RU2846581C2 - Способ переработки облученного реакторного графита - Google Patents

Abstract

Изобретение относится к области атомной энергетики и защиты окружающей среды, а именно к технологии переработки отходов реакторного графита, исключающей попадание радионуклидов в окружающую среду, и может быть использовано преимущественно при выводе из эксплуатации уран-графитовых реакторов, а также при переработке отходов после ремонтных, восстановительных и демонтажных работ графитовой кладки. Техническим результатом является обеспечение безопасности при захоронении за счет стойкости углерод-бентонитовых окатышей к выщелачиванию радионуклидов. Для этого графит предварительно дробят и перетирают до порошкового состояния, перемешивают с бентонитом, находящимся в порошкообразном состоянии, с получением однородной шихты и далее направляют на формирование окатышей путем окомкования шихты в аппаратах - окомкователях с получением углерод-бентонитовых окатышей, которые проходят дополнительное окомкование перед процессом спекания, в чистом порошке бентонита с последующим упрочнением гранул для придания окатышам прочности, необходимой для хранения, путем спекания в атмосфере инертного газа при температуре выше 150°С.

Description

Изобретение относится к области атомной энергетики и защиты окружающей среды, в частности к технологии переработки отходов реакторного графита, исключающей попадание радионуклидов в окружающую среду, и может быть использовано преимущественно при выводе из эксплуатации уран-графитовых реакторов, а также при переработке отходов после ремонтных, восстановительных и демонтажных работ графитовой кладки.

В уран-графитовых реакторах (УГР), к которым относятся реакторы типа ПУГР, АМБ, ЭГП, РБМК, Magnox и др., в качестве замедлителя используется графит, который в процессе эксплуатации подвергается облучению.

До 2038 года в атомной отрасли на территории Российской Федерации планируется окончательный останов установок с уран-графитовыми реакторами (УГР). Только на 11 блоках РБМК находится около 25000 тонн графита ГР-280, который подлежит безопасному захоронению.

Облученный графит после ремонтных, восстановительных и демонтажных работ представляет собой: пыль, крошку, фрагменты изделий из графита, кольца, втулки, целые и фрагментированные блоки.

В облученном графите УГР присутствуют следующие основные радионуклиды: 13С, 36Cl, 238Pu, 239Pu, 242Cm, 244Cm, 241Am, U, 134Cs, 137Cs, 58Со, 60Со, 154Eu, 155Eu, 141Се, 144Се, 103Ru, 106Ru, 95Zr, 95Nb, 65Zn, 125Sb, 46Sc, 59Fe, 110Ag, 54Mn и др.

При нейтронной активации изотопов 14N и 13С в реакторном графите образуется радионуклид 14С.

Особенности распределения радионуклидов в графите определяются нейтронной активацией атомов химических элементов, содержащихся в средах, циркулирующих через графитовую кладку, и продуктах коррозии конструкционных материалов реакторной установки, которые фиксируются в структуре графита при эксплуатации, а также последствиями инцидентов с нарушением целостности топливной матрицы.

Период полураспада радионуклидов Т1/2=5730 лет у 14С и Т1/2=301000 лет у 36Cl. Учитывая, что длительность периода потенциальной опасности таких РАО достигает десятков тысяч лет, обеспечить сохранение герметичности упаковки представляется технически невыполнимым. Фрагменты графита, весьма вероятно, будут подвергнуты разрушению.

В условиях захоронения, после потери герметичности упаковки интенсивность выхода радионуклидов из РАО будет определяться стойкостью самой формы РАО к выщелачиванию долгоживущих радионуклидов (ДЖРН).

В графите для УГР российского производства (ГР-76, ГР-220, ГР-280) площадь поверхности открытых пор составляет 225 см²/г (при плотности графита около 1,7 г/см³). Следовательно, площадь поверхности открытых пор реакторного графита более чем на два порядка превышает площадь поверхности изделий и фрагментов из графита. Таким образом, основной вклад в интенсивность выщелачивания ДЖРН из графитовых РАО будет давать выщелачивание с поверхностей стенок пор.

Для снижения потенциально опасного влияния графитовых РАО на окружающую среду до приемлемого уровня предлагается хранить графит в виде углерод-бентонитовые окатышей, что обеспечит: максимальное снижение скорости выщелачивания, исключение разрушения, снижения удельной радиоактивности отхода.

Известен способ утилизации органосодержащих твердых отходов, загрязненных радиоактивными компонентами [RU 2335700, МПК F23G 5/027, G21F 9/32, опубл. 10.10.2008], выбранный в качестве аналога. По указанному способу органосодержащие твердые радиоактивные отходы, загрязненные радиоактивными компонентами, термические разлагают без доступа кислорода. Образующиеся запыленные газы пиролиза сжигают с образованием дымовых газов. Дымовые газы пропускают через картридж каталитического дожигателя. Снижают температуру газов в теплообменнике. Дымовые газы очищают от пыли с помощью циклона и промывают жидкостью в скруббере. Уловленный в скруббере шлам направляют на повторный пиролиз в камеру термического разложения. Очищенные дымовые газы через дымосос выбрасывают в атмосферу. Коксовый остаток, образующийся в камере термического разложения при пиролизе отходов, сжигают с использованием воздуха на колосниковой решетке. Решетку располагают под камерой термического разложения. Образовавшуюся золу выгружают в герметичную емкость.

Указанный способ имеет недостатки:

- не предусмотрена система улавливания продуктов реакции, содержащих радиоактивный углерод;

- малая производительность установки и большая длительность протекания химических процессов.

Известен способ (Патент RU 2169230, опубл. 27.10.2002, БИ №30), включающий измельчение отходов реакторного графита, введение в измельченные отходы порошкообразного алюминия, диоксида титана или оксида хрома и модификатора. Приготовленную смесь помещают в контейнер и поверх смеси располагают слой воспламенительного состава с температурой горения не ниже 2500 К. Термическую обработку смеси проводят в инертной атмосфере, в режиме самораспространяющегося высокотемпературного синтеза (СВС) с образованием карбидооксидного материала.

Недостатками способа являются: высокие теплопотери в зоне контакта реагирующей смеси со стенками контейнера. Реакция в этой зоне протекает не полностью, и не весь графит связывается в карбидооксидном материале, из-за чего происходит частичное осыпание графита с поверхности блока. Способ не предназначен для переработки отходов реакторного графита, содержащих фрагменты реакторных конструкций.

Наиболее близким к заявляемому изобретению является способ обработки радиоактивно зараженных металлических и графитовых отходов уран-графитовых ядерных реакторов [RU 2435241, МПК G21F 9/30, опубл. 27.11.2011], выбранный в качестве аналога. По указанному способу в печь загружают слой зараженного графита. Графит зажигают в окислительной среде плазмы, генерируемой плазмотроном печи. После чего печь отключают. Радиоактивно зараженные металлические отходы и флюс загружают в печь сверху вниз поочередно и послойно. Расплавляют металл. Расплав металла и образовавшийся шлакофлюс удаляют из печи. Данный способ по своей технической сущности и достигаемому эффекту наиболее близок к заявляемому и выбран в качестве прототипа.

Указанный способ имеет недостатки:

- не один из известных шлакофлюсов не способен селективно очищать от радиоактивных продуктов реакций отходящий аэрозольсодержащий газ;

- сложность создания и поддержания разряда для получения плазмы в предлагаемой системе;

- затруднено получение чистого расплава металла для отвода из шахтной печи, поскольку преимущественно в данной системе будут образовываться радиоактивные карбонаты металла.

Задачей предлагаемого изобретения является устранение вышеперечисленных недостатков и создание способа переработки облученного реакторного графита.

Технический результат предлагаемого способа заключается в следующем:

- Обеспечение безопасности при захоронении за счет стойкости углерод-бентонитовых окатышей к выщелачиванию радионуклидов.

- Обеспечение сохранности (целостности) РАО за счет перевода в монолитную матрицу.

- Улучшение характеристик формы РАО для дальнейшего обращения.

- Обеспечивается переработка любого вида графитовых РАО (пыль, крошка, фрагменты изделий из графита, кольца, втулки, блоки).

- Низкое образование вторичных отходов.

Способ осуществляют следующим образом: графит предварительно дробят и перетирают до порошкового состояния, перемешивают с бентонитом, находящимся также в порошкообразном состоянии, с получением однородной шихты и далее направляют на формирования окатышей путем окомкования шихты в аппаратах - окомкователях с получением углерод-бентонитовых окатышей, которые проходят дополнительное окомкование перед процессом спекания, в чистом порошке бентонита с последующим упрочнением гранул для придания окатышам прочности, необходимой для хранения, путем спекания в атмосфере инертного газа при температуре выше 150°С.

Переработка графитовых РАО в углерод-бентонитовые окатыши обеспечит:

• снижение удельной активности РАО и значительное снижение (практически исключение) открытых поверхностей графита и, следовательно, выщелачивание долгоживущих радионуклидов при дальнейшем захоронении;

• соответствие формы РАО критериям приемлемости для захоронения - окатыши, получаемые в результате спекания, имеют структурно стабильную, прочную монолитную форму;

• оптимальное заполнения упаковки РАО за счет возможности выбирать необходимые размеры окатыша.

Claims (1)

1. Способ переработки облученного реакторного графита, отличающийся от известного тем, что графит предварительно дробят и перетирают до порошкового состояния, перемешивают с бентонитом, находящимся в порошкообразном состоянии, с получением однородной шихты и далее направляют на формирования окатышей путем окомкования шихты в аппаратах - окомкователях с получением углерод-бентонитовых окатышей, которые проходят дополнительное окомкование перед процессом спекания, в чистом порошке бентонита с последующим упрочнением гранул для придания окатышам прочности, необходимой для хранения, путем спекания в атмосфере инертного газа при температуре выше 150°С.