[go: up one dir, main page]

RU2629772C1 - Cardioprotective pharmaceutical substance and method of its preparation - Google Patents

Cardioprotective pharmaceutical substance and method of its preparation Download PDF

Info

Publication number
RU2629772C1
RU2629772C1 RU2016121232A RU2016121232A RU2629772C1 RU 2629772 C1 RU2629772 C1 RU 2629772C1 RU 2016121232 A RU2016121232 A RU 2016121232A RU 2016121232 A RU2016121232 A RU 2016121232A RU 2629772 C1 RU2629772 C1 RU 2629772C1
Authority
RU
Russia
Prior art keywords
acetonide
nps
ribofuranosyl
pyridinium
carboxylate
Prior art date
Application number
RU2016121232A
Other languages
Russian (ru)
Inventor
Лариса Кимовна Шубина
Татьяна Николаевна Макарьева
Дмитрий Владимирович Яшунский
Николай Эдуардович Нифантьев
Валентин Аронович Стоник
Сеунг Хан Джеонг
Ин-Сунг Сонг
Хиунг Ку Ким
На Ри Ким
Джин Хан
Original Assignee
Федеральное государственное бюджетное учреждение науки Тихоокеанский институт биоорганической химии им. Г.Б. Елякова Дальневосточного отделения Российской академии наук (ТИБОХ ДВО РАН)
ФЕДЕРАЛЬНОЕ ГОСУДАРСТВЕННОЕ БЮДЖЕТНОЕ УЧРЕЖДЕНИЕ НАУКИ ИНСТИТУТ ОРГАНИЧЕСКОЙ ХИМИИ им. Н.Д. ЗЕЛИНСКОГО РОССИЙСКОЙ АКАДЕМИИ НАУК (ИОХ РАН)
Индже университет, фонд сотрудничества промышленность-университет
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Федеральное государственное бюджетное учреждение науки Тихоокеанский институт биоорганической химии им. Г.Б. Елякова Дальневосточного отделения Российской академии наук (ТИБОХ ДВО РАН), ФЕДЕРАЛЬНОЕ ГОСУДАРСТВЕННОЕ БЮДЖЕТНОЕ УЧРЕЖДЕНИЕ НАУКИ ИНСТИТУТ ОРГАНИЧЕСКОЙ ХИМИИ им. Н.Д. ЗЕЛИНСКОГО РОССИЙСКОЙ АКАДЕМИИ НАУК (ИОХ РАН), Индже университет, фонд сотрудничества промышленность-университет filed Critical Федеральное государственное бюджетное учреждение науки Тихоокеанский институт биоорганической химии им. Г.Б. Елякова Дальневосточного отделения Российской академии наук (ТИБОХ ДВО РАН)
Priority to RU2016121232A priority Critical patent/RU2629772C1/en
Application granted granted Critical
Publication of RU2629772C1 publication Critical patent/RU2629772C1/en

Links

Images

Classifications

    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61KPREPARATIONS FOR MEDICAL, DENTAL OR TOILETRY PURPOSES
    • A61K31/00Medicinal preparations containing organic active ingredients
    • A61K31/70Carbohydrates; Sugars; Derivatives thereof
    • A61K31/7042Compounds having saccharide radicals and heterocyclic rings
    • A61K31/7052Compounds having saccharide radicals and heterocyclic rings having nitrogen as a ring hetero atom, e.g. nucleosides, nucleotides
    • A61K31/706Compounds having saccharide radicals and heterocyclic rings having nitrogen as a ring hetero atom, e.g. nucleosides, nucleotides containing six-membered rings with nitrogen as a ring hetero atom
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07HSUGARS; DERIVATIVES THEREOF; NUCLEOSIDES; NUCLEOTIDES; NUCLEIC ACIDS
    • C07H19/00Compounds containing a hetero ring sharing one ring hetero atom with a saccharide radical; Nucleosides; Mononucleotides; Anhydro-derivatives thereof
    • C07H19/02Compounds containing a hetero ring sharing one ring hetero atom with a saccharide radical; Nucleosides; Mononucleotides; Anhydro-derivatives thereof sharing nitrogen
    • C07H19/04Heterocyclic radicals containing only nitrogen atoms as ring hetero atom
    • C07H19/16Purine radicals
    • C07H19/167Purine radicals with ribosyl as the saccharide radical

Landscapes

  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)

Abstract

FIELD: pharmacology.
SUBSTANCE: invention relates to a method for preparing neopetroside A, which can be used in medicine as an agent inhibiting activity against glycogen synthase-3β and glycogen synthase-3α. The proposed method is characterized in that 2,3-acetonide-D-ribose is acylated with para-acetoxybenzoyl chloride in pyridine to obtain 2,3-O-acetonide-5-O-(4-acetoxybenzoyl)-D-ribose, then the resulting compound is treated with ethyl niconate to form 1-[2,3-O-acetonide-5-O-(4-acetoxybenzoyl)-α-D-ribofuranosyl]pyridinium-3-carboxylate, then the resulting compound is treated with an aqueous solution of ammonia to form 1-[2,3-O-acetonide-5-O-(4-hydroxybenzoyl)-α-D-ribofuranosyl]pyridinium-3-carboxylate, then the resulting compound is treated with an acid to form neopetroside A([5-O-(4-hydroxybenzoyl)-α-D-ribofuranosyl]pyridinium-3-carboxylate) in a salt form.
EFFECT: new effective method of a valuable product and its new application as an agent possessing glycogen synthase inhibitory activity are proposed.
2 cl, 5 ex, 1 tbl, 10 dwg

Description

Изобретение относится к медицине и фармацевтической промышленности и касается получения новой биоактивной субстанции и ее применения в качестве протектора тканей сердца и активатора митохондриальных функций кардиомиобластов и может быть использовано для профилактики и/или лечения ишемии и инфаркта миокарда, а также в качестве молекулярного инструмента при исследованиях биохимических и физиологических процессов в тканях сердца.The invention relates to medicine and the pharmaceutical industry and relates to the production of a new bioactive substance and its use as a protector of heart tissue and an activator of mitochondrial functions of cardiomyoblasts and can be used to prevent and / or treat ischemia and myocardial infarction, as well as a molecular tool in biochemical studies and physiological processes in the tissues of the heart.

Известно много кардиопротекторных препаратов прямого и непрямого действия, применямых в клинике и медико-биологических экспериментах. Среди кардиопротекторов прямого действиях могут быть выделены средства, влияющие на энергетические процессы (Триметазидин, АТФ-ЛОНГ, Аспаркам, Мексидол, Кратал); селективные эффекторы медленных кальциевых каналов (Фелодипин, Верапамил); ингибиторы Na+ каналов (Карипозид, Амилорид); электроноакцепторы (Цитохром C, Энергостим.); антиоксиданты (Липин, Ритмокор, Мексидол, Кислота аскорбиновая) и некоторые другие.Many direct and indirect cardioprotective drugs are known to be used in clinics and biomedical experiments. Among direct-acting cardioprotectors, agents can be allocated that affect energy processes (Trimetazidine, ATF-LONG, Asparkam, Mexidol, Kratal); selective effectors of slow calcium channels (Felodipine, Verapamil); Na + channel inhibitors (Cariposide, Amiloride); electron acceptors (Cytochrome C, Energostim.); antioxidants (Lipin, Rhythmocor, Mexidol, Ascorbic acid) and some others.

В качестве прототипа заявляемого лекарственного средства нами выбран Мексикор® (его аналоги Мексидол®, Мексиприм®), субстанция которого - этилметилгидроксипиридина сукцинат имеет некоторое структурное сходство с заявляемой субстанцией, поскольку содержит пиридиновый фрагмент с зарядом на атоме азота. Мексикор® уменьшает проявления систолической и диастолической дисфункций левого желудочка сердца. Считается, что в основе действия мексикора лежит антиоксидантная активность. Препарат тормозит свободнорадикальные процессы при ишемии/реперфузии миокарда и стимулирует активность ферментов биомембран: фосфодиэстеразы, аденилатциклазы, ацетилхолинэстеразы, а также восстанавливает митохондриальные процессы, увеличивает синтез АТФ и креатинфосфата.As a prototype of the claimed medicinal product, we chose Mexicoor® (its analogues Mexidol®, Mexiprim®), the substance of which is ethylmethylhydroxypyridine succinate, has some structural similarities with the claimed substance, since it contains a pyridine fragment with a charge on the nitrogen atom. Mexicor® reduces the manifestations of systolic and diastolic dysfunctions of the left ventricle of the heart. It is believed that the basis of the action of Mexico is antioxidant activity. The drug inhibits free radical processes in myocardial ischemia / reperfusion and stimulates the activity of biomembrane enzymes: phosphodiesterase, adenylate cyclase, acetylcholinesterase, and also restores mitochondrial processes, increases the synthesis of ATP and creatine phosphate.

Однако в настоящее время многие механизмы действия мексикора не изучены. Так, например, не известно уменьшение инфарктной зоны при ишемии/реперфузии миокарда под действием этого препарата.However, at present, many mechanisms of action of Mexico have not been studied. So, for example, it is not known to reduce myocardial infarction during myocardial ischemia / reperfusion under the influence of this drug.

Задачей настоящего изобретения является создание новой нецитотоксической по отношению к клеткам сердечной мышцы субстанции, уменьшающей повреждения сердечной мышцы, вызванные ишемией/реперфузией.The present invention is the creation of a new substance, non-cytotoxic in relation to the cells of the heart muscle, which reduces damage to the heart muscle caused by ischemia / reperfusion.

Задача решена применением неопетрозида А ([5-O-(4-гидроксибензоил)-α-D-рибофуранозил]пиридиниум-3-карбоксилата) в качестве фармацевтической субстанции, обладающей противоишемическими и противоинфарктными свойствами и активирующей митохондриальные функции, для изготовления кардиопротекторных лекарственных препаратов.The problem was solved by the use of neopetroside A ([5-O- (4-hydroxybenzoyl) -α-D-ribofuranosyl] pyridinium-3-carboxylate) as a pharmaceutical substance with anti-ischemic and anti-infarction properties and activating mitochondrial functions for the manufacture of cardioprotective drugs.

Прототипом заявляемого способа получения неопетрозида А (NPS A) является, разработанный раннее заявителями, синтез этого соединения по схеме 1. (Shubina L. K., Makarieva T. N., Yashunsky D. V., Nifantiev N. E., Denisenko V. A., Dmitrenok P. S., Dyshlovoy S. A., Fedorov S. N., Krasokhin V. B., Jeong S. H., Han J., Stonik V. A. Pyridine nucleosides neopetrosides A and B from a marine Neopetrosia sp. sponge. Synthesis of neopetroside A and its β-riboside analogue // Journal of Natural Products, 2015, Vol. 78, N. 6, P. 1383-1389). Схема способа-прототипа представлена на фиг. 1.The prototype of the proposed method for producing neopetrozide A (NPS A) is, developed earlier by the applicants, the synthesis of this compound according to scheme 1. (Shubina LK, Makarieva TN, Yashunsky DV, Nifantiev NE, Denisenko VA, Dmitrenok PS, Dyshlovoy SA, Fedorov SN, Krasokhin VB , Jeong SH, Han J., Stonik VA Pyridine nucleosides neopetrosides A and B from a marine Neopetrosia sp. Sponge. Synthesis of neopetroside A and its β-riboside analogue // Journal of Natural Products, 2015, Vol. 78, N. 6 , P. 1383-1389). The scheme of the prototype method is shown in FIG. one.

Способ-прототип включает следующие стадии:The prototype method includes the following stages:

1. Получение 2,3-O-бензилиден-D-рибозы (3) путем обработки D-рибозы (2) диметоксиметилбензеном при катализе камфорсульфокислотой.1. Obtaining 2,3-O-benzylidene-D-ribose (3) by treating the D-ribose (2) with dimethoxymethylbenzene under catalysis with camphorsulfonic acid.

2. Получение 2,3-O-бензилиден-5-O-(4-ацетоксибензоил)-D-рибозы (4) путем ацилирования соединения 3 пара-ацетокси-бензоил хлоридом в пиридине.2. Preparation of 2,3-O-benzylidene-5-O- (4-acetoxybenzoyl) -D-ribose (4) by acylation of compound 3 with para-acetoxybenzoyl chloride in pyridine.

3. Получение хлорида 2,3-O-бензилиден-5-O-(4-ацетоксибензоил)-β-D-рибофуранозида (5) путем обработки соединения 4 трифенилфосфином в диметилформамиде (DMF).3. Preparation of 2,3-O-benzylidene-5-O- (4-acetoxybenzoyl) -β-D-ribofuranoside chloride (5) by treating compound 4 with triphenylphosphine in dimethylformamide (DMF).

4. Получение хлорида этил 1-[2,3-O-бензилиден-5-O-(4-ацетоксибензоил)-α-D-рибофуранозил]пиридиниум-3-карбоксилата (6) путем обработки соединения 5 этилникониатом в ацетонитриле.4. Preparation of ethyl 1- [2,3-O-benzylidene-5-O- (4-acetoxybenzoyl) -α-D-ribofuranosyl] pyridinium-3-carboxylate chloride (6) by treating compound 5 with ethyl niconate in acetonitrile.

5. Получение неопетрозида А в солевой форме (1а) путем снятия защитных групп в соединении 6 в водном растворе трифторуксусной кислоты (TFA).5. Preparation of neopetrozide A in salt form (1a) by deprotection of compound 6 in an aqueous solution of trifluoroacetic acid (TFA).

6. Получение неопетрозида А в бетаиновой форме (1b) путем обработки солевой формы водным раствором аммиака.6. Obtaining neopetroside A in betaine form (1b) by treating the salt form with an aqueous solution of ammonia.

Общий выход неопетрозида А составляет 24-28%.The total yield of neopetrozide A is 24-28%.

К недостаткам способа-прототипа можно отнести использование малодоступных синтонов, длительность способа и сравнительно низкий выход целевого продукта.The disadvantages of the prototype method include the use of inaccessible synths, the duration of the method and the relatively low yield of the target product.

Задачей изобретения является усовершенствование способа получения неопетрозида А, свободного от недостатков, присущих способу-прототипу.The objective of the invention is to improve the method for producing neopetroside A, free from the disadvantages inherent in the prototype method.

Предлагаемый синтез представлен на фиг. 2.The proposed synthesis is shown in FIG. 2.

Задача решена тем, что в способе получения неопетрозида А, согласно изобретению, в качестве исходного соединения используют 2,3-ацетонид-D-рибозу (8), которую ацилируют пара-ацетоксибензоил хлоридом (9) в пиридине с получением 2,3-O-ацетонид-5-O-(4-ацетоксибензоил)-D-рибозы (10), затем полученное соединение обрабатывают этилникониатом (11) с трифторметилсульфонивым ангидридом в хлористом метилене с получением 1-[2,3-O-ацетонид-5-O-(4-ацетоксибензоил)-α-D-рибофуранозил]пиридиниум-3-карбоксилата (12), затем в водном растворе аммиака снимают ацетатную защитную группу, получая 1-[2,3-O-ацетонид-5-O-(4-гидроксибензоил)-α-D-рибофуранозил]пиридиниум-3-карбоксилат (13), затем полученное соединение обрабатывают кислотой с образованием неопетрозида А ([5-O-(4-гидроксибензоил)-α-D-рибофуранозил]пиридиниум-3-карбоксилата) в солевой форме.The problem is solved in that in the method for producing neopetroside A according to the invention, 2,3-acetonide-D-ribose (8) is used as the starting compound, which is acylated with para-acetoxybenzoyl chloride (9) in pyridine to obtain 2,3-O -acetonide-5-O- (4-acetoxybenzoyl) -D-ribose (10), then the resulting compound is treated with ethylniconiate (11) with trifluoromethylsulfonate anhydride in methylene chloride to give 1- [2,3-O-acetonide-5-O - (4-acetoxybenzoyl) -α-D-ribofuranosyl] pyridinium-3-carboxylate (12), then the acetate protective layer is removed in an ammonia solution group, obtaining 1- [2,3-O-acetonide-5-O- (4-hydroxybenzoyl) -α-D-ribofuranosyl] pyridinium-3-carboxylate (13), then the resulting compound is treated with acid to form neopetroside A ([ 5-O- (4-hydroxybenzoyl) -α-D-ribofuranosyl] pyridinium-3-carboxylate) in salt form.

Общий выход неопетрозида А составяет 40 - 45%.The total yield of neopetroside A is 40 - 45%.

Заявляемый способ синтеза неопетрозида А имеет ряд преимуществ перед способом-прототипом. NPS A синтезирован из таких доступных синтонов, как ацетонидное производное D-рибозы, п-гидроксибензойная и никотиновая кислоты. В новом синтезе применена ацетонидная защитная группа вместо бензилиденовой группы, т.е. использовано новое исходное соединение - 2,3-ацетонид-D-рибоза. Это изменение позволяет ускорить выделение целевого соединения, т.к. позволяет избежать использования промежуточного хлорсодержащего производного по сравнению со способом-прототипом, что сокращает время синтеза и уменьшает затраты на растворители и реагенты. Кроме того, число стадий в синтезе неопетрозида А было сокращено с шести до четырех стадий в результате использования коммерчески доступного 2,3-ацетонид-D-рибозы, а также изменения условий формирования N-гликозидной связи (использование Tf2O в CH2Cl2 вместо Ph3P в CCl4).The inventive method for the synthesis of neopetroside A has several advantages over the prototype method. NPS A is synthesized from available synthons such as the acetonide derivative of D-ribose, p-hydroxybenzoic and nicotinic acid. In the new synthesis, an acetonide protecting group is used instead of a benzylidene group, i.e. used a new starting compound - 2,3-acetonide-D-ribose. This change allows you to speed up the allocation of the target connection, because avoids the use of an intermediate chlorine-containing derivative in comparison with the prototype method, which reduces the synthesis time and reduces the cost of solvents and reagents. In addition, the number of stages in the synthesis of neopetrozide A was reduced from six to four stages as a result of the use of commercially available 2,3-acetonide-D-ribose, as well as changes in the formation conditions of the N-glycosidic bond (using Tf 2 O in CH 2 Cl 2 instead of Ph 3 P in CCl 4 ).

Выход целевого продукта увеличился в 1,5 раза по сравнению с выходом по способу-прототипу.The yield of the target product increased by 1.5 times compared with the yield of the prototype method.

Неопетрозид А - устойчивое соединение, хорошо растворимое в воде. Оно также растворимо в пиридине и метаноле, но хуже растворяется в других органических растворителях. Имеются две формы этого соединения, которые могут быть получены в кислой и нейтральной средах: это внутренняя соль (бетаиновая форма) и обычная соль с положительным зарядом на азоте пиридинового цикла и отрицательным - на противоионе. Следует отметить, что обе формы продемонстрировали одни и те же биологические свойства, однако в описанных ниже экспериментах использовали солевую форму, полученную полным синтезом. На фиг. 3 представлены две формы неопетрозида А: 3а - солевая форма, 3б - внутренняя соль.Neopetroside A is a stable compound that is highly soluble in water. It is also soluble in pyridine and methanol, but it is less soluble in other organic solvents. There are two forms of this compound that can be obtained in acidic and neutral environments: this is an internal salt (betaine form) and a common salt with a positive charge on the pyridine nitrogen ring and a negative salt on the counterion. It should be noted that both forms showed the same biological properties, however, in the experiments described below, the salt form obtained by complete synthesis was used. In FIG. 3 shows two forms of neopetrozide A: 3a - salt form, 3b - internal salt.

Неопетрозид A (3b) (внутренняя соль) - светло-желтое аморфное вещество; УФ (EtOH) λmax (log ε) 260 (3.5); КД (EtOH) λmax (Δε) = 275 (+0.21) нм; ИК (KBr) νmax 3417, 1708, 1642, 1608, 1385 см-1; HRESIMS m/z 376.1033 [M+H]+ (выч. для C18H17NO8376.1027); и 398.0854 [M+Na]+ (выч. для C18H17NNaO8, 398.0846).Neopetroside A (3b) (inner salt) - a light yellow amorphous substance; UV (EtOH) λ max (log ε) 260 (3.5); CD (EtOH) λ max (Δε) = 275 (+0.21) nm; IR (KBr) ν max 3417, 1708, 1642, 1608, 1385 cm -1 ; HRESIMS m / z 376.1033 [M + H] + (calc. For C 18 H 17 NO 8 376.1027); and 398.0854 [M + Na] + (calc. for C 18 H 17 NNaO 8 , 398.0846).

Синтетический NPS А полностью идентичен природному веществу, что показано прямым сравнением их спектральных свойств. Результаты Сравнение 1H ЯМР данных природного и синтетического неопетрозида А во внутренней и внешней солевых формах в CD3OD (500 МГц) представлены в таблице.Synthetic NPS A is completely identical to a natural substance, as shown by a direct comparison of their spectral properties. Results. Comparison of 1 H NMR data of natural and synthetic neopetroside A in internal and external salt forms in CD 3 OD (500 MHz) are presented in the table.

Изобретение иллюстрируется примерами конкретного выполнения.The invention is illustrated by examples of specific performance.

Пример 1. Синтез 2,3-O-ацетонид-5-O-(4-ацетоксибензоил)-D-рибозы (10)Example 1. Synthesis of 2,3-O-acetonide-5-O- (4-acetoxybenzoyl) -D-ribose (10)

К перемешиваемому раствору 2,3-ацетонид-D-рибозы (8) (240 мг, 1.33 ммоль) в пиридине (3 мл) добавляют хлорангидрид п-ацетоксибензойной кислоты (9, 313 мг, 1.6 ммоль, 1.2 экв.). Смесь перемешивают при комнатной температуре в течение 30 мин, разбавляют хлористым метиленом, промывают 1М раствором соляной кислоты, водой, насыщенным раствором бикарбоната натрия, высушивают фильтрованием через гигроскопическую вату и концентрируют в вакууме. Остаток очищают на силикагеле в системе этилацетат-толуол (1:3), получая 421 мг (90 %) 2,3-O-ацетонид-5-O-(4-ацетоксибензоил)-D-рибозы (10) в виде смеси аномеров: HRESIMS режим позитивных ионов: m/z 375.1059 [M+Na]+; рассчитано для C17H20O8Na 375.1056.To a stirred solution of 2,3-acetonide-D-ribose (8) (240 mg, 1.33 mmol) in pyridine (3 ml) was added p-acetoxybenzoic acid chloride (9, 313 mg, 1.6 mmol, 1.2 eq.). The mixture was stirred at room temperature for 30 minutes, diluted with methylene chloride, washed with 1M hydrochloric acid solution, water, saturated sodium bicarbonate solution, dried by filtration through absorbent cotton and concentrated in vacuo. The residue was purified on silica gel in ethyl acetate-toluene (1: 3) to obtain 421 mg (90%) of 2,3-O-acetonide-5-O- (4-acetoxybenzoyl) -D-ribose (10) as a mixture of anomers : HRESIMS positive ion mode: m / z 375.1059 [M + Na] + ; calculated for C 17 H 20 O 8 Na 375.1056.

Пример 2. Синтез 1-[2,3-O-ацетонид-5-O-(4-ацетоксибензоил)-α-D-рибофуранозил]пиридиниум-3-карбоксилата (12)Example 2. Synthesis of 1- [2,3-O-acetonide-5-O- (4-acetoxybenzoyl) -α-D-ribofuranosyl] pyridinium-3-carboxylate (12)

К перемешиваемому раствору 2,3-O-ацетонид-5-O-(4-ацетоксибензоил)-D-рибозы (10) (120 мг, 0.34 ммоль) и этилового эфира никотиновой кислоты 11 (154 мг, 1.02 ммоль, 3.0 экв.) в хлористом метилене (1.5 мл) при 0°C добавляют ангидрид трифторметансульфокислоты (0.154 мл, 0.98 ммоль, 2.7 экв.). Смесь перемешивают при комнатной температуре в течение 30 мин, разлагают метанолом и упаривают досуха. Остаток обрабатывают эфиром, раствор выбрасывают, а осадок очищают на силикагеле в градиенте метанол-хлористый метилен (0 ➜ 5%). Получают 162 мг (75%) 1-[2,3-O-ацетонид-5-O-(4-ацетоксибензоил)-α-D-рибофуранозил]пиридиниум-3-карбоксилата (12): Rf 0.52 (15%MeOH-CHCl3); [α]D22 -3° (c 1, МеОН); δH (600 MHz, CD3OD): 0.99 и 1.28 (оба с, 6Н, Me2C); 1.36 (т, 3Н, J = 7.1, СООСН2СН 3), 2.33 (с, 3Н, Ас); 4.49 (к, 2Н, СООСН 2СН3), 4.75 (дд, 1Н, J = 3.9 и 12.9, Н-5'а), 4.87 (уш.д, Н-5'b), 4.99 (м, 1Н, Н-4'), 4.70-4.79 (м, 2H, H-2' и H-3'), 6.63 (д, 1Н, J = 5.2, Н-1'), 7.20 и 8.02 (оба д, 4Н, J = 8.5, H-2'', H-3'', H-5'', H-6''), 8.25 (м, 1Н, Н-5), 9.12 (д, 1Н, J=8.0, H-4), 9.36 (д, 1Н, J=6.2, H-6), 9.59 (с, 1Н, Н-2); HRESIMS режим позитивных ионов: m/z 486.1761 [М]+; рассчитано для C25H28NO9486.1759.To a stirred solution of 2,3-O-acetonide-5-O- (4-acetoxybenzoyl) -D-ribose (10) (120 mg, 0.34 mmol) and nicotinic acid ethyl ester 11 (154 mg, 1.02 mmol, 3.0 eq. ) trifluoromethanesulfonic anhydride (0.154 ml, 0.98 mmol, 2.7 equiv.) is added at 0 ° C in methylene chloride (1.5 ml). The mixture was stirred at room temperature for 30 minutes, decomposed with methanol and evaporated to dryness. The residue is treated with ether, the solution is discarded, and the residue is purified on silica gel in a gradient of methanol-methylene chloride (0 ➜ 5%). 162 mg (75%) of 1- [2,3-O-acetonide-5-O- (4-acetoxybenzoyl) -α-D-ribofuranosyl] pyridinium-3-carboxylate (12) is obtained: R f 0.52 (15% MeOH -CHCl 3 ); [α] D 22 -3 ° (c 1, MeOH); δ H (600 MHz, CD 3 OD): 0.99 and 1.28 (both s, 6H, Me 2 C); 1.36 (t, 3H, J = 7.1, COOCH 2 C H 3 ), 2.33 (s, 3H, Ac); 4.49 (q, 2H, SOOC H 2 CH 3 ), 4.75 (dd, 1H, J = 3.9 and 12.9, H-5'a), 4.87 (br.s.d, H-5'b), 4.99 (m, 1H , H-4 '), 4.70-4.79 (m, 2H, H-2' and H-3 '), 6.63 (d, 1H, J = 5.2, H-1'), 7.20 and 8.02 (both d, 4H , J = 8.5, H-2``, H-3 '', H-5``, H-6 ''), 8.25 (m, 1H, H-5), 9.12 (d, 1H, J = 8.0 , H-4), 9.36 (d, 1H, J = 6.2, H-6), 9.59 (s, 1H, H-2); HRESIMS positive ion mode: m / z 486.1761 [M] + ; calculated for C 25 H 28 NO 9 486.1759.

Пример 3. Синтез 1-[2,3-О-ацетонид-5-O-(4-гидроксибензоил)-α-D-рибофуранозил]пиридиниум-3-карбоксилата (13)Example 3. Synthesis of 1- [2,3-O-acetonide-5-O- (4-hydroxybenzoyl) -α-D-ribofuranosyl] pyridinium-3-carboxylate (13)

К перемешиваемому раствору 1-[2,3-О-ацетонид-5-O-(4-ацетоксибензоил)-α-D-рибофуранозил]пиридиниум-3-карбоксилата (12) (150 мг, 0.236 ммоль) в ацетонитриле (2 мл) добавляют водный раствор аммиака (1.4 М, 2.5 мл). Смесь перемешивают при комнатной температуре в течение 4 ч, разбавляют водой и упаривают досуха на роторном испарителе. Остаток очищают на силикагеле в градиенте (90%МеОН-Н2О)-хлористый метилен (25 → 50%), Получают 72 мг (74%) 1-[2,3-О-ацетонид-5-O-(4-гидроксибензоил)-α-D-рибофуранозил]пиридиниум-3-карбоксилата (13): Rf 0.36 (CHCl3-МеОН-H2O 10:10:1); HRESIMS режим позитивных ионов: m/z 416.1341 [М+Н]+; рассчитано для C21H21NO8416.1340.To a stirred solution of 1- [2,3-O-acetonide-5-O- (4-acetoxybenzoyl) -α-D-ribofuranosyl] pyridinium-3-carboxylate (12) (150 mg, 0.236 mmol) in acetonitrile (2 ml ) add aqueous ammonia solution (1.4 M, 2.5 ml). The mixture was stirred at room temperature for 4 hours, diluted with water and evaporated to dryness on a rotary evaporator. The residue was purified on silica gel in a gradient of (90% MeOH-H 2 O) methylene chloride (25 → 50%). 72 mg (74%) of 1- [2,3-O-acetonide-5-O- (4- hydroxybenzoyl) -α-D-ribofuranosyl] pyridinium-3-carboxylate (13): R f 0.36 (CHCl 3 -MeOH-H 2 O 10: 10: 1); HRESIMS positive ion mode: m / z 416.1341 [M + H] + ; calculated for C 21 H 21 NO 8 416.1340.

Пример 4. Синтез неопетрозид А в солевой формеExample 4. Synthesis of neopetroside A in salt form

Раствор 1-[2,3-О-ацетонид-5-O-(4-гидроксибензоил)-α-D-рибофуранозил]пиридиниум-3-карбоксилата (13) (65 мг, 0.157 ммоль) в 90% водной трифторуксусной кислоте (2 мл) выдерживают при комнатной температуре в течение 1 ч, упаривают с водой. Получают 74 мг (97%) чистого неопетрозида А (1а): Rf 0.36 (CHCl3/МеОН/H2O, 10:10:1); [α]D 19+20 (с 1, H2O); δH (600 MHz, CD3OD): 4.37 (дд, 1Н, J=3.8 и 4.6, Н-3'), 4.51 (дд, 1Н, J=4.5 и 12.3, H-5'а), 4.59 (дд, 1Н, J=3.5 и 12.3, H-5'b), 4.80 (м, 1Н, Н-2'), 4.98 (м, 1Н, Н-4'), 6.54 (д, 1Н, J=5.2, Н-1'), 6.86 (д, 2Н, J=8.5, Н-3'', Н-5''), 7.93 (д, 2Н, J=8.5, Н-2'', Н-6''), 8.17 (дд, 1Н, J=6.8 и 7.9, Н-5), 9.02 (дд, 1Н, J=1.3, 8.0, Н-4), 9.12 (дд, 1Н, J=1.4 и 6.2, Н-6), 9.38 (с, 1Н, Н-2); HRESIMS режим позитивных ионов: m/z 398.0849 [M+Na]+; рассчитано для C18H17NO8Na 398.0846.Solution of 1- [2,3-O-acetonide-5-O- (4-hydroxybenzoyl) -α-D-ribofuranosyl] pyridinium-3-carboxylate (13) (65 mg, 0.157 mmol) in 90% aqueous trifluoroacetic acid ( 2 ml) was kept at room temperature for 1 h, evaporated with water. Obtain 74 mg (97%) of pure neopetroside A (1a): R f 0.36 (CHCl 3 / MeOH / H 2 O, 10: 10: 1); [α] D 19 +20 (s 1, H 2 O); δH (600 MHz, CD 3 OD): 4.37 (dd, 1H, J = 3.8 and 4.6, H-3 '), 4.51 (dd, 1H, J = 4.5 and 12.3, H-5'a), 4.59 (dd , 1Н, J = 3.5 and 12.3, H-5'b), 4.80 (m, 1Н, Н-2 '), 4.98 (m, 1Н, Н-4'), 6.54 (d, 1Н, J = 5.2, H-1 '), 6.86 (d, 2H, J = 8.5, H-3``, H-5''), 7.93 (d, 2H, J = 8.5, H-2'',H-6'' ), 8.17 (dd, 1H, J = 6.8 and 7.9, H-5), 9.02 (dd, 1H, J = 1.3, 8.0, H-4), 9.12 (dd, 1H, J = 1.4 and 6.2, H- 6), 9.38 (s, 1H, H-2); HRESIMS positive ion mode: m / z 398.0849 [M + Na] + ; calculated for C18H17NO8Na 398.0846.

Пример 5. Исследование цитотоксичности NPS АExample 5. The study of the cytotoxicity of NPS A

Исследование проводили по отношению к h9c2 клеткам крыс. Следует отметить, что кардиомиобласты крысы линии h9c2 широко используются в экспериментах при изучении кардиотонических лекарственных средств и других препаратов, действующих на сердечно-сосудистую систему. Для оценки цитотоксичности клетки поместили на 96-луночный планшет, в каждую лунку - по 2×104 кл. Через 16 часов в каждую лунку добавили различные количества водного раствора NPS А и оставили стоять 24 ч при 37°С. Жизнеспособность клеток измеряли с помощью количественного анализа с МТТ (3-(4,5-диметилтиазол-2-ил)-2,5-дифенилтетразолом) (Sigma-Aldrich, USA). Степень превращения МТТ в формазан, а оно осуществляется в митохондриях живых клеток, количественно определяли путем измерения оптической плотности при 570 нм с использованием микропланшет-ридера (Molecular Device, Саннивейл, США).The study was performed with respect to h9c2 rat cells. It should be noted that h9c2 rat cardiomyoblasts are widely used in experiments in the study of cardiotonic drugs and other drugs acting on the cardiovascular system. To assess cytotoxicity, cells were placed on a 96-well plate, 2 × 104 cells in each well. After 16 hours, different amounts of an aqueous NPS A solution were added to each well and left to stand at 37 ° C for 24 hours. Cell viability was measured by quantitative analysis with MTT (3- (4,5-dimethylthiazol-2-yl) -2,5-diphenyltetrazole) (Sigma-Aldrich, USA). The degree of conversion of MTT to formazan, which is carried out in the mitochondria of living cells, was quantified by measuring the optical density at 570 nm using a microplate reader (Molecular Device, Sunnyvale, USA).

Полученные результаты исследований по изучению цитотоксичности NPS А приведены на фигуре 4. Установлено, что NPS А не токсичен по отношению к кардиомиобластам вплоть до концентрации 300 μМ.The results of studies on the cytotoxicity of NPS A are shown in Figure 4. It was found that NPS A is not toxic to cardiomyoblasts up to a concentration of 300 μM.

Пример 6. Исследование влияния NPS А на кардиомиобластыExample 6. The study of the effect of NPS And on cardiomyoblasts

Характерной особенностью действия NPS А является улучшение функций кардиомиобластов и активация их метаболизма. Обнаружено, что NPS А регулирует окислительное фосфорилирование, гликолиз, АТФ-сопряженное дыхание, общую и митохондриальную скорости потребления кислорода (OCR) в h9c2 линии кардиомиобластов. Одновременно с этим было показано, что это соединение стимулирует синтез АТФ и повышает уровень АТФ в этих клетках. Полученные данные представлены на фигуре 5.A characteristic feature of the action of NPS A is the improvement of the functions of cardiomyoblasts and the activation of their metabolism. NPS A was found to regulate oxidative phosphorylation, glycolysis, ATP-conjugated respiration, total and mitochondrial oxygen uptake rates (OCR) in the h9c2 line of cardiomyoblasts. At the same time, it was shown that this compound stimulates the synthesis of ATP and increases the level of ATP in these cells. The data obtained are presented in figure 5.

OCR измеряли с помощью анализатора XF24 (Seahorse Bioscience, Billerica, MA, USA), как описано в инструкциях производителя. Клетки h9c2 помещали в XF24 планшет по 2×104 кл. на лунку (Bioscience, Billerica, MA, США). Через 16 ч к клеткам добавляли растворы NPS А различной концентрации. Через 1 ч среду заменяли 500 мкл раствора модифицированной среды DMEM из XF-набора (Bioscience, Billerica, MA, США), а затем инкубировали при 37°C без CO2 в течение 1 ч. OCR измеряли с помощью анализатора XF24 и программного обеспечения XF24. После измерения OCR результаты анализа XF24 были нормализованы на количество клеток. Число клеток для каждой лунки подсчитывали с использованием автоматизированного счетчика клеток Luna™ (Logos, США).OCR was measured using an XF24 analyzer (Seahorse Bioscience, Billerica, MA, USA) as described in the manufacturer's instructions. H9c2 cells were placed in an XF24 2 x 10 4 cell plate. per well (Bioscience, Billerica, MA, USA). After 16 hours, NPS A solutions of various concentrations were added to the cells. After 1 h, the medium was replaced with 500 μl of a solution of the modified DMEM medium from the XF kit (Bioscience, Billerica, MA, USA), and then incubated at 37 ° C without CO 2 for 1 h. OCR was measured using an XF24 analyzer and XF24 software . After measuring OCR, the results of the XF24 assay were normalized to the number of cells. The number of cells for each well was counted using an automated Luna ™ cell counter (Logos, USA).

Митохондриальные уровни АТФ были измерены с помощью набора ToxGlo™ (Promega, США) в соответствии с протоколом производителя. В кратком изложении, клетки h9c2 помещали в 96 луночный планшет для тканевых культур (в 60-мм лунке содержалось 2×106 кл.). Через 16 ч клетки обрабатывали 0, 3 или 10 μМ растворами NPS А и оставляли на 1 ч. Обработанные клетки собирали и ресуспендировали с помощью пипетки до тех пор, пока клетки не были равномерно распределены в объеме лунки. Ресуспендированные h9c2 клетки помещали (2×104 кл./лунку) в 96-луночный планшет с прозрачным дном каждой лунки. Планшеты центрифугировали при 200G в течение 10 мин, среды удаляли и заменяли (в каждой лунке) на 50 мкл свежей среды, не содержащей глюкозы, но с добавлением 10 мМ галактозы. Планшет инкубировали при 37°C в увлажненной атмосфере в CO2-инкубаторе в течение 90 мин. Аналитический раствор из набора (100 мкл) добавляли в каждую лунку, и затем планшет инкубировали при комнатной температуре в течение 30 мин. Люминесценцию измеряли с помощью фотометра (Molecular Device, США).Mitochondrial ATP levels were measured using a ToxGlo ™ kit (Promega, USA) according to the manufacturer's protocol. Briefly, h9c2 cells were placed in a 96 well tissue culture plate (2 × 10 6 cells contained in a 60 mm well). After 16 hours, the cells were treated with 0, 3 or 10 μM NPS A solutions and left for 1 hour. The treated cells were collected and resuspended with a pipette until the cells were evenly distributed in the volume of the well. Resuspended h9c2 cells were placed (2 × 10 4 cells / well) in a 96-well plate with a clear bottom of each well. The plates were centrifuged at 200 G for 10 min, the media was removed and replaced (in each well) with 50 μl of fresh medium containing no glucose, but with the addition of 10 mM galactose. The plate was incubated at 37 ° C in a humidified atmosphere in a CO 2 incubator for 90 minutes. The assay solution from the kit (100 μl) was added to each well, and then the plate was incubated at room temperature for 30 minutes. Luminescence was measured using a photometer (Molecular Device, USA).

Положительные влияние NPS А на связанный с выработкой энергии метаболизм в кардиомиобластах и их митохондриях наблюдали в диапазоне относительно низких концентраций этого вещества (от 10 до 20 μM) с последующим незначительным снижением эффектов при концентрации 30 μM (фиг. 5).The positive effect of NPS A on energy metabolism in cardiomyoblasts and their mitochondria was observed in the range of relatively low concentrations of this substance (from 10 to 20 μM), followed by a slight decrease in effects at a concentration of 30 μM (Fig. 5).

Интересно, что максимальное положительное воздействие на уровни АТФ и на усвоение мембранами кислорода наблюдается через 3 ч после внесения NPS А, а далее медленно достигаются значения, характерные для интактных клеток. Обработка кардиомиобластов NPS А в концентрациях 1, 3 и 10 мкМ повышает OCR и степень внеклеточного подкисления (ECAR). При этом NPS увеличивает не только клеточную (базальную) ECAR и клеточный (базальный) OCR, но и их отношение. Полученные результаты представлены на фигуре 6.Interestingly, the maximum positive effect on ATP levels and on the uptake of oxygen by membranes is observed 3 hours after the introduction of NPS A, and then the values characteristic of intact cells are slowly reached. Treatment of NPS A cardiomyoblasts at concentrations of 1, 3, and 10 μM increases OCR and the degree of extracellular acidification (ECAR). In this case, NPS increases not only the cellular (basal) ECAR and cellular (basal) OCR, but also their ratio. The results are presented in figure 6.

Способность NPS А стимулировать гликолиз была определена с использованием анализатора XF24 в его приложении к исследованию гликолиза, что позволило изучить гликолиз, емкость гликолиза и резерв гликолиза в клетках, обработанных различными концентрациями NPS А в течение 1 часа. H9c2 клетки обрабатывали NPS А, затем вводили 10 мМ глюкозы (G), 1 мкМ олигомицина (O) и 10 мм 2 дезоксиглюкозы (2DG) в указанной последовательности. Обработка H9c2 клеток 10 мкМ NPS А привела к наиболее интенсивному гликолизу по сравнению с опытами, в которых использовали более высокие концентрации (20 и 30 мкМ) NPS А. Полученные данные представлены на фигуре 7.The ability of NPS A to stimulate glycolysis was determined using the XF24 analyzer in its application to the study of glycolysis, which allowed us to study glycolysis, glycolysis capacity and glycolysis reserve in cells treated with various concentrations of NPS A for 1 hour. H9c2 cells were treated with NPS A, then 10 mM glucose (G), 1 μM oligomycin (O) and 10 mm 2 deoxyglucose (2DG) were injected in this order. Treatment of H9c2 cells with 10 μM NPS A led to the most intense glycolysis compared to experiments in which higher concentrations (20 and 30 μM) of NPS A were used. The data obtained are shown in Figure 7.

Таким образом, обработка клеток неопетрозидом А интенсифицирует процессы, связанные с получением энергии в кардиомиобластах, стимулируя гликолиз и окислительное фосфорилирование, что приводит к усиленному синтезу АТФ.Thus, the treatment of cells with neopetroside A intensifies the processes associated with the production of energy in cardiomyoblasts, stimulating glycolysis and oxidative phosphorylation, which leads to enhanced ATP synthesis.

Пример 7. Исследование кардиопротекторных свойствExample 7. The study of cardioprotective properties

Однако наиболее перспективные для использования в медицине свойства NPS А связаны с его способностью уменьшать повреждения в сердце, вызванные ишемией/реперфузией (I/R). Это было показано при изучении эффектов NPS А на кровяное давление в левом желудочке (ЛЖ) сердца и на формирование инфаркта миокарда в I/R условиях в опытах на крысах ex vivo. В этих экспериментах использовали 8-недельных самцов Sprague Dawley крыс (200-250 г весом каждый), которых анестезировали с помощью пентобарбитала натрия (100 мг/кг, внутрибрюшинно). Полость грудной клетки животных обнажали и вводили в аорту канюлю, позволяющую вводить различные растворы в сердце. Каждое сердце перфузировали раствором NT, уравновешенным 95% O2 и 5% CO2, в системе Лангендорфа в течение 10 мин при 37°С, чтобы удалить всю кровь из сердца. Как показано на фигурах 8А и 8В, сердце было заблокировано, чтобы вызвать глобальную ишемию (30 мин) с последующей реперфузией (50 мин). При этом давление крови в левом желудочке (ЛЖ) сердца животных резко уменьшалось, и нарушался сердечный ритм.However, the most promising properties of NPS A for use in medicine are related to its ability to reduce damage to the heart caused by ischemia / reperfusion (I / R). This was shown by studying the effects of NPS A on blood pressure in the left ventricle (LV) of the heart and on the formation of myocardial infarction in I / R conditions in ex vivo experiments on rats. In these experiments, 8-week-old male Sprague Dawley rats (200-250 g each) were used, which were anesthetized with sodium pentobarbital (100 mg / kg, ip). The chest cavity of the animals was exposed and a cannula was inserted into the aorta, allowing various solutions to be introduced into the heart. Each heart was perfused with NT solution balanced with 95% O 2 and 5% CO 2 in the Langendorf system for 10 min at 37 ° C to remove all blood from the heart. As shown in figures 8A and 8B, the heart was blocked to cause global ischemia (30 min) followed by reperfusion (50 min). In this case, the blood pressure in the left ventricle (LV) of the heart of animals sharply decreased, and the heart rhythm was disturbed.

В экспериментах по изучению влияния NPS A на гемодинамику в условиях ишемии/реперфузии это соединение в дозе 10 мкМ вводили через 30 минут после того, как была инициирована глобальная ишемия (в начале реперфузии). In experiments to study the effect of NPS A on hemodynamics under conditions of ischemia / reperfusion, this compound was administered at a dose of 10 μM 30 minutes after global ischemia was initiated (at the beginning of reperfusion).

На фиг. 8A представлено моделирование ишемии/реперфузии ех vivo (положительный контроль). На фиг. 8Б проиллюстрировано применение NPS А препятствует падению кровяного давления в ЛЖ и восстанавливает частоту сердечных сокращений после ишемии / реперфузии. Обозначения: LVDP- давление крови в левом желудочке.In FIG. 8A presents ex vivo ischemia / reperfusion modeling (positive control). In FIG. 8B illustrates the use of NPS A to prevent a fall in blood pressure in the LV and restore the heart rate after ischemia / reperfusion. Designations: LVDP - blood pressure in the left ventricle.

Эксперименты показали, что необработанные NPS A сердца имеют пониженное давление в ЛЖ после глобальной ишемии миокарда (фиг. 8А), в то время как применение NPS А предохраняет их от падения кровяного давления в ЛЖ (фиг. 8В). Сердечный ритм (по показаниям кровяного давления в ЛЖ) был восстановлен после применения препарата NPS А.Experiments have shown that untreated heart NPS A have decreased LV pressure after global myocardial ischemia (Fig. 8A), while the use of NPS A prevents them from falling blood pressure in the LV (Fig. 8B). The heart rate (according to the testimony of blood pressure in the left ventricle) was restored after the use of NPS A.

Кроме того, обработанные NPS А сердца показали меньший размер зоны инфаркта, вызванного ишемией/реперфузией, по сравнению с необработанными этим препаратом сердцами. Области сердца, не подвергнувшиеся инфаркту, выявляли при обработке с 1% раствором трифенилтетразолий хлорида, который был перфузирован в течение 20 минут, причем инфарктные зоны слабо прокрашивались красителем, тогда как здоровая ткань была окрашена в более темный (красный) цвет. Размер зоны инфаркта был рассчитан с помощью Multi Gauge программного обеспечения (Fujifilm, Япония). In addition, NPS A treated hearts showed a smaller infarct zone caused by ischemia / reperfusion compared with untreated hearts. Areas of the heart that did not undergo a heart attack were detected by treatment with a 1% solution of triphenyltetrazolium chloride, which was perfused for 20 minutes, and the infarcted areas were slightly stained with dye, while healthy tissue was stained darker (red). The infarct area was calculated using Multi Gauge software (Fujifilm, Japan).

На фигуре 9 представлены зоны инфаркта при ввведении животным различных концентраций NPS А после ишемии. Каждое сердце крысы использовали не только для тестирования на вышеуказанных модельных системах, но и для выделения кардиомиоцитов и митохондрий. Показано, что NPS А не влияет на способность кардиомиоцитов к сокращению. На выделенных из сердец крыс митохондриях он демонстрирует изменения в митохондриальных биохимических превращениях. В самом деле, OCR в стадии 3 митохондриального дыхания было уменьшено в митохондриях, выделенных из кардиомиобластов контрольной I/R группы крыс по сравнению с крысами, получившими NPS A после ишемии, а в стадии 4 дыхания не было изменено в митохондриях какой-либо группы животных.The figure 9 presents the zone of heart attack with the introduction of animals of various concentrations of NPS And after ischemia. Each rat heart was used not only for testing on the above model systems, but also for the isolation of cardiomyocytes and mitochondria. It was shown that NPS A does not affect the ability of cardiomyocytes to contract. On mitochondria isolated from rat hearts, he demonstrates changes in mitochondrial biochemical transformations. In fact, OCR in stage 3 of mitochondrial respiration was reduced in mitochondria isolated from cardiomyoblasts of the control I / R group of rats compared to rats that received NPS A after ischemia, and in stage 4 of respiration was not changed in the mitochondria of any group of animals .

Таким образом, обработка NPS A предохраняет от повреждений митохондрии в фазе 3 дыхания. В результате дыхательный коэффициент управления (RCR) слегка увеличивался в условиях повреждений, вызванных ишемией/реперфузией после применения NPS A. На фигуре 10 показано, как NPS А стимулирует окислительное фосфорилирование в митохондриях, изолированных из сердца крысы.Thus, treatment with NPS A prevents mitochondrial damage in phase 3 respiration. As a result, the respiratory control coefficient (RCR) increased slightly under conditions of damage caused by ischemia / reperfusion after application of NPS A. Figure 10 shows how NPS A stimulates oxidative phosphorylation in mitochondria isolated from rat heart.

Эти результаты согласуются с тем, что NPS А не только демонстрирует свой потенциал в отношении сохранения гемодинамики, но и вызывает восстановление митохондриального дыхания, что отчасти объясняет уменьшение зоны инфаркта при применении этого обладающего кардиопротекторными свойствами препарата.These results are consistent with the fact that NPS A not only demonstrates its potential to maintain hemodynamics, but also causes mitochondrial respiration to be restored, which partly explains the reduction of the infarction zone when using this cardioprotective drug.

По своим свойствам, неопетрозид А, скорее относится к кардиопротекторам, влияющим на энергетические процессы в сердечной ткани, о чем свидетельствует активация им митохондриальных функций кардиомиобластов (окислительного фосфорилирования, синтеза АТФ, усвоения митохондриями кислорода и др.).By its properties, neopetroside A is more likely to be a cardioprotector that affects energy processes in the heart tissue, as evidenced by its activation of mitochondrial functions of cardiomyoblasts (oxidative phosphorylation, ATP synthesis, assimilation of oxygen by mitochondria, etc.).

В то же время неопетрозид А существенно отличается от мексикора, как механизмами, так и особенностями своего действия. Мексикор и близкие к нему лекарства способны уменьшать клинические проявления оксидативного стресса при остром коронарном синдроме и уменьшать частоту и продолжительность ишемии (Лукьянова Л.Д. Метаболические эффекты 3-оксипиридина. Хим. фарм. журнал, 1990, 8, 8-11; Голиков П.А., и др. Сб. трудов VI научно-практической конф., Москва, 2004, с. 482-492).At the same time, neopetroside A is significantly different from Mexico, both in mechanisms and in its action. Mexicor and related drugs can reduce the clinical manifestations of oxidative stress in acute coronary syndrome and reduce the frequency and duration of ischemia (L. Lukyanova, Metabolic effects of 3-hydroxypyridine. Chem. Pharm. Journal, 1990, 8, 8-11; Golikov P .A., Et al. Sat Proceedings of the VI Scientific and Practical Conf., Moscow, 2004, p. 482-492).

Неопетрозид А, подобно мексикору, уменьшает образование активных форм кислорода, хотя для него не известны антиоксидантные свойства. Неопетрозид А действует на сердечные ткани на митохондриальном уровне, а мексикор, скорее, проявляет свое положительное действие при взаимодействии с плазматическими мембранами клеток. Оба препарата, неопетрозид А и мексикор, улучшают состояние ишемизированного миокарда, но, кроме того, неопетрозид А уменьшает зону некроза при инфаркте миокарда, а такой эффект для мексикора, насколько нам известно, не характерен.Neopetroside A, like Mexico, reduces the formation of reactive oxygen species, although antioxidant properties are not known to it. Neopetrozide A acts on the heart tissue at the mitochondrial level, and Mexico, more likely, exerts its positive effect when interacting with the plasma membranes of cells. Both drugs, neopetroside A and mexicor, improve the condition of the ischemic myocardium, but, in addition, neopetroside A reduces the necrosis zone during myocardial infarction, and this effect is not typical for mexicor.

Еще более существенные различия имеются в молекулярных механизмах действия этих препаратов. В частности, NPS A в отличие от других ранее известных препаратов, регулирующих энергетические процессы, может влиять на выживаемость клеток сердечной мышцы, ингибируя киназу гликогенсинтазы-3β и, в меньшей степени, киназу гликогенсинтазы-3α (GSK-3β и GSK-3α). Было установлено, что ИК50 заявляемого препарата в отношении этих киназ равны 124 мкМ и 140 мкМ, соответственно.Even more significant differences exist in the molecular mechanisms of action of these drugs. In particular, NPS A, unlike other previously known drugs that regulate energy processes, can affect the survival of heart muscle cells by inhibiting glycogen synthase-3β kinase and, to a lesser extent, glycogen synthase-3α kinase (GSK-3β and GSK-3α). It was found that the IC 50 of the claimed drug in relation to these kinases are 124 μm and 140 μm, respectively.

Известно, что ишемия стимулирует окислительный стресс в сердечной мышце. Тетра-бутилгидропероксид (TBHP) в дозе 50 мкМ индуцирует дефосфорилирование GSK3β и гибель клеток в результате повышения в них концентрации активных форм кислорода (ROS), эти концентрации определяли с помощью MitoSOX Red анализатора (Molecular Probes, США), λ/λ возбуждение/эмиссия: 510/580 нм. Обработка неопетрозидом А вызывает дозозависимое увеличение содержания фосфорилированной формы GSK-3β в кардиомиобластах и предотвращает ROS-индуцированную гибель этих клеток. Соотношение фосфорилированной и нефосфорилированной форм GSK-3β устанавливали в клеточном лизате после центрифугирования при 14000 об/мин в течение 15 мин при 4°C. Концентрацию белков определяли с использованием Bradford protein assay (Bio-Rad, США), после чего 30 мкг белка подвергали электрофоретическому разделению в 10% SDS на полиакриламидном геле. Полосы переносили на нитроцеллюлозную мембрану (Whatman, Германия) и инкубировали со специфическими антителами. Вестерн блот анализ выполняли с использованием Вестерн блоттинг детекторного набора Ab signal™ (AbClon, Республика Корея), полосы визуализировали на LAS-3000 Plus imager (Fuji Photo Film Company, Япония).Ischemia is known to stimulate oxidative stress in the heart muscle. A dose of 50 μM tetra-butyl hydroperoxide (TBHP) induces dephosphorylation of GSK3β and cell death as a result of an increase in the concentration of reactive oxygen species (ROS), these concentrations were determined using a MitoSOX Red analyzer (Molecular Probes, USA), λ / λ excitation / emission : 510/580 nm. Treatment with neopetroside A causes a dose-dependent increase in the content of the phosphorylated form of GSK-3β in cardiomyoblasts and prevents ROS-induced death of these cells. The ratio of phosphorylated and non-phosphorylated forms of GSK-3β was established in a cell lysate after centrifugation at 14000 rpm for 15 min at 4 ° C. Protein concentration was determined using the Bradford protein assay (Bio-Rad, USA), after which 30 μg of protein was subjected to electrophoretic separation in 10% SDS on a polyacrylamide gel. The bands were transferred onto a nitrocellulose membrane (Whatman, Germany) and incubated with specific antibodies. Western blot analysis was performed using Western blotting of the Ab signal ™ detector kit (AbClon, Republic of Korea), bands were visualized on a LAS-3000 Plus imager (Fuji Photo Film Company, Japan).

Фермент GSK3β известен как модулятор функционирования высокопроницаемых митохондриальных пор (mPTPs). В последнее время эти поры привлекли большой интерес, поскольку они играют важную роль в гибели клеток сердца при ишемии и некрозе сердечной мышцы. Неопетрозид А как ингибитор GSK-3β способен предотвращать открытие mPTPs, что во многом определяет его действие на кардиомиобласты. Мы подтвердили такое ингибирование открытия пор, изучив изменения митохондриального мембранного потенциала (ΔΨm) в кардиомиобластах с помощью флуоресцентного красителя тетраметилродамина на флуориметре Invitrogen, (США), λ/λ возбуждение/эмиссия: 549/574. Обработанные TBHP H9c2 клетки показывали время зависимое уменьшение ΔΨm, а обработка неопетрозидом А предотвращала такое уменьшение мембранного потенциала.The GSK3β enzyme is known as a modulator of the functioning of highly permeable mitochondrial pores (mPTPs). Recently, these pores have attracted great interest, since they play an important role in the death of heart cells during ischemia and necrosis of the heart muscle. Neopetroside A as an inhibitor of GSK-3β is able to prevent the discovery of mPTPs, which largely determines its effect on cardiomyoblasts. We confirmed this inhibition of pore opening by studying changes in the mitochondrial membrane potential (ΔΨm) in cardiomyoblasts using the fluorescent dye tetramethylrodamine on an Invitrogen fluorimeter, (USA), λ / λ excitation / emission: 549/574. Treated with TBHP H9c2 cells showed a time-dependent decrease in ΔΨm, and treatment with neopetroside A prevented such a decrease in membrane potential.

Таким образом, NPS A имеет необычный механизм действия, связанный с ингибированием фермента GSK-3β и предотвращением открытия высокопроницаемых мембранных пор в митохондриях клеток сердца.Thus, NPS A has an unusual mechanism of action associated with the inhibition of the GSK-3β enzyme and the prevention of the opening of highly permeable membrane pores in the mitochondria of heart cells.

Ранее применение NPS A в качестве активного вещества, действующего на клетки сердца, в медицине или в биомедицинских экспериментах, известно не было. Возможность использования препаратов этого типа для лечения сердечно-сосудистых заболеваний и изучения процессов, связанных с ишемией, определяется его способностью защищать и восстанавливать миокард в условиях ишемии / реперфузии и уменьшать зоны некроза при инфаркте миокарда.Previously, the use of NPS A as an active substance acting on heart cells in medicine or in biomedical experiments was not known. The possibility of using this type of drug for the treatment of cardiovascular diseases and the study of processes associated with ischemia is determined by its ability to protect and restore the myocardium in conditions of ischemia / reperfusion and reduce the area of necrosis in myocardial infarction.

Препараты, содержащие это активное вещество и соответствующие вспомогательные вещества, в различных лекарственных формах (таблетки, инъекционные растворы и др.) могут применяться пациентами, страдающими от сердечно-сосудистых заболеваний. Кроме того, сама субстанция может найти применение в биомедицинских исследованиях, направленных на изучение сердечно-сосудистых заболеваний, способов их предотвращения и лечения, в частности, в экспериментах на животных или на клеточных линиях.Preparations containing this active substance and the corresponding excipients in various dosage forms (tablets, injection solutions, etc.) can be used by patients suffering from cardiovascular diseases. In addition, the substance itself can find application in biomedical research aimed at studying cardiovascular diseases, methods for their prevention and treatment, in particular, in experiments on animals or on cell lines.

Claims (2)

1 Способ получения неопетрозида A (NPS А), отличающийся тем, что 2,3-ацетонид-D-рибозу ацилируют пара-ацетоксибензоил хлоридом в пиридине с получением 2,3-О-ацетонид-5-O-(4-ацетоксибензоил)-D-рибозы, затем полученное соединение обрабатывают этилникониатом с образованием 1-[2,3-О-ацетонид-5-O-(4-ацетоксибензоил)-α-D-рибофуранозил]пиридиниум-3-карбоксилата, далее полученное соединение обрабатывают водным раствором аммиака с образованием 1-[2,3-О-ацетонид-5-O-(4-гидроксибензоил)-α-D-рибофуранозил]пиридиниум-3-карбоксилата, затем полученное соединение обрабатывают кислотой с образованием неопетрозида А ([5-O-(4-гидроксибензоил)-α-D-рибофуранозил]пиридиниум-3-карбоксилата) в солевой форме.1 A method for producing neopetroside A (NPS A), characterized in that 2,3-acetonide-D-ribose is acylated with para-acetoxybenzoyl chloride in pyridine to obtain 2,3-O-acetonide-5-O- (4-acetoxybenzoyl) - D-ribose, then the resulting compound is treated with ethyl niconiate to form 1- [2,3-O-acetonide-5-O- (4-acetoxybenzoyl) -α-D-ribofuranosyl] pyridinium-3-carboxylate, then the resulting compound is treated with an aqueous solution ammonia to form 1- [2,3-O-acetonide-5-O- (4-hydroxybenzoyl) -α-D-ribofuranosyl] pyridinium-3-carboxylate, then the resulting compound was processed dissolved acid to form neopetrozida A ([5-O- (4-hydroxybenzoyl) -α-D-ribofuranosyl] pyridinium-3-carboxylate) in salt form. 2 Применение неопетрозида А ([5-O-(4-гидроксибензоил)-α-D-рибофуранозил]пиридиниум-3-карбоксилата) в качестве средства, обладающего ингибирующей активностью в отношении гликогенсинтазы-3β (GSK-3β) и гликогенсинтазы-3α (GSK-3α).2 Use of neopetroside A ([5-O- (4-hydroxybenzoyl) -α-D-ribofuranosyl] pyridinium-3-carboxylate) as an agent having inhibitory activity against glycogen synthase-3β (GSK-3β) and glycogen synthase-3α ( GSK-3α).
RU2016121232A 2016-05-31 2016-05-31 Cardioprotective pharmaceutical substance and method of its preparation RU2629772C1 (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2016121232A RU2629772C1 (en) 2016-05-31 2016-05-31 Cardioprotective pharmaceutical substance and method of its preparation

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2016121232A RU2629772C1 (en) 2016-05-31 2016-05-31 Cardioprotective pharmaceutical substance and method of its preparation

Publications (1)

Publication Number Publication Date
RU2629772C1 true RU2629772C1 (en) 2017-09-04

Family

ID=59797482

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
RU2016121232A RU2629772C1 (en) 2016-05-31 2016-05-31 Cardioprotective pharmaceutical substance and method of its preparation

Country Status (1)

Country Link
RU (1) RU2629772C1 (en)

Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2428189C2 (en) * 2006-03-31 2011-09-10 Трофо Application of cholest-4-ene-3-one derivatives for preparing cytoprotective drug
US8518915B2 (en) * 2007-06-29 2013-08-27 Mitotech Sa Use of mitochondrially-addressed compounds for preventing and treating cardiovascular diseases

Patent Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2428189C2 (en) * 2006-03-31 2011-09-10 Трофо Application of cholest-4-ene-3-one derivatives for preparing cytoprotective drug
US8518915B2 (en) * 2007-06-29 2013-08-27 Mitotech Sa Use of mitochondrially-addressed compounds for preventing and treating cardiovascular diseases

Non-Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
Larisa K. Shubina et al, J. Nat. Prod. 2015. V. 78, No. 6. P. 1383-1389. *

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Mustafa et al. A PROMISING ORAL 5-FLUOROURACIL PRODRUG FOR LUNG TUMOR: SYNTHESIS, CHARACTERIZATION AND RELEASE.
JPH02233610A (en) Vascularization inhibitor
Shubina et al. Pyridine nucleosides neopetrosides A and B from a marine Neopetrosia sp. sponge. Synthesis of neopetroside A and its β-riboside analogue
JP2018502121A (en) Trifluoroacetohydrazide compounds, their preparation and pharmaceutical applications
KR960001372B1 (en) Pharmaceutical composition containing
CN105267231B (en) Application of the L ascorbyls glucoside compound in α glucosidase inhibitors are prepared
RU2629772C1 (en) Cardioprotective pharmaceutical substance and method of its preparation
CN113975396A (en) Pharmaceutical composition containing beta-lactam compound and application thereof
US10927101B2 (en) Neopetrosides A and B, and synthesis method thereof
EP2133323B1 (en) The production and use of 3,5-dicaffeoyl-4-malonylquinic acid
TW201534315A (en) Phyto-ketokinase inhibitor for weight management
EP0272810A2 (en) Antitumor and antiviral alkaloids
JP2008214252A (en) Protein phosphatase 2C activator
US20070185215A1 (en) Pharmaceutical composition containing obovatol as an active ingredient for the prevention and treatment of neurodegenerative diseases
CN100475804C (en) A class of isochromanone-4 derivatives, its preparation method and its medical use
KR100278361B1 (en) Pharmaceutical composition for preventing and treating osteoporosis
RU2665037C2 (en) Isopropyl n-[{[(1r)-2-(6-amino-9h-purin-9-il)-1-methyletoxy]methyl} (1,3-benzotiazol-6-il-oxy)phosphoryl]-l-alaninate fumarat as an antiviral drug - prodrug of tenofovir
KR102801295B1 (en) Pharmaceutical compositions for preventing or treating bone diseases
CN113214350B (en) Triterpenoid lactone of Dimmonium lucidum and its preparation method, pharmaceutical composition and use
KR20070081294A (en) A pharmaceutical composition for the prevention and treatment of osteoporosis, containing terpenoids isolated from supernatant or supernatant extracts containing the same
CN109988182B (en) Bilobalide B derivative and application thereof
CN105037490B (en) A kind of glyoxalase I irreversible inhibitor and its preparation method and application
CZ20021404A3 (en) Process for preparing aromatic diketo derivatives and their pharmaceutical use
KR100500543B1 (en) Kinase inhibitory compounds with dihydrobenzofuran scaffold
CN104610017B (en) A class of halogenated phenylpropanediol derivatives, its preparation method and use