅具備第1層，亦可除第1層以外亦具備第2層。上述中間膜較佳為進而具備第2層。於上述中間膜具備上述第2層之情形時，於上述第1層之第1表面側配置有上述第2層。
上述中間膜亦可除第1層及第2層以外亦具備第3層。上述中間膜較佳為進而具備第3層。於上述中間膜具備上述第2層及上述第3層之情形時，於上述第1層之與上述第1表面相反之第2表面側配置有上述第3層。
上述第2層之與上述第1層側相反之表面較佳為供積層層合玻璃構件或玻璃板之表面。積層於上述第2層之玻璃板之厚度較佳為3 mm以下。上述第1層之與第1表面(上述第2層側之表面)相反之第2表面亦可為供積層層合玻璃構件或玻璃板之表面。積層於上述第1層之玻璃板之厚度較佳為3 mm以下。上述第3層之與上述第1層側相反之表面較佳為供積層層合玻璃構件或玻璃板之表面。積層於上述第3層之玻璃板之厚度較佳為3 mm以下。
上述中間膜係配置於第1玻璃板與第2玻璃板之間，而可較佳地用於獲得層合玻璃。因中間膜而可充分地提高等效剛性及彎曲剛性等剛性，因此上述中間膜藉由使用厚度為3 mm以下之第1玻璃板，並配置於該第1玻璃板與第2玻璃板之間，而可較佳地用於獲得層合玻璃。因中間膜而可充分地提高等效剛性及彎曲剛性等剛性，因此上述中間膜藉由使用厚度為3 mm以下之第1玻璃板與厚度為3 mm以下之第2玻璃板，並配置於上述第1玻璃板與上述第2玻璃板之間，而可更佳地用於獲得層合玻璃。上述第1玻璃板之厚度亦可為2 mm以下。上述第2玻璃板之厚度亦可為2 mm以下。上述中間膜藉由使用厚度為2 mm以下之第1玻璃板與厚度為2 mm以下之第2玻璃板，並配置於上述第1玻璃板與上述第2玻璃板之間，而可更佳地用於獲得層合玻璃。
以下，一面參照圖式，一面對本發明之具體實施形態進行說明。
圖1係模式性地以剖視圖表示本發明之第1實施形態之層合玻璃用中間膜。
圖1所示之中間膜11係具有2層以上之構造之多層中間膜。中間膜11係用於獲得層合玻璃。中間膜11係層合玻璃用中間膜。中間膜11具備第1層1、第2層2、及第3層3。於第1層1之第1表面1a配置並積層有第2層2。於第1層1之與第1表面1a相反之第2表面1b配置並積層有第3層3。第1層1為中間層。第2層2及第3層3分別為保護層，於本實施形態中為表面層。第1層1配置並夾入於第2層2與第3層3之間。因此，中間膜11具有將第2層2、第1層1及第3層3依序積層而成之多層構造(第2層2/第1層1/第3層3)。
再者，於第2層2與第1層1之間、及第1層1與第3層3之間分別配置有其他層。第2層2與第1層1、及第1層1與第3層3較佳為分別直接積層。作為其他層，可列舉包含聚對苯二甲酸乙二酯等之層。
第1層1包含熱塑性樹脂及發煙二氧化矽粒子。上述發煙二氧化矽粒子包含疏水性發煙二氧化矽粒子。因此，第1層1包含熱塑性樹脂及疏水性發煙二氧化矽粒子。第1層1亦可包含疏水性發煙二氧化矽粒子以外之二氧化矽粒子。第2層2較佳為包含熱塑性樹脂。第3層3較佳為包含熱塑性樹脂。
於圖2中模式性地以剖視圖表示本發明之第2實施形態之層合玻璃用中間膜。
圖2所示之中間膜11A係具有1層構造之單層中間膜。中間膜11A係第1層。中間膜11A用於獲得層合玻璃。中間膜11A係層合玻璃用中間膜。中間膜11A(第1層)包含熱塑性樹脂及發煙二氧化矽粒子。上述發煙二氧化矽粒子包含疏水性發煙二氧化矽粒子。因此，中間膜11A(第1層)包含熱塑性樹脂及疏水性發煙二氧化矽粒子。中間膜11A(第1層)亦可包含疏水性發煙二氧化矽粒子以外之二氧化矽粒子。
中間膜亦可具備第1層作為並非為中間膜中之中間層或中間膜中之表面層之層。中間膜較佳為具備第2層作為中間膜中之表面層。中間膜較佳為具備第3層作為中間膜中之表面層。
以下，對構成本發明之中間膜之上述第1層、上述第2層及上述第3層之詳細內容、以及上述第1層、上述第2層及上述第3層中所包含之各成分之詳細內容進行說明。
(熱塑性樹脂) 上述第1層包含熱塑性樹脂(以下，有時記載為熱塑性樹脂(1))。上述第1層較佳為包含聚乙烯醇縮醛樹脂(以下，有時記載為聚乙烯醇縮醛樹脂(1))作為熱塑性樹脂(1)。上述第2層較佳為包含熱塑性樹脂(以下，有時記載為熱塑性樹脂(2))。上述第2層較佳為包含聚乙烯醇縮醛樹脂(以下，有時記載為聚乙烯醇縮醛樹脂(2))作為熱塑性樹脂(2)。上述第3層較佳為包含熱塑性樹脂(以下，有時記載為熱塑性樹脂(3))。上述第3層較佳為包含聚乙烯醇縮醛樹脂(以下，有時記載為聚乙烯醇縮醛樹脂(3))作為熱塑性樹脂(3)。上述熱塑性樹脂(1)、上述熱塑性樹脂(2)及上述熱塑性樹脂(3)可相同，亦可不同。就隔音性進一步提高之方面而言，較佳為上述熱塑性樹脂(1)與上述熱塑性樹脂(2)及上述熱塑性樹脂(3)不同。上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)、上述聚乙烯醇縮醛樹脂(2)及上述聚乙烯醇縮醛樹脂(3)可相同，亦可不同。就隔音性進一步提高之方面而言，較佳為上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)與上述聚乙烯醇縮醛樹脂(2)及上述聚乙烯醇縮醛樹脂(3)不同。上述熱塑性樹脂(1)、上述熱塑性樹脂(2)及上述熱塑性樹脂(3)分別可僅使用1種，亦可將2種以上併用。上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)、上述聚乙烯醇縮醛樹脂(2)及上述聚乙烯醇縮醛樹脂(3)分別可僅使用1種，亦可將2種以上併用。
作為上述熱塑性樹脂，可列舉：聚乙烯醇縮醛樹脂、乙烯-乙酸乙烯酯共聚物樹脂、乙烯-丙烯酸共聚物樹脂、聚胺基甲酸酯樹脂及聚乙烯醇樹脂等。亦可使用該等以外之熱塑性樹脂。
上述聚乙烯醇縮醛樹脂例如可藉由利用醛使聚乙烯醇縮醛化而製造。上述聚乙烯醇縮醛樹脂較佳為聚乙烯醇之縮醛化物。上述聚乙烯醇例如可藉由使聚乙酸乙烯酯皂化而獲得。上述聚乙烯醇之皂化度一般為70~99.9莫耳%。
上述聚乙烯醇(PVA)之平均聚合度較佳為200以上，更佳為500以上，進一步較佳為1500以上，進而較佳為1600以上，尤佳為2600以上，最佳為2700以上，較佳為5000以下，更佳為4000以下，進而較佳為3500以下。若上述平均聚合度為上述下限以上，則層合玻璃之耐貫通性進一步提高。若上述平均聚合度為上述上限以下，則中間膜之成形變得容易。
上述聚乙烯醇之平均聚合度係藉由依據JIS K6726「聚乙烯醇試驗方法」之方法而求出。
上述聚乙烯醇縮醛樹脂中之縮醛基之碳數較佳為3~5，較佳為4或5。
作為醛，一般而言，可較佳地使用碳數為1~10之醛。作為上述碳數為1~10之醛，例如可列舉：甲醛、乙醛、丙醛、正丁醛、異丁醛、正戊醛、2-乙基丁醛、正己醛、正辛醛、正壬醛、正癸醛及苯甲醛等。上述醛較佳為甲醛、丙醛、正丁醛、異丁醛、正己醛或正戊醛。上述醛更佳為甲醛、丙醛、正丁醛、異丁醛或正戊醛。上述醛進而較佳為正丁醛或正戊醛。上述醛可僅使用1種，亦可將2種以上併用。
上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)之羥基之含有率(羥基量)較佳為17莫耳%以上，更佳為20莫耳%以上，進而較佳為22莫耳%以上，較佳為28莫耳%以下，更佳為27莫耳%以下，進而較佳為25莫耳%以下，尤佳為24莫耳%以下。若上述羥基之含有率為上述下限以上及上述上限以下，則即便減少上述第1層中之塑化劑之含量，亦可提高層合玻璃之隔音性，進一步發揮上述發煙二氧化矽粒子之添加效果，從而可進一步提高層合玻璃之剛性，且可將高溫環境下之霧度值抑制為更低。又，若上述羥基之含有率為上述上限以下，則中間膜之柔軟性提高，而中間膜之操作變得容易。尤其是若上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)之羥基之含有率為20莫耳%以上，則反應效率較高而生產性優異，又，若為28莫耳%以下，則層合玻璃之隔音性進一步提高。又，使用上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)之羥基之含有率為28莫耳%以下之中間膜之層合玻璃具有等效剛性及彎曲剛性等剛性降低之傾向，但藉由使上述第1層包含特定之發煙二氧化矽粒子，可顯著改善等效剛性及彎曲剛性等剛性。
上述聚乙烯醇縮醛樹脂(2)及上述聚乙烯醇縮醛樹脂(3)之羥基之各含有率較佳為25莫耳%以上，更佳為28莫耳%以上，更佳為30莫耳%以上，進一步較佳為31.5莫耳%以上，進而較佳為32莫耳%以上，尤佳為33莫耳%以上。上述聚乙烯醇縮醛樹脂(2)及上述聚乙烯醇縮醛樹脂(3)之羥基之各含有率較佳為38莫耳%以下，更佳為37莫耳%以下，進而較佳為36.5莫耳%以下，尤佳為36莫耳%以下。若上述羥基之含有率為上述下限以上及上限以下，則可減少上述第2層及上述第3層中之塑化劑之含量，因此中間膜之機械強度進一步提高。又，若上述羥基之含有率為上述上限以下，則中間膜之柔軟性提高，而中間膜之操作變得容易。
就進一步提高隔音性及剛性之觀點而言，上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)之羥基之含有率較佳為低於上述聚乙烯醇縮醛樹脂(2)之羥基之含有率。就進一步提高隔音性及剛性之觀點而言，上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)之羥基之含有率較佳為低於上述聚乙烯醇縮醛樹脂(3)之羥基之含有率。就更進一步提高隔音性及剛性之觀點而言，上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)之羥基之含有率與上述聚乙烯醇縮醛樹脂(2)之羥基之含有率之差之絕對值較佳為1莫耳%以上，更佳為5莫耳%以上，進而較佳為9莫耳%以上，尤佳為10莫耳%以上，最佳為12莫耳%以上。就更進一步提高隔音性及剛性之觀點而言，上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)之羥基之含有率與上述聚乙烯醇縮醛樹脂(3)之羥基之含有率之差之絕對值較佳為1莫耳%以上，更佳為5莫耳%以上，進而較佳為9莫耳%以上，尤佳為10莫耳%以上，最佳為12莫耳%以上。上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)之羥基之含有率與上述聚乙烯醇縮醛樹脂(2)之羥基之含有率之差之絕對值、及上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)之羥基之含有率與上述聚乙烯醇縮醛樹脂(3)之羥基之含有率之差之絕對值較佳為20莫耳%以下。藉由滿足此種羥基之含有率之關係，可提高隔音性，且可提高剛性。
上述聚乙烯醇縮醛樹脂之羥基之含有率係以百分率表示鍵結有羥基之伸乙基量除以主鏈之總伸乙基量所求出之莫耳分率所得之值。上述鍵結有羥基之伸乙基量例如可依據JIS K6728「聚乙烯醇縮丁醛試驗方法」進行測定。
上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)之乙醯化度(乙醯基量)較佳為0.01莫耳%以上，更佳為0.1莫耳%以上，進一步較佳為7莫耳%以上，進而較佳為9莫耳%以上，較佳為30莫耳%以下，更佳為25莫耳%以下，進而較佳為24莫耳%以下，尤佳為20莫耳%以下。若上述乙醯化度為上述下限以上，則聚乙烯醇縮醛樹脂與塑化劑之相溶性提高。若上述乙醯化度為上述上限以下，則中間膜及層合玻璃之耐濕性提高。尤其是若上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)之乙醯化度為0.1莫耳%以上且25莫耳%以下，則耐貫通性優異。
上述聚乙烯醇縮醛樹脂(2)及上述聚乙烯醇縮醛樹脂(3)之各乙醯化度較佳為0.01莫耳%以上，更佳為0.5莫耳%以上，較佳為10莫耳%以下，更佳為2莫耳%以下。若上述乙醯化度為上述下限以上，則聚乙烯醇縮醛樹脂與塑化劑之相溶性提高。若上述乙醯化度為上述上限以下，則中間膜及層合玻璃之耐濕性提高。
上述乙醯化度係以百分率表示鍵結有乙醯基之伸乙基量除以主鏈之總伸乙基量所求出之莫耳分率所得之值。上述鍵結有乙醯基之伸乙基量例如可依據JIS K6728「聚乙烯醇縮丁醛試驗方法」進行測定。
上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)之縮醛化度(於聚乙烯醇縮丁醛樹脂之情形時為丁醛化度)較佳為47莫耳%以上，更佳為60莫耳%以上，較佳為85莫耳%以下，更佳為80莫耳%以下，進而較佳為75莫耳%以下。若上述縮醛化度為上述下限以上，則聚乙烯醇縮醛樹脂與塑化劑之相溶性提高。若上述縮醛化度為上述上限以下，則製造聚乙烯醇縮醛樹脂所需之反應時間縮短。
上述聚乙烯醇縮醛樹脂(2)及上述聚乙烯醇縮醛樹脂(3)之各縮醛化度(於聚乙烯醇縮丁醛樹脂之情形時為丁醛化度)較佳為55莫耳%以上，更佳為60莫耳%以上，較佳為75莫耳%以下，更佳為71莫耳%以下。若上述縮醛化度為上述下限以上，則聚乙烯醇縮醛樹脂與塑化劑之相溶性提高。若上述縮醛化度為上述上限以下，則製造聚乙烯醇縮醛樹脂所需之反應時間縮短。
上述縮醛化度係以如下方式求出。首先，求出自主鏈之總伸乙基量減去鍵結有羥基之伸乙基量與鍵結有乙醯基之伸乙基量所得之值。將所獲得之值除以主鏈之總伸乙基量而求出莫耳分率。以百分率表示該莫耳分率所得之值為縮醛化度。
再者，上述羥基之含有率(羥基量)、縮醛化度(丁醛化度)及乙醯化度較佳為根據藉由依據JIS K6728「聚乙烯醇縮丁醛試驗方法」之方法所測得之結果而算出。但是，亦可使用基於ASTM D1396-92之測定。於聚乙烯醇縮醛樹脂為聚乙烯醇縮丁醛樹脂之情形時，上述羥基之含有率(羥基量)、上述縮醛化度(丁醛化度)及上述乙醯化度可根據藉由依據JIS K6728「聚乙烯醇縮丁醛試驗方法」之方法所測得之結果算出。
就使層合玻璃之耐貫通性進一步良好之觀點而言，上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)較佳為乙醯化度(a)未達8莫耳%且縮醛化度(a)為65莫耳%以上之聚乙烯醇縮醛樹脂(A)或乙醯化度(b)為8莫耳%以上之聚乙烯醇縮醛樹脂(B)。上述聚乙烯醇縮醛樹脂(2)及上述聚乙烯醇縮醛樹脂(3)可為上述聚乙烯醇縮醛樹脂(A)，亦可為上述聚乙烯醇縮醛樹脂(B)。上述聚乙烯醇縮醛樹脂(2)及上述聚乙烯醇縮醛樹脂(3)亦可為上述聚乙烯醇縮醛樹脂(A)及上述聚乙烯醇縮醛樹脂(B)以外之聚乙烯醇縮醛樹脂。
上述聚乙烯醇縮醛樹脂(A)之乙醯化度(a)未達8莫耳%，較佳為7.9莫耳%以下，更佳為7.8莫耳%以下，進而較佳為6.5莫耳%以下，尤佳為6莫耳%以下。上述聚乙烯醇縮醛樹脂(A)之乙醯化度(a)較佳為0.1莫耳%以上，更佳為0.5莫耳%以上，進而較佳為2莫耳%以上，尤佳為5莫耳%以上，最佳為5.5莫耳%以上。若上述乙醯化度(a)為0.1莫耳%以上且未達8莫耳%，則容易控制塑化劑之移行，而層合玻璃之隔音性進一步提高。
上述聚乙烯醇縮醛樹脂(A)之縮醛化度(a)為65莫耳%以上，較佳為66莫耳%以上，更佳為67莫耳%以上，進而較佳為67.5莫耳%以上，尤佳為75莫耳%以上，較佳為85莫耳%以下，更佳為84莫耳%以下，進而較佳為83莫耳%以下，尤佳為82莫耳%以下。若上述縮醛化度(a)為上述下限以上，則層合玻璃之隔音性進一步提高。若上述縮醛化度(a)為上述上限以下，則可縮短製造聚乙烯醇縮醛樹脂(A)所需之反應時間。
上述聚乙烯醇縮醛樹脂(A)之羥基之含有率(a)較佳為18莫耳%以上，更佳為19莫耳%以上，進而較佳為20莫耳%以上，尤佳為21莫耳%以上，最佳為23莫耳%以上。上述聚乙烯醇縮醛樹脂(A)之羥基之含有率(a)較佳為31莫耳%以下，更佳為30莫耳%以下，進而較佳為29莫耳%以下，尤佳為28莫耳%以下。若上述羥基之含有率(a)為上述下限以上，則上述第1層之接著力進一步提高。若上述羥基之含有率(a)為上述上限以下，則層合玻璃之隔音性進一步提高。
上述聚乙烯醇縮醛樹脂(B)之乙醯化度(b)為8莫耳%以上，較佳為9莫耳%以上，更佳為9.5莫耳%以上，進而較佳為10莫耳%以上，尤佳為10.5莫耳%以上，較佳為30莫耳%以下，更佳為28莫耳%以下，進而較佳為26莫耳%以下，尤佳為24莫耳%以下。若上述乙醯化度(b)為上述下限以上，則層合玻璃之隔音性進一步提高。若上述乙醯化度(b)為上述上限以下，則可縮短製造聚乙烯醇縮醛樹脂(B)所需之反應時間。
上述聚乙烯醇縮醛樹脂(B)之縮醛化度(b)較佳為50莫耳%以上，更佳為53莫耳%以上，進而較佳為55莫耳%以上，尤佳為60莫耳%以上，較佳為78莫耳%以下，更佳為75莫耳%以下，進而較佳為72莫耳%以下，尤佳為70莫耳%以下。若上述縮醛化度(b)為上述下限以上，則層合玻璃之隔音性進一步提高。若上述縮醛化度(b)為上述上限以下，則可縮短製造聚乙烯醇縮醛樹脂(B)所需之反應時間。
上述聚乙烯醇縮醛樹脂(B)之羥基之含有率(b)較佳為18莫耳%以上，更佳為19莫耳%以上，進而較佳為20莫耳%以上，尤佳為21莫耳%以上，最佳為23莫耳%以上。上述聚乙烯醇縮醛樹脂(B)之羥基之含有率(b)較佳為31莫耳%以下，更佳為30莫耳%以下，進而較佳為29莫耳%以下，尤佳為28莫耳%以下。若上述羥基之含有率(b)為上述下限以上，則上述第2層之接著力進一步提高。若上述羥基之含有率(b)為上述上限以下，則層合玻璃之隔音性進一步提高。
上述聚乙烯醇縮醛樹脂(A)及上述聚乙烯醇縮醛樹脂(B)分別較佳為聚乙烯醇縮丁醛樹脂。
(塑化劑) 上述第1層(包含單層中間膜)較佳為包含塑化劑(以下，有時記載為塑化劑(1))。上述第2層較佳為包含塑化劑(以下，有時記載為塑化劑(2))。上述第3層較佳為包含塑化劑(以下，有時記載為塑化劑(3))。藉由使用塑化劑或藉由將聚乙烯醇縮醛樹脂與塑化劑併用，包含聚乙烯醇縮醛樹脂及塑化劑之層對層合玻璃構件或其他層之接著力適度提高。上述塑化劑並無特別限定。上述塑化劑(1)、上述塑化劑(2)及上述塑化劑(3)可相同，亦可不同。上述塑化劑(1)、上述塑化劑(2)及上述塑化劑(3)分別可僅使用1種，亦可將2種以上併用。
作為上述塑化劑，可列舉一元有機酸酯及多元有機酸酯等有機酯塑化劑、以及有機磷酸塑化劑及有機亞磷酸塑化劑等有機磷酸塑化劑等。上述塑化劑較佳為有機酯塑化劑。上述塑化劑較佳為液狀塑化劑。
作為上述一元有機酸酯，可列舉藉由二醇與一元有機酸之反應而獲得之二醇酯等。作為上述二醇，可列舉：三乙二醇、四乙二醇及三丙二醇等。作為上述一元有機酸，可列舉：丁酸、異丁酸、己酸、2-乙基丁酸、庚酸、正辛酸、2-乙基己酸、正壬酸及癸酸等。
作為上述多元有機酸酯，可列舉多元有機酸與具有碳數4~8之直鏈或支鏈結構之醇之酯化合物等。作為上述多元有機酸，可列舉：己二酸、癸二酸及壬二酸等。
作為上述有機酯塑化劑，可列舉：三乙二醇二(2-乙基丙酸酯)、三乙二醇二(2-乙基丁酸酯)、三乙二醇二(2-乙基己酸酯)、三乙二醇二辛酸酯、三乙二醇二正辛酸酯、三乙二醇二正庚酸酯、四乙二醇二正庚酸酯、癸二酸二丁酯、壬二酸二辛酯、二丁基卡必醇己二酸酯、乙二醇二(2-乙基丁酸酯)、1,3-丙二醇二(2-乙基丁酸酯)、1,4-丁二醇二(2-乙基丁酸酯)、二乙二醇二(2-乙基丁酸酯)、二乙二醇二(2-乙基己酸酯)、二丙二醇二(2-乙基丁酸酯)、三乙二醇二(2-乙基戊酸酯)、四乙二醇二(2-乙基丁酸酯)、二乙二醇二辛酸酯、己二酸二己酯、己二酸二辛酯、己二酸己酯環己酯、己二酸庚酯與己二酸壬酯之混合物、己二酸二異壬酯、己二酸二異癸酯、己二酸庚酯壬酯、癸二酸二丁酯、油改性癸二酸醇酸、及磷酸酯與己二酸酯之混合物等。亦可使用該等以外之有機酯塑化劑。亦可使用上述己二酸酯以外之其他己二酸酯。
作為上述有機磷酸塑化劑，可列舉：磷酸三(丁氧基乙基)酯、磷酸異癸酯苯酯及磷酸三異丙酯等。
上述塑化劑較佳為下述式(1)所示之二酯塑化劑。
[化1]
上述式(1)中，R1及R2分別表示碳數2~10之有機基，R3表示伸乙基、伸異丙基或伸正丙基，p表示3~10之整數。上述式(1)中之R1及R2分別較佳為碳數5~10之有機基，更佳為碳數6~10之有機基。
上述塑化劑較佳為包含己二酸二(2-丁氧基乙酯)(DBEA)、三乙二醇二(2-乙基己酸酯)(3GO)、三乙二醇二(2-乙基丁酸酯)(3GH)或三乙二醇二(2-乙基丙酸酯)。上述塑化劑更佳為包含三乙二醇二(2-乙基己酸酯)(3GO)、三乙二醇二(2-乙基丁酸酯)(3GH)或三乙二醇二(2-乙基丙酸酯)。上述塑化劑進而較佳為包含三乙二醇二(2-乙基己酸酯)或三乙二醇二(2-乙基丁酸酯)。上述塑化劑尤佳為包含三乙二醇二(2-乙基己酸酯)。藉由使用該等較佳之塑化劑，而有效地發揮本發明之效果。
於上述第1層中，將相對於上述熱塑性樹脂(1)100重量份(於上述熱塑性樹脂(1)為聚乙烯醇縮醛樹脂(1)之情形時，相對於聚乙烯醇縮醛樹脂(1)100重量份)之上述塑化劑(1)之含量設為含量(1)。上述含量(1)較佳為50重量份以上，更佳為55重量份以上，進而較佳為60重量份以上，較佳為100重量份以下，更佳為90重量份以下，進而較佳為85重量份以下，尤佳為80重量份以下。若上述含量(1)為上述下限以上，則中間膜之柔軟性提高，中間膜之操作變得容易。若上述含量(1)為上述上限以下，則層合玻璃之耐貫通性進一步提高。
於上述第2層中，將相對於上述熱塑性樹脂(2)100重量份(於上述熱塑性樹脂(2)為聚乙烯醇縮醛樹脂(2)之情形時，相對於聚乙烯醇縮醛樹脂(2)100重量份)之上述塑化劑(2)之含量設為含量(2)。上述含量(2)較佳為10重量份以上，更佳為15重量份以上，進而較佳為20重量份以上，尤佳為24重量份以上，較佳為40重量份以下，更佳為35重量份以下，進而較佳為32重量份以下，尤佳為30重量份以下。若上述含量(2)為上述下限以上，則中間膜之柔軟性提高，中間膜之操作變得容易。若上述含量(2)為上述上限以下，則等效剛性及彎曲剛性等剛性進一步提高。
於上述第3層中，將相對於上述熱塑性樹脂(3)100重量份(於上述熱塑性樹脂(3)為聚乙烯醇縮醛樹脂(3)之情形時，相對於聚乙烯醇縮醛樹脂(3)100重量份)之上述塑化劑(3)之含量設為含量(3)。上述含量(3)較佳為10重量份以上，更佳為15重量份以上，進而較佳為20重量份以上，尤佳為24重量份以上，較佳為40重量份以下，更佳為35重量份以下，進而較佳為32重量份以下，尤佳為30重量份以下。若上述含量(3)為上述下限以上，則中間膜之柔軟性提高，中間膜之操作變得容易。若上述含量(3)為上述上限以下，則等效剛性及彎曲剛性等剛性進一步提高。
為了提高層合玻璃之隔音性，較佳為上述含量(1)多於上述含量(2)，較佳為上述含量(1)多於上述含量(3)。尤其是使用上述含量(1)為55重量份以上之中間膜之層合玻璃具有等效剛性及彎曲剛性等剛性降低之傾向，但藉由使上述第1層包含特定之發煙二氧化矽粒子，可顯著改善等效剛性及彎曲剛性等剛性。
就進一步提高層合玻璃之隔音性之觀點而言，上述含量(2)與上述含量(1)之差之絕對值、以及上述含量(3)與上述含量(1)之差之絕對值分別較佳為10重量份以上，更佳為15重量份以上，進而較佳為20重量份以上。就進一步提高層合玻璃之隔音性之觀點而言，上述含量(2)與上述含量(1)之差之絕對值、以及上述含量(3)與上述含量(1)之差之絕對值分別較佳為80重量份以下，更佳為75重量份以下，進而較佳為70重量份以下。
(發煙二氧化矽粒子) 上述第1層包含發煙二氧化矽粒子。上述發煙二氧化矽粒子被分類成親水性發煙二氧化矽粒子與疏水性發煙二氧化矽粒子。於本發明中，上述第1層中所包含之發煙二氧化矽粒子至少包含疏水性發煙二氧化矽粒子。因此，上述第1層至少包含疏水性發煙二氧化矽粒子。再者，上述第1層亦可包含親水性發煙二氧化矽粒子。藉由使用疏水性發煙二氧化矽粒子，可將高溫環境下之霧度值抑制為較低。又，藉由使用疏水性發煙二氧化矽粒子，可將室溫環境下及高溫環境下之雙者之霧度值抑制為較低，可於相對較寬之溫度區域中提高中間膜及層合玻璃之透明性。又，藉由使用疏水性發煙二氧化矽粒子，不會降低隔音性，而等效剛性及彎曲剛性等剛性進一步提高，進而各層間接著力亦提高。上述發煙二氧化矽粒子及疏水性發煙二氧化矽粒子可僅使用1種，亦可將2種以上併用。
上述發煙二氧化矽粒子例如可藉由使四氯矽烷(四氯化矽)於氫氧焰中高溫水解而獲得。以如上方式獲得之發煙二氧化矽粒子一般為親水性發煙二氧化矽粒子。可藉由利用矽烷偶合劑等表面處理劑對上述發煙二氧化矽粒子(親水性發煙二氧化矽粒子)進行表面處理而獲得疏水性發煙二氧化矽粒子。
就將高溫環境下之霧度值抑制為更低之觀點而言，上述疏水性發煙二氧化矽粒子較佳為經矽烷偶合劑表面處理而成之疏水性發煙二氧化矽粒子。又，藉由利用矽烷偶合劑進行表面處理，可提高發煙二氧化矽粒子之疏水性能。
作為上述矽烷偶合劑，可列舉具有1個烷基鍵結於1個矽原子之結構之矽烷偶合劑、具有2個烷基鍵結於1個矽原子之結構之矽烷偶合劑、及具有3個烷基鍵結於1個矽原子之結構之矽烷偶合劑等。又，作為上述矽烷偶合劑，可列舉具有1個芳香族環鍵結於1個矽原子之結構之矽烷偶合劑、具有2個芳香族環鍵結於1個矽原子之結構之矽烷偶合劑、及具有3個芳香族環鍵結於1個矽原子之結構之矽烷偶合劑等。
作為上述具有1個烷基鍵結於1個矽原子之結構之矽烷偶合劑，可列舉具有辛基矽烷基之矽烷偶合劑等。
作為上述具有2個烷基鍵結於1個矽原子之結構之矽烷偶合劑，可列舉具有二甲基矽烷基之矽烷偶合劑等。
作為上述具有3個烷基鍵結於1個矽原子之結構之矽烷偶合劑，可列舉具有三甲基矽烷基之矽烷偶合劑等。
就提高第1層之200℃下之tanδ而抑制流痕之產生之觀點而言，上述矽烷偶合劑較佳為具有2個以上之烷基或2個以上之芳香族環鍵結於1個矽原子之結構之矽烷偶合劑。就提高第1層之200℃下之tanδ而抑制流痕之產生之觀點而言，上述矽烷偶合劑更佳為具有3個烷基或3個芳香族環鍵結於1個矽原子之結構之矽烷偶合劑。
就將高溫環境下之霧度值抑制為進而更低之觀點而言，上述矽烷偶合劑較佳為具有二甲基矽烷基或三甲基矽烷基之矽烷偶合劑，更佳為具有三甲基矽烷基之矽烷偶合劑。
上述發煙二氧化矽粒子及上述疏水性發煙二氧化矽粒子之平均粒徑較佳為10 nm以上，更佳為30 nm以上，進而較佳為50 nm以上，較佳為1 μm以下，更佳為0.5 μm以下，進而較佳為0.3 μm以下。若上述發煙二氧化矽粒子之平均粒徑為上述下限以上及上述上限以下，則可有效地抑制發煙二氧化矽粒子之凝聚，從而可提高發煙二氧化矽粒子之分散性。其結果為可使室溫環境下及高溫環境下之霧度值較低，可於相對較寬之溫度區域內提高中間膜及層合玻璃之透明性。
作為上述發煙二氧化矽粒子及上述疏水性發煙二氧化矽粒子之平均粒徑，採用成為50%之中值徑(d50)之值。上述平均粒徑可使用雷射繞射散射方式之粒度分佈測定裝置測定。
上述發煙二氧化矽粒子及上述疏水性發煙二氧化矽粒子之藉由BET(Brunauer-Emmett-Teller，布厄特)法所得之比表面積較佳為100 m2 /g以上，更佳為150 m2 /g以上，進而較佳為200 m2 /g以上，尤佳為250 m2 /g以上，最佳為300 m2 /g以上，較佳為500 m2 /g以下。上述比表面積可使用比表面積/細孔分佈測定裝置並藉由氣體吸附法進行測定。作為上述測定裝置，例如可列舉島津製作所公司製造之「ASAP 2420」等。
上述發煙二氧化矽粒子及上述疏水性發煙二氧化矽粒子分別較佳為與每1個二氧化矽粒子中具有1個中空部之二氧化矽粒子不同之二氧化矽粒子。
就將高溫環境下之霧度值抑制為進而更低之觀點而言，上述疏水性發煙二氧化矽粒子之碳含有率較佳為1.0重量%以上，更佳為2.0重量%以上，進而較佳為3.0重量%以上，較佳為6.0重量%以下，更佳為5.0重量%以下，進而較佳為4.0重量%以下。
上述疏水性發煙二氧化矽粒子之碳含有率係疏水性發煙二氧化矽粒子100重量%中之碳原子之含有率。
於上述第1層中，相對於上述熱塑性樹脂(1)100重量份，上述發煙二氧化矽粒子之含量為4重量份以上且60重量份以下。於上述第1層中，相對於上述熱塑性樹脂(1)100重量份，上述發煙二氧化矽粒子之含量較佳為10重量份以上，更佳為11重量份以上，進而較佳為16重量份以上，較佳為40重量份以下，更佳為30重量份以下。若上述發煙二氧化矽粒子之含量為上述下限以上及上述上限以下，則可將高溫環境下之霧度值抑制為進而更低。又，若上述發煙二氧化矽粒子之含量為上述下限以上，則各層間之接著力進一步提高，等效剛性及彎曲剛性等剛性進一步提高。若上述發煙二氧化矽粒子之含量為上述上限以下，則隔音性進一步提高。
於上述第1層中，相對於上述熱塑性樹脂(1)100重量份，上述疏水性發煙二氧化矽粒子之含量較佳為4重量份以上，更佳為10重量份以上，進而較佳為11重量份以上，尤佳為16重量份以上，較佳為60重量份以下，更佳為40重量份以下，進而較佳為30重量份以下。若上述疏水性發煙二氧化矽粒子之含量為上述下限以上及上述上限以下，則可將高溫環境下之霧度值抑制為進而更低。又，若上述疏水性發煙二氧化矽粒子之含量為上述下限以上，則各層間之接著力進一步提高，等效剛性及彎曲剛性等剛性が進一步提高。若上述疏水性發煙二氧化矽粒子之含量為上述上限以下，則隔音性進一步提高。
就將高溫環境下之霧度值抑制為進而更低之觀點而言，上述發煙二氧化矽粒子100重量%中，上述疏水性發煙二氧化矽粒子之含量較佳為80重量%以上，更佳為90重量%以上，進而較佳為95重量%以上，最佳為100重量%(總量)。因此，最佳為上述發煙二氧化矽粒子為疏水性發煙二氧化矽粒子。
(隔熱性物質) 上述中間膜較佳為包含隔熱性物質。上述第1層較佳為包含隔熱性物質。上述第2層較佳為包含隔熱性物質。上述第3層較佳為包含隔熱性物質。上述隔熱性物質可僅使用1種，亦可將2種以上併用。
成分X： 上述中間膜較佳為包含酞菁化合物、萘酞菁化合物及蒽酞菁化合物中之至少1種成分X。上述第1層較佳為包含上述成分X。上述第2層較佳為包含上述成分X。上述第3層較佳為包含上述成分X。上述成分X為隔熱性物質。上述成分X可僅使用1種，亦可將2種以上併用。
上述成分X並無特別限定。作為成分X，可使用先前公知之酞菁化合物、萘酞菁化合物及蒽酞菁化合物。
就進一步提高中間膜及層合玻璃之隔熱性之觀點而言，上述成分X較佳為選自由酞菁、酞菁之衍生物、萘酞菁及萘酞菁之衍生物所組成之群中之至少1種，更佳為酞菁及酞菁之衍生物中之至少1種。
就有效地提高隔熱性且長期以進一步高等級維持可見光線透過率之觀點而言，上述成分X較佳為含有釩原子或銅原子。上述成分X較佳為含有釩原子，亦較佳為含有銅原子。上述成分X更佳為含有釩原子或銅原子之酞菁及含有釩原子或銅原子之酞菁之衍生物中之至少1種。就更進一步提高中間膜及層合玻璃之隔熱性之觀點而言，上述成分X較佳為具有於釩原子上鍵結有氧原子之結構單元。
包含上述成分X之層(第1層、第2層或第3層)100重量%中，上述成分X之含量較佳為0.001重量%以上，更佳為0.005重量%以上，進而較佳為0.01重量%以上，尤佳為0.02重量%以上。包含上述成分X之層(第1層、第2層或第3層)100重量%中，上述成分X之含量較佳為0.2重量%以下，更佳為0.1重量%以下，進而較佳為0.05重量%以下，尤佳為0.04重量%以下。若上述成分X之含量為上述下限以上及上述上限以下，則隔熱性充分提高，且可見光線透過率充分提高。例如，可將可見光線透過率設為70%以上。
隔熱粒子： 上述中間膜較佳為包含隔熱粒子。上述第1層較佳為包含上述隔熱粒子。上述第2層較佳為包含上述隔熱粒子。上述第3層較佳為包含上述隔熱粒子。上述隔熱粒子為隔熱性物質。藉由使用隔熱粒子，可有效地遮斷紅外線(熱線)。上述隔熱粒子可僅使用1種，亦可將2種以上併用。
就進一步提高層合玻璃之隔熱性之觀點而言，上述隔熱粒子更佳為金屬氧化物粒子。上述隔熱粒子較佳為藉由金屬之氧化物而形成之粒子(金屬氧化物粒子)。
波長長於可見光之780 nm以上之紅外線與紫外線相比能量較小。然而，紅外線之熱作用較大，若紅外線被物質吸收，則會作為熱而被釋放。因此，紅外線通常被稱為熱線。藉由使用上述隔熱粒子，可有效地遮斷紅外線(熱線)。再者，所謂隔熱粒子，意指可吸收紅外線之粒子。
作為上述隔熱粒子之具體例，可列舉：摻鋁氧化錫粒子、摻銦氧化錫粒子、摻銻氧化錫粒子(ATO粒子)、摻鎵氧化鋅粒子(GZO粒子)、摻銦氧化鋅粒子(IZO粒子)、摻鋁氧化鋅粒子(AZO粒子)、摻鈮氧化鈦粒子、摻鈉氧化鎢粒子、摻銫氧化鎢粒子、摻鉈氧化鎢粒子、摻銣氧化鎢粒子、摻錫氧化銦粒子(ITO粒子)、摻錫氧化鋅粒子、摻矽氧化鋅粒子等金屬氧化物粒子或六硼化鑭(LaB6 )粒子等。亦可使用該等以外之隔熱粒子。就熱線之遮蔽功能較高而言，較佳為金屬氧化物粒子，更佳為ATO粒子、GZO粒子、IZO粒子、ITO粒子或氧化鎢粒子，尤佳為ITO粒子或氧化鎢粒子。尤其是就熱線之遮蔽功能較高且容易獲取而言，較佳為摻錫氧化銦粒子(ITO粒子)，亦較佳為氧化鎢粒子。
就進一步提高中間膜及層合玻璃之隔熱性之觀點而言，氧化鎢粒子較佳為摻雜有金屬之氧化鎢粒子。上述「氧化鎢粒子」中包含摻雜有金屬之氧化鎢粒子。作為上述摻雜有金屬之氧化鎢粒子，具體而言，可列舉：摻鈉氧化鎢粒子、摻銫氧化鎢粒子、摻鉈氧化鎢粒子及摻銣氧化鎢粒子等。
就進一步提高中間膜及層合玻璃之隔熱性之觀點而言，尤佳為摻銫氧化鎢粒子。就進而進一步提高中間膜及層合玻璃之隔熱性之觀點而言，該摻銫氧化鎢粒子較佳為式：Cs0.33 WO3 所表示之氧化鎢粒子。
上述隔熱粒子之平均粒徑較佳為0.01 μm以上，更佳為0.02 μm以上，較佳為0.1 μm以下，更佳為0.05 μm以下。若平均粒徑為上述下限以上，則熱線之遮蔽性充分提高。若平均粒徑為上述上限以下，則隔熱粒子之分散性提高。
上述「平均粒徑」表示體積平均粒徑。平均粒徑可使用粒度分佈測定裝置(日機裝公司製造之「UPA-EX150」)等進行測定。
包含上述隔熱粒子之層(第1層、第2層或第3層)100重量%中，上述隔熱粒子之含量較佳為0.01重量%以上，更佳為0.1重量%以上，進而較佳為1重量%以上，尤佳為1.5重量%以上。於包含上述隔熱粒子之層(第1層、第2層或第3層)100重量%中，上述隔熱粒子之含量較佳為6重量%以下，更佳為5.5重量%以下，進而較佳為4重量%以下，尤佳為3.5重量%以下，最佳為3重量%以下。若上述隔熱粒子之含量為上述下限以上及上述上限以下，則隔熱性充分提高，且可見光線透過率充分提高。
(金屬鹽) 上述中間膜較佳為包含鹼金屬鹽、鹼土金屬鹽及鎂鹽中之至少1種金屬鹽(以下，有時記載為金屬鹽M)。上述第1層較佳為包含上述金屬鹽M。上述第2層較佳為包含上述金屬鹽M。上述第3層較佳為包含上述金屬鹽M。藉由使用上述金屬鹽M，變得容易控制中間膜與層合玻璃構件之接著性或中間膜中之各層間之接著性。上述金屬鹽M可僅使用1種，亦可將2種以上併用。
上述金屬鹽M較佳為包含選自由Li、Na、K、Rb、Cs、Mg、Ca、Sr及Ba所組成之群中之至少1種金屬。中間膜中所包含之金屬鹽較佳為包含K及Mg中之至少1種金屬。
又，上述金屬鹽M更佳為碳數2~16之有機酸之鹼金屬鹽或碳數2~16之有機酸之鹼土金屬鹽，進而較佳為碳數2~16之羧酸鎂鹽或碳數2~16之羧酸鉀鹽。
作為上述碳數2~16之羧酸鎂鹽及上述碳數2~16之羧酸鉀鹽，可列舉：乙酸鎂、乙酸鉀、丙酸鎂、丙酸鉀、2-乙基丁酸鎂、2-乙基丁酸鉀、2-乙基己酸鎂及2-乙基己酸鉀等。
包含上述金屬鹽M之層(第1層、第2層或第3層)中之Mg及K之含量之合計較佳為5 ppm以上，更佳為10 ppm以上，進而較佳為20 ppm以上，較佳為300 ppm以下，更佳為250 ppm以下，進而較佳為200 ppm以下。若Mg及K之含量之合計為上述下限以上及上述上限以下，則可進一步良好地控制可中間膜與層合玻璃構件之接著性或中間膜中之各層間之接著性。
(紫外線遮蔽劑) 上述中間膜較佳為包含紫外線遮蔽劑。上述第1層較佳為包含紫外線遮蔽劑。上述第2層較佳為包含紫外線遮蔽劑。上述第3層較佳為包含紫外線遮蔽劑。藉由使用紫外線遮蔽劑，即便長期使用中間膜及層合玻璃，可見光線透過率亦不易進一步降低。上述紫外線遮蔽劑可僅使用1種，亦可將2種以上併用。
上述紫外線遮蔽劑中包含紫外線吸收劑。上述紫外線遮蔽劑較佳為紫外線吸收劑。
作為上述紫外線遮蔽劑，例如可列舉：包含金屬原子之紫外線遮蔽劑、包含金屬氧化物之紫外線遮蔽劑、具有苯并三唑結構之紫外線遮蔽劑、具有二苯甲酮結構之紫外線遮蔽劑、具有三結構之紫外線遮蔽劑、具有丙二酸酯結構之紫外線遮蔽劑、具有草醯替苯胺結構之紫外線遮蔽劑及具有苯甲酸酯結構之紫外線遮蔽劑等。
作為上述包含金屬原子之紫外線吸收劑，例如可列舉：鉑粒子、鉑粒子之表面經二氧化矽被覆之粒子、鈀粒子及鈀粒子之表面經二氧化矽被覆之粒子等。紫外線遮蔽劑較佳為並非為隔熱粒子。
上述紫外線遮蔽劑較佳為具有苯并三唑結構之紫外線遮蔽劑、具有二苯甲酮結構之紫外線遮蔽劑、具有三結構之紫外線遮蔽劑或具有苯甲酸酯結構之紫外線遮蔽劑。上述紫外線遮蔽劑更佳為具有苯并三唑結構之紫外線遮蔽劑或具有二苯甲酮結構之紫外線遮蔽劑，進而較佳為具有苯并三唑結構之紫外線吸收劑。
作為上述包含金屬氧化物之紫外線遮蔽劑，例如可列舉：氧化鋅、氧化鈦及氧化鈰等。進而，關於上述包含金屬氧化物之紫外線遮蔽劑，亦可表面經被覆。作為上述包含金屬氧化物之紫外線吸收劑之表面之被覆材料，可列舉：絕緣性金屬氧化物、水解性有機矽化合物及聚矽氧化合物等。
作為上述具有苯并三唑結構之紫外線遮蔽劑，例如可列舉：2-(2'-羥基-5'-甲基苯基)苯并三唑(BASF公司製造之「TinuvinP」)、2-(2'-羥基-3',5'-二-第三丁基苯基)苯并三唑(BASF公司製造之「Tinuvin320」)、2-(2'-羥基-3'-第三丁基-5-甲基苯基)-5-氯苯并三唑(BASF公司製造之「Tinuvin326」)、及2-(2'-羥基-3',5'-二-戊基苯基)苯并三唑(BASF公司製造之「Tinuvin328」)等具有苯并三唑結構之紫外線吸收劑。上述紫外線遮蔽劑較佳為具有包含鹵素原子之苯并三唑結構之紫外線吸收蔽劑，更佳為具有包含氯原子之苯并三唑結構之紫外線吸收劑。
作為具有上述二苯甲酮結構之紫外線吸收劑，例如可列舉辛苯酮(BASF公司製造之「Chimassorb81」)等。
作為上述具有三結構之紫外線吸收劑，例如可列舉：ADEKA公司製造之「LA-F70」及2-(4,6-二苯基-1,3,5-三-2-基)-5-[(己基)氧基]-苯酚(BASF公司製造之「Tinuvin1577FF」)等。
作為上述具有丙二酸酯結構之紫外線遮蔽劑，可列舉：2-(對甲氧基亞苄基)丙二酸二甲酯、2,2-(1,4-伸苯基二亞甲基)雙丙二酸四乙酯、丙二酸2-(對甲氧基亞苄基)-雙(1,2,2,6,6-五甲基4-哌啶基)酯等。
作為上述具有丙二酸酯結構之紫外線遮蔽劑之市售品，可列舉：Hostavin B-CAP、Hostavin PR-25、Hostavin PR-31(均為Clariant公司製造)。
作為上述具有草醯替苯胺結構之紫外線遮蔽劑，可列舉：N-(2-乙基苯基)-N'-(2-乙氧基-5-第三丁基苯基)草醯二胺、N-(2-乙基苯基)-N'-(2-乙氧基-苯基)草醯二胺、2-乙基-2'-乙氧基-草醯替苯胺(Clariant公司製造之「Sanduvor VSU」)等具有取代於氮原子上之芳基等之草醯二胺類。
作為上述具有苯甲酸酯結構之紫外線吸收劑，例如可列舉：3,5-二-第三丁基-4-羥基苯甲酸2,4-二-第三丁基苯酯(BASF公司製造之「Tinuvin120」)等。
於包含上述紫外線遮蔽劑之層(第1層、第2層或第3層)100重量%中，上述紫外線遮蔽劑之含量較佳為0.1重量%以上，更佳為0.2重量%以上，進而較佳為0.3重量%以上，尤佳為0.5重量%以上。包含上述紫外線遮蔽劑之層(第1層、第2層或第3層)100重量%中，上述紫外線遮蔽劑之含量較佳為2.5重量%以下，更佳為2重量%以下，進而較佳為1重量%以下，尤佳為0.8重量%以下。包含上述紫外線遮蔽劑之層(第1層、第2層或第3層)100重量%中，若上述紫外線遮蔽劑之含量為上述下限以上及上述上限以下，則可進一步抑制經過一定時間後之可見光線透過率之降低。尤其是於包含上述紫外線遮蔽劑之層100重量%中，藉由使上述紫外線遮蔽劑之含量為0.2重量%以上，可顯著地抑制中間膜及層合玻璃經過一定時間後之可見光線透過率之降低。
(抗氧化劑) 上述中間膜較佳為包含抗氧化劑。上述第1層較佳為包含抗氧化劑。上述第2層較佳為包含抗氧化劑。上述第3層較佳為包含抗氧化劑。上述抗氧化劑可僅使用1種，亦可將2種以上併用。
作為上述抗氧化劑，可列舉：酚系抗氧化劑、硫系抗氧化劑及磷系抗氧化劑等。上述酚系抗氧化劑係具有酚骨架之抗氧化劑。上述硫系抗氧化劑係含有硫原子之抗氧化劑。上述磷系抗氧化劑係含有磷原子之抗氧化劑。
上述抗氧化劑較佳為酚系抗氧化劑或磷系抗氧化劑。
作為上述酚系抗氧化劑，可列舉：2,6-二-第三丁基-對甲酚(BHT)、丁基羥基甲氧苯(BHA)、2,6-二-第三丁基-4-乙基苯酚、β-(3,5-二-第三丁基-4-羥基苯基)丙酸硬脂酯、2,2'-亞甲基雙-(4-甲基-6-丁基苯酚)、2,2'-亞甲基雙-(4-乙基-6-第三丁基苯酚)、4,4'-亞丁基-雙-(3-甲基-6-第三丁基苯酚)、1,1,3-三-(2-甲基-羥基-5-第三丁基苯基)丁烷、四[亞甲基-3-(3',5'-丁基-4-羥基苯基)丙酸酯]甲烷、1,3,3-三-(2-甲基-4-羥基-5-第三丁基苯酚)丁烷、1,3,5-三甲基-2,4,6-三(3,5-二-第三丁基-4-羥基苄基)苯、雙(3,3'-第三丁基苯酚)丁酸二醇酯及雙(3-第三丁基-4-羥基-5-甲基苯丙酸)乙二酯雙(氧化乙烯)等。可良好地使用該等抗氧化劑中之1種或2種以上。
作為上述磷系抗氧化劑，可列舉：亞磷酸三癸酯、亞磷酸三(十三烷基)酯、亞磷酸三苯酯、亞磷酸三(壬基苯基)酯、二亞磷酸雙(十三烷基酯)季戊四醇酯、二亞磷酸雙(癸酯)季戊四醇酯、亞磷酸三(2,4-二-第三丁基苯基)酯、亞磷酸雙(2,4-二-第三丁基-6-甲基苯基)酯乙酯、亞磷酸三(2,4-二-第三丁基苯基)酯、及2,2'-亞甲基雙(4,6-二-第三丁基-1-苯氧基)(2-乙基己氧基)磷等。可良好地使用該等抗氧化劑中之1種或2種以上。
作為上述抗氧化劑之市售品，例如可列舉：BASF公司製造之「IRGANOX 245」、BASF公司製造之「IRGAFOS 168」、BASF公司製造之「IRGAFOS 38」、住友化學工業公司製造之「Sumilizer BHT」、以及BASF公司製造之「IRGANOX 1010」等。
為了長期維持中間膜及層合玻璃之較高之可見光線透過率，於上述中間膜100重量%中或包含抗氧化劑之層(第1層、第2層或第3層)100重量%中，上述抗氧化劑之含量較佳為0.1重量%以上。又，由於抗氧化劑之添加效果會飽和，故而上述中間膜100重量%中或包含上述抗氧化劑之層100重量%中，上述抗氧化劑之含量較佳為2重量%以下。
(其他成分) 上述第1層、上述第2層及上述第3層亦可分別視需要包含含有矽、鋁或鈦之偶合劑、分散劑、界面活性劑、阻燃劑、抗靜電劑、顏料、染料、接著力調整劑、耐濕劑、螢光增白劑及紅外線吸收劑等添加劑。該等添加劑可僅使用1種，亦可將2種以上併用。
(層合玻璃用中間膜之其他詳細內容) 就提高層合玻璃之剛性之觀點而言，中間膜之25℃下之等效剛性較佳為3.0 MPa以上，更佳為3.5 MPa以上，進而較佳為4.0 MPa以上，尤佳為4.5 MPa以上。中間膜之25℃下之等效剛性之上限並無特別限定。中間膜之25℃下之等效剛性可為15 MPa以下，亦可為10 MPa以下。
再者，為了提高等效剛性，亦可適當提高第1層中之熱塑性樹脂之交聯度。進而，為了提高等效剛性，較佳為適當選擇各層之厚度。
就進一步提高層合玻璃之隔音性之觀點而言，第1層之玻璃轉移溫度較佳為15℃以下，更佳為10℃以下，進而較佳為5℃以下，尤佳為0℃以下。第1層之玻璃轉移溫度較佳為-20℃以上。
就進一步提高層合玻璃之等效剛性及彎曲剛性等剛性之觀點而言，第1層之玻璃轉移溫度較佳為低於第2層及第3層之玻璃轉移溫度。藉由使玻璃轉移溫度低於第2層及第3層之第1層包含特定之發煙二氧化矽粒子，且使中間膜具備玻璃轉移溫度高於第1層之第2層及第3層，層合玻璃之等效剛性及彎曲剛性等剛性被顯著改善。就進而進一步提高層合玻璃之等效剛性及彎曲剛性等剛性之觀點而言，第1層之玻璃轉移溫度與第2層及第3層之玻璃轉移溫度之差之絕對值較佳為10℃以上，更佳為20℃以上，進而較佳為30℃以上，尤佳為35℃以上。第1層之玻璃轉移溫度與第2層及第3層之玻璃轉移溫度之差之絕對值較佳為70℃以下。
作為測定上述玻璃轉移溫度之方法，可列舉如下方法：將所獲得之中間膜於室溫23±2℃、濕度25±5%之環境下保管12小時後，立刻使用IT測量控制公司製造之黏彈性測定裝置「DVA-200」測定黏彈性。較佳為將中間膜以縱寬8 mm、橫寬5 mm切斷，以剪切模式並於以5℃/分鐘之升溫速度使溫度自-30℃上升至100℃之條件、及頻率1 Hz及應變0.08%之條件下測定玻璃轉移溫度。
就提高層合玻璃之等效剛性及彎曲剛性等剛性之觀點而言，較佳為第1層之25℃下之楊氏模數小於第2層之25℃下之楊氏模數，且較佳為小於第3層之25℃下之楊氏模數。就進而進一步提高層合玻璃之等效剛性及彎曲剛性等剛性之觀點而言，較佳為第1層之25℃下之楊氏模數小於第2層及第3層之25℃下之楊氏模數。
就提高層合玻璃之等效剛性及彎曲剛性等剛性之觀點而言，第1層之25℃下之楊氏模數較佳為0.4 MPa以上，更佳為0.45 MPa以上，進而較佳為0.5 MPa以上。第1層之25℃下之楊氏模數之上限並無特別限定。第1層之25℃下之楊氏模數可為5 MPa以下，亦可為4 MPa以下，亦可為3 MPa以下，亦可為2 MPa以下。
就提高層合玻璃之等效剛性及彎曲剛性等剛性之觀點而言，第2層及第3層之25℃下之楊氏模數較佳為10 MPa以上，更佳為15 MPa以上，進而較佳為20 MPa以上，尤佳為25 MPa以上。第2層及第3層之25℃下之楊氏模數之上限並無特別限定。第2層及第3層之25℃下之楊氏模數可為300 MPa以下，亦可為250 MPa以下，亦可為200 MPa以下。
再者，為了將楊氏模數調整為適度之範圍，亦可適度提高第1層中之熱塑性樹脂之交聯度。
就抑制流痕之產生之觀點而言，第1層之200℃下之tanδ較佳為0.8以上。
作為測定第1層之200℃下之tanδ之方法，可列舉測定用以形成第1層之組合物之200℃下之tanδ之方法(1)或測定自中間膜將第2層及第3層剝離後所獲得之第1層之200℃下之tanδ之方法(2)。
作為上述方法(1)，較佳為以下之方法。利用加壓成型機將用以形成第1層之組合物之混練物加壓成型，製作厚度為0.35 mm之樹脂膜A。繼而，使樹脂膜A於50℃下真空乾燥2小時以上，並藉由TA Instruments公司製造之「Rheometer ARES-G2」測定黏彈性，藉此測定第1層之200℃下之tanδ。
作為上述方法(2)，較佳為以下之方法。將藉由於23℃之環境下自中間膜將第2層及第3層剝離而獲得之第1層以厚度成為0.35 mm之方式於150℃下利用加壓成型機(於不加壓之狀態下150℃10分鐘、於加壓狀態下150℃10分鐘)加壓成型而製作樹脂膜A。繼而，使樹脂膜A於50℃下真空乾燥2小時以上，並藉由TA Instruments公司製造之「Rheometer ARES-G2」測定黏彈性，藉此測定第1層之200℃下之tanδ。
再者，於上述方法(1)及方法(2)中，測定用治具之幾何形狀為直徑8 mm之平行板，測定條件為溫度：200℃、應變：8%、頻率範圍：100 rad/s~0.1 rad/s，自100 rad/s掃描，將頻率0.1 rad/s下之tanδ值設為「200℃下之tanδ」。
就提高中間膜及層合玻璃之透明性之觀點而言，第1層之20℃下之霧度值較佳為1.0%以下，更佳為0.8%以下，進而較佳為0.6%以下。
就提高中間膜及層合玻璃之高溫環境下之透明性之觀點而言，第1層之80℃下之霧度值較佳為3%以下，更佳為2%以下，進而較佳為1%以下。
就提高中間膜及層合玻璃之室溫環境下及高溫環境下之透明性之觀點而言，第1層之80℃下之霧度值相對於第1層之20℃下之霧度值之比(第1層之80℃下之霧度值/第1層之20℃下之霧度值)較佳為10以下，更佳為6.0以下，進而較佳為2.0以下，尤佳為0.5以下。
就提高中間膜及層合玻璃之透明性之觀點而言，中間膜之20℃下之霧度值較佳為0.8%以下，更佳為0.6%以下，進而較佳為0.5%以下。
就提高中間膜及層合玻璃之高溫環境下之透明性之觀點而言，中間膜之80℃下之霧度值較佳為1.2%以下，更佳為1.0%以下，進而較佳為0.7%以下。
就提高中間膜及層合玻璃之室溫環境下及高溫環境下之透明性之觀點而言，中間膜之80℃下之霧度值相對於中間膜之20℃下之霧度值之比(中間膜之80℃下之霧度值/中間膜之20℃下之霧度值)較佳為12以下，更佳為10以下，進而較佳為7以下，尤佳為2以下。
上述第1層及上述中間膜之霧度值可於20℃或80℃之條件下依據JIS K6714進行測定。上述第1層及上述中間膜之霧度值可將第1層或中間膜配置於2片透明玻璃之間進行測定。上述透明玻璃之厚度較佳為2.0 mm。
上述中間膜可為厚度均勻之中間膜，亦可為厚度變化之中間膜。上述中間膜之剖面形狀可為矩形，亦可為楔形。
上述中間膜亦可被捲繞而製成中間膜之捲筒體。捲筒體可具備卷芯、及捲繞於該卷芯之外周之中間膜。
上述中間膜之一端與另一端之距離較佳為3 m以下，更佳為2 m以下，尤佳為1.5 m以下，較佳為0.5 m以上，更佳為0.8 m以上，尤佳為1 m以上。
上述中間膜之厚度並無特別限定。就實用面之觀點、以及可充分地提高層合玻璃之耐貫通性、以及等效剛性及彎曲剛性等剛性之觀點而言，中間膜之厚度較佳為0.1 mm以上，更佳為0.25 mm以上，較佳為3 mm以下，更佳為2 mm以下，進而較佳為1.5 mm以下。若中間膜之厚度為上述下限以上，則層合玻璃之耐貫通性、以及等效剛性及彎曲剛性等剛性提高。若中間膜之厚度為上述上限以下，則中間膜之透明性變得更良好。
將中間膜之厚度設為T。上述第1層之厚度較佳為0.0625 T以上，更佳為0.1 T以上，進而較佳為0.125 T以上，尤佳為0.128 T以上，較佳為0.4 T以下，更佳為0.375 T以下，進而較佳為0.25 T以下，進而較佳為0.15 T以下。若上述第1層之厚度為0.4 T以下，則等效剛性及彎曲剛性等剛性變得更良好。
上述第2層及上述第3層之各厚度較佳為0.3 T以上，更佳為0.3125 T以上，進而較佳為0.375 T以上，較佳為0.9375 T以下，更佳為0.9 T以下。上述第2層及上述第3層之各厚度可為0.46875 T以下，亦可為0.45 T以下。又，若上述第2層及上述第3層之各厚度為上述下限以上及上述上限以下，則層合玻璃之剛性與隔音性進一步提高。
上述第2層及上述第3層之合計之厚度較佳為0.625 T以上，更佳為0.75 T以上，進而較佳為0.85 T以上，較佳為0.9375 T以下，更佳為0.9 T以下。又，若上述第2層及上述第3層之合計之厚度為上述下限以上及上述上限以下，則層合玻璃之剛性與隔音性進一步提高。
本發明之中間膜之製造方法並無特別限定。作為本發明之中間膜之製造方法，於單層中間膜之情形時，可列舉使用擠出機將樹脂組合物擠出之方法。作為本發明之中間膜之製造方法，於多層中間膜之情形時，例如可列舉：使用用以形成各層之各樹脂組合物分別形成各層後，將所獲得之各層積層之方法；以及使用擠出機將用以形成各層之各樹脂組合物共擠出，藉此將各層積層之方法等。由於適合連續生產，故而較佳為擠出成形之製造方法。
較佳為上述第2層與上述第3層包含相同之聚乙烯醇縮醛樹脂。就中間膜之製造效率優異之方面而言，更佳為上述第2層與上述第3層包含相同之聚乙烯醇縮醛樹脂及相同之塑化劑。進而較佳為上述第2層與上述第3層係由相同之樹脂組合物形成。於該等較佳之情形時，可提高中間膜之製造效率。
上述中間膜較佳為於兩側之表面中之至少一表面具有凹凸形狀。上述中間膜更佳為於兩側之表面具有凹凸形狀。作為形成上述凹凸形狀之方法，並無特別限定，例如可列舉模唇壓紋法、壓紋輥法、砑光輥法、及異形擠出法等。就可定量地形成固定凹凸花紋之大量凹凸形狀之壓紋之方面而言，較佳為壓紋輥法。
(層合玻璃) 圖3係模式性地表示使用圖1所示之層合玻璃用中間膜之層合玻璃之一例之剖視圖。
圖3所示之層合玻璃31具備第1層合玻璃構件21、第2層合玻璃構件22、及中間膜11。中間膜11配置並夾入於第1層合玻璃構件21與第2層合玻璃構件22之間。
於中間膜11之第1表面11a積層有第1層合玻璃構件21。於中間膜11之與第1表面11a相反之第2表面11b積層有第2層合玻璃構件22。於第2層2之外側之表面2a積層有第1層合玻璃構件21。於第3層3之外側之表面3a積層有第2層合玻璃構件22。
圖4係模式性地表示使用圖2所示之層合玻璃用中間膜之層合玻璃之一例之剖視圖。
圖4所示之層合玻璃31A具備第1層合玻璃構件21、第2層合玻璃構件22、及中間膜11A。中間膜11A配置並夾入於第1層合玻璃構件21與第2層合玻璃構件22之間。
於中間膜11A之第1表面11a積層有第1層合玻璃構件21。於中間膜11A之與第1表面11a相反之第2表面11b積層有第2層合玻璃構件22。
如上所述，本發明之層合玻璃具備第1層合玻璃構件、第2層合玻璃構件、及中間膜，且該中間膜係本發明之層合玻璃用中間膜。於本發明之層合玻璃中，於上述第1層合玻璃構件與上述第2層合玻璃構件之間配置有上述中間膜。
作為上述層合玻璃構件，可列舉玻璃板及PET(聚對苯二甲酸乙二酯)膜等。層合玻璃不僅包含於2片玻璃板之間夾有中間膜之層合玻璃，亦包含於玻璃板與PET膜等之間夾有中間膜之層合玻璃。上述層合玻璃係具備玻璃板之積層體，較佳為使用至少1片玻璃板。
作為上述玻璃板，可列舉無機玻璃及有機玻璃。作為上述無機玻璃，可列舉：浮法平板玻璃、線熱吸收板玻璃、熱線反射板玻璃、研磨板玻璃、模板玻璃及線板玻璃等。上述有機玻璃係代替無機玻璃之合成樹脂玻璃。作為上述有機玻璃，可列舉聚碳酸酯板及聚(甲基)丙烯酸樹脂板等。作為聚(甲基)丙烯酸樹脂板，可列舉聚(甲基)丙烯酸甲酯板等。
上述層合玻璃構件之厚度較佳為1 mm以上，較佳為5 mm以下，更佳為3 mm以下。又，於上述層合玻璃構件為玻璃板之情形時，該玻璃板之厚度較佳為0.5 mm以上，更佳為0.7 mm以上，較佳為5 mm以下，更佳為3 mm以下。於上述層合玻璃構件為PET膜之情形時，該PET膜之厚度較佳為0.03 mm以上，較佳為0.5 mm以下。
藉由使用本發明之中間膜，即便層合玻璃之厚度較薄，亦可將層合玻璃之等效剛性及彎曲剛性等剛性維持為較高。上述玻璃板之厚度較佳為2 mm以下，更佳為1.8 mm以下，進一步較佳為1.5 mm以下，進而較佳為1 mm以下，進而一層較佳為0.8 mm以下，尤佳為0.7 mm以下。若上述玻璃板之厚度為上述上限以下，則可使層合玻璃輕量化；或減少層合玻璃之材料而降低環境負荷；或藉由層合玻璃之輕量化而提高汽車之燃料效率從而降低環境負荷。
上述層合玻璃之製造方法並無特別限定。首先，於上述第1、第2層合玻璃構件之間夾入上述中間膜而獲得積層體。繼而，例如使所獲得之積層體通過擠壓輥或將其放入至橡膠袋中進行減壓抽吸，藉此使第1層合玻璃構件與中間膜及第2層合玻璃構件與中間膜之間所殘留之空氣脫氣。其後，於約70℃~110℃下進行預接著而獲得經預壓接之積層體。繼而，將經預壓接之積層體放入至高壓釜中或進行加壓，以約120℃~150℃及1 MPa~1.5 MPa之壓力壓接。如此，獲得層合玻璃。於製造上述層合玻璃時，亦可將第1層、第2層及第3層積層。
上述中間膜及上述層合玻璃可使用於汽車、軌道車輛、航空器、船舶及建築物等。上述中間膜及上述層合玻璃亦可使用於該等用途以外。上述中間膜及上述層合玻璃較佳為車輛用或建築用之中間膜及層合玻璃，更佳為車輛用之中間膜及層合玻璃。上述中間膜及上述層合玻璃可使用於汽車之擋風玻璃、側玻璃、後窗玻璃或天窗玻璃等。上述中間膜及上述層合玻璃可良好地用於汽車。上述中間膜係用於獲得汽車之層合玻璃。
就獲得透明性進一步優異之層合玻璃之觀點而言，層合玻璃之上述可見光線透過率較佳為65%以上，更佳為70%以上。層合玻璃之可見光線透過率可依據JIS R3211：1998進行測定。藉由將本發明之層合玻璃用中間膜夾入於依據JIS R3208之厚度2 mm之2片綠玻璃(線熱吸收板玻璃)之間而獲得之層合玻璃之可見光線透過率較佳為70%以上。可見光線透過率更佳為75%以上。
以下，列舉實施例對本發明進而詳細地進行說明。本發明並不僅限定於該等實施例。
準備以下之材料。
(聚乙烯醇縮醛樹脂) 適當使用下述表1、2所示之聚乙烯醇縮醛樹脂。所使用之聚乙烯醇縮醛樹脂於縮醛化時均使用碳數4之正丁醛。
關於聚乙烯醇縮醛樹脂，縮醛化度(丁醛化度)、乙醯化度及羥基之含有率係藉由依據JIS K6728「聚乙烯醇縮丁醛試驗方法」之方法所測得。再者，於藉由ASTM D1396-92測得之情形時，亦顯示與依據JIS K6728「聚乙烯醇縮丁醛試驗方法」之方法相同之數值。
(塑化劑) 三乙二醇二(2-乙基己酸酯)(3GO)
(發煙二氧化矽粒子) 疏水性發煙二氧化矽粒子(a)(日本艾羅技公司製造之「AEROSIL RX300」，藉由BET法所得之比表面積200±20 m2 /g、平均粒徑0.1 μm、碳含有率3.0%~5.0%、經具有三甲基矽烷基之矽烷偶合劑表面處理所得之疏水性發煙二氧化矽粒子) 疏水性發煙二氧化矽粒子(b)(日本艾羅技公司製造之「AEROSIL R812」，藉由BET法所得之比表面積260±30 m2 /g、平均粒徑0.1 μm、碳含有率2.0%~3.0%、經具有三甲基矽烷基之矽烷偶合劑表面處理所得之疏水性發煙二氧化矽粒子) 疏水性發煙二氧化矽粒子(c)(日本艾羅技公司製造之「AEROSIL R976」，藉由BET法所得之比表面積250±25 m2 /g、平均粒徑0.1 μm、碳含有率：約1.6%、經具有二甲基矽烷基之矽烷偶合劑表面處理所得之疏水性發煙二氧化矽粒子) 親水性發煙二氧化矽粒子(d)(日本艾羅技公司製造之「AEROSIL 380」，藉由BET法所得之比表面積380±30 m2 /g、平均粒徑0.1 μm)
(發煙二氧化矽粒子以外之氧化矽粒子) 親水性氧化矽粒子(A)(Fuji Silysia化學公司製造之「Sylysia 310P」，藉由BET法所得之比表面積300±50 m2 /g、平均粒徑2.5 μm)
(紫外線遮蔽劑) Tinuvin326(2-(2'-羥基-3'-第三丁基-5-甲基苯基)-5-氯苯并三唑，BASF公司製造之「Tinuvin326」)
(抗氧化劑) BHT(2,6-二-第三丁基-對甲酚)
(實施例1) 用以形成第1層之組合物之製作： 將下述調配成分進行混合，獲得用以形成第1層之組合物。
下述表1所示之種類之聚乙烯醇縮醛樹脂100重量份 塑化劑(3GO)75重量份 疏水性發煙二氧化矽粒子(a)20重量份 於所獲得之第1層中成為0.2重量%之量之紫外線遮蔽劑(Tinuvin326) 於所獲得之第1層中成為0.2重量%之量之抗氧化劑(BHT)
用以形成第2層及第3層之組合物之製作： 將下述調配成分進行混合，獲得用以形成第2層及第3層之組合物。
下述表1所示之種類之聚乙烯醇縮醛樹脂100重量份 塑化劑(3GO)30.8重量份 於所獲得之第2層及第3層中成為0.2重量%之量之紫外線遮蔽劑(Tinuvin326) 於所獲得之第2層及第3層中成為0.2重量%之量之抗氧化劑(BHT)
中間膜之製作： 使用共擠出機將用以形成第1層之組合物與用以形成第2層及第3層之組合物共擠出，藉此製作具有第2層(厚度360 μm)/第1層(厚度80 μm)/第3層(厚度360 μm)之積層構造之中間膜(厚度800 μm)。
(實施例2~6及比較例1~5) 將用以形成第1層之組合物與用以形成第2層及第3層之組合物所使用之聚乙烯醇縮醛樹脂、二氧化矽粒子之種類及調配量如下述表1、2所示般進行設定，除此以外，以與實施例1相同之方式獲得中間膜及層合玻璃。又，於實施例2~6及比較例1~5中，以與實施例1相同之調配量(於所獲得之第1層中成為0.2重量%之量、於所獲得之第2層及第3層中成為0.2重量%之量、即於所獲得之中間膜中成為0.2重量%之量)調配與實施例1相同種類之紫外線遮蔽劑及抗氧化劑。
(評價) (1)第1層之霧度值(透明性) 將用以形成第1層之組合物進行混合並於150℃下加壓成型，獲得厚度800 μm之成形體(第1層)。針對所獲得之成形體(第1層)，使用測霧計(東京電色公司製造之「TC-HIIIDPK」)，並依據JIS K6714測定20℃及80℃下之霧度值。又，根據所獲得之20℃及80℃下之霧度值求出第1層於80℃下之霧度值相對於第1層於20℃下之霧度值之比(第1層於80℃下之霧度值/第1層於20℃下之霧度值)。
(2)第1層之楊氏模數 將用以形成第1層之組合物進行混合並於150℃下加壓成型，獲得厚度800 μm之成形體(第1層)。利用Dumbbell公司製造之Super Dumbbell Cutter：SDK-600對所獲得之成形體進行沖裁而獲得試片。將所獲得之試片於23℃及濕度30%RH下保管12小時。其後，於25℃之恆溫室內使用A&D公司製造之Tensilon，以200 mm/min進行試片之拉伸試驗。算出所獲得之應力-應變曲線之微小應變區域中之斜率，並設為楊氏模數。再者，亦可將藉由於23℃之環境下自中間膜將第2層及第3層剝離所得之第1層以厚度成為800 μm之方式於150℃下加壓成型後，利用Dumbbell公司製造之Super Dumbbell Cutter：SDK-600進行沖裁而獲得試片。關於上述加壓成型之條件，較佳為於不加壓之狀態下以150℃進行10分鐘，於加壓狀態下以150℃進行10分鐘之條件。
具體而言，將用以形成第1層之組合物進行混合並於150℃下加壓成型，獲得厚度800 μm之成形體(第1層)。利用Dumbbell公司製造之Super Dumbbell Cutter：SDK-600對所獲得之成形體進行沖裁而獲得總長為120 mm之試片。將所獲得之試片於23℃及濕度30%RH下保管12小時。於試片之距兩端40 mm之位置上分別標上標線(標線間距離40 mm)，並測定標線間之試片之厚度。測定各標線部分之試片之厚度與2根標線間之中間部分之試片之厚度，將各厚度之平均值設為標線間之厚度。厚度係利用Mitutoyo公司製造之「Digimatic Indicator」(ID-C112C)進行測定。其後，於25℃之恆溫室內使用A&D公司製造之Tensilon「RTE-1210」，以200 mm/min、夾具間距離7 cm進行試片之拉伸試驗。藉由以下之式計算應力與應變。
應力=負載/標線間之初始剖面積 應變=(夾具間距離之增加量/初始標線間距離)×100
將所獲得之應力-應變曲線之應變為0~10%時之斜率設為楊氏模數。
(3)等效剛性 將用以形成第1層、第2層及第3層之組合物分別進行混合並於150℃下加壓成型而分別獲得厚度800 μm之成形體。利用Dumbbell公司製造之Super Dumbbell Cutter：SDK-600對所獲得之成形體進行沖裁而獲得試片。將所獲得之試片於23℃及濕度30%RH下保管12小時。其後，於25℃之恆溫室內使用A&D公司製造之Tensilon，並以200 mm/min進行試片之拉伸試驗。算出所獲得之應力-應變曲線之微小應變區域中之斜率，並設為楊氏模數。具體而言，將應變為0~3%時之斜率設為楊氏模數，除此以外，以與第1層之楊氏模數之測定相同之方式進行測定。
再者，亦可將藉由於23℃之環境下自中間膜將第2層及第3層剝離所得之第1層、第2層及第3層以厚度成為800 μm之方式於150℃下加壓成型後，利用Dumbbell公司製造之Super Dumbbell Cutter：SDK-600進行沖裁而獲得試片。關於上述加壓成型之條件，例如為於不加壓之狀態下以150℃進行10分鐘，繼而於加壓狀態下以150℃進行10分鐘之條件。
根據第1層、第2層及第3層各自之楊氏模數與厚度，藉由式(X)算出中間膜之等效剛性E*。第1層、第2層及第3層之厚度係藉由利用光學顯微鏡對第1層、第2層及第3層之剖面進行觀察而測得。
式(X)：E*=(Σiai)/(Σiai/Ei)
式(X)中之Ei表示第i層膜之楊氏模數，ai表示第i層膜之厚度。Σi意指計算i層之數值之和。
[等效剛性之判定基準] ○：等效剛性為3.5 MPa以上 ×：等效剛性未達3.5 MPa
(4)第1層於200℃下之tanδ 準備用以形成第1層之組合物之混練物。利用加壓成型機將所獲得之混練物加壓成型，獲得厚度為0.35 mm之樹脂膜A。使所獲得之樹脂膜A於50℃下真空乾燥2小時以上。藉由TA Instruments公司製造之「Rheometer ARES-G2」進行黏彈性測定。測定用治具之幾何形狀為直徑8 mm之平行板，測定條件為溫度：200℃、應變：8%、頻率範圍：100 rad/s~0.1 rad/s，自100 rad/s起掃描。將頻率0.1 rad/s下之tanδ值設為「200℃下之tanδ」。再者，亦可將藉由於23℃之環境下自中間膜將第2層及第3層剝離所得之第1層以厚度成為0.35 mm之方式於150℃下加壓成型(於不加壓之狀態下150℃及10分鐘、於加壓狀態下150℃及10分鐘)而製作樹脂膜A。
(5)二氧化矽粒子之分散性 將所獲得之中間膜切割成縱15 cm×橫30 cm之大小。繼而，準備透明浮法玻璃(縱15 cm×橫30 cm×厚2.5 mm)。將所獲得之中間膜夾入該2片透明浮法玻璃之間，利用真空層壓機於90℃下保持30分鐘，進行真空加壓而獲得積層體。關於積層體，將自玻璃板伸出之中間膜部分切落而獲得層合玻璃。
以光源與屏幕之間之距離成為200 cm、光源與中間膜之間之距離成為180 cm之方式將層合玻璃配置於光源與屏幕之間。作為光源，使用日本技術中心公司製造之S-Light。使光垂直照射至層合玻璃之面。目視觀察投影於屏幕之像。以下述基準對二氧化矽粒子之分散性進行判定。
[二氧化矽粒子之分散性之判定基準] ○：未清晰地觀察到粒狀之陰影 ×：觀察到粒狀之陰影
(6)隔音性 將所獲得之中間膜切割成縱30 cm×橫2.5 cm之大小。繼而，於依據JIS R3208之2片綠玻璃(縱30 cm×橫2.5 cm×厚2 mm)之間夾入中間膜，獲得積層體。將該積層體放入至橡膠袋內，以2.6 kPa之真空度脫氣20分鐘後，於脫氣狀態下直接轉移至烘箱內，進而於90℃下保持30分鐘進行真空加壓，而對積層體進行預壓接。於高壓釜中，於135℃及壓力1.2 MPa之條件下對經預壓接之積層體進行20分鐘壓接而獲得層合玻璃。
藉由阻尼試驗用之振動產生機(振研公司製造之「加振機G21-005D」)使所獲得之層合玻璃加振。利用機械阻抗測定裝置(Lion公司製造之「XG-81」)將自此獲得之振動特性放大，藉由FFT頻譜分析儀(Yokogawa-Hewlett-Packard公司製造之「FFT Analyzer HP3582A」)對振動光譜進行解析。
根據以如上方式獲得之損失係數與層合玻璃之共振頻率之比，製作表示20℃下之音頻(Hz)與聲響透過損失(dB)之關係之曲線圖，求出音頻2,000 Hz附近之極小聲響透過損失(TL值)。該TL值越高，隔音性越高。以下述基準對隔音性進行判定。
[隔音性之判定基準] ○：TL值為35 dB以上 ×：TL值未達35 dB
(7)流痕 將所獲得之中間膜切割成縱15 cm×橫30 cm之大小。繼而，準備透明浮法玻璃(縱15 cm×橫30 cm×厚2.5 mm)。將所獲得之中間膜夾入該2片透明浮式玻璃之間，利用真空層壓機於90℃下保持30分進行真空加壓而獲得積層體。於積層體中，將自玻璃板伸出之中間膜部分切落而獲得層合玻璃。
以光源與屏幕之間之距離成為200 cm、光源與中間膜之間之距離成為180 cm之方式將層合玻璃配置於光源與屏幕之間。作為光源，使用日本技術中心公司製造之S-Light。使光垂直照射至層合玻璃之面。利用相機對投影於屏幕之像進行攝影。以下述基準對流痕進行判定。
[流痕之判定基準] ○：未清晰地觀察到條紋狀之不均(流痕) Δ：略微觀察到條紋狀之不均(流痕) ×：觀察到條紋狀之不均(流痕)
再者，將判定為○之攝影圖像之例示於圖5(a)及(b)中，將判定為Δ之攝影圖像之例示於圖6中，將判定為×之攝影圖像之例示於圖7(a)及(b)中。
將詳細內容及結果示於下述表1、2中。再者，於下述表1、2中，省略聚乙烯醇縮醛樹脂、塑化劑及氧化矽粒子以外之調配成分之記載。
[表1]
[表2]
1‧‧‧第1層
1a‧‧‧第1表面
1b‧‧‧第2表面
2‧‧‧第2層
2a‧‧‧外側之表面
3‧‧‧第3層
3a‧‧‧外側之表面
11‧‧‧中間膜
11A‧‧‧中間膜(第1層)
11a‧‧‧第1表面
11b‧‧‧第2表面
21‧‧‧第1層合玻璃構件
22‧‧‧第2層合玻璃構件
31‧‧‧層合玻璃
31A‧‧‧層合玻璃
圖1係模式性地表示本發明之第1實施形態之層合玻璃用中間膜之剖視圖。 圖2係模式性地表示本發明之第2實施形態之層合玻璃用中間膜之剖視圖。 圖3係模式性地表示使用圖1所示之層合玻璃用中間膜之層合玻璃之一例之剖視圖。 圖4係模式性地表示使用圖2所示之層合玻璃用中間膜之層合玻璃之一例之剖視圖。 圖5(a)及(b)係對流痕進行評價之攝影圖像之例。 圖6係對流痕進行評價之攝影圖像之例。 圖7(a)及(b)係對流痕進行評價之攝影圖像之例。

Claims (15)

  1. 一種層合玻璃用中間膜，其係具有1層或2層以上之構造者， 上述中間膜具備包含熱塑性樹脂及發煙二氧化矽粒子之第1層， 上述發煙二氧化矽粒子包含疏水性發煙二氧化矽粒子， 相對於上述第1層中之上述熱塑性樹脂100重量份，上述第1層中之上述發煙二氧化矽粒子之含量為4重量份以上且60重量份以下。
  2. 如請求項1之層合玻璃用中間膜，其中上述疏水性發煙二氧化矽粒子係經矽烷偶合劑表面處理所得之疏水性發煙二氧化矽粒子。
  3. 如請求項2之層合玻璃用中間膜，其中上述矽烷偶合劑係具有於1個矽原子上鍵結有3個烷基之結構之矽烷偶合劑。
  4. 如請求項2或3之層合玻璃用中間膜，其中上述矽烷偶合劑係具有三甲基矽烷基之矽烷偶合劑。
  5. 如請求項1至3中任一項之層合玻璃用中間膜，其中上述第1層包含塑化劑。
  6. 如請求項1至3中任一項之層合玻璃用中間膜，其中上述第1層於200℃下之tanδ為0.8以上。
  7. 如請求項1至3中任一項之層合玻璃用中間膜，其中上述第1層於80℃下之霧度值為3%以下。
  8. 如請求項1至3中任一項之層合玻璃用中間膜，其中上述中間膜具備第2層，且 於上述第1層之第1表面積層有上述第2層。
  9. 如請求項8之層合玻璃用中間膜，其中上述第2層包含熱塑性樹脂。
  10. 如請求項9之層合玻璃用中間膜，其中上述第2層包含塑化劑。
  11. 如請求項8之層合玻璃用中間膜，其中上述中間膜具備第3層，且 於上述第1層之與上述第1表面相反之第2表面積層有上述第3層。
  12. 如請求項11之層合玻璃用中間膜，其中上述第2層包含熱塑性樹脂， 上述第3層包含熱塑性樹脂。
  13. 如請求項12之層合玻璃用中間膜，其中上述第2層包含塑化劑， 上述第3層包含塑化劑。
  14. 如請求項1至3中任一項之層合玻璃用中間膜，其中相對於上述第1層中之上述熱塑性樹脂100重量份，上述第1層中之上述發煙二氧化矽粒子之含量為10重量份以上且60重量份以下。
  15. 一種層合玻璃，其具備： 第1層合玻璃構件、 第2層合玻璃構件、及 如請求項1至14中任一項之層合玻璃用中間膜，且 上述層合玻璃用中間膜配置於上述第1層合玻璃構件與上述第2層合玻璃構件之間。
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