[go: up one dir, main page]

RU2567507C1 - Nuclear reactor fuel microelement - Google Patents

Nuclear reactor fuel microelement Download PDF

Info

Publication number
RU2567507C1
RU2567507C1 RU2014143422/07A RU2014143422A RU2567507C1 RU 2567507 C1 RU2567507 C1 RU 2567507C1 RU 2014143422/07 A RU2014143422/07 A RU 2014143422/07A RU 2014143422 A RU2014143422 A RU 2014143422A RU 2567507 C1 RU2567507 C1 RU 2567507C1
Authority
RU
Russia
Prior art keywords
layer
fuel
density
silicon carbide
pyrocarbon
Prior art date
Application number
RU2014143422/07A
Other languages
Russian (ru)
Inventor
Андрей Анатольевич Перцев
Николай Викторович Морозов
Игорь Евгеньевич Голубев
Владимир Михайлович Макаров
Андрей Владимирович Белеевский
Original Assignee
Акционерное общество "Высокотехнологический научно-исследовательский институт неорганических материалов имени академика А.А. Бочвара"
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Акционерное общество "Высокотехнологический научно-исследовательский институт неорганических материалов имени академика А.А. Бочвара" filed Critical Акционерное общество "Высокотехнологический научно-исследовательский институт неорганических материалов имени академика А.А. Бочвара"
Priority to RU2014143422/07A priority Critical patent/RU2567507C1/en
Application granted granted Critical
Publication of RU2567507C1 publication Critical patent/RU2567507C1/en

Links

Images

Classifications

    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02EREDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E30/00Energy generation of nuclear origin
    • Y02E30/30Nuclear fission reactors

Landscapes

  • Monitoring And Testing Of Nuclear Reactors (AREA)
  • Carbon And Carbon Compounds (AREA)

Abstract

FIELD: power engineering.
SUBSTANCE: nuclear reactor fuel microelement comprises a fuel microsphere and a protective coat. The coat comprises a layer of low-density pyro-carbon, a layer of high-density isotropic pyro-carbon, a layer of silicon carbide and an outer layer of high-density isotropic pyro-carbon. The layer of low-density pyro-carbon is made with a layer from silicon carbide, being a getter of oxygen and making 5.0-6.0% of fuel microsphere mass.
EFFECT: reduced partial pressure of carbon oxide in a fuel microelement and increased resource of fuel operation in a reactor.
2 dwg

Description

Изобретение относится к области ядерной энергетики, в частности к микротвэлам ядерного реактора. Применение микросферического топлива с защитными слоями покрытий обеспечивает длительную работу реактора без перезагрузки, глубокое выгорание топлива, при обеспечении максимальной безопасности эксплуатации атомного реактора, так как микросферическое топливо с многослойным керамическим покрытием типа TRISO, эффективно удерживает продукты деления внутри топливных частиц, как при нормальных условиях эксплуатации, так и при условиях максимальной проектной аварии с потерей теплоносителя, когда температура топлива может достигать 1600°C. Кроме того, при использовании керна из оксидного топлива, для связывания выделяющегося в процессе выгорания топлива кислорода, применяют различные конструкции геттеров кислорода.The invention relates to the field of nuclear energy, in particular to the microfuel of a nuclear reactor. The use of microspherical fuel with protective coating layers ensures long-term operation of the reactor without rebooting, deep fuel burnup, while ensuring maximum safety of the operation of the nuclear reactor, since microspherical fuel with a multilayer ceramic coating of the TRISO type effectively retains fission products inside the fuel particles, as under normal operating conditions , and under the conditions of the maximum design basis accident with loss of coolant, when the fuel temperature can reach 1600 ° C. In addition, when using a core of oxide fuel, various designs of oxygen getters are used to bind the oxygen released during the combustion of the fuel.

Известен микротвэл ядерного реактора, содержащий топливную микросферу и многослойное защитное покрытие, состоящее из последовательно нанесенных на микросферу слоев низкоплотного пироуглерода, высокоплотного изотропного пироуглерода, карбида циркония, слоя из композиции пироуглерод - карбид кремния с содержанием кремниевой фазы 20-45 мас.%, карбида кремния и внешнего слоя высокоплотного изотропного пироуглерода (патент RU №2325711, МПК G21C 3/28, 3/62, опубл. 27.05.2008).Known microtel of a nuclear reactor containing a fuel microsphere and a multilayer protective coating consisting of layers of low-density pyrocarbon, high-density isotropic pyrocarbon, zirconium carbide, a layer of a pyrocarbon-silicon carbide composition with a silicon phase content of 20-45 wt.%, Silicon carbide and the outer layer of high-density isotropic pyrocarbon (patent RU No. 232325711, IPC G21C 3/28, 3/62, publ. 27.05.2008).

Недостатком такой конструкции является отсутствие геттера кислорода, предназначенного для связывания выделяющегося в процессе выгорания оксидного топлива кислорода, который, взаимодействует с углеродом покрытий с образованием окиси углерода, что приводит к росту внутреннего давления под покрытием микротвэла и росту вероятности его разрушения и повышенному выходу радионуклидов за пределы покрытия.The disadvantage of this design is the lack of an oxygen getter designed to bind oxygen released during the combustion of oxide fuel, which interacts with the carbon of the coatings to form carbon monoxide, which leads to an increase in the internal pressure under the coating of the microfuel and an increase in the probability of its destruction and an increased exit of radionuclides beyond coverings.

Известен микротвэл ядерного реактора с трехслойным защитным покрытием топливной микросферы, в котором первый от топливной микросферы слой выполнен из композиции углерод-карбид кремния с содержанием кремниевой фазы 30-35 мас.% в приповерхностной зоне внешней границы слоя глубиной 0,05-0,10 от толщины слоя и содержанием кремниевой фазы в остальной части первого слоя 1-15 мас.%, второй слой выполнен из карбида кремния, третий от топливной микросферы слой выполнен из композиции углерод-карбид кремния, третий слой выполнен с содержанием кремниевой фазы 5-10 мас.% в приповерхностной зоне внешней границы слоя глубиной 0,1 - 0,2 от толщины слоя и содержанием кремниевой фазы в остальной части третьего слоя 15-30 мас.% (патент RU №2333552, МПК G21C 3/28, 3/62, опубл. 10.09.2008).Known microtel of a nuclear reactor with a three-layer protective coating of the fuel microsphere, in which the first layer from the fuel microsphere is made of a carbon-silicon carbide composition with a silicon phase content of 30-35 wt.% In the surface area of the outer boundary of the layer with a depth of 0.05-0.10 from the thickness of the layer and the content of the silicon phase in the rest of the first layer is 1-15 wt.%, the second layer is made of silicon carbide, the third layer from the fuel microsphere is made of a carbon-silicon carbide composition, the third layer is made with a silicon content the basics of 5-10 wt.% in the near-surface zone of the outer boundary of the layer with a depth of 0.1 - 0.2 of the layer thickness and the silicon phase content in the rest of the third layer is 15-30 wt.% (patent RU No. 2333552, IPC G21C 3/28 3/62, published September 10, 2008).

Недостатком такой конструкции является одновременное осаждение углерода и карбида кремния, пиролизом ацетилена и метилсилана. Как показали опыты, при таком соосаждении образуются пористые углерод-кремниевые структуры с неконтролируемыми параметрами, кроме того возникают трудности, связанные с необходимостью строгого контроля многокомпонентной газовой смеси, подаваемой на пиролиз.The disadvantage of this design is the simultaneous deposition of carbon and silicon carbide, by pyrolysis of acetylene and methylsilane. As experiments have shown, with such coprecipitation porous carbon-silicon structures with uncontrolled parameters are formed, in addition, difficulties arise associated with the need for strict control of a multicomponent gas mixture fed to pyrolysis.

Известен микротвэл ядерного реактора содержащий топливную микросферу из диоксида плутония и многослойное защитное покрытие, состоящее из последовательно нанесенных на микросферу слоев низкоплотного пироуглерода, высокоплотного изотропного пироуглерода, нитрида алюминия, карбида кремния и внешнего слоя высокоплотного изотропного пироуглерода (патент RU №2326457, МПК G21C 3/28, 3/62, опубл. 10.06.2008).Known microtel of a nuclear reactor containing a fuel microsphere made of plutonium dioxide and a multilayer protective coating consisting of layers of low-density pyrocarbon, high-density isotropic pyrocarbon, aluminum nitride, silicon carbide and the outer layer of high-density isotropic pyrocarbon successively applied to the microsphere (patent RU No. 22326457, patent RU No. 2323245 3 28, 3/62, publ. 06/10/2008).

Недостатком такой конструкции является отсутствие геттера кислорода, предназначенного для связывания выделяющегося в процессе выгорания оксидного топлива кислорода, который, взаимодействует с углеродом покрытий с образованием окиси углерода, что приводит к росту внутреннего давления под покрытием микротвэла и, соответственно, росту вероятности его разрушения с выходом радионуклидов за пределы покрытия. Кроме того, кислород взаимодействует с основным барьером на пути выхода радионуклидов - слоем из карбида кремния, что приводит к снижению его прочности и повышению вероятности сквозного повреждения покрытия микротвэла и повышенному выходу радионуклидов в теплоноситель.The disadvantage of this design is the lack of an oxygen getter designed to bind oxygen released during the burning of oxide fuel, which interacts with the carbon of the coatings to form carbon monoxide, which leads to an increase in the internal pressure under the coating of the microfuel and, accordingly, an increase in the probability of its destruction with the release of radionuclides beyond coverage. In addition, oxygen interacts with the main barrier to the exit of radionuclides - a layer of silicon carbide, which leads to a decrease in its strength and an increase in the likelihood of end-to-end damage to the microfuel coating and an increased exit of radionuclides to the coolant.

Известен микротвэл с двухслойным защитным покрытием топливной микросферы, в котором внутренний слой выполнен из композиции пироуглерод-карбид кремния, причем наружный слой выполнен из композиции "Ti3SiC2-C-TiM (патент RU №2393558, МПК G21C 3/28, 3/62, опубл. 27.06.2010).Known microtel with a two-layer protective coating of the fuel microsphere, in which the inner layer is made of a composition of pyrocarbon-silicon carbide, and the outer layer is made of a composition of "Ti 3 SiC 2 -C-TiM (patent RU No. 2393558, IPC G21C 3/28, 3 / 62, publ. 06/27/2010).

Недостатком такой конструкции является применение хлорпроизводных при нанесении первого слоя на еще не защищенный керн, в результате чего образующийся хлористый водород будет активно взаимодействовать с топливной микросферой, вызывая ее коррозию и загрязняя радиоактивными соединениями оборудование и систему газоочистки. Совместное осаждение карбида кремния и пироуглерода проблематичный технологический процесс, т.к. образуются неконтролируемые низкоплотные пористые структуры.The disadvantage of this design is the use of chlorine derivatives when applying the first layer to an unprotected core, as a result of which the resulting hydrogen chloride will actively interact with the fuel microsphere, causing it to corrode and contaminating the gas treatment equipment and system with radioactive compounds. Joint deposition of silicon carbide and pyrocarbon is a problematic process, because uncontrolled low-density porous structures are formed.

Наиболее близким является микротвэл ядерного реактора, в котором защитное покрытие состоит из слоя карбида циркония, нанесенного непосредственно на топливную микросферу и последующими слоями покрытий, представляющими последовательно нанесенные слой низкоплотного пироуглерода, слой высокоплотного изотропного пироуглерода, слой карбида кремния и наружный слой высокоплотного изотропного пироуглерода (патент RU №2325712, МПК G21C 3/28, 3/62, опубл. 27.05.2008).The closest is the microtel of a nuclear reactor, in which the protective coating consists of a layer of zirconium carbide deposited directly on the fuel microsphere and subsequent coating layers representing a successively deposited layer of low-density pyrocarbon, a layer of high-density isotropic pyrocarbon, a layer of silicon carbide and an outer layer of high-density isotropic pyrocarbon (patent RU No. 2323212, IPC G21C 3/28, 3/62, publ. 05.27.2008).

Недостатком такой конструкции является техническая сложность процесса нанесения слоя карбида циркония на топливный керн. Проблема связанна с необходимостью защиты топливного керна тонким слоем металлического циркония, при нанесении которого предполагается использование отдельного (дополнительного) оборудования. Далее, на защищенный от воздействия хлористого водорода топливный керн из хлорпроизводных осаждают карбид циркония. При этом карбид циркония, использованный в качестве геттера кислорода, оказывается изолированным металлическим цирконием. Контакт с выделяющимся в процессе выгорания топлива кислородом будет возможен лишь при разрушении слоя карбида циркония, а разрушение довольно прочного слоя может вызвать ударную волну, провоцирующую разрушение последующих слоев. К тому же такой геттер кислорода будет иметь очень маленькую поверхность контакта, что существенно скажется на его эффективности. Карбид циркония имеет большой коэффициент линейного термического расширения, 7,01×10-6 град-1, это может привести к повреждению, разрушению и потере хрупкого слоя карбида циркония уже в процессе нагрева для нанесения следующих слоев покрытий.The disadvantage of this design is the technical complexity of the process of applying a layer of zirconium carbide on the fuel core. The problem is associated with the need to protect the fuel core with a thin layer of metal zirconium, during the application of which it is assumed to use separate (additional) equipment. Further, zirconium carbide is deposited from the chlorine derivatives on the fuel core protected from hydrogen chloride. In this case, zirconium carbide, used as an oxygen getter, is isolated metal zirconium. Contact with oxygen released during fuel burning will be possible only when the zirconium carbide layer is destroyed, and the destruction of a fairly strong layer can cause a shock wave, which provokes the destruction of subsequent layers. In addition, such an oxygen getter will have a very small contact surface, which will significantly affect its effectiveness. Zirconium carbide has a large coefficient of linear thermal expansion, 7.01 × 10 -6 deg -1 , this can lead to damage, destruction and loss of the brittle layer of zirconium carbide already during heating to apply the following coating layers.

Технический результат: снижение парциального давления окиси углерода в микротюле и, как следствие, повышение ресурса работы топлива (глубины выгорания) в реакторе.EFFECT: reduced partial pressure of carbon monoxide in microtulle and, as a result, increased resource of fuel operation (burnup depth) in the reactor.

Технический результат достигается, за счет того, что микротвэл ядерного реактора, содержащий топливную микросферу и защитное покрытие, включающее слой низкоплотного пироуглерода, слой высокоплотного изотропного пироуглерода, слой карбида кремния и наружный слой высокоплотного изотропного пироуглерода, отличается тем, что слой низкоплотного пироуглерода выполнен с прослойкой из карбида кремния, являющейся геттером кислорода и составляющей 5,0-6,0% от массы топливной микросферы.The technical result is achieved due to the fact that the microfuel of a nuclear reactor containing a fuel microsphere and a protective coating, including a layer of low-density pyrocarbon, a layer of high-density isotropic pyrocarbon, a layer of silicon carbide and an outer layer of high-density isotropic pyrocarbon, is characterized in that the layer of low-density pyrocarbon is made with an interlayer from silicon carbide, which is an oxygen getter and constitutes 5.0-6.0% by weight of the fuel microsphere.

Сущность предлагаемого технического решения заключается в следующем. В оксидных топливных частицах с покрытием высокотемпературного газового реактора (ВТГР) в результате деления урана или плутония освобождается кислород и, как результат, растет давление CO, которое может привести к разрушению покрытий как в результате увеличения растягивающих напряжений, так и в результате коррозионного воздействия на силовой слой карбида кремния. Кроме того, возможны перенос углерода, входящего в состав слоев покрытий, и миграция ядра в микротвэле, называемая «амеба» эффектом.The essence of the proposed technical solution is as follows. In oxide fuel particles coated with a high-temperature gas reactor (HTGR), fission of uranium or plutonium releases oxygen and, as a result, increases the CO pressure, which can lead to destruction of coatings, both as a result of an increase in tensile stresses and as a result of corrosion on the force silicon carbide layer. In addition, the transfer of carbon, which is part of the coating layers, and the migration of the nucleus in the microfuel, called the “amoeba” effect, are possible.

Наиболее эффективной и практически реализуемой является конструкция микротвэла с геттером кислорода, выполненным из карбида циркония или кремния (Е. Proksch, A. Strigl and H. Nabielek, "Carbon monoxide formation in UO2 kerneled HTR fuel Particles, containing oxygen getters", J. Nucl. Mat. 139 (1986) 83-90, «Оценка возможности использования геттеров для снижения парциального давления СО»). Получение геттера из карбида циркония связано с более сложной технологией и трудностью защиты топливного керна от воздействия галогенводородов, образующихся при получении карбида циркония из галогенпроизводных. В заявленной конструкции микротвэла в качестве геттера кислорода применяется карбид кремния, получаемый по бесхлорной технологии пиролизом метилсилана. Поэтому, в отличие от широко применяемой технологии с использованием метилтрихлорсилана, не образуется агрессивный хлористый водород и необходимость защиты топливного ядра от коррозионного воздействия последнего отпадает. Технология получения заявленной конструкции геттера кислорода не содержит трудноконтролируемой стадии совместного осаждения карбида кремния и пироуглерода, применяемой в прототипе. Осаждение низкоплотного пироуглерода и карбида кремния, являющегося геттером, выполняется поочередно, а за счет распределения карбида кремния в порах низкоплотного пироуглерода получается легко воспроизводимая и прочная конструкция геттера кислорода.The most efficient and practicable is the construction of a microfuel with an oxygen getter made of zirconium or silicon carbide (E. Proksch, A. Strigl and H. Nabielek, "Carbon monoxide formation in UO 2 kerneled HTR fuel Particles containing oxygen getters", J. Nucl. Mat. 139 (1986) 83-90, “Assessing the Use of Getters to Reduce Partial Pressure of CO”). Obtaining getter from zirconium carbide is associated with a more complex technology and the difficulty of protecting the fuel core from the effects of hydrogen halides generated during the preparation of zirconium carbide from halogen derivatives. In the claimed design of the microfuel, silicon carbide is used as an oxygen getter, obtained by chlorine-free technology by methylsilane pyrolysis. Therefore, unlike the widely used technology using methyltrichlorosilane, aggressive hydrogen chloride does not form and the need to protect the fuel core from the corrosive effects of the latter disappears. The technology of obtaining the claimed design of the oxygen getter does not contain a difficult to control stage of the joint deposition of silicon carbide and pyrocarbon used in the prototype. The deposition of low-density pyrocarbon and silicon carbide, which is a getter, is performed alternately, and due to the distribution of silicon carbide in the pores of low-density pyrocarbon, an easily reproducible and durable oxygen getter design is obtained.

Запас геттера кислорода должен обеспечить связывание в твердое соединение всего кислорода, и образующейся при реакции с углеродом, окиси углерода, которые могут образоваться в течение всего топливного цикла работы топливной микросферы. Рассчитать необходимое количество геттерного карбида кремния можно исходя из проходящих химических реакций SiC+2O→SiO2+С и SiC+2CO→SiO2+3С. Также необходимо предусмотреть избыток карбида кремния для возможного участия в других реакциях, например для взаимодействия с ТПД. По различным оценкам это составляет от 3,58×10-6 до 1,77×10-5 г SiC/частицу. Таким образом, при массе 3,33×10-4 г топливной микросферы диаметром 400 мкм из диоксида урана необходимая масса карбида кремния составляет 5-6% от массы топливной микросферы.The oxygen getter reserve must ensure that all oxygen and carbon monoxide formed during the reaction with carbon are bound into the solid compound, which can be formed during the entire fuel cycle of the fuel microsphere. The required amount of getter silicon carbide can be calculated based on the chemical reactions SiC + 2O → SiO 2 + С and SiC + 2CO → SiO 2 + 3С. It is also necessary to provide an excess of silicon carbide for possible participation in other reactions, for example, for interaction with TPD. According to various estimates, this is from 3.58 × 10 -6 to 1.77 × 10 -5 g of SiC / particle. Thus, with a mass of 3.33 × 10 -4 g of a fuel microsphere with a diameter of 400 μm made of uranium dioxide, the necessary mass of silicon carbide is 5-6% by weight of the fuel microsphere.

Пиролизом смеси ацетилена и аргона при температуре 1450°C конденсацией из газовой фазы в кипящем слое топливных микросфер наносили половину по толщине слоя низкоплотного пироуглерода (45-50 микрон). Далее при температуре 800°C пиролизом смеси метилсилана и аргона осаждали необходимую массу карбида кремния, а затем пиролизом смеси ацетилена и аргона при температуре 1450°C наносили вторую половину слоя низкоплотаого пироуглерода (45-50 микрон). Слой низкоплотного пироуглерода имеет большую открытую пористость, благодаря чему он является газопроницаемым, большая часть карбида кремния, используемого в качестве геттера кислорода распределяется в порах первой половины слоя низкоплотного пироуглерода. На Фиг. 1 показано распределение карбида кремния в порах слоя низкоплотного пироуглерода микротвэла ядерного реактора, а на Фиг. 2 показан скол микротвэла со всеми слоями покрытий. Распределенный в порах низкоплотного пироуглерода карбид кремния имеет большую площадь, что является показателем высокой эффективности геттера кислорода. Образующийся при работе топлива кислород будет реагировать с углеродом низкоплотного пироуглерода с образованием моноокиси углерода O+C→CO, а далее с карбидом кремния, распределенным в порах слоя низкоплотного пироуглерода SiC+2O→SiO2+3С, при этом происходит связывание моноокиси углерода в устойчивое твердое состояние, в результате чего многократно снижается давление CO. Таким образом первая половина слоя низкоплотного пироуглерода является геттером кислорода, а вторая половина выполняет основную функцию буферного слоя низкоплотного пироуглерода, являясь резервуаром для продуктов деления и распухающей топливной микросферы. Расчетные исследования термо-механического поведения микротвэла были проведены с использованием кода GOLT - v3, разработанного в ОАО «ВНИИНМ» (Голубев И.Е., Курбаков С.Д., Черников А.С., «Расчетно-экспериментальные исследования пироуглеродных и карбидокремниевых барьеров микротвэлов ВТГР», Атомная Энергия, Том 105, №1, июль 2008, с. 14-25). Код протестирован на задачах, имеющих аналитическое решение, а также верифицирован при бенчмарк-расчетах, проведенных МАГАТЭ в рамках проекта CRP-6 (Tecdoc 1674 «Advances in High-Temperature Gas-Cooled Reactor Fuel Technology», МАГАТЭ, Вена, Австрия, 2012). В результате было получено, что введение прослойки из карбида кремния, являющейся геттером кислорода, в состав слоя низкоплотного пироуглерода приводит к связыванию образующегося при делении оксидного топлива кислорода и, соответственно, снижению парциального давления оксидов углерода CO и CO2 внутри покрытия микротвэла и снижению общего внутреннего давления в микротвэле, развивающегося в процессе выгорания топлива. В результате, суммарная расчетная доля микротопливных частиц с поврежденным слоем из карбида кремния к концу топливной кампании при нормальных условиях облучения составила 1,77×10-7, что почти на порядок меньше, чем было получено для микротвэла-прототипа: 1,69×10-6 при одинаковых исходных данных по условиям облучения и основным конструктивным параметрам микротвэлов.Pyrolysis of a mixture of acetylene and argon at a temperature of 1450 ° C by condensation from the gas phase in a fluidized bed of fuel microspheres caused half the thickness of the layer of low-density pyrocarbon (45-50 microns). Then, at a temperature of 800 ° C, the required mass of silicon carbide was precipitated by pyrolysis of a mixture of methylsilane and argon, and then the second half of a low-density pyrocarbon layer (45-50 microns) was deposited by pyrolysis of a mixture of acetylene and argon. The low-density pyrocarbon layer has a large open porosity, due to which it is gas permeable, most of the silicon carbide used as an oxygen getter is distributed in the pores of the first half of the low-density pyrocarbon layer. In FIG. 1 shows the distribution of silicon carbide in the pores of a low-density pyrocarbon layer of a microfuel of a nuclear reactor, and FIG. 2 shows a chip of a microfuel with all layers of coatings. Silicon carbide distributed in the pores of low-density pyrocarbon has a large area, which is an indicator of the high efficiency of the oxygen getter. Oxygen generated during fuel operation will react with carbon of low-density pyrocarbon to form carbon monoxide O + C → CO, and then with silicon carbide distributed in the pores of the layer of low-density pyrocarbon SiC + 2O → SiO 2 + 3С, and carbon monoxide is bound to stable solid state, as a result of which the pressure of CO decreases many times. Thus, the first half of the low-density pyrocarbon layer is an oxygen getter, and the second half performs the main function of the buffer layer of low-density pyrocarbon, being a reservoir for fission products and a swelling fuel microsphere. Computational studies of the thermomechanical behavior of microfuel were carried out using the GOLT - v3 code developed by VNIINM OJSC (Golubev I.E., Kurbakov S.D., Chernikov A.S., "Calculation and experimental studies of pyrocarbon and silicon carbide barriers Microtel VTGR ”, Atomic Energy, Volume 105, No. 1, July 2008, pp. 14-25). The code was tested on problems with an analytical solution, and also verified during benchmark calculations carried out by the IAEA in the framework of the CRP-6 project (Tecdoc 1674 “Advances in High-Temperature Gas-Cooled Reactor Fuel Technology”, IAEA, Vienna, Austria, 2012) . As a result, it was found that the introduction of a silicon carbide interlayer, which is an oxygen getter, into the low-density pyrocarbon layer leads to the binding of oxygen generated during fission of oxide fuel and, accordingly, a decrease in the partial pressure of carbon oxides CO and CO 2 inside the microfuel coating and a decrease in the total internal pressure in the microtel developing in the process of fuel burning. As a result, the total calculated fraction of microfuel particles with a damaged silicon carbide layer at the end of the fuel campaign under normal irradiation conditions was 1.77 × 10 -7 , which is almost an order of magnitude smaller than that obtained for the prototype microfuel: 1.69 × 10 -6 with the same initial data on the irradiation conditions and the main structural parameters of microfuel.

Аналогичные результаты были получены при проведении расчетных исследований поведения микротвэлов в аварийных условиях, связанных с нагревом топлива до 1600°C в течение 100 часов. Для предлагаемого микротвэла и микротвэла-прототипа доли частиц, которые получат повреждение покрытия из карбида кремния к концу аварийного режима, составляют 1,88×10-4 и 1,96×10-5, соответственно, т.е. при аварийных условиях повреждаемость предлагаемых микротвэлов почти на порядок ниже по сравнению с повреждаемостью микротвэлов-прототипов.Similar results were obtained when conducting computational studies of the behavior of microfuel in emergency conditions associated with heating the fuel to 1600 ° C for 100 hours. For the proposed microfuel and microfuel prototype, the fractions of particles that will receive damage to the silicon carbide coating by the end of the emergency mode are 1.88 × 10 -4 and 1.96 × 10 -5 , respectively, i.e. under emergency conditions, the damage to the proposed microfuel is almost an order of magnitude lower than that of the prototype microfuel.

По сравнении с прототипом микротвэл ядерного реактора получен достаточно простым технологичным способом: упрощен технологический процесс, отпадает трудно-контролируемая операция соосаждения карбида кремния и пироуглерода, кроме того, при получении карбида кремния не используются агрессивные галогенпроизводные.Compared with the prototype, the microtel of a nuclear reactor was obtained in a rather simple technological way: the technological process was simplified, the difficult-to-control operation of coprecipitation of silicon carbide and pyrocarbon disappears, in addition, aggressive halogen derivatives are not used in the preparation of silicon carbide.

Характеристики слоев покрытий рассчитываются с учетом требований к нормальным и аварийным условиям эксплуатации. Основные функции слоев покрытий следующие:The characteristics of the coating layers are calculated taking into account the requirements for normal and emergency operating conditions. The main functions of the coating layers are as follows:

- первый слой, называемый «буферным» (ВРуС), из низкоплотного пироуглерода с прослойкой из карбида кремния, является компенсатором твердого распухания топливной микросферы и служит свободным объемом для размещения газообразных и легко летучих продуктов деления;- the first layer, called “buffer” (VRuS), of low-density pyrocarbon with a layer of silicon carbide, is a compensator for the solid swelling of the fuel microsphere and serves as a free volume for the placement of gaseous and easily volatile fission products;

- второй слой из высокоплотного изотропного пироуглерода (IPyC) обеспечивает удержание газообразных продуктов деления и служит защитой керна от действия газообразного HCl, образующегося при осаждении слоя из карбида кремния (SiC) при использовании в качестве исходного вещества метилтрихлорсилана (CH3SiCl3);- the second layer of high-density isotropic pyrocarbon (IPyC) provides retention of gaseous fission products and protects the core from the action of gaseous HCl formed during the deposition of a layer of silicon carbide (SiC) when methyltrichlorosilane (CH 3 SiCl 3 ) is used as a starting material;

- силовой слой из карбида кремния (SiC) обеспечивает прочность сосуда давления, является термически, химически коррозионностойким покрытием и удерживает металлические продукты деления благодаря их низким коэффициентам диффузии в SiC;- the power layer of silicon carbide (SiC) provides the strength of the pressure vessel, is a thermally, chemically corrosion-resistant coating and holds metal fission products due to their low diffusion coefficients in SiC;

- четвертый внешний слой из высокоплотного изотропного пироуглерода (ОРуС) защищает хрупкий SiC слой от повреждений при производстве и за счет радиационной- the fourth outer layer of high-density isotropic pyrocarbon (OPC) protects the brittle SiC layer from damage during production and due to radiation

усадки обеспечивает дополнительную прочность всей конструкции под облучением.shrinkage provides additional strength to the entire structure under irradiation.

Пример осуществления технического решения.An example implementation of a technical solution.

Аппарат для нанесения покрытий в кипящем слое нагревают до температуры 1450°C, при расходе аргона 800 л/ч засыпают партию топливных микросфер, после чего, вместо аргона подают пиролизную смесь газов.The apparatus for coating in a fluidized bed is heated to a temperature of 1450 ° C, with an argon flow rate of 800 l / h, a batch of fuel microspheres is poured, after which, instead of argon, a pyrolysis gas mixture is supplied.

Первый слой низкоплотного пироуглерода наносят на топливные микросферы пиролизом смеси из ацетилена и аргона при концентрации ацетилена 50 об.% и суммарном расходе газов 900 л/ч. После осаждения половины от требуемой (90-100 микрон) толщины слоя низкоплотного пироуглерода прекращают подачу ацетилена, при поддерживающем потоке инертного газа и осаждают необходимую массу карбида кремния пиролизом смеси, состоящей из 96 об.% аргона и 4% метилсилана, далее возвращаются к режиму нанесения слоя низкоплотного пироуглерода и наносят вторую его половину.The first layer of low-density pyrocarbon is applied to the fuel microspheres by pyrolysis of a mixture of acetylene and argon at an acetylene concentration of 50 vol% and a total gas flow rate of 900 l / h. After deposition of half of the required (90-100 microns) layer thickness of low-density pyrocarbon, acetylene supply is stopped, with an inert gas flow and the necessary mass of silicon carbide is precipitated by pyrolysis of a mixture consisting of 96 vol.% Argon and 4% methylsilane, then they return to the application mode a layer of low-density pyrocarbon and the second half is applied.

Второй слой получают подачей смеси ацетилена с концентрацией в смеси с аргоном 40-43 об.% и пропилена с концентрацией в смеси с аргоном 30-27 об.%. После осаждения требуемой толщины (33-37 микрон) плотного изотропного слоя прекращают подачу пиролизных газов, а частицы поддерживают в состоянии псевдоожижения за счет инертного газа-носителя аргона.The second layer is obtained by feeding a mixture of acetylene with a concentration in a mixture with argon of 40-43 vol.% And propylene with a concentration in a mixture with argon of 30-27 vol.%. After deposition of the required thickness (33-37 microns) of a dense isotropic layer, the supply of pyrolysis gases is stopped, and the particles are maintained in a state of fluidization due to an inert argon carrier gas.

Третий слой (слой карбида кремния) осаждают из смеси метилтрихлорсилана с пропиленом в атмосфере водорода при концентрации метилтрихлорсилана 1,2-1,5 об.%, и расхода водорода на псевдоожижение 900 л/ч. После осаждения требуемой толщины (37-42 микрон) SiC слоя прекращают подачу метилтрихлорсилана и пропилена в реакционную зону, поток водорода заменяют, потоком аргона.The third layer (silicon carbide layer) is precipitated from a mixture of methyltrichlorosilane with propylene in a hydrogen atmosphere at a concentration of methyltrichlorosilane 1.2-1.5 vol.%, And a hydrogen flow rate of 900 l / h for fluidization. After deposition of the required thickness (37-42 microns) of the SiC layer, the supply of methyltrichlorosilane and propylene to the reaction zone is stopped, the flow of hydrogen is replaced, the flow of argon.

Четвертый слой наносят по режиму второго.The fourth layer is applied according to the mode of the second.

Таким образом был создан микротвэл ядерного реактора, имеющий топливную микросферу из оксидного топлива, и четырехслойное защитное покрытие, в составе которого слой низкоплотного пироуглерода выполнен с прослойкой из карбида кремния, являющейся геттером кислорода, и, составляющей 5,0-6,0% от массы топливной микросферы. За счет распределения карбида кремния в порах низкоплотного пироуглерода образуется объемная конструкция геттера кислорода, имеющая большую площадь поверхности, что способствует эффективному связыванию выделяющегося кислорода и моноокиси углерода, а также снижению парциального давления окиси углерода в микротвэле и что, в конечном итоге, приводит к повышению ресурса работы топлива (глубины выгорания) в реакторе.Thus, a microtel of a nuclear reactor was created, which has a fuel microsphere of oxide fuel, and a four-layer protective coating, in which a layer of low-density pyrocarbon is made with a layer of silicon carbide, which is an oxygen getter, and constituting 5.0-6.0% by weight fuel microspheres. Due to the distribution of silicon carbide in the pores of low-density pyrocarbon, a three-dimensional structure of an oxygen getter is formed, which has a large surface area, which contributes to the effective binding of the released oxygen and carbon monoxide, as well as to a decrease in the partial pressure of carbon monoxide in the microfuel and, ultimately, leads to an increase in the resource fuel operation (burnup depth) in the reactor.

Claims (1)

Микротвэл ядерного реактора, содержащий топливную микросферу и защитное покрытие, включающее слой низкоплотного пироуглерода, слой высокоплотного изотропного пироуглерода, слой карбида кремния и наружный слой высокоплотного изотропного пироуглерода, отличающийся тем, что слой низкоплотного пироуглерода выполнен с прослойкой из карбида кремния, являющейся геттером кислорода и составляющей 5,0-6,0% от массы топливной микросферы. A microtelle of a nuclear reactor containing a fuel microsphere and a protective coating comprising a layer of low-density pyrocarbon, a layer of high-density isotropic pyrocarbon, a layer of silicon carbide and an outer layer of high-density isotropic pyrocarbon, characterized in that the layer of low-density pyrocarbon is made of a layer of silicon carbide constituting an oxygen getter 5.0-6.0% by weight of the fuel microsphere.
RU2014143422/07A 2014-10-28 2014-10-28 Nuclear reactor fuel microelement RU2567507C1 (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2014143422/07A RU2567507C1 (en) 2014-10-28 2014-10-28 Nuclear reactor fuel microelement

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2014143422/07A RU2567507C1 (en) 2014-10-28 2014-10-28 Nuclear reactor fuel microelement

Publications (1)

Publication Number Publication Date
RU2567507C1 true RU2567507C1 (en) 2015-11-10

Family

ID=54537051

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
RU2014143422/07A RU2567507C1 (en) 2014-10-28 2014-10-28 Nuclear reactor fuel microelement

Country Status (1)

Country Link
RU (1) RU2567507C1 (en)

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2017082772A3 (en) * 2015-11-11 2017-07-13 Акционерное общество "Высокотехнологический научно-исследовательский институт неорганических материалов имени академика А.А. Бочвара" Method of manufacturing nuclear fuel particles

Citations (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3649452A (en) * 1968-03-28 1972-03-14 Atomic Energy Commission Nuclear reactor fuel coated particles
WO2005086173A2 (en) * 2004-03-01 2005-09-15 Pebble Bed Modular Reactor (Proprietary) Limited Nuclear fuel provided with a coating
RU2333552C1 (en) * 2007-03-23 2008-09-10 Федеральное государственное унитарное предприятие Научно-исследовательский институт Научно-производственное объединение "Луч" Particle fuel element with three-layer protective coating of fuel microsphere
WO2009079068A3 (en) * 2007-10-04 2009-12-30 Lawrence Livermore National Security, Llc Triso fuel for high burn-up nuclear engine

Patent Citations (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3649452A (en) * 1968-03-28 1972-03-14 Atomic Energy Commission Nuclear reactor fuel coated particles
WO2005086173A2 (en) * 2004-03-01 2005-09-15 Pebble Bed Modular Reactor (Proprietary) Limited Nuclear fuel provided with a coating
RU2333552C1 (en) * 2007-03-23 2008-09-10 Федеральное государственное унитарное предприятие Научно-исследовательский институт Научно-производственное объединение "Луч" Particle fuel element with three-layer protective coating of fuel microsphere
WO2009079068A3 (en) * 2007-10-04 2009-12-30 Lawrence Livermore National Security, Llc Triso fuel for high burn-up nuclear engine
US20110091004A1 (en) * 2007-10-04 2011-04-21 Lawrence Livermore National Security, Llc Triso fuel for high burn-up nuclear engine

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2017082772A3 (en) * 2015-11-11 2017-07-13 Акционерное общество "Высокотехнологический научно-исследовательский институт неорганических материалов имени академика А.А. Бочвара" Method of manufacturing nuclear fuel particles

Similar Documents

Publication Publication Date Title
JP7065145B2 (en) How to form a nuclear fuel structure with fibers
KR102338164B1 (en) Improving the toughness of microencapsulated nuclear fuel
JP6466956B2 (en) Method and composite for coating ceramic containing cladding of nuclear fuel rod
US20060039524A1 (en) Multi-layered ceramic tube for fuel containment barrier and other applications in nuclear and fossil power plants
KR102573613B1 (en) Corrosion-resistant and wear-resistant coating on zirconium alloy cladding
US9754687B2 (en) ALD coating of nuclear fuel actinides materials
WO2012174548A1 (en) Nuclear reactor fuel element having silicon carbide multilayered cladding and thoria-based fissionable fuel
JP2019527337A (en) Method of manufacturing SiC composite fuel cladding tube with Zr alloy liner
RU2567507C1 (en) Nuclear reactor fuel microelement
Wongsawaeng Performance modeling of Deep Burn TRISO fuel using ZrC as a load-bearing layer and an oxygen getter
RU2333552C1 (en) Particle fuel element with three-layer protective coating of fuel microsphere
RU2333553C1 (en) Particle fuel element of nuclear reactor
RU153879U1 (en) MICROTEL NUCLEAR REACTOR
RU2387030C1 (en) Minute particle of light-water nuclear reactor
Ivanov et al. The kinetics of fission products release from microfuel taking into account the trapped fraction and limited solubility effects
Beleevskii et al. Prospective micro-encapsulated fuel with silicon carbide protective coat
RU2370835C1 (en) Fuel element of nuclear reactor
RU2333555C1 (en) Particle fuel element of nuclear reactor
RU2368964C1 (en) Minute fuel element of nuclear reactor
RU2333551C1 (en) Particle fuel element for ultrahigh-temperature nuclear reactor