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TW201438247A - 具有一致圖案排列之奈米粒子的單電子電晶體及其製造方法 - Google Patents

具有一致圖案排列之奈米粒子的單電子電晶體及其製造方法 Download PDF

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TW201438247A
TW201438247A TW103106497A TW103106497A TW201438247A TW 201438247 A TW201438247 A TW 201438247A TW 103106497 A TW103106497 A TW 103106497A TW 103106497 A TW103106497 A TW 103106497A TW 201438247 A TW201438247 A TW 201438247A
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nanoparticles
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TW103106497A
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Jun-Hyung Kim
Young-Keun Lee
Hong You
Tae-Hee Kim
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Sk Innovation Co Ltd
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Abstract

本發明關於一種單電子電晶體及其製造方法。該單電子電晶體包括：通道區域，其包括形成於基板上的連結體、及由鍵結該連結體之金屬離子所生長的金屬奈米粒子；配置於該通道區域一端之源極區域；配置於該通道區域另一端而與該源極區域對立之汲極區域；及耦合該通道區域且用以控制通道區域中的電荷移動之閘極，其中在該通道區域中，複數個金屬奈米粒子具有一致的圖案排列。

Description

具有一致圖案排列之奈米粒子的單電子電晶體及其製造方法
本發明請求在2013年3月6日所提出的韓國專利第10-2013-0023963、10-2013-0023998、10-2013-0024103號之優先權，其全部納入此處作為參考。
本發明關於一種在通道區域中具有一致的圖案排列之奈米粒子的單電子電晶體、及其製造方法。
為了實現半導體裝置之高性能、高速度、及低耗電，且降低價格，現仍持續將電晶體縮小化。然而，經由縮小化而實現以低操作電壓穩定操作且仍為低漏電之電晶體有所限度。尤其是為了達到兆級規模積體化，一定要改變電晶體的結構。
至於滿足此要求之方式，現已發展如美國未審查專利公開第20100327260號所揭示的單電子電晶體。該單電子電晶體提供關於低耗電及高積體密度之優點，因為電晶體之操作受單電子之移動控制，且操作電壓明顯地低。
然而，為了在商業可用溫度之室溫操作單電子電晶體，需要在所欲位置處重現地形成尺寸為數奈米之量子點的技術，即在指定位置處形成一至數十個受精確控制且尺寸均勻之量子點的技術。此外，現在持續需要不必使用昂貴之設備及極複雜之程序即可將製造方法商業化實行的技術。然而，目前未聞此種充分滿足該需求的技術之發展。
本發明之各具體實施例有關一種可以重現及可靠的方式操作之單電子電晶體、及其製造方法。
本發明之各具體實施例亦有關一種可藉市售及節省成本之方法在短時間內大量製造之單電子電晶體、及其製造方法。
在一具體實施例中，一種單電子電晶體可包括：通道區域，其包括形成於基板上的連結體、及由鍵結該連結體之金屬離子所生長的金屬奈米粒子；配置於該通道區域一端之源極區域；配置於該通道區域另一端而與該源極區域對立之汲極區域；及耦合該通道區域而控制通道區域中的電荷移動之閘極，其中在該通道區域中，複數個金屬奈米粒子具有一致的圖案排列。
在該通道區域中，金屬奈米粒子可按從源極區域至汲極區域的方向一致分開排列。
將其中複數個奈米粒子分開聚集之聚集體定義一單位，則在通道區域中可排列複數個聚集體。該聚集體可具有帶形、線形、圓形、或多角形。
該連結體可為藉自我組合鍵結基板表面之有機單分子。
該通道區域可進一步包括被鍵結或塗覆於該金屬奈米粒子表面上的介電有機材料。
該通道區域可進一步包括鍵結金屬離子或欲生長的奈米粒子，且包括第一有機材料及第二有機材料之至少任一的有機界面活性劑。第一有機材料可為含氮或含硫有機材料，及第二有機材料可為基於相轉移觸媒之有機材料。
該金屬奈米粒子可具有0.5奈米至1奈米之間的平均粒子半徑，且粒子半徑之標準差可為±20%或以下。
該基板可具有可鍵結連結體之表面層。
該表面層可選自由金屬、金屬氧化物、半導體、與半導體氧化物所組成的群組之任一種。
該基板可為撓性基板，且該撓性基板可包括具有羥基(-OH)官能基之表面層。
該連結體可為有機單分子，且該通道區域可進一步包括由複數個鍵結至基板之有機單分子所形成之自我組合式單分子層所組成的連結體層。
該通道區域可進一步包括形成於基板上，且具有選自胺基、羧基、與硫醇基之任一種官能基的矽烷化合物層，及該選自胺基、羧基、與硫醇基之任一種官能基可為連結體之一部分。
該連結體可包括選自胺基(-NH2)、羧基(-COOH)、與硫醇基(-SH)之任一種，其鍵結金屬離子。
該金屬奈米粒子可選自由金屬奈米粒子、金屬氧化物奈米粒子、金屬氮化物奈米粒子、金屬碳化物奈米粒子、與介金屬化合物奈米粒子所組成的群組。
該通道區域中的金屬奈米粒子可彼此分開排列，且形成單層。
該單電子電晶體可進一步包括插入該通道區域與該閘極之間的閘極介電層。
在一具體實施例中，形成單電子電晶體之通道之方法可包括：提供基板；在該基板上形成具有複數個孔之多孔性光罩；在經該多孔性光罩選擇性曝光之該基板上形成連結體；將金屬離子鍵結該連結體；及施加能量且由該金屬離子形成金屬奈米粒子。
該方法可進一步包括將介電無機材料鍵結該金屬奈米粒子之表面。
該方法可進一步包括在施加能量之前及/或期間，供應包括第一有機材料及第二有機材料之至少任一的有機界面活性劑。
該多孔性光罩可包括單層奈米粒，其為不自發性鍵結該連結體之材料。
在形成連結體之前，該方法可進一步包括在經該多孔性光罩選擇性曝光之該基板上形成自發性鍵結該連結體之材料薄層；及移除該多孔性光罩。
該自發性鍵結該連結體之材料可包括金屬、金屬氧化物、半導體、半導體氧化物、複合金屬氧化物、或其堆疊。
該連結體為有機單分子，且可由該有機單分子來形成由該有機單分子所組成的自我組合式單分子層之連結體層。該連結體層可藉由將基板表面接觸其中連結體溶於溶劑中的連結體溶液而形成。
另一種方法為該連結體層可藉原子層沈積法使用含該連結體之氣體而形成。該連結體層可為包括選自胺基、羧基、與硫醇基之任一種的矽烷化合物層。
金屬離子之鍵結可包括將金屬先質接觸以該連結體形成的基板。
金屬離子之鍵結可包括將金屬先質溶液塗布於以該連結體形成的基板，或者對以該連結體形成的基板供應氣態金屬先質。
該能量可選自由熱能量、化學能量、光能量、振動能量、離子束能量、電子束能量、與輻射能量所組成的群組之至少一種。
在施加能量期間可供應異於該金屬離子的不同種類之元素，而將該金屬奈米粒子形成成為選自由金屬奈米粒子、金屬氧化物奈米粒子、金屬氮化物奈米粒子、金屬碳化物奈米粒子、與介金屬化合物奈米粒子所組成的群組之任一種。
110‧‧‧基板
112‧‧‧矽基板
114‧‧‧表面層
120‧‧‧連結體層
120A‧‧‧連結體
122‧‧‧鍵結表面層114的官能基
124‧‧‧連接官能基122與官能基126之鏈基
126‧‧‧可鍵結金屬離子的官能基
130‧‧‧金屬離子
140‧‧‧金屬奈米粒子
150‧‧‧介電有機材料
160‧‧‧閘極介電層
170A‧‧‧源極區域
170B‧‧‧汲極區域
180‧‧‧閘極
190‧‧‧通道區域
210‧‧‧多孔性光罩
220‧‧‧孔
230‧‧‧金屬奈米粒子
240‧‧‧介電區域
第1圖為顯示依照本發明之一具體實施例之單電子電晶體結構的示意圖。
第2至6圖為顯示依照本發明之一具體實施例，形成單電子電晶體之通道區域之方法的示意圖。
第7圖顯示在例示性通道區域製造期間所獲得的表面修改前之基板表面(A)、表面修改後之基板表面(B)、及化學還原後之基板表面(C)的AFM影像。
第8圖顯示在例示性通道區域製造中的RTP處理之後，形成於基板上的金奈米粒子之穿透電子顯微術及元素分析的結果。
第9A及9B圖為顯示使用多孔性光罩，在通道區域中形成被圖案化的金屬奈米粒子之方法的平面圖。
以下參考附圖詳細說明依照本發明之具體實施例之單電子電晶體及其製造方法。然而，本發明可以不同的方式體現且不應視為限於在此所述的具體實施例。而是提供這些具體實施例以使本發明徹底而完整，及對所屬技術領域者完全傳達本發明之範圍。另外，圖式在某些情況未必按比例，為了明確描述具體實施例之特點，可能會將比例誇大。在全部揭示中，類似的號碼係指本發明之全部圖式及具體實施例中的類似部分。
除非另有定義，否則在此使用的所有術語，包括技術或科學術語，均具有本發明所屬技術領域者了 解的相同意義。當可能模糊本發明之標的時，以下的說明省略已知功能及組態之詳細說明。
第1圖為顯示依照本發明之一具體實施例之單電子電晶體結構的示意圖。
參考第1圖，依照本發明之一具體實施例之單電子電晶體可包括通道區域190、配置於通道區域190一端之源極區域170A、配置於通道區域另一端而與源極區域170A對立之汲極區域170B、及耦合通道區域190而控制通道區域190中的電荷移動之閘極180。在通道區域190與閘極180之間可插入閘極介電層160。
依照本發明之具體實施例之單電子電晶體的通道區域190可包括連結體120A、及由鍵結連結體120A之金屬離子所生長的金屬奈米粒子140。另外，通道區域190可進一步包括鍵結金屬奈米粒子140表面之介電有機材料150。
依照本發明之具體實施例之單電子電晶體的通道區域190包括金屬奈米粒子140。以連結體120A為中介而將金屬離子鍵結基板表面，然後施加能量以誘發晶核生成及金屬離子生長，可將金屬奈米粒子140形成一層奈米粒子。
將複數個連結體120A鍵結通道區域190的基板，而形成連結體層120。連結體層120可為藉自我組合而形成的自我組合式單分子層，或者可為藉沈積而形成的矽烷化合物層。
通道區域190可具有0.1奈米RMS至4.0奈米RMS，特別是0.2奈米RMS至3.0奈米RMS之實質上低表面粗度。0.1奈米RMS至4.0奈米RMS之實質上低表面粗度可保證電晶體之操作穩定性、重現性、及可靠性。該實質上低表面粗度可藉由對鍵結連結體之金屬離子施加能量以形成奈米粒子140(於原處)而獲得。RMS粗度可表示由原子力顯微鏡(AFM)所測量的平均表面粗度，且可為以AFM測量通道區域(包括彼此分開排列及/或包圍該奈米粒子之介電有機材料)之表面粗度而獲得的RMS粗度值。另外，奈米粒子140可在通道區域190中以指定圖案排列，且在此情形，表面粗度之RMS可為以AFM測量配置奈米粒子的全部區域之表面而獲得的表面粗度之RMS。
奈米粒子140可具有0.5奈米至1奈米之平均粒子半徑。雖然已知實現單電子電晶體通常需要尺寸為20奈米或以下的奈米粒子，但因電晶體之操作溫度隨奈米粒子之尺寸增加而降低，故有所限制。然而，依照本發明之具體實施例，當將平均粒子半徑為0.5奈米至1奈米之過渡金屬奈米粒子在通道區域190中彼此分開排列時，電晶體之操作溫度可顯著增加。詳言之，平均粒子半徑為0.5奈米至1奈米之奈米粒子可使電晶體在室溫操作。
如上所述，奈米粒子140可具有0.5奈米至1奈米之平均粒子半徑，且粒子半徑之標準差可為±20%或以下，詳言之為±0.1%至±15%。此實質上細微粒子半徑 及實質上窄粒度分布可使通道之表面粗度具有實質上低值。換言之，因奈米粒子140具有上述粒子半徑及標準差，故通道區域之表面粗度可具有實質上低值，其並非歸因於介電有機材料150包圍奈米粒子且形成通道表面，而是奈米粒子140本身。
通道區域190在從源極區域170A延伸至汲極區域170B之方向的長度可為5奈米至200奈米。就方法之容易性及可實現性而言，該通道區域長度可為5奈米或以上。為了改良電晶體之操作穩定性，在原處形成奈米粒子之本發明具體實施例中保證在通道區域190中形成的奈米粒子之尺寸均勻性，及相較於當經由掃描施加能量時達成更快速的粒子形成，該通道區域長度可為200奈米或以下。當通道區域具有5奈米至200奈米之長度時，該通道區域之寬度可為5奈米至1000奈米，特別是10奈米至500奈米，且更特別是10奈米至200奈米。
在依照本發明之具體實施例之單電子電晶體中，奈米粒子密度，即每單位面積之通道區域190的奈米粒子140數量，可為0.2x1014至2.0x1014個奈米粒子/平方公分，及當將奈米粒子均勻分布於通道之長度方向時，由通道之長度方向觀看為一至數百個奈米粒子會被配置於通道中。
在依照本發明之具體實施例之單電子電晶體中，配置於通道區域190中的奈米粒子140之相鄰奈米粒子之間的分開距離(大部分相鄰奈米粒子之間的的分 開距離)可為0.2奈米至5奈米。通道區域190可具有其中將奈米粒子140嵌入介電基質中，或者在作為核之奈米粒子周圍形成介電殼的結構。在此，介電體可為介電有機材料150本身。奈米粒子140之間的分開距離可決定在奈米粒子140之間所形成的隧道效應屏障之距離。奈米粒子140之間的分開距離為可使電子之隧道效應及/或跳躍效應易因施加閘極電壓而誘發，且防止閒置狀態電晶體之操作失誤及漏電的距離。另外，其中將平均粒子半徑為0.5奈米至1奈米之奈米粒子140在通道區域190中排列而彼此均勻分開0.2奈米至5奈米距離的結構，可藉由經由上述鍵結連結體之金屬離子的原處還原及生長形成奈米粒子140而實現。
配置於通道區域190中的金屬奈米粒子140之原子總數可滿足以下關係方程式1，特別是以下關係方程式1-1，更特別是以下關係方程式1-2。
(關係方程式1)0.8NmlNnp1Nml
(關係方程式1-1)0.9NmlNnp1Nml
(關係方程式1-2)0.98NmlNnp1Nml
在關係方程式1、關係方程式1-1、及關係方程式1-2中，Nml為以連結體為中介而鍵結基板之金屬離子的原子(包括離子)總數，及Nnp為形成所有配置於通道區域中的金屬奈米粒子之金屬原子總數。
配置於通道區域190中的奈米粒子140之尺寸及分開距離可為正比關係。詳言之，在施加能量(包括化學還原能量)之前，被鍵結金屬離子之連結體層係由通道區域中的單分子層組成。因為此單分子層之金屬離子作為供應用於奈米粒子之晶核生成及生長的材料之單獨來源，故奈米粒子之間的分開距離會隨其尺寸增加而增加，且奈米粒子之間的分開距離會隨其尺寸減小而縮短。奈米粒子之尺寸及奈米粒子之間的分開距離可能已因對單分子層施加能量而受金屬原子(或離子)之擴散距離控制。即類似地，金屬原子(或離子)之擴散距離因施加能量而增加，則可促進過渡金屬之晶核生成的材料來源擴大。
如上所述，當使用鍵結連結體之金屬離子在通道區域190中原處形成奈米粒子140成為單一材料來源時，配置於通道區域中的奈米粒子之尺寸及之間的分開距離可實質上均勻。
在依照本發明之具體實施例之單電子電晶體中，通道區域可包括彼此分開排列的奈米粒子140、及包圍奈米粒子140之介電有機材料150。詳言之，通道區域190可具有其中將奈米粒子140嵌入介電基質中的結構、或其中包括介電殼包圍作為核之奈米粒子140之核-殼粒子的結構。具體而言，通道區域190的奈米粒子與介電體之間的重量比可為1：0.5至5。此過渡金屬奈米粒子與介電體之間的重量比為提供穩定的隧道效應屏障，防止漏電，及可藉閘極電壓可靠地控制電晶體操作之重量比。
在依照本發明之具體實施例之單電子電晶體中，由於通道區域190所含的介電體(包括介電有機材料150)提供奈米粒子之間及奈米粒子與源極/汲極區域之間的隧道效應屏障，故該介電體可被均勻分布於通道區域190，且存在於奈米粒子140之間的介電體可具有均勻的厚度。關於此點，通道區域190之介電體可為化學鍵結奈米粒子之金屬的介電有機材料150。即通道區域190所含的介電體可為化學鍵結配置於奈米粒子表面上的金屬元素，且形成包圍奈米粒子之介電殼的介電有機材料150。因介電有機材料150自發性與奈米粒子之金屬形成化學鍵，故可在奈米粒子上形成實質上均勻介電層，且該介電層在奈米粒子上的厚度亦可維持實質上固定程度。介電有機材料150為具有鍵結金屬的官能基且為介電性之有機材料即可。在一具體實例中，自發性鍵結金屬之介電有機材料150可在一端具有如硫醇基(-SH)、羧基(-COOH)、及/或胺基(-NH2)之官能基，其可自發性與金屬形成化學鍵，及在另一端具有如甲基之官能基，其不與金屬反應，且在主幹中可包括可形成均勻介電層之烷屬烴鏈。在此，介電層之厚度會受該烷屬烴鏈之碳數控制。當考量施加能量而在通道區域190中形成以0.5奈米至1奈米之分開距離排列的奈米粒子140之事實時，介電有機材料150可為具有以-(CnHn+2)(n為3至20)表示的烷屬烴鏈之有機化合物。
在依照本發明之具體實施例之單電子電晶體中，配置於通道區域190中的奈米粒子140可在形成單 層時彼此分開排列。如果奈米粒子140彼此接觸，則會對單電子電晶體之電性質及操作溫度施加顯著負面影響。然而，依照其中原處形成以連結體為中介而鍵結基板之金屬離子而形成奈米粒子之本發明精神，基本上可防止通道區域190中奈米粒子140之間的任何不欲的實體接觸，且可形成單層奈米粒子140。
以下參考第2至6圖，在製造方法之一具體實施例中稍後進一步詳細揭述組成通道區域190及通道區域190的結構之指定材料。
此時，首先在基板上形成單電子電晶體之通道區域之後，可形成源極/汲極區域及閘極。在另一具體實施例中，首先在基板上形成源極區域、汲極區域、與閘極中至少任一之後，可形成通道區域。
通道區域190可為在基板上彼此分開且對立的源極與汲極區域之間的基板表面區域，且可為依照電晶體之設計而預先界定之區域。通道區域190的形狀可為一維線形、或二或三維多角形。此外，對應通道區域之基板表面可被配置於源極與汲極區域下的基板表面成同一條線，或者可被配置於或接近其上形成源極與汲極區域之基板表面之上或之下。換言之，從幾何上而言，通道區域190可具有完全平坦的形狀、或突出或凹下的結構。
源極與汲極區域之功能可為在平行於通道之方向形成電場，且該通道的長度可由彼此對立的源極與汲極區域之間的分開距離決定。此源極與汲極區域之間 的分開距離可依電晶體之設計而適當改變。就單電子之隧道效應及/或跳躍效應所驅動的可靠電晶體操作而言，及就原處形成過渡金屬奈米粒子而形成島之本發明製造方法的容易性而言，源極與汲極區域之間的分開距離可為5奈米至200奈米。
源極與汲極區域可藉由塗布或蒸汽沈積導電性材料，或者植入雜質使其彼此分開預定距離且具有設計形狀而形成。詳言之，導電性材料之塗布可藉使用導電性印墨之印刷法實行，且此印刷法之非限制實例包括噴墨印刷、網版印刷、凹版印刷等。具體而言，導電性材料之蒸汽沈積可藉化學蒸汽沈積、物理蒸汽沈積、或熱蒸汽沈積實行，其通常用以在半導體製程中製造電極。化學蒸汽沈積可包括電漿輔助化學蒸汽沈積。閘極之材料可為金屬；金屬合金；導電性金屬氧化物；導電性金屬氮化物；金屬矽化物；導電性聚合物；導電性奈米材料，如石墨烯或金屬碳奈米管；或其混合物，但是應了解，本發明之範圍不受源極與汲極區域之材料限制。當基板為例如矽(Si)基板時，源極及/或汲極區域可由Al、Cu、Ag、Au、Pt、Ti、TiN、TiAlN、Ta、TaN、W、WN、Pd、Zr、Ni、Co、Cr、Sn、Zn、ITO(氧化銦錫)、或其二或更多種的混合物，或如多晶矽、導電性聚乙炔、導電性聚苯胺、或導電性3,4-伸乙二氧基噻吩之導電性材料製成。如上所述，通道區域可由源極與汲極區域界定，詳言之，通道區域可表示彼此分開且對立的源極與汲極區域之間的基板表面。
閘極180可具有單一閘極或雙重閘極結構。另外，閘極180亦可被配置於通道區域190上方。
第2至6圖為顯示用以形成依照本發明之一具體實施例之單電子電晶體的通道區域之方法的示意圖。
形成依照本發明之一具體實施例之單電子電晶體的通道區域之方法可包括提供基板110(參見第2圖)，將連結體120A鍵結基板110(參見第3圖)，將金屬離子130鍵結連結體120A(參見第4A及4B圖)，及施加能量而由金屬離子130形成金屬奈米粒子140(參見第5圖)。另外，該方法可進一步包括對其上形成金屬奈米粒子140的結構供應介電有機材料150(參見第6圖)。另外，該方法可進一步包括在施加能量之前或之間供應一或複數種有機界面活性劑。
第2圖顯示所提供的基板110。參考第2圖，基板110可具有可鍵結連結體之表面層114。例如基板110可為具有氧化矽(SiO2)作為表面層114之矽基板112。表面層114之功能可為作為形成於單電子電晶體的閘極與通道區域之間的閘極介電層。
基板110可為半導體基板或撓性基板。其功能可為作為物理上支撐單電子電晶體的源極區域、汲極區域、與閘極之任一種的撐體，或者可為這些元件之原料。
巨觀上而言，基板110可具有晶圓或膜的形狀，且就所設計的單電子電晶體之物理形狀而言，其表 面可被奈米圖案化，如具有凹下結構或三維結構之電晶體。
實際上，基板110可由半導體材料、陶瓷材料、金屬、或聚合物製成，或者可為由選自以上材料之不同材料製成的二或更多層之堆疊。該堆疊之指定非限制實例包括由不同材料製成的層之堆疊、由不同陶瓷材料製成的層之堆疊、分別由半導體與金屬製成的層之堆疊、及分別由半導體與陶瓷材料製成的層之堆疊。
半導體基板之非限制實例包括由選自第4族半導體之材料製成的基板，其包括矽(Si)、鍺(Ge)、與矽鍺(SiGe)；由選自第3-5族半導體之材料製成的基板，其包括砷化鎵(GaAs)、磷化銦(InP)、與磷化鎵(GaP)；由選自第2-5族半導體之材料製成的基板，其包括硫化鎘(CdS)與碲化鋅(ZnTe)；由選自第4-6族半導體之材料製成的基板，其包括硫化鉛(PbS)；及由選自這些材料之不同材料製成的二或更多層之堆疊。陶瓷材料之非限制實例包括由半導體氧化物、半導體氮化物、半導體碳化物、金屬氧化物、金屬碳化物、金屬氮化物、或由選自這些材料之不同材料製成的二或更多層之堆疊所製成的基板。在此，半導體氧化物、半導體氮化物、或半導體碳化物之實例可包括第4族半導體、第3-5族半導體、第2-6族半導體、第4-6族半導體、及其混合物。
金屬基板之材料的非限制實例包括過渡金屬，其包括貴重金屬、金屬、及其混合物。在此，金屬之實例包括Sc、Y、La、Ac、Ti、Zr、Hf、V、Nb、Ta、 Cr、Mo、W、Mn、Te、Re、Fe、Ru、Os、Co、Rh、Ir、Ni、Pd、Pt、Cu、Ag、Au、及其混合物，且金屬之實例包括Li、Na、K、Rb、Cs、Fr、Be、Mg、Ca、Sr、Ba、Ra、Zn、Cd、Al、Ga、In、Tl、Ge、Sn、Pb、Sb、Bi、Po、及其混合物。
撓性聚合物之材料的非限制實例包括聚對苯二甲酸伸乙酯(PET)、聚萘甲酸伸乙酯(PEN)、聚醯亞胺(PI)、聚碳酸酯(PC)、聚丙烯(PP)、三乙醯纖維素(TAC)、聚醚碸(PES)、聚二甲基矽氧烷(PDMS)、及其混合物。
當基板110為撓性聚合物基板時，基板之表面層114可由具有可鍵結連結體之官能基(例如-OH官能基)的有機材料製成。
表面層114可為薄金屬層。在此，該薄金屬層之厚度可為100奈米或以下，特別是1-100奈米。如果該薄金屬層具有小於1奈米之非常薄的厚度，則薄層之均勻性會降低，且通道區域190中可能有未形成薄層的不欲區域。
第3圖顯示形成於基板110上的連結體層120。連結體層120可由複數個連結體120A組成。連結體層120可為藉自我組合鍵結基板110表面之自我組合式單分子層。
連結體120A可為有機連結體，其可被化學鍵結至或吸附於基板110表面上，且可化學鍵結金屬離子。具體而言，連結體120A可為具有被化學鍵結至或吸附於基板之表面層114的官能基122、及化學鍵結金屬 離子(以後形成)的官能基126之有機連結體。在此，該化學鍵可包括共價鍵、離子鍵、或配位鍵。例如金屬離子與連結體之間的鍵可為帶正電(或帶負電)的金屬離子與至少一端帶負電(或帶正電)的連結體之間的離子鍵。例如基板110之表面層與連結體之間的鍵可為因自我組合而造成的鍵，或者可為連結體的官能基122與基板表面之間的自發化學鍵。
更具體而言，連結體120A可為形成自我組合式單層之有機單分子。換言之，連結體120A可為具有鍵結表面層114的官能基122、及可鍵結金屬離子的官能基126之有機單分子。另外，連結體120A可包括鏈基124，其連接官能基122與官能基126，且可形成因凡德瓦交互作用而對齊的單分子層。
自我組合可藉由適當設計基板表面之材料、及有機單分子之第一官能基122而達成，且可使用對該材料一般已知會自我組合之一組端基。
在一指定非限制具體實施例中，當基板110之表面層114係由氧化物、氮化物、氧氮化物、或矽酸鹽製成時，為連結體之有機單分子可為由以下式1所表示的化合物。
(式1)R1-C-R2
在式1中，R1表示鍵結基板之官能基，C表示鏈基，及R2表示鍵結金屬離子之官能基。具體而言，R1可為一種或以上選自由乙醯基、乙酸、膦、膦酸、醇、 乙烯基、醯胺、苯基、胺、丙烯酸基、矽烷、氰基、與硫醇基所組成的群組之官能基。C為具有1至20個碳原子之線形或分支碳鏈。R2可為一種或以上選自由羧酸、羧基、胺、膦、膦酸、與硫醇基所組成的群組之官能基。
在一非限制具體實施例中，為連結體120A之有機單分子可選自辛基三氯矽烷(OTS)、六甲基二矽氮烷(HMDS)、十八基三氯矽烷(ODTS)、(3-胺基丙基)三甲氧基矽烷(APS)、(3-胺基丙基)三乙氧基矽烷、N-(3-胺基丙基)-二甲基乙氧基矽烷(APDMES)、全氟癸基三氯矽烷(PFS)、巰基丙基三甲氧基矽烷(MPTMS)、N-(2-胺基乙基)-3-胺基丙基三甲氧基矽烷、(3-三甲氧基矽烷基丙基)二伸乙三胺、十八基三甲氧基矽烷(OTMS)、(十七氟-1,1,2,2-四氫癸基)三氯矽烷(FDTS)、二氯二甲基矽烷(DDMS)、N-(三甲氧基矽烷基丙基)伸乙二胺三乙酸、十六烷硫醇(HDT)、與乙氧基己基三乙氧基矽烷之一種或以上。
就確保奈米粒子與基板之間的穩定隔離而言，為連結體之有機單分子可包括烷屬烴鏈基，尤其是具有3至20個碳原子之烷屬烴鏈基，且可進一步包括含氧部分。該含氧部分之實例包括乙二醇(-O-CH2-CH2-)、羧酸(-COOH)、醇(-OH)、醚(-O-)、酯(-COO-)、酮(-CO-)、醛(-COH)及/或醯胺(-NH-CO-)等。
連結體120A之附著可藉由將基板110接觸連結體120A於溶劑中的溶液而實行。用以形成連結體溶液之溶劑可為任何可溶解連結體且可易於藉蒸發移除之 溶劑。所屬技術領域者已知，當連結體含有矽烷基時，可將促進水解之水加入連結體溶液。應了解，基板與連結體溶液之間的接觸可使用任何通常用以在基板上形成自我組合式單分子層之已知方法實行。在一非限制具體實施例中，連結體溶液與基板之間的接觸可使用浸泡、微觸印刷、旋塗、輥塗、網塗、噴塗、旋轉流延、流動塗覆、網版印刷、噴墨塗覆、或滴落流延法實行。
當藉連結體120A將金屬離子固定於基板時，其優點為可防止損壞基板之表面層114，且可藉自我組合形成具有均勻分布的金屬離子之金屬離子層，及可穩定固定藉施加能量而形成的奈米粒子。
此時，連結體可為化學鍵結金屬離子之官能基本身。具體而言，可修改基板110表面而形成官能基(連結體)，然後可將金屬先質施加於經表面修改之基板而可將金屬離子鍵結該官能基。在此，該官能基可為選自由羧酸、羧基、胺、膦、膦酸、與硫醇基所組成的群組之一種或以上。在基板表面上形成官能基可使用任何方法形成。用以在基板表面上形成官能基之方法的指定實例包括電漿修改、化學修改、及蒸汽沈積(塗布)具有官能基之化合物。就防止將雜質引入表面層中，表面層品質退化，或損壞表面層而言，基板表面之修改可藉由蒸汽沈積(塗布)具有官能基之化合物而實行。
在一指定非限制具體實施例中，當基板110表面之材料為氧化物、氮化物、氧氮化物、或矽酸鹽時，官能基(連結體)可藉由在基板110上形成矽烷化合物層而形成。
具體而言，矽烷化合物層可由具有一種或以上選自羧酸、羧基、胺、膦、膦酸、與硫醇基之官能基的烷氧基矽烷化合物製成。
更具體而言，該矽烷化合物可由以下式2表示：(式2)R1 n(R2O)3-nSi-R
在式2中，R1為氫、羧酸基、羧基、胺基、膦基、膦酸基、硫醇基、或具有1至10個碳原子之線形或分支烷基；R2為具有1至10個碳原子之線形或分支烷基；R為具有1至10個碳原子之線形或分支烷基；R中的烷基可經選自羧酸、羧基、胺、膦、膦酸、與硫醇基之一種或以上取代；R1中的烷基及R2中的烷基可各獨立經選自鹵素、羧酸、羧基、胺、膦、膦酸、與硫醇基之一種或以上取代；及n為0、1、或2。
更具體而言，該矽烷化合物可由以下式3至5之任一表示：(式3)(R3)3Si-R4-SH
(式4)(R3)3Si-R4-COOH
(式5)(R3)3Si-R4-NH2
在式3、式4、及式5中，R3基各獨立為烷氧基或烷基，且一個或以上的R3基可為烷氧基；及R4 為具有1至10個碳原子之二價烴基。具體而言，式3、4、或5中的R3基可相同或不同，且可各獨立為烷氧基，如甲氧基、乙氧基、或丙氧基，或烷基；及R4可為具有1至20個碳原子之二價烴基，如-CH2-、-CH2-CH2-、-CH2-CH2-CH2-、-CH2-CH(CH3)-CH2-、或-CH2-CH2-CH(CH3)-。
羧基矽烷化合物之非限制實例包括甲基二乙醯氧基矽烷、1,3-二甲基-1,3-二乙醯氧基二矽氧烷、1,2-二甲基-1,2-二乙醯氧基二矽烷、1,3-二甲基-1,3-二丙氧基二矽甲烷、與1,3-二乙基-1,3-二乙醯氧基二矽甲烷。胺基矽烷化合物之非限制實例包括N-(2-胺基乙基)胺基丙基三(甲氧基)矽烷、N-(2-胺基乙基)胺基丙基三(乙氧基)矽烷、N-(2-胺基乙基)胺基丙基甲基二(甲氧基)矽烷、N-(2-胺基乙基)胺基丙基甲基二(乙氧基)矽烷、3-胺基丙基三(甲氧基)矽烷、3-胺基丙基三(乙氧基)矽烷、3-胺基丙基甲基二(甲氧基)矽烷、與3-胺基丙基甲基二(乙氧基)矽烷。巰基矽烷化合物之非限制實例包括巰基丙基三甲氧基矽烷、巰基丙基三乙氧基矽烷、巰基乙基三甲氧基矽烷、與巰基乙基三乙氧基矽烷。
上述矽烷化合物可被塗布或沈積在基板110表面上而形成官能基(由矽烷化合物層所生成的官能基)。具體而言，該矽烷化合物層可藉由塗布矽烷化合物溶液及乾燥而形成。或者可藉由對基板表面供應氣態矽烷化合物而沈積矽烷化合物。
因矽烷化合物之官能基會與以後供應的金屬先質反應而可將金屬離子固定於基板，故較佳為將矽烷 化合物層形成其中將官能基均勻暴露於表面之均勻層。關於此點，該矽烷化合物層可藉原子層沈積法(ALD)形成。
上述具有官能基之矽烷化合物，特別是式2之矽烷化合物，且特別是式3及4之矽烷化合物，可屬於上述自我組合式分子基。具體而言，(R3)3Si可對應鍵結基板表面之官能基，R4可對應鏈基，及R(式2中之R)，如-SH、-COOH、或-NH2，可對應鍵結金屬離子之官能基。矽烷化合物層可為由該矽烷化合物所形成的單分子層。
第4A及4B圖顯示鍵結連結體120A之金屬離子130。金屬離子130可鍵結連結體120A之官能基126。
金屬離子130可藉由對基板(其上已形成連結體)供應金屬先質而形成。具體而言，金屬離子130可藉由對基板塗布(或浸漬)金屬先質溶液，或者對基板塗布氣態金屬先質而形成。
金屬先質可關於所欲奈米粒子之材料而設計。例如金屬先質可為一種或以上選自過渡金屬、後過渡金屬、及類金屬之金屬。在一非限制具體實施例中，過渡金屬先質可為過渡金屬鹽。具體而言，該過渡金屬可選自Au、Ag、Ru、Pd、與Pt之一種或以上，且該過渡金屬鹽可選自該過渡金屬之鹵化物、硫族化合物、氫氯化物、硝酸鹽、硫酸鹽、乙酸鹽、或銨鹽。當過渡金屬先質之過渡金屬為Au時，過渡金屬先質之非限制實例 包括但不限於HAuCl4、AuCl、AuCl3、Au4Cl8、KAuCl4、NaAuCl4、NaAuBr4、AuBr3、AuBr、AuF3、AuF5、AuI,AuI3、KAu(CN)2、Au2O3、Au2S、Au2S3、AuSe、Au2Se3等。
藉連結體120A鍵結(附著)基板之金屬離子130可為一種或以上選自過渡金屬、後過渡金屬、及類金屬之金屬的離子。依金屬先質的種類而定，金屬離子130可為上述金屬離子本身、或包括上述金屬之單分子離子。金屬離子本身可鍵結有機單分子(連結體)之官能基126(參見第4A圖)，或者可將含金屬之單分子離子鍵結有機單分子之第二官能基126(參見第4B圖)。在此，含金屬之單分子離子可為源自金屬先質之離子(由有機單分子與官能基之間的反應所生成的離子)。
第5圖顯示施加能量將金屬離子130還原及生長所形成的金屬奈米粒子140。金屬奈米粒子140可藉連結體120A在基板110上形成。
先進的合成技術可合成由數十至數百個原子所組成的非常細微的奈米粒子，但是就熱動力學而言，合成的奈米粒子未必具有均勻的粒度分布，且奈米粒子之間的尺寸差會隨合成期間反應域之尺寸增加而增加。另外，使用由上而下程序蝕刻而製備奈米粒子之方法可藉先進的微影術製備尺寸為20奈米或以下的粒子，但是難以在商業上應用，因為該程序複雜且需要精確的控制。
然而，在依照本發明之一具體實施例之製備方法中，奈米粒子係在對應基板表面區域之非常小的反應域中直接製備，如此可以高密度形成具有非常均勻及 精密控制的尺寸之奈米粒子。另外，因為奈米粒子係將金屬離子藉連結體固定於基板，然後對金屬離子施加能量而形成，故可在短時間內以簡單、容易、及節省成本的方式製造奈米粒子。此外，因為在將金屬原子(離子)藉連結體固定於基板的狀態施加能量而誘發晶核生成及生長(形成奈米粒子)，故可均勻控制金屬原子(離子)之移動，且可形成更均勻及細微的奈米粒子。具體而言，用於晶核生成及生長以形成奈米粒子之金屬材料僅可由鍵結連結體之金屬原子(離子)供應。換言之，欲形成奈米粒子之材料供應僅由鍵結連結體之金屬原子(離子)之擴散產生。由於金屬原子(離子)鍵結連結體，故金屬原子(離子)難以移動超過預定距離且參與晶核生成及生長，因此可將各奈米粒子之反應域限於核附近。因此，可在基板上以高密度形成具有更均勻及更細微的尺寸之奈米粒子，且所形成的奈米粒子之間的分開距離可均勻。在此維持金屬奈米粒子鍵結連結體，如此可藉連結體將奈米粒子穩定固定於基板。奈米粒子之間的分開距離亦可對應參與奈米粒子之晶核生成及生長的金屬原子之擴散距離。
施加而形成奈米粒子之能量可選自熱能量、化學能量、光能量、振動能量、離子束能量、電子束能量、與輻射能量之一種或以上。
具體而言，熱能量可包括焦耳熱。熱能量可被直接或間接施加。直接施加熱能量可在熱源與已有金屬離子固定之基板彼此實體接觸的狀態實行，及間接施 加熱能量可在熱源與已有金屬離子固定之基板不彼此實體接觸的狀態實行。直接施加之非限制實例包括一種將藉電流流動而產生焦耳熱之加熱元件置於基板下方，及將熱能量經由基板轉移至金屬離子之方法。間接施加之非限制實例包括一種使用習知熱處理爐之方法，其包括其中安置欲熱處理物體(如管子)之空間、包圍該空間以防止熱損失之絕熱材料、及置於該絕熱材料內部之加熱元件。另外，間接施加之非限制實例包括一種將加熱元件置於已有金屬離子固定之基板上方，其距離該金屬離子為預定距離，及將熱能量經由存在於金屬離子與加熱元件之間的流體(包括空氣)轉移至金屬離子之方法。
具體而言，光能量可包括波長範圍為深紫外現至遠紅外線之光，且施加光能量可包括以光照射。一非限制具體實施例可將光源置於已有金屬離子固定之基板上方，其距離該金屬離子為預定距離，及可將來自光源之光照射在金屬離子上。
具體而言，振動能量可包括微波及/或超音波。施加振動能量可包括以微波及/或超音波照射。一非限制具體實施例可將微波及/或超音波源置於已有金屬離子固定之基板上方，其距離該金屬離子為預定距離，及可將來自該來源之微波及/或超音波照射在金屬離子上。
具體而言，輻射能量可包括選自α射線、β射線、與γ射線之一種或以上，且就金屬離子還原而言，可為β射線及/或γ射線。一非限制具體實施例可將輻射 源置於已有金屬離子固定之基板上方，其距離該金屬離子為預定距離，及可將來自該來源之輻射照射在金屬離子上。
具體而言，能量可為粒子束之動能，且該粒子束可包括離子束及/或電子束。就金屬離子還原而言，該束粒子可為帶負電的離子。一非限制具體實施例可將離子或電子源置於已有金屬離子固定之基板上方，其距離該金屬離子為預定距離，及可使用提供將離子或電子按金屬方向加速的電場(磁場)之加速元件，將離子束及/或電子束施加於金屬離子。
具體而言，化學能量可表示化學反應前後之間的吉布斯(Gibbs)自由能差，且化學能量可包括還原能量。具體而言，化學能量可包括使用還原劑之還原反應的能量，且可表示其中金屬離子被還原劑還原之還原反應的能量。在一非限制具體實施例中，施加化學能量可為將還原劑接觸已有金屬離子固定之基板之還原反應。在此，該還原劑可以液態或氣態供應。
在依照本發明之一具體實施例之製造方法中，施加能量可包括同時或循序施加選自熱能量、化學能量、光能量、振動能量、離子束能量、電子束能量、與輻射能量之二種或以上。
在同時施加之一指定具體實施例中，施加熱可隨施加粒子束同時實行。在此應了解，粒子束之粒子可被熱能量加熱。在同時施加之另一指定具體實施例中，施加熱可隨施加還原劑同時實行。在同時施加之又 一指定具體實施例中，施加粒子束可隨施加紅外線或施加微波同時實行。
循序施加可表示施加一種能量，繼而施加另一種能量。具體而言，其可表示將不同種類之能量連續或不連續施加於金屬離子。較佳為可在形成奈米粒子之前將藉連結體固定於基板之金屬離子還原，因此在循序施加之一指定具體實施例中，可在添加還原劑之後或在施加帶正電的粒子束之後施加熱。
在一非限制實務具體實施例中，施加能量可使用快速熱處理(RTP)系統實行，其包括鎢-鹵素燈，且快速熱處理可以50至150℃/秒之加熱速率實行。使用快速熱處理系統之快速熱處理亦可在還原大氣中或在惰氣大氣中實行。
在一非限制實務具體實施例中，施加能量可藉由將還原劑於溶劑中的溶液接觸金屬離子，繼而使用快速熱處理系統在還原大氣中或在惰氣大氣中熱處理而實行。
在一非限制實務具體實施例中，施加能量可藉由在真空槽中從電子束產生器產生電子束，且將所產生的電子束對金屬離子加速而實行。在此，電子束產生器可為方型或線形鎗型式。電子束可藉由從電子束產生器產生電漿，及使用屏蔽膜從該電漿摘取電子而製造。另外應了解，可在真空槽中對用以支撐基板之夾持器提供加熱元件，且可在施加電子束之前、期間及/或之後，藉此加熱元件將熱能量施加於基板。
當所欲的奈米粒子為金屬奈米粒子時，該金屬奈米粒子可因如上所述施加能量而在原處。當欲製備的奈米粒子不為金屬奈米粒子，而是金屬化合物奈米粒子時，該金屬化合物奈米粒子可藉由在施加上述能量期間或之後供應異於金屬離子之元素而製備。具體而言，該金屬化合物奈米粒子可包括金屬氧化物奈米粒子、金屬氮化物奈米粒子、金屬碳化物奈米粒子、或介金屬化合物奈米粒子。更具體而言，該金屬化合物奈米粒子可藉由在施加上述能量期間或之後，供應氣態或液態之不同元素而製備。在一指定具體實施例中，代替金屬奈米粒子之金屬氧化物奈米粒子可藉由在施加能量期間供應包括氧氣之氧來源而製備，及代替金屬奈米粒子之金屬氮化物奈米粒子可藉由在施加能量期間供應包括氮氣之氮來源而製備。另外，金屬碳化物奈米粒子可藉由在施加能量期間供應包括C1-C10烴氣體之碳來源而製備，及介金屬化合物奈米粒子可藉由在施加能量期間，供應含有提供介金屬化合物的不同元素之先質氣體而製備。更具體而言，介金屬化合物奈米粒子可藉由將施加上述能量而製備的金屬奈米粒子碳化、氧化、氮化、或合金化而製備。
奈米粒子之密度(每單位表面積之通道區域的奈米粒子數量)、及奈米粒子之粒度與粒度分布，可藉一個或以上選自能量施加條件之因素控制，其包括所施加的能量之種類與規模、及施加能量之時間與溫度。
所形成的奈米粒子較佳為具有0.5-1奈米之非常小的平均粒子半徑，且粒子半徑之標準差較佳為±20%或以下，其表示該奈米粒子具有非常均勻的粒度分布。另外，每單位表面積之通道區域的所形成的奈米粒子數量，即所形成的奈米粒子之密度，較佳為0.2x1014個/平方公分至2.0x1014個/平方公分。在一達成此性質之指定具體實施例中，當欲施加的能量為電子束時，該電子束可以1μGy至100KGy，特別是1μGy至50KGy，更特別是0.001至20KGy，甚至更特別是0.01至10KGy，且又甚至更特別是0.05至5KGy之劑量照射。另外，當欲施加的能量為熱能量時，藉由在還原大氣中於100~500℃之溫度實行熱處理歷時0.1-4小時，或者藉由對鍵結連結體之金屬離子供應還原劑，且在惰性大氣中於100~500℃之溫度實行熱處理歷時0.1-4小時，可形成細微及均勻的奈米粒子。換言之，可在還原大氣中施加熱能量，或者可循序施加化學能量及熱能量。當在還原大氣中施加熱能量時，該還原大氣可含有氫。在一指定具體實施例中，該還原大氣可為含有1-5莫耳百分比之氫的惰氣。就提供均勻還原而言，可在其中還原氣體流動的大氣中施加熱能量。在一指定具體實施例中，該大氣可為其中還原氣體以10-100cc/分鐘之流速流動的大氣。當欲循序施加化學能量及熱能量時，可將還原劑接觸金屬離子，繼而在惰性大氣中施加熱能量。還原劑可為任何將金屬離子還原成金屬之化合物。當添加還原劑而施加化學能量時，亦可藉還原反應形成過渡金屬奈米 粒子。當欲藉還原反應由金屬離子形成奈米粒子時，該還原反應應非常快速且在全部通道區域中均勻發生，而可形成尺寸更均勻的過渡金屬奈米粒子。關於此點，可使用具有強還原力之還原劑，及在一較佳具體實施例中，該還原劑可為NaBH4、KBH4、N2H4H2O、N2H4、LiAlH4、HCHO、CH3CHO、或其二種或以上的混合物。金屬離子與還原劑之間的接觸可藉由對通道區域塗布還原劑於溶劑中的溶液，或者藉由將基板以還原劑於溶劑中的溶液浸漬，或者藉由對基板供應氣相還原劑而達成。在一指定非限制具體實施例中，還原劑與金屬離子之間的接觸可在室溫1-5小時實行。
如上所述，過渡金屬奈米粒子之晶核生成及生長可藉一個或以上選自所施加的能量之種類與規模、及施加能量之時間之因素控制。
此時，在依照本發明之一具體實施例之製造方法中，奈米粒子之尺寸可藉由供應欲被鍵結至或吸附於金屬離子之有機界面活性劑，繼而施加能量而控制。除了此種控制法，奈米粒子之尺寸可在其生長期間，藉由在施加能量期間供應欲被鍵結至或吸附於金屬離子之有機界面活性劑而控制。此有機界面活性劑供應可在製造方法期間視情況實行。在施加能量之前或期間所施加的有機界面活性劑可使用一或複數種有機界面活性劑。
為了更有效抑制金屬離子之質量轉移，其可使用彼此不同的第一有機材料及第二有機材料作為該界面活性劑。
在此，第一有機材料可為含氮或含硫有機化合物。例如該含硫有機材料可包括一端具有硫醇基之線形或分支烴化合物。在一指定具體實施例中，該含硫有機化合物包括選自HS-Cn-CH3(n：2至20之範圍的整數)、正十二基硫醇、甲基硫醇、乙基硫醇、丁基硫醇、乙基己基硫醇、異辛基硫醇、第三-十二基硫醇、硫乙二醇乙酸、巰基丙酸、巰基乙醇、巰基丙醇、巰基丁醇、巰基己醇、與氫硫乙酸辛酯之一種或以上。
第二有機材料可為基於相轉移觸媒之有機化合物，例如四級銨或鏻鹽。更具體而言，第二有機界面活性劑可選自溴化四辛銨、四乙銨、溴化四正丁銨、氯化四甲銨、與氟化四丁銨之一種或以上。
在施加能量之前或期間施加的有機界面活性劑可被鍵結至或吸附於金屬離子或鍵結連結體之金屬離子的核，且因施加能量所造成的奈米粒子之晶核生成及生長會受被鍵結至或吸附於金屬離子之有機界面活性劑控制。此有機界面活性劑在施加能量期間可抑制金屬離子之質量轉移，因而形成更均勻及更細微的奈米粒子。因為金屬離子鍵結有機界面活性劑，故為了參與晶核生成或生長，這些金屬離子需要高於其擴散時之活化能量，否則其擴散會物理上被有機界面活性劑抑制。因此，金屬原子(離子)之擴散會變慢，且參與晶核生長之金屬原子(離子)數量會減少。
在有機界面活性劑存在下施加能量之方法可包括在施加能量之前，對通道區域(即已有金屬離子藉連 結體鍵結之基板表面)塗布有機界面活性劑溶液，或者對通道區域供應氣態有機界面活性劑。或者可包括連同施加能量一起對其中已形成金屬離子之通道區域塗布有機界面活性劑溶液，或者對通道區域供應氣態有機材料而將該有機界面活性劑鍵結或吸附於金屬核。或者可包括在施加能量期間，對其中已形成金屬離子之通道區域塗布有機界面活性劑溶液，或者對通道區域供應氣態有機材料而將該有機界面活性劑鍵結至或吸附於金屬核。或者可包括在施加能量歷時預定時間之後且未施加能量時，對其中已形成金屬離子之通道區域塗布有機界面活性劑溶液，或者對通道區域供應氣態有機材料而將該有機界面活性劑鍵結至或吸附於金屬核，繼而再度施加能量。
在依照本發明之具體實施例之製造方法中，可將能量施加於已有金屬離子鍵結之全部區域或一部分區域。當將能量施加於一部分區域時，可將能量以點、線、或預定的平面形狀照射。一非限制具體實施例可在完全掃描鍵結金屬離子之區域時將能量以點狀施加(照射)。對一部分鍵結金屬離子之區域施加能量可包括不僅在完全掃描鍵結金屬離子之區域時將能量以點、線、或平面形狀照射的情形，亦包括僅將能量施加(照射)於一部分鍵結金屬離子之區域的情形。如上所述，奈米粒子之圖案可藉由對一部分通道區域施加能量而形成。換言之，對一部分通道區域施加(照射)能量可形成奈米粒子之圖案。能量可被照射至通道區域之一部分經圖案化區 域，且在此情形可在該通道區域中形成金屬奈米粒子之圖案。在圖案化之一非限制具體實施例中，可將能量按通道區域之長度方向(即從源極區域至汲極區域之方向)斷續施加於通道區域而形成奈米粒子之圖案，其在通道區域之長度方向不連續。其係基於其中在通道區域中施加能量而原處形成奈米粒子之本發明之具體實施例。在此情形，能量僅被施加於欲形成奈米粒子之一部分通道區域，其中已形成奈米粒子之粒子區域、及其中未形成奈米粒子之非粒子區域可藉此在指定圖案的通道區域中共存。
第6圖顯示鍵結施加能量而生長的金屬奈米粒子140之介電有機材料150。介電有機材料150可為被塗覆於金屬奈米粒子140表面上，或填充金屬奈米粒子140之間的間隙的狀態。介電有機材料150可提供奈米粒子之間的隔離，而更可靠地防止奈米粒子之間的電流流動。
此時，如果在前項動作中供應足量的有機界面活性劑，即如果在施加能量之前或期間施加的有機界面活性劑仍殘留在所生長的奈米粒子之表面上，而在所生長的奈米粒子之間提供充分的隔離，則不必將介電有機材料150加入所生長的奈米粒子140之表面。換言之，因為在施加能量之前或期間是否將使用有機材料(或有機材料之供應或種類等)係依照欲形成的奈米粒子之尺寸而決定，故形成介電有機材料150為選用。
供應介電有機材料150可藉由將介電有機材料溶液塗布於施加能量所形成的奈米粒子層，然後將所塗布的溶液乾燥，因而將介電有機材料填充至奈米粒子之間的間隙中而實行。如此可提供其中將奈米粒子嵌入由該介電有機材料製成的介電基質中的結構。用於本發明之介電有機材料可為任何在習知有機系電子裝置中，用以形成介電層之習知介電材料。介電有機材料之指定實例包括但不限於苯并環丁烯(BCB)、丙烯酸系化合物、聚醯亞胺、聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)、聚丙烯、氟化化合物(例如CYTOPTM)、聚乙烯醇、聚乙烯基酚、聚對苯二甲酸伸乙酯、聚對二甲苯、氰基普魯蘭多醣(cyanopulluane)(CYMM)、與聚甲基苯乙烯。
介電有機材料150可為自發性鍵結金屬之物質。換言之，在施加能量而形成奈米粒子之後，介電有機材料可藉由對通道區域塗布自發性鍵結藉連結體附著基板之金屬離子的金屬之介電有機材料的溶液，或者藉由對通道區域供應氣態介電有機材料，因而形成具有由奈米粒子核與介電殼所組成的核-殼結構之複合奈米粒子，而鍵結奈米粒子之金屬(即藉連結體附著基板之金屬離子的金屬)。依照此方法，可在細微奈米粒子上形成非常均勻的介電層，且可確保奈米粒子之間有更可靠的隔離。
用於本發明之介電有機材料150可為任何具有鍵結奈米粒子所含有的金屬之官能基的介電材料。在一指定具體實施例中，自發性鍵結奈米粒子所含有的金 屬之介電有機材料可在一端包括如硫醇基(-SH)、羧基(-COOH)及/或胺基(-NH2)之官能基，其可自發性與奈米粒子所含有的金屬形成化學鍵，及在另一端具有如甲基之官能基，其不與奈米粒子所含有的金屬反應，及作為主幹之烷屬烴鏈，其可形成均勻介電層。在此，介電層(殼)之厚度會受該烷屬烴鏈之碳數控制，且該介電有機材料可具有C3-C20烷屬烴鏈。
此時，為了更堅固地固定其上已形成介電有機材料150之奈米粒子140，可另外形成一層無機氧化物。另外，該無機氧化物層可在奈米粒子上無需介電有機材料而直接形成。該有機氧化物層可藉習知蒸汽沈積法形成。
在依照本發明之具體實施例之製造方法中，通道區域中金屬奈米粒子與介電有機材料之間的重量比可為1：0.5至5。此過渡金屬奈米粒子與介電有機材料之間的重量比可提供更穩定的隧道效應屏障，且可防止漏電，同時可藉閘極電壓順利控制電晶體操作。此奈米粒子與介電有機材料之間的重量比可藉由控制塗布於其中已形成奈米粒子之通道區域的介電有機材料量而控制。另外，介電有機材料自發性鍵結存在於奈米粒子表面上的金屬原子，故如上所述，奈米粒子與介電材料之間的重量比亦可受介電有機材料的烷屬烴鏈之碳數控制。
以下揭述實驗實施例，其中在樣品中形成奈米粒子，且觀察樣品中的奈米粒子。
〔實驗實施例〕
製備已在單晶Si晶圓上形成5-50奈米厚的非晶SiO2氧化物層之基板(以下稱為SiO2基板)，然後在蒸餾水中以超音波清洗3次歷時15分鐘，及在乙醇中清洗2次歷時30分鐘。然後將基板置於ALD(原子層沈積)系統之槽中，接著使用3-胺基丙基甲基二(乙氧基)矽烷之先質在其上沈積矽烷層(連結體層)。具體而言，將一種在25℃及0.4托耳之壓力使用所供應的3-胺基丙基甲基二(乙氧基)矽烷先質實行層沈積歷時1秒，且將該槽以氬氣沖洗5秒之單元程序重複1-10次，因而將3-胺基丙基甲基二(乙氧基)矽烷層沈積在SiO2基板上。其次，將其上已形成3-胺基丙基甲基二(乙氧基)矽烷層(其表面上有胺官能基)之SiO2基板浸入含有10毫升之1mM KAuCl4水溶液的容器中歷時6小時，因而將Au離子鍵結胺基。然後將藉3-胺基丙基甲基二(乙氧基)矽烷而已有Au離子鍵結之SiO2基板在0℃浸入10毫升之1M NaBH4水溶液中而化學還原Au離子。在化學還原結束之後，將所回收的基板置於快速熱處理(RTP)系統中，然後在氬(Ar)大氣中於200~450℃熱處理1小時，因而形成金奈米粒子。接著將其上已形成金奈米粒子之基板浸入10毫升之5mM己硫醇於甲苯的溶液中，因而形成包圍金奈米粒子表面之介電有機材料。
第7圖為一組AFM(原子力顯微鏡)影像，其顯示在以上實驗實施例所述的各製造方法動作中所獲得的SiO2基板之表面粗度。第7(A)圖為SiO2基板表面恰 在清洗後之AFM影像，其被測定具有0.08奈米RMS之表面粗度。第7(B)圖為SiO2基板表面在使用3-胺基丙基甲基二(乙氧基)矽烷實行ALD法一次後之AFM影像。其中可見到，在沈積3-胺基丙基甲基二(乙氧基)矽烷之後，基板之表面高度增加，表面粗度為0.12奈米RMS，表示為平坦表面，且一層3-胺基丙基甲基二(乙氧基)矽烷被均勻沈積在基板表面上。第7(C)圖為在將金先質KAuCl4與其上已形成矽烷層之基板反應而將Au離子鍵結矽烷層之官能基(胺基)，且將鍵結的Au離子以NaBH4化學還原之後所獲得的基板表面之AFM影像。在第7(C)圖中可見到，基板表面在化學還原後之表面粗度為0.25奈米RMS，且藉該化學還原形成粒徑為1奈米或以下的金奈米粒子。
以接觸角測量經3-胺基丙基甲基二(乙氧基)矽烷表面修改的SiO2基板之潤濕力變化。接觸角測量係藉半角法使用楊氏(Young)方程式進行。接觸角測量的結果顯示，在清洗前SiO2基板表面之接觸角為50.3°，及在清洗後SiO2基板表面之接觸角為31.1°，表示相較於清洗前，基板在以乙醇清洗之後變成高親水性表面。另外，在沈積3-胺基丙基甲基二(乙氧基)矽烷之後，SiO2基板表面之接觸角為58.9°，表示該表面為疏水性表面。
為了分析表面電荷分布，使用仄他(zeta)電位測量系統測量基板表面之仄他電位。結果，沈積3-胺基丙基甲基二(乙氧基)矽烷之前及之後的基板表面在pH 7之仄他電位分別為-20毫伏及0毫伏。因此可知，在SiO2 基板上均勻沈積3-胺基丙基甲基二(乙氧基)矽烷的結果為，將在pH 7具有負電荷的SiO2表面變成中性表面。
第8圖顯示金奈米粒子在RTP處理之後的穿透電子顯微圖(右)，及實行能量分散性X-射線光譜術(EDS)以分析金奈米粒子之元素的結果(左)。在第8圖中可見到，形成粒徑為1.8奈米之球形金奈米粒子。
此時，如上所述，當施加能量時，對通道區域部分施加能量而生長奈米粒子可形成圖案化奈米粒子。此奈米粒子之圖案化可藉依照本發明之另一具體實施例之製造方法實現。即通道區域中的奈米粒子圖案化可藉由在通道區域的基板上形成連結體而實施。詳言之，並未在全部通道區域上形成連結體。而是以預定圖案形成連結體，將金屬離子鍵結該連結體，及施加能量，如此將金屬奈米粒子圖案化。因此，通道區域中複數個金屬奈米粒子可具有一致的圖案排列。
第9A及9B圖為顯示使用多孔性光罩，在通道區域中形成被圖案化的金屬奈米粒子之方法的平面圖。第9A圖為顯示多孔性光罩210的平面圖，其在基板上形成且具有複數個孔220，及第9B圖為顯示在通道區域的基板上，經多孔性光罩210之孔220曝光而形成金屬奈米粒子230的狀態的平面圖。在第9B圖中，奈米粒子230以外的區域為其中例如形成介電有機材料之介電區域240。
單電子電晶體係根據其操作與否以一個電子之移動而決定。當考量電晶體之通道長度係由源極與汲 極之分開距離決定時，為了確保源極與汲極有可藉現有的印刷法或沈積法重現性實現之合適分開距離，且不降低電晶體之操作可靠性，通道長度可為5奈米至200奈米。當考量此通道長度時，多孔性光罩210可使用單層奈米粒。
雖然奈米粒本身可實行防止連結體與基板表面之間鍵結的功能，但奈米粒之材料可為可鍵結連結體之材料。因此，為了穩定實行奈米粒子之圖案化，可藉由在單層奈米粒上形成另一光罩(第二光罩)，然後移除奈米粒，而在通道區域中界定奈米粒子圖案區域。換言之，可在由第二光罩界定的區域中形成奈米粒子。第二光罩之材料可根據基板之表面層而選擇。
即如果基板之表面層為可自發性鍵結連結體之材料，則可使用不自發性鍵結連結體之材料，例如有機矽烷，作為第二光罩之材料。反之，如果基板之表面層為不自發性鍵結連結體之材料，則可使用可鍵結連結體之材料作為第二光罩之材料。
在形成第二光罩之後移除奈米粒可藉如超音波之物理振動、或如吹送(包括空氣鎗)之物理力實行。
該單層奈米粒可藉由對基板之通道區域塗布或塗覆其中分散該粒之粒分散液體，及移除分散液之液相而形成。粒塗布可使用通常用於微粒微影術之塗布法。在一具體實例中，粒分散液體之塗布或塗覆可藉選自旋塗、浸塗、抬升、電泳沈積、化學或電化學沈積、及電噴灑之至少任一種方法實行。
奈米粒之尺寸可考量通道長度及欲設計之圖案化而適當控制。在一具體實例中，奈米粒之平均直徑可為1奈米至5奈米。奈米粒之材料可使用用於一般微粒微影術之粒材料。
有機矽烷可包括選自辛基三氯矽烷(OTS)、十八基三甲氧基矽烷(OTMS)、十八基三乙氧基矽烷(OTE)、十八基三氯矽烷、三甲氧基丙基矽烷、全氟辛基三氯矽烷、二氯二甲基矽烷、十一基三氯矽烷、十一烯基三氯矽烷、全氟癸基三氯矽烷、三氯乙烯基矽烷、戊基三氯矽烷(PETCS)、苯基三氯矽烷(PTCS)、苄基三氯矽烷(BZTCS)、三氯矽烷(TCS)、4-聯苯基三甲氧基矽烷(BPTMS)、1-萘基三甲氧基矽烷(NAPTMS)、(9-甲基蒽基)三甲氧基矽烷(MANTMS)之任一種、或至少二種的混合物。有機矽烷可根據有機基而具有疏水性或親水性。由於此特徵，當藉由塗布含連結體之溶液而形成自我組合式單分子層時，可因使用性質與該有機矽烷相反的溶劑(含連結體之溶液的溶劑)而改良處理效率。即在使用形成疏水層之有機矽烷形成第二光罩，及使用親水性溶劑製備自我組合式單分子層溶液的情形，可在經有機矽烷光罩之孔曝光的基板表面上更有效及快速地形成自我組合式單分子層。
自發性鍵結連結體之材料可為金屬、金屬氧化物、半導體、半導體氧化物、複合金屬氧化物、或其堆疊。
此時，在本發明之具體實施例中，在形成奈米粒光罩之後實行部分蝕刻可控制奈米粒之直徑、及大部分相鄰奈米粒之間的距離。即可控制多孔性光罩之孔結構及尺寸。詳言之，可實行其中未蝕刻基板而選擇性蝕刻該粒之選擇性蝕刻。就粒排列之物理穩定性，形成一致且受控制的分開距離，及蝕刻選擇性而言，其可實行乾燥蝕刻，包括電漿蝕刻及離子研磨蝕刻。詳言之，該奈米粒可為塑膠材料，奈米粒之部分蝕刻可為使用蝕刻氣體之方向性乾燥蝕刻，且該粒可被含O2、CF4、Ar、或其混合物氣體之蝕刻氣體蝕刻。
由以上說明易於得知，在本發明之另一具體實施例中，奈米粒子可藉由篩選通道區域部分，且僅在開放區域形成金屬奈米粒子而被圖案化。詳細的形成方法、所使用的材料、及金屬奈米粒子的結構可與上述參考第1至8圖相同或類似。
奈米粒子在通道區域中排列之圖案可具有各種結構。例如可將金屬奈米粒子以從源極區域延伸至汲極區域之方向一致分開排列。此外，藉由其中複數個奈米粒子分開聚集之聚集體以定義一單位，則可形成其中複數個聚集體一致排列的結構。該聚集體可具有帶形、線形、圓形、或多角形。
如上所述，依照本發明之具體實施例之單電子電晶體的優點為，因為電晶體包括由非常細微及均勻的金屬奈米粒子所形成的庫侖島，故電晶體可在顯著高溫下操作，尤其是室溫。另外，因為配置於電晶體之通 道區域的金屬奈米粒子具有均勻尺寸且彼此相距指定距離，故電晶體之操作安定性、重現性、及可靠性優良。
依照本發明具體實施例之製造單電子電晶體之方法的優點為該方法可被商業化，因為該方法可以非常容易、簡單、節省成本、及快速之方式製造單電子電晶體。此外，該製造方法可使原料浪費最少，因為原處製備電晶體之通道區域中的金屬奈米粒子。另外，藉由在奈米粒子生長期間引入界面活性劑，及將所引入的界面活性劑與奈米粒子反應，則可以簡單的方式控制細微奈米粒子之尺寸。換言之，可製備具有所欲尺寸的奈米粒子。此外，甚至可將長5奈米至200奈米的細微通道區域圖案化而形成奈米粒子區域及隔離區域，且藉由控制連結體與基板之間的鍵結可以非常容易及簡單的方式達成通道區域之圖案化。
雖然為了例證目的已揭述各種具體實施例，但是對所屬技術領域者明顯地可進行各種變化及修改而不背離如以下申請專利範圍所定義的本發明之精神及範圍。
120‧‧‧連結體層
120A‧‧‧連結體
140‧‧‧金屬奈米粒子
150‧‧‧介電有機材料
160‧‧‧閘極介電層
170A‧‧‧源極區域
170B‧‧‧汲極區域
180‧‧‧閘極
190‧‧‧通道區域

Claims (36)

  1. 一種單電子電晶體，其包含：通道區域，其包含形成於基板上的連結體、及由鍵結該連結體之金屬離子所生長的金屬奈米粒子；源極區域，其配置於該通道區域一端；汲極區域，其配置於該通道區域另一端而與該源極區域對立；及閘極，其耦合該通道區域而控制該通道區域中的電荷移動，其中在該通道區域中，複數個該金屬奈米粒子具有一致的圖案排列。
  2. 如請求項1之單電子電晶體，其中在通道區域中該金屬奈米粒子以從該源極區域延伸至該汲極區域之方向一致地分開排列。
  3. 如請求項1之單電子電晶體，其中藉由其中複數個奈米粒子被分開聚集之聚集體以定義一單位，而在通道區域中排列複數個聚集體。
  4. 如請求項1之單電子電晶體，其中該聚集體具有帶形、線形、圓形、或多角形。
  5. 如請求項1之單電子電晶體，其中該連結體為藉自我組合而鍵結至基板表面之有機單分子。
  6. 如請求項1之單電子電晶體，其中該通道區域進一步包含介電有機材料與無機氧化物之至少任一，其被鍵結至或塗覆於該金屬奈米粒子表面上。
  7. 如請求項1之單電子電晶體，其中該通道區域進一步包含鍵結該金屬離子或鍵結欲生長的該奈米粒子，且包括第一有機材料及第二有機材料之至少任一的有機界面活性劑。
  8. 如請求項7之單電子電晶體，其中該第一有機材料為含氮或含硫有機材料，及其中該第二有機材料為基於相轉移觸媒之有機材料。
  9. 如請求項1之單電子電晶體，其中該金屬奈米粒子具有0.5奈米至1奈米之間的平均粒子半徑，且該粒子半徑之標準差為±20%或以下。
  10. 如請求項1之單電子電晶體，其中該基板具有可鍵結該連結體之表面層。
  11. 如請求項10之單電子電晶體，其中該表面層選自由金屬、金屬氧化物、半導體、與半導體氧化物所組成的群組之任一種。
  12. 如請求項1之單電子電晶體，其中該基板為撓性基板，且該撓性基板包含具有羥基(-OH)官能基之表面層。
  13. 如請求項12之單電子電晶體，其中該撓性基板包含選自由聚對苯二甲酸伸乙酯(PET)、聚萘甲酸伸乙酯(PEN)、聚醯亞胺(PI)、聚碳酸酯(PC)、聚丙烯(PP)、三乙醯纖維素(TAC)、聚醚碸(PES)、與聚二甲基矽氧烷(PDMS)所組成的群組之任一種、或二或更多種的混合物。
  14. 如請求項1之單電子電晶體，其中該連結體為有機單分子，且該通道區域進一步包含由自我組合式單分子層所組成的連結體層，該自我組合式單分子層由複數個鍵結該基板之該有機單分子所形成。
  15. 如請求項1之單電子電晶體，其中該通道區域進一步包含形成於基板上，且具有選自胺基、羧基、與硫醇基之任一種官能基的矽烷化合物層，及該選自胺基、羧基、與硫醇基之任一種官能基為該連結體之一部分。
  16. 如請求項1之單電子電晶體，其中該連結體包含選自胺基(-NH2)、羧基(-COOH)、與硫醇基(-SH)之任一種，其鍵結金屬離子。
  17. 如請求項1之單電子電晶體，其中該金屬奈米粒子選自由金屬奈米粒子、金屬氧化物奈米粒子、金屬氮化物奈米粒子、金屬碳化物奈米粒子、與介金屬化合物奈米粒子所組成的群組。
  18. 如請求項1之單電子電晶體，其中該通道區域中的金屬奈米粒子彼此分開排列，且形成單層。
  19. 如請求項1之單電子電晶體，其進一步包含：閘極介電層，其插入該通道區域與該閘極之間。
  20. 一種形成單電子電晶體之通道之方法，其包含：提供基板；在該基板上形成具有複數個孔之多孔性光罩；在經該多孔性光罩選擇性曝光之該基板上形成連結體； 將金屬離子鍵結該連結體；及施加能量且由該金屬離子形成金屬奈米粒子。
  21. 如請求項20之方法，其進一步包含：將介電無機材料與無機氧化物之至少任一鍵結該金屬奈米粒子之表面。
  22. 如請求項20之方法，其進一步包含：在施加該能量之前及/或期間供應包括第一有機材料及第二有機材料之至少任一的有機界面活性劑。
  23. 如請求項21之方法，其進一步包含：在施加該能量之前及/或期間供應包括第一有機材料及第二有機材料之至少任一的有機界面活性劑。
  24. 如請求項20之方法，其中該基板包括表面層，及其中該表面層包括金屬、金屬氧化物、半導體、半導體氧化物、複合金屬氧化物、或其堆疊，作為自發性鍵結該連結體之材料。
  25. 如請求項20之方法，其中該多孔性光罩包含單層奈米粒作為不會自發性鍵結該連結體之材料。
  26. 如請求項20之方法，其中在形成該連結體之前，該方法更包含：在經該多孔性光罩選擇性曝光之該基板上形成自發性鍵結該連結體之材料薄層；及移除該多孔性光罩。
  27. 如請求項25之方法，其中自發性鍵結該連結體之材料包括金屬、金屬氧化物、半導體、半導體氧化物、複合金屬氧化物、或其堆疊。
  28. 如請求項20之方法，其中該連結體為有機單分子，且該通道包含由自我組合式單分子層所組成的連結體層，該自我組合式單分子層由該有機單分子所形成。
  29. 如請求項28之方法，其中該連結體層係藉由將該基板表面接觸其中該連結體溶於溶劑中的連結體溶液而形成。
  30. 如請求項20之方法，其中將複數個該連結體鍵結該基板而形成連結體層，及其中該連結體層係藉原子層沈積法使用含該連結體之氣體形成。
  31. 如請求項30之方法，其中該連結體層為包含選自胺基、羧基、與硫醇基之任一種的矽烷化合物層。
  32. 如請求項20之方法，其中該連結體包含選自胺基、羧基、與硫醇基之任一種，其鍵結該金屬離子。
  33. 如請求項23之方法，其中鍵結該金屬離子包含將金屬先質接觸以該連結體形成的該基板。
  34. 如請求項20之方法，其中鍵結該金屬離子包含將金屬先質溶液塗布於以該連結體形成的該基板，或者對以該連結體形成的該基板供應氣態金屬先質。
  35. 如請求項20之方法，其中該能量選自由熱能量、化學能量、光能量、振動能量、離子束能量、電子束能量、與輻射能量所組成的群組之至少一種。
  36. 如請求項20之方法，其中在施加能量期間供應異於該金屬離子的不同種類之元素，而將該金屬奈米粒子 形成選自由金屬奈米粒子、金屬氧化物奈米粒子、金屬氮化物奈米粒子、金屬碳化物奈米粒子、與介金屬化合物奈米粒子所組成的群組之任一種。
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