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TW201900624A - 三聚氰酸金屬鹽而成之蓄熱材 - Google Patents

三聚氰酸金屬鹽而成之蓄熱材 Download PDF

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TW201900624A
TW201900624A TW107107057A TW107107057A TW201900624A TW 201900624 A TW201900624 A TW 201900624A TW 107107057 A TW107107057 A TW 107107057A TW 107107057 A TW107107057 A TW 107107057A TW 201900624 A TW201900624 A TW 201900624A
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吉野弘展
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日商日產化學工業股份有限公司
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Abstract

本發明課題為提供一種蓄熱材，尤其是可在低溫下進行水蒸氣(水)的吸附、脫離，亦即可在低溫下利用，且蓄熱量大的化學蓄熱材。 　　課題解決手段為一種化學蓄熱材，其係三聚氰酸金屬鹽而成，而且藉由水蒸氣(水)的吸附或脫離表現出發熱或吸熱。

Description

三聚氰酸金屬鹽而成之蓄熱材
本發明關於一種蓄熱材，尤其是化學蓄熱材，詳細而言，關於一種在低溫下進行水蒸氣(水)的吸附、脫離，且蓄熱量大的化學蓄熱材。
蓄熱材是貯藏熱能的材料的總稱，可進行熱的吸收、放出的蓄熱材也已為所周知。這樣的蓄熱材，已知有藉由材料的熱容量產生溫度差來儲蓄熱能的顯熱蓄熱材；使用材料相變化時熱能的出入來蓄熱的潛熱蓄熱材；利用反應媒體與蓄熱材接觸時產生的化學反應熱進行蓄熱的化學蓄熱材。其中，化學蓄熱材，具有蓄熱容量大、可在一定溫度下將熱取出，只要進一步將反應物質分離即可在常溫下貯藏這些長處。
上述化學蓄熱材的代表例子可列舉氧化鈣，並且已知伴隨著水合、脫水反應來進行熱的放出與吸收。 　　另外，關於其他的化學蓄熱材，有文獻提出一種含有由金屬元素及有機配位子所構成的配位高分子之蓄熱材(專利文獻1)。專利文獻1揭示了使硝酸銅(II)三水合物、異菸鹼酸及水而成的混合物反應所得到的化合物，利用示差掃描熱量測定裝置進行測定的結果顯示水的脫離溫度63.5℃、吸熱量(蓄熱量)309J/g。 [先前技術文獻] [專利文獻]
[專利文獻1]日本特開2005-097530號公報
[發明所欲解決的課題]
在使用前述氧化鈣作為化學蓄熱材的情況，雖然水合反應的發熱即使在30℃以下的低溫下也會進行，熱的放出良好，然而為了使水合反應所產生的氫氧化鈣的脫水反應進行(蓄熱)，在400℃以上的高溫是必要的，而會有不實用的問題。 　　另外，在使用專利文獻1所記載的由金屬元素與有機配位子所構成的配位高分子作為化學蓄熱材的情況，雖然能夠使可利用的溫度在200℃以下，然而與前述氧化鈣的系統相比，蓄熱量較小，會有作為蓄熱材的性能不足的問題。
因此，本發明課題為提供能夠解決上述問題的化學蓄熱材，亦即提供可在低溫下進行水蒸氣(水)的吸附、脫離，亦即可在低溫下利用，且蓄熱量大的化學蓄熱材。 [用於解決課題的手段]
本發明人等為了解決上述課題反覆鑽研檢討，結果發現，若使用三聚氰酸金屬鹽，則可在低溫下進行水蒸氣(水)的吸附、脫離，且蓄熱量大，藉此，可成為能夠表現出良好性能的化學蓄熱材，而完成了本發明。
亦即，本發明的第1觀點是關於一種化學蓄熱材，其係三聚氰酸金屬鹽而成，藉由水蒸氣(水)的吸附或脫離，表現出發熱或吸熱。 　　第2觀點是關於如第1觀點之化學蓄熱材，其中前述金屬鹽的金屬種係選自鋰、鈉、鉀、鎂、鈣、鍶、鋇、鋁、錳、鐵、鈷、銅、鎳、鋅、銀、及錫所構成的群中的至少一種。 　　第3觀點是關於如第2觀點之化學蓄熱材，其中前述金屬鹽的金屬種為鹼土類金屬。 　　第4觀點是是關於如第2觀點之化學蓄熱材，其中前述金屬鹽的金屬種係選自鎂、及鈣所構成的群中的至少一種。 　　第5觀點是關於如第4觀點之化學蓄熱材，其中三聚氰酸與選自鎂及鈣所構成的群中的至少一種之莫耳比為2比1。 　　第6觀點是關於如第1至5觀點中任一者之化學蓄熱材，其中水蒸氣(水)的吸附所產生的發熱量、或水蒸氣(水)的脫離所產生的吸熱量為0.5MJ/kg以上。 　　第7觀點是關於如第1至6觀點中任一者之化學蓄熱材，其中水蒸氣(水)的脫離溫度為200℃以下。 　　第8觀點是關於一種熱交換器，其係含有如第1至7觀點中任一者之化學蓄熱材。 　　第9觀點是關於如第8觀點之熱交換器，其係使用於藉由從車輛排出的熱進行水蒸氣(水)的脫離來蓄熱，並藉由水蒸氣(水)的吸附來發熱的系統。 　　第10觀點是關於如第8觀點之熱交換器，其係使用於藉由從工廠排出的熱進行水蒸氣(水)的脫離來蓄熱，並藉由水蒸氣(水)的吸附來發熱的系統。 　　第11觀點是關於如第8觀點之熱交換器，其係使用於藉由從機器裝置排出的熱進行水蒸氣(水)的脫離來蓄熱，並藉由水蒸氣(水)的吸附來發熱的系統。 　　第12觀點是關於一種系統，其係含有如第1至7觀點中任一者之化學蓄熱材，藉由從車輛排出的熱進行水蒸氣(水)的脫離來蓄熱，並藉由水蒸氣(水)的吸附來發熱。 　　第13觀點是關於一種系統，其係含有如第1至7觀點中任一者之化學蓄熱材，藉由從工廠排出的熱進行水蒸氣(水)的脫離來蓄熱，並藉由水蒸氣(水)的吸附來發熱。 　　第14觀點是關於一種系統，其係含有如第1至7觀點中任一者之化學蓄熱材，藉由從機器裝置排出的熱進行水蒸氣(水)的脫離來蓄熱，並藉由水蒸氣(水)的吸附來發熱。 [發明之效果]
本發明之蓄熱材，可在例如200℃以下的低溫下進行水蒸氣(水)的吸附、脫離，蓄熱量也很大，因此可應用於例如攜帶型保溫用具(懷爐)、食品乾燥材、便當的加熱裝置中的發熱材、酒的加熱裝置中的發熱材、吸附熱泵用吸附劑、除濕空調裝置用吸附劑、汽車用除濕乾燥材、住宅用除濕乾燥材等的各種製品。 　　另外，本發明之蓄熱材，可成為在需要已吸收的熱量時能夠利用、效率良好的蓄熱材，適合使用作為例如車載用廢熱回收再利用系統等的蓄熱材。
以下針對本發明作詳細說明。 　　本發明之化學蓄熱材，其特徵為：由三聚氰酸金屬鹽而成，並且藉由水蒸氣(水)的吸附或脫離，表現出發熱或吸熱。
＜化學蓄熱材＞ 　　在本發明中，化學蓄熱，意指利用伴隨著物質化學變化而發生的發熱、吸熱等的可逆化學反應的蓄熱技術，亦即，化學蓄熱材，是指利用與反應媒體接觸時產生的化學反應熱來進行熱的吸收(貯藏)與放出的材料。 　　尤其在本發明中，是以表現出由存在於化合物中的水的脫離所造成的吸熱反應(蓄熱操作)與由水合所造成的發熱反應(放熱操作)的材料、及表現出由水蒸氣(水)的吸附或脫離(放出)所造成的發熱或吸熱的材料為對象。 　　舉以往具代表性的蓄熱材氧化鈣為例，來說明上述意指的化學蓄熱材的發熱或吸熱的機構。 　　氧化鈣的發熱，如下述(式1)所示般，是藉由氧化鈣的水合反應(水蒸氣(水)的吸附)轉換為氫氧化鈣時發生，另外，氧化鈣的吸熱，如下述(式2)所示般，是藉由氫氧化鈣的脫水反應轉換為氧化鈣時發生。 　　(式1)　CaO+H2 O→Ca(OH)2 ＋1.46MJ/kg 　　(式2)　Ca(OH)2 ＋1.46MJ/kg→CaO＋H2 O 　　由上述(式1)及(式2)可知，在水合反應或脫水反應時，有1.46MJ/kg的熱量發熱或吸熱，可視為此發熱及吸熱的量被蓄熱於化學蓄熱材(氧化鈣)。
＜三聚氰酸金屬鹽＞
[三聚氰酸] 　　用來構成本發明所可使用的三聚氰酸金屬鹽的三聚氰酸(1,3,5-三嗪-2,4,6-三醇)，可使用泛用的市售物品。另外，亦可為互變異構物的異三聚氰酸的形態。
[金屬種] 　　用來構成本發明所可使用的三聚氰酸金屬鹽的金屬，可使用1價、2價及3價金屬。 　　上述金屬，合適者可列舉選自鋰、鈉、鉀、鎂、鈣、鍶、鋇、鋁、錳、鐵、鈷、銅、鎳、鋅、銀、及錫所構成的群中的至少一種。 　　上述金屬，較佳者可列舉鹼土類金屬，更佳者可列舉選自鎂、及鈣所構成的群中的至少一種。
這些金屬可單獨使用，或將兩種以上混合使用。
三聚氰酸與金屬的莫耳比不受特別限定，在2價金屬，例如鎂、鈣、鍶、鋇、錳、鐵(II)、鈷、銅、鎳、鋅、銀、及錫的情況，三聚氰酸與金屬的莫耳比希望為2比1。
[三聚氰酸金屬鹽的製造] 　　三聚氰酸金屬鹽的製造方法不受特別限定，將前述三聚氰酸與前述金屬的氯化物、硫酸鹽、或硝酸鹽與氫氧化鈉等的鹼在水中混合，並使其反應，使三聚氰酸的金屬鹽析出，並且過濾、乾燥，能夠以結晶性粉末的形式得到。另外，還可將前述三聚氰酸與前述金屬的氧化物、氫氧化物或碳酸鹽在水中混合，並使其反應，使三聚氰酸的金屬鹽析出，並且過濾、乾燥而得到。
所得到的粉末的形態，通常為粒狀結晶、板狀結晶、條狀(帶狀)結晶、棒狀結晶、針狀結晶等，甚至還有這些結晶層合的形態。這些化合物(結晶性粉末)正在市面販售的情況，可使用市售品。
蓄熱量的評估，可藉由利用示差掃描熱量測定測得的熱收支(吸熱或放熱量)來進行，本發明之化學蓄熱材的蓄熱量，宜為0.5MJ/kg以上，較佳為0.6MJ/kg以上，特佳為0.7MJ/kg以上。所以，本發明之化學蓄熱材，以具有這種熱收支為佳。此熱收支的上限並無特別限定，愈高愈好，通常為10MJ/kg以下。
在本發明之化學蓄熱材中，可發生水蒸氣(水)的吸附、脫離的溫度，宜為200℃以下，例如-30～200℃，較佳為30～180℃，特佳為50～100℃。只要是在此溫度區域具有熱收支的物質，吸熱、發熱兩者皆可利用作為化學蓄熱材。例如在吸熱的情況，可使用於排熱回收、熱島現象的緩和等，另外，在發熱的情況，可使用於暖氣或汽車引擎的暖氣機等。所以，本發明之化學蓄熱材，在示差掃描熱量測定中，宜在-30～200℃，尤其30～180℃，特別是50～100℃的溫度區域具有熱收支為佳。
本發明另外還關於一種熱交換器，其係含有上述化學蓄熱材。 　　本發明另外還關於上述熱交換器，其係使用於藉由從車輛、工廠、機器裝置等排出的熱進行水蒸氣(水)的脫離來蓄熱，並藉由水蒸氣(水)的吸附來發熱的系統。 　　本發明另外還關於一種系統，其係含有上述化學蓄熱材，藉由從車輛、工廠、機器裝置等排出的熱進行水蒸氣(水)的脫離來蓄熱，並藉由水蒸氣(水)的吸附來發熱。
在上述系統的一個態樣之中，該系統是由反應器、蒸發器、冷凝器、切換流路的閥等所構成，在反應器中填充了上述化學蓄熱材，進一步還裝設了用來迅速進行加熱或冷卻的熱交換器。 　　並且，在蓄熱時，將從車輛、工廠、機器裝置等排出的高溫排熱導入反應器，使水蒸氣(水)由化學蓄熱材脫離，產生的水蒸氣(水)會在冷凝器液化，然後在放熱時，將水蒸氣(水)由蒸發器送至化學蓄熱材(水蒸氣(水)脫離後的物質)，使其吸附、發熱，並可將此熱量透過熱交換器迅速取出至系統外來利用。 　　例如來自車輛的排熱，藉由上述系統，能夠有效率地使用於冷暖氣機或引擎、ATF、排氣觸媒等的暖氣。 [實施例]
以下列舉實施例較具體地說明本發明，然而本發明並不受下述實施例限定。 　　此外，在實施例之中，試樣的調製及物性的分析所使用的裝置及條件如以下所述。
(1)熱重量/示差掃描熱量測定(TGA-DSC) 　　裝置：Mettler-Toledo公司製TGA/DSC 1 　　測定溫度(實施例1～2)：40～300℃ 　　測定溫度(比較例1)：40～500℃ 　　加熱速度：10℃/分鐘 　　氮氣流：50mL/分鐘 　　樣品盤：鋁盤 (2)粉末X光解析(XRD) 　　裝置：Rigaku股份有限公司製 桌上型X光繞射裝置 MiniFlex(註冊商標)600 　　測定角度(2θ)：3～40度 　　掃描速度：15度/分鐘 (3)X光結晶構造解析 　　測定光束：Aichi SR BL05S2 　　波長：1.24Å 　　偵測器：PILATUS 100K 　　溫度：室溫 　　曝光時間：10分鐘 　　測定：將樣品封入直徑0.31nm的毛細管，使其旋轉，同時進行測定 　　解析軟體：EXPO 2014
[製造例1] 三聚氰酸鎂(CA-Mg)的製造 　　將三聚氰酸[東京化成工業股份有限公司製] 4.43g(34.3mmol)、氫氧化鎂[純正化學股份有限公司製] 3.00g(51.4mmol)、及水30g混合，並在95℃下攪拌4小時。將反應混合物冷卻至室溫(大概23℃)，並將析出的固體過濾。將此固體在減壓下以及50℃下乾燥1小時，得到三聚氰酸鎂(水合物)8.28g。
[製造例2] 三聚氰酸鎂(CA-Mg)的製造 　　將三聚氰酸[東京化成工業股份有限公司製] 13.31g(103.1mmol)、氫氧化鎂[純正化學股份有限公司製] 3.01g(51.61mmol)、及水30g混合，並在95℃下攪拌3小時。將反應混合物冷卻至室溫(大概23℃)，並將析出的固體過濾。將此固體在減壓下以及50℃下乾燥1小時，得到三聚氰酸鎂(水合物)18.74g。
[製造例3] 三聚氰酸鎂(CA-Mg)的製造 　　將三聚氰酸[東京化成工業股份有限公司製] 3.00g(23.24mmol)、氫氧化鎂[純正化學股份有限公司製] 0.45g(7.716mmol)、及水11g混合，在95℃下攪拌3小時20分鐘。將反應混合物冷卻至室溫(大概23℃)，並將析出的固體過濾。將此固體在減壓下以及50℃下乾燥1小時，得到三聚氰酸鎂(水合物)3.77g。
[製造例4] 三聚氰酸鎂(CA-Mg)的製造 　　將三聚氰酸[東京化成工業股份有限公司製] 3.00g(23.24mmol)、氫氧化鎂[純正化學股份有限公司製] 0.34g(5.830mmol)、及水11g混合，在95℃下攪拌3小時20分鐘。將反應混合物冷卻至室溫(大概23℃)，並將析出的固體過濾。將此固體在減壓下以及50℃下乾燥1小時，得到三聚氰酸鎂(水合物)3.51g。
[製造例5] 三聚氰酸鈣(CA-Ca)的製造 　　將三聚氰酸[東京化成工業股份有限公司製] 3.49g(27.0mmol)、氫氧化鈣[純正化學股份有限公司製] 3.02g(40.8mmol)、及水30g混合，在室溫(大概23℃)下攪拌21小時。由反應混合物將析出的固體過濾出來。將此固體在減壓下以及50℃下乾燥1小時，得到三聚氰酸鈣(水合物)6.37g。
[實施例1～5、比較例1] 　　對於製造例1～5所得到的三聚氰酸金屬鹽、及氫氧化鈣[純正化學股份有限公司製]進行熱重量/示差掃描熱量測定，評估水的脫離所產生的吸熱量(蓄熱量)、及吸熱開始溫度(水的脫離溫度)。將結果一併揭示於表1。
如表1所示般，確認了本發明之蓄熱材蓄熱量高達0.5MJ/kg以上，另外，蓄熱開始溫度(水的脫離溫度)為200℃以下。尤其確認了三聚氰酸與鎂的莫耳比為2比1的三聚氰酸鎂(實施例2)，蓄熱量高達1.23MJ/kg，蓄熱開始溫度也在150℃以下，作為蓄熱材表現出極優異的性能。 　　另一方面，確認了周知的蓄熱材氫氧化鈣，雖然蓄熱量大，然而蓄熱開始溫度極高，為400℃以上，並不實用(比較例1)。
[實施例6] CA-Mg X光結晶構造解析 　　對於製造例2所得到的三聚氰酸與鎂的莫耳比為2比1的三聚氰酸鎂進行X光結晶構造解析。將結果表示於圖1。
如圖1所示般，製造例2所得到的三聚氰酸鎂的三聚氰酸與鎂之比為2比1。
[實施例7] 循環特性評估 　　將與製造例1同樣地合成出的CA-Mg3.08g置於淺皿，重覆下述步驟3次。 　　(1)脫水步驟：在大氣壓下以及160℃下靜置3小時 　　(2)水蒸氣吸附步驟：在室溫(大概23℃)、相對濕度100%下靜置18小時 　　對於各步驟後的樣品進行熱重量/示差掃描熱量測定、及粉末X光解析，評估水的脫離所產生的吸熱量(蓄熱量)、吸熱開始溫度(水的脫離溫度)、熱重量減少、及XRD圖型。將結果揭示於表2。 　　另外，分別將測試前的TGA-DSC曲線表示於圖2，最初的脫水步驟後的TGA-DSC曲線表示於圖3，測試前的XRD圖型表示於圖4，最初的脫水步驟後的XRD圖型表示於圖5，最初的吸附步驟後的XRD圖型表示於圖6。
如表2所示般，確認了本發明之蓄熱材，即使重覆水的脫離(脫水)/吸附，蓄熱量、脫離溫度這些蓄熱性能也幾乎沒有變化，具有優異的循環特性。
以上，由三聚氰酸金屬鹽形成的本發明之蓄熱材，可在低溫條件下儲蓄大量的熱，而且循環特性亦優異，可期待實現未利用廢熱的有效利用。 [產業上的可利用性]
藉由本發明，可在低溫下儲蓄大量的熱，可實現未利用廢熱的有效利用。
圖1表示X光結晶構造解析的結果圖。 　　圖2表示測試前的TGA-DSC曲線圖。 　　圖3表示脫水步驟後的TGA-DSC曲線圖。 　　圖4表示測試前的XRD圖型。 　　圖5表示脫水步驟後的XRD圖型。 　　圖6表示吸附步驟後的XRD圖型。

Claims (14)

  1. 一種化學蓄熱材，其係三聚氰酸金屬鹽而成，藉由水蒸氣(水)的吸附或脫離，表現出發熱或吸熱。
  2. 如請求項1之化學蓄熱材，其中前述金屬鹽的金屬種係選自鋰、鈉、鉀、鎂、鈣、鍶、鋇、鋁、錳、鐵、鈷、銅、鎳、鋅、銀、及錫所構成的群中的至少一種。
  3. 如請求項2之化學蓄熱材，其中前述金屬鹽的金屬種係鹼土類金屬。
  4. 如請求項2之化學蓄熱材，其中前述金屬鹽的金屬種係選自鎂、及鈣所構成的群中的至少一種。
  5. 如請求項4之化學蓄熱材，其中三聚氰酸與選自鎂及鈣所構成的群中的至少一種之莫耳比為2比1。
  6. 如請求項1至5中任一項之化學蓄熱材，其中水蒸氣(水)的吸附所產生的發熱量、或水蒸氣(水)的脫離所產生的吸熱量為0.5MJ/kg以上。
  7. 如請求項1至6中任一項之化學蓄熱材，其中水蒸氣(水)的脫離溫度為200℃以下。
  8. 一種熱交換器，其係含有如請求項1至7中任一項之化學蓄熱材。
  9. 如請求項8之熱交換器，其係使用於藉由從車輛排出的熱進行水蒸氣(水)的脫離來蓄熱，並藉由水蒸氣(水)的吸附來發熱的系統。
  10. 如請求項8之熱交換器，其係使用於藉由從工廠排出的熱進行水蒸氣(水)的脫離來蓄熱，並藉由水蒸氣(水)的吸附來發熱的系統。
  11. 如請求項8之熱交換器，其係使用於藉由從機器裝置排出的熱進行水蒸氣(水)的脫離來蓄熱，並藉由水蒸氣(水)的吸附來發熱的系統。
  12. 一種系統，其係含有如請求項1至7中任一項之化學蓄熱材，藉由從車輛排出的熱進行水蒸氣(水)的脫離來蓄熱，並藉由水蒸氣(水)的吸附來發熱。
  13. 一種系統，其係含有如請求項1至7中任一項之化學蓄熱材，藉由從工廠排出的熱進行水蒸氣(水)的脫離來蓄熱，並藉由水蒸氣(水)的吸附來發熱。
  14. 一種系統，其係含有如請求項1至7中任一項之化學蓄熱材，藉由從機器裝置排出的熱進行水蒸氣(水)的脫離來蓄熱，並藉由水蒸氣(水)的吸附來發熱。
TW107107057A 2017-03-03 2018-03-02 三聚氰酸金屬鹽而成之蓄熱材 TW201900624A (zh)

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