[go: up one dir, main page]

RU2493911C1 - Ионитный формованный катализатор и способ его получения - Google Patents

Ионитный формованный катализатор и способ его получения Download PDF

Info

Publication number
RU2493911C1
RU2493911C1 RU2012135943/04A RU2012135943A RU2493911C1 RU 2493911 C1 RU2493911 C1 RU 2493911C1 RU 2012135943/04 A RU2012135943/04 A RU 2012135943/04A RU 2012135943 A RU2012135943 A RU 2012135943A RU 2493911 C1 RU2493911 C1 RU 2493911C1
Authority
RU
Russia
Prior art keywords
catalyst
macroporous
gel
dry
calculated
Prior art date
Application number
RU2012135943/04A
Other languages
English (en)
Inventor
Владимир Михайлович Бусыгин
Хамит Хамисович ГИЛЬМАНОВ
Олег Николаевич Нестеров
Александр Адольфович Ламберов
Амин Равилович Каюмов
Original Assignee
Открытое акционерное общество "Нижнекамскнефтехим"
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Открытое акционерное общество "Нижнекамскнефтехим" filed Critical Открытое акционерное общество "Нижнекамскнефтехим"
Priority to RU2012135943/04A priority Critical patent/RU2493911C1/ru
Application granted granted Critical
Publication of RU2493911C1 publication Critical patent/RU2493911C1/ru

Links

Landscapes

  • Catalysts (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Abstract

Изобретение относится к производству ионитных формованных катализаторов. Описан ионитный формованный катализатор органического синтеза, содержащий смесь сополимеров с макропористой и гелевой структурой сульфированного сополимера стирола и дивинилбензола, и термопластичный связующий компонент-полипропилен, причем массовое соотношение гелевой и макропористой составляющих выбрано равным (3.7÷14.0):1 соответственно в расчете на сухой катализатор, количество связующего компонента составляет 20-30 мас.% в расчете на сухой катализатор, исходные компоненты взяты с остаточной влажностью не более 10 мас.% и фракционным составом не менее 95% фракции частиц с размером в области 50-200 мкм. Описан способ получения указанного выше катализатора. Технический результат - получен катализатор, в котором исключено блокирование адсорбционного пространства катализатора и преждевременное испарение воды. 2 н. и 2 з.п. ф-лы, 2 табл., 12 пр.

Description

Изобретение относится к каталитической химии, а именно к производству ионитных формованных катализаторов на основе катионоообменных смол, и может найти применение в нефтехимической, химической отраслях промышленности в качестве катализатора для органического синтеза, в частности, для процесса дегидратации трет-бутилового спирта в изобутилен, получения метил-трет-бутилового эфира.
Иониты (ионообменные смолы) представляют собой органические полимерные вещества, содержащие в своем составе функциональные группы различного характера. Смолы, содержащие в своем составе кислотные группы (-SO3H, -СООН, -ОН и др.) в органических волокнах, называют катионитами (R-SO3H, R-COOH, R-OH, где R - каркас ионита), смолы, содержащие основные функциональные группы (-NR3 и др.), - анионитами (R-NR3). Функциональная группа содержит подвижную часть, которую называют противоионом (например, протон в SO3H-группе сульфокатионита R-SO3H), которая в растворах может легко обмениваться на другие ионы из растворов соответствующих солей или кислот. Таким образом, противоионы составляют обменную емкость ионита, которая определяется числом мг·экв активных функциональных групп, приходящихся на 1 г ионита, и выражается в ммоль/г.
Катионообменные смолы, а также катализаторы на их основе находят широкое применение для осуществления различных каталитических процессов (синтез простых эфиров (метил- и амил-трет-бутиловых эфиров), гидратация олефинов в спирты, дегидратация спиртов в олефины и т.д.), при этом одним из основных факторов, определяющих эксплуатационные характеристики (каталитическая активность, механическая прочность) катализаторов, является характер их пористой структуры. Пористая структура обуславливает набухаемость - важнейшую характеристику ионитных органических катализаторов, работающих в жидкофазных средах. Ионитные катализаторы не растворяются в органических или неорганических жидкостях, но они обладают способностью к набуханию, которая определяется двумя величинами, главным образом, обуславливающими обменную емкость ионита и его каталитическую активность в том или ином процессе. Относительная (объемная) набухаемость определяется как процентное приращение объема ионита при его набухании в жидкости по сравнению с его первоначальным объемом. Другая величина - удельная объемная набухаемость, оцениваемая как приращение объема гранул в процессе набухания, отнесенное к массе гранул.
Сухие ионитные катализаторы обладают «потенциальной» пористостью, которая при набухании переходит в «явную» пористость, что приводит к увеличению их обменной емкости и, как следствие, каталитической активности в различных процессах. Введение в состав катализатора макропористых сульфокатионитов, а также различных порообразующих добавок приводит к формированию сильно выраженной макропористой структуры катализатора, обуславливающей его «явную» пористость уже в сухом состоянии. Данные поры вносят существенный вклад в порометрический объем катализатора, но остаются неизменными при набухании. Кроме того, наличие «явной» пористости в сухих ионитных катализаторах приводит к уменьшению их обменной емкости и каталитической активности за счет неполного использования объема гранул катализатора (значительная часть гранулы занята порами).
С целью обеспечения удовлетворительных гидродинамических условий промышленного каталитического процесса (особенно в условиях значительных нагрузок по сырьевым потокам) ионитные катализаторы используются в формованном виде, при этом для обеспечения их достаточной механической прочности и осмотической устойчивости (поведение гранул катализатора в процессе набухания) в состав катализатора вводят термопластичное связующее.
Известен катализатор на основе ионообменных смол и способ приготовления [SU 677191 А1, МПК B01J 37/00, B01J 31/08, опубл. 10.03.1997 г.], включающий смешивание сульфированной смеси сополимера стирола с дивинилбензолом и термопластичного полимерного материала (полиэтилена или полипропилена) с водой, нагревание смеси до температуры плавления термопластичного материала, последующее формование методом экструзии при температуре формующей головки 135-165 °С для полиэтилена высокого давления, 150-180 °С для полиэтилена низкого давления и 190-225 °С для полипропилена, при температуре материального цилиндра экструдера на 20-40 °С ниже температуры формующей головки с последующей обработкой сформованного катализатора хлорсульфоновой кислотой. Такой температурный режим формования создает благоприятные условия для быстрого испарения влаги в момент формования термопластичной матрицы при выходе материала из формующей головки. Интенсивное испарение влаги вызывает раздув катализатора, увеличение его прочности и активной поверхности. Процесс приготовления катализатора требует небольшого количества воды (2-10 мас.%) в исходной смеси. Недостатком указанного способа является необходимость использования хлорсульфоновой кислоты.
Предложен способ получения ионитного формованного катализатора [SU 1642616 А1, МПК B01J 37/00, B01J 31/10, опубл. 10.03.1997 г.], в соответствии с которым полиэтилен смешивают с винилтриэтоксисиланом в количестве 0.5-5.0 мас.% и перекисью дикумила в количестве 0.05-0.50 мас.% с последующим смешением с порошкообразным сульфокатионитом КУ-2П, формованием методом экструзии, гидротермальной обработкой при температуре 70-90 °С в течение 1.5-3.0 ч. Полученный в соответствии с данным способом катализатор обладает повышенной стойкостью в углеводородных средах, что увеличивает срок его службы. Недостаток данного способа получения заключается в том, что полученный ионитный катализатор обладает незначительной обменной емкостью (2.91-2.96 ммоль/г) и каталитической активностью в процессе гидратации изобутилена (54-56%).
Авторами [SU 1424187 А1, МПК B01J 37/04, B01J 31/08, B01J 37/34, опубл. 27.12.1996 г.] предложен способ приготовления ионитного формованного катализатора, в соответствии с которым осуществляют смешение измельченной ионообменной смолы КУ-2-8 с термопластичным материалом (полиэтилен низкого давления) с последующим формованием полученной смеси методом экструзии, после чего сформованный продукт подвергают облучению дозой 40-50 Мрад. Полученный катализатор отличается повышенной устойчивостью в углеводородных средах (растворимость в кипящем ксилоле составляет не более 10 мас.%), имеет полную статическую обменную емкость по гидроксиду натрия 3.0-3.5 ммоль/г и высокую каталитическую активность в процессе дегидратации трет-бутилового спирта. В качестве недостатка можно отметить невысокие значения полной статической обменной емкости.
В соответствии со способом приготовления ионитного формованного катализатора [RU 2201802 С2, МПК B01J 37/04, B01J 31/10, B01J 38/16, B01J 31/06, B01J 31/08, опубл. 10.04.2003 г.] осуществляют смешение сополимера на основе стирола и дивинилбензола с термопластичным материалом (полиэтилен низкого давления), формование полученной смеси методом экструзии с последующим сульфированием, промывкой и сушкой. В качестве сополимера на основе стирола и дивинилбензола используют двойной макропористый сополимер стирола с дивинилбензолом в смеси с тройным гелевым сополимером стирола, дивинилбензола и полярного мономера в массовом отношении (1÷4)-(4÷1). Предпочтительнее использовать сополимеры с размером частиц 30-160 мкм. Полученный катализатор характеризуется величиной полной статической обменной емкости по гидроксиду натрия в области 3.5-4.1 мкмоль/г, каталитическая активность в процессе дегидратации трет-бутилового спирта в изобутилен находится на уровне 70-93 мас.%. Недостатком указанного способа является необходимость использования серной кислоты для обработки катализатора с целью повышения его каталитической активности.
Наиболее близким аналогом в соответствии с тем же назначением и количеством совпадающих признаков выбран ионитный формованный катализатор, состоящий из сульфированного сополимера стирола и дивинилбензола в виде смеси порошкообразных сополимеров макропористой и гелевой структуры и термопластичного материала - полимеров пропилена или сополимеров пропилена и этилена, а также способ получения указанного ионитного формованного катализатора [RU 2258562 С2, МПК B01J 31/10, B01J 37/04, B01J 37/08, опубл. 20.08.2005 г.], в соответствии с которым готовится смесь, состоящая из порошкообразных сульфированных сополимеров стирола и дивинилбензола макропористой и гелевой структуры (при массовом соотношении (1÷9)-(9÷1) в расчете на сухой вес сополимеров) с содержанием воды 5-25 мас.%, а также содержащие не более 15 мас.% частиц в пересчете на сухой продукт с размером более 125 мкм, и термопластичного материала (полимеры пропилена или сополимеры пропилена и этилена), которая затем формуется методом экструзии при температуре материального цилиндра экструдера 140-200 °С и температуре формирующей головки, равной температуре в последней обогреваемой зоне материального цилиндра экструдера. Полученный в соответствии с описанным способом катализатор демонстрирует каталитическую активность в процессе дегидратации трет-бутилового спирта в изобутилен на уровне 75-81%.
Данный катализатор имеет хорошую каталитическую активность, но низкую механическая прочность, ограничивающую его применение в условиях значительных нагрузок по сырьевым потокам.
Задачей изобретения является разработка ионитного катализатора для органического синтеза, в частности для процесса дегидратации трет-бутилового спирта в изобутилен, получения метил-трет-бутилового эфира, с оптимальным сочетанием прочностных показателей и каталитической активности, приемлемых для использования катализатора по назначению, и разработка способа получения такого катализатора.
Задача решается за счет достижения технического результата, заключающегося в исключении блокирования адсорбционного пространства катализатора, более полном использовании объема гранул катализатора при полной сшивке частиц его компонентов сшивающим агентом, исключения преждевременного испарения воды и тем самым исключения плотной пористой структуры, без ее последующего разрушения при набухании в трет-бутиловом спирте, повышающего прочность катализатора. Появляется возможность регулирования влажности катализатора и тем самым регулирования процесса набухания катализатора. Достижение указанного технического результата позволит достичь баланса хороших показателей по прочности и каталитической активности.
Технический результат достигается и поставленная задача решается заявляемым ионитным формованным катализатором для органического синтеза, содержащим сульфированный сополимер стирола и дивинилбензола, в качестве которого используют смесь сополимеров стирола и дивинилбензола макропористой и гелевой структуры, и термопластичного связующего компонента, в качестве которого используют полимер пропилена, при этом массовое соотношение гелевой и макропористой составляющих выбирают равным (3.7÷14.0):1 соответственно в расчете на сухой катализатор; полимер пропилена в качестве термопластичного связующего используют в количестве 20-30 мас.% в расчете на сухой катализатор; исходные компоненты берут с остаточной влажностью не более 10 мас.% и фракционным составом не менее 95% фракции частиц с размером в области 50-200 мкм.
Кроме того, поставленная задача решается, и технический результат достигается также предлагаемым способом получения заявляемого ионитного формованного катализатора путем смешения измельченных сульфированного сополимера стирола и дивинилбензола гелевой и макропористой структуры и связующего-термопластичного материала полимера пропилена - и формования полученной смеси методом экструзии при температуре формирующей головки, равной температуре плавления связующего, при этом компоненты гелевой и макропористой структуры сульфированного сополимера берут в соотношении (3.7÷14.0):1 соответственно в расчете на сухой катализатор; термопластичное связующее берут в количестве 20-30 мас.% в расчете на сухой катализатор; исходные компоненты предварительно сушат до остаточной влажности не более 10 мас.%; измельчение всех исходных компонентов смеси осуществляют до получения не менее 95% фракции частиц с преимущественным размером в области 50-200 мкм; перед формованием катализатора формующей головкой в смесь исходных компонентов вводят порообразующую добавку - воду в количестве 10-30 мас.%.
Возможно в качестве макропористой составляющей катализатора использование сульфокатионитов следующих марок КСМ-2, или Amberlist 35, или Purolite СТ 275.
В качестве гелевой составляющей катализатора можно использовать сульфокатионит марки КУ-2-8.
Для осуществления способа получения катализатора были использованы следующие компоненты:
Гелевый сульфокатионит марки КУ-2-8, ТУ 24.01-00203826-042:2009
Макропористый сульфокатионит марки КСМ-2, ТУ 24.1-30168850-001:2007
Макропористый сульфокатионит марки КУ-23, ГОСТ 20298-74
Макропористый сульфокатионит марки Amberlist 35
Макропористый сульфокатионит марки Purolite CT 275
Полипропилен (полипропилен и сополимер пропилена), ТУ 2211-74-05766563-2005
Вода дистиллированная, ГОСТ 6709-72.
Использование в качестве гелевой и макропористой составляющей смеси гелевого и макропористого сульфокатионитов в массовом соотношении (3.7÷14.0):1 соответственно позволяет увеличить долю гелевого сульфокатионита, который вносит основной вклад в каталитическую активность катализатора, увеличивая ее, а по сравнению с прототипом сохраняя ее на высоком уровне. При этом механическая прочность частично регулируется количеством макропористого сульфокатионита. Уменьшение количества пор катализатора за счет уменьшения доли макропористого сульфокатионита компенсируется введением порообразователя в виде воды на стадии формования, при этом предварительная сушка компонентов и введение воды в формуемую смесь непосредственно перед формующей головкой воды в количестве 10-30 мас.% в расчете на сухой катализатор позволяет получить катализатор с пористой структурой. Увлажнение же смеси исходных компонентов перед стадией формования, как в аналогах, приводит к преждевременному испарению воды при прохождении смеси через материальное тело цилиндра экструдера, что приводит к получению гранул с «плотной» пористой структурой, которая при набухании в трет-бутиловом спирте разрушается. Этот недостаток устраняется при введении воды непосредственно перед формующей головкой, в момент пластичного состояния полипропилена, испарение и формирование пор происходит непосредственно при формировании гранулы, одновременно при этом происходит их частичное набухание, что обеспечивает дополнительную каталитическую активность и осмотическую устойчивость получаемого катализатора. Указанные меры обеспечивают оптимальное сочетание каталитической активности и механической прочности (осмотической устойчивости) катализатора. Кроме того, предварительная сушка исходных компонентов до влажности не более 10% позволяет регулировать конечную влажность катализатора товарной формы не более 40%.
Использование в качестве связующего полипропилена в количестве 20-30 мас.% является оптимальным, поскольку позволяет получить катализатор с оптимальным сочетанием каталитической активности и механической прочности. Введение в состав катализатора полипропилена в количестве более 30 мас.% (в расчете на сухой катализатор) приводит к значительному повышению механической прочности при одновременном снижении каталитической активности в процессе дегидратации трет-бутилового спирта за счет частичного блокирования адсорбционного пространства ионитного катализатора каталитически неактивным связующим. В свою очередь, содержание в составе катализатора полипропилена в количестве менее 20 мас.% в расчете на сухой катализатор не обеспечивает достаточную механическую прочность катализатора за счет неполной «сшивки» частиц катионита полипропиленом.
Осуществление измельчения исходных компонентов - гелевого и макропористого сульфокатионитов и полипропилена - до получения не менее 95% фракции частиц с преимущественным размером 50-200 мкм обеспечивает равномерное смешение и распределение частиц отдельных компонентов смеси (главным образом, полипропилена) по объему гранулы катализатора и равномерной «сшивке», что упрочняет гранулу катализатора и обуславливает получение катализатора со значительной механической прочностью и осмотической устойчивостью.
Таким образом, составление новой совокупности признаков с введением в нее отличительных признаков позволило разработать новый катализатор по новой технологии с получением сбалансированных, приемлемых для практического использования эксплуатационных показателей по прочности, осмотической устойчивости, статической обменной емкости и каталитической активности катализаторов для проведения органического синтеза.
В общем случае способ осуществляется следующим образом.
В измельчители подаются исходные компоненты: гелевый (марок КУ-2-8 или КУ-23) и макропористый (КСМ-2, или Amber-list 35, или Purolite CT 275) сульфокатиониты в один измельчитель, полипропилен - в другой, измельчаются в течение 0.5-1.0 ч до получения не менее 95% фракции частиц с преимущественным размером в области 50-200 мкм, после чего подаются в сушилки, где в «кипящем слое» при температуре 100-110 °С осуществляется сушка исходных компонентов смеси до влажности не более 10%. Остаточная влажность определяется как разница в массе навески сульфокатионита до и после высушивания при температуре 100-110 °С до постоянной массы, отнесенной к массе навески сульфокатионита до высушивания, в соответствии с методикой, описанной в ГОСТ 10898.1-84. Далее в планетарно-шнековом смесителе путем перемешивания в течение не менее 1.0 ч готовится сухая смесь, состоящая из измельченного и просушенного гелевого сульфокатионита марки в количестве 55-70 мас.% (в расчете на сухой катализатор), измельченного и просушенного макропористого сульфокатионита 5-15 мас.% (в расчете на сухой катализатор) и измельченного и просушенного полипропилена в количестве 20-30 мас.% (в расчете на сухой катализатор). Полученная смесь поступает в двухшнековый гранулятор, где подвергается процессу экструзии при температуре формующей головки экструдера 180-200 °С, при этом непосредственно перед формующей головкой в формуемую смесь с помощью дозатора подается вода в количестве 10-30 мас.%, которая при указанной температуре процесса формовки испаряется, в результате чего формируется пористая структура гранул катализатора. Полученные гранулы обрабатывают водой для охлаждения и предотвращения слипания, после чего они попадают на вибросито, где происходит отделение их от охлаждаемой воды, отмывка от серной кислоты, которая в свободном виде в некотором количестве присутствует в сульфокатионитах, и дальнейшее охлаждение, затем подаются на сито для отделения катализаторной крошки и на дальнейшее затаривание.
Определение каталитической активности (%) полученных образцов катализатора в процессе дегидратации трет-бутилового спирта проводили в соответствии с ТУ 2174-011-05766801-2003.
Определение статической обменной емкости (в ммоль/г) полученных образцов катализатора проводили по методу Васильева в соответствии со следующей методикой. Образец катализатора измельчали до получения фракции около 2-3 мм, затем подвергали сушке при температуре 110 °С до постоянной массы (примерно 3 часа). Навеску высушенного катализатора массой 0.2-0.3 г помещали в круглодонную колбу, добавляли 50 мл раствора хлорида натрия концентрацией 0.5 моль/л и кипятили в течение 2 ч, затем охлаждали под проточной водой и выдерживали при комнатной температуре в течение 10 минут. После этого полученный раствор оттитровывали 0.1 н. раствором гидроксида натрия в присутствии индикатора метилового оранжевого до появления устойчивой оранжевой окраски.
Механическую прочность образцов катализатора на раздавливание определяли с использованием прибора марки МП-60 путем вычисления среднего арифметического из результатов измерения статической нагрузки на гранулу катализатора (в кг/гранула) для сорока гранул.
Развитость пористости катализатора оценивали общим порометрическим объемом, определенным методом низкотемпературной адсорбции азота, а также как приращение объема гранул в процессе набухания, отнесенное к массе гранул при сопоставлении с общим порометрическим объемом.
Изобретение иллюстрируется следующими примерами, данные о которых приведены в Таблице 1. В Таблице 2 приведены основные эксплуатационные характеристики образцов катализатора, полученных в соответствии с указанными примерами.
Пример 1
В измельчители подаются исходные компоненты - сульфокатиониты марок КУ-2-8 и КСМ-2, а также полипропилен, измельчаются в измельчителях в течение 1.0 ч до получения не менее 95% фракции частиц с преимущественным размером в области 50-200 мкм, после чего подаются в сушилки, где в «кипящем слое» при температуре 100-110 °С осуществляется сушка исходных компонентов смеси до влажности не более 10%. Далее в планетарно-шнековом смесителе путем перемешивания в течение не менее 1.0 часа готовится сухая смесь, состоящая из измельченного и просушенного гелевого сульфокатионита марки КУ-2-8 в количестве 60 мас.% (в расчете на сухой катализатор), измельченного и просушенного макропористого сульфокатионита марки КСМ-2 в количестве 10 мас.% (в расчете на сухой катализатор) и измельченного и просушенного полипропилена в количестве 30 мас.% (в расчете на сухой катализатор). Полученная смесь поступает в двухшнековый гранулятор, где подвергается процессу экструзии при температуре формующей головки экструдера 180-200 °С, при этом непосредственно перед формующей головкой в формуемую смесь с помощью дозатора подается вода в количестве 20 мас.%, которая при указанной температуре процесса формовки испаряется, в результате чего формируется пористая структура гранул катализатора.
Полученный катализатор обладает значительными показателями каталитической активности (74%) в процессе дегидратации трет-бутилового спирта и хорошими показателями механической прочности (32.0 кг/гранула) за счет развития макропористой структуры катализатора при введении в его состав макропористого сульфокатионита марки КСМ-2 и воды в качестве порообразующей добавки. Статическая обменная емкость 3.8 ммоль/г.
Пример 2
Катализатор готовят аналогично образцу, описанному в примере 1, разница заключается в том, что содержание гелевого сульфокатионита марки КУ-2-8 составляет 55 мас.% (в расчете на сухой катализатор), а макропористого сульфокатионита марки КСМ-2 15 мас.% (в расчете на сухой катализатор).
Полученный катализатор характеризуется значительной величиной механической прочности гранул (38.4 кг/гранулу) и имеет хорошую каталитическую активность (68%) в процессе дегидратации трет-бутилового спирта вследствие снижения по сравнению с примером №1 содержания гелевого сульфокатионита, обладающего большей каталитической активностью по сравнению с макропористым сульфокатионитом марки КСМ-2. Статическая обменная емкость 3.2 ммоль/г.
Пример 3
Катализатор готовят аналогично образцу, описанному в примере 1, разница заключается в том, что содержание гелевого сульфокатионита марки КУ-2-8 составляет 65 мас.% (в расчете на сухой катализатор), макропористого сульфокатионита марки КСМ-2 15 мас.% (в расчете на сухой катализатор), полипропилена 20 мас.% (в расчете на сухой катализатор).
Полученный катализатор характеризуется значительной величиной каталитической активности (76%) в процессе дегидратации трет-бутилового спирта гранул за счет увеличения гелевого сульфокатионита марки КУ-2-8 и имеет хорошую механическую прочность (30.4 кг/гранулу), более низкую по сравнению с предыдущими примерами вследствие снижения содержания полипропилена. Статическая обменная емкость 3.9 ммоль/г.
Пример 4
Катализатор готовят аналогично образцу, описанному в примере 1, разница заключается в том, что содержание гелевого сульфокатионита марки КУ-2-8 составляет 60 мас.% (в расчете на сухой катализатор), макропористого сульфокатионита марки КСМ-2 15 мас.% (в расчете на сухой катализатор), полипропилена 25 мас.% (в расчете на сухой катализатор).
Полученный катализатор характеризуется хорошими показателями каталитической активности (74%) в процессе дегидратации трет-бутилового спирта гранул и их механической прочности (39.4 кг/гранулу) вследствие умеренного развития макропористой структуры катализатора за счет введения макропористого сульфокатионита марки КСМ-2 и незначительного снижения содержания полипропилена. Статическая обменная емкость 3.6 ммоль/г.
Пример 5
Катализатор готовят аналогично образцу, описанному в примере №1, разница заключается в том, что содержание гелевого сульфокатионита марки КУ-2-8 составляет 65 мас.% (в расчете на сухой катализатор), макропористого сульфокатионита марки КСМ-2 10 мас.% (в расчете на сухой катализатор), полипропилена 25 мас.% (в расчете на сухой катализатор).
Полученный катализатор характеризуется значительными показателями каталитической активности (75%) в процессе дегидратации трет-бутилового спирта гранул и их механической прочности (35.7 кг/гранулу) вследствие умеренного развития макропористой структуры катализатора за счет введения макропористого сульфокатионита марки КУ-2-8 и незначительного снижения содержания полипропилена. Статическая обменная емкость 3.8 ммоль/г.
Пример 6
Катализатор готовят аналогично образцу, описанному в примере 1, разница заключается в том, что содержание гелевого сульфокатионита марки КУ-2-8 составляет 65 мас.% (в расчете на сухой катализатор), макропористого сульфокатионита марки КСМ-2 10 мас.% (в расчете на сухой катализатор), полипропилена 25 мас.% (в расчете на сухой катализатор). В процессе формования перед формующей головкой в формуемую смесь с помощью дозатора подается вода в количестве 10 мас.%.
Полученный катализатор характеризуется значительными показателями каталитической активности (72%) в процессе дегидратации трет-бутилового спирта гранул и их механической прочности (38.4 кг/гранулу) вследствие умеренного развития макропористой структуры катализатора за счет снижения количества воды, добавляемой в формуемую смесь в качестве порообразующей добавки. Статическая обменная емкость 3.8 ммоль/г.
Пример 7
Катализатор готовят аналогично образцу, описанному в примере 1, разница заключается в том, что содержание гелевого сульфокатионита марки КУ-2-8 составляет 65 мас.% (в расчете на сухой катализатор), макропористого сульфокатионита марки КСМ-2 10 мас.% (в расчете на сухой катализатор), полипропилена 25 мас.% (в расчете на сухой катализатор). В процессе формования перед формующей головкой в формуемую смесь с помощью дозатора подается вода в количестве 15 мас.%.
Полученный катализатор характеризуется значительными показателями каталитической активности (74%) в процессе дегидратации трет-бутилового спирта гранул и их механической прочности (36.0 кг/гранулу) вследствие умеренного развития макропористой структуры катализатора за счет снижения количества воды, добавляемой в формуемую смесь в качестве порообразующей добавки. Статическая обменная емкость 3.8 ммоль/г.
Пример 8
Катализатор готовят аналогично образцу, описанному в примере 1, разница заключается в том, что содержание гелевого сульфокатионита марки КУ-2-8 составляет 65 мас.% (в расчете на сухой катализатор), макропористого сульфокатионита марки КСМ-2 10 мас.% (в расчете на сухой катализатор), полипропилена 25 мас.% (в расчете на сухой катализатор). В процессе формования перед формующей головкой в формуемую смесь с помощью дозатора подается вода в количестве 30 мас.%.
Полученный катализатор обладает значительными показателями механической прочности (39.0 кг/гранулу), но характеризуется некоторым снижением каталитической активности (72%) в процессе дегидратации трет-бутилового спирта вследствие значительного развития макропористой структуры катализатора за счет увеличения количества воды, добавляемой в формуемую смесь в качестве порообразующей добавки. Статическая обменная емкость 3.5 ммоль/г.
Пример 9
Катализатор готовят аналогично образцу, описанному в примере 1, разница заключается в том, что содержание гелевого сульфокатионита марки КУ-2-8 составляет 70 мас.% (в расчете на сухой катализатор), полипропилена 25 мас.% (в расчете на сухой катализатор), в качестве макропористой составляющей катализатора используется макропористый сульфокатионит марки Amberlist 35 в количестве 5 мас.% (в расчете на сухой катализатор).
Полученный катализатор обладает значительными показателями механической прочности (33.5 кг/гранулу) и каталитической активностью (74%) в процессе дегидратации трет-бутилового спирта вследствие умеренного развития макропористой структуры катализатора за счет введения в состав катализатора в незначительном количестве сульфокатионита марки Amberlist 35, более макропористого по сравнению с сульфокатионитом марки КСМ-2. Статическая обменная емкость 4.0 ммоль/г.
Пример 10
Катализатор готовят аналогично образцу, описанному в примере №1, разница заключается в том, что содержание гелевого сульфокатионита марки КУ-2-8 составляет 70 мас.% в расчете на сухой катализатор), полипропилена 25 мас.% (в расчете на сухой катализатор), в качестве макропористой составляющей катализатора используется макропористый сульфокатионит марки Purolite CT 275 в количестве 5 мас.% (в расчете на сухой катализатор).
Полученный катализатор обладает значительными показателями механической прочности (39.1 кг/гранулу) каталитической активности (70%) в процессе дегидратации трет-бутилового спирта, более низкой по сравнению с примерами 4, 5 и 9 вследствие умеренного развития макропористой структуры катализатора за счет введения в состав катализатора сульфокатионита марки Purolite CT 275, более макропористого по сравнению с сульфокатионитами марок КСМ-2 и Amberlist 35. Статическая обменная емкость 3.7 ммоль/г.
Пример 11
Катализатор готовят аналогично образцу, описанному в примере №4, разница заключается в том, что измельчение исходных компонентов смеси осуществляют в течение 0.5 часа до получения не более 50% фракции частиц с преимущественным размером в области 50-200 мкм.
Полученный катализатор обладает хорошими показателями механической прочности (34.9 кг/гранулу) и каталитической активности (72%) в процессе дегидратации трет-бутилового спирта, однако более низкими (39.4 и 74 соответственно) по сравнению с образцом катализатора, полученным в соответствии с примером 4, вследствие неравномерной сшивки частиц катионитов термопластичным полипропиленом, обусловленной значительным содержанием частиц размером более 200 мкм. Статическая обменная емкость 3.5 ммоль/г.
Пример 12 (прототип)
В барабан-смеситель загружают порошкообразный полипропилен в количестве 25 мас.% (в расчете на сухой катализатор), порошкообразный макропористый сульфокатионит и порошкообразный гелевый сульфокатионит в массовом соотношении 1:9 (в расчете на сухой вес). Содержание сульфокатионитов на сухой вес в смеси с полипропиленом составляет 75 мас.% в расчете на сухой вес. Массовая доля фракции выше 125 мкм порошкообразного макропористого сульфокатионита составляет 15%, гелевого 8%. Массовая доля фракции ниже 100 мкм порошкообразного макропористого сульфокатионита составляет 58%, гелевого 83%, фракции ниже 200 мкм порошкообразного макропористого сульфокатионита составляет 99.2%. После тщательного перемешивания смеси полипропилена и сульфокатионитов ее подают в гранулятор, где катализаторная масса формуется в цилиндрические гранулы при температуре гранулирующей головки 200 °С, которые затем охлаждаются водой для предотвращения слипания, смываются и загружаются в мешки. При этом каталитическая активность катализатора в процессе дегидратации трет-бутилового спирта составила 75-81% и, по прикидочным оценкам авторов, механическая прочность составила менее 30 кг/гранулу.
Как видно из приведенных примеров, оптимальное сочетание приемлемых для практического использования каталитической активности не менее 70% (68%) и механической прочности не менее 30 кг/гранула заявляемого катализатора достигается в случаях, когда:
массовое соотношение гелевой и макропористой составляющих равно (3.7÷14.0):1 соответственно в расчете на сухой катализатор;
полимер пропилена используют в количестве 20-30 мас.% в расчете на сухой катализатор;
исходные компоненты предварительно сушат до остаточной влажности не более 10 мас.%;
измельчение исходных компонентов смеси осуществляют до получения не менее 95% фракции частиц с преимущественным размеров в области 50-200 мкм;
перед формующей головкой к смеси исходных компонентов в качестве порообразователя добавляют воду в количестве 10-30 мас.%.
Figure 00000001
Figure 00000002

Claims (4)

1. Ионитный формованный катализатор для органического синтеза, содержащий сульфированный сополимер стирола и дивинилбензола, в качестве которого взята смесь сополимеров с макропористой и гелевой структурой, и термопластичного связующего компонента, в качестве которого взят полипропилен, отличающийся тем, что массовое соотношение гелевой и макропористой составляющих выбрано равным (3.7÷14.0):1 соответственно в расчете на сухой катализатор, связующий компонент взят в количестве 20-30 мас.% в расчете на сухой катализатор, исходные компоненты взяты с остаточной влажностью не более 10 мас.% и фракционным составом не менее 95% фракции частиц с размером в области 50-200 мкм.
2. Способ получения ионитного формованного катализатора путем смешения измельченных сульфированного сополимера стирола и дивинилбензола гелевой и макропористой структуры и связующего - термопластичного материала полипропилена и формования полученной смеси методом экструзии при температуре плавления связующего, отличающийся тем, что компоненты гелевой и макропористой структуры сульфированного сополимера берут в соотношении (3.7÷14.0):1 соответственно в расчете на сухой катализатор, термопластичное связующее берут в количестве 20-30 мас.% в расчете на сухой катализатор, исходные компоненты предварительно сушат до остаточной влажности не более 10 мас.%, измельчение всех исходных компонентов смеси осуществляют до получения не менее 95% фракции частиц с преимущественным размером в области 50-200 мкм, перед формованием катализатора формующей головкой в смесь исходных компонентов вводят порообразующую добавку - воду в количестве 10-30 мас.%.
3. Способ по п.2, отличающийся тем, что в качестве макропористой составляющей катализатора берут сульфокатиониты следующих марок КСМ-2, или Amberlist 35, или Purolite CT 275.
4. Способ по п.2, отличающийся тем, что в качестве гелевой составляющей катализатора используют сульфокатионит марки КУ-2-8.
RU2012135943/04A 2012-08-21 2012-08-21 Ионитный формованный катализатор и способ его получения RU2493911C1 (ru)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2012135943/04A RU2493911C1 (ru) 2012-08-21 2012-08-21 Ионитный формованный катализатор и способ его получения

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2012135943/04A RU2493911C1 (ru) 2012-08-21 2012-08-21 Ионитный формованный катализатор и способ его получения

Publications (1)

Publication Number Publication Date
RU2493911C1 true RU2493911C1 (ru) 2013-09-27

Family

ID=49253948

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
RU2012135943/04A RU2493911C1 (ru) 2012-08-21 2012-08-21 Ионитный формованный катализатор и способ его получения

Country Status (1)

Country Link
RU (1) RU2493911C1 (ru)

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2650503C1 (ru) * 2017-04-20 2018-04-16 Эльвир Маратович Рахматуллин Способ получения ионитного формованного катализатора

Citations (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2258562C2 (ru) * 2003-06-24 2005-08-20 Общество с ограниченной ответственностью "Тольяттикаучук" Ионитный формованный катализатор и способ его получения
RU2304138C1 (ru) * 2006-03-14 2007-08-10 Общество с ограниченной ответственностью "Тольяттикаучук" Способ получения третичного бутилового спирта
RU2307823C1 (ru) * 2006-03-14 2007-10-10 Общество с ограниченной ответственностью "Тольяттикаучук" Способ получения третичного бутилового спирта
EP2332649A2 (en) * 2009-11-25 2011-06-15 Rohm and Haas Company Catalyst composition comprising a metal alloy as nanometric cluster
US20120004468A1 (en) * 2010-06-30 2012-01-05 James Tate Method for making heterogenous catalysts

Patent Citations (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2258562C2 (ru) * 2003-06-24 2005-08-20 Общество с ограниченной ответственностью "Тольяттикаучук" Ионитный формованный катализатор и способ его получения
RU2304138C1 (ru) * 2006-03-14 2007-08-10 Общество с ограниченной ответственностью "Тольяттикаучук" Способ получения третичного бутилового спирта
RU2307823C1 (ru) * 2006-03-14 2007-10-10 Общество с ограниченной ответственностью "Тольяттикаучук" Способ получения третичного бутилового спирта
EP2332649A2 (en) * 2009-11-25 2011-06-15 Rohm and Haas Company Catalyst composition comprising a metal alloy as nanometric cluster
US20120004468A1 (en) * 2010-06-30 2012-01-05 James Tate Method for making heterogenous catalysts

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2650503C1 (ru) * 2017-04-20 2018-04-16 Эльвир Маратович Рахматуллин Способ получения ионитного формованного катализатора

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Pepper Sulphonated cross‐linked polystyrene: A monofunctional cation‐exchange resin
CN102626661B (zh) 一种强酸型聚苯乙烯阳离子交换树脂、其制备方法及其应用
EP3279238B1 (en) Super absorbent polyacrylic acid (salt)-based resin powder, method for manufacturing same, and method for evaluating same
US3627703A (en) Polypropylene resin composites and production thereof
US9056823B2 (en) Use of organic framework porous solid acid
KR20150091363A (ko) 폴리아크릴산(염)계 흡수성 수지 및 그의 제조 방법
EP0646142A1 (en) AN ADIABATIC METHOD FOR PRODUCING ION EXCHANGERS AND ABSORBENT COPOLYMERS.
CN108026284B (zh) 超吸收性聚合物及其生产方法
JPS6211005B2 (ru)
CN102600810A (zh) 一种孔径均匀的高比表面中孔吸附树脂及制备方法和应用
CN103342842A (zh) 一种微孔膜用高密度聚乙烯树脂组合物及其制备方法
WO2007037454A1 (en) Water-absorbing agent having water-absorbent resin as a main component and production method of the water-absorbing agent
EP0664732B1 (de) Trägerkatalysator und verwendung desselben
US4374204A (en) Porous open-cell filled reactive material containing a polymeric matrix and reactive filler
CN1462723A (zh) 一种纳米材料炭气凝胶的制备方法
RU2493911C1 (ru) Ионитный формованный катализатор и способ его получения
US6342652B1 (en) Water-swellable crosslinked polymer, its composition, and their production processes and uses
CN101935371A (zh) 大颗粒交联聚苯乙烯树脂催化剂及其聚合制备方法
KR101709799B1 (ko) 이온 교환체 및 그의 제조 방법
JPS6227098B2 (ru)
Karunanayake et al. Synthesis of novel porous tannin-phenol-formaldehyde cation exchange resin from Terminalia arjuna (Kumbuk)
JPS6058401A (ja) 抽出可能なポリゲン樹脂
JP2000140652A (ja) 単分散ゼラチン状カチオン交換体の製造方法
US3984358A (en) Granulated ion exchangers consisting of polystyrene exchangers with vinylidene fluoride copolymer or polythene-polyvinyl alcohol mixture as binder
CN114907610B (zh) 多孔高分子微球除油树脂的制备方法