RU2734692C1 - Method of producing fuel compositions based on uranium dioxide with the addition of a burnable neutron absorber - Google Patents
Method of producing fuel compositions based on uranium dioxide with the addition of a burnable neutron absorber Download PDFInfo
- Publication number
- RU2734692C1 RU2734692C1 RU2020113138A RU2020113138A RU2734692C1 RU 2734692 C1 RU2734692 C1 RU 2734692C1 RU 2020113138 A RU2020113138 A RU 2020113138A RU 2020113138 A RU2020113138 A RU 2020113138A RU 2734692 C1 RU2734692 C1 RU 2734692C1
- Authority
- RU
- Russia
- Prior art keywords
- uranium dioxide
- sintering
- temperature
- nuclear
- gadolinium oxide
- Prior art date
Links
- 238000000034 method Methods 0.000 title claims abstract description 32
- 239000000203 mixture Substances 0.000 title claims abstract description 31
- 239000000446 fuel Substances 0.000 title claims abstract description 28
- FCTBKIHDJGHPPO-UHFFFAOYSA-N uranium dioxide Inorganic materials O=[U]=O FCTBKIHDJGHPPO-UHFFFAOYSA-N 0.000 title claims abstract description 23
- OOAWCECZEHPMBX-UHFFFAOYSA-N oxygen(2-);uranium(4+) Chemical compound [O-2].[O-2].[U+4] OOAWCECZEHPMBX-UHFFFAOYSA-N 0.000 title claims abstract description 20
- 239000006096 absorbing agent Substances 0.000 title claims abstract description 13
- 239000000843 powder Substances 0.000 claims abstract description 41
- 238000005245 sintering Methods 0.000 claims abstract description 27
- CMIHHWBVHJVIGI-UHFFFAOYSA-N gadolinium(iii) oxide Chemical compound [O-2].[O-2].[O-2].[Gd+3].[Gd+3] CMIHHWBVHJVIGI-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 16
- 229910001938 gadolinium oxide Inorganic materials 0.000 claims abstract description 14
- 229940075613 gadolinium oxide Drugs 0.000 claims abstract description 14
- 238000003825 pressing Methods 0.000 claims abstract description 13
- 238000010438 heat treatment Methods 0.000 claims abstract description 9
- 238000002156 mixing Methods 0.000 claims abstract description 4
- CSCPPACGZOOCGX-UHFFFAOYSA-N Acetone Chemical compound CC(C)=O CSCPPACGZOOCGX-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 6
- 238000000265 homogenisation Methods 0.000 claims description 3
- 239000008188 pellet Substances 0.000 abstract description 16
- 230000000694 effects Effects 0.000 abstract description 3
- 230000000712 assembly Effects 0.000 abstract description 2
- 238000000429 assembly Methods 0.000 abstract description 2
- 239000000126 substance Substances 0.000 abstract 1
- 239000000919 ceramic Substances 0.000 description 14
- 239000000654 additive Substances 0.000 description 12
- 229910052688 Gadolinium Inorganic materials 0.000 description 10
- 238000004519 manufacturing process Methods 0.000 description 9
- 230000015572 biosynthetic process Effects 0.000 description 8
- 239000002245 particle Substances 0.000 description 8
- OKTJSMMVPCPJKN-UHFFFAOYSA-N Carbon Chemical compound [C] OKTJSMMVPCPJKN-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 7
- 229910052770 Uranium Inorganic materials 0.000 description 6
- 238000000227 grinding Methods 0.000 description 6
- 239000003758 nuclear fuel Substances 0.000 description 6
- 238000002360 preparation method Methods 0.000 description 6
- 230000007423 decrease Effects 0.000 description 5
- 239000010439 graphite Substances 0.000 description 5
- 229910002804 graphite Inorganic materials 0.000 description 5
- 229910052739 hydrogen Inorganic materials 0.000 description 5
- 230000000996 additive effect Effects 0.000 description 4
- 238000005275 alloying Methods 0.000 description 4
- 239000001257 hydrogen Substances 0.000 description 4
- 239000004014 plasticizer Substances 0.000 description 4
- JFALSRSLKYAFGM-UHFFFAOYSA-N uranium(0) Chemical compound [U] JFALSRSLKYAFGM-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 4
- UFHFLCQGNIYNRP-UHFFFAOYSA-N Hydrogen Chemical compound [H][H] UFHFLCQGNIYNRP-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 3
- 239000000243 solution Substances 0.000 description 3
- WGLPBDUCMAPZCE-UHFFFAOYSA-N Trioxochromium Chemical compound O=[Cr](=O)=O WGLPBDUCMAPZCE-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- WZECUPJJEIXUKY-UHFFFAOYSA-N [O-2].[O-2].[O-2].[U+6] Chemical compound [O-2].[O-2].[O-2].[U+6] WZECUPJJEIXUKY-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 229910052782 aluminium Inorganic materials 0.000 description 2
- XAGFODPZIPBFFR-UHFFFAOYSA-N aluminium Chemical compound [Al] XAGFODPZIPBFFR-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 238000004458 analytical method Methods 0.000 description 2
- 239000007864 aqueous solution Substances 0.000 description 2
- 238000001354 calcination Methods 0.000 description 2
- WUKWITHWXAAZEY-UHFFFAOYSA-L calcium difluoride Chemical group [F-].[F-].[Ca+2] WUKWITHWXAAZEY-UHFFFAOYSA-L 0.000 description 2
- 229910052799 carbon Inorganic materials 0.000 description 2
- NKCVNYJQLIWBHK-UHFFFAOYSA-N carbonodiperoxoic acid Chemical compound OOC(=O)OO NKCVNYJQLIWBHK-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 150000001768 cations Chemical class 0.000 description 2
- 229910000423 chromium oxide Inorganic materials 0.000 description 2
- 238000005056 compaction Methods 0.000 description 2
- 238000001816 cooling Methods 0.000 description 2
- 230000007547 defect Effects 0.000 description 2
- 230000006866 deterioration Effects 0.000 description 2
- 238000009792 diffusion process Methods 0.000 description 2
- VQCBHWLJZDBHOS-UHFFFAOYSA-N erbium(iii) oxide Chemical compound O=[Er]O[Er]=O VQCBHWLJZDBHOS-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 239000011888 foil Substances 0.000 description 2
- UIWYJDYFSGRHKR-UHFFFAOYSA-N gadolinium atom Chemical compound [Gd] UIWYJDYFSGRHKR-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 239000007789 gas Substances 0.000 description 2
- 238000005469 granulation Methods 0.000 description 2
- 230000003179 granulation Effects 0.000 description 2
- 239000008240 homogeneous mixture Substances 0.000 description 2
- 230000003647 oxidation Effects 0.000 description 2
- 238000007254 oxidation reaction Methods 0.000 description 2
- 230000001590 oxidative effect Effects 0.000 description 2
- TWNQGVIAIRXVLR-UHFFFAOYSA-N oxo(oxoalumanyloxy)alumane Chemical compound O=[Al]O[Al]=O TWNQGVIAIRXVLR-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 239000011148 porous material Substances 0.000 description 2
- 238000001556 precipitation Methods 0.000 description 2
- 230000008569 process Effects 0.000 description 2
- 230000009467 reduction Effects 0.000 description 2
- 239000007787 solid Substances 0.000 description 2
- 239000006104 solid solution Substances 0.000 description 2
- 238000002490 spark plasma sintering Methods 0.000 description 2
- 229910000439 uranium oxide Inorganic materials 0.000 description 2
- BNGXYYYYKUGPPF-UHFFFAOYSA-M (3-methylphenyl)methyl-triphenylphosphanium;chloride Chemical compound [Cl-].CC1=CC=CC(C[P+](C=2C=CC=CC=2)(C=2C=CC=CC=2)C=2C=CC=CC=2)=C1 BNGXYYYYKUGPPF-UHFFFAOYSA-M 0.000 description 1
- 229910018072 Al 2 O 3 Inorganic materials 0.000 description 1
- ATRRKUHOCOJYRX-UHFFFAOYSA-N Ammonium bicarbonate Chemical compound [NH4+].OC([O-])=O ATRRKUHOCOJYRX-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- GRYLNZFGIOXLOG-UHFFFAOYSA-N Nitric acid Chemical compound O[N+]([O-])=O GRYLNZFGIOXLOG-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 239000004115 Sodium Silicate Substances 0.000 description 1
- 229910010413 TiO 2 Inorganic materials 0.000 description 1
- ACTXVUKAWNGDKG-UHFFFAOYSA-N [Gd].[U] Chemical compound [Gd].[U] ACTXVUKAWNGDKG-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- GRYPBCYRXVRPDA-UHFFFAOYSA-N [O-2].[U+6].[Gd+3] Chemical compound [O-2].[U+6].[Gd+3] GRYPBCYRXVRPDA-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 230000002730 additional effect Effects 0.000 description 1
- 150000001447 alkali salts Chemical class 0.000 description 1
- 239000001099 ammonium carbonate Substances 0.000 description 1
- 235000012501 ammonium carbonate Nutrition 0.000 description 1
- 238000000137 annealing Methods 0.000 description 1
- 230000033228 biological regulation Effects 0.000 description 1
- 244000309464 bull Species 0.000 description 1
- 229910002091 carbon monoxide Inorganic materials 0.000 description 1
- 230000008859 change Effects 0.000 description 1
- 239000011651 chromium Substances 0.000 description 1
- 150000001875 compounds Chemical class 0.000 description 1
- 238000007596 consolidation process Methods 0.000 description 1
- 238000011109 contamination Methods 0.000 description 1
- 239000006185 dispersion Substances 0.000 description 1
- 238000009826 distribution Methods 0.000 description 1
- 238000001035 drying Methods 0.000 description 1
- 230000005684 electric field Effects 0.000 description 1
- 230000005611 electricity Effects 0.000 description 1
- 238000005265 energy consumption Methods 0.000 description 1
- 238000005516 engineering process Methods 0.000 description 1
- 238000011156 evaluation Methods 0.000 description 1
- 239000004744 fabric Substances 0.000 description 1
- 230000004992 fission Effects 0.000 description 1
- 239000010436 fluorite Substances 0.000 description 1
- 239000012634 fragment Substances 0.000 description 1
- 150000002431 hydrogen Chemical class 0.000 description 1
- 239000012535 impurity Substances 0.000 description 1
- 239000007788 liquid Substances 0.000 description 1
- 239000000463 material Substances 0.000 description 1
- 230000007246 mechanism Effects 0.000 description 1
- 230000003472 neutralizing effect Effects 0.000 description 1
- 229910052758 niobium Inorganic materials 0.000 description 1
- 229910017604 nitric acid Inorganic materials 0.000 description 1
- 238000012856 packing Methods 0.000 description 1
- 230000002093 peripheral effect Effects 0.000 description 1
- 238000011084 recovery Methods 0.000 description 1
- 150000003839 salts Chemical class 0.000 description 1
- 238000001878 scanning electron micrograph Methods 0.000 description 1
- 238000004626 scanning electron microscopy Methods 0.000 description 1
- NTHWMYGWWRZVTN-UHFFFAOYSA-N sodium silicate Chemical compound [Na+].[Na+].[O-][Si]([O-])=O NTHWMYGWWRZVTN-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 229910052911 sodium silicate Inorganic materials 0.000 description 1
- 230000007847 structural defect Effects 0.000 description 1
- 238000003786 synthesis reaction Methods 0.000 description 1
- 238000005406 washing Methods 0.000 description 1
- XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-N water Substances O XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 238000005303 weighing Methods 0.000 description 1
- 238000009736 wetting Methods 0.000 description 1
Images
Classifications
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C01—INORGANIC CHEMISTRY
- C01G—COMPOUNDS CONTAINING METALS NOT COVERED BY SUBCLASSES C01D OR C01F
- C01G43/00—Compounds of uranium
- C01G43/01—Oxides; Hydroxides
- C01G43/025—Uranium dioxide
-
- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21C—NUCLEAR REACTORS
- G21C21/00—Apparatus or processes specially adapted to the manufacture of reactors or parts thereof
- G21C21/02—Manufacture of fuel elements or breeder elements contained in non-active casings
-
- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21C—NUCLEAR REACTORS
- G21C3/00—Reactor fuel elements and their assemblies; Selection of substances for use as reactor fuel elements
- G21C3/42—Selection of substances for use as reactor fuel
- G21C3/58—Solid reactor fuel Pellets made of fissile material
- G21C3/62—Ceramic fuel
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
Landscapes
- Engineering & Computer Science (AREA)
- Physics & Mathematics (AREA)
- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Plasma & Fusion (AREA)
- General Engineering & Computer Science (AREA)
- High Energy & Nuclear Physics (AREA)
- Organic Chemistry (AREA)
- Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
- General Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
- Geology (AREA)
- Manufacturing & Machinery (AREA)
- Inorganic Chemistry (AREA)
- Ceramic Engineering (AREA)
- Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
Abstract
Description
Изобретение относится к области ядерной энергетики и может быть использовано для получения крупнозернистых топливных таблеток высокой ядерной чистоты с улучшенной и регулируемой микроструктурой, предназначенных для тепловыделяющих сборок атомных реакторов на тепловых нейтронах.The invention relates to the field of nuclear energy and can be used to obtain coarse-grained fuel pellets of high nuclear purity with an improved and adjustable microstructure, intended for fuel assemblies of nuclear thermal reactors.
К эффективности использования ядерного топлива в современных атомных реакторах существуют определенные, достаточно высокие, требования, которые могут быть достигнуты при его эксплуатации за счет увеличения глубины выгорания до 70-100 МВт⋅сут/кг урана.There are certain, rather high, requirements to the efficiency of using nuclear fuel in modern nuclear reactors, which can be achieved during its operation by increasing the burnup up to 70-100 MW⋅day / kg uranium.
Однако с повышением глубины выгорания таблетированного топлива до 60 МВт⋅сут/кг урана и более в периферийной области таблетки образуется специфическая микроструктура с уменьшенным эффективным размером зерна и укрупненными газовыми пузырьками по границам зерен («rim»-структура), что приводит к повышенному выходу газообразных продуктов деления и ухудшению работоспособности твэлов.However, with an increase in the burnup depth of pelleted fuel to 60 MW day / kg uranium and more, a specific microstructure with a reduced effective grain size and enlarged gas bubbles along the grain boundaries ("rim" -structure) is formed in the peripheral region of the tablet, which leads to an increased yield of gaseous fission products and deterioration of the performance of fuel elements.
На текущий момент одним из путей решения этой проблемы является создание и использование топлива с повышенным размером зерна и регулируемой пористой структурой.At the moment, one of the ways to solve this problem is the creation and use of fuel with an increased grain size and controlled porous structure.
Известен ряд способов изготовления крупнозернистого оксидного таблетированного топлива, основанных на легировании диоксида урана микродобавками алюминия либо алюминия совместно с одним из элементов Ti, Nb, Si, Са, Mg, Be или их смесью, в которых легирующие элементы вводят в порошок диоксида урана в виде твердых кристаллических соединений, чаще всего в виде порошков соответствующих оксидов.There are a number of methods for the manufacture of coarse oxide pelleted fuel based on doping uranium dioxide with microadditives of aluminum or aluminum together with one of the elements Ti, Nb, Si, Ca, Mg, Be or a mixture thereof, in which alloying elements are introduced into the uranium dioxide powder in the form of solid crystalline compounds, most often in the form of powders of the corresponding oxides.
Известна таблетка ядерного керамического топлива с регулируемой микроструктурой (RU 2268507, опубл. 2006.01.20), приготовление которой включает штатные операции подготовки шихты: ее гранулирование с приготовлением пресс-порошка, прессование из него таблеток с последующим их спеканием и шлифованием. Однако в случае массового производства известный способ не обеспечивает достаточно стабильного регулирования микроструктуры и формирования зерна заданного размера, что обусловлено неравномерностью распределения легирующих добавок в макро- и микрообъемах таблеток, в основном, по причине их относительно низкой дисперсности (средний размер частиц ~50 мкм). Эта неравномерность, заложенная на стадии приготовления шихты, несколько уменьшается при ее гранулировании, значительно понижается в процессе спекания, но полностью не устраняется даже по его окончании.Known is a pellet of nuclear ceramic fuel with a controlled microstructure (RU 2268507, publ. 2006.01.20), the preparation of which includes routine operations for preparing a charge: its granulation with the preparation of a press powder, pressing tablets from it, followed by sintering and grinding. However, in the case of mass production, the known method does not provide a sufficiently stable regulation of the microstructure and the formation of a grain of a given size, which is due to the uneven distribution of alloying additives in the macro- and microvolumes of the tablets, mainly due to their relatively low dispersion (average particle size ~ 50 μm). This unevenness, inherent at the stage of preparing the charge, decreases somewhat during its granulation, decreases significantly during the sintering process, but is not completely eliminated even after its completion.
Известен целый ряд сходных технических решений, в которых для достижения приемлемого уровня макро- и микрооднородности шихты практикуется введение в порошок диоксида урана избыточных количеств добавок (суммарно до 0,4 мас. %), что крайне отрицательно сказывается на ядерной чистоте изготавливаемых таблеток.A number of similar technical solutions are known, in which, in order to achieve an acceptable level of macro- and microhomogeneity of the charge, it is practiced to introduce excessive amounts of additives into the uranium dioxide powder (up to 0.4 wt% in total), which has an extremely negative effect on the nuclear purity of the tablets produced.
Известно ядерное уран-гадолиниевое топливо высокого выгорания на основе диоксида урана и способ его получения (варианты), описанные в патенте RU2362223, опубл. 2009.07.20. Известный способ включает подготовку исходных порошков диоксида урана, оксида гадолиния, оксида хрома и оксида алюминия, пластификатора, при этом порошки оксида хрома и оксида алюминия предварительно прокаливают на воздухе при температуре 700-800°С и измельчают до размера частиц менее 40 мкм; далее готовят их однородную смесь с получением пресс-порошка, проводят прессование из него таблеток, их спекание и шлифование. Использование большого количества добавок и пластификатора может привести к нестабильности размера формируемого зерна, к ухудшению прочностных и других механических свойств таблетированного топлива, при этом требует проведения дополнительных операций в виде предварительного прокаливания на воздухе и измельчения, что связано с дополнительными трудо- и энергозатратами.Known nuclear uranium-gadolinium fuel of high burnup based on uranium dioxide and a method for its production (options), described in patent RU2362223, publ. 2009.07.20. The known method includes the preparation of the initial powders of uranium dioxide, gadolinium oxide, chromium oxide and aluminum oxide, a plasticizer, while powders of chromium oxide and aluminum oxide are pre-calcined in air at a temperature of 700-800 ° C and ground to a particle size of less than 40 microns; then prepare their homogeneous mixture to obtain a press powder, carry out pressing of tablets from it, sintering and grinding. The use of a large amount of additives and a plasticizer can lead to instability of the size of the formed grain, to deterioration of the strength and other mechanical properties of pelleted fuel, while requiring additional operations in the form of preliminary calcination in air and grinding, which is associated with additional labor and energy costs.
Известен способ получения таблеток ядерного керамического топлива с регулируемой микроструктурой (RU 2525828, опубл. 2014.08.20), включающий введение в готовый пластификатор или в воду на этапе приготовления пластификатора водных растворов нитрата алюминия и силиката натрия в качестве легирующих добавок, формирование однородной смеси, перемешивание полученной смеси с диоксидом урана или смесью диоксида урана с выгорающим поглотителем, в качестве которого используют оксид эрбия или оксид гадолиния в количестве 0,3-15,0%, или с закисью-окисью урана в количестве не более 30 мас. % от массы диоксида урана, приготовление из полученной шихты пресс-порошка, прессование таблеток, их высокотемпературное спекание и шлифование. Существующие требования к прочностным характеристикам таблеток уран-гадолиниевого оксидного топлива диктуют необходимость введения добавок, оптимизирующих пористость таблеток при увеличении размера их зерна, при этом нейтрализация отрицательного влияния повышенных содержаний оксида гадолиния (увеличение хрупкости и гигроскопичности топливных таблеток), в свою очередь, требует обязательной корректировки с помощью легирующих добавок. Известный способ является трудоемким, вдобавок осложняется необходимостью тщательного контроля состава вводимых добавок.A known method of producing pellets of nuclear ceramic fuel with an adjustable microstructure (RU 2525828, publ. 2014.08.20), including the introduction into the finished plasticizer or into water at the stage of preparing the plasticizer aqueous solutions of aluminum nitrate and sodium silicate as alloying additives, the formation of a homogeneous mixture, mixing the resulting mixture with uranium dioxide or a mixture of uranium dioxide with a burnable absorber, which is used as erbium oxide or gadolinium oxide in an amount of 0.3-15.0%, or with uranium oxide-oxide in an amount of not more than 30 wt. % of the mass of uranium dioxide, preparation of a press powder from the resulting mixture, pressing of tablets, their high-temperature sintering and grinding. The existing requirements for the strength characteristics of uranium-gadolinium oxide fuel pellets dictate the need to introduce additives that optimize the porosity of the pellets with an increase in their grain size, while neutralizing the negative effect of increased gadolinium oxide contents (increased fragility and hygroscopicity of fuel pellets), in turn, requires mandatory adjustment using alloying additives. The known method is laborious, in addition, complicated by the need for careful control of the composition of the additives introduced.
Известен способ изготовления керамического ядерного топлива с высокими эксплуатационными свойствами, в частности, улучшающий плотность топливных таблеток, оптимизирующий в них объемную долю открытых пор и размер зерна (RU 2711006, опубл. 2020.01.14). Известный способ включает подготовку закиси-окиси урана с выгорающим поглотителем, в качестве которого используют гидроксокарбонат гадолиния Gd(OH)CO3⋅xH2O или Gd(CO3)3⋅xH2O в количестве 1,5-12,0 мас. %, приготовление пресс-порошка, прессование, спекание спрессованного топлива в восстановительных средах при влажности атмосферы спекания 8000-15000 ppm и температуре спекания 1650-1750°С с последующим шлифованием. Известный способ является многооперационным, трудоемким, требующим значительных затрат времени и электроэнергии, включает дополнительные операции получения гидроксокарбоната гадолиния Gd(OH)CO3⋅xH2O (или Gd(CO3)3⋅xH2O) растворением оксида Gd2O3 в азотной кислоте HNO3 с последующим осаждением основной соли раствором карбоната аммония (NH4)2СО3. Использование водных растворов связано с образованием частиц свободного диоксида урана и требует проведения дополнительных операций по их удалению. При этом полученная соль при высоких температурах в атмосфере (H2+N2) разлагается до исходного оксида Gd2O3 и образует газообразные продукты в виде СО и H2O, не создавая выраженного дополнительного эффекта.A known method of manufacturing ceramic nuclear fuel with high performance properties, in particular, improving the density of fuel pellets, optimizing the volume fraction of open pores and grain size in them (RU 2711006, publ. 2020.01.14). The known method includes the preparation of uranium oxide-oxide with a burnable absorber, which is used as gadolinium hydroxycarbonate Gd (OH) CO 3 ⋅xH 2 O or Gd (CO 3 ) 3 ⋅xH 2 O in an amount of 1.5-12.0 wt. %, preparation of press powder, pressing, sintering of the compressed fuel in reducing media at a sintering atmosphere humidity of 8000-15000 ppm and a sintering temperature of 1650-1750 ° C, followed by grinding. The known method is multi-operational, laborious, requiring a significant investment of time and electricity, includes additional operations for obtaining gadolinium hydroxycarbonate Gd (OH) CO 3 ⋅xH 2 O (or Gd (CO 3 ) 3 ⋅xH 2 O) by dissolving the oxide Gd 2 O 3 in nitric acid HNO 3 followed by precipitation of the basic salt with a solution of ammonium carbonate (NH 4 ) 2 CO 3 . The use of aqueous solutions is associated with the formation of particles of free uranium dioxide and requires additional operations to remove them. At the same time, the obtained salt at high temperatures in the atmosphere (H 2 + N 2 ) decomposes to the initial oxide Gd 2 O 3 and forms gaseous products in the form of CO and H 2 O, without creating a pronounced additional effect.
В качестве наиболее близкого к предлагаемому выбран способ изготовления керамических топливных таблеток для ядерных реакторов (RU 2504032, опубл. 2014.01.10) с использованием смеси порошка диоксида урана с удельной поверхностью частиц 2,0-2,2 м2/г, ультрадисперсного порошка UO2 с удельной поверхностью 10,5-11,0 м2/г с содержанием его в смеси в количестве 5-10 мас. %, и нанокристаллических порошков следующих оксидов: Gd2O3, TiO2, Nb2O5, Al2O3, Cr2O3. Содержание Gd2O3 в смеси - 3-5 мас. %, других оксидов - 0,02-0,1 мас. %. Подготовленную смесь порошков оксида урана различной дисперсности, оксида гадолиния в качестве выгорающего поглотителя и одного или нескольких из вышеперечисленных оксидов в расчетных количествах перед прессованием смешивают в течение 3 часов в смесителе типа «пьяная бочка» со скоростью 15 об/мин, прессуют в таблетки по стандартной технологии и спекают при температуре 1750°С с получением эффективного ядерного топлива с большой глубиной выгорания.As the closest to the proposed method of manufacturing ceramic fuel pellets for nuclear reactors (RU 2504032, publ. 2014.01.10) using a mixture of uranium dioxide powder with a specific surface area of 2.0-2.2 m 2 / g, ultradispersed UO powder 2 with a specific surface area of 10.5-11.0 m 2 / g with its content in the mixture in an amount of 5-10 wt. %, and nanocrystalline powders of the following oxides: Gd 2 O 3 , TiO 2 , Nb 2 O 5 , Al 2 O 3 , Cr 2 O 3 . The content of Gd 2 O 3 in the mixture is 3-5 wt. %, other oxides - 0.02-0.1 wt. %. The prepared mixture of uranium oxide powders of various fineness, gadolinium oxide as a burnable absorber and one or more of the above oxides in calculated quantities before pressing is mixed for 3 hours in a "drunken barrel" mixer at a speed of 15 rpm, pressed into tablets according to the standard technologies and are sintered at a temperature of 1750 ° C to obtain an efficient nuclear fuel with a large burnup.
Однако известный способ для достижения заявляемого результата требует использования исходных ультрадисперсных и нанокристаллических порошков, получение которых осаждением из растворов включает ряд трудоемких, энергоемких и продолжительных по времени операций: промывание, сушку до 12 часов при 90°С, восстановление в токе водорода при 650°С либо изотермический отжиг при 600°С в течение 3 часов, в некоторых случаях механическое измельчение вручную, что в значительной мере усложняет способ, увеличивает затраты на его осуществление и приводит к повышению стоимости производимых топливных таблеток.However, the known method to achieve the claimed result requires the use of initial ultrafine and nanocrystalline powders, the production of which by precipitation from solutions includes a number of labor-intensive, energy-intensive and time-consuming operations: washing, drying up to 12 hours at 90 ° C, recovery in a stream of hydrogen at 650 ° C or isothermal annealing at 600 ° C for 3 hours, in some cases mechanical grinding by hand, which greatly complicates the method, increases the cost of its implementation and leads to an increase in the cost of produced fuel pellets.
Помимо этого, поскольку быстрота спекания топлива с добавкой Gd2O3 в количестве до 10 мас. % как в бескислородной, так и в окислительной среде высока в области до 1300°С, а затем сильно снижается [1, 2], для достижения полноты спекания требуется повышение температуры до 1700°С с выдержкой при указанной температуре до 4 часов. Энергоемкость способа при этом возрастает, к тому же возникает опасность диффузии углерода со стенок графитовой пресс-формы и пуансонов и его появления в качестве нежелательной, причем нерегулируемой по количеству примеси в объеме спекаемой таблетки [3].In addition, since the speed of fuel sintering with the addition of Gd 2 O 3 in an amount of up to 10 wt. % in both anoxic and oxidizing environments is high in the region up to 1300 ° C, and then greatly decreases [1, 2], in order to achieve complete sintering, an increase in temperature to 1700 ° C is required with holding at this temperature for up to 4 hours. In this case, the energy intensity of the method increases, besides, there is a danger of carbon diffusion from the walls of the graphite mold and punches and its appearance as undesirable, and unregulated by the amount of impurity in the volume of the sintered tablet [3].
Задачей изобретения является создание экономичного, не требующего значительных энерго- и трудозатрат способа изготовления керамических таблеток эффективного ядерного топлива с высокими эксплуатационными свойствами.The objective of the invention is to create an economical method that does not require significant energy and labor inputs for manufacturing ceramic pellets of efficient nuclear fuel with high performance properties.
Технический результат способа заключается в его упрощении и повышении экономических показателей за счет сокращения затрат времени и расхода энергии на его осуществление при одновременном обеспечении оптимального размера зерна спекаемых таблеток ядерного топлива и высокой степени его выгорания.The technical result of the method is to simplify and improve economic performance by reducing the time and energy consumption for its implementation while ensuring the optimal grain size of sintered nuclear fuel pellets and a high degree of burnout.
Указанный технический результат достигают способом получения топливных композиций на основе диоксида урана с добавкой выгорающего поглотителя нейтронов, в качестве которого используют оксид гадолиния Gd2O3, включающим смешивание расчетных количеств порошков диоксида урана UO2 и оксида гадолиния Gd2O3, прессование и спекание полученной смеси, в котором, в отличие от известного, оксид гадолиния вводят в топливную композицию в количестве до 8 мас. %, спекание осуществляют в вакууме при давлении прессования 60 МПа и соотношении O/U=2 с помощью высокоскоростного электроимпульсного разогрева до температуры 1200-1300°С со скоростью повышения температуры 100°С/мин и выдержкой при достигнутой максимальной температуре в течение 4,5-5,5 мин.The specified technical result is achieved by a method for producing fuel compositions based on uranium dioxide with the addition of a burnable neutron absorber, which is used as gadolinium oxide Gd 2 O 3 , including mixing the calculated amounts of uranium dioxide powders UO 2 and gadolinium oxide Gd 2 O 3 , pressing and sintering the obtained mixture, in which, unlike the known, gadolinium oxide is introduced into the fuel composition in an amount of up to 8 wt. %, sintering is carried out in a vacuum at a pressing pressure of 60 MPa and a ratio of O / U = 2 using high-speed electric pulse heating to a temperature of 1200-1300 ° C at a temperature increase rate of 100 ° C / min and holding at the maximum temperature reached for 4.5 -5.5 minutes
В преимущественном варианте осуществления способа высокоскоростной электроимпульсный разогрев осуществляют в поле униполярного электрического тока с генерацией импульсов в режиме импульс/пауза=6/1 с длительностью импульса 40 мс, максимальной силой тока при спекании 1000 А и максимальном напряжении 4 В.In an advantageous embodiment of the method, high-speed electric pulse heating is carried out in the field of a unipolar electric current with the generation of pulses in the pulse / pause = 6/1 mode with a pulse duration of 40 ms, a maximum sintering current of 1000 A and a maximum voltage of 4 V.
Способ осуществляют следующим образом.The method is carried out as follows.
Навеску заданной массы исходного порошка UO2 с добавкой Gd2O3 в количестве 2-8 мас. %, которую вводят в исходную смесь путем ультразвуковой гомогенизации в органической смачивающей жидкости, предпочтительно в ацетоне, устанавливают в вакуумную камеру и проводят спекание в вакууме, что обеспечивает сохранение соотношения О/U в пределах 2,0 при нестехиометричности диоксида UO2 и его выраженной способности к окислению.A weighed portion of a given mass of the initial UO 2 powder with the addition of Gd 2 O 3 in an amount of 2-8 wt. %, which is introduced into the initial mixture by ultrasonic homogenization in an organic wetting liquid, preferably in acetone, is placed in a vacuum chamber and sintered in a vacuum, which ensures that the O / U ratio remains within 2.0 with the non-stoichiometry of UO 2 dioxide and its pronounced ability to oxidation.
На сегодняшний день в существующем уровне техники, в частности, в известном способе, для предотвращения фазового окисления UO2 (как отмечено, из-за нестехиометричной природы последнего соотношение О/U способно изменяться от 1,6 до 2,5) спекание UO2 топлива обычно проводят в среде газа-восстановителя (водорода).To date, in the existing prior art, in particular, in the known method, to prevent phase oxidation of UO 2 (as noted, due to the non-stoichiometric nature of the latter, the O / U ratio can vary from 1.6 to 2.5), sintering UO 2 fuel usually carried out in a reducing gas (hydrogen).
Консолидация исходного UO2 порошка в пределах интервала температур 1200-1300°С в вакуумированной среде не приводит к изменению исходного фазового состава спекаемого порошка UO2, о чем свидетельствуют данные рентгенофазового анализа. Стехиометрическое соотношение UO2.00 остается неизменным, что является одним из существенных преимуществ предлагаемого способа.Consolidation of the initial UO 2 powder within the temperature range 1200-1300 ° C in an evacuated medium does not lead to a change in the initial phase composition of the sintered UO 2 powder, as evidenced by the data of X-ray phase analysis. The stoichiometric ratio of UO 2.00 remains unchanged, which is one of the significant advantages of the proposed method.
Имеются данные [4], подтверждающие, что требуемую стехиометрию возможно обеспечить даже для порошков нестехиометрического состава при их спекании в вакууме за счет частичного карботермического восстановления, имеющего место благодаря диффузии углерода с пресс-формы и пуансонов, которая наблюдается в условиях скоростного электроимпульсного разогрева.There are data [4] confirming that the required stoichiometry can be provided even for powders of nonstoichiometric composition when sintered in vacuum due to partial carbothermal reduction, which takes place due to diffusion of carbon from the mold and punches, which is observed under conditions of high-speed electric pulse heating.
Для спекания используют электроимпульсный разогрев до температуры 1200-1300°С с выдержкой при достигнутой температуре в среднем в течение 5 минут (4,5-5,5 мин). Разогрев осуществляют со скоростью повышения температуры 100°С/мин в поле униполярного импульсного электрического тока с генерацией импульсов в режиме on/off (импульс/пауза)=6/1 с длительностью импульса около 40 мс. Максимальная сила тока при спекании 1000 А, величина напряжения 4 В.For sintering, electric pulse heating is used to a temperature of 1200-1300 ° C with exposure at the reached temperature for an average of 5 minutes (4.5-5.5 minutes). Heating is carried out at a temperature rise rate of 100 ° C / min in the field of a unipolar pulsed electric current with the generation of pulses in the on / off mode (pulse / pause) = 6/1 with a pulse duration of about 40 ms. The maximum current during sintering is 1000 A, the voltage is 4 V.
Давление прессования при спекании автоматически поддерживается постоянным и составляет 60 МПа.The pressing pressure during sintering is automatically kept constant and is 60 MPa.
Для снижения теплопотерь при разогреве пресс-форму оборачивают в теплоизолирующую ткань. Для предотвращения контакта графитовой пресс-формы со спекаемым материалом и возможного нежелательного загрязнения последнего используют графитовую фольгу. Температуру процесса спекания контролируют с помощью пирометра, сфокусированного на отверстии в центре плоскости внешней стенки пресс-формы.To reduce heat loss during heating, the mold is wrapped in a heat-insulating fabric. To prevent the contact of the graphite mold with the sintered material and possible undesirable contamination of the latter, graphite foil is used. The temperature of the sintering process is monitored using a pyrometer focused on the hole in the center of the plane of the outer wall of the mold.
После охлаждения на воздухе в течение 30-40 мин спеченные образцы топлива, извлеченные из пресс-формы, подлежат использованию.After cooling in air for 30-40 minutes, the sintered fuel samples removed from the mold are to be used.
Таким образом, разработанный способ характеризуется высокой скоростью разогрева, низкими температурами и коротким циклом спекания порошков на основе диоксида урана различного фракционного состава, причем спекание является эффективным без связующих добавок, что упрощает способ, значительно сокращает затраты времени на его осуществление и в итоге улучшает его экономические показатели и потребительские свойства.Thus, the developed method is characterized by a high heating rate, low temperatures and a short sintering cycle of powders based on uranium dioxide of various fractional composition, and sintering is effective without binding additives, which simplifies the method, significantly reduces the time spent on its implementation and ultimately improves its economic indicators and consumer properties.
Оценка свойств полученных предлагаемым способом топливных таблеток с описанием методов их исследования приведена в примерах его осуществления.Evaluation of the properties of the fuel pellets obtained by the proposed method with a description of the methods of their study is given in the examples of its implementation.
Примеры конкретного осуществления способаExamples of specific implementation of the method
Для получения композиций керамического ядерного топлива использовали порошок UO2 некерамического сорта, полученный из порошка U3O8 (марки «хч», ООО АО Реахим, Россия) путем его восстановительного прокаливания в трубчатой печи RSR-B 120/500/11 (Германия) при 400°С в токе водорода в течение 4 часов [5]. В качестве выгорающего поглотителя нейтронов использовали добавку Gd2O3 (марки «хч», ООО АО Реахим), которую вводили в спекаемую смесь путем ультразвуковой гомогенизации в ацетоне на установке BandelinSonopuls HD 3200 (Германия).To obtain compositions of ceramic nuclear fuel, a non-ceramic UO 2 powder was used, obtained from U 3 O 8 powder (grade "chemically pure", JSC Reakhim, Russia) by reducing calcination in a tube furnace RSR-B 120/500/11 (Germany) at 400 ° C in a stream of hydrogen for 4 hours [5]. As a burnable neutron absorber, we used the additive Gd 2 O 3 (chemically pure grade, JSC Reakhim), which was introduced into the sintered mixture by ultrasonic homogenization in acetone on a Bandelin Sonopuls HD 3200 setup (Germany).
Фракционный состав исходных порошков оксидов определяли методом лазерной дифракции на лазерном анализаторе частиц Analysette-22 (Германия). Гранулометрический состав и РЭМ изображения исходных порошков UO2 и Gd2O3 (фиг.1) свидетельствуют, что размер частиц спекаемого порошка UO2 находится в пределах 5-60 мкм, при этом средний размер основной фракции составляет 30 мкм (фиг. 1а). Средний размер частиц добавки выгорающего поглотителя нейтронов Gd2O3 лежит в пределах 0,1-18 мкм (фиг. 1б).The fractional composition of the initial oxide powders was determined by the method of laser diffraction on an Analysette-22 laser particle analyzer (Germany). Granulometric composition and SEM images of the initial powders UO 2 and Gd 2 O 3 (Fig. 1) indicate that the particle size of the sintered UO 2 powder is in the range of 5-60 μm, while the average size of the main fraction is 30 μm (Fig. 1a) ... The average particle size of the additive of the burnable neutron absorber Gd 2 O 3 is in the range of 0.1-18 μm (Fig. 1b).
Спекание порошков проводили на установке SPS-515S (Япония).The powders were sintered on an SPS-515S setup (Japan).
Идентификацию кристаллических фаз в исходных порошках и таблетках спеченных топливных композиций после их остывания на воздухе проводили методом рентгенофазового анализа (РФА) на многоцелевом рентгеновском дифрактометре D8 Advance Bruker AXS (Германия).The identification of crystalline phases in the initial powders and pellets of sintered fuel compositions after cooling in air was carried out by X-ray phase analysis (XRD) on a D8 Advance Bruker AXS multipurpose X-ray diffractometer (Germany).
Пример 1Example 1
Навеску исходного порошка UO2 массой 5,5 г помещали в пресс-форму на основе графита (марка МПГ-8) диаметром 10,5 мм, высотой 30 мм, выстланную внутри графитовой фольгой толщиной 0,2 мм. Порошок подпрессовывали при давлении 20,0 МПа и подвергали спеканию в вакуумной камере при давлении прессования 60 МПа, поднимая температуру со скоростью 100°С/мин до 1200°С и 1300°С, каждый раз выдерживая при достигнутой температуре в течение 5,5 мин.A sample of the initial UO 2 powder weighing 5.5 g was placed in a graphite-based mold (grade MPG-8) with a diameter of 10.5 mm and a height of 30 mm, lined inside with a graphite foil 0.2 mm thick. The powder was pre-pressed at a pressure of 20.0 MPa and subjected to sintering in a vacuum chamber at a pressing pressure of 60 MPa, raising the temperature at a rate of 100 ° C / min to 1200 ° C and 1300 ° C, each time keeping at the reached temperature for 5.5 min. ...
Дифрактограммы образцов исходного порошка UO2 и образцов керамических таблеток на его основе, полученных при температуре 1200 и 1300°С, приведены на фиг. 2.Diffraction patterns of samples of the initial UO 2 powder and samples of ceramic tablets based on it, obtained at temperatures of 1200 and 1300 ° C, are shown in Fig. 2.
Пример 2Example 2
Навеску исходного порошка UO2 с добавкой 2 мас. % Gd2O3 общей массой 5,5 г обрабатывали в условиях примера 1 и спекали в вакуумной камере при давлении прессования 60 МПа, поднимая температуру со скоростью 100°С/мин до 1200°С и выдерживая при этой температуре в течение 5,5 мин.A weighed portion of the initial UO 2 powder with the addition of 2 wt. % Gd 2 O 3 with a total weight of 5.5 g was processed under the conditions of example 1 and sintered in a vacuum chamber at a pressing pressure of 60 MPa, raising the temperature at a rate of 100 ° C / min to 1200 ° C and holding at this temperature for 5.5 min.
Пример 3Example 3
Навеску исходного порошка UO2 с добавкой 8 мас. % Gd2O3 общей массой 5,5 г подпрессовывали при 25 МПа и спекали в условиях примера 1 с выдержкой при достигнутой температуре в течение 4,5 мин.A weighed portion of the initial UO 2 powder with the addition of 8 wt. % Gd 2 O 3 with a total weight of 5.5 g was pre-pressed at 25 MPa and sintered under the conditions of example 1 with holding at the reached temperature for 4.5 minutes.
Пример 4Example 4
Навеску исходного порошка UO2 с добавкой 2 мас. % Gd2O3 подготавливали и спекали в условиях примеров 2-3, поднимая температуру до 1300°С и выдерживая при этой температуре в течение 4,5 мин.A weighed portion of the initial UO 2 powder with the addition of 2 wt. % Gd 2 O 3 was prepared and sintered under the conditions of examples 2-3, raising the temperature to 1300 ° C and holding at this temperature for 4.5 minutes.
Пример 5Example 5
Навеску исходного порошка UO2 с добавкой 8 мас. % Gd2O3 подготавливали и спекали в условиях примера 4, выдерживая при достигнутой температуре в течение 5,5 мин.A weighed portion of the initial UO 2 powder with the addition of 8 wt. % Gd 2 O 3 was prepared and sintered under the conditions of example 4, holding at the reached temperature for 5.5 minutes.
На фиг. 3 приведены дифрактограммы образцов исходного порошка UO2 (некерамического сорта) и полученных по примерам 2 и 3 керамических таблеток на его основе. На приведенных дифрактограммах видно, что дифракционные максимумы, соответствующие фазам Gd2O3, отсутствуют.FIG. 3 shows the diffraction patterns of samples of the initial powder UO 2 (non-ceramic grade) and obtained according to examples 2 and 3 ceramic tablets based on it. It can be seen in the given diffraction patterns that there are no diffraction maxima corresponding to the Gd 2 O 3 phases.
При осуществлении предлагаемого способа с введением в состав спекаемой композиции поглотителя нейтронов оксида гадолиния в заявленных количествах образования отдельной кристаллической фазы Gd2O3 в составе UO2 керамики практически не наблюдается: мы имеем дело с твердым раствором.When implementing the proposed method with the introduction of gadolinium oxide into the sintered composition of the neutron absorber in the stated amounts, the formation of a separate crystalline phase of Gd 2 O 3 in the composition of UO 2 ceramics is practically not observed: we are dealing with a solid solution.
Кристаллическая фаза Gd2O3 возникает при его содержании в исходной смеси в количестве более 14 мас. %, при этом дифракционные картины для таких образцов отличаются уширением оснований дифракционных максимумов и сдвигом в область больших значений угла 2θ, чего практически не наблюдается на дифрактограмме, приведенной на фиг. 3.The crystalline phase of Gd 2 O 3 appears when its content in the initial mixture is more than 14 wt. %, while the diffraction patterns for such samples are distinguished by the broadening of the bases of the diffraction maxima and a shift to the region of large values of the angle 2θ, which is practically not observed in the diffractogram shown in Fig. 3.
Формирование монофазной системы (U,Gd)O2 обеспечивает значительное (до 14%) уплотнение спекаемого порошка вне зависимости от количества добавки выгорающего поглотителя, по крайней мере, в интервале от 2 до 8 мас. %, как показано фиг. 4. Поскольку катионы Gd3+ имеют меньший ионный радиус и плотность заряда, они активно диффундируют и замещают катионы U4+ в структуре флюорита, что создает оптимальные условия для эффективного спекания системы. Образование твердого раствора (U,Gd)O2 в устойчивой фазе флюорита свидетельствует о максимальной эффективности спекания UO2-Gd2O3 и достижении наиболее высоких значений уплотнения.The formation of a monophase system (U, Gd) O 2 provides a significant (up to 14%) compaction of the sintered powder, regardless of the amount of addition of a burnable absorber, at least in the range from 2 to 8 wt. % as shown in FIG. 4. Since the Gd 3+ cations have a smaller ionic radius and charge density, they actively diffuse and replace U 4+ cations in the fluorite structure, which creates optimal conditions for efficient sintering of the system. The formation of a solid solution (U, Gd) O 2 in the stable phase of fluorite indicates the maximum sintering efficiency of UO 2 -Gd 2 O 3 and the achievement of the highest compaction values.
Исследование микроструктуры (морфологии поверхности) спеченных образцов осуществляли методом растровой электронной микроскопии (РЭМ) с помощью прибора CarlZeissUltra 55 (Германия).The microstructure (surface morphology) of the sintered samples was studied by scanning electron microscopy (SEM) using a CarlZeiss Ultra 55 device (Germany).
Микроструктура образцов UO2 керамики, полученных при различной температуре спекания, характеризуется плотной упаковкой консолидированных между собой частиц. Наблюдаются открытые поры, количество которых снижается с повышением температуры из-за роста зерна.The microstructure of UO 2 ceramic samples obtained at different sintering temperatures is characterized by a dense packing of particles consolidated with each other. Open pores are observed, the number of which decreases with increasing temperature due to grain growth.
При введении добавки выгорающего поглотителя нейтронов Gd2O3 микроструктура UO2 керамики значительно изменяется: в спеченных образцах появляются структурные дефекты, размер которых зависит от относительного количества добавки.With the addition of a burnable neutron absorber Gd 2 O 3, the microstructure of UO 2 ceramics changes significantly: structural defects appear in sintered samples, the size of which depends on the relative amount of the additive.
Как представлено на фиг. 5, введение 2 мас. % добавки Gd2O3 приводит к образованию небольших дефектных областей в местах контактов частиц в виде межзеренных вкраплений. При введении 8 мас. % Gd2O3 формируются крупные дефекты, которые подобны неконсолидированным фрагментам образца. Также отчетливо видно, что с увеличением количества оксидной добавки выгорающего поглотителя нейтронов увеличивается межчастичная пористость керамики.As shown in FIG. 5, the introduction of 2 wt. % of the addition of Gd 2 O 3 leads to the formation of small defect areas at the points of contact of particles in the form of intergranular inclusions. With the introduction of 8 wt. % Gd 2 O 3 , large defects are formed, which are similar to unconsolidated fragments of the sample. It is also clearly seen that with an increase in the amount of oxide additive of a burnable neutron absorber, the interparticle porosity of the ceramic increases.
В целом обоснованное экспериментально содержание оксида гадолиния 2-8 мас. % в спекаемой порошковой смеси является оптимальным с точки зрения компромисса между стремлением к увеличению крупности зерна и необходимостью обеспечения механической прочности полученного изделия.In general, the experimentally substantiated content of gadolinium oxide is 2-8 wt. % in the sintered powder mixture is optimal from the point of view of a compromise between the desire to increase the grain size and the need to ensure the mechanical strength of the resulting product.
ЛИТЕРАТУРАLITERATURE
1. R. Manzel, W.O. Doerr, Manufacturing and irradiation experience with UO2/Gd2O3 fuel, Am. Ceram. Soc. Bull. 59 (1980) 1980.1. R. Manzel, W.O. Doerr, Manufacturing and irradiation experience with UO2 / Gd2O3 fuel, Am. Ceram. Soc. Bull. 59 (1980) 1980.
2. K.W. Song, K. Sik Kim, J. Ho Yang, K. Won Kang, Y. Ho Jung, Mechanism for the sintered density decrease of UO2-Gd2O3 pellets under an oxidizing atmosphere, J. Nucl. Mater. 288 (2001) 92-99.2. K.W. Song, K. Sik Kim, J. Ho Yang, K. Won Kang, Y. Ho Jung, Mechanism for the sintered density decrease of UO2-Gd2O3 pellets under an oxidizing atmosphere, J. Nucl. Mater. 288 (2001) 92-99.
3. E.K. Papynov, O.O. Shichalin, A.Y. Mironenko, A.V Ryakov, I.V Manakov, P.V Makhrov, I.Y. Buravlev, I.G. Tananaev, V.A. Avramenko, V.I. Sergienko, Synthesis of High-Density Pellets of Uranium Dioxide by Spark Plasma Sintering in Dies of Different Types, Radiochemistry. 60 (2018) 362-370.3. E.K. Papynov, O.O. Shichalin, A.Y. Mironenko, A.V Ryakov, I.V Manakov, P.V Makhrov, I.Y. Buravlev, I.G. Tananaev, V.A. Avramenko, V.I. Sergienko, Synthesis of High-Density Pellets of Uranium Dioxide by Spark Plasma Sintering in Dies of Different Types, Radiochemistry. 60 (2018) 362-370.
4. V. Tyrpekl, M. Naji, M. Holzhauser, D. Freis, D. Prieur, P. Martin, B. Cremer, M. Murray-Farthing, M. Cologna, On the Role of the Electrical Field in Spark Plasma Sintering of UO2+x, Sci. Rep.7 (2017) 46625.4. V. Tyrpekl, M. Naji, M. Holzhauser, D. Freis, D. Prieur, P. Martin, B. Cremer, M. Murray-Farthing, M. Cologna, On the Role of the Electrical Field in Spark Plasma Sintering of UO2 + x Sci. Rep. 7 (2017) 46625.
5. M. Pijolat, C. Brun, F. Valdivieso, M. Soustelle, Reduction of uranium oxide U3O8 to UO2 by hydrogen, Solid State Ionics. 101-103 (1997) 931-935.5. M. Pijolat, C. Brun, F. Valdivieso, M. Soustelle, Reduction of uranium oxide U3O8 to UO2 by hydrogen, Solid State Ionics. 101-103 (1997) 931-935.
Claims (3)
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| RU2020113138A RU2734692C1 (en) | 2020-03-26 | 2020-03-26 | Method of producing fuel compositions based on uranium dioxide with the addition of a burnable neutron absorber |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| RU2020113138A RU2734692C1 (en) | 2020-03-26 | 2020-03-26 | Method of producing fuel compositions based on uranium dioxide with the addition of a burnable neutron absorber |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| RU2734692C1 true RU2734692C1 (en) | 2020-10-22 |
Family
ID=72949049
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| RU2020113138A RU2734692C1 (en) | 2020-03-26 | 2020-03-26 | Method of producing fuel compositions based on uranium dioxide with the addition of a burnable neutron absorber |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| RU (1) | RU2734692C1 (en) |
Citations (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US20150221398A1 (en) * | 2012-08-15 | 2015-08-06 | University Of Florida Research Foundation, Inc. | High density u02 and high thermal conductivity uo2 composites by spark plasma sintering (sps) |
| RU2627682C2 (en) * | 2010-09-27 | 2017-08-10 | Диаморф Аб | Nitride nuclear fuel and method of production thereof |
| RU2679117C1 (en) * | 2018-02-01 | 2019-02-06 | Федеральное государственное бюджетное учреждение науки Институт химии Дальневосточного отделения Российской академии наук (ИХ ДВО РАН) | Method for obtaining ceramic nuclear fuel |
| RU2711006C1 (en) * | 2019-06-07 | 2020-01-14 | Публичное акционерное общество "Машиностроительный завод" | Method of producing ceramic nuclear fuel with burnable absorber |
-
2020
- 2020-03-26 RU RU2020113138A patent/RU2734692C1/en active
Patent Citations (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| RU2627682C2 (en) * | 2010-09-27 | 2017-08-10 | Диаморф Аб | Nitride nuclear fuel and method of production thereof |
| US20150221398A1 (en) * | 2012-08-15 | 2015-08-06 | University Of Florida Research Foundation, Inc. | High density u02 and high thermal conductivity uo2 composites by spark plasma sintering (sps) |
| RU2679117C1 (en) * | 2018-02-01 | 2019-02-06 | Федеральное государственное бюджетное учреждение науки Институт химии Дальневосточного отделения Российской академии наук (ИХ ДВО РАН) | Method for obtaining ceramic nuclear fuel |
| RU2711006C1 (en) * | 2019-06-07 | 2020-01-14 | Публичное акционерное общество "Машиностроительный завод" | Method of producing ceramic nuclear fuel with burnable absorber |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| Laine et al. | A new Y3Al5O12 phase produced by liquid‐feed flame spray pyrolysis (LF‐FSP) | |
| US9190179B2 (en) | Method of controlling solubility of additives at and near grain boundaries, and method of manufacturing sintered nuclear fuel pellet having large grain size using the same | |
| Li et al. | A homogeneous co-precipitation method to synthesize highly sinterability YAG powders for transparent ceramics | |
| Yang et al. | Tritium release behavior of Li2TiO3 and 2Li2TiO3-Li4SiO4 biphasic ceramic pebbles fabricated by microwave sintering | |
| US9412486B2 (en) | Composite oxide powder for solid oxide fuel cell and its production method | |
| Horlait et al. | Americium-based oxides: Dense pellet fabrication from co-converted oxalates | |
| Lei et al. | Structure properties and sintering densification of Gd2Zr2O7 nanoparticles prepared via different acid combustion methods | |
| Liu et al. | Synthesis and processing effects on microstructure and mechanical properties of forsterite ceramics | |
| Zsabka et al. | Synthesis of gadolinium-doped thorium dioxide via a wet chemical route: Limitations of the co-precipitation method | |
| JP4162599B2 (en) | Cerium-based composite oxide, its sintered body and production method | |
| Xiao et al. | Preparation and properties of Gd2O3–Eu2O3–ZrO2 ceramics as promising control rod material | |
| Luo et al. | Fabrication and spectral properties of hot-pressed Co: MgAl2O4 transparent ceramics for saturable absorber | |
| RU2734692C1 (en) | Method of producing fuel compositions based on uranium dioxide with the addition of a burnable neutron absorber | |
| JPH01286961A (en) | Water corrosion resistant oxide ceramic body | |
| KR100832567B1 (en) | Manufacturing method of large grain fuel sintered body | |
| Jain et al. | Synthesis and sintering of (U0. 72Ce0. 28) O2 solid solution | |
| RU2679117C1 (en) | Method for obtaining ceramic nuclear fuel | |
| Kutty et al. | Characterization of ThO2–UO2 pellets made by co-precipitation process | |
| Manaud et al. | Direct sintering of UO2+ x oxides prepared under hydrothermal conditions | |
| Horlait et al. | U1-xAmxO2±δ MABB fabrication in the frame of the DIAMINO irradiation experiment | |
| RU2323912C2 (en) | Method to manufacture oxide ceramic products with high thermal conductivity | |
| WO2013051576A1 (en) | Conductive mayenite compound sintered compact, sputtering target, and method for producing conductive mayenite compound sintered compact | |
| Chernov et al. | Synthesis of Materials Based on Compounds of Rare Earth Elements With Titanium, Hafnium and Zirconium As Promising Neutron Absorbers for Nuclear Reactors | |
| Li | Fabrication of transparent yttrium aluminum garnet ceramic | |
| RU2186431C2 (en) | Method for manufacturing ceramic fuel pellets for nuclear reactors |