RU2303303C1 - Method for recovering irradiated nuclear fuel - Google Patents
Method for recovering irradiated nuclear fuel Download PDFInfo
- Publication number
- RU2303303C1 RU2303303C1 RU2005135210A RU2005135210A RU2303303C1 RU 2303303 C1 RU2303303 C1 RU 2303303C1 RU 2005135210 A RU2005135210 A RU 2005135210A RU 2005135210 A RU2005135210 A RU 2005135210A RU 2303303 C1 RU2303303 C1 RU 2303303C1
- Authority
- RU
- Russia
- Prior art keywords
- temperature
- nuclear fuel
- fuel
- irradiated nuclear
- carried out
- Prior art date
Links
- 238000000034 method Methods 0.000 title claims abstract description 27
- 239000003758 nuclear fuel Substances 0.000 title claims abstract description 20
- QVGXLLKOCUKJST-UHFFFAOYSA-N atomic oxygen Chemical compound [O] QVGXLLKOCUKJST-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 32
- 239000001301 oxygen Substances 0.000 claims abstract description 32
- 229910052760 oxygen Inorganic materials 0.000 claims abstract description 32
- 239000006185 dispersion Substances 0.000 claims abstract description 13
- 229910052770 Uranium Inorganic materials 0.000 claims abstract description 10
- 230000003647 oxidation Effects 0.000 claims abstract description 10
- 238000007254 oxidation reaction Methods 0.000 claims abstract description 10
- JFALSRSLKYAFGM-UHFFFAOYSA-N uranium(0) Chemical compound [U] JFALSRSLKYAFGM-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 10
- TVFDJXOCXUVLDH-UHFFFAOYSA-N caesium atom Chemical compound [Cs] TVFDJXOCXUVLDH-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 6
- 230000004992 fission Effects 0.000 claims abstract description 6
- 229910052751 metal Inorganic materials 0.000 claims abstract description 6
- 239000002184 metal Substances 0.000 claims abstract description 6
- 229910052792 caesium Inorganic materials 0.000 claims abstract description 5
- 239000000446 fuel Substances 0.000 claims description 19
- 239000000203 mixture Substances 0.000 claims description 18
- 238000012545 processing Methods 0.000 claims description 15
- 238000000137 annealing Methods 0.000 claims description 13
- 238000005292 vacuum distillation Methods 0.000 claims description 7
- 238000005382 thermal cycling Methods 0.000 claims description 4
- 230000000694 effects Effects 0.000 abstract description 17
- TVFDJXOCXUVLDH-RNFDNDRNSA-N cesium-137 Chemical compound [137Cs] TVFDJXOCXUVLDH-RNFDNDRNSA-N 0.000 abstract description 6
- 239000007787 solid Substances 0.000 abstract description 4
- 239000002131 composite material Substances 0.000 abstract 2
- 230000001351 cycling effect Effects 0.000 abstract 1
- 239000000126 substance Substances 0.000 abstract 1
- 239000000463 material Substances 0.000 description 11
- 239000002915 spent fuel radioactive waste Substances 0.000 description 9
- XKRFYHLGVUSROY-UHFFFAOYSA-N Argon Chemical compound [Ar] XKRFYHLGVUSROY-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 6
- 238000003672 processing method Methods 0.000 description 5
- 102200052313 rs9282831 Human genes 0.000 description 5
- WZECUPJJEIXUKY-UHFFFAOYSA-N [O-2].[O-2].[O-2].[U+6] Chemical compound [O-2].[O-2].[O-2].[U+6] WZECUPJJEIXUKY-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 3
- 229910052786 argon Inorganic materials 0.000 description 3
- 150000001875 compounds Chemical class 0.000 description 3
- 239000007789 gas Substances 0.000 description 3
- TWNQGVIAIRXVLR-UHFFFAOYSA-N oxo(oxoalumanyloxy)alumane Chemical compound O=[Al]O[Al]=O TWNQGVIAIRXVLR-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 3
- 238000012958 reprocessing Methods 0.000 description 3
- 230000015572 biosynthetic process Effects 0.000 description 2
- 229910052799 carbon Inorganic materials 0.000 description 2
- 230000000977 initiatory effect Effects 0.000 description 2
- 239000010808 liquid waste Substances 0.000 description 2
- 239000000155 melt Substances 0.000 description 2
- OOAWCECZEHPMBX-UHFFFAOYSA-N oxygen(2-);uranium(4+) Chemical compound [O-2].[O-2].[U+4] OOAWCECZEHPMBX-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- FCTBKIHDJGHPPO-UHFFFAOYSA-N uranium dioxide Inorganic materials O=[U]=O FCTBKIHDJGHPPO-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 229910000439 uranium oxide Inorganic materials 0.000 description 2
- OKTJSMMVPCPJKN-UHFFFAOYSA-N Carbon Chemical compound [C] OKTJSMMVPCPJKN-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- UFHFLCQGNIYNRP-UHFFFAOYSA-N Hydrogen Chemical compound [H][H] UFHFLCQGNIYNRP-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 239000000956 alloy Substances 0.000 description 1
- 229910045601 alloy Inorganic materials 0.000 description 1
- CKYKNSRRNDUJPY-UHFFFAOYSA-N alumane;uranium Chemical compound [AlH3].[U] CKYKNSRRNDUJPY-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 229910052782 aluminium Inorganic materials 0.000 description 1
- XAGFODPZIPBFFR-UHFFFAOYSA-N aluminium Chemical compound [Al] XAGFODPZIPBFFR-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 229910052790 beryllium Inorganic materials 0.000 description 1
- ATBAMAFKBVZNFJ-UHFFFAOYSA-N beryllium atom Chemical compound [Be] ATBAMAFKBVZNFJ-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- KOPBYBDAPCDYFK-UHFFFAOYSA-N caesium oxide Chemical class [O-2].[Cs+].[Cs+] KOPBYBDAPCDYFK-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 238000000354 decomposition reaction Methods 0.000 description 1
- 230000003247 decreasing effect Effects 0.000 description 1
- 238000005868 electrolysis reaction Methods 0.000 description 1
- 238000000605 extraction Methods 0.000 description 1
- 239000012634 fragment Substances 0.000 description 1
- 239000001257 hydrogen Substances 0.000 description 1
- 229910052739 hydrogen Inorganic materials 0.000 description 1
- 238000002844 melting Methods 0.000 description 1
- 230000008018 melting Effects 0.000 description 1
- 238000002156 mixing Methods 0.000 description 1
- KTEXACXVPZFITO-UHFFFAOYSA-N molybdenum uranium Chemical compound [Mo].[U] KTEXACXVPZFITO-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 230000033116 oxidation-reduction process Effects 0.000 description 1
- 239000002245 particle Substances 0.000 description 1
- 239000008188 pellet Substances 0.000 description 1
- 239000000843 powder Substances 0.000 description 1
- 238000002360 preparation method Methods 0.000 description 1
- 230000009466 transformation Effects 0.000 description 1
Classifications
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02W—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES RELATED TO WASTEWATER TREATMENT OR WASTE MANAGEMENT
- Y02W30/00—Technologies for solid waste management
- Y02W30/50—Reuse, recycling or recovery technologies
Landscapes
- Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
Abstract
Description
Изобретение относится к технологии переработки твердого облученного ядерного топлива (ОЯТ) в виде разнородных урансодержащих топливных композиций (металлических, карбидных, оксидных и др.) с целью его дальнейшего возврата в ядерно-топливный цикл.The invention relates to a technology for processing solid irradiated nuclear fuel (SNF) in the form of heterogeneous uranium-containing fuel compositions (metal, carbide, oxide, etc.) with a view to its further return to the nuclear fuel cycle.
В настоящее время наиболее известными и распространенными методами переработки облученного ядерного топлива являются экстракционные методы переработки ОЯТ (Патент РФ №2132578, МПК6 G21F 9/04, опубл. 27.06.1999; патент РФ №2165653, МПК7 G21С 19/46, опубл. 20.04.2001; патент РФ №2249267, МПК7 G21С 19/46, опубл. 27.03.2005). Общим и весьма существенным недостатком этих методов является наличие значительного количества жидких отходов.At present, the most famous and common methods of processing irradiated nuclear fuel are extraction methods for reprocessing spent nuclear fuel (RF Patent No. 2132578, IPC 6 G21F 9/04, publ. 06/27/1999; RF patent No. 2165653, IPC 7 G21C 19/46, publ. 04/20/2001; RF patent No. 229267, IPC 7 G21C 19/46, publ. 03/27/2005). A common and very significant drawback of these methods is the presence of a significant amount of liquid waste.
Наряду с указанными методами существуют способы переработки ОЯТ, позволяющие на начальном этапе избежать наличия жидких отходов, поскольку удаление высокоактивных продуктов деления, основной частью γ-активности которых является Cs-137, осуществляется электролизом расплавов (Патент США №6767444, МПК7 С25В 1/00, С25С 1/22, опубл. 27.07.2004) или за счет вакуумной дистилляции.Along with these methods, there are methods for processing spent nuclear fuel, which allow avoiding the presence of liquid waste at the initial stage, since the removal of highly active fission products, the main part of the γ-activity of which is Cs-137, is carried out by the electrolysis of melts (US Patent No. 6,767,444, IPC 7 C25B 1/00 , С25С 1/22, publ. 07.27.2004) or due to vacuum distillation.
Известен способ переработки урансодержащих композиций, в частности уранбериллиевых, включающий вакуумную отгонку бериллия из расплава при определенной температуре и давлении (Патент РФ №2106029, МПК6 G21С 19/44, опубл. 27.02.1998). Однако данный способ переработки применим только к легкоплавким уранметаллическим композициям.A known method of processing uranium-containing compositions, in particular uranberyl, including vacuum distillation of beryllium from the melt at a certain temperature and pressure (RF Patent No. 2106029, IPC 6 G21C 19/44, publ. 02.27.1998). However, this processing method is applicable only to low melting uranium metal compositions.
Известен способ переработки урансодержащих композиций, в частности ураналюминиевых, включающий приготовление топливно-углеродной смеси, ее отжиг и вакуумную отгонку алюминия (Патент РФ №2158973, МПК7 G21С 19/44, опубл. 10.11.2000). Данный способ требует тщательного диспергирования исходного топлива и смешивания его с углеродом, поэтому он труднореализуем по отношению к твердому ОЯТ.A known method of processing uranium-containing compositions, in particular uranium-aluminum, including the preparation of a fuel-carbon mixture, its annealing and vacuum distillation of aluminum (RF Patent No. 2158973, IPC 7 G21C 19/44, publ. 10.11.2000). This method requires careful dispersion of the original fuel and mixing it with carbon, so it is difficult to implement in relation to solid spent fuel.
Наиболее близким техническим решением, выбранным в качестве прототипа, является способ переработки ОЯТ, заключающийся в диспергировании диоксида урана методом термического окисления на воздухе и восстановлении полученной закиси урана в водородосодержащей среде с последующим вакуумном отжигом при температуре 1000-1300°С с одновременной вакуумной отгонкой летучих продуктов деления, в частности цезия (Патент РФ №2253916, МПК7 G21С 19/44, опубл. 10.06.2004). При этом стадии окисления-восстановления проводят многократно. Окисление ведут при температуре 700-800°С, а восстановление - при температуре 600-700°С.The closest technical solution, selected as a prototype, is a method for reprocessing spent nuclear fuel, which consists in dispersing uranium dioxide by thermal oxidation in air and reducing the resulting uranium oxide in a hydrogen-containing medium, followed by vacuum annealing at a temperature of 1000-1300 ° C with simultaneous vacuum distillation of volatile products fission, in particular cesium (RF Patent No. 2253916, IPC 7 G21C 19/44, publ. 10.06.2004). In this case, the oxidation-reduction stages are carried out repeatedly. Oxidation is carried out at a temperature of 700-800 ° C, and reduction is carried out at a temperature of 600-700 ° C.
Известный способ относится главным образом к переработке диоксида урана и не распространяется на топливо, разнородное по своему составу. К недостаткам указанного способа переработки также следует отнести недостаточно низкий уровень снижения активности топлива при его высоком исходном значении, требуемый для его возврата в топливно-ядерный цикл, обусловленный высоким остаточным содержанием цезия-137.The known method relates mainly to the processing of uranium dioxide and does not apply to fuel that is heterogeneous in composition. The disadvantages of this processing method should also include an insufficiently low level of decrease in fuel activity at its high initial value, required for its return to the nuclear fuel cycle, due to the high residual content of cesium-137.
Перед авторами стояла задача разработать способ переработки разнородного по своему составу облученного ядерного топлива с целью его возврата в топливно-ядерный цикл. Техническим результатом, на которое направлено изобретение, является снижение основной части γ-активности, главным образом цезия-137, до уровня, необходимого для реализации поставленной задачи.The authors were faced with the task of developing a method for processing irradiated nuclear fuel of a heterogeneous composition in order to return it to the nuclear fuel cycle. The technical result, which the invention is directed to, is to reduce the main part of γ-activity, mainly cesium-137, to the level necessary for the implementation of the task.
Указанный результат достигается при использовании способа переработки облученного ядерного топлива, заключающегося в диспергировании урансодержащих топливных композиций методом термического окисления и последующем вакуумном отжиге с одновременной вакуумной отгонкой летучих продуктов деления, в частности цезия, в котором диспергирование проводят в контролируемой кислородосодержащей среде с одновременным термоциклированием в диапазоне температур 400-1000°С, а вакуумный отжиг осуществляют не менее чем в течение 1 часа при остаточном давлении не более 10-2 Па и температуре не менее 1300°С.This result is achieved using a method for processing irradiated nuclear fuel, which consists in dispersing uranium-containing fuel compositions by thermal oxidation and subsequent vacuum annealing with simultaneous vacuum distillation of volatile fission products, in particular cesium, in which dispersion is carried out in a controlled oxygen-containing medium with simultaneous thermal cycling in the temperature range 400-1000 ° C, and vacuum annealing is carried out for at least 1 hour with a residual d Avlenie not more than 10 -2 Pa and a temperature of not less than 1300 ° C.
При этом для оксидного топлива диспергирование проводят в контролируемой кислородосодержащей среде с исходной концентрацией кислорода 20-30% и температурой 400-500°С с последующим повышением концентрации кислорода до 50-80% и температуры 900-1000°С.Moreover, for oxide fuel dispersion is carried out in a controlled oxygen-containing medium with an initial oxygen concentration of 20-30% and a temperature of 400-500 ° C, followed by an increase in oxygen concentration to 50-80% and a temperature of 900-1000 ° C.
Для уранметаллического топлива диспергирование проводят в контролируемой кислородосодержащей среде с исходной концентрацией кислорода 40-60% и температурой 400-500°С с последующим повышением концентрации кислорода до 80-90% и температуры 700-800°С.For uranium metal fuel, dispersion is carried out in a controlled oxygen-containing medium with an initial oxygen concentration of 40-60% and a temperature of 400-500 ° C, followed by an increase in oxygen concentration to 80-90% and a temperature of 700-800 ° C.
Для карбидного топлива диспергирование проводят в контролируемой кислородосодержащей среде с исходной концентрацией кислорода 30-40% и температурой 400-600°С с последующим повышением концентрации кислорода до 70-90% и температуры 800-1000°С.For carbide fuel, dispersion is carried out in a controlled oxygen-containing medium with an initial oxygen concentration of 30-40% and a temperature of 400-600 ° C, followed by an increase in oxygen concentration to 70-90% and a temperature of 800-1000 ° C.
При этом температура отжига может составлять 1500°С.In this case, the annealing temperature can be 1500 ° C.
Сущность предлагаемого способа заключается в следующем.The essence of the proposed method is as follows.
С целью достижения максимальной дисперсности и исключения образования тугоплавких соединений, содержащих цезий, процесс окисления начинают проводить при низкой температуре, равной 400°С, в течение 1-2 часов. Процесс проводят при высокой концентрации кислорода (20-50 об.%), что позволяет обеспечить необходимую скорость окисления. Продуктом данной первоначальной стадии переработки является оксид урана состава UO2+X; где x=0,12-0,25 независимо от разнородности состава исходного топлива. Затем температуру поднимают до 700-1000°С при одновременном повышении концентрации кислорода (80-90 об.%). Обрабатываемый материал выдерживают в течение 15-30 мин при температуре 1000°С, после чего температуру вновь опускают до 400°С. При этом в процессе термоциклирования происходит фазовое превращение в оксидах урана с образованием UO2, U4O9 и U3O8, сопровождающееся объемными изменениями и, как следствие, диспергированием частиц обрабатываемого материала. Число циклов повышения-понижения температуры и концентрации кислорода зависит от вида ОЯТ. Результатом окисления в указанном режиме термоциклирования является смесь высокодисперсных порошков оксидов элементов, составлявших топливную композицию или сплав, в их высших степенях окисления.In order to achieve maximum dispersion and to prevent the formation of refractory compounds containing cesium, the oxidation process begins to be carried out at a low temperature of 400 ° C for 1-2 hours. The process is carried out at a high concentration of oxygen (20-50 vol.%), Which allows to provide the necessary oxidation rate. The product of this initial processing step is uranium oxide of the composition UO 2 + X ; where x = 0.12-0.25, regardless of the heterogeneity of the composition of the original fuel. Then the temperature is raised to 700-1000 ° C while increasing the oxygen concentration (80-90 vol.%). The processed material is maintained for 15-30 minutes at a temperature of 1000 ° C, after which the temperature is again lowered to 400 ° C. Moreover, in the process of thermal cycling, a phase transformation occurs in uranium oxides with the formation of UO 2 , U 4 O 9 and U 3 O 8 , accompanied by volumetric changes and, as a result, dispersion of particles of the processed material. The number of cycles of increasing and decreasing temperature and oxygen concentration depends on the type of SNF. The result of oxidation in the indicated thermal cycling mode is a mixture of finely dispersed oxides powders of the elements that make up the fuel composition or alloy in their highest oxidation states.
Последующий вакуумный отжиг не менее чем в течение 1 часа при остаточном давлении не более 10-2 Па и температуре не менее 1300°С приводит к эффективной вакуумной отгонке оксидных соединений цезия, в том числе за счет распада этих соединений на легколетучие компоненты.Subsequent vacuum annealing for at least 1 hour at a residual pressure of no more than 10 -2 Pa and a temperature of at least 1300 ° C leads to effective vacuum distillation of cesium oxide compounds, including due to the decomposition of these compounds into volatile components.
Данный способ позволяет достичь уровня остаточного содержания цезия-137, соответствующего суммарной γ-активности, обусловленной наличием продуктов деления, не превышающей 100 Бк/г, что удовлетворяет требованиям ТУ 95780-88 от 01.04.88, предъявляемым к переработанному топливу, предназначенному для возврата в топливно-ядерный цикл.This method allows to achieve a level of residual cesium-137 content corresponding to the total γ-activity due to the presence of fission products not exceeding 100 Bq / g, which meets the requirements of TU 95780-88 dated 01.04.88 for reprocessed fuel intended for return to nuclear fuel cycle.
Способ осуществляется следующим образом.The method is as follows.
Пример №1Example No. 1
Отработавшее ядерное топливо в виде таблеток UO2 или фрагментов твэлов на основе UO2 другой формы с начальным уровнем активности, равным 700 Бк/г, в количестве 400 г помещают в тигель из окиси алюминия, установленный в камере предварительного отжига. С использованием системы автоматического регулирования повышают температуру в камере до 500°С, затем подают смесь аргона и кислорода при концентрации последнего 30% и поддерживают ее на этом уровне с использованием регулятора расхода газа типа РРГ-7 в течение 2 часов. Затем температуру поднимают до 1000°С при одновременном повышении концентрации кислорода до 80 об.%. Обрабатываемый материал выдерживают в течение 15 мин при температуре 1000°С, после чего температуру вновь опускают до 500°С. Цикл повторяют 4 раза. Далее осуществляют вакуумирование рабочего пространства камеры до 10-3 Па и поднимают температуру до 1500°С. Обрабатываемый материал в данных условиях выдерживают в течение 3 часов, после чего охлаждают до комнатной температуры. Активность материала, содержащегося в тигле, не превышает 20 Бк/г. Удаленные соединения цезия улавливают на водоохлаждаемом конденсаторе, расположенном на вакуумном тракте камеры.Spent nuclear fuel in the form of UO 2 pellets or UO 2 -based fuel elements of a different shape with an initial level of activity of 700 Bq / g, in an amount of 400 g, is placed in an aluminum oxide crucible installed in a preliminary annealing chamber. Using an automatic control system, the temperature in the chamber is increased to 500 ° C, then a mixture of argon and oxygen is supplied at a concentration of the last 30% and maintained at this level using a gas flow regulator such as RRG-7 for 2 hours. Then the temperature is raised to 1000 ° C while increasing the oxygen concentration to 80 vol.%. The processed material is kept for 15 min at a temperature of 1000 ° C, after which the temperature is again lowered to 500 ° C. The cycle is repeated 4 times. Next, the working space of the chamber is evacuated to 10 −3 Pa and the temperature is raised to 1500 ° C. The processed material under these conditions is kept for 3 hours, after which it is cooled to room temperature. The activity of the material contained in the crucible does not exceed 20 Bq / g. Remote cesium compounds are captured on a water-cooled condenser located on the vacuum path of the chamber.
Как видно из приведенного примера, данный способ переработки позволяет снизить уровень γ-активности по отношению к исходному в 35 раз.As can be seen from the above example, this processing method allows to reduce the level of γ-activity in relation to the original by 35 times.
Пример №2Example No. 2
Отработавшее ядерное топливо в виде фрагментов уранмолибденовых твэлов с начальным уровнем активности 3000 Бк/г в количестве 700 г помещают в тигель из окиси алюминия, установленный в камере предварительного отжига. С использованием системы автоматического регулирования повышают температуру в камере до 400°С, затем подают смесь аргона и кислорода при концентрации последнего 50% и поддерживают ее на этом уровне с использованием регулятора расхода газа типа РРГ-7 в течение 4 часов. Затем температуру поднимают до 700°С при одновременном повышении концентрации кислорода до 90%. Обрабатываемый материал выдерживают в течение 1 часа при температуре 700°С, после чего температуру вновь опускают до 400°С. Цикл повторяют 2 раза. Далее осуществляют вакуумирование рабочего пространства камеры до 10-2 Па и поднимают температуру до 1300°С. Обрабатываемый материал в данных условиях выдерживают в течение 1 часа, после чего вновь поднимают температуру до 1500°С, а затем охлаждают до комнатной температуры. Активность материала, содержащегося в тигле, не превышает 20 Бк/г. Удаленные соединения цезия-137 улавливают на водоохлаждаемом конденсаторе, расположенном на вакуумном тракте камеры.Spent nuclear fuel in the form of fragments of uranium-molybdenum fuel elements with an initial level of activity of 3000 Bq / g in the amount of 700 g is placed in an aluminum oxide crucible installed in a preliminary annealing chamber. Using an automatic control system, the temperature in the chamber is increased to 400 ° C, then a mixture of argon and oxygen is supplied at a concentration of the latter of 50% and maintained at this level using a gas flow regulator of the RRG-7 type for 4 hours. Then the temperature is raised to 700 ° C while increasing the oxygen concentration to 90%. The processed material is kept for 1 hour at a temperature of 700 ° C, after which the temperature is again lowered to 400 ° C. The cycle is repeated 2 times. Next, the working space of the chamber is evacuated to 10 -2 Pa and the temperature is raised to 1300 ° C. The processed material under these conditions is kept for 1 hour, after which the temperature is again raised to 1500 ° C, and then cooled to room temperature. The activity of the material contained in the crucible does not exceed 20 Bq / g. Remote cesium-137 compounds are captured on a water-cooled condenser located on the chamber’s vacuum path.
Как видно из приведенного примера, данный способ переработки позволяет снизить уровень γ-активности по отношению к исходному в 150 раз.As can be seen from the above example, this processing method allows to reduce the level of γ-activity in relation to the original by 150 times.
Пример №3Example No. 3
Отработавшее ядерное топливо в виде стержневых твэлов на основе уранциркониевого карбонитрида с начальным уровнем активности 5000 Бк/г в количестве 500 г помещают в тигель из окиси алюминия, установленный в камере предварительного отжига. С использованием системы автоматического регулирования повышают температуру в камере до 400°С, затем подают смесь аргона и кислорода при концентрации последнего 40% и поддерживают ее на этом уровне с использованием регулятора расхода газа типа РРГ-7 в течение 2 часов. Затем температуру поднимают до 900°С с одновременным увеличением концентрации кислорода до 90%. Обрабатываемый материал выдерживают в течение 1 часа при температуре 900°С, после чего температуру вновь опускают до 400°С. Цикл повторяют 3 раза. Далее осуществляют вакуумирование рабочего пространства камеры до 10-3 Па и поднимают температуру до 1500°С. Обрабатываемый материал в данных условиях выдерживают в течение 1 часа, а затем охлаждают до комнатной температуры. Активность материала, содержащегося в тигле, не превышает 20 Бк/г. Удаленные соединения цезия-137 улавливают на водоохлаждаемом конденсаторе, расположенном на вакуумном тракте камеры.Spent nuclear fuel in the form of rod fuel elements based on uranzirconium carbonitride with an initial activity level of 5000 Bq / g in an amount of 500 g is placed in an aluminum oxide crucible installed in a preliminary annealing chamber. Using an automatic control system, the temperature in the chamber is increased to 400 ° C, then a mixture of argon and oxygen is supplied at a concentration of the last 40% and maintained at this level using a gas flow regulator such as RRG-7 for 2 hours. Then the temperature is raised to 900 ° C with a simultaneous increase in oxygen concentration up to 90%. The processed material is kept for 1 hour at a temperature of 900 ° C, after which the temperature is again lowered to 400 ° C. The cycle is repeated 3 times. Next, the working space of the chamber is evacuated to 10 −3 Pa and the temperature is raised to 1500 ° C. The processed material under these conditions is incubated for 1 hour, and then cooled to room temperature. The activity of the material contained in the crucible does not exceed 20 Bq / g. Remote compounds of cesium-137 are captured on a water-cooled condenser located on the vacuum path of the chamber.
Как видно из приведенного примера, данный способ переработки позволяет снизить уровень γ-активности по отношению к исходному в 250 раз.As can be seen from the above example, this processing method allows to reduce the level of γ-activity in relation to the original by 250 times.
Описанные выше примеры предложенного способа переработки ОЯТ приведены в таблице с указанием граничных и промежуточных значений его параметров. Представленные примеры 1-3 свидетельствуют о том, что реализация данного способа переработки ОЯТ позволяет достичь требуемого уровня остаточной активности. Осуществление способа за заявленными пределами параметров (примеры 4, 5) не позволяет достичь требуемого технического результата.The above examples of the proposed method for reprocessing spent nuclear fuel are given in the table indicating the boundary and intermediate values of its parameters. The presented examples 1-3 indicate that the implementation of this method of SNF processing allows to achieve the desired level of residual activity. The implementation of the method beyond the stated limits of the parameters (examples 4, 5) does not allow to achieve the desired technical result.
Таким образом, данное техническое решение позволяет решить на начальном этапе задачу возврата в ядерно-топливный цикл отработавшего ядерного топлива в виде разнородных урансодержащих топливных композиций (металлических, карбидных, оксидных и др.) разнородного состава за счет снижения его γ-активности, уровень которой не превышает допустимых значений.Thus, this technical solution allows us to solve at the initial stage the problem of returning to the nuclear fuel cycle spent nuclear fuel in the form of heterogeneous uranium-containing fuel compositions (metal, carbide, oxide, etc.) of a heterogeneous composition by reducing its γ-activity, the level of which is not exceeds permissible values.
Claims (5)
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| RU2005135210A RU2303303C1 (en) | 2005-11-15 | 2005-11-15 | Method for recovering irradiated nuclear fuel |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| RU2005135210A RU2303303C1 (en) | 2005-11-15 | 2005-11-15 | Method for recovering irradiated nuclear fuel |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| RU2303303C1 true RU2303303C1 (en) | 2007-07-20 |
Family
ID=38431228
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| RU2005135210A RU2303303C1 (en) | 2005-11-15 | 2005-11-15 | Method for recovering irradiated nuclear fuel |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| RU (1) | RU2303303C1 (en) |
Cited By (8)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| RU2343119C1 (en) * | 2007-09-06 | 2009-01-10 | Федеральное государственное унитарное предприятие Научно-исследовательский институт Научно-производственное объединение "Луч" | Method of processing uranium-containing composition |
| RU2379774C1 (en) * | 2008-12-15 | 2010-01-20 | Федеральное государственное унитарное предприятие Научно-исследовательский институт Научно-производственное объединение "Луч" | Method of processing nuclear wastes |
| RU2379775C1 (en) * | 2008-12-15 | 2010-01-20 | Федеральное государственное унитарное предприятие Научно-исследовательский институт Научно-производственное объединение "Луч" | Method of processing uranium-containing compositions |
| RU2396211C1 (en) * | 2009-03-23 | 2010-08-10 | Федеральное государственное унитарное предприятие Научно-исследовательский институт Научно-производственное объединение "Луч" | Method of uranium-containing composition processing |
| RU2441289C1 (en) * | 2010-12-15 | 2012-01-27 | Федеральное государственное бюджетное учреждение "Национальный исследовательский центр "Курчатовский институт" | Method for processing of irradiated nuclear fuel |
| WO2012144933A1 (en) * | 2011-04-20 | 2012-10-26 | Федеральное Государственное Унитарное Предприятие "Горно - Химический Комбинат" (Фгуп "Гхк") | Method for reprocessing irradiated nuclear fuel |
| US9147502B2 (en) | 2011-04-20 | 2015-09-29 | Federal Initary Enterprise “Mining and Chemical Combine” | Method of recycling spent nuclear fuel |
| RU2591215C1 (en) * | 2015-05-06 | 2016-07-20 | Федеральное государственное бюджетное образовательное учреждение высшего профессионального образования "Российский химико-технологический университет имени Д.И. Менделеева" (РХТУ им. Д.И. Менделеева) | Method of processing irradiated nuclear fuel |
Citations (7)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| FR2379884A1 (en) * | 1977-02-07 | 1978-09-01 | Exxon Nuclear Co Inc | PROCESS FOR THE RELEASE OF VOLATILE FISSION PRODUCTS FROM IRRADIED NUCLEAR FUELS |
| DE3428878A1 (en) * | 1984-08-04 | 1986-02-13 | Kernforschungszentrum Karlsruhe Gmbh, 7500 Karlsruhe | METHOD FOR RECOVERY OF URAN VALUES IN AN EXTRACTIVE REPROCESSING PROCESS FOR IRRADIATED FUELS |
| SU1746827A1 (en) * | 1991-01-09 | 1997-02-10 | Научно-исследовательский институт атомных реакторов им.В.И.Ленина | Uranium-plutonium nuclear fuel regenerating method |
| RU2170964C1 (en) * | 1999-11-16 | 2001-07-20 | Сибирский химический комбинат | Method for extractive recovery of uranium- containing solutions |
| US6793894B2 (en) * | 2001-05-25 | 2004-09-21 | Japan Nuclear Cycle Development Institute | Pyrochemical reprocessing method for spent nuclear fuel and induction heating system to be used in pyrochemical reprocessing method |
| RU2253916C1 (en) * | 2004-06-28 | 2005-06-10 | Российский научный центр "Курчатовский институт" | Mode of processing irradiated nuclear fuel |
| RU2258964C2 (en) * | 2003-04-18 | 2005-08-20 | Открытое акционерное общество "Машиностроительный завод" | Method for ceramic solid nuclear fuel production and device for its realization |
-
2005
- 2005-11-15 RU RU2005135210A patent/RU2303303C1/en not_active IP Right Cessation
Patent Citations (7)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| FR2379884A1 (en) * | 1977-02-07 | 1978-09-01 | Exxon Nuclear Co Inc | PROCESS FOR THE RELEASE OF VOLATILE FISSION PRODUCTS FROM IRRADIED NUCLEAR FUELS |
| DE3428878A1 (en) * | 1984-08-04 | 1986-02-13 | Kernforschungszentrum Karlsruhe Gmbh, 7500 Karlsruhe | METHOD FOR RECOVERY OF URAN VALUES IN AN EXTRACTIVE REPROCESSING PROCESS FOR IRRADIATED FUELS |
| SU1746827A1 (en) * | 1991-01-09 | 1997-02-10 | Научно-исследовательский институт атомных реакторов им.В.И.Ленина | Uranium-plutonium nuclear fuel regenerating method |
| RU2170964C1 (en) * | 1999-11-16 | 2001-07-20 | Сибирский химический комбинат | Method for extractive recovery of uranium- containing solutions |
| US6793894B2 (en) * | 2001-05-25 | 2004-09-21 | Japan Nuclear Cycle Development Institute | Pyrochemical reprocessing method for spent nuclear fuel and induction heating system to be used in pyrochemical reprocessing method |
| RU2258964C2 (en) * | 2003-04-18 | 2005-08-20 | Открытое акционерное общество "Машиностроительный завод" | Method for ceramic solid nuclear fuel production and device for its realization |
| RU2253916C1 (en) * | 2004-06-28 | 2005-06-10 | Российский научный центр "Курчатовский институт" | Mode of processing irradiated nuclear fuel |
Cited By (8)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| RU2343119C1 (en) * | 2007-09-06 | 2009-01-10 | Федеральное государственное унитарное предприятие Научно-исследовательский институт Научно-производственное объединение "Луч" | Method of processing uranium-containing composition |
| RU2379774C1 (en) * | 2008-12-15 | 2010-01-20 | Федеральное государственное унитарное предприятие Научно-исследовательский институт Научно-производственное объединение "Луч" | Method of processing nuclear wastes |
| RU2379775C1 (en) * | 2008-12-15 | 2010-01-20 | Федеральное государственное унитарное предприятие Научно-исследовательский институт Научно-производственное объединение "Луч" | Method of processing uranium-containing compositions |
| RU2396211C1 (en) * | 2009-03-23 | 2010-08-10 | Федеральное государственное унитарное предприятие Научно-исследовательский институт Научно-производственное объединение "Луч" | Method of uranium-containing composition processing |
| RU2441289C1 (en) * | 2010-12-15 | 2012-01-27 | Федеральное государственное бюджетное учреждение "Национальный исследовательский центр "Курчатовский институт" | Method for processing of irradiated nuclear fuel |
| WO2012144933A1 (en) * | 2011-04-20 | 2012-10-26 | Федеральное Государственное Унитарное Предприятие "Горно - Химический Комбинат" (Фгуп "Гхк") | Method for reprocessing irradiated nuclear fuel |
| US9147502B2 (en) | 2011-04-20 | 2015-09-29 | Federal Initary Enterprise “Mining and Chemical Combine” | Method of recycling spent nuclear fuel |
| RU2591215C1 (en) * | 2015-05-06 | 2016-07-20 | Федеральное государственное бюджетное образовательное учреждение высшего профессионального образования "Российский химико-технологический университет имени Д.И. Менделеева" (РХТУ им. Д.И. Менделеева) | Method of processing irradiated nuclear fuel |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| KR100287326B1 (en) | Method for recycling inferior goods of oxide nuclear fuel pellet | |
| US6251310B1 (en) | Method of manufacturing a nuclear fuel pellet by recycling an irradiated oxide fuel pellet | |
| US11241740B2 (en) | Method for preparing high-melting-point metal powder through multi-stage deep reduction | |
| RU2303303C1 (en) | Method for recovering irradiated nuclear fuel | |
| KR100261666B1 (en) | Composition of zirconium alloy having low corrosion rate and high strength | |
| CN102605213A (en) | Germanium-containing Zr-Sn-Nb alloy for fuel cladding of nuclear power station | |
| WO2005007908A2 (en) | Zirconium alloy and components for the core of light water cooled nuclear reactors | |
| Matzke | On the Effect of TiO, Additions on Sintering of UO | |
| JP4674312B2 (en) | Nuclear fuel pellet manufacturing method and nuclear fuel pellet | |
| DE1170919B (en) | Process for pulverizing or processing sintered uranium dioxide reactor fuel bodies | |
| DE1467322A1 (en) | Process for the reprocessing of nuclear reactor fuels | |
| US9303298B2 (en) | Porous UO2 sintered pellet for electroreduction process, and preparation method thereof | |
| RU2343119C1 (en) | Method of processing uranium-containing composition | |
| KR102229519B1 (en) | METHOD FOR MANUFACTURING URANIUM TARGET TO BE SOLUBLE IN BASIC SOLUTION AND METHOD FOR EXTRACTING RADIOACTIVE Mo-99 USING THE SAME | |
| KR101711808B1 (en) | A preparation method for high removal ratio of cesium compounds from fuel fragments for the electrolytic reduction process | |
| KR102882793B1 (en) | Uranium-based alloys (variants) | |
| JP2912920B1 (en) | Pretreatment method for dissolving uranium-plutonium mixed oxide in nitric acid | |
| KR102716723B1 (en) | Method for preparing liquid nuclear fuel by treating spent nuclear fuel | |
| RU2800271C1 (en) | Method for manufacturing ingots of zirconium alloys | |
| JPH07209483A (en) | Reprocessing method of spent fuel | |
| CN114550958B (en) | A critical control method for a dissolver | |
| CN103451475A (en) | Sulfur-containing high-Nb zirconium-tin-niobium alloy for nuclear power plant fuel cladding | |
| CN109949960B (en) | Recovery method for MOX fuel pellet returned material with unqualified density | |
| Park et al. | Gallium removal from weapons-grade plutonium and cerium oxide surrogate by a thermal technique | |
| KR20130118496A (en) | The improved method for producing porous uo2 sintered pellet for electroreduction process, and the porous uo2 sintered pellet thereby |
Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| MM4A | The patent is invalid due to non-payment of fees |
Effective date: 20081116 |
|
| NF4A | Reinstatement of patent |
Effective date: 20101227 |
|
| MM4A | The patent is invalid due to non-payment of fees |
Effective date: 20201116 |