RU2447522C2 - Способ переработки ядерного топлива, содержащего карбид кремния, и расчехловки частиц ядерного топлива - Google Patents
Способ переработки ядерного топлива, содержащего карбид кремния, и расчехловки частиц ядерного топлива Download PDFInfo
- Publication number
- RU2447522C2 RU2447522C2 RU2009119482/07A RU2009119482A RU2447522C2 RU 2447522 C2 RU2447522 C2 RU 2447522C2 RU 2009119482/07 A RU2009119482/07 A RU 2009119482/07A RU 2009119482 A RU2009119482 A RU 2009119482A RU 2447522 C2 RU2447522 C2 RU 2447522C2
- Authority
- RU
- Russia
- Prior art keywords
- sic
- carbon
- chlorine
- oxygen
- fuel
- Prior art date
Links
- 238000000034 method Methods 0.000 title claims abstract description 35
- 239000002245 particle Substances 0.000 title claims abstract description 28
- 238000012545 processing Methods 0.000 title claims abstract description 24
- 239000003758 nuclear fuel Substances 0.000 title claims abstract description 22
- 229920001296 polysiloxane Polymers 0.000 title 1
- 229910052799 carbon Inorganic materials 0.000 claims abstract description 50
- OKTJSMMVPCPJKN-UHFFFAOYSA-N Carbon Chemical compound [C] OKTJSMMVPCPJKN-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 49
- 239000000460 chlorine Substances 0.000 claims abstract description 45
- 229910052801 chlorine Inorganic materials 0.000 claims abstract description 45
- 239000000203 mixture Substances 0.000 claims abstract description 45
- QVGXLLKOCUKJST-UHFFFAOYSA-N atomic oxygen Chemical compound [O] QVGXLLKOCUKJST-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 44
- 239000001301 oxygen Substances 0.000 claims abstract description 44
- 229910052760 oxygen Inorganic materials 0.000 claims abstract description 44
- ZAMOUSCENKQFHK-UHFFFAOYSA-N Chlorine atom Chemical compound [Cl] ZAMOUSCENKQFHK-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 40
- 239000000446 fuel Substances 0.000 claims abstract description 35
- 241000013033 Triso Species 0.000 claims abstract description 19
- 239000000463 material Substances 0.000 claims abstract description 17
- 239000000126 substance Substances 0.000 claims abstract description 6
- 239000007789 gas Substances 0.000 claims description 8
- 239000011159 matrix material Substances 0.000 claims description 8
- 238000011282 treatment Methods 0.000 claims description 6
- 229910052768 actinide Inorganic materials 0.000 claims description 5
- -1 actinide carbides Chemical class 0.000 claims description 4
- 229910000310 actinide oxide Inorganic materials 0.000 claims description 3
- 238000003672 processing method Methods 0.000 claims description 3
- 238000012958 reprocessing Methods 0.000 claims description 3
- 230000008859 change Effects 0.000 claims description 2
- 125000001309 chloro group Chemical group Cl* 0.000 claims description 2
- 150000001255 actinides Chemical class 0.000 claims 1
- 230000000694 effects Effects 0.000 abstract description 7
- HBMJWWWQQXIZIP-UHFFFAOYSA-N silicon carbide Chemical compound [Si+]#[C-] HBMJWWWQQXIZIP-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 44
- 229910010271 silicon carbide Inorganic materials 0.000 description 43
- 239000010410 layer Substances 0.000 description 27
- 238000006243 chemical reaction Methods 0.000 description 8
- 238000004458 analytical method Methods 0.000 description 7
- 239000011248 coating agent Substances 0.000 description 7
- 238000000576 coating method Methods 0.000 description 7
- 229910003902 SiCl 4 Inorganic materials 0.000 description 5
- 239000002296 pyrolytic carbon Substances 0.000 description 5
- MYMOFIZGZYHOMD-UHFFFAOYSA-N Dioxygen Chemical compound O=O MYMOFIZGZYHOMD-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 4
- VYPSYNLAJGMNEJ-UHFFFAOYSA-N Silicium dioxide Chemical compound O=[Si]=O VYPSYNLAJGMNEJ-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 4
- 230000015572 biosynthetic process Effects 0.000 description 4
- 238000010586 diagram Methods 0.000 description 4
- 238000005259 measurement Methods 0.000 description 3
- 230000003647 oxidation Effects 0.000 description 3
- 238000007254 oxidation reaction Methods 0.000 description 3
- 238000013459 approach Methods 0.000 description 2
- 230000008901 benefit Effects 0.000 description 2
- 230000006378 damage Effects 0.000 description 2
- 230000002950 deficient Effects 0.000 description 2
- 238000001704 evaporation Methods 0.000 description 2
- 230000008020 evaporation Effects 0.000 description 2
- 238000000605 extraction Methods 0.000 description 2
- 230000005855 radiation Effects 0.000 description 2
- 238000011160 research Methods 0.000 description 2
- 235000012239 silicon dioxide Nutrition 0.000 description 2
- 239000000377 silicon dioxide Substances 0.000 description 2
- 239000002356 single layer Substances 0.000 description 2
- 238000004566 IR spectroscopy Methods 0.000 description 1
- GRYLNZFGIOXLOG-UHFFFAOYSA-N Nitric acid Chemical compound O[N+]([O-])=O GRYLNZFGIOXLOG-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 150000001224 Uranium Chemical class 0.000 description 1
- 229910002092 carbon dioxide Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000001569 carbon dioxide Substances 0.000 description 1
- 239000003153 chemical reaction reagent Substances 0.000 description 1
- 238000002485 combustion reaction Methods 0.000 description 1
- 150000001875 compounds Chemical class 0.000 description 1
- 238000007796 conventional method Methods 0.000 description 1
- 238000001816 cooling Methods 0.000 description 1
- 239000011162 core material Substances 0.000 description 1
- 230000007547 defect Effects 0.000 description 1
- 238000013461 design Methods 0.000 description 1
- 238000001514 detection method Methods 0.000 description 1
- 238000011161 development Methods 0.000 description 1
- 238000002474 experimental method Methods 0.000 description 1
- 230000004992 fission Effects 0.000 description 1
- 238000000227 grinding Methods 0.000 description 1
- 238000010438 heat treatment Methods 0.000 description 1
- 238000009854 hydrometallurgy Methods 0.000 description 1
- 238000004949 mass spectrometry Methods 0.000 description 1
- QSHDDOUJBYECFT-UHFFFAOYSA-N mercury Chemical compound [Hg] QSHDDOUJBYECFT-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 229910052753 mercury Inorganic materials 0.000 description 1
- 238000002156 mixing Methods 0.000 description 1
- 238000012986 modification Methods 0.000 description 1
- 230000004048 modification Effects 0.000 description 1
- 229910017604 nitric acid Inorganic materials 0.000 description 1
- 238000002459 porosimetry Methods 0.000 description 1
- 239000000843 powder Substances 0.000 description 1
- 230000008569 process Effects 0.000 description 1
- 239000012857 radioactive material Substances 0.000 description 1
- 238000002601 radiography Methods 0.000 description 1
- 238000011084 recovery Methods 0.000 description 1
- 239000007787 solid Substances 0.000 description 1
- 239000002915 spent fuel radioactive waste Substances 0.000 description 1
- 238000012360 testing method Methods 0.000 description 1
- 238000002411 thermogravimetry Methods 0.000 description 1
Images
Classifications
-
- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21C—NUCLEAR REACTORS
- G21C19/00—Arrangements for treating, for handling, or for facilitating the handling of, fuel or other materials which are used within the reactor, e.g. within its pressure vessel
- G21C19/42—Reprocessing of irradiated fuel
- G21C19/44—Reprocessing of irradiated fuel of irradiated solid fuel
- G21C19/48—Non-aqueous processes
-
- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21C—NUCLEAR REACTORS
- G21C19/00—Arrangements for treating, for handling, or for facilitating the handling of, fuel or other materials which are used within the reactor, e.g. within its pressure vessel
- G21C19/34—Apparatus or processes for dismantling nuclear fuel, e.g. before reprocessing ; Apparatus or processes for dismantling strings of spent fuel elements
- G21C19/38—Chemical means only
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02W—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES RELATED TO WASTEWATER TREATMENT OR WASTE MANAGEMENT
- Y02W30/00—Technologies for solid waste management
- Y02W30/50—Reuse, recycling or recovery technologies
Landscapes
- Physics & Mathematics (AREA)
- Engineering & Computer Science (AREA)
- Plasma & Fusion (AREA)
- General Engineering & Computer Science (AREA)
- High Energy & Nuclear Physics (AREA)
- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
- General Chemical & Material Sciences (AREA)
- Monitoring And Testing Of Nuclear Reactors (AREA)
- Carbon And Carbon Compounds (AREA)
- Solid Fuels And Fuel-Associated Substances (AREA)
Abstract
Изобретение относится к способу переработки ядерного топлива. Способ переработки ядерного топлива, содержащего расщепляющийся материал SiC и, возможно, углерод. Указанный способ включает контактирование упомянутого топлива со смесью хлор/кислород при температуре ниже 950°С, а более конкретно, при температуре между 400 и 900°С, для того чтобы удалить SiC и углерод, если таковой присутствует, из указанного топлива. Изобретение позволяет эффективно обрабатывать ядерное топливо в форме частиц, содержащих SiC и, возможно, углерод или частицы ядерного топлива TRISO или BISO. 9 з.п. ф-лы, 4 ил., 4 пр.
Description
Область техники, к которой относится изобретение
Настоящее изобретение относится к способу переработки ядерного топлива, содержащего карбид кремния (SiC) и, возможно, углерод, в виде гетерогенной матрицы.
Настоящее изобретение относится, в частности, к способу расчехловки (удаления оболочки) TRISO или BISO частиц ядерного топлива.
Частицы TRISO находятся чаще всего в форме шариков, обычно размера миллиметра, состоящих из зерна расщепляющегося материала и внешней оболочки или кожуха, позволяющего ограничивать расщепляющийся материал. Расщепляющийся материал зерна обычно состоит из оксидов актинидов или, реже, карбидов или оксикарбидов актинидов. Оболочка может быть монослойной или многослойной. В наиболее широко используемом ядерном топливе TRISO оболочка содержит, от зерна к поверхности: пористый слой углерода, позволяющий расширяться газообразным продуктам деления; плотный слой пиролитического углерода; слой карбида кремния; и опять слой пиролитического углерода. Частицы BISO представляют собой частицы TRISO без внешнего слоя пиролитического углерода.
Известный уровень техники
Топлива TRISO были разработаны в 1960-ых годах. Переработка данного типа топлива обычными способами, например, гидрометаллургией в среде азотной кислоты для растворения топлива является непрактичной с промышленной точки зрения, поскольку для нее требуется размалывать частицы, что приводит к образованию загрязненных радиацией тонкоизмельченных продуктов, которыми трудно манипулировать. Исследования, осуществленные в 1970-ые гг., показали также, что извлечение не является количественным.
Исключительно для аналитических целей существующие методики предложили использование газов для проверки целостности частиц типа TRISO до и/или после облучения. Согласно данным методикам, например, для проверки целостности внешнего слоя углерода исследуемые частицы подвергают воздействию хлора при 1500°С и затем проверяют состояние слоя радиографией: разрушение слоя SiC указывает на то, что слой углерода поврежден. Данные методики позволяют также анализировать целостность внутренних слоев углерода. Это обусловлено образованием летучих соединений хлорированного урана в случае дефекта. Для того чтобы проверить целостность слоя SiC, можно проверить состояние внутренних слоев углерода ртутной порометрией после их нагревания до более чем 700°С в кислороде. Данные аналитические методики описаны, например, в следующих документах: Hewette и др. "Detection of defective SiC layers in coated nuclear fuel particles", Nucl. Tech. Vol.21, страница 149, 1974; D.E.Lavalle и др., "The determination of defective particle fraction in high temperature gas-cooled reactor fuels", Nucl. Tech. Vol.33, страница 290, 1976; D.A.Costanzo, "Energy programs: gas-cooled reactor programs", ORNL-5100, стр.33-41,1976; и патент US 4227 081 (A.J.Caputo и др.,) "Method of evaluating the integrity of the outer carbon layer of triso-coated reactor fuel particles".
До настоящего времени не был разработан способ переработки, пригодный для облученного TRISO топлива, позволяющий решить вышеупомянутые проблемы, вероятно, вследствие того, что частицы TRISO не вызывали особого интереса в течение 1975-2000 гг.
Однако в настоящее время возобновился интерес к топливу TRISO, особенно для конструкций высокотемпературных ядерных реакторов, и во всем мире осуществляются обширные исследования.
Поэтому существует реальная потребность в разработке способов, позволяющих подвергать переработке данные существующие и будущие топлива. Данные способы должны быть эффективными в отношении степени извлечения, и они должны быть чистыми, недорогими, быстрыми и практичными с промышленной точки зрения.
Раскрытие изобретения
В частности, такой способ создали авторы настоящего изобретения.
Предлагаемый способ обработки ядерного топлива, содержащего расщепляющийся материал, заключенный в SiC, и, возможно, углеродную оболочку или покрытие, включает контакт упомянутого топлива со смесью хлор/кислород при температуре ниже 950°С, в частности, строго ниже 950°С и, более конкретно, при температуре между 400 и 900°С так, чтобы удалить SiC и углерод, если таковой присутствует, из указанного топлива.
Благодаря способу изобретения можно испарять слои SiC и углерода, если они имеются, в ядерном топливе путем химической реакции со смесью хлор/кислород.
Термин "расщепляющийся материал " понимается в контексте настоящего изобретения как обозначающий любой радиоактивный материал, который может использоваться с целью получения энергии для пользы человечества.
Выражение "ядерное топливо, содержащее расщепляющийся материал, SiC и, возможно, углерод, понимается в контексте настоящего изобретения как обозначающее расщепляющийся материал, содержащий расщепляющийся материал и SiC, или такое топливо, которое также включает углерод.
Термин "гетерогенная матрица" понимается в контексте настоящего изобретения как обозначающий то, что в используемом ядерном топливе SiC и, возможно, углерод находятся в форме слоев, отделенных от расщепляющегося материала, таких как чехол, оболочка или покрытие.
Способ по настоящему изобретению особенно пригоден для обработки ядерного топлива в форме частиц, более конкретно в форме частиц, содержащих SiC и, возможно, углерод и, еще более конкретно, ядерного топлива TRISO или BISO. Оно может представлять собой частицы, содержащие зерно расщепляющегося материала и (монослойное или многослойное) покрытие, содержащее чередование слоев углерода и SiC, например, как описано выше. Переработка по способу изобретения фактически представляет собой также обработку для удаления оболочки указанных частиц.
В контексте настоящего изобретения топливо, содержащее гетерогенную матрицу SiC, является ядерным топливом, в котором SiC и, возможно, углерод находятся в форме слоев (матрицы), которые отделены от расщепляющегося материала. Если ядерное топливо, используемое в контексте настоящего изобретения, является таким топливом, содержащим гетерогенную матрицу SiC, переработка по способу изобретения представляет собой обработку для удаления указанной матрицы, то есть уничтожения указанных слоев.
В настоящее время зерно топлива TRISO или BISO часто состоит из оксидов актинидов и более редко карбидов или оксикарбидов актинидов. Настоящее изобретение относится не только к данным топливам, но также и ко всем топливам, независимо от природы их зерна или их покрытия, всегда, когда последнее содержит SiC и, возможно, углерод.
Способ изобретения может также использоваться не только в вышеупомянутых обработках, но также и, например, для извлечения расщепляющегося материала путем отпаривания от него нежелательного SiC и углерода.
Углерод удаляют окислением с использованием кислорода. Данная химическая реакция происходит, начиная с 400°С и выше, что показано термогравиметрическими анализами, осуществленными авторами настоящего изобретения. Преимущественно для его удаления используют чистый кислород.
Удаление SiC происходит в одной стадии в результате химической реакции со смесью хлор/кислород. В частности, авторы настоящего изобретения неожиданно заметили, что при температуре выше 700°С, предпочтительно выше 800°С и более предпочтительно выше 900°С, смесь хлор/кислород воздействует на SiC и полностью превращает его в SiCl4 и СОх без остатков нелетучего углерода и диоксида кремния.
Предпочтительно осуществлять способ изобретения с обогащенной хлором смесью (превышает стехиометрию) для предотвращения образования диоксида кремния. В данном случае смесь может, например, быть смесью, содержащей 1-30 об.%, преимущественно 5-25 об.%, особенно 10-25 об.% И более конкретно 15-20 об.% кислорода и 70-99 об.%, преимущественно 75-95 об.%, особенно 75-90 об.% И более конкретно 80-85 об.% хлора.
Предпочтительно, температура обработки не должна превышать 1000°С, преимущественно она не должна превышать 950°С и еще более преимущественно должна быть ниже, и в особенности строго ниже 950°С, чтобы избежать какого-либо образования летучих хлоридов актинида.
Специалист в данной области техники поймет, что в пределах конкретного температурного интервала, а именно интервала от 400°С до 900°С, пределы данного интервала являются включенными в настоящее изобретение, а также все значения температуры внутри данного интервала. Более конкретно, температура способа изобретения может составлять 400°С, 450°С, 500°С, 550°С, 600°С, 650°С, 700°С, 750°С, 800°С, 850°С или 900°С.
Преимущественно, согласно изобретению, относительное количество хлора и кислорода в газовой смеси может изменяться в соответствии с содержанием SiC и углерода в обрабатываемом топливе. Данное позволяет оптимизировать и адаптировать обработку к различным типам обрабатываемого топлива во время процесса обработки.
Например, согласно изобретению, если количество удаляемого SiC изменяется во время обработки, смесь хлор/кислород можно модифицировать так, чтобы следовать данному изменению.
Таким образом, согласно изобретению, если топливо содержит SiC и углерод, и если в момент М во время переработки возникает один из двух следующих случаев: (а) существует больше SiC, чем углерода, которые следует удалить, или (б) существует больше углерода, чем SiC, которые следует удалить, тогда в указанный момент М смесь хлор/кислород можно модифицировать так, чтобы было больше хлора, чем кислорода, в случае (а) или больше кислорода, чем хлора, в случае (б), или даже чтобы был чистый кислород, если остается удалить только углерод.
Сравнительно, осуществляемая обработка и, в частности, используемые количества кислорода и хлора и температура реакции будет зависеть от природы обрабатываемого топлива и, более конкретно, от композиции оболочки (кожуха или покрытия) указанного топлива. Для переработки ядерного топлива, покрытие которого имеет внешние слои с высоким содержанием углерода, начальное содержание кислорода будет находиться в пределах высоких значений предложенных выше в настоящем документе диапазонов, или даже при более высоких значениях, а температуру реакции можно выбрать из низких значений предложенных выше в настоящем документе диапазонов.
Данное особенно выгодно для переработки частиц топлива TRISO или BISO, содержащих слои SiC и углерода. Так, для частиц TRISO, приведенных выше в качестве примера, можно удалить внешний слой углерода предшествующей обработкой в чистом кислороде при 400°С, прежде чем будет использоваться смесь хлор/кислород с высоким содержанием хлора при более высокой температуре, такой как 700°С, 800°С и предпочтительно 900°С. В конце обработки содержание кислорода можно увеличить.
Как указано выше, удаление SiC и углерода, если таковой присутствует, генерирует выброс газа. Преимущественно, может быть проанализирован химический состав указанного выброса и затем модифицирован состав смеси хлор/кислород в соответствии с данным анализом. Например, данный анализ может быть осуществлен путем количественного определения содержания SiCl4 и СОх, выделяемых во время обработки. Такой анализ может быть осуществлен, например, посредством инфракрасной спектрометрии или масс-спектрометрии. Наличие SiCl4 в газах указывает на удаление SiC. Данное означает сохранение относительно высокого содержания хлора в смеси. Содержание СОх, превышающее (молярное) содержание SiCl4, указывает на избыток углерода, что преимущественно означает увеличение относительного содержания кислорода в смеси.
Анализ и модификацию смеси можно автоматизировать посредством массовых расходомеров, контролирующих потоки хлора и кислорода, которые контролируются содержанием SiCl4 и СОх в газообразных продуктах сгорания.
Несомненно, контакт между смесью хлор/кислород и SiC и, возможно, углеродом предпочтительно осуществляется с целью содействия химической реакции между данной смесью и SiC и углеродом, если таковой присутствует, обрабатываемого топлива.
Данный контакт может быть осуществлен, например, в реакторе, который включает устройства для нагревания и устройства для введения смеси хлор/кислород. Предпочтительно, данный реактор включает также устройства перемешивания обрабатываемого топлива для облегчения и оптимизации контакта упомянутого топлива со смесью хлор/кислород и, следовательно, его обработки. Предпочтительно, данный реактор также включает устройства для извлечения и, необязательно, анализа газов, образующихся из удаления SiC и углерода, если таковой присутствует. Данные устройства для анализа и их функции будут объяснены далее в настоящем документе.
Итак, способ изобретения служит, в частности, для химической расчехловки частиц ядерного топлива BISO или TRISO, или SiC-матричного типа. Он включает химическое воздействие в газовой фазе с целью испарения, например, между 400 и 900°С, углерода (пиролитического углерода и интермедиата ("буфера")) и слоев SiC, покрывающих зерно расщепляющегося материала.
Способ настоящего изобретения является чистым, поскольку имеет дело только с газообразными выделениями без загрязненных радиацией мелких частиц ("химическая расчехловка").
Способ настоящего изобретения включает только простые химические реакции без чувствительных к излучению реагентов. Поэтому способ может применяться к топливам, имеющим короткое время охлаждения.
По всем данным причинам, и как показывают далее примеры, способ настоящего изобретения является быстрым и практичным с промышленной точки зрения.
Другие преимущества могут также быть очевидными для специалистов при изучении нижеследующих примеров, которые поясняются в соответствии с приложенными фигурами, представленными в качестве иллюстрации.
Краткое описание чертежей
Фиг.1 показывает трехмерную диаграмму, полученную с использованием термодинамического подхода к воздействию смеси хлор/кислород на SiC.
Фиг.2а и фиг.2б показывают две диаграммы, демонстрирующие влияние температуры ("Т" выражено в °С) на скорость испарения SiC, выраженную как потеря массы ("Δw" выражено в масс.%) под воздействием смеси хлор/кислород.
Фиг.3 показывает диаграмму, сравнивающую влияния хлора и кислорода на SiC, выраженные в виде потери массы ("Δw" выражено в масс.%) как функции времени ("t" в часах).
Фиг.4 показывает диаграмму, демонстрирующую влияние, в виде потери массы ("Δw" выражено в масс.%) как функции температуры ("Т" выражено в °С), на скорость улетучивания SiC под действием смеси хлор/кислород.
ПРИМЕРЫ
Пример 1: Термодинамический подход к воздействию смесей хлор/кислород на SiC
Термодинамические расчеты равновесного состава для закрытой реакторной системы, выполненные с использованием программного обеспечения HSC (Outokumpu), доказывают, что возможно испарение SiC в одну стадию с использованием смеси хлор/кислород с высоким содержанием хлора.
Приложенная фиг.1 описывает область состава газовой смеси, для которой теоретически отсутствует сухой остаток (самая темная область).
Пример 2: Окисление углерода
Окисление углерода является эффективным, начиная с 400°С и выше. Оно было подтверждено экспериментально термогравиметрическим анализом. В данном эксперименте использовался чистый кислород.
Испарение SiC было подтверждено на порошке, на частицах и на насыпных образцах.
Пример 3: Поведение порошкообразного SiC в смеси хлор/кислород
Исследование для различных температур показывает, что температура 900°С обеспечивает возможность количественного разрушения SiC.
Результаты данного исследования даны ниже на фиг.2.
Для получения результатов, показанных на фиг.2а, использовали смесь, состоящую из 80 об.% Cl2 и 20 об.% кислорода.
Для получения результатов, показанных на фиг.2б, использовали смесь, состоящую из 80 об.% Cl2 и 20 об.% кислорода. Реакцию осуществляли при 900°С.
Пример 4: Переработка частиц BISO согласно изобретению
Частицы BISO, обработанные в данном примере, были частицами TRISO без внешнего слоя углерода. Материал сердцевины состоял из ZrO2, моделирующего UO2. Покрытие включало, от зерна к поверхности: пористый слой углерода, плотный слой пиролитического углерода и слой SiC.
Сравнивали влияния на частицы одного только хлора, чередования хлора с кислородом и смеси хлор/кислород.
Результаты, показанные ниже на диаграмме фиг.3, указывают, что только смесь хлор/кислород эффективна при 900°С для улетучивания SiC.
Фиг.4 показывает измерения потери массы (в масс.%) относительно количества SiC+C в переработанном образце топлива BISO (сплошная кривая) и измерения потери массы (в масс.%) относительно полностью переработанного образца топлива BISO (пунктирная кривая). Данные измерения осуществляли при температуре 900°С со смесью, состоящей из 80 об.% Cl2 и 20 об.% кислорода.
Claims (10)
1. Способ переработки ядерного топлива, содержащего расщепляющийся материал SiC и, возможно, углерод, указанный способ включает контактирование упомянутого топлива со смесью хлор/кислород при температуре ниже 950°С, а более конкретно при температуре между 400 и 900°С, для того чтобы удалить SiC и углерод, если таковой присутствует, из указанного топлива.
2. Способ по п.1, в котором смесь хлор/кислород является смесью, содержащей 1-30 об.% кислорода и 70-99 об.% хлора.
3. Способ по п.1, в котором, если количество удаляемого SiC изменяется во время обработки, смесь хлор/кислород модифицируют так, чтобы следовать данному изменению.
4. Способ по п.1, в котором топливо содержит SiC и углерод, в котором в момент М во время обработки возникает один из следующих двух случаев: (а) имеется больше SiC, чем углерода, которые следует удалить, или (б) имеется больше углерода, чем SiC, которые следует удалить; и в котором в указанный момент М специально модифицируют смесь хлор/кислород так, чтобы было больше хлора, чем кислорода, в случае (а) или больше кислорода, чем хлора, в случае (б).
5. Способ по п.1, в котором удаление SiC и углерода, если таковой присутствует, генерирует выброс газа, определяют химический состав упомянутого выброса и затем модифицируют состав смеси хлор/кислород в соответствии с данным определением.
6. Способ переработки по п.1, в котором ядерное топливо является топливом TRISO или BISO.
7. Способ переработки по п.6, в котором ядерное топливо состоит из частиц TRISO или BISO, содержащих SiC и углерод.
8. Способ по п.7, в котором частицы содержат зерно расщепляющегося материала и оболочку, содержащую чередование слоев углерода и SiC, переработка представляет собой обработку для удаления оболочки частиц.
9. Способ по п.1, в котором расщепляющийся материал выбирают из группы, состоящей из оксидов актинидов, карбидов актинидов и оксикарбидов актинидов.
10. Способ переработки по п.1, в котором ядерное топливо представляет собой топливо, имеющее гетерогенную матрицу SiC, переработка представляет собой обработку для удаления указанной матрицы.
Applications Claiming Priority (4)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| FR0654464A FR2907588B1 (fr) | 2006-10-24 | 2006-10-24 | Procede de traitement de combustibles nucleaires comprenant du carbure de silicium et degainage de particules de combustible nucleaire. |
| FR0654464 | 2006-10-24 | ||
| US88770007P | 2007-02-01 | 2007-02-01 | |
| US60/887,700 | 2007-02-01 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| RU2009119482A RU2009119482A (ru) | 2010-12-10 |
| RU2447522C2 true RU2447522C2 (ru) | 2012-04-10 |
Family
ID=37907134
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| RU2009119482/07A RU2447522C2 (ru) | 2006-10-24 | 2007-10-23 | Способ переработки ядерного топлива, содержащего карбид кремния, и расчехловки частиц ядерного топлива |
Country Status (10)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US20100314592A1 (ru) |
| EP (1) | EP2074631B1 (ru) |
| JP (1) | JP5222852B2 (ru) |
| KR (1) | KR101484982B1 (ru) |
| CN (1) | CN101529527B (ru) |
| AT (1) | ATE556413T1 (ru) |
| FR (1) | FR2907588B1 (ru) |
| RU (1) | RU2447522C2 (ru) |
| WO (1) | WO2008049847A1 (ru) |
| ZA (1) | ZA200902677B (ru) |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US8475747B1 (en) * | 2008-06-13 | 2013-07-02 | U.S. Department Of Energy | Processing fissile material mixtures containing zirconium and/or carbon |
| CN119889750B (zh) * | 2025-01-13 | 2025-11-28 | 西北工业大学 | 一种棱柱型triso颗粒弥散增材燃料元件及其制备方法和应用 |
Citations (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| DE1771401A1 (de) * | 1968-05-18 | 1971-12-09 | Kali Chemie Ag | Verfahren zur Entfernung der Beschichtungen aus Siliciumcarbid oder aus Siliciumcarbid und Pyrokohlenstoff von uran- und thoriumhaltigen Kernbrennstoffen |
| DE2152069A1 (de) * | 1970-10-20 | 1972-04-27 | Atomic Energy Authority Uk | Verfahren zur Wiedergewinmung von Kernbrannstoff |
| DE2428383A1 (de) * | 1974-06-12 | 1976-01-02 | Uni Presse Publicite S A R L | Bedrucktes blatt und verfahren zu dessen herstellung |
| RU2035773C1 (ru) * | 1991-01-08 | 1995-05-20 | Мельников Юрий Тихонович | Способ растворения оболочек топливных элементов из цирконийсодержащего сплава |
| RU2376667C1 (ru) * | 2008-04-16 | 2009-12-20 | Открытое акционерное общество "Свердловский научно-исследовательский институт химического машиностроения" (ОАО "СвердНИИхиммаш") | Способ разрушения циркониевых оболочек стержневых тепловыделяющих элементов тепловыделяющей сборки |
Family Cites Families (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| DE1771401U (de) * | 1957-12-17 | 1958-07-31 | Max Simon | Schluessel fuer moebelstuecke. |
| JPS5035200B2 (ru) * | 1973-06-13 | 1975-11-14 | ||
| US4227081A (en) * | 1979-06-13 | 1980-10-07 | The United States Of America As Represented By The United States Department Of Energy | Method of evaluating the integrity of the outer carbon layer of triso-coated reactor fuel particles |
| JP4679070B2 (ja) * | 2004-04-30 | 2011-04-27 | 株式会社東芝 | 使用済み酸化物燃料の再処理方法 |
-
2006
- 2006-10-24 FR FR0654464A patent/FR2907588B1/fr not_active Expired - Fee Related
-
2007
- 2007-10-23 JP JP2009533818A patent/JP5222852B2/ja not_active Expired - Fee Related
- 2007-10-23 EP EP07821732A patent/EP2074631B1/fr not_active Not-in-force
- 2007-10-23 RU RU2009119482/07A patent/RU2447522C2/ru not_active IP Right Cessation
- 2007-10-23 US US12/446,516 patent/US20100314592A1/en not_active Abandoned
- 2007-10-23 WO PCT/EP2007/061369 patent/WO2008049847A1/fr not_active Ceased
- 2007-10-23 CN CN2007800398515A patent/CN101529527B/zh not_active Expired - Fee Related
- 2007-10-23 KR KR20097009925A patent/KR101484982B1/ko not_active Expired - Fee Related
- 2007-10-23 AT AT07821732T patent/ATE556413T1/de active
-
2009
- 2009-04-17 ZA ZA200902677A patent/ZA200902677B/xx unknown
Patent Citations (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| DE1771401A1 (de) * | 1968-05-18 | 1971-12-09 | Kali Chemie Ag | Verfahren zur Entfernung der Beschichtungen aus Siliciumcarbid oder aus Siliciumcarbid und Pyrokohlenstoff von uran- und thoriumhaltigen Kernbrennstoffen |
| DE2152069A1 (de) * | 1970-10-20 | 1972-04-27 | Atomic Energy Authority Uk | Verfahren zur Wiedergewinmung von Kernbrannstoff |
| DE2428383A1 (de) * | 1974-06-12 | 1976-01-02 | Uni Presse Publicite S A R L | Bedrucktes blatt und verfahren zu dessen herstellung |
| RU2035773C1 (ru) * | 1991-01-08 | 1995-05-20 | Мельников Юрий Тихонович | Способ растворения оболочек топливных элементов из цирконийсодержащего сплава |
| RU2376667C1 (ru) * | 2008-04-16 | 2009-12-20 | Открытое акционерное общество "Свердловский научно-исследовательский институт химического машиностроения" (ОАО "СвердНИИхиммаш") | Способ разрушения циркониевых оболочек стержневых тепловыделяющих элементов тепловыделяющей сборки |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| KR20090071639A (ko) | 2009-07-01 |
| ZA200902677B (en) | 2010-04-28 |
| EP2074631B1 (fr) | 2012-05-02 |
| FR2907588B1 (fr) | 2009-01-23 |
| JP2010507790A (ja) | 2010-03-11 |
| KR101484982B1 (ko) | 2015-01-21 |
| CN101529527A (zh) | 2009-09-09 |
| EP2074631A1 (fr) | 2009-07-01 |
| US20100314592A1 (en) | 2010-12-16 |
| ATE556413T1 (de) | 2012-05-15 |
| RU2009119482A (ru) | 2010-12-10 |
| CN101529527B (zh) | 2012-07-04 |
| JP5222852B2 (ja) | 2013-06-26 |
| FR2907588A1 (fr) | 2008-04-25 |
| WO2008049847A1 (fr) | 2008-05-02 |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| Kulsartov et al. | Determination of the activation energy of tritium diffusion in ceramic breeders by reactor power variation | |
| RU2447522C2 (ru) | Способ переработки ядерного топлива, содержащего карбид кремния, и расчехловки частиц ядерного топлива | |
| Klosterman et al. | Oxygen isotope Fractionation in U3O8 during thermal Processing in humid atmospheres | |
| EP2701158B1 (en) | Method for reprocessing irradiated nuclear fuel | |
| Giordano et al. | Recent advances in understanding ruthenium behaviour under air-ingress conditions during a PWR severe accident | |
| Mossini et al. | Determination of nuclear graphite impurities by prompt gamma activation analysis to support decommissioning operations | |
| Westphal et al. | Fission product removal from spent oxide fuel by head-end processing | |
| Volkova et al. | Radionuclides in irradiated graphite of uranium–graphite reactors: decontamination of sleeves using liquid reagents | |
| US3453090A (en) | Method of and apparatus for the treatment of graphite-coated particles for nuclear reactors and the like | |
| Dierick et al. | Enhanced Oxygen Isotope Determination in Uranium Oxides Using BrF5 Fluorination | |
| Spencer et al. | Processing of spent TRISO-coated GEN 4 reactor fuels | |
| Marsh et al. | A new bomb-combustion system for tritium extraction | |
| Glaser et al. | Verification of a Fissile Material Cutoff Treaty: The case of enrichment facilities and the role of ultra-trace level isotope ratio analysis | |
| Hilliard et al. | Fission Product Release from Overheated Uranium-A Laboratory Study | |
| Kuznetsov et al. | Liquid Deactivation of Equipment Units in Solutions with Complexing Agents by Electrochemical and Combined Process Intensification | |
| Sutherland-Harper et al. | Heat treatments of Cl and water-contaminated PuO2 and its analogues | |
| Švedkauskaitė-Le Gore et al. | Real time measurement of fission products released from spent nuclear oxide fuel by thermal treatment | |
| Berg et al. | A summary of volatile impurity measurements and gas generation studies on MISSTD-1, a high-purity plutonium oxide produced by low-temperature calcination of plutonium oxalate | |
| JP2005164320A (ja) | 放射性不燃性固体廃棄物の溶融処理方法 | |
| US9147502B2 (en) | Method of recycling spent nuclear fuel | |
| Barinova et al. | Thermal processing of liquid organic radioactive wastes based on tributyl phosphate with the production of sodium aluminum phosphate glass | |
| Higatsberger | 27. Mass Spectrometer for Reactor Fuel Research | |
| Sivakumar et al. | Alternate reducing agent for the determination of Plutonium by TTA extraction method | |
| Filimonova et al. | Fundamental approaches to reprocessing spent fuel particles of high temperature gas-cooled reactors | |
| Jiri et al. | Microwave digestion of hardly dissoluble samples |
Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| MM4A | The patent is invalid due to non-payment of fees |
Effective date: 20181024 |