[go: up one dir, main page]

RU232306U1 - Планарный электрохимический биочип для выявления онкологических или вирусных заболеваний - Google Patents

Планарный электрохимический биочип для выявления онкологических или вирусных заболеваний Download PDF

Info

Publication number
RU232306U1
RU232306U1 RU2024133453U RU2024133453U RU232306U1 RU 232306 U1 RU232306 U1 RU 232306U1 RU 2024133453 U RU2024133453 U RU 2024133453U RU 2024133453 U RU2024133453 U RU 2024133453U RU 232306 U1 RU232306 U1 RU 232306U1
Authority
RU
Russia
Prior art keywords
electrode
biochip
aptamer
oncological
gold
Prior art date
Application number
RU2024133453U
Other languages
English (en)
Inventor
Екатерина Артемьевна Гавриленко
Елена Владимировна Дорожко
Валерий Анатольевич Светличный
Татьяна Николаевна Замай
Ольга Сергеевна Коловская
Ринат Гайсеевич Галеев
Сергей Геннадьевич Басистый
Геннадий Викторович Нелидов
Original Assignee
Федеральное Государственное Бюджетное Образовательное Учреждение Высшего Образования "Красноярский Государственный Медицинский Университет Имени Профессора В.Ф. Войно-Ясенецкого" Министерства Здравоохранения Российской Федерации
Filing date
Publication date
Application filed by Федеральное Государственное Бюджетное Образовательное Учреждение Высшего Образования "Красноярский Государственный Медицинский Университет Имени Профессора В.Ф. Войно-Ясенецкого" Министерства Здравоохранения Российской Федерации filed Critical Федеральное Государственное Бюджетное Образовательное Учреждение Высшего Образования "Красноярский Государственный Медицинский Университет Имени Профессора В.Ф. Войно-Ясенецкого" Министерства Здравоохранения Российской Федерации
Application granted granted Critical
Publication of RU232306U1 publication Critical patent/RU232306U1/ru

Links

Abstract

Полезная модель относится к области биотехнологии. Описан планарный электрохимический биочип для выявления онкологических или вирусных заболеваний, состоящий из диэлектрической подложки, на которую нанесены вспомогательный электрод, электрод сравнения и рабочий электрод. Электроды выполнены трехслойными, состоящими из подстилающего медного слоя, на который химическим осаждением нанесено два слоя золота, а на поверхности рабочего электрода иммобилизован ДНК-аптамер, специфичный к заданному белку – биомаркеру заболевания. Техническим результатом является высокая точность результатов измерений, что достигается с помощью двойного золочения поверхности электрода. 8 ил., 1 пр.

Description

Полезная модель относится к области биотехнологии, а именно к электрохимическим биочипам для выявления онкологических или вирусных заболеваний.
Известен электрохимический чип DRP-220AT (DropSens, Испания, dropsens.com), представляющий собой керамическую подложку (3,4×1,0×0,05 см) с нанесенными на нее тремя электродами. Рабочий электрод - золотой; вспомогательный электрод ‒ золотой; электрод сравнения - серебряный. Поверхность рабочего электрода модифицируют ДНК аптамером, специфичным к определяемому аналиту. После этого наносят исследуемый образец на поверхность рабочего электрода и проводят измерения с помощью потенциостата. Для оценки результата определяют изменение электрохимического сигнала на рабочем электроде до и после связывания мишени с модифицированной поверхностью рабочего электрода. Использование данного электрохимического чипа приводит к смещению потенциалов регистрации аналитического сигнала в отрицательную область относительно золотого электрода, что влияет на десорбцию биослоев ДНК-аптамеров и искажает измеряемый сигнал при повторных измерениях и уменьшает воспроизводимость полученных результатов.
Известен патент (WO 2023049324, опубл. 30.03.23г., G01N27/327), в котором описывается сенсор, на котором как минимум один рабочий электрод может быть исполнен из золота, углерода или иного подходящего материала. Для регистрации отклика системы предлагается редокс-активный аптамер, где в качестве редокс-метки заявлен метиленовый синий. Природа сигнала в присутствии аналита связана с изменением дистанции между ней и поверхностью рабочего электрода при образовании комплекса аптамер-лиганд. Примечательно, что, наряду с возможностью использования широкого ряда аптамеров для определения различных целевых объектов, авторы предполагают только «signal-off» механизм. Патент (WO 2023043540 A1, опубл. 23.03.23г., G12Q1/70) раскрывает метод электрохимического определения вирусов, в частности, SARS-CoV-2 в аэрозолях, жидкостях, в т.ч. биологических (кровь, слюна), а также устройство для детекции вирусов и способ его изготовления с использованием молекул специфичного к аналиту аптамера. Субстрат для биораспознающего слоя может быть исполнен из золота методом электроосаждения, напыления и т.п. В качестве редокс-метки предлагается метиленовый синий (или метилтиониния хлорид), но не ограничиваясь на нем, могут быть использованы иные электрохимически-активные метки неорганических, органических функциональных групп и их комбинаций (например, ферроцен). На примере кривых, полученных в режиме квадратно-волновой вольтамперометрии до и после взаимодействия с мишенью, демонстрировался «signal-off» механизм работы сенсора. Электрохимический аптасенсор для определения фталат-содержащих соединений был представлен в патенте (US 2023288364, опубл. 14.09.2023, B82Y15/00). Слой проводящего материала электрода (Au, C, Pt, графит) предложено покрыть композитом оксида графена c включением НЧ металлов, который в дальнейшем модифицируется аптамером с меткой метиленового синего (предпочтительно), толуидинового синего, Эванса голубого, нильского синего и нейтрального красного. Метод детекции основан на регистрации вольтамперометрических кривых восстановления редокс-активной метки в дифференциально-импульсном режиме до и после инкубации с анализируемой средой. Согласно представленным данным аптасенсор функционировал по «signal-off» механизму. Недостатком данного способа является трудоемкость получения субстратной подложки электрода для модификации аптамером, что влияет на воспроизводимость детекции аналитов. Общим для всех вышеуказанных изобретений недостатком является использование редокс-меченого аптамера, получение которого требует больше временных и финансовых ресурсов, что приводит в конечном счете к удорожанию стоимости анализа. Изначально на этапе синтеза редокс-активного аптамера возникает трудность контроля выхода целевого продукта, что впоследствии может привести к разной интенсивности сигнала от аптасенсоров с иммобилизованным слоем из разных партий меченых аптамеров. В дополнение к вышесказанному, аптамеры с пришитой меткой химически менее стабильны и склонны к постепенной деградации с момента их получения, поэтому количество молекул аптамера с пришитой группой в объеме может уменьшаться. Также редокс-активные метки, не исключая метиленовый синий, заявленный в документе, требуют соблюдения условий хранения и работы, ограничивающих воздействие света. Также известен гомогенный электрохимический биосенсорный метод обнаружения раковых клеток (CN 110243891, опубл. 17.09.2019, G01N27/26), сущность которого заключается в измерении вольтамперных кривых в дифференциально-импульсном режиме редокс-активного соединения, предпочтительно, метиленового синего. Метод заключается в специфическом связывании аптамера, закреплённого на тетраэдре, организованном органическими молекулами, с мишенью в растворе, центрифугировании полученной смеси и отделении супернатанта с его дальнейшим смешением с метиленовым синим. Интенсивность пика окисления его пропорциональна количеству обнаруженных раковых клеток линии A549 рака легкого, осажденных в центрифугате, т.к. в случае их большого количества подавляющее число молекул 3D-аптамера пойдет на взаимодействие с мишенью, а в оставшемся маточном растворе количество данных тетраэдрических структур будет недостаточным для интеркаляции молекул красителя, что приводит к их нахождению в растворе в свободном состоянии и доступности к окислению на поверхности электрода и генерации интенсивного ЭХ сигнала. Таким образом, в данном случае сенсор ITO выступает только в качестве регистрации сигнала от метиленового голубого до и после введения аналита. Отличительной особенностью способа подготовки электрохимической системы является необходимость предварительной процедуры гомогенного связывания аптамера с аналитом с использованием в процессе подготовки дополнительного лабораторного оборудования, что затрудняет использование сенсора непосредственно на месте забора пробы.
Известен мультиплексный биочип для выявления опухолеассоциированных белков-биомаркеров рака легкого, который содержит подложку с нанесенными на нее шестью измерительными электродами (Патент РФ 182822, опубл. 04.09.2018г., C12Q1/68), выбранный в качестве прототипа. Кроме измерительных электродов на подложке выполнены один вспомогательный электрод и один электрод сравнения. На рабочую поверхность каждого из измерительных электродов нанесен ряд ДНК-аптамеров, специфичных к биомаркерам рака легкого. Каждый измерительный электрод, нанесенный на подложку мультиплексного электрохимического биочипа, может быть выполнен трехслойным, состоящим из медного, никилевого и золотого слоев с линейными размерами около 11×35 мм, нанесенных с помощью плоттера на поверхность из текстолита.
С помощью описанного биочипа невозможно проводить точные измерения аналитического сигнала для анализируемого образца, отвечающего за распознавание целевого аналита при выявлении онкологических и вирусных заболеваний. Это связано с тем, что из никелевого слоя происходит высвобождение заряженных ионов на поверхность золотого электрода с нанесенными аптамерами. В результате этого на рабочем электроде возникает электрохимическая коррозия, которая препятствует стабильности результатов измерения. Это может привести к неверной интерпретации результатов анализа и повлиять на точность постановки диагноза онкологических и вирусных заболеваний.
Вторым недостатком аналога является отсутствие возможности его многократного использования, что также связано с возникновением электрохимической коррозии при повторном использовании электрода и неустойчивостью электрохимического сигнала.
Задачей заявленной полезной модели является повышение точности измерений для диагностики онкологических и вирусных заболеваний за счет того, что на рабочем электроде не возникает электрохимической коррозии, приводящей к нестабильности аналитического сигнала.
Поставленная задача достигается формированием однородного слоя золота на поверхности электродов, за счет двойного химического нанесения, причем повторное нанесение является последним этапом изготовления чипа и производится после покрытия чипа слоем изолирующего полимерного диэлектрика.
Предлагаемый биочип отличается от прототипа тем, что:
вместо слоя никеля используется золото, нанесенное в два слоя, что обеспечивает достаточную толщину золота (от 0,6 ± 0,2 мкм до 1,0 ± 0,2 мкм) для блокирования выхода на поверхность меди из подстилающего слоя подложки электрода и ее влияния на электрохимические измерения;
сформирована однородная поверхность электродов за счет уменьшения дефектов благодаря двойному золочению, пригодная для эффективной посадки аптамеров с уменьшением времени сорбции тиолированных аптамеров до 1 часа по сравнению с 12 часами у аналога;
возможно многократное использование биочипа при дополнительной электрохимической очистке поверхности электрода от аналита и аптамеров после измерения;
повторное золочение обеспечивает антикоррозионную устойчивость поверхности.
Электрохимическая очистка электродов для многократного использования является стандартной процедурой и заключается в том, что на рабочий электрод подается отрицательный потенциал величиной около -1,0 В относительно золотого электрода сравнения в щелочной среде при рН от 8 до 9 в течение от 1 до 5 минут.
Схема ПЗЭ с одним рабочим электродом представлена на фиг. 1. ПЗЭ состоит из диэлектрической подложки (1), на которую нанесен один рабочий электрод (РЭ) (2), один вспомогательный (3) и один электрод сравнения (4), изолирующий полимерный диэлектрический слой (5). На поверхности рабочего электрода иммобилизован ДНК-аптамер (6), специфичный к заданному белку - биомаркеру конкретного заболевания. Электроды выполнены трехслойными, состоящими из подстилающего медного слоя (7), на который химическим осаждением нанесено два слоя золота (8, 9). Вспомогательный электрод необходим для обеспечения возникновения тока на измерительных электродах, электрод сравнения необходим для измерения потенциала, происходящих на РЭ окислительно-восстановительных реакций.
На фиг. 2 внешний вид электрохимической ячейки при работе в 5-6 мл объеме раствора (а); в 150 мкл капле раствора (б). Линейные размеры подложки составляют около 14×24 мм, диаметр рабочего электрода около 2 мм, ширина вспомогательного электрода и электрода сравнения около 2 мм. Рабочий электрод модифицируется одним видом аптамера, специфичным к рецептор-связывающему домену (RBD) спайкового S-белка вируса SARS-CoV-2 или к белкам-биомаркерам раком легкого.
В отличие от прототипа, достаточно использовать один вид аптамеров для получения стабильных результатов измерений высокой точности для эффективной диагностики заболеваний.
Таким образом, техническим результатом заявленной полезной модели является высокая точность результатов измерений, что достигается с помощью двойного золочения поверхности электрода.
Модель биочипа является планарным золотым электродом (ПЗЭ) с тремя электродными зонами: рабочий электрод, электрод сравнения и вспомогательный электрод. ПЗЭ изготавливают путем нанесения на твердую подложку, которая может быть керамической, полимерной или текстолитовой, медного слоя по заданной топологии, химического осаждения золота на медные участки, нанесения защитного изолирующего полимерного диэлектрика ракельным методом на места где отсутствуют непосредственно рабочий и вспомогательный электрод и электрод сравнения и их выходы, контактирующие с адаптером измерительного прибора, промывки в щелочном растворе и повторное химическое золочение поверхностей ПЗЭ. Двойное золочение электродов предотвращает диффузию ионов меди в двойной электрический слой, сохраняя плотность иммобилизованного слоя ДНК-аптамера. Двойное золочение позволяет так же упростить процедуру подготовки ПЗЭ перед нанесением аптамера. В отличие от прототипа перед нанесением аптамера на рабочую зону впервые предложен щадящий режим очистки поверхности электрода вольтамперометрическим способом путем анодного циклирования в рабочем окне потенциалов относительного золотого электрода сравнения в разбавленных растворах серной или азотной кислот. Не используется агрессивный раствор пираньи (состоит из 3-х частей концентрированной серной кислоты и 1 части концентрированной перекиси водорода), вызывающий формирование продуктов коррозии меди на рабочей поверхности ПЗЭ.
После очистки электрод промывают очищенной водой и высушивают в токе азота. На рабочую поверхность ПЗЭ наносят один или несколько аптамеров для конкретного заболевания в зависимости от количества РЭ, модифицированных тиоловой группой и инкубируют не менее 1 часа при температуре 4°С во влажной камере. Затем ПЗЭ промывают фосфатным буфером и оставляют с каплей фосфатного буфера на рабочей поверхности до востребования, не допуская высыхания поверхности. В результате получают ПЗЭ с РЭ, покрытыми аптамерами, специфичными к биомаркерам онкологических или вирусных заболеваний.
Электрохимический биочип для выявления онкологических или вирусных заболеваний работает следующим образом. Биочип устанавливают в адаптер потенциостата и наносят каплю буфера (объем до 200 мкл) для измерений, содержащий смесь солей железосинеродистого калия и железистосинеродистого калия (ГЦФ), и измеряют анодный вольтамперометрический сигнал в рабочем окне потенциалов относительно золотого электрода. Далее биочип извлекают, промывают и наносят на рабочую поверхность ПЗЭ биоматериал, содержащий специфический биомаркер, и выдерживают его на рабочей поверхности ПЗЭ 30 минут, смывают фосфатным буфером и вновь измеряют электрохимические сигналы. По изменению электрохимического сигнала окисления ГЦФ на поверхности биочипа судят о наличии искомых биомаркеров в биологическом материале.
Таким образом, биочип с двойным золочением позволяет увеличить точность результатов измерений, сократить время подготовки биочипов и их количество при постановке диагноза онкологических и вирусных заболеваний. Пример использования устройства приведен ниже:
Определение рака легкого и SARS-CoV-2 в биоматериале с помощью биочипа. Контроль работоспособности биочипа заключается в регистрации сигнала окисления ГЦФ в фосфатном буферном растворе (ФБР) с рН 7,4 относительно золотого электрода методом дифференциальной импульсной вольтамперометрии (ДИВА) до модификации аптамером ПЗЭ и после нее. Рассчитывают уменьшение токов ГЦФ ПЗЭ в процентах до и после модификации аптамером по трем усредненным результатам, как коэффициент , по формуле [Anastasiia V. Shabalina , Darya O. Sharko , Yury E. Glazyrin, Elena A. Bolshevich, Oksana V. Dubinina, Anastasiia M. Kim, Dmitry V. Veprintsev, Ivan N. Lapin, Galina S. Zamay, Alexey V. Krat, Sergey S. Zamay, Valery A. Svetlichnyi, Anna S. Kichkailo and Maxim V. Berezovski. Development of Electrochemical Aptasensor for Lung Cancer Diagnostics in Human Blood // Sensors 2021, 21, 7851. https://doi.org/10.3390/s21237851]
, (1)
где - уменьшение тока окисления ГЦФ, %;
- средние значения интенсивностей токов окисления ГЦФ для трех ПЗЭ после иммобилизации аптамера, А;
- средние значения интенсивностей токов окисления ГЦФ для трех чистых немодифицированных ПЗЭ, А.
Первоначально регистрируют токи окисления ГЦФ для трех не модифицированных аптамером ПЗЭ, усредняют значения токов и получают . Далее проводят процедуру модификации трех ПЗЭ аптамерами, регистрируют токи окисления ГЦФ, усредняют значения токов и получают . Рассчитывают по формуле (1). Работоспособность биочипа считается удовлетворительной в случае изменения токов окисления ГЦФ () на 50±20%. Пример использования биочипа с аптамером 17 представлен на фиг. 3. (фиг. 3 А - ДИВА ГЦФ до и после модификации ПЗЭ аптамером Apt17; Б – изменение средних значений интенсивностей токов окисления ГЦФ ПЗЭ до и после модификации аптамером Apt17).
Методика определения содержания биомаркеров в пробе заключается в регистрации сигнала окисления ГЦФ относительно золотого электрода сравнения методом ДИВА до и после нанесения испытуемой пробы (плазма крови человека, модельный раствор белка RBD, слюна человека и т.д.) на рабочую зону биочипа с аптамером. В случае определения рака легкого используют биочип, модифицированный аптамером Apt17. В случае определения SARS-CoV-2 используют биочип, модифицированный аптамером Apt53.
В случае определения рака легкого человека пробы считают положительными, если наблюдается изменение токов окисления ГЦФ на 10% и более после связывания аптамера Apt17 c целевыми компонентами испытуемой пробы по сравнению с биочипом.
В случае определения SARS-CoV-2 пробы считают положительными, если наблюдается изменение токов окисления ГЦФ на 10% и более после связывания аптамера Apt53 c RBD белком испытуемой пробы по сравнению с биочипом.
ДИВА ГЦФ до и после иммобилизации белка RBD с концентрацией 2.2 мкг/мл на биочипе с Apt53 представлен на фиг. 4. для первой съемки составила 23%. (фиг. 4, А – ДИВА ГЦФ до (1) и после модификации аптамером Apt 53 ПЗЭ (2), после нанесения пробы белка RBD с концентрацией 0.0022 мг/мл (3); Б – Изменение средних значений интенсивностей токов окисления ГЦФ для не модифицированного ПЗЭ (1), модифицированного Apt 53 (2) и после нанесения пробы (3).
На фиг. 5 представлен макет чертежа ПЗЭ, использованного в примерах, где 1 – текстолитовая подложка, 2 – рабочий электрод, 3 – вспомогательный электрод, 4 – электрод сравнения, 5 – полимерный изолирующий диэлектрический слой.

Claims (1)

  1. Планарный электрохимический биочип для выявления онкологических или вирусных заболеваний, состоящий из диэлектрической подложки, на которую нанесены вспомогательный электрод, электрод сравнения и рабочий электрод, выполненные трехслойными, состоящими из подстилающего медного слоя, на который химическим осаждением нанесено два слоя золота, а на поверхности рабочего электрода иммобилизован ДНК-аптамер, специфичный к заданному белку – биомаркеру заболевания.
RU2024133453U 2024-11-08 Планарный электрохимический биочип для выявления онкологических или вирусных заболеваний RU232306U1 (ru)

Publications (1)

Publication Number Publication Date
RU232306U1 true RU232306U1 (ru) 2025-03-06

Family

ID=

Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU179185U1 (ru) * 2016-12-30 2018-05-03 Федеральное государственное бюджетное учреждение науки "Институт химии и химических технологий" Сибирского Отделения Российской академии наук - обособленное подразделение ФИЦ КНЦ СО РАН Мультиплексная система для диагностики онкологических заболеваний
RU182822U1 (ru) * 2016-12-30 2018-09-04 Федеральное государственное бюджетное учреждение науки Институт химии и химической технологии Сибирского отделения Российской академии наук - обособленное подразделение ФИЦ КНЦ СО РАН Мультиплексный электрохимический биочип для выявления опухолеассоциированных белков-биомаркеров рака легкого
WO2021030517A1 (en) * 2019-08-15 2021-02-18 University Of Cincinnati Electrochemical aptamer-based sensors on nanoporous gold

Patent Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU179185U1 (ru) * 2016-12-30 2018-05-03 Федеральное государственное бюджетное учреждение науки "Институт химии и химических технологий" Сибирского Отделения Российской академии наук - обособленное подразделение ФИЦ КНЦ СО РАН Мультиплексная система для диагностики онкологических заболеваний
RU182822U1 (ru) * 2016-12-30 2018-09-04 Федеральное государственное бюджетное учреждение науки Институт химии и химической технологии Сибирского отделения Российской академии наук - обособленное подразделение ФИЦ КНЦ СО РАН Мультиплексный электрохимический биочип для выявления опухолеассоциированных белков-биомаркеров рака легкого
WO2021030517A1 (en) * 2019-08-15 2021-02-18 University Of Cincinnati Electrochemical aptamer-based sensors on nanoporous gold

Non-Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
Wang W. et al. Aptamer biosensor for protein detection using gold nanoparticles.Analytical Biochemistry. 2008. V.373(2), P. 213-219. *

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Wang et al. Electrochemical sensor for simultaneous determination of uric acid, xanthine and hypoxanthine based on poly (bromocresol purple) modified glassy carbon electrode
Duan et al. A CRISPR-Cas12a powered electrochemical sensor based on gold nanoparticles and MXene composite for enhanced nucleic acid detection
Choukairi et al. Electrochemical detection of uric acid and ascorbic acid: Application in serum
Wu et al. Label-free detection of DNA using a light-addressable potentiometric sensor modified with a positively charged polyelectrolyte layer
US6063259A (en) Microfabricated thick-film electrochemical sensor for nucleic acid determination
US10852274B2 (en) Differential circuit for background correction in electrochemical measurements
KR20170065015A (ko) 헤모글로빈 측정용 전기화학센서 및 그 제조방법
CN113866235B (zh) 一种基于封闭式双极电极的电化学发光-比色双模式传感检测装置及其构建方法和应用
EP2359146A1 (en) Non-enzymatic electrochemical method for simultaneous determination of total hemoglobin and glycated hemoglobin
Siciliano et al. Development of an MIP based electrochemical sensor for TGF-β1 detection and its application in liquid biopsy
CN112378971B (zh) 一种CRISPR/Cas13a驱动的催化可再生电化学生物传感器及其应用
Evtugyn et al. Potentiometric DNA sensor based on electropolymerized phenothiazines for protein detection
Erdem et al. Voltammetric detection of miRNA hybridization based on electroactive indicator-cobalt phenanthroline
Wei et al. An electrochemical biosensor for detection of PML/RARA fusion gene using capture probe covalently immobilized onto poly-calcon carboxylic acid modified glassy carbon electrode
Bilge et al. Electrochemical sensor for the analysis of 5-hydroxymethylcytosine in the presence of cytosine using pencil graphite electrode
RU232306U1 (ru) Планарный электрохимический биочип для выявления онкологических или вирусных заболеваний
Abbaspour et al. A cyclodextrin host–guest recognition approach to a label-free electrochemical DNA hybridization biosensor
KR20140110795A (ko) 산화환원 순환을 이용한 바이오센서 스트립
Kalakonda et al. Biosensors-An Insight into the Electrochemical and Optical Biosensors.
CA2401830A1 (en) Quantification of target moleclues present in a liquid
Jiang et al. Performance of an amperometric biosensor for the determination of hemoglobin
JPH04118554A (ja) 電気化学的酵素測定方法およびバイオセンサ
US20080251393A1 (en) Electrochemical sensor, kit comprising said sensor and process for the production thereof
González-López et al. Genosensor on gold films with enzymatic electrochemical detection of a SARS virus sequence
Wang et al. Selective determination of uric acid in the presence of ascorbic acid using a penicillamine self-assembled gold electrode