[go: up one dir, main page]

SU979369A1 - Process for producing polymeric alcohol esters - Google Patents

Process for producing polymeric alcohol esters Download PDF

Info

Publication number
SU979369A1
SU979369A1 SU813269606A SU3269606A SU979369A1 SU 979369 A1 SU979369 A1 SU 979369A1 SU 813269606 A SU813269606 A SU 813269606A SU 3269606 A SU3269606 A SU 3269606A SU 979369 A1 SU979369 A1 SU 979369A1
Authority
SU
USSR - Soviet Union
Prior art keywords
washed
polymeric alcohols
polymer
yield
chloroform
Prior art date
Application number
SU813269606A
Other languages
Russian (ru)
Inventor
Владимир Федорович Позднев
Original Assignee
Институт Биологической И Медицинской Химии Амн Ссср
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Институт Биологической И Медицинской Химии Амн Ссср filed Critical Институт Биологической И Медицинской Химии Амн Ссср
Priority to SU813269606A priority Critical patent/SU979369A1/en
Application granted granted Critical
Publication of SU979369A1 publication Critical patent/SU979369A1/en

Links

Landscapes

  • Peptides Or Proteins (AREA)

Description

Изобретение относитс  к химии полимеров , а именно к способу получени  сложньис эфиров полимерных спиртов, которые примен ют в качестве промежуточных продуктов в пептидном синтезе.The invention relates to the chemistry of polymers, in particular to a method for producing esters of polymeric alcohols, which are used as intermediates in peptide synthesis.

Известен способ получени  сложных эфиров полимерных спиртов путем вза имодействи  карбоновых кислот с полимерными спиртами в присутствии конденсирующего агента, в качестве которого используют дициклогексилкарбодиимид . Реакцию провод т при в течение 168 ч. В качестве полимерных спиртов используют оксиметилированный сопдлимер стирола с дивинилбензолом и полиэтиленгликоли 1.A known method for the preparation of esters of polymeric alcohols by the interaction of carboxylic acids with polymeric alcohols in the presence of a condensing agent, in which dicyclohexylcarbodiimide is used. The reaction is carried out for 168 hours. As the polymeric alcohols, methyl hydroxylated styrene with divinyl benzene and polyethylene glycols 1 are used.

Недостатком этого способа  вл етс  длительность процесса и невысокий выход конечного продукта.The disadvantage of this method is the length of the process and the low yield of the final product.

Наиболее близким к предлагаемому по технической сущности и достигаеглЕлм результатам  вл етс  способ получени  сложных эфиров полимерных спиртов путем взаимодействи  карбоновых кислот с полимерными спиртами в среде безводного апротонного растворител  в присутствии конденсирующего агента. В качестве конденсирующего агента используют карбонилдиимидазол. Реакцию провод т при в течение 40 ч The closest to the proposed technical essence and achieves the results is a method of producing esters of polymeric alcohols by reacting carboxylic acids with polymeric alcohols in an anhydrous aprotic solvent in the presence of a condensing agent. Carbonyl diimidazole is used as condensing agent. The reaction is carried out at for 40 h.

5 качестве полимерного спирта используют сефадекс LH-20 2.5 Sephadex LH-20 2 is used as a polymeric alcohol.

Недостатками этого способа  вл ютс  длительность процесса и низкий выход конечного продукта, величина которого составл ет 20-30%.The disadvantages of this method are the length of the process and the low yield of the final product, the value of which is 20-30%.

Целью изобретени   вл етс  ускорение процесса и увеличение выхода конечного продукта.The aim of the invention is to accelerate the process and increase the yield of the final product.

10ten

Поставленна  цель достигаетс  тем, что согласно способу получени  сложных эфиров полимерных спиртов путем взаимодействи  карбоновых кислот с полимерными спиртами в среде безвод15 ного апротонного растворител  в присутствии конденсирующего агента в качестве конденсирующего агента используют ди-трет.-бутилпирокарбонат и взаимодействие провод т в присутствии This goal is achieved by the fact that according to the method of producing esters of polymeric alcohols by reacting carboxylic acids with polymeric alcohols in an anhydrous aprotic solvent in the presence of a condensing agent, di-tert-butylpyrocarbonate is used as a condensing agent and the reaction is carried out in the presence of

20 третичного амина.20 tertiary amine.

Реакцию провод т при комнатной температуре в течение 16-20 ч при перемешивании. Ди-трех-бутилпирокарбонат ( используют в количест25 ве 1,5-2 мол  на 1 моль реагиру ощих веществ. При этерификации первичных гидроксильных групп в качестве третичного амина используют , а дл  этерификации вторичных гидро30 ксильных групп 4-димети.гтамии(тпиридин . В качестве полимерных спиртов используют оксиметилированный сополи мер стирола с дивинилбензолом, полиэтиленгликоль , сефадекс, сшитые сополимеры оксиэтилметакрйлата - сфе роны. В качестве карбоновых кислот используют любые карбоновые кислоты, в т.ч. N-защищенные аминокислоты. Пример 1. К-суспензии 9 г сополимера стирола с %дивинилбензола , содержащего/ 1м-экв. оксиметиль ных групп на 1 г гел , в 30 бен-зола добавл ют раствор 10 мМ Boc-Lф .енилаланина в 20 мл ацетонитрила, 3 мл и 1 мл пиридина. Сусп нзию перемешивают 3 ч и оставл ют на 1G ч при комнатной температуре (лП° с) . Затем добавл ют-О, 5 млВое ,О и перемешивают еще 6ч, полимер промывают этилацетатом (3 раза по 20 мл;, эфиром и высушивают. Пробу смолы гидролизуют в смеси концентриройанной-сол ной и пропионовой кислот (1:1,1бч 110С;ив гидролизате определ ют содержание фенилаланина реакцией с нингидрином Наход т 0,53 Mli фенилаланина на 1 г полимера. Выход 47,7%, 9,5 г синтезированного BOC-IJ- фенилаланин-поли мера промывают смесью хлороформа с уксусной кислотой , 30 мл 1м раство ра сол ной кислоты в уксусной кисло те, смешивают с 30 мл 1 М сол ной кислоты в уксусной кислоте и смесь перемешивают, ч. Полимер отфильтро вывают, промывают уксусной кислотой хлороформом, 10%-ным раствором триэтиламина в хлороформе (дважды по 25 мл), хлороформом, смешивают с 3 г Boc-D-фелилаланина в 30 мл хлористого метилена, добавл ют раст вор 2 г дициклогексилкарбодиимида в 5 мл хлсз истогО метилена и смесь перемешивают 3 ч. Полимер отфильтро вывают, промывают хлористым метилено хлороформом, спиртом (трижды по 25 и эфиром и высушивают. / 2 г пептидилополимера (/ 1 мМ пепт да) суспендируют в 10, млметилового спирта, добавл ют 0,4 мл триэтилами на и смесь перемешивают 16 ч. Полим отфильтровывают, промывают метаноло фильтрат упаривают и в остатке полу чают неочищенный кристаллический ме тиловый эфир Вос-В-фенилаланин-Ь-фе йилаланина ( О , 5 г ) . Сырой продукт рас ор ют в этилацетате, промывают водой IflKij CO водой,10%-ной лимоннойк лотой, водой, раствором NaCl и высу шивапт Ка:. Этилацетат упаривают в вакууме, кристаллический остаток растирают в смеси эфира с петролейным эфиром, отфильровывают, промыва ют гексаном, высушивают и получают 0,35 г 0,82 мМ метилового эфира Вос-П-фенилаланил-Ь-фенилаланина. Пример 2. 7,5 г полиэтилен гликол  ( ПЭг) с молекул рной массой 3000 С 5 г-экв гидроксильных групп; раствор ют в 30 мл теплого диметилформамида ( ДМФЛ) и часть растворител  (10 мл) отгон ют в вакууме при . К остатку, охлажденному до , добавл ют раствор 2,5 г (8,2 Ш) Вос-1)-триптофана в 10 мл ДМФА, 0,4 ш; пиридина и 2,5 мл и смесь перемешивают до прекращени  выделени  газа HS ч) Затем большую часть растворител  отгон ют в вакууме при 40 CJ, в зкий остаток растирают в 75 мл эфира , смесь выдерживают в холодильнике до полной кристаллизации осадка, кристаллическую массу отфильтровывают , многократно промывают эфиром и высушивают. Получают 8,0 г полимера с содержанием триптофана 0,5 мМ/. Выход 45,7%. Пример 3. Юг сефадекса iiH-20 промывают на фильтре изопропиЛовым спиртом, хлороформом, бензолом, эфиром и высушивают. Раствор 2,5 г (ЮмМТ. гидрата N трет.-бутилоксикарбонил-Ь-лейцина в 30 мл этилацетата высушивают MgSO и упаривают в вакууме. Остаток раствор ют в 20 мл бензола и смешивают с 10 г промытого сефадекса. К смеси добавл ют 3,0 мл ) 0,8 мл пиридина и 50 мг 4-диметиламинопиридина и умеренно встр хивают 5 ч. Добавл ют 10 мл бензола и встр хивают еще 16 ч. Затем полимер отфильтровывают , промывают бензолом и эфиром (трижды по 20 мл) и высушивают в вакууме . Навеску сухого гел  (50мг) вьщерживают в 3 мл 1М раствора толуолсульфокислоты в уксусной кислоте 1,5 ч, гель отфильтровывают, промывают спиртом, хлороформом, 10%-ным раствором триэтиламина в хлороформе, хлороформом, 5%-ным раствором пикриновой кислоты в смеси хлороформа с диоксаном (1:1), отмывают избыток пикриновой кислоты спиртом, пикрат разрушают раствором триэтиламина и спектрофотометрически определ ют содержание пикриновой кислоты в фильтрате , которое соответствует содержанию аминокислоты на Полимере. Наход т содержание .лейцина 0,6 Л1 на грамм полимера. Выход 60%. Пример 4. К суспензии 5 г аферона Р-300 в 10 мл бензола добавл ют 0,6 г (2,бмМ) Вос-.-аминокапроновой кислоты/ 0,3 мл пиридина и 0,7 мл Boc;g,0 и смесь встр хивают 3 ч, добавл ют еще 0,4 мл и встр хивают 5 ч. Полимер отдел ют, промывают бензолом, спиртом, эфиром и высушивают . Получают 5,6 г Вос-Е-аминокапроил-сферона с содержанием аминокислоты 0,3 ММ/г. Выход 57,7%.The reaction is carried out at room temperature for 16-20 hours with stirring. Di-three-butyl pyrocarbonate (used in the amount of 1.5-2 mol per 1 mol of reactant substances. In the esterification of primary hydroxyl groups, tertiary amine is used as a tertiary amine, and 4-dimethyl hydrogen is used as a tertiary amine group (tpyridine. In hydroxymethylated copolymers of styrene with divinylbenzene, polyethylene glycol, Sephadex, and hydroxyethyl methacrylate copolymers — spheres are used as polymeric alcohols. Any carboxylic acids, including N-protected amino acids, are used as carboxylic acids. ep 1. C-suspensions 9 g styrene copolymer with% divinylbenzene containing 1m equivalent of hydroxymethyl groups per g gel, 30 benzola, add a solution of 10 mM Boc-Lf. phenylalanine in 20 ml of acetonitrile, 3 ml and 1 ml of pyridine. The suspension was stirred for 3 h and left for 1G h at room temperature (LP ° C). Then 0 °, 5 ml of OH was added, and it was stirred for another 6 hours, the polymer was washed with ethyl acetate (3 times 20 ml; , ether, and dried. A sample of the resin is hydrolyzed in a mixture of concentrated hydrochloric and hydrochloric and propionic acids (1: 1.1 Bch 110 C; and the hydrolyzate is used to determine the content of phenylalanine ktsiey ninhydrin Nachod m 0,53 Mli phenylalanine per 1 g of polymer. The yield is 47.7%, 9.5 g of the synthesized BOC-IJ-phenylalanine-polymer is washed with a mixture of chloroform and acetic acid, 30 ml of 1m solution of hydrochloric acid in acetic acid, mixed with 30 ml of 1 M hydrochloric acid in acetic acid acid and the mixture is stirred, h. The polymer is filtered off, washed with acetic acid chloroform, 10% solution of triethylamine in chloroform (twice 25 ml), chloroform, mixed with 3 g of Boc-D-fellilanine in 30 ml of methylene chloride, added dilute 2 g of dicyclohexylcarbodiimide in 5 ml of hfsz from istoh methylene and the mixture is stirred for 3 h. Poly measures are filtered off, washed with methylene chloride with chloroform, alcohol (three times with 25 and ether and dried.) 2 g of peptidyl polymer (/ 1 mM peptide) are suspended in 10 ml of methyl alcohol, 0.4 ml of triethyl are added and the mixture is stirred for 16 h The polymer is filtered off, washed with methanol. The filtrate is evaporated and the crude crystalline Boc-B-phenylalanine-L-fefeylalanine (O, 5 g) is obtained in the residue. The crude product is taken up in ethyl acetate, washed with water IflKij CO, water, 10 % lemongrass with lot, water, NaCl solution and dehydrated Ka :. Ethyl acetate is evaporated in vacuo, the crystalline residue is triturated in a mixture of ether and petroleum ether, filtered, washed with hexane, dried, and 0.35 g of 0.82 mmol of Boc-P-phenylalanyl-b-phenylalanine methyl ester is obtained. Example 2. 7.5 g polyethylene glycol (PEG) with a molecular weight of 3000 C 5 g-eq of hydroxyl groups; dissolved in 30 ml of warm dimethylformamide (DMFL) and part of the solvent (10 ml) was distilled off in vacuo at. To the residue cooled to, add a solution of 2.5 g (8.2 W) Boc-1) -tryptophan in 10 ml of DMF, 0.4 w; pyridine and 2.5 ml and the mixture is stirred until the gas evolution ceases (HS). Then most of the solvent is distilled off in vacuum at 40 CJ, the viscous residue is triturated in 75 ml of ether, the mixture is kept in a refrigerator until the precipitate is fully crystallized, the crystalline mass is filtered, repeatedly washed with ether and dried. 8.0 g of polymer with a tryptophan content of 0.5 mM are obtained. Yield 45.7%. Example 3. The south of Sephadex iiH-20 is washed on the filter with isopropyl alcohol, chloroform, benzene, ether, and dried. A solution of 2.5 g (UmMT. N-tert-butyloxycarbonyl-b-leucine hydrate in 30 ml of ethyl acetate is dried with MgSO4 and evaporated in vacuo. The residue is dissolved in 20 ml of benzene and mixed with 10 g of washed Sephadex. To the mixture is added 3, 0 ml) 0.8 ml of pyridine and 50 mg of 4-dimethylaminopyridine and shaken gently for 5 hours. Add 10 ml of benzene and shake for another 16 hours. The polymer is then filtered, washed with benzene and ether (three times 20 ml) and dried vacuum. A portion of the dry gel (50 mg) was filled into 3 ml of 1M solution of toluenesulfonic acid in acetic acid for 1.5 h, the gel was filtered, washed with alcohol, chloroform, 10% triethylamine solution in chloroform, chloroform, 5% solution of picric acid in chloroform with dioxane (1: 1), the excess of picric acid is washed with alcohol, picrate is destroyed with a solution of triethylamine and the content of picric acid in the filtrate is determined spectrophotometrically, which corresponds to the content of the amino acid on the polymer. The leucine content of 0.6 L1 per gram of polymer was found. Yield 60%. Example 4. To a suspension of 5 g of aferon P-300 in 10 ml of benzene were added 0.6 g (2, bmM) of Boc-aminocaproic acid / 0.3 ml of pyridine and 0.7 ml of Boc; g, 0 and a mixture shake for 3 hours, add another 0.4 ml and shake for 5 hours. The polymer is separated, washed with benzene, alcohol, ether and dried. 5.6 g of Boc-E-aminocaproyl spherone are obtained with an amino acid content of 0.3 MM / g. Yield 57.7%.

Чактл образом, изобретение поэвод ет ускорить процесс получени  сложных эфиров полимерных спиртов и увеличить выход конечного продукта. изобретени  Способ получени  сложных эфиров полимерных спиртов путем взаимодейст ВИЯ карбоновых кислот с полимерными спиртами в среде безводного апротонного растворител  в присутствии кондеисирукзщего агента, отличающийс  тем, что, с целью ускорени  процесса и увеличени  выхода Thus, the invention accelerates the process of producing esters of polymeric alcohols and increases the yield of the final product. of the invention. A process for the preparation of esters of polymeric alcohols by the interaction of carboxylic acids with polymeric alcohols in an anhydrous aprotic solvent in the presence of a condising agent, characterized in that, in order to accelerate the process and increase the yield

конечного продукта, в качестве конденсирующего агента используют дитрет-бутилпирокарбонат и взаимодействие провод т в присутствии третичного амина. Источники информации, прин тые во внимание при экспертизе 1.Патент ФРГ 2360794, кл. С 07 С 103/52, опублик. 1973. 2.Билибин А.10.; Власов Г.П. Получ ние аминогщетил-сефадексов и использование п-толуолсульфокислоты дл  определени  их емкостей. Журнал общей химии, 1973, т.43, W 8,|с.1844 ( прототип).The final product, as a condensing agent, is used di-tert-butyl pyrocarbonate and the reaction is carried out in the presence of a tertiary amine. Sources of information taken into account in the examination 1. German Patent 2360794, cl. C 07 C 103/52, published. 1973. 2. Bilibin A.10 .; Vlasov G.P. Production of amino-schistil-sephadexes and the use of p-toluenesulfonic acid to determine their capacities. Journal of General Chemistry, 1973, t.43, W 8, | p.1844 (prototype).

Claims (1)

Формула изобретенияClaim Способ получения сложных эфиров полимерных спиртов путем взаимодействия карбоновых кислот с полимерными спиртами в среде безводного апротонного растворителя в присутствии конденсирующего агента, отличающийся тем, что, с целью ускорения процесса и увеличения выхода конечного продукта, в качестве конденсирующего агента используют дитрет-бутилпирокарбонат и взаимодействие проводят в присутствии третичного амина.A method of producing esters of polymeric alcohols by reacting carboxylic acids with polymeric alcohols in an anhydrous aprotic solvent in the presence of a condensing agent, characterized in that, in order to accelerate the process and increase the yield of the final product, ditret-butyl pyrocarbonate is used as a condensing agent and the interaction is carried out in the presence of a tertiary amine.
SU813269606A 1981-04-06 1981-04-06 Process for producing polymeric alcohol esters SU979369A1 (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
SU813269606A SU979369A1 (en) 1981-04-06 1981-04-06 Process for producing polymeric alcohol esters

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
SU813269606A SU979369A1 (en) 1981-04-06 1981-04-06 Process for producing polymeric alcohol esters

Publications (1)

Publication Number Publication Date
SU979369A1 true SU979369A1 (en) 1982-12-07

Family

ID=20951139

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
SU813269606A SU979369A1 (en) 1981-04-06 1981-04-06 Process for producing polymeric alcohol esters

Country Status (1)

Country Link
SU (1) SU979369A1 (en)

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US5071922A (en) * 1988-07-07 1991-12-10 Shell International Research Maatschappij B.V. Process for preparation of modified polyphenylene ether or related polymers and the use thereof in modified high temperature rigid polymer of vinyl substituted aromatics
US5219951A (en) * 1988-07-07 1993-06-15 Shell Internationale Research Maatschappij B.V. Process for preparation of modified polyphenylene ether or related polymers and the use thereof in modified high temperature rigid polymer of vinyl substituted aromatics

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US5071922A (en) * 1988-07-07 1991-12-10 Shell International Research Maatschappij B.V. Process for preparation of modified polyphenylene ether or related polymers and the use thereof in modified high temperature rigid polymer of vinyl substituted aromatics
US5219951A (en) * 1988-07-07 1993-06-15 Shell Internationale Research Maatschappij B.V. Process for preparation of modified polyphenylene ether or related polymers and the use thereof in modified high temperature rigid polymer of vinyl substituted aromatics

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Albericio et al. Improved approach for anchoring Nα‐9‐fluorenylmethyloxycarbonylamino acids as p‐alkoxybenzyl esters in solid‐phase peptide synthesis
KR860000526B1 (en) Process for preparing amino-functionalized acrylic copolymer
US4126628A (en) Acylation of amino acids
Gelbin et al. Synthesis and polymerization of NZL-serine-. beta.-lactone and serine hydroxybenzotriazole active esters
EP0098865B1 (en) Peptide synthesis and amino acid blocking agents
US4237047A (en) Peptide derivative
SU979369A1 (en) Process for producing polymeric alcohol esters
Rossignol et al. Synthetic poly (β-hydroxyalkanoates) with carboxylic acid or primary amine pendent groups and their complexes
US6013738A (en) Composition and method for chiral separations
US4680403A (en) Process for producing N-protected-α-L-aspartyl-L-phenylalanine methyl ester
CN120271660B (en) A method for preparing a highly effective and selective antagonist BQ-788
Kress et al. Depsipeptide dendrimers
Leboucher-Durand et al. 4-Carboxy-2-oxetanone as a new chiral precursor in the preparation of functionalized racemic or optically active poly (malic acid) derivatives
US4322436A (en) Novel substituted phenylacetic acid amide compounds
US4250192A (en) Novel substituted phenylacetic acid amide compounds
US4420490A (en) Substituted phenylacetic acid amide compounds
LU82569A1 (en) NEW TRIPEPTIDES, THEIR PREPARATION AND THE MEDICINAL PRODUCTS CONTAINING THEM
US6753449B2 (en) Cleavable linker for solid phase synthesis
Visser et al. Synthesis of polymers of isocyanides derived from tripeptides containing imidazolyl, carboxyl, and hydroxymethyl groups
US4623484A (en) Process for peptide synthesis
EP0001174B1 (en) A peptide and the salts thereof, processes for their preparation and compositions containing them
US5602264A (en) Highly reactive, water soluble carbodiimides, intermediates and derivatives thereof
FI59987C (en) FOERFARANDE FOER SYNTETISERING AV AMINOSYRA-AMIDER AV DOPAMIN VILKA HAR BLODTRYCKSSAENKANDE OCH BLODKAERLEN UTVIDGANDE EGENSKAPER
US4508657A (en) Peptide synthesis and amino acid blocking agents
KR20030033001A (en) Process for the preparation of 5-phenylpentanoyl-ala-argl-ala-[2-(3-amino-2-oxopyrrolidin-1-yl)propionyl]-ala-arg-ala-4-aminophenylacetamide