[go: up one dir, main page]

RU2393013C1 - Способ получения металлорганического сорбента - Google Patents

Способ получения металлорганического сорбента Download PDF

Info

Publication number
RU2393013C1
RU2393013C1 RU2009100364/15A RU2009100364A RU2393013C1 RU 2393013 C1 RU2393013 C1 RU 2393013C1 RU 2009100364/15 A RU2009100364/15 A RU 2009100364/15A RU 2009100364 A RU2009100364 A RU 2009100364A RU 2393013 C1 RU2393013 C1 RU 2393013C1
Authority
RU
Russia
Prior art keywords
sorbent
organometallic
mos
substance
making
Prior art date
Application number
RU2009100364/15A
Other languages
English (en)
Inventor
Михаил Алексеевич Гавриленко (RU)
Михаил Алексеевич Гавриленко
Артем Эдуардович Паромов (RU)
Артем Эдуардович Паромов
Ольга Викторовна Ветрова (RU)
Ольга Викторовна Ветрова
Original Assignee
Государственное образовательное учреждение Высшего профессионального образования "Томский государственный университет"
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Государственное образовательное учреждение Высшего профессионального образования "Томский государственный университет" filed Critical Государственное образовательное учреждение Высшего профессионального образования "Томский государственный университет"
Priority to RU2009100364/15A priority Critical patent/RU2393013C1/ru
Application granted granted Critical
Publication of RU2393013C1 publication Critical patent/RU2393013C1/ru

Links

Landscapes

  • Solid-Sorbent Or Filter-Aiding Compositions (AREA)

Abstract

Изобретение относится к способам получения сорбентов на основе металлорганической структуры, которые могут быть использованы для газовой адсорбции, хранения и разделения газов, а также в качестве носителей катализаторов. Способ получения металлоорганического сорбента включает взаимодействие нитрата цинка с n-дикарбоксибензойной кислотой в присутствии растворителя - ацетилацетона, при перемешивании и нагревании в закрытом автоклаве, добавление воды с осаждением кристаллов, их отделение, промывку и сушку. Изобретение позволяет получить сорбент эластичной структуры, сорбционная емкость которого способна увеличиваться при увеличении количества сорбата. 1 табл.

Description

Изобретение относится к способам получения сорбентов на основе металлорганической структуры, являющихся новым классом пористых материалов, который становится многообещающей перспективой для газовой адсорбции, хранения и разделения газов, а также для катализа в роли носителя. Кроме того, металлорганические сорбенты (МОС) могут быть использованы для разделения и очистки газовых смесей.
Известны сорбенты на основе устойчивой кристаллической структуры МОС-5, которая состоит из главной части, ацетата цинка (Zn4O6+), и связующих частей, которыми являются твердые линейные производные фталевой кислоты (Kyoungmoo Koh, Antek G. Wong-Foy, and Adam J. Matzge, A Crystalline Mesoporous Coordination Copolymer with High Microporosity Angew. Chem. Int. Ed. 2008, 47, 677-680).
Ацетат цинка (Zn4O6+) и бензол-1,4-дикарбоксилат группы сильно связаны, что обеспечивает жесткую структуру. Кристаллические структуры МОС-5 получают проведением реакции между нитратом цинка, дикарбоксилатным реагентом (чаще всего n-дикарбоксибензойной кислотой) и веществом, содержащим ацетатные группы в среде диметилформамида. Полученное вещество осаждают диэтиламином.
Данный способ не позволяет получать эластичные МОС вследствие жесткого координирования атома цинка короткоцепочным анионом ацетата и одновременно дикарбоксилатным реагентом. Фактический объем каждой подобной индивидуальной структуры 9 нм3 без возможности дальнейшего увеличения объема. Кроме того, использование токсичного диметилформамида делает необходимой стадию освобождения от его остатков путем высушивания при температуре более 100°С и пониженном давлении, что может приводить к разрушению фрагментов МОС.
Известно изобретение, описывающее синтез и применение МОС для сорбции и анализа жидких веществ (патент US 7144553, G01N 27/02, December 5, 2006, Use of an array of polymeric sensors of varying thickness for detecting analytes in fluids). В этом случае МОС состоит из двух компонентов. Один обеспечивает формирование узловых структур и сенсорные (чаще всего электропроводящие) свойства материала, например Ag, Аu, графит или фуллерен. Второй компонент связывает узловые структуры между собой с сохранением проводимости. В этих целях рекомендуется использовать полианилины, политиофены, полипирролы, полиацетилены. В этом случае МОС формируется в виде наноразмерных коллоидных частиц, которые вследствие своего размера и небольшого объема не способны к сорбции значительных объемов жидкостей или газов.
Для сорбции газов используют МОС более сложного состава, включающие помимо вышеприведенных компонентов также оксиды металлов для увеличения сорбционной поверхности (патент US 6752964, C01N 27/12, June 22, 2004, Polymer/plasticizer based sensors).
Также используют дополнительные полимеры и пластификаторы для уменьшения жесткости полученных структур и возможности сорбции достаточного объема газов. Рекомендуют формировать сетчатую структуру между проводящими узлами, используя поливинилацетат совместно с метилметакрилатом, поливинилацетат совместно со стиролом, акрилотитрилом или полиакрилонитрилом. Такие МОС использованы для сорбции и последующего аналитического определения паров гексана, толуола, хлороформа, тетрагидрофурана, ацетона, этилацетата, этанола или метанола. Недостатком таких сорбентов является медленное десорбция паров вследствие недостаточной доступности пор сорбента и, как следствие, сложность его регенерации.
МОС с развитой поверхностью используют в катализе (S.Opelt, S.Tuork, E.Dietzsch, A.Henschel, S.Kaskel, E.Klemm. Preparation of palladium supported on MOF-5 and its use as hydrogenation catalyst Catalysis Communications. 9 (2008), 1286-1290), выбранный в качестве прототипа. Площадь внутренней поверхности пор может достигать 2100 м2/г, и величина ячеек позволяет внедрять в них наночастицы палладия, платины и других каталитических материалов. Узловыми структурами МОС в этом случае являются координационный комплекс (Zn4O6+) в виде ацетата и производные фталевой и фумаровой кислот в качестве связующих. Связывание МОС с помощью ацетатов реализует жесткую структуру, которая обеспечивает свободный доступ проходящих газов к каталитическому материалу внутри ячейки, однако легкость диффузии препятствует сорбционному накоплению газов.
Задачей настоящего изобретения является разработка способа получения металлоорганического сорбента для накопления и хранения газов и ионов металлов.
Поставленная задача решатся тем, что способ получения металлорганического сорбента включает взаимодействие нитрата цинка с n-дикарбоксибензойной кислотой и веществом с одновременным присутствием карбонильной и гидроксильной групп, стадию перемешивания при температуре 60°С, дальнейшее осаждение кристаллов полярным растворителем и высушивание кристаллов при 50-100 мм рт.ст., но в отличие от прототипа в качестве вещества содержащего карбонильную и гидроксильную группу используют ацетилацетон, в качестве полярного растворителя используют воду.
Разработанный металлорганический сорбент обеспечивает создание эластичной структуры при замене ацетатного остатка на β-дикетонат, который за счет наличия двух дополнительных связей между енольной и кетонной группами способен увеличивать расстояние между атомами цинка в (Zn4O6+) при приложении избыточного давления (расширять объем ячейки и возвращаться в энергетически выгодное состояние после удаления сорбированного вещества). Таким образом, его сорбционная емкость способна увеличиваться при увеличении количества сорбата.
Кроме того, использование в качестве промежуточного соединения β-дикетоната (Zn4O6+) позволяет использовать воду в качестве растворителя при осаждении получении МОС вместо диметилформамида.
Так же, как и в прототипе, для получения МОС смешивают нитрат цинка, n-дикарбоксибензойную кислоту и вещество, обладающее карбонильной и гидроксильной группой. Реакция проходит при интенсивном перемешивании и нагревании до 50°С. В отличие от прототипа осаждение кристаллов проводят в водном растворе, поскольку β-дикетонат (Zn4O6+) в виде МОС с n-дикарбоксибензойной кислотой не растворим в воде. Затем полученный осадок отфильтровывают и высушивают при пониженном давлении 50-100 мм рт.ст., что способствует освобождению пор от следов воды.
Пример осуществления изобретения.
Для получения МОС смешивают 5 г нитрата цинка (ч.д.а.), 2 г n-дикарбоксибензойной кислоты и смешивают с частичным растворением с 10 мл (избыток) ацетилацетона (вещества, обладающее карбонильной и гидроксильной группой). Реакция проходит при интенсивном перемешивании на магнитной мешалке со скоростью 120 об/мин и нагревании до 50°С. Реакцию проводят в запаянной кварцевой ампуле объемом 15 мл в течение 4 ч. После указанного времени ампулу раскрывают и образовавшуюся жидкость переливают в кварцевый стакан объемом 100 мл. Бидистиллированную воду объемом 20 мл добавляют по каплям с интервалом 30-60 с. Выпадение осадка начинается при добавлении примерно 5 мл воды, поскольку β-дикетонат (Zn4O6+) в виде МОС с n-дикарбоксибензойной кислотой не растворим в воде. Затем полученный осадок отфильтровывают и промывают водой для удаления остатков исходных веществ. Полученный МОС высушивают при пониженном давлении 50-100 мм рт.ст в течение 24 ч.
В результате получены кристаллические образования размером 10-100 мкм с объемом пор при температуре 25°С и атмосферном давлении - 1,0-1,4 см3/г, площадью удельной поверхности 900-1100 м2/г и расстоянием между ячейками структуры 10Å. Сравнение приведено в таблице 1.
Полагают, что МОСы станут самыми важными объектами среди новых материалов для хранения газов. Главной целью разработки такого материала является возможность реализации широкого набора взаимодействий молекул металлорганической структуры и внедряемого вещества («гость-хозяин»), особенно это касается возможности создания гибких полимерных МОС с изменением геометрии и объема составляющих фрагментов под параметры внедряемого (сорбируемого) вещества. Применение МОС с гибкой сетчатой структурой является актуальным для создания новых классов сорбционным материалов, решения проблем получения металлорганических структур, средств накопления газов, флюоресцирующих материалов и очистки газов.
Таблица 1
Основные характеристики заявленного МОС по сравнению с аналогом MOF-5
Параметр МОС (1 атм, 20°С) МОС (1,5 атм, 18°С) MOF-5 (1-12 атм, 5-20°С)
Размер кристаллов 10-100 мкм 10-100 мкм
Площадь поверхности, м2 900-1100 1100-1300 2900
Объем пор, см3 1,0-1,1 1,1-1,16 0,92-1,04
Расстояние м/у ячейками, Å 10 9 8
Сорбционная емкость по газу (азот), см3 120 150 200
Сорбционная емкость по иону (Pd), см3 130 130 260
Механическая прочность (МПа), не менее 5 0,1
Термическая устойчивость <85°С <60°С

Claims (1)

  1. Способ получения металлорганического сорбента, включающий взаимодействие нитрата цинка с n-дикарбоксибензойной кислотой в присутствии органического растворителя, содержащего карбонильную группу, при перемешивании и нагревании в закрытом автоклаве, добавление вещества полярной природы с осаждением кристаллов, их отделение, промывку и сушку, отличающийся тем, что в качестве органического растворителя, содержащего карбонильную группу, используют ацетилацетон, в качестве вещества полярной природы используют воду, взаимодействие осуществляют при 60°С, а высушивание кристаллов проводят при 50-100 мм рт.ст.
RU2009100364/15A 2009-01-11 2009-01-11 Способ получения металлорганического сорбента RU2393013C1 (ru)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2009100364/15A RU2393013C1 (ru) 2009-01-11 2009-01-11 Способ получения металлорганического сорбента

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2009100364/15A RU2393013C1 (ru) 2009-01-11 2009-01-11 Способ получения металлорганического сорбента

Publications (1)

Publication Number Publication Date
RU2393013C1 true RU2393013C1 (ru) 2010-06-27

Family

ID=42683509

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
RU2009100364/15A RU2393013C1 (ru) 2009-01-11 2009-01-11 Способ получения металлорганического сорбента

Country Status (1)

Country Link
RU (1) RU2393013C1 (ru)

Citations (6)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US5648508A (en) * 1995-11-22 1997-07-15 Nalco Chemical Company Crystalline metal-organic microporous materials
US6491740B1 (en) * 1999-07-22 2002-12-10 The Boc Group, Inc. Metallo-organic polymers for gas separation and purification
US6893564B2 (en) * 2002-05-30 2005-05-17 Basf Aktiengesellschaft Shaped bodies containing metal-organic frameworks
US7009066B2 (en) * 2002-05-15 2006-03-07 Nippon Shokubai Co., Ltd. Porous coordinatively unsaturated metal complex
US7196210B2 (en) * 2001-04-30 2007-03-27 The Regents Of The University Of Michigan Isoreticular metal-organic frameworks, process for forming the same, and systematic design of pore size and functionality therein, with application for gas storage
US7343747B2 (en) * 2005-02-23 2008-03-18 Basf Aktiengesellschaft Metal-organic framework materials for gaseous hydrocarbon storage

Patent Citations (6)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US5648508A (en) * 1995-11-22 1997-07-15 Nalco Chemical Company Crystalline metal-organic microporous materials
US6491740B1 (en) * 1999-07-22 2002-12-10 The Boc Group, Inc. Metallo-organic polymers for gas separation and purification
US7196210B2 (en) * 2001-04-30 2007-03-27 The Regents Of The University Of Michigan Isoreticular metal-organic frameworks, process for forming the same, and systematic design of pore size and functionality therein, with application for gas storage
US7009066B2 (en) * 2002-05-15 2006-03-07 Nippon Shokubai Co., Ltd. Porous coordinatively unsaturated metal complex
US6893564B2 (en) * 2002-05-30 2005-05-17 Basf Aktiengesellschaft Shaped bodies containing metal-organic frameworks
US7343747B2 (en) * 2005-02-23 2008-03-18 Basf Aktiengesellschaft Metal-organic framework materials for gaseous hydrocarbon storage

Non-Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
EDDAOUDI et al. Systematic Design of Pore Size and Functionality in Isoreticular MOFS and Their Application in Methane Storage. Science. 295, 2002, 469-472. *

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Chen et al. A copper (II)-paddlewheel metal–organic framework with exceptional hydrolytic stability and selective adsorption and detection ability of aniline in water
Hu et al. Effects of monocarboxylic acid additives on synthesizing metal–organic framework NH2-MIL-125 with controllable size and morphology
CN105694051B (zh) 基于点击化学的金属有机框架交联膜及其制备方法与应用
CN108201878B (zh) 一种碳点改性金属有机骨架吸附材料的制备方法及水体污染物治理应用
CN113750968B (zh) 一种不溶于水的环糊精基金属有机骨架材料及其制备方法
CN103059066B (zh) 氢氧化物纳米线和有机配体在常温下快速制备金属有机框架物薄膜的方法
CN113083237B (zh) 基于有机胺原位改性的MOFs脱硫剂及其制备和应用
Chang et al. Surface-oriented assembly of cyclodextrin metal–organic framework film for enhanced peptide-enantiomers sensing
CN105854647A (zh) 聚苯乙烯磺酸钠修饰的金属有机框架物薄膜及其应用
CN107999019B (zh) 一种两亲性磁性纳米球及其制备方法和吸附应用
KR102118413B1 (ko) 폴리에틸렌이민-그래프트된 나노셀룰로오스 성형체, 이의 제조방법, 및 이를 사용하는 백금족 금속의 선택적 흡착제
CN110054782A (zh) 一种环糊精基金属有机框架材料及其制备方法
Javed et al. Synthesis of oxidized carboxymethyl cellulose-chitosan and its composite films with SiC and SiC@ SiO2 nanoparticles for methylene blue dye adsorption
CN103566772B (zh) 多孔高分子聚合物中空纤维管表面制备金属有机框架物薄膜的方法及应用
CN115368498A (zh) 基于磁性金属有机骨架材料载体的低共熔溶剂型分子印迹聚合物的制备方法及其应用
Drożdż et al. Dynamic Cages—Towards Nanostructured Smart Materials
EP4488298A1 (en) Metal-organic framework
CN108394950A (zh) 一种吸附贵金属金离子的新方法
Nguyen et al. Advancements in MOF-based resistive gas sensors: synthesis methods and applications for toxic gas detection
RU2393013C1 (ru) Способ получения металлорганического сорбента
CN108176080B (zh) 基于β-环糊精聚合物微球和ZIF-8架构手性分离介质的制备方法及应用
JP2006247524A (ja) 金属超微粒子を担持した多孔質複合体
CN108554203B (zh) Hdtms改性二氧化硅填充pim-1复合膜及其制备方法
CN112007614A (zh) 一种硅烷化试剂修饰的两亲性磁性纳米粒子及其制备方法和应用
CN108031301B (zh) Maps改性二氧化硅填充pim-1复合膜及其制备方法

Legal Events

Date Code Title Description
MM4A The patent is invalid due to non-payment of fees

Effective date: 20180112