[go: up one dir, main page]

RU2307073C1 - Method of production of the powder of the titanyl phosphate of the alkali metal - Google Patents

Method of production of the powder of the titanyl phosphate of the alkali metal Download PDF

Info

Publication number
RU2307073C1
RU2307073C1 RU2005138740/15A RU2005138740A RU2307073C1 RU 2307073 C1 RU2307073 C1 RU 2307073C1 RU 2005138740/15 A RU2005138740/15 A RU 2005138740/15A RU 2005138740 A RU2005138740 A RU 2005138740A RU 2307073 C1 RU2307073 C1 RU 2307073C1
Authority
RU
Russia
Prior art keywords
alkali metal
titanium
phosphate
titanyl
suspension
Prior art date
Application number
RU2005138740/15A
Other languages
Russian (ru)
Other versions
RU2005138740A (en
Inventor
Владимир Иванович Иваненко (RU)
Владимир Иванович Иваненко
Эфроим Пинхусович Локшин (RU)
Эфроим Пинхусович Локшин
Светлана Владимировна Аксенова (RU)
Светлана Владимировна Аксенова
Инна Анатольевна Удалова (RU)
Инна Анатольевна Удалова
Владимир Трофимович Калинников (RU)
Владимир Трофимович Калинников
Original Assignee
Институт химии и технологии редких элементов и минерального сырья им. И.В. Тананаева Кольского научного центра Российской академии наук
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Институт химии и технологии редких элементов и минерального сырья им. И.В. Тананаева Кольского научного центра Российской академии наук filed Critical Институт химии и технологии редких элементов и минерального сырья им. И.В. Тананаева Кольского научного центра Российской академии наук
Priority to RU2005138740/15A priority Critical patent/RU2307073C1/en
Publication of RU2005138740A publication Critical patent/RU2005138740A/en
Application granted granted Critical
Publication of RU2307073C1 publication Critical patent/RU2307073C1/en

Links

Landscapes

  • Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)

Abstract

FIELD: chemical industry; ceramics industry; power industry; methods of production of the powder of titanyl phosphate of the alkali metal.
SUBSTANCE: the invention is pertaining to the method of production of the powder of titanyl phosphate of the alkali metal and may be used in production of the ferroelectric ceramics. The powder of titanyl phosphate of the alkali metal is produced by interaction in the water medium of the source compounds of titanium, the alkali metal and phosphorus at the temperature of from 60°C up to the boiling temperature of working suspension. Interaction of the source compounds is conducted at the redundant molar ratio of the alkali metal to titanium, at the molar ratio of phosphorus to titanium of (1.05-3.0 : 1). At that the concentrations of the alkali metal CM and the ions of hydrogen CH+ are tied by the ratio of CM/CH+≥ 104. The formed solid phase of titanyl phosphate of the alkali metal is separated, washed and dried. As the alkali metal use potassium, rubidium, cesium, as the binding of the alkali metal - the water-soluble substance selected from the group including its phosphate, chloride, sulfate. The titanium compound is selected from the group including titanium tetrachloride, titanium oxohydroxide, titanium oxochloride, titanyl sulfate, titanyl monohydrophosphate. As the phosphorus compound use the alkali metal phosphate or the phosphoric acid. The invention allows to reduce coarseness of the crystalline powder of titanyl phosphate of the alkali metal at its production in the water suspension up to 30-46 nanometers, to exclude the thermal treatment and usage of the dehydrant.
EFFECT: the invention allows to reduce coarseness of the crystalline powder of titanyl phosphate of the alkali metal at its production in the water suspension up to 30-46 nanometers, to exclude the thermal treatment and usage of the dehydrant.
8 cl, 6 ex, 1 tbl

Description

Изобретение относится к способам получения соединений двойных фосфатов титанила и щелочного металла, в частности калия, рубидия и цезия, в виде порошков наноразмерной крупности, которые могут быть использованы для получения сегнетоэлектрической керамики. Заявляемый способ может быть также использован для получения твердых растворов на основе фосфатов титанила и щелочного металла.The invention relates to methods for producing compounds of double phosphates of titanyl and an alkali metal, in particular potassium, rubidium and cesium, in the form of nanoscale powders that can be used to obtain ferroelectric ceramics. The inventive method can also be used to obtain solid solutions based on titanyl and alkali metal phosphates.

Широкое использование в различных областях техники соединений группы титанилфосфата калия (КТР) требует получения этих соединений в виде монофазного высокочистого порошка заданного химического состава при одновременном обеспечении высокой степени дисперсности частиц. Известные в настоящее время гидротермальные способы синтеза требуют повышенных давления и температуры, что приводит к получению крупнокристаллических (1-10 мм) соединений. Проведение синтеза в водной среде при атмосферном давлении позволяет получить мелкодисперсные гидратированные прекурсоры КТР, однако их последующая высокотемпературная (400-700°С) обработка с целью кристаллизации приводит к агломерации и укрупнению частиц. Кристаллизация таких соединений при пониженной температуре требует применения специальных дегидратирующих агентов, использование которых нежелательно.The widespread use in various fields of technology of compounds of the potassium titanyl phosphate group (KTP) requires the preparation of these compounds in the form of a monophasic high-purity powder of a given chemical composition while ensuring a high degree of particle dispersion. Currently known hydrothermal synthesis methods require elevated pressure and temperature, which leads to the production of large crystalline (1-10 mm) compounds. Synthesis in an aqueous medium at atmospheric pressure allows one to obtain finely divided hydrated KTP precursors, but their subsequent high-temperature (400–700 ° С) treatment for crystallization leads to agglomeration and enlargement of particles. Crystallization of such compounds at low temperatures requires the use of special dehydrating agents, the use of which is undesirable.

Известен способ получения фосфата титанила щелочного металла (см. патент США №3949323, МПК2 H01S 3/00, G02B 5/23, С04В 35/00, 1976) путем гидротермального синтеза соединений с использованием многокомпонентной системы TiO22O-Р2O52O, где М - К, Rb, Tl, NH4. Согласно данному способу смесь компонентов помещают в золотой контейнер, герметизируют его, разогревают до 750-920°С при давлении 3000 атм, охлаждают в течение 60-90 ч до 50-300°С с кристаллизацией соединения MTiOPO4 и примесной фазы MTi2(PO4)3. Соединения группы КТР отмывают водой. Полученные кристаллы имели крупность от 1 до 9 мм.A known method of producing alkali metal titanyl phosphate (see US patent No. 3949323, IPC 2 H01S 3/00, G02B 5/23, C04B 35/00, 1976) by hydrothermal synthesis of compounds using a multicomponent system TiO 2 -M 2 O-P 2 O 5 —H 2 O, where M is K, Rb, Tl, NH 4 . According to this method, the mixture of components is placed in a gold container, sealed, heated to 750-920 ° C at a pressure of 3000 atm, cooled to 50-300 ° C for 60-90 hours with crystallization of MTiOPO 4 compound and MTi 2 impurity phase (PO 4 ) 3 . Compounds of the KTP group are washed with water. The resulting crystals had a particle size of 1 to 9 mm.

Недостатком данного способа является необходимость использования высоких давлений и температур, что приводит к образованию кристаллов группы КТР повышенной крупности в широком диапазоне значений, а также примесных фаз, снижающих чистоту продукта. По данным ИК-спектроскопии полученные этим способом кристаллы содержат ОН--группы, ухудшающие оптические характеристики материала. Кроме того, способ использует сложное дорогостоящее оборудование при ограниченных объемах получения соединения нужного состава.The disadvantage of this method is the need to use high pressures and temperatures, which leads to the formation of crystals of the KTP group of increased fineness in a wide range of values, as well as impurity phases that reduce the purity of the product. According to IR spectroscopy, the crystals obtained by this method contain OH - groups, which degrade the optical characteristics of the material. In addition, the method uses complex expensive equipment with limited volumes of obtaining compounds of the desired composition.

Известен также способ получения порошка фосфата титанила щелочного металла (см. патент РФ №2093467, МПК6 C01G 23/00, 1997), включающий взаимодействие в водной среде исходных соединений титана (IV), щелочного металла М (К, Rb, Cs) и фосфора при рН 0,4-4,0, мольном отношении M:Ti>1. Взаимодействие ведут при температуре 10-90°С с образованием рабочей суспензии. Образовавшуюся твердую фазу фосфата титанила щелочного металла отделяют, промывают водой и сушат. Гидратированный фосфат титанила щелочного металла после отделения подвергают термической обработке при температуре 400-700°С, после чего промывают водой и сушат. В суспензию может быть введен сульфат или фосфат щелочного металла, что способствует дегидратации твердой фазы фосфата титанила щелочного металла. В качестве соединения титана (IV) используют двузамещенный моногидрофосфат титанила, гидроксид титана или легкогидролизующееся соединение титана в виде его хлорида, оксихлорида, сульфата. В качестве соединения щелочного металла используют его хлорид, нитрат, сульфат, фосфат. Полученные соединения группы КТР представляют мелкодисперсный (~1 мкм) или мелкокристаллический (500 мкм) монофазный порошок заданного состава.There is also known a method for producing powder of alkali metal titanyl phosphate (see RF patent No. 2093467, IPC 6 C01G 23/00, 1997), comprising reacting the starting compounds of titanium (IV), alkali metal M (K, Rb, Cs) in an aqueous medium and phosphorus at a pH of 0.4-4.0, a molar ratio of M: Ti> 1. The interaction is carried out at a temperature of 10-90 ° C with the formation of a working suspension. The resulting solid phase of an alkali metal titanyl phosphate is separated, washed with water and dried. After separation, hydrated alkali metal titanyl phosphate is subjected to heat treatment at a temperature of 400-700 ° C, after which it is washed with water and dried. An alkali metal sulfate or phosphate may be added to the suspension, which facilitates the dehydration of the solid phase of the alkali metal titanyl phosphate. As the titanium compound (IV), disubstituted titanyl monohydrogen phosphate, titanium hydroxide or a lightly hydrolyzed titanium compound in the form of its chloride, oxychloride, sulfate are used. As the alkali metal compound, its chloride, nitrate, sulfate, phosphate are used. The obtained compounds of the KTP group are finely dispersed (~ 1 μm) or fine crystalline (500 μm) monophasic powder of a given composition.

Недостатком этого способа является относительно высокая крупность получаемого кристаллического порошка соединений группы КТР, а также необходимость использования операции термической обработки гидратированной твердой фазы для кристаллизации фосфата титанила щелочного металла, что ведет к укрупнению частиц порошка, или использования дегидратирующего агента, что снижает чистоту получаемого порошка.The disadvantage of this method is the relatively high fineness of the obtained crystalline powder of the compounds of the KTP group, as well as the need to use the heat treatment of the hydrated solid phase to crystallize alkali metal titanium phosphate, which leads to coarsening of the powder particles, or the use of a dehydrating agent, which reduces the purity of the resulting powder.

Настоящее изобретение направлено на достижение технического результата, заключающегося в снижении крупности кристаллического порошка фосфата титанила щелочного металла при его получении непосредственно в суспензии. Технический результат заключается также в исключении термической обработки гидратированного фосфата титанила щелочного металла и исключении использования дегидратирующего агента.The present invention aims to achieve a technical result, which consists in reducing the fineness of the crystalline powder of alkali metal titanyl phosphate when it is obtained directly in suspension. The technical result also consists in eliminating the heat treatment of hydrated alkali metal titanyl phosphate and eliminating the use of a dehydrating agent.

Технический результат достигается тем, что в способе получения порошка фосфата титанила щелочного металла, включающем взаимодействие в водной среде исходных соединений титана, щелочного металла и фосфора, взятых при избыточном мольном отношении щелочного металла к титану, при повышенной температуре с образованием рабочей суспензии, отделение твердой фазы фосфата титанила щелочного металла, ее промывку и сушку, согласно изобретению взаимодействие исходных соединений ведут при мольном отношении фосфора к титану (1,05-3,0):1 и температуре от 60°С до температуры кипения рабочей суспензии, при этом концентрации щелочного металла СМ и ионов водорода СН+ связаны соотношением СМН+≥104.The technical result is achieved by the fact that in the method for producing an alkali metal titanyl phosphate powder, comprising reacting in an aqueous medium the starting compounds of titanium, an alkali metal and phosphorus taken at an excess molar ratio of alkali metal to titanium at an elevated temperature to form a working suspension, separation of the solid phase alkali metal titanyl phosphate, washing and drying, according to the invention, the reaction of the starting compounds is carried out at a molar ratio of phosphorus to titanium (1.05-3.0): 1 and a temperature of 60 ° C to the reflux temperature of the working suspension, wherein the alkali metal concentration C M C and hydrogen ions H + C are related by M / H + ≥10 4.

Технический результат достигается также тем, что в качестве щелочного металла используют металл, выбранный из группы, включающей калий, рубидий, цезий.The technical result is also achieved by the fact that as an alkali metal using a metal selected from the group including potassium, rubidium, cesium.

Технический результат достигается также и тем, что в качестве соединения щелочного металла используют водорастворимое вещество, выбранное из группы, включающей его фосфат, хлорид, нитрат, сульфат.The technical result is also achieved by the fact that as a compound of an alkali metal using a water-soluble substance selected from the group including phosphate, chloride, nitrate, sulfate.

На достижение технического результата направлено то, что в качестве соединения титана используют вещество, выбранное из группы, включающей тетрахлорид титана, оксогидроксид титана, оксохлорид титана, сульфат титанила, моногидрофосфат титанила.To achieve a technical result, it is directed that a substance selected from the group consisting of titanium tetrachloride, titanium oxyhydroxide, titanium oxychloride, titanyl sulfate, titanyl monohydrogen phosphate is used as a titanium compound.

На достижение технического результата направлено также то, что в качестве соединения фосфора используют фосфат щелочного металла или фосфорную кислоту.To achieve a technical result, it is also directed that alkali metal phosphate or phosphoric acid is used as the phosphorus compound.

На достижение технического результата направлено также и то, что в суспензию дополнительно вводят гидроксид или карбонат щелочного металла.To achieve a technical result, it is also directed that an additional alkali metal hydroxide or carbonate is added to the suspension.

Достижению технического результата способствует то, что промывку твердой фазы фосфата титанила щелочного металла ведут деминерализованной водой.The achievement of the technical result contributes to the fact that the washing of the solid phase of alkali metal titanyl phosphate is carried out with demineralized water.

Сущность изобретения заключается в том, что в процессе синтеза фосфата титанила одного или более щелочных металлов формируется гидрофосфат титанила, способный к стехиометрическому замещению ионов водорода на катионы щелочного металла с одновременной дегидратацией образующейся твердой фазы. При этом возникают многочисленные центры кристаллизации, обусловливающие наноразмерность синтезируемых порошков. Принятые условия синтеза обеспечивают кристаллизацию фосфата титанила и щелочного металла в суспензии при атмосферном давлении без привлечения термической обработки, приводящей к укрупнению частиц, и без использования дегидратирующих агентов в виде сульфатов или фосфатов щелочного металла, снижающих чистоту получаемого порошка и усложняющих его отмывку от электролита. Получаемый конечный продукт представляет собой белый кристаллический порошок наноразмерной крупности, содержащий одну фазу, соответствующую химическому составу MTiOPO4, где М - один или более щелочных металлов: К, Rb, Cs.The essence of the invention lies in the fact that during the synthesis of titanyl phosphate of one or more alkali metals, titanyl hydrophosphate is formed, capable of stoichiometrically replacing hydrogen ions with alkali metal cations with simultaneous dehydration of the resulting solid phase. In this case, numerous crystallization centers arise, which determine the nanoscale size of the synthesized powders. The accepted synthesis conditions provide crystallization of titanyl phosphate and alkali metal in suspension at atmospheric pressure without involving heat treatment leading to particle enlargement and without the use of dehydrating agents in the form of alkali metal sulfates or phosphates, which reduce the purity of the resulting powder and complicate its washing from the electrolyte. The resulting final product is a white crystalline powder of nanoscale size, containing one phase corresponding to the chemical composition of MTiOPO 4 , where M is one or more alkali metals: K, Rb, Cs.

Взаимодействие исходных соединений при мольном отношении в суспензии фосфора к титану 1,05-3,0:1 позволяет получать твердую фазу с соотношением фосфора к титану, соответствующим стехиометрии этих элементов в конечном продукте. При отношении менее 1,05:1 возможно нарушение стехиометрии в сторону ее понижения в результате термогидролиза гидратированного фосфатно-титанового продукта, при отношении более 3,0:1 будет иметь место перерасход фосфатных реагентов, а также возможно образование соединения с отношением фосфора к титану, превышающим их стехиометрию в конечном продукте.The interaction of the starting compounds with a molar ratio in the suspension of phosphorus to titanium of 1.05-3.0: 1 allows you to obtain a solid phase with a ratio of phosphorus to titanium corresponding to the stoichiometry of these elements in the final product. At a ratio of less than 1.05: 1, stoichiometry may be violated downward as a result of thermohydrolysis of the hydrated titanium phosphate product, at a ratio of more than 3.0: 1 phosphate reagents will be overspended, and a compound with a ratio of phosphorus to titanium may be formed, exceeding their stoichiometry in the final product.

Взаимодействие исходных соединений при температуре от 60°С до температуры кипения рабочей суспензии обусловлено тем, что смещение процесса синтеза в сторону более высоких температур по сравнению с прототипом приводит к более интенсивной дегидратации твердой фазы формирующегося в суспензии фосфата титанила и щелочного металла, способствуя его кристаллизации с образованием большого числа зародышей. Это обеспечивает высокую дисперсность получаемого кристаллического порошка. Температура кипения рабочей суспензии зависит от концентрации реагентов в водной среде и составляет 100-105°С.The interaction of the starting compounds at a temperature from 60 ° C to the boiling temperature of the working suspension is due to the fact that the shift of the synthesis process to higher temperatures compared to the prototype leads to more intensive dehydration of the solid phase of titanium and alkali metal phosphate formed in the suspension, facilitating its crystallization with the formation of a large number of embryos. This provides a high dispersion of the resulting crystalline powder. The boiling point of the working suspension depends on the concentration of reagents in the aqueous medium and is 100-105 ° C.

Выбор концентраций щелочного металла СМ и ионов водорода СН+, удовлетворяющих отношению СМН+≥104, обусловлен тем, что при таком соотношении обеспечивается полное замещение ионов водорода на катионы щелочного металла в фосфатно-титановой матрице, соответствующее стехиометрии конечного продукта. Кроме того, высокие концентрации щелочного металла способствуют получению высокодисперсного продукта. При величине отношения СМН+ менее 104 не происходит полного замещения ионов водорода на катионы щелочного металла, что препятствует кристаллизации твердой фазы фосфата титанила и щелочного металла в суспензии. Значение водородного показателя рН в процессе синтеза целесообразно поддерживать в интервале величин от 4 до 10. При значениях рН менее 4 имеет место значительная конкуренция ионов водорода в процессе катионного замещения, а при значениях рН более 10 происходит гидролиз фосфатно-титановой матрицы, приводящий к нарушению стехиометрии в сторону уменьшения содержания фосфора по отношению к титану.The choice of concentrations of the alkali metal С M and hydrogen ions С Н + satisfying the С М / С Н + ≥10 4 ratio is due to the fact that this ratio ensures the complete replacement of hydrogen ions by alkali metal cations in the phosphate-titanium matrix, corresponding to the final stoichiometry product. In addition, high concentrations of alkali metal contribute to a highly dispersed product. When the C M / C H + ratio is less than 10 4, there is no complete replacement of hydrogen ions with alkali metal cations, which prevents the solidification of the solid phase of titanyl phosphate and alkali metal in suspension. It is advisable to maintain the pH value of the pH during the synthesis in the range from 4 to 10. At pH values of less than 4, there is significant competition of hydrogen ions in the process of cationic substitution, and at pH values of more than 10 the hydrolysis of the phosphate-titanium matrix occurs, leading to a violation of stoichiometry in the direction of reducing the phosphorus content in relation to titanium.

Совокупность вышеуказанных признаков необходима и достаточна для достижения технического результата изобретения, заключающегося в снижении крупности кристаллического порошка фосфата титанила щелочного металла при его получении непосредственно в суспензии. При этом исключается необходимость термической обработки гидратированного фосфата титанила щелочного металла и использования дегидратирующего агента.The combination of the above features is necessary and sufficient to achieve the technical result of the invention, which consists in reducing the fineness of the crystalline powder of alkali metal titanyl phosphate when it is obtained directly in suspension. This eliminates the need for heat treatment of hydrated alkali metal titanyl phosphate and the use of a dehydrating agent.

Использование в качестве щелочного металла - металла, выбранного из группы, включающей калий, рубидий, цезий, обусловлено диапазоном составов получаемых соединений фосфата титанила щелочного металла. Использование других щелочных металлов, в частности лития и натрия, затруднено вследствие более высокой степени гидратации их катионов в водной среде.The use as an alkali metal - a metal selected from the group including potassium, rubidium, cesium, is due to the range of compositions of the obtained compounds of alkali metal titanyl phosphate. The use of other alkali metals, in particular lithium and sodium, is difficult due to the higher degree of hydration of their cations in the aquatic environment.

Использование водорастворимого вещества, выбранного из группы, включающей его фосфат, хлорид, нитрат, сульфат в качестве соединения щелочного металла, позволяет достичь высоких концентраций катионов щелочного металла, что обеспечивает ускоренную кристаллизацию и способствует получению мелкодисперсного фосфата титанила щелочного металла стехиометрического состава. Использование вышеуказанных реагентов предпочтительно также с точки зрения получения высокочистых растворов этих соединений, что определяет высокое качество конечного продукта. Кроме того, гидроксид и карбонат щелочного металла являются эффективными реагентами для корректировки рН водной суспензии при проведении синтеза.The use of a water-soluble substance selected from the group including phosphate, chloride, nitrate, sulfate as an alkali metal compound allows to achieve high concentrations of alkali metal cations, which provides accelerated crystallization and contributes to the production of finely dispersed alkali metal titanyl phosphate with a stoichiometric composition. The use of the above reagents is also preferable from the point of view of obtaining high-purity solutions of these compounds, which determines the high quality of the final product. In addition, alkali metal hydroxide and carbonate are effective reagents for adjusting the pH of an aqueous suspension during synthesis.

Использование вещества, выбранного из группы, включающей тетрахлорид титана, оксогидроксид титана, оксохлорид титана, сульфат титанила, моногидрофосфат титанила, в качестве соединения титана позволяет получать фосфат титанила щелочного металла без чужеродных анионов, поскольку имеющиеся в указанных соединениях анионы легко замещаются фосфат-ионами, не составляя им конкуренции.The use of a substance selected from the group consisting of titanium tetrachloride, titanium oxohydroxide, titanium oxochloride, titanyl sulfate, titanyl monohydrogen phosphate as a titanium compound makes it possible to obtain alkali metal titanyl phosphate without foreign anions, since the anions present in these compounds are easily replaced by phosphate ions, not making them a competition.

Фосфат щелочного металла или фосфорная кислота в качестве соединения фосфора обеспечивают получение конечного продукта заданного качественного состава. Их использование предпочтительно и с точки зрения того, что они являются промышленно выпускаемыми реагентами. При использовании фосфорной кислоты в качестве соединения фосфора для корректировки рН суспензии в нее дополнительно вводят гидроксид или карбонат щелочного металла, в качестве которого берут калий, рубидий, цезий.Alkali metal phosphate or phosphoric acid as a phosphorus compound provides the final product of a given quality composition. Their use is preferable from the point of view of the fact that they are commercially available reagents. When using phosphoric acid as a phosphorus compound, an alkali metal hydroxide or carbonate is additionally introduced into the suspension to adjust the pH of the suspension, in which potassium, rubidium, cesium are taken.

Проведение промывки твердой фазы фосфата титанила щелочного металла деминерализованной водой обеспечивает более эффективную отмывку синтезируемого кристаллического порошка от примесей, что повышает чистоту конечного продукта.The washing of the solid phase of the alkali metal titanyl phosphate with demineralized water provides a more efficient washing of the synthesized crystalline powder from impurities, which increases the purity of the final product.

Вышеуказанные частные признаки изобретения позволяют осуществить способ и провести синтез в оптимальном режиме с точки зрения получения мелкодисперсного кристаллического порошка фосфата титанила щелочного металла непосредственно в суспензии при исключении термической обработки и использования дегидратирующего агента.The above particular features of the invention make it possible to carry out the method and carry out the synthesis in the optimal mode from the point of view of obtaining a fine crystalline powder of alkali metal titanyl phosphate directly in suspension, with the exception of heat treatment and the use of a dehydrating agent.

Сущность и преимущества заявляемого способа могут быть проиллюстрированы следующими примерами.The essence and advantages of the proposed method can be illustrated by the following examples.

Пример 1. Навеску оксогидроксида титана состава TiO(ОН)2·2Н2O, содержащую 0,8 г в пересчете на безводный диоксид титана, распульповывают в 50 мл 0,5 моль/л нитрата калия KNO3 и 50 мл 0,4 моль/л ортофосфата калия К3PO4 при рН 7 и температуре 80°С. При этом мольное соотношение K:Ti, составляет 11, отношение P:Ti=2, а соотношение концентраций щелочного металла СМ и ионов водорода СН+ составляет 1,1·107. Мелкодисперсную суспензию, образовавшуюся в результате взаимодействия исходных соединений, отфильтровывают. Отделенную твердую фазу промывают 100 мл деминерализованной воды и сушат на воздухе в течение 1 часа. При этом получают монофазный кристаллический порошок фосфата титанила и калия KTiOPO4 стехиометрического состава со средней крупностью частиц 40 нм.Example 1. A portion of titanium oxyhydroxide of the composition TiO (OH) 2 · 2H 2 O, containing 0.8 g in terms of anhydrous titanium dioxide, pulp in 50 ml of 0.5 mol / l potassium nitrate KNO 3 and 50 ml of 0.4 mol / l potassium orthophosphate K 3 PO 4 at pH 7 and a temperature of 80 ° C. Moreover, the molar ratio K: Ti is 11, the ratio P: Ti = 2, and the concentration ratio of alkali metal С M and hydrogen ions С Н + is 1.1 · 10 7 . The fine suspension resulting from the reaction of the starting compounds is filtered. The separated solid phase is washed with 100 ml of demineralized water and dried in air for 1 hour. A monophasic crystalline powder of titanyl and potassium phosphate KTiOPO 4 of stoichiometric composition with an average particle size of 40 nm is obtained.

Основные режимные параметры способа и характеристика полученных порошков по Примеру 1 и нижеследующим Примерам 2-6 приведены в таблице.The main operating parameters of the method and the characteristics of the obtained powders according to Example 1 and the following Examples 2-6 are shown in the table.

Пример 2. Навеску оксохлорида титана TiOCl2, содержащую 0,96 г в пересчете на безводный диоксид титана, распульповывают в 25 мл 0,96 моль/л сульфата рубидия Rb2SO4, 25 мл 1,44 моль/л фосфорной кислоты Н3PO4 и 50 мл 2,4 моль/л гидроксида рубидия RbOH при рН 10 и температуре 70°С. При этом мольное соотношение Rb:Ti составляет 13, отношение P:Ti=3, а соотношение концентраций щелочного металла СМ и ионов водорода СН+ составляет 1,56·1010. Мелкодисперсную суспензию, образовавшуюся в результате взаимодействия исходных соединений, отфильтровывают. Отделенную твердую фазу промывают 200 мл деминерализованной воды и сушат на воздухе в течение 1 часа. При этом получают монофазный кристаллический порошок фосфата титанила и рубидия RbTiOPO4 стехиометрического состава со средней крупностью частиц 38 нм.Example 2. A portion of titanium oxochloride TiOCl 2 containing 0.96 g in terms of anhydrous titanium dioxide, pulp in 25 ml of 0.96 mol / l of rubidium sulfate Rb 2 SO 4 , 25 ml of 1.44 mol / l of phosphoric acid N 3 PO 4 and 50 ml of 2.4 mol / L rubidium hydroxide RbOH at pH 10 and a temperature of 70 ° C. In this case, the molar ratio of Rb: Ti is 13, the ratio of P: Ti = 3, and the concentration ratio of alkali metal С M and hydrogen ions С Н + is 1.56 · 10 10 . The fine suspension resulting from the reaction of the starting compounds is filtered. The separated solid phase is washed with 200 ml of demineralized water and dried in air for 1 hour. A monophasic crystalline powder of titanyl phosphate and rubidium RbTiOPO 4 of stoichiometric composition with an average particle size of 38 nm is obtained.

Пример 3. Навеску сульфата титанила состава TiOSO4·2H2O, содержащую 1,96 г в пересчете на безводный сульфат титанила, распульповывают в 50 мл 0,2 моль/л гидрофосфата калия К2HPO4 и 50 мл 0,4 моль/л дигидрофосфата калия КН2PO4 при рН 5 и температуре 90°С. При этом мольное соотношение K:Ti составляет 4, отношение P:Ti=3, а соотношение концентраций щелочного металла СМ и ионов водорода СН+ составляет 4·104. Мелкодисперсную суспензию, образовавшуюся в результате взаимодействия исходных соединений, отфильтровывают. Отделенную твердую фазу промывают 200 мл деминерализованной воды и сушат на воздухе в течение 1 часа. При этом получают монофазный кристаллический порошок фосфата титанила и калия KTiOPO4 стехиометрического состава со средней крупностью частиц 42 нм.Example 3. A portion of titanyl sulfate composition TiOSO 4 · 2H 2 O containing 1.96 g in terms of anhydrous titanyl sulfate, pulp in 50 ml of 0.2 mol / l potassium hydrogen phosphate K 2 HPO 4 and 50 ml of 0.4 mol / l of potassium dihydrogen phosphate KH 2 PO 4 at pH 5 and a temperature of 90 ° C. In this case, the molar ratio K: Ti is 4, the ratio P: Ti = 3, and the concentration ratio of alkali metal С M and hydrogen ions С Н + is 4 · 10 4 . The fine suspension resulting from the reaction of the starting compounds is filtered. The separated solid phase is washed with 200 ml of demineralized water and dried in air for 1 hour. A monophasic crystalline powder of titanyl and potassium phosphate KTiOPO 4 of stoichiometric composition with an average particle size of 42 nm is obtained.

Пример 4. Навеску моногидрофосфата титанила состава TiOHPO4·3,17Н2O, содержащую 6,4 г в пересчете на безводный гидрофосфат титанила, распульповывают в 90 мл 0,62 моль/л хлорида цезия CsCl и 10 мл 0,2 моль/л фосфата цезия Cs2HPO4 при рН 8 и температуре 60°С. При этом мольное соотношение Cs:Ti составляет 1,5, отношение P:Ti=1,05, а соотношение концентраций щелочного металла См и ионов водорода СН+ составляет 6·107. Мелкодисперсную суспензию, образовавшуюся в результате взаимодействия исходных соединений, отфильтровывают. Отделенную твердую фазу промывают 300 мл деминерализованной воды и сушат на воздухе в течение 1 часа. При этом получают монофазный кристаллический порошок фосфата титанила и цезия CsTiOPO4 стехиометрического состава со средней крупностью частиц 46 нм.Example 4. A portion of titanium monohydrogen phosphate of the composition TiOHPO 4 · 3.17H 2 O, containing 6.4 g in terms of anhydrous titanyl hydrogen phosphate, is pulped in 90 ml of 0.62 mol / l cesium chloride CsCl and 10 ml of 0.2 mol / l cesium phosphate Cs 2 HPO 4 at pH 8 and a temperature of 60 ° C. The molar ratio of Cs: Ti is 1.5, the ratio of P: Ti = 1.05, and the concentration ratio of alkali metal C m and hydrogen ions C H + is 6 · 10 7 . The fine suspension resulting from the reaction of the starting compounds is filtered. The separated solid phase is washed with 300 ml of demineralized water and dried in air for 1 hour. A monophasic crystalline powder of titanyl phosphate and cesium CsTiOPO 4 of stoichiometric composition with an average particle size of 46 nm is obtained.

Пример 5. Навеску тетрахлорида титана TiCl4, содержащую 1,6 г в пересчете на диоксид титана, распульповывают в 10 мл 1,44 моль/л хлорида калия KCl, 15 мл 1,44 моль/л нитрата рубидия RbNO3, 25 мл 1,12 моль/л фосфорной кислоты Н3PO4 и 50 мл 3,28 моль/л карбоната калия К2СО3 при рН 9 и температуре 85°С. При этом мольное соотношение (K+Rb):Ti составляет 10, отношение P:Ti=1,4, а соотношение концентраций щелочного металла СМ и ионов водорода СН+ составляет 1,78·109. Мелкодисперсную суспензию, образовавшуюся в результате взаимодействия исходных соединений, отфильтровывают. Отделенную твердую фазу промывают 150 мл деминерализованной воды и сушат на воздухе в течение 1 часа. При этом получают монофазный кристаллический порошок, представляющий твердый раствор фосфата титанила калия и рубидия K0,8Rb0,2TiOPO4 со средней крупностью частиц 30 нм.Example 5. A portion of titanium tetrachloride TiCl 4 containing 1.6 g in terms of titanium dioxide, pulp in 10 ml of 1.44 mol / l potassium chloride KCl, 15 ml of 1.44 mol / l of rubidium nitrate RbNO 3 , 25 ml 1 , 12 mol / l of phosphoric acid H 3 PO 4 and 50 ml of 3.28 mol / l of potassium carbonate K 2 CO 3 at pH 9 and a temperature of 85 ° C. In this case, the molar ratio (K + Rb): Ti is 10, the ratio P: Ti = 1.4, and the concentration ratio of alkali metal С M and hydrogen ions С Н + is 1.78 · 10 9 . The fine suspension resulting from the reaction of the starting compounds is filtered. The separated solid phase is washed with 150 ml of demineralized water and dried in air for 1 hour. A monophasic crystalline powder is obtained, which represents a solid solution of potassium titanyl phosphate and rubidium K 0.8 Rb 0.2 TiOPO 4 with an average particle size of 30 nm.

Пример 6. Навеску сульфата титанила состава TiOSO4·2H2O, содержащую 3,92 г в пересчете на безводный сульфат титанила, и навеску оксогидроксида титана состава TiO(ОН)2·2Н20, содержащую 0,8 г в пересчете на безводный диоксид титана, распульповывают в 50 мл 0,6 моль/л сульфата калия K2SO4 и 50 мл 1,14 моль/л гидрофосфата калия К2HPO4 при рН 4 и температуре кипения водной суспензии, равной 105°С. При этом мольное соотношение К:Ti составляет 5,8, отношение P:Ti=1,9, а соотношение концентраций щелочного металла СМ и ионов водорода СH+ составляет 1·104. Мелкодисперсную суспензию, образовавшуюся в результате взаимодействия исходных соединений, отфильтровывают. Отделенную твердую фазу промывают 200 мл деминерализованной воды и сушат на воздухе в течение 1 часа. При этом получают монофазный кристаллический порошок фосфата титанила и калия KTiOPO4 стехиометрического состава со средней крупностью частиц 44 нм.Example 6. A portion of titanyl sulfate composition TiOSO 4 · 2H 2 O containing 3.92 g, calculated on anhydrous titanyl sulfate, and a portion of titanium oxohydroxide composition TiO (ОН) 2 · 2Н 2 0, containing 0.8 g in terms of anhydrous titanium dioxide, pulp in 50 ml of 0.6 mol / l potassium sulfate K 2 SO 4 and 50 ml of 1.14 mol / l potassium hydrogen phosphate K 2 HPO 4 at pH 4 and a boiling point of an aqueous suspension equal to 105 ° C. The molar ratio of K: Ti is 5.8, the ratio of P: Ti = 1.9, and the concentration ratio of alkali metal С M and hydrogen ions С H + is 1 · 10 4 . The fine suspension resulting from the reaction of the starting compounds is filtered. The separated solid phase is washed with 200 ml of demineralized water and dried in air for 1 hour. A monophasic crystalline powder of titanyl and potassium phosphate KTiOPO 4 of stoichiometric composition with an average particle size of 44 nm is obtained.

Из анализа вышеприведенных Примеров 1-6 и таблицы следует, что заявляемый способ по сравнению с прототипом позволяет получать кристаллические порошки фосфата титанила щелочного металла наноразмерной крупности (30-46 нм) непосредственно в водной суспензии. Согласно данным химического, ренттенофазного, рентгено-спектрального, а также ИК- и КР-спектроскопических анализов получаемые соединения представляют собой монофазные продукты химического состава, соответствующего соединениям группы КТР или их твердым растворам. В предлагаемом способе не требуется термической обработки гидратированного фосфата титанила щелочного металла или использования дегидратирующего агента.From the analysis of the above Examples 1-6 and the table it follows that the claimed method compared with the prototype allows to obtain crystalline powders of alkali metal titanyl phosphate of nanoscale size (30-46 nm) directly in an aqueous suspension. According to the data of chemical, X-ray phase, X-ray spectral, as well as IR and Raman spectroscopic analyzes, the resulting compounds are monophasic products of a chemical composition corresponding to compounds of the KTP group or their solid solutions. The proposed method does not require heat treatment of hydrated alkali metal titanyl phosphate or the use of a dehydrating agent.

Способ характеризуется простотой аппаратурного оформления, пониженной температурой процесса, отсутствием экологически вредных реагентов и стоков.The method is characterized by the simplicity of instrumentation, low process temperature, the absence of environmentally harmful reagents and drains.

ТаблицаTable Пример №

Признак
Example No.

Sign
1one 22 33 4four 55 66
Соединение титанаTitanium compound TiO(ОН)2·2Н2OTiO (OH) 2 · 2H 2 O TiOCl2 TiOCl 2 TiOSO4·2H2OTiOSO 4 · 2H 2 O TiOНР04·3.17Н2OTiOHPO 4 · 3.17H 2 O TiCl4,TiCl 4 , TiOSO4·2H2O TiO(ОН)2·2Н2OTiOSO 4 · 2H 2 O TiO (OH) 2 · 2H 2 O Соединение щелочного металлаAlkali metal compound KNO3 Kno 3 Rb2SO4 Rb 2 SO 4 К2HPO4 K 2 HPO 4 CsClCscl KCl+RbNO3 KCl + RbNO 3 K2SO4 K 2 SO 4 Соединение фосфораPhosphorus compound К3PO4 K 3 PO 4 Н3PO4 H 3 PO 4 КН2PO4 KN 2 PO 4 Cs2HPO4 Cs 2 HPO 4 Н3PO4 H 3 PO 4 К2HPO4 K 2 HPO 4 Корректировка рНPH adjustment -- RbOHRboh -- -- К2СО3 K 2 CO 3 -- Величина рНPH value 77 1010 55 88 99 4four М (К, Rb, Cs):TiM (K, Rb, Cs): Ti 11eleven 1313 4four 1,51,5 1010 5,85.8 P:TiP: Ti 22 33 33 1,051.05 1,41.4 1,91.9 СMH+ C M : C H + 1,1·107 1,110 7 1,56·1010 1.5610 10 4·104 4 · 10 4 6·107 6 · 10 7 1,78·109 1.7810 9 1·104 1 · 10 4 Температура, °СTemperature ° C 8080 7070 9090 6060 8585 105105 Полученное соединениеThe resulting compound KTiOPO4 KTiOPO 4 RbTiOPO4 RbTiOPO 4 KTiOPO4 KTiOPO 4 CsTiOPO4 CsTiOPO 4 K0,8Rb0,2TiOPO4 K 0.8 Rb 0.2 TiOPO 4 KTiOPO4 KTiOPO 4 Средняя крупность частиц, нмThe average particle size, nm 4040 3838 4242 4646 30thirty 4444

Claims (8)

1. Способ получения порошка фосфата титанила щелочного металла, включающий взаимодействие в водной среде исходных соединений титана, щелочного металла и фосфора, взятых при избыточном мольном отношении щелочного металла к титану, при повышенной температуре с образованием рабочей суспензии, отделение твердой фазы фосфата титанила щелочного металла, ее промывку и сушку, отличающийся тем, что взаимодействие исходных соединений ведут при мольном отношении в суспензии фосфора к титану (1,05-3,0):1 и температуре от 60°С до температуры кипения рабочей суспензии, при этом концентрации щелочного металла СМ и ионов водорода CН+ связаны соотношением СМН+≥104.1. A method of producing an alkali metal titanyl phosphate powder, comprising reacting in an aqueous medium the starting compounds of titanium, an alkali metal and phosphorus taken with an excess molar ratio of alkali metal to titanium at an elevated temperature to form a working suspension, separating the solid phase of alkali metal titanium phosphate, washing and drying thereof, characterized in that the reaction of the starting compounds is carried out at a molar ratio in the suspension of phosphorus to titanium (1.05-3.0): 1 and a temperature of from 60 ° C to the boiling temperature whose suspension, while the concentrations of alkali metal C M and hydrogen ions C H + are related by the ratio C M / C H + ≥10 4 . 2. Способ по п.1, отличающийся тем, что в качестве щелочного металла используют металл, выбранный из группы, включающей калий, рубидий, цезий.2. The method according to claim 1, characterized in that as the alkali metal using a metal selected from the group including potassium, rubidium, cesium. 3. Способ по п.2, отличающийся тем, что в качестве соединения щелочного металла используют водорастворимое вещество, выбранное из группы, включающей его фосфат, хлорид, нитрат, сульфат.3. The method according to claim 2, characterized in that a water-soluble substance selected from the group including phosphate, chloride, nitrate, sulfate is used as the alkali metal compound. 4. Способ по п.1 или 3, отличающийся тем, что в качестве соединения титана используют вещество, выбранное из группы, включающей тетрахлорид титана, оксогидроксид титана, оксохлорид титана, сульфат титанила, моногидрофосфат титанила.4. The method according to claim 1 or 3, characterized in that the titanium compound is a substance selected from the group consisting of titanium tetrachloride, titanium oxohydroxide, titanium oxochloride, titanyl sulfate, titanyl monohydrogen phosphate. 5. Способ по п.4, отличающийся тем, что в качестве соединения фосфора используют фосфат щелочного металла.5. The method according to claim 4, characterized in that the alkaline metal phosphate is used as the phosphorus compound. 6. Способ по п.4, отличающийся тем, что в качестве соединения фосфора используют фосфорную кислоту.6. The method according to claim 4, characterized in that phosphoric acid is used as the phosphorus compound. 7. Способ по п.6, отличающийся тем, что в суспензию дополнительно вводят гидроксид или карбонат щелочного металла.7. The method according to claim 6, characterized in that the suspension is additionally injected with an alkali metal hydroxide or carbonate. 8. Способ по п.1, отличающийся тем, что промывку твердой фазы фосфата титанила щелочного металла ведут деминерализованной водой.8. The method according to claim 1, characterized in that the washing of the solid phase of alkali metal titanyl phosphate is carried out with demineralized water.
RU2005138740/15A 2005-12-12 2005-12-12 Method of production of the powder of the titanyl phosphate of the alkali metal RU2307073C1 (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2005138740/15A RU2307073C1 (en) 2005-12-12 2005-12-12 Method of production of the powder of the titanyl phosphate of the alkali metal

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2005138740/15A RU2307073C1 (en) 2005-12-12 2005-12-12 Method of production of the powder of the titanyl phosphate of the alkali metal

Publications (2)

Publication Number Publication Date
RU2005138740A RU2005138740A (en) 2007-06-20
RU2307073C1 true RU2307073C1 (en) 2007-09-27

Family

ID=38314019

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
RU2005138740/15A RU2307073C1 (en) 2005-12-12 2005-12-12 Method of production of the powder of the titanyl phosphate of the alkali metal

Country Status (1)

Country Link
RU (1) RU2307073C1 (en)

Families Citing this family (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN112938925B (en) * 2021-01-28 2023-09-19 苏州安特倍可新材料有限公司 Novel antibacterial silver compound titanium oxide silver phosphate and preparation method thereof

Citations (6)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3949323A (en) * 1974-03-14 1976-04-06 E. I. Du Pont De Nemours & Company Crystals of (K, Rb, NH4)TiO(P, As)O4 and their use in electrooptic devices
EP0215691A1 (en) * 1985-07-26 1987-03-25 Centre National De La Recherche Scientifique (Cnrs) Process for the flux synthesis of crystals of the KTiOP04 type or monophosphate of potassium and titanyl
US4997515A (en) * 1988-12-12 1991-03-05 Hamamatsu Photonics K.K. Method of synthesizing single-crystal KTiOPO4
WO1993015242A1 (en) * 1992-01-23 1993-08-05 Moskovskoe Gosudarstvenno-Kooperativnoe Predpriyatie 'avtoprokat' METHOD FOR GROWING MONOCRYSTALS OF KTiOPO¿4?
EP0569968A2 (en) * 1992-05-15 1993-11-18 Sony Corporation Method of producing single crystal of KTiOPO4
RU2093467C1 (en) * 1996-05-23 1997-10-20 Институт химии и технологии редких элементов и минерального сырья Кольского научного центра РАН Method of preparing monovalent titanyl phosphate and/or arsenate

Patent Citations (6)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3949323A (en) * 1974-03-14 1976-04-06 E. I. Du Pont De Nemours & Company Crystals of (K, Rb, NH4)TiO(P, As)O4 and their use in electrooptic devices
EP0215691A1 (en) * 1985-07-26 1987-03-25 Centre National De La Recherche Scientifique (Cnrs) Process for the flux synthesis of crystals of the KTiOP04 type or monophosphate of potassium and titanyl
US4997515A (en) * 1988-12-12 1991-03-05 Hamamatsu Photonics K.K. Method of synthesizing single-crystal KTiOPO4
WO1993015242A1 (en) * 1992-01-23 1993-08-05 Moskovskoe Gosudarstvenno-Kooperativnoe Predpriyatie 'avtoprokat' METHOD FOR GROWING MONOCRYSTALS OF KTiOPO¿4?
EP0569968A2 (en) * 1992-05-15 1993-11-18 Sony Corporation Method of producing single crystal of KTiOPO4
RU2093467C1 (en) * 1996-05-23 1997-10-20 Институт химии и технологии редких элементов и минерального сырья Кольского научного центра РАН Method of preparing monovalent titanyl phosphate and/or arsenate

Non-Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
ИВАНЕНКО В.И. и др. Способ формирования твердых фаз KTiOPO 4 и KTi 2 (PO 4 ) 3 для электротехнической керамики. Физико-химические проблемы создания новых конструкционных керамических материалов, Сырье, синтез, свойства. Тезисы докладов IV Всероссийской конференции. - Сыктывкар, издательство Коми НЦ УрО РАН, 2001, с.124-125. *

Also Published As

Publication number Publication date
RU2005138740A (en) 2007-06-20

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US9242864B2 (en) Cyclic process for wet-chemically producing lithium metal phosphates
CN101489933B (en) Method for preparing talcose compositions comprising synthetic mineral particles containing silicon, germanium and metal
US5470503A (en) Granular rare earth phosphates having characteristic morphology
KR102070380B1 (en) Method for producing synthetic hectorite at low temperature and atmospheric pressure
JP3211215B2 (en) Method for producing crystalline zirconium phosphate compound
JPH0460928B2 (en)
KR100544550B1 (en) Zirconia, zirconium hydroxycarbonate in finely divided form and preparation method thereof
JPH0653566B2 (en) Method for producing crystalline zirconium phosphate
US20100267544A1 (en) Process for producing hexagonal zirconium phosphate powder
US4822575A (en) Process for the purification of zirconium compounds
RU2307073C1 (en) Method of production of the powder of the titanyl phosphate of the alkali metal
JP3906352B2 (en) Method for producing YAG transparent sintered body
JP3384412B2 (en) Method for producing crystalline zirconium phosphate
US4395388A (en) Synthetic cristobalite
JP3865604B2 (en) Method for producing aluminum metaphosphate
US4652439A (en) Process for preparing fibrous alkali metal titanate
RU2088530C1 (en) Method for production of lithium metaniobate and lithium metatantalate
RU2147290C1 (en) Method for production of fine single-phase hydroxyl-apatite
US3514268A (en) Novel process for the manufacture of dimagnesium aluminosilicate for medical uses
CN101891226A (en) Flaky alumina and preparation method thereof
JPH059370B2 (en)
JPS62252307A (en) Wet synthesis of hydroxy apatite
RU2093467C1 (en) Method of preparing monovalent titanyl phosphate and/or arsenate
JPH07101711A (en) Crystalline zirconium phosphate
KR100192711B1 (en) Production method of inorganic microbicide with silver