[go: up one dir, main page]

RU2315784C1 - Thermoplastic reinforced composite materials and methods for preparing the same - Google Patents

Thermoplastic reinforced composite materials and methods for preparing the same Download PDF

Info

Publication number
RU2315784C1
RU2315784C1 RU2006110261/04A RU2006110261A RU2315784C1 RU 2315784 C1 RU2315784 C1 RU 2315784C1 RU 2006110261/04 A RU2006110261/04 A RU 2006110261/04A RU 2006110261 A RU2006110261 A RU 2006110261A RU 2315784 C1 RU2315784 C1 RU 2315784C1
Authority
RU
Russia
Prior art keywords
polyketone
composite material
filler
thermoplastic
reinforcing
Prior art date
Application number
RU2006110261/04A
Other languages
Russian (ru)
Other versions
RU2006110261A (en
Inventor
Геннадий Петрович Белов
Юрий Николаевич Смирнов
Олег Николаевич Голодков
Елена Владимировна Новикова
Original Assignee
Некоммерческая организация Учреждение Институт проблем химической физики Российской академии наук (статус государственного учреждения (ИПХФ РАН)
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Некоммерческая организация Учреждение Институт проблем химической физики Российской академии наук (статус государственного учреждения (ИПХФ РАН) filed Critical Некоммерческая организация Учреждение Институт проблем химической физики Российской академии наук (статус государственного учреждения (ИПХФ РАН)
Priority to RU2006110261/04A priority Critical patent/RU2315784C1/en
Publication of RU2006110261A publication Critical patent/RU2006110261A/en
Application granted granted Critical
Publication of RU2315784C1 publication Critical patent/RU2315784C1/en

Links

Images

Landscapes

  • Reinforced Plastic Materials (AREA)

Abstract

FIELD: composite materials.
SUBSTANCE: invention relates to preparation of thermoplastic reinforced polymeric composite materials and can be used in manufacture of structural-destination plastics suitable for use in different fields of mechanical engineering and shipbuilding, in aircraft and special industries as well as manufacturing profiled parts, e.g. thin- and thick-walled casings. Material according to invention contains alternating copolymer of carbon monoxide with olefins or dienes (polyketone), 0.4-7.0%, polymer film, 30-45%, and reinforcing fibrous filler, the rest, or composite material contains 0.4-40% polyketone and reinforcing fibrous filler. Preparation procedure: polyketone and film or polyketone only are applied on fibrous filler, after which coated filler is molded at 200-230°C and pressure 2-6 Mpa, and then cooled at a rate of 0.2-0.5°C/min. Invention enables obtaining nontoxic thermoplastic reinforced materials showing unlimited vitality and lack of corrosive effects on equipment during preparation of prepregs and composite material based thereon, which favors technological effectiveness of manufacture.
EFFECT: increased adhesion of polymeric binder if filler surface at minimum content thereof, which provides compatibility of material with all commercial thermoplastics.
7 cl, 2 dwg, 3 tbl, 34 ex

Description

Изобретение относится к области получения армированных полимерных композиционных материалов (ПКМ) и может быть использовано при создании пластиков конструкционного назначения, применяемых в различных отраслях машино- и судостроения, в авиационной и космической промышленности, а также для изготовления деталей сложной конфигурации, например тонко- и толстостенных корпусов.The invention relates to the field of production of reinforced polymer composite materials (PCM) and can be used to create plastics for structural purposes, used in various industries of machine and shipbuilding, in the aviation and space industries, as well as for the manufacture of parts of complex configuration, for example, thin and thick-walled buildings.

Разработка составов и технологии непрерывно армированных термопластов (АТП) берет начало с 1970-х г.г. Результатом стало множество разновидностей композиционных материалов на основе стекло-, угле- и гетероциклических линейных полимеров (Армированные пластики. Под ред. Г.С.Головкина, В.И.Семенова. М.: МАИ, 1997, 404 с.; Тростянская Е.Б. Теплостойкие линейные полимеры и пластики на их основе. М.: МАТИ, 1998, 78 с.).The development of compositions and technology of continuously reinforced thermoplastics (ATP) dates back to the 1970s. The result was many varieties of composite materials based on glass-, carbon- and heterocyclic linear polymers (Reinforced plastics. Edited by G.S. Golovkin, V.I.Semenov. M .: MAI, 1997, 404 pp .; Trostyanskaya E. B. Heat-resistant linear polymers and plastics based on them. M: MATI, 1998, 78 pp.).

АТП оказались востребованными для производства изделий практически во всех областях техники, от авиационных и космических конструкций до спортивных и бытовых товаров. Стимулом для их интенсивного развития и внедрения явилось уникальное сочетание конструкционных возможностей, присущих всем армированным пластикам, с функциональными и технологическими возможностями, присущими термопластам.ATP turned out to be in demand for the production of products in almost all areas of technology, from aviation and space structures to sports and household goods. The stimulus for their intensive development and implementation was the unique combination of structural capabilities inherent in all reinforced plastics with the functional and technological capabilities inherent in thermoplastics.

По конструкционным возможностям АТП нередко превышают армированные реактопласты. Так обстоит дело с ударопрочностью, со статическими и усталостными механическими свойствами термопластов, что объясняется низким уровнем быстро релаксирующих в них остаточных напряжений, наличием эластической составляющей общей деформации, высокой прочностью и жесткостью термопластичных матриц в ориентированном и кристаллическом состоянии.In terms of structural capabilities, ATPs often exceed reinforced thermosets. This is the case with impact resistance, with the static and fatigue mechanical properties of thermoplastics, which is explained by the low level of residual stresses rapidly relaxing in them, the presence of the elastic component of the general deformation, the high strength and rigidity of thermoplastic matrices in an oriented and crystalline state.

АТП оказываются предпочтительными при создании многих современных конструкций (Термоустойчивость пластиков конструкционного назначения. Под ред. Е.Б.Тростянской. М.: Химия, 1980, 240 с.; Turner R.M., Cogswell F.N. SAMPE Journal. 1987. V.23. No1. Pp.40-44).ATP are preferable when creating many modern designs (Heat resistance of plastics for structural purposes. Edited by E. Trostyanskaya. M.: Chemistry, 1980, 240 pp .; Turner RM, Cogswell FN SAMPE Journal. 1987. V.23. No1. Pp. 40-44).

В настоящее время специфика эксплуатации изделий из ПКМ предъявляет к ним целый ряд дополнительных требований: высокие динамические и статические усталостные свойства, вибро- и трещиностойкость, ударная вязкость и другие свойства, связанные со способностью полимерной матрицы в ПКМ диссипировать механическую нагрузку. Этим требованиям в наибольшей степени отвечают ПКМ на основе АТП.Currently, the specifics of PCM products operation imposes a number of additional requirements on them: high dynamic and static fatigue properties, vibration and crack resistance, impact strength and other properties associated with the ability of a polymer matrix in PCM to dissipate mechanical stress. These requirements are most met by PCM based on ATP.

Особый промышленный интерес вызывает разработка эффективных конструкционных композитов на основе дешевых стеклотканых наполнителей и дешевых крупнотоннажных термопластов типа полиэтилена, полипропилена, поликарбоната или полиамида, а также совершенно нового поколения полифункциональных сополимеров на основе этилена, диенов и монооксида углерода.Of particular industrial interest is the development of effective structural composites based on cheap fiberglass fillers and cheap large-capacity thermoplastics such as polyethylene, polypropylene, polycarbonate or polyamide, as well as a completely new generation of multifunctional copolymers based on ethylene, dienes and carbon monoxide.

Однако достижение высоких значений эксплуатационных свойств композиционных материалов на основе этих АТП в значительной степени зависит от организации эффективного межфазного взаимодействия поверхности стеклотканого армирующего наполнителя (АН) с полимерным связующим, выполняющим роль полимерной матрицы. Наиболее широко применяемым на практике технологическим приемом, предназначенным для усиления этого взаимодействия, является операция «аппретирования» - предварительная пропитка волокнистого наполнителя жидкими средами, содержащими кремнеорганические (органосиланы) и другие компоненты (Современные композиционные материалы. Под ред. Браутмана Л. и Коха Р., М.: Мир, 1970).However, the achievement of high values of the operational properties of composite materials based on these ATPs largely depends on the organization of effective interfacial interaction of the surface of a fiberglass reinforcing filler (AN) with a polymer binder that acts as a polymer matrix. The most widely used in practice technological method designed to enhance this interaction is the “sizing” operation — preliminary impregnation of the fibrous filler with liquid media containing organosilicon (organosilanes) and other components (Modern composite materials. Edited by L. Brautman and R. Koch R. , Moscow: Mir, 1970).

Известно применение винилтриэтоксисилана и γ-аминопропилтриэтоксисилана (АГМ-9) при аппретировании стекловолокна с последующим формованием композита с полиэтиленовой или полипропиленовой матрицей (Зеленецкий А.Н. и др. Высокомолекулярные соединения. 1995. Т.37. №5. С.775; 1997. Т.39. №10. С.1659), которые можно рассматривать в качестве прототипа.It is known the use of vinyltriethoxysilane and γ-aminopropyltriethoxysilane (AGM-9) for sizing fiberglass with the subsequent molding of a composite with a polyethylene or polypropylene matrix (Zelenetskiy AN and other high-molecular compounds. 1995. V.37. No. 5. P.775; 1997 T.39. No. 10. P.1659), which can be considered as a prototype.

Существенным недостатком применения в качестве аппрета органосиланов являются то, что все они представляют собой токсичные соединения, потенциально опасные в связи с наличием скрытого периода действия (Вредные вещества в промышленности. Т.3. Под ред. Н.В.Лазарева и И.Д.Гадаскиной. - Л.: Химия, 1977, стр.303-307). Модификация их с целью повышения прочностных характеристик композита путем введения аминогруппы в алифатический радикал (например, промышленный аппрет АГМ-9) значительно увеличивает раздражающее действие органосилана на организм. Введение галогена в алкильный радикал еще более резко повышает раздражающие свойства аппрета.A significant disadvantage of using organosilanes as a sizing is that all of them are toxic compounds that are potentially dangerous due to the presence of a latent period of action (Harmful substances in industry. V.3. Edited by N.V. Lazarev and I.D. Gadaskina. - L.: Chemistry, 1977, pp. 303-307). Their modification in order to increase the strength characteristics of the composite by introducing an amino group into an aliphatic radical (for example, the industrial sizing AGM-9) significantly increases the irritating effect of organosilane on the body. The introduction of halogen into the alkyl radical further sharply increases the irritating properties of the sizing.

Кроме того, хлорсиланы вызывают коррозию оборудования, используемого в процессе обработки стекло- или углеткани, вследствие выделения HCl при реакции хлорсилана с поверхностью стекловолокна.In addition, chlorosilanes cause corrosion of equipment used in the processing of glass or carbon fabric, due to the release of HCl during the reaction of chlorosilane with the surface of the glass fiber.

Figure 00000002
Figure 00000002

Применение бесхлорных этоксисиланов приводит к снижению адгезии между стекловолокном и термопластичной матрицей.The use of chlorine-free ethoxysilanes leads to a decrease in adhesion between fiberglass and a thermoplastic matrix.

Поэтому к настоящему времени применение органосиланов в индивидуальном исполнении, по существу, исчерпало свои возможности и не может обеспечить какие-либо существенные качественные перспективы по улучшению прочностных характеристик СТП.Therefore, to date, the use of organosilanes in an individual version has essentially exhausted its capabilities and cannot provide any significant qualitative prospects for improving the strength characteristics of STP.

Результаты исследований, выполненные в Институте проблем химической физики РАН, открыли новые возможности для повышения высоких упругих и прочностных характеристик термопластичных армированных композиционных материалов (стекло- и углекомпозитов) по сравнению с традиционными технологиями, в которых в качестве аппрета используются различные кремнийорганические соединения, например метил-, этилхлор- или этоксисиланы и т.п., а также для значительного улучшения техники безопасности процесса их получения.The research results performed at the Institute of Problems of Chemical Physics of the Russian Academy of Sciences have opened up new possibilities for increasing the high elastic and strength characteristics of thermoplastic reinforced composite materials (glass and carbon composites) compared to traditional technologies in which various organosilicon compounds, for example methyl , ethylchloro- or ethoxysilanes, etc., as well as to significantly improve the safety procedures for the process of their preparation.

Применение в качестве аппрета полифункциональных полимеров типа чередующихся сополимеров монооксида углерода с этиленом и другими олефинами или циклическими диенами (т.н. поликетонов) и связующего, выступающего в данном случае как полимерная матрица, в качестве которого могут применяться как термопластичные полимерные пленки на основе полиолефинов (ПЭ, 1111), полиамидов, поликарбонатов, полиэфиров и т.п., так и полифункциональные полимеры типа чередующихся сополимеров монооксида углерода с этиленом и другими олефинами или циклическими диенами, которые фактически выступают в данном случае в качестве полимерного клея, позволяет полностью исключить применение вышеперечисленных (кремнийорганических) аппретов и устранить тем самым вредное влияние аппретирующей добавки, т.к. эти сополимеры не являются токсичными. Эти сополимеры могут быть получены путем сополимеризации монооксида углерода с этиленом или другим олефином (линейного строения - пропиленом, бутеном, гексеном, октеном и т.п. или циклического, например норборненом и т.п.) или диеном (дициклопентадиеном, этилиденнорборненом и т.п.). При этом образуются т.н. чередующиеся сополимеры, в которых имеет место строгое чередование сомономеров (Г.П. Белов. Успехи химии. 2003. Т.73. №3. С.292-319). Эти сополимеры обладают высокими адгезионными свойствами по отношению как к неорганическим, так и органическим материалам. Присутствие в полимерной цепи поликетона неполярных олефиновых звеньев обеспечивает, с одной стороны, сродство к дешевым термопластичным пленкам, выбранным из группы полиолефинов (ПЭ или ПП), полиамидов, полиэфиров и т.п. С другой стороны, присутствие карбонильных (С=О) групп обеспечивает за счет водородных связей и диполь-дипольного взаимодействия хорошее сродство с поверхностью стекло- или угленаполнителя. Это обуславливает их эффективное аппретирующее действие в отношении этих матриц и наполнителей. Низкая стоимость полиолефиновой матрицы делает в целом экономически целесообразным применение в небольших (аппретирующих) количествах более дорогих поликетонов. Высокие прочностные характеристики и высокая теплостойкость поликетонов делает их эффективными в качестве заменителя термореактивных матриц эпоксидного типа, содержащих смоляную часть и отвердитель. При этом сохраняются все технологические преимущества термопластичного связующего, например отсутствие липкости после выхода препрега из сушильной шахты. В результате чего он легко сматывается с рулона без применения каких-либо изоляционных, прокладочных материалов в виде бумаги, пленки и т.п. При этом обеспечивается высокая, не менее 1 года, жизнеспособность термопластичного препрега. (Пререг - это предварительно пропитанныйй связующим (термопластичным или термореактивным) армирующий материал, например ткань, лента, нити и т.п.). Препреги, полученные с использованием известных эпоксидных композиций, обычно обладают высокой липкостью, что делает невозможным их намотку в рулоны и переработку, особенно методом «сухой» намотки.The use of polyfunctional polymers such as alternating copolymers of carbon monoxide with ethylene and other olefins or cyclic dienes (the so-called polyketones) and a binder, acting in this case as a polymer matrix, which can be used as thermoplastic polymer films based on polyolefins ( PE, 1111), polyamides, polycarbonates, polyesters and the like, and multifunctional polymers such as alternating copolymers of carbon monoxide with ethylene and other olefins or cyclic d yen, which actually act in this case as a polymer glue, can completely eliminate the use of the above (organosilicon) resins and thereby eliminate the harmful effect of the sizing additive, because these copolymers are not toxic. These copolymers can be obtained by copolymerizing carbon monoxide with ethylene or another olefin (linear in structure - propylene, butene, hexene, octene and the like, or cyclic, for example norbornene and the like) or diene (dicyclopentadiene, ethylidene norbornene, etc. P.). In this case, so-called alternating copolymers in which there is a strict alternation of comonomers (GP Belov. Advances in chemistry. 2003. T. 73. No. 3. S.292-319). These copolymers have high adhesive properties with respect to both inorganic and organic materials. The presence in the polymer chain of a polyketone of non-polar olefin units provides, on the one hand, affinity for cheap thermoplastic films selected from the group of polyolefins (PE or PP), polyamides, polyesters, etc. On the other hand, the presence of carbonyl (C = O) groups provides, due to hydrogen bonds and dipole-dipole interactions, good affinity for the surface of a glass or carbon filler. This determines their effective sizing effect on these matrices and fillers. The low cost of the polyolefin matrix makes it generally economically feasible to use more expensive polyketones in small (sizing) quantities. High strength characteristics and high heat resistance of polyketones makes them effective as a substitute for thermosetting epoxy type matrices containing a resin part and a hardener. At the same time, all the technological advantages of the thermoplastic binder are preserved, for example, the absence of stickiness after the prepreg leaves the drying shaft. As a result, it is easily wound off a roll without the use of any insulating, cushioning materials in the form of paper, film, etc. This ensures a high, at least 1 year, viability of thermoplastic prepreg. (Prereg is a reinforcing material pre-impregnated with a binder (thermoplastic or thermoset), for example, fabric, tape, threads, etc.). Prepregs prepared using known epoxy compositions usually have a high stickiness, which makes it impossible to wind them into rolls and process them, especially by the dry winding method.

Задачей изобретения является разработка новых термопластичных армированных композиционных материалов, в которых в качестве полимерного связующего применяют полимерные пленки на основе полиолефинов (ПЭ, ПП), полиамидов, поликарбонатов, полиэфиров и т.п и новый класс термопластичных полимеров (т.н. поликетонов) на основе сополимеров, полученных сополимеризацией монооксида углерода с этиленом или другим олефином (линейного строения - пропиленом, бутеном, гексеном, октеном и т.п. или циклического, например норборненом и т.п.) или диеном (норборнадиеном, дициклопентадиеном, этилиденнорборненом и т.п.), со строгим чередованием сомономеров и широко варьируемой структурой (атактическая, изотактическая, синдиотактическая).The objective of the invention is the development of new thermoplastic reinforced composite materials in which polymer films are used based on polyolefins (PE, PP), polyamides, polycarbonates, polyesters, etc. and a new class of thermoplastic polymers (so-called polyketones) on based on copolymers obtained by copolymerization of carbon monoxide with ethylene or another olefin (linear structure - propylene, butene, hexene, octene, etc., or cyclic, for example norbornene, etc.) or diene (norb rnadienom, dicyclopentadiene, ethylidenenorbornene, etc.), with strict alternation of comonomers and widely varying structure (atactic, isotactic, syndiotactic).

Технической задачей изобретения является снижение токсичности в процессе получения КМ, упрощения состава связующего, повышение технологичности и жизнеспособности связующего и улучшение свойств конечного продукта и повышения производительности оборудования.An object of the invention is to reduce toxicity in the process of obtaining KM, simplify the composition of the binder, increase the manufacturability and viability of the binder and improve the properties of the final product and increase the productivity of the equipment.

Композиционными материалами, получаемыми с применением заявляемых полимерных связующих, могут быть как армированные пластики (стекло-, угле-, органе-, боропластики), так и дисперсно-наполненные пластики или их комбинация. В первом случае в качестве наполнителей используют непрерывные нити (стеклоровинг, стекложгуты, стеклоленты, углеродные, борные волокна). Во втором случае - порошки или коротко рубленные волокна различной химической природы.Composite materials obtained using the inventive polymer binders can be either reinforced plastics (glass-, carbon-, organ-, boroplastics), or dispersion-filled plastics, or a combination thereof. In the first case, continuous filaments (glass roving, glass strands, glass belts, carbon, boron fibers) are used as fillers. In the second case, powders or short-chopped fibers of various chemical nature.

Преимуществами предлагаемых полимерных связующих на основе поликетонов для приготовления препрегов и изделий на их основе являются:The advantages of the proposed polymer binders based on polyketones for the preparation of prepregs and products based on them are:

1. Нетоксичность.1. Non-toxicity.

2. Неограниченная жизнеспособность.2. Unlimited viability.

3. Отсутствие коррозионного действия на оборудование в процессе приготовления препрега и композиционного материала на его основе.3. The absence of corrosive effects on equipment during the preparation of the prepreg and composite material based on it.

4. Совместимость со всеми промышленно выпускаемыми термопластами.4. Compatibility with all industrially produced thermoplastics.

5. Минимальное содержание связующего на поверхности наполнителя.5. The minimum binder content on the surface of the filler.

6. Высокая адгезия связующего с поверхностью наполнителя.6. High adhesion of the binder to the surface of the filler.

7. Широкие возможности дальнейшей модификации связующего за счет использования реакционной способности кетоновых групп "in situ".7. Wide possibilities for further modification of the binder through the use of the reactivity of in situ ketone groups.

Единая совокупность новых существенных признаков с общими существенными признаками позволяет решить поставленную задачу и достичь новый технический результат, что характеризует предложенный термопластичный армированный композиционный материал и способ его приготовления существенными отличиями от известного уровня техники, аналогов и прототипа.A single set of new essential features with common essential features allows us to solve the problem and achieve a new technical result, which characterizes the proposed thermoplastic reinforced composite material and the method of its preparation by significant differences from the prior art, analogues and prototype.

Новый термопластичный армированный композиционный материал является результатом научно-экспериментальных исследований и творческого вклада, получен без использования каких-либо стандартных разработок или рекомендаций в данной области техники переработки пластмасс, основан на использовании новой концепции его получения, неочевидной для специалистов, характеризуется соответствием критерию «изобретательский уровень».The new thermoplastic reinforced composite material is the result of scientific and experimental research and creative contribution, obtained without using any standard developments or recommendations in the field of plastic processing technology, based on the use of a new concept for its preparation, which is not obvious to specialists, is characterized by the criterion of “inventive step” ".

Сопоставительный анализ уровня техники позволяет сделать вывод, что заявленный композиционный материал имеет сходство с вышеприведенными аналогами, состоящее в наличии сходных объектов (наполнителей, см. выше) и приемов их использования.A comparative analysis of the prior art allows us to conclude that the claimed composite material has similarities with the above analogues, consisting in the presence of similar objects (fillers, see above) and methods for their use.

Таким образом, анализ уровня техники позволяет сделать вывод о том, что предлагаемый композиционный материал соответствует критерию «новизна» и обладает существенными признаками, позволяющими признать заявляемое решение соответствующим критерию «изобретательский уровень».Thus, the analysis of the prior art allows us to conclude that the proposed composite material meets the criterion of "novelty" and has significant features that allow us to recognize the claimed solution meets the criterion of "inventive step".

Сущность изобретения может быть проиллюстрирована конкретными примерами выполнения.The invention can be illustrated by specific examples.

Процесс получения термопластичного армированного композиционного материала заключается в его пропитке разбавленными (1-10 мас.%) растворами поликетонов. В качестве органического растворителя применяют, в зависимости от молекулярной массы и типа поликетона (м-крезол, тетрагидрофуран, хлористый метилен и др.). Пропитка армирующего материала осуществляется на пропиточной машине, сушка производится горячим воздухом в сушильной камере пропиточной машины. Затем аппретированный армирующий материал нарезают на куски определенного размера, перекладывают листами термопластичной полимерной пленки, выступающей в качестве термопластичной матрицы, набирают пакет и формируют изделие компрессионным прессованием путем пропитки связующим из расплава. В качестве полимерной пленки могут быть использована полиэтиленовая, полиамидная, политерефталатная, а также пленка из других полимеров толщиной 40-200 мкм.The process of obtaining a thermoplastic reinforced composite material consists in its impregnation with dilute (1-10 wt.%) Polyketone solutions. As an organic solvent used, depending on the molecular weight and type of polyketone (m-cresol, tetrahydrofuran, methylene chloride, etc.). The reinforcing material is impregnated on an impregnation machine; drying is carried out with hot air in the drying chamber of the impregnation machine. Then the finished reinforcing material is cut into pieces of a certain size, transferred to the sheets of a thermoplastic polymer film acting as a thermoplastic matrix, a bag is formed and the product is formed by compression molding by melt impregnation with a binder. As a polymer film can be used polyethylene, polyamide, polyterephthalate, as well as a film of other polymers with a thickness of 40-200 microns.

Процесс получения препрега, являющегося полуфабрикатом армированного пластика, заключается в пропитке армирующего материала концентрированным раствором (60-70 мас.%) поликетонового связующего. Пропитка армирующего материала осуществляется на пропиточной машине, сушка производится горячим воздухом в сушильной камере пропиточной машины. Затем полученный препрег нарезают на куски определенного размера, набирают пакет и формируют изделие компрессионным прессованием или автоклавным методом, для чего препрег помещают в прорезиновый мешок со штуцером для вакуумирования.The process of obtaining a prepreg, which is a semi-finished product of reinforced plastic, consists in impregnating the reinforcing material with a concentrated solution (60-70 wt.%) Of a polyketone binder. The reinforcing material is impregnated on an impregnation machine; drying is carried out with hot air in the drying chamber of the impregnation machine. Then the prepared prepreg is cut into pieces of a certain size, the bag is collected and the product is formed by compression molding or by the autoclave method, for which the prepreg is placed in a rubberized bag with a nozzle for evacuation.

Способ получения патентуемого термопластичного армированного композиционного материала осуществляется следующим образом.A method of obtaining a patentable thermoplastic reinforced composite material is as follows.

Пример 1. Берут один слой стеклоткани Э-180, с выжженным технологическим замасливателем, обкладывают с двух сторон слоем полиэтиленовой (ПЭ) пленки, пакет помещается в пресс с разогретыми до 230°С формовочными плитами, выдерживается 30 мин, после чего подается давление в 0,2 МПа. После выдержки 30 минут нагрев плит прекращается, и образец охлаждается под давлением в течение 5 часов. Из полученного однослойного препрега вырубают образцы в форме лопаточек для испытаний на растяжение. Свойства образцов приведены в табл.1, пример 1.Example 1. Take one layer of fiberglass E-180, with a scorched process sizing, cover on both sides with a layer of polyethylene (PE) film, the bag is placed in a press with molding plates heated to 230 ° C, maintained for 30 minutes, after which a pressure of 0 , 2 MPa. After holding for 30 minutes, the heating of the plates ceases, and the sample is cooled under pressure for 5 hours. Samples in the form of spatulas for tensile tests are cut from the obtained single-layer prepreg. The properties of the samples are given in table 1, example 1.

Пример 2 (по прототипу). Берут один слой стеклоткани Э-180, с выжженным технологическим замасливателем и нанесенным силановым аппретом АГМ-9, высушивают и обкладывают с двух сторон слоем ПЭ пленки и прессуют аналогично примеру 1. Свойства образцов приведены в табл.1, пример 2.Example 2 (prototype). Take one layer of fiberglass E-180, with a scorched process sizing and coated with a silane sizing AGM-9, dried and coated on both sides with a layer of PE film and pressed similarly to example 1. The properties of the samples are shown in table 1, example 2.

Пример 3. Берут один слой стеклоткани Э-180, с выжженным технологическим замасливателем и нанесенным в качестве полимерного связующего поликетоном (чередующимся сополимером этилен-СО) из раствора в мета-крезоле, высушивают и обкладывают с двух сторон слоем ПЭ пленки и прессуют аналогично примеру 1. Свойства образцов приведены в табл.1, пример 3.Example 3. Take one layer of fiberglass E-180, with a burnt process sizing and applied as a polymer binder polyketone (alternating ethylene-CO copolymer) from a solution in meta-cresol, dried and coated on both sides with a layer of PE film and pressed as in example 1 The properties of the samples are given in table 1, example 3.

Пример 4. Берут один слой стеклоткани Э-180, с выжженным технологическим замасливателем и нанесенным в качестве полимерного свзующего из 4% раствора в мета-крезоле двойного сополимера (монооксид углерода + норборнадиен, или дициклопентадиен, или этилиденнорборнен, или винилгексен), обкладывают с двух сторон слоем ПЭ пленки и прессуют аналогично примеру 1. Свойства образцов приведены в табл.1, пример 4. На фиг.2 приведена зависимость разрывной прочности и модуля упругости СТП на основе полиэтиленовой матрицы в зависимости от типа поликетонового аппрета.Example 4. Take one layer of fiberglass E-180, with a burnt process sizing and applied as a polymer binder from a 4% solution of a double copolymer in meta-cresol (carbon monoxide + norbornadiene, or dicyclopentadiene, or ethylidene norbornene, or vinylhexene), coated with two sides with a layer of PE film and pressed analogously to example 1. The properties of the samples are shown in table 1, example 4. Figure 2 shows the dependence of tensile strength and elastic modulus of STP based on a polyethylene matrix depending on the type of polyketone coupling agent.

Пример. 5. Берут один слой стеклоткани Э-180, с выжженным технологическим замасливателем и на него наносят вязкий раствор поликетона, высушивают и обкладывают с двух сторон слоем ПЭ пленки и прессуют аналогично примеру 1. Свойства образцов приведены в табл.1, примеры 5-7.Example. 5. Take one layer of fiberglass E-180, with a scorched process sizing and a viscous polyketone solution is applied to it, dried and coated on both sides with a layer of PE film and pressed similarly to example 1. The properties of the samples are shown in table 1, examples 5-7.

На фиг.1, 2 и в табл.2, 3 приведены примеры, полученные аналогичным способом, когда в качестве термопластичных полимерных пленок (т.е. полимерной матрицы) может применяться не только полиэтилен, но и другие полимеры (например, полипропилен, полиамид, полиэтилентерефталат и др. полимеры), а также поликетоны (в качестве аппртетов), например, на основе двойных (моноксид углерода - α-олефин или диен) или тройных сополимеров (монооксид углерода + этилен + α-олефин или диен).Figures 1, 2 and Tables 2, 3 show examples obtained in a similar way, when not only polyethylene but also other polymers (e.g. polypropylene, polyamide) can be used as thermoplastic polymer films (i.e., polymer matrix) , polyethylene terephthalate and other polymers), as well as polyketones (as applets), for example, based on double (carbon monoxide - α-olefin or diene) or triple copolymers (carbon monoxide + ethylene + α-olefin or diene).

Свойства полученных композиций характеризовали с помощью стандартных и общепринятых методик.The properties of the resulting compositions were characterized using standard and generally accepted methods.

Как видно из данных табл.1-3 и фиг.1, 2, предлагаемые связующие, обладая хорошей жизнеспособностью, позволяют повысить упругие (возрастает модуль упругости при растяжении) и прочностные свойства полимерного композиционного материала.As can be seen from the data of Tables 1-3 and 1, 2, the proposed binders, having good viability, can increase the elastic (tensile modulus increases) and strength properties of the polymer composite material.

Использование компонентов композиционного материала (поликетона, волокнистого наполнителя, термопластичной полимерной пленки) при их содержании ниже или выше пределов, указанных в заявляемом составе связующих для препрегов, не дают преимуществ, получаемых при использовании предлагаемых связующих.The use of components of a composite material (polyketone, fibrous filler, thermoplastic polymer film) when their content is lower or higher than the limits specified in the claimed composition of the binder for the prepregs do not give the benefits obtained by using the proposed binders.

Таблица 1.
Влияние природы термопластичного полимерного связующего на прочностные свойства композиционного материала
Table 1.
Effect of the nature of a thermoplastic polymer binder on the strength properties of a composite material
№ опытаExperience number Состав композиционного материалаThe composition of the composite material σр, МПаσ p , MPa Е, МПаE, MPa мас.% аппретаwt.% sizing 1one Э-180 + ПЭМE-180 + TEM 61±761 ± 7 750750 00 22 Э-180 + АГМ-9 + ПЭМE-180 + AGM-9 + TEM 151±7151 ± 7 12501250 1one 33 Э-180 + сополимер (СО-С2Н4) + ПЭМE-180 + copolymer (СО-С 2 Н 4 ) + TEM 145±10145 ± 10 13601360 1,81.8 4four Э-180 + сополимер (СО-НБД) + ПЭМE-180 + copolymer (CO-NBD) + TEM 171±11171 ± 11 17701770 1,11,1 55 Э-180 + сополимер (СО-С2Н4)E-180 + copolymer (СО-С 2 Н 4 ) 147±7147 ± 7 15801580 20twenty 66 Э-180 + сополимер (CO-C2H4)E-180 + copolymer (CO-C 2 H 4 ) 156±5156 ± 5 17001700 30thirty 77 Э-180 + сополимер (СО-С2H4)E-180 + copolymer (СО-С 2 H 4 ) 153±6153 ± 6 18601860 4040 Примечание: ПЭМ - полиэтиленовая пленка.Note: TEM is a plastic film. Таблица 2.
Влияние поликетона (сополимера монооксида углерода с этиленом) на прочностные свойства стеклопластика на основе различных полимерных пленок
Table 2.
The effect of polyketone (a copolymer of carbon monoxide with ethylene) on the strength properties of fiberglass based on various polymer films
σрр, МПаσ p / E p , MPa ПолиэтиленPolyethylene ПолиамидPolyamide ПЭТФPET Стеклоткань Э-180Fiberglass E-180 26±2/61026 ± 2/610 56±4/120056 ± 4/1200 109±15/1500109 ± 15/1500 Композит без поликетонаComposite without polyketone 60±8/75060 ± 8/750 123±6/1510123 ± 6/1510 144±9/1720144 ± 9/1720 Композит с поликетономPolyketone composite 145±10/1360145 ± 10/1360 159±9/1480159 ± 9/1480 170±9/1420170 ± 9/1420 Коэффициент упрочненияHardening coefficient 2,422.42 1,291.29 1,181.18

Figure 00000003
Figure 00000003

Claims (7)

1. Термопластичный армированный композиционный материал, содержащий термопластичную полимерную матрицу и армирующий волокнистый наполнитель, отличающийся тем, что в качестве полимерной матрицы он содержит полимерную пленку и чередующийся сополимер монооксида углерода с олефинами или диенами - поликетон, при следующем соотношении компонентов, мас.%:1. Thermoplastic reinforced composite material containing a thermoplastic polymer matrix and a reinforcing fiber filler, characterized in that as a polymer matrix it contains a polymer film and an alternating copolymer of carbon monoxide with olefins or dienes - polyketone, in the following ratio, wt.%: поликетонpolyketone 0,4-7,00.4-7.0 полимерная пленкаpolymer film 30-4530-45 армирующий волокнистый наполнительreinforcing fibrous filler остальноеrest
2. Термопластичный армированный композиционный материал по п.1, отличающийся тем, что в качестве полимерной пленки он содержит пленки из полиэтилена, полипропилена, полиамида, лавсана, поликарбоната, полиэтилентерефталата.2. The thermoplastic reinforced composite material according to claim 1, characterized in that as a polymer film it contains films of polyethylene, polypropylene, polyamide, lavsan, polycarbonate, polyethylene terephthalate. 3. Термопластичный армированный композиционный материал по п.1, отличающийся тем, что в качестве волокнистого армирующего наполнителя он содержит углеволокнистые, базальтоволокнистые или органоволокнистые наполнители, в виде волокон, лент, жгутов, тканей.3. The thermoplastic reinforced composite material according to claim 1, characterized in that as the fibrous reinforcing filler it contains carbon fiber, basalt fiber or organ fiber fillers, in the form of fibers, tapes, bundles, fabrics. 4. Термопластичный армированный композиционный материал, содержащий термопластичное полимерное связующее и армирующий волокнистый наполнитель, отличающийся тем, что в качестве полимерного связующего он содержит чередующийся сополимер монооксида углерода с олефинами или диенами - поликетон при следующем соотношении компонентов, мас.%:4. Thermoplastic reinforced composite material containing a thermoplastic polymer binder and a reinforcing fiber filler, characterized in that as a polymer binder it contains an alternating copolymer of carbon monoxide with olefins or dienes - polyketone in the following ratio, wt.%: поликетонpolyketone 20-4020-40 армирующий волокнистый наполнительreinforcing fibrous filler остальноеrest
5. Термопластичный армированный композиционный материал по п.4, отличающийся тем, что в качестве волокнистого армирующего наполнителя используют углеволокнистые, базальтоволокнистые или органоволокнистые наполнители, в виде волокон, лент, жгутов, тканей.5. The thermoplastic reinforced composite material according to claim 4, characterized in that carbon fiber, basalt fiber or organ fiber fillers are used as fiber reinforcing filler in the form of fibers, tapes, bundles, fabrics. 6. Способ приготовления термопластичного армированного композиционного материала по п.1, включающий нанесение полимерной матрицы на волокнистый армирующий наполнитель с последующим формованием, отличающийся тем, что качестве полимерной матрицы берут полимерную пленку и чередующийся сополимер монооксида углерода с олефинами или диенами - поликетон при следующем соотношении компонентов, мас.%:6. A method of preparing a thermoplastic reinforced composite material according to claim 1, comprising applying a polymer matrix to a fibrous reinforcing filler, followed by molding, characterized in that the polymer film and the alternating copolymer of carbon monoxide with olefins or dienes are taken as a polymer matrix in the following ratio of components , wt.%: поликетонpolyketone 0,4-7,00.4-7.0 полимерная пленкаpolymer film 30-4530-45 армирующий волокнистый наполнительreinforcing fibrous filler остальное,rest,
а процесс формования композиционного материала ведут при температуре 200-230°С, давлении 2-6 МПа и скорости охлаждения 0,2-0,5°С/мин.and the process of molding the composite material is carried out at a temperature of 200-230 ° C, a pressure of 2-6 MPa and a cooling rate of 0.2-0.5 ° C / min.
7. Способ приготовления термопластичного армированного композиционного материала по п.4, включающий нанесение полимерного связующего на волокнистый армирующий наполнитель с последующим формованием, отличающийся тем, что качестве полимерного связующего используют чередующийся сополимер монооксида углерода с олефинами или диенами - поликетон при следующем соотношении компонентов, мас.%:7. A method of preparing a thermoplastic reinforced composite material according to claim 4, comprising applying a polymer binder to a fibrous reinforcing filler, followed by molding, characterized in that the alternating carbon monoxide-olefin or diene copolymer is used as the polymer binder in the following ratio of components, wt. %: поликетонpolyketone 20-4020-40 армирующий волокнистый наполнительreinforcing fibrous filler остальное,rest,
а процесс формования композиционного материала ведут при температуре 200-230°С, давлении 2-6 МПа и скорости охлаждения 0,2-0,5°С/мин.and the process of molding the composite material is carried out at a temperature of 200-230 ° C, a pressure of 2-6 MPa and a cooling rate of 0.2-0.5 ° C / min.
RU2006110261/04A 2006-03-31 2006-03-31 Thermoplastic reinforced composite materials and methods for preparing the same RU2315784C1 (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2006110261/04A RU2315784C1 (en) 2006-03-31 2006-03-31 Thermoplastic reinforced composite materials and methods for preparing the same

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2006110261/04A RU2315784C1 (en) 2006-03-31 2006-03-31 Thermoplastic reinforced composite materials and methods for preparing the same

Publications (2)

Publication Number Publication Date
RU2006110261A RU2006110261A (en) 2007-10-10
RU2315784C1 true RU2315784C1 (en) 2008-01-27

Family

ID=38952535

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
RU2006110261/04A RU2315784C1 (en) 2006-03-31 2006-03-31 Thermoplastic reinforced composite materials and methods for preparing the same

Country Status (1)

Country Link
RU (1) RU2315784C1 (en)

Cited By (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2493334C2 (en) * 2009-06-03 2013-09-20 Сэнт-Гобен Эдфорс Кэнэда, Лтд. Reinforcing sheet for reinforcement of board based on binder
RU2602159C2 (en) * 2010-05-27 2016-11-10 Хексел Композитс, Лтд. Structured thermoplastic in intersheet zones of composite materials
RU2678273C1 (en) * 2017-12-18 2019-01-24 Вячеслав Андреевич Запорников Composition on basis of polycarbonate and basalt fiber, method of manufacturing composition material and composition material produced therewith
WO2019066670A1 (en) * 2017-09-26 2019-04-04 Закрытое акционерное общество "Уральский завод полимерных технологий "Маяк" Steel pipe and method of producing radiation-modified coating
RU2717054C1 (en) * 2018-06-05 2020-03-17 Тойота Дзидося Кабусики Кайся Fibre-reinforced resin composition and method of making said composition
RU2795194C1 (en) * 2021-12-02 2023-05-02 Акционерное Общество "Наука И Инновации" Method for producing thermoplastic prepregs by applying thermoplastic polymeric binder to reinforcing fibrous materials using directional aerosol spraying
US12460077B2 (en) 2019-12-10 2025-11-04 Huntsman Advanced Materials Americas Llc Curable resin compositions containing an aliphatic polyketone toughener and composites made therefrom

Citations (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4886684A (en) * 1987-08-14 1989-12-12 Danutec Werkstoff Gesellschaft M.B.H. Process for continuous production of prepregs having a high fiber weight
US5126085A (en) * 1990-12-07 1992-06-30 Dexter Composites, Inc. Process for preparing polyimide sheet molding compound
RU2179161C1 (en) * 2000-09-14 2002-02-10 Богачев Евгений Акимович Method of preparing composite material
RU2220166C2 (en) * 1998-03-24 2003-12-27 Шелл Интернэшнл Рисерч Маатсхаппий Б.В. Thermoreactive gluing polymeric compositions, their preparing and using as coating materials

Patent Citations (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4886684A (en) * 1987-08-14 1989-12-12 Danutec Werkstoff Gesellschaft M.B.H. Process for continuous production of prepregs having a high fiber weight
US5126085A (en) * 1990-12-07 1992-06-30 Dexter Composites, Inc. Process for preparing polyimide sheet molding compound
RU2220166C2 (en) * 1998-03-24 2003-12-27 Шелл Интернэшнл Рисерч Маатсхаппий Б.В. Thermoreactive gluing polymeric compositions, their preparing and using as coating materials
RU2179161C1 (en) * 2000-09-14 2002-02-10 Богачев Евгений Акимович Method of preparing composite material

Non-Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
ЗЕЛЕНЕЦКИЙ А.Н. и др. Применение винилтриэтоксисилана и γ-аминопропилтриэтоксисилана при аппретировании стекловолокна. Высокомолекулярные соединения, 1995, т.37, №5, с.775. *

Cited By (8)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2493334C2 (en) * 2009-06-03 2013-09-20 Сэнт-Гобен Эдфорс Кэнэда, Лтд. Reinforcing sheet for reinforcement of board based on binder
RU2602159C2 (en) * 2010-05-27 2016-11-10 Хексел Композитс, Лтд. Structured thermoplastic in intersheet zones of composite materials
WO2019066670A1 (en) * 2017-09-26 2019-04-04 Закрытое акционерное общество "Уральский завод полимерных технологий "Маяк" Steel pipe and method of producing radiation-modified coating
RU2678273C1 (en) * 2017-12-18 2019-01-24 Вячеслав Андреевич Запорников Composition on basis of polycarbonate and basalt fiber, method of manufacturing composition material and composition material produced therewith
RU2717054C1 (en) * 2018-06-05 2020-03-17 Тойота Дзидося Кабусики Кайся Fibre-reinforced resin composition and method of making said composition
RU2839997C1 (en) * 2019-12-10 2025-05-15 ХАНТСМАН ЭДВАНСТ МАТИРИАЛЗ АМЕРИКАС ЭлЭлСи. Curable polymer compositions containing aliphatic polyketone hardening substance, and composites made therefrom
US12460077B2 (en) 2019-12-10 2025-11-04 Huntsman Advanced Materials Americas Llc Curable resin compositions containing an aliphatic polyketone toughener and composites made therefrom
RU2795194C1 (en) * 2021-12-02 2023-05-02 Акционерное Общество "Наука И Инновации" Method for producing thermoplastic prepregs by applying thermoplastic polymeric binder to reinforcing fibrous materials using directional aerosol spraying

Also Published As

Publication number Publication date
RU2006110261A (en) 2007-10-10

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Leite et al. Study of the influence of 3D printing parameters on the mechanical properties of PLA
Patel et al. Influence of CaCO3, Al2O3, and TiO2 microfillers on physico-mechanical properties of Luffa cylindrica/polyester composites
Gauthier et al. Interfaces in polyolefin/cellulosic fiber composites: chemical coupling, morphology, correlation with adhesion and aging in moisture
Unterweger et al. Effects of different fibers on the properties of short-fiber-reinforced polypropylene composites
Li et al. Effectively enhanced mechanical properties of injection molded short carbon fiber reinforced polyethersulfone composites by phenol-formaldehyde resin sizing
Rokbi et al. Effect of processing parameters on tensile properties of recycled polypropylene based composites reinforced with jute fabrics
US9370904B2 (en) Flexible fiber-reinforced composite material
Sathiyamoorthy et al. Mechanical, thermal, and water absorption behaviour of jute/carbon reinforced hybrid composites
CN1910037B (en) Multilayer product, process for the manufacture of a multilayer product and painted multilayer product and process for painting a multilayer product
Mukhtar et al. Hybrid and Nonhybrid Laminate Composites of Sugar Palm and Glass Fibre‐Reinforced Polypropylene: Effect of Alkali and Sodium Bicarbonate Treatments
JPS6175880A (en) Size agent
FR2947823A1 (en) COMPOSITE POLYAMIDE ARTICLE
Ben Abdallah et al. Effect of surface treatment in cork reinforced composites
KR20120050958A (en) Composite polyamide article
RU2315784C1 (en) Thermoplastic reinforced composite materials and methods for preparing the same
JP2018062641A5 (en)
Qiu et al. Effect of fiber modification with a novel compatibilizer on the mechanical properties and water absorption of hemp‐fiber‐reinforced unsaturated polyester composites
US20160115300A1 (en) Thermoplastic composite material comprising a reinforcing component and a poly(phenylene) polymer and process to make said thermoplastic composite material
RU2681612C2 (en) Postponed differentiation of reinforced composite materials
Saw Effect of stacking patterns on morphological and mechanical properties of luffa/coir hybrid fiber-reinforced epoxy composite laminates
US3630827A (en) Laminated article comprising a polyolefin and a siliceous material coated with a silane and a chlorinated organic compound
EP0326409A1 (en) Hybrid yarn, unidirectional hybrid prepreg and laminated material thereof
KR101627622B1 (en) Carbon fiber reinforced plastic, manufacturing method and molded article thereof
Cai et al. Surface modification of recycled coir fibers with hybrid coating and its effect on the properties of ABS composites
Tee et al. Reinforcing mechanical, water absorption and barrier properties of poly (lactic acid) composites with kenaf-derived cellulose of thermally-grafted aminosilane.

Legal Events

Date Code Title Description
MM4A The patent is invalid due to non-payment of fees

Effective date: 20090401

NF4A Reinstatement of patent

Effective date: 20101127

MM4A The patent is invalid due to non-payment of fees

Effective date: 20130401

NF4A Reinstatement of patent

Effective date: 20150227

MM4A The patent is invalid due to non-payment of fees

Effective date: 20180401