[go: up one dir, main page]

RU2601309C1 - Improved method of producing acid chlorides of hydroxybenzoic acids - Google Patents

Improved method of producing acid chlorides of hydroxybenzoic acids Download PDF

Info

Publication number
RU2601309C1
RU2601309C1 RU2015130134/04A RU2015130134A RU2601309C1 RU 2601309 C1 RU2601309 C1 RU 2601309C1 RU 2015130134/04 A RU2015130134/04 A RU 2015130134/04A RU 2015130134 A RU2015130134 A RU 2015130134A RU 2601309 C1 RU2601309 C1 RU 2601309C1
Authority
RU
Russia
Prior art keywords
acid chlorides
hydroxybenzoic acids
chloride
improved method
oxalyl chloride
Prior art date
Application number
RU2015130134/04A
Other languages
Russian (ru)
Inventor
Анатолий Кузьмич Брель
Светлана Викторовна Лисина
Сергей Сергеевич Попов
Original Assignee
Государственное бюджетное образовательное учреждение высшего профессионального образования "Волгоградский государственный медицинский университет" Министерства здравоохранения Российской Федерации, ГБОУ ВПО ВолгГМУ МЗ РФ
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Государственное бюджетное образовательное учреждение высшего профессионального образования "Волгоградский государственный медицинский университет" Министерства здравоохранения Российской Федерации, ГБОУ ВПО ВолгГМУ МЗ РФ filed Critical Государственное бюджетное образовательное учреждение высшего профессионального образования "Волгоградский государственный медицинский университет" Министерства здравоохранения Российской Федерации, ГБОУ ВПО ВолгГМУ МЗ РФ
Priority to RU2015130134/04A priority Critical patent/RU2601309C1/en
Application granted granted Critical
Publication of RU2601309C1 publication Critical patent/RU2601309C1/en

Links

Landscapes

  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Abstract

FIELD: chemistry.
SUBSTANCE: invention relates to an improved method of producing acid chlorides of 2-, 3- and 4-hydroxybenzoic acids. Chlorinating agent used is an organic oxohalogenid (oxalyl chloride) and the process is carried out in the conditions of the reaction mixture boiling at the molar ratio of acid:oxalyl chloride:dimethyl formamide of 1:1.1:0.07.
EFFECT: method enables to obtain acid chlorides of hydroxybenzoic acids with high output.
1 cl, 1 ex

Description

Изобретение относится к области химии органических соединений, конкретно к способам получения хлорангидридов гидроксибензойных кислот следующего строения:The invention relates to the field of chemistry of organic compounds, specifically to methods for producing hydroxybenzoic acid chlorides of the following structure:

Figure 00000001
Figure 00000001

Данные соединения используются в качестве промежуточных полупродуктов в органическом синтезе.These compounds are used as intermediates in organic synthesis.

На сегодняшний день известны следующие способы получения.To date, the following production methods are known.

1. Взаимодействие ароматических гидроксикислот с пятихлористым фосфором (US 3674844):1. The interaction of aromatic hydroxyacids with phosphorus pentachloride (US 3674844):

НО-С6Н4-СООН+РСl5=НО-С6Н4-СОСl+РОСl3+НСlHO-C 6 H 4 -COOH + PCl 5 = HO-C 6 H 4 -COСl + РОСl 3 + НСl

Однако приготовление значительных количеств пятихлористого фосфора в производстве связано с рядом технологических затруднений.However, the preparation of significant amounts of phosphorus pentachloride in production is associated with a number of technological difficulties.

2. Взаимодействие гидроксибензойных кислот с треххлористым фосфором (SU 128858):2. The interaction of hydroxybenzoic acids with phosphorus trichloride (SU 128858):

НО-С6Н4-СООН+РСl3+Сl2=НО-С6Н4-СОСl+РОСl3+НСl, что требует дополнительных технологических затрат для пропускания газообразного хлора через реакционную смесь илиНО-С 6 Н 4 -COOH + PCl 3 + Сl 2 = НО-С 6 Н 4 -ССОl + РОСl 3 + НСl, which requires additional technological expenses for passing chlorine gas through the reaction mixture or

3НО-С6Н4-СООН+2РСl3=3НО-С6Н4-СОСl+Р2О3+3НСl (US 2281857)3NO-C 6 H 4 -COOH + 2RSl 3 = 3NO-C 6 H 4 -COCl + P 2 O 3 + 3CHl (US 2281857)

3. Взаимодействие ароматических гидроксикислот с хлористым тионилом (US 2899458, US 7910595, US 3674844, US 4072710).3. The interaction of aromatic hydroxy acids with thionyl chloride (US 2899458, US 7910595, US 3674844, US 4072710).

Этот способ дает наиболее высокие выходы хлорангидридов до 89% при проведении реакции в присутствии каталитических количеств N,N-диметилформамида или пиридина (RU 2078759). Именно этот метод выбран в качестве прототипа.This method gives the highest yields of acid chlorides up to 89% when carrying out the reaction in the presence of catalytic amounts of N, N-dimethylformamide or pyridine (RU 2078759). This method is chosen as a prototype.

НО-С6Н4-СООН+SOCl2=НО-С6Н4-СОСl+SO2+НСlHO-C 6 H 4 -COOH + SOCl 2 = HO-C 6 H 4 -COCl + SO 2 + Hcl

Недостатком этого метода являются повышенные требования к качеству хлористого тионила. Хлористый тионил рекомендуется дополнительно очищать. Необходим тщательный контроль температурного режима (около 30°С, мягкое кипение), снижение или повышение температуры ведет к негативным последствиям. Зачастую избыток тионилхлорида удаляют отгонкой с получением целевого гидроксибензоилхлорида, который используют без дальнейшей очистки (RU 2174985) во избежание дополнительного нагрева продукта. Для получения химически чистого гидроксибензоилхлорида требуется дополнительная многократная очистка, так как синтезированный с помощью тионилхлорида гидроксибензоилхлорид содержит 1-2% серосодержащих примесей, образующихся вследствие химического взаимодействия хлористого тионила с фенольным гидроксилом гидроксибензойной кислоты [W.Е. Bissinger, F.Е. Kung A Study of the Reaction of Phenol with Thionyl Chloride/J. Am. Chem. Soc, 1948, 70 (8), pp 2664-2666. DOI:10.1021/ja01188a015]. Это приводит не только к загрязнению целевых продуктов, что является существенным недостатком в процессах синтеза биологически активных веществ и лекарственных препаратов [Брель А.К., Лисина С.В., Саломатина Ю.Н., Ковалев Д.Г. Синтез и психотропная активность некоторых солей морфолида / Хим.-фарм. журн. - Т.47, №10, 2013. - СС. 16-18], но и к существенному снижению выхода в многостадийных синтезах.The disadvantage of this method is the increased quality requirements of thionyl chloride. Thionyl chloride is recommended to be additionally cleaned. Careful control of the temperature regime is required (about 30 ° C, mild boiling), a decrease or increase in temperature leads to negative consequences. Often, excess thionyl chloride is removed by distillation to obtain the desired hydroxybenzoyl chloride, which is used without further purification (RU 2174985) to avoid additional heating of the product. To obtain chemically pure hydroxybenzoyl chloride, additional multiple purification is required, since the hydroxybenzoyl chloride synthesized with thionyl chloride contains 1-2% sulfur-containing impurities resulting from the chemical interaction of thionyl chloride with phenolic hydroxybenzoic acid [W.E. Bissinger, F.E. Kung A Study of the Reaction of Phenol with Thionyl Chloride / J. Am. Chem. Soc, 1948, 70 (8), pp 2664-2666. DOI: 10.1021 / ja01188a015]. This leads not only to contamination of the target products, which is a significant drawback in the synthesis of biologically active substances and drugs [Brel AK, Lisina SV, Salomatina Yu.N., Kovalev DG Synthesis and psychotropic activity of some salts of morpholide / Chem.-farm. journal - T.47, No. 10, 2013. - SS. 16-18], but also to a significant decrease in output in multi-stage syntheses.

4. Перечисленных выше недостатков не имеет способ получения хлорангидридов карбоновых кислот взаимодействием оксалилхлорида с кислотами [R. Bruckner Organic mechanism: reactions, stereochemistry and synthesis/3rd edition, edited by M.Harmata, published by Springer, 2010. - p. 276]:4. The above disadvantages does not have a method of producing carboxylic acid chlorides by the interaction of oxalyl chloride with acids [R. Bruckner Organic mechanism: reactions, stereochemistry and synthesis / 3 rd edition, edited by M. Harmata, published by Springer, 2010. - p. 276]:

R-COOH+(COCl)2=R-COCl+CO2+CO+HClR-COOH + (COCl) 2 = R-COCl + CO 2 + CO + HCl

Однако применение этого метода для получения хлорангидридов гидроксибензойных кислот в литературных источниках не описано.However, the application of this method to obtain hydroxybenzoic acid chlorides in literature has not been described.

С целью синтеза хлорангидридов 2-, 3- и 4-гидроксибензойных кислот, являющихся ценными полупродуктами в химии лекарственных препаратов, нами предложен способ, основанный на реакцииIn order to synthesize acid chlorides of 2-, 3- and 4-hydroxybenzoic acids, which are valuable intermediates in the chemistry of drugs, we proposed a method based on the reaction

Figure 00000002
Figure 00000002

Процесс осуществляют в реакторе с перемешивающим устройством, обратным холодильником и термометром. Процесс проводят при молярном соотношении реагентов гидроксибензойная кислота:оксалилхлорид:диметилформамида равном 1:1,1:0,07 в бензоле, при нагревании до температуры кипения растворителя. По предложенному методу хлорангидриды гидроксибензойных кислот получают с выходами до 91% с высокой степенью чистоты.The process is carried out in a reactor with a stirring device, reflux condenser and thermometer. The process is carried out at a molar ratio of reagents hydroxybenzoic acid: oxalyl chloride: dimethylformamide equal to 1: 1.1: 0.07 in benzene, when heated to the boiling point of the solvent. According to the proposed method, hydroxybenzoic acid chlorides are obtained in yields of up to 91% with a high degree of purity.

Чистота и строение полученных соединений подтверждены данными элементного анализа, ИК-спектроскопии, ГЖХ, а также соответствием найденных физических констант литературным данным. Высокий выход хлорангидридов гидроксибензойных кислот, их чистота, использование доступных исходных соединений и легкость оформления процесса обуславливают наибольшую технологичность предлагаемого метода по сравнению с известными.The purity and structure of the obtained compounds are confirmed by elemental analysis, IR spectroscopy, GLC, as well as the correspondence of the found physical constants to literature data. The high yield of hydroxybenzoic acid chlorides, their purity, the use of available starting compounds and the ease of process design determine the greatest manufacturability of the proposed method compared to the known ones.

Пример. Получение гидроксибензоилхлоридов.Example. Getting hydroxybenzoyl chloride.

В круглодонную колбу, снабженную мешалкой и обратным холодильником, загружают 5.00 г (36,2 ммоль) гидроксибензойной кислоты, 0.2 мл ДМФА и 50 мл бензола. К смеси при перемешивании в течение 15 мин прибавляют 3,41 мл (39,8 ммоль) оксалилхлорида. Реакционную массу нагревают до кипения, размешивают при этой температуре 60 минут, после чего обратный холодильник заменяют нисходящим и отгоняют бензол и избыток оксалилхлорида.5.00 g (36.2 mmol) of hydroxybenzoic acid, 0.2 ml of DMF and 50 ml of benzene are charged into a round bottom flask equipped with a stirrer and reflux condenser. 3.41 ml (39.8 mmol) of oxalyl chloride are added to the mixture with stirring over 15 minutes. The reaction mass is heated to boiling, stirred at this temperature for 60 minutes, after which the reflux condenser is replaced by a top-down one and benzene and excess oxalyl chloride are distilled off.

По этой методике получают:According to this technique receive:

2-гидроксибензоилхлорид (салицилоилхлорид) 4,87 г (выход 86%) в виде маслянистой жидкости, температура затвердевания 15-17°С, что соответствует литературным данным: Тпл. 14,5-15,5°С.2-hydroxybenzoyl chloride (salicyloyl chloride) 4.87 g (86% yield) in the form of an oily liquid, solidification temperature 15-17 ° C, which corresponds to published data: mp. 14.5-15.5 ° C.

Для салицилоилхлорида найдено, %: С (54,13), H (3,20), Cl (22,59); вычислено, %: С (53,70), H (3,22), Cl (22,64).Found for salicyloyl chloride,%: C (54.13), H (3.20), Cl (22.59); calculated,%: C (53.70), H (3.22), Cl (22.64).

3-гидроксибензоилхлорид 4,08 г (выход 72%) в виде маслянистой жидкости, с температурой кипения 74-76°С, что соответствует литературным данным: Ткип. 74-75°С.3,0-hydroxybenzoyl chloride 4.08 g (72% yield) in the form of an oily liquid, with a boiling point of 74-76 ° С, which corresponds to the published data: Tkip. 74-75 ° C.

Для 3-гидроксибензоилхлорида найдено, %: С (54,01), H (3,22), Cl (22,62); вычислено, %: С (53,70), H (3,22), Cl (22,64).For 3-hydroxybenzoyl chloride, found,%: C (54.01), H (3.22), Cl (22.62); calculated,%: C (53.70), H (3.22), Cl (22.64).

4-гидроксибензоилхлорид 5,15 г (выход 91%) с Тпл. 77-79°С (литературные данные Тпл. 78-79°С).4-hydroxybenzoyl chloride 5.15 g (91% yield) with mp. 77-79 ° C (published data mp. 78-79 ° C).

Для 4-гидроксибензоилхлорида найдено, %: С (53,98), H (3,15), Cl (22,71); вычислено, %: С (53,70), H (3,22), Cl (22,64).For 4-hydroxybenzoyl chloride, found,%: C (53.98), H (3.15), Cl (22.71); calculated,%: C (53.70), H (3.22), Cl (22.64).

Предлагаемый способ получения хлорангидрида 2-, 3- и 4-гидроксибензойных кислот имеет следующие преимущества относительно известных методов.The proposed method for the production of acid chloride of 2-, 3- and 4-hydroxybenzoic acids has the following advantages relative to known methods.

1. Использование данного способа позволяет получать хлорангидриды гидроксибензойных кислот с выходом до 91%.1. The use of this method allows to obtain hydroxybenzoic acid chlorides with a yield of up to 91%.

2. Целевой продукт не содержит нежелательных примесей и не требует дополнительной сложной очистки.2. The target product does not contain undesirable impurities and does not require additional complex purification.

Claims (1)

Способ получения хлорангидридов 2-, 3- и 4-гидроксибензойных кислот, отличающийся тем, что в качестве хлорирующего агента используется органический оксогалогенид (оксалил хлорид) и процесс ведут в условиях кипения реакционной смеси при молярном соотношении кислота : оксалил хлорид : диметилформамид 1:1,1:0,07. A method of producing acid chlorides of 2-, 3- and 4-hydroxybenzoic acids, characterized in that an organic oxo-halide (oxalyl chloride) is used as a chlorinating agent and the process is carried out under boiling conditions of the reaction mixture at a molar ratio of acid: oxalyl chloride: dimethylformamide 1: 1, 1: 0.07.
RU2015130134/04A 2015-07-21 2015-07-21 Improved method of producing acid chlorides of hydroxybenzoic acids RU2601309C1 (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2015130134/04A RU2601309C1 (en) 2015-07-21 2015-07-21 Improved method of producing acid chlorides of hydroxybenzoic acids

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2015130134/04A RU2601309C1 (en) 2015-07-21 2015-07-21 Improved method of producing acid chlorides of hydroxybenzoic acids

Publications (1)

Publication Number Publication Date
RU2601309C1 true RU2601309C1 (en) 2016-11-10

Family

ID=57277855

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
RU2015130134/04A RU2601309C1 (en) 2015-07-21 2015-07-21 Improved method of producing acid chlorides of hydroxybenzoic acids

Country Status (1)

Country Link
RU (1) RU2601309C1 (en)

Citations (6)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US2899458A (en) * 1959-08-11 Process for producing oxy aromatic
US3674844A (en) * 1970-04-20 1972-07-04 Merck & Co Inc Salicylic acid derivatives
US4072710A (en) * 1974-11-09 1978-02-07 Palomo Coll A L Process for preparing acid chlorides
RU2078759C1 (en) * 1993-03-10 1997-05-10 Государственный российский научно-исследовательский институт органической химии и технологии Method for production of chlorides of carboxylic acids
CN1446795A (en) * 2003-01-16 2003-10-08 华东理工大学 Method for synthesizing N-salicyloyl-8-sodium aminocaprylic acid
US7910595B2 (en) * 2005-12-21 2011-03-22 Abbott Laboratories Anti-viral compounds

Patent Citations (6)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US2899458A (en) * 1959-08-11 Process for producing oxy aromatic
US3674844A (en) * 1970-04-20 1972-07-04 Merck & Co Inc Salicylic acid derivatives
US4072710A (en) * 1974-11-09 1978-02-07 Palomo Coll A L Process for preparing acid chlorides
RU2078759C1 (en) * 1993-03-10 1997-05-10 Государственный российский научно-исследовательский институт органической химии и технологии Method for production of chlorides of carboxylic acids
CN1446795A (en) * 2003-01-16 2003-10-08 华东理工大学 Method for synthesizing N-salicyloyl-8-sodium aminocaprylic acid
US7910595B2 (en) * 2005-12-21 2011-03-22 Abbott Laboratories Anti-viral compounds

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Souldozi et al. The reaction of (N-isocyanimino) triphenylphosphorane with benzoic acid derivatives: a novel synthesis of 2-aryl-1, 3, 4-oxadiazole derivatives
Huynh et al. Solvent-controlled selective synthesis of a trans-configured benzimidazoline-2-ylidene palladium (II) complex and investigations of its Heck-type catalytic activity
DE60005338T2 (en) METHOD FOR PRODUCING HERBICIDES
Levin et al. Reactions of organozinc reagents with potassium bromodifluoroacetate
TWI549938B (en) Manufacturing method of farnesal using vanadium complex
Adamczyk-Woźniak et al. Straightforward synthesis and crystal structures of the 3-piperazine-bisbenzoxaboroles and their boronic acid analogs
Luo et al. Co-crystallization of pyridine-2-carboxamide with a series of alkyl dicarboxylic acids with different carbon chain: Crystal structure, spectroscopy and Hirshfeld analysis
CN106146334B (en) 2,3- diaryl -2- alkynes propionamido- -3- arylamino methyl propionate derivative and its preparation method and application
RU2601309C1 (en) Improved method of producing acid chlorides of hydroxybenzoic acids
CN110267937B (en) Method for producing organic iodinated compound by one-pot method
JP6773693B2 (en) How to prepare Orchipraz
Chen et al. First stereoselective synthesis of serinol-derived malyngamides and their 1′-epi-isomers
JP5054898B2 (en) Method for producing phthaloyl chloride
CN108191664B (en) A kind of beta hydroxy acid compound and its synthesis method
JP2017530998A (en) Process for producing 1- (3,5-dichlorophenyl) -2,2,2-trifluoro-ethanone and its derivatives
Hirschberg et al. Aryldiazonium bis (trifluoromethyl) imides
CN105753726B (en) Preparation method for asymmetrically synthesizing pregabalin
CN107698465A (en) A kind of synthetic method of acetylurea crystalline compounds
CN107915696A (en) A kind of method of thiolactone
Jiang et al. One-pot synthesis of ortho-acylphenols by palladium-catalyzed phenol C–H addition to nitriles
Schumacher et al. Reshuffle Bonds by Ball Milling: A Mechanochemical Protocol for Charge-Accelerated Aza-Claisen Rearrangements
RU2615760C1 (en) Method for n-(4-methyl-3-chlorophenyl)-2-acetoxy-3,5-dichlorobenzamide preparation
JP5604698B2 (en) Method for preparing acylbenzene
Koike et al. Synthesis and properties of alkylruthenium complexes bearing primary and secondary amine ligands
CN85106327B (en) A new method for the synthesis of metalaxyl from methyl N-(2,6-xylyl)alanine

Legal Events

Date Code Title Description
MM4A The patent is invalid due to non-payment of fees

Effective date: 20200722