[go: up one dir, main page]

RU2487184C1 - Solid extractant for extraction of scandium and method of its production - Google Patents

Solid extractant for extraction of scandium and method of its production Download PDF

Info

Publication number
RU2487184C1
RU2487184C1 RU2011144755/02A RU2011144755A RU2487184C1 RU 2487184 C1 RU2487184 C1 RU 2487184C1 RU 2011144755/02 A RU2011144755/02 A RU 2011144755/02A RU 2011144755 A RU2011144755 A RU 2011144755A RU 2487184 C1 RU2487184 C1 RU 2487184C1
Authority
RU
Russia
Prior art keywords
scandium
styrene
divinylbenzene
phosphoric acid
crown
Prior art date
Application number
RU2011144755/02A
Other languages
Russian (ru)
Other versions
RU2011144755A (en
Inventor
Алла Геннадьевна Широкова
Сергей Павлович Яценко
Original Assignee
Учреждение Российской академии наук Институт химии твердого тела Уральского отделения РАН
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Учреждение Российской академии наук Институт химии твердого тела Уральского отделения РАН filed Critical Учреждение Российской академии наук Институт химии твердого тела Уральского отделения РАН
Priority to RU2011144755/02A priority Critical patent/RU2487184C1/en
Publication of RU2011144755A publication Critical patent/RU2011144755A/en
Application granted granted Critical
Publication of RU2487184C1 publication Critical patent/RU2487184C1/en

Links

Classifications

    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02PCLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
    • Y02P10/00Technologies related to metal processing
    • Y02P10/20Recycling

Abstract

FIELD: metallurgy.
SUBSTANCE: solid extractant is proposed (SEX) for extraction of scandium from scandium-containing solutions, containing a styrene divinyl benzene matrix with di-(2-ethyl hexyl)phosphoric acid. At the same time it additionally contains dibenzo-18-crown-6 at the following ratio of components, wt %: di-(2-ethyl hexyl)phosphoric acid 28-30, dibenzo-18-crown-6 28-30, styrene divinyl benzene - balance, besides, the ratio of styrene and divinyl benzene in the matrix is equal to 65÷70:30÷35. There is a method also suggested for production of the above extractant.
EFFECT: quite high selectivity by scandium and efficient separation of scandium and yttrium with their joint existence in a solution.
2 cl, 2 ex

Description

Изобретение относится к составу и способу получения твердого экстрагента для извлечения скандия из сернокислых растворов в экстракционных процессах гидрометаллургического производства и аналитической химии, в частности для использования в селективном разделении скандия от близкого ему по кристаллохимическим константам иттрия.The invention relates to a composition and method for producing a solid extractant for the extraction of scandium from sulfuric acid solutions in extraction processes of hydrometallurgical production and analytical chemistry, in particular for use in the selective separation of scandium from yttrium, which is close to it in crystal chemical constants.

Известен твердый экстрагент (ТВЭКС) для извлечения металлов редкоземельной и актиноидной группы, содержащий смесь ди(2-этилгексил)фосфорной кислоты (Д2ЭГФК) и трибутилфосфата (ТБФ), импрегнированную в готовую матрицу из полисорба (В.Б.Дедов, П.С.Трухляев, Б.С.Калиниченко, И.К.Швецов "Некоторые характеристики ТВЭКСов Д2ЭГФК и ТБФ", "Радиохимия", №5, 1986, с.627-631). Известный ТВЭКС получают следующим образом: навески гранулированной матрицы заливают петролейным эфиром и вакуумируют для освобождения пор от воздуха, затем смесь Д2ЭГФК и ТБФ в растворителе помещают в воздушный поток при перемешивании до полного удаления растворителя и сушат в вакууме.A solid extractant (TWEX) is known for the extraction of metals of the rare-earth and actinoid groups, containing a mixture of di (2-ethylhexyl) phosphoric acid (D2EHPA) and tributyl phosphate (TBP), impregnated into the finished matrix from polysorb (V.B.Dedov, P.S. Trukhlyaev, B. S. Kalinichenko, I. K. Shvetsov "Some characteristics of TVEKS D2EGFK and TBF", "Radiochemistry", No. 5, 1986, p.627-631). The well-known TWEX is prepared as follows: weighed portions of the granular matrix with petroleum ether and vacuum to free the pores from the air, then the mixture of D2EHPA and TBP in the solvent is placed in the air stream with stirring until the solvent is completely removed and dried in vacuum.

Однако известный ТВЭКС обладает следующими недостатками: затруднения промышленного использования материала вследствие незначительного диаметра гранул полисорба (0,25-0,5 мм); небольшая обменная емкость, например, по гадолинию всего 0,55 мг-экв (28,6 г/кг), что объясняется общим недостатком при использовании импрегнирования - локализацией эктрагента в поверхностном слое полимера; низкая селективность внутри редкоземельной и актиноидной группы.However, the known TVEKS has the following disadvantages: difficulties in the industrial use of the material due to the insignificant diameter of the polysorb granules (0.25-0.5 mm); a small exchange capacity, for example, of gadolinium of only 0.55 mEq (28.6 g / kg), which is explained by a common drawback when using impregnation - localization of the extractant in the surface layer of the polymer; low selectivity within the rare-earth and actinoid groups.

Наиболее близким к заявляемому техническому решению является известный твердый экстрагент (ТВЭКС) для извлечения скандия из скандийсодержащих растворов (патент RU 2417267, МПК С22В 59/00, 2011 год), включающий (масс.%): ди-(2-этилгексил)фосфорную кислоту - 40÷60; динитрил азодиизомасляной кислоты - 3÷5; амминометилфосфорную кислоту - 3÷5; стиролдивинилбензольную матрицу - остальное.Closest to the claimed technical solution is the known solid extractant (TWEX) for the extraction of scandium from scandium-containing solutions (patent RU 2417267, IPC С22В 59/00, 2011), including (wt.%): Di- (2-ethylhexyl) phosphoric acid - 40 ÷ 60; dinitrile of azodiisobutyric acid - 3 ÷ 5; aminomethylphosphoric acid - 3 ÷ 5; styrene-divinylbenzene matrix - the rest.

Недостатками известного твердого экстрагента являются низкая обменная емкость (120-130 г/кг по скандию) вследствие локализации реагента лишь в верхнем слое полимера, а также недостаточная эффективность разделения скандия и иттрия при извлечении скандия из смеси растворов. Так, разделение скандия и иттрия из смеси растворов, содержащих 50% скандия и 50% иттрия, равно 100:6.The disadvantages of the known solid extractant are the low exchange capacity (120-130 g / kg scandium) due to the localization of the reagent only in the upper polymer layer, as well as the insufficient separation efficiency of scandium and yttrium when scandium is extracted from a mixture of solutions. Thus, the separation of scandium and yttrium from a mixture of solutions containing 50% scandium and 50% yttrium is 100: 6.

Известен также способ получения твердого экстрагента для извлечения скандия из скандийсодержащих растворов (патент RU 2417267, МПК С22В 59/00, 2011 год), включающий получение смеси стиролдивинилбензола, ди-2-этилгексилового эфира фосфорной кислоты (Д2ЭГФК), динитрила азодиизомасляной кислоты и амминометилфосфорной кислоты, последующее перемешивание и выстаивание смеси в течение нескольких часов. После чего полученную смесь заливают дистиллированной водой, нагревают до температуры 90°С и сливают через двойную сетку с ячейкой 0,8 мм под небольшим давлением в емкость с холодной водой при непрерывном перемешивании. Получают гранулы ТВЭКСа диаметром 0,6-0,8 мм.There is also a method of producing a solid extractant for the extraction of scandium from scandium-containing solutions (patent RU 2417267, IPC С22В 59/00, 2011), which includes the preparation of a mixture of styrene divinylbenzene, di-2-ethylhexyl ester of phosphoric acid (D2EHPA), azodiisomisomethyl acid dinitrile acid , subsequent mixing and standing of the mixture for several hours. After that, the resulting mixture is poured with distilled water, heated to a temperature of 90 ° C and poured through a double grid with a 0.8 mm cell under slight pressure into a container of cold water with continuous stirring. Get granules TVEKSa with a diameter of 0.6-0.8 mm

Недостатками способа являются, во-первых, использование готового полимера, отвечающего за внутреннюю архитектуру ТВЭКСа, а именно за количество и размер ячеек полимера, в конечном счете, за обменную емкость и селективность; во-вторых, дополнительное введение в состав исходной смеси амминометилфосфорной кислоты и операция продавливания реакционной массы через сито усложняют процесс.The disadvantages of the method are, firstly, the use of the finished polymer, which is responsible for the internal architecture of TVEKS, namely, the number and size of polymer cells, ultimately, the exchange capacity and selectivity; secondly, the additional introduction of aminomethylphosphoric acid into the initial mixture and the operation of forcing the reaction mass through a sieve complicate the process.

Таким образом, перед авторами стояла задача разработать состав и способ получения твердого экстрагента (ТВЭКСа) для извлечения скандия из скандийсодержащих растворов, обеспечивающего повышение эффективности разделения скандия и иттрия при их совместном существовании в растворе, а также увеличение обменной емкости ТВЭКСа.Thus, the authors were faced with the task of developing a composition and a method for producing a solid extractant (TVEKS) for the extraction of scandium from scandium-containing solutions, which provides an increase in the separation efficiency of scandium and yttrium when they exist together in solution, as well as an increase in the exchange capacity of TVEKS.

Поставленная задача решена в составе твердого экстрагента (ТВЭКСа) для извлечения скандия из скандийсодержащих растворов, содержащего матрицу из стиролдивинилбензола с фосфорорганическим соединением, который в качестве фосфорорганического соединения содержит ди-(2-этилгексил)фосфорную кислоту и дополнительно содержит дибензо-18-краун-6 при следующем соотношении компонентов, масс.%:The problem is solved as part of a solid extractant (TWEX) for the extraction of scandium from scandium-containing solutions containing a matrix of styrene-divinylbenzene with an organophosphorus compound, which contains di- (2-ethylhexyl) phosphoric acid as an organophosphorus compound and additionally contains dibenzo-18-crown-6 in the following ratio of components, wt.%:

ди-(2-этилгексил)фосфорная кислотаdi- (2-ethylhexyl) phosphoric acid 28-3028-30 дибензо-18-краун-6dibenzo-18-crown-6 28-3028-30 стиролдивинилбензолstyrene divinylbenzene - остальное,- the rest,

при этом соотношение стирола и дивинилбензола в матрице равно 65÷70:30÷35.the ratio of styrene and divinylbenzene in the matrix is 65 ÷ 70: 30 ÷ 35.

Поставленная задача также решена в предлагаемом способе получения твердого экстрагента для извлечения скандия из скандийсодержащих растворов, включающем получение исходной смеси компонентов, содержащей фосфорорганическое соединение, динитрил азадиизомасляной кислоты, стирол и дивинилбензол, интенсивное перемешивание смеси и выдержку с последующим повышением температуры до 90°С и выдержкой при этой температуре при перемешивании, охлаждение реакционной смеси, фильтрацию полученного продукта, промывку и сушку, в котором в качестве фосфорорганического соединения используют ди-(2-этилгексил)фосфорную кислоту, получение смеси осуществляют путем введения в 0,7%-ный раствор крахмала в воде дивинилбензола, динитрила азадиизомасляной кислоты, ди-(2-этилгексил)фосфорной кислоты в виде ее раствора в стироле и раствора дибензо-18-краун-6 в хлороформе, при следующем соотношении компонентов, масс.%:The problem is also solved in the proposed method for producing a solid extractant for extracting scandium from scandium-containing solutions, which includes obtaining an initial mixture of components containing an organophosphorus compound, azadiisobutyric acid dinitrile, styrene and divinylbenzene, intensive mixing of the mixture and aging, followed by raising the temperature to 90 ° C and holding at this temperature with stirring, cooling the reaction mixture, filtering the resulting product, washing and drying, in which as of the organophosphorus compound, di- (2-ethylhexyl) phosphoric acid is used, the mixture is prepared by introducing divinylbenzene, azadiisobutyric acid dinitrile, and di- (2-ethylhexyl) phosphoric acid in the form of its solution in styrene into a 0.7% solution of starch in water and a solution of dibenzo-18-crown-6 in chloroform, in the following ratio of components, wt.%:

ди-(2-этилгексил)фосфорная кислотаdi- (2-ethylhexyl) phosphoric acid 3,00-3,203.00-3.20 дибензо-18-краун-6dibenzo-18-crown-6 3,00-3,203.00-3.20 динитрил азадиизомасляной кислотыazadiisobutyric acid dinitrile 0,07-0,080.07-0.08 0,7%-ный раствор крахмала в воде0.7% starch in water 86,52-87,1586.52-87.15 стиролstyrene 4,00-4,204.00-4.20 дивинилбензолdivinylbenzene 2,78-2,80,2.78-2.80,

при постоянном перемешивании со скоростью 2,5-5,0 сек-1, а повышение температуры осуществляют со скоростью 0,15-0,20 град/мин.with constant stirring at a speed of 2.5-5.0 sec -1 , and the temperature is increased at a speed of 0.15-0.20 deg / min.

В настоящее время из патентной и научно-технической литературы не известен твердый экстрагент для извлечения скандия из скандийсодержащих растворов с предлагаемым количественным соотношением компонентов, а также способ его получения.Currently, solid extractant for extracting scandium from scandium-containing solutions with the proposed quantitative ratio of components, as well as the method for its preparation, is not known from patent and scientific literature.

Однако из научно-технической литературе известны микрокапсулы, содержащие смесь экстрагентов ди-(2-этилгексил)фосфорной кислоты и дибензо-18-краун-6, полученные методом суспензионной полимерезации в присутствии инициатора реакции динитрила азадиизомасляной кислоты, стабилизатора 0,7%-ного раствора крахмала и мономеров - стирола и дивинилбензола (Сборник статей "Современные проблемы химии и технологии экстракции", т.II, Москва, 1999, с.284-293). Из опубликованных данных следует, что ИК-спектр ТВЭКСа, заполненного смесью Д2ЭГФК с ДБ18К6, не является аддитивным. Было высказано предположение, что Д2ЭГФК образует комплекс с краун-эфиром, приводящий к искажениям ДБ18К6 за счет включения протона в полость макроцикла по типу комплексов "гость-хозяин", причем эти взаимодействия приводят к частичному блокированию активных центров обоих экстрагентов и проявляется на практике как антисинергетический эффект, в результате которого при экстракции скандия он образует тройной комплекс, а степень извлечения металла снижается (Первая научно-техническая конференция НОР "Развитие нанотехнологического проекта в России: состояние и перспективы", Москва, 2009, Сборник материалов в разделе Е. Нанотехнологии группы Б, 5 с). Дополнительные экспериментальные исследования, проведенные авторами, в направлении дальнейшего изучения свойств смеси Д2ЭГФК с ДБ18К6 и ее использования в качестве твердого экстрагента для извлечения скандия из скандийсодержащего раствора показали, что принципиальное значение имеет соотношение компонентов смеси. Было установлено, что смесь, взятая в определенном соотношении, краун-эфира ДБ18К6 и кислого экстрагента Д2ЭГФК резко увеличивает коэффициент распределения скандия, то есть является синергетической и, напротив, уменьшает экстракцию иттрия, являясь по отношению к нему антисинергетической. Таким образом, применение предлагаемой синергетической смеси дает хороший процент по селективности экстракции скандия и существенно изменяет коэффициенты разделения пары скандий-иттрий. Причем синергетический эффект имеет место только в предлагаемом интервале соотношения ди-(2-этилгесил)фосфорной кислоты (Д2ЭГФК) и дибензо-18-краун-6, при выходе из интервала степень разделения пары скандий-иттрий значительно ухудшается и становится равной Y:Sc=28:78. Наличие синергетического эффекта и высокая эффективность разделения скандия и иттрия объясняется на основании данных ИК-спектроскопии образованием в процессе синтеза комплекса Д2ЭГФК и ДБ18К6, взятых в предлагаемом соотношении, в котором катион водорода фосфорорганической кислоты входит в полость краун-эфира, поскольку одновременно происходит радикальная полимеризация мономеров, то образующийся макроциклический комплекс экстрагентов прочно закрепляется в формирующихся по всему объему матрицы ячейках. При этом смесь экстрагентов является порообразователем, в дальнейшем это препятствует ее вымыванию из ТВЭКСа в циклах экстракция-реэкстракция.However, microcapsules are known from the scientific and technical literature containing a mixture of extractants of di- (2-ethylhexyl) phosphoric acid and dibenzo-18-crown-6, obtained by suspension polymerization in the presence of a initiator of the reaction of azitiisobutyric acid dinitrile, a stabilizer of a 0.7% solution starch and monomers - styrene and divinylbenzene (Collection of articles "Modern problems of chemistry and extraction technology", vol. II, Moscow, 1999, p. 284-293). It follows from the published data that the IR spectrum of TVEX filled with a mixture of D2EGFK with DB18K6 is not additive. It has been suggested that D2EGFK forms a complex with crown ether, which leads to DB18K6 distortions due to the incorporation of a proton into the cavity of the macrocycle by the type of guest-host complexes, and these interactions lead to a partial blocking of the active centers of both extractants and manifest themselves in practice as antisynergic effect, as a result of which, upon extraction of scandium, it forms a triple complex, and the degree of metal extraction decreases (First scientific and technical conference NOR "Development of a nanotechnological project in Of Russia: State and Prospects ", Moscow, 2009, Collection of materials in section E. Nanotechnologies of group B, 5 c). Additional experimental studies conducted by the authors in the direction of further studying the properties of a mixture of D2EHPA with DB18K6 and its use as a solid extractant for the extraction of scandium from a scandium-containing solution showed that the ratio of the components of the mixture is of fundamental importance. It was found that a mixture taken in a certain ratio of DB18K6 crown ether and acid extractant D2EHPA sharply increases the distribution coefficient of scandium, that is, it is synergistic and, on the contrary, reduces the extraction of yttrium, being antisynergic to it. Thus, the use of the proposed synergistic mixture gives a good percentage of the selectivity of scandium extraction and significantly changes the separation coefficients of the scandium-yttrium pair. Moreover, the synergistic effect takes place only in the proposed range of the ratio of di- (2-ethylgesyl) phosphoric acid (D2EHPA) and dibenzo-18-crown-6, when leaving the interval, the degree of separation of the scandium-yttrium pair significantly worsens and becomes equal to Y: Sc = 28:78. The presence of a synergistic effect and the high separation efficiency of scandium and yttrium are explained on the basis of infrared spectroscopy data on the formation of the D2EHPA and DB18K6 complex during synthesis, taken in the proposed ratio, in which the hydrogen cation of the organophosphorus acid enters the crown ether cavity, since monomers undergo radical polymerization , the resulting macrocyclic complex of extractants is firmly fixed in the cells formed throughout the entire volume of the matrix. At the same time, the mixture of extractants is a pore-forming agent; in the future, this prevents it from being washed out from TVEKS in the extraction-re-extraction cycles.

Существенное значение в процессе экстракции и разделения металлов имеет полимерная матрица. Важным является не только раздельное введение мономеров стирола и дивинилбензола в исходную смесь, что позволяет точно дозировать Д2ЭГФК (при этом, кроме того, отпадает необходимость в использовании органического растворителя для кислого экстрагента), но и возможность регулировать соотношение вводимых мономеров, которое влияет на размер ячеек матрицы и их количество. Соблюдение предлагаемого соотношения позволяет получить матрицу с мелкосетчатой структурой, не позволяющей извлекать объемные ионы, в частности, иттрия, склонные инициировать механизм гидратно-сольватной экстракции, при этом мелкие ионы скандия свободно проникают в ячейки матрицы, способствуя не только повышению эффективности выделения скандия, но также и повышению эффективности разделения скандия и иттрия. Кроме того, мелкосетчатая структура матрицы способствует увеличению количества ячеек, что обеспечивает увеличение обменной емкости ТВЭКСа по скандию.The polymer matrix is essential in the process of extraction and separation of metals. Important is not only the separate introduction of styrene and divinylbenzene monomers into the initial mixture, which allows accurate dosing of D2EHPA (in addition, there is no need to use an organic solvent for the acid extractant), but also the ability to control the ratio of the introduced monomers, which affects the cell size matrices and their number. Observance of the proposed ratio allows one to obtain a matrix with a fine-mesh structure that does not allow the extraction of bulk ions, in particular, yttrium, which tend to initiate the mechanism of hydrated-solvate extraction, while small scandium ions freely penetrate into the matrix cells, contributing not only to an increase in the efficiency of scandium emission, but also and improving the separation of scandium and yttrium. In addition, the fine-mesh structure of the matrix contributes to an increase in the number of cells, which ensures an increase in the exchange capacity of TWEX scandium.

Предлагаемый способ получения твердого экстрагента не предполагает дополнительного введения аминометилфосфоновой кислоты, равномерное наращивание пористых гранул обеспечивается соблюдением скорости перемешивания в предлагаемом интервале значений, что позволяет получить монодисперсные гранулы непосредственно из реакционной смеси прямо в реакторе. Преимуществом предлагаемого способа является и то, что ди-(2-этилгексил)фосфорную кислоту, которая является вязким веществом, затрудняющим ее точную дозировку, вводят в исходную смесь в растворе мономера - стирола, что увеличивает гомогенность среды и ускоряет полимеризацию "in suti".The proposed method for producing a solid extractant does not imply additional introduction of aminomethylphosphonic acid; uniform growth of porous granules is ensured by observing the mixing speed in the proposed range of values, which allows one to obtain monodisperse granules directly from the reaction mixture directly in the reactor. An advantage of the proposed method is that di- (2-ethylhexyl) phosphoric acid, which is a viscous substance that impedes its accurate dosage, is introduced into the initial mixture in a solution of styrene monomer, which increases the homogeneity of the medium and accelerates the in suti polymerization.

Необходимо отметить, что предлагаемая совокупность признаков, касающаяся состава твердого реагента в заявленных пределах содержания его компонентов и способа его получения, позволяет не только получить достаточно высокий процент селективности по скандию при его экстракции из скандийсодержащих растворов, но и эффективно разделять скандий и иттрий при их совместном существовании, за счет сочетанного воздействия всех признаков предлагаемого технического решения.It should be noted that the proposed set of features regarding the composition of the solid reagent within the declared limits of the content of its components and the method for its preparation allows not only to obtain a sufficiently high percentage of selectivity for scandium when it is extracted from scandium-containing solutions, but also to effectively separate scandium and yttrium when combined the existence, due to the combined effect of all the signs of the proposed technical solution.

Предлагаемый способ может быть осуществлен следующим образом. В емкости, снабженной мешалкой, готовят 0,7%-ный раствор крахмала в дистиллированной воде при интенсивном перемешивании и нагревании до 60°С. Затем в раствор добавляют дивинилбензол, динитрил азадиизомасляной кислоты, ди-(2-этилгексил)фосфорную кислоту в растворе стирола и дибензо-18-краун-6 в растворе хлороформа при следующем соотношении компонентов, масс.%:The proposed method can be implemented as follows. In a container equipped with a mixer, prepare a 0.7% solution of starch in distilled water with vigorous stirring and heating to 60 ° C. Then divinylbenzene, dinitrile of azadiisobutyric acid, di- (2-ethylhexyl) phosphoric acid in a solution of styrene and dibenzo-18-crown-6 in a solution of chloroform are added to the solution in the following ratio, wt.%:

ди-2-этилгексиловая фосфорная кислотаdi-2-ethylhexyl phosphoric acid 3,00-3,203.00-3.20 дибензо-18-краун-6dibenzo-18-crown-6 3,00-3,203.00-3.20 динитрил азодиизомасляная кислотыdinitrile azodiisobutyric acid 0,07-0,080.07-0.08 0,7%-ный раствор крахмала0.7% starch solution 86,52-87,1586.52-87.15 стиролstyrene 4,00-4,204.00-4.20 дивинилбензолdivinylbenzene 2,78-2,802.78-2.80

Полимеризационную смесь нагревают до 80°C и выдерживают при этой температуре 3 часа. Процесс ведут при постоянном перемешивании со скоростью 2,5-5,0 сек-1. После чего температуру поднимают до 90°C со скоростью 0,15-0,20 град/мин. Реакционную смесь охлаждают, полученный продукт отфильтровывают, промывают на фильтре дистиллированной водой и сушат. Полученный твердый экстрагент представляет собой гранулы белого цвета размером 0,7-0,8 мм при следующем соотношении компонентов, масс.%:The polymerization mixture is heated to 80 ° C and maintained at this temperature for 3 hours. The process is carried out with constant stirring at a speed of 2.5-5.0 sec -1 . After which the temperature is raised to 90 ° C at a speed of 0.15-0.20 deg / min. The reaction mixture is cooled, the resulting product is filtered off, washed on the filter with distilled water and dried. The obtained solid extractant is a white granules with a size of 0.7-0.8 mm in the following ratio of components, wt.%:

ди-(2-этилгексил)фосфорная кислотаdi- (2-ethylhexyl) phosphoric acid 28-3028-30 дибензо-18-краун-6dibenzo-18-crown-6 28-3028-30 стиролдивинилбензолstyrene divinylbenzene остальноеrest

при этом соотношение стирола и дивинилбензола в матрице равно 65÷70:30÷35.the ratio of styrene and divinylbenzene in the matrix is 65 ÷ 70: 30 ÷ 35.

Предлагаемое техническое решение иллюстрируется следующими примерами.The proposed technical solution is illustrated by the following examples.

Пример 1. В колбе емкостью 250 мл, снабженной якорной мешалкой, готовят 60 мл 0,7%-ного раствора крахмала в дистиллированной воде при интенсивном перемешивании и нагревании до 60°C. Затем добавляют 3,7 мл дивинилбензола, 0,1 г динитрила азадиизомасляной кислоты, 3,75 г ди-(2-этилгексил)фосфорной кислоты в 5,5 мл раствора стирола и 3,75 г дибензо-18-краун-6 в 15 мл раствора хлороформа при следующем соотношении компонентов, масс.%:Example 1. In a flask with a capacity of 250 ml, equipped with an anchor stirrer, prepare 60 ml of a 0.7% solution of starch in distilled water with vigorous stirring and heating to 60 ° C. Then add 3.7 ml of divinylbenzene, 0.1 g of dinitrile azadiisobutyric acid, 3.75 g of di- (2-ethylhexyl) phosphoric acid in 5.5 ml of styrene solution and 3.75 g of dibenzo-18-crown-6 in 15 ml of chloroform solution in the following ratio of components, wt.%:

ди-(2-этилгексил)фосфорная кислотаdi- (2-ethylhexyl) phosphoric acid 3,203.20 дибензо-18-краун-6dibenzo-18-crown-6 3,203.20 динитрил азодиизомасляная кислотыdinitrile azodiisobutyric acid 0,080.08 0,7%-ный раствор крахмала в воде0.7% starch in water 86,5286.52 стиролstyrene 4,204.20 дивинилбензолdivinylbenzene 2,802.80

Полимеризационную смесь нагревают до 80°C и выдерживают при этой температуре 3 часа. После чего температуру поднимают до 90°C со скоростью 0,15 град/мин. Полимеризацию ведут при постоянном перемешивании со скоростью 5,0 сек-1. Реакционную смесь охлаждают, полученный продукт отфильтровывают, промывают на фильтре дистиллированной водой и сушат. Полученный твердый экстрагент представляет собой гранулы белого цвета размером 0,7-0,8 мм при следующем соотношении компонентов, масс.%:The polymerization mixture is heated to 80 ° C and maintained at this temperature for 3 hours. After which the temperature is raised to 90 ° C at a speed of 0.15 deg / min. The polymerization is carried out with constant stirring at a speed of 5.0 sec -1 . The reaction mixture is cooled, the resulting product is filtered off, washed on the filter with distilled water and dried. The obtained solid extractant is a white granules with a size of 0.7-0.8 mm in the following ratio of components, wt.%:

ди-(2-этилгексил)фосфорная кислотаdi- (2-ethylhexyl) phosphoric acid 30thirty дибензо-18-краун-6dibenzo-18-crown-6 30thirty стиролдивинилбензолstyrene divinylbenzene 40,40,

при этом соотношение стирола и дивинилбензола в матрице равно 65:35.the ratio of styrene and divinylbenzene in the matrix is 65:35.

Пример 2. В колбе емкостью 250 мл, снабженной якорной мешалкой, готовят 60,44 мл 0,7%-ного раствора крахмала в дистиллированной воде при интенсивном перемешивании и нагревании до 60°C. Затем добавляют 3,67 мл дивинилбензола, 0,09 г динитрила азадиизомасляной кислоты, 3,52 г ди-(2-этилгексил)фосфорной кислоты в 5,2 мл раствора стирола и 3,52 г дибензо-18-краун-6 в 13 мл раствора хлороформа при следующем соотношении компонентов, масс.%:Example 2. In a flask with a capacity of 250 ml, equipped with an anchor stirrer, prepare 60.44 ml of a 0.7% solution of starch in distilled water with vigorous stirring and heating to 60 ° C. Then 3.67 ml of divinylbenzene, 0.09 g of dinitrile azadiisobutyric acid, 3.52 g of di- (2-ethylhexyl) phosphoric acid in 5.2 ml of styrene solution and 3.52 g of dibenzo-18-crown-6 in 13 are added. ml of a solution of chloroform in the following ratio of components, wt.%:

ди-(2-этилгексил)фосфорная кислотаdi- (2-ethylhexyl) phosphoric acid 3,003.00 дибензо-18-краун-6dibenzo-18-crown-6 3,003.00 динитрил азодиизомасляная кислотыdinitrile azodiisobutyric acid 0,070,07 0,7%-ный раствор крахмала0.7% starch solution 87,1587.15 стиролstyrene 4,004.00 дивинилбензолdivinylbenzene 2,782.78

Полимеризационную смесь нагревают до 80°C и выдерживают при этой температуре 3 часа. После чего в течение часа температуру поднимают до 90°C со скоростью 0,20 град/мин. Полимеризацию ведут при постоянном перемешивании со скоростью 2,5 сек-1. Реакционную смесь охлаждают, полученный продукт отфильтровывают, промывают на фильтре дистиллированной водой и сушат. Полученный твердый экстрагент представляет собой гранулы белого цвета размером 0,7-0,8 мм при следующем соотношении компонентов, масс.%:The polymerization mixture is heated to 80 ° C and maintained at this temperature for 3 hours. Then within an hour the temperature is raised to 90 ° C at a speed of 0.20 deg / min. The polymerization is carried out with constant stirring at a speed of 2.5 sec - 1. The reaction mixture is cooled, the resulting product is filtered off, washed on the filter with distilled water and dried. The obtained solid extractant is a white granules with a size of 0.7-0.8 mm in the following ratio of components, wt.%:

ди-(2-этилгексил)фосфорная кислотаdi- (2-ethylhexyl) phosphoric acid 2828 дибензо-18-краун-6dibenzo-18-crown-6 2828 стиролдивинилбензолstyrene divinylbenzene 44,44,

при этом соотношение стирола и дивинилбензола в матрице равно 70:30.the ratio of styrene and divinylbenzene in the matrix is 70:30.

Определение показателей экстракции предлагаемого твердого экстрагента осуществляют следующим образом. Предварительно готовили рабочие растворы растворением в шестимолярной серной кислоте оксида скандия Sc2O3 и оксида иттрия Y2O3 с получением содержания скандия 0,08 г/л и иттрия 0,08 г/л. Затем в емкость помещали 1 г предлагаемого твердого экстрагента и заливали 20 мл сернокислого раствора, содержащего 0,0008 г скандия и 0,0008 г иттрия. Для определения кинетики извлечения процесс вели 6 часов в статическом режиме. Установлено, что экстракция проходит в течение 30 минут. Исходную и равновесную концентрацию металлов определяли с помощью атомно-эмиссионного спектометра с индуктивно связанной плазмой Optima 4300, Perkin Elmer. Степень извлечения металлов рассчитывали как отношение содержания металла в органической и водной фазах. Полная обменная емкость по скандию составляла 223 г/кг. Степень извлечения из смешанного раствора, %: Sc - 88; Y - 1. Потеря экстрагента за 20 циклов сорбция - десорбция менее 0,1%.The definition of indicators of extraction of the proposed solid extractant is as follows. Working solutions were preliminarily prepared by dissolving scandium oxide Sc 2 O 3 and yttrium oxide Y 2 O 3 in six-molar sulfuric acid to obtain scandium content of 0.08 g / l and yttrium 0.08 g / l. Then, 1 g of the proposed solid extractant was placed in a container and 20 ml of a sulfate solution containing 0.0008 g of scandium and 0.0008 g of yttrium were poured. To determine the kinetics of extraction, the process was conducted for 6 hours in static mode. It was established that the extraction takes place within 30 minutes. The initial and equilibrium metal concentrations were determined using an inductively coupled plasma atomic emission spectrometer Optima 4300, Perkin Elmer. The degree of metal recovery was calculated as the ratio of the metal content in the organic and aqueous phases. The total exchange capacity for scandium was 223 g / kg. The degree of extraction from the mixed solution,%: Sc - 88; Y - 1. Loss of extractant over 20 cycles of sorption - desorption of less than 0.1%.

Таким образом, авторами предлагается твердый экстрагент для извлечения скандия из скандийсодержащих растворов и способ его получения, позволяющий наряду с достаточно высокой селективностью по скандию эффективно разделять скандий и иттрий при их совместном существовании в растворе.Thus, the authors propose a solid extractant for the extraction of scandium from scandium-containing solutions and a method for its preparation, which, along with a sufficiently high selectivity for scandium, can efficiently separate scandium and yttrium when they exist together in solution.

Claims (2)

1. Твердый экстрагент (ТВЭКС) для извлечения скандия из скандийсодержащих растворов, содержащий матрицу из стиролдивинилбензола с фосфорорганическим соединением, отличающийся тем, что он содержит в качестве фосфорорганического соединения ди-(2-этилгексил)фосфорную кислоту и дополнительно содержит дибензо-18-краун-6 при следующем соотношении компонентов, мас.%:
ди-(2-этилгексил)фосфорная кислота 28-30 дибензо-18-краун-6 8-30 стиролдивинилбензол остальное,

при этом соотношение стирола и дивинилбензола в матрице равно 65÷70:30÷35.
1. Solid extractant (TWEX) for the extraction of scandium from scandium-containing solutions, containing a matrix of styrene-divinylbenzene with an organophosphorus compound, characterized in that it contains di- (2-ethylhexyl) phosphoric acid as an organophosphorus compound and additionally contains dibenzo-18-crown 6 in the following ratio of components, wt.%:
di- (2-ethylhexyl) phosphoric acid 28-30 dibenzo-18-crown-6 8-30 styrene divinylbenzene rest,

the ratio of styrene and divinylbenzene in the matrix is 65 ÷ 70: 30 ÷ 35.
2. Способ получения твердого экстрагента (ТВЭКС) для извлечения скандия из скандийсодержащих растворов, включающий получение исходной смеси компонентов, содержащей фосфорорганическое соединение, динитрил азодиизомасляную кислоту, стирол и дивинилбензол, интенсивное перемешивание смеси и выдержку с последующим повышением температуры до 90°С и выдержкой при этой температуре при перемешивании, охлаждение реакционной смеси, фильтрацию полученного продукта, промывку и сушку, отличающийся тем, что в качестве фосфорорганического соединения используют ди-(2-этилгексил)фосфорной кислоты, получение смеси осуществляют путем введения в 0,7%-ный раствор крахмала в воде дивинилбензола, динитрил азодиизомасляной кислоты, ди-(2-этилгексил)фосфорной кислоты в виде ее раствора в стироле и раствора дибензо-18-краун-6 в хлороформе при следующем соотношении компонентов, мас.%:
ди-(2-этилгексил)фосфорная кислота 3,00-3,20 дибензо-18-краун-6 3,00-3,20 динитрил азодиизомасляная кислоты 0,07-0,08 0,7%-ный раствор крахмала в воде 86,52-87,15 стирол 4,00-4,20 дивинилбензол 2,78-2,80,

при постоянном перемешивании со скоростью 2,5-5,0 с-1, а повышение температуры осуществляют со скоростью 0,15-0,20 град/мин.
2. A method of obtaining a solid extractant (TWEX) for the extraction of scandium from scandium-containing solutions, which includes obtaining an initial mixture of components containing an organophosphorus compound, dinitrile azodiisobutyric acid, styrene and divinylbenzene, intensively mixing the mixture and holding it, followed by raising the temperature to 90 ° C and holding at at this temperature with stirring, cooling the reaction mixture, filtering the resulting product, washing and drying, characterized in that as an organophosphorus compound use di- (2-ethylhexyl) phosphoric acid, the mixture is prepared by introducing divinylbenzene, dinitrile azodiisobutyric acid, di- (2-ethylhexyl) phosphoric acid in the form of its solution in styrene and a solution into a 0.7% solution of starch in water dibenzo-18-crown-6 in chloroform in the following ratio of components, wt.%:
di- (2-ethylhexyl) phosphoric acid 3.00-3.20 dibenzo-18-crown-6 3.00-3.20 dinitrile azodiisobutyric acid 0.07-0.08 0.7% starch in water 86.52-87.15 styrene 4.00-4.20 divinylbenzene 2.78-2.80,

with constant stirring at a speed of 2.5-5.0 s -1 , and the temperature is increased at a speed of 0.15-0.20 deg / min.
RU2011144755/02A 2011-11-03 2011-11-03 Solid extractant for extraction of scandium and method of its production RU2487184C1 (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2011144755/02A RU2487184C1 (en) 2011-11-03 2011-11-03 Solid extractant for extraction of scandium and method of its production

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2011144755/02A RU2487184C1 (en) 2011-11-03 2011-11-03 Solid extractant for extraction of scandium and method of its production

Publications (2)

Publication Number Publication Date
RU2011144755A RU2011144755A (en) 2013-05-10
RU2487184C1 true RU2487184C1 (en) 2013-07-10

Family

ID=48788249

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
RU2011144755/02A RU2487184C1 (en) 2011-11-03 2011-11-03 Solid extractant for extraction of scandium and method of its production

Country Status (1)

Country Link
RU (1) RU2487184C1 (en)

Cited By (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2612107C2 (en) * 2015-07-22 2017-03-02 Федеральное государственное автономное образовательное учреждение высшего образования "Уральский федеральный университет имени первого Президента России Б.Н. Ельцина" Method of extracting scandium from scandium-bearing product solution
RU2622201C1 (en) * 2016-03-28 2017-06-13 Акционерное общество "Далур" Method for processing waste scandium solutions of uranium production
CN107159125A (en) * 2017-05-08 2017-09-15 浙江大学 A kind of method of adsorbing separation uranium and vanadium
RU2650410C1 (en) * 2017-07-07 2018-04-13 Акционерное общество "Аксион - Редкие и Драгоценные Металлы" Solid extragent with high dynamic exchange capacity for scandium extraction and the method of its preparation
RU2837910C1 (en) * 2024-03-12 2025-04-07 Общество с ограниченной ответственностью "Катализ.ру" Solid extractant (solex) based on norbornene derivatives

Families Citing this family (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN113527552B (en) * 2021-07-08 2022-04-05 北京科技大学 Chlorine ball modification method for modifying dialkyl phosphinic acid functional group

Citations (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
SU476279A1 (en) * 1973-01-05 1975-07-05 Предприятие П/Я В-8172 The method of producing sorbent
RU2063458C1 (en) * 1994-09-29 1996-07-10 Московская государственная академия тонкой химической технологии им.М.В.Ломоносова Extragent for isolating scandium
CN1127791A (en) * 1995-11-08 1996-07-31 北京大学 Method for enriching and making high purity scandium from rare-earth mixture contg. Sc
WO2008101396A1 (en) * 2007-02-08 2008-08-28 General Research Institute For Nonferrous Metals Preprocessing method of an organic extractant and the preprocessed product and the use thereof
RU2008144647A (en) * 2008-11-11 2010-05-20 ООО "Далматовский скандий" (RU) METHOD FOR SCANDIUM EXTRACTION FROM TECHNOGENIC SOLUTIONS FOR PRODUCTION OF URANIUM, NICKEL, COPPER
CN102011010A (en) * 2009-09-07 2011-04-13 杨秋良 Method for totally extracting vanadium, gallium and scandium by using titanium dioxide hydrolysis waste acid to leach steel slag containing vanadium
RU2417267C1 (en) * 2009-09-17 2011-04-27 Закрытое акционерное общество "Далур" Procedure for extraction of scandium out of scandium containing solutions, solid extractant (solex) for its extraction and procedure for production of solex

Patent Citations (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
SU476279A1 (en) * 1973-01-05 1975-07-05 Предприятие П/Я В-8172 The method of producing sorbent
RU2063458C1 (en) * 1994-09-29 1996-07-10 Московская государственная академия тонкой химической технологии им.М.В.Ломоносова Extragent for isolating scandium
CN1127791A (en) * 1995-11-08 1996-07-31 北京大学 Method for enriching and making high purity scandium from rare-earth mixture contg. Sc
WO2008101396A1 (en) * 2007-02-08 2008-08-28 General Research Institute For Nonferrous Metals Preprocessing method of an organic extractant and the preprocessed product and the use thereof
RU2008144647A (en) * 2008-11-11 2010-05-20 ООО "Далматовский скандий" (RU) METHOD FOR SCANDIUM EXTRACTION FROM TECHNOGENIC SOLUTIONS FOR PRODUCTION OF URANIUM, NICKEL, COPPER
CN102011010A (en) * 2009-09-07 2011-04-13 杨秋良 Method for totally extracting vanadium, gallium and scandium by using titanium dioxide hydrolysis waste acid to leach steel slag containing vanadium
RU2417267C1 (en) * 2009-09-17 2011-04-27 Закрытое акционерное общество "Далур" Procedure for extraction of scandium out of scandium containing solutions, solid extractant (solex) for its extraction and procedure for production of solex

Cited By (8)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2612107C2 (en) * 2015-07-22 2017-03-02 Федеральное государственное автономное образовательное учреждение высшего образования "Уральский федеральный университет имени первого Президента России Б.Н. Ельцина" Method of extracting scandium from scandium-bearing product solution
RU2622201C1 (en) * 2016-03-28 2017-06-13 Акционерное общество "Далур" Method for processing waste scandium solutions of uranium production
CN107159125A (en) * 2017-05-08 2017-09-15 浙江大学 A kind of method of adsorbing separation uranium and vanadium
CN107159125B (en) * 2017-05-08 2020-08-04 浙江大学 Method for adsorbing and separating uranium and vanadium
RU2650410C1 (en) * 2017-07-07 2018-04-13 Акционерное общество "Аксион - Редкие и Драгоценные Металлы" Solid extragent with high dynamic exchange capacity for scandium extraction and the method of its preparation
WO2019009768A1 (en) * 2017-07-07 2019-01-10 Акционерное общество "Аксион - Редкие и Драгоценные Металлы" Solid extractant for the recovery of scandium and method for producing same
US11505632B2 (en) 2017-07-07 2022-11-22 Joint-Stock Company Axion—Rare Earth And Noble Metals Solid extracting agent with high dynamic exchange capacity for extraction of scandium and method of its production
RU2837910C1 (en) * 2024-03-12 2025-04-07 Общество с ограниченной ответственностью "Катализ.ру" Solid extractant (solex) based on norbornene derivatives

Also Published As

Publication number Publication date
RU2011144755A (en) 2013-05-10

Similar Documents

Publication Publication Date Title
RU2487184C1 (en) Solid extractant for extraction of scandium and method of its production
Yadav et al. Studies on separation of rare earths from aqueous media by polyethersulfone beads containing D2EHPA as extractant
CN110270333B (en) A kind of bimetallic organic framework nanoflower and its derivative, preparation method and application
Shen et al. Bottom-up synthesis of cerium–citric acid coordination polymers hollow microspheres with tunable shell thickness and their corresponding porous CeO 2 hollow spheres for Pt-based electrocatalysts
Liu et al. Adsorption properties and mechanism for Fe (III) with solvent impregnated resins containing HEHEHP
CN102407122A (en) Preparation method of octylene aldehyde gas phase hydrogenation catalyst for octanol production
CN108129670A (en) A kind of preparation method of gradient porous metal organic framework ZIF-8
CN112940270B (en) MOFs material for adsorbing and separating rhenium or technetium and preparation method and application thereof
CN110741102B (en) Solid extractant for extracting scandium and production method thereof
CN102989499B (en) Catalyst for preparing p-tertbutyl benzaldehyde and preparation method
CN114134325A (en) Method for improving selectivity of polymer containing membrane for separating different metal ions by using complexing agent
CN107033182B (en) A kind of preparation method of Dibutyltin oxide
CN104093668A (en) Low-chloride lipf6
CN102688785B (en) Preparation method of cation exchange resin containing hypophosphorous acid group
CN106632505B (en) A kind of proton conductive metallo-organic framework compound and preparation method thereof
Yu et al. Extraction of lanthanides by polysulfone microcapsules containing EHPNA. I. Piercing method
CN104399523A (en) Method for preparing load type nanogold catalyst
CN113265058A (en) Method for rapidly synthesizing MOF-808 material with low energy consumption
CN115558798B (en) Method for producing lithium compound
Northcott et al. Synthesis, characterization and evaluation of mesoporous silicates for adsorption of metal ions
CN115518621A (en) Preparation and application of corn-rod-shaped metal organic framework material inlaid with metal oxide carbon material
Meakin et al. Intramolecular rearrangements in neutral ML5 species
CN108998064A (en) A kind of method of alchlor in removing naphthalene pitch
CN105949389B (en) A kind of preparation method of germanium ion imprinted polymer
CN106866441A (en) A kind of preparation method of high-purity grade of Ferric Sodium Edetate

Legal Events

Date Code Title Description
MM4A The patent is invalid due to non-payment of fees

Effective date: 20151104