RU2459289C1 - Способ получения таблеток ядерного топлива на основе диоксида урана - Google Patents
Способ получения таблеток ядерного топлива на основе диоксида урана Download PDFInfo
- Publication number
- RU2459289C1 RU2459289C1 RU2011125574/07A RU2011125574A RU2459289C1 RU 2459289 C1 RU2459289 C1 RU 2459289C1 RU 2011125574/07 A RU2011125574/07 A RU 2011125574/07A RU 2011125574 A RU2011125574 A RU 2011125574A RU 2459289 C1 RU2459289 C1 RU 2459289C1
- Authority
- RU
- Russia
- Prior art keywords
- uranium
- tablets
- uranium dioxide
- fuel
- dioxide
- Prior art date
Links
- OOAWCECZEHPMBX-UHFFFAOYSA-N oxygen(2-);uranium(4+) Chemical compound [O-2].[O-2].[U+4] OOAWCECZEHPMBX-UHFFFAOYSA-N 0.000 title claims abstract description 23
- FCTBKIHDJGHPPO-UHFFFAOYSA-N uranium dioxide Inorganic materials O=[U]=O FCTBKIHDJGHPPO-UHFFFAOYSA-N 0.000 title claims abstract description 23
- 238000000034 method Methods 0.000 title claims abstract description 11
- 239000003758 nuclear fuel Substances 0.000 title claims description 7
- 239000008188 pellet Substances 0.000 title abstract description 3
- 239000000203 mixture Substances 0.000 claims abstract description 14
- XOTGRWARRARRKM-UHFFFAOYSA-N uranium hydride Chemical compound [UH3] XOTGRWARRARRKM-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 10
- 229910052751 metal Inorganic materials 0.000 claims abstract description 5
- 239000002184 metal Substances 0.000 claims abstract description 5
- 238000002156 mixing Methods 0.000 claims abstract description 5
- 238000005245 sintering Methods 0.000 claims abstract description 3
- 239000000446 fuel Substances 0.000 claims description 16
- 239000000843 powder Substances 0.000 claims description 7
- 239000000654 additive Substances 0.000 claims description 5
- 238000000227 grinding Methods 0.000 claims description 3
- 230000000996 additive effect Effects 0.000 claims 1
- 239000000463 material Substances 0.000 abstract description 11
- 238000003825 pressing Methods 0.000 abstract description 3
- 238000000354 decomposition reaction Methods 0.000 abstract 1
- 238000001035 drying Methods 0.000 abstract 1
- 239000000126 substance Substances 0.000 abstract 1
- 229910052770 Uranium Inorganic materials 0.000 description 19
- JFALSRSLKYAFGM-UHFFFAOYSA-N uranium(0) Chemical compound [U] JFALSRSLKYAFGM-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 19
- WZECUPJJEIXUKY-UHFFFAOYSA-N [O-2].[O-2].[O-2].[U+6] Chemical compound [O-2].[O-2].[O-2].[U+6] WZECUPJJEIXUKY-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 9
- 229910000439 uranium oxide Inorganic materials 0.000 description 9
- 238000005516 engineering process Methods 0.000 description 4
- 238000004519 manufacturing process Methods 0.000 description 4
- 239000000523 sample Substances 0.000 description 4
- 238000005275 alloying Methods 0.000 description 3
- 230000015572 biosynthetic process Effects 0.000 description 3
- 239000000919 ceramic Substances 0.000 description 3
- 239000011159 matrix material Substances 0.000 description 3
- 238000004452 microanalysis Methods 0.000 description 3
- 239000002245 particle Substances 0.000 description 3
- 150000004678 hydrides Chemical class 0.000 description 2
- 239000002923 metal particle Substances 0.000 description 2
- 239000011859 microparticle Substances 0.000 description 2
- 238000005086 pumping Methods 0.000 description 2
- 102200052313 rs9282831 Human genes 0.000 description 2
- 238000009827 uniform distribution Methods 0.000 description 2
- YZCKVEUIGOORGS-OUBTZVSYSA-N Deuterium Chemical compound [2H] YZCKVEUIGOORGS-OUBTZVSYSA-N 0.000 description 1
- UFHFLCQGNIYNRP-UHFFFAOYSA-N Hydrogen Chemical compound [H][H] UFHFLCQGNIYNRP-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- YZCKVEUIGOORGS-NJFSPNSNSA-N Tritium Chemical compound [3H] YZCKVEUIGOORGS-NJFSPNSNSA-N 0.000 description 1
- 229910000323 aluminium silicate Inorganic materials 0.000 description 1
- SHZGCJCMOBCMKK-KGJVWPDLSA-N beta-L-fucose Chemical compound C[C@@H]1O[C@H](O)[C@@H](O)[C@H](O)[C@@H]1O SHZGCJCMOBCMKK-KGJVWPDLSA-N 0.000 description 1
- 239000011230 binding agent Substances 0.000 description 1
- 238000006243 chemical reaction Methods 0.000 description 1
- 238000005056 compaction Methods 0.000 description 1
- 239000002131 composite material Substances 0.000 description 1
- 238000001816 cooling Methods 0.000 description 1
- 238000005336 cracking Methods 0.000 description 1
- 230000006378 damage Effects 0.000 description 1
- 229910052805 deuterium Inorganic materials 0.000 description 1
- HNPSIPDUKPIQMN-UHFFFAOYSA-N dioxosilane;oxo(oxoalumanyloxy)alumane Chemical compound O=[Si]=O.O=[Al]O[Al]=O HNPSIPDUKPIQMN-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 230000005496 eutectics Effects 0.000 description 1
- 230000004992 fission Effects 0.000 description 1
- 230000004927 fusion Effects 0.000 description 1
- 238000000265 homogenisation Methods 0.000 description 1
- 229910052739 hydrogen Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000001257 hydrogen Substances 0.000 description 1
- 229910044991 metal oxide Inorganic materials 0.000 description 1
- 150000004706 metal oxides Chemical class 0.000 description 1
- 150000004767 nitrides Chemical class 0.000 description 1
- 229910052761 rare earth metal Inorganic materials 0.000 description 1
- 150000002910 rare earth metals Chemical class 0.000 description 1
- 230000002269 spontaneous effect Effects 0.000 description 1
- 230000008961 swelling Effects 0.000 description 1
- 238000003786 synthesis reaction Methods 0.000 description 1
- 229910052722 tritium Inorganic materials 0.000 description 1
Classifications
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
Landscapes
- Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
Abstract
Способ относится к области радиохимических технологий получения ядерного топлива для реакторов различного назначения. Предлагаемый способ заключается в добавлении к исходному мелкодисперсному диоксиду урана нанодисперсного гидрида урана, тщательном перемешивании компонентов, высушивании смеси в вакууме при 300-330°С, при котором происходит реакция разложения гидрида урана до металла, прессовании из высушенного продукта таблеток и спекании их в динамическом вакууме при 1500-1550°С. Технический результат - увеличение содержания делящегося материала, увеличение прочности, улучшение теплопроводных свойств материала. 3 пр.
Description
Изобретение относится к области технологии получения ядерного топлива на основе диоксида урана, имеющего повышенную плотность и увеличенное содержание делящегося материала.
Диоксид урана в настоящее время - один из самых распространенных материалов, используемых в качестве ядерного топлива. Но, при сочетании целого ряда ценных свойств, такое топливо обладает и некоторыми существенными недостатками, К недостаткам топлива из чистого диоксида урана можно отнести малое значение коэффициента теплопроводности, особенно при повышенных температурах (~2,0 Вт/м·К при 2000 К), пониженное по сравнению с ураново-композитным топливом содержание делящегося элемента, а также невысокие прочностные свойства, появляющиеся после прессования, особенно если к диоксиду урана необходимо добавить оксид плутония. // Ма Б.М. Материалы ядерных энергетических установок. М.: Энергоатомиздат, 1978 // Котельников Р.Б., Башлыков С.Н., Каштанов А.И., Меньшикова Т.С. Высокотемпературное ядерное топливо. М., Атомиздат, 1978//.
Керметные и карбонитридные композиции (W-UO2, U-Zr-C-N, UN) обладают улучшенными свойствами по сравнению с чистым оксидом урана: у них выше содержание делящегося элемента, их теплопроводность в несколько раз выше, чем у диоксида урана, из-за большей упругости они меньше склонны к образованию трещин. // Гаврилин С.С., Денискин В.П., Наливаев В.И., Федик И.И. Керметный твэл на основе микротоплива для АСММ с повышенными характеристиками и безопасностью. Сб. докл. конф. "Малая энергетика 2006", М., 2006 // Федик И.И., Дьяков Е.К., Денискин В.П., Тухватулин Ш.Т., Кенжин Е.А., Гагарин А.Е. Совместная отработка и производство перспективного ядерного топлива в Казахстане. В сб. докл. конференции «Ядерная энергетика Республики Казахстан», г.Курчатов, ВКО, Республика Казахстан, 3-5 сент., 2007 //. Но производство такого материала топлива по сравнению с чисто оксидным топливом является более затратным и трудоемким как в процессе изготовления, так и при переработке; для него характерна склонность к распуханию и относительно плохая совместимость с материалом оболочки при облучении. Кроме того, нитридное топливо можно использовать в реакторах при температуре не выше 1650°С.
Топливо из диоксида урана и металлического урана должно иметь более высокую плотность и повышенное содержание делящегося элемента по сравнению с оксидным топливом. Но при изготовлении топливной композиции по керамической технологии, предусматривающей смешивание порошков металлического и оксидного урана, после всех операций перемешивания, виброуплотнения, прессования и спекания на выходе получается материал с недостаточно прочным сцеплением частичек разных фаз. Из-за пониженной прочности такие топливные таблетки обладают повышенной хрупкостью и способностью к локальному разрушению как от приложения небольших усилий, так и вследствие стремления к самопроизвольному рассыпанию.
Известно использование гидридного уранового топлива в реакторе //Патент RU №2379773, МПК G21C 003/42, (2008.06)//, но сущность получения такого топлива заключалась в обработке металлического урана смесью дейтерия и трития непосредственно в активной зоне ядерного реактора с осуществлением одновременного протекания ядерных реакций деления и синтеза. Таким образом, гидрид урана в приведенном примере являлся конечным монофазным продуктом, температура использования которого ограничена 250°С.
В качестве прототипа был выбран способ получения топливной таблетки из оксида урана с легирующими добавками с применением керамической технологии //Патент RU №2193242 G21C 3/62, 18.12.2000//. В прототипе порошок диоксида урана смешивали с прокаленным порошком алюмосиликата (до 0,2 масс.%), дающего по границам зерен с диоксидом урана легкоплавкую эвтектику. В зависимости от поставленных задач в состав таблетки могли быть добавлены легирующие добавки в виде оксидов редкоземельных или других металлов. Таблетки, пригодные для использования в качестве ядерного топлива, получали по обычной керамической технологии. Так как все добавки к оксиду урана, используемые в прототипе, легче самого диоксида урана, то плотность получаемых из такого материала таблеток не могла быть выше плотности оксидной матрицы.
В предлагаемом в заявке способе ставилась задача получения таблеток ядерного топлива на основе диоксида урана, но с более высокой плотностью и с большим содержанием делящегося элемента, чем в чистом диоксиде урана. Такая задача не может быть выполнена добавлением к оксиду урана легирующих добавок, которые использовались в прототипе.
Поставленная задача решается в способе, сущность которого заключается в добавлении к диоксиду урана некоторого количества металлического урана, вводимого в топливную композицию в виде гидрида урана.
Способ предусматривает осуществление следующих процессов в указанной последовательности:
1. Измельченный (~ до 50-30 мкм) диоксид урана смешивается с гидридом урана, имеющим размеры частиц не более 80 нм, количество гидрида в пересчете на металлический уран не превышает 50% (варьируется от 5 до 50%).
2. Смесь гомогенизируется путем совместного перетирания и перемешивания.
3. Гомогенизированная смесь медленно (со скоростью 1 градус в минуту) нагревался, до 300-330°С в вакууме (10-4-10-5 мм рт.ст.).
4. Из высушенного материала, в котором гидрид урана почти полностью разложился с образованием элементарного урана, прессуются таблетки с применением органического связующего (ПВС).
5. Таблетки прокаливаются при температуре 1500-1550°С в условиях динамического вакуума (с вакуумом не ниже 10-4 мм рт.ст.).
После остывания в печи и извлечения таблеток они остаются устойчивыми на воздухe с сохранением четырехвалентного состояния урана в оксидной композиции. В результате всех описанных действий получается таблетка, состоящая из диоксида урана и металлического урана в количестве до 50 мас.%. Частицы металлического урана равномерно распределены в объеме оксидной матрицы с образованием сплошных структурных сеток, что способствует увеличению прочности таких таблеток. Значение плотности таблеток варьировалось в пределах 11,6-11,9 г/см3. Введение металла в оксид урана по предложенному способу способствовало увеличению плотности оксидной таблетки.
Следующие примеры иллюстрируют применение предлагаемого способа.
Пример 1, иллюстрирующий, что введение урана в диоксид урана в виде металлической урановой пудры не дает желаемого результата.
К мелкодисперсному оксиду урана добавили 10% урановой пудры. После гомогенизации шихты смесь нагревалась в вакууме (или водороде) до 350°С, прессовалась в таблетки, которые прогревались снова, повторно измельчались и спрессовывались. Эти таблетки спекались при 1650°С. По результатам зондового микроанализа в таблетках наблюдалась значительная пористость, частицы урана, неравномерно распределенные на границах фаз из оксида урана, местами образовывали конгломераты. Даже неоднократное перетирание прогретых несколько раз порошков не приводило к равномерному распределению частиц металлического урана в оксидной матрице.
Пример 2
Мелкодисперсный диоксид урана смешивали с наноразмерным гидридом урана в пропорции 1:1 (в пересчете на металл). Смесь перетирали, высушивали с откачкой до 10-5 мм рт.ст. при 330°С, в вакууме остужали до комнатной температуры, потом прессовали в таблетки. Таблетки спекали при 1500°С с откачкой до 10-4-10-5 мм рт.ст. и выдержкой при этой температуре в течение 1 часа. Зондовый микроанализ такой таблетки показал, что в спеченном материале микрочастички урана равномерно встроены в фазовые области из оксида урана, но на границах структурных блоков отмечено образование небольшого количества конгломератов. Измеренная плотность такого образца составила 11,6 г/см3.
Пример 3
Мелкозернистый диоксид урана смешивался с наноразмерным гидридом урана в соотношении 18% урана +82% диоксида урана. Далее синтез осуществлялся по описанному в примере 2 способу. Измеренная плотность прокаленных таблеток составила 11,9 г/см3, теплопроводность ~ 12 Вт/м·К (при 300 К). Зондовым микроанализом было подтверждено равномерное распределение микрочастичек урана по всей фазовой области оксида урана.
Примеры 2 и 3 свидетельствуют о том, что в предложенном методе введение металлического урана в диоксид урана в виде гидрида имеет количественные ограничения: превышение 50%-ного количества урана в оксиде приводит к разуплотнению структуры, т.е. к понижению плотности и прочности.
Claims (1)
- Способ получения таблеток ядерного топлива на основе диоксида урана и металлсодержащей добавки, включающий получение топливной композиции путем измельчения и смешивания компонентов шихты, прессования из нее таблеток и последующего высокотемпературного спекания таблеток, отличающийся тем, что в измельченный диоксид урана вводят нанодисперсный порошок гидрида урана в количестве, не превышающем 50%, полученную смесь прогревают в вакууме при 300-330°С, после чего отпрессованные из полученной смеси таблетки спекают в вакууме при 1500-1550°С.
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| RU2011125574/07A RU2459289C1 (ru) | 2011-06-21 | 2011-06-21 | Способ получения таблеток ядерного топлива на основе диоксида урана |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| RU2011125574/07A RU2459289C1 (ru) | 2011-06-21 | 2011-06-21 | Способ получения таблеток ядерного топлива на основе диоксида урана |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| RU2459289C1 true RU2459289C1 (ru) | 2012-08-20 |
Family
ID=46936803
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| RU2011125574/07A RU2459289C1 (ru) | 2011-06-21 | 2011-06-21 | Способ получения таблеток ядерного топлива на основе диоксида урана |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| RU (1) | RU2459289C1 (ru) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2015080626A1 (ru) | 2013-11-26 | 2015-06-04 | Открытое Акционерное Общество "Акмэ-Инжиниринг" | Таблетка ядерного топлива с повышенной теплопроводностью и способ её изготовления |
Citations (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US5349618A (en) * | 1992-09-09 | 1994-09-20 | Ehud Greenspan | BWR fuel assembly having oxide and hydride fuel |
-
2011
- 2011-06-21 RU RU2011125574/07A patent/RU2459289C1/ru not_active IP Right Cessation
Patent Citations (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US5349618A (en) * | 1992-09-09 | 1994-09-20 | Ehud Greenspan | BWR fuel assembly having oxide and hydride fuel |
Non-Patent Citations (1)
| Title |
|---|
| САМОЙЛОВ А.Г. и др. Тепловыделяющие элементы ядерных реакторов. - М.: Энергоатомиздат, 1996, с.98-100. * |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2015080626A1 (ru) | 2013-11-26 | 2015-06-04 | Открытое Акционерное Общество "Акмэ-Инжиниринг" | Таблетка ядерного топлива с повышенной теплопроводностью и способ её изготовления |
| US10381119B2 (en) | 2013-11-26 | 2019-08-13 | Joint Stock Company “Akme-Engineering” | Nuclear fuel pellet having enhanced thermal conductivity, and preparation method thereof |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| Matsuda et al. | Sintering behavior and electrochemical properties of garnet-like lithium conductor Li6. 25M0. 25La3Zr2O12 (M: Al3+ and Ga3+) | |
| JP6472460B2 (ja) | 熱伝導率を高めた核燃料ペレット及びその調製方法 | |
| RU2376665C2 (ru) | Таблетка ядерного топлива высокого выгорания и способ ее изготовления (варианты) | |
| CN108565032A (zh) | Uo2-金属燃料芯块及其制造方法 | |
| CN108039210A (zh) | 燃料芯块及其制造方法 | |
| WO2011012548A2 (de) | Verfahren zum sintern von thermoelektrischen materialien | |
| CN109903868A (zh) | 一种uc燃料芯块的制备方法 | |
| RU2713619C1 (ru) | Таблетка ядерного топлива и способ её получения | |
| RU2711006C1 (ru) | Способ изготовления керамического ядерного топлива с выгорающим поглотителем | |
| RU2459289C1 (ru) | Способ получения таблеток ядерного топлива на основе диоксида урана | |
| CN109659051B (zh) | 一种U-Zr-C燃料的制备方法 | |
| CA3026544C (en) | The method of manufacturing a pelletized nuclear ceramic fuel | |
| KR101182290B1 (ko) | 니켈 산화물과 알루미늄 산화물을 첨가한 이산화우라늄 소결체의 제조방법 | |
| KR101574224B1 (ko) | 산화물 핵연료 소결체 및 이의 제조방법 | |
| US3213032A (en) | Process for sintering uranium nitride with a sintering aid depressant | |
| Jiang et al. | Phase and microstructure evolution of 0.2 SiO2/Zr1-xNdxSiO4-x/2 (0≤ x≤ 0.1) ceramics | |
| KR101114731B1 (ko) | 용액연소법을 이용한 Ｃａ３Ｃｏ４Ｏ９계 열전재료의 제조방법 | |
| US3168601A (en) | Process for the production of plutonium oxide-containing nuclear fuel compacts | |
| CN114195486B (zh) | 一种一步法制备MgO-Nd2Zr2O7型复相陶瓷惰性燃料基材的方法 | |
| KR102455806B1 (ko) | 이트리아가 첨가된 중성자 흡수 소결체 및 이의 제조방법 | |
| RU2193242C2 (ru) | Таблетка ядерного топлива | |
| CN115206566A (zh) | 一种多目标性能协同增强的二氧化铀基复合燃料芯块及其制备方法 | |
| Nozaki et al. | Synthesis of zirconia sphere particles based on gelation of sodium alginate | |
| CN106847353A (zh) | 氧化镎靶件芯块制备工艺 | |
| US3327027A (en) | Process for the production of plutonium oxide-containing nuclear fuel powders |
Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| MM4A | The patent is invalid due to non-payment of fees |
Effective date: 20190622 |