[go: up one dir, main page]

RU2463305C1 - Способ очистки тетраметоксисилана - Google Patents

Способ очистки тетраметоксисилана Download PDF

Info

Publication number
RU2463305C1
RU2463305C1 RU2011127345/04A RU2011127345A RU2463305C1 RU 2463305 C1 RU2463305 C1 RU 2463305C1 RU 2011127345/04 A RU2011127345/04 A RU 2011127345/04A RU 2011127345 A RU2011127345 A RU 2011127345A RU 2463305 C1 RU2463305 C1 RU 2463305C1
Authority
RU
Russia
Prior art keywords
tetramethoxysilane
distillation
impurities
carried out
rectification
Prior art date
Application number
RU2011127345/04A
Other languages
English (en)
Inventor
Евгений Ефимович Гринберг (RU)
Евгений Ефимович Гринберг
Инна Евгеньевна Стрельникова (RU)
Инна Евгеньевна Стрельникова
Роман Александрович Санду (RU)
Роман Александрович Санду
Марина Викторовна Рябцева (RU)
Марина Викторовна Рябцева
Владимир Иванович Ухин (RU)
Владимир Иванович Ухин
Василий Сергеевич Михель (RU)
Василий Сергеевич Михель
Юрий Исаакович Левин (RU)
Юрий Исаакович Левин
Василий Борисович Жаданов (RU)
Василий Борисович Жаданов
Original Assignee
Российская Федерация, От Имени Которой Выступает Министерство Образования И Науки Российской Федерации
Федеральное Государственное Унитарное Предприятие "Государственный Ордена Трудового Красного Знамени Научно-Исследовательский Институт Химических Реактивов И Особо Чистых Химических Веществ"
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Российская Федерация, От Имени Которой Выступает Министерство Образования И Науки Российской Федерации, Федеральное Государственное Унитарное Предприятие "Государственный Ордена Трудового Красного Знамени Научно-Исследовательский Институт Химических Реактивов И Особо Чистых Химических Веществ" filed Critical Российская Федерация, От Имени Которой Выступает Министерство Образования И Науки Российской Федерации
Priority to RU2011127345/04A priority Critical patent/RU2463305C1/ru
Application granted granted Critical
Publication of RU2463305C1 publication Critical patent/RU2463305C1/ru

Links

Abstract

Изобретение относится к способам очистки низших тетраалкоксисиланов, в частности тетраметоксисилана, который может быть применен в микроэлектронике и для шихт для волоконно-оптического стекловарения. Предложенный способ очистки тетраметоксисилана состоит из трех стадий: химической обработки очищаемого продукта газообразным аммиаком до достижения pH 7,5-8,5, последующей за химической обработкой ректификации и перегонки с испарением с поверхности без кипения, осуществляемой со скоростью 0,1-0,5 г/см2·час, причем либо до химической обработки, либо после ректификации. Оптимально стадию ректификации проводят на насадочной кварцевой колонне с эффективностью в 30 теоретических ступеней разделения. Технический результат - получение высокочистого тетраметоксисилана с содержанием лимитированных примесей металлов на уровне 10-6 масс.%, хлора <10-3, взвешенных частиц около 450 шт./см3 диаметром 0,3 мкм. 1 з.п. ф-лы, 3 табл., 3 пр.

Description

Изобретение относится к способам очистки тетраалкоксисиланов, в частности тетраметоксисилана, который может быть применен как исходный продукт в технологии изготовления микроэлектронных компонентов и для получения шихт для волоконно-оптического стекловарения.
Одним из требований, предъявляемых к продуктам, использующимся в электронной промышленности и в оптическом стекловарении, является их высокая степень чистоты, которая подразумевает минимальное содержание примесей металлов, металлоидов и твердых микрочастиц. В случае применения в электронике тетраалкоксисиланов, в частности низших тетраалкоксисиланов (тетраметоксисилана, тетраэтоксисилана), дополнительным требованием становится минимальное содержание в них примесей хлора. Завышенное содержание примесей хлора в низших тетраалкоксисиланах объясняется использованием хлора и хлорсодержащих соединений при их синтезе. Для снижения содержания хлора предлагаются либо особые условия проведения синтеза тетраалкоксисиланов, либо дополнительная очистка синтезируемых продуктов. Так, например, в известном способе для снижения содержания хлора в конечном продукте предлагают получать низшие тетраалкоксисиланы взаимодействием металлического кремния с моноспиртами в присутствии катализаторов, в качестве которых используют металлоорганические соединения или полиалкоксиды (ЕР 0934945, C07F 7/04, 2001).
Одним из известных методов, применяемых для очистки тетраалкоксисиланов от примесей хлора, является химическая обработка. В качестве реагентов, применяемых в данном методе, известно использование гипохлорита кальция (SU 2793413, C07F 7/04, 1979), водных растворов гидроокисей щелочных металлов (US 2972626, 260-448, 1961), водно-спиртовых растворов смеси гипохлорита натрия и гидроокиси натрия (SU 958424, C07F 7/04, 1982), металлического цинка (US 5104999, 1987). Однако использование известных перечисленных реагентов не обеспечивает высокую эффективность очистки тетраалкоксисиланов, в том числе и тетраметоксисилана, от примесей хлора. Кроме того, использование для обработки гидроокисей щелочных металлов приводит к загрязнению очищаемого продукта катионами щелочных металлов.
Дополнительным требованием, предъявляемым к продуктам для микроэлектроники и волоконной оптики, является и минимальное содержание примесей металлов. Для очистки тетраалкоксисиланов от этого типа примесей в известных способах очистки данных соединений применяют обработку очищаемых продуктов комплексообразователями, а также ионообменный метод очистки и ректификацию. Например, для очистки тетраалкоксисиланов, в том числе тетраметоксисилана, применяют ионообменные смолы, содержащие хелатообразующие аминокарбоновые группы (JP 04082893, C07F 7/02, 1990). Однако такие смолы эффективны только для удаления катионов Ca, K, Na, Cu, но малоэффективны для удаления других катионов. Также для очистки тетраалкоксисиланов от примесей металлов может быть применена обработка очищаемых продуктов комплексообразователями. Так, в известном способе для очистки тетраалкоксисиланов от примесей бора, алюминия, галлия, индия, таллия, фосфора, мышьяка, сурьмы и висмута используются комплексообразователи, имеющие рК на уровне 3-19,7 (ЕР 0879821, C07F 7/02, 1998). Однако, как сказано в описании к цитируемому патенту, данный способ, предпочтительно, применяется только для очистки тетраэтоксисилана и только от примесей бора и фосфора. Для очистки тетраалкоксисиланов широко применяется дистилляционный метод очистки и как его вариант - ректификация. Дистилляция используется как дополнительная стадия при ионообменной очистке (JP 04082893), при обработке очищаемых алкоксисиланов комплексообразователями (ЕР 0879821). Известно применение дистилляции, осуществляемой в присутствии алкоксидов щелочных и щелочноземельных металлов для очистки тетраалкоксисиланов от примесей хлора и воды (Chem. Abstr., vol. 119, no 21 (1993)). Тетраалкоксисиланы, в том числе тетраметоксисилан, 99,0-99,99%-ной степени чистоты получают после стадии азеотропной дистилляции при использовании в качестве азеотропообразователя н-гексана (US 7507850, C07F 7/18, 2008). Однако простая дистилляция, как и азеотропная, не дает возможности очистки тетраметоксисилана от примесей субмикронных гетерогенных частиц, уносимых в паровую фазу при кипении в пузырьковом режиме.
Наиболее близким по технической сущности и получаемому результату к предлагаемому способу является известный, уже цитированный выше, способ очистки органосиланов от примесей элементов IIIA и YA групп, распространяющийся на широкий класс органосиланов, включающий и тетраалкоксисиланы, в том числе и тетраметоксисилан (ЕР 0879821). Данный способ очистки включает первоначальную стадию обработки очищаемого тетраметоксисилана химическим соединением и последующую дистилляцию. В качестве химического соединения в способе-прототипе используют комплексообразователи, выбранные из группы следующих соединений: тиолы, алканолы, карбоновые кислоты, органические амины или их смеси, имеющие рКа на уровне 3-19,7, которые вводят в количестве, по крайней мере, в 10%-ном стехиометрическом избытке от количества выводимых элементов. Данным способом получают продукты высокой степени чистоты, удовлетворяющие требованиям, предъявляемым по содержанию элементов IIIA, YA групп, в продуктах для электроники. Однако конкретно на примерах данный способ рассмотрен только для очистки тетраэтоксисилана и только от примесей бора и фосфора. Так, например, при очистке тетраэтоксисилана, содержащего 3000 ppb бора, обработкой 2,4,6-триметилфенолом, а затем ректификацией при атмосферном давлении получают тетраэтоксисилан 99,9999%-ной степени чистоты, содержащий примеси бора и фосфора на уровне 1-5 ppb. Конкретные сведения по эффективности очистки других органосиланов, в том числе тетраметоксисилана, в описании к данному патенту не приведены. Как видно из приведенного описания, основная цель рассматриваемого способа - очистка от бора и фосфора, а не глубокая очистка как от примесей металлов, металлоидов, а также взвешенных частиц, что можно рассматривать как недостаток способа-прототипа. Дополнительные экспериментальные исследования показали, что введение комплексообразующих соединений не обеспечивает очистку тетраметоксисилана от примесей хлора и малоэффективно для очистки от примесей алюминия. Кроме того, введенные сложные органические соединения, каковыми являются названные комплексообразователи, могут служить источником дополнительных примесей, нежелательных при использовании очищенного тетраметоксисилана в технологии микроэлектроники.
Для получения высокочистого тетраметоксисилана, по всем показателям удовлетворяющего требованиям, предъявляемым к продуктам для микроэлектроники и волоконно-оптического стекловарения, предлагается способ очистки тетраметоксисилана, который включает обработку очищаемого продукта химическим реагентом - газообразным аммиаком, осуществляемую до достижения pH 7,5-8,5, и последующую за ней ректификацию, а также дополнительную стадию перегонки с испарением с поверхности без кипения, которую проводят либо до стадии обработки аммиаком, либо после ректификации и осуществляют со скоростью 0,1-0,5 г/см2·час.
Ректификацию, предпочтительно, проводят на насадочной кварцевой колонне эффективностью в 30 теоретических ступеней разделения.
Предлагаемый способ, как и способ-прототип, направлен на получение высокочистого тетраметоксисилана, однако от него существенно отличается по техническим признакам. Эти отличия прежде всего заключаются в наличии дополнительной стадии очистки (перегонки с испарением с поверхности без кипения), а также в использовании иного химического реагента (газообразного аммиака) на стадии химической обработки очищаемого тетраметоксисилана.
Применение газообразного аммиака направлено на очистку тетраметоксисилана от примесей хлора, присутствующих в синтезированном продукте. Эффективность использования именно газообразного аммиака выражается в возможности очистки продукта с высоким содержанием общего хлора (более 0,1 мас.%). Обработка аммиаком проводится до достижения pH 7,5-8,5 очищаемого продукта, при котором достигается эффективное удаление хлора. Экспериментальные исследования показали, что увеличение pH более 8,5 уже не влияет на эффективность очистки тетраметоксисилана, а pH менее 7,5 говорит о наличии примесей хлора в продукте.
Другим существенным отличием предлагаемого способа является наличие стадии перегонки с испарением с поверхности без кипения, которая обеспечивает очистку от субмикронных гетерогенных частиц. Данная стадия проводится при определенной скорости перегонки (0,1-0,5 г/см2·час), которая является оптимальной для извлечения субмикронных примесей. Уменьшение скорости ниже минимального заявляемого показателя отрицательно сказывается на эффективности очистки от взвешенных частиц, а увеличение выше максимального показателя может привести к нежелательному уносу очищаемого продукта.
Перегонка с испарением с поверхности без кипения может осуществляться как до стадии обработки газообразным аммиаком, так и после стадии ректификации, что видно из таблиц 1-3. Процесс очистки включает и стадию ректификации, которая, предпочтительно, осуществляется на кварцевой насадочной колонне эффективностью в 30 теоретических ступеней разделения. Такие условия являются оптимальной относительной нагрузкой при ректификации. При увеличении относительной нагрузки при ректификации наблюдается увеличение числа частиц в продукте, что связано с истиранием материала ректификационной колонны и насадки при интенсификации потоков жидкости и пара, а также проскок частиц хлорида аммония через насадку.
Ниже предлагаемое изобретение иллюстрируется примерами 1-3 и прилагаемыми таблицами.
Пример 1.
Через исходный технический тетраметоксисилан в количестве 1 кг, имеющий pH 5,5 и содержащий примеси (табл.1), пропускают осушенный газообразный аммиак до достижения pH 7,5. После этого продукт подвергают ректификации на насадочной кварцевой колонне эффективностью 30 теоретических ступеней разделения. Отделяют легколетучую фракцию в количестве 30 г (3%) от загрузки. Целевую фракцию в количестве 920 г (92%) от загрузки перегоняют в аппарате без кипения. Отбирают 910 г конечного продукта. Выход процесса 91%.
Ниже приводится Таблица. 1, в которой представлены результаты опытов по очистке тетраметоксисилана от примесей при скорости перегонки без кипения 0,1 г/см2·час.
Таблица 1
№ оп. pH Показатели качества тетраметоксисилана
Содержание примесей, % масс.×106 Содержание % масс. ×10 Содержание частиц 0,3 мкм, шт./см3
Al Fe Ni Cr Ca Mg Cl
И К И К И К И К И К И К И К И К
1 6 50 1 80 1 2 1 2 1 80 1 12 1 0,5 0,08 >1000 80
2 6,5 50 1 80 1 2 1 2 1 80 1 12 1 0,5 0,05 >1000 60
3 7 50 1 80 1 2 1 2 1 80 1 12 1 0,5 0,04 >1000 50
4 7,5 50 1 80 1 2 1 2 1 80 1 12 1 0,5 0,003 >1000 40
5 8 50 1 80 1 2 1 2 1 80 1 12 1 0,5 <0,001 >1000 40
6 8 50 1 80 1 2 1 2 1 80 1 12 1 0,5 <0,001 >1000 40
7 8,5 50 1 80 1 2 1 2 1 80 1 12 1 0,5 <0,001 >1000 40
8 9 50 1 80 1 2 1 2 1 80 1 12 1 0,5 <0,001 >1000 40
где И - исходный продукт, К - конечный продукт
Пример 2. Проводят пример аналогично примеру 1, но при разных скоростях перегонки без кипения и при установлении pH 8,1 после обработки газообразным аммиаком.
Таблица 2
№ оп. Скор. перегон. г/см2·час Показатели качества тетраметоксисилана
Содержание примесей, % масс. ×106 Содержание % масс. ×10 Содержание частиц 0,3 мкм, шт./см3
Al Fe Ni Cr Ca Mg Cl
И К И К И К И К И К И К И К И К
1 0,2 50 1 80 1 2 <1 2 1 80 1 12 1 0,5 <0,001 >1000 80
2 0,5 50 1 80 1 2 <1 2 1 80 1 12 1 0,5 >0,001 >1000 60
3 0,6 50 1 80 1 2 <1 2 1 80 1 12 1 0,5 0,001 >1000 100
4 0,8 50 1 80 1 2 <1 2 1 80 1 12 1 0,5 0,002 >1000 150
5 1,0 50 1 80 1 2 <1 2 1 80 2 12 1 0,5 0,005 >1000 240
6 2,0 50 1 80 2 2 <1 2 1 80 2 12 1 0,5 0,01 >1000 300
7 3,0 50 1 80 2 2 <1 2 1 80 2 12 1 0,5 0,02 >1000 >450
Пример 3.
Процесс осуществляли аналогично примеру 1, табл.1, оп.6 с той разницей, что перегонку с испарением без кипения проводили до обработки аммиаком и ректификации (L и L* - рабочая и предельная нагрузка на колонну при ректификации, соответственно, кг/м2·час), а обработку аммиаком проводили до установления рН 8,5.
Таблица 3
№ оп. Относ. нагруз. L/L* Показатели качества тетраметоксисилана
Содержание примесей, % масс. ×106 Содержание % масс. ×10 Содержание частиц 0,3 мкм, шт./см3
Al Fe Ni Cr Ca Mg Cl
И К И К И К И К И К И К И К И К
1 0,5 50 1 80 1 2 1 2 1 80 1 12 1 0,5 <0,001 >1000 >450
2 0,6 50 1 80 1 2 1 2 1 80 1 12 1 0,5 <0,001 >1000 >450
3 0,7 50 1 80 1 2 1 2 1 80 1 12 1 0,5 0,002 >1000 >450
4 0,8 50 1 80 1 2 1 2 1 80 1 12 1 0,5 0,004 >1000 >450
5 0,9 50 1 80 1 2 1 2 1 80 2 12 1 0,5 0,005 >1000 >100
Таким образом, из приведенных таблиц видно, что в результате предлагаемого способа при выполнении всех условий его осуществления обеспечивается получение тетраметоксисилана высокой чистоты по примесям, определяющим его качество при использовании в производстве микроэлектронных компонентов и шихт для волоконно-оптического стекловарения.

Claims (2)

1. Способ очистки тетраметоксисилана, включающий обработку очищаемого продукта химическим реагентом и последующую ректификацию, отличающийся тем, что дополнительно включает стадию перегонки с испарением с поверхности без кипения, осуществляемую либо после ректификации, либо до обработки химическим реагентом, причем перегонку с испарением с поверхности без кипения проводят со скоростью 0,1-0,5 г/см2·ч, а для химической обработки используют газообразный аммиак, который пропускают через очищаемый продукт до достижения pH 7,5-8,5.
2. Способ по п.1, отличающийся тем, что ректификацию предпочтительно проводят на насадочной кварцевой колонне с эффективностью в 30 теоретических ступеней разделения.
RU2011127345/04A 2011-07-05 2011-07-05 Способ очистки тетраметоксисилана RU2463305C1 (ru)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2011127345/04A RU2463305C1 (ru) 2011-07-05 2011-07-05 Способ очистки тетраметоксисилана

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2011127345/04A RU2463305C1 (ru) 2011-07-05 2011-07-05 Способ очистки тетраметоксисилана

Publications (1)

Publication Number Publication Date
RU2463305C1 true RU2463305C1 (ru) 2012-10-10

Family

ID=47079513

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
RU2011127345/04A RU2463305C1 (ru) 2011-07-05 2011-07-05 Способ очистки тетраметоксисилана

Country Status (1)

Country Link
RU (1) RU2463305C1 (ru)

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2537302C1 (ru) * 2013-08-29 2014-12-27 Федеральное Государственное Унитарное Предприятие "Государственный Ордена Трудового Красного Знамени Научно-Исследовательский Институт Химических Реактивов И Особо Чистых Химических Веществ", Министерство Образования И Науки Российской Федерации Способ очистки тетраэтоксисилана
CN115304632A (zh) * 2022-07-21 2022-11-08 湖北新蓝天新材料股份有限公司 一种电子级四烷氧基硅烷的制备方法及应用

Citations (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
SU166024A (ru) *
SU129202A (ru) *
US5104999A (en) * 1990-05-18 1992-04-14 Toshiba Silicone Co., Ltd. Method of purification of alkoxysilanes
EP0831060B1 (en) * 1995-05-26 2003-12-03 Mitsubishi Chemical Corporation Synthetic quartz glass powder, quartz glass moldings, high purity tetraalkoxysilane, and production methods thereof
EP0879821B1 (en) * 1997-05-20 2004-07-07 Air Products And Chemicals, Inc. Purification of organosilanes of group 13 (IIIA) and 15 (VA) impurities

Patent Citations (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
SU166024A (ru) *
SU129202A (ru) *
US5104999A (en) * 1990-05-18 1992-04-14 Toshiba Silicone Co., Ltd. Method of purification of alkoxysilanes
EP0831060B1 (en) * 1995-05-26 2003-12-03 Mitsubishi Chemical Corporation Synthetic quartz glass powder, quartz glass moldings, high purity tetraalkoxysilane, and production methods thereof
EP0879821B1 (en) * 1997-05-20 2004-07-07 Air Products And Chemicals, Inc. Purification of organosilanes of group 13 (IIIA) and 15 (VA) impurities

Cited By (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2537302C1 (ru) * 2013-08-29 2014-12-27 Федеральное Государственное Унитарное Предприятие "Государственный Ордена Трудового Красного Знамени Научно-Исследовательский Институт Химических Реактивов И Особо Чистых Химических Веществ", Министерство Образования И Науки Российской Федерации Способ очистки тетраэтоксисилана
CN115304632A (zh) * 2022-07-21 2022-11-08 湖北新蓝天新材料股份有限公司 一种电子级四烷氧基硅烷的制备方法及应用
CN115304632B (zh) * 2022-07-21 2023-08-29 湖北新蓝天新材料股份有限公司 一种电子级四烷氧基硅烷的制备方法及应用

Similar Documents

Publication Publication Date Title
CA1079679A (en) Process for purifying halogenosilanes and halogenogermanes
TWI580710B (zh) 鹵化聚矽烷的製備方法
KR100729320B1 (ko) 고순도 인산 및 그 제조 방법
JP2012158515A (ja) クロロシランの蒸留による精製方法
CN103145752B (zh) 去除有机硅中金属离子的方法
WO2010016117A1 (ja) ハロゲン化水素、水素およびハロゲン化ケイ素を含む混合ガスから水素ガスを生産する方法、その水素ガスを用いたケイ素化合物の生産方法、およびその方法のためのプラント
JPH05506420A (ja) 高純度溶融シリカの製造方法
RU2463305C1 (ru) Способ очистки тетраметоксисилана
CN104030293A (zh) 一种四氯化硅提纯工艺及系统
RU2537302C1 (ru) Способ очистки тетраэтоксисилана
EP0879821B1 (en) Purification of organosilanes of group 13 (IIIA) and 15 (VA) impurities
JP3823400B2 (ja) 高純度アルコキシシランの製造方法
KR20180068958A (ko) 정제된 규산수용액의 제조방법
TWI568673B (zh) 三氯矽烷之純化
US4259309A (en) Method for obtaining gaseous hydrogen chloride from dilute aqueous hydrochloric acid
JPH04300206A (ja) シリコン塩化物の精製方法
JP5334398B2 (ja) シリカ微粒子分散液の製造方法
CN1113036C (zh) 高纯度羟胺水溶液的制备
Gelmboldt FLUOROSILICIC ACID: SECONDARY RAW MATERIAL AND REAGENT IN TECHNOLOGICAL PRACTICE AND PREPARATIVE SYNTHESIS (A REVIEW).
KR102326287B1 (ko) 다결정 실리콘의 제조 방법
WO2022224951A1 (ja) 紫外線照射装置および有機化合物の精製方法
CN108147378B (zh) 一种三甲基硅烷基胺的精制方法
JPS59111909A (ja) 無ホウ素二酸化ケイ素の製造方法
EP0113139B1 (en) Process for the preparation of boric acid as well as process for the preparation of silica using boric acid thus obtained
US5068372A (en) Method for the synthesis of primary arsines

Legal Events

Date Code Title Description
PC41 Official registration of the transfer of exclusive right

Effective date: 20170323