[go: up one dir, main page]

SU1584752A3 - Способ получени хлора и гидроокиси натри - Google Patents

Способ получени хлора и гидроокиси натри Download PDF

Info

Publication number
SU1584752A3
SU1584752A3 SU782696957A SU2696957A SU1584752A3 SU 1584752 A3 SU1584752 A3 SU 1584752A3 SU 782696957 A SU782696957 A SU 782696957A SU 2696957 A SU2696957 A SU 2696957A SU 1584752 A3 SU1584752 A3 SU 1584752A3
Authority
SU
USSR - Soviet Union
Prior art keywords
membrane
cathode
anode
platinum
niobium
Prior art date
Application number
SU782696957A
Other languages
English (en)
Inventor
Джордж Кокер Томас
Базиль Ла Конти Антони
Роберт Фрагала Антони
Мейсон Демпсей Рассел
Original Assignee
Де Нора Пермелек С.П.А. (Фирма)
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Priority claimed from US05/922,316 external-priority patent/US4224121A/en
Application filed by Де Нора Пермелек С.П.А. (Фирма) filed Critical Де Нора Пермелек С.П.А. (Фирма)
Application granted granted Critical
Publication of SU1584752A3 publication Critical patent/SU1584752A3/ru

Links

Landscapes

  • Electrolytic Production Of Non-Metals, Compounds, Apparatuses Therefor (AREA)

Abstract

Изобретение относитс  к области электрохимических производств, в частности к способам получени  хлора и щелочи, и позвол ет снизить расход электроэнергии. Изобретение касаетс  способа получени  хлора и гидроокиси натри  электролизом хлорида натри  в электролизере, разделенном полимерной фторуглеродной катионообменной мембраной, на катодной стороне которой привиты сульфо-и карбоксильные группы, на катодное и анодное пространства. При этом катодной стороне мембраны нанесено покрытие смеси электрокаталитических частиц с фторуглеродным св зующим, вз тым в количестве 15 - 30% от массы смеси, толщиной 15 - 75 мкм и поддерживают концентрацию хлорида натри  во врем  электролиза в анодном пространстве 2,5 - 5,0 М. 3 табл.

Description

Изобретение относитс  к электрохимическим производствам, в частности к способам получени  хлора и щелочи.
Целью изобретени   вл етс  снижение расхода электроэнергии.
Процесс получени  хлора происходит в результате электролиза раствора NaCl концентрацией 2,5-5 М в анодной камере, причем предпочтение отдаетс  концентрации 5 М.
При электролизе используетс  полимерна  фторуглеродна  катионообменна  мембрана, причем на катодной стороне привиты сульфо- и карбоксильные гругг- пы, на катодной стороне мембраны нанесено покрытие из смеси электроката- лнтических частиц с фторуглеродным
св зующим. Электрокатализатор включает восстановленные окиси металлов платиновой группы, таких как рутений, иридий, их смесь. Восстановленные окиси нагреваютс  при 350-750°С в течение от 30 мин до 6 ч, причем предпочтительна  процедура термической стабилизации осуществл етс  в результате нагрева восстановленных окисей в течение 1 ч при температуре 550- 600°С. Соединенный с мембраной анод, содержащий восстановленные окиси рутени , подвергаетс  дальнейшей стабилизации в результате смешени  его с графитом и/или смешени  с восстановленными окис ми других металлов платиновой группы, таких как 1гО
СП
%
сл го
04
(при содержании 5-25% ириди , пред- рочтительным количеством  вл етс  5%) или платина, родий и так далее, & также с восстановленными окис ми Металловs таких как титан (с предпочтительным содержанием 25-50% TiO) или с восстановленными окис ми тантала (25% или более). Было также ус- тановлено, что трехкомпонентный сплав из восстановленных окисей титана, рутени  и ириди  (Ru, Ti, Ir)0x или тантала, рутени  и ириди  (Ru,Ir,Ta)Ox , Соединенный с мембраной, оказываетс  Ьчень эффективным дл  получени  устойчивого , долговечного анода В случае трехкомпонентного сплава в его состав предпочтительно вход т 5 - 25 мас.% восстановленных окисей ириди , приблизительно 50 мас.% восстановленных окисей рутени , и осталь- ную часть составл ет такой ценный металл, как титан. Вместо титана мо (гут использоватьс  другие переходные металлы, такие как ниобий, тантал, |цирконий или гафний. j Сплавы из восстановленных окисей Перечисленных металлов смешиваютс  с фторуглеродным св зующим, вз тым в количестве 15-30% от массы смеси.
Катодна  часть мембраны представл ет собой смесь частиц фторуглерод- ного св зующего с платиновой чернью, которую берут в количестве 0,4 4мг/см . В равной степени могут использоватьс  и другие электрокаталитические материалы, такие как палладий , золото, серебро, магний, кобальт , никель, графит, а также восстановленные окислы, которые используютс  на анодной части мембранно- электродного блока, толщина катодного сло  в блоке составл ет 1 5-75 мкм.
Электролитические ванны с катодами толщиной 12,5-50 мкм из платиновой черни с 15% тефлона работают с выходом по току 80% при получении
5М NaOH, температура электролиза 88 -91°С. При использовании катода толщиной 75 мкм из смеси рутени  с графитом выход по току составл ет 54% при получении 5 М раствора гидроокиси натри .
В табл. 1 показана зависимость выхода по току от толщины катода.
Электрод выполнен газопроницаемым , чтобы газы, выделившиес  на поверхности раздела между электродом и мембраной, могли выйти наружу, и
5
0
5
пористым, чтобы стало- возможным проникновение воды к поверхности раздела между катодом и мембраной, где образуетс  гидроокись натри , и чтобы раствор хлорида натри  имел быстрый доступ к мембране и каталитическим участкам электрода.
В качестве мембраны используют катионообменную мембрану, на катодной стороне которой привиты сульфо- и карбоксильные группы. Перфторугле- родные сульфокислотные катионообмен- ные мембраны обеспечивают хороший перенос катиона, устойчивы, характеризуютс  высокой термической стабильностью , не подвергаютс  воздействию кислот и сильных окислителей. Чем выше концентраци  сульфокислотных радикалов , тем больше ионообменна  емкость , а следовательно, и способность гидратированной мембраны переносить катионы. Однако по мере увеличени  ионообменной емкости мембраны увеличиваетс  содержание воды, а способность мембраны отводить соли уменьшаетс . Скорость, с которой едкий натр мигрирует от катода к аноду, таким образом, увеличиваетс  с увеличением ионообменной емкост.и. Это приводит к уменьшению выхода по току катода, а также к образованию кислорода на аноде со всеми нежелательными последстви ми, которые сопутствуют этому  влению „поэтому предпочтительной ионообменной мембраной,предназначенной дл  использовани  при электролизе рассола,  вл етс  слоиста , состо ща  из тонкой (2 мм толщиной) пленки с миллиэквивалентным весом, равным 1500, катионообменна  мембрана с низким содержанием воды (5-15%), котора  характеризуетс  высокой способностью отвода соли, присоединенна  к 4-миллиметровой или более толстой пленке с высокой ионообменной емкостью (миллиэквивалентный вес равен 1100) при помощи ткани Тефлон. Один тип. такой слоистой конструкции продаетс  фирмой Дюпон компани под фирменным наименованием Нафион 315.
Ионообменна  мембрана изготавливаетс  посредством вымачивани  в каустике (от 3 до 8 М) в течение 1 ч дл  закреплени  содержани ,воды в мембра- $ не, свойств ионопереноса и превращени  ее в сульфонатную форму. В случае слоистой мембраны, соединенной тканью Тефлон, может оказатьс  желатель-
0
5
0
5
0
ным очищать мембрану или ткань Тефлон посредством ее промывки обратны потоком 70%-ной HNOij в течение 3-4 ч
Дл  изготовлени  электрЪдов используютс  окиси металлов платиновой группы (рутени , ириди ) с восстановленными окис ми таких переходных металлов, как титан или графит, либо без них, которые соедин ютс  с частицами катионообменной мембраны с образованием пористых, газопроницаемых каталитических электродов, которые получают в результате термического разложени  смешанных солей металлов в присутствии или отсутствии избытка солей натри , т.е. нитратов, карбонатов и т.д. Одним из методов получени  этих материалов  вл етс  метод получени  платины посредством использовани  термически разлагаемых галоидных соединений ириди , титана или рутени , т.е. солей этих металлов , таких как хлористый иридий, хлористый рутений или хлористьй титан. В качестве примера можно привести получение двойного сплава (рутени , ириди )Ох, когда тонко измельченные соли рутени  и ириди  смешиваютс  одна с другой в одинаковой массовой пропорции рутени  и ириди  как того требует образуемый сплав. В эту смес добавл етс  избыточное количество нитрата натри  или эквивалентных солей щелочного металла, после чего смесь сплавл етс  в кварцевой чашке при 500-600°С в течение 3 ч. Остаток тщательно промываетс  с целью удалени  наход щихс  в нем нитратов и галоидных соединений. Полученна  суспензи  смешанных и сплавленных окисей восстанавливаетс  при комнатной температуре посредством метода электрохимического восстановлени  или в результате пропускани  через смесь пузырьков водорода. Полученный продукт тщательно высушиваетс , рамалываетс  и просеиваетс  через нейлоновое сито Обычно после просеивани  частицы имеют диаметр, равный 3,7 мкм.
Сплав из восстановленных окисей рутени  и ириди  затем подвергаетс  термической стабилизации в результате нагрева в течение 1 ч при 500 - 600°С. Электрод образуетс  при смеше- нии восстановленных, термически стабилизированных окисей металлов платиновой группы с политетрафторэтиле- новыми частицами Тефлон (один под
10
15
20
25
55
ход щий тип этих частиц продаетс  фирмой Дюпон конпани под фирменным наименованием Тефлон Т-30).
Восстановленные окиси металлов платиновой группы могут смешиватьс , с провод щим носителем, таким как графит, карбиды переходных металлов, переходные металлы, дл  улучшени  устойчивости и уменьшени  использовани  дозировок благородных металлов (0,5 мг/см ). В случае использовани  графито-рутениевой смеси порошкообразный графит смешиваетс  с 15-30% по массе графито-тефлоновой смеси. Восстановленные окиси металлов смешиваютс  со смесью графита - Тефлона .
В табл.2 приведены данные по потреблению электрической энергии и эффективности тока (токова  отдача) в зависимости от толщины катода, св занного с мембраной.
Как можно видеть из табл.2, толщина 75 мкм представл ет собой порог, за которым потребление электрической энергии быстро возрастает. Оптимальной толщиной  вл етс  25 мкм. Данные, касающиес  процентного содержани  30 фторированного св зующего вещества в катодном слое, не ниже 15%, в противном случае электроды имели бы не- приемлемо короткий срок службы (возможно из-за механической нестабильности ), и не выше 30%, так как в противном случае напр жение  чейки было бы очень высоким (более 4,5 В) из-за чрезмерной гидрофобности и недостаточной электропроводности электрода , св занного с мембраной.
В табл.3 приведены данные по напр жению на ванне в зависимости от выполнени  катода и анода.
Из данных табл.3 видно, что напр - .е жение в электролитической ванне 1, в которой электроды полностью соединены , почти на 1 В напр жени  в контрольной электролитической ванне 6, в которой электроды совсем не соеди- 50 нены. Электролитические ванны 2 и 3 смешанного типа с присоединением катода и электролитические ванны 4 и 5 смешанного типа с присоединением анода показывают результаты приблизительно на 0,4-0,6 В хуже по сравнению с результатами, полученными дл  электролитической ванны с полностью соединенными электродами, но на 0,3-0,5 В лучше по сравнению с изве35
40
стными процессами, осуществл емыми в электролитической ванне без соединени  каких-либо электродов.
Создание процесса получени  хлора из рассола, гораздо превосход щег известные процессы, стало возможным в результате реагировани  рассольного анолита и водного католита на каталитических электродах, непосредственно присоединенных и заделанных в поверхность катионообменной мембраны , с выделением на аноде хлора, а на катоде водорода и каустика с высокой степенью чистоты. Благодар  этому устройству каталитические участки на электродах пр мо контактируют с мембраной и кислотообменны- ми радикалами в мембране, позвол   создать более эффективный по отношению к напр жению процесс, в котором необходимый потенциал ванны оказываетс  значительно лучше (по 1 В или более) по сравнению с известными процессами . Использование в высшей степени эффективных катализаторов из восстановленной окиси благородного металла, соединенной с фторированным углеводородом, а также катализаторов из восстановленной окиси благородног металла, соединенной с фторированным углеводородом и графитом, характеризующихс  низкими перенапр жени ми, еще более увеличивает эффективность этого процесса.
Процесс электролиза протекает в электролизере с подачей раствора хлорида натри  концентрацией 2,5-5 М, причем предпочтение отдаетс  5-мол р ному раствору, так как выход по току увеличиваетс  пр мопропорциональ- но увеличению концентрации.
В табл.2 имеютс  данные о 73%-ном выходе по току дл  толщины катодного сло  50-75 мкм и 54%-ном выходе по
току дл  катодного сло  толщиной 75 мкм. При этом значение 75 мкм дл  Толщины катодного сло   вл етс  граничным , за которым выход по току всегда ниже, т.е. пор дка 50-60%. Когда толщина катодного сло  равна 75 мкм, выход по току может быть более или менее удовлетворительным, что характерно дл  предельных значений. Например, в табл.1, приведены два значени  выхода по току (78 и 54%) дл  двух катодных слоев, имеющих толщину 75 мкм. Известньй электролизер имеет , следующие параметры: 4,2-4,4 В, 90°С, 3000 А/м Ч При этом условии потребление (расход) электроэнергии в известном устройстве составл ет 3500 кВт-ч/т NaOH.
Потребление электроэнергии дл  предлагаемого технического решени  составл ет 2300 - 3300 кВт.ч/т NaOH и дает по максимуму экономию электроэнергии пор дка 200-1200 кВт(ч/т NaOH.
0

Claims (1)

  1. Формула изобретени 
    Способ получени  хлора и гидроокиси натри  электролизом хлорида натри  в электролизере, разделенном полимерной фторуглеродной катионообменной мембраной, на катодной стороне которой привиты сульфо- и карбоксильные группы, на катодное и анодное пространства , отличающийс  тем, что, с целью снижени  расхода электроэнергии, на катодной стороне мембраны нанесено покрытие из смеси электрокаталитических частиц с фтор- углеродным св зующим, вз тым в количестве 15-30% от массы смеси, толщиной 15-75 мкм и поддерживают концентрацию хлорида натри  во врем  электролиза в анодном пространстве 2,5 - 5 М.
    Платинова  чернь50-7564
    Платинова  чернь25-5075
    Платинова  чернь12,578
    5% платиновой
    черни на графите7578
    15% оксида рутени 
    с графитом7554
    Т а б л и ц а 1
    4,0 3,1 5,5
    3,0 5,0
    Показатели
    Значение показателей при толщине св занного с мембраной катода, мкм (mils)
    Выход по току, %78
    Потребление электроэнергии при 3,3 В в качестве среднего напр жени , кВт.ч2796
    с мембраной) Экран из платинированного ниоби  (не соединенный с мембраной)
    КиОк - графит (соединенный с мембраной)
    RuOx (соединенный с мембраной )
    Экран из платинированного ниоби  (не соединенный с мембраной)
    Таблица2
    73
    54
    57
    2660
    2988
    4040
    3820
    ТаблицаЗ
      чернь (сбеди- мембраной)
    ниоби  (не соеди- мембраной) ниоби  (не соеди- мембраной) ниоби  (не соеди- мембраной)
    3,4
    3,5 3,3 3,8
SU782696957A 1977-12-09 1978-12-08 Способ получени хлора и гидроокиси натри SU1584752A3 (ru)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
US85895977A 1977-12-09 1977-12-09
US05/922,316 US4224121A (en) 1978-07-06 1978-07-06 Production of halogens by electrolysis of alkali metal halides in an electrolysis cell having catalytic electrodes bonded to the surface of a solid polymer electrolyte membrane

Publications (1)

Publication Number Publication Date
SU1584752A3 true SU1584752A3 (ru) 1990-08-07

Family

ID=27127492

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
SU782696957A SU1584752A3 (ru) 1977-12-09 1978-12-08 Способ получени хлора и гидроокиси натри

Country Status (2)

Country Link
CA (1) CA1137022A (ru)
SU (1) SU1584752A3 (ru)

Cited By (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2330124C2 (ru) * 2003-03-24 2008-07-27 Элтек Систимс Копэрейшн Способ электролиза водных хлорно-щелочных растворов, электрод для электролиза хлорно-щелочного раствора и способ изготовления электролитного электрода
RU2366761C1 (ru) * 2008-05-21 2009-09-10 Общество с ограниченной ответственностью Научно-технологический центр "Аурум" Способ электролитического получения щелочи
RU2366762C1 (ru) * 2008-05-21 2009-09-10 Общество с ограниченной ответственностью Научно-технологический центр "Аурум" Способ получения едкого натра
RU2446235C2 (ru) * 2006-10-11 2012-03-27 Индустрие Де Нора С.П.А. Катод для электролитических процессов

Non-Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
Патент US 3773694, кл. 204-98, опублик. 1973. в *

Cited By (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2330124C2 (ru) * 2003-03-24 2008-07-27 Элтек Систимс Копэрейшн Способ электролиза водных хлорно-щелочных растворов, электрод для электролиза хлорно-щелочного раствора и способ изготовления электролитного электрода
RU2446235C2 (ru) * 2006-10-11 2012-03-27 Индустрие Де Нора С.П.А. Катод для электролитических процессов
RU2366761C1 (ru) * 2008-05-21 2009-09-10 Общество с ограниченной ответственностью Научно-технологический центр "Аурум" Способ электролитического получения щелочи
RU2366762C1 (ru) * 2008-05-21 2009-09-10 Общество с ограниченной ответственностью Научно-технологический центр "Аурум" Способ получения едкого натра

Also Published As

Publication number Publication date
CA1137022A (en) 1982-12-07

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US4224121A (en) Production of halogens by electrolysis of alkali metal halides in an electrolysis cell having catalytic electrodes bonded to the surface of a solid polymer electrolyte membrane
US4191618A (en) Production of halogens in an electrolysis cell with catalytic electrodes bonded to an ion transporting membrane and an oxygen depolarized cathode
US4210501A (en) Generation of halogens by electrolysis of hydrogen halides in a cell having catalytic electrodes bonded to a solid polymer electrolyte
US4333805A (en) Halogen evolution with improved anode catalyst
US4209368A (en) Production of halogens by electrolysis of alkali metal halides in a cell having catalytic electrodes bonded to the surface of a porous membrane/separator
US4457823A (en) Thermally stabilized reduced platinum oxide electrocatalyst
US4311569A (en) Device for evolution of oxygen with ternary electrocatalysts containing valve metals
EP0040031B1 (en) Anode catalyst and generation of oxygen
US5076898A (en) Novel electrodes and methods of preparing and using same
US4276146A (en) Cell having catalytic electrodes bonded to a membrane separator
US4299675A (en) Process for electrolyzing an alkali metal halide
GB2071157A (en) Catalytic electrode and combined catalytic electrode and electrolytic structure
JPH0125836B2 (ru)
US4956061A (en) Production of halogens by electrolysis of alkali metal halides in an electrolysis cell having catalytic electrodes bonded to the surface of a solid polymer electrolyte membrane
US4772364A (en) Production of halogens by electrolysis of alkali metal halides in an electrolysis cell having catalytic electrodes bonded to the surface of a solid polymer electrolyte membrane
US4749452A (en) Multi-layer electrode membrane-assembly and electrolysis process using same
US4752369A (en) Electrochemical cell with improved energy efficiency
US4402806A (en) Multi layer ion exchanging membrane with protected interior hydroxyl ion rejection layer
SU1584752A3 (ru) Способ получени хлора и гидроокиси натри
US4871703A (en) Process for preparation of an electrocatalyst
US4360416A (en) Anode catalysts for electrolysis of brine
JP3538271B2 (ja) 塩酸電解装置
EP0039608B1 (en) Halogen evolution with improved anode catalyst
HU180463B (hu) Eljárás halogének és alkálifém-hidroxidok előállítására alkálifém-halogenidek elektrolízise útján
US4569735A (en) Production of halogens by electrolysis of alkali metal halides in an electrolysis cell having catalytic electrodes bonded to the surface of a solid polymer electrolyte membrane