[go: up one dir, main page]

RU2711218C1 - High pressure reactor for detecting electron paramagnetic resonance spectra - Google Patents

High pressure reactor for detecting electron paramagnetic resonance spectra Download PDF

Info

Publication number
RU2711218C1
RU2711218C1 RU2019115648A RU2019115648A RU2711218C1 RU 2711218 C1 RU2711218 C1 RU 2711218C1 RU 2019115648 A RU2019115648 A RU 2019115648A RU 2019115648 A RU2019115648 A RU 2019115648A RU 2711218 C1 RU2711218 C1 RU 2711218C1
Authority
RU
Russia
Prior art keywords
pressure
reactor
ampoule
epr
temperature
Prior art date
Application number
RU2019115648A
Other languages
Russian (ru)
Inventor
Никита Владимирович Минаев
Владимир Исаакович Юсупов
Андрей Харлампьевич Воробьев
Олег Игоревич Громов
Елена Николаевна Голубева
Original Assignee
Федеральное государственное учреждение "Федеральный научно-исследовательский центр "Кристаллография и фотоника" Российской академии наук"
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Федеральное государственное учреждение "Федеральный научно-исследовательский центр "Кристаллография и фотоника" Российской академии наук" filed Critical Федеральное государственное учреждение "Федеральный научно-исследовательский центр "Кристаллография и фотоника" Российской академии наук"
Priority to RU2019115648A priority Critical patent/RU2711218C1/en
Application granted granted Critical
Publication of RU2711218C1 publication Critical patent/RU2711218C1/en

Links

Images

Classifications

    • GPHYSICS
    • G01MEASURING; TESTING
    • G01RMEASURING ELECTRIC VARIABLES; MEASURING MAGNETIC VARIABLES
    • G01R33/00Arrangements or instruments for measuring magnetic variables

Landscapes

  • Physics & Mathematics (AREA)
  • Condensed Matter Physics & Semiconductors (AREA)
  • General Physics & Mathematics (AREA)
  • Sampling And Sample Adjustment (AREA)

Abstract

FIELD: measuring equipment.SUBSTANCE: invention relates to the field of spectroscopy, specifically to devices for detecting electron paramagnetic resonance (EPR) spectra in liquids and supercritical fluids at high pressure. High-pressure reactor for detecting electron paramagnetic resonance (EPR) spectra includes a high-pressure ampoule made from high-strength polymer PEEK (polyether ether ketone) and a reactor body made of stainless steel. Ampoule has outer diameter of 5.0–5.5 mm, inner diameter of not more than 2 mm, length of 50–150 mm and bottom with thickness of not less than 5 mm. Open end of the ampoule is connected to the body of the reactor, which is made with possibility of detachable connection to the high pressure line through the high-pressure valve, and also with possibility of connection to the body of the pressure sensor reactor. Reactor body is equipped with electric heater and thermocouple for temperature measurement.EFFECT: high reliability of operation of a high pressure reactor and high safety, low labor input in making a device.6 cl, 5 dwg

Description

Область техники, к которой относится изобретениеFIELD OF THE INVENTION

Изобретение относится к области спектроскопии, а именно к устройствам для регистрации спектров электронного парамагнитного резонанса (ЭПР) в жидкостях и сверхкритических флюидах при высоком давлении. На основе регистрации спектров ЭПР возможно определение многих физико-химических характеристик веществ и материалов, в частности, растворимости веществ в сверхкритических средах, набухания полимерных материалов, коэффициентов экстракции полезных компонентов, коэффициентов диффузии, скорости протекания реакций и других.The invention relates to the field of spectroscopy, and in particular to devices for recording spectra of electron paramagnetic resonance (EPR) in liquids and supercritical fluids at high pressure. Based on the registration of EPR spectra, it is possible to determine many physicochemical characteristics of substances and materials, in particular, the solubility of substances in supercritical media, swelling of polymeric materials, extraction coefficients of useful components, diffusion coefficients, reaction rates, and others.

Уровень техникиState of the art

Известен реактор высокого давления для регистрации спектров ЭПР парамагнитных веществ, генерируемых при пиролизе жидкостей при температуре до 700°С и давлениях до 20 МПа (Livingston R., Zeldes Н. Apparatus to study the electron spin resonance of fluids under high pressure flowing at high temperature // Rev. Sci. Instrum. 1981. V. 52. N. 9. P. 1352-1357.). Основу реактора составляет цилиндрический кварцевый капилляр, через который в проточном режиме прокачивается изучаемая жидкость. При измерениях капилляр размещается между полюсами электромагнита в резонаторе спектрометра, что позволяет регистрировать спектры ЭПР растворенных соединений во внутреннем объеме капилляра. Основной недостаток известного устройства заключается в низкой чувствительности из-за малого внутреннего объема капилляра. Кроме того, проточный принцип действия этого устройства и капиллярная форма не позволяет изучать свойства материалов, модифицированных действием жидкости или сверхкритического флюида, а также регистрировать кинетику протекания процессов в ходе воздействия флюида на материал.Known high pressure reactor for recording the EPR spectra of paramagnetic substances generated during the pyrolysis of liquids at temperatures up to 700 ° C and pressures up to 20 MPa (Livingston R., Zeldes N. Apparatus to study the electron spin resonance of fluids under high pressure flowing at high temperature // Rev. Sci. Instrum. 1981. V. 52. N. 9. P. 1352-1357.). The core of the reactor is a cylindrical quartz capillary through which the studied fluid is pumped in a flow mode. In measurements, the capillary is placed between the poles of the electromagnet in the resonator of the spectrometer, which allows recording the EPR spectra of dissolved compounds in the internal volume of the capillary. The main disadvantage of the known device is its low sensitivity due to the small internal volume of the capillary. In addition, the flow principle of the operation of this device and the capillary shape does not allow studying the properties of materials modified by the action of a liquid or supercritical fluid, as well as recording the kinetics of the processes during the action of the fluid on the material.

Известна регистрация спектров ЭПР в тонких запаянных капиллярах, способных выдержать значительные давления сверхкритических флюидов (Шаулов А.Ю., Андреева Н.И., Склярова А.Г., Бучаченко А.Л., Ениколопян Н.С., Шаулов Ю.Х. Исследование образования локальных концентраций вблизи критической точки жидкость-газ методом электронного парамагнитного резонанса // ЖЭТФ, 1972, т. 63, Вып. 1(7), с. 157-168; Trukhan S.N., Yudanov V.F., Martyanov O.N. Electron spin resonance of VO2+ radical -ion in sub- and supercritical water // Journal of supercritical fluids. 2011. V. 57. P. 247-250).EPR spectra are known to be recorded in thin sealed capillaries capable of withstanding significant pressures of supercritical fluids (Shaulov A.Yu., Andreeva N.I., Sklyarova A.G., Buchachenko A.L., Enikolopyan N.S., Shaulov Yu.H. Investigation of the formation of local concentrations near a critical liquid-gas point by electron paramagnetic resonance // JETP, 1972, v. 63, Issue 1 (7), pp. 157-168; Trukhan SN, Yudanov VF, Martyanov ON Electron spin resonance of VO 2+ radical -ion in sub- and supercritical water // Journal of supercritical fluids. 2011. V. 57. P. 247-250).

Недостатком этих решений является низкая чувствительность, связанная с малым внутренним объемом капилляра, недостаточная однородность температуры внутри капилляра, недостаточная точность определения давления, величина которого рассчитывается теоретически, а не измеряется, а также невозможность изучения твердых материалов, находящихся под воздействием флюида.The disadvantage of these solutions is the low sensitivity associated with the small internal volume of the capillary, insufficient uniformity of temperature inside the capillary, insufficient accuracy of determining the pressure, the value of which is calculated theoretically and not measured, as well as the impossibility of studying solid materials under the influence of a fluid.

Эти недостатки отсутствуют в случае использования реактора, основу которого составляет цилиндрическая толстостенная сапфировая ампула, на глухом конце которой имеется дно. Это решение предложено для регистрации спектров ЯМР. Глухой конец ампулы помещается в рабочую область спектрометра ЯМР (Roe С.Sapphire NMR Tube for High-Resolution at Elecated Pressure // J. Magn. Reson. 1985. V. 63. N. 3. P. 388-391, I.T. Horvath, E.C. Ponce, New valve design for high-pressure sapphire tubes for NMR measurements. Rev. Sci. Instrum., 62(4), 1991, 1104-1105). Главный недостатком этого решения является высокая стоимость и трудность изготовления сапфировой ампулы. Другим недостатком является сложность и низкая надежность узла сочленения сапфировой ампулы и головной части реактора. С одной стороны, это сочленение должно сохранять герметичность при высоком давлении и при различных температурах несмотря на различие в величинах коэффициентов теплового расширения сапфира и металла. В связи с этим узел сочленения требует высокой точности выполнения, при этом используются герметизирующие уплотнительные кольца, деформирующиеся при высоком механических усилиях при сборке узла. С другой стороны сапфир является твердым, но хрупким материалом. Излишние механические усилия при сборке, а также малые смещения и перекосы собираемых элементов приводят к хрупкому разрушению сапфировой ампулы. Еще один существенный недостаток связан с тем, что серийно выпускаемые промышленностью сапфировые трубки имеют в своем материале загрязнения, обладающие паразитным ЭПР сигналом.These disadvantages are absent in the case of using a reactor, the basis of which is a cylindrical thick-walled sapphire ampoule with a bottom at the blind end. This solution is proposed for recording NMR spectra. The deaf end of the ampoule is placed in the working area of the NMR spectrometer (Roe C. Sapphire NMR Tube for High-Resolution at Elecated Pressure // J. Magn. Reson. 1985. V. 63. N. 3. P. 388-391, IT Horvath, EC Ponce, New valve design for high-pressure sapphire tubes for NMR measurements. Rev. Sci. Instrum., 62 (4), 1991, 1104-1105). The main disadvantage of this solution is the high cost and difficulty of manufacturing a sapphire ampoule. Another disadvantage is the complexity and low reliability of the junction of the sapphire ampoule and the head of the reactor. On the one hand, this joint must remain airtight at high pressure and at different temperatures despite the difference in the values of the thermal expansion coefficients of sapphire and metal. In this regard, the articulation unit requires high precision, with the use of sealing o-rings that deform under high mechanical forces during assembly. Sapphire, on the other hand, is a hard but brittle material. Excessive mechanical efforts during assembly, as well as small displacements and distortions of the assembled elements lead to brittle destruction of the sapphire ampoule. Another significant drawback is the fact that sapphire tubes commercially available by industry have contaminants in their material that have a spurious EPR signal.

Наиболее близким аналогом к настоящему изобретению является реактор высокого давления для регистрации спектров ЭПР (Dukes K.Е., Harbron E.J., Forbes M.D.E., DeSimone J.M. Flow system and 9.5 GHz microwave resonators for time-resolved and steady-state electron paramagnetic resonance spectroscopy in compressed and supercritical fluids // Rev. Sci. Instrum. 1997. V. 68. N. 6. P. 2505-2510), выбранный в качестве прототипа. Основу реактора составляет ампула высокого давления, представляющая собой толстостенную трубку из плавленого кварца, на которой с помощью клея на основе эпоксидной смолы установлены с обоих концов трубки два фланца, позволяющие осуществлять подсоединение к магистралям высокого давления. При необходимости использования реактора в стационарном режиме (без протока), один из фланцев может быть заглушен. Устройство состоит из трех частей: кварцевой трубки с внешним диаметром 9 мм и внутренним 2 мм, длиной около 100 мм, размещаемой в активной зоне ЭПР спектрометра и двух фланцев из нержавеющей стали, адаптированных для подсоединения стандартных фитингов высокого давления стандарта 1\16 дюйма. Это устройство позволяет регистрировать спектры ЭПР жидкостей и сверхкритических флюидов при повышенных давлении и температуре, а также материалов, находящихся под их воздействием.The closest analogue to the present invention is a high pressure reactor for recording EPR spectra (Dukes K.E., Harbron EJ, Forbes MDE, DeSimone JM Flow system and 9.5 GHz microwave resonators for time-resolved and steady-state electron paramagnetic resonance spectroscopy in compressed and supercritical fluids // Rev. Sci. Instrum. 1997. V. 68. N. 6. P. 2505-2510), selected as a prototype. The core of the reactor is a high-pressure ampoule, which is a thick-walled tube made of fused silica, on which two flanges are installed on both ends of the tube with glue based on epoxy resin, which allow connecting to high-pressure pipes. If it is necessary to use the reactor in a stationary mode (without flow), one of the flanges can be plugged. The device consists of three parts: a quartz tube with an external diameter of 9 mm and an internal 2 mm, length of about 100 mm, placed in the active zone of the EPR spectrometer and two flanges made of stainless steel, adapted for connecting standard high-pressure fittings of standard 1 \ 16 inch. This device allows you to record the EPR spectra of liquids and supercritical fluids at elevated pressure and temperature, as well as materials under their influence.

Недостатком этого устройства является невозможность его использования совместно с серийными ЭПР спектрометрами. Для использования этого устройства предполагается изготовление резонатора специальной конструкции, в который может быть помещена ампула диаметром 9 мм при сохранении его добротности и возможности регистрировать спектры ЭПР. Для этого резонатор снабжен специальной подвижной пластиной, которая позволяет изменять геометрию и добротность резонатора, подстраивая его к геометрии устройства и исследуемому образцу. Другим недостатком устройства является невозможность достаточно точного термостатирования реактора. Градиент температуры в реакторе составляет в этом устройстве 10° при температуре >40°С, то есть фазовое состояние и температура исследуемого флюида оказываются неопределенными. Недостатком устройства является также хрупкость кварцевой ампулы.The disadvantage of this device is the impossibility of its use in conjunction with serial EPR spectrometers. To use this device, it is planned to manufacture a resonator of a special design in which an ampoule with a diameter of 9 mm can be placed while maintaining its quality factor and the ability to record EPR spectra. For this, the resonator is equipped with a special movable plate, which allows you to change the geometry and quality factor of the resonator, adjusting it to the geometry of the device and the sample under study. Another disadvantage of the device is the impossibility of sufficiently accurate temperature control of the reactor. The temperature gradient in the reactor in this device is 10 ° at a temperature> 40 ° C, that is, the phase state and temperature of the fluid under investigation are uncertain. The disadvantage of this device is also the fragility of the quartz ampoule.

Раскрытие изобретенияDisclosure of Invention

Задачей настоящего изобретения является создание удобного в изготовлении и надежного устройства, позволяющего с использованием серийного оборудования регистрировать спектры ЭПР при высоких давлениях в жидкостях и сверхкритических средах, а также исследовать материалы, находящиеся под действием таких флюидов.The objective of the present invention is to provide an easy-to-manufacture and reliable device that allows using ESR to record ESR spectra at high pressures in liquids and supercritical media, as well as to study materials under the influence of such fluids.

Технический результат настоящего изобретения заключается в уменьшении трудоемкости изготовления и уменьшении стоимости исследования методом ЭПР жидкостей и сверхкритических флюидов. Этот результат является следствием простоты обработки и изготовления ампулы из полимерного материала ПЭЭК, которые могут быть выполнены с использованием стандартного оборудования. Кроме того, техническим результатом является увеличение надежности работы реактора высокого давления и повышение безопасности, обусловленные тем, что ампула из ПЭЭК имеет значительно меньшую хрупкость, чем использовавшиеся ранее материалы. Простота и надежность соединительного узла между ампулой из материала ПЭЭК и телом реактора, достигаются тем, что материал ПЭЭК при стандартных способах соединения и герметизации сочленений допускает некоторую деформацию и, таким образом, обеспечивается герметичность без риска хрупкого разрушения.The technical result of the present invention is to reduce the complexity of manufacturing and reduce the cost of research by EPR of liquids and supercritical fluids. This result is a consequence of the simplicity of processing and manufacturing of the ampoule from the PEEK polymer material, which can be performed using standard equipment. In addition, the technical result is an increase in the reliability of the high pressure reactor and an increase in safety due to the fact that the PEEK ampoule has significantly less brittleness than previously used materials. The simplicity and reliability of the connection node between the ampoule of the PEEK material and the reactor body is achieved by the fact that the PEEK material allows for some deformation with standard methods for jointing and sealing joints, and thus ensures tightness without the risk of brittle fracture.

Другим техническим результатом является возможность использования серийных спектрометров ЭПР в связи с тем, что разработанный реактор вследствие его простоты имеет достаточно малые геометрические размеры, позволяющие разместить ампулу высокого давления внутри серийного резонатора, а тело реактора между конструкционными элементами стандартного электромагнита ЭПР спектрометра. Техническим результатом является также повышение точности и надежности данных, получаемых в ходе физико-химического исследования жидкостей и сверхкритических флюидов, которые обеспечиваются многолетним совершенствованием серийных ЭПР спектрометров, выпускаемых ведущими мировыми фирмами.Another technical result is the possibility of using serial EPR spectrometers due to the fact that the designed reactor, due to its simplicity, has sufficiently small geometrical dimensions to place a high-pressure ampoule inside the serial resonator, and the reactor body between the structural elements of a standard electromagnet EPR spectrometer. The technical result is also to increase the accuracy and reliability of the data obtained during the physicochemical study of liquids and supercritical fluids, which are provided by many years of improvement of serial EPR spectrometers produced by leading world companies.

Другим техническим результатом является также возможность регистрации спектров ЭПР материалов в ходе воздействия на них жидкостей и сверхкритических флюидов при точно контролируемых давлении и температуре, которые обеспечиваются как контроллерами и системами термостатирования серийных спектрометров, так и небольшими геометрическими размерами реактора, позволяющими производить эффективный контроль и регулировку его температуры.Another technical result is the possibility of recording the EPR spectra of materials during exposure to liquids and supercritical fluids at precisely controlled pressure and temperature, which are provided by controllers and thermostatic systems of serial spectrometers, as well as by the small geometric dimensions of the reactor, which make it possible to effectively control and adjust it temperature.

Поставленная задача и полученный суммарный технический результат достигаются в результате того, что в реакторе высокого давления для регистрации спектров электронного парамагнитного резонанса, который включает цилиндрическую ампулу высокого давления, имеющую дно и открытый конец, выполненный с возможностью соединения с линией высокого давления, ампула высокого давления с внешним диаметром 5.0-5.5 мм, внутренним диаметром не более 2 мм, длиной 50-150 мм и дном с толщиной не менее 5 мм выполнена из высокопрочного полимера ПЭЭК (полиэфирэфиркетон) и подсоединена своим открытым концом к телу реактора высокого давления.The task and the resulting technical result are achieved as a result of the fact that in a high-pressure reactor for recording spectra of electron paramagnetic resonance, which includes a cylindrical high-pressure ampoule having a bottom and an open end, configured to connect to a high-pressure line, a high-pressure ampoule with with an external diameter of 5.0-5.5 mm, an internal diameter of not more than 2 mm, a length of 50-150 mm and a bottom with a thickness of at least 5 mm made of high-strength PEEK polymer (polyetheretherket he) and is connected with its open end to the body of the high pressure reactor.

Последний представляет собой выполненную из нержавеющей стали емкость, причем тело реактора высокого давления выполнено с возможностью разъемного присоединения к линии высокого давления через вентиль высокого давления, а также с возможностью присоединения к телу реактора датчика давления и возможностью установки на внешней поверхности тела реактора электронагревателя и термопары для измерения температуры.The latter is a stainless steel vessel, and the body of the high-pressure reactor is made with the possibility of detachable connection to the high-pressure line through the high-pressure valve, as well as with the possibility of attaching a pressure sensor to the body of the reactor and the possibility of installing an electric heater and thermocouple on the external surface of the reactor body for temperature measurement.

Внутрь тела реактора высокого давления может вводится дополнительная термопары.An additional thermocouple may be introduced inside the body of the high pressure reactor.

Ширина, длина и высота тела реактора не превышают 100 мм. К вентилю высокого давления может быть подключена дополнительная емкость высокого давления, снабженная дополнительными датчиком давления, датчиком температуры, электронагревателем и вентилем высокого давления, при этом вентиль высокого давления выполнен с возможностью разъемного соединения с линией высокого давления. Тело реактора может быть размещено внутри кожуха.The width, length and height of the reactor body do not exceed 100 mm. An additional high-pressure vessel can be connected to the high-pressure valve, equipped with additional pressure sensor, temperature sensor, electric heater and high-pressure valve, while the high-pressure valve is made with the possibility of detachable connection with the high pressure line. The body of the reactor can be placed inside the shell.

Существо изобретения поясняется схемами, графиками и фотографиями, представленными на чертежах.The invention is illustrated by diagrams, graphs and photographs presented in the drawings.

Фигура 1. Блок-схема реактора высокого давления для регистрации спектров электронного парамагнитного резонанса.Figure 1. Block diagram of a high pressure reactor for recording spectra of electron paramagnetic resonance.

Фигура 2. Блок-схема реактора высокого давления, снабженная дополнительной емкостью высокого давления.Figure 2. Block diagram of a high pressure reactor equipped with an additional high pressure tank.

Фигура 3. Фотография реактора высокого давления по примеру 1.Figure 3. Photo of a high pressure reactor in example 1.

Фигура 4. Спектры ЭПР стабильного радикала ТЕМПОН в сверхкритическом диоксиде углерода при 60°С и 94 атм. по примеру 2Figure 4. EPR spectra of the stable TEMPON radical in supercritical carbon dioxide at 60 ° C and 94 atm. as in example 2

Фигура 5. Спектры ЭПР нитроксильного радикала ТЕМПОН в полимерном материале L,D-полилактиде при его обработке сверхкритическим диоксидом углерода при 60°С и 94 атм. во временном интервале 13-255 минут по примеру 3.Figure 5. EPR spectra of the nitroxyl radical TEMPON in the polymer material L, D-polylactide when it is treated with supercritical carbon dioxide at 60 ° C and 94 atm. in the time interval of 13-255 minutes according to example 3.

Реактор представляет собой ампулу высокого давления 1, выполненную из высокопрочного полимера ПЭЭК, присоединенную к телу 2 реактора, изготовленному из нержавеющей стали. На теле реактора имеются порты высокого давления, через которые подсоединены датчик давления 3 и вентиль высокого давления 4. Вентиль 4, установленный на теле реактора высокого давления, снабжен разъемным фитингом высокого давления 5. Порты высокого давления для присоединения к телу реактора ампулы 2 и других элементов представляют собой стандартные резьбовые соединения с использованием герметизирующих уплотнительных колец 6 типа «o-ring».The reactor is a high-pressure ampoule 1 made of high-strength PEEK polymer attached to the reactor body 2 made of stainless steel. The reactor body has high pressure ports through which a pressure sensor 3 and a high pressure valve 4 are connected. The valve 4 mounted on the body of the high pressure reactor is equipped with a detachable high pressure fitting 5. High pressure ports for connecting ampoules 2 and other elements to the reactor body are standard threaded connections using 6 o-ring sealing rings.

Рабочая часть реактора (ампула 1 изготовленная из ПЭЭК) помещается внутрь дьюаровской трубки 7, размещенной в серийном резонаторе ЭПР спектрометра 8 между полюсами магнита (на фигуре не показаны). Тело реактора с навесным оборудованием размещается вне чувствительной зоны, и не оказывает воздействия на процесс регистрации спектра.The working part of the reactor (ampoule 1 made of PEEK) is placed inside the Dewar tube 7 located in the serial EPR resonator of the spectrometer 8 between the poles of the magnet (not shown in the figure). The body of the reactor with attachments is located outside the sensitive zone, and does not affect the spectrum recording process.

Термостабилизация рабочей ампулы осуществляется с помощью потока азота или воздуха заданной температуры, подаваемого через дьюаровскую трубку 7, изготовленную из плавленого кварца с внутренним диаметром 6-8 мм. Дьюаровская трубка и температурный контроллер подачи газа являются стандартной частью серийных ЭПР спектрометров.Thermal stabilization of the working ampoule is carried out using a stream of nitrogen or air of a given temperature supplied through a Dewar tube 7 made of fused silica with an inner diameter of 6-8 mm. The Dewar tube and temperature controller for gas supply are a standard part of serial EPR spectrometers.

Температура тела реактора измеряется термопарой 9, закрепленной на теле реактора 2. Тело реактора нагревается до необходимой температуры с помощью малогабаритного электронагревателя 10, установленного на нем.The temperature of the reactor body is measured by a thermocouple 9, mounted on the body of the reactor 2. The reactor body is heated to the required temperature using a small-sized electric heater 10 mounted on it.

Для контроля реальной температуры внутри ампулы высокого давления 1, на теле реактора 2 может быть установлен порт высокого давления 11, через который в реактор введена тонкостенная термопара 12. Длина этой термопары выбрана так, чтобы ее рабочий спай был расположен в требуемой части реактора.To control the real temperature inside the high-pressure ampoule 1, a high-pressure port 11 can be installed on the body of the reactor 2, through which a thin-walled thermocouple 12 is introduced into the reactor. The length of this thermocouple is chosen so that its working junction is located in the desired part of the reactor.

Для быстрого напуска жидкости или сверхкритического флюида с исследуемыми образцами может быть использована дополнительная емкость высокого давления 13, показанная на Фиг. 2. Дополнительная емкость 13 оборудована необходимыми датчиками давления 14 и температуры 15, а также нагревателем 16, позволяющими установить в нем требуемые параметры среды. Дополнительная емкость высокого давления снабжена входным вентилем высокого давления 17 и разъемным фитингом высокого давления 18. С помощью прецизионного вентиля высокого давления 19 и капилляра 20 дополнительная емкость высокого давления через фитинг высокого давления 5 подсоединена к вентилю 4 на теле реактора с ампулой высокого давления 1, что позволяет быстро напускать подготовленную среду в реактор и проводить точные измерения в динамике.For the quick inlet of a liquid or supercritical fluid with the test samples, an additional high-pressure vessel 13 shown in FIG. 2. The additional tank 13 is equipped with the necessary pressure sensors 14 and temperature 15, as well as a heater 16, allowing you to set the required environmental parameters in it. The additional high-pressure vessel is equipped with an inlet high-pressure valve 17 and a detachable high-pressure fitting 18. Using a precision high-pressure valve 19 and a capillary 20, an additional high-pressure vessel is connected through a high-pressure fitting 5 to valve 4 on the body of the reactor with high-pressure ampule 1, which allows you to quickly let the prepared medium into the reactor and to conduct accurate measurements in dynamics.

Для увеличения однородности температуры в теле реактора высокого давления может быть использован дополнительный кожух (на фиг. 1 и 2 не показан).To increase the uniformity of temperature in the body of the high-pressure reactor, an additional casing can be used (not shown in FIGS. 1 and 2).

Основой разработанного устройства является цилиндрическая ампула высокого давления, имеющая дно и открытый конец. Ампула изготовлена из высокопрочного полимерного материала ПЭЭК (полиэфирэфиркетон). Известно, что чувствительность регистрации спектров ЭПР пропорциональна объему ампулы в резонаторе спектрометра. Прочность материала ПЭЭК позволяет изготовить ампулу, имеющую внутренний диаметр до 2 мм и выдерживающую давление до 150 атм., при температурах до 120°С. Внешний диаметр ампулы определяется внутренним диаметром дьюаровской трубки в системах термостатирования серийных ЭПР спектрометров. Этот диаметр обычно не превышает 6 мм. Таким образом, внешний (5.0-5.5 мм) и внутренний (до 2 мм) диаметры ампулы высокого давления определяются прочностью материала ПЭЭК и геометрическими размерами системы термостатирования спектрометров ЭПР. Этими же параметрами определяется толщина дна ампулы, которая должна быть не менее 5 мм, преимущественно 5-10 мм. При разработке настоящего изобретения было выяснено, что ампула указанных размеров из материала ПЭЭК имеет паразитный сигнал ЭПР. Однако величина этого сигнала невелика, она не препятствует регистрации спектров ЭПР парамагнитных центров в исследуемом материале. Оказалось, что паразитный сигнал ампулы может быть вычтен из регистрируемых спектров.The basis of the developed device is a cylindrical high-pressure ampoule with a bottom and an open end. The ampoule is made of high-strength polymeric material PEEK (polyetheretherketone). It is known that the sensitivity of recording the EPR spectra is proportional to the volume of the ampoule in the resonator of the spectrometer. The strength of the PEEK material makes it possible to produce an ampoule having an internal diameter of up to 2 mm and withstanding pressure up to 150 atm., At temperatures up to 120 ° C. The external diameter of the ampoule is determined by the internal diameter of the Dewar tube in thermostatic control systems of serial EPR spectrometers. This diameter usually does not exceed 6 mm. Thus, the external (5.0-5.5 mm) and internal (up to 2 mm) diameters of the high-pressure ampoule are determined by the strength of the PEEK material and the geometric dimensions of the temperature-controlled system of the EPR spectrometers. The same parameters determine the thickness of the bottom of the ampoule, which should be at least 5 mm, mainly 5-10 mm. When developing the present invention, it was found that the ampoule of the indicated sizes made of PEEK material has a spurious EPR signal. However, the magnitude of this signal is small; it does not prevent the registration of the EPR spectra of paramagnetic centers in the material under study. It turned out that the parasitic signal of the ampoule can be subtracted from the recorded spectra.

Тело реактора высокого давления представляют собой выполненную из нержавеющей стали емкость, выполненную с возможностью присоединения к нему магистралей высокого давления и контрольной аппаратуры - датчиков давления и температуры. Тело реактора может иметь форму параллелепипеда, форму цилиндра или другую форму. Геометрические размеры и форма тела реактора определяются расстоянием между конструкционными элементами электромагнита ЭПР спектрометра, между которыми устанавливается реактор высокого давления при регистрации спектра. Расстояние между конструкционными элементами магнита в различных ЭПР спектрометрах обычно не превышает 200 мм. Преимущественно геометрические размеры тела реактора высокого давления (ширина, длина и высота) составляют 30-100 мм каждый. Стенки тела реактора должны выдерживать рабочее давление в нем при регистрации спектра. Для этого специалисту ясно, что обычно достаточно толщины стенок более 3 мм. На теле реактора высокого давления предусмотрены порты для подсоединения датчика давления и вентиля высокого давления, через который реактор подсоединяется к линии высокого давления. Вентиль высокого давления снабжен разъемным фитингом высокого давления, позволяющим оперативно отсоединять реактор высокого давления от линии высокого давления и без потери давления внутри реактора производить необходимые операции: транспортировать реактор к спектрометру ЭПР, устанавливать его в резонатор спектрометра, регистрировать спектр ЭПР и другие. Рабочая часть реактора (глухой конец ампулы высокого давления) помещается в серийный резонатор ЭПР спектрометра, расположенный между полюсами магнита. Тело реактора с навесным оборудованием размещается вне чувствительной зоны, и не оказывает воздействия на процесс регистрации спектра.The body of the high-pressure reactor is a tank made of stainless steel, made with the possibility of attaching to it high-pressure lines and control equipment - pressure and temperature sensors. The body of the reactor may be in the form of a parallelepiped, the shape of a cylinder or other shape. The geometric dimensions and body shape of the reactor are determined by the distance between the structural elements of the electromagnet of the EPR spectrometer, between which a high pressure reactor is installed during spectrum recording. The distance between the structural elements of the magnet in various EPR spectrometers usually does not exceed 200 mm. Mostly the geometric dimensions of the body of the high pressure reactor (width, length and height) are 30-100 mm each. The walls of the reactor body must withstand the working pressure in it when registering the spectrum. For this, it is clear to the skilled person that a wall thickness of more than 3 mm is usually sufficient. Ports are provided on the body of the high pressure reactor for connecting a pressure sensor and a high pressure valve through which the reactor is connected to a high pressure line. The high-pressure valve is equipped with a detachable high-pressure fitting that allows you to quickly disconnect the high-pressure reactor from the high-pressure line and perform the necessary operations without pressure loss inside the reactor: transport the reactor to the EPR spectrometer, install it in the resonator of the spectrometer, record the EPR spectrum and others. The working part of the reactor (the blind end of the high-pressure ampoule) is placed in the serial resonator of the EPR spectrometer located between the poles of the magnet. The body of the reactor with attachments is located outside the sensitive zone, and does not affect the spectrum recording process.

Возможность введения внутрь реактора дополнительной термопары обеспечивается установлением на теле реактора высокого давления дополнительного порта. С помощью изменения длины этой термопары имеется возможность контролировать реальную температуру в любой точке внутри реактора высокого давления. Для этого длину части термопары, заводимой во внутренний объем реактора выбирают так, чтобы ее рабочий спай располагался в требуемой части ампулы.The possibility of introducing an additional thermocouple into the reactor is provided by installing an additional port on the body of the high-pressure reactor. By changing the length of this thermocouple, it is possible to control the actual temperature at any point inside the high pressure reactor. For this, the length of the part of the thermocouple introduced into the internal volume of the reactor is chosen so that its working junction is located in the desired part of the ampoule.

Возможна также установка на теле реактора высокого давления дополнительных портов, которые могут быть использованы для подсоединения дополнительного оборудования или введения в реактор дополнительных реагентов.It is also possible to install additional ports on the body of the high-pressure reactor, which can be used to connect additional equipment or introduce additional reagents into the reactor.

На внешней поверхности тела реактора высокого давления устанавливаются электронагреватель и термопара, позволяющие регулировать температуру тела реактора. Управление нагревом осуществляется с помощью терморегулятора с пропорционально-интегрально-дифференциальным (ПИД) методом управлением нагревом.An electric heater and a thermocouple are installed on the outer surface of the body of the high-pressure reactor, which makes it possible to control the temperature of the reactor body. Heating is controlled by a temperature controller with a proportional-integral-differential (PID) heating control method.

При регистрации спектра ЭПР температура ампулы высокого давления, присоединенной к телу реактора, устанавливается с помощью потока газа заданной температуры через дьюаровскую трубку, являющуюся штатной деталью системы термостатирования серийных ЭПР спектрометров. Контролируемая температура в реакторе обеспечивается электронагревателем совместно с потоком газа заданной температуры через дьюаровскую трубку.When registering the EPR spectrum, the temperature of the high-pressure ampoule attached to the reactor body is set using a gas flow of a given temperature through the Dewar tube, which is a standard part of the thermostatic control system of serial EPR spectrometers. The controlled temperature in the reactor is provided by an electric heater together with a gas flow of a given temperature through the Dewar tube.

Для быстрого напуска исследуемой среды в реактор высокого давления при контролируемых давлении и температуре может быть использована дополнительная емкость высокого давления, присоединенная к вентилю высокого давления через разъемный фитинг высокого давления. Соединение реактора высокого давления с дополнительной емкостью высокого давления может осуществляться через металлический капилляр или трубку, выдерживающих нужное давление. При необходимости капилляр (трубка) могут быть теплоизолированы. Дополнительная емкость высокого давления снабжена отдельным датчиками давления и температуры, а также электронагревателем, позволяющими устанавливать в дополнительной емкости высокого давления необходимые температуру и давление. Дополнительная емкость высокого давления снабжена также входным вентилем высокого давления и входным разъемным фитингом высокого давления для подсоединения к линии высокого давления.For a quick inlet of the test medium into the high-pressure reactor at controlled pressure and temperature, an additional high-pressure tank can be used connected to the high-pressure valve through a detachable high-pressure fitting. The connection of a high-pressure reactor with an additional high-pressure vessel can be carried out through a metal capillary or tube that can withstand the desired pressure. If necessary, the capillary (tube) can be insulated. The additional high-pressure tank is equipped with separate pressure and temperature sensors, as well as an electric heater, allowing you to set the required temperature and pressure in the additional high-pressure tank. The additional high-pressure tank is also equipped with an inlet high-pressure valve and an inlet detachable high-pressure fitting for connection to a high-pressure line.

Соединения конструкционных элементов реактора высокого давления осуществляются стандартными средствами, а именно посредством резьбовых соединений, накидных гаек и герметизирующих уплотнительных колец типа o-ring, изготовленных из витона, тефлона, меди или других материалов с подходящей пластичностью и термостойкостью.The structural elements of the high-pressure reactor are connected by standard means, namely through threaded connections, union nuts and o-ring sealing rings made of Viton, Teflon, copper or other materials with suitable ductility and heat resistance.

Для увеличения однородности температуры в теле реактора высокого давления может быть использован дополнительный кожух.To increase the uniformity of temperature in the body of the high pressure reactor, an additional casing can be used.

В случае регистрации спектров ЭПР в стационарном режиме реактор высокого давления работает следующим образом. В ампулу высокого давления 1 помещают изучаемый твердый или жидкий материал, после чего ампулу подсоединяют к телу реактора 2. Вентиль высокого давления 4 соединяют через разъемный фитинг высокого давления 5 с питающей линией высокого давления. При необходимости линия высокого давления и реактор высокого давления вакуумируют для удаления воздуха. Затем через вентиль 4 в реактор через линию высокого давления вводят исследуемую газовую, парообразную или жидкую среду. Вентиль высокого давления 4 перекрывают, разъемный фитинг 5 разъединяют, устройство транспортируют и устанавливают в ЭПР спектрометр так, чтобы глухой конец ампулы высокого давления размещался в резонаторе ЭПР спектрометра. Используя поток газа заданной температуры через дьюаровскую трубку 7 спектрометра ЭПР и нагреватель 10 реактора высокого давления, температуру ампулы высокого давления и температуру тела реактора высокого давления доводят до выбранных значений. Эти значения контролируют по показаниям термопар 9 и 12, при этом датчик давления 3 указывает давление в реакторе. Температура тела реактора и температура ампулы высокого давления по желанию экспериментатора могут быть одинаковыми или разными. После установления выбранных значений температур и давления регистрируют спектр ЭПР исследуемой среды. Затем температура и давление среды в реакторе могут быть изменены и после установления нужных значений может быть повторно зарегистрирован спектр ЭПР. Таким образом, имеется возможность регистрировать зависимость спектра ЭПР от температуры и давления среды.In the case of recording the EPR spectra in stationary mode, the high-pressure reactor operates as follows. The studied solid or liquid material is placed in the high-pressure ampoule 1, after which the ampoule is connected to the body of the reactor 2. The high-pressure valve 4 is connected through a high-pressure connector 5 to the high-pressure supply line. If necessary, the high pressure line and the high pressure reactor are evacuated to remove air. Then, through the valve 4, the test gas, vapor or liquid medium is introduced into the reactor through the high pressure line. The high-pressure valve 4 is closed, the detachable fitting 5 is disconnected, the device is transported and installed in an EPR spectrometer so that the blind end of the high-pressure ampoule is located in the resonator of the EPR spectrometer. Using a gas flow of a predetermined temperature through the Dewar tube 7 of the EPR spectrometer and heater 10 of the high pressure reactor, the temperature of the high pressure ampoule and the body temperature of the high pressure reactor are adjusted to the selected values. These values are controlled by the readings of thermocouples 9 and 12, while the pressure sensor 3 indicates the pressure in the reactor. The temperature of the reactor body and the temperature of the high-pressure ampoule, if desired, may be the same or different. After establishing the selected temperature and pressure values, the EPR spectrum of the medium under study is recorded. Then the temperature and pressure of the medium in the reactor can be changed, and after setting the right values, the EPR spectrum can be re-recorded. Thus, it is possible to record the dependence of the EPR spectrum on the temperature and pressure of the medium.

В случае регистрации спектров ЭПР в кинетическом режиме реактор высокого давления работает следующим образом. В ампулу высокого давления 1 помещают изучаемый твердый или жидкий материал, после чего ампулу подсоединяют к телу реактора 2. Вентиль высокого давления 4 соединяют через разъемный фитинг высокого давления 5 с дополнительной емкостью высокого давления 13. Дополнительную емкость высокого давления 13 соединяют с линией высокого давления через входной вентиль 17 и разъемный фитинг 18. При необходимости линию высокого давления, дополнительную емкость 13, реактор 2 и ампулу 1 вакуумируют для удаления воздуха. Вентиль высокого давления 4 перекрывают, и через линию высокого давления, вентиль 17 и фитинг 18 в дополнительную емкость вводят исследуемую газообразную или жидкую среду. Вентиль 17 перекрывают и разъемный фитинг 18 разъединяют. Реактор высокого давления вместе с дополнительной емкостью высокого давления 13 транспортируют и устанавливают в спектрометр ЭПР так, чтобы глухой конец ампулы высокого давления размещался в резонаторе спектрометра. С использованием нагревателя 16 и датчика температуры 15, установленных на дополнительной емкости, в ней устанавливают выбранную температуру. Давление в дополнительной емкости контролируют с помощью датчика давления 14. Одновременно, выбранную температуру устанавливают в теле реактора 2 и ампуле 1, используя нагреватель 10 и поток газа заданной температуры через дьюаровскую трубку 7. После установления нужных давления и температуры открывают вентиль 4, и исследуемая среда, находящаяся в заданном состоянии (температура и давление), заполняет реактор высокого давления и ампулу высокого давления 1. В момент заполнения в заданных условиях начинают протекать химические и физико-химические процессы. Для того, чтобы охарактеризовать скорость этих процессов, производят регистрацию спектра ЭПР и его изменение во времени.In the case of recording the EPR spectra in the kinetic mode, the high-pressure reactor operates as follows. The solid or liquid material under study is placed in the high-pressure ampoule 1, after which the ampoule is connected to the body of the reactor 2. The high-pressure valve 4 is connected via a high-pressure detachable fitting 5 with an additional high-pressure tank 13. An additional high-pressure tank 13 is connected to the high-pressure line through inlet valve 17 and detachable fitting 18. If necessary, the high pressure line, additional tank 13, reactor 2 and ampoule 1 are evacuated to remove air. The high pressure valve 4 is closed, and through the high pressure line, valve 17 and fitting 18, an investigated gaseous or liquid medium is introduced into the additional container. The valve 17 is closed and the detachable fitting 18 is disconnected. The high-pressure reactor, together with an additional high-pressure tank 13, is transported and installed in an EPR spectrometer so that the blind end of the high-pressure ampoule is placed in the resonator of the spectrometer. Using a heater 16 and a temperature sensor 15 mounted on an additional tank, the selected temperature is set in it. The pressure in the additional tank is controlled using a pressure sensor 14. At the same time, the selected temperature is set in the body of the reactor 2 and the ampoule 1, using the heater 10 and a gas stream of a given temperature through the Dewar tube 7. After the desired pressure and temperature are established, valve 4 is opened, and the test medium in a predetermined state (temperature and pressure) fills the high-pressure reactor and high-pressure ampoule 1. At the moment of filling, under the given conditions, chemical and physicochemicals begin to flow skie processes. In order to characterize the speed of these processes, the EPR spectrum and its change in time are recorded.

Для регистрации спектров ЭПР в ходе химических реакций выбранные реагенты могут быть введены в ампулу 1 и/или в дополнительную емкость высокого давления 13 и/или в тело реактора высокого давления 2 через установленные на нем порты до начала эксперимента или в ходе его проведения.To record the EPR spectra during chemical reactions, the selected reagents can be introduced into the ampoule 1 and / or into the additional high-pressure vessel 13 and / or into the body of the high-pressure reactor 2 through the ports installed on it before the experiment or during the experiment.

Существо изобретения иллюстрируется примерами.The invention is illustrated by examples.

Пример 1.Example 1

На фигуре 3 показан реактор высокого давления со следующими размерами: ампула высокого давления 1 выполнена с внешним диаметром 5.5 мм, внутренним диаметром 1.6 мм, длиной 115 мм и дном с толщиной 6 мм. Ампула реактора высокого давления изготовлена из материала ПЭЭК (полиэфирэфиркетон) марки ZX-324, "Wolf-Kunststoff-Gleitlager GmbH" (Германия) Ампула 1 присоединена к телу реактора высокого давления 2 с использованием уплотнения 6 в виде кольца o-ring с внешним диаметром 9 мм, сечением кольца диаметром 3 мм, выполненного из стандартного материала на основе бутадиен-нитрильного каучука (NBR). Тело реактора высокого давления 2 выполнено в виде цилиндрической детали изготовленной из нержавеющей стали марки 12Х18Н10Т. со следующими размерами: длина - 24 мм, ширина - 24 мм, высота - 30 мм. Навесное оборудование на теле реактора (фитинг 11 для ввода термопары 12, датчик давления 3, вентиль высокого давления 4 и при необходимости другое оборудование) установлено на тело реактора посредством резьбовых соединений высокого давления с использованием конических резьб стандарта NPT 1/16 и NPT 1/8. Эти соединения позволяют осуществлять установку фитингов высокого давления с соединениями стандарта типа Swagelok или его аналогов. Для измерения температуры тела реактора использована стандартная термопарой К-типа 9, закрепляемой на корпусе с помощью теплопроводящего эпоксидного клея. Для контроля реальной температуры внутри ампулы высокого давления 1, на теле реактора 2 установлен порт высокого давления, выполненный в виде фитинга высокого давления 11 типа CMCT-1-1N-S316 (Hy-lok, или его аналог), через который в реактор введена тонкостенная термопара 12 в нержавеющем капилляре диаметром 0.5 мм.Figure 3 shows a high pressure reactor with the following dimensions: high pressure ampoule 1 is made with an outer diameter of 5.5 mm, an inner diameter of 1.6 mm, a length of 115 mm and a bottom with a thickness of 6 mm. The ampoule of the high-pressure reactor is made of PEEK (polyetheretherketone) material ZX-324, Wolf-Kunststoff-Gleitlager GmbH (Germany). The ampoule 1 is connected to the body of the high-pressure reactor 2 using a seal 6 in the form of an o-ring with an outer diameter of 9 mm, a cross-section of a ring with a diameter of 3 mm, made of standard material based on nitrile butadiene rubber (NBR). The body of the high pressure reactor 2 is made in the form of a cylindrical part made of stainless steel grade 12X18H10T. with the following dimensions: length - 24 mm, width - 24 mm, height - 30 mm. Attachments on the body of the reactor (fitting 11 for introducing a thermocouple 12, pressure sensor 3, high pressure valve 4 and, if necessary, other equipment) are mounted on the body of the reactor by means of threaded high pressure connections using tapered threads of NPT 1/16 and NPT 1/8 standard . These connections allow the installation of high pressure fittings with standard Swagelok or equivalents. To measure the temperature of the reactor body, a standard K-type 9 thermocouple is used, which is fixed to the body using heat-conducting epoxy glue. To control the real temperature inside the high-pressure ampoule 1, a high-pressure port is installed on the body of the reactor 2, made in the form of a high-pressure fitting 11 of the CMCT-1-1N-S316 type (Hy-lok, or its analogue), through which a thin-walled is introduced thermocouple 12 in a stainless capillary with a diameter of 0.5 mm.

Пример 2.Example 2

Для регистрации спектра ЭПР в сверхкритическом диоксиде углерода в ампулу 1 помещали рассчитанное количество стабильного радикала ТЕМПОН (4-оксо-2,2,6,6-тетраметилпиперидин-1-оксил, 4-оксо-ТЕМПО). Ампулу подсоединяли к телу реактора 2, а реактор подсоединяли к линии высокого давления через разъемный фитинг 5 и вентиль 4. Линию высокого давления и реактор вакуумировали для удаления атмосферного воздуха. Температуру тела реактора 2 поднимали до 65° и в реактор подавали газообразный диоксид углерода до давления 96 атм. Затем вентиль 4 закрывали, разъемный фитинг 5 разъединяли, и реактор высокого давления устанавливали в серийный спектрометр ЭПР Bruker ЕМХ Plus. Устанавливали одинаковую температуру ампулы 1 и тела реактора 2, используя нагреватель 10 и поток газа через дьюаровскую трубку 7. Зарегистрированные спектры ЭПР при 60° и 94 атм представлены на Фиг. 4.To record the EPR spectrum in supercritical carbon dioxide, the calculated amount of the stable TEMPON radical (4-oxo-2,2,6,6-tetramethylpiperidin-1-oxyl, 4-oxo-TEMPO) was placed in ampoule 1. The ampoule was connected to the body of reactor 2, and the reactor was connected to the high pressure line through a detachable fitting 5 and valve 4. The high pressure line and the reactor were evacuated to remove atmospheric air. The body temperature of reactor 2 was raised to 65 ° and gaseous carbon dioxide was supplied to the reactor to a pressure of 96 atm. Then, valve 4 was closed, detachable fitting 5 was disconnected, and the high pressure reactor was installed in a Bruker EMX Plus serial EPR spectrometer. The temperature of the ampoule 1 and the body of the reactor 2 were set to the same temperature using the heater 10 and the gas flow through the Dewar tube 7. The recorded EPR spectra at 60 ° and 94 atm are shown in FIG. 4.

Пример 3Example 3

Для регистрации спектров ЭПР, характеризующих процесс диффузии стабильного радикала ТЕМПОН (4-оксо-2,2,6,6-тетраметилпиперидин-1-оксил, 4-оксо-ТЕМПО) в полимер L,D-полилактид в сверхкритическом диоксиде углерода, 300 мг полимера помещали в ампулу 1 совместно с 1 мг стабильного радикала ТЕМПОН. Ампулу присоединяли к телу реактора 2, который соединялся через вентиль 4 и разъемный фитинг 5 с дополнительной емкостью высокого давления 13. Через линию высокого давления откачивали воздух, затем вентиль 4 закрывали. В дополнительную емкость 13 подавали диоксид углерода до давления 96 атм. при температуре 65°С. Входной вентиль 17 перекрывали, разъемный фитинг 18 разъединяли и реактор устанавливали в спектрометре ЭПР. Температуру реактора устанавливали 60°С с помощью нагревателя 10 и потока газа через дьюаровскую трубку 7. После установления температуры вентиль 4 открывали, и в реактор поступала среда сверхкритического диоксида углерода. Спектры ЭПР, зарегистрированные начиная с этого момента, представлены на Фиг. 5. Они отражают процесс перехода стабильного радикала из сверхкритического флюида в полимерную среду при 60°С и 94 атм.To record the EPR spectra characterizing the diffusion of the stable TEMPON radical (4-oxo-2,2,6,6-tetramethylpiperidin-1-oxyl, 4-oxo-TEMPO) into the polymer L, D-polylactide in supercritical carbon dioxide, 300 mg the polymer was placed in ampoule 1 together with 1 mg of the stable TEMPON radical. The ampoule was connected to the body of reactor 2, which was connected through valve 4 and detachable fitting 5 with an additional high-pressure tank 13. Air was pumped out through the high-pressure line, then valve 4 was closed. Carbon dioxide was supplied to an additional container 13 to a pressure of 96 atm. at a temperature of 65 ° C. The inlet valve 17 was shut off, the detachable fitting 18 was disconnected, and the reactor was installed in an EPR spectrometer. The temperature of the reactor was set at 60 ° C using a heater 10 and a gas stream through the Dewar tube 7. After the temperature was established, valve 4 was opened and supercritical carbon dioxide was introduced into the reactor. The EPR spectra recorded from this moment are shown in FIG. 5. They reflect the transition of a stable radical from a supercritical fluid into a polymer medium at 60 ° C and 94 atm.

Приведенные примеры подтверждают возможность промышленного применения предлагаемого изобретения.The above examples confirm the possibility of industrial application of the invention.

Claims (6)

1. Реактор высокого давления для регистрации спектров электронного парамагнитного резонанса, включающий цилиндрическую ампулу высокого давления, имеющую дно и открытый конец, выполненный с возможностью соединения с линией высокого давления, отличающийся тем, что ампула высокого давления с внешним диаметром 5.0-5.5 мм, внутренним диаметром не более 2 мм, длиной 50-150 мм и дном с толщиной не менее 5 мм выполнена из высокопрочного полимера и подсоединена своим открытым концом к телу реактора высокого давления, представляющему собой выполненную из нержавеющей стали емкость, тело реактора высокого давления выполнено с возможностью разъемного присоединения к линии высокого давления через вентиль высокого давления, а также с возможностью присоединения к телу реактора датчика давления и возможностью установления на внешней поверхности тела реактора электронагревателя и термопары для измерения температуры.1. A high-pressure reactor for recording spectra of electron paramagnetic resonance, including a cylindrical high-pressure ampoule having a bottom and an open end, configured to connect to a high-pressure line, characterized in that the high-pressure ampoule with an outer diameter of 5.0-5.5 mm, inner diameter not more than 2 mm, a length of 50-150 mm and a bottom with a thickness of at least 5 mm is made of high-strength polymer and connected with its open end to the body of a high-pressure reactor, which is made and From stainless steel, the tank and body of the high-pressure reactor are made with the possibility of detachable connection to the high-pressure line through the high-pressure valve, as well as with the possibility of connecting a pressure sensor to the body of the reactor and the possibility of installing an electric heater and a thermocouple on the external surface of the reactor body to measure temperature. 2. Реактор по п. 1, отличающийся тем, что в качестве высокопрочного полимера применен полиэфирэфиркетон.2. The reactor according to claim 1, characterized in that polyetheretherketone is used as a high-strength polymer. 3. Реактор по п. 1, отличающийся тем, что тело реактора высокого давления выполнено с возможностью введения внутрь реактора дополнительной термопары.3. The reactor according to claim 1, characterized in that the body of the high pressure reactor is configured to introduce an additional thermocouple into the reactor. 4. Реактор по п. 1, отличающийся тем, что ширина, длина и высота тела реактора не превышают 100 мм.4. The reactor according to claim 1, characterized in that the width, length and height of the reactor body do not exceed 100 mm. 5. Реактор из п. 1, отличающийся тем, что к вентилю высокого давления присоединена дополнительная емкость высокого давления, снабженная дополнительными датчиком давления, датчиком температуры, электронагревателем и вентилем высокого давления, при этом вентиль высокого давления выполнен с возможностью разъемного соединения с линией высокого давления.5. The reactor of claim 1, characterized in that an additional high pressure vessel is connected to the high pressure valve, equipped with additional pressure sensor, temperature sensor, electric heater and high pressure valve, while the high pressure valve is made with the possibility of detachable connection to the high pressure line . 6. Реактор по п. 1, отличающийся тем, что он дополнительно содержит кожух, в котором размещено тело реактора.6. The reactor according to claim 1, characterized in that it further comprises a casing in which the reactor body is located.
RU2019115648A 2019-05-22 2019-05-22 High pressure reactor for detecting electron paramagnetic resonance spectra RU2711218C1 (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2019115648A RU2711218C1 (en) 2019-05-22 2019-05-22 High pressure reactor for detecting electron paramagnetic resonance spectra

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2019115648A RU2711218C1 (en) 2019-05-22 2019-05-22 High pressure reactor for detecting electron paramagnetic resonance spectra

Publications (1)

Publication Number Publication Date
RU2711218C1 true RU2711218C1 (en) 2020-01-15

Family

ID=69171630

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
RU2019115648A RU2711218C1 (en) 2019-05-22 2019-05-22 High pressure reactor for detecting electron paramagnetic resonance spectra

Country Status (1)

Country Link
RU (1) RU2711218C1 (en)

Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU93536U1 (en) * 2009-12-21 2010-04-27 Михаил Николаевич Князев RESONANT ELECTRON PARAMAGNET RESONANCE SPECTROMETER
JP2013156251A (en) * 2012-01-27 2013-08-15 Coldedge Technologies Inc Ultra-low vibration non-coolant cryostat for electron paramagnetic resonance system
RU138623U1 (en) * 2013-11-14 2014-03-20 Федеральное государственное бюджетное образовательное учреждение высшего профессионального образования "Санкт-Петербургский государственный электротехнический университет "ЛЭТИ" им. В.И. Ульянова (Ленина) RESONANT ELECTRON PARAMAGNET RESONANCE SPECTROMETER

Patent Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU93536U1 (en) * 2009-12-21 2010-04-27 Михаил Николаевич Князев RESONANT ELECTRON PARAMAGNET RESONANCE SPECTROMETER
JP2013156251A (en) * 2012-01-27 2013-08-15 Coldedge Technologies Inc Ultra-low vibration non-coolant cryostat for electron paramagnetic resonance system
RU138623U1 (en) * 2013-11-14 2014-03-20 Федеральное государственное бюджетное образовательное учреждение высшего профессионального образования "Санкт-Петербургский государственный электротехнический университет "ЛЭТИ" им. В.И. Ульянова (Ленина) RESONANT ELECTRON PARAMAGNET RESONANCE SPECTROMETER

Non-Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
Dukes K.Е., Harbron E.J., Forbes M.D.E., DeSimone J.M. Flow system and 9.5 GHz microwave resonators for time-resolved and steady-state electron paramagnetic resonance spectroscopy in compressed and supercritical fluids. Rev. Sci. Instrum. 1997. V. 68. N. 6. P. 2505-2510. *

Similar Documents

Publication Publication Date Title
JP3260454B2 (en) Mass flow meter, fluid mass measuring method and viscosity measuring device
Suzuki et al. Isothermal vapor-liquid equilibrium data for binary systems at high pressures: carbon dioxide-methanol, carbon dioxide-ethanol, carbon dioxide-1-propanol, methane-ethanol, methane-1-propanol, ethane-ethanol, and ethane-1-propanol systems
CN103207127B (en) Measure the device of sour gas equilbrium solubility in alkaline absorption solution
CN107830914B (en) Micro-flow calibration device and method with double-channel symmetrical structure
CN113092310B (en) A transformer oil gas content testing device and method using a U-shaped oscillating tube to measure density
CN108827821A (en) A kind of fast analyser and method for density of hydrogen in nuclear power plant containment shell
CN108627417A (en) The test of condensation water content and computational methods under the conditions of a kind of high temperature and pressure gas reservoir
CN107121373A (en) A kind of permeability test device for testing gas-liquid mixed media
CN117782878B (en) A constant pressure device and method for real-time measurement of gas dissolution parameters in liquid
RU2711218C1 (en) High pressure reactor for detecting electron paramagnetic resonance spectra
RU2680159C1 (en) Method for determining volumes of closed cavities
CN208091855U (en) A kind of device for measuring gaseous diffusion coefficients
CN115824961A (en) Device and method for measuring gas solubility under high-temperature and high-pressure conditions
Gregg et al. A variable-volume optical pressure-volume-temperature cell for high-pressure cloud points, densities, and infrared spectra, applicable to supercritical fluid solutions of polymers up to 2 kbar
CN112730507A (en) Liquid specific heat capacity measuring system and measuring method
Nelson et al. A new high pressure phase equilibrium cell featuring the static-combined method: Equipment commissioning and data measurement
CN112611675A (en) Reaction kettle, device and method for testing solubility of natural gas under high-temperature and high-pressure conditions
CN117554461A (en) Calibration method and calibration device of hydrogen meter
CN214894673U (en) Transformer oil gas content testing device for measuring density by U-shaped oscillating tube
RU2830421C1 (en) Device for measuring flow of test gas
Arkilic et al. Sub-nanomol per second flow measurement near atmospheric pressure
RU2644449C1 (en) Measuring instrument of content of disperse phase in the gas flow
Yurttas A new isochoric apparatus with applications to PVT and phase equilibria studies
Livingston et al. Apparatus to study the electron spin resonance of fluids under high pressure flowing at high temperature
CN118866411B (en) A gas permeation testing device and method for metal pipes and cladding modules