[go: up one dir, main page]

SU1279531A3 - Способ получени производных тиазолинотриазина - Google Patents

Способ получени производных тиазолинотриазина Download PDF

Info

Publication number
SU1279531A3
SU1279531A3 SU3556700A SU3556700A SU1279531A3 SU 1279531 A3 SU1279531 A3 SU 1279531A3 SU 3556700 A SU3556700 A SU 3556700A SU 3556700 A SU3556700 A SU 3556700A SU 1279531 A3 SU1279531 A3 SU 1279531A3
Authority
SU
USSR - Soviet Union
Prior art keywords
methyl
cyclohexyl
dissolved
stirring
ethyl acetate
Prior art date
Application number
SU3556700A
Other languages
English (en)
Other versions
SU1279531A1 (ru
Inventor
Маеда Кунияси
Каерияма Минору
Матцуи Нобио
Масами Мицуио
Ясуси Ясида
Наката Акира
Original Assignee
Ниппон Сода Компани Лимитед (Фирма)
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Ниппон Сода Компани Лимитед (Фирма) filed Critical Ниппон Сода Компани Лимитед (Фирма)
Priority to SU3556700A priority Critical patent/SU1279531A3/ru
Application granted granted Critical
Publication of SU1279531A1 publication Critical patent/SU1279531A1/ru
Publication of SU1279531A3 publication Critical patent/SU1279531A3/ru

Links

Landscapes

  • Plural Heterocyclic Compounds (AREA)

Abstract

Изобретение относится к производнымтиазолинотриазина (I) общей формулы О НзСу- Л- -, (Ri) где R, - И, галоид, метил; Я -циклогексил, фенил, незамещенный или замещенныйметильной группой или нитрогруппой;X - О, или R, - Н, Hj - циклогексил;X - S, которые обладают фунгицидной активностью. Для выявлениябиологической активности синтезированыновые соединения I на основереакции соединения Ti f (BjPh iS greR, с фосфогеном или трихлорметилхлорформиатомв присутствии основания, такого как Ы,К-диметш1анилин, в средеинертного органического раствориСОтеля такого, как этилацетат или хлороформ, при температуре 5с с последующимв случе необходимости выдерживаниемреакционной смеси при комнатнойтемпературе или при температурекипения применяемого растворителя. Вещества кристаллические, ю т.пл.132-297 С, фитотоксичность соединенийне обнаружена. 3 табл. ;о 01 со

Description

11
Изобретение относитс  к способу получени  новых производных тиазоли- нотриазина общей формулы
fl)
где R. - водород, галоид или метиль- ный радикал;
R - циклогексил, фенил, незамещенный или замещенньш ме- тильной группой или нитро- группой;
X - атом кислорода;
или R,
водород;
R - циклогексил; X - атом серы, обладаюищх фунгицидной активностью.
Цель изобретени  - получение новых производных тиазолинотриазйна, обладающих фунгицидной активно стью.
Пример 1. Получение 3-цикло- гексил-6-метил-7-фенил-3,4-дигидро- 2-Н-тиазолино-(3,2-а)-1,3,5-триазин- 2,4-диона.
3,4 г 1-(5-фенил-4-метил-Д -тиазо- Лин-2-ил)-3-циклогексилмочевины и 2,6 г N„К-диметиланилина раствор ют в 70 мл этилацетата и при 5 С при перемешивании добавл ют по капл м 10 мл этилацетата, в котором растворено 1,3 г трихлорметилхлорформиата.
После перемешивани  1 ч при 5 С полученную реакционную смесь промывают водой, сушат над безводньм суль фатом магни  и,отгон ют растворитель Полученный остаток перекристаллизо- вывают из этанола, в результате чего получают 2,8 г целевого продукта с т.пл, 168-169°С.
Пример 2. Получение 3-цикло- гексил-6-метил-7-(4-метилфенил)-3,4- дигидро-2Н-тиазолино(3,2-а)-1,3,5- триазин-2,4-диона.
0,9 г 1-(4-метил-5-)4-метилфенил- (& -тиаз олино-2-ил)-3-цикло г ек силмо- чевины и 0,6 г Н,Ы-диметиланилина раствор ют в 30 мл этилацетата и при при перемешивании по капл м добавл ют 10 мл этилацетата, в котором растворено 0,4 г трихлорметилхлорфор миата.
20
25
2795312
После перемепгавани  1 ч при 5 с полученную реакционную смесь промывают водой, сушат над безводньм сульфатом магни  и растворитель отгон  ют.
5 Затем полученные кристаллы промывают лигроином и в результате получают 0,45 г целевого продукта с т.пл.162- 165°С.
П р и м е р 3. Получение 3-цикло гексил-6-метил-7-фенил-3,4-дигидро- 2Н-тиазолино(3 5 2-а)-J,3,5-триазин- 2-тиоксо-4-она.
2,0 г 1-(5-фенил-4-метил-Л -тиазо- лин-2-ил)-3-циклогексилтиомочевины
и 1,45 г Ы,К-диаметиланилина раствор ют в 80 мл этилацетата и при 5 С при перемешивании по капл м добавл ют 10 мл этилацетата, в котором растворено 1,2 г трихлорметилхлорформиата .
Через 30 мин перемешивани  при указанной температуре; реакционную смесь нагревают с обратным холодильником в течение 3 ч и затем охлаждают до комнатной температуры. Затем реакционную смесь промывают водой и сушат над безводным сульфатом магни , а растворитель отгон ют. Полу- ченньш остаток церекристаллизовывают из метанола и в результате получают 1,0 г целевого продукта с т.пл.192193°С .
;
П р И М е р 4. Получение транс-7j (п-хлорфенил)-6-мети-З-циклогексил- 3,4-дигидро-2Н-тиазолино(3,2-а)-1,3, 5-триазин-2,4-диона.
4 г 1-(транс-5)-п-хлорфенил-(4-ме- тил U -тиазолин-2-ил)-3-циклогексил40 мочевины и 3,3 г N,N-димeтиланилина раствор ют в 50 мл этилацетата и затем по капл м добавл ют 1,25 г трихлорметилхлорформиата .Полученную смесь выдерживают 30 мин при перемешивании
45 при и еще 30 мин при комнатной температуре. Затем к масл ному слою добавл ют воду. Масл ный слой выдел ют , промывают водой и сушат над безводным сульфатом магни , а раствори50 тель удал ют дистилл цией. Полученные в результате кристаллы промывают лигроином и получают 3,5 г целевого продукта с т.пл. 132-134°С.
П р и м е р 5. Получение транс-755 (п-хлорфенил)-6-метил-З-циклогексил- 3,4-дигидро-2Н-тиазолино(3,2-а)-1, 3,5-триазин-2,4-диона.
4 г 1- транс 5-(п-хлорфенил)-4- метил-& -тиазолин-2-ил1-3-циклогексилмочевины и 3,3 г Ы,Ы-диметиланилт на раствор ют в 50 мл хлороформа и 1,25 г фосгена ввод т в смесь при при перемешивании. Полученную смесь перемешивают 30 мин при 5 С и затем еще 30 мин при комнатной температуре . Полученную смесь обрабатывают согласно методике, описанной в примере 4, и в результате получают 3,8 г целевого продукта с т,шт.132- .
В табл. перечислены типичные соединени , полученные согласно предлагаемому способу.
Получение исходного сьфь : транс- 6-транс-2-амино-5-(пара-хлорфенил)- 4-мётил-й -тиазолин.
В 180 мл этанола раствор ют 2,65 г металлического натри  и добавл ют к перемешиваемому раствору 27,4 г трео-1-хлор-1-(пара-хлорфенил)-2- пропиламингидрохлорида и 8,7 г тио- мочевины. После кип чени  смеси с обратным холодильником 3 ч реакционную смесь охлаждают и выпивают в воду . Ее подщелачивают 10%-ным раствором гидроокиси натри  и экстрагируют хлороформом. Растворитель удал ют и к остатку добавл ют смешанный раство
ритель бензол-гексан и получают 16,7 г неочищенных кристаллов. Их очищают на хлор-хроматографической. колонке и в результате получают 7,1 г целевого продукта с т.пл. 122-123 С. П р и м е р 7. Получение цис-2- амино-5-(пара-хлорфенил)-4-метил-Л - тиазолина.
В 60 мл метилцеллосольва добавл ют 10,5 г трео-1-хлор-1-(пара-хлор- фенил) -2-пропиламиногидрохлорида и 10,5 г тиоцианата кали  и смешанный раствор выдерживают при 5 ч при перемешивании. Смешанный раствор выливают в лед ную воду и экстрагируют этилацетатом. Растворитель отгон ют и остаток промьшают лигроином , в результате чего получают 4,7 г целевого продукта с т.ш1.143- 145 С.
П р и м е р 8. Получение 1- транс 5-(пара-хлорфенил)-4-метил-Л -триазо лин-2-ил2 -3-циклогексилмочевины.
В 50 мл ТГФ раствор ют 5 г транс- 2-ами о-5-(пара-хпорфенил)-4-метил- Д -тиазолина и добавл ют при перемешивании при к раствору 2,8 г ци
„ ., ч. . /Среднее Д. 1 у обработанных лоз ,„
% эффективной защиты -(----S-, )х 100.
Среднее Д.1 у необработанньпс лоз
fO
f5
20
25
5
0
30
5
5
клогексилизоцианата. После того, как реакционную смесь выдерживают при комнатной температуре 30 мин, ее выливают в воду и осевшир кристаллы отфильтровывают и суша; . В результате получают 7,2 г целевого продукта с Т.ПЛ.112-1IB C.
Фунгицидное действие предлагаемых соединений иллюстрируютс  следующими испытани ми.
Испытание на контролирование должной мучнистой росы огурцов. 5 мл водной суспензии, содержащей желательное количество каждого соединени , распрыскивали на посаженные в чаще се нцы огурцов (разновидность Сат- сукимидори), наход щиес  в стадии 1,5-листника, и каждое обработанное растение супшли на воздухе. Затем инокулировали возбудитель ложной мучнистой росы Pseudoperonospora cuben- sis и испытуемые растени  выдерживали в теплице с тем, чтобы вызвать заболевание.
Исследовали внешний вид огуречных растений, зараженных ложной мучнис-- той росой, и фитотоксическое действие и эффект регулировани  заболевани  оценивали в сравнении с состо нием заболевани  листвы необработанных огуречных растений.
Полученные результаты приведейы в табл.2 .
Тест по борьбе с ложной мучнистой росой винограда. Двухлетние лозы винограда (вид Delaware) опрыскивали водным раствором каждого из соединений 3,11 и 18 сент бр . После опрыскивани  эти лозы были естественно заражены в полевых услови х. Развитие заболевани  ложной мучнистой рос- той на каждой из лоз оценивали 18 и 28 сент бр .
Защитное действие каждого из соединений оценивали следующим образом. Показатель заболе- % пораженных вани листьев
0О (Здоровы)
211-25
326-50
Степень заболевани  (Д.1)-(Каждый показатель заболевани  х Количество наблюдавших листьев) 4 х Количество наблюдавшихс  листьев.
Полученные результаты приведены в табл.3.
12795316
X- атом кислорода;
или R,- водород;
циклогексил;
сНз-г-1 X А II S т нтаиКг

Claims (3)

  1. см 1 Изобретение относитс  к способу получени  новых производных тиазолинотриазина общей формулы где R. - водород, галоид или метиль ный радикал; R - циклогексил, фенил, незаме щенный или замещенньш метильной группой или нитрогруппой; X - атом кислорода; или R, водород; R - циклогексил; X - атом серы, обладаюищх фунгицидной активностью. Цель изобретени  - получение новых производных тиазолинотриазйна, обладающих фунгицидной активностью. Пример 1. Получение 3-цикло гексил-6-метил-7-фенил-3,4-дигидро2-Н-тиазолино- (3,2-а)-1,3,5-триазин 2,4-диона. 3,4 г 1-(5-фенил-4-метил-Д -тиаз Лин-2-ил)-3-циклогексилмочевины и 2,6 г N„К-диметиланилина раствор ют в 70 мл этилацетата и при 5 С при перемешивании добавл ют по капл м 10 мл этилацетата, в котором раство рено 1,3 г трихлорметилхлорформиата После перемешивани  1 ч при 5 С полученную реакционную смесь промывают водой, сушат над безводньм сул фатом магни  и,отгон ют растворител Полученный остаток перекристаллизовывают из этанола, в результате чег получают 2,8 г целевого продукта с т.пл, 168-169°С. Пример
  2. 2. Получение 3-цикло гексил-6-метил-7-(4-метилфенил)-3,4 дигидро-2Н-тиазолино(3,2-а)-1,3,5триазин-2 ,4-диона. 0,9 г 1-(4-метил-5-)4-метилфенил ( & -тиаз олино-2-ил)-3-цикло г ек силмо чевины и 0,6 г Н,Ы-диметиланилина раствор ют в 30 мл этилацетата и пр при перемешивании по капл м добавл ют 10 мл этилацетата, в которо растворено 0,4 г трихлорметилхлорфо миата. 312 После перемепгавани  1 ч при 5с полученную реакционную смесь промывают водой, сушат над безводньм сульфатом магни  и растворитель отгон  ют. Затем полученные кристаллы промывают лигроином и в результате получают 0,45 г целевого продукта с т.пл.162165°С . П р и м е р 3. Получение 3-циклогексил-6-метил-7-фенил-3 ,4-дигидро2Н-тиазолино (3 5 2-а)-J,3,5-триазин2-тиоксо-4-она . 2,0 г 1-(5-фенил-4-метил-Л -тиазолин-2-ил )-3-циклогексилтиомочевины и 1,45 г Ы,К-диаметиланилина раствор ют в 80 мл этилацетата и при 5 С при перемешивании по капл м добавл ют 10 мл этилацетата, в котором растворено 1,2 г трихлорметилхлорформиата . Через 30 мин перемешивани  при указанной температуре; реакционную смесь нагревают с обратным холодильником в течение 3 ч и затем охлаждают до комнатной температуры. Затем реакционную смесь промывают водой и сушат над безводным сульфатом магни , а растворитель отгон ют. Полученньш остаток церекристаллизовывают из метанола и в результате получают 1,0 г целевого продукта с т.пл.192П р И М е р 4. Получение транс-7 (п-хлорфенил)-6-мети-З-циклогексил3 ,4-дигидро-2Н-тиазолино(3,2-а)-1,3, 5-триазин-2,4-диона. 4 г 1-(транс-5)-п-хлорфенил-(4-метил U -тиазолин-2-ил)-3-циклогексилмочевины и 3,3 г N,N-димeтиланилина раствор ют в 50 мл этилацетата и затем по капл м добавл ют 1,25 г трихлорметилхлорформиата .Полученную смесь выдерживают 30 мин при перемешивании при и еще 30 мин при комнатной температуре. Затем к масл ному слою добавл ют воду. Масл ный слой выдел ют , промывают водой и сушат над безводным сульфатом магни , а растворитель удал ют дистилл цией. Полученные в результате кристаллы промывают лигроином и получают 3,5 г целевого продукта с т.пл. 132-134°С. П р и м е р 5. Получение транс-7 (п-хлорфенил)-6-метил-З-циклогексил3 ,4-дигидро-2Н-тиазолино(3,2-а)-1, 3,5-триазин-2,4-диона. 4 г 1- транс 5-(п-хлорфенил)-4метил-& -тиазолин-2-ил1-3-циклогексилмочевины и 3,3 г Ы,Ы-диметиланил на раствор ют в 50 мл хлороформа и 1,25 г фосгена ввод т в смесь при при перемешивании. Полученную смесь перемешивают 30 мин при 5 С и затем еще 30 мин при комнатной те пературе. Полученную смесь обрабаты вают согласно методике, описанной в примере 4, и в результате получают 3,8 г целевого продукта с т,шт.132134 0 . В табл. перечислены типичные со динени , полученные согласно предла гаемому способу. Получение исходного сьфь : транс 6-транс-2-амино-5-(пара-хлорфенил)4-мётил-й -тиазолин. В 180 мл этанола раствор ют 2,65 металлического натри  и добавл ют к перемешиваемому раствору 27,4 г трео-1-хлор-1-(пара-хлорфенил)-2пропиламингидрохлорида и 8,7 г тиомочевины . После кип чени  смеси с обратным холодильником 3 ч реакцион ную смесь охлаждают и выпивают в воду . Ее подщелачивают 10%-ным раствором гидроокиси натри  и экстрагируют хлороформом. Растворитель удал ют и к остатку добавл ют смешанный раство ритель бензол-гексан и получают 16,7 г неочищенных кристаллов. Их очищают на хлор-хроматографической. колонке и в результате получают 7,1 г целевого продукта с т.пл. 122-123С. П р и м е р 7. Получение цис-2амино-5- (пара-хлорфенил)-4-метил-Л тиазолина . В 60 мл метилцеллосольва добавл ют 10,5 г трео-1-хлор-1-(пара-хлорфенил ) -2-пропиламиногидрохлорида и 10,5 г тиоцианата кали  и смешанный раствор выдерживают при 5 ч при перемешивании. Смешанный раствор выливают в лед ную воду и экстрагируют этилацетатом. Растворитель отгон ют и остаток промьшают лигроином , в результате чего получают 4,7 г целевого продукта с т.ш1.143145С . П р и м е р 8. Получение 1- транс 5-(пара-хлорфенил)-4-метил-Л -триазо лин-2-ил2 -3-циклогексилмочевины. В 50 мл ТГФ раствор ют 5 г транс2-ами о-5- (пара-хпорфенил)-4-метилД -тиазолина и добавл ют при перемешивании при к раствору 2,8 г ци„ ., ч. . /Среднее % эффективной защиты -(---Среднее клогексилизоцианата. После того, как реакционную смесь выдерживают при комнатной температуре 30 мин, ее выливают в воду и осевшир кристаллы отфильтровывают и суша;. В результате получают 7,2 г целевого продукта с Т.ПЛ.112-1IB C. Фунгицидное действие предлагаемых соединений иллюстрируютс  следующими испытани ми. Испытание на контролирование должной мучнистой росы огурцов. 5 мл водной суспензии, содержащей желательное количество каждого соединени , распрыскивали на посаженные в чаще се нцы огурцов (разновидность Сатсукимидори ), наход щиес  в стадии 1,5-листника, и каждое обработанное растение супшли на воздухе. Затем инокулировали возбудитель ложной мучнистой росы Pseudoperonospora cubensis и испытуемые растени  выдерживали в теплице с тем, чтобы вызвать заболевание. Исследовали внешний вид огуречных растений, зараженных ложной мучнис-той росой, и фитотоксическое действие и эффект регулировани  заболевани  оценивали в сравнении с состо нием заболевани  листвы необработанных огуречных растений. Полученные результаты приведейы в табл.2 . Тест по борьбе с ложной мучнистой росой винограда. Двухлетние лозы винограда (вид Delaware) опрыскивали водным раствором каждого из соединений 3,11 и 18 сент бр . После опрыскивани  эти лозы были естественно заражены в полевых услови х. Развитие заболевани  ложной мучнистой ростой на каждой из лоз оценивали 18 и 28 сент бр . Защитное действие каждого из соеинений оценивали следующим образом. оказатель заболе- % пораженных ани листьев 0О (Здоровы) 211-25 326-50 тепень заболевани  (Д.1)-(Каждый оказатель заболевани  х Количество аблюдавших листьев) 4 х Количесто наблюдавшихс  листьев. Д. 1 у обработанных лоз ,„ S-, )х 100. Д.1 у необработанньпс лоз 12795 Полученные результаты приведены в табл.
  3. 3. Формула изобретени  Способ получени  производных тиазолинтриазина общей формулы О Т4 I 1 S -Nf X 15
    R. - водород, галоид или метильный радикал;
    циклогексил, фенил, незамеR . щенный или замещенный метильной группой или нитрогруппой;
    ческого растворител , такого как этилацетат или хлороформ, при 5 С с последующим в случае необходимости выдерживанием реакционной смеси при комнатной температуре или при темпе25 ратуре кипени  примен емого растворител  .
    Таблица I 16 X- атом кислорода; или R,- водород; циклогексил; X - атом серы, отличающийс  тем, что соединение общей формулы сНз-г-1 X А II S т нтаиКг где R , R, и X имеют указанные зна ™« подвергают взаимодействию с фосгеном или трихлорметилхлорформиатомв присутствии основани  такого как N,N-димeтиланилин , в среде инертного органи
    СН,
    СН,
    Транс
    п 1,5928
    Цис
    162-165
    О Транс . 136-138
    Цис
    183-184
    Шо
    Н
    8
    1279531 Продолжение табл.1
    180-182
    ГЛ
    Таблица 2
    1279531О
    Продолжение табл.2„
    II
    Сравнительное
    соединение
    А
    Сравнительное
    соединение
    Тетрахлорфталонитрил
    12795312
    Продолжение табл.2
    11
    То же
    О
    r-N-%- 5)-CH3
    4Vo
    ТаблицаЗ
SU3556700A 1983-02-14 1983-02-14 Способ получени производных тиазолинотриазина SU1279531A3 (ru)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
SU3556700A SU1279531A3 (ru) 1983-02-14 1983-02-14 Способ получени производных тиазолинотриазина

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
SU3556700A SU1279531A3 (ru) 1983-02-14 1983-02-14 Способ получени производных тиазолинотриазина

Publications (2)

Publication Number Publication Date
SU1279531A1 SU1279531A1 (ru) 1986-12-23
SU1279531A3 true SU1279531A3 (ru) 1986-12-23

Family

ID=21051121

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
SU3556700A SU1279531A3 (ru) 1983-02-14 1983-02-14 Способ получени производных тиазолинотриазина

Country Status (1)

Country Link
SU (1) SU1279531A3 (ru)

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2382783C2 (ru) * 2003-08-28 2010-02-27 Новартис Аг Органические соединения

Non-Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
Мельников Н.Н. Хими и технологи пестицидов. - М.: Хими , 1974, с.665, 672. Chem.Ber., 1970, 103/11/ 3525-32. *

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2382783C2 (ru) * 2003-08-28 2010-02-27 Новартис Аг Органические соединения

Also Published As

Publication number Publication date
SU1279531A1 (ru) 1986-12-23

Similar Documents

Publication Publication Date Title
CA2038203C (en) Process for the preparation of chlorothiazole derivatives
EP0104532A1 (en) O-Halobenzoic acid derivatives, process for their preparation, herbicidal compositions and their use
GB2024824A (en) Cyanopyrrole derivatives
DE1193498B (de) Verfahren zur Herstellung von Sulfensaeurederivaten
CA1064952A (en) Microbicidal compositions
EP0382463B1 (en) Maleimide compounds and fungicides containing them
SU1279531A3 (ru) Способ получени производных тиазолинотриазина
US4008067A (en) Oxacyclohexane derivatives
US3950534A (en) Fungicidal composition containing 2-(N-n-butylcarbamoylthio) ethyl N1 -n-butyl-thiocarbamate
US4697033A (en) Carbamic and carbamothioic acid esters as pesticides
US4049820A (en) Substituted urazole and thiourazole compounds as agricultural fungicidal agents
US4039635A (en) Soil fungicidal phosphorothioate
KR910005710B1 (ko) 신규 티아디아진 류, 그 제조법 및 그 화합물을 함유하는 살충 살진드기제
DE69416262T2 (de) Oxazoline Derivate, Verfahren zu deren Herstellung und diese enthaltende landwirtschaftliche und gärtnerische Präparate zur Kontrolle von Schädlungen
CH633546A5 (en) Tetrahydro-1,3,5-thiadiazin-4-one compounds
EP0081584B1 (en) Thiazolinotriazine derivatives
USRE29439E (en) Certain 1,2,4-Oxa- and -thiadiazol-5-ylthioalkanoic acid derivatives
SU1371490A3 (ru) Дефолиирующее средство
US3850953A (en) Imidazole insecticides
EP0145095A2 (en) 1,2,4-Oxa (Thia) diazolin-3-one derivatives
US4730061A (en) Pyrone-3-carboxamide compounds
EP0284030B1 (en) Pyrazole derivative, process thereof and herbicide containing the derivative as an effective component
SU1403986A3 (ru) Способ борьбы с сорн ками
US4476303A (en) Thiazolino-[3,2-a]-1,3,5-triazine-2-one-4-(one or thione) derivatives
US4320132A (en) Antibotrytical pyrazolo-triazol-triones