[go: up one dir, main page]

RU2620264C2 - Method for spectrophotometric determination of fluoride ion in natural objects and waste waters - Google Patents

Method for spectrophotometric determination of fluoride ion in natural objects and waste waters Download PDF

Info

Publication number
RU2620264C2
RU2620264C2 RU2015133956A RU2015133956A RU2620264C2 RU 2620264 C2 RU2620264 C2 RU 2620264C2 RU 2015133956 A RU2015133956 A RU 2015133956A RU 2015133956 A RU2015133956 A RU 2015133956A RU 2620264 C2 RU2620264 C2 RU 2620264C2
Authority
RU
Russia
Prior art keywords
fluoride ion
determination
complex
zirconium
fluoride
Prior art date
Application number
RU2015133956A
Other languages
Russian (ru)
Other versions
RU2015133956A (en
Inventor
Дмитрий Борисович Петренко
Дмитрий Юрьевич Марченко
Александр Сергеевич Татаринов
Николай Валентинович Васильев
Original Assignee
Государственное образовательное учреждение высшего образования Московской области Московский государственный областной университет (МГОУ)
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Государственное образовательное учреждение высшего образования Московской области Московский государственный областной университет (МГОУ) filed Critical Государственное образовательное учреждение высшего образования Московской области Московский государственный областной университет (МГОУ)
Priority to RU2015133956A priority Critical patent/RU2620264C2/en
Publication of RU2015133956A publication Critical patent/RU2015133956A/en
Application granted granted Critical
Publication of RU2620264C2 publication Critical patent/RU2620264C2/en

Links

Images

Classifications

    • GPHYSICS
    • G01MEASURING; TESTING
    • G01NINVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
    • G01N21/00Investigating or analysing materials by the use of optical means, i.e. using sub-millimetre waves, infrared, visible or ultraviolet light
    • G01N21/17Systems in which incident light is modified in accordance with the properties of the material investigated
    • G01N21/25Colour; Spectral properties, i.e. comparison of effect of material on the light at two or more different wavelengths or wavelength bands
    • G01N21/27Colour; Spectral properties, i.e. comparison of effect of material on the light at two or more different wavelengths or wavelength bands using photo-electric detection ; circuits for computing concentration
    • GPHYSICS
    • G01MEASURING; TESTING
    • G01JMEASUREMENT OF INTENSITY, VELOCITY, SPECTRAL CONTENT, POLARISATION, PHASE OR PULSE CHARACTERISTICS OF INFRARED, VISIBLE OR ULTRAVIOLET LIGHT; COLORIMETRY; RADIATION PYROMETRY
    • G01J3/00Spectrometry; Spectrophotometry; Monochromators; Measuring colours
    • G01J3/28Investigating the spectrum
    • GPHYSICS
    • G01MEASURING; TESTING
    • G01JMEASUREMENT OF INTENSITY, VELOCITY, SPECTRAL CONTENT, POLARISATION, PHASE OR PULSE CHARACTERISTICS OF INFRARED, VISIBLE OR ULTRAVIOLET LIGHT; COLORIMETRY; RADIATION PYROMETRY
    • G01J3/00Spectrometry; Spectrophotometry; Monochromators; Measuring colours
    • G01J3/28Investigating the spectrum
    • G01J3/40Measuring the intensity of spectral lines by determining density of a photograph of the spectrum; Spectrography
    • GPHYSICS
    • G01MEASURING; TESTING
    • G01NINVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
    • G01N21/00Investigating or analysing materials by the use of optical means, i.e. using sub-millimetre waves, infrared, visible or ultraviolet light
    • G01N21/17Systems in which incident light is modified in accordance with the properties of the material investigated

Landscapes

  • Physics & Mathematics (AREA)
  • Spectroscopy & Molecular Physics (AREA)
  • General Physics & Mathematics (AREA)
  • Immunology (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Analytical Chemistry (AREA)
  • Biochemistry (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Pathology (AREA)
  • Mathematical Physics (AREA)
  • Theoretical Computer Science (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Investigating Or Analyzing Non-Biological Materials By The Use Of Chemical Means (AREA)
  • Investigating Or Analysing Materials By The Use Of Chemical Reactions (AREA)

Abstract

FIELD: chemistry.
SUBSTANCE: to determine the fluoride ion a chromogenic complex zirkonine - zirconium is applied, that interacts with fluoride ion in a new analytic reaction: (C15H12N2O8S)2Zr+3HF+H+=[ZrF3]++2C15H14N2O8S, whereby the test sample is added to zirkonine complex with Zr, the optical density of the resulting solution is measured at a wavelength of 610 nm with respect to the reference solution containing no fluoride ion, and fluoride ion concentration in the sample is determined using the calibration curve. The method provides sensitivity of 0.02 mg/dm3, increased selectivity in the presence of sulfate, phosphate, nitrate and chloride ions, Al (III), Fe (III), and takes less than 1 minute.
EFFECT: increased sensitivity of the method.
1 dwg, 8 tbl, 8 ex

Description

Изобретение относится к области аналитического спектрофотометрического определения фторид-иона в природных объектах и сточных водах и может быть использовано в области анализа поверхностных вод суши, морской воды, минералов, конденсатов вулканических газов, талой воды, растворов, полученных при отборах проб воздуха, биологических пробах, извлеченных из растений и животных, а также в областях науки и техники, связанных с необходимостью экспрессного, высокочувствительного и селективного определения фторид-иона в водных растворах.The invention relates to the field of analytical spectrophotometric determination of fluoride ion in natural objects and wastewater and can be used in the field of analysis of surface water of land, sea water, minerals, condensates of volcanic gases, melt water, solutions obtained during air sampling, biological samples, extracted from plants and animals, as well as in the fields of science and technology related to the need for rapid, highly sensitive and selective determination of fluoride ion in aqueous solutions.

Известно, что для спектрофотометрического определения фторид-иона достаточно часто применяются методы, основанные на разложении комплексов органических реагентов с металлами. Так, известен метод полевого спектрофотометрического определения фторид-иона, основанный на разложении комплекса Al(III) с хинализарином (aluminium quinalizarin reagent). Метод позволяет определять фторид-ион с чувствительностью 0,3 мг/дм3, время выполнения анализа составляет ≈2 мин.It is known that for spectrophotometric determination of fluoride ion, methods based on the decomposition of complexes of organic reagents with metals are often used. Thus, the method of field spectrophotometric determination of fluoride ion is known, based on the decomposition of the Al (III) complex with quinalizarin (aluminum quinalizarin reagent). The method allows to determine fluoride ion with a sensitivity of 0.3 mg / dm 3 , the analysis time is ≈2 min.

Недостатком метода является его низкая селективность по отношению к сульфат-иону (100 мг/дм3 сульфат-иона вызывают погрешность 25% при определении 1 мг/л фторид-иона) [1].The disadvantage of this method is its low selectivity with respect to the sulfate ion (100 mg / dm 3 of the sulfate ion cause an error of 25% when determining 1 mg / l of fluoride ion) [1].

Для определения фторид-иона применен комплекс Zr(IV) с метилтимоловым синим, адсорбированным на силикагеле [2]. Недостатком используемого реагента является низкая чувствительность определения фторид-иона (0,8 мг/дм3) и невысокая селективность по отношению к сульфат- и фосфат-ионам (1:10).To determine the fluoride ion, a Zr (IV) complex with methylthymol blue adsorbed on silica gel was used [2]. The disadvantage of the reagent used is the low sensitivity of fluoride ion determination (0.8 mg / dm 3 ) and low selectivity with respect to sulfate and phosphate ions (1:10).

Описано применение для определения фторид-иона комплексов алюминия с трифенилметановыми красителями (хромазурол В, малахитовый зеленый) [3]. Недостатком обоих реагентов является невысокая чувствительность (0,3-0,5 мг/дм3) и невозможность достоверного определения фторид-иона в присутствии более чем 20 мг/дм3 нитрат и 100 мг/дм3 хлорид и сульфат-ионов. Известны методы, основанные на разрушении комплексов циркония с ксиленоловым оранжевым [4] и азокрасителем СПАДНС [5, 6]. Недостатками метода [4] является сравнительно низкая селективность к фосфат-иону (1:20), необходимость последовательного добавления соединения Zr(IV), реагента и раствора карбамида и выдерживание растворов в течение 10 минут. Недостатком методик, основанных на разрушении циркониевого комплекса СПАДНС, является их низкая селективность к фосфат и сульфат-ионам, а также Fe и Al. Таким образом, эти методы не могут использоваться в ряде задач определения фторид-иона в природных объектах, в том числе для мониторинга содержания фтора в сточных и природных водах с повышенным содержанием сульфат- и фосфат-иона.The use of aluminum complexes with triphenylmethane dyes (chromazurol B, malachite green) for the determination of fluoride ion has been described [3]. The disadvantage of both reagents is the low sensitivity (0.3-0.5 mg / dm 3 ) and the impossibility of reliable determination of fluoride ion in the presence of more than 20 mg / dm 3 nitrate and 100 mg / dm 3 chloride and sulfate ions. Known methods based on the destruction of complexes of zirconium with xylenol orange [4] and azo dye SPADNES [5, 6]. The disadvantages of the method [4] are the relatively low selectivity to the phosphate ion (1:20), the need for sequential addition of the Zr (IV) compound, reagent and urea solution and aging of the solutions for 10 minutes. The disadvantage of methods based on the destruction of the zirconium complex SPADNs is their low selectivity to phosphate and sulfate ions, as well as Fe and Al. Thus, these methods cannot be used in a number of problems of determining fluoride ion in natural objects, including for monitoring the fluorine content in wastewater and natural waters with a high content of sulfate and phosphate ions.

Известно упоминание об использовании нерастворимого комплекса циркония с галлоцианином на носителе для получения тест-форм твердофазных реагентов для цветометрического определения [7]. Однако не приведены чувствительность, селективность, время развития окраски, влияние условий на определение фторидов.There is a mention of the use of an insoluble complex of zirconium with a gallocyanine on a carrier for obtaining test forms of solid-phase reagents for colorimetric determination [7]. However, sensitivity, selectivity, color development time, and the influence of conditions on the determination of fluorides are not given.

Известно, что определение фторид-иона может быть также осуществлено потенциометрическим методом с чувствительностью 0,02 мг/дм3 [8], однако в интервале концентрации 0,02-0,2 мг/дм3 потенциал электрода устанавливается медленно (до 15 мин), электродная функция нелинейна и для получения надежных результатов требуется построение градуировочной зависимости по большому числу стандартных растворов. Таким образом, потенциометрическое определение фторид-иона не является экспрессным и требует точного контроля условий измерений и не подходит для многих целей, в том числе для полевого экологического анализа.It is known that the determination of fluoride ion can also be carried out by the potentiometric method with a sensitivity of 0.02 mg / dm 3 [8], however, in the concentration range of 0.02-0.2 mg / dm 3, the electrode potential is set slowly (up to 15 min) , the electrode function is nonlinear, and to obtain reliable results, it is necessary to construct a calibration dependence for a large number of standard solutions. Thus, the potentiometric determination of fluoride ion is not rapid and requires precise control of the measurement conditions and is not suitable for many purposes, including for field environmental analysis.

С высокой чувствительностью также может быть осуществлено определение фторид-иона спектрофлюориметрическими методами [9-10], однако спектрофлюориметрическое определение требует очень точного соблюдения условий выполнения реакции, спектрофлюориметры экономически существенно менее доступны, чем спектрофотометры, и цена одного определения фторид-иона оказывается значительно выше, чем для фотометрического метода.Fluoride ion can also be determined with high sensitivity by spectrofluorimetric methods [9-10], however, spectrofluorimetric determination requires very precise observance of the reaction conditions, spectrofluorimeters are economically significantly less affordable than spectrophotometers, and the price of one determination of fluoride ion is much higher than for the photometric method.

Наиболее близким к заявляемому по технической сущности является метод, приведенный в ГОСТ [11], в котором используется комплекс циркония с ализариновым красным С. Недостатками методики является невозможность проведения анализа высокоминерализованных проб (>5 г/л), низкие чувствительность (0,5 мг/л) и экспрессность определения (необходимо выдерживание растворов в течение часа), проведению анализа мешают гидрокарбонат-ионы при содержании >400 мг/л и ионы железа при содержании >2 мг/л.Closest to the claimed technical essence is the method described in GOST [11], which uses a complex of zirconium with alizarin red C. The disadvantages of the method are the inability to analyze highly mineralized samples (> 5 g / l), low sensitivity (0.5 mg / l) and the rapidity of determination (it is necessary to keep the solutions for an hour), the analysis is interrupted by bicarbonate ions with a content> 400 mg / l and iron ions with a content> 2 mg / l.

Задачей изобретения является разработка нового спектрофотометрического метода определения фторид-иона путем применения, ранее не исследованного для этих целей доступного реагента.The objective of the invention is to develop a new spectrophotometric method for the determination of fluoride ion by using an accessible reagent not previously studied for these purposes.

Техническим результатом, достигаемым при разработке заявляемого метода, является высокая чувствительность спектрофотометрического определения фторид-иона в природных объектах и сточных водах при его высоких селективности и экспрессности. Технический результат достигается применением для определения фторид-иона цирконина (7-(диметиламино)-3-гидрокси-4-оксо-3-сульфо-10H-феноксазин-1-карбоновая кислота; галлоцианин МС, CAS 27822-77-1), формулы 1:The technical result achieved by the development of the proposed method is the high sensitivity of the spectrophotometric determination of fluoride ion in natural objects and wastewater with its high selectivity and expressivity. The technical result is achieved by applying for determination of zirconin fluoride ion (7- (dimethylamino) -3-hydroxy-4-oxo-3-sulfo-10H-phenoxazine-1-carboxylic acid; gallocyanine MS, CAS 27822-77-1), the formula one:

Figure 00000001
Figure 00000001

Кроме того, технический результат достигается тем, что в заявляемом методе используется комплекс цирконина с Zr.In addition, the technical result is achieved by the fact that in the inventive method uses a complex of zirconin with Zr.

Авторам не известны методы спектрофотометрического определения фторид-иона с использованием комплексов цирконина с Zr. Кроме того, авторам не известны методы спектрофотометрического определения фторид-иона с использованием комплексов цирконина с Zr, которые при использовании в условиях проведения анализа обеспечивают указанный выше технический результат. Следовательно, заявляемое техническое решение удовлетворяет критерию «Новизна».The authors are not aware of the methods for spectrophotometric determination of fluoride ion using complexes of zirconin with Zr. In addition, the authors are not aware of the methods of spectrophotometric determination of fluoride ion using complexes of zirconin with Zr, which, when used in the conditions of analysis, provide the above technical result. Therefore, the claimed technical solution meets the criterion of "Novelty."

Заявляемый метод позволяет определять фторид-ион в водных растворах путем проведения оптических измерений непосредственно в жидкой фазе после добавления раствора реагента, т.к. реагент цирконии хорошо растворим в воде и в отличие от ализарина и галлоцианина образует с цирконием устойчивый в водных растворах комплекс, разложение которого в водной среде удобно отслеживается методом прямой спектрофотометрии водного раствораThe inventive method allows to determine the fluoride ion in aqueous solutions by conducting optical measurements directly in the liquid phase after adding a reagent solution, because the zirconium reagent is highly soluble in water and, unlike alizarin and gallocyanin, forms a complex stable in aqueous solutions with zirconium, the decomposition of which in an aqueous medium is conveniently monitored by direct spectrophotometry of an aqueous solution

(C15H12N2O8S)Zr+3HF+H+=[ZrF3]++2C15H14N2O8S(C 15 H 12 N 2 O 8 S) Zr + 3HF + H + = [ZrF 3 ] + + 2C 15 H 14 N 2 O 8 S

Заявляемые высокая чувствительность - 0,02 мг/дм3, экспрессность (одно определение занимает не более 1 минуты) и высокая селективность (в присутствии сульфат-, фосфат-, нитрат- и хлорид-ионов, Al(III), Fe(III) и др.) обеспечиваются исключительно индивидуальными свойствами комплекса цирконина с цирконием. Следовательно, предлагаемое техническое решение соответствует критерию "Уровень техники".The claimed high sensitivity of 0.02 mg / DM 3 , expressivity (one determination takes no more than 1 minute) and high selectivity (in the presence of sulfate, phosphate, nitrate and chloride ions, Al (III), Fe (III) etc.) are provided exclusively by individual properties of the complex of zirconin with zirconium. Therefore, the proposed solution meets the criterion of "prior art".

Заявляемый метод может найти применение для анализа поверхностных вод суши, морской воды, минералов, конденсатов вулканических газов, талой воды, растворов, полученных при отборах проб воздуха, биологических пробах, извлеченных из растений и животных, а также для контроля качества питьевой воды и т.д. Наиболее перспективно применение метода для аналитического определения фторид-иона в сточных водах предприятий. Следовательно, заявляемое техническое решение соответствует критерию «Промышленная применимость».The inventive method can be used for analysis of surface waters of land, sea water, minerals, condensates of volcanic gases, melt water, solutions obtained during air sampling, biological samples extracted from plants and animals, as well as for monitoring the quality of drinking water, etc. d. The most promising application of the method for the analytical determination of fluoride ion in wastewater enterprises. Therefore, the claimed technical solution meets the criterion of "Industrial applicability".

В общем случае аналитическое определение фторид-иона в водных растворах осуществляется без дополнительной пробоподготовки в соответствии с реакцией, представленной на схеме 1, хотя в некоторых случаях, при наличии большого количества примесей, в частности для почвенных растворов, может возникнуть необходимость пробоподготовки.In the general case, the analytical determination of fluoride ion in aqueous solutions is carried out without additional sample preparation in accordance with the reaction shown in Scheme 1, although in some cases, in the presence of a large amount of impurities, in particular for soil solutions, sample preparation may be necessary.

Цирконий - CAS 27822-77-1, известный коммерчески доступный реагент [12-14]. В качестве источника Zr может быть применена любая его растворимая соль или соль цирконила в средах кислотностью до 12 М по кислоте, предпочтительно, однако, применение доступного ZrOCl2⋅8H2O в 6 М HCl. Эффект взаимодействия фторид-ионов с комплексом циркония с цирконином наблюдается в широком диапазоне концентраций в растворе циркония, цирконина и кислоты и ограничивается, с одной стороны, только растворимостью этих соединений в воде и чувствительностью цветной реакции - с другой стороны. При проведении аналитического определения фторид-иона предпочтительным, но не ограничивающим является использование реактива состава: цирконии - 270 мг, ZrOCl2⋅8H2O - 36 мг, 6М HCl - 250 см3, вода - до 500 см3. Раствор устойчив при хранении не менее 10 месяцев без потери аналитических свойств.Zirconium - CAS 27822-77-1, a well-known commercially available reagent [12-14]. Any soluble salt or zirconyl salt in media with acidity up to 12 M in acid can be used as a source of Zr; however, it is preferable to use available ZrOCl 2 ⋅ 8H 2 O in 6 M HCl. The effect of the interaction of fluoride ions with a complex of zirconium with zirconin is observed in a wide range of concentrations in a solution of zirconium, zirconin and acid and is limited, on the one hand, only by the solubility of these compounds in water and the sensitivity of the color reaction, on the other hand. When conducting an analytical determination of fluoride ion, it is preferable, but not limiting, to use a reagent with the composition: zirconium - 270 mg, ZrOCl 2 ⋅ 8H 2 O - 36 mg, 6M HCl - 250 cm 3 , water - up to 500 cm 3 . The solution is stable during storage for at least 10 months without loss of analytical properties.

Температура реакции может колебаться от -5°C до температуры +60°C, однако предпочтительно от +10°C до +25°C.The reaction temperature may range from -5 ° C to a temperature of + 60 ° C, however, preferably from + 10 ° C to + 25 ° C.

Реакцию можно проводить как при атмосферном, так и при повышенном или пониженном давлении, однако обычно работают при атмосферном давлении.The reaction can be carried out both at atmospheric pressure and at elevated or reduced pressure, however, it is usually operated at atmospheric pressure.

Заявляемый метод позволяет проводить аналитическое определение фторид-иона с чувствительностью 0,02 мг/дм3 и быстродействием (1 определение в минуту) в присутствии повышенных концентраций сульфат-, фосфат-, нитрат- и хлорид-ионов, Al(III), Fe(III) (табл. 1).The inventive method allows for the analytical determination of fluoride ion with a sensitivity of 0.02 mg / DM 3 and speed (1 determination per minute) in the presence of increased concentrations of sulfate, phosphate, nitrate and chloride ions, Al (III), Fe ( III) (tab. 1).

Figure 00000002
Figure 00000002

Figure 00000003
Figure 00000003

Сущность заявляемого способа поясняется примерами конкретного выполнения.The essence of the proposed method is illustrated by examples of specific performance.

Пример 1. Получение комплекса цирконии Zr и градуировка для аналитического определения фторид-иона.Example 1. Obtaining a zirconium complex Zr and graduation for the analytical determination of fluoride ion.

Для получение комплекса цирконии Zr в мерную колбу емкостью 500 см3 помещают 270 мг цирконина, 100 см3 дистиллированной воды, 10 см3 раствора Zr(IV) с концентрацией 1 мг/см3 в 6М HCl, 250 см3 6М HCl, перемешивают и разбавляют водой до объема 500 см3.For obtaining zirconium Zr complex into a volumetric flask of 500 cm 3 was placed 270 mg tsirkonina, 100 cm 3 of distilled water, 10 cm 3 of Zr solution (IV) with a concentration of 1 mg / cm 3 in 6M HCl, 250 cm 3 of 6 M HCl, stirred and diluted with water to a volume of 500 cm 3 .

Для построения градуировочной зависимости в 5 мерных пробирок вместимостью 15 см3 помещают соответственно 0,1; 0,2; 0,3; 0,4; 0,5 см3 стандартного раствора фторид-иона с концентрацией 20 мг/дм3, разбавляют водой до 10 см3, добавляют 2 см3 раствора комплекса Zr с цирконином. Через 1 мин растворы фотометрируют в кювете с толщиной оптического слоя 1 см относительно раствора сравнения, не содержащего фторид-ион. Градуировочная зависимость представлена на фиг. 1.To build the calibration dependence in 5 measuring tubes with a capacity of 15 cm 3 place respectively 0.1; 0.2; 0.3; 0.4; 0.5 cm 3 of a standard solution of fluoride ion with a concentration of 20 mg / dm 3 , diluted with water to 10 cm 3 , add 2 cm 3 solution of the Zr complex with zirconin. After 1 min, the solutions were photometered in a cuvette with an optical layer thickness of 1 cm relative to a comparison solution not containing fluoride ion. The calibration dependence is shown in FIG. one.

Пример 2. Определение фторид-иона в пробах природной и водопроводной воды.Example 2. Determination of fluoride ion in samples of natural and tap water.

Комплекс цирконии Zr получают и градуировку для аналитического определения фторид-иона осуществляют, как в примере 1. Далее к 10 см3 анализируемой воды с содержанием фторид-иона 0,1-2 мг/дм3 (пробы с большим содержанием предварительно разбавляют) в пробирке добавляют 2 см3 раствора комплекса цирконина с Zr и тщательно перемешивают. Через 1 мин растворы фотометрируют в кювете с толщиной оптического слоя 1 см относительно раствора сравнения, не содержащего фторид-ион при длине волны 610 нм.The Zr zirconium complex is obtained and calibration for the analytical determination of fluoride ion is carried out, as in example 1. Next, to 10 cm 3 of analyzed water with a fluoride ion content of 0.1-2 mg / dm 3 (samples with a high content are pre-diluted) in vitro add 2 cm 3 solution of a complex of zirconin with Zr and mix thoroughly. After 1 min, the solutions were photometered in a cuvette with an optical layer thickness of 1 cm relative to a comparison solution containing no fluoride ion at a wavelength of 610 nm.

Сопоставление результатов определения фторидов с предложенным реагентом и известным ионометрическим методом [8] показывает хорошую сходимость (табл. 2).Comparison of the results of determination of fluorides with the proposed reagent and the known ionometric method [8] shows good convergence (Table 2).

Figure 00000004
Figure 00000004

Пример 3. Определение фторид-иона в талой воде.Example 3. Determination of fluoride ion in melt water.

Комплекс цирконии Zr получают и градуировку для аналитического определения фторид-иона осуществляют, как в примере 1. Далее к 5 см3 отфильтрованной пробы талой воды в пробирке добавляют 1 см3 раствора комплекса цирконина с Zr и тщательно перемешивают. Через 1 мин растворы фотометрируют в кювете с толщиной оптического слоя 1 см относительно раствора сравнения, не содержащего фторид-ион при длине волны 610 нм.The Zr zirconium complex is obtained and the calibration for the analytical determination of fluoride ion is carried out, as in Example 1. Next, to a 5 cm 3 filtered sample of melt water in a test tube add 1 cm 3 solution of the zirconin complex with Zr and mix thoroughly. After 1 min, the solutions were photometered in a cuvette with an optical layer thickness of 1 cm relative to a comparison solution containing no fluoride ion at a wavelength of 610 nm.

Сопоставление результатов определения фторидов с предложенным реагентом и известным ионометрическим методом [8] показывает хорошую сходимость (табл. 3).A comparison of the results of the determination of fluorides with the proposed reagent and the known ionometric method [8] shows good convergence (Table 3).

Figure 00000005
Figure 00000005

Пример 4. Определение фторид-иона в пробах криолита.Example 4. Determination of fluoride ion in samples of cryolite.

Навеску стандартного образца состава криолита (СК-1, ГСО 1824-80) 0,2 г при нагревании растворяют в 10 мл 4%-ного раствора гидроксида натрия. Раствор охлаждают, количественно переносят в мерную колбу емкостью 100 см3, разбавляют водой до метки и перемешивают. Отбирают аликвотную часть раствора 200 мкл в мерную колбу емкостью 200 см3, разбавляют водой до метки и перемешивают.A portion of a standard sample of cryolite composition (SK-1, GSO 1824-80) 0.2 g is dissolved in 10 ml of a 4% sodium hydroxide solution when heated. The solution is cooled, quantitatively transferred to a volumetric flask with a capacity of 100 cm 3 , diluted with water to the mark and stirred. An aliquot of 200 μl of the solution was taken into a 200 cm 3 volumetric flask, diluted to the mark with water and mixed.

Комплекс цирконии Zr получают и градуировку для аналитического определения фторид-иона осуществляют, как в примере 1.The zirconium complex Zr is obtained and the calibration for the analytical determination of fluoride ion is carried out, as in example 1.

Далее к 5 см3 полученного раствора в пробирке добавляют 1 см3 раствора комплекса цирконина с Zr и тщательно перемешивают. Через 1 мин растворы фотометрируют в кювете с толщиной оптического слоя 1 см относительно раствора сравнения, не содержащего фторид-ион при длине волны 610 нм. Результаты анализа представлены в табл. 4.Next, to 5 cm 3 of the resulting solution in vitro add 1 cm 3 solution of a complex of zirconin with Zr and mix thoroughly. After 1 min, the solutions were photometered in a cuvette with an optical layer thickness of 1 cm relative to a comparison solution containing no fluoride ion at a wavelength of 610 nm. The results of the analysis are presented in table. four.

Figure 00000006
Figure 00000006

Пример 5. Определение фторид-иона в пробах вулканических газов, полученных по методу Гиггенбаха.Example 5. Determination of fluoride ion in samples of volcanic gases obtained by the method of Giggenbach.

Комплекс цирконии Zr получают и градуировку для аналитического определения фторид-иона осуществляют, как в примере 1. Далее к 10 см3 разбавленной в 100 раз пробы в пробирке добавляют 1 см3 раствора комплекса цирконина с Zr и тщательно перемешивают. Через 1 мин растворы фотометрируют в кювете с толщиной оптического слоя 1 см относительно раствора сравнения, не содержащего фторид-ион при длине волны 610 нм.The Zr zirconium complex is obtained and calibration for the analytical determination of fluoride ion is carried out as in Example 1. Next, to 10 cm 3 of a 100-fold diluted sample in a test tube, add 1 cm 3 solution of a zirconin complex with Zr and mix thoroughly. After 1 min, the solutions were photometered in a cuvette with an optical layer thickness of 1 cm relative to a comparison solution containing no fluoride ion at a wavelength of 610 nm.

Сопоставление результатов определения фторидов с предложенным реагентом и известным ионометрическим методом показывает хорошую сходимость (табл. 5).Comparison of the results of the determination of fluorides with the proposed reagent and the known ionometric method shows good convergence (table. 5).

Figure 00000007
Figure 00000007

Figure 00000008
Figure 00000008

Пример 6. Определение фторид-иона в пробе морской воды.Example 6. Determination of fluoride ion in a sample of sea water.

Комплекс цирконии Zr получают и градуировку для аналитического определения фторид-иона осуществляют, как в примере 1. Далее к 10 см3 пробы морской воды в пробирке добавляют 2 см3 раствора комплекса цирконина с Zr и тщательно перемешивают. Через 1 мин растворы фотометрируют в кювете с толщиной оптического слоя 1 см относительно раствора сравнения, не содержащего фторид-ион при длине волны 610 нм.The Zr zirconium complex is obtained and the calibration for the analytical determination of the fluoride ion is carried out as in Example 1. Next, to 10 cm 3 of a seawater sample in a test tube, add 2 cm 3 of a zirconin complex with Zr and mix thoroughly. After 1 min, the solutions were photometered in a cuvette with an optical layer thickness of 1 cm relative to a comparison solution containing no fluoride ion at a wavelength of 610 nm.

Сопоставление результатов определения фторидов с предложенным реагентом и известным ионометрическим методом показывает хорошую сходимость (табл. 6).Comparison of the results of the determination of fluorides with the proposed reagent and the known ionometric method shows good convergence (table. 6).

Figure 00000009
Figure 00000009

Пример 7. Определение фторид-иона в сточных водах металлургического производства.Example 7. Determination of fluoride ion in the wastewater of metallurgical production.

Комплекс цирконии Zr получают и градуировку для аналитического определения фторид-иона осуществляют, как в примере 1. Далее к 10 см3 пробы сточной воды в пробирке добавляют 50 мг аскорбиновой кислоты, затем 2 см3 раствора комплекса цирконина с Zr и тщательно перемешивают. Через 1 мин растворы фотометрируют в кювете с толщиной оптического слоя 1 см относительно раствора сравнения, не содержащего фторид-ион при длине волны 610 нм. Сопоставление результатов определения фторидов с предложенным реагентом и известным ионометрическим методом [8] показывает хорошую сходимость (табл. 7).The Zr zirconium complex is obtained and calibration for the analytical determination of fluoride ion is carried out as in Example 1. Next, 10 mg of ascorbic acid in a test tube are added to 10 cm 3 of the wastewater sample, then 2 cm 3 of the zirconin complex with Zr are mixed and thoroughly mixed. After 1 min, the solutions were photometered in a cuvette with an optical layer thickness of 1 cm relative to a comparison solution containing no fluoride ion at a wavelength of 610 nm. A comparison of the results of the determination of fluorides with the proposed reagent and the known ionometric method [8] shows good convergence (Table 7).

Figure 00000010
Figure 00000010

Пример 8. Определение фтора в растениях.Example 8. The determination of fluoride in plants.

К навеске образца растения массой 0,2 г, высушенной до постоянной массы при 105°C в корундовом тигле, добавляют 5 мл 40%-ного раствора гидроксида натрия, подсушивают при 200°C на плитке и сплавляют в муфельной печи при 500°C в течение 3 часов. Полученный плав по каплям нейтрализуют 6 н. соляной кислотой до pH 7 и переводят в мерную колбу емкостью 100 см3. В аликвотной части полученного раствора 5 см3 определяют фторид ион в условиях, описанных в примере 1.To a weighed sample of a plant weighing 0.2 g, dried to constant weight at 105 ° C in a corundum crucible, add 5 ml of a 40% sodium hydroxide solution, dried at 200 ° C on a tile and fused in a muffle furnace at 500 ° C in within 3 hours. The resulting melt is dropwise neutralized 6 N. hydrochloric acid to pH 7 and transferred into a volumetric flask with a capacity of 100 cm 3 . In an aliquot of the resulting solution of 5 cm 3 determine the fluoride ion under the conditions described in example 1.

Сопоставление результатов определения фторидов с предложенным реагентом и известным ионометрическим методом показывает хорошую сходимость (табл. 8).Comparison of the results of the determination of fluorides with the proposed reagent and the known ionometric method shows good convergence (table. 8).

Figure 00000011
Figure 00000011

ЛитератураLiterature

1. Barghouthia Z., Amereihc S. Field method for estimation of fluoride in drinking ground water by photometric measurement of spot on aluminium quinalizarin reagent paper // Arabian Journal of Chemistry - In Press (http://dx.doi.org/10.1016/j.arabjc.2013.11.024).1. Barghouthia Z., Amereihc S. Field method for estimating fluoride in drinking ground water by photometric measurement of spot on aluminum quinalizarin reagent paper // Arabian Journal of Chemistry - In Press (http://dx.doi.org/10.1016 /j.arabjc.2013.11.024).

2. Zaporozhets O.A., Tsyukalo L. Ye. Determination of fluoride and oxalate using the indicator reaction of Zr(IV) with methylthymol blue adsorbed on silica gel // Analytica Chimica Acta - 2007. - V. 597. - P. 171-177.2. Zaporozhets O.A., Tsyukalo L. Ye. Determination of fluoride and oxalate using the indicator reaction of Zr (IV) with methylthymol blue adsorbed on silica gel // Analytica Chimica Acta - 2007. - V. 597. - P. 171-177.

3. Barghouthil Z., Amereih S. Spectrophotometric determination of fluoride in drinking water using aluminium complexes of triphenylmethane dyes // Water SA - 2012. - V. 38. - P. 543-548.3. Barghouthil Z., Amereih S. Spectrophotometric determination of fluoride in drinking water using aluminum complexes of triphenylmethane dyes // Water SA - 2012. - V. 38. - P. 543-548.

4. Sahu P., Panda J.D., Sinhat B.C. A rapid spectrophotometric method for determination of fluoride in silicates with the zirconyl-xylenol orange complex // Talanta - 1992. - V. 39. - P. 541-545.4. Sahu P., Panda J.D., Sinhat B.C. A rapid spectrophotometric method for determination of fluoride in silicates with the zirconyl-xylenol orange complex // Talanta - 1992. - V. 39. - P. 541-545.

5. Haj-Hussein T.A., Al-Momani I.F. Indirect spectrophotometric determination of fluoride in water with zirconium-SPADNS by flow injection aalysis // Analytical Letters - 1989. - V. 22. - P. 1581-1599.5. Haj-Hussein T.A., Al-Momani I.F. Indirect spectrophotometric determination of fluoride in water with zirconium-SPADNS by flow injection aalysis // Analytical Letters - 1989 .-- V. 22 .-- P. 1581-1599.

6. Bellack E., Schouboe P.J. Rapid photometric determination of fluoride in water use of sodium 2-(p-SuIfophenylazo)-1,8-dihydroxynaphthalene-3,6-disulfonate-zirconium Lake // Anal. Chem. - 1958. - V. 30. - P. 2032-2034.6. Bellack E., Schouboe P.J. Rapid photometric determination of fluoride in water use of sodium 2- (p-SuIfophenylazo) -1,8-dihydroxynaphthalene-3,6-disulfonate-zirconium Lake // Anal. Chem. - 1958. - V. 30. - P. 2032-2034.

7. Рощин AB, Кумпаненко И.В., Петров С.И., Марченко Д.Ю., Гаркуша Е.В., Рощина Н.М. // Патент РФ №2315976 C1 (RU).7. Roshchin AB, Kumpanenko IV, Petrov S.I., Marchenko D.Yu., Garkusha EV, Roshchina N.M. // RF patent No. 2315976 C1 (RU).

8. Мидгли Д., Торренс К. Потенциометрический анализ воды. М.: Мир, 1980. - 519 с.8. Midgley D., Torrens K. Potentiometric analysis of water. M.: Mir, 1980 .-- 519 p.

9. Mukherjee S., Paul A.K., Evans H.S. A family of highly selective fluorescent sensors for fluoride based on excited state proton transfer mechanism // Sensors and Actuators В - 2014. - V. 202. - P. 1190-1199.9. Mukherjee S., Paul A.K., Evans H.S. A family of highly selective fluorescent sensors for fluoride based on excited state proton transfer mechanism // Sensors and Actuators B - 2014. - V. 202. - P. 1190-1199.

10. Sokkalingam P., Lee C.-H. Highly Sensitive Fluorescence "Turn-On" Indicator for Fluoride Anion with Remarkable Selectivity in Organic and Aqueous Media // J. Org. Chem. - 2011. - V. 76. - P. 3820-3828.10. Sokkalingam P., Lee C.-H. Highly Sensitive Fluorescence "Turn-On" Indicator for Fluoride Anion with Remarkable Selectivity in Organic and Aqueous Media // J. Org. Chem. - 2011. - V. 76. - P. 3820-3828.

11. ГОСТ 23268.18-78. Воды минеральные питьевые лечебные, лечебно-столовые и природные столовые. Метод определения фторид-ионов; Введ. с 01.01.1980. - Москва: Изд-во стандартов, 1983. - 11 с.11. GOST 23268.18-78. Mineral drinking water, medicinal, medicinal and natural table. Method for determination of fluoride ions; Enter from 01/01/1980. - Moscow: Publishing house of standards, 1983. - 11 p.

12. Мустафин И.С., Щукина В.С. Колориметрическое определение циркония в сплавах с реагентом «цирконии» // Заводская лаборатория. - 1967. - Т. 33. - №7. - С. 12-14.12. Mustafin I.S., Schukina V.S. Colorimetric determination of zirconium in alloys with the reagent "zirconium" // Factory laboratory. - 1967. - T. 33. - No. 7. - S. 12-14.

13. Коренман И.М. Органические реагенты в неорганическом анализе. М.: Химия, 1980. - 448 с.13. Korenman I.M. Organic reagents in inorganic analysis. M .: Chemistry, 1980 .-- 448 p.

14. URL: http://www.molbase.com/en/search.html?search_keyword=27822-77-1 (Дата обращения: 08.07.2015).14. URL: http://www.molbase.com/en/search.html?search_keyword=27822-77-1 (Date of access: 08.07.2015).

Claims (1)

Высокочувствительный, селективный, экспрессный метод количественного спектрофотометрического определения фторид-иона в природных объектах и сточных водах, отличающийся тем, что для определения фторид-иона применен хромогенный комплекс цирконин - цирконий, взаимодействующий с фторид-ионом по новой аналитической реакции: (C15H12N2O8S)2Zr+3HF+Н+=[ZrF3]++2C15H14N2O8S, в соответствии с которой к анализируемому образцу прибавляют комплекс цирконина с Zr и после измерения оптической плотности полученного раствора при длине волны 610 нм относительно раствора сравнения, не содержащего фторид-ион, определяют концентрацию фторид-иона в пробе по градуировочному графику.Highly sensitive, selective, express method for quantitative spectrophotometric determination of fluoride ion in natural objects and wastewater, characterized in that the chromogenic complex zirconin - zirconium is used to determine the fluoride ion, interacting with fluoride ion according to a new analytical reaction: (C 15 H 12 N 2 O 8 S) 2 Zr + 3HF + H + = [ZrF 3 ] + 2C 15 H 14 N 2 O 8 S, according to which a zirconin complex with Zr is added to the analyzed sample after measuring the optical density of the resulting solution at wavelength 610 nm relative comparison solution containing no fluoride ion, the concentration of fluoride ion in the sample from the calibration graph.
RU2015133956A 2015-08-13 2015-08-13 Method for spectrophotometric determination of fluoride ion in natural objects and waste waters RU2620264C2 (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2015133956A RU2620264C2 (en) 2015-08-13 2015-08-13 Method for spectrophotometric determination of fluoride ion in natural objects and waste waters

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2015133956A RU2620264C2 (en) 2015-08-13 2015-08-13 Method for spectrophotometric determination of fluoride ion in natural objects and waste waters

Publications (2)

Publication Number Publication Date
RU2015133956A RU2015133956A (en) 2017-02-17
RU2620264C2 true RU2620264C2 (en) 2017-05-24

Family

ID=58454302

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
RU2015133956A RU2620264C2 (en) 2015-08-13 2015-08-13 Method for spectrophotometric determination of fluoride ion in natural objects and waste waters

Country Status (1)

Country Link
RU (1) RU2620264C2 (en)

Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
SU234732A1 (en) * Т. Н. Кукишева , Е. С. Синицына METHOD OF PHOTOMETRIC DETERMINATION OF FLUORINE
SU1727059A1 (en) * 1990-06-21 1992-04-15 Ужгородский Государственный Университет Method of fluoride determination
RU2315976C1 (en) * 2006-03-30 2008-01-27 Институт химической физики им. Н.Н. Семенова РАН (ИХФ РАН) Multi-sensor device for analysis of multi-component aqueous media

Patent Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
SU234732A1 (en) * Т. Н. Кукишева , Е. С. Синицына METHOD OF PHOTOMETRIC DETERMINATION OF FLUORINE
SU1727059A1 (en) * 1990-06-21 1992-04-15 Ужгородский Государственный Университет Method of fluoride determination
RU2315976C1 (en) * 2006-03-30 2008-01-27 Институт химической физики им. Н.Н. Семенова РАН (ИХФ РАН) Multi-sensor device for analysis of multi-component aqueous media

Non-Patent Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
BELLACK E. et al., Rapid Photometric Determination of Fluoride in Water, Use of Sodium 2-(p-Sulfophenylazo)-1,8-dihydroxynaphthalene-3,6-disulfonate-Zirconium Lake, Anal. Chem., 1958, 30 (12), p. 2032-2034. *
ГОСТ 23268.18-78, Воды минеральные питьевые лечебные, лечебно-столовые и природные столовые. Методы определения фторид-ионов, Москва, Изд-во стандартов, 1983, 11 с, с. 4-8. *

Also Published As

Publication number Publication date
RU2015133956A (en) 2017-02-17

Similar Documents

Publication Publication Date Title
GOTO et al. Hydrogen Peroxide “
Aziz A novel highly sensitive and selective optical sensor based on a symmetric tetradentate Schiff-base embedded in PVC polymeric film for determination of Zn2+ ion in real samples
Robinson et al. The determination of phosphates in sea water
JP6258355B2 (en) Novel aza-BODIPY compound for selective detection of nitrite ion in water and its preparation method
Sun et al. A colorimetric and ratiometric fluorescent probe for the selective detection of cyanide anions in aqueous media and living cells
Gavrilenko et al. Polymethacrylate optodes: A potential for chemical digital color analysis
Krzymiński et al. On the use of acridinium indicators for the chemiluminescent determination of the total antioxidant capacity of dietary supplements
CN104132920B (en) A kind of fluorescent quenching measures the method for Ag+ or F-
Oter et al. Spectral characterization of a newly synthesized fluorescent semicarbazone derivative and its usage as a selective fiber optic sensor for copper (II)
Abdel Aziz et al. A novel fluorimetric bulk optode membrane based on NOS tridentate schiff base for selective optical sensing of Al3+ Ions
Li et al. Several fluorescent probes based on hemicyanine for the detection of SO 2 derivatives
CN109827937A (en) A method of utilizing fluorescent quenching quantitative analysis alizarin red content
Patey et al. Interferences in the analysis of nanomolar concentrations of nitrate and phosphate in oceanic waters
CN105866110A (en) Detection agent for determining content of silica in water
Yari et al. An optical copper (II)-selective sensor based on a newly synthesized thioxanthone derivative, 1-hydroxy-3, 4-dimethylthioxanthone
Amin Application of a triacetylcellulose membrane with immobilizated of 5-(2′, 4′-dimethylphenylazo)-6-hydroxypyrimidine-2, 4-dione for mercury determination in real samples
RU2620264C2 (en) Method for spectrophotometric determination of fluoride ion in natural objects and waste waters
MoTOMizu et al. Spectrophotometric determination of silicate in water with molybdate and malachite green
CN101477060B (en) Mercury ion detection test paper, its production method and use
CN116768899B (en) Be used for visual detection CrO42-Ion supermolecular fluorescent probe and preparation method and application thereof
Petrenko et al. Zirconium gallocyanin MS complex as a highly selective reagent for the spectophotometric determination of fluoride
CN109293651A (en) A kind of ratio fluorescent probe compound for detecting zinc ion in aqueous solution and its detection method
Wang et al. A colorimetric sensor for pH utilizing a quinoline derivative
CN102128798A (en) Determination of trace amount hydrogen peroxide based on aniline polymerization reaction
CN105954215A (en) Method for measuring content of furfural by utilizing aniline hydrochloride salt solution